Активная спектроскопия поляритонов в однородных средах и средах с периодическим распределением квадратичной нелинейности тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.21 ВАК РФ

Михайловский, Александр Алексеевич АВТОР
кандидата физико-математических наук УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ
Москва МЕСТО ЗАЩИТЫ
1997 ГОД ЗАЩИТЫ
   
01.04.21 КОД ВАК РФ
Автореферат по физике на тему «Активная спектроскопия поляритонов в однородных средах и средах с периодическим распределением квадратичной нелинейности»
 
Автореферат диссертации на тему "Активная спектроскопия поляритонов в однородных средах и средах с периодическим распределением квадратичной нелинейности"

Г О С:»

Л о Г 1 - .

[ -, . ..

МОСКОВСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ имени М.В.ЛОМОНОСОВА ФИЗИЧЕСКИЙ ФАКУЛЬТЕТ

На правах рукописи УДК 535.75.5 535.75.54

МИХАИЛОВСКИИ Александр Алексеевич

АКТИВНАЯ СПЕКТРОСКОПИЯ ПОЛЯРИТОНОВ В ОДНОРОДНЫХ СРЕДАХ И СРЕДАХ С ПЕРИОДИЧЕСКИМ РАСПРЕДЕЛЕНИЕМ КВАДРАТИЧНОЙ НЕЛИНЕЙНОСТИ

01.04.21 - лазерная физика

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Москва -1997 г.

Работа выполнена на кафедре квантовой радиофизики физического факультета Московского государственного университета им. М.В.Ломоносова

Научный руководитель: доктор физико-математических наук,

профессор А.Н.Пенин

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук, профессор Поливанов Ю.Н. институт общей физики РАН

доктор физико-математических наук, профессор Маврин Б.Н. институт спектроскопии РАН

Ведущая организация: Физический институт РАН

Защита состоится "15" января 1998 г. в конф.зале на заседании диссертационного совета К 053.05.21 физического факультета МГУ им. М.В.Ломоносова, по адресу: 119899, Москва, ул. Хохлова, 1, Корпус нелинейной оптики € /5—

С диссертацией можно ознакомится в научшй-бибдиатеке физического факультета МГУ

Автореферат разослан -Ж" Ученый секретарь диссертационную <|овета кандидат физико-математических наук^

М.С.Полякова

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Диссертационная работа посвящена экспериментальному исследованию поляритонных состояний в пространственно-однородных средах без центра симметрии и средах с периодическим пространственным распределением квадратичной нелинейной восприимчивости. Основное внимание уделено активной спектроскопии объемных поляритонов.

Наличие в фононном спектре кристаллов дипольно-активных колебаний, взаимодействующих с внешним электромагнитным полем, приводит к возникновению поляритонных состояний, имеющих смешанную элсктромагнитно-механическую природу. Дисперсия поляритонов определяется функцией Грина кристалла и чрезвычайно чувствительна к малым изменениям параметров кристаллической решетки.

В средах без центра симметрии исследование поляритонных состояний возможно за счет явления спонтанного параметрического рассеяния (СПР), которое в окрестности фононных резонансов переходит в комбинационное рассеяние света на поляритонах (РСП). Спектроскопия спонтанного рассения света на поляритонах позволяет исследовать дисперсию вещественной и мнимой частей диэлектрической проницаемости, квадратичной восприимчивости и другие оптические характеристики кристалла в дальнем ИК диапазоне спектра. Однако, ее применение зачастую ограничено из-за низкого соотношения сигнал/шум, обусловленного спонтанной природой рассеяния. Точность спектроскопических измерений может быть существенно повышена за счет использования методов активной спектроскопии, в частности, методик когерентного чегырехволнового рассеяния света на поляритонах.

Наличие у среды периодического распределения квадратичной нелинейной восприимчивости %^ приводит к возникновению нелинейной дифракции (или квазисинхронного взаимодействия) при нелинейно-оптическом смешении частот. Такие квазисинхронные процессы возможны и при рассеянии света на поляритонах, что позволяет использовать их для исследования параметров нелинейной сверхрешетки и в ряде случаев расширяет возможности спектроскопических методик. Кроме того, существенный интерес представляет экспериментальное исследование нелинейной дифракции

при процессах четырехволнового смешения с участием поляритонов.

Цель данной работы состояла, во-первых, в экспериментальном исследовании особенностей четырехволнового когерентного стоксова рассеяния света на объемных поляритонах (КСРС) в околорезонансном частотном диапазоне и разработке спектроскопических методик для исследования тонких различий оптических характеристик кристаллов с близким физико-химическим строением. Во-вторых, в работе ставилась задача последовательного рассмотрения эффектов нелинейной дифракции при трех- и четырехволновом рассеяния света на поляритонах в кристаллах с периодическим распределением квадратичной нелинейной восприимчивости и их экспериментального

исследования в полидоменных кристаллах ЫКЬО,:Ме:Мс1 с

- - - „(2) нелинейной сверхрешеткои % .

Актуальность представленных исследований обусловлена фундаментальным интересом к процессам нелинейно-оптического смешения частот с участием поляригонов. Использование методов активной спектроскопии поляритонных состояний в средах без центра симметрии позволяет поднять точность измерения оптических характеристик кристаллов в дальнем ИК диапазоне.

Исследование параметров нелинейной сверхрешетки квадратичной нелинейности также представляет значительный интерес, поскольку структуры с периодическим распределением нелинейно-оптических свойств находят все более широкое применение в устройствах преобразования частоты.

Практическая ценность решения поставленных задач состоит в выяснении диагностических возможностей различных методик спектроскопии поляритонных состояний в однородных кристаллах и кристаллах с периодическим распределением нелинейно-оптических свойств, и построении на их основе высокочувствительных методов контроля характеристик таких сред. Результаты диссертационной работы могут найти применение при разработке современных устройств преобразования частоты (ПГС, генерация оптических гармоник и т.п.) и средств неразрушаклцего контроля свойств нелинейно-оптических кристаллов.

Научная новизна работы состоит в следующем: - экспериментально исследовано стоксово четырехволновое рассеяние света на когерентно возбужденных объемных поляритонах

в области сильного поглощения холостой волны на примере кристаллов 1л№>03 и 1лЮ3. Проведен последовательный анализ угловых зависимостей интенсивности рассеянного излучения.

- предложена теория четырехволнового каскадного рассеяния света на объемных поляритонах в среде с периодическим распределением квадратичной нелинейности.

- экспериментально зарегистрировано явление каскадной нелинейной дифракции при четырехволновом рассеянии света на поляритонах в полидоменном кристалле 1_л№)03:М§:Ш с нелинейной сверхрешеткой.

- развита спектроскопическая методика исследования закона дисперсии поляритонов в околорезонансном частотном диапазоне на основе эффекта четырехволнового каскадного рассеяния света на объемных поляритонах. Показана возможность исследования тонких различий в оптических свойствах кристаллов с близким физико-химическим строением.

- исследована дисперсия показателя преломления кристаллов ЫМ)03:1У^:Ш с различной степенью легирования широком спектральном диапазоне.

На защиту выносятся следующие положения и выводы из проделанных исследований:

1. На основе анализа частотно-угловых спектров КСРС на объемных поляритонах показана возможность прецизионного измерения закона дисперсии поляритона при преобладании каскадного механизма рассеяния. Предложена методика определения действительной части волнового вектора поляритона, точность которой существенно превышает точность методов спектроскопии спонтанного рассеяния. Обнаружено существенное расхождение результатов измерения мнимой части поляритоиного волнового вектора методом КСРС и методом спонтанного рассеяния в исследованных кристаллах 1л№03, в то время как для кристалла ЫО, результаты аналогичных измерений совпадают.

2. Получено выражение для формы линии КСРС на объемных поляритонах в средах с периодическим распределением квадратичной нелинейной восприимчивости. Показана возможность возникновения дополнительной структуры в частотно-угловом спектре рассеянного излучения, связанной с

нелинейной дифракцией.

3. Явление каскадной нелинейной дифракции при КСРС на поляритонах зарегистрировано экспериментально в полидоменных кристаллах 1лМЮ3:Кс1:М§. Использование методик СПР и КСРС позволило с высокой степенью точности исследовать дисперсию показателя преломления поляритонов и характеристики нелинейной сверхрешетки в данных кристаллах.

4. Показана возможность применения предложенных спектроскопических методик для высокоточного измерения различий оптических свойств кристаллов с близким физико-химическим составом в далекой ИК области.

Апробация работы. Основные результаты диссертации представлялись на международной конференции ЮОЯБ XV (США, г. Питгсбург, 11-16 августа, 1996), на международной конференции СЬЕО/ЕС>ЕС'96 (Германия, г. Гамбург, 8-13 сентября 1996), мовдународной конференции молодых ученых "Хохловские чтения" (Москва, 15 октября, 1996), международной конференции <ЗЕЬ5'97 (США, г.Балтимор, 18-23 мая, 1997), международной конференции СЬЕО/РастАс Шт'97 (Япония, г. Чиба, 14-18 июля 1997) и международной конференции ЬРНУБ'97 (республика Чехия, г. Прага, 3-8 августа 1997 г.).

По теме диссертации опубликовано 4 статьи и 4 тезиса докладов, список которых приведен в конце автореферата.

Структура и объем диссертации Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения, приложения и списка литературы. Объем диссертации 111 страниц, включая 24 рисунка и 4 таблицы. Список цитированной литературы содержит 105 наименований, включая публикации автора по теме диссертации.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ

Глава 1. НЕЛИНЕЙНО-ОПТИЧЕСКИЕ ПРОЦЕССЫ ТРЕХ- И ЧЕТЫРЕХВОЛНОВОГО СМЕШЕНИЯ С УЧАСТИЕМ ФОНОННЫХ ПОЛЯРИТОНОВ.

В главе 1 с использованием литературных данных проведен обзор основных процессов нелинейно-оптического смешения частот с участием поляригонов и методик извлечения спектроскопической информации на их основе. Изложена феноменологическая теория дисперсии объемных и поверхностных поляригонов. Особое внимание уделено процессам спонтанного и когерентного рассеяния света на фононных поляритонах в кристаллических телах без центра инверсии, исследованных в рамках данной работы. Приведен обзор современных методик спектроскопии поляритонных состояний и экспериментальных данных, полученных при их помощи. В контексте диссертации проведен сравнительный анализ их возможностей и точности применительно к исследованию поляритонных состояний в нецентросимметричных средах.

Оригинальные результаты изложены в главах 2-4.

Глава 2. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНОЕ ИССЛЕДОВАНИЕ ОБЪЕМНЫХ ПОЛЯРИТОНОВ В КРИСТАЛЛАХ 1лШ03 И1ЛЮ3 ПРИ ПОМОЩИ АКТИВНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ ЧЕТЫРЕХВОЛНОВОГО СМЕШЕНИЯ

Глава 2 посвящена экспериментальному исследованию объемных поляригонов в пространственно-однородных кристаллах LiNb03:Mg и 1лЮ3 в области сильного поглощения поляритонной волны методом КСРС.

В нецентр о симметричной среде, обладающей ненулевыми значениями как квадратичной, так и кубичной нелинейной восприимчивости, возможно наблюдение двух типов процессов четырехволнового смешения - прямого и каскадного. Прямой процесс

связан с кубичной нелинейностью %(3). Каскадный процесс идет за

(21

счет квадратичной восприимчивости % и может быть представлен как два последовательных процесса генерации разносной частоты. На первом этапе происходит возбуждение поляритонного состояние

полем бигармонической накачки, а на втором - рассеяние пробной волны на возбужденных поляритонах. В принципе, оба процесса могут идти одновременно и при этом может наблюдаться взаимная интерференция их вкладов, проявляющаяся в дополнительной структуре частотно-угловой формы линии рассеяния. Эффективность общего процесса рассеяния определяется двумя расстройками пространственного синхронизма: Дк^Ц-^ + Ц-^ - общей четырехволновой расстройкой и расстройкой процесса возбуждения поляригонного состояния х = кр — к[ + к2 . Индексы 1 и 2 обозначают волны возбуждающие поляритонное состояние, индекс Ь - пробную волну, Б - сигнальную, а Р - поляритонную волну. Форма линии сигнального излучения при условии сильного поглощения поляритонной волны определяется выражением (Стрижевский В.Л., Яшкир Ю.Н.)

13(т,Дк) ■

р2 , 4тр ( 1 | ^ш(Лк//2)У («р + 4т2) (ар + 4т2)

\ Дк//2 ] ' (!)

где ар - линейное поглощение на частоте поляритона, а параметр (3 определяет соотношение вкладов в интенсивность сигнального излучения от прямого и каскадного процессов (при р - 0 имеет место чисто каскадный процесс), / - эффективная длина взаимодействия волн.

В первом параграфе приведена схема экспериментальной установки, использованной для исследования процессов КСРС на поляритонах (рис.1). В проделанных экспериментах использовался стоксов вариант рассеяния, в котором все накачки были не вырождены по частоте. Такой выбор был обусловлен легкостью перехода от наблюдения спектров КСРС к регистрации спектров СПР. Также с целью снижения паразитных засветок фотоприемника излучением люминесценции исследованных образцов и элементов оптической системы для возбуждения поляригонного состояния использовались лазеры, генерирующие излучение в ближнем ИК диапазоне.

Рис.1

Схема экспериментальной установки для исследования спектров

КСРС.

ПГ1-3 - призмы Глана-Томсона, 31-34 - зеркала, ГВГ - кристалл-генератор второй гармоники, ШД1-2 - шаговые двигатели, Л1-ЛЗ -фокусирующие линзы, Л С - трехлинзовая система, ЛЗ - линия задержки, ПЛ - прерыватель луча, ФД - фотодиод, О - исследуемый образец.

Во втором параграфе приведено описание экспериментальной методики, использованной для исследования объемных поляритонов в кристаллах 1лМЮ3 и 1ЛЮ3. В данной работе исследовалась форма линии рассеянного излучения как функция волновых расстроек Дк и X. В эксперименте они варьировались за счет поворота кристалла в плоскости, содержащей волновые вектора всех накачек (изменение угла поворота кристалла ОС) и изменения углов падения на кристалл излучения ИК лазеров, возбуждавших поляритонное состояние (Д и Ф2). Первоначально устанавливалась частота генерации перестраиваемого лазера в соответствии с условием гоР = ос>] - со2 . Затем регистрировалась двумерная зависимость интенсивности

рассеянного излучения ^(а,^)^ из которой при помощи численных расчетов на ЭВМ извлекалась зависимость 13(т). Эта зависимость должна описываться выражением (1) при условии Дк = 0. Согласно теории, положение максимума этой кривой определяется величиной вещественной части волнового вектора возбуждаемой поляригонной волны (т.е. показателем преломления), а ее ширина - его мнимой частью (т.е. поглощением). Кривые 15(т) были получены для ряда частот поляригонного состояния в диапазоне 530 - 560 см"1 в пространственно-однородном кристалле LiNb03:Mg с содержанием магния 4.24 масс.%. Полученные из них значения обыкновенного показателя преломления имеют абсолютную ошибку не превышающую 1%, что более чем на порядок превышает точность результатов, полученных методом спектроскопии СПР в данном частотном диапазоне. Такое повышение точности в данном случае может быть объяснено наличием более сильной частотно-угловой селекции рассеянного излучения, нежели в случае спонтанного рассеяния. Для определения величин аР и Р зависимости 13(т) аппроксимировались выражением (1) с учетом конечных ширин частотного и углового спектров излучения накачек. Минимальное значение среднеквадратичной ошибки аппроксимации получаются при значениях Р - 0 . Этот факт подтверждается тем, что область ненулевых значений экспериментальных зависимостей 18(т) ограничена. В случае существенного вклада в рассеяние от прямого процесса, рассеянное излучение должно регистрироваться всегда при выполнении условия Дк = 0, что в эксперименте не наблюдается. (см.рис.2). Величина аР, измеренная по кривым 18(т) в кристалле ниобата лития оказалась существенно меньше, чем значение, полученное из спектров СПР или рассчитанное по осцилляторной модели. В то же время, величина поглощения, измеренная в кристалле 1лЮ3, оказалась в хорошем согласии с данными других методов. Причины такого расхождения в кристалле 1лМЮ3 найти не удалось, хотя высказано предположение, что оно является следствием фоторе фрактивных свойств указанного кристалла.

10 5

0

3 &

S" -5 -10 -15

60 65 70

i}„ град

Рис.2

Положения максимумов экспериментальных зависимостей л i?,=const (квадраты) и кривые, соответствующие условиям Ak-0 (сплошная линия) и Т=0 (пунктирная линия, рассчитаны для нескольких значений частот поляритона, возбуждаемых одновременно). В области, обведенной, кружком имеет место абсолютный максимум интенсивности сигнального излучения. Частота поляритона С0ро=541см"1, т32=41°

Глава 3. СПОНТАННОЕ ТРЕХВОЛНОВОЕ И КОГЕРЕНТНОЕ ЧЕТЫРЕХВОЛНОВОЕ РАССЕЯНИЕ СВЕТА НА ПОЛЯРИТОНАХ В СРЕДАХ С ПЕРИОДИЧЕСКИМ РАСПРЕДЕЛЕНИЕМ КВАДРАТИЧНОЙ НЕЛИНЕЙНОЙ ВОСПРИИМЧИВОСТИ

В данной главе рассматриваются процессы нелинейной дифракции при СПР и КСРС на поляритонах.

В первом параграфе вкратце изложена сущность явления квазисинхронного взаимодействия электромагнитных волн при процессах нелинейно-оптического смешения частот. Приведен сжатый обзор современных приложений нелинейной оптики, использующих это явление.

Второй параграф посвящен теории нелинейной дифракции при

СП? и КСРС света на поляритонах. Квазисинхронное взаимодействие при трехволновом параметрическом рассеянии света проявляется в виде дополнительных максимумов интенсивности рассеянного излучения, величина и положение которых в частотно-угловом распределении интенсивности сигнала определяется ориентацией и профилем сверхрешетки нелинейной квадратичной восприимчивости. Для каскадного процесса КСРС на поляритонах нелинейная дифракция может иметь место как на этапе возбуждения поляритонного состояния, так и на этапе рассеяния на нем пробной волны. Теоретические аспекты каскадной нелинейной дифракции для такого случая ранее не рассматривались, поэтому в диссертационной работе проведен последовательный расчет частотно-угловой формы линии рассеянного излучения. Было показано, что интенсивность сигнального излучения определяется набором волновых расстроек вида Акп_т =к3 -кь +кх -к2 + (п-т)ч и хп гкР -Ц +к2 -яп, здесь ц - вектор обратной нелинейной сверхрешегки, п - номер порядка нелинейной дифракции при возбуждении поляритонного состояния, т - номер порядка нелинейной дифракции при процессе рассеянии пробной волны на возбужденных поляритонах. Если условие Акп_т =0 выполняется лишь для одного значения величины п-т-к, то зависимость интенсивности от набора волновых расстроек тп при условии Дкп_т=к = 0 имеет вид

^(•••Тм^о^!---)"

.,(3) , ЮР уу(2) (2)' Л ~ 2 Х^Лп Лп+к

|кр-тп|2-(кр + 1ар/2)2

(2)

Здесь - п-ая пространственная гармоника распределения квадратичной восприимчивости. Из (2) следует, что зависимость 18(...т;_1,т0,т1...) должна иметь несколько максимумов, каждый из которых соответствует выполнению условию тп = 0 . Из экспериментально полученных зависимостей (2) помимо информации о дисперсии диэлектрической проницаемости можно извлечь информацию о таких свойствах нелинейной сверхрешетки, как ее период, ориентация и профиль. При этом возможна регистрация сигнала, связанного с пространственными гармониками ,

амплитуда которых мала, и излучение в соответствующих порядках нелинейной дифракции не наблюдается в спектрах спонтанного рассеяния.

В третьем параграфе приведено описание образцов полидоменных кристаллов П№>03:Ы(1:Д^ использовавшихся при проведении экспериментов. В процессе выращивания в данных кристаллах за счет периодического распределения редкоземельной легирующей примеси были сформированы слои роста, на которых закреплены домены. Векторы спонтанной поляризации в соседних доменах антипараллельны, что приводит к периодическому изменению знака эффективной квадратичной восприимчивости. В кристаллах также присутствует линейная решетка показателя преломления (см.рис.З), причем отклонение показателя преломления от значения, свойственного однородному кристаллу наблюдается в переходных областях между доменами.

/

Р,

Р,

/ р.

Xй А

Л

Ал ^

О

О

Рис.3

Структура исследованных полидоменных кристаллов 1лМЮ3:Ш:Г^

Последний параграф данной главы посвящен экспериментальному исследованию нелинейной дифракции при рассеянии света на поляритонах в полидоменных кристаллах LiNb03:Nd:Mg. Первоначально эти кристаллы были исследованы при помощи спектроскопии СПР. В частотном диапазоне, соответствующем верхней поляритонной ветви, наблюдались две перестроечные кривые, соответствующие нулевому и минус первому порядку нелинейной дифракции. В области поляритонной ветви, соответствующей оптическому фонону Е-симметрии с частотой Фхо = 581 см"1, недифрагированного сигнала наблюдать не удалось, но наблюдались две слившиеся перестроечные кривые, соответствующие квазисинхронному взаимодействию в первом и минус первом порядках. По спектрам СПР была определены дисперсия обыкновенного показателя преломления в диапазоне 500-3500 см1 и среднее значение периода доменной струьауры d = 5.6 ± 0.2 мкм . Высшие порядки нелинейной дифракции наблюдать не удалось из-за малой амплитуды соответствующих пространственных гармоник X и фоторефрактивных эффектов, существенно снижающих эффективность накачки.

Исследование эффекта каскадной нелинейной дифракции при КСРС проводилось на установке и по методике, описание которых приведено в главе 2. Для двух значений частоты поляритона в области большого поглощения были получены кривые Is(...x_],x0,x]...), в которых наблюдалась структура, вызванная наличием каскадного квазисинхронного взаимодействия. На рис.4 приведен пример такой зависимости, полученный для частоты поляритонного состояния <Вр =533 см"1. На нем выделяются два максимума, соответствующие порядкам нелинейной дифракции при возбуждении поляритонного состояния с п — 0 и п = -1, при этом n-m = 0. Для экспериментальных данных численно построена аппроксимация выражением (2), которая находится в хорошем согласии с ними. Из полученных спектров были определены средняя величина периода доменной структуры, которая составила d = 5.34 ± 0.05 мкм , и величина обыкновенного показателя преломления. Эти результаты хорошо согласуются с данными спектроскопии спонтанного рассеяния на поляритонах. Для частоты поляритона ооР = 560 см"1 ориентация кристалла при измерениях была рассчитана таким образом, чтобы

наблюдался второй порядок нелинейной дифракции, что и было зарегистрировано экспериментально. Вычисление среднего периода доменной структуры в данном случае дало значение с! = 5.3 ± 0.1 мкм. Отличие между результатами, полученными методами активной спектроскопии и спектроскопии СПР, может быть объяснено тем, что пространственное распределение параметров нелинейной сверхрешетки достаточно неоднородно, а для последней методики свойственно усреднение по достаточно большому объему кристалла, заполненному излучением накачки. Кроме того, по спектрам КСРС были оценены величины эффективности нелинейной дифракции в разных порядках. Эти оценки находятся в хорошем согласии с результатами спектроскопии СПР и литературными данными по исследованию аналогичных кристаллов другими методами.

20 25 30 35 40

Угол падения луча УАО-К<Г+-лазера (■$,). град

Рис.4

Экспериментально зарегистрированная зависимость 1з(—'с-1>хо>х1-") (квадраты) и ее численная аппроксимация (сплошная линия). Обведены максимумы, соответствующие разным порядкам каскадной нелинейной дифракции, при этом п - т = 0. При расчете использовались значения <вР0 = 533 см"1, 1Э2 = 16° , й = 5.34 мкм, пр = 3.75, ар = 500 см"1.

Глава 4. ИССЛЕДОВАНИЕ ЗАВИСИМОСТИ ОПТИЧЕСКИХ СВОЙСТВ КРИСТАЛЛОВ НИОБ ATA ЛИТИЯ ОТ КОНЦЕНТРАЦИИ ЛЕГИРУЮЩЕЙ ПРИМЕСИ.

В последней главе приведены результаты исследования зависимости показателя преломления кристаллов LiNb03:Mg и LiNb03:Nd:Mg от концентрации легирующей примеси - магния. Содержание этой главы иллюстрирует комплексное исследование оптических свойств кристаллов в широком спектральном диапазоне с использованием нелинейно-оптических методов, описание которых приведено в предыдущих главах.

В первом параграфе данной главы приведен краткий обзор результатов и методов исследования влияния концентрации легирующей примеси на оптические свойства кристаллов ниобата лития. В нем также приведен список исследованных кристаллов, концентрация легирующей примеси которых была определена с высокой точностью при помощи рентгеновского дисперсионного микроанализа.

Второй параграф посвящен измерению дисперсии обыкновенного и необыкновенного показателей преломления в видимом диапазоне спектра и их анализу на основе сравнения с литературными данными. Измерения проводились по методу измерения угла наименьшего отклонения призмы. Погрешность измерения в данном случае не превышала трех единиц четвертого знака после запятой. Для кристаллов легированных только магнием дисперсия отклонения показателя преломления от величины, характерной для конгруэнтного нелегированного кристалла находится в удовлетворительном согласии с данными других исследователей. В то же время, для кристаллов с двойным легированием наблюдается существенное увеличение этой величины в коротковолновой области спектра. Этот факт позволяет сделать предположение о существенном сдвиге УФ границы прозрачности кристалла под влиянием редкоземельного легирования.

В третьем параграфе приведены экспериментальные результаты исследования дисперсии обыкновенного показателя преломления в ИК диапазоне нелинейно-оптическими методами. Следует заметить, что описанные в литературе исследования влияния легирующих примесей на оптические свойства кристаллов ограничиваются лишь

видимым диапазоном, а их изменения в области фононных резонансов обычно не рассматриваются. Измерения в спектральном интервале 2.5-12 мкм проводились с помощью методики С ПР. Характерной особенностью полученных результатов является быстрое увеличение погрешности по мере приближения частоты к частотам фононов. В частотной области 500 - 560 см"1 погрешность измерения достигает 10%, что не позволяет разрешать отличия в показателе преломления кристаллов с разной концентрацией легирующей примеси. Для решения этой проблемы был использован метод КСРС. Результаты измерения с его использованием позволяют четко увидеть различия в показателях преломления кристаллов с различной степенью легирования в данном частотном диапазоне и судить о влиянии добавок на оптические свойства образцов.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ

1. Проведено экспериментальное исследование спектров четырехволнового стоксова рассеяния света на когерентно возбужденных объемных поляритонах. Исследованы особенности данного типа рассеяния на поляритонах в области сильного поглощения в кристаллах 1лМЮ3:1\/^, 1лМЬ03:М§:Ш и УЮ3. На основании проделанных экспериментов предложена методика анализа двумерных угловых зависимостей интенсивности рассеянного излучения и извлечения из них спектроскопической информации. Полученные спектры КСРС на объемных поляритонах позволили сделать следующие выводы:

- В исследованном частотном диапазоне (530-560 см-1 1л№Ю3 и 741 см"1 для 1ЛЮ3) в процессах КСРС на поляритонах интенсивность и форма линии сигнального излучения определяются каскадными процессами рассеяния;

- Положения максимумов интенсивности рассеянного излучения в частотно-угловом спектре рассеянного излучения определяются вещественной частью диэлектрической проницаемости на поляритонной частоте, что позволяет с высокой точностью измерить ее дисперсию;

- Измеренное по форме линии КСР С значение поглощения на поляритонной частоте в кристаллах 1лЮ3 находится в хорошем согласии со значениями, полученными методами спектроскопии СПР и вычисленными на основании осцилляторной модели. Однако для кристалла 1лЫЬ03 измеренное значение аР оказалось существенно ниже величины, полученной методами спонтанной спектроскопии.

2. Проведен расчет частотно-углового распределения сигнального излучения при КСР С на поляригонах в средах с пространственно-периодическим распределением квадратичной нелинейной восприимчивости, получены условия фазового синхронизма для процессов каскадной нелинейной дифракции.

3. Зарегистрировано явление каскадной нелинейной дифракции при КСРС на поляригонах в полидоменных кристаллах 1лМ)03:1^:Ш с пространственно-периодическим распределением квадратичной нелинейности. В данных кристаллах проведено исследование эффекта нелинейной дифракции методами спектроскопии КСРС и СПР. На основании полученных спектров рассеянного излучения определен период нелинейной сверхрешетки кристалла, оценены эффективности разных порядков нелинейной дифракции и измерена дисперсия обыкновенного показателя преломления в поляритонной области спектра.

4. При помощи предложенных спектроскопических методик исследована дисперсия показателя преломления кристаллов 1лМЬ03:1^:Ж с различной степенью легирования в широком спектральном диапазоне (0.4 - 18 мкм). Показана возможность исследования тонких различий оптических свойств кристаллов с близким физико-химическим строением.

ПУБЛИКАЦИИ

1. G.Kh.Kitaeva, P.S.Losevsky A. A.Mikhailovsky and A.N.Penin - Four-wave light scattering by polari tons in LiNbOy Opt. Comm., 1997,v.l38, pp.242-248.

2. Китаева Г.Х., Лосевский П.С., Михайловский A.A., Пенин А.Н -Четырехволновое поляригонное рассеяние света в LiNb03. ЖЭТФ, 1997, т. 112, вып.8, стр.441-452.

3. Китаева Г.Х., Михайловский A.A., Пенин А.Н. - Нелинейная дифракция при спонтанном трехволновом и когерентном четырехволновом рассеянии света на поляритонах. ЖЭТФ, 1997, т. 112, вып. 12, стр.2001-2014.

4. G.Kh.Kitaeva, I.I.Naumova, A.A.Mikhailovsky, P.S.Losevsky, A.N.Penin - Visible and infrared dispersion of the refractive indexes in periodically poled and single domain Nd:Mg:LiNb03 crystals.. Appl.Phys.B, 1998 (in press).

5. Kitaeva G.Kh., Losevsky P.S., Mikhailovsky A.A., Penin A.N. - Four-wave mixing spectroscopy of phonon polaritons. Proceedings of the Fifteenth International Conference on Raman Spectroscopy, J.Wiley&Sons, 1996, vol.2, pp.13-14.

6. Kitaeva G.Kh., LosevskyP.S., Mikhailovsky A.A., Penin A.N. -Four-wave light scattering on phonon polaritons. Technical digest of EQEC'96, QTuG35, p.73.

7. Kitaeva G.Kh., Losevsky P.S., Mikhailovsky A.A., Penin A.N. -Coherent four-wave and spontaneous three-wave light scattering used for the precise measurement of refractive index IR dispersion of doped and periodically poled LiNb03 crystals. Technical digest of QELS'97, QWG3,p.l22.

8. Kitaeva G.Kh., Losevsky P.S., Mikhailovsky A.A., Penin A.N., Naumova I.I. - Coherent four-wave and spontaneous three-wave light scattering in periodically poled LiNb03 :Mg:Nd crystal. Technical Digest of CLEO/PacificRim'97, ThM3,p.224.