Динамика коллективных возбуждений вязких жидкостей, макромолекул и мицелл тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.14 ВАК РФ

я

0£ЕССК:СТ ГОСУдАРСтаЕКНЬИ ¡'КЗЕРС'ГГЕТ пм.я.!!.!.ЕЧИКОВА

На празаг.

ЗАГСЗСЮШ АЛЕКСАНДР ВСЕВОЛОДОВИЧ

ДЕДИНА КСГ-'ЕКтаЗйНХ ВОЗБУХЕНИЯ

нягких аиткостьт, макромолекул И

01.04.14 - тзп-'сфсгаса :: мслеку.-шркад £з1з::хз

Автореферат диссертации на ссяскакиэ ученой степени доктора ©гэлко-математичесхих паук

Одесса - 1992

Работа Ешолнона в Одесском государственном университете 2Ы.К.И.Мечникова

Официальные оппоненты:

доктор физ.-мат.наук, профессор Л.А.Булавка

доктор физ.-мат.наук, профессор В.П.Красный

доктор фиг.-мат. наук, профоссор И.Н.Сердик

Вздутая организация - 1'лстктут теоретической физики АН Укра1шы (г.Киев)

Заг5".та состоится " " июня 1932 года в ^У часов на заседании специализированного совэта Д.068.24.СЗ при Одесском государственном университета ;м .И.К.Мечникова (2Т0100.Г.Одесса,ул.Изотера,27,лольсая физичэская аудитория)

С диссертацией могно .ознакомиться в пау-пюЯ СиСлиотекэ Одесского университета (ул.СовзтскэЯ Армии, 24)

Автореферат разослан " " мая 1992 года

УчвнкЯ секретарь специализированного совета

канд.физ.-мат.наук, доцект

'.■"МКПВДШ

-'»и

. л ад ¡ссерт

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

альт?ость кагпитцгояяя. Топлозов дзгскеняэ молекул в кон-

денсированных. системах ярко проявляется в экспериментах, оскозан-:кх ка изучении расселил я поглощения электромагнитного излучения, нейтронов я др. Теоретическое списание во воех случаях мозло провести катодом временна корреляционных функция молекулярных переменных. Точ:аЛ расчет Супкцяй затруднен. что связано со

сложностями описания сяст-зш многих частиц с сильным взаимодействием. Поэтому анализ опытных данных чадо всего основывается нз модальных представлениях. Теоретическое изучение теплового движения примесных часг.пд наталкивается на дополнительные затруднения, если эти частицы обладают спектром внутренних. двиганий, как, например, в случае макромолекул, мицелл пли везикул. Интерес к тезг,: объектам возрос в сзязи с бурным развитием б::оС'.з:ъс1 а биохимия макромолекул, когда стало -ясно, что знание Кх структуры недостаточно для понимания функционирования.

!к:сг.-.а результаты, полученные в фтзике жидкостей, сопоставляются с компьютерный расчетами. Результаты ямэтгцяя теплового движения задкостеа фактически установили ' применимость обычксЛ пиродкная-с! в области времен, соответствующих прзмерно десяти столсювекппм на частицу, и на расстояниях порядка нескольких их диаметров. Существенный прсгрэсс з изучении внутренней данаида бпомакромслекул тсгэ связан с исяользсзгкавм численных методов. ОСЕаругено, что наряду с быстрым;: колебаниями атомсз вблизи средних положений, имеется ях смесенпе - дрейф структура, а дв:п:ен::а группы атомов в белке во многом подобно двигэня» молекул растворенного вещзстза з жидяоста. Установлено, что особенностью дааеиа, реализующихся . з Селхэ, является кх коллективный коррелированный характер.

Нэсмотя кз то, что к началу выполнения исследования, состэ-вувгнх содержание диссертация, былл сфорлуляроваш основные положения гидродинамического подхода к изучекш коррелированного язшгеняя молэкул годности, необходимо было развивать представления о поведешл к-рреляцяонных функций (КО) молекулярных переменных. Особенно актуальная был:! и все еце являются исследования временных КО молекулярных переменных и их спектров, позволяете разобраться в даталях. поступательного, вращательного

и сркентацяонного движения в широком временном я частотном интервалах.

Имитационные модели биомакрсмолекул включают большое число динамических переменки и параметров, но для облегчении аналитического описания сис£изических процессов обычно строятся математические модели с небольшим числом переменных (базовые модели). Поэтому очевидна необходимость формулирования феноменологических подходов, дащлх возможность единого описания коллективных возбуждений макромолекул и 1 к проявлений в различиях условиях.

Наконец, в сзязк с потребностями практики в последнее десятнлетие уделяется значительнее внимание экспериментальному изучению динамических свойств растворов мицелл , и феноменологический анализ флукту анионных коллективных возбуждений таких систем приобретает дополнительная интерес.

Кельи рз^оти явилось создание метода теоретического исследования коллективных молекулярных возбуждений вязких жидкостей, глобулярных макромолекул и раствороз мицелл, который содержал бы малое число переменных и параметров.

При этом наиболее существенное внимание было уделенс следущим вопросам:

развита» лагранжэвой теория флуктуашй и изучения корреляци! вращательного и ориентациенного движения. молекул жидкости и из универсальных гадродин&мических асимптотик;

анализу влияния дисперсии кинетических коэффициентов и статистических свойств случайных источников гидродинамических уравнений на г ■■ведение КО лэгракжевой и привесной частиц в сирскг интервалах изменения частота и Еремеки;

изучению кинетики низкочастотных коллективных возбуждена глобулярных макромолекул и мицелл, а также их проявлений ] спектрах поглоадния и рассеяния излучений.

Научная новизна. Предложена и реализована теория иссле доеяния свойств и особенностей динамических корреляций коллектив ннх молекулярных возбуждений вязких жидкостей, глобулярны макромолекул и растворов мицелл, основанная на едином модельно: подходе с ясным физическим содержанием вводимых параметров. Те

1мым внесен еклэд в развитие направления - гидродинамические ¡уктуацки в молекулярных системах.

На загэтту выносятся следующие основные полокения

1. ^агратасева теория флуктуация и построение гидродинамике-31Х асимптотик корреляционных функций вращательного движения 1лекул жидкости.

2. Метод построения и исследоваш!я в пироком временном интер-1ле лагранхеЕых корреляционных функций, аппроксимирующих ^реляционные функции вращательного деензния молекул хидкости.

3. Подход к изучению корреляционных функция орпенташонного ¡пзения молекул в однородной жидкости и з условиях стационарного ■ченил Куэтта, основанный на стохастическом уравнении для врических фукгазй Вигнерз.

4. Способ описания и исследован.-я кинетики коллективных обузаеннй глобулярных макромолекул, моделируемых дефоряфуекыми

ютицами.

5. Капельная модель макромолекулы: характер поглощения и ссэгтиня мэссбауэровского излучения. деполяризованного. рассея-:я света,а также поведение амплитуда спинового эха ЯЗС.

6. Спектральные свойства коллективных Еозбузяений растворов целл и везикул. .

Гостоветуность результатов. полученных в диссертации, обеспе-зается ■ использованием современных методов анализа флуктуация лекудярных систем, выбором адекватного математического алпара-!, обоснованность» соответствующих приближений и допущений, логом достоверности служит совпадение асимптотик и предельных реходов с ранее' известными и независимо полученными ре-льтатачи' (если они имелись). Наконец, результаты сопоставления счетов с имеющимися в литературе экспериментальными данными пдэтельствувт о правильности модельных подходов, предложенных в ботэ.

Практическая значимость. Оригинальный метод исследования гранжевых . корреляционных функций вращательного движения зволяет в зависимости от типа жидкости, выбора полного набора легых переменных и дисперсии кинетических коэффициентов учесть

особенности коррелированного движения молекул вязкой жидкости. Он нашел применение в новых исследованиях друга авторов.

Впервые в рамках одного модельного подхода удалось количественно описать результата различных опытных исследований д::наю:-чоской природы оиомакромолгкул. Метод изучения коллективных гозбуадекпй удобен для описания динамики флуоресцентных и репортерских меток, ядерного магнитного резонанса, нейтронного спинового эха и других явлений.

Развитая теория теплового дарения дефоршруемых частиц, как пример коллективного списания многочасткчных. систем с помосьв небольшого число перемекзнх, оказалась плодотворной при рассмотрена - теории броукозского движения.

ро^отц. ОсноЕггые результата работы докладызались на X Всесоюзной ксн£ерэзп.цз: • по фпзжо зядкого состояния (Самарканд, 1974), 5 Менделеевской дискуссии (.Лен::нград, 1973), симпозиумах по мек.'.одекулярпым взаимодействиям к ко;;^юр:.:гт.1я.-. молекул (Пугдао, 1979; 1236; Новосибирск, 1990), Всесоюзном сове;цзп:п: но физике низких температур (Харьков, 1930), Республиканском семинаре "Изменение структура и свойств водь: и водных систем под влиянием физико-химичеасих воздействий" (Киев,1930),.Всесоюзной конференции "Актуальные Еопрсси физики азродисперсных систсм" (Одесса. 1936), международной конфйрен^а "Лазерная спектроскопия рассеяния биологичеасп.гл объектами" (Прага, 1933), Всесоюзной конференции "Современные проблзмы'статистической фногаси" (Львов, 1937), 6 Всесоюзном и 7 международном совещаниях "Свойства гс:д-костей в малых объемах" (Киез, 1933; 1989), международных сколах . "Структура и конформациозд-.ая динамика _ биомакромолскул"' (Высокие "атры, 1990), "Актуальные проблема статистической физики" (Слзвс-коо, 19Э1), IX совещании "Структура и динамика молгкул и колеку-лярных систем" (Черноголовка,. 1992), XII международной конференции то конденсированному состояния ведаства (Прага, -1992), ка са-гакарах в Одесском и Московском университетах, О'.'ДК (Дубна).

Результаты диссертации опубликованы в 45 печатных работах, ''основные кз которых приведены в конце автореферата.

Обт-рм ра<тотн. Диссертационная работа состоит из ЕЕедекия, вести глаз, заключения и приложения, содержит 224 страницы

- т -

машинописного текста и 13 рисунков. Список цитируемой .литературы вклвчает 245 наименований.

КРАТКОЕ СОДНЕАКЕ РАБОТЫ

Пепваа глятп посвящена проблеме теоретического изучения коллективных корреляций в тепловом молекулярном движении тадсостей и анализу их проявлений в лабораторных и численных экспериментах на примерах простейших КО поступательного и вращательного движения.

3 §1 приведен краткий обзор работ по этой проблематике. Основное внимание уделено результатам изучения КО методом молекулярной динамики и анализу применимости обычней гидродинамики вплоть до молекулярных маептабов. Подчеркивается существование дэлгсз:ивущих коллективных корреляций в кздкостях, обсуждаются теоретические методы доказательства медленного степенного закона убывания (пропорционального f*'1) "хзостоз" КО скорости молекулы и их опытные подтверждения. Приведены сведения об аналитическом изучении КО молекулярных переменных, описывающих поступательное и вращательное движение молекул, основанных на модельных представлениях о молекулярном движении, или на точном вычислении ограниченного числа параметров, по которым приближенно зосстанаг-ливазтся ход зеей функции.

Детальный ход соответству^тх функций слозгая и разллен для разных зндкостей, но асимптотическое поведение универсально и может быть списано точно. Наиболее медленным движением молекулы будет то, которое она совершает совместно со своим округ?пнем как одно целое. Таким образом, при изучении временной асимптотики КО естественны:! является применение лагрангевой формулировки гидродинамика (И.З.Сшюр, 1971 ).

В §2 изучается случайное вращательное движение выделенной молекулы вязкой жидкости в поле тепловых гидродинамических флуктуация. Гидродкна%ически определенная угловая скорость лагранха-вой частицы езязаяа с эйлеровым полем î(î,t) флуктуационпых гидродинамических скорострй соотноженгам Q(t) = -rot?(a(t),t),

г

где 2(t) - лагранхэва координаты частицы. Лагранаэза КО

•o(t> = <ô(t)â(0)> . О)

где усреднение проводится по распределению теплоЕых флуктуация, выбирается в качестве аппроксимации для КФ угловых скоростей молекулы в жидкости. Дальковремекное поведение этой функции, найденное из уравнений Навье-Стокса при гауссовом законе распределения для смещений частица, универсально

5>(t) = + r(t)/6T(t) = <(S(t) - 2(0) )*> (2)

P

( v - кинематическая вязкость, p - плотность жидкости). Это приближение неудовлетворительно на очень -«алых временах, и в качестве более точней гидродинамической модели наш выбрана несжимаемая жидкость с динамическим коэффициентом вязкости т)(ш) --- 7]/(1 - 1ця), т - время релаксации вязких напряжений. В этом случае вместо (2) получаем

9а 00 йз z

0(t) =—г f — e""*" V (ia(f) + srgTrT^I), (3) 32t Л

—СО

где использованы безразмерные величины и функции t

V = — . а

БА U T(t)1

- , S(t" } = — t +- ,

у'Уй? 2Tl 6v J

2г Zizçn'Xvt

X„(f ) = e'1' рг(г ) + ls(t- )]/r*.

1п - кодифицированные функции Бесселя. Для функции Г (г) как в первом, тек и во втором случае имеются замкнутые уравнения, и получены их приближенные решения.

Заверяает параграф учет эффектов схшаемости реальной жидкости для среднеквадратичного смешения частицы и КФ ее угловой скорости в пренебрежении . злиянием теплопроводности на продольное движение жидкости при постоянном декременте затухания и скорости звука. Параметр а из (3) мал, для маловязкпх жидкостей при обычных температурах а - 10~". Главный вклад в КО не зависит от продольного теплового течения, так что

•32а

Найдено спектральное представление (5) и изучена низкочастотная асимптотика этого представления, содержащая неаналитические по частоте члены.

Третий параграф содерглт результаты изучения лагран-тезых КО поступательной скоростя и углового момента для гладкостей, молекулы которых облада-ят вращательными степенями свобода. Сено -менслогяческяе уравнения дзятаняя такой жидкости содержат дополнительное уравнение переноса плотности внутреннего момента импульса и новые коэффициенты переноса - вращательную вязкость и коэффициент диффузия внутреннего момента импульса.

Предельные при I - » асимптотяки лагранжзгых КО поступательного и вращательного движения нечувствительны к увеличению числа гидродинамических полей, и ляль поправочные к ним вклады зависят от дополнительных кянетячзскях коэффициентов. Спектры лагракзеЕых КО, справедливые на всей гидродинамической пхале, найдены для несгкмаемой жидкости с дяпамлческямя коэффициентами вязкости и диффузии Енутреннэго момента. Для такой модели определены такхэ коэфЛяденты поступательной я Еращательнсй диффузия лагранзезоя частицы. Последняя из них существенно зависит от затравочного коэффициента диффузия внутреннего момента и временя его релаксации.

го гтогой глре изложена результаты исследования дяномичес-корреляций углозой скоростя я сряентацяонного двякеняя молекул.

3 54 продолжено изучение лагранзэшх. КО вращательного дкше-кия. Основным недостатком результатов (3)-(5) является монотонность временного уСыгтлия, отсутствие обнаруженных численными метода?« осцилляция для плотных 2с1дкостэй. Обычно принимается, что тепловые гидродинамические течения геиерируятся источниками с дельта- ксрр&лнрозгнЕнмл свойствами. В этом параграфа пространственная корреляция случайного вихревого поля моделируется гсуссоеой функцией, что сводится к замене в корреляторе дельта -

г

функция 0(?) нэ (4ях) з"' ' с параметром зе. Тогда вместо (5) получим выражение

^ ,'f * 2 , 4 .

0(t) --— e ' + t*- 2(1 - Ji)fa- - V* + - t* ]e +

р^тае)3'* Г 3 3 J

i1 ♦ НИ1 - s »Vе -==-*}• x

(6)

vx "at-

которое естественно ери ге = О переходят в (5).

Спектральная плотность КО угловой скорости имеет еид

Ои = 3D,Re (1-1шт)£1 - 2с* + 2орУ5 и(Ю)3, _ kj

en

о = /-luT(1-icji)A , D =

где использована хорошо .изученная и табулированная функция

w(s) = е * Г1 + — Ге' fit}. (8)

1 J

Параметр ае когно опрэделзггь, пользуясь, налимер, экспериментальным значением коэффициента . диффузии. Сравнеие временной зазисимоста КФ (6) к ее спектра (7) с результатам вычислительного эксперимента Ржава л Стклдинжара для воды и Харпа и Берне для окиси углерода показало, что гидродинамическая модель для К1> угловой скорости • молекул . в целок правильно передает ход и характерные особенности поведения КО врапзтельного движения молекул в еидкости.

Параграф заключает изложение предлогеного нами гидроди-начичзского подхода к изучении спектральных свойств случайной силы и ее момента в теории броуновского двихгяия. Найдено гидродинамическое сопротивление произвольно двккуэдмуса пару в заданном неоднородном и нестационарном потоке. Полные сила трения и момент сил, кроме регулярной составляющей, содержат вклады, порождаемые случайна,к натяжениями. Эти вклады определяют случайную силу и момент сил, действующих на броуновскую частицу, найдены их спектральные плотности. Использовалось приближение, при котором не учитывались возкуцения теплового течения наличием

- -и -

шдасноЗ частицы. Показано,, что для броуновских частиц малых :змеров « 1} ,К1> поступательного и вращательного движения (лностью определяются лагранжевьки корреляционными функциями.

55 начинается с анализа динамических корреляций ориэнтациок-го движения молекул жидкости в терминах КО, составленных из

¡ерическк гармоник от углов Эйлера «

= (9)

йдпблэгзется, что изменение ориентации молекулы в однородной

дкости происходит из-за ее враяеиля с углевой скоростья 5(г) и дчпняется динамическому уравнению движения

^ = \1Х\™> (Ю)

е <|1|> - матричные элементы оператора вргяений. Поскольку

ракторгсе время релаксации угловой скорости %и-е2р/т), а время-

¿аксаили ориентация т^-^/ИГ «3 - эффективный размер молекулы) всегда « т^, то уравЕение (10) можно рассматривать хек охастическое с быстро изменягстлся возмущением (г). Наличие лого параметра т^/т^ позволило построить интегро-дпфференцизль-е уравнение для К<5 (9), • справедлизсе в первом приближении по ой! малости,.

1' '

1 = -,3 1 <1+1 > > -«¡¡и,«') Л*.'. С11)

. °

где ф(*) - КО. углевой скорости молекулы. На основе этого авнения■детально щучено поведение КФ (9) и ее Фурье-представки для двух моделей ориентационного движения молекул.

В простейзем случае молекулы можно рассматривать кок 'жесткие стица, вззеаенные в вязкой жидкости. С использованием в авнении в.качестве ядра КО угловой скорости сферической частицы вязким последствием Гайдено

О* К) = Е Т^С-Ю^ / 1/г°), <12)

, с+6 »

где с^- корни многочлена Р{а)=*хЧаг^ + а+11 + (а+1 К(1+1

- коэффициент врацагельной диффузии сферы 'радиуса б, т°=52Л>, а коэффициенты 71п определяйся через корни а^. Более интересный результат найден из (1 •.) при моделирсвакм ядра лагракжэвой КО О (г) из 15). В этом случае- КО предста^икз в виде

^ х ».Р" »=1 (а, Г

где а^ - корни аналогичного многочлена пятой. степени и коэффициенты А^ снова определя.ются через с\п. Внутренний ряд СЕеден к табулированному распределена) Рэлея-Райса.

Дальнзвременная асимптотика КО ориэнтациокного движения оказалась алгебраической, убывающей по закону Причиной медленного убывания КО углов Эйлара является коллективный характер наряду с поступательным и врадзтельво-ориентацкснного движения молекул жидкости.• ■ '

. В третьей глава диссертации построена модель коллективных возбуждений глобулярных макромолекул.

56 носит вводный характер, в ном проанализированы получнз-шие .известность модели конфармационной подвижности белка,'опирающиеся на Езрокий иабст) экспериментальна методов ее изучения. Особый интерес, вызывает . одна из не игогих математически' разработанных моделей (КЗ.Пэйтон, : Д.Б.Рубпн,1Э31) • - модэль броуновского осциллятора с трением, кааедаая применение в инторлретации результатов гзмма-рэзснансных экспериментов.

В результата исследований белков методами листнэсцэнтнай и спиговой метки, ЯМР, методами ректгезодинамичэсхого анализа, ызссбауэровской абсорбционной спектроскопии (MAC) и рзлоезского' рассояния мессбауэровского излучения (РРГ.М) сделан вывод' о

наличии в белковых- макромолекулах внутренней подвиааости с амплитудами 0.1 - 1 А и характерными вркенамя от 10",э до 10"7 с.

Наконец, рассмотрены результаты численного' моделирования,, спгроко применяемого в последние два десятилетия к изучению джайна белковых молекул. Использование имитационных методов дало возможность создания детальных моделей микродинамики, учитывающих неоднородность и сложность белковой структуры. Цри

этом обнаружено, что, наряду с быстрыми колебаниями атомов вокруг средних положений, наблюдается смещение этих положений - дрейф структура.. Движение группы атомов в белке напоминает движение молекулы раотворэкного вещества в жидкости.

Анализ результатов рассеяния медленных нейтронов на белках подтвердил правильность основных представлений о флуктуацпонной природе внутренних движений. Наряду с движением отдельных атомов и небольших групп возможны движения, связанные с синхронным перемещением больпого числа атомов (коллективные движения) - им соответствуют длинноволновые нигкочастотные моды макромолекул. Независимые исследования возбуждений глобулярных макромолекул в гармоническом -приближении указывав? на большой Еклад ш:зкочастотной области спектра. Многие та исследователей придерживаются мнения о возможности описания таких движений на языке механикй сплошных . сред как деформацию вязкоупругого тела. Хотя модельные представления неоднозначны, все- же .имеется много аргументов в пользу жид-коподобнсй коллективной подеижнэсти белков.

В §7 построена модель внутреннего движения макромолекулы, учитывался низкочастотные тепловые колебания составляйте ее 'часг.щ, сдвиги и повороты молекулярных групп и фрагментов. При постоянной плотности эти движения приводят к ?/.злым пзмег.?киям поверхности глобулы относительно равновесной формы. Коллективные .движения учтены путем введения динамических переменных и1т, спи-сывзксих отклонение £5орш макромолекулы от рагловеснсй,

. = к0[1 + п иы(г5У1т(«,9)], I г 2, . <Н)

Энергия малых упругих- колебаний макромолекула и диссипзтиЕная функция определялись введенными переменными и их производными л: времени

Е Л 2 (В1|и1т|г + С;|и1т|г) , Р- 1 2 (15)

2 1п 2 1«

Эти выражения следует рассматривать как результат усреднения объемных значений по внутреннему движению атомов. Колебания заданной мультклольности характеризуются параметрами В1 и , а трение - Статистическое, описание внутренней динамики макромолекул можно проводить, основываясь на .гамильтониане, следующем из

(15). Уже подчеркивалось,что молекулярно-динакическое изучение систем частиц, моделирувдкх простые гидкости, привело к установлен:® фак~а применимости обычной гидродинамики в области времен, соответстаущкх примерно десяти столкновениям на частицу, и при масштабе расстояний порядка не сколиоз молекулярных размеров. Машинные расчеты равновесных свойств ограниченных систем (капелек еидкости ели мелких твердых частиц) .существенно зависят- от размера системы, но допускают интерпретацию з терминах ограниченного континуума. Таким образом, расчет параметров энергии и диссипативной функции белковой глобулы методами мехагзют сплошных- сред в целом правильно отражает коллективный характер ее тепловых возбуждений. При этом имеется возможность улучшения модели уточнением уравнений, описывающих движение вязкоупругого (возможно, гетерогенного) вещества белка, учитывая растворитель, окружение к различные физико-химические факторы. 3 настоящее время нет микроскопической теории, позволяющей провести количественные расчеты параметров Ви ' и 2." для белковой макромолекулы; поэтому все их следует считать феноменологи-чесними, аффективными к во многих случаях обусловленными. созориенно иными, чем в однородной зздаости или тзердом теле,. Факторами.

В наиболее простом случав деформируемую макромолекулу кокю считать каплей однородной вязкой, жидкости,. харектеризуемой конечным значением коэффициента поверхностного. натяжения о. Внутренние гидродпнамкче скне потоки ' возникает ' г.з-за движения поверхности. Решение линеаризованных уравнений гидродинамики для несжимаемой гидкости и построение на их основе выражений для К и ? и позволяет рассчитать параметры Б1, и

Исходя из стохаотитеских уравнений Ланкевена для переменных и1т построено кинетическое уравнение Эйнитейна-Смолухозсксго (ЗС) для плотности вероятности изменения состояния 'за время г от начального Ш1т(0)3 до конечного Среди различных -типов

колебания поверхности ваибольпее значение имеют квадрупольные. В этом случае форма глобулы в лабораторной . системе координат определяется пятью комплексными переменными И . Совершен переход в систему координат, связанную с каплей, где удобно попользовать переменные: р - параметр деформации частицы, ^ - параметр £ормы и

три угла Эйлера •6. В новых переменных потенциальная энергия

коллективных движений зависит лизь от параметра деформации и равна 1/2 С,р2, а уравнение ЭС пртп:мает вид

е? СГ г» "1 К^Т Г 1 о 9

аХ »Р. 2 [В а г>р г>р

(16)

т*

1 Г 1-а г о э -I]

+ —--З1п3т--2 -г- Р,

Р 1З4П37 »7 . 07 г.»« 4з4я (7-2711/3).) ]

где I - проекции на оси собственной системы сп&раторэ врздзний и а = О.

Тотаое рзаекие уравнения (15) получхг/.» трудно, но з новых переменных имеется ипроклэ возксгаости для аналлза приближенных резенкй и их азможенай. В зышочение параграфа развита неадиабэтическая теория врацательно-нибрэдионных (или поворотно-

продольных) возбуждена с 'четырьмя параметрам! -9, р и фиксированным с-ффективпп.! значением 70. Уравнение ЭС в этом ■ случае имеет гид (16) при а =1. Сушами Грета, опр-зделящая вероятность перехода из начального . состояния в конечное, построена в еидз разделения по ортснормирозанному набору собственных функций трехосного жесткого волчка. Коэффициенты разложения, ззаися^иэ от параметра деформации и Бремени, выражены через функция, тесно 'езязаннув с билинейной производящей для ш-гочленов Лагерра.•

"В §8 проиллюстрировано влияние внутренней динамики глобулы на интенсивность деполяризованного расселит света. Известный результат для К5 сигнала рассеянного света - <ахг(г)а_.г(0)> (а - тензор поляризуемости - частицы в лабораторной системе отсчета) на жестких трехосных эллипсоидах представляет собой лннейнуп комбинацию пяти экспонент с временам! релаксация, составленными из главных значений тензора ЕращлельноЗ дгффузии. В нашем случае основным з каждом из таких слагаемых тоже является экспоненциальный вклад, существенно зависящий от параметров, которые определяют форму глобулы; он промодулирован гипергеометрической функцией, зависящей от времени, параметров формы и константы, пропорциональной отнесению коэффициентов поверх-

постного натягения и трзнзгя. Отмечается возможность определен: параметров глобулы путем сопоставления расчетов с опытом.

§9 посвящен изучению подвижности спиновой метки глобулярной макромолекуле о использованием развитой теории, про дольно-поворотных возбуждений. С учетом сильно упрощенных, по ча сто используемых приближений, измеряемое на ■ опыте врем спин-спиновой релаксации КФ ориэзвтационного движения радикала т

* (<¿=0). Сделано дополнительное допущение, что движение

метки определяется как локальными смещениями глобулы в месте е присоединения, так и тепловыми "движениями молекул растворителя форкирущамз вращательное движение . макромолекглы совместно . моткой. Последнее учтено в дабаевском приближении с времена

релаксации %я = т^- вязкость растворителя. Результат

да частоты корреляции спиновой котки табулирован s зависимост от температуры для водных растворов ¡.зюглобина и. лизоцала ; оказался сильно зависящим от "вязкости" белка. .Температурка: зависимость вязкости белка и воды считалась арениусозой Отклонения от линёСной зависимости логарифма подви-люсти котки о: обратной температуры, обнаруженные в эксперименте, порождайте; конкуренцией различных температурных изменений внешней ; 'внутренняя вязкости, формой КО- и .вполне, удовлетворись;» воспроизводятся расчетом. Подгоночные 'значения , внутренне; вязкости к поверхностного • натяаения' при известны? размера; макромолекул близки к величинам, хырактор:им для глицерина.

8. четвертой« главп разьитые представления о кодлэкяжзо! природе.. Бнутримоледаярного движения- биомагфом.тлекул' прмепсй для расчета спектров Йессбауэрз: и огпбаизей амйлигуд' хппковог* эха ЯМР.

Для гидратировзнных, белков с помощью ■ двух .варианте; гатаа-резоналеной спектроскоп:® UAC п РПЯ,' обнаружено, ли фактор. Лзмба-Ыессбауэра г обладает слсбой температурной зависимостью при низких .температурах , которая сменяется с показ. нием температуры резким спадом. Заметна тага корреляция : температурном поведешь! 'уширения массбаузровских спектров ( температурной зависимостью характерных времен релаксации саивовш и репортерских меток., 3 £10 глаш построен спектр поглощена гамма-квантов на ызссбауэровской метке, .-прочно связанной . <

■ fx

макромолекулой. Смеценнэ метки за время t представлено в виде малых вкладов от поворота белка на угол <р, менявдих ориентация 'направлязцего орта метки, и малых изменений расстояния го метки от цента масс, модулированных деформациями поверхности в том ко направлении (1 + £ и2ту2„)- В приближении малых поворотов

в»

деформационная часть КЗ Ван-Хоза, фурье-сбраз которой определяет спектр месзбауэровского поглощения, приведена к виду

2(к,г) = <ех?[1Лф(г> + - Р(0))]>, (го

где вектор А. я скаляр Х0 зависят от углов Эйлера з начальный момент времени, линейны по Сольному параметру задали ¡гг0» 1 -импульс гамма-квантов), а Х0 зависит еде и от параметра деформации Угловыми скобками здесь обозначено усреднение по нэровно-веснсй функции распределения, построенной на решении уравнения (16). В том зэ приближении малых углоз поворота опзраторы врсдэ-ний 1п~ так что равнение существенно упрсдаотся, осо-

бенно в четырехмерном пространстве £ф, р> при фиксированном значении 70. с, учетом результатов 57, а также приближенной процедуры усреднения до начальному равновесному распределению углов Эйлера и.изотропному распределению ориентация вектора ?о найдено выражение для функции (17)

Р&.И) 2 егр[-8(1 - 0 '>3<егр[-з^- - г (1 - е г)]>о , (13) ■ Ч ■ ■ . ^О 2

в»-- <КгвГ, 3 =-

24тег ° 2)21з1п370| г 2сг

гдэ угловыми скобками с ноликом обозначено усреднение по возможна* значениям параметр:; формы.

Первый ¿з сомножителей в (13) можно интерпре тировать как вклад в " КО Ззн-Хова колебательного движения кессбаузровского атЪма вместе с СлижзЯп:»! окружением при деформации глобулы, а второя соответствует врадателышм качаниям атома, связанным с изменением ориентации и Форш. Наличием второго сомножителя этот результат и отличаетеч от получиваэго известность приближения заторможенного броуновского осциллятора.

Найден спектр мэссбаузровского поглощения с учетом конечного Бремени.жизни возбужденного состояния мессбауэровского атома и

поступательной • даМУзгп центра масс глобулы. Детально изучена полуширина спектра ■ т. фактор Лэмба-Мессбауэра V (амплитуда спектра на резонансной' частоте} в зависимости от температуры и параметров модели,проведено сравнение с опытами (Г.Келлер, П.Дебрунер,1980; О.Кнапп, С.Ситар, О.Парак, 1582). Как л в §9, температурная зависимость внутренней вязкости аппроксимировалась законом 7) = r^expie/?) при постоянном значении ■коэффициента. поверхностного натяжения. " Результаты расчетов хоросо согласуются с экспериментами на дезоксжиоглобннэ. Для', скснмиаглобина s замороженном растгоре эксперимент описывается той же кризсй,, но хуже - удовлетворительное согласие с экспериментальными данными наблюдается в высокотемпературной области, а при поютеяги температуры до 200 К -1тг Г убывает быстрее, чем в эксперзменте. Таксе расхождение можат быть связано не только с недостатками используемой модели, но я с тем, что вероятность эффекта Кессбауэра Келлером и Дэбрунером определяется1 не чэрез макполум. спектра поглощения, а по площади под спектральной кривой.

Отмечена,что аппроксимация температурной зависимости "вязко- .' ста" вещества биомакромолекул, простым актпвационннм механизмом возможна лишь в узком интервале температур, а экстраполяция ее на комнатные температуры может привэсти' к противоречивым результатам. Вместе с тем полученные значения энергий активации согласуются с резул:-татами экспериментов по спиновым а репортерским ыэт-' кам. ; \ ■ •

. В {11 этой глава построен спектр упругого накэгерентного PPICÍ на .система веьзаимодейстауша между собой деформируемых частиц. С учетом тех se приближений, которые использовалась в §10,. спектр рассеяния определяется фуръе-преобргзованнем КЗ Ван-Хова (17), но с послэдугекм суммированием по. всем рассеявателям (инте-гркровапиэм по объему глобулы). Импульс гамма-квантов следует заменить на его хичэнониэ при рассеянии на угол О: к = (4тс/\) х з{пО>/2). Неравновесную функцию распределения для этой задача в приближении малых углоз поворота удалось найти в пяташрном пространстве {4>,.ф,.ф,.р.7} путем разделения переменных. Определение собственных функций, зависящих от у, и собственных значений оператора из (16) свелось к квантовомохакичэской задаче о движении частицы на сфере с потенциалом

* I -гГ 2% 1

11(7) - Е^П 17--п ,

= ! 3

который после усреднения по всем возможным ориентациям углов Эйлера к полеганиям рассеивателей внутри глобулы упрощается

5 - в2з1пг31. з = КШП Юо.

Собственные функции к собственные значения для такого потенциала определяются точно, и предложена приближенная процедура расчетов

: потенциалом возмущения и-й. Асимптотика КО Зан-Хсза при 3»1, :праведливая в окрестности х=0, от.-гч.'зтся от (18) наличием до-

золектольного мнсгителя етр {-б [з(1-е~*'Лгг)1,/г >, учитывавшего

ззаимодейстЕие деформаций с орпентацшгкыугт поворотами. Спектр гРКЙ при б»1 аппроксимирован лоренцозой формой с узгрок-.ем, со-цержзщем наряду с вкладом от трансляционной дгффузии глобулы ли-зейный, квадратичный л кубический по волновому числу вклада, связанные с малыми поворотами и деформациями чазтица. При- больших Д0 кубический член является-главным, а ущиренле не зависит от )азмэра частицы

да = Л1. + о У]. (19)

371СП 1

!тот результат ягляется следствием проявлений коллективных :сл9бательно-врзщзтельных возбуждений', могло надеяться, что он !удет проверен экспериментально. .

3 §12 изучена временная зависимость огибающей а:сглитуд сигналов спинового эха ЯС глобулярных белков. Экспериментальные етвые спада сигнала спинового зха от протонов белксз в годе пи-)т слоеный неэкспсненциальный характер, отражающий особенности ¡нутримслекуляркой динамики.

3 назем модельном списании поведение спинов группы протонов, вркирупзи сигнал эха, полностью определяются динамикой коллективных переменных. При равномерном распределении протонов внутри •лобулы полный ее магнитный момент определяется интегрированием ю обьему локальной плотности, для которой справедлив обычный ре-¡гксацноккый закон убывания сигнала эха

га(г,г) = ш0егр(-г/тг(г)).

(20)

Учет внутренних движений глобулы проведен с использованием локальной связи между значениями времен:: спин-слпнозой релаксации Т,(г) и характеристического времени Корреляции поворотного движения т (г) для диполь-дипольного взаимодействия. Время релаксации поворотного движения определено по локальному значению лзгранже-вого ко: 5*пцпен?а вращательной диффузии

В опытах С.И.Аксенова и др. (1Э73) резонансная частота Я".!Р ш = 17 1.1гц, так что ытс» 1 и для амплитуда спинового эха нами получено выражение

где использовано стандартное обозначение для интегро-показатель-ноя функции. Сор:,1а коиеых спада а\платуда хоропо воспроизводит экспериментально полученную на водном растЕоре сывороточного альбумина человека. Согласие с опытом достигается при значениях гакровязкости,- близких к глицериновым.

Таким образом, в четвертой главе в рамках одной модели удалось описать результаты исследований дгнгмикп белков методам: мессбауэроЕСксй спектроскопии, спиновой мотки и методом сешовсго

В гтятоп тучво изучены подвижность макромолекул и споктраль-ныо свойства КО ориентациспквх переменных в неоднородной жидкости. '

В §13 развит гидродинамическая теория подвижности гидра-тированных макромолекул в растворителе (воде). Гидратации соответствует уплотнение воды в окрестности макромолекулы, и потенциал средней силы, поддерживающей неоднородность плотности, считается известным. Для гидратированной макромолекулы решена линеаризованная задача обтекания стационарным потоком вязкой жидкости. Найдены скорости вихревого и потенциального течения и проводе- расчет силы гидродинамического увлечения. Наряду . с

(21)

(22)

эха ЯМ?.

звестным стоксовым вкладом, сила содержит дополнительный член, ависящий от потенциала гидратации. Он ответственен за увеличение идродинамического размера макромолекулы по сравнен!» с атрзвочным собственным.

В гидродинамическую модель вводится коэффициент вязкости, акже зависящий от расстояния до макромолекулы, и изучается оэффациент вращательной диффузии сферической частицы. Вязкость читается зависящей только от радиальной переменной и определяет-я активациснным механизмом с простейшим потенциалом сферической мы. Найдено аналитическое выражение для сопротивления вращению, в коэффициент вращательной диффузии входит эффективный размер, ависяций от параметров потенциала. При понижении температуры Юективный размер увеличивается, оставаясь бельм затравочного.

§14. глаш посвящен изучению поведения КО ориентационного взппенЕЯ раствора'макромолекул в жидкости со стационарным куэтто-ым' течением и рэлеевскому рассеяния света на ■ такой системе. акремолекулы считались жесткая эллипсоидами вращения. Теп-оеыэ изменения ориентации эллипсоида снова описывается стохасти-эским уравнением (10), с вектором угловой скорости, содержащем эполкительнкй регулярный вклад за счет ориентирующего неодородного потока. Оп известен и пропорционален произведению

радзента скорости л сферической функции

Развитым в главе 2 методом построено пнтегро-дкф£е-знциальное уравнение. для временных КО (9), которое оказалось не-амкнуткм, т.к. нужная КО зацепилась с КО, составленной из произ-здэния четырех функций Вигнера. Заменив приближенно последнюю эрез произведения всех КО от пары функций Вигнера, гдглось злучить нелинейное интегро-дифференцлальное уравнение для КО из

Э). Для комплексных спектральных плотностей КО О^1 (ш) оно зреходат в дифференциальное уравнение Риккати.

В "пределе малого внешнего градиента скорости Г, когда шовным движением является броуновское вращение, спектр КО ори-ггацаонного движения лоренцев с шириной Во - 1/1 = 5Эг. в проти-зпеложном предельном случае главный член спектра тоже лоренцев, > с шириной Си = 1/31^, :в - время релаксации КО (9),зависнув от градиента Г. Спьлтр имеет дублетную структуру, если шолняется условие

тух > 2[1 + ] \ (23)

Параметр -1 £ А. £ 1 характеризует анизотропию частицы. Изучена спектральная интенсивность рэлеевского рассеяния света на системе невзаимодействующих частиц в куэттовсм потоке.

^ постой главе (§§15-18) изучены спектры билинейных гидродинамических полей, учитывающие объемные и поверхностные коллективные возбуждения мицелл я везикул. Низкочастотные возбуждения микроэмульсий (растворов мицелл, везикул) описаны феноменологически капвлькага одной жидкости в другой, границы которых насидели молекулами ПАЗ. Такой подход является развитием и обобщением использованного в третьей и четвертой главах диссерта-"ИИ.

Уравнения движения для флуктуацпонных полей скорости, плотности и давления выбирались в виде линеаризованных уравнений Козье-Сгскся со спонтанным: напряжениями. Флуктуации температуры для упроцевил расчетов нэ учитывались-. Поверхность раздела с малыми отклонениями от сферы записана в виде разложения (14). Малые отклонения концентрации ПАЗ от равновесной строились в виде аналогичного разложения

п'(в.ср) = п'[1 + г г1яУ1т(в,!?)].

1т

Грспсчныэ условны для гидродинамических полей, учитызаЕдпе избыточное Лапласово давление, дополнены членами, зависящими от

скорости движения г/° границы раздела

г/ = К , г>4 = Ъх ,

рЛ - е?1 + (5, - I тф!^ + 2т^ =

• -ар, + - - + ч— -

а

-г - (и^кад. + /;,

I» к0

30 га п

(24)

Здесь индекса гиг обозначают радиальную и касательную сос.авля-гщие вкладов, компоненты случайных сил, определенные разностью пртаоверхносткых напряжений. Система (24) дополнена такхе законом сохранения поверхностной концентрации. Линейность гидродинамических уравнений и грзшгчкых условий позволяет искать полное ранение краевой задач:! в гиде суммы двух вкладов. Первый описывается однородный: уравнениями без объекз-гых случгЛмх источников и удовлетворяет гранитным условиям (24). Второй соответствует неоднородным уравнениям ео всем пространства с объеьзгыми источниками и нулевым значением скорости на границе. Определена матрица обобщенной восприимчивости. С учетом плаг-.чпгя для средней модности, развиваемой случайны?« источниками. и г-ДТ найдены спектральные плотности флуктуация амплитуд тепловых течений .Построены спектральные плотности флуктуация гидродинамических полей скорости и плотности з объеме кгцеллы, полиса которых наряду с объемными модами содержат и поверхностные. Обсуждается область применимости полученных результатов.

3 последнем параграфе проведен глализ флуктуация Фор:.гы поверхности мицелл и везикул при разлитых соотнесениях меяду их 'размерам!, глубиной прсянютовекпя вязкой волы и длиной звуковой

еолны. Типичный размэр мицелл порядка 1С1- 10' А, поэтому для низкочастотных всз^рда-пй! кН/с « 1. Если при отом глубина проникновения сдекгсвой волны велика по сравнена с размером мицеллы, то иН*л> «<1 и колебания будут затруднены - есзмоулгы лизь искажения форс; поверхности. В этом случае главный ксад в спектральную плотность флуктуация амплитуды псвэрхностл найден в виде , •

*БТ 1

<1иы!Ч) 3

йх*о(1+2)(1-1)т01 и* + ^

(25)

т^ = о (1+2) (1-1Н (1+1) (21+1)

йоЧ1Рг

ач = г^И)^ (а'+ПГ), , Р1 = (21г+ 41 + 3)ц + 21(1+2)^.

Наряду с зтд.ти условия® исследован, ряд других, в том числе определяющих слабозатухающие капиллярные всзбуадеЕия везикул.

Установлено также, что концентрационная мода по дробно-степенному закону зависит от вязкости.

Основные результаты

1. Предложен и разработан общий метод исследования лагранже-внх корреляционных функций вращательного движения, аппроксимирующих корреляционные функции углового момента молекулы жидкости; установлена коллективная природа универсальной дальневрем&нной асимптотики.

2. Изучено временное поведение лэгранжевых корреляционных функций поступательного и вращательного движения и их спектры в зависимости от типа жидкости, полного набора полевых гидродинамических переменных и.дисперсии кинетических коэф£ициентов.

3. Найдена связь между корреляционными функциями ориентация и вращательной скорости молекул жидкости, обнаружена дробно-степенная асимптотика корреляционных функций ориентационного" движения.

4. Предложен способ списания и исследования внутренней динамики коллективных возбуждений, глобулярной макромолекулы, моделируемой упруговязкой ■ частицей^ Определены параметры капельной модели Сиоыакромолекулы. '

■ Б. Построено кинетическое уравнение для неравновесной • функции распределения - коллективных переменных в приближении ЗйштеЕаа-Смолуховского в пространстве углов Эйлера п внутренних переменных. Развита теория вращательно-деформадаонных возбуждений макромолекулы, и на ее основе изучены корреляционные функций коллективных переменных и их спектры.

и б. Проведено количественное описание результатов опытных исследования температурной зависимости подвижности спиновых меток, фактора Лемба-Иессбауэра, уширенпя спектра Мессбауера и убывания амплитуда спинового ' эха ЯМР на глобулярных макромолекулах в рамках одной модели.

7. Предсказана новая зависимость упирения спектра рзлеевско-го рассеяния мессбауэровского излучения от волнового числа.

8. Изучена подвижность гидратированлых макромолекул о ^сдельными потенциалами сил, поддерживающих неоднородность плотности или вязкости вблизи макромолекула.

9. Развита теория рэлеевского рассеяния света на макромолекулах в стационарном неоднородном потоко с постоянная градиентом скорости. Определена условия сущэствозания дублетной структуры спектра.

10. Исследозаш спектральные сзойстза коллективных возбуждений мицелл и везикул, моделируемых каплей жидкости. Построены спектральные плотности корреляционных функций гидродинамических полей скорости и плотности внутри мицеллы, полюса которых содержат объемные, поверхнсстныо и концентрационные моды.

11. Проведен анализ зависимости спектров флуктуации поверхностных мод мицеллы от .вязкостей, коэффициента поверхностного натяжения и сжкмаемостей. Установлены условия существования слабозатухавдих капиллярных возбуждений везикул.

Основные результаты диссертации опубликованы з работах:

1. СиЕзр Л.З.,ЗатоЕский A.B., Маломуз К.П. Гидродинамическая асимптотика корреляционных функций вращательного движения мо-лэкулы в жидкости// ¡Еурнал эксперим. и тоорэт. физики. 1973. T.6S, Я 1 .С.29,;-ЗСо.

Затовский A.B. К гидродинамической теории корреляционных функций поступательной скорости и момента импульса молекулы в жидкости// Укр.физич.журнал. 1974.Т.19, N 5. С.728-736.

г»

3. Затовский A.B. Асимптотическая оценка корреляционной функции скорости молекулы в жидкости// Физика жидкого состояния. 1974. В.2.С.39-42.

4. Затовский A.B., Салистра Г.Я. К теории деполяризованного рассеяний света// Укр.физич.журнал. 1973. 1.18, M 3, С.435-439.

5. Затовская A.A., Ззтовский A.B. Дальногременная асимптотика корреляционных функций вращательного дшпэния молекул в жидкости// Укр.£ï!3irc.журнал. 1974. Т.19, N 7. С.1180-1124.

6. Затовская A.A., Затсвский A.B. К гидродинамической теории автокорреляционной Функции Еращательной скорости молекулы// Укр.фкзич.журнал. 1975.Т.20, N б. С.981-935.

7. Затовский A.B. К теории формы линии магнитного резонанса// Кзв. вузов. Физика.1976. В.5. С.118-121.

8. ЗатоЕСгСй A.B. О релаксации момента импульса деформируемой броуновской частицы// Коллоидный журнал. 1976. Т.38, II 5, С.976-979.

9.'Затовскнй A.B. Спектральные свойства случайных сил в теории броунозского дв:пэю:я// Сизика зядк. со стояния. 1977. В.5. С.69-75.

Ю.Затов-.-кий А..В., Лисы В. К теснин форм сигнала спинового эха з нео^юродной. жидкости// Укр.физич.журнал. 1930. Т.25, Я 1. 0.31-35.

И.Згтовский -A.B. К теории поворотного броуновского движения в неоднородной хадк:;этк// Сизпкг. жидк. состояли: :. 1981. В.9. С.71-75.

i?.ZatoTc'-y A.V., Ilsy V. On the Ercraian motion or deiorraable particles// Physlca A.1983. V.119., H 1-2. ?.360-379.

13.LIзу V., Zatovsky A.V. К teoril tepelneho poliybu flexlbilnych irakroEolekul// Fyzlka, meûlclm a biologie/ Red.Paty L.Praha: • Jednota Ce3k03l.mat.Xy2. 1983. S.60-62.

14.Бойцов А.З., ЗатовскиЯ А.В., Лясы 3. О броуновском движении деформируемых частиц// Спзика жидк.состояния. 1933. В.11. С.126-131.

15.Zatovsfcy A.V., Llsy V. Tepelny pohyb nakromolekul a spektnrn MossbaueroveJ absórbele// Pysika, r.etllclna a biolcgie/ Red.Paly L. Praia: Jefln.eeskosl.riat.lys. 1933*. S.62-64.

1б.ЗатоЕскиЯ А.В., Лисы В. Тепловое движениэ макромолекул и спектр мэссбаузровского поглощения// Биофизика. 193-'. т.29, Я 1. С.35-39.

17.2атовскаЯ А.З. К теории спинового sr.a на броуновски част:-цах// Сисика жидк.состояния. 1936. В.14. С.16-22.

13.Ызу V., Satovsky A.V. Raylelgh light scattering írom globular ¡racrorolecules In a sodel oí ílszible Згото1зл particles// Studies In Ptys.and The0r.Cte3lr.try. 19S7. V.45. ?.1 43-150.

19.2аго2СкнЯ A.3., Кгулуси О. .к теории подвижности ссльааткрсзан-ных гакрсмолег:;:л// Сизика жидк.состояния. 1933. Е.16. С.20-23.

20.2атсвс:п;Я А.В., Клпжко В.Ю., Лиса В. Продольно-поворотное тепловое движение деформируемых частиц в —-лкосг,!// Труды всесоюзной конференции "Современные проблем статистической физики". 1939. Киев: Кзукова думка. Т.1. U165-171.

21.Затовс.сй А.З., Колесгсгчепко Е.З. Коллективная динамика белкоз и импульсные методы ядерно.'о магнитного резонанса// Молекулярная биология. 1939. Т.2.2, X 3. С.8СЗ-807.

22.3зтовсхий А.З., Клижко B.D. ТеплоЕые коллективные возбуждения макромолекул и эффект Мэссбаузра// Молекулярная биология. 1939. Т.23, Л 4. С.1091-1100.

23.Lisy V.-, Za.tovsky A.V. Depolarised light scattering ta a model oí globular macronolecules rith Internal dynamics// Coman. Joint Inst.Wuclear Research. 1S90. 2 17-90-93. Dubna. Ю p.

2-t.3*:tcecins A.3., Keeko 3.B., K0;:ecH;;ne:-:k0 E.3. Tenjosue BosSy-roeHjiH KecsataeMoJi Kanni b pacTBcps// Ciiaicea saKK.cocTOEEss. 1990. B.18. C.19-25.

25.Lisy V., Z.itovsliy A.7. Kinetics oi rotational Oslor^ational excitations ir. globular nacromolecules// Concur.. Joint Inst .Nuclear Research. 1990. E 17-90-483. Eubr.a. 10 p.

2o.3a703CK:a A.3., 3EejEiH£0BcxzJ5 A.B. rr^po^-ia;.r,nociae C-iyy.Tya-b c*ep::-iecKOM cOtOMe// J^rpsaji TexiCT.inonKn. 1930. T.60, & 9. C.129-131.

27.3a?0eck:k! A.B., kojioctenehko E.3. noseikitoctb cibihcbcS ma-risi b kane.ihioa m0£e;5i ma;rpcm0j-eky.3// ke^x.coctojusm. 1991.

9.19. C.83-87.

28.l1s7 v., Zatovsky A.7. Kinetics oi low-frequency excitations in globular racrccolecuies// J.or Eiological Jiiys. 1991. V.13.

' P.137-150.

29.3aioBCKHS A.B., oEs.^ni^oBciGil A.B. CnexTpajiiims cBoifcTBa Ten-•t.oekx £j;yKTyai5£ Me„~cix Kane.-ii jc^koct::// fcnsta h cneKipocKO-e5w. 1992. T.72, .4 3. C. 128-131. . '

30.1isy V., Zatovsky A.7., ZTellniovsky A.V. Collective excitati-c- oi micelles// Ftyaica A. 1932.

31.2a?cbc:<::r A.B., 33ejzhjobc:-can A.B., 3. kojl-.ek-nrah^e e03-

CyjaesM uz-sxoj" h EeaiKy.-i// 2ypna.i TOiEn.CnanKz. 1992. T.£2, Jf 8.

• Подписано к пэчатз I4.05.S2 '' Оормзг 6Cx24/I5 Печать офсетная. Уч.-взд.л. Усл. пзч. л. 1,75 Tzpss 100 гхз. заказ *33-SE Бесплатно