Динамические методы магнитооптики в исследованиях прозрачных парамагнетиков тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

еСЕРОССИЛСКИИ научный центр

"ГОСУДАРСТВЕННЫЙ ОПТИЧЕСКИЙ ИНСТИТУТ им. С.И. ВАВИЛОВА"

На правах рукописи

Козлов Глей Геннадьевич

ДИНАМИЧЕСКИЕ МЕТОДЫ МАГНИТООПТИКИ В ИССЛЕДОВАНИЯХ ПРОЗРАЧНЫХ

ПАРАМАГНЕТИКОВ

(01.04.03 - оптика)

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой ствпеь.1 кандидата физико-математических наук

Санкт — Петеооург

1973

Работа выполнена во Всероссийском научном центре "Государственный оптический институт имени С.И. Вавилова"

Научный руководитель» доктор Физико-математических наук, ведущий научный сотрудник Запасский B.C.

Официальные оппоненты: доктор физико—математически« наук, ведущий научный сотрудник Приевуский А.К.

кандидат физико-математических наук, старший научный сотрудник Игнатьев И.В.

Ведущая организация! Казанский Государственный Университет

>30

Защита состоится " еС. i....... 199Jr. в. I'.... часов

:я -21.04.......199зг. „.//;

на ¿заседании специализированного совета К105.01.01 по присуждению ученой степени кандидата наук во Всероссийской научном центре "Государственный оптический институт имени С.И. Вавилова" (199034, Санкт-Петербург, БНЦ ГСП?.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке института

22 03 г

Автореферат разослан ".г;.."............. 199'г.

Ученый секретарь

специализированного совета И.Н.Абрамова

кандидат физико-математических наук

(с)ВНЦ "Государственный оптический институт имени С.И.Вдемлова", 199

ОБШАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Большой интерес к изучении кристаллов и стекол содержащим ионы редкоземельный элементов обусловлен их аиооким применением в квантовой электроника в качестве активны;: лазерных сред. С другой стороны, изучение свойств редкоземельны* ионов, внедренным з ствклиийраэную матрицу позволяет получать информацию о структура стекла, что является одним из важнейших вопросов современной аиаики твердого тЕлг. Решение тэкия научных и практических задач требУат, в частности, детального изучения энергетическое^ структуры и динамических свойств основных состояний редкоземельны:: ионов в матрице. Существенный прогресс в этом достигается применением магни—ооптически методов * Эти методы основаны на анализе спеетральнии, температурных и полевы:: зависимостей магнитоотичэской активности и позволяют устанавливать природу и параметры оптических переходов, наличие вырождения в основном и возбужденном состояниях, выявлять эффекты смешивания состояний различными возмущениями и т.д.

Применений лазерной поляриметрии предельной (т.е. ограниченно;", дробовым шумом света) чувствительности открывает качественно новые возможности для магнитооптических исследований энергетики и динамики основного состояния редкоземельного иона в кристаллах или стеклах. С цзльго конкретной реализации этих еооможностей и была поставлена нестоящая работа.

Цзль работы■ Основной целью работы являлось развитие магнитооптических методов динг.мнчс-скай магнитооптики для исслв«&п«ния динамических свойств основных состояний

редкоземельных ионов в кристаллам и стеклах, также для получения сведений о структурных свойствах матриц.

Задачи исследования. В рамках поста©ленной цели были решены следующие задачи:

1- На базе поляриметра предельной чувствительности создана аппаратура для измерения магнитооптического отклика кристаллов и стекол с редкоземельными ионами при гелиевых температурах на СВЧ-накачку или модуляцию магнитного поля.

2. Метод ван—флековской восприимчивости использован для анализе степени разупорядоченности стеклообразных матриц, содержащих некрамерсовы редкоземельные ионы. При помощи сформулированных модельных представлений о структуре центра некрамерсоаа редкоземельного иона в разулорядоченчой матрице проведена обработка экспериментальных данных по ван-Флековской восприимчивости некрамерсовых редкоземельных ионов в стекле и установлена взаимосвязь между особенностями спектра ван—флековской восприимчив ос туч и степенью структурной разупорядоченности матрицы.

3. На ' основе темники оптической регистрации ЭПР разработан и продемонстрирован экспериментально простой метод регистрации провала • выжигаемого в нводнородноуширенной линии ^ПР а

4. Предложены два варианта магнитной оптиче .ской томографии.

Защищаемые положения:

1. ' Лазеоно-поляриметрическая техника динамической селекции вкладов г? магнитооптическую -активность является эффективным методов неследов гния энергетических и структурных характеристик редкоземельны'-' ненов в стеклах.

Г. Ио.гопь'е зависимости 5ЫСОКС|"ё'СТО~М':'И (в 5Н-щлеков ской)

йосприимчизаст некрамессоэых, ионов в стгклах сррсоьны о£нару*ив*Тъ тонкую структуру э се?ласти нулевого пел я. По ч-грактеру этой структуры можно качественно судить о степени разу гор ядоченчости сч:ружени« редкоземельного иона в стгкле.

Стношение зан- тлекоаской и статической

восприимч;15СстйЛ е нулевом поле позволяет определить актернг© значение параметра спин-гамильтониана

иокрэмерссз а редкоземельного иона, с б ясзаннога с

р азу нор яд оченно с тън> стеклооврве-ой и^тэицы.

л. ^етод рнтпчесг.рй регистрации Э^Р в условиях определенного т>,лз модуляции, внещиагэ мАг^ит^а г о поля пеззоляет реализовать о^тичаск^ способ' 'регистрации провала зажигаемого СВЧ-»накачкой в - неоднородно •✓ширенной ЭПР.

5. В стекле-содержащем иены месдим» гремя дс^азнроэки Т2,

определенное по ширине г.зоэАла, регистрируемого оптическим

- -

методом, составляет {{; Сек.

6, 'Лгэерно-поляримэрические методы.регистрации 'ЭПР и магнитной' «аспоииичивасти позволяют рез-птаойг^ь дэа варианта оптичэс<с;1 лазер ней " томографии, отличающиеся высской разрешающей способностью и. не " реоучзщие • компьютерной ОСра^отки результатов измерений»

Нэуччья новизне работы. .В диссертациэнной вайсТ'_» впервые*

1. Обнаружена и интерпретиревана.гончая структура полезай зависимости в ан—флековской воеприимчизости ьекрамерсоЕ'ых редкоземельны* ионйе "е. стеклоз^рконрй матрице. . На примзре ряд?, стекол различного состава, . содержании иен Ть- пока'сАно, что яаээчте-з нз^л^д^мой тонкой .структуры ' позвел^зт кэчестаа^но судить об относительной степени

Рзгупс-оядс^Рьмости оиру* ипна Ть стгкол' этого ряда.

Пред/'с»^н ¿-иссст} измерения пэраметрй стр^^^'УЫ

центра редкоземельного некрамерсового иона в стекле, отражэюще-о степень раэупорядоченноети стеклообразной матрицы*

3. Предложен и реализовав экспериментально простой оптический способ регистрации провала выжигаемого в неод^ородноуширеннсй линии ЭПР. С помощью этого метода получены записи провала вижигее^ого е линии ЗПР ионов неодима в стекле и определено время фазовой релаксации в основном состоянии.

4. Предложены два варианта оптической лазерной томографии. Произведен анализ их разрешающей способности.

Практическая значимость.

1. Произведена классификация ряда стекол активированных ионом Ть по степени структурной разупорядоченности.

2. На базе высокочувствительного лазерного поляриметра разработана и собрана установка для оптической регистрации провалов выжигаемых а линии ЭПР кристаллов и стекол. Произведено измерение времени фазовой релаксации Т2 в стекле содержащем ион неодима при разных значениях статического магнитного поля.

3. Создана экспериментальная установка для наблюдения гэростоанственного распределения парамагнитной примеси в кристаллах и стеклах (томография).

Структура и об'ем работы. Диссертация состоит из сведения, четырех глав и заключения и списка цитированной литературы, изложена на 88 печатных страницах, включая 13 рисунков и список литературы содержащий 20 наименований.

ОСНОВНОЕ /СОДЕРЖАНИЕ.

Ро введении дано обоснование актуальности темы

исследоеания« сформулировзны его цель и задачи. Изложены научная новизна и практическая значимость работы, □характеризована стоуктура диссертации.

В первой глазе кратко изложены ' основные существующие теоретические представления относящиеся к явлению-оптической активности. Приведена стандартная классификация зкладов з магнитооптическую активность (А—, В— и С— члены) и указан их физический смысл и свойства. Подробно рассмотрен вау^ый для диссертационной.работы запрос а связи Фарадеезскога вращения и намагниченности. Показано, что в случае наблюдения эффекта фарадея едали от линий поглощения редкознмельных ионоэ имеет место пропорциональность воащения и намагниченнбсти. Рассмотрено влияние сеерх— и суперсверхтонких ззаимодейстзий на эофект Сарадея редкоземельных ионов. Прослежена сзязь С— и В— членов магнитооптической активности с ван—слексзским и ориентационным вкладами в магнитную восприимчивость» соответственно. Проанализированы свойства заи-флековского вклада и способы его выделения: . этот вклад возникает благодар я наличию в гамильтониане иона членов медиатональнык по отношению к зееманоеской энергии, он безынерционен и может сыть выделен переходом к частотам превосходящим скорость продольной релаксации. Показана, что ван—флековская восприимчивость имеет значительную величину а таких магнитных полях, в которых полевая зависимость энергетических уровней иона откланяется от линейной. Таким образом, полевая зависимость ван-флековскзй восприимчивости (или В— члёна магнитооптической активности) несет информации) о тонких особенностях энергетической структуры основного состояния редкоземельного иона. Списана экспериментальная установка, на которой выполнялась диссертационная работа.

>

Е'о второй

рассматриваете ?

в эн-флековская

-0Л

еасприимчиЕОСть неквамерсова редкоз^мельного иона в стеклообразной матрице. При анализе используется следующая модель. Считается, что кристаллическое поле действующее на ион в стекле имеет значительную аксиальную

составляющую, которая расщепляет основной спин—орбитальный мультиплет иона на дублеты { I- 3 >. Лии используемых в работе гелиевых температурам:. . заселенным оказывается лишь нижний дублет, который и определяет магнитные

<магнитооптические) свойства нона. Полевая еавпсисмость положения энергетических уровней нона имеет в этом случае линейный вид и, как показано .в первой '-лаве, ван-флексвская восприимчивость в этом . случае? равна нулю. Учет разупорядоченнссти -приводит к отклонению симметрии кристаллического поля от аксиальной, что сопровождается нарушением линейности полевых зависимостей уровней энергии основного дублета и появлением ван-флековской

восприимчивости. Таким образом величина ван-флекстской восприимчивости определяется в этой модели степенью отклонения симметрии кристаллического поля от ' аксиальной (т.е. степенью разупорядоченности*. Асимметричная добавка ^ ЛФ- приводит к искривлению полевых

зависимостей энергетических

уровней в основном при

значениях поля соответсеующих пересечению {вырождению)

нЕвоомущэнных уровней, что обуславливает тонкую структуру пслевой зависимости ван-

Н,к1ь слековской восприимчивости. ?та Рис. 1 с-рук-ч/ог

болй-е рыражена,

чем меньшей »».личиной и меньшим ' разбросом характеризуется о-члоч®ние симметрии локального ноля от аксиальной, т.е^ ч&м выше степень упорядоченности образца стекла, в которое помешен редкоземельный ион. На рис. 1 приседены полевые зависимости ьан-олековсксй восприимчивости нона ТЬ в четырех различающихся по составу стечлах. Видно, что тонкая структура э г тик образцах вь-ражена в разной степени, что соответствует различной степени упорядоченности образцов. Отклонение кристаллического поля от аксиальна симметричного учитывается соответсвующим членом в спин—гамильтониане иона. В диссертационной работе показано, что характерное значение этого члена определяется отношением ван-флековской и статической восприимчивостей в нулевом поле и может быть экспериментально определено.

В тоетьей главе описан и продемонстрирован

экспериментально простой оптический метод регистрации провала, выжигаемого в неоднородно уширенной линии >ПР. Метод основан на известном факте различия .скоростей насыщения и релаксации намагниченности под действием СВЧ-поля, обеспечивающую сильную степень насыщения. Исследуемый образец подвергается действии) непрерывной СВЧ-накачки причем поляризующее магнитное поле наряду со статической составляющей содержит небольшую пер»генную добавку, изменяющуюся по закону меандра, частота которого меньше

скорости продольной релаксации намагничен'-ости Т1. При этом в неоднородноуширенной линии ЭПР понередно выжигаются и релаксируют. два провала, полевое расстояние между которыми рзвно амплитуде меандра. В силу различия скоростей насыщении и релаксации, голная намагниченность образца ' испытывает колебания на частоте удвоенной по отношению к частоте меандра

-О

(т.е. на каждый Фронт переключения образец откликается уменьшением полной намагниченности). Если амплитуда меандра больше полевой ширины каждого из провалов, то величина колебаний. намагниченности на [зависит амплитуды меандра, .начиная уменьшаться лишь тогда, когда амплитуда меандра станет соизмеримой с полевой шириной провалов, т.е. когда провалы начнут сильно перекрываться. При нулевой амплитуде меандра полная намагниченность не испытывает никаких ' изменений. Таким ойразэм зависимость величины колебаний намагниченности от амплитуды меандра позволяет определить ширину провала выжигаемого СЗЧ-накачкой в линии ЭПР. Подчеркнем еие раз, ч+о намагниченность меняется на частоте вдвое Иревосходящей частоту меандра, что должно быть учтено при- регистрации.

В качестве примера на рис. 2 приведена экспериментальная

запись провала в спектре ЭПР стекла с ионом неодима. Па оси абсцисс отложена амплитуда меандра в гауссах, а по оси ординат - составляющая полной намагниченности (магнитооптический отклик) на частоте адаое большей "частоты меандра. Пользуясь Проведанным в работе анализом, с помощью этой записи можно определить время фазовой релаксации иона в стекле, Рис. 2 чсторсе сказалось равным /0

четвертой главе рассмотрены деа. варианта

-НО

В

магнитооптической лазерной томографии. Пгаро^и вариант

1С

ча поляриметрическое^ регистрации ЭПР, вторрП - на поляриметрической регистрации нзн-Флековской восприимч^:зосТи. Первый вариант заключается в следуют,'ем. Черев исследуемь'П обяаззц помещенный а неоднородное магнитное поле, пропускгют луч лаггра, напргш ление которого параллельно градиенту магнитного поля. Далее образец подвергается действие модулирог?кой СЗ'-'-нака^ки и по соответсвук^цеЛ модуляции азимута плоскости поляризации лазерного луча регистрируется сигнал ЭП^ ойраэца. За счет неоднородности магнитного поля условие резонанса Судет выполнено для небольаюП области образца, которая имеет амд к'еаоидаумгрноП поверхности с толщиной {У с. определяемой соотношением 1 где

— паевая ширина линии ЭПР, а (/" - величина градиента магнитного поля. Сбласть пересечения лазерного луча с этой квазидвумерной поверхностью и будет давать регистрируемый магнитооптический сигнал. Величина сигнала спределяе-тя плотностью парамагнитной примеси в упомянутой области. Перемещая эту сбласть по об'ёму образца (этого можно добиться либо перемещением с?йога образца, либо изменением величины пространственно однородной составляющей магнитного поля, в сочетании с перемещением луча по об'ему. образца) , мочено измерить пространственный рельеф плотности парамагнитной примеси. В этом методе дополнительная (па сравнению с традиционной 7.МР- или ?ПР-томографиеЙ) локализация области, от которой регистрируется сиглнал достигаете я использованием лазерного луча, поперечный размер которого (при фокусировке) может быть, порядка длины световой волны. Того же порядка может быть и поперечное (по отношению к направлению лазерного луча) разрешение. Продольное разрешение определяется, как и в традиционней ЭПР-томогразии, величиной градиента поля и

шириной линии ЭПР. На рис. 3 показан вариант геометрии лазерной ЭПР—томографии. Неоднородная оставляющая поля создается парой встречно вклнченыык катушек 1, -а пара более мощных катушек 2 создает пространственно однородную

составляющую поля, ойаепечирающую ■ выполнение условия резонанса ь о/Власти высокого градиента пал*. На рисунка так показано сечвнца кеазидаумс-рной "резонансной" ' поверянасти плоскостью рисунка и каустика зонйиругсщвго лаоернсга луча.

Второй Вариант реализации лазерной магнитной томографии, основан на саойствак темлезратурнозависвуЕй собственной <т.е. связанной с внутренними взаимодействиями) - вам—флековской восприимчивости, описанной в глДва 1.. Собственная .'аан-Флекооская . восприимчивость. крамврссаых редковемальйым .ионов" обычно обнаруживает-острый максимум в нулевом магнитном поле. Б случае отсутствия у парамагнитного иона собственного ядерного спина ■ ширина ¿того • максимума " определяется супарсоврктонким взаимодействием и по порядку . величина совпадает с "шириной линии ЭГ.Р. . На ■ резонансном характере полеэой зависимости собственной нзан—слексвскс:-"

восприимчивости основана идакее исполвзования дл« цепей магнитноП томографии. Подсйно тому, как ато далалес»' г опис»нчаР сышо магнитной чг< исследуемой а&рлаг*.

помещается в неоднородное магнитное поле, однако, теперь резонансной областью будет область, где продольная составляющая поля близка к нул'-о.

Рассмотрим подробнее формирование сигнала ван-флековской восприимчивости в неоднородном магнитном поло. На рис. 4 изображена возможная геометрия иомерений. Неоднородное поле создается парой встречно включенный катушек 1. При такой симметрии магнитной системы, очевидно,- продольная составляющая магнитного поля обратится в нуль в плоскости а-а., и именно пространственная окрестность этой плоскости и должна вносить основной вкла^ в ван-флековскую воспрмммчивовсть. Однако, ван-Флековская восприимчивость может (Зыть следствием не только внутренних недиагональнык взаимодействий (собственная ван-флековекая восприимчивость), но и результатом наличия внешнего поперечного магнитного

поля (индуцированная ван-флексвская восприимчивость). В«силу условия {/-?V АУ - О невозможно создать градиент лишь одной из компонент поля, сохранив однородность вдоль, двух других координат. Поэтому в показанной на рис. А осесимметричной геометрии результатом неоднородности поля здоль осиН является его неоднородность и в радиальном направлении:

} >

//

Рис. 5

поперечные компоненты отсутствуют лищь на оси магнитной системы • (оси )- По мере удаления от нее радиальные

компоненты растут и, соответственно, растет вклад иду'цированной ван-флековской восприимчивости. Поэтому

область дающая основной вклад в регистрируемый сигнал не имеет характера квазидвумьрной поверхности, а имеет вид покэзаный на рис. 4 штриховкой. Уокой центральной перетяжкой этой области, где отклик определяется собственной в ан-слековской восприимчивостью, можно воспользоваться для реализации высокого пространственного разрешения,

сфокусировав лазерный пучок именно на эту перетяжку (каустика такого пучка показана на рис.4). £ этом случае продольное разрешение определяется отношением полевой ширины ван-Флекозскаго максимума к градиенту поля, а попер ечное — сечение-м сфокусированного лазерного пучка, которое может быть перядка длины саетоэой волны. Проведенный в работе анализ предельного пространственного разрешения метода ван-Флековсксй томографии показал, что разрешение разное' длине соотозой полны достижимо лииь при ис с л е д оа а мни одномерны): прсстранст&4»чных рель к то» (н^г^иь^р, слоистых структур'; , при

переводе к трекерным рельефам оно несколько ухудшается. На рис. 5 наряду с точным распределением плотности в модельной слоистой структуре привалена соответствующая

экспериментальная запись. Градиент поля составлял 10 кГс/см, а ширина зоч-флековского максимума - 50 Гс, что соответствует пространственному разрешении 0.05 мм. Достигнутое пространственное разрешение составило 0.2 мм, что ой'ясняется неточностью фокусировки лазерного луча на центральнуч геретяжку (рис. 4).

В оаклччрнии сформулированы основные результаты диссертационной райэты.

1. Метод динамической селекции собственной ван-флековской восприимчивости н^крамерсовьш парамагнитных ионов в стеклак, применен для анализа степени разупорядоченности стекол.

2. ПрЕдложен и реализован простой оптический способ регистрации провала, выжигаемого в нэаднородноушеренной линии ЭПР.

3. Предложим два варианта оптической томографии. Основное результаты ргботы доложены на лабораторным

семинар?:: и опубликованы в следующим работам!

1. ■ Запасский B.C., Зарубина Т.В., Козлов Г.Г. Тонкая структура магнитооптическим спектров ван—Флековской восприимчивости ст&кал с некрамерсовыми ионами. //Оптика и спектоскспия. т. 63, в. 4 1990. с. 733 - 733.//

2. Запасский B.C., Козлов Г.Г. Оптическое детектирование провала, выжигаемого в спектре электронного парамагнитного резонанса рй поземельного нона в стекле. //Оптика и спектроскопия т. 6<?, в. 2 1990 с. 47Б - 480//.

т.. В.С.Э*-.~.гс«ий; Г. Г. Козлов О лазерной магнитной томографии. .VJn"nKa и спектроскопия т. 78,.в. 9 1992//. 4. B.C.Запасскпй, Козлов Г.Г., Малышев В.А.

4. В.С.Запасский, Козлов Г.Г., Малышев В.А.

Экспериментальный метод оценки степени магнитной анизотропии примесных центров в стеклах. //ЩТТ т. 27, в. 9, 1985 с. 2742

- 2744.// .

.5. В.С.Запасский, Г.Г.Козлов, В.А.Малышев Псевдопересечвние уровней и ван—флековская . восприимчивость анизотропного парамагнитного центра. //ФТТ т. 23, в. 1 19в6 с. 119 - 12а.//

6. В.С.Запасский, Г.Г.Козлов, В.А.Малыаае Искусственная ван-флековская восприимчивость аморфных парамагнетиков //ФТТ т. 28 в. 1 1936 с." 13С - 147//

7. В.С.Запасский, Г.Г.Козлов, 8.А.Малышев Нерезонансные методы оптического детектирования энергетической структуры спиновых систем. .//Известия АН СССР т.30 номер 2 19Е6 с. 216

- 219//.

8. В.С.Запасский, Г.Г.Козлов Измерение малых компонент —тензора парамагнитных центров в кристаллах //ФТТ, т.29,

в. 3, 1987, С.В9? - 901//.

9.'В.С.Запасский, Г.Г.Козлов, ».К.Федоров Термомодуляционный механизм Формирований оптически детектируемых спектров ЭПР парамагнитных ионов в стеклах //ФТТ. т. 29, в. 3, 19А7, с. 659 - 664//.

Подписано к печати . М. -

формат 60 }< £4 / 16. Печать офсетная. Усл. печ. л. 0,93 Уч. изд. л.0,62 . Тираж 100 экз. Заказ '/9. Р-ОЗ.'ТЗ. Тип. ВНЦ ГСМ. Бесплатно.