Структура интерфейсов и магнитные свойства металлических наносистем тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.02 ВАК РФ

Уздин, Сергей Валерьевич АВТОР
кандидата физико-математических наук УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ
Санкт-Петербург МЕСТО ЗАЩИТЫ
2009 ГОД ЗАЩИТЫ
   
01.04.02 КОД ВАК РФ
Диссертация по физике на тему «Структура интерфейсов и магнитные свойства металлических наносистем»
 
Автореферат диссертации на тему "Структура интерфейсов и магнитные свойства металлических наносистем"

САНКТ-ПЕТЕРБУРГСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ

на правах рукописи

%

3)

УЗДИН Сергей Валерьевич

СТРУКТУРА ИНТЕРФЕЙСОВ И МАГНИТНЫЕ СВОЙСТВА МЕТАЛЛИЧЕСКИХ НАНОСИСТЕМ

Специальность 01.04.02 — теоретическая физика

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

0034707 1С)

Санкт-Петербург

п V

003470710

Работа выполнена на кафедре статистической физики физического факультета Санкт-Петербургского государственного университета

Научный руководитель: доктор физико-математических наук,

профессор РОМАНОВ Вадим Петрович

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук,

профессор

ПОПОВ Игорь Юрьевич

доктор физико-математических наук, профессор

ПИСЬМАК Юрий Михайлович

Ведущая организация: Физико-технический институт УрО РАН

Защита состоится " 11" \ллюиЛ 2009 г. в I О часов на заседани совета Д 212.232.24 по защите докторских и кандидатских диссертаций пр Санкт-Петербургском государственном университете по адресу .4-990: -Сашст-Поторбург, Ушшсрсииптал наб., д. 7/9. 13 3 О О1/ С4^с!~ С^Сд^^л и-р С?' Ъ 41 Сд^ 2.£>5"

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Санкт Петербургского государственного университета.

у

Автореферат разослан " 1 " ^м^сы_2009 г.

Ученый секретарь диссертационного совета д. ф.—м. н., проф.

Щёкин А.К.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы.

В последние годы магнитные свойства наноструктур стали объектом интенсивных экспериментальных и теоретических исследований. Это связано с развитием технологий, позволяющих создавать наносистемы с контролируемой точностью, открытием в них новых физических эффектов, важных с точки зрения фундаментальной теории магнетизма, а также возможностью использования их в электронной промышленности. Достаточно упомянуть, что Нобелевская премия по физике за 2007 год была присуждена за открытие антиферромагнитного межслойного взаимодействия и гигантского магнетосопротивления в наноструктурах -металлических магнитных сверхрешетках [1,2].

Магнитные свойства поверхностей и интерфейсов металлических систем часто отличаются от свойств массивного образца. Это особенно важно учитывать для нанообъектов, где доля поверхностных и интерфейсных атомов возрастает, и именно такие атомы могут определять наблюдаемое магнитное поведение. Отсутствие пространственной симметрии в направлении, перпендикулярном границе раздела, а при учете шероховатости и в ее плоскости, делает задачу расчета магнитных моментов на атомном масштабе весьма трудоемкой. Развитие последовательной теории для расчета пространственного распределения магнитных моментов в указанных системах актуально как с точки зрения интерпретации данных, полученных с помощью различных экспериментальных методик, так и для понимания механизмов происходящих в них физических явлений.

Микроскопические расчеты, основанные на методе функционала плотности, не позволяют описывать электронную структуру сложных слоистых систем, где однородность нарушена в плоскости каждого слоя. Число неэквивалентных атомов при таких расчетах, как правило, не превосходит нескольких десятков. Это определяет интерес к методам,

основанным на использовании модельных гамильтонианов, в перву очередь гамильтонианов Хаббарда и периодической модели Андерсона, дл описания реальных систем. Хотя вычисления в рамках метода модельны гамильтонианов не могут учитывать того же множества взаимодействий, ка и расчеты из первых принципов, часто они дают довольно близки результаты, позволяя рассмотреть модельные объекты, гораздо боле приближенные к изучаемым в эксперименте.

Помимо большого научного значения, заключающегося в дальнейше уточнении и углублении основных представлений об электронной структур и свойствах реальных металлов в условиях, когда сильная пространственн неоднородность вызывает эффективное сокращение размерности системы такие расчеты важны при разработке новых элементов компьютерно памяти и других микроэлектронных устройств.

Цель работы

Целью работы является развитие теоретического подхода к описани электронной и магнитной структуры металлических поверхностей интерфейсов, неколлинеарных магнитных кластеров на проводяще поверхности и других низкоразмерных систем, проведени микроскопических расчетов ряда конкретных магнитных наноструктур, также разработка методов анализа многослойных систем с шероховатым интерфейсами.

Научная новизна

В работе впервые были получены следующие результаты:

1. В рамках метода модельных гамильтонианов для систем коллективизированными электронами развит теоретический подход дл описания электорнной и неколлинеарной магнитной структурь пространственно-неоднородных 3¿/-систем с атомным разрешением.

2. Разработаны оригинальные алгоритмы, ускоряющие процедур самосогласованных расчетов наносистем. Выполнены расчеты

поверхностей Fe, Cr и интерфейсов Fe/Cr различной ориентации относительно кристаллографических осей.

3. Предсказано неколлинеарное магнитное упорядочение в малых кластерах Fe, Cr, Мп на проводящей подложке, подтвержденное в дальнейшем расчетами из первых принципов.

4. Построена микроскопическая модель образования сплава на интерфейсе, учитывающая обмен атомов с атомами подложки и всплывание последних в верхние слои в процессе эпитаксиального роста, а также показано, как различные типы шероховатости интерфейсов проявляются в спектрах зеркального рассеяния рентгеновского излучения.

Теоретическая и практическая ценность

Развитый теоретический подход к описанию магнитного упорядочения наносистем на атомном масштабе дает возможность исследовать влияние шероховатости поверхностей и интерфейсов на магнитные свойства.

Разработанные в ходе выполнения работы программные средства можно использовать для самосогласованных расчетов электронной структуры пространственно-неоднородных систем с неколлинеарным упорядочением магнитных моментов.

Результаты моделирования перемешивания при эпитаксиальном росте позволяют предсказывать технологические режимы выращивания слоистых наносистем с требуемой пространственной структурой и физическими свойствами.

Теория рассеяния рентгеновского излучения на слоистой структуре с неидеальными интерфейсами, представленная в работе, может быть использована для интерпретации экспериментальных спектров рентгеновского рассеяния и, следовательно, для контроля структуры интерфейсов слоистых наносистем на основе данных рентгеновской спектроскопии.

Основные положения, выносимые на защиту

1. Магнитная структура пространственно-неоднородных металлически наносистем может быть адекватно описана в рамках метода модельны гамильтонианов для коллективизированных электронов. Быстры алгоритмы расчета, использующие аналитический подход вмест численного интегрирования в процессе самосогласования существенн увеличивают возможности метода.

2. Рассчитанные зависимости модуля магнитного момента от расстояния д поверхности идентичны для ферромагнитного железа и антферромагнитног хрома при различной ориентации поверхностей металлов относительн кристаллографических осей. Результаты расчета поверхностей Fe, Cr интерфейсов Fe/Cr позволяют объяснить данные мессбауэровски экспериментов на многослойных системах Cr/Sn и Fe/Cr/Sn.

3. Магнитные фрустрации в Зс1-кластерах на проводящей поверхност приводят к возникновению неколлинеарного магнитного упорядочения, иногда и к формированию нескольких метастабильных состояний, перехо между которыми может быть стимулирован внешним магнитным полем.

4. Предложенный сценарий перемешивания в процессе эпитаксиальног роста описывает асимметрию интерфейсов многослойных систем наблюдаемую экспериментально, и дает естественное объяснени мессбауэровским экспериментам с пробными слоями 57Fe и "9Sn.

5. Пространственная структура интерфейсов в многослойных металличесю системах влияет на форму спектра зеркального рассеяния рентгеновског излучения. Перемешивание на интерфейсе снижает высоты брэгговски пиков. Шероховатость интерфейсов приводит к уширению брэгговски пиков и исчезновению промежуточных максимумов между ними.

Личный вклад автора

Во всех совместных публикациях автор принимал участие в постановке задачи и обсуждении результатов. Им лично разработаны и отлажены все

программы для самосогласованных расчетов магнитной структуры и проведены все аналитические и численные расчеты.

Апробация полученных результатов работы

Основные результаты диссертационной работы были представлены на конференциях:

19th European Conference on Surface Science ECOSS-2000, Мадрид, 5-8 сентября 2000; XVII международной школы-семинара «Новые материалы для микроэлектроники», г. Москва, 20-23 июня 2000; Euro-Asian symposium «Trends in Magnetism» (EASTMAG-2001), Ekaterinburg, Russia February 27 -March 2, 2001; International conference "Functional materials" (ICFM-2001) Ukraina, Krimea, Partenit, October 1-5, 2001; XII международном симпозиуме «Нанофизика и наноэлектроника», Нижний Новгород, 10-14 марта 2008;

Публикации

По теме диссертации опубликовано 11 печатных работ. Список публикаций приведен в конце автореферата.

Структура и объём диссертации

Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения. Общий объем диссертации составляет 95 страниц, включая 25 рисунков. Список цитируемой литературы включает 99 наименований, список публикаций автора по теме диссертации — 11 наименований.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована актуальность темы исследований, показана ее научная новизна и практическая значимость, сформулированы цели работы, а также представлены сведения о структуре и содержании работы; приводятся положения, выносимые на защиту.

В первой главе на основе гамильтониана периодической модели Андерсона развита теория для описания магнитной структуры пространственно-неоднородных металлических систем. Энергетический

спектр переходных Зс/-металличесих систем аппроксимируется модель двух зон, отвечающих Зс1- и 4ь(р)- электронам. В конфигурационно

пространстве уравнения для функций Грина ¿/-электронов ^ имеют вид:

<1

Здесь Е" и Ущ соответственно энергия ¿/-электрона с проекцией спина локализованного на /'-ом узле и интеграл перехода между узлами i и / который считается отличным от нуля только для атомов - ближайши соседей. Кулоновское отталкивание ¿/-электронов на узле учитывается приближении среднего поля. В этом случае условие самосогласования связывающее энергию ¿/-электрона с числами заполнения электронны состояний и", записывается следующим образом:

Не зависящая от спина часть энергии Еы, отсчитываемая от уровня Ферм ер, и кулоновский интеграл II, определяются тем, атом какого химическог элемента находится в г'-м узле. Благодаря з(р)-с1 гибридизации энергии Е" содержат мнимую часть Г, которая в дальнейшем считается не зависящим о спина а и узла / параметром модели. Все энергетические параметрь измеряются в единицах Г. Таким образом, каждый химический элемен

Еы-еР и, V характеризуется тремя параметрами:-—-, ~, ~.

Решение уравнений (1) проводится методом рекурсий. Это позволяе получить для функций Грина явное выражение в виде цепной дроби. Разработан быстрый алгоритм для численного определения полюсов функций Грина. После этого для плотности состояний и чисел заполнения электронных состояний удается получить аналитические выражения. Разработана процедура самосогласования, включающая нахождение чисел заполнения электронных состояний на узле при фиксированных моментах на соседних узлах; полное согласование по всем неэквивалентным узлам в элементарной ячейке; сдвиг уровня Ферми, и новое самосогласование для

обеспечения постоянства полного числа ¿/-электронов в системе. Использование аналитических выражений вместо численного интегрирования плотности состояний позволило добиться высокой точности и в десятки раз сократить характерное время самосогласованных расчетов.

Для определения параметров модели были проведены расчеты магнитной структуры массивных образцов ОЦК железа, хрома, ванадия, а также ГЦК железа. Исследована сходимость решений в зависимости от глубины рекурсий и параметра перескока У/Г. Путем сравнения с результатами расчетов методом функционала плотности и данными эксперимента найдены параметры для железа и хрома, которые в дальнейшем были использованы при расчетах поверхностей и интерфейсов.

Во второй главе для ферромагнитного (ФМ) железа и антиферромагнитного (АФ) хрома проведены расчеты магнитных моментов вблизи поверхностей и интерфейсов при их различной ориентации относительно кристаллографических осей.

Зависимости модуля намагниченности от расстояния до поверхности для обоих металлов оказались идентичными, хотя плотность состояний и сам тип их магнитного упорядочения различны (рис.1). По-видимому, при формировании магнитного момента основную роль играет число и расположение ближайших соседей выделенного атома.

0 12 3

х/а

Рис.1 Зависимость модуля магнитного момента на атомах Л? и Сг от расстояния до поверхности, измеренного в постоянных решетки.

Самое близкое значение момента на поверхности к значению момента массивном образце получено для поверхности (110) и в железе и в хром Для этой же поверхности расстояние между соседними плоскостями само большое. Относительное изменение момента хрома больше, чем момент железа. Выход на значение, отвечающее массивному образцу у хрома боле медленный. У Fe переход к моменту массивного образца происходит уже н 2 постоянных решетки. В железе имеет место ФМ упорядочение, а в хроме АФ, причем магнитный момент поверхности может быть скомпенсирован как для поверхностей (110) и (130), или быть отличным от нул (поверхности (100), (111), (120), (140)). В последнем случае моменты соседних атомных плоскостях, параллельных поверхности, направлен антипараллельно. Этот результат согласуется с предсказанным д ступенчатых поверхностей хрома «топологическим антиферро магнетизмом», подтвержденным в магнитометрических измерениях и помощью туннельной спектроскопии [3].

Наряду с поверхностями были проведены расчеты интерфейсов Fe/C различной ориентации. Обнаружено, что моменты железа на интерфейс уменьшены по сравнению с массивным образцом, а моменты хрома увеличены. Переход к состоянию массивного образца с увеличение расстояния до интерфейса происходит быстрее, чем у поверхности: дл железа - уже на одной постоянной решетки. Для интерфейсов Fe/Cr (110) Fe/Cr (130) расчеты дают ферримагнитное упорядочение со стороны хрома Такое поведение объясняется тем, что магнитные моменты атомов F создают эффективное внутреннее магнитное поле на атомах Cr, моменть которых упорядочены антипараллельно. Отметим, что магнитный момен соответствующей поверхности Cr и плоскостей, параллельных поверхност полностью скомпенсирован.

Анализ результатов расчета позволил объяснить данные мессбауэровской спектроскопии для многослойных систем Cr(100)/Sn, Cr(110)/Sn, Fe/Cr(100) и Fe/Cr(110) [4].

В третьей главе метод функций Грина обобщен для расчета неколлинеарных магнитных систем. Система уравнений для функций Грина

Гар

с1-электронов имеет вид, формально аналогичный (1):

- КГ Ор (со) = 5 (2)

где нижние и верхние индексы нумеруют соответственно атомы и проекции спина (|Д) на направление оси квантования, 8 - символ Кронекера. Однако,

теперь энергия Е" электрона на атоме ; с проекцией спина а и параметры перехода V""' зависят не только от числа ¿/-электронов N1 и модуля магнитного момента М„ но и от полярных углов вi, фi , которые задают направление момента относительно оси квантования:

Ц.Е. + ШъШ^ (3)

Метод рекурсий был развит и для расчета недиагональных по спиновой переменной матричных элементов функции Грина. При этом удалось, как и в коллинеарном случае, получить аналитические выражения для магнитного момента и энергии ¿/-электронов.

Проведенные расчеты кластеров Ре, Сг и Мп на проводящей поверхности свидетельствуют о том, что для большинства кластеров в форме тримера характерно неколлинеарное упорядочение. Это предсказание в настоящее время получило подтверждение на основе расчетов методом функционала плотности [5,6].

Самосогласованные расчеты тримеров Ре, Сг и Мп (рис. 2 ) показали, что в основном состоянии магнитные моменты лежат в одной плоскости, а угол между моментами атомов 1 и 2 равен углу между моментами атомов 1 и 3.

1/2

а

Уе

г

Уа

ОООООООООООООООООО Сг

у

......МП

Ре

0,0 0,2 0,4 0,6 0,6 1,0 1,2 1,4 1,6 ри(; 2

ч

0

я

т/2

Ре

Мп Сг

Ге 1 1

0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 1,2 1,4 1,6

Угол между магнитными моментами атомов 1 и 2 в тримере как функция параметра перехода V; (при ^=0.9) (а) и (при р;=0.9) (6). Белыми кружками обозначено метастабильное состояние кластера железа. Параметры перехода измеряются в единицах Г.

Справа изображен сам тример

В пределе V/—>0 магнитные моменты атомов 2 и 3 для железа направлены параллельно, а для хрома и марганца - антипараллельно. Таким образом, в димере железа обменное взаимодействие ФМ, а в димере хрома и марганца - АФ. Однако, когда взаимодействие всех трех атомов становится одного порядка, в системе может возникнуть неколлинеарное упорядочение. Для тримера железа это происходит только при V/ >1, причем при меньших значениях V; существует два коллинеарных решения - основное и метастабильное. У тримера хрома при больших значениях V; основное состояние коллинеарное, причем моменты атомов 2 и 3 направлены противоположно моменту атома 1. В диапазоне 0,4< у,<1,2 (при у2=0,9) основное состояние триммера хрома неколлинеарно. Тример марганца неколлинеарен практически при всех значениях V; и у2. В равностороннем тримере марганца и хрома магнитные моменты направлены под углом 120°

12

относительно друга друга. Равносторонний тример железа коллинеарен с ФМ упорядоченными магнитными моментами.

Рассмотрены различные магнитные конфигурации тримеров и переходы между ними во внешнем магнитном поле.

В четвертой главе исследован вопрос о влиянии пространственной структуры интерфейса в многослойных металлических пленках на форму спектра зеркального рассеяния рентгеновского излучения. Рассмотрено два типа структурных дефектов на интерфейсе - ступеньки, приводящие к переменной толщине слоев, и перемешивание атомов разных металлов в процессе эпитаксиалъного роста.

Для перемешивания предложена модель, предполагающая всплывание атомов в процессе эпитаксиального роста и формирование асимметричного профиля концентрации компонент с обеих сторон от интерфейса. Считается, что обмен атомов, напыленных на поверхность, с атомами подложки происходит только на поверхности образца и прекращается, когда очередной слой атомов полностью покрывает подложку. В результате атомы всплывают в направлении роста образца, но обратного движения вновь напыленных атомов вглубь образца нет вследствие отсутствия внутренней диффузии. В простейшем приближении модель, описывающая такой механизм перемешивания, содержит всего один параметр С, представляющий собой долю атомов, которые обмениваются с атомами подложки за время роста очередного атомного слоя. Для послойной концентрации элемента А в сверхрешетке А^В„ получено аналитическое выражение:

1-С™

= ~дбкп> \<к<п

1-е"

(*)=д к~" (1 - д) + «£*.„♦«, п< к <п + т

Предложенная модель позволила дать естественное объяснение ряду

экспериментов, в которых для исследования интерфейсов использовалась мессбауэровская спектроскопия с пробными слоями 57Fe и ll9Sn [7].

Выведены формулы и проведены численные расчеты спектров зеркального рассеяния рентгеновского излучения на многослойных пленках. В идеальной сверхрешетке с резкими плоскими границами картина зеркального рассеяния определяется произведением структурного фактора и форм-фактора. Эффект перемешивания фактически сохраняет периодичность структуры, но размывает границы между слоями, делая их менее резкими. Эти изменения влияют только на форм-фактор. При зеркальном рассеянии перемешивание приводит к заметному уменьшению высоты брэгговских пиков, особенно высоких порядков. При этом малые промежуточные пики сохраняются.

Влияние шероховатости интерфейса на спектры зеркального рассеяния связано с нарушением периодичности слоевой структуры, что вызывает как изменение структурного фактора, так и форм-фактора. При этом интенсивность зеркального рассеяния не представляется в виде их произведения. Переменная толщина слоев, составляющих пленку, приводит к изменению формы, и, прежде всего, ширины брэгговских пиков, а также к исчезновению промежуточных пиков с ростом амплитуды шероховатости. Дифракционная картина рассеяния рентгеновского излучения многослойными пленками оказывается чувствительной к эффекту перемешивания и к шероховатости интерфейса и по-разному зависит от указанных факторов. Это может служить основой для экспериментального определения параметров, характеризующих перемешивание и шероховатость, по спектрам зеркального рассеяния.

В заключении кратко изложены основные выводы, полученные в работе. Список публикаций автора по теме диссертации

1. S.Uzdin, V.Uzdin, С. Demangeat. Magnetic trimer on non-magnetic substrate: from frustration towads non-collinearity. II Europhys.Lett., 47, N5, 556-561 (1999).

2. S. Uzdin, V.Uzdin, C. Demangeat, «Non-collimar structure of Cr trimer on the surface of non-magnetic metah. // Сотр. Mat. Sci. 17, N 2-4,441-444 (2000).

3. B.M. Уздин, C.B. Уздин, M.B. Молчанова, «Роль дефектов в формировании структуры магнитных наносистем». // Сборник трудов XVII международной школы-семинара «Новые материалы для микроэлектроники», 20-23 июня 2000, г. Москва, ВС-5, стр. 528-530 (2000).

4. S. Uzdin, V. Uzdin, С. Demangeat, «Non-collinear magnetism of id-clusters supported on the metal surface». // Abstracts of 19th European Conference on Surface Science Madrid, Spain, September 5 - 8,2000, p. Th-P-89 (2000).

5. S. Uzdin, V. Uzdin, C. Demangeat, «Non-collinear magnetism of Cr, Mn and Fe trimers supported on the non-magnetic metal surface». // Surf.Sci., 482-485, N21,965-969 (2001).

6. S. Uzdin, V. Uzdin , C. Demangeat, N. Yartseva, «Reduceddimensionality and non-collinear magnetism». II Abstract book of Euro-Asian symposium "Trends in Magnetism" (EASTMAG-2001), Ekaterinburg, Russia Februaiy 27 - March 2, 2001, p. 185 (2001).

7. S. Uzdin, V. Uzdin, C. Demangeat, N. Yartseva, «Reduced dimensionality and noncollinear magnetism». // Phys. Met. Metallograph, 92, Suppl. 1, 259-262, (2001).

8. V. Uzdin, S. Uzdin, M. Moltchanova, C. Demangeat, «Non-collinear magnetism and density of states for supported id-clusters on the metallic surface». // Abstracts of International conference "Functional materials" (ICFM-2001) Ukraina, Krimea, Partenit, October 1-5,2001, p. 190.

9. В.П. Романов, C.B. Уздин, B.M. Уздин, C.B. Ульянов, «Структура интерфейсов многослойных систем в спектрах зеркального рассеяния рентгеновского излучения»11 ФТТ, Т. 48, N 1, с.144-151 (2006).

10. С.В. Уздин «Магнитная структура поверхностей и интерфейсов во внешнем магнитном поле», Тезисы докладов XXXII Международной зимней школы физиков теоретиков, Коуровка 2008, с. 159 (2008).

11. С.В. Уздин1«Магнетизм поверхностей и интерфейсов 3<1-метстлов)>, Труды XII международного симпозиума «Нанофизика и наноэлектро-ника», Нижний Новгород, 10-14 марта 2008, Т. 2 с. 285-286 (2008).

Цитированная литература

[1] А. Ферт, «Происхождение, развитие и перспективы спинтроники». / УФН, 178, N12, 1336(2008).

[2] П. А. Грюнберг, «От спиновых волн к гигантскому магнетосопротив лению и далее» . И УФН, 178, N12, 1349 (2008).

[3] R. Ravic, М. Bode, R. Wiesendanger, «Correlation of structural and local electronic and magnetic properties of Fe/Cr(001) studied by spin-polarized scanning tunnelling microscopy». II J. Phys.: Condens. Matter 15, S2513 (2003).

[4] N. Jiko, M. Almokhtar, K. Mibu, T. Shinjo, «Magnetic frustration of Cr at Fe(011)/Cr interfaces investigated by "9Sn Mossbauer spectroscopy». II J. Phys.: Condens. Matter 17,2477 (2005).

[5] A. Bergman, L. Nordstroml, A.B. Klautau, S. Frota-Pessoa, and O. Eriksson, «Magnetic structures of small Fe, Mn, and Cr clusters supported on Cu(lll): Noncollinear first-principles calculations». I/ Phys. Rev B, 75, 224425 (2007).

[6] G. M. Stocks, M. Eisenbach, B. Ujfalussy, B. Lazarovitsc, L. Szunyogh, P. Weinberger, «On calculating the magnetic state of nanostructures». II Progress in Materials Science 52, 371 (2007).

[7] M. Almokhtar, K. Mibu, A. Nakanishi, T. Kobayashi, T. Shinjo, «Magnetism of Cr in V/Cr multilayers studied by "9Sn Mossbauer spectroscopy» II J. Phys.: Condens. Matter.. 12, 9247 (2000).

Подписано к печати 02.04.09. Формат 60 х 84 '/is. Бумага офсетная. Гарнитура Times. Печать цифровая. Печ. л. 1,0. Тираж 100 экз. Заказ 4425.

Отпечатано в Отделе оперативной полиграфии химического факультета СП6ГУ 198504, Санкт-Петербург, Старый Петергоф, Университетский пр., 26 Тел.: (812) 428-4043,428-6919

 
Содержание диссертации автор исследовательской работы: кандидата физико-математических наук, Уздин, Сергей Валерьевич

Введение

Глава I.

1.1 1.2 1.

Глава 11 2.1 2.

Глава III.

Глава IV

 
Введение диссертация по физике, на тему "Структура интерфейсов и магнитные свойства металлических наносистем"

Исследование низкоразмерных магнитных систем, интенсивно проводимое последние годы, принесло открытие целого ряда новых явлений, важных как с точки зрения фундаментального магнетизма, так и приложений в наноэлектронике [1,2]. С развитием технологий создания наноструктур все большее значение приобретает экспериментальное и теоретическое изучение структурных дефектов, которые приводят к 1 качественному изменению магнитных и транспортных свойств низкоразмерных систем. Такие дефекты в принципе невозможно избежать в процессе эпитаксиального роста, но и сами они под действием внешних условий могут формировать новые упорядоченные структуры, представляющие большой интерес для практического использования. Исследование структурных и магнитных дефектов, шероховатости интерфейсов, внутренней диффузии, погруженных магнитных кластеров - сложная проблема, для решения которой используется целый спектр экспериментальных методов. Однако большинство этих методов дают только усредненную или косвенную информацию о пространственной и магнитной структуре дефектов на атомном масштабе, а интерпретация экспериментов сама по себе является трудной неоднозначной задачей. Поэтому развитие теоретического подхода, позволяющего проводить расчеты неидеальных структурно-неоднородных систем и на их основе единым образом интерпретировать данные различных экспериментальных методик, представляет собой принципиальную проблему низкоразмерного магнетизма.

Существующие расчеты из первых принципов, основанные на методе функционала плотности [3], не позволяют описывать электронную структуру сложных слоистых систем, где однородность нарушена в плоскости каждого слоя. Число неэквивалентных атомов при таких расчетах, как правило, не превосходит нескольких десятков. Это определяет интерес к методам, основанным на использовании модельных гамильтонианов, в первую очередь гамильтонианов Хаббарда и периодической модели

Андерсона для описания реальных систем [4]. Разумеется, вычисления в рамках метода модельных гамильтонианов не могут учитывать того же множества взаимодействий, как и расчеты из первых принципов. Однако, часто они дают довольно близкие результаты для тех же систем, позволяя рассмотреть объекты, гораздо более приближенные к изучаемым в эксперименте. При расчетах, как правило, используется формализм функций

Грина, причем распределение локальных моментов определяется в конфигурационном i пространстве с помощью метода рекурсий [5]. В рамках такого подхода выполнено большое количество расчетов магнитных поверхностей, интерфейсов и магнитных кластеров на металлических подложках.

Магнитные свойства поверхностей и интерфейсов металлических структур часто отличаются от свойств массивного образца. Это особенно важно для наносистем, где доля поверхностных и интерфейсных атомов возрастает, и именно они могут определять наблюдаемое магнитное поведение. Отсутствие пространственной симметрии в направлении, перпендикулярном границе раздела, а при учете шероховатости и в ее плоскости, делает задачу расчета магнитных моментов на атомном масштабе весьма трудоемкой. Одной из наиболее изучаемых систем, как экспериментально, так и теоретически, являются сверхрешетки Fe/Cr. Именно в этих структурах были открыты эффекты осцилляций межслойного обменного взаимодействия [6] и гигантского магнетосопротивления [7], за которые П. Грюнбергу и А. Ферту была присуждена Нобелевская премия 2007 года [8,9]. Много усилий было посвящено исследованиям химической и магнитной структуры поверхностей Fe, Cr и интерфейса Fe/Cr на атомном масштабе. Методами туннельной спектроскопии было обнаружено сильное перемешивание на интерфейсах Fe/Cr [10] и Cr/Fe [11], хотя структура этих интерфейсов оказалась различной, несмотря на близкие режимы напыления образцов. Распределение магнитных моментов изучалось с помощью мессбауэровской спектроскопии [12], рассеяния поляризованных нейтронов [13], магнитометрических измерений [14]. Для формирования поверхностей и интерфейсов с определенной ориентацией относительно кристаллографических осей используются разные подложки и режимы эпитаксиального роста. Так на поверхности ТЬ методом лазерной депозиции удалось вырастить пленки Сг с ориентацией (111) [15], имеющие меньшую плотность поверхностных атомов, чем поверхности (100) и (110). Такие образцы представляют большой интерес с точки зрения магнитных свойств. Однако, изучение фотоэмиссии, вызванной рассеянием синхротронного излучения, показало, что на интерфейсах Ре/Сг(111) имеет место перемешивание атомов, что приводит к формированию размытого интерфейса [16].

Магнитные свойства интерфейсов Сг(110)/8п [17] и Ре/Сг(110) [18] изучались экспериментально в мессбауэровских экспериментах с пробными слоями 1198п. Использование в пробных слоях немагнитного олова вместо магнитного железа позволило получить информацию о собственном магнетизме хрома. Однако и здесь наличие широкого распределения сверхтонких полей говорит о существовании перемешивания атомов при выращивании образца. Кроме того, оказалось, что химическая и магнитная структура интерфейсов, образующиеся при напылении металла А на металл В и металла В металл А различны. Этот эффект был объяснен на основе предложенной нами модели перемешивания в процессе эпитаксиального роста [19].

Самосогласованные расчеты магнитных моментов вблизи поверхностей и интерфейсов многослойных систем показали существование разных решений с близкой энергией [20]. При этом антиферромагнитная структура массивного образца в направлении (100) порождает ферро (ФМ) или антиферромагнитное (АФ) упорядочение на поверхности в зависимости от ориентации поверхности относительно кристаллографических осей. Формирование АФ упорядочения на поверхности называют "топологическим" антиферромагнетизмом [21]. Этот эффект был подтвержден в экспериментах по спин-зависящей туннельной спектроскопии [11] и магнитометрических измерениях в процессе напыления хрома на ступенчатую поверхность железа (100) [14].

Аналогичное поведение было теоретически предсказано при расчетах тонких пленок хрома на поверхности АУ(Юк). В зависимости от значения "к" здесь тоже было получено ФМ или АФ упорядочение [22].

Для идеальных поверхностей и интерфейсов магнитоупорядоченных Зс1-металлов удается провести расчеты магнитных моментов из первых принципов, поскольку число неэквивалентных атомов здесь невелико [23-25]. Параметры при расчетах в методе модельных гамильтонианов подбираются далее таким образом, чтобы воспроизвести результаты для этих идеальных систем. Знание этих параметров открывает возможность проводить расчеты сложных пространственно-неоднородных систем с атомным разрешением.

Остановимся на результатах исследования магнитных наноструктур на немагнитной , подложке, которые привлекли последнее время большое внимание благодаря развитию технологий создания и контроля магнитных наноструктур с атомным разрешением. Малые магнитные кластеры, состоящие из нескольких атомов, представляют особый интерес, поскольку, во-первых, это "строительные блоки" при эпитаксиальном росте и, во-вторых, они демонстрируют очень интересное поведение, которым можно управлять путем изменения внешних условий, таких как температура или магнитное поле. Подобные явления не наблюдаются ни для отдельных адсорбированных атомов вследствие простоты системы, ни для больших (на атомном масштабе) объектов, таких как островки или монослои, благодаря статистическому усреднению. Несмотря на большое количество теоретических работ посвященных магнитным наноструктурам на металлической поверхности, многие аспекты их поведения до сих пор не ясны и противоречивы.

Сложное магнитное поведение малых кластеров обычно связано с конкуренцией нескольких взаимодействий и с существованием нескольких метастабильных состояний, близких по энергии. Основное состояние можно тогда изменить внешним воздействием и это приведет к большому изменению характеристик кластера, таких, например, как полный магнитный момент. Недавние расчеты из первых принципов малых кластеров на поверхности предсказывают множество сценариев магнитного поведения в зависимости от элементного состава кластера, подложки и микроскопического расположения атомов [26-28]. Эти расчеты учитывают реалистические межатомные расстояния и не требуют подгоночных параметров. Они позволяют рассчитывать электронную плотность состояний и локальные магнитные моменты примесей переходных металлов в массивном образце и на поверхности различных металлических матриц. Однако большинство расчетов из первых принципов были выполнены в предположении о коллинеарном магнитном состоянии, хотя коллинеарное состояние часто не является основным для малых кластеров и даже для Зс1-монослоев. Лишь недавно появился ряд результатов, полученных при расчетах из первых принципов, которые подтвердили важность учета неколлинеарности для реалистичного описания низкоразмерных магнитных систем. Например, расчеты электронной и магнитной структуры монослоев Сг и Мп на треугольной решетке на поверхности Си(111), выполненные из первых принципов с учетом неколлинеарности, показали, что основным магнитным состоянием является трехмерная неколлинеарная спиновая структура для Мп и двумерное неколлинеарное 120° Неелевское состояние для Сг [29,30]. Расчеты в рамках метода функционала плотности для неколлинеарных структур дали аналогичное основное состояние для монослоя Сг, но коллинеарное основное состояние с антиферромагнитно (АФ) связанными рядами и с(2 х 2) периодичностью для Мп [31]. Ситуация с малыми кластерами еще более сложна. Исследование эффекта неколлинеарности в АФ связанных кластерах с использованием общей, инвариантной относительно вращения, формы теории функционала локальной спиновой плотности, показывает, что малые кластеры Сг (N<13) стремятся к неколлинеарной конфигурации локальных моментов вследствие фрустраций [32]. Ода и др. [33] в рамках метода функционала спиновой плотности совместно с методом молекулярной динамики обнаружили неколлинеарную магнитную структуру даже для свободного кластера Без в виде линейной цепочки. Расчеты в рамках векторного обобщения модели Александера-Андерсона [34], показали, что неколлинеарное упорядочение характерно для малых кластеров на проводящей подложке. Как впервые было показано в наших работах [35-38], большинство кластеров в форме тримера, построенных из магнитных Зс1-элементов, демонстрируют неколлинеарное упорядочение по крайней мере в определенной области значений параметров перескока, определяемых межатомными расстояниями в кластере. Сейчас этот результат подтвержден в цикле расчетов из первых принципов, проведенных разными группами [39-42].

Степанюк и др. [26], с помощью ККЯ -метода функций Грина в коллинеарном приближении обнаружили четыре магнитные конфигурации практически для всех 3<1-тримеров на поверхности Си(0 0 1). Величина полного магнитного момента для тримера Сг изменялась от 0 до 12 цв при переходе от "АФ" к "высокоспиновому ФМ" состоянию. Однако, в случае кластеров Сг на поверхности, неколлинеарные состояния также необходимо учитывать и неединственность решений, обнаруженная в [26], может быть просто признаком неколлинеарного упорядочения в системе. Вопрос об устойчивости решений относительно вращений магнитных моментов не может быть решен в рамках коллинеарной модели. Если такой устойчивости нет, то вывод относительно скачкообразных переходов между различными магнитными состояниями является лишь артефактом коллинеарной модели. Похожая ситуация с существованием нескольких спиновых состояний для изолированного Мпз кластера была обнаружена в [43] с помощью комбинации метода атомных-молекулярных орбиталей с формализмом функционала плотности. Как и в случае с Сг это может быть следствием коллинеарного приближения и основное состояние, по-видимому, будет неколлинеарным. Следовательно, исследование неколлинеарной структуры и ее зависимости от внешних параметров чрезвычайно важно для понимания магнетизма таких систем. Отметим, однако, что наши расчеты показывают, что даже в неколлинеарной модели во внешнем магнитном поле существуют метастабильные магнитные состояния и переходы между этими состояниями могут быть вызваны изменением магнитного поля [37,38].

Неколлинеарное упорядочение в магнитных кластерах, адсорбированных на проводящей поверхности, заслуживает особого внимания в связи с обнаружением методами туннельной спектроскопии в этих системах Кондо-резонансов. С помощью сканирующего туннельного микроскопа (СТМ) возможно получить изображение отдельного атома и затем изучать Кондо резонанс, измеряя вольт-амперные характеристики [44,45]. Одновременный учет неколлинеарности и многочастичных корреляций [46] представляет собой сложную и до сих пор до конца не решенную задачу.

Низкотемпературное поведение магнитных кластеров исследуют на основе метода модельных гамильтонианов. Хотя попытки найти следы Кондо-резонанса предпринимались при расчете методом локального функционала плотности (ЛФП) [47] , они не могут воспроизвести правильное основное состояние даже для уединенной примеси. Проблема расчетов методом ЛФП заключается в том, что многочастичные эффекты не учитываются точно и, таким образом, такие расчеты, обычно не воспроизводят поведение, которое естественно возникает в модельных подходах, в частности эффект Кондо. Только последнее время появились попытки включить сильные корреляции в расчеты из первых принципов в рамках динамической теории среднего поля

48]. Использование модельных гамильтонианов с учетом корреляций, ответственных за низкотемпературное поведение, оказывается, таким образом, очень полезным. Уйсаг и др.

49] показали, что низкотемпературные СТМ данные [44] для изолированной примеси Со на поверхности Аи могут быть воспроизведены теоретически с помощью модели Андерсона, где корреляции введены "руками" через Кондо-резонанс на уровне Ферми для плотности состояний на атоме Со.

Поведение Кондо резонанса в случае треугольного кластера с неколлинеарным упорядочением магнитных моментов необычно. Экспериментальные исследования показали, что компактный тример Сгз может находиться в двух различных типа состояниях. В первом состоянии СТМ-спектры не содержат никаких особенностей, тогда как во втором на уровне Ферми наблюдается узкий резонанс, соответствующий температуре Кондо Тк~ 50 К. Это значение сильно превосходит Тк для одиночного атома Сг на поверхности, которое определенно ниже 6 К [45]. Теоретическое объяснение этого огромного увеличения Тк было предложено в работе в рамках вариационного подхода в методе модельных гамильтонианов [50].

Изучение малых кластеров на поверхности может открыть новое направление в физике сильно коррелированных систем [46]. До сих пор было невозможно менять свойства магнитной примеси и ее взаимодействия с металлом матрицы. Другими словами даже СТМ техника не позволяла преобразовать один вид магнитных примесей в другой с иными характеристиками [45]. Однако, для малых кластеров, как тример на поверхности, даже слабое изменение межатомных расстояний или внешних условий может привести к вращению отдельных моментов и, следовательно, к качественно отличному низкотемпературному поведению. Это позволит изменять многочастичное основное состояние малых магнитных кластеров. Разумеется, расчеты низкотемпературных свойств сильно коррелированных систем типа магнитных тримеров на поверхности представляет собой очень сложную задачу, которая не может быть решена точно. Поэтому очень важна тесная связь теоретических и экспериментальных исследований. Изучение магнитных свойств на минимально возможном в физике конденсированного состояния масштабе действительно является проблемой, имеющей большое фундаментальное и прикладное значение. Такие исследования могут служить основой для создания новых квантовых устройств беспрецедентно малых размеров [51].

Целью работы является развитие теоретического подхода к описанию электронной и магнитной структуры металлических поверхностей, интерфейсов, кластеров на проводящей поверхности и других низкоразмерных систем. Теория строится в рамках метода модельных гамильтонианов для коллективизированных электронов. Разработанные быстрые алгоритмы самосогласованных расчетов, использующие аналитические преобразования вместо численного интегрирования, обеспечивают скорость согласования на порядок более высокую, чем в стандартной методике. Это позволяет проводить расчеты сложных пространственно-неоднородных систем с неколлинеарным упорядочением и расчеты систем во внешнем магнитном поле.

В первой главе на основе гамильтониана периодической модели Андерсона развита теория для описания магнитной структуры пространственно-неоднородных металлических систем. Используется метод функций Грина в конфигурационном пространстве. Решение уравнений для функций Грина проводится методом рекурсий. Полюса функции Грина ¿/-электронов определяются численно, а затем для плотности состояний и чисел заполнения электронных состояний выводятся аналитические выражения. Разработана процедура самосогласования. Исследована зависимость магнитных свойств от параметров гамильтониана. На основе проведенных расчетов выбраны параметры, соответствующие конкретным Зс1-металлам.

Во второй главе для ферромагнитного железа и антиферромагнитного хрома проведены расчеты магнитных моментов вблизи поверхностей и интерфейсов при их различной ориентации относительно кристаллографических осей. Зависимости модуля намагниченности от расстояния до поверхности для обоих металлов оказались идентичными, хотя плотность состояний и сам тип их магнитного упорядочения различны. Данные расчета позволяют объяснить результаты мессбауэровских экспериментов на многослойных системах Сг/8п и Ре/Сг/Бп.

В третьей главе разработанный подход использован для расчета неколлинеарных систем. Метод рекурсий обобщен для определения недиагональных по спиновой переменной матричных элементов функции Грина. Проведены расчеты кластеров Бе, Сг и Мп на проводящей поверхности и показано, что для большинства кластеров в форме тримера характерно неколлинеарное упорядочение.

В четвертой главе рассмотрен вопрос о влиянии пространственной структуры интерфейса в многослойных металлических пленках на форму спектра зеркального рассеяния рентгеновского излучения. Рассмотрено два типа структурных дефектов на интерфейсе - ступеньки, приводящие к переменной толщине слоев, и перемешивание атомов разных металлов в процессе эпитаксиального роста. Показано, что эти механизмы по-разному проявляются в спектрах зеркального рассеяния. Вследствие перемешивания заметно снижаются высоты брэгговских пиков, особенно высоких порядков. Шероховатости интерфейса приводят к уширению брэгговских пиков и исчезновению промежуточных пиков между ними.

В заключении кратко изложены основные выводы, полученные в работе

Научная новизна работы заключается в том, что в ней впервые

• Развита теория и разработаны оригинальные алгоритмы, ускоряющие процедуру самосогласованных расчетов магнитной структуры пространственно-неоднородных Зс1-систем.

• Предсказано неколлинеарное магнитное упорядочение в малых кластерах Бе, Сг, Мп на проводящей подложке, подтвержденное в дальнейшем расчетами из первых принципов.

• Построена микроскопическая модель образования сплава на интерфейсе, •учитывающая обмен атомов с атомами подложки и всплывание последних в верхние слои в процессе эпитаксиального роста, а также показано, как различные типы шероховатости интерфейсов проявляются в спектрах зеркального рассеяния рентгеновского излучения.

Практическая значимость работы определяется возможностью использовать разработанные в ходе выполнения работы программные средства для самосогласованных расчетов электронной структуры пространственно-неоднородных наносистем с неколлинеарным упорядочением магнитных моментов.

Результаты моделирования перемешивания при эпитаксиальном росте позволяют предсказывать технологические режимы выращивания слоистых наносистем с требуемой пространственной структурой и физическими свойствами.

Развитый в работе теоретический подход для описания рассеяния рентгеновского излучения на слоистой структуре с неидеальными интерфейсами может быть использован для интерпретации экспериментальных спектров рентгеновского рассеяния и, следовательно, для контроля структуры интерфейсов слоистых наносистем на основе данных рентгеновской спектроскопии. Апробация результатов работы

Основные результаты диссертационной работы были представлены на конференциях 19th European Conference on Surface Science ECOSS-2000, Мадрид, 5-8 сентября 2000, XVII международной школы-семинара "Новые материалы для микроэлектроники", г. Москва, 20-23 июня 2000; Euro-Asian symposium "Trends in Magnetism" (EASTMAG-2001), Ekaterinburg, Russia February 27 - March 2, 2001: International conference "Functional materials" (ICFM-2001) Ukraina, Krimea, Partenit, October 1-5, 2001; XII международном симпозиуме «Нанофизика и наноэлектроника», Нижний Новгород, 10-14 марта 2008;

И содержатся в следующих публикациях:

1. S.Uzdin, V.Uzdin, С. Demangeat, Magnetic trimer on non-magnetic substrate: from frustration towads non-collinearity. - Europhys.Lett., 47 (1999) 556-561.

2. S. Uzdin, V.Uzdin, C. Demangeat, Non-collinear structure of Cr trimer on the surface of non-magnetic metals. - Сотр. Mat. Sci. 17 (2000) 441-444 .

3. В.М. Уздин, C.B. Уздин, M.B. Молчанова, Роль дефектов в формировании структуры магнитных наносившем. - Сборник трудов XVII международной школы-семинара "Новые материалы для микроэлектроники", 20-23 июня 2000, г. Москва, ВС-5, стр. 528-530.

4. S. Uzdin, V. Uzdin, С. Demangeat, Non-collinear magnetism of 3d-clusters supported on the metal surface. - Abstracts of 19th European Conference on Surface Science Madrid, Spain, September 5 - 8, 2000

5. S. Uzdin, V. Uzdin, C. Demangeat, Non-collinear magnetism of Cr, Mn and Fe trimers supported on the non-magnetic metal surface. - Surf.Sci., 482-485 (2001) 965-969.

6. S. Uzdin, V. Uzdin , C. Demangeat, N. Yartseva, Reduced dimensionality and non-collinear magnetism. - Abstract book of Euro-Asian symposium "Trends in Magnetism" (EASTMAG-2001), Ekaterinburg, Russia February 27 - March 2, 2001, p. 185.

7. S. Uzdin, V. Uzdin, C. Demangeat, N. Yartseva, Reduced dimensionality and noncollinear magnetism, Phys. Met. Metallograph, 92, Suppl. 1 (2001) 259-262.

8. V. Uzdin, S. Uzdin, M. Moltchanova, C. Demangeat, Non-collinear magnetism and density of states for supported Sd-clusters on the metallic surface. - Abstracts of International conference "Functional materials" (ICFM-2001) Ukraina, Krimea, Partenit, October 1-5, 2001, p. 190.

9. В.П. Романов, C.B. Уздин, В.М. Уздин, C.B. Ульянов, «Структура интерфейсов многослойных систем в спектрах зеркального рассеяния рентгеновского излучения», ФТТ, Т. 48, № 1, с. 144-151 (2006).

10. С.В. Уздин "Магнитная структура поверхностей и интерфейсов во внешнем магнитном поле", Тезисы докладов XXXII Международной зимней школы физиков теоретиков, Коуровка 2008, с. 159

11. С.В. Уздин^ «Магнетизм поверхностей и интерфейсов Зd-мemaллoвУ>, Труды XII международного симпозиума «Нанофизика и наноэлектроника», Нижний Новгород, 10-14 марта 2008, Т. 2 с. 285-286.

12. С.В. Уздин, «Красчету магнитной структуры поверхностей, приповерхностных слоев и интерфейсов 3d-Memajuioe», ФТТ, Т. 51, № 6, с. 1188-1197 (2009).

Основные положения выносимые, на защиту:

1. Магнитная структура пространственно-неоднородных металлических наносистем может быть адекватно описана в рамках метода модельных гамильтонианов для коллективизированных электронов. Быстрые алгоритмы расчета, использующие аналитический подход вместо численного интегрирования в процессе самосогласования существенно увеличивают возможности метода.

2. Рассчитанные зависимости модуля магнитного момента от расстояния до поверхности идентичны для ферромагнитного железа и антферромагнитного хрома при различной ориентации поверхностей металлов относительно кристаллографических осей. Результаты расчета поверхностей Fe, Cr и интерфейсов Fe/Cr позволяют объяснить результаты мессбауэровских экспериментов на многослойных системах Cr/Sn и Fe/Cr/Sn.

3. Магнитные фрустрации в 3<1-кластерах на проводящей поверхности приводят к возникновению неколлинеарного магнитного упорядочения, а иногда и к формированию нескольких метастабильных состояний, переход между которыми может быть стимулирован внешним магнитным полем.

4. Предложенный сценарий перемешивания в процессе эпитаксиального роста описывает асимметрию интерфейсов многослойных систем, наблюдаемую экспериментально, и дает естественное объяснение мессбауэровским экспериментам с пробными слоями 57Fe и II9Sn.

5. Пространственная структура интерфейсов в многослойных металлических системах влияет на форму спектра зеркального рассеяния рентгеновского излучения. Вследствие перемешивания на интерфейсе заметно снижаются высоты брэгговских пиков. Шероховатость интерфейсов приводит к уширению брэгговских пиков и исчезновению промежуточных пиков между ними.

 
Заключение диссертации по теме "Теоретическая физика"

Заключение

В работе изложен подход к описанию магнитоупорядоченных пространственно-неоднородных структур на основе метода рекурсий в рамках модельных гамильтонианов Андерсона-Хаббарда при учете кулоновского отталкивания электронов на узле в приближении среднего поля. На основе этого подхода реализована программа для самосогласованных численных расчетов электронной и магнитной структур металлических наносистем. В программе используется оригинальный подход, позволяющий получить аналитические выражения для чисел заполнения электронных состояний отличающийся от стандартного подхода, предполагающего численное интегрирование плотности состояний d-электронов. Это существенно (в десятки раз) ускоряет характерное время расчетов. Программа позволяет

• Проводить расчеты электронной и магнитной структуры металлических систем с разными типами кристаллической решетки при ферро, антиферро и ферримагнитном упорядочении магнитных моментов.

• Рассчитывать распределение магнитных моментов вблизи поверхности образца при различной ориентации поверхности относительно кристаллографических осей

• Рассчитывать магнитную структуру металлических интерфейсов различной ориентации.

• Проводить расчеты неколлинеарного магнитного упорядочения в кластерах на поверхности проводника и в многослойных магнитных системах.

Возможности подхода продемонстрированы на примере расчетов поверхностей ФМ железа, АФ хрома и интерфейсов Fe/Cr по-разному ориентированных относительно кристаллографических осей, расчетах неколлинеарного упорядочения магнитных тримеров на проводящей поверхности и ряда других низкоразмерных магнитных систем.

Разработанный метод расчета может быть использован при интерпретации широкого класса экспериментальных методов исследования и контроля магнитных наносистем. Среди них рассеяние рентгеновского и синхротронного излучения, поляризованных нейтронов, мессбауэровская спектроскопия. При этом рассчитанные магнитные моменты необходимо усреднить, перейдя от микроскопических локальных магнитных моментов и локальной электронной плотности к макроскопическим коэффициентам преломления рентгеновских лучей или нейтронов. Появляется возможность учесть шероховатость интерфейсов и поверхностей, эффекты перемешивания, важные для магнитных и транспортных свойств наносистем, используемых в электронных устройствах.

Расчеты конкретных систем, выполненные в работе, важны для понимания процессов формирования магнитного упорядочения в пространственно-неоднородных наносистемах. В частности, впервые показано, что модуль магнитного момента вблизи поверхностей ФМ железа и АФ хрома разной ориентации меняются одинаково. Расчеты магнитной структуры вблизи поверхностей Fe, Cr и интерфейсов Fe/Cr позволили объяснить мессбауэровские спектры сверхрешеток Cr/Sn и Fe/Cr/Sn с разной ориентацией интерфейсов. На основе микроскопических расчетов первые показано, что малые Зс1-кластеры на проводящей поверхности часто демонстрируют неколлинеарное магнитное упорядочение вследствие конкуренции обменных взаимодействий между разными атомами. Этот вывод был недавно подтвержден в целом ряде расчетов, выполненных из первых принципов.

Предложенная модель перемешивания в процессе эпитаксиального роста позволила дать естественное объяснение ряду мессбауэровских экспериментов с пробными слоями 57Fe и 119Sn. Показано, как перемешивание на интерфейсах и неоднородность многослойной системы по толщине проявляется в спектрах рентгеновского рассеяния. Таким образом, выполненные исследования могут быть использованы для контроля качества интерфейсов в слоистых наносистемах.

 
Список источников диссертации и автореферата по физике, кандидата физико-математических наук, Уздин, Сергей Валерьевич, Санкт-Петербург

1. 1. Zutic, J. Fabian, S. Das Sarma, "Spintronics: Fundamentals and applications". Rev. Mod. Phys., 76, 323-386 (2004).

2. S.D. Bader, "Colloquium: Opportunities in nanomagnetism", Rev. Mod. Phys., 78, 1-15 (2006).

3. В. Кон, "Электронная структура вещества волновые функции и функционалы плотности", Успехи физических наук, 172, 336- 348 (2002).

4. С. Demangeat, V.M. Uzdin, " Hubbard and Anderson periodic models for the description of imperfect low-dimensional FeCr magnetic systems". J. Magn. Magn. Mat., 156, 202-204 (1996).

5. M. Foulces, R. Haydock, "The recursion method and expectation values" J. Phys C: Solid state Physics. 19, 6573-6589 (1986).

6. P. Grunberg, "Layered magnetic structures: facts, figures, future". J. Phys.: Condens. Matter 13,7691-7706(2001)

7. Baibich M.N., Broto J.M., Pert A., Nguen van Dau P., PetroffF., Etienne P., Greuzet G., Friederich A., and Chazelas J. "Giant Magnetoresistance of (0,0,l)Fe/(0,0,l)Cr Magnetic Superlattices". Phys. Rev. Lett., 61, 2472 -2475 (1988).

8. P. Grunberg, "Nobel Lecture: From spin waves to giant magnetoresistance and beyond", Rev. Mod. Phys., 80, 1531-1540 (2008)

9. A. Fert "Nobel Lecture: Origin, development, and future of spintronics", Rev. Mod. Phys., 80, 1517-1530(2008)

10. A. Davies, J. A. Stroscio, D.T. Pierce, RJ.Celotta "Atomic-Scale Observations of Alloying at the Cr-Fe(OOl) Interface". Phys. Rev. Lett., 1996, 76, 4175-4178.

11. R. Ravic, M. Bode, R. Wiesendanger, Correlation of structural and local electronic and magnetic properties of Fe/Cr(001) studied by spin-polarized scanning tunnelling microscopy". J. Phys.: Condens. Matter 15 S2513-S2531 (2003).

12. F. Klinkhammer, Ch. Sauer, E.Yu. Tsymbal, S. Handschuh, Q. Leng, W. Zinn, "Interface roughness in Fe(100)/Cr film structures studied by CEMS" J. Magn. Magn. Mat., 161, 49-56 (1996).

13. A. Schreyer, J. F. Ankner, Th. Zeidler, Ii. Zabel, M. Schafer, J.A. Wolf, P. Grunberg, C.F. Majkrzak, "Non-collinear and collinear magnetic structures in exchange coupled Fe/Cr(001) superlattices". Phys. Rev. B52, 16066-16085 (2005)

14. S. Miethaner, G. Bayreuther "Magnetic order at stepped Fe/Cr surface", J. Magn. Magn. Mat., 148,42-43 (1995).

15. R. Kalinowski, L.T. Baczewski, J. Rauluszkiewicz, D. Givord, A. Lienard, C. Meyer, "The epitaxial growth of the chromi um bcc (111) layers", Czehoslovak Journalof Physics, 47, 415-419 (1997).

16. G. Polzonetti, V.Di Castro, G, Contini, S. Ciampi, O.Sakho, "Fe/Cr(lll) interface formation investigated by synchrotron radiation-induced photoemission". Journal of Electron spectroscopy and Related Phenomena, 63, 207-209 (1993).

17. N. Jiko, K. Mibu, M. Takeda, " Modification of the spin structure of chromium by an interface effect in Cr(011)/Sn multilayers" ". Phys. Rev. B71, 014414/1-5 (2005).

18. B.A. Hamad, J.M.Khalifeh, "Spin polarization of Cr monolayers on W(10k) vicinal surfaces". J. Phys.: Condens. Matter 15, 5821-5827 (2003).

19. R. Coehoorn "Relation between interfacial magnetism and spin-dependent scattering at nonideal Fe/Cr and Fe/V interfaces". J. Magn. Magn. Mat.,, 151, 341-353 (1995).

20. A.M.N. Niklasson, B.Johansson, H.L. Skriver, "Interface magnetism of 3d transition metals". Phys. Rev., B59, 6373-6382 (1999).

21. D.F. Johnson ,D.E. Jiang, E.A. Carter, "Structure,magnetism,and adhesion at Cr/Fe interfaces from density functional theory". Surface Sci. 601, 699 -705 (2007).

22. V.S. Stepanyuk, W. Hergert, P. Rennert, K. Wildberger, R. Zeller and P.H. Dederichs; "Metamagnetic states in metallic nanostructures" Solid State Commun., 101, 559-562 (1997).

23. V.S. Stepanyuk, W. Hergert, P. Rennert, K. Wildberger, R. Zeller and P.H. Dederichs, "Imperfect magnetic nanostructures on a Ag(001) surface " Phys. Rev. B59, 1681-16841999).

24. S. E. Weber, B.K. Rao, P. Jena, V. S. Stepanyuk, W. Hergert, K. Wildberger, R. Zeller, P.H Dederichs, "Magnetism of free and supported vanadium clusters", J. Phys.: Condens. Matter, 9, 10739-10748(1997).

25. Ph. Kurz, G Bihlmayer, K. Hirai, and S. Blugel, " Three-Dimensional Spin Structure on a Two-Dimensional Lattice: Mn/Cu(l 11), Phys. Rev. Lett., 86, 1106-1109 (2001).

26. T.Asada, G Bihlmayer, SHandschuh, S Heinze, Ph Kurz and S Blugel, "First-principles theory of ultrathin magnetic films", J. Phys.: Condens. Matter 11 9347-9363 (1999).

27. D. Hobbs, J.Hafner, "Fully unconstrained non-collinear magnetism in triangular Cr and Mn monolayers and overlayers on Cu(l 1 l)substrates". J. Phys.: Condens. Matter 12, 7025-70402000).

28. С.Kohl, G.F. Bertsch, "Noncollinear magnetic ordering in small chromium clusters". Phys. Rev., B60,4205-4211 (1999).

29. T. Oda, A. Pasquarello, R. Car, "Fully Unconstrained Approach to Noncollinear Magnetism: Application to Small Fe Clusters". Phys. Rev. Lett., 80, 3622-3625 (1998).

30. V.M. Uzdin, N.S. Yartseva, "Periodic Anderson Model for the discription of noncollinear magnetic structure in low-dimensional 3d-systems". Сотр. Mat. Sci. 10, 211-216 (1998).

31. S. Uzdin, V. Uzdin, C. Demangeat, N. Yartseva, "Reduced dimensionality and noncollinear magnetism". Физика металлов и металловедение, 92, Suppl. 1, 259-262 (2001).

32. S. Uzdin, V. Uzdin, C. Demangeat "Magnetic trimer on non-magnetic substrate: from frustration towads non-collinearity". Europhys.Lett., 47 (1999) 556-561.

33. S. Lounis, Ph. Mavropoulos, P. H. Dederichs, S. Blügel, Noncollinear Korringa-Kohn-Rostoker Green function method: Application to 3d nanostructures onNi (001)". Phys. Rev. B72, 224437/1-11 (2005).

34. R. Robles and L. Nordstrom "Noncollinear magnetism of Cr clusters on Fe surfaces". Phys. Rev. B74, 094403/1-5 (2006).

35. H. J. Gotsis, N. Kioussis, "Evolution of magnetism of Cr nanoclusters on Au(l 11): First-principles electronic structure calculations". Phys. Rev. B73, 014436/1-6 (2006).

36. A. Bergman, L. Nordstrom, A.B. Klautau, S. Frota-Pessda, O. Eriksson, " Magnetic interactions of Mn clusters supported on Cu". Phys. Rev. B73, 174434/1-5 (2006).

37. M.R. Pederson, F. Reuse, S.N. Khanna, "Magnetic transition in Mnn (n=2-8) clusters", Phys. Rev. B, 58, 5632-5636 (1998).

38. V. Madhavan, W. Chen, T. Jamnella, M.F. Crommie andN.S. Wingreen, "Tunneling into a single Magnetic Atom: Spectroscopic Evidence of the Kondo Effect", Science 280, 567 (1998).

39. T. Jamneala, V. Madhavan, andM. F. Crommie, "Kondo Response of a Single Antiferromagnetic Chromium Trimer". Phys. Rev. Lett., 87, 256801/1-4 (1998).

40. A.S. Hewson, The Kondo Problem to Heavy Fermions, Cambridge, University Press 1994.

41. M. Weissmann, A.M. Llois, "Adsorbed 3d-transition metal atoms and dimers on Au(l 11): Signatures derived from one-electron calculations", Phys. Rev. B 63 113402/1-3 (2001).

42. G. Kotliar, S. Y. Savrasov, K. Haule, V. S. Oudovenko, O. Par collet, C. A. Marianetti Electronic structure calculations with dynamical mean-field theory, Rev. Mod. Phys. 78, 865-951 (2006)

43. O. Ujsaghy, J. Kroha, L. Szunyogh, and A. Zawadowski, "Theory of the Fano Resonance inthe STM Tunneling Density of States due to a Single Kondo Impurity", Phys. Rev. Lett. 85, . . 2557-2560 (2000).

44. Yu.B. Kudasov, V.M. Uzdin, "Kondo-state for a compact Cr trimer on a metallic surface", Phys. Rev. Lett., 89, 276802/1-4 (2002).

45. L. Kouwenhoven, L. Glazman, "Revival of the Kondo effect", Physics World, January 2001, p. 33- 38.

46. A.K. Kazansky, V.M. Uzdin, "Modelling of the magnetic properties of the Cr-Fe interface". Phys. Rev B, 52, 9477-9485 (1995).

47. P. W. Anderson, "Localized Magnetic States in Metals", Phys. Rev., 124, 41-53 (1961)

48. R. Haydock, V.Heine, M.J. Kelly, "Electronic structure based on the local atomic environment for tight-binding bands", J. Phys. C: Solid State Phys., 5,2845-2858 (1972).

49. R. Haydock, V.Heine, M.J. Kelly, "Electronic structure based on the local atomic environment for tight-binding bands: II", J. Phys. C: Solid State Phys., 8,2591-2605 (1975).

50. K.Mibu, S.Tanaka, T. Shinjo, "Preparation and Mössbauer study of epitaxial Cr/Sn multilayers", J. Phys. Soc. Japan, 67, 2633-2636 (1998).

51. K. Mibu, M. Almokhtar, S.Tanaka, S. Nakanishi, A. Kobayashi, and T. Shinjo, "Reduction of Magnetic Moments in Very Thin Cr Layers of Fe/Cr Multilayers: Evidence from 119Sn Mössbauer Spectroscopy", Phys. Rev. Lett., 84, 2243-2246 (2000).

52. S. Lounis, P. Mavropoulos, R. Zeller, P. H. Dederichs, andS. Blügel, "Noncollinear magnetism of Cr and Mn nanoclusters on Ni(l 11): Changing the magnetic configuration atom by atom" , Phys. Rev. B, 75, 174436/1-8 (2007).

53. A. Bergman, L. Nordströml, A.B. Klautau, S. Frota-Pessöa, and O. Eriksson,'''A first-principles study of the magnetism and electronic structure of Cr clusters supported on a Au(lll) surface", J. Phys.: Condens. Matter, 19, 156226/1-8 (2007).

54. A. Bergman, L. Nordströml, A.B. Klautau, S. Frota-Pessöa, and O. Eriksson "Magnetic structures of small Fe, Mn, and Cr clusters supported on Cu(l 11): Noncollinear first-principles calculations", Phys. Rev B, 75, 224425/1-10 (2007).

55. A. Antal, L. Udvardi, B. Üjfalussy, B. Lazarovitsc, L. Szunyogh, P. Weinberger, "Magnetic properties of a Cr trimer on Au(l 1 1) surface", J. Magn. Magn. Mater., 316, 118-121 (2007).

56. G. M. Stocks, M. Eisenbach, B. Üjfalussy, B. Lazarovitsc, L. Szunyogh, P. Weinberger, "On calculating the magnetic state of nanostructures" Progress in Materials Science 52, 371— 387 (2007).

57. A. Antal, B. Lazarovits, L. Udvardi, L. Szunyogh, B. Üjfalussy, and P. Weinberger, " First-principles calculations of spin interactions and the magnetic ground states of Cr trimers on Au(l 11)", Phys. Rev. B, 77, 174429 (2008).

58. H. J. Gotsis, N. Kioussis, D. A. Papaconstantopoulos, "Evolution of magnetism of Cr nanoclusters on Au(lll): First-principles electronic structure calculations", Phys. Rev. B, 73, 014436/1-6 (2006).

59. G.A. Prinz, «Magnetoelectronics applications», J. Magn. Magn. Mater., 200, 57-68 (1999).

60. D. Suess, "Micromagnetics of exchange spring media: Optimization and limits", J. Magn. Magn. Mater., 308,183-197 (2007).

61. S.D. Bader, "Magnetism in low dimensionality", Surface Science, 500, 172-188 (2002)

62. J.I. Martin, J. Nogues, K. Liu, J.L. Vicent, I.K. Schuller, "Ordered magnetic nanostructures: fabrication and properties", J. Magn. Magn. Mater., 256, 449-501 (2003).

63. Z.H. Ming, A. Krol, Y.L. Soo, Y.H. Kao, J. S. Park and K. L. Wang, "Microscopic structure of interfaces in Sii.xGex/Si heterostructures and superlattices studied by x-ray scattering and fluorescence yield" Phys. Rev. B, 47, 16373-16381 (1993).

64. A. Gupta, A.Paul, S. Mukhopadhyay, K. Mibu, "Grazing incidence x-ray scattering study of the structure of epitaxial Cr/Sn multilayers" J. Appl. Phys. 90, 1237-1241 (2001). ';

65. A. Remhof, G. Nowak, A. Liebig, H. Zabel, B. Hjovarsson , "Hydrogen assisted growth of Fe/V superlattices" J. Phys.: Condens. Matter. 18, L441-L445 (2006).

66. H. Brune, "Microscopic view of epitaxial metal growth: nucleation and aggregation ", Surface Science Reports, 31, 121-229 (1998).

67. R.M. Tromp, J.B. Hannon, "Thermodynamics of nucleation and growth", Surface Review and Letters, 9, 1565-1593 (2002).

68. B. Bierwald, M. von den Driesch, Z. Farkas, S. B. Lee,D.E. Wolf, "Interfacial mixing in heteroepitaxial growth", Phys. Rev. E, 70, 021604/1-11 (2004).

69. R. C. Longo, V. S. Stepanyuk, W. Hergert, A. Vega, L. J. Gallego, and J. Kirschner, " Interface intermixing in metal heteroepitaxy on the atomic scale", Phys. Rev. B, 69, 073406/1-4 (2004).

70. B. Heinrich, J. F. Cochran, T. Monchesky, and R. Urban, " Exchange coupling through spin-density waves in Cr(001) structures: Fe-whisker/Cr/Fe(001) studies", Phys. Rev. B, 59, 14520-14532 (1999)

71. T. Shinjo, W. Keune, "Mossbauer-effect studies of multilayers and interfaces" J. Magn. Magn. Mater. 200, 598-615 (1999).

72. S.-P. Kim, S.-Ch. Lee, K.-R. Lee, Y.-Ch Chung, "Asymmetric surface intermixing during thin-film growth in the Co-Al system: Role of local acceleration of the deposited atoms", Acta Materialia 56, 1011-1017 (2008).

73. G. L. Kellogg "Experimental Observation of Ballistic Atom Exchange on, Metal Surfaces", Phys. Rev. Lett., 76, 98-101 (1996).

74. M. Almokhtar, K. Mibu, A. Nakanishi, T. Kobayashi, T. Shinjo "Magnetism of Cr in V/Cr multilayers studied by 119SnMossbauer spectroscopy", J. Phys.: Condens. Matter. 12, 9247-9257 (2000).

75. V.M. Uzdin, W. Keune, "Reduced dimensionality and noncollinear magnetism", Phys. Met. Metallograph, 92, Suppl. 1, 82-86 (2001).

76. P.J. Schurer, Z. Celinski and B. Heinrich, „Mossbauer investigation of the growth of the Fe multilayer in Fe(100)/Ag(100) structures, Phys. Rev. B 51, 2506-2514 (1995).

77. K. Mibu, S. Tanaka, T. Kobayashi, A. Nakanishi, T. Shinjo, "Magnetic properties of thin Cr layers in multilayer systems studied through II9Sn Mossbauer probes", J. Magn. Magn. Mat., 198-199, 689-691 (1999).

78. K Mibu, T Shinjo, "Control of spin structure of Cr by periodic insertion of nonmagnetic monatomic layers" J. Phys. D: Appl. Phys. 35, 2359-2364 (2002).

79. M. Takeda К. Mibu, T. Shinjo, Y. Endoh, J. Suzuki "Magnetic structure of spin-density waves in Cr.001./Sn multilayers with periodic monatomic spacer layers of nonmagnetic Sn" Phys. Rev. В 70, 104408/1-9 (2004).

80. Л.Д. Ландау и Е.М. Лифшиц. «Электродинамика сплошных сред» М.: Наука, (1992) 664 с.

81. М. Борн и Э. Вольф. «Основы оптики» М.: Наука, (1973) 720 с.

82. S.K. Sinha, Е.В. Sirota, S. Gar off and H. В. Stanley, "X-ray and neutron scattering from rough surfaces" Phys. Rev. B, 38,2297-2311 (1988).

83. D.K.G. de Boer, "X-ray scattering and x-ray fluorescence from materials with rough interfaces" Phys. Rev. B, 53, 6048-6064 (1996).

84. D.R. Lee, S.K. Sinha, D. Haskel, Y. Choi, S.A. Stepanov and G.Srajer, "X-ray resonant magnetic scattering from structurally and magnetically rough interfaces in multilayered systems. I. Specular reflectivity" Phys. Rev. B, 68, 224409/1-19 (2003).

85. S.K. Sinha, "X-ray diffuse scattering as a probe for thin film and interface structure", J. Phys. (France) III 4 1543 (1994).

86. U. Pietsch, V. Holy, T. Baumbach "High-resolution X-ray scattering". Shpringer-Verlag 409 p. (2004).

87. M. Freitag, В. M. Clemens "Nonspecular x-ray reflectivity study of roughness scaling in Si/Mo multilayers", J. Appl. Phys., 89, 1101-1107 (2001).

88. W. Press, M. Tolan, J. Stettner, O.H. Seeck, J.P. Schlomka, V. Nitz, L. Schwalowsky, P. Miiller-Buschbaum, D. Bahr, "Roughness of surfaces and interface", Physica В 221, 1-9 (1996).

89. В.П.Романов, В.М. Уздин, С.В. Ульянов "Шероховатость интерфейсов Fe/Cr в спектрах рассеянного рентгеновского излучения" ФТТ, 50, 339-344 (2008).

90. V.P. Romanov, S. V. Ulyanov V. М. Uzdin, М. Vadala, Н. Zabel, "Information on in- and out-of-plane correlated roughness in multilayers from x-ray specular reflectivity", J.Phys D: Applied Physics 41 115401/1-7 (2008).