Акустооптическое взаимодействие в сегнетоэлектриках и сегнетоэластиках тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

ТООУДАРСТМльШЙ. КОМИТЕТ СССР ПО НАРОДНОМУ ОБРАЗОВАНИЮ

МОСКОВСКИ/! ОРДЕНА ЛЕНИНА, ОРДЕНА ОКТЯБРЬСКОЙ РЕВОЛЮЦИИ И ОРДШЛ ТРУДОВОГО КРАСНОГО ЗНАМЕНИ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНЖ2РСШЕГ им. М.В.ЛОМОНОСОВА

Физический факультет

На правах рукописи УЖ 535; 537.226.4

КИСЕЛЕВ Дмитрий Федорович

АКУСТООЯТЖЕСКОЕ В^АШОДЕЙСТВИЕ В СЕГНЕТО ЭЛЕКТРИКАХ И СЖ'НЕГОЭЛАСТИШ

01.04.0? - физика твердого тела

Автореферат диссертация на соискание ученой степени доктора физико-математических нарт

Ыосква

- 1989

Работа внлолпош на ¿.изическом факультете Московского государственного университета им. ¡'.¡.Б.Ломоносова

Официальные оппоненты: заведующий лабораторией,

доктор физшга-математических пауте БЛ1.ГРЕЧШШ1ЮВ

Институт кристаллографии Ая СССР;

вадущий научный сотрудник, доктор йизико-математичоских наук В.С.ГСРлШ'К

игл. II.Лебедева;

профессор,

доктор ^.пзико-матвйатичесгаа. наук Е.А.СТР/КСВ

физический факультет МГУ ил. ¡*.В.Ло:ло:гассн Ведущая организация: ¡¿осковскиц институт стали и сплавов.

Защита состоится " -1 " А тэ^О года в часов

на заседании Специализированного Совета Д.053.05.40. Отделения физики твердого тела в ¡¿ооновском государственном университете им. к!.В.Ломоносова по адресу:

119699, Москва, Ленинские горн, УГУ, физический факультет, аудитория К р ^ Оп-Си. КОрп.

С диссертацией можно озкакомитвся в библиотеке физического факультета ¡ЛГУ.

Автореферат разослан

Ученый секретарь Специализированного Совета Д.0о3.ио.40. Отделения физики твердого тс^а в ¡.¡ГУ им. ¡.¡.В.Ломоносова ' '

доктор физико-математачоскдх наук

в.и.ьюшадков

гигам!

тал

р

г^т

ъ-щМ -

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАЮТЫ

Актуальность темы диссертации. В настоящее время эффект акустооп-тического взаимодействия (А0В( наиел широкое применение в создании различных функциональных систем управления лазерным излучением (модуляторы, сканеры, оптические затворы, управляемые транспаранты, лазерные печатающие устройства и др.) и систем анализа и обработки информации (Фурье-процессоры, корреляторы, управляемые фильтры, линии задержи и др.). Изучение и применение АОВ охватывает широкий круг фундаментальных и прикладных проблем, благодаря чему оно выделилось в новую, самостоятельную область физики -акустооптику.

Современные достижения акустооптики во многом определяются тем, что в качестве материала акустоопгических преобразователей используются новые синтетические монокристаллы, среди которых особенно перспективны сегнетоэлектрики и сегнетоэластики. Эффективность АОВ, а следовательно, и всех приборов и устройств, действующих на его' основе, в основном зависит от проявления упругоонтического эффекта (УОЭ) в материале преобразователя.

Б начале 70-х годов Нельсоном и Лэкоом было показано, что для описания УОЭ в оптически'анизотропных, пьезоэлектрических средах классическая теория Поккедьса недостаточна и требует дополнения и обобщения. В созданной этими авто|Ши теории обобщенного упруто-оптичоского. эффекта (ОУОЭ), помимо поккелевского вклада учитываются еще два дополнительных вклада, связанных с оптической анизотропией среды и действием да/шюдействующих кулоновских сил. Величина и анизотропия этих новых вкладов определяются совокупностью оптических, диэлектрических, пьезоэлектрических, электрооптических, упругих и упругооптических свойств исследуемого кристалла и их изучение является актуальной задачей кристаллофизики. Особый интерес эти исследования приобретают для сегнетоэлектриков и сегнето-эластиков, у которых в области фазовых переходов, указанные физические свойства могут'испытывать аномальное поведение и, кроме того, возникающие в них спонтанные поляризация и деформация могут оказывать дополнительное влияние на УОЭ. Исследование этих явлений далеко выходит за рамки интересов акустооптики и требует детального изучения природы и механизма каздого конкретного фазового перехода, что является одной из фундаментальных задач физики твердого

_ I -

тела и теории неупругого рассеяния света в кристаллах.

Цали работы и задачи-исследований

К моменту постановки наших работ систематических исследований обобщенного УОЭ практически не проводилось и сведения о влиянии "новых" вкладов на акустооптическую эффективность различных материалов и их анизотропии были крайне скудны. Поэтому основной целью первой части диссертационной работа являлось' исследование обобщенного УОЭ, определение величин и анизотропии всех его компонент, для рада новых и перспективных для акустооптики сегнетозлектрических и сегнетоэластичэсккх монокристаллов. Главной целью второй части диссертации является исследование особенностей проявления обобщенного УОЭ в ряде сегнетоэлектряков и сегнетоэластиков, установление их связи с параметром порядка фазового перехода и с температурными аномалиями всех физических свойств, определяющих акусто-оптическую эффективность этих кристаллов. При этом, как с физической, так и с прикладкой точек зрения, наибольший интерес указанные исследования представляют в диапазоне СВЧ. В связи с этим в качастве основного метода исследования б1£а выбран спектральный метод рассеяния Мандельштама-Бриллюэна (МБ), позволяющий получать информацию в диапазоне ~ 10^° Гц, малодоступном для обычных радиотехнических методов.

Для достижения указанных целей было необходимо поставить и решить рад теоретических, методических и экспериментальных задач, среди которых можно ввделнть главные;

1. Разработать методики и реализовать комплекс измерительной аппаратуры для исследования в широком температурном интервале всей совокупности физических характеристик кристаллов, необходимых для определения их акустооптической эффективности ,

и др.).

2. Разработать методику абсолютной калибровки величин и знаков всех компонент поккелевского упрутооптического тензора на основе учета антисимметричной части обобщенного упругооптического тензора и линейности пьезоэлектрического и электрооптического взаимодействий. Экспериментально определить величины и знаки поккелевского тензора и дополнительных вкладов в 0У0Э для ряда новых и перспективных для акустооптики и акустоэлектроники материалов.

Провести анализ анизотропия поккелевского и обобщенного упруго-оптического эффектов,

3, Теоретически и экспериментально исследовать особенности проявления ОУОЭ в одноосных сегнетоэлектриках - танталате лития и германатэ свинца - в области их фазовых переходов. Выяснить вклад дальнодейотвувдих диполь-дипольных сил на динамику связанных акусто-поллризадионных мод и определить анизотропию юс прояв-

• ления. Рассмотреть влияние релаксационной и флюктуационной частей •взаимодействия деформации с поляризацией на аномалии упругоопти-ческих свойств кристаллов.

4. Детально исследовать оптическую и акустическую мягкие моды и определить параметры изс взаимодействия в сегнетоэластике В¡/¿74. Установить влияние дальнодействующих упругих сил на температурную зависимость всей совокупности упругих модулей кристалла компонент тензора его спонтанной деформации. Изучить эволюцию спектра неупругого рассеяния света в области- фазового перехода и установить особенности проявления УОЭ. Полученные результаты сопоставить с выводами, следующими из существующей модели фазового перехода. Исследовать доменную структуру ванадата висмута и ее температурную зависимость.

Научная новизна и практическая значимость

А**

Впервые в рамках обобщенной модели целого ряда перспективных акустооптнческих материалов экспериментально определены величины и знаки всех компонент всех вкладов обобщенного УОЭ. Для яиобата лития впервые проведено исследование анизотропии уяругооптического эффекта с учетом косвенного вклада. На примере исследования кристаллов , В1У04,КНЛРМНгРОА ,СаМоЦ/ и Л&В1'(Мо04)) показано, что для отдельных геометрий АОВ величины дополнительных вкладов могут быть не только сравнимы с поккелевс-ким вкладом, но и значительно превышать его, изменяя в ряде случаев и знак эффективной улругооптической постоянной.Приведенные . примеры показывают, что использование в расчетах акусгооптической эффективности поккелевского приближения недопустимо и может привести для отдельных геометрий АОВ к ошибкам, достигающим нескольких сотен процентов.

Полученные данные о величинах и знаках компонент поккелевского тензора необходимы для расчета и оптимизации .конкретных акустооптнческих устройств и приборов и использованы в ряде отечественных и

- з-

зарубежных монографий и справочных изданий.

Показано, что активно развиваете в последнее время теоретические методы анализа анизотропии АОВ и нахождения экстремальных значений его эффективности на базе симметрииного анализа в рамках подгруппы 2/т носят ограниченный характер и применимы лишь для слабоанизотропных непьезоэлектрических кристаллов.

Впервые'экспериментально и теоретически исследованы температурные зависимости упрутооптических постоянных одноосных сегнетоэлек-триков 11 Та Оз и £)б5 04< в области их фазовых превращений. Установлено, что дальнодействующие кулоновские силы оказывают сильное влияние на величину и анизотропию упрутооптических постоянных. Показано, что упругооптическая эффективность существенно зависит от частоты участвующих в АОВ фононов, что.обусловлено дисперсией флюктуационного вклада.

Получены новые сведения о характере акустических аномалий в области фазового перехода в герланате свинца. Установлено, что фазовый переход близок к переходу первого рода и экспериментально определены все основные терлодинамические параметры перехода. Показано, что далыюдействузощие джюль-дипольные силы оказывают сильное влияние на динамику перехода и впервые исследована анизотропия проявления этих сил. Полученные результаты и уточнение существующей теории позволили найти аналитические выражения, адекватно описывающие всю совокупность экспериментальных данных для монодоменного состояния кристалла во всех частотных диапазонах.

Наблюдаемое в радиодиапазоне отклонение величины скачка скорости звука вдоль полярной оси кристалла от предсказаний теории объяснено экранированием дальнодеиствующих кулоновских сил свободными носителями заряда и определен радиус дебаевского экранирования. В последующем в ряде работ (Ыур и др., 1986, 198?) был предложен другой механизм ослабления действия дальнодействующих сил, возникающий' благодаря образованию мелкой доменной структуры.

для сегнетоэласткка экспериментально подтверждено, что

волновой вектор мягкой акустической моды с симметрией В^ совпадает с направлением доменных границ. Впервые определены величины температурных аномалий всех модулей упругости, спонтанной деформации, оптической индикатрисы и установлена их связь с параметром 'порядка. Впервые обнаружено аномальное проявление УОЭ :> области

фазового перехода и показано, что оно обусловлено взаимодействл-ем мягкой оптической моды с акустическими модами В^ и А^ симметрии. Впервые наблюдались все четыре ориентационвде состояния в по-лвдоменном образце. Установлена связь искажений поверхности поли-домешого кристалла В^УО^ с величиной спонтанной деформации в доменах различного типа, что дало возможность впервые экспериментально определить в них температурные зависимости как сшглатрич-ной, так и антисимметричной части тензора спонтанной деформации.

Вся совокупность полученных результатов позволила существенно расширить и углубить понимание природы фазовых переходов в иссле-дованнцх_сэгнетоэлектриках и сегнетоэластиках и может служить основой для разработки конкретных устройств управления оптическим излучением и преобразования акустических волн.

Основные положения и результаты, выносимые на защиту:

1. Разработанные в рамках обобщенной теории УОЭ методики и экспериментально- определенные величины и знаки всей совокупности компонент поккелевского тензора и дополнительных вкладов для ряда новых и перспективных для функциональной электроники материалов, в том числе НЛП 05Д, Го.05, у04,КНгР04,Ю^О* ШгР04ММоЦ*, Мз1И(МоО/,)гя определенные для них коэффициенты акустооптического качества. Экспериментальное и теоретическое исследование анизотропии акустоолтической эффективности для основных срезов ниобата лития.

2. Обнаружение для одноосных сегнетоэлектриков таятаяата лития и германата свинца аномалий упругооптических постоянных в области фазового перехода и их теоретическое описание на основе феноменологической теории Лавдау-Халатникова с учетом действия дальнодейст-вующих диполь-дипольннх сил. Определение фшоктуационного вклада

в акустооптическую эффективность и установление его зависимости от частоты участвующих в АОВ фононов.

3. Результаты экспериментального исследования акустических аномалий в одноосном сегнетоэлектрике области фазового превращения, которые впервые позволили установить, что переход является близким к переходу первого рода, что диполь-дипольные дальнодействующие силы оказывают сильное влияние на величину скачков скорости .звука, которые оказались частотно-зависимыми, а их анизотропия принципиально отличающейся от выводов теории Гегузиной

- 5"-

и Кривоглаза (1967 г.) и Яги, Гатзузаки (1976, 1^83 г.). Полученные для-монодоменного состояния на базе уточнения релаксационной теории аналитические выражения, адекватно описывающие всю совокупность экспериментальных данных во всех частотных диапазонах.

4. Обнаружение аномалий улругооптического эффекта в области сегнетоэластического фазового перехода в В» V О4 и установление связи эти;; аномалий с изменением параметра порядка. Экспериментальное определение величины коэффициента связи оптической мягкой моды с акустическими модами Вд и А^ симметрии и установление влияния этих связей на температурные зависимости упругих модулей, спонтанных деформаций, двоШого лучепреломления. Экспериментальное обнаружение в полвдомешюм ванада^е висмута всех четырех ориента-ционных состояний, исследование температурной зависимости направления когерентных доменных стенок а угла разворота соседних доменов.

Публикация и апробация работы

материалы дпссиутацг.и щюдставйвны в 3? дубликатных в центральных куриалах /¿I СССР (йизшса твердого тела, Кристаллография, Известия АН С<.;СР, серия физическая) и тезисах всесоюзных конферен--дий. Отдельные результаты догадывались на У Всесоюзной конференции ьо квантовой акустике и акустоэлектронике (Новосибирск,197От.), УП Всесоюзной конференции по сегнетоэлектричеству (Воронен,1970 г.), II Всесоюзном симпозиуме по акустической спектроскопии и X Всесоюзной конференции по квантовой акустике и акустоэлектронике (Ташкент, 1978 г.), Научно-техническом семинаре 4Сегнето- и пьезоэлек-тршси и их прыленение" (Ьюсква, 197В г.), 1л, X, и XI Всесоюзных совещаниях по сегнетоэлектричеству (Ростов-на-Дону, 1Ь79 г.^яинск, г.; Черновцы, 13о8 г.). Всесоюзном совещании по ферроэлектри-каы (Воронеж, 1982 г.), Всесоюзном семинаре "Фазовые переходы в сегнетоэлектриках" (¡¿осква, 1-!й4 г.) и 1У Всесоюзной школе-семинаре по сегнетоэластикам (Днепропетровск, 19оЗ'г.).

Объем и структура диссертации.

диссертация состоит из введения, пяти глав, объединенных в дзз части, заключения и списка цитируемой литературы.

Объем диссертации - 353 стр., включая 128 рисунков и таблиц к список цитируемой литературы из 292 наименований.

- £ -

ОСНОВНОЕ СОДЕЖЛНИЕ-РЛВЭТЫ

Ьо введении обоснована актуальность выбранной теш диссэрта-ции, сформулированы дели и задачи исследования, новизна и практическая' ценность 1а результатов.

Ьдесь де дано краткое содержание работы по частям и глазам.

Первая часть диссертации "Исследование упругих и упругооптических свойств материалов, перспективных для акустооптики" посвящена анализу поккелевской и обобщенной моделей УОЭ, разработке методов и экспериментальному определению величин и знаков всех компонент упругого и упрутоопткческого тензоров для ряда важных для акустооитики материалов.

В первой главе приведены основные результаты теории распространения упругих объемных волн з анизотропной пьезоэлектрической среде, необходимые для дальнейшего рассмотрения. Кратко обсуждены проблемы, возникающие при решении "прямой" и "обратной" упругих задач. Приведен краткий обзор экспериментальных методов определения скоростей акустических волн, в том числе и применяемых в работе метода Шеффера-Бергмана (ШБ) и метода рассеяния Мандель-штама-Бриляюэна (МБ). В связи с применением метода ШБ, при котором Дцв и исследуются частоты 11)^ 1'ц, .для сильных пъезозлектрикоз, таких как IIМЬ О3 , возникла необходимость анализа правомочности использования кваэистационарного приближения (го^Е-^О). Впервые рассмотрена общая упругоэлектродинамическая задача (го^Е фО) для класса Зт и получены точные решения для смешанных волн, распространяющихся по главным осям кристалла.При этом, в отличие от Киша (1943,- 1954 г.), "медленной" оказалась волна акустического типа, а "быстрой" - электромагнитного типа.

При рассмотрении "обратной"' упругой задачи, нахождения к £ из совохсупности значений 1Г£- , с цолью минимизации ошибок ее решения, мы исходили не из минимально необходимой, а из избыточной системы экспериментальных данных. В связи с этим рассмотрена задача нахоэдепжя несмещенных оценок с минимально;! дисперсией методом ¡.Ж для случая нелинейной регрессии.

Во второй гладе проведен анализ классической (Поккельс 1Ь89 г.) и обобщенной (Турель 1955 г..Нельсон, Лазай, Лэкс 1272 т.) теории УОЭ. Согласно последней действующее значение Р"4- равно

- Т-

где Р(у)(ке) ~ си.'ыетричная часть обобщенного упругооптичесхсого тензора (ЮТ) (поха-.елевохиы тензор), ~ антисимметрич-

ная часть ОУТ и последний член д ~ описывает "вторичный" ели "косвенный" упругооптичесхаш о$фект. Показано, что р3^ не преобразуется 1"«ак тензор четвертого ранга, а является тензорной Оунщшй направления волнового вектора упругой всшш.и не по!:ет служить для описания упругооптнчезхсих свойств самого кристалла, для чего пузао использовать похжелевсхоС тензор . При

ото:; возникает нроблегла определения знаков и величин Р(у)(г{}ДрвД-лохепо реаехше о той проблеглх путем использования сиг.г.-.етргш Р(у)(|сР) и линейности пьезоэлектрического ( @тпк> и элехстрооптичесхюго

) эффектов. На щжлере кристалла ЕДР похазапо- (си. рис.1), что англситетртшй вкдад рхохв? менять Р*4* в иеаюлъ-ко раз.

5 ГЦ

Рис.! <5

42

-|РА(24

Впервые проведен анализ анизотропии Р^* в раглсах обобщенной теории дяя кристаллов Оз прп рааигаацх геометриях АО3. В качестве призера (р:;с.<;) лриведехю значение ¡Р'А(1р)|^ для кристалла илобата-литзЕ для случая АОВ на продолиой вояке в плосжостн (изотропна." дифракция). Доказанные призеры наглядно демонстрирует, что следует пользоваться обобщенной теорией и "поправки" х; теорхш Ео;и:ат1Ьса нельзя рассматривать хан ыавие и несущественные.

- 9 ~

В § 2 рассматриваются вопросы теории Ъ кристаллических средах РМБ имеет ряд особенностей, которые впервые достаточно полно были рассмотрены Г.И.1лотулевич (1960 г.). Однако, в этой работе были использованы некоторые упрощения, которые оказались неприемлемыми дая ряда новых сильно анизотропных сред. Используя другой метод (Интегральных уравнений), Нельсон, Лазай и Леке (1972 г.) создали теорию РМБ, свободную от указанных упрощении. &ля использования теории этих авторов необходимо знать вывод функций Грина дая анизотропной среда, который является достаточно сложным и в указанной работе не приводится. В обеих упомянутых работах не учитывается поле волн, возникающих в результате многократных отражений на компланарных плоских границах образца.

В связи с этим приводится проведенный наш независимым методом разложения полей по плоским волнам расчет интенсивноетей компонент НйБ, который оказался более эффективным при учете конкретных условий эксперимента, таких, как форма образца, поглощение и др. Лш. отноиения потоков энергии рассеянного и возбуждающего света получено выражение

а! V* * тгм^п^с^ссь1' р.

Р< -иЛ^А!*?!

которое является обобщением формулы, полученной Нельсоном и др. и дает результаты, отличающиеся от нее более чем на 30^ дая сред с УЬ> 2,2.

В § 3 кратко рассмотрены характеристики экспериментальных установок, используемых дая измерения параметров, необходк?"ых дая определения акустооптяческой эффективности исследуемых кристаллов.

В -третьей главе приводятся экспериментальные результаты по исследованию диэлектрических, пьезоэлектрических, упругих и уп-ругооптических свойств при комнатной температуре дай новых перспективных для акустооптшш материалов - Ы/У€0ъ , ,

Основное внимание уделено определению не только величин,но и знаков всех компонент упругого и упрутооптического (покке-левского) тензоров. Проводится детальное сопоставление полученных результатов с литературными данными. Для ниобата лития показано, что существенные расхождения у различных авторов приведенных значений являются кажущимися, возникшими в результате использования классической теории Поккельса. Пересчет указанных результатов в рамках обобщенной теории упрутооптического эффекта показывает хорошее совпадение величин | Р^ | для подавляющего большинства публикаций. В таблице представлены значения полученные наш для некоторых из исследованных кристаллов.

• Таблица

и//£05 ЫТЪ05 КНаРО^ ЛЙВс(Мо04 йхМоО«

рн -0,026 -0,081 +0,238 +0,195 +0,170

рзз +0,071 -0,044 +0,242 +0,184 +0,080

Р44 +0,146 +0,028 -0,034 +0,023 +0,060

Р66 -0,053 +0,081 -0,068 +0,019 +0,026

Р12 +0,090 40,081 ' +0,249 +0,191 -0,150

Р13 +0,133 +0,093 +0,243 +0,184 -0,080

Р14 -0,075 -0,026 . - - - -

Р16 - - - • +0,021 +0,030

Р31 +0,179 +0,089 +0,227 +0,178 +0,100

Р41 -0,151 -0,085 - - -

Р45 - - -0,010 +0,060

Р61 - - - -0,018 +0,100

Втот>ая часть диссертации - "Использование акустооптяческого взаимодействия дая исследования фононных нестабильноетей кристаллов при фазовых переходах" посвящена изучению диэлектричес-

- ±0-

ких, акустических и упругооптических свойств одноо&ных сегнето-электриков - ганталата лития и германата свинца - в широком'температурном интервале, включающем область фазового перехода, и детальному исследованию сегнетоэластического фазового перехода в ванадате висмута, включая изучение температурной зависимости доменной структуры последнего.

В четвертой главе приводятся результаты исследования акустических и упругоолтических аномалий в области фазового перехода в собственных одноосных сегнетоэлектриках - танталате лития и германате свинца - для которых связь поляризации Р3 с деформацией можно описать электрострикционным механизмом.

В § I рассматривается акустическое поведение указанных кристаллов в области фазового перехода и влияние на него дальнодействую-щих дшюль-дшюлъных сил. В диссертации приводятся основные выво-дырелаксационной теории акустических аномалий, основанной на кинетическом уравнении Ландау-Халатникова (1954 г.) и разложении плотности свободной энергии Гинзбурга-Девоншира (Гинзбург 1949 г.) до членов четвертой степени параметра порядка, в котором выделена релаксационная часть, и дьезоэффект в сегнетоэлектрической фазе рассматривается как линеаризованная электрострикция.

Указанная теория построена в предположении, что скорость релаксации поляризации локально зависит от значения поляризации в рассматриваемой-точке.Это предположение ограничивает область применения теории случаями, когда-длина акустической волны превышает длину кристалла по направлению полярной оси или когда дальнодейс-твующие кулоновские силы, возникающие за счет установления дальнего порядка,- будут экранироваться свободными носителями заряда, дебаевский радиус экранирования которых должен быть существенно меньше длины волны звука. В противном случав, как впервые было показано Гегузиной и. Кривоглазом (1967 г.), необходимо учитывать нелокальный характер дальнодействующих кулоновских сил, в результате чего релаксация поляризации может идти достаточно быстро дане вблизи точки фазового перехода. Вследствие лродольности макроскопического доля должна иметь место резкая ориентационная зависимость акустических аномалий, которые сохраняются только вблизи выделенных направлений волнового вектора упругой волны. -

Для проверка справедливости указанной теории нами были проведена экспериментальные исследования акустического поведения од- 11-

ноосных сегнетоэлектриков в области фазовых превращений. В качестве первого объекта исследования был выбран танталат лития, обладающий высокими диэлектрическими свойствами. Измерения проводились в температурном интервале 20 - 800 °С, включающем точку фазового перехода Тс = 668 °С. Для определения Тс одновременно с регистрацией спектров ВуШ измерялась диэлектрическая проницаемость £на частоте 50 кГц. Показано, что в пределах точности измерений ( ~ 0,2 скорости продольных гиперзвуковых фононов, распшст1жшюцп,;хсл вдоль полярной оси кристалла

К. и пернещшг^ьчрпо ей (ссь X ), не испытывают аномалий в области Газового перехода. Отсутствие аномалий у фононов с^Н2 объясняется действием дальнодействующих сил, а для фононов с

ИХ долнен был на бодаться стачек скорости, но его величина, как показывает расчет, оказалась меньше ошибок эксперимента. Полученные результаты для танталата лития не противоречат рассмотренной теоретической модели и указывают на малую величину флюктуациснпсго вклада.

Вторым объектом исследования был выбран кристалл германата свинца. Его акустические и диэлектрические аномалии исследовались -на частотах 0 ~ Гц (Майщик, Струков и др., 1375, 1Э77 г.г.) к на частотах )) ~ 4.10® Гц (Акимов, Диссертация, 1960 г.). При этом был обнаружен ряд особенностей. Первая из них заключается в том, что в указанных работах наблюдались скачки скорости звука дая фононов с с}, ii 2 ( & - полярная ось кристалла), хотя согласно теории они должны были подавляться дальнодекствующиыи дшгаль-диполъшми силами. Проведенное нами методом ШБ исследование на монодоменизированном образце впервые показало, что на частоте г) 1,7-10^ Гц аномалии скорости звука для указанных фононов отсутствуют. Это подтвердило гипотезу об экранировании далыюдействующих сил и позволило оценить величину радиуса дебаевского экранирования ^ ^ 10"^ м. В последующем Чур и др. 1986, 198Б г.г.) был предложен другой механизм ослабления дальнодействующих сил, связанный с образованием доменной структуры.

-12-

Вторая особенность заключается в том, что для Кононов с на которые дальнодействующие кулоновские силы не оказывают влияния, величина полученного наш на частоте О ~ 1,5*10^ Гц скачка скорости звука отличалась как от полученной на частотах ») ** Ю7 Гц, так и О <^ 4*10® Гц. При этом все три полученные значения величины скачка существенно отличались от величины, предсказываемой упомянутой релаксационной теорией.

Третья особенность заключалась в существенном отступлении экспериментально определенной температурной зависимости низкочастотной величины Вц от предусмотренного теорией "закона двойки".

- Анализ приведенных экспериментальных результатов показывает, что при их описании релаксационная теория в раджах указанной выше модели наталкивается на существенные трудности. Эти трудности значительно возрастают при анализе полученных наш предварительных экспериментальных результатов по С^ -зависимости акустических аномалий, которая принципиально отличается от результатов, предусмотренных указанной выше теорией.

В связи с этим было предпринято 'детальное экспериментальное исследование анизотропии акустических аномалии в германате свинца и дальнейшее уточнение теоретической модели, описывающей эти аномалии.

В отличие от радиотехнического диапазона ( 10^ - 10й Гц), где область релаксации по температурной шкале занимает интервал д Т = Тс - Т ~ 0,1 °С, на гиперзвуковых частотах \> ~ 10*° Гц эта область достигает величины ~ 10 °С, что позволяет не только фиксировать величины скачков скорости звука, но а- детально исследовать аналитический вид дисперсионной кривой.

Проведенный анализ этой кривой для продольных фононов с фИУ показал, что фазовый'переход является переходом второго рода, но близким к трикритической точке. В этом случае (Струков, Леванюк 1983 г.) в разложения плотности свободной энергии следует учитывать члены шестого порядка. Кроме того, при учете дальнодейству-ющих сил необходимо учитывать "фоновую" часть диэлектрической проницаемости £* (Вакс 1973 г., Струков, Леванюк 1983 г.), обус-- 13-

ловленную высокочастотными механизмами поляризации, не связанными с появлением параметра порядка. Таким образом было получено разложение термодинамического потенциала, аналогичное использованному при исследовании кристаллов Т5 СС (Смоленский, Таганцев и др. 1986 г.).

Используя полученное разложение и кинетические уравнения Ландау-Халатникова, были получены выражения дая эффективного значения упругого модуля С^^для фононов, распространяющихся в плоскости 2У под утлом Ф к оси"!/ (т=Со*(|-<р))

и величины затухания этих фононов при обычных допущениях

г,це время релаксации

спонтанная ' поляризация £

оi/, ^^ - коэффициенты в разложении Гинзбурга-Девоншира при членах второго,четвертого и шестого порядков соответственно,

- -коэффициент в кинетическом уравнении Ландау-Халатникова, ЯсК ~ маирострийодонныв постоянные, 61 - единичные векторы поляризации акустической волны.

Экспериментальные результаты измерения величин эффективного упругого модуля для углов ^ = 0°; 6° и 12° представлены на рис. 3 точками.

Для определения £* были проведены температурные измерения (В= (¿з^+ё*)' Из выражений дли

с<?«)£егн=[^т- Ш-^.т иги

были определены Во = 21,5 и о< = 1,09-Ю7 Н м2 Кл~2. Из - 14-

совокупности других Ексдершантальннх дашшх били определены JB = 1,81-1011 Н ь5 tof^ Y в ID14 II Кл-6; л/ = 0,001 Н и2 с Кл~2 и значение=2,405-1010Нм2Кл~? Сосчитанные по зш параметрам теоретические кривые да: дСг<?,<?> и затухания звука изображены на рис. 3 сплошными и пункгирннш кривыми соответственно.

с,,-!Г? Па

IIО

№ & Г;Я

Рнс. ^ Зависимость скачка эффективного упругого модуля- от ДГ= ■ ■ Тк—т в сегнетофазе.

■Сплошмы* крфш — расчет по форнтле <121. а— »вО;б—ms=fl.i05; в — .«9°, Штр«жовив чрилые (¿отв. ед.> — расчет по формуле (JfO-

по

Ш

S7! Т, К

Ряс. 4 Температурная вависимость упруги! модулей W и СЭ) акустически* иод симметрии Bt и Л;

Из сказанного моено сделать вывод, что развитая теория и определенные на ее основа экспериментальные константы позволяют с единой точки зрения непротиворечиво' описать целую совокупность проведенных разными методами эксперишнтов по.изученшо зависимости диалектричесЕой проницаемости, спонтанной поляризации, пьезоэлектрических коэффициентов от теигаратуры, а такш полностью описать температурную, частотную и ориентационнув яависшготп скачков скорости и аномального затухания звука вблизи фазового перехода.

В § 2 теоретически и экспериментально рассмотрено поведение упругооптическях коэффициентов вблизи фазового перехода для кристаллов Ь;ГаО*л Рб^-^О-и. Для втих одноосных сегнетозлект-риков в сегнетофазе следует различать упругооптические коэффициенты и Ру у.£ , измеренные при различных электрических граничных условиях

fijKf = Pifxi + 2 RijmS В WUKi ( * >

где Rijfnn - квадратичные электрооптические постоянные, ^к-с ^-б'"'*- деформация. При приближении к -температуре фазового перехода резко возрастает - время релаксаций поляризации вдоль полярной оси кристалла. Второй член в ( * ) при 7п £ 3 не связан с поляризационной динамикой и мало изменяется при Тс. Другая его часть при т.- 3 зависит от поляризационной динамики и резко меняется при переходе от низкочастотной (£c/C«i ) к высокочастотной {Cöt.^d ) области, когда поляризация перестает успевать следовать за деформацией. Из разложения Гинзбур-га-Девошшра и уравнения Ландау-Халатникова получаем

ПЕ пр 2 Ri.js3 -д

FijKi = JTLj к£ ~ ' JT ' 1+cü9Т2

При Т Тс U неограничено растет и упругооптические постоянные испытывают скачек

Для танталата лития упругооптические постоянные и Р33

определяют АОВ на фононах, распространяющихся вдоль сегнетоэлек-тряческой оси кристалла. Экспериментально полученные температурные зависимости этих постоянных в интервале 20 - 800 °С аномалий не обнаружили, так как в этом случае наблюдаются постоянные Rjtcß • Измерение Pgj , определяющей АОВ на фононах с ¿^[юо] , оказалось невозможным вследствие динамического ушренда центральной еомпонентн, проявлявшейся в РМБ в виде фона, резко возрастающего при Т-> Т и резко падающего в точке перехода. Исследование Pj3 и Р33 в парафазе показали, что для LiTq{J3hx резкого возрастания вблизи Тс, предсказываемого теорией критических флюктуации (Вемпел, Дидомешшо 1970) не происходит, что указывает на маласть фяюктуационного вклада.

Для германата свинца исследовались температурные зависимости Pj3 и Pj2, определяющие АОВ на фононах cC^|*OOl] иСр[Ю0] соответственно. Результаты эксперимента показали, что Pj3 не испытывает аномалий вблизи Т аналогично случаю для LiTctOj. Постоян-• - 16-

ная Р^ в области соТ^I испытывает скачек д Р = 0,018, величина которого удовлетворительно совпадает с расчетной.

В этом же параграфе более подробно рассматривается поведение флюктуационного вклада.

В пятой главе приводятся результаты теоретического и экспериментального исследования сегнетоэластического фазового перехода в В'ьУО^

Впервые сегнетоэластическлй фазовый переход в ванадате висмута был обнаружен Дудник (1974 г.). По терминологии Айзу он был отнесен к переходу 4/»^ Р 2/т . В результате исследования спектров КРС в парафазе ванадата висмута была обнаружена мягкая оптическая мода В симметрии, квадрат частоты которой линейно уменьшался с понинением температуры, не достигая, однако, нуля при фазовом переходе (Т„ - Т. = КО К) ( Пинъ^к и др. 1977,

С- V

1979 г.г.). Авторы этих исследований предпошли модель указанного перехода, в которой за параметр порядка 62 принято среднее значение нормальной координаты мягкого оптического фонона и изменение симметрии кристалла определяется непреводамым представлением В^. исходной группы 4/т . В этом случае симметрия кристалла допускает линейное по О. взаимодействие с упругой деформацией и квадратичное по О. с упругой деформацией , компоненты которых преобразуются ло единичным представлениям В^ и А^.исходной группы 4/тп соответственно. Акустическая волна с В^ симметрией за счет указанного взаимодействия конденсируется при конечной частоте оптического фонона при Тс, которая оказывается выше температуры Т0 перехода системы без взаимодействия. Критический упругий модуль Сс акустической мягкой моды стремит-' ся к нулю, в результате чего возникает спонтанная деформация , которая искажает элементарную ячейку парафазы, поникая ее симметрию.

Для проверки указанного механизма фазового перехода и определения величины коэффициента взаимодействия мягкого оптического фонона с акустическими фояонами В^ и А^. симметрии в § I исследовались температурные зависимости акустической мягкой мо-м с"ишетрии. Для определения направления волнового вектора

мягкой акустической гада било необходимо определить все компонента упругой матрицы С^рА в парауазе, что и было впервые выполнено для температуры 533 К методами, описан:пжи в гл. I. Вычисленное на основе полученных результатов направление позволило изготовить специальный монодошшшй образец, позволяшцаи методом НЛБ детально исследовать тешературную эа-вясшэсть критического упругого модуля Сс глгкой акустической модо, график которой представлен на рис. 4. Кз теоретдко-груп-пового анализа следует, что А^. сшлетрией обладает, з частности, продольная акустическая волна, распространяющаяся по осп симметрии кристалла 2 . Для улругого модуля этой волны была ' такае экспериментально определена температурная зависимость

Дри проведении тераоданашческого анализа полученных зависимостей в разложении плотности свободной энергии были учтены члены, оппсываидае взашодеЁствие шгкой оптической кода с обедай акустическши кодами Зд и А^ симметрии. В результате для акустической шгкой кода было получено

Соз(Т) (рис. 4)

Рве. Тошературяая ааввсшость ршиовесвых деформаций 1 — «.., ж—г», «о—7а. < — е.,

500 Те 608 Т,^

Св СТ-То) Сс — Т - То

2 Се стс-т;

д ля "Г >тс и

¿дя Сд - С^з аналогичным образом получено

о

С А ~ СА = С 33 для т > Тс и

«о зте-то-эт ,

С а — Сл(|**х)гз-х;тс-о-х;т0-гт длят<тс

где значения параметров Т„, Тп и X хорошо совпали для обоих

о и

случаев, а таюке со значениями, полученными из КРС. При этом Сд = 13,25-Ю10 И/ м2 и Ц^ = З-Ю1^ Н/ м2 -соответствуют асимптотическим или "истинным".значениям упругих модулей, которые они приобретают в области, где взаимодействием с оптической мягкой модой можно пренебречь. ,

Полученные результаты показали, что температурные зависимости разных комбинаций упругих модулей Ад и Ид. симметрии тлеют принципиально различный вид, определявши различием температурных зависимостей спонтанных деформаций. В связи с этим в § 2-представлены экспериментальные исследования температурных зависимостей всех упругих модулей кристалла, их комбинаций Ад и В^ симметрии и спонтанных деформаций в широком температурном интервале, включающем в себя как сегнего-, так и парафазу кристалла.

Сначала исследовались упругие модули. С четырех соответствующим образом ориентированных образцов при 15 фиксированных температурах определялись 14 значении частот компонент РЫБ дая 14 неэквивалентных.акустических волн кристалла, дая которых были определены значения скоростей, для каздол температуры задача нахождения полной матрицы С с//ъ решалась в два этапа. Первоначально находились шесть Со^ , определяющие волны, распространяющиеся в плоскости, перпендикулярной оси кристалла, а затем, используя их значения как известные, методом, описанным в гл.1 находились остальные 7 констант. Полученные температурные зависимости дая основных Се*/, приведены в таблице 2, в которой с!м-х)сТс-То> ЗхСа

^ Г 2дТ+ П->0Пс-То) з Нг = 2лТ + П-у)(Тс-ТаУ

И^тчо-хлгтс-т,) -

- ая-

Таблица 2

•10" ПА Т=293 К сегнетофаза т с плр А

с« 10,8 с° - (мгдт+ г Мъ\6?+<*гг%) 12,7 16,0

Сгг 16,5 С° -(МадТ- гМзУ^Г+^Н,) 12,7 16,0

с35; 11,0 с33 - /М2лт 13,3 13,3

Сбе 5,0 сД 5,5 5,9

С -) £ 6,9 с^-емглт-^мо . 11,0 7,9

2,0 6,1 си 6,1

с1е - - 1,3 - 2,2 - 1,1

6,0 6,1 ос;3 6,1

Сге 0,5 2,2 1.1

Сзб 0,4 /¿г 0 - 0

Основные шесть параметров оказались равными: = 0.943; 0,322; С& = 3,7-Ю1Й Па; = 9,5-Ю10 Па; Т0 = 330 К; X = 0,37, причем значения четырех последних удовлетворительно совпали со значениями, полученными ранее при независимых исследованиях мягко!! акустической моды Л ^ симметрии и спектров КРС. Полученные значения , Ь и Сь позволяют найти величины

.. V ло - о

отношении компонент спонтанной деддармацш с?а и :

-= 2,49 и • ео = 1,28.

Однако, для определения всех компонент потребовались специальные экспериментальные усилия. Для определения Сд был сконструирован специальный дилатометр на базе модернизированного интерферометра ¡¡¡айкельсона с делительным элементом в' виде призмы ¡Састерса.Для нахождения 9° был разработан оригинальный гониометрический метод призмы (на просвет). Полученные обоими метода- г о -

¡::л экспериментальные результаты позволили определить температурную зависшость всех компонент спонтанных дефорь-дций (см. рис. о): —,

= 17.4 40" ВдТ)

е5% 1з,в -ю-6лт

ее° = 5,853. 4а~4\/£гГ

которые оказались в хорошем согласии с результатами, полученными из рентгеноструктурных измерений (Дэвид, 1983 г.).

В § 3 приведены результаты экспериментального определения температурных зависимостей показателей преломления ванадата висмута. Эти результаты были необходимы для определения скоростей акустических волн методом РМБ и представляют также самостоятельный интерес. Анализ полученных результатов проводится в рамках упомянутой выше модели, где вариации главных показателей преломления выражены через компоненты темпёратурнозависи-мой спонтанной деформации и соответствующе упругооптпческие ' коэффициенты. Зтот анализ показал, что рассматриваемая модель хорошо описывает экспериментальные результаты, если в ней, в отличие от Вуд, Глэзер (1980 г.), учитывать деформацию 85 , равновесное значение которой отлично от нуля.

Таким образом целый ряд независимых акустических, оптических и дилатометрических экспериментов подтвердил правильность рассматриваемой модели фазового перехода и показал, что он вполне удовлетворительно описывается в раыках феноменологической теории Ландау. Эти результаты позволили самосогласованным образом количественно определить температурные зависимости упругих и оптических свойств кристалла, в том числе температур« ные зависимости спонтанных деформаций.

полученные значения всех компонент спонтанной деформации позволяют проанализировать температурную зависимость доменной структуры ванадата висмута, что проделано в § 4.

- £>1-

Б этом параграфе приводятся результаты симметрийного анализа доменных состояний и макроскопических и микроскопических условий когерентности доменных стенок ванадата висмута (Саприэль 1975, Ишибаши 1979, Дэвид, Вуд 1983, Дудник и др. 1983, Шувалов, Дудник и Вагин 1985). Из этого анализа следует, что ванадат висмута является примером двойнжкования необычного типа, при котором образование доменных границ происходит не по выделенным кристаллографическим направлениям, а по направлениям (в индексах Миллера) (р, I, 0) и (I, -р , 0), где величина р = [8-»-(аг-+Ьг),/'гЗ-и угол меэду стенками Ц> = 90^ ¡^ , где зависит от величины продольной а. и поперечной •{¡э компонент спонтанной деформации. При комнатной температуре р и ул определялись разными авторами методом оптической и электронной микроскопии и не дали полностью согласованных результатов. Поэтому нами были доставлены эксперименты по определению

р иул не только при комнатной температуре, но и в широком температурном интервале (вплоть до Т ), которые раньше вообще не проводились. При этом впервые обнаружена температурная зависимость р (Т).

Наличие температурной зависимости р указывает на непропорциональность зависимостей <Х (Т) и о(Т), что указывает на недостаточную точность рассмотренной термодинамической модели. Для проверки этого обстоятельства нами была разработана прецизионная гониометрическая методика (на отражение), позволившая получить температурные зависимости как симметричной, так и антисимметричной частей тензора спонтанной деформации полидоменного кристалла, причем с точностью, не уступающей рентгенострук-турным методам. Полученные результаты показали, что используемой моделью можно пользоваться лишь в области приведенных температур < 0,1.

Возникновение спонтанной деформации, и наличие даяьнодейству-ющих упругих сил должны приводить к аномальной температурной зависимости не только упругих модулей ванадата висмута (§ I,§ к), но и его упругооптических характеристик, которые рассматриваются в заключительном § 5.

Для обнаружения и изучения указанных аномалий Ошш щщцраш*-ты тщательные измерения спектральной плотности интенсивности -22-

рассеянного света на акустической мягкой моде в Ш1 поляризации, где эти эффекты должны проявляться наилучшим образом. При этом учитывалось влияние обнаруженной вблизи А = 633 им температур-нозависимой полосы фундаментального поглощения света. Экспериментальные результаты и их анализ, проведенный в рамках общей теории связанных мод (на базе двухосцаяляторной модели), позволили сделать следующие выводы:

I. Аномальная часть интегральной интенсивности света, рассеянного на акустической мягкой моде

>инг X И.5("Т) | Рл(т)1г

1Ин (. и - 1> ссст)

в основном определяется зависимостью Сс (Т), а Р*\т) оказывает лишь незначительное влияние на форму кривой I (Т).

¿. действующее значение упругооптической постоянной состоит из двух вкладов РА = Р^е +•

Ря,е +х'т-То' Р.*«

т >г.

/ р , + _— Т*ТС

г<\,1 + а г тс<з-х.)-т0(1->о-гт

причем первый описывает непосредственное акустическое деформирование кристалла, а второй является температурнозависимым и описывает действие дальнодействущих упругих сил. В отличие от результатов Гу и Камминса (1983), величина второго вклада оказалась сравнило! с величиной первого вклада (см. рис. 6).

3. Попытки аппроксимировать экспериментально полученные значение Р (Т) (также, так С (Т) в § I гл. У) теоретическими кривыми, рассчитанными без учета взаимодействия параметра порядка О. с акустической модой А^ симметрии (X = 0), не дают согласованных результатов для пара- и сегнетоэластической фаз.

ЗА1ШШШЕ

Проведенные исследования показали, что для определения акус-тооптичоской эффективности произвольной анизотропной пьезоэлектрической среды необходимо учитывать дополнительные вклады в - 55-

упругооптический эффект, предусмотренные обобщенной теорией, причем юс нельзя рассматривать как малые поправки,так как дня ряда практически важных случаев их величины оказались не только сравнимыми, но и большими вклада от первичного поккелевско- ' го эффекта. В рамках обобщенной теории для рада перспективных для акустооптики материалов были определены величины, знаки и анизотропия указанных дополнительных вкладов и величины и знаки истинных значений упругооптических постоянных, часть из которых вошш в отечественные и зарубежные справочные издания и монографии и используются в ряде производственных организаций для разработки конкретных акустооптических устройств.

Роль дальнодействующих электрических и упругих сил особенно возрастает в области сегнетоэлектрических и сегнетоэластических фазовых переходов, где вся совокупность равновесных и динамических свойств кристалла, обуславливающая его акустооптическую эффективность, испытывает температурные аномалии. С точки зрения динамики кристаллической решетки при рассмотрении этих аномалий целесообразно искать нарушение стабильности решетки применительно к отдельным мягким модам или, в случае континуальных связанных состояний, к их эффективным значениям, а энгармонизм других мод учитывать через их взаимодействие с мягкими модами. Указанные взаимодействия приводят к перенормировке термодинамических характеристик фазового перехода, которые, с учетом их симметрии, могут быть рассчитаны в рамках феноменологической теории Ландау-Гинзбурга.

Основные результаты диссертации модао сформулировать следующим образом:

I. Для произвольной анизотропной среда в рамках обобщенной теории УОЭ разработаны и обоснованы методики определения величин и знаков всех компонент упругого и поккелевского упругооп-тического тензоров, для чего независимым методом произведен расчет интенсивностей компонент ШБ с учетом полей, возникающих, при френелевских отражениях от компланарных границ кристалла; получено аналитическое решение удругоэлектродинамической задача (го^Е^О) для кристаллов точечной группы симметрии Зтп, разработаны численные методы оптимального решения обратной упругой задачи с учетом экспериментальных ошибок в определении скоростей

акустических волн.

2. Разработан и реализован комплекс измерительной аппаратуры, в том числе двухпроходный пьезосканируемый автоматизированный спектрометр ШБ, который позволяет измерять оптические,упругие, упругооптические, диэлектрические и пьезоэлектрические свойства исследуемых кристаллов в широких температурном к частотном интервалах.

3. Экспериментально определены величины и знаки всех компонент упругого и поккелевского упругооптического тензоров для восьми различных по симметрии монокристаллов. На примере этих кристаллов показано, что приближения теории Иоккельса недостаточны и её применение может привести для отдельных геометрий /ШВ к ошибкам в несколько сотен процентов в определении акусто-энтической эффективности. Исследована анизотропия обобщенного УОЭ для основных срезов кристалла ниобата лития.

4. Впервые проведено детальное экспериментальное исследование спектров ШБ в области фазового перехода в одноосных сег-нетоэлектриках Та 05 и Ри определены температурные и орпентациошше зависимости дисперсии акустических фоноиов з \> 10^ Гц. Полученные результаты для германата свинца и

их сравнение с данными ультразвуковых измерений позволили установить, что

а) впервые обнаружен эффект полного подавления акустических аномалий дальнодействузощими диполь-дшюльннми силами для фоноиов с Ю10 Гц и с волновым вектором, направленным вдоль полярной оси кристалла (£}, ¡1 2 ), что свидетельствует о большой величине заряда эффективной мягкой моды и сильном влиянии "указанных сил на динамику связанных акусто-поляризационных мод. Показано, что одной из причин отсутствия этого эффекта у фоноиов с 0 10 - 10й Гц монет слукахть дебаевское экранирование макроскопического поля свободными носителями заряда. Определена величина радиуса дебаевского экранирования -V

б) для Кононов с ££,.1.2 величина скачка скорости звука зависит от частоты, экспериментальная кривая (Т) отличается от "закона двойки", изменение аналитического ввда-релаксационной кривой в зависплости от направления в плоскости Ъ -У имеет плавный характер, что не согласуется с выводами релакса-

ционной теории (Гегузина, Кривоглаз 1967 г.);

в) исследуемый фазовый переход близок к трикритической точке. Проведено уточнение•релаксационной теории путем учета членов более высокого порядка в термодинамическом потенциале и включения в полную поляризацию кристалла чисто электронной части восприимчивости, не связанной с параметром порядка. Определены числешше значения всех коэффициентов разложения термодинамического потенциала и получены аналитические выражения, адекватно описывающие всю совокупность независимых экспериментальных результатов.

5. Исследованы аномалии упругооптических коэффициентов одноосных сегнетоэлектриков 1(7а0з и в области фазовых переходов. Показано, что развитая релаксационная теория с учетом действия дальнодействующих диполъ-дяпольных сил удовлетворительно описывает полученные экспериментальные результаты. Флюктуацкокный Еклад ка исследованных частотах ~ 10 Гц оказался малым и проявлялся лишь на частотах 10^ Гц.

6.Проведено комплексное экспериментальное исследование сег-'нетоэластического фазового, перехода вв'МО^, в результате которого в широком температурном интервале

а) методами поляризационной спектроскопии ЕМБ и КРС определены параметры оптической и акустической мягких мод. Вблизи Л =6оЗ нм обнаружена тешературнозависиглая полоса собственного поглощения кристалла и определена зависимость (X);

б) методом ШБ определены скорости акустических фононов в 14 различных неэквивалентных направлениях;

в) дилатометрическим методом'определены величины компонент спонтанной деформации ( обладающей А ^ симметрией;

г) разработанным новым гониометрическим "методом призмы" определены значения компонент спонтанной деформации бд , обладающей В^ симметрией;

д) рефрактометрическим методом определены значения главных показателей преломления.

7. Полученная из независимых измерений совокупность экспериментальных данных позволила путем термодинамического и теоретико-группового анализов подтвердить, что фазовый переход в

ванадате висмута инициируется мягким олтнчоскш фонодам, квад- ■ рат частоты которого при понижении температуры линейно стремиться к нулю при Т0 = 330 X. Однако, в результате взаимодействия мягкого оптического фонола с акустической мягкой модой Б| -симметрии происходит перераспрэделение энергии обоих колебаний и мягкая акустическая мода конденсируется в центре зоны Бриллюэна при температуре Тс = 522 К, которая отличается от температуры фазового перехода несвязанной системы Т0 на 192 К. Указанное взаимодействие мод приводит к перенормировке термодинамических характеристик перехода, которые могут быть рассчитаны в раынах теории Ландау-Гинзбурга. В рамках этой теории с учетом как линейных, тате и квадратичных по параметру порядка членов взаимодействия мод были определены численные значения основных характеристик перехода и получены аналитические выражения для температурных зависимостей линейных комбинаций модулей упругости А^ и симметрии, а также всех 13 компонент матрицы упругих модулей в сегнего- и парафазе и в области температур, х'де взаимодействием с параметром порядка мо::шо пренебречь; всех компонент тензора спонтанной деформации монодомек-ного критика; главных показателей преломления (Т), выракен-ных через упругооптические коэффициенты и компоненты спонтанной деформации. При этом вклады от первичных ( В^ -симметрия) хг вторичных ( А^ -симметрия) деформации оказались сравншы по величине.

а рамках двухосцилляторной модели получены аналитические выделив тешоратуршй зависимости действующей улругооптической постоянной при рассеянии света на акустической мягкой моде. Определено оиюшэкве"составляюалх ее вкладов - зависящего от непосредственного деформирования кристалла и определяемого взаимодействием о оптической мягкой модой. Получено выражение, описывающее температурную зависимость спектральной плотности интен-сгаиюсти ноупругого рассеяния света в области фазового перзхода.

Ь. Впервые экспериментально определены -температурные зави-саюстл параметров доменной структуры ваш^дата висмута. Обнаружено, что в этом кристалле существуют чоиц© ткпа доменов, от-.лцч^аис.': плакали компонент .тензора дисторсш, причал их сов--" тлоскюоть обоскочквается взашиыи разворотол дешков разного - 97-

типа. Показано, что температурные зависимости параметров доменной структуры обусловлены температурной зависимостью спонтанно!; деформации. Предложен метод определения компонент как сишотркч-ной, так и антисимметричной частей тензора дисторсии полвдоыон-ного кристалла, что дало возможность исследовать температурную зависимость деформаций в доменах разного типа и провести экспериментальную проверку механизмов двойникования.

Основные результаты диссертации опубликованы в следующих работах:

1. Гаврилко Г.И., Киселев Д.5?. Тонкая структура спектральных линий света, рассеянного в силикатных стеклах // ФТТ. 1968. тли. С. '¿¿25-2227.

2. Гаврилко Н.П., Киселев Д.О. Спектральное исследование света, рассеянного кристаллами кварца // ФТТ. 1968. Т. 10. С.257-±~ 2576.

3. Киселев Д.£., Глушкова , Фирсова М.Ы. Молекулярное рассеяние света и скорости звуковых волн в кристаллах ниобата литя // <ЬТТ. 1969. Т.П. Был.12. С.3592-3594.

4. Глушкова Т.йл., Киселев Д.Ф., аирсова М.ы. Электрические свойства кристаллов ЬI 0 3 в широком интервале температур и частот // Тезисы докладов УП конференции по сегнетоэлек-тричеству. Воронеж: 1970. С.141.

5. Киселев Д.Ф., Фирсова М.Ы., Глушкова Т.м. Скорости и поляризации упругих' волн в кристаллах ниобата лития // Тезисы докладов УП конференции по сегнетоэлектричеству. Воронеж: 1970. С.172-173.

6. Киселев Д.Ф., уирсова т.ы. Измерение пьезоэлектрических коэффициентов ниобата лития при помощи интерференционного дилатометра // <ЬТТ. 1973. Т.15. Вып.1. С.273-2ьЬ •

7. Говорова Е.З., Киселев д.й., Фирсова и.М. Распространение гиперзвука в некоторых пьезоэлектрических кристаллах //

. ФТТ. 1076. Т. 17. Вкл.5. С.ЬЗО-КъЗ.

8. Авакянц JL.II., Киселев Д.5., Ццтов Н.П. уотоупругость Оз // Ж'. 1976. Т.1о. Вып.о. С.1547-1561.

9. Глушкова Т.¡Л., Киселев Д.Ф., щирсова и!.м. «¡андельштам-Бриллюэновское рассеяние и упругие свойства О 5 // Тезисы докладов У Всесоюзной конференции по квантовой акустике я акус-тоэлектронике. Новосибирск: Наука. 1970.

- С.46-47.

10. Авакянц Jl.iL, Киселев Д.&., ¡¡¡июв Н.Н. Уотоупругяе постоянные ЫТс\03 // -Л'Т. 1976. Т. 18. Вып.7.* С.2129-2130.

11. Авакянц Л.и., Киселев Д.£. Рассеянно ¿^ндельштш.а-Бр^шлюэ-на в 0-ц при фазовом переходе // Дел. в ВИНИТИ. 1575. й 413-78. 1,17.-12 с.

12. Авакянц Л.п., Киселев д.я. Изменение упругооптических постоянных одноосных сегнетоэлектрических кристаллов при фазовых переходах второго рода // Дел. в ВИНИТИ, 1378. £

-1.; 414-78. ¡.17. 13 с.

13. Авакянц Л.х!., ¡¡цселов Д.О. Упругость и фо-тоупругость Ь;Та0з при сегнетоэлектрическом фазовом переходе // £>ТТ. 1978. Т.20. Вып. 2. С.6П~о13.

14. Авакянц А.И., Киселев Д.&., Никулин В.К. Акустическая релаксация при фазовом, переходе-в Р^Це^О^ на гиперзвуковых частотах // &ТТ. 1970. Т.20. Вып.2. С.390-592.

13. Авакянц Л.И., Киселев Акустоопмческде свойства одноосных сегнетоэлеитриков вблизи фазовых переходов второго рода // Тезисы докладов на И Всесоюзном сю/лозяуме по акустической спектроскопии. Ташкент: Фан. 1978. С.143-145.

16. Авакянц Л.П., Киселев д.щ. Релаксация связанных акусто-поля-ризационных волн в германате свинца на гиперзвуковых частотах // Тезисы докладов на и Всесоюзном симпозиуме по акустической спектроскопии. Ташкент: Фан. 1978. С.145-146.

17. Авакянц Л.П., Киселев Д.£>., Переломова Н.В., Сугрей З.И. Фотоупругость к иг Р 04, КХ>г Р СЦ , ¡ЗИНгРО* // Тезисы докладов на IX Всесоюзном совещании по сегнетоэлектричеству/ 4.1. Ростов-на-Дону. 1979. С.197.

18. Авакянц Л.И., Киселев Д.Ф. Упругооптяческое поведение одноосных сегнетоэлектриков при фазовом переходе второго рода // Тезисы докладов на IX Всесоюзном совещании по сегнетоэлектричеству /. 4.1. Ростов-на-Дону. 1979. С.223.

19. Авакянц JI.II., Акимов C.B., Антоненко A.M., Дудник E.i., Киселев , i.Пушкина И.Е., Фирсова Ы.Ы. Упругие константы феррозластика ванадата висмута // ФТТ. 1982. Т.24. Вып.8. С. 2486-248?.

20. Авакянц Л.II., Дудник Е.Ф., Киселев Д.Ф., 1-,1нушкина И.Е., Фирсова îvl.Lî., Акимов C.B., Антоненко A.Li. Упругие и упругоопти-ческие свойства BfVO^ // Тезисы докладов на л Всесоюзной конференция по сегнетоэлектричеству /4.1. Гошек. IS82.

С.204.

21. Авакянц Л.П., Дудник £.<£., Киселев Д.О., Мнушкина И.Е., Фирсова M.Li., Акимов C.B., Антоненко A.Li. Скорости акустических волн ферроэласткка ванадата висмута // Тезисы докладов на Всесоюзном совещании до ферроэлектрика!«. Воронеж. IS82.

С.124..

22. Авакянц Л.П., Антилов В.В., Киселев Д.ё., Сорокин II.ÏI., За-кутайлов К.В. Акустооптические параметры кристаллов колиб-дата кальция // Ш. 1982. Т.24. Выл.10. C.317I-3I72.

23. Авакянц Л.П., Киселев Д.£>., Перелокова Н.В., Сугрей В.К. ФотоудругостЫСНгРО^ ,КЛ)гР0^1 RêHaP04// ИТ. 1983. Т.25. Вып. 2. С.580-582.

24. Авакянц Л.П., Киселев Д.Ф., Червяков A.B. Температурная зависимость показателей преломления BjVD^// öTT. 1983. T.25. Вш. 9. С.2782-27Б4.

25. Авакянц JI.II., Дудник Е.Ф., Киселев Д.О., Мнушкина Н.Е. Исследование акустической мягкой моды в ферро эластике ß;VÜ4 // ФТТ. 1983. Т.25. Вш. 6. C.ISIQ-I9I2.

26. Авакянц Л.П., Киселев Д. 2?., Червяков A.B. Взаимодействие параметра порядка я деформации в сегнето эластике В ; V О4. // Изв. АН СССР. Сер. физ. 1984. Т.48. Jâ 6. C.II07-III0.

27. Авакянц Л.П., ¡Сиселев Д.Ф., Червяков A.B. Температурная зависимость доменной структуры Bi VQ4// ФТТ. 1985. Т.27.-Выл. I. С.231-233.

28. Авакянц I.U., Киселев Д.Ф., Червяков A.B. Исследование сег-нетоэластического фазового перехода в BiVü4 // Кристаллография. IS85. Т.ЗО. Вш. 5. С.1021-1023.

29.. Киселев Д.ё., Иетерсон В.К. Расчет рассеяния Ьандельдгаака-Бриллвэна в анизотропных средаа методом теории возмущения 1

- зо-

// Депон. в ВИ1Б1ТИ. 1985. Л 837I-B65. С. 1-30.

30. Авакянц Л.П., Бондаренко B.C., Киселев Д.Ф., ¡¿олодцов В.В., ""Чкалова В.В., Фирсова Ш.1>и Упругие и удругоолтические свойстваД/л.Вг(ИоО^)г // ФТТ. 1986. Т.28.Вып. 2. С.617-620.

31. Авакянц Л.II., Киселев Д.Ф., Фирсова М.IL Анизотропия акус-тооп-тического эффекта в ниобате лития с учетом дьезоэлект-рооптического взаимодействия // Оптика анизотропных сред / межведомственный сборник." М.: 1987. С.140-142.

32. Киселев Д.Ф., Червяков A.B. Исследование оегнетоэластичес-кого фазового перехода в fJ/VO^ // Тезисы докладов на XI ' Всесоюзной конференции до физике сегнетозлектриков. Т.2. Киев (Черновцы). 1987. С.54.

33. Авакянц Л.II., Киселев Д.<5. Анизотропия акустических аномалий в германате свинца на гиперзвуковых частотах // Тезисы докладов на XI Всесоюзной конференции по физике сегнетозлектриков. Т.2. Киев (Черновцы). IS8 . С.55-56.

34. Авакянц Л.П., Глушкова T.Li., Киселев Д.С*., молодцов В.В. Анизотропия акустических аномалий при фазовом переходе з германате свинца на гиперзвуковых частотах // ФТТ. IC86. Т.28. Вьш. 3. С.749-753.

35. Авакянц Л.II., Киселев R.Q., Червяков A.B. Определение спонтанной деформации в поладокеяных сегнетоэластнческих кристаллах // Препринт физяч. факультета ¡¡¡ГУ. % II/ IS88 г.

36. Авакянц Л.П., Кисалев Д.Ф., Червяков A.B. Интенсивность рассеяния света мягкими оптической и акустической модами в области сегнетоэласгического фазового перехода в ß/VCU // Изв. АН СССР. Сер. физ. 1989. Т.53. Ш 7. C.I3I6-I3I9.

37. Авакянц Л.П., Киселев Д.Ф., Червяков A.B. Температурные зависимости компонент тензора спонтанной деформации полн-доменного сегнетоэластика // АН СССР. Сер. физ. 1989. Т.53. й 7. C.I373-I377. ' -

' - 51 -