Теория дифракции рентгеновских лучей на неидеальных сверхрешетках тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ



МИНИСТЕРСТВО ОБЩЕГО И ПРОФЕССИОНАЛЬНОГО ОБРАЗОВАНИЯ РОССИЙСКОЙ ФЕДЕРАЦИИ Сыктывкарский государственный университет

На правах рукописи УДК 548.732

НЕСТЕРЕЦ Яков Иванович

ТЕОРИЯ ДИФРАКЦИИ РЕНТГЕНОВСКИХ ЛУЧЕЙ НА НЕИДЕАЛЬНЫХ СВЕРХРЕШЕТКАХ

специальность - 01.04.07 - физика твердого тела

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Научный руководитель: д.ф.-м.н., профессор Пунегов Василий Ильич

Сыктывкар - 1998

СОДЕРЖАНИЕ

Введение 4

1. Литературный обзор 8

1.1. Твердотельные сверхрешетки 8

1.2. Модели сверхрешеток 13

1.3. Особенности дифракции на сверхрешетке со структурными нарушениями 22

2. Дифракция на сверхрешетке с микродефектами 34

2.1. Статистическая теория дифракции 3 4

2.1.1. Волновое уравнение 34

2.1.2. Уравнения Такаги-Топена 3 5

2.1.3. Кинематическое приближение 3 9

2.1.4. Когерентные амплитуды в кинематическом приближении 40

2.1.5. Диффузная интенсивность в кинематическом приближении 41

2.1.6. Модели дефектов 41

2.2. Кинематическая дифракция на сверхрешетке с произвольным периодическим потенциалом 44

2.2.1 Амплитудный коэффициент отражения 44

2.2.2. Диффузно рассеянная интенсивность 50

2.2.3. Корреляционная длина сверхрешетки 52

2.2.4. Результаты численных расчетов 54

2.3. Кинематическая дифракция на политипной сверхрешетке с

микродефектами 58

2.3.1. Основные формулы 5 8

2.3.2. Результаты численных расчетов 62

3. Дифракция на сверхрешетке с микро- и макродефектами 66

3.1. Модель макронарушений структуры сверхрешетки 66

3.2. Амплитудный коэффициент отражения 66

3.3. Диффузно рассеянная интенсивность 68

3.4. Численное моделирование 72

3.5. Рентгенодифракционная диагностика полупроводниковой сверхрешетки 1пОаАз/ОаАз 80

4. Влияние корреляции смещений гетерограниц на рентгенодифракцион-ные спектры сверхрешеток 84

4.1. Модели случайных смещений гетерограниц 84

4.2. Амплитудный коэффициент отражения слоисто-однородной кристаллической структуры 87

4.3. Полная рассеянная интенсивность 89

4.4. Численное моделирование 92 Заключение 106 Литература 108

ВВЕДЕНИЕ.

Прогресс в области микро- и оптоэлектроники, наблюдаемый в последние десятилетия, обусловлен в первую очередь фундаментальными исследованиями по физике твердого тела, позволившими найти новые принципы работы твердотельных приборов. Между тем, их широкое производство стало возможным благодаря успехам в области материаловедения, развитию методов изготовления структур с заданными свойствами.

Основу современных микроэлектронных приборов составляют такие кристаллические структуры, как эпитаксиальные пленки, ионно-имплантированные и диффузионные слои, гетероструктуры и сверхрешетки, создаваемые в тонком приповерхностном слое совершенного кристалла. В процессе создания подобных материалов важной задачей является контроль качества изготовления, определение их параметров и структурного совершенства неразрушающим способом.

Одним из эффективных методов исследования кристаллических структур является рентгеновская дифрактометрия. При этом в сравнении с другими методами исследования подобных объектов она имеет ряд преимуществ, таких как: относительная простота и экспрессность рентгено-дифракционных измерений, не требующих специальной подготовки образца; высокая прецизионность в определении параметров кристаллической структуры; чувствительность к наличию различного рода структурных искажений.

Среди материалов микро- и оптоэлектроники важное место занимают полупроводниковые сверхрешетки. Интерес к подобным многослойным структурам связан с их уникальными электронными, оптическими и транспортными свойствами, не реализуемыми ни в одном из природных материалов. Существующие методы эпитаксиального роста позволяют создавать сверхрешетки достаточно высокого структурного совершенства.

Настоящая работа посвящена развитию теории дифракции рентгеновских лучей на сверхрешетках, имеющих различного рода нарушения структуры.

Постановка задачи.

В подавляющем большинстве работ, посвященных рентгеновской дифракции на сверхрешетках, используется так называемое когерентное приближение, которое не учитывает отклонения от идеальной структуры, неизбежно присутствующие в реальных сверхрешетках. В ряде работ, рассматриваемых ниже, изучается влияние дефектов определенного типа на рентгенодифракционные спектры сверхрешеток. Между тем они одновременно могут иметь различного вида искажения, что требует учета их совместного влияния на дифракционные спектры сверхрешеток. Поэтому в данной работе ставятся следующие задачи:

1) Развитие теории кинематической дифракции рентгеновских лучей на сверхрешетках с произвольным законом модуляции межплоскостного расстояния и рассеивающей способности при наличии статистически распределенных микродефектов.

2) Исследование влияния макронарушений периодической структуры по-литипной сверхрешетки в виде флуктуаций толщины слоев на ее рентгенодифракционные спектры.

3) Анализ влияния корреляции смещений гетерограниц на рентгенодифракционные спектры сверхрешеток.

Первая глава посвящена литературному обзору. Основные оригинальные результаты представлены в П-1У главах.

Во второй главе приведен вывод основных уравнений дифракции для одномерного случая в геометрии Брэгга. В рамках кинематического приближения получены интегральные выражения для когерентной амплитуды и

диффузной интенсивности дифрагированных рентгеновских лучей от произвольного неоднородного слоя с неоднородно распределенными по глубине микродефектами. Используя эти формулы, получены выражения для амплитудного коэффициента отражения когерентно и диффузно рассеянных лучей от сверхрешетки, содержащей микродефекты, с произвольным законом модуляции параметров кристаллической решетки. Амплитудный коэффициент отражения сверхрешетки простым образом выражается через аналогичные величины отдельных слоев периода. Проведено численное сравнение кривых дифракционного отражения (КДО) от сверхрешеток с синусоидальным, треугольным и прямоугольным законом изменения межплоскостного расстояния и рассеивающей способности. В качестве примера использования полученных формул, отдельно рассмотрена кинематическая дифракция на политипной сверхрешетке с микродефектами. В третьей главе рассмотрена кинематическая теория дифракции на политипной сверхрешетке со статистически распределенными микродефектами и макронарушениями дополнительной периодичности сверхрешетки в виде флуктуаций толщины слоев. Изучено влияние микро- и макронарушений структуры на рентгенодифракционные спектры сверхрешетки. На основе полученных решений проведена рентгенодифракционная диагностика полупроводниковой сверхрешетки (1пОа)Аз/ОаА8, выращенной методом молекулярно-лучевой эпитаксии. Численным сравнением экспериментальных и теоретических КДО определены основные параметры сверхрешетки, включая статический фактор Дебая-Валлера слоев периода, радиус микродефектов, а также относительная величина флуктуаций толщины слоев.

В четвертой главе изучено влияние корреляции смещений гетерограниц на рентгенодифракционные спектры сверхрешеток. Рассмотрены модели независимых, полностью коррелирующих и наиболее общая модель частич-

но коррелирующих смещений гетерограниц. Используя численное моделирование, исследуется влияние степени корреляции смещений гетерограниц на кривые дифракционного отражения сверхрешетки. Обсуждается критерий применимости первой и второй модели в зависимости от толщины слоев многослойных кристаллических структур.

1. ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР.

1.1. Твердотельные сверхрешетки.

В обычном понимании сверхрешетками (СР) называются твердотельные структуры, в которых на электроны, помимо основного периодического потенциала кристаллической решетки, наложен дополнительный одномерный периодический потенциал, период которого существенно превышает период решетки.

В природе существует широкий класс различных материалов, в структуре которых имеется дополнительная периодичность с периодом, превышающим постоянную решетки кристалла (естественные сверхрешетки). К таким материалам можно отнести сплавы некоторых металлов, такие как Си-А1 [1], Си-М-Бе [2], Си-№-1г [3] и ряд других, перечень которых можно найти в монографии Хачатуряна [4]. Дополнительной периодичностью обладают также некоторые классы веществ, например, дихалькагениды переходных металлов типа Мо82 [5] и политипные полупроводниковые структуры, типичным представителем которых является карбит кремния

вЮ [6].

В последнее время значительно возрос интерес к материалам, в которых дополнительный потенциал создается искусственно и может меняться в широких пределах, что позволяет рассматривать такие сверхрешетки как твердотельные структуры с управляемым энергетическим спектром. Поэтому, в отличие от естественных сверхрешеток, искусственные сверхрешетки можно получить с заранее заданными свойствами, которые не реализуются ни в одном из природных материалов.

Идея о создании искусственных сверхрешеток была впервые предложена Л.В.Келдышем в 1962 году [8]. Дополнительный периодический потенциал предполагалось создать наложением мощной ультразвуковой волны. Действие такой волны деформирует структуру образца с периодично-

стью равной периоду ультразвуковых колебаний. Способы создания сверхрешеток с помощью световой волны [9], дифракционной решетки [10] и тонкой пленки, в которой толщина периодически меняется [11], обладают существенными недостатками и в настоящее время практически не реализуются. В 1970 году Есаки и Тсу [12] выдвинули идею создания полупроводниковой сверхрешетки путем одномерного периодического изменения легирования или состава твердого раствора, что дало новый импульс к исследованию модулированных структур.

В зависимости от выбранных материалов, толщин субслоев и количества сверхрешеточных периодов можно получить многослойные периодические структуры с заранее заданными свойствами. Ранние попытки включали изготовление структуры ОаА8-ОаА81.хРх с использованием газотранспортного метода [13, 14] и ОаА8-Оа1_хА1хА8 с помощью молекулярно-лучевой эпитаксии (МЛЭ) [15]. Производимые таким путем периодические слои были относительно толстые и далеки от однородности и совершенства. И хотя они не обнаруживали электронного эффекта сверхрешетки, тем не менее продемонстрировали принципиальную возможность изготовления одномерной полупроводниковой структуры с периодическим изменением состава сплава. Основная сложность при изготовлении сверхрешетки на основе эпитаксиального наращивания кристаллов заключается в ограниченной точности воспроизведения дополнительного пространственного периода по всей толщине пленки. В связи с этим дальнейшее развитие получила техника молекулярно-лучевой эпитаксии [16], которая была признана более обещающей в удовлетворении строгих требований изготовления сверхрешетки. МЛЭ относится к процессу эпитаксиального напыления из молекулярных пучков в ультравысоком вакууме. Пучки обычно генерируются термически в эффузионных ячейках кнудсеновского типа. После распыления они конденсируются и растут на подложке при

кинетически контролируемых условиях. Относительно невысокая температура напыления сверхрешетки в методе молекулярно-лучевой эпитаксии уменьшает диффузию между чередующимися слоями различного композиционного состава. Малая скорость роста делает возможным прецизион-

V/ тл " _

ныи контроль толщины. В процессе роста возможен непрерывный масс-спектрометрический контроль состава и контроль интенсивности молекулярных пучков, а также с помощью электронографии достигается контроль структуры растущего слоя. Полученные данные непрерывно поступают на ЭВМ, в результате чего осуществляется управление нагревателями в молекулярных пучках и перекрыванием пучков. Все это позволяет достичь атомно гладких поверхностей и резких границ между слоями, так что существуют возможности изготовления чрезвычайно тонких слоев [1719].

Хотя основные успехи в создании полупроводниковых сверхрешеток принадлежат молекулярно-лучевой эпитаксии и, в последние годы, ме-таллоорганической газофазной эпитаксии [7], в работе [20] получены сверхрешетки методом лазерного напыления. Перспективность данного метода связана с подбором новых пар материалов для сверхрешеток, таких как 1п8Ь-Сс1Те, 1п8Ь-РЬТе и других. С использованием тлеющего разряда в работе [21] получены сверхрешетки 1п8Ь-Оа8Ь.

В работе [89] предложено использовать в качестве сверхрешетки двумерную сетку дислокаций несоответствия, возникающую на интерфейсе бикристаллов РЬТе/РЬ8е и РЬТе/РЬ8 в ходе эпитаксиального роста одного вещества на подложке другого. Эта сетка компенсирует геометрическое различие между кристаллической решеткой пленки и подложки. Потенциальное поле дислокационной сверхрешетки вызвано полями упругих напряжений и деформаций, создаваемыми дислокациями несоответствия в тонком слое, прилегающем к интерфейсу. Наличие рефлексов как для ди-

фракционного, так и для недифракционного луча свидетельствует об одновременной модуляции рассеивающей способности и периода кристаллической решетки. Малое количество дифракционных пиков указывает на то, что форма профиля потенциала сверхрешетки имеет синусоидальный

__о

вид. Период дислокационной сверхрешетки лежит в пределах от 20А до

о

200А. Отличительными свойствами подобных сверхрешеток являются: 1) планарность, 2) простота обеспечения строгой периодичности на больших расстояниях и областях, 3) высокая стабильность сверхрешеток с малым периодом.

До середины семидесятых годов экспериментальное изучение сверхрешеток ограничивалось практически одной композиционной парой ваАз-Оа1.хА1хА8. В последние годы интерес вызвало создание сверхрешетки на основе новых материалов. Были получены сверхрешетки типа 1п!.хОахА8-ОаЗЬьуАБу [25-26] и ГпАз-ОаБЬ [22-24]. Последние привлекают той особенностью, что при малых толщинах слоев 1пАз-Оа8Ь обладает свойствами узкозонных полупроводников, а с увеличением толщины слоев данная многослойная система переходит в полуметалл. Сверхрешетки 1п,.хСахА8-ОаЗЬьуАБу представляют особый интерес. Независимым изменением состава двух сплавов можно менять потенциал сверхрешетки как по высоте так и по характеру при одновременной согласованности констант решетки. Эсаки и др. предложили создать так называемые политипные сверхрешетки на основе чередования трех компонент А18Ь, ОаБЬ и 1пАб с близкими параметрами решетки [26]. Более подробный перечень и классификацию полупроводниковых сверхрешеток можно найти в книге Хермана [7].

Основной причиной создания и исследования как естественных, так и в большей степени искусственных полупроводниковых сверхрешеточных структур является использование их фундаментальных свойств, определяемых формированием дополнительных квантованных энергетических

состояний [12]. Период сверхрешетки, требуемый для этой цели должен быть порядка 100-300 А, что обычно меньше длины свободного пробега электрона, но больше периода решетки. Подобно тому, как потенциал кристаллической решетки создает разрешенные энергетические зоны в отдельных полупроводниках, потенциал сверхрешетки разбивает их на ряд минизон. Минизоны, или подзоны, являются относительно узкими как по шкале энергий, так и по шкале волновых векторов с сильно нелинейной дисперсионной зависимостью. Конфигурация сверхрешетки определяет структуру подзон, которые в свою очередь, определяют ее электрические [22, 24, 26, 30], оптические [27, 28, 31, 32], магнитные [23, 29] и другие свойства.

В сверхрешетке внутризонное оптическое поглощение резко анизотропно для света, поляризованного вдоль направления модуляции сверхрешетки, которое отсутствует при иной поляризации, что позволяет использовать сверхрешетки в качестве оптических фильтров и поляризаторов. Уникальные электрические свойства дают возможность использовать сверхрешетки как усилители и генераторы электромагнитных колебаний [33]. Дальнейший прогресс в создании сверхрешеток связан с развитием методов неразрушающего контроля параметров СР в процессе их изготовления.

Структурные исследования сверхрешеток на ранних стадиях осуществлялись с помощью электронной микроскопии и обратного ядерного

о

рассеяния. Их разрешение ограничивалось слоями толщиной ~200А. Оже-спектроскопия в комбинации с аргоновой очисткой успешно профилирует

о

структуры с толщинами слоев ~50А, однако не способна обеспечить количественную информацию о гладкости и резкости интерфейсов. Наиболее мощным и перспективным методом исследования структуры сверхрешеток является рассеяние рентгеновских лучей, включая брэгговское отра-

жение на бо