Дифракция рентгеновских лучей в многослойных и градиентных кристаллах со статистически распределенными микродефектами тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

РГВ ол

- 8 ОКТ 1996

На правах рукописи УДК 548.732

ПУНЕГОВ Василий Ильич

ДИФРАКЦИЯ РЕНТГЕНОВСКИХ ЛУЧЕЙ В МНОГОСЛОЙНЫХ И ГРАДИЕНТНЫХ КРИСТАЛЛАХ СО СТАТИСТИЧЕСКИ РАСПРЕДЕЛЕННЫМИ МИКРОДЕФЕКТАМИ

01.04.07 - физика твердого тела

I

Автореферат диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

Москва - 1996

Работа выполнена на кафедре физики твердого тела физического факультета Сыктывкарского государственного университета

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук

В.Т.Бублик

доктор физико-математических наук В.Е.Дмитриенко

доктор физико-математических наук А.С.Илюшин

Ведущая организация: Институт проблем технологии

микроэлектроники и особочистых материалов РАН (г. Черноголовка)

Защита состоится " ЦУ" &/л-'/ ¡995 г, в час. на заседа-

нии диссертационного совета Д.053.0^.40 отделения физики твердого тела физического факультета МГУ по адресу: 119899 ГСП, Москва В-234, Воробьевы горы, МГУ, физический факультет, криогенный корпус, ауд., 205.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке физического факультета МГУ.

Автореферат разослан

.

С&ЬОп- 1996 г.

ученый секретарь диссертационного совета Д.053.05.40 отделения физики твердого тела физического факультета МГУ

доктор физико-математических наук г ФУ. С.А.Никитин

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Диссертация посвящена развитию теории дифракции рентгеновских лучей в многослойных и градиентных кристаллах с хаотически распределенными микродефектами и разработке в рамках этой теории вычислительных методов решения обратных задач дифракции с использованием экспериментальных данных высокоразрешающей двух- и трех-кристальной дифрактометрии.

Актуальность темы. Важнейшей проблемой физики твердого тела является изучение атомно-кристаллической структуры. В связи с появлением новых материалов и конструкций в тонкопленочном исполнении (сверхрешеткии, гетероструктуры с квантоворазмерными активными областями) и новых технологий по легированию приповерхностных слоев совершенных монокристаллов, эта проблема становится одной из наиболее актуальных. Среди многочисленных методов исследования кристаллического строения универсальным и наиболее перспективным является дифракция рентгеновских лучей (РЛ). Благодаря чрезвычайно высокой ее чувствительности к искажениям кристаллической решетки в последние годы интенсивно внедряются новые рентгенодифракционные методы. Параллельно с развитием экспериментальных методик разрабатываются и совершенствуются теоретические подходы к описанию рентгеновской дифракции в слабо и сильно нарушенных монокристаллах, а также в сложных многослойных и градиентных кристаллах с учетом двух каналов дифракционного рассеяния - когерентного и диффузного.

Существенную роль в электрофизических свойствах полупроводниковых материалов играют дефекты структуры, которые неизбежно присутствуют практически во всех реальных многослойных и градиентных кристаллах. Среди дефектов особое место отводится микродефектам (точечным дефектами их скоплениям (кластерам), включениям, дислокационным петлям малых размеров и т.д.), имеющим хаотическое распределение и не наблюдаемым топографически. Наличие таких дефектов является причиной диффузного рассеяния РЛ, которое заметно влияет на формирование дифракционных спектров.

Не менее актуальной проблемой является постановка и решение обратных задач рентгеновской дифракции на многослойных и градиентных кристаллах. Учет двух каналов дифракционного рассеяния (когерентного и диффузного) позволяет определить не только профили деформаций, но и распределение концентрации и размеров дефектов по глубине кристалла. Это в свою очередь дает возможность исследовать процессы эпитакси-ального роста и образование дефектов в полупроводниковых материалах.

Цель диссертационной работы состоит в развитии теории дифракции РЛ в многослойных и градиентных кристаллах с хаотически распределенными микродефектами и разработке на этой основе новых методов вычислительной диагностики структурного совершенства многослойных систем по данным высокоразрешающей дифрактометрии, а именно:

1. В развитии основ статистической динамической теории дифракции на одномерно деформированных кристаллах с хаотически распределенными микродефектами.

2. В описании моделей сферически симметричных микродефектов в рамках статистической динамической теории дифракции.

3. В развитии кинематической и динамической теории дифракции на кристаллах с одномерным линейным изменением межплоскостного расстояния и содержащих хаотически распределенные микродефекты.

4. В теоретическом исследовании явления рентгеновской дифракции на неидеальной гармонической сверхрешетке в геометриях Брэгга и Лауэ;

5. В создании кинематической и динамической теорий дифракции на многослойных системах с микродефектами, включая гетероструктуры, полупроводниковые сверхрешетки и слоисто-неоднородные кристаллы;

6. В развитии новых экспрессных методов решения обратных задач дифракции на неоднородных по глубине кристаллических структурах, постановке и решении обратных задач дифракционной диагностики гетеро-структур и градиентных эпитаксиальных слоев с одновременным использованием экспериментальных данных двух- и трехкристальной дифрак-тометрии.

Научная новизна. Основные существенно новые результаты диссертационной работы состоят в следующем:

1. Развита последовательная теория статистической динамической дифракции на одномерно искаженных кристаллах: получены общие уравнения для когерентно и диффузно рассеянной интенсивности в геометрии Лауэ и Брэгга. Проведен анализ и дана физическая интерпретация выхода диффузно рассеянных квантов в случае дискретно слоистой модели кристалла

2. Получены аналитические решения кинематической и динамической Брэгг-дифракции в дефектных кристаллах с одномерным постоянным градиентом деформации для "гауссовой" корреляционной функции. Исследован механизм выхода диффузно рассеянных квантов из кристалла с постоянным градиентом деформации.

3. Построена теория статистической дифракции на гармонической сверхрешетке: получены общие выражения для корреляционной длины в случае произвольной сверхрешетки; дано строгое аналитическое решение статистической кинематической дифракции на гармонической сверхрешетке с микродефектами; проведен анализ явления рентгено-акустического резонанса в упруго изогнутом кристалле, содержащем статистически распределенные микродефекты

4. Развита теория статистической дифракции на многослойных кристаллических системах, в рамках которой получены аналитические решения кинематической дифракции на двухкомпонентной и политипной сверхрешетке. Теоретически исследован эффект погашения сателлитных максимумов сверхрешетки с периодическим распределением микродефектов. Разработан алгоритм решение прямой задачи динамической дифрак-

ции на произвольном дискретно-слоистой системе со структурными дефектами. Получены наиболее общие рекуррентные соотношения, описывающие многоволновую дифракцию и дифракцию в условиях полного внешнего отражения;

5. Впервые поставлены и численно решены обратные задачи рентгеновской дифракции на многослойных и градиентных кристаллах с использованием экспериментальных данных двухкристальной дифракто-метрии и трехкристальной схемы в режиме 9- 29 сканирования. Показана принципиальная возможность получения информации не только о профиле деформаций, но и о статистически распределенных микродефектах по глубине сложных многослойных систем.

В диссертации сформулированы и обоснованы научные положения и выводы, совокупность которых можно квалифицировать как новое крупное достижение в развитии рентгенодифракционных исследований реальных многослойных кристаллических систем.

Научная и практическая значимость. Полученные в диссертации результаты дают возможность развития теоретических и экспериментальных методов исследований структурного совершенства материалов современной микро- и оптоэлектроники. Практически могут быть использованы:

- общие решения статистической динамической дифракции на одномерно искаженных кристаллах для получения информации о структурных параметрах (профиле деформации и степени аморфизованности) неоднородных эпитаксиальных пленок, ионно-имплантированных и диффузионных слоев;

- рассмотренные в рамках статистической динамической теории дифракции модели сферически симметричных микродефектов для решения большого числа прямых задач дифракции на реальных кристаллах с вариацией мощностей и размеров дефектов;

- полученные аналитические решения дифракции на сверхрешетке и градиентном эпитаксиальном слое для исследования композиционного состава и степени совершенства кристаллической структуры;.

- итерационный метод решения обратных задач кинематической дифракции для экспрессного анализа степени неоднородности эпитаксиальных пленок, определения их толщины и структурного совершенства;

- предложенный метод решения обратных задач дифракции с использованием двух каналов дифракционного рассеяния (когерентного и диффузного) для исследования закономерностей эпитаксиального роста сложных многослойных систем, включая структурное совершенство подложки и эпитаксиальных слоев, планарность и резкость интерфейсов, профиль распределения напряжений в структуре, наличие дефектов и распределение их по глубине с учетом размеров и концентраций

На защиту выносятся следующие положения:

1. Уравнения статистической динамической теории дифракции на одномерно искаженных кристаллах для когерентно и диффузно рассеян-

ной интенсивности в геометрии Лауэ и Брэгга; результаты и анализ выхода диффузно рассеянных квантов в случае дискретно слоистой модели кристалла; выражения для корреляционных функций и корреляционных длин сферически симметричных дефектов "кулоновского" типа.

2. Аналитические решения статистической кинематической и динамической Брэгг-дифракции в кристалле с одномерным постоянным градиентом деформации; анализ и физическая интерпретация формирования профиля углового распределения диффузного рассеяния градиентного кристалла.

3. Результаты теоретических исследований динамической и кинематической дифракции на гармонической сверхрешетке с микродефектами; выражения для корреляционной длины в случае произвольной сверхрешетки; теоретический анализ явления рентгеноакустического резонанса в упруго изогнутом кристалле, содержащем статистически распределенные микродефекты

4. Общие рекуррентные соотношения, описывающие многоволновую дифракцию и дифракцию в условиях полного внешнего отражения; аналитические решения кинематической дифракции на двухкомпонентной и политипной сверхрешетке с микродефектами; эффект погашения сател-литных максимумов сверхрешетки с периодическим распределением микродефектов; решения и анализ задач динамической дифракции на полупроводниковой сверхрешетке и гетероструктуре, содержащих хаотически распределенные микродефекты; решение прямой дифракционной задачи на произвольной дефектной дискретно-слоистой кристаллической системе с анализом углового распределения когерентно и диффузно рассеянной интенсивности.

5. Экспрессный итерационный метод рентгенодифракционной диагностики неоднородных эпитаксиальных пленок в кинематическом приближении. Постановка и решение обратных задач рентгеновской дифракции на многослойных и градиентных кристаллах с использованием экспериментальных данных двухкристальной дифрактометрии и трехкри-стальной схемы в режиме 9-29 сканирования, в том чисЛе численное решение обратной задачи динамической дифракции на лазерной гетероструктуре и градиентном эпитаксиальном слое.

Апробация работы. Результаты диссертационной работы докладывались на XII Европейской кристаллографической конференции (Москва, 1989), III Всесоюзном совещании по межвузовской комплексной программе "Рентген" (Черновцы, 1989), Всесоюзном научном семинаре "Математическое моделирование и применение явлений дифракции" (Москва, 1990), V Всесоюзном совещании по когерентному взаимодействию излучения с веществом (Симферополь, 1990), Второй конференции по динамическому рассеянию рентгеновских лучей в кристаллах с динамическими и статическими искажениями (Кацивели, 1990), IV Национальной конференции с международным участием "Лазеры и их применение" (Пловдив, Болгария, 1990), VIII Всесоюзной конференции по росту

кристаллов (Харьков, 1992), V Всероссийском семинаре по теории функций (Сыктывкар, 1993), Втором европейском симпозиуме по рентгеновской топографии и высокоразрешающей рентгеновской дифрактометрии (Берлин, 1994), XVI Всероссийской конференции с международным участием по акустоэлектронике и физической акустике твердого тела (Сыктывкар, 1994), Международной конференции "Интерференционные явления в рассеянии рентгеновских лучей" (Москва, 1995), Третьем европейском симпозиуме по рентгеновской топографии и высокоразрешающей рентгеновской дифрактометрии (Палермо, Италия, 1996). Результаты работы также докладывались на научных семинарах МГУ им.М.В.Ломоносова, Сыктывкарского университета, ФТИ РАН.

Публикации. Содержание диссертации опубликовано в 37 статьях, а также тезисах перечисленных выше конференций, совещаний, семинаров и симпозиумов (всего 54 печатные работы). Основные результаты диссертации опубликованы в работах, список которых приведен в конце автореферата

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, шести глав, изложения основных результатов и выводов и списка цитированной литературы. Общий объем диссертации составляет 369 страниц, включая 97 рисунков, 2 таблицы и список цитированной литературы из 478 наименований.

КРАТКОЕ ОПИСАНИЕ СОДЕРЖАНИЯ ДИССЕРТАЦИИ

Во введении обосновывается актуальность работы и ее цель, формулируется постановка задачи и пути ее решения.

Первая глава в основном посвящена современному состоянию теоретических и экспериментальных рентгенодифракционных исследований многослойных и градиентных кристаллов, включая гетероструктуры, сверхрешетки, неоднородные эпитаксиальные пленки, ионно-имплантированные и диффузионные слои. Эти объекты составляют элементную базу современной опто- и микроэлектроники.

1. В первых работах по рентгенодифракционным исследованиям полупроводниковых гетероструктур ( Ишида и др., 1975; Эстоп и др., 1976 ) показано, что величины деформаций и напряжения решетки находятся непосредственно из кривой дифракционного отражения (КДО). Угловой сдвиг между дифракционными пиками подложки и эпитаксиального слоя обусловлен различием в их межплоскостных расстояниях. Чувствительность метода рентгеновской дифрактометрии обсуждается при исследовании гетероэпитаксиальных структур в ряде последующих работ. Особое внимание уделено влиянию распределений деформаций в области гетерограниц (Бенсюзан и др., 1987).

Используя разные модели гетероструктур, исследованы интерференционные эффекты, возникающие в результате рентгеновской дифракции (Чу, Таннер, 1986; Тапфер, Плуг, 1989; Фалеев и др., 1989). Отмечается важная роль переходных областей между эпитаксиальными слоями при

формировании КДО. При этом подчеркивается, что с помощью дифракции рентгеновских лучей (РЛ) можно фиксировать наличие сильных искажений на гетерогранице неразрушающим способом в процессе роста эпитаксиальных слоев.

2. Для описания дифракции на модулированных структурах существуют разные модели сверхрешеток (СР). Наиболее распространенной до семидесятых годов была модель гармонической сверхрешетки. С появлением эпитаксиальной технологии чаще используется прямоугольный профиль деформации. Кроме того имеются варианты теорий, в которых фигурирует треугольная (Бом, 1973), трапецевидная (Хапачев, 1978; Варданян и др.,1985), фононная (Сегмюллер, Блэкезли, 1973) и более сложные модели периодических деформаций (Палатник и др. 1978; Флэминг и др., 1980). В настоящее время основное внимание исследователей обращено к полупроводниковым СР. Исследуются различные аспекты структурных характеристик таких сверхрешеток, включая композиционный состав (Элтухи и др., 1979), шероховатости интерфейсов (Харт и др., 1995), релаксационные процессы (Майгн и др., 1991), влияние температуры (Жен-кюр и др., 1985) и т.д.

Особый интерес как с теоретической, так и с практической точки зрения представляют рентгенодифракционные исследования сверхрешеток с различными структурными искажениями. Эти искажения можно разделить на два вида- а) нарушения в объеме самой кристаллической структуры (микродефекты) и б)- нарушения в процессе создания сверхпериода (флуктуации толщин субслоев и шероховатости на гетерогранице). Влияние микродефектов на формирование КДО сверхрешеток впервые теоретически анализировалось в наших работах (Пунегов, 1990,1992,1995; Пу-негов, Павлов 1993; Пунегов, Нестерец,1994). Особенности дифракции РЛ на сверхструктурах со случайными макроискажениями (флуктуации периода СР, "размытие" гетерограниц и т.д.) обсуждались в рамках исследования металлических и полупроводниковых СР (Фьюджи и др., 1986; Севенанс и др., 1986; Ламелас и др., 1991; Холи и др., 1990, 1992).

Рассматриваются различные подходы к описанию динамической дифракции на СР (Колер и др.,1974; Энтин, 1978,1979; Хапачев и др.,1979). Развитие метода характеристической матрицы применительно к двухвол-новой дифракции рентгеновских лучей в многослойных кристаллах (Колпаков, Беляев, 1981) позволило получить рекуррентные соотношения нового типа, связывающие амплитудные коэффициенты отражения и прохождения многослойной структуры с соответствующими коэффициентами отдельных слоев.

3. К градиентным кристаллам относятся неоднородные эпитаксиаль-ные пленки, ступенчатые гетеропереходы, нарушенные приповерхностные слои, образованные в результате легирования монокристаллов методом ионной имплантации или диффузионного внедрения примеси. Первые экспериментальные рентгенодифракционные работы по исследованию структуры нарушенных приповерхностных слоев показали наличие ос-

цилляционной структуры на КДО (Бюргет, Топэн, 1968; Фукухара, Така-но, 1977; Кютт и др., 1980). Эти осцилляции имеют интерференционную природу и несут информацию о распределении деформаций и дефектов по глубине слоя.

Потребности в исследовании кристаллического строения и качества полупроводниковых материалов привели к постановке и решению обратных задач рентгеновской дифракции (Петрашень, 1975; Афанасьев и др., 1977; Гончарский и др., 1986). Несмотря на обилие принципиальных трудностей, связанных с отсутствием фазовой информации, приводящей к неоднозначности получаемых результатов (Афанасьев, Фанченко, 1986), нелинейностью задачи (Гончарский и др. 1986), а также необходимостью в ряде случаев разделения когерентной и диффузной компоненты рассеянной интенснвности, количество работ по совершенствованию старых и развитию новых методов решения обратных задач неуклонно растет.

Простой подход к вычислению профилей деформаций предложен Коном и др. (1984) и основан на измерении рассеянной интенсивности. Показана возможность определения величины градиента деформации и толщины слоя из характерных особенностей осцилляционной структуры КДО (Колпаков, Пунегов, 1986). Для расчетов профилей деформации от градиентных кристаллов разработан метод, в основе которого лежит дискретное Фурье-преобразование амплитудного коэффициента отражения (Степанов A.A. и др. 1991). В работе Дарбиняна и др. (1992) исследована возможность восстановления отражательной способности кристалла с помощью рекуррентных соотношений, связывающих между собой амплитудные коэффициенты отражения на двух различных глубинах под поверхностью.

4. Диффузное рассеяние в кристаллах, содержащих дефекты с упругими полями атомных смещений достаточно полно исследовано в рамках кинематической теории рассеяния (Кривоглаз, 1993).

В случае динамической теории дифракции существует несколько подходов для описания дифракционных явлений в кристаллах с дефектами (Като, 1980; Холи, 1982; Молодкин и др., 1983; Дмитриенко, Каганер, 1987). Наиболее общим и перспективным является формализм статистической теории дифракции Като (1980), в рамках которой кристаллическая структура характеризуется следующими основными параметрами: статическим фактором Дебая-Валлера Е, корреляционной функцией

со

g© и интегральной по углам длиной корреляции т = [ ■

о

Для описания углового распределения диффузного рассеяния рентгеновских лучей на дефектах Холи (1982) использовал функцию взаимной когерентности. Придерживаясь формализма Като, Бушуевым (1989) построена статистическая динамическая теория дифракции с учетом углового распределения когерентно и диффузно рассеянных волн. На основе этой теории исследован выход вторичных процессов в условиях динамической

рентгеновской дифракции на дефектном кристалле (Бушуев, 1994). В рамках того же формализма Като, в нашей работе (Пунегов, 1990) построена статистическая динамическая теория дифракции на градиентных структурах. Для описания процесса дифракции с учетом двух каналов рассеяния (когерентного и диффузного) на таких объектах вводится дифференциальная по углам и по координате г (для одномерной деформации) длина корреляции.

Наличие теорий дифракции РЛ на неупорядоченных кристаллах позволяет количественно интерпретировать экспериментальные результаты. В частности, статистическая теория дифракции использовалась нами для расчетов структурных параметров градиентных слоев (Пунегов 1990, Пунегов и Фалеев 1996, Пунегов и др. 1996) и гетероэпитаксиальных систем (Павлов и др. 1995), а также китайскими физиками для объяснения формирования профилей КДО от мозаичных многослойных структур ( Ли и др., 1995).

Во второй главе рассмотрена статистическая динамическая теория дифракции на кристалле с непрерывно изменяющимся по глубине г параметром решетки с!(г). Вывод общих уравнений теории проведен для брэгговской геометрии. Точное условие дифракции при фиксированном значении угла скольжения 9 выполняется не для всех атомных плоскостей одновременно. Изменение угловой отстройки А9 = 9 - 9В приводит к выполнению закона Вульфа-Брэгга на строго определенных глубинах от входной поверхности градиентного кристалла. Статистическое усреднение уравнений Такаги-Топена с учетом разделения поля атомных смещений на <й> и флуктуационную часть 8й , где (...) - статистическое усреднение, позволяет записать уравнение дифракции для когерентных полей в виде нелинейного дифференциального уравнения типа Риккати:

^ = а^Е<2гс+У<2с+а1,Е (1) в котором коэффициент

К = 7 - <1§(и)/(1г + Ир содержит параметр р = £гхсг_Д1 - £2)г, отвечающий за диффузное поглощение когерентно рассеянных волн на градиентной кристаллической решетке. Здесь Е - статический фактор Дебая-Валлера;

г= гМ = } + (2)

о

- корреляционная длина одномерно деформированного кристалла, зависящая от координаты г в глубь кристалла и угловой переменной т|. В случае однородно распределенных дефектов С(с,г) = й(^), где ¿(д) - собственная корреляционная функция Като. Динамические коэффициенты в стандартных обозначениях имеют вид:

А У* Г

¿Го

. Величина связана с рентгеновскими поля-

ми в направлении дифракции Ес&и прохожденияЕд .формулой: 0,. = {ес& / £о)ехр('1{"))- Амплитудный коэффициент отражения когерентных рентгеновских волн находится из (1): =<2с(г = 0). Уравнение (1) допускает аналитическое решение при р = 0только в некоторых простейших случаях.

Общая структура уравнений для интенсивностей диффузного рассеяния в рамках рассматриваемой теории не отличаются от соответствующих уравнений переноса теории Като (1980) и Бушуева (1989).

Корреляционная длина одномерно деформированного кристалла детально рассмотрена в рамках модели дискретно-слоистой структуры. Получены простые выражения для диффузно рассеянных волн. Дано физическое объяснение формирования профиля диффузного фона от слоисто-неоднородного кристалла.

В §2.2 получены выражения корреляционных функций и корреляционных длин для моделей сферически симметричных микродефектов, поля случайных атомных смещений которых представлены в виде:

% И>Ъ -ч-/-\ \~Т И>Д<»

г3 1 1 " , ш)ы(г) = < г3 1 1 ЯК [ег

где ЯУ - случайная величина; мощность дефектов А связана с параметром несоответствия е: А = еЯ]. Для вышеуказанных моделей вычислены и проанализированы статические факторы Дебая-Валлера, корреляционные функции и корреляционные длины. В частности, для наиболее общей модели и) корреляционная функция имеет следующий вид:

. ч [ о И>я</ / \ У ' \г\<я/ К '

1

\6Я])

'-я^со^)-и) 2 л-

т

К^ + А2)

2ЛГ(зсо82(У)-1)Д, г 3 ?

г<> 2КЛ

г> 2/^

Здесь величина V задает угол между вектором дифракции % и направлением»-; Л = А\§\1

Следующий шаг - вычисление корреляционных длин для указанных выше моделей сферически симметричных дефектов. Этот важный для практических расчетов параметр в аналитической форме ранее был получен лишь для модели сферических аморфных кластеров (Бушуев, 1988). Для "кулоновских" дефектов угловые зависимости корреляционных длин имеют громоздкий вид. Так, например, даже интегральная длина корреляции Като г=г(о)для модели н) представляет собой достаточно сложное выражение:

<0)я

Кг*

К;

'4*

+ лл2\ё\2

2 + 2(1-/)1п

R^_{Jrz})RГ\ ъ) 6Д,2 I

-400"

400"

Рис.1

где Л, - внешняя граница полей упругих смещений "кулоновских" дефектов, Ус, =4/гЛ]/3 - объем кластера; у =соз2(у). Вычислены угловые зависимости вещественной (рис.1) и мнимой (рис.2) частей корреляционных длин рассматриваемых дефектов для е = 0.0002, 11л = 0.05/да и Л, = 6.0/да. Графики 1, 2 и 3 относятся моделям О, Н) и Ш). Отметим, что профиль вещественной части корреляционной длины фактически соответствует угловой зависимости диффузного рассеяния. Анализ выражений для корреляционных длин показал, что в рамках модели 0 т{й&) зависит лишь от радиуса кластера ; модели ш) - от двух параметров: и Л,; модели и) - от трех параметров: , Л] и А. Таким образом, в статистической динамической теории дифракции с помощью модели и) для сферически симметричных дефектов можно описать более широкий круг объектов.

В следующем параграфе этой главы (§2.3) дается краткий вывод уравнений статистической теории рентгеновской дифракции на одномерно деформированном кристалле в гео-

0,10

0,05

£• 0,00

-0,05

-0,10

метрии Лауэ и исследуется (§2.4) влияние дефектов структуры на угловое распределение рентгеновской Лауэ-дифракции в тонком кристалле. Показано, что наличие дефектов в кристалле приводит не только к ослаблению когерентных компонент проходящего и дифракционного пучков, появлению углового распределения диффузных интенсивностей, но и существенным образом влияет на маятниковый эффект, который в значительной степени определяет коэффициенты отражения и прохождения тонких кристаллов в геометрии Лауэ.

В §2.5 рассмотрен формализм фиктивных источников рентгенодифракци-онной оптики кристаллов с дефектами. Такой подход позволяет получить количественный критерий интерференции при прохождении рентгеновских лучей через клиновидную пластинку. Интерференционная картина, возникающая в следствие маятникового решения, зависит от совершенства периодической решетки кристалла. Показано, что деформация решетки, наличие дефектов, степень когерентности падающего на кристалл рентгеновского излучения приводят к определенным изменениям как периода, так и контраста интерференционной картины.

Глава III посвящена исследованию Брэгг- и Лауэ дифракции на гармонической сверхрешетке со статистически распределенными дефектами. В процессе изготовления СР в результате различных технологических воздействий образуются нарушения модулированной структуры. К таким нарушениям можно отнести флуктуации рассеивающей способности, амплитуды и периода модуляции по глубине сверхрешетки. Это приводит к случайным отклонениям дополнительного периодического потенциала (сверхпериода) от заданного закона модуляции. Однако, возможны нарушения и самой кристаллической структуры СР, вызванные, например, статистически распределенными микродефектами. К этому классу нарушений можно отнести и тепловые колебания атомов в узлах кристаллической решетки. Нарушения как основного периода кристаллической структуры, так и сверхпериода, должны приводить к образованию диффузного фона, который при достаточно больших дефектах, например, кластерного типа, оказывает существенное влияние на формирование полной кривой дифракционного отражения.

Сначала рассмотрен более простой вариант задачи - кинематическая теория рассеяния рентгеновских лучей на гармонической сверхрешетке с микродефектами (§3.1). В отличие от идеальной сверхрешетки для модулированной структуры с однородно распределенными микродефектами в решении для когерентной компоненты присутствует статический фактор Дебая-Валлера. Выражение для интенсивности диффузно рассеянных волн получено впервые и представлено в простом виде

-О)

где Jm(A) - функции Бесселя, А = ЬА. Согласно этому решению угловое распределение некогерентно рассеянной интенсивности на СР

определяется следующими характеристиками среды: степенью аморфиза-ции или значением статического фактора Е; размерами и типом дефектов, что задает поведение локальной длины корреляции

личиной амплитуды Ас1 и длины модуляции Ь, которые входят в аргу-' мент функций Бесселя. Интересно отметить, что полная интенсивность рассеянного сверхрешеткой излучения зависит не только от амплитуды и периода модуляции, но и от отношения радиуса дефекта к толщине сверхрешетки. В рамках численного моделирования показано, что большие периодические деформации формируют дифракционные спектры с пиками сателлитов, равными основному максимуму или даже превышающими последний. При сильной аморфизации диффузный фон может превышать когерентную интенсивность в области расположения сателлитов, Дефекты малых размеров создают малый по интенсивности диффузный фон, однако имеющий большую угловую протяженность. Большие дефекты формируют куполообразный профиль диффузного рассеяния вокруг основного пика сверхрешетки. Если размеры дефектов значительны и образуют в сверхрешегке случайно распределенные аморфные области, то формирование диффузного фона возможно вокруг отдельно взятых сателлитов.

Особенности динамической дифракции рентгеновских лучей на гармонической СР без учета модуляции электронной плотности исследованы в § 3.1.2. В отличие от кинематического рассеяния, формализм динамической дифракции требует учета изменений интенсивности проходящего и дифракционного пучков. Угловой параметр V, присутствующий в уравнении (1), для гармонической СР имеет вид

(2кЛЫ (2т1 ^ _ _

1~—С°лТ"уу + ' геометР1Ш Брэгга для реально создаваемых толщин СР / угловое распределение интенсивности некогерентно рассеянных волн следует из выражения

где коэффициент ц определяется фотоэлектрическим и диффузным поглощением, /¿(г) - когерентная интенсивность проходящей волны.

В §3.2 проанализирована динамическая Лауэ-дифракция на гармонической сверхрешетке. Для Ь«1ех1 рассмотрена дифракция в тонком модулированном кристалле. В этом случае система уравнений переноса для диффузного рассеяния использована в кинематическом приближении (пренебрежение многократным перерассеянием некогерентного излучения в среде). Показано, что два фактора влияют на формирование углового спектра проходящей и дифрагированной интенсивности от тонкой гар-

толщиной сверхрешетки /; ве-

1"(АЗ) = 2 • 1Щ1 - £2(фхр(-/*)Ке[г(г,^)]/0с(г)^ (4).

о

ионической сверхрешетки: характерные особенности структурных дефектов и величина дополнительной периодической модуляции. Согласно численному эксперименту, наличие дефектов заметно изменяет картину дифракции в области основного максимума и практически оставляет ее неизменной в области сателлита. С другой стороны, изменение параметров, определяющих дополнительную модуляцию, заметно влияет на маятниковый период как основного, так и сателлитного максимума. Если увеличение концентрации дефектов в общем случае приводит к удлинению маятникового периода как в области основного максимума, так и в области сателлита, то увеличение амплитуды деформации уменьшает длину маятниковых колебаний в угловой области сателлита. Этот эффект может быть использован для определения концентрации и размеров дефектов с помощью разных режимов создания сверхрешеточной структуры.

Влияние упругого изгиба и дефектов структуры кристалла на рентгено-акустический резонанс исследовано в §3.2.2. Распространяющиеся вдоль брэгговских плоскостей поперечные ультразвуковые колебания с длиной волны Я5 , равной длине периода маятниковых осцилляций тр, вызывают резонансное подавление аномального прохождения рентгеновских лучей (Энтин 1977). Однако в развиваемых теоретических подходах предполагалось, что ультразвуковое возмущение накладывается на совершенный кристалл и, как следствие этого, теоретические кривые качания вычислялись в рамках когерентного приближения. Практически все реальные кристаллы содержат дефекты, влияние которых на формирование кривых качания в условиях рентгеноакустического резонанса требует детального исследования. Построенный нами алгоритм расчетов базируется на общих уравнениях дифракции и не требует жестких ограничений на амплитуду модулирующей функции. Учитывались следующие виды искажений кристаллической структуры: 1. Под действием стоячей упругой волны формируется периодическая деформация решетки. 2. Упругий изгиб кристалла приводит к дополнительному полю атомных смещений. 3. Статистически распределенные дефекты вызывают случайные нарушения кристаллической структуры. Результаты численного эксперимента позволяют сделать следующие выводы: а) на вид кривой качания заметное влияние оказывает угловое распределение диффузно рассеянных волн; б) изменяется профиль когерентно рассеянной интенсивности из-за увеличения периода маятниковых осцилляций в кристалле с дефектами. Последнее обстоятельство практически выводит дифракцию из условия рентгеноакустического резонанса и приводит к формированию сателлит-ной структуры кривой качания. Форму резонансной кривой приобретает не только когерентная составляющая, но и диффузно рассеянная интенсивность. Другой вид искажений решетки - деформация под действием упругого изгиба кристалла, также заметно влияет на угловое распределение как когерентно, так и диффузно рассеянной интенсивности.

В § 3.3 рассмотрены характерные особенности длины корреляции сверхрешетки с произвольной периодической деформацией. Показано, что интенсивность углового распределения диффузного рассеяния от произвольной тонкой сверхрешетки определяется ее толщиной, профилем модулирующей функции, локальными по углам (относительно расположения сателлитов СР) длинами корреляции и величиной статического фактора Дебая-Валлера.

В главе IV теоретически исследуется дифракция рентгеновских лучей на дефектных эпитаксиальных системах с постоянным по толщине градиентом концентрационного состава. КДО от таких объектов значительно уширены и имеют осцилляционную структуру. Физическая природа возникновения осцилляции на КДО объясняется с помощью метода "фазовых слоев" (Колпаков, Пунегов, 1986).

В § 4.1 построена кинематическая теория дифракции на дефектной эпитаксиальной пленке с линейным изменением параметра решетки. Получены аналитические выражения для углового распределения когерентно и диффузно рассеянных волн, а также исследовано асимптотическое поведение профиля диффузного фона при больших угловых отстройках. Показано, что границы угловой области, охватываемой диффузным фоном определяются как величиной градиента деформации решетки, так и размерами дефектов. При этом интенсивность диффузного фона спадает с уменьшением размеров дефектов, а сам фон становится более протяженным по углам. Увеличение толщины пленки без изменения градиента деформации влечет изменение углового распределения когерентной и диффузной интенсивности. Установлено, что важным фактором, влияющим на вид полной КДО, является слоистая неоднородность распределенных по пленке дефектов. Если степень аморфизации пленки растет вглубь кристалла, то верхний, менее дефектный слой пленки имеет большую отражательную способность и, следовательно, дифрагированная на пленке когерентная интенсивность преимущественно сосредоточена слева, вдали от подложки. В то же время диффузный фон смещен в противоположную сторону - к пику подложки. Совершенно иная картина наблюдается при замене знака градиента статического фактора, так как в этом случае плотность источников некогерентного рассеяния больше в приповерхностной области пленки, то есть в области большей деформации решетки относительно подложки. Показано, что асимметрия диффузного фона проявляется при заметном градиенте изменения размеров дефектов. Это объясняется тем, что для больших дефектов интенсивность диффузного фона имеет более резкий спад с изменением угловой отстройки, чем для дефектов меньших размеров.

Таким образом, в зависимости от характера статистического распределения дефектов в градиентной пленке формируется диффузный фон определенной конфигурации. Профиль полной КДО зависит от следующих характеристик среды: степени аморфизации пленки, размеров дефектов, градиента деформации решетки и толщины пленки.

Динамическая дифракция на дефектном кристалле с постоянным градиентом деформации и толщиной I > !сх1 рассмотрена в §4.2. Для анализа формирования КДО от такого кристалла использовались уравнения статистической динамической теории дифракции (Пунегов, 1990). В отличие от теории Като (1980) учитывается угловое распределение рассеянной интенсивности и пространственное изменение параметра кристаллической решетки в глубь кристалла. Показано, что в геометрии Брэгга для градиентных эпитаксиальных слоев (толщиной менее 10 мкм и значением статического фактора £>0.5) эффектами диффузного поглощения когерентно рассеянных волн можно пренебречь, при этом согласно численным оценкам изменение когерентной составляющей дифракционного профиля за счет пренебрежения диффузным поглощением для вышеуказанных параметров составляет менее 5%. Более того, чем больше градиент деформации, тем меньше эти изменения.

Амплитуды волновых полей когерентных волн в направлении прохождения и дифракции, а также решение для диффузно рассеянной интенсивности выражаются через функции Вебера (параболического цилиндра) п ¡л , „ /£2/?

где ¿=- г--1-5- - угловой параметр, индекс V»--

/, V 2/г/ 2 тйеЛ

(/| = ^¡^¡М - толщина первого фазового слоя, Ас1 - рассогласование межплоскостных расстояний двух соседних периодов решетки градиентного кристалла) характеризует динамическое взаимодействие рентгеновских полей в дефектном градиентном кристалле: при 0 имеет место кинематическая дифракция, при V—> да осуществляется переход к динамической дифракции в совершенном кристалле. В отличие от результатов теории в когерентном приближении (Колпаков, Пунегов, 1984), в рассматриваемом случае у зависит не только от деформации решетки, но и степени ее аморфизованности (статического фактора Дебая-Валлера). Отметим, что полученные выше решения в частных случаях переходят в известные результаты. Так, например, при Е= 1 осуществляется переход к когерентному приближению. Если /, то , имеет место рассеяние РЛ в дефектной однородной пленке. Если одновременно Е~ 1 и ^ -> °о, наши решения описывают процесс дифракции на идеальном слое толщиной /. Переход к кинематическому приближению возможен в трех случаях: 1. /«/„„-(тонкий кристалл); 2. £-»0 (сильно аморфизованная или блочная структура); 3. /, «1ех1 (сильно деформированный кристалл). Все эти три условия могут выполняться одновременно. Проведено детальное численное моделирование КДО и распределений интенсивности по глубине градиентного слоя с учетом двух каналов рассеяния - когерентного и диффузного. Результаты расчетов показывают, что в методе двухкри-стальной дифрактометрии из-за наличия диффузного рассеяния значительно усложняется определение профиля деформации. Для одного и того же профиля деформации КДО от сильно аморфизованного и без-

дефектного слоев различаются. В первом случае профиль КДО почти полностью определяет диффузная, а во втором - когерентная компонента. Показано, что контуры диффузного фона может иметь когерентная составляющая рассеянной интенсивности на деформированном слое, но с другим профилем деформации. Приведены результаты численного моделирования явления дифракции на нарушенных импульсным лазерным излучением слоев кремния в рамках модели кристалла с постоянным градиентом деформации.

Отдельно подробно исследованы свойства длины корреляции в условиях рентгеновской дифракции на дефектном кристалле с линейным изменением параметра решетки (§4.3).

Глава V посвящена развитию теории дифракции на многослойных кристаллах с дефектами. §5.1 этой главы посвящен выводу наиболее общих рекуррентных соотношений в динамической теории дифракции. Отметим, что в настоящее время подавляющее большинство экспериментальных и теоретических работ по дифракции в многослойных системах относится к двухволновому случаю. Поскольку в последние годы уделяется заметное внимание к многоволновой дифракции в многослойных системах (Чжан, 1987; Кон, 1991), данная проблема рассматривается с использованием формализма рекуррентных соотношений. Используя метод дарвиновского суммирования волн в случае многоволновой Брэгг-Брэгг дифракции получены рекуррентные соотношения для амплитудного коэффициента отражения /

и прохождения

f S-K .

Г 2 Гх +

L

= Д1-1/1 »г]. (6)

где g пробегает по всем индексам отражений. Здесь г,8 , ti - амплитудные коэффициенты отражения и прохождения нижнего (/=1) и верхнего (/=2) слоя бикристалла. Аналогичные соотношения получены для многоволновой Лауэ-Лауэ дифракции и для трехволнового случая Брэгг-Лауэ дифракции, а также для резко асимметричной и скользящей геометрий в условиях полного внешнего отражения.

Следующий раздел (§5.2) посвящен кинематической дифракции на дискретно-слоистой сверхрешетке с микродефектами. В случае двухкомпо-нентной полупроводниковой сверхрешетки получены решения для углового распределения когерентно и диффузно рассеянной интенсивности. Показано, что для определенных сателлигных максимумов формируются условия, при которых из-за интерференции отраженных рентгеновских волн имеет место ослабление дифракционного пучка. В дифракционных направлениях, соответствующих положениям этих сателлитов, рассеянные в слоях сверхрешетки рентгеновские волны гасят друг друга. В дру-

18

гих же направлениях, наоборот, возможно интерференционное сложение амплитуд, в результате чего следует возрастание интенсивности сател-литных максимумов. Установлено, что в кинематическом приближении угловое распределение диффузно рассеянной интенсивности определяется толщинами слоев сверхрешетки, их рассеивающими способностями, факторами Дебая-Валлера, типом и размерами дефектов, а так же числом периодов сверхрешетки. Численно проанализирован эффект погашений ин-тенснвностей сателлитов. Его проявление зависит от соотношения толщин слоев периода сверхрешетки, степени аморфизованности каждого слоя периода сверхрешетки и их композиционного состава. При определенных концентрационных профилях модулированной структуры наблюдается полное или частичное погашение сателлитных пиков. Таким образом, периодическое распределение микродефектов по толщине сверхрешетки существенно влияет на вид кривой дифракционного отражения. Это влияние проявляется не столько в традиционных признаках, сопровождающих дифракцию в объектах со статистически распределенными микродефектами (уменьшение когерентно рассеянной интенсивности и наличие диффузного фона), сколько в формировании самого профиля КДО с учетом амплитудно-фазовых изменений рентгеновских волн, отраженных от чередующихся слоев сверхрешетки.

Задача кинематического рассеяния двухкомпонентной модулированной структурой обобщена на случай дифракции от политипной сверхрешетки с дефектами, период которой образован комбинацией трех и более полупроводников. Получено наиболее общее решение для углового распределения когерентно и диффузно рассеянной интенсивности от сверхрешетки с произвольным числом слоев в периоде и с однородно распределенными в этих слоях микродефектами. Показано, что наличие дефектов в слоях периода политипной сверхрешетки существенно влияет на формирование профиля кривой дифракционного отражения.

В §5.3 разработана динамическая теория дифракции на двухкомпонентной сверхрешетке с распределенными в ее слоях дефектами. Отмечается, что аналитические выражения для амплитудных коэффициентов отражения и прохождения в условиях динамической задачи получены были лишь для идеальной произвольной сверхрешетки (Варданян и др. 1985). Показано, что чередование слоев различного совершенства существенно влияет на вид полной КДО. Зафиксирован интерференционный эффект, связанный с ростом интенсивности отдельных сателлитов при увеличении концентрации дефектов в одном из субслоев ячеек сверхрешетки. Дефектность нижнего слоя ячейки приводит к значительному увеличению интенсивности правого сателлита и, наоборот, дефектность верхнего слоя приводит к увеличению интенсивности левого сателлита

Не менее важным является исследование статистической динамической дифракции на гетеросгруктуре с микродефектами (§5.4). Анализ дифракции на неидеальной гетероструктуре проведен на примере простой модели трехслойного кристалла с градиентным переходным слоем. Пока-

зано, что более протяженный диффузный фон формируется когда оба верхних слоя гетероструктуры частично аморфизованны. Наличие микродефектов в градиентном слое является причиной появления двух экс-тинкционных провалов диффузного фона, так как имеет место ослабление проходящего пучка как в градиентном кристалле, так и в верхнем слое гетероструктуры при соответствующих значениях угловой отстройки. В отсутствие микродефектов в градиентном слое имеется лишь один экстинкционный провал в угловой области брэгговского пика верхнего слоя. В численных расчетах использовались модели гетероструктур с малой и большой деформацией решетки градиентного слоя. При малом градиенте деформации на профилях КДО четко выделяются оба дифракционных максимума от соответствующих слоев. Картина существенно меняется, если переходный слой имеет большой градиент деформации. В этом случае нет ясно выраженного дифракционного максимума градиентного слоя. Степень аморфизации каждого слоя гетероструктуры влияет на величину амплитуды интерференционных осцилляции, а также профиль КДО в целом.

В §5.5 рассмотрена динамическая рентгеновская дифракция на слоисто-неоднородных системах. Кристалл с изменяющимися по глубине структурными параметрами состоит из N элементарных слоев. Каждый такой слой, например, с номером п, характеризуется своим межплоскостным расстоянием d„, статическим фактором Дебая-Валлера Еп и корреляционной длиной случайных атомных смещений г„. Вся эта слоисто-неоднородная система лежит на идеальной полубесконечной подложке с межплоскостным расстоянием d. Рассогласование параметров решетки tiro слоя и подложки Ad„ вызывает угловое смещение

d

ложки. Когерентные амплитуды проходящей и дифракционной волн внутри слоя имеют вид

Е[М = / - Sa)j • exp|í£3(z - *„)] - S2b, ехр[/*,{z - r„)]}, (8) где S, =(R„^ ~6,)ехр(;'£/„), S2 =(R,.¡ ~b2), l - толщина я-го слоя, T„ -амплитудный коэффициент прохождения верхних (N-n) слоев. Решение для диффузного рассеяния с учетом (8) сводится к рекуррентной формуле:

/.-/...^.^tibfrM

где 1'п_1 диффузно рассеянная интенсивность от (п-1) нижних слоев.

Возможности метода проиллюстрированы компьютерным моделированием дифракции от слоисто-неоднородной системы AlGaAs, в которой концентрация алюминия x(z), статический фактор E(z) и корреляцион-

20

А9п = <9„ - 90 =—jLtg9¿ , где 9„ и 90 - брэгговские углы слоя и под-

■52|2д, + |5,|2Д2 + 2 {Ц-ЗДдз)}, (9)

пая длина Като х(г) меняются по глубине. Показано, что градиент корреляционной длины вызывает асимметрию профиля диффузного фона и полная КДО отличается от бездефектной структуры. Еще более сильное отличие имеет место при наличии градиента статфактора. При обратном градиенте Е(г) осцилляционная структура КДО может измениться таким образом, что дифракционный спектр будет соответствовать обратному градиенту деформации решетки. Это эффект проявляется в тех случаях, когда послойное ослабление дифрагированной интенсивности в приповерхностной области многослойной системы за счет аморфизованности структуры существенно превышает фотопоглощение рентгеновских

лучей.

В главе VI излагается постановка и решение обратных задач рентгеновской дифракции на многослойных и градиентных кристаллах. Разработан новый экспрессный (итерационный) метод решения обратных задач в кинематическом приближении, в рамках которого получено уравнение для вычисления профиля деформации

Интенсивность (отед.)

Да,(г) <1

=—Ие 2/г

А„

(10)

Рис.3

Это уравнение связывает искомый профиль де-

формации

интегралами

А, = ¡^е'"1''Я-е'^Ыг] и А0 = je ^''Я-е^бг) . В этих интегралах модуль

ции

амплитудного коэффициента отражения Я = ф8(л&) непосредственно

берется из экспериментальной КДО. Информация о фазе отсутствует, поэтому вычисление профиля деформации сводится к рекуррентной процедуре: задается начальный профиль деформа-Ас10{2)

а '

По формулам определяется начальная фаза <р0 и амплитуда Яд комплексного коэффициента отражения, при этом Яд может существенно отличаться от экспериментального значения Я. С помощью найденной фазы

можно найти ^¡{г) и далее повторить итерационную процедуру.

В численном эксперименте показано, что первая итерация не дает существенного улучшения в приближение к модельной КДО. 21

Рнс. 4

х(рт)

Однако после девятой итерации наблюдается практическое совпадение кривых. Изложенный выше подход реализован для вычисления профиля деформаций неоднородного эпитаксиального слоя AlGaAsSb, полученного методом жидкофазной эпитаксии на подложках (100) GaSb при температуре 600°С. Исследования проводились на двухкристальной камере "TÙPO", совмещенной с генератором "RU-200".

На рисунке 3 показаны экспериментальная и теоретическая КДО неоднородного эпитаксиального слоя. Дифракционный максимум от подложки расположен на угловом расстоянии порядка 400 угловых секунд от профиля КДО эпитаксиальной пленки и не приведен на рисунке, поскольку влияние подложки на формирование дифракционного спектра эпитаксиального слоя пренебрежимо мало. Рисунок 4 иллюсгри-руег результаты численной оценки толщины эпитаксиального слоя. Последующие вычисления показали, что наилучшее приближение достигается при 1=1.2мкм.

Вычисленные профиль деформации (рис.5) и зависящий от глубины статический фактор Дебая-Валлера (рис.6) имеют осцилляционную структуру. Предположительно это является следствием флуктуаций состава компонент твердого раствора при приготовлении образца. Такая возможность не исключалась технологией эпитаксиального роста данной

структуры.

Следующим шагом в развитии методов решения обратных задач является разработанная методика рентгенодифракционной диагностики лазерных структур (§6.2). Прямая подгоночная процедура в рентгенодифракционной диагностике чаще всего не дает удовлетворительного согласования теоретических и экспериментальных результатов для сложных многослойных систем, какими являются лазерные гетероструктуры. Возникают значительные трудности из-за большого числа подбираемых параметров. Выбор же простых моделей структуры не всегда приводит к намеченной цели. Поэтому приходиться обращаться к более трудоемкому процессу решения обратной задачи. Такие задачи решаются численными методами, например, с помощью минимизации функционала невязки.

Ранее вычислительная рентгенодифракционная диагностика многослойных систем проводилась, как правило, без учета диффузного рассея-

ad'd

E(z)

ния на дефектах. Принимая во внимание то, что структурные дефекты влияют на формирование полной двухкристальной кривой дифракцион-

Ла/я-о"

т

Рис.7

Ицщ

Рне.8

2(цш)

ного отражения, нами впервые предпринята попытка решения обратной задачи динамической рентгеновской дифракции на лазерной структуре с одновременным использованием результатов двух-и трехкристаль-

ной дифрактометрии. Такой подход учитывает особенности углового распределения когерентной и диффузной составляющей рассеянной интенсивности и позволяет получить информацию не только о профиле композиционного состава гетероструктуры, но и о концентрации, типе и размерах статистически распределенных в многослойном кристалле дефектов.

г _ Для решения обратной дифракционной за-

дачи построен алгоритм вычислительной процедуры. Численными методами находились параметры лазерной структуры (АЮаАз). Это производилось путем минимизации функционала невязки:

д=- кУ+- к,)1=я(х,Е,?)

где К

коэффициенты отражения

(экспериментальный (е) и теоретический (I)) в двухкристальной схеме, - соответствующие коэффициенты отражения в трехкристальной схеме 9- 29 сканирова-Рис. 9 ния, к - число экспериментальных точек;

Х,Е,г- (М+])-мерные векторы, задающие профиль деформации гетероструктуры, значение статического фактора Дебая-Валлера и средний размер дефектов в каждом слое.

Нами использован метод прямого поиска при наличии ограничений, накладываемых на искомые векторы. Вычисленные распределения структурных характеристик по глубине гетероструктуры, такие как профиль

Рис. 10

-

-200 00

5 г—

-100 00 угловые секунды

0.00

Двухкристальные КДО

упругих деформаций, распределения статического фактора Дебая-Валлера и среднего радиуса дефектов приведены на рис. 7-9

На рис. 10,11 показаны экспери-Трехкрисгальные КДО к ментальные (жирная линия) и соответствующие расчетные кривые < и»Е-1 ы / I II I дифракционного отражения. Для

вычисления углового распределения диффузного рассеяния использовалась модель дефектов "кулоновского" типа. Результаты нашего исследования показывают, что наибольшая концентрация дефектов сосредоточена в области ге-терохраниц.

Внутри объема толстых эмиттер-ных слоев гетероструктуры концентрация дефектов приблизительно одинакова Средние их размеры также близки. Данные нарушения структуры представляют собой определенный тип скоплений точечных дефектов. На гетерогра-ницах дефекты имеют более крупные размеры ( 0.05-0.1мкм).

Достаточно сильные нарушения структуры в области гетеро-границы подложка (буферный слой) - гетероструктура, по-видимому, объясняются недостаточной чистотой поверхности ■ подложки. Дефекты образуются на угл«ш.°«|укды 000 ростовой поверхности подложки на начальной стадии процесса газофазной эпитаксии вследствие недостаточной очистки водорода. Увеличение степени аморфизованности с одновременным увеличением размеров дефектов в приповерхностной области гетероструктуры обусловлено релаксацией упругих напряжений и миграцией дефектов к верхней границе в процессе роста. Второй причиной возникновения дефектов на границе эмиттер - контактный слой может быть остановка ростового процесса и продувка реактора водородом для получения резкого интерфейса (по составу и легирующей примеси). В квантоворазмерной активной области статический фактор Дебая-Валлера близок к единице, что указывает на малую концентрацию дефектов, однако упругие напряжения достаточно велики. Интересно отметить, что размеры дефектов в этой области близки к размерам дефектов в объеме толстых слоев.Полученные

Е х

Рис. и

I (0ТН.1Д.)

результаты указывают на существование фундаментальных закономерностей в процессах эпитаксиального роста и дефектообразования, на строгую взаимосвязь между условиями эпитаксиального роста и совершенством эпитаксиальных слоев и гетероструктур в целом. Нам не удалось достигнуть "абсолютного" согласования теоретических и экспериментальных КДО, поскольку не варьировались толщины слоев разбиения всей структуры. Учет этого фактора конечно же не даст принципиальных отличий в вычислении параметров гетероструктуры, но вероятно позволит более точно установить пространственное распределение деформаций и дефектов. С другой стороны, это усложнит и без того достаточно сложную задачу вычислительной диагностики.

В заключительном § 6.3 последней главы излагаются методы определения структурных параметров градиентного эпитаксиального слоя с помощью высокоразрешающей рентгеновской дифрактометрии.

Исследуемая структура АЮаАз/СаА5(001) была выращена методом металлоорганической газофазной эпитак-сии. Создавался градиентный состав по глубине эпитаксиального слоя. Концентрация А1 в твердом растворе линейно, с той точностью, какую позволяла ростовая технология, увеличивалась от нуля у подложки до приблизительно 0.6 у поверхности структуры. Начальный этап рассмотрения посвящен экспрессному вычислению структурных характеристик градиентной эпитаксиальной системы АЮаА$/(001)СаА$ по данным высокоразрешающей двухкристальной рентгеновской дифрактометрии с привлечением двух простых методов рентгенодифрак-ционной диагностики (Колпаков, Пуне-гов, 1988; Кон и др., 1984). Полное де-

аюаа*

(заа!

г Они)

Рис. 13

тальное восстановление структурных параметров представляет сложную вычислительную процедуру, которая подробно изложена в §6.2. Метод минимизации функционала невязки коэффициентов отражения применялся к поиску структурных параметров градиентной системы с разбиением на 16 элементарных слоев. Результаты численного решения обратной дифракционной задачи показаны на рис. ¡2 (трехкристалышя

КДО в режиме & -2.9 сканирования). Профили деформации, распределения статического фактора Дебая-Валлера и среднего радиуса дефектов приведены на рис.13-15. Вычисления проводились для сферически симметричных дефектов "кулоновского" типа. Таким образом показано, что градиент деформации решетки не является строго постоянным по всей толщине. Изменение концентрации твердого раствора вблизи подложки более сильное, чем в приповерхностной области. Провал на профиле деформаций на глубине порядка 2/м> отвечает за отклонение формы экспериментальной КДО от дифракционного спектра "идеальной" структуры с постоянным градиентом. Что касается статического фактора Дебая-Валлера, имеется качественное согласие результатов, полученных разными методами. Имеется также однозначное соответствие между релаксацией напряженного состояния (частичного снятия деформации) и увеличенной степенью аморфизованности.

Основные результаты и выводы Основные результаты и положения, которые выносятся на защиту:

1. Построена общая динамическая теория дифракции рентгеновских лучей на одномерно искаженных кристаллах со статистически распре деленными микродефектами. В рамках этой теории получены общие уравнения для когерентно и диффузно рассеянной интенсивности в геометриях Лауэ и Брэгга. Проведен анализ выхода диффузно рас сеянных квантов в случае дискретно-слоистой модели кристалла. Показано, что формирование углового распределения диффузного фона зависит не только от концентрации и размеров дефектов, но и в значительной мере от закона их изменения по глубине, а также от профиля деформации кристаллической решетки кристалла.

2. Проведен детальный анализ кинематической и динамической дифракции рентгеновских лучей на гармонической сверхрешетке со статистически распределенными дефектами. Впервые показано, что профиль диффузного фона зависит как от характеристик дефектов, так и от параметров модуляции кристаллической структуры. Установлено, что в случае Лауэ-дифракции на тонком модулированном кристалле угловой профиль отраженной и проходящей интенсивности определяется ста-

Рис. 14 *

Рис. 15 5 ^ ю>

тическим фактором Дебая-Валлера и амплитудой модуляции. Проведен последовательный анализ изменения периода маятниковых биений неидеальной сверхрешетки в угловых областях основного пика и сателлитов в зависимости от нарушений кристаллической структуры и характерных параметров модуляции решетки. Показано, что в области основного отражения и прохождения маятниковый период увеличивается с увеличением деформации и концентрации дефектов. В угловой области первого сателлита этот период также увеличивается с увеличением концентрации дефектов, но уменьшается с увеличением деформации решетки. Проведен анализ явления рентгеноакустического резонанса в упругоизо-гнутом кристалле, содержащем статистически распределенные микродефекты. Показано, что форму резонансной кривой приобретает не только когерентная составляющая, но и диффузно рассеянная интенсивность. Упругий изгиб кристалла заметно влияет на угловое распределение как когерентно, так и диффузно рассеянной интенсивности. Получено общее выражение для корреляционной длины сверхрешетки с произвольным законом модуляции межплоскостного расстояния. Показано, что для любого периодического профиля деформации кристаллической решетки может иметь место формирование сателлитной структуры не только для когерентной, но и для диффузной компоненты.

3. Для модельной "гауссовой" корреляционной функции получены аналитические решения задачи кинематической и динамической рентгеновской дифракции на дефектной эпитаксиальном слое с постоянным градиентом концентрационного состава по глубине. Исследован механизм формирования когерентной и диффузной составляющей рассеянной интенсивности по толщине слоя. Установлено, что важным фактором, влияющим на вид полной КДО является слоистая неоднородность распределенных по пленке дефектов. В кинематическом приближении показано влияние послойного изменения концентрации и размеров дефектов на профиль рентгенодифракционного спектра. Проведен детальный теоретический и вычислительный анализ динамической дифракции на дефектном кристалле с постоянным градиентом деформации. Показано, что переход от динамического случая к кинематическому приближению возможен не только при увеличении градиента деформации кристаллической решетки и уменьшении толщины слоя, но и при увеличении концентрации и размеров дефектов.

4. Разработана теория дифракции на многослойных кристаллических системах с дефектами. Впервые получены наиболее общие рекуррентные соотношения, описывающие многоволновую дифракцию и дифракцию в условиях полного внешнего отражения. Показано, что для частного случая двух сильных волн эти соотношения переходят в известные результаты. Получены наиболее общие аналитические решения кинематической дифракции на двухкомпонентной и политипной сверхрешетках с микродефектами. Численно обнаружен и теоретически исследован эффект погашения сателлитных максимумов сверхрешетки с периодически

распределенными микродефектами. Показано, что для заданных толщин слоев сверхпериода этот эффект обусловлен структурным совершенством и композиционным составом сверхрешетки. Проведен анализ задачи динамической дифракции на произвольной дискретно-слоистой сверхрешетке с хаотически распределенными в субслоях дефектами. Получены решения для когерентных амплитуд проходящей и дифракционной волн, выходящих из произвольной, например, л-ой ячейки сверхрешетки. Показано, что в случае отсутствия дефектов и при п-0, п=Ы, где Л/- число ячеек (периодов) сверхрешетки, эти решения переходят в известные амплитудные коэффициенты отражения и прохождения. Систематический и последовательный анализ дифракции на неидеальной гетероструктуре, содержащей неоднородный по составу градиентный слой, выявил характерные особенности формирования профиля диффузного фона. В рамках статистической динамической теории дифракции получены общие рекуррентные соотношения для когерентно и диффузно рассеянной интенсивности от слоисто-неоднородной системы с хаотически распределенными микродефектами. Показано, что для монотонного профиля деформации решетки наличие градиента аморфизованности структуры по глубине слоисто-неоднородной системы может изменить форму КДО таким образом, что дифракционный спектр будет соответствовать обратному градиенту деформации решетки.

5. В рамках кинематического приближения предложен новый метод вычисления структурных характеристик неоднородных кристаллических слоев по экспериментальным данным двухкристальной рентгеновской дифрактометрии. Метод основан на итерационной процедуре и позволяет вычислять профили деформаций, статические факторы и толщины ис-. следуемых слоев. Впервые поставлены и численно решены обратные задачи рентгеновской дифракции на многослойных и градиентных кристаллах с одновременным использованием данных двухкристальной дифрактометрии и трехкристальной схемы в режиме 9-29 сканирования. На примерах лазерной гегероструктуры и неоднородной эпитаксиальной пленки показана принципиальная возможность получения информации не только о профиле деформаций и в ряде случаев статического фактора, но и о распределении концентраций и размеров микродефектов по толщине многослойных и градиентных структур.

Из полученных в работе результатов вытекают следующие основные выводы и заключения:

1. Разработка статистической теории дифракции в различных ее вариантах является новым шагом развития теории дифракции рентгеновских лучей в целом.

2. Адекватное определение структурного совершенства многослойных и градиентных кристаллов возможно лишь с одновременным использованием методов двух- и трехкристальной дифрактометрии и применением результатов статистической теории дифракции.

3. Разработанная теория, постановка и решение прямых и обратных задач рентгеновской кристаллооптики с учетом двух каналов дифракционного рассеяния - когерентного и диффузного, позволяют сделать заключение о возможности контроля структурного совершенства широкого круга материалов современной микро- и оптоэлектроники в процессе изменения и совершенствования технологических методов эпитаксиального роста или внешних воздействий на поверхность монокристаллов.

Основные результаты диссертации опубликованы в следующих работах:

1. Punegov V.I., Ladanov A.V. X-ray diffraction under specular reflection conditions on multilayers.// Twelfth Europen Crystallographic meeting.-Moscow. USSR. August 20-29, 1989. / Collected Abstracts. Moscow.- 1989.-V.3.- P.93.

2. Ladanov A. V., Punegov V.I. A new approach to the problem of multiple X-ray diffraction in multilayer crystals.// Twelfth Europen Crystallographic meeting.- Moscow, USSR, August 20-29, 1989. / Collected Abstracts. Moscow.-1989.V.3.- P. 137.

3. Пуиегов B.U., Ладанов А.В. О дифракции рентгеновских лучей на многослойной пленочной структуре в скользящей геометрии.^ Журнал технической физики.- 1989.- Т.59, N 11.- С.188-189.

4. Пунегов В.И., Ладанов А.В. Теория дифракции рентгеновских лучей в многослойных кристаллах в условиях полного внешнего отражения. /' Поверхность. Физика. Химия. Механика,-[990.-N 4.-С.45-50.

5. Пунегов В.И. Статистическая динамическая теория дифракции рентгеновских лучей на кристаллах с непрерывно изменяющимся по толщине параметром решетки. // Кристаллография.-1990. - Т.35, N3. - С.576-583.

6. Пунегов В.И. О рентгеновской дифракции на сверхрешетке с хаотически распределенными аморфными включениями. // Физика твердого тела.-1990,- Т.32, N 8. - С. 2476-2479.

7. Пунегов В.И. Статистическая динамическая теория дифракции на сверхрешетке.// Журнал технической физики.-\990.- Т.60, N10.- С.82-87.

8. Punegov V.L.Petrakov A.P.,Tikhonov N.A. X-ray diffraction on laser disturbed near-surface srystal layers.// Physica status solidi fa).-1990.-V.122, N 2- P.449-458.

9. Markov V.P., Petrakov A.P., Punegov V.I., Tikhonov N.A. Diffuse scattering influence on double crystal! rocking curves of laser indused silicon crystals.// IV National conference and technical exhibition with international participation "Laser and their applications". October 23-26, 1990. Plovdiv. Bulgaria. / Abstracts. 1990. - P.96-97.

10. Пунегов В.И. Динамическая теория дифракции на неидеальной гетероструктуре.// Физика твердого тела.- 1991.- Т.33, N 1.- С.234-242.

11. Пунегов В.И. Динамическая теория дифракции рентгеновских лучей на непрерывно деформированных по толщине приповерхностных слоях монокристаллов с учетом статистики микродефектов.// Поверхность. Физика. Химия. Механика. - 1991. - N 3. - С.45-49

12. Петраков А.П., Пунегов В.И., Тихонов Н.А. Двухкристальная рентгеновская диагностика нарушенных приповерхностных слоев кремния, подвергнутых лазерному воздействию. II Поверхность. Физика. Химия. Механика. -1991. - N 11. - С.56-61

13. Пунегов В.И. Кинематическая теория дифракции на дефектной эпитаксиальной пленке с постоянным градиентом деформации. II Журнал технической физики.-1991. - Т.61, N 12. - С.71-81

14. Пунегов В.И. Рентгеновская дифракция на полупроводниковой сверхрешетке с микродефектами. // Письма в ЖТФ. - 1992. - Т. 18, N4. -С.66-70.

15. Пунегов В.И., Павлов К.М. Влияние дефектов структуры на угловое распределение рентгеновской Лауэ-дифракции в тонком кристалле. // Письма в ЖТФ.-1992. - Т.18, N12. - С.66-70.

16. Punegov V.L X-ray diffraction from multilayer structures with statistically distributed microdefects. // Physica status solidi (a).- 1993.-V.136, N I.-P. 9-19.

17. Пунегов В.И., Павлов К.М. Кинематическая теория рентгеновской дифракции на гармонической сверхрешетке с микродефектами. II Кристаллография. - 1993. - Т.38, N 5. - С. 34-42.

18. Подоров С.Г., Пунегов В.И., Кусиков В.А. К решению обратной задачи кинематической рентгеновской дифракции на неоднородной кристаллической структуре. // Физика твердого тела. - 1994. - Т.36, N 3. -С.827-835

19. Павлов К.М., Пунегов В.И. Динамическая Лауэ-дифракция на гармонической сверхрешеггке с статистически распределенными аморфными кластерами. // Физика твердого тела.-1994.- Т.36, N 4. - С.953-969

20. Пунегов В.И. Динамическая дифракция на слоисто-неоднородных системах с дефектами. //Письма в /AT<£.-1994.-T.20,N 2,- С. 25-29

21. Pavlov К.M., Punegov V.L, Faleev N.N. X-ray diffraction diagnos-tics of laser heterostructures. // X-ray topography and high resolution diffraction / 2nd European Symposium. Berlin, Germany, 5-7 September.- 1994,- P.163

22. Punegov V.L Dynamical X-ray diffraction from multilayer systems with depth-dependent distributed microdefects. // X-ray topography and high resolution diffraction! 2nd European Symposium. Berlin, Germany, 5-7 September.- 1994. - P. 165

23. Пунегов В.И., Нестерец Я. И. Кинематическая рентгеновская дифракция на политипной сверхрешетке с дефектами. Н Письма в ЖТФ. • 1994.-Т.20, N16.- С. 62-67

24. Пунегов В.И., Юркин В.М. Фиктивные источники в рентгеновской оптике кристаллов с дефектами.// Оптика и спектроскопия.- 1994. -Т.77, N5,- С. 811-813

25. Пунегов В.И., Павлов К.М. Влияние упругого изгиба и дефектов структуры на рентгеноакустический резонанс. II Журнал технической физики. -1994. -Т.64, N11. - С. 189-192

26. Пунегов В.И. Погашение сателлитных максимумов сверхрешетки с периодически распределенными дефектами. II Физики твердого тела. -1995.-Т.37, N4.-С. 1134- 1148

27. Punegov V.I., Vishnjakov Yu.V. Dynamical theory of X-ray diffraction from damaged epitaxial layers with constant strain gradient. II J.Phys. D: Appl. Phys. - 1995 - V.28, N 4A. - P. A184-A188

28. Павлов K.M., Пунегов В.И., Фалеев H.H. Рентгенодифракционная диагностика лазерных структур. // Журнал экспериментальной и теоретической физики - 1995. - Т. 106, N6. - С. 1967-1983

29. Punegov V.I., Pavlov К.М., Podorov S.G., Faleev yV./V. High resolution x-ray diffraction characterization of damaged epitaxial layers with strain gradient// International Con/. "Interference phenomena in x-ray scattering (satellite meeting 16 European Cry stall. Meeting, Moscow, Russia, J 4-19 august 1995). P. P27.

30. Пунегов В.И. Длина корреляции в статистической теории рентгеновской дифракции на одномерно искаженных кристаллах с дефектами. 1. Модель дискретно-слоистой структуры. // Кристаллография.- 1996. - Т.41, N 1.- С. 3-11

31. Пунегов В.И. Длина корреляции в статистической теории рентгеновской дифракции на одномерно искаженных кристаллах с дефектами. 2. Периодическая деформация. II Кристаллография. - 1996. Т.41, N 1. - С. 1219

32. Пунегов В.И. Длина корреляции в статистической теории рентгеновской дифракции на одномерно искаженных кристаллах с дефектами. 3. Постоянный градиент деформации. II Кристаллография.- 1996. - Т.41, N 1. -С. 20-27

33. Пунегов В.И., Фалеев Н.Н. Определение структурных параметров градиентного эпитаксиального слоя методами высокоразрешающей рентгеновской дифрактометрии. 1. Начальное приближение решения обратной задачи дифракции. // Физика твердого тела. -1996.- Т.38, N 1.- С. 255263

34. Пунегов В. И., Павлов К.М., Подоров С. Г., Фалеев Н.Н. Определение структурных параметров градиентного эпитаксиального слоя методами высокоразрешающей рентгеновской дифрактометрии. 2. Решение обратной задачи в рамках кинематической и статистической динамической теории дифракции. И Физика твердого тела. - 1996. - Т.38, N 1. -С. 264-271

35. Пунегов В.И., Павлов К.М. Модели сферически симметричных микродефектов в статистической динамической теории дифракции. I. Корреляционная функ1тя.ПКристаллография.-1996.-1А 1 ,N 3. - С.403-410

36. Павлов К.М., Пунегов В.И. Модели сферически симметричных микродефектов в статистической динамической теории дифракции. II. Корреляционная длина. // Кристаллография. - 1996. - Т.41, N 3. С. 411-420