Дробно-дифференциальная теория аномальной кинетики носителей заряда в неупорядоченных полупроводниковых и диэлектрических системах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

На правах рукописи

Сибатов Ренат Тимергалиевич

ДРОБНО-ДИФФЕРЕНЦИАЛЬНАЯ ТЕОРИЯ АНОМАЛЬНОЙ КИНЕТИКИ НОСИТЕЛЕЙ ЗАРЯДА В НЕУПОРЯДОЧЕННЫХ ПОЛУПРОВОДНИКОВЫХ И ДИЭЛЕКТРИЧЕСКИХ СИСТЕМАХ

Специальность: 01.04.07 - физика конденсированного состояния

1 МАР 2012

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание учёной степени доктора физико-математических наук

Ульяновск, 2012

005015682

005015682

Работа выполнена на кафедре теоретической физики в Федеральном государственном бюджетном образовательном учреждении высшего профессионального образования «Ульяновский государственный университет»

Научный консультант: доктор физико-математических

наук, профессор Учайкин Владимир Васильевич

Официальные оппоненты: доктор физико-математических

наук, профессор

Никитенко Владимир Роленович

доктор физико-математических

наук, профессор

Тимашев Сергей Федорович

доктор физико-математических

наук, профессор

Светухин Вячеслав Викторович

Оппонирующая организация: ФГБОУ ВПО «Воронежский

государственный университет»

Защита состоится 16 марта 2012 года в 11:00 часов на заседании диссертационного совета Д 212.278.01 при Ульяновском государственном университете по адресу: Набережная реки Свияги, 106, корпус 1, ауд. 703.

С диссертацией можно ознакомиться в научной библиотеке Ульяновского государственного университета, с авторефератом - на сайте вуза http://www.uni.ulsu.ru и сайте ВАК России.

Автореферат разослан февраля 2012 года.

Отзывы на данную работу просим направлять по адресу: 432017, г. Ульяновск, ул. Л. Толстого, 42, УлГУ, УНИ.

Учёный секретарь диссертационного совета

Вострецова Л. Н.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. К настоящему времени накоплен большой объём информации по переносу и релаксации носителей заряда в неупорядоченных твёрдых телах.1'2'3 Характерным свойством кинетики носителей заряда в неупорядоченных средах является степенной режим (скейлинг) релаксации, который подразумевает бесконечный иерархический набор времён релаксации. Скейлинг такого типа характерен для дисперсионного переноса в неупорядоченных полупроводниках (НП), недебаевской релаксации в диэлектриках, переноса электронов в массивах коллоидных квантовых точек, мерцающей флуоресценции одиночных нанокристаллов, проводимости неупорядоченных квантовых проволок, полимерных нанофибрилл и др. Этим процессам свойственна универсальность, т. е. нечувствительность вероятностных распределений некоторых измеримых величин к микроскопическим деталям, что стимулирует развитие статистических моделей. Долговременная релаксация в большинстве случаев объясняется асимптотически степенным распределением времён локализации носителей заряда. Последний факт обуславливает неприменимость центральной предельной теоремы (ЦПТ) и гауссовой (нормальной) статистики, модели пуассоновского случайного процесса и классических диффузионных схем. В связи с этим, совокупность таких процессов обозначается в последнее время термином "аномальная кинетика" (АК).

Весьма эффективным для анализа АК является отказ от ограничений ЦПТ, применение устойчивых законов с бесконечными моментами и связанного с ними дробно-дифференциального исчисления. Были введены дробные обобщения уравнений Лиувилля4, Больцмана5, Фоккера-Планка6, Ланжевена7, закона Фика8. Однако, с прикладной точки зрения, эти исследования в большинстве случаев ограничивались только демонстрацией адекватности дробно-дифференциального уравнения частному экспериментальному результату. Системный анализ процессов АК в неупорядоченных конденсированных средах на основе кинетических уравнений с производными дробного порядка отсутствовал. Сами уравнения часто вводились формально. Не было алгоритмов расчёта параметров кинетических уравнений дробного порядка на основе экспериментальных кривых. В большинстве работ отсутствовали выражения, связывающие коэффициенты дробных уравнений переноса с характеристиками микроскопических моделей: плотностью локализованных состояний (ЛС), темпами захвата и эмиссии, подвижностью квазисвобод-

'N. F. Mott. Advances in Physics 50 (2001).

2И. П. Звягин. Кинетические явления в неупорядоченных полупроводниках - М.: Мир (1984).

3А. П. Тютнев и др. Диэлектрические свойства полимеров в полях ионизирующих излучений - Наука (2005)

"V. Tarasov. Chaos 14 (2004). ''

5V. Uchaikin & R. Sibatov. J. Phys. A: Math. Theor. 44 (2011).

eR. Metzler, E. Barkai & J. Klafter, Phys. Rev. Lett. 82 (1999).

7B. West. In: Fractals, Diffusion, and Relaxation in Disordered Complex Systems (2006)

8P. Paradisi et al. Physica A 293 (2001).

ных носителей и др. Пренебрегалось эффектами рекомбинации, биполярной диф фузией, заполняемостью ЛС, дальнодействующими корреляциями, кулоновско" блокадой, переходом к квазиравновесной статистике и др. явлениями. Решени этих и близких к ним задан в рамках кинетической теории на основе дробно дифференциальных уравнений переноса и посвящена данная диссертация.

Ярким примером АК является дисперсионный перенос в НП и структурах на их основе. Этот тип негауссова переноса наблюдается во многих неупорядочен ных материалах, различающихся своей микроскопической структурой: в аморф ных полупроводниках, в пористых твёрдых телах, в поликристаллических плёнках, жидкокристаллических материалах, полимерах и др. Среди разработанных тео рий дисперсионного переноса только в двух из них предлагаются аналоги диффузионного уравнения. Первая из них - теория Архипова-Руденко-Никитенко9,10, оперирующая уравнениями с нестационарными коэффициентом диффузии и по движностью, и вторая - дробно-дифференциальная теория (ДДТ). Подходы н эквивалентны, и необходим сравнительный анализ их возможностей при анализ процессов, управляемых дисперсионным транспортом, в структурах на основе НП. Главными мотивами для создания теории аномальной кинетики на основе уравнений переноса с производными дробного порядка послужили: 1) связь дробно-дифференциальных кинетических уравнений с известными моделями случайных процессов и предельными теоремами теории вероятностей; 2) возможность развития единого формализма описания нормальной и аномальной кинетики; 3) одновременный учёт энергетического и структурного беспорядка; 4) необходимость разработки эффективного метода анализа частотных свойств структур на основе НП и диэлектриков.

-Интерес к различным подходам описания негауссова переноса недавно возобновился в связи с наблюдением процессов аномальной диффузии в наноразмерных системах: нанопористом кремнии, в легированных квантовыми точками стёклах, квази-Ю системах и массивах коллоидных квантовых точек. Последние не только перспективны с точки зрения приложений в спинтронике и квантовых вычислениях, на основе этих искусственных материалов с контролируемыми свойствами могут быть изучены фундаментальные концепции физики неупорядоченных твёрдых тел: локализация, нелинейные эффекты, связанные с дальнодействующими кулоновскими корреляциями, заполняемостью ловушек и кулоновской блокадой. В связи со способом получения коллоидных нанокристаллов, энергетический беспорядок всегда присутствует в этих системах, что подтверждается опытами по мерцающей флуоресценции одиночных квантовых точек (Сс15е, СсБ, Сс^еДпЭ,

9В. И. Архипов, А. и. Руденко, А. М. Андриеш, М. С. Иову, С. Д. Шутов. Нестационарные инжекционные токи в неупорядоченных твёрдых телах. Кишинёв. 1983.

10В. Р. Никитенко. Диссертация на соискание уч. степени д. ф.-м. н., 2006.

CdTe, InP и др). И как показано в недавних работах,11-12 статистика Леви играет важнейшую роль при интерпретации экспериментов по кинетике переноса заряда в массивах.

Таким образом, разработка теории АК в неупорядоченных полупроводниковых и диэлектрических системах на основе дробно-дифференциальных кинетических уравнений является актуальной проблемой.

Цель диссертационной работы - разработка и апробация теории переноса и релаксации носителей заряда в неупорядоченных полупроводниковых и диэлектрических системах на основе кинетических уравнений с производными дробного порядка с учётом различных типов рекомбинации, биполярной диффузии, заполняемое^ локализованных состояний, пространственных корреляций, кулоновской блокады.

Для достижения поставленной цели необходимо было решить следующие задачи:

1. Разработать теорию аномальной кинетики носителей заряда в условиях экспериментов по измерению времени пролета и нестационарной радиационной электропроводности НП. Необходимо связать кинетические уравнения с известными моделями случайных процессов, коэффициенты и порядки уравнений выразить через физические параметры системы: плотность ЛС, темпы захвата и эмиссии, подвижность квазисвободных носителей, температуру и ДР-

2. Сравнить теоретические результаты с экспериментальными данными по переносу и релаксации носителей заряда в НП и диэлектриках, а также с результатами теории Архипова-Руденко-Никитенко, стохастической модели Шера-Монтролла, модели .гауссова беспорядка Басслера и др. В рамках дробно-дифференциального подхода рассмотреть кинетику поляризации и рекомбинации близнецовых пар, процессы люминесценции, управляемые дисперсионной диффузией.

3. Рассчитать характеристики переходных процессов в диодах на основе НП при различных режимах переключения. Вычислить частотные зависимости комплексной проводимости на переменном токе для НП и диода на их основе при условиях дисперсионного переноса.

4. На основе полученных уравнений рассмотреть диэлектрические свойства НП. В рамках нового подхода описать радиационно-диэлектрический эффект.

5. Создать теоретические предпосылки для разработки метода решения обратной задачи, позволяющего по наблюдаемым в эксперименте результатам вос-

11D. S. Novikov, М. Drndic, L. S. Levitov et al. Phys. Rev. В 72 (2005) 075309

nR. Т. Sibatov. Physica Scripta 84 (2011) 025701.

станавливать характеристики процессов, происходящих на мезоскопическом уровне, определять пространственно-временные параметры локализации носителей заряда, и вычислять коэффициенты и порядки дробных кинетических уравнений.

б. Описать с помощью ДДТ процессы аномальной кинетики в наносисте-мах: мерцающую флуоресценцию одиночных нанокристаллов, туннелирова-ние электронов в массивах коллоидных квантовых точек, электропроводность квантовых квазиодномерных систем с фрактальным беспорядком (синтезированных проволок, полимерных нанофибрил).

Научная новизна полученных автором результатов:

1. Разработана теория переноса носителей заряда в неупорядоченных твёрдых телах, основанная на уравнениях переноса с дробными производными. Она позволяет в рамках унифицированного подхода описать перенос в режиме многократного захвата на ЛС и в режиме нестационарной прыжковой проводимости. Теория успешно описывает поведение переходного фототока в НП и нестационарной электропроводности полимеров при импульсном воздействии проникающего ионизирующего излучения. Подход эффективен при анализе частотных свойств структур на основе НП. Удалось учесть влияние структурного беспорядка и отличие диффузионных траекторий носителей от броуновских на распределение неравновесных носителей и переходный ток во время-пролётном эксперименте.

2. С помощью обобщенной предельной теоремы уточнены условия дисперсионного переноса для основных физических механизмов транспорта, для различных спектров /1С и пространственных распределений ловушек.

3. В рамках нового подхода дано объяснение наблюдаемому в экспериментах переходу от дисперсионного типа переноса к квазигауссову при увеличении размеров образца и/или ослаблении электрического поля во время-пролётных экспериментах. В мезоскопических масштабах теория описывает негауссов перенос, в макроскопических - согласуется со стандартной моделью переноса, тем самым выполняется принцип соответствия.

4. В рамках ДДТ описана близнецовая рекомбинация, управляемая дисперсионным транспортом носителей заряда. Произведен учёт рекомбинации в дробно-дифференциальных уравнениях дисперсионного переноса, что позволило описать фотолюминесценцию, контролируемую негауссовым монополярным транспортом носителей или биполярным транспортом близнецовых пар. Обобщена формула Мозумдера для функции выживания пары.

5. Разработано два новых механизма недебаевской релаксации: механизм смещения при дисперсионном переносе и формирование перколяционных каналов с нерегулярной динамикой процессов делокализации. Эти механизмы приводят к дробно-дифференциальным соотношениям между током и напряжением и объясняют наследственные эффекты поляризации в органических диэлектриках. Исследованы зависимости токов поляризации от температуры и количества влаги для бумажно-масляного конденсатора.

6. Впервые предложена нелинейная модель переноса электронов в массиве коллоидных квантовых точек, учитывающая кулоновскую блокаду и влияние энергетического беспорядка межточечного пространства. Модель согласуется с гипотезой Новикова о статистике Леви в проводящих каналах, идеей Жинжера и Гринхема о блокировании инжекции. Удалось описать степенное затухание тока при ступенчатом переключении внешнего напряжения, эреди-тарный эффект и фликкер-шум в массивах нанокристаллов.

7. Найдены распределения числа счёта фотонов мерцающей флуоресценции одиночных коллоидных квантовых точек, свидетельствующие о суперпуас-соновской статистике излучения, больших флуктуациях числа флуоресцентных фотонов и неэргодичности процесса. Сформулированы асимптотические условия подавления мерцания. Результаты указывают на один из механизмов мерцания одиночных коллоидных квантовых точек - ионизацию ядра путём резонансного туннелирования, управляемого аномальной диффузией энергетического уровня приповерхностной ловушки.

8. Впервые исследована проводимость квазиодномерной системы в случае фрактального беспорядка. Исследование выполнено в рамках дробного обобщения эволюционного уравнения для плотности распределения собственных чисел матрицы переноса. Получен новый класс универсальных распределений кондактанса квазиодномерных систем с самоподобным распределением рас-сеивателей. В рамках подхода произведен учёт влияния нерегулярных модуляций диаметра в синтезированных квантовых проволоках и полимерных на-нофибриллах.

Практическая значимость.

1. Дробно-дифференциальная теория дисперсионного переноса в НП с учётом структурного беспорядка и отличия диффузионных траекторий носителей от броуновских даёт более точное описание время-пролётных экспериментов, чем существующие диффузионные модели.

2. Продемонстрировано, что дробно-дифференциальная модель релаксации мо- . жет служить теоретической основой методики токов поляризации и деполяри-

зации (ТПД) для тестирования состояния изоляции электронных устройств. Метод диагностики не является разрушающим. В работе исследованы зависимости ТПД от температуры и количества влаги для бумажно-масляного конденсатора и изучено влияние предыстории зарядки на ток деполяризации.

3. Уточнены расчёты флуктуации числа излучённых фотонов мерцающими квантовыми точками, найдены асимптотические выражения для распределения числа счёта фотонов. Определены статистические условия подавления эффекта мерцания - главного препятствия на пути использования одиночной наночастицы в качестве флуоресцентной метки биологических клеток.

Теоретическая значимость. В рамках унифицированного подхода описана кинетика носителей заряда в НП, диэлектриках и наносистемах для различных физических механизмов транспорта. Разработанная теория удовлетворяет принципу соответствия: в мезоскопических масштабах она описывает дисперсионный перенос, в макроскопических - согласуется со стандартной моделью переноса, характеризуемой нормальным распределением, короткими пространственными корреляциями, марковским характером эволюции. Учёт эффектов кулоновской блокады и заполняемости ЛС привел к нелинейной модели переноса носителей в неупорядоченных материалах. Модель успешно интерпретирует степенное затухание тока при ступенчатом переключении напряжения, эффекты памяти и фликкер-шум в массивах коллоидных квантовых точек СсШе, Сс1Те, Сс15е/7п5. Предложено два новых механизма недебаевской релаксации: механизм смещения при дисперсионном переносе и формирование перколяционных каналов с нерегулярной динамикой процессов делокализации, объясняющим наследственные эффекты поляризации в органических диэлектриках.

Положения, выносимые на защиту:

1. Дробно-дифференциальная теория кинетики носителей заряда в неупорядоченных полупроводниках в рамках единого формализма описывает нормальный и дисперсионный перенос и согласуется с известными теориями в рамках их применимости и с экспериментальными данными за пределами их применимости.

2. Установлено, что теория адекватно описывает основные механизмы переноса в неупорядоченных полупроводниках: многократный захват на локализованные состояния и нестационарную прыжковую проводимость.

3. Принцип слабой ограниченности времён локализации позволил согласовать теорию с принципом соответствия. В мезоскопических масштабах она описывает дисперсионный перенос, в макроскопических - согласуется со стандартной моделью переноса, характеризуемой нормальным распределением,

короткими пространственными корреляциями, марковским характером эволюции.

4. Модель рекомбинации локализованных близнецовых пар, управляемой субдиффузией, приводит к обобщенной формуле Мозумдера для функции выживания пары и согласуется с экспериментально наблюдаемой асимптотикой затухания интенсивности фотолюминесценции в аморфных полупроводниках.

5. Два новых механизма недебаевской релаксации: механизм смещения при дисперсионном переносе и формирование перколяционных каналов с нерегулярной динамикой процессов делокализации, приводят к дробно-дифференциальным соотношениям между током и напряжением и объясняют наследственные эффекты поляризации в органических диэлектриках.

6. В рамках ДДТ разработана нелинейная модель переноса электронов в массиве коллоидных нанокристаллов, учитывающая эффект кулоновской блокады. Модель успешно интерпретирует степенное затухание тока при ступенчатом переключении напряжения, эффекты памяти и фликкер-шум в массивах коллоидных квантовых точек Сс15е, Сс1Те, Сс]5е/2п5.

7. Найдены распределения числа счёта фотонов мерцающей флуоресценции одиночных коллоидных квантовых точек, свидетельствующие о суперпуассо-новской статистике излучения, больших флуктуациях числа флуоресцентных фотонов и неэргодичности процесса. Установлены асимптотические условия подавления мерцания одиночных нанокристаллов.

8. Установлен новый класс универсальных распределений кондактанса квантовых проволок, характеризующихся фрактальными модуляциями диаметра. Выявлено сосуществование диэлектрического и металлического режимов проводимости и получены критические значения концентраций рассеивателей для подавления металлического состояния.

Личный вклад автора. Диссертация представляет итог самостоятельной работы автора, обобщающей полученные им результаты, а также в соавторстве с коллегами. В работах, выполненных в соавторстве, научные вклады авторов приблизительно равноценны. Все сделанные в диссертации выводы принадлежат автору. Вывод аналитических выражений, проведение конкретных расчётов, сравнение с экспериментальными данными, численное моделирование и анализ его результатов выполнены автором самостоятельно. Ряд результатов математического характера получен в соавторстве с научным консультантом В. В. Учайкиным. Экспериментальные данные, используемые для анализа и апробации моделей, взяты из открытых источников. Данные по ТПД в бумажно-масляном конденсаторе, некоторые результаты время-пролётных экспериментов в поливинилкарбазоле (ПВК),

легированном квантовыми точками CdSe, и наблюдений мерцающей флуоресценции одиночных коллоидных нанокристаллов любезно предоставлены С. А. Амбро-зевичем (ФИАН), которому автор очень благодарен.

Достоверность результатов. Представленные в диссертации результаты доказаны с использованием аналитических методов теории интегральных преобразований, асимптотического анализа, теории вероятностей и случайных процессов. Достоверность результатов подтверждается согласием, с экспериментальными данными. Многие результаты ДД-подхода к описанию дисперсионного переноса в НП согласуются с результатами теории Шера-Монтролла, подхода Архипова-Руденко, модели многократного захвата, подхода Никитенко для прыжкового транспорта, моделей Тютнева и созвт. Правильность аналитических выражений в рамках конкретных моделей проверяется численным моделированием методом Монте-Карло.

Апробация работы. Результаты, полученные в работе, были представлены на Межд. симпозиуме "Weak Chaos, Infinite Ergodic Theory, and Anomalous Dynamics" (Дрезден, Германия, 2011); XXII Межд. конф. "Релаксационные явления в твёрдых телах" (Воронеж, 2010), III Межд. конф. "Nonlinear Science and Complexity" (Анкара, Турция, 2010); Межд. конф "New Trends in Nanotechnology and Nonlinear systems" (Анкара, Турция, 2010); Межд. симпозиуме "Fractional Signals and Systems" (Лиссабон, Португалия, 2009); Российско-Абхазском и Российско-Болгарском симпозиумах "Уравнения смешанного типа и родственные проблемы анализа и информатики" (Нальчик, 2009; Хабез, 2010); Межд. конф. "Statistical Physics" (Ханья, Греция, 2008); XI Межд. конф. "Физика диэлектриков" (Санкт-Петербург, 2008); VIII-XIII Межд. конф. "Опто-, наноэлектроника, на-нотехнология и микросистемы" (Ульяновск, 2006-2008; Махачкала, 2009; Абрау-Дюрсо, 2010); Всерос. конф. с межд. интернет-участием "От наноструктур, на-номатериалов и нанотехнологий к наноиндустрии" (Ижевск, 2007); Межд. конф. "Critical Phenomena and Diffusion in Complex Systems" (Нижний Новгород, 2006); V Межд. конф. "Аморфные и микрокристаллические полупроводники" (Санкт-Петербург, 2006), IX Межд. конф. "Арсенид галлия и полупроводниковые соединения группы IÍI-V" (Томск, 2006), Межд. конф. "Nonlinear Science and Complexity" (Пекин, 2006); Vli Всерос. молодёжной конф. по физике полупроводников и полупроводниковой опто- и наноэлектронике (Санкт-Петербург, 2005); IV Всерос. симпозиуме по прикладной и промышленной математике (Сочи, 2003, 2004, 2005; Кисловодск, 2006). Частные результаты докладывались на научных семинарах на кафедре физики полупроводников МГУ им. М. В. Ломоносова, кафедре физики твёрдого тела НИЯУ МИФИ, в отделе люминесценции ФИАН им. П. Н. Лебедева (г. Москва), на кафедре теоретической физики ТГПУ (г. Казань).

Публикации. В ходе выполнения исследований по теме диссертации опубликовано 53 научных работы, 26 из которых - в журналах, рекомендованных ВАК, 8 - в других журналах, и 19 - в трудах конференций.

Структура и объём диссертации. Диссертация состоит из введения, пяти глав и заключения. Общий объём работы: 303 страницы, включая 80 рисунков, 5 таблиц, б приложений и список литературы из 404 наименований.

КРАТКОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении дана общая характеристика работы и обоснована актуальность темы диссертации. Определены цели и задачи исследований, изложены научная новизна и практическая значимость работы, а также сформулированы основные положения, выносимые на защиту. Дан краткий обзор основных экспериментальных данных по наблюдению аномальной кинетики носителей заряда в неупорядоченных полупроводниковых и диэлектрических системах и указано на проблемы их интерпретации.

В первой главе развивается кинетическая теория, основанная на транспортных уравнениях с производными дробного порядка, для описания дисперсионного переноса. Этот тип аномального переноса наблюдается во многих НП, различающихся своей микроскопической структурой: аморфных, пористых, микрокристаллических, сильнолегированных, органических и др., он не подчиняется гауссовой статистике и не описывается законом Фика и классическим уравнением Фоккера-Планка13'14,15. Сопоставление результатов свидетельствует о наличии универсальных свойств переноса - свойств, не зависящих от детальной атомной и молекулярной структуры вещества. Дисперсионный транспорт считается альтернативой гауссова, впрочем существуют попытки описать дисперсионную диффузию с помощью обычного диффузионного уравнения и гауссовой формы пакета частиц. Нами показано16, что из установленных фактов для дисперсионного переноса на основе время-пролётного эксперимента (свойства универсальности кривых переходного тока и степенной зависимости времени пролёта от толщины образца) с необходимостью следует, что профили распределения неравновесных носителей заряда при дисперсионном переносе выражаются через устойчивые плотности и удовлетворяют диффузионно-дрейфовым уравнениям с производными дробного порядка по времени. Если дисперсионный параметр слабо зависит от температуры и дисперсионный перенос обусловлен структурным беспорядком, а не не энергетическим, дробная производная в уравнении связана с блужданием носителей в мёртвых

"Н. Scher, Е. W. Montroll. Physical Review В 12 (1975) 2455.

НН. Мотт, Э. Дэвис. Электронные процессы в некристаллических веществах. - М.: Мир (1982).

15И. П. Звягин. Кинетические явления в неупорядоченых полупроводниках - М.: Мир (1984).

16В. В. Учайкин, Р. Т. Сибатов. Письма в ЖЭТФ 86 (2007) 584.

петлях перколяционного кластера. Так, новый подход даёт возможность комбинированного учёта энергетического и структурного беспорядка НП. Уравнение также получено в рамках концепции локализации Андерсона с наложением требования масштабной инвариантности траекторий (см. рис. 1). Дробно-дифференциальный подход согласуется с теорией Шера и Монтролла и моделью многократного захвата, но при этом в рамках единого формализма описывает нормальный и дисперсионный перенос17.

В работе выводится система дробных обобщений кинетических уравнений, которые учитывают рекомбинацию, описывают биполярный дисперсионный перенос с учётом различия дисперсионных параметров электронов и дырок, случаи распределённого дисперсионного параметра для неоднородных сред и усеченной статистики Леви времён локализации. Уравнения получены в рамках различных моделей (модели многократного захвата на ЛС, прыжковой проводимости, стохастической модели Шера и Монтролла), некоторые уравнения получены феноменологически на основе экспериментальных кривых с привлечением принципа автомодельности.

Пусть перенос частиц происходит в регулярной среде, то есть в одинаковых макроскопических объёмах материала в среднем частица испытывает одинаковое число актов захвата. Плотность ловушек много больше, чем плотность неравновесных носителей. Для описания монополярной проводимости получено обобщенное уравнение Фоккера-Планка для полной концентрации неравновесных носителей n(r,t), справедливое для прыжковой проводимости в случае пуассоновского простанственного распределения ловушек, а также для многократного захвата на состояния хвоста зоны с экспоненциальной плотностью по энергии:

foVr.i) + div (К n{r,t) - CVn(r,i)) = 0. (1)

Для многократного захвата выводится уравнение для концентрации делокализо-ванных носителей n/(r, i)

+ ^к°D" nf(r't} + div (/Е n/(r,t) ~ ^n/Or.t)) = 0. Здесь К и С - коэффициенты аномальной адвекции и диффузии,

Crywr л - 1 Г dMr,t') , _ 1 a [t n(r, ¿0 0 Dt n(r, t) - JQ J^dt, 0Dt - щ^щ jo ^-^dt

- дробные производные Капуто и Римана-Лиувилля, соответственно. В модели многократного захвата tq - среднее время пребывания в делокализованном состоянии, I - средняя длина делокализации, К = <fl, с = w0[sin(7га)/7га]1//а, Wo

17Р. Т. Сибатов, В. В. Учайкин. УФН, 179 (2009) 1079.

Рис. 1: Траектории симметричного броуновского движения, дисперсионной диффузии, и функции Грина дисперсионной диффузии для различных значений а.

- средний темп захвата носителей на ЛС, ¡л и Б - подвижность и коэффициент диффузии делокализованных носителей, К = г0с>Е - дисперсионная адвекция, С = г0са£) - коэффициент аномальной диффузии. Для прыжковой проводимости с переменной длиной прыжка с = р0[ят{тга)/т)1'а, где и0 - характерная частота прыжков между ловушками, I - средняя длина перескока.

Решения дробного уравнения (1) выражаются через решение щ(г, классического уравнения Фоккера-Планка:

1ДЛ

где д(а){£) - устойчивая, плотность распределения Леви. Это выражение позволяет находить аналитические решения в простейших случаях и вывести общий алгоритм нахождения решений методом Монте-Карло. Профили Ю диффузии имеют вид, представленный на рис. 1.

Исследования фотопроводимости, фотолюминесценции и электронного парамагнитного резонанса привели к созданию нескольких моделей рекомбинации в НП. Так, например, исследования фотолюминесценции аморфного гидрогенизи-рованного кремния (а-БШ) позволили сформировать общепринятую модель для аморфных полупроводников. При относительно низких температурах неравновесные носители быстро захватываются в состояния хвостов зон, из которых они рекомбинируют излучательно с носителем заряда другого знака в хвосте ЛС другой зоны, либо безызлучательно через дефектные состояния. Для излучательной рекомбинации существует два альтернативных варианта процесса с разной кинетикой. В первой модели фотовозбуждённые электроны и дырки не разделяются в процессе диффузии, рекомбинируют локализованные близнецовые пары, в другой модели (модели удалённых пар) подразумевается, что электроны и дырки про-

странственно независимы, блуждают и локализуются хаотически и рекомбинируют с ближайшим доступным партнером. Рекомбинация в обоих моделях происходит путём туннельного излучательного процесса, темп которого существенно зависит от расстояния между носителями. Как следствие распределения расстояний, наблюдается широкое распределение времён жизни носителей. Близнецовая пара не вносит вклада в фотопроводимость, в то время как е модели удалённых пар носители дают вклад в электропроводность. В модели удалённых пар уравнение переноса с учётом рекомбинации локализованных носителей получено в виде:

ехр [~7г(г)£] £0« ехр [7г(гЭДп{тЛ) + (<?т0)&у [дБ п - £>Уп

= 0.

Зависимость темпа рекомбинации 7г(г) от пространственной координаты г определяется распределением рекомбинационных центров и типом рекомбинации. В случае туннельного механизма: 7г(г) = кпе~2р1', в случае модели энергетических переходов: 7г(г) = к0(В,р/г)6, где Яр - радиус Форстера.

Решение начальной задачи п(г, 0) = 6(г) имеет вид

ПМ) -«РНЛГ)^^«р [-ЩМ2-] ^ (с<(г/тоГ^

Учёт мономолекулярной рекомбинации делокализованных носителей при переносе путем многократного захвата приводит к:

дп{гЛ) т0К

сНу (-/хЕ 6п(г, 4) - £Уп(г, ¿)) +

0.

гДб Ът ~ время жизни делокализованных носителей перед мономолекулярной рекомбинацией.

Рекомбинация близнецовых пар обычно описывается в рамках теории Онзаге-ра, рассматривающей блуждание носителей заряда пары в кулоновском и внешнем электрических полях. Динамическая задача Онзагера решается с помощью уравнения Фоккера-Планка с граничным условием рекомбинации пары на сфере радиуса Яа. Предполагается, что заряды пары генерируются с равномерным на сфере распределением. Вычисляют вероятность выживания пары П(£. ¿и) к моменту времени I во внешнем поле Е0, и затем рассчитывают ток поляризации. Вместо стандартного уравнения Фоккера-Планка мы использовали его дробное обобщение для случая дисперсионного переноса и вывели обобщенную формулу Мозумдера для функции выживания близнецовой пары (Е() = 0):

т = ехр ! еГ£С (

у/Шг,

В асимптотике больших времён - ^/О» ос Г01!2. Обобщенная формула Мозумдера применяется далее для описания процесса затухания фотолюминес-

ценции в аморфных полупроводниках, причем она не только хорошо согласуется с экспериментально наблюдаемой асимптотикой интенсивности люминесценции ос t~l~"!2, но и неплохо описывает предасимптотический режим.

В экспериментах по измерению нестационарной электропроводности полимеров при импульсном воздействии проникающего ионизирующего излучения осуществляется двойная инжекция, перенос носит биполярный характер. Дрейфовая подвижность при дисперсионном транспорте, как показали время-пролётные эксперименты, зависит от толщины образца и напряженности электрического поля, поэтому дрейфовую подвижность нельзя использовать в качестве характеристики биполярного транспорта. В теории Архипова-Руденко диффузионное уравнение содержит зависящие от времени коэффициент диффузии и подвижность, более того, эти коэффициенты зависят от начальных условий, поэтому тоже напрямую неприменимы для описания биполярного транспорта. В рамках ДДТ в предположении об однородности полупроводника удалось получить уравнение биполярного дисперсионного переноса, которое для многократного захвата имеет вид:

0D?> + % 0DH pf + магаь E Vpf - AimbV2p/ + SlL = 0.

l u о j j /p*

Здесь, cr„ = ¡J.nnj, ap = ц,ррj - проводимости делокализованных электронов и дырок, a = ,<т„ + <7Р; датЬ = /¿;Х(П/ ~ + VpPf}~1 - амбиполярная дрей-

фовая подвижность, ДШ1Ь = (n*nnD; + ifyDn){n*n + ix*pp)~l - амбиполярный коэффициент аномальной диффузии. Как видно, уравнение биполярного переноса содержит две дробные производные, порядки которых совпадают с дисперсионными параметрами электронов и дырок и в общем случае различаются. Перенос, таким образом, лимитируется носителями с меньшим значением дисперсионного параметра.

Релаксация переходного тока в некоторых НП, например, в пористом кремнии18, имеет вид

Г/A i <"1+а'. t < *Т, п

Щ ОС | rl_0/) t > £ 0<a^af<l. (3)

Большинство теорий дисперсионного переноса предсказывают зависимость, для которой а, = Oij = а. В работе19 установлено, что значение а, определённое по зависимости времени пролёта носителей в пористом кремнии от напряжённости поля, отличается от значения, найденного ло кривым переходного фототока. Для объяснения этого различия авторы предположили существование дополнительного разброса носителей по подвижностям в структурно неоднородных образцах пористого кремния. Естественно продолжить развитие этой идеи, предположив существование разброса параметра а. Мы показали, что этого предположения достаточно для обоснования результата (3). Для случая распределенного дисперсионного

180. Bisi, S. Ossicini, L. Pavesi. Surface Science Reports 38 (2000) X.

19H. С. Аверкиев, Л. П. Казакова, Н. Н. Смирнова. ФТП 36 (2002) 355.

параметра получено диффузионное уравнение:

+ С йа р(а) 00<1-°<11у (-К„ 8п - 0>7п) = 0;

ОТ' } о

В частности, если показатель степени е распределении времён локализации носителей может принимать одно из значений упорядоченного набора {01,02,. • •, сит} (дискретный спектр) С вероятностями Сг, то р(а) — — °г)-

Переход к нормальной модели переноса осуществляется, когда все а, —> 1. В случае многократного захвата или термоактивируемых прыжков этого можно достичь повышением температуры. Однако, следует отметить, что модель гауссова беспорядка (модель Басслера, 1993) для прыжковой проводимости в органических материалах предсказывает переход к нормальному транспорту не только с ростом температуры, но также с увеличением толщины образца или с уменьшением напряженности внешнего электрического поля (как следствие, средней длины прыжка). Такую тенденцию нельзя объяснить изменением дисперсионного параметра а, это - масштабный эффект. Принцип слабой ограниченности времён локализации (требование конечности математического ожидания) позволил согласовать теорию с принципом соответствия. В мезоскопических масштабах она описывает дисперсионный перенос, в макроскопических - согласуется со стандартной моделью переноса, характеризуемой нормальным распределением, короткими пространственными корреляциями, марковским характером эволюции. Например, при экспоненциальном усечении степенного распределения времён локализации в модели случайных блужданий с непрерывным временем, выводится уравнение:

+ [е-Л о01-ае71 (К п(Г, г) - С Ъп(т, г))] = 0.

В случае усечённого степенного распределения времён локализации, они имеют конечную дисперсию. Центральная предельная теорема в этом случае применима, перенос в асимптотике достаточно больших времён должен быть нормальным.

Полученные уравнения содержат дробные производные -Римана-Лиувилля по времени, порядок которых совпадает с дисперсионными параметрами электронов и/или дырок. Решения уравнений выражаются через устойчивые плотности и согласуются с экспериментальными данными. При устремлении дисперсионных параметров к единице уравнения переходят в диффузионно-дрейфовые уравнения, описывающие нормальный перенос. Установлено, что теория адекватно описывает основные механизмы переноса: многократный захват на ЛС и нестационарную прыжковую проводимость. В отличие от известных моделей Шера-Монтролла и Архипова-Руденко ДД-подход описывает нормальный и дисперсионный перенос в рамках единого формализма. В частности, этот факт может использоваться для предсказания эффектов, связанных с переходом от нормального типа переноса к

дисперсионному, в структурах на основе НП. Сравнивая подход Архипова-Руденко-Никитенко, основанный на транспортных уравнениях с переменными коэффициентами, и ДДТ, отметим удобство последней при анализе частотных свойств и переходных процессов в структурах на основе НП с помощью интегральных преобразований. Преобразования Фурье и Лапласа переводят ДД-уравнения в алгебраические, в то время, как уравнения с переменными коэффициентами переходят в интегро-дифференциальные уравнения, решить которые не всегда удаётся.

С привлечением обобщённой предельной теоремы обсуждаются условия дисперсионного переноса для различных механизмов. Случайное время г пребывания носителя в данном ЛС характеризуется вероятностью: Р{г > 1} - ехр(-£/0), где параметр в - представляет собой среднее время пребывания в выбранной ловушке. В модели переноса, контролируемого многократным захватом20: 0 = шГ1 ехр{е/кТ), где и£ - скорость захвата носителей в ловушку с энергией е, Т- температура. В модели переноса путём туннелирования, предложенной в работе21: в = /3[ехр(7^)-1], где ё, - расстояние до соседнего узла, 7 - положительная постоянная, параметр ¡3 обратно пропорционален напряженности приложенного поля. В модели случайной сетки сопротивлений Миллера-Абрахамса для прыжковой проводимости22:

<9 =

и0 J2j ехр ~ f^) j , где - характерная частота прыжков носителей,

а - радиус локализации, dtj - расстояние между г-м и j-м узлом, e4j - соответствующая разность энергий.

В НП отсутствие дальнего порядка, разброс расстояний между ловушками, флуктуации и энергии ЛС приводят к тому, что параметр в не одинаков для различных ЛС. При усреднении по некоторому объёму образца величина в выступает в роли случайной. Как следует из вышеприведенных формул небольшой разброс расстояний между ловушками и/или энергии ЛС приводят к широкому распределению параметра в, которое может иметь "тяжёлый" степенной хвост. Перенос будет дисперсионным, если асимптотика будет иметь вид: Р{т > t] ~ h(t)t~a\ t -> 00, оц < 1, где /i(£) - медленно меняющаяся функция в смысле Карамата, т. е. такая заданная на [0, оо) положительная функция, которая удовлетворяет условию h(ta)/h(t) —> const < 00 при t 00, для любого а > 0.

В диссертации с помощью обобщенной предельной теоремы уточнены условия дисперсионного переноса. Негауссов перенос будет наблюдаться

- при многократном захвате, если средний квадрат флуктуации энергии ЛС превышает среднюю глубину их залегания, умноженную на больцмановскую температуру кТ\

ИВ. И. Архипов. А. И. Руденко. А. М. Андриещ, М. С. Иову, С. Д. Шутов. Нестационарные инжекционные токи

! неупорядоченных твёрдых телах. Кишинёв, 1983. К. Е. Типа1еу. 1 Арр|. РЬуг. 43 (1972) 4777.

22Б. И. Шкловский, А. Л. Эфрос. Электронные свойства легированных полупроводников. М.: Наука, 1979.

- В случае термоактивируемых прыжков, если дисперсия энергии ловушек Е отно-

сительно уровня Ферми Ер превышает среднюю разность (e-sF), умноженную на кТ\

- в случае прыжковой проводимости Мотта, если квадрат флуктуации расстоя-

ния между ловушками превышает среднюю длину прыжка, умноженную на половину радиуса локализации волновой функции.

Результаты ДДТ сравниваются с полученными в рамках подхода Архипова-Руденко-Никитенко. В последнем при выводе диффузионного уравнения используется приближение, согласно которому ловушки разделяются на "мелкие" (е > £d(t)) И "глубокие" (е > £d(t.)), вероятность освобождения с которых к моменту времени t равна нулю. На "мелких" ловушках имеет место квазиравновесная заселённость носителями, на "глубоких" - сильно неравновесная. Демаркационный уровень ed(t) эволюционирует со временем (t > NtT0/Nc) по закону £d(t) = kTln(Nct/NtT0). Диффузионное уравнение многократного захвата в случае однородного и постоянного электрического поля En имеет вид

+__ Wli() _„(1,0)] (4)

Зависящие от времени коэффициенты определяются по формулам

МО = /1с/[1 + Г1^)]; D(t) = DJ\ 1 + e~l(t)]; A(i) = T~\t)/[ 1 + 6~\%

r-4t) гсо

9\t) = de p(s)N-lexp(e/kT); r~l{t)= d£C(e)p{e).

J° Je„(t)

С помощью замены переменной dÇ = dt/[l+ уравнение сводится к уравне-

нию с постоянными коэффициентами. В .частности, для экспоненциальной плотности /1С уравнение принимает вид

где Са = Сот« (1 - а)/а2 и д(х,£) =■■ Сап0(х)/£. Функция Грина этого уравнения имеет вид

G{x - х', £) = ехр

{х - х' - &icE0)

'21

4ÇDC

Авторы23 особо выделяют режим сильно неравновесного переноса, когда большинство носителей захвачены на достаточно глубокие ловушки (ниже демаркационного уровня), освобождение с которых к моменту t остаётся маловероятным. Этот режим соответствует значениям дисперсионного параметра а < 0.5. В этом

23V. I. Arkhipov, А. I. Rudenko. Philos. Mag. В 45 (1982) 189.

режиме можно пренебречь вкладом носителей, находящихся на мелких ловушках, что эквивалентно пренебрежению производной по времени в диффузионном уравнении, после чего Архипов и Руденко пришли к:

д д2 п{х, t) + fiEr(t) ^ п{х, t) - Dr{t) п{х, t) = п{х, 0). (5)

В случае экспоненциальной плотности /1С r-приближение Архипова-Руденко позволяет выразить все результаты в элементарных функциях, однако плохо описывает перенос при значениях дисперсионного параметра а > 0.5, в силу того, что нарушается главное положение этого приближения: долей носителей в мелких ловушках пренебрегать нельзя. Не удивительно, что диффузионное уравнение т-приближения не переходит в уравнение нормального переноса при а 1, где а- = к'Г/ео для экспоненциальной плотности состояний. Но следует отметить, что и уравнение (4) не удовлетворяет принципу соответствия, т. е. не переходит в уравнение нормального переноса при устремлении а к 1: переход осуществляется при а -> оо. Обсуждается связь рассматриваемых диффузионных уравнений (с нестационарными коэффициентами) с моделью дробного броуновского движения.

Во второй главе полученная система ДД-уравнений, аналитические и численные методы их решения применяются для интерпретации: 1) время-пролётных экспериментов по измерению фототока в монослоях НП; 2) измерений нестационарной радиационной электропроводности полимеров при импульсном воздействии проникающего ионизирующего излучения; 3) измерений частотной зависимости проводимости НП; 4) затухания люминесценции в аморфных полупроводниках, управляемой дисперсионной диффузией электрон-дырочных пар и др. Сравнение результатов ДД-подхода с данными экспериментов и результатами других подходов к описанию дисперсионного переноса, используемых, в частности, В. В. Ни-китенко, А. П. Тютневым и др., позволяет говорить о высокой эффективности дробно-дифференциального подхода.

Переходный ток в классическом время-пролётном эксперименте выражается через полную концентрацию носителей24:1(t) = еЬ~1£ fgL(x - L) п(х, t)dx. Подставив, в частности, в эту формулу решение (2) с щ(т,г) = N6{r - /¿Ei), где N -поверхностная плотность инжектированных носителей, приходим к eKNn Г30

m = c-va)(odc, Со = t {L/K)"ih. (б)

Л"о

На рис. 2, а представлены профили неравновесных носителей при дисперсионной адвекции; на рис. 2,6- теоретические кривые переходного тока; на рис. 2, в -сравнение аналитических результатов в рамках ДДТ с экспериментальными данными для стеклообразного As2S3 (Шутов и др., 1979), e-As25e3 (Enck & Pfister, 1976), а на 3, а - для органического комплекса ТНФ-ПВК (Гилл, 1975).

24См. например, И. П. Звягин. Кинетические явления в неупорядоченых полупроводниках - М.: Мир. 1984

Рис. 2: а) Профили неравновесных носителей при дисперсионном переносе в условиях время-пролетного эксперимента. Кривые - односторонние дробно-устойчивые плотности q+(x-1 а) точки - результат моделирования методом Монте-Карло скачкообразного процесса блуждания (а - 0.8) согласно модели LUepa и Монтролла. 6) Переходный ток (6) в) Приведённая плотность переходного тока (кружки - экспериментальные данные для стеклообразного As,S3 1С Д Шутов М. А. Иову, М. С. Иову. ФТП 13 (1979) 956], ромбики - данные для а-AsaSe» [R G End G. Pfister. In: Photoconductivity and Related Phenomena, Elseiver, New York, 1976, Ch. 7], линии -расчёт по формуле (6), подгоночные параметры: а и tT).

В случае распределенного дисперсионного параметра для образа Лапласа переходного тока получено:

2() еж 1-ехр(-£Еу (S/Cjf>//,)

l~ EiOV^f7 ' (7)

Согласно тауберовой теореме поведение функции I(t) при t > б"1 определяется поведением функции (7) при 5 « bj. Обратное преобразование Лапласа приводит к

T(t) ос Г1-0™'"., t » bj1.

I{t) ос t~1+n™, t « b

'У

Здесь аШщ и ашах - минимальное и максимальное значения из набора ат\• Опип ^ Ьшах - соответствующие значения нормировочных кон-

стант.

Таким образом, в случае, если показатель степени в распределении времени пребывания носителей в ловушке может принимать одно из значений упорядоченного набора {аиа2,..., a,,J (дискретный спектр), то на начальном временном участке поведение переходного тока определяется максимальным значением ow = ат, а на конечном - минимальным значением amin = аг ф ат, что согласуется с упомянутыми выше экспериментами.

Для прыжковой проводимости в случайном потенциале с гауссовым беспорядком получено уравнение для эффективной концентрации носителей вблизи транс-

1. rtiA

a-Se,5As5

• U-200V " U=.300 V О i/=400 V ° U=500 V

120 l. s

Рис. 3: а) Кривые переходного тока. Точки - экспериментальные данные для органического комплекса ТНФ-ПВК, полученные Гиллом (оцифрованы с рисунка из [Н. Scher, Е. W. Montra!!. Phys. Rev. В 12 (1975)]). Пунктир - результат, полученный с помощью "основного уравнения ДП" Архипова-Руденко (r-приближение). Сплошная линия - переходный ток (б). Дисперсионный параметр а = 0.8. 6) Переходный ток в структуре аморфный полупроводник - кристаллический полупроводник (сплошные линии - эксперимент для структуры a-SeasAss - c-CdSe [Л. П. Казакова, Э. А. Лебедев. ФТП 32 (1998) 187], пунктир - рассчитанные кривые). Параметры указаны

портного уровня

аэдР_ св dt?

ф, t) + ааА—

д Ґ т,(i,t-r)

dt J о та exp(7T°/2)

дг)(х, ¿) дх

д2ф, t) 04

сіт + щч,Е—- тоОн—~— = 0.

(8)

Дробная производная порядка /3 € (0,1] в уравнении согласно гребешковой модели учитывает перколяционный характер траекторий прыжковой проводимости. Второе слагаемое учитывает термоактивируемые прыжки между ЛС, распределёнными с гауссовой плотностью по энергии ос ехр(— £2/2<т2). На рис. 4,а представлено сравнение рассчитанных на основе этого уравнения кривых переходного тока с экспериментальными данными, результатами расчёта Никитенко и моделирования Басслера для 1,1-бис(ди-4-толиламинофенил)циклогексана. Как видно, численные результаты авторов2'' имеют достаточно большую погрешность и согласуются с экспериментальными данными. Примечателен тот факт, что форма кривых /(£), найденная из диффузионного уравнения Никитенко идеально согласуется с результатами нашего моделирования одномерной прыжковой проводимости. Это согласие форм кривых переходного тока мы связываем с пренебрежением в диффузионном уравнении с нестационарными коэффициентами и в модели Ш блуждания перколяционным характером ("гомогенизацией") траекторий. Включение в уравнение дробной производной порядка /3 в согласии с гребешковой моде-

25Воге«пЬе^ег Р. М., Раиітеіег 1., Ваайег Н., 0. СЬет. РЬуя. 94 (1991)

ДО, агЬ.

О 100 200 300

а) ^ ^ V

Рис. 4: а) Кривые переходного тока: чёрные кружки и крестики - результаты эксперимента и численного моделирования, соответственно, для ТАФЦ, оцифрованные из работы [Вог5епЬегр;ег

т ГпТ-гп' 1 СИет' РЬу5' 94 (1991)ї' ПУНК™Р - Решение [Нчкитенко В. Р

і ютнев А. 11. ФТП 41 (2007)], ромбики - результаты численного моделирования методом Монте-

Карло Ш прыжковой проводимости, сплошная линия найдена с помощью решения уравнения (8): ср = 1-е = 0,1, а = кТ/а = 0.286, у = 0.98. На вставке: траектория двумерной прыжковой проводимости в модели гауссова беспорядка, сг = 3.5кТ = 95 мэВ, температура Г=312 К радиус локализации а = 0.2Л, параметр решётки сі = 1 нм. 6) Кривые переходного тока: пунктиры -решения в рамках г-приближения Архипова-Руденко, сплошные линии - решение диффузионного уравнения Архипова-Руденко-Никитенко, точечные линии - решение дробно-дифференциального уравнения для экспоненциальной плотности локализованных состояний Е = 5 • 105 В/см Мв = ю с-1 яоГ0 = 2.5 • 10~16 „7В. I = 12,5 нм. Параметры дробного уравнения: 1) а = 0 б' К = 8 МКМ/С-, Ь = 75 мкм; 2) а = 0.7, К = 73 мкм/с0-7, I = 50 мкм; 3) а = 09 К = 343 мкм/сиа, Ь = 25 мкм.

-ЛЬЮ из теории протекания позволяет учесть неброуновский характер траекторий прыжковой проводимости (см, вставку на рис. 4,а) и лучше согласовать теоретические кривые с экспериментальными данными. На рис. 4,6 представлено сравнение кривых переходного тока в случае экспоненциальной плотности ЛС, найденные на основе г-приближения Архипова-Руденко, диффузионного уравнения Никитенко26, и дробно-дифференциального уравнения.

Частотная зависимость вещественной части проводимости НГ1 часто хорошо описывается степенным законом^ а{ш) = АиР, где показатель степени у может принимать значения от 0 до 1. Зависимость такого вида характерна для очень широкого класса материалов. Известно, что проводимость связана с подвижностью соотношением а(и) = ещ(ш). Здесь ту - концентрация эффективных носителей. Формула Найквиста (обобщение соотношения Эйнштейна), связывающая подвижность и коэффициент диффузии при ненулевых частотах, имеет вид 26Оцифрованы с рис. 3 из [В. Р. Никитенко. Автореферат на соискание дф.-м.н. (2006)].

= (e/kT)D(w), где спектр шума по теореме Винера-Хинчина выражается через Фурье-преобразование автокорреляционной функции скорости Re D(ui) = /0 cos(wt)(v{t)v(0))dt. Шер и Лаке показали, что последнее соотношение может быть записано так:

1 Z"00

D(u) = -- и? j dt е'"1 ([r(i) - г(0)]2> .

То есть D(w) = -ui2J™dx где n(x,s) - образ Лапласа по вре-

мени решения диффузионного уравнения, которое находим путем рещения ДД-уравнения дисперсионного переноса. В одномерном случае в отсутствие поля, при независящем от координат коэффициенте С, это уравнение имеет вид

dn(x,t) ,п д2п(х, t)

-- — ОС оЦ С -—-.

dt дх2

Подставляя преобразвание Лапласа решения этого уравнения

s-l/2/s , ^(Q-1)/2 / I I____

n(x,s) = —-exp (-J^ +

в выражение частотной зависимости коэффициента диффузии, получаем

D(u) = 2С(-1 + ги)1~а.

Отсюда, Re а{ш) = 2С{е*г)/кТ) (у2 + w2)('-a>/2cos((l - а) arctan(w/7)). Для частот и > -у: Re а(ш) = 2С(е?г}/кТ) w1-0 зт(тга/2). Формула предсказывает степенную зависимость проводимости а(ш) на больших частотах при дисперсионном переносе.

Третья глава посвящена описанию переходных процессов в структурах на основе НП при условиях дисперсионного переноса. Рассчитывается переходный ток в структуре НП - кристаллический полупроводник, а также в полимере с учётом поверхностных слоев (трёхслойная структура), которые характеризуются дисперсионными параметрами и кинетическими коэффициентами, отличающимися от параметра и коэффициентов основного объема. Описываются частотные свойства проводимости и диффузионной ёмкости диода при дисперсионном переносе.

При расчёте переходного тока при импульсной инжекции носителей в двухслойной структуре НП - кристаллический полупроводник рассматривается случай большого напряжения, прикладываемого к структуре, и пренебрегается ролью разделяющего барьера на границе. Перенос в слое кристаллического полупроводника описывается стандартным уравнением диффузии-дрейфа, в слое НП - ДД-обобщением уравнения Фоккера-Планка. На границе решения сшиваются. Расчёт предсказывает появление максимума на временных зависимостях переходного тока. Этот максимум экспериментально наблюдался в работе Казаковой и Лебедева2'. На рис. 3,6 представлено сравнение результатов расчётов в рамках ДД-модели

"Л. П. Казакова, Э. А. Лебедев. ФТП 32 (1998) 187.

/(г), а. и

С„Л'

т (О„=0.01

\Slope-0.5

100 <о/м„

'I ........1

10 100 га/0)0

Рис, 5: а) Теоретические кривые переходного фототока в случае усечённых степенных распределений времён ожидания {а ~ 0.5, и""1 = Ю7). 6) Теоретическая зависимость действительной части комплексной проводимости от частоты, в) и г) Частотные зависимости диффузионной ёмкости и проводимости диода при дисперсионном переносе в случае многократного захвата.

с экспериментальными кривыми переходного тока в структуре аморфный полупроводник- кристаллический полупроводник (сплошные линии - экспериментальные данные из работы Казаковой и Лебедева для структуры <з-5ед5А55 - с-Сс!5е, пунктир - теоретически рассчитанные переходные токи). Для первой кривой (II], = 6.4 V) подобраны значения а = 0.78, С\ = 6.7 цА, 7 = 4400, и){Ь1А/1)~1,а = 0.018, т0 = 1.4 ■ 10~5. Для второй кривой (Ьг2 = 12.8 У), параметры вычислены через отношение напряжений, С[ = С^ГЛ/и^" = 16.29 /лА, 7' = 7(г/о/^)1-17" = 3620 то = т0(иг/и1)1,а~1 = 1.7 ■ Ю-5, а = 0.78.

С помощью ДД-уравнений проводится анализ частотных свойств полупроводникового диода на основе НП при малом уровне инжекции. Энергетический беспорядок моделируется экспоненциальной плотностью ЛС. Для решения поставленной задачи получим выражение для плотности переменного тока при подаче на диод с базой п-типа постоянного смещения I1 в пропускном направлении и малого переменного сигнала ы1ехр(г^), амплитуда которого < и и щ < кТ/е. Полную

Фототек, мкА

а)

1 -

О

1

с(Кг/1?)

Время, мс

Рис. 6: а) Теоретические кривые переходного тока в случае параллельной комбинации механизмов переноса в полимере, один из которых характеризуется дисперсионной статистикой (а = 0.5), другой - гауссовой. Доля носителей в каналах первого типа о = 1 — са. 6) Сравнение с экспериментальными кривыми переходного тока для (3,4,5Pr)12Gl-3- перилентетракарбоксил-диимида (данные оцифрованы из работы [V. Duzhko et al. Applied Physics Letters 92, 113312 (2008)]). Подгоночные параметры а = 0.4, cj = 0.6, L/K = 0.8 • 10~3 c'w.

концентрацию дырок в базе диода в этом случае можно представить как сумму постоянной р~(х) и переменной p~(x,t) составляющих, т.ерс(х, t) — p~(x)+p~(x,t). Решив ДД-уравнение дисперсионного переноса, вычислив плотность переменного тока и поделив ее на напряжение переменного сигнала, нашли комплексную проводимость р — п-перехода при дисперсионном переносе в режиме многократного захвата

где 5Р_П - площадь р — п-перехода. Выделяя действительную и мнимую части, приводим У к виду Ср-п + шСо, где С?р_п- полная проводимость р — п-перехода, Со - диффузионная ёмкость р - п-перехода. В случае, когда а -> 1, выражения переходят в известные соотношения для диода на основе кристаллических полупроводников. На проводимость и диффузионную ёмкость в области высоких частот не влияют ни захват носителей на ЛС в хвостах зон, ни рекомбинация носителей через глубокие центры.

Рассмотрен случай параллельной комбинации механизмов переноса в полимере, один из которых характеризуется дисперсионной статистикой, другой - гауссовой (рис. б). Рассчитан переходный ток в многослойной полимерной структуре с различающимися дисперсионными параметрами и кинетическими коэффициентами в каждом из слоев в пренебрежении барьерными эффектами на границах.

1

+ —

Полученные результаты применяются к описанию проводимости макроскопически неоднородных полимеров с учётом влияния приповерхностных слоев.

Плотность переходного тока в случае неоднородного пространственного распределения ЛС с плотностью р(х)

eN fL Г fT i"1/« /г гх

dx ^ p(x)dx 5<ftMci J p{x)dx

-1ДЛ

Рассматриваются различные типы пространственного распределения ЛС, в том числе и рассмотренные в работе28, и исследуется влияние на кривые переходного тока поверхностных слоев, обедненных и обогащенных ловушками (рис. 7).

111!) 0.01

г 1 i и 11 0.1

гтттгу 1

Ct

0.01

0.1

Ct

Рис. 7: а) Кривые переходного тока в случае дисперсионного переноса (а = 0.5) и неоднородного распределения ЛС по длине образца р(ж) ос ехр(-х/6) (слой, примыкающий к облучаемой поверхности, обогащен ловушками) для различных значений Ь. б) То же для р(х) ос ехр[-(.г-L)/ö] (слой, примыкающий к облучаемой поверхности, обеднен ловушками). Точки - результаты численного моделирования методом Монте-Карло.

Четвертая глава посвящена изучению процессов недебаевской диэлектриче-кой релаксации в рамках ДД-кинетики. В большинстве неупорядоченных диэлектриков (в полимерах, биомолекулярных системах, коллоидах, пористых материалах, допированных ферроэлектрических кристаллах и др.) наблюдается неэкспоненциальная релаксация, и как следствие, нельзя выделить единственное характерное время релаксации. Продуктивным оказалось применение ДД-моделей29. Феноменологические способы вывода ДД-уравнений релаксации используют кинетику токов поляризации-деполяризации или частотные зависимости комплекс-

28J. Rybicki, М. Chybicki. J. Phys.: Condensed Matter 1 (1989) 4623.

29Hiifer, R. (2000). Applications of Fractional Calculus in Phisics. World Scientific. Nigmatullin, R. R., Ryabov, Ya. E. (1Э97). Physics of Solid State, 39, 87. Nigmatullin, R. R., Osokin, S. I., Smith, G. (2003). J. of Physics D: Applied Physics. 36, 2281. Aydiner Ekrem (2005). Physical Review E 71, 046103. Tarasov, V. E. (2008). Journal of Physics: Condensed Matter, 20, 175223. Uchaikin, V. V., Sibatov, R. Т., Uchaikin, D. V. (2009). Physica Scripta 136, 014002.

Рис. 8: а) Кривые ТПД для различных значений в, найденные путем решения ДД-уравнения релаксации методом конечных разностей. 6) Сравнение численного результата (точки, 2) с экспериментальной кривой (сплошная линия, 1) (в = 300 с.тй ПС = 0,4 с-1). Параметр а — 0,998, кривая 3 - экспоненциальная функция, 4 - разность между теоретическим решением и экспоненциальной функцией.

ной восприимчивости. Физические модели включают в себя ориентационную субдиффузию, самоподобную иерархию релаксационных каналов и др. В работе Хил-фера (2000) аномальная релаксация рассматривается в рамках общей концепции дробной эволюции по времени. В диссертации рассматривается три новых модели в рамках ДДТ: 1) поляризация (деполяризация) за счёт смещения несвязанных зарядов в режиме дисперсионного переноса, 2) ориентационная субдиффузия с учётом разброса значений" элементарных дипольных моментов и усеченной статистики Леви времён локализации диполей, 3) дисперсионный перенос вдоль независимых квазиодномерных каналов с учётом блокирования переноса, вследствие нерегулярного распределения актов локализации.

В режиме дисперсионного переноса транспорт носителей описывается уравнением^). Находя среднее смещение носителей при включении электрического поля я(г) получаем дробное соотношение между поляризацией и током для плоского конденсатора

(П?

— = х, Оог е(/,), ¿(г) = с„ оОГ и(<).

В случае полярных диэлектриков аномальная релаксация объясняется ориен-тационной субдиффузией с учётом разброса значений элементарных дипольных моментов и усеченной статистики Леви времён локализации диполей. Уравнение

для распределения диполей по направлениям имеет вид:

= К^-™ oD ?е№р(в, у, t) + 5(C0S 9-V

dt ^ ■ 27t F(1 — a)

Оно приводит к соотношению P = Xu e~"'(T)t e7(T)t E(i). Параметр усечения 7 увеличивается с ростом температуры.

Уравнения Максвелла в комбинации с материальными соотношениями, полученными на основе отклика Гаврильяка-Негами

D = £осЕ 4- (£в - £оо) [1 + Е, В - цН,

приводят к следующему волновому уравнению

/«00 ^Е , f, д2Е 2 AWdj

+ —i1 + 1 rw + V(chv E) ~ v E = -¿-Ft

Для отклика Райку30 е*(ш) ==£«, + сг{ш)~1 4- (е., - е00)[(гшт)1^ + (гшт)ар получен обобщенный закон зарядки-разрядки плоского конденсатора

i(t) = cj^ + гМ + {С8-[т^Г* + r°D?r«(t),

исследованный в некоторых частных случаях.

Построен алгоритм решения этих уравнений методом Монте-Карло. Успех в этом направлении достигнут благодаря стохастической интерпретации дробных степеней замкнутых операторов.

Продемонстрировано, что дробно-дифференциальная модель релаксации может служить теоретической основой методики токов поляризации и деполяризации (ТПД) для тестирования состояния изоляции электронных устройств. Метод диагностики не является разрушающим. В работе исследованы зависимости ТПД от температуры и количества влаги для бумажно-масляного конденсатора и изучено влияние предыстории зарядки на ток деполяризации (см. рис. 8 и 9).

В пятой главе описываются процессы аномальной кинетики в наноразмерных системах. Некоторые особенности механизмов переноса в НП могут быть выяснены из исследований переноса электронов в массивах коллоидных КТ, в которых всегда присутствует энергетический беспорядок. На основе этих искусственных материалов с контролируемыми свойствами могут быть изучены фундаментальные концепции физики неупорядоченных твёрдых тел: локализация, нелинейные эффекты, связанные с дальнодействующими кулоновскими корреляциями, заполня-емостью ловушек и кулоновской блокадой.

Обсуждаются недавние эксперименты по наблюдению степенного затухания тока и эффектов памяти в упорядоченных массивах КТ CdSe, полученных путем

30V. Raicu. Physical Review E 60 (1999) 4677.

III/, А

Рис. 9: а) Токи деполяризации конденсатора МБГЧ-1 (изолятор - электротехническая бумага) ёмкостью 2 мкФ и максимальным напряжением 250 В (fl=200 кОм) при различных температурах. Асимптотики согласуются с теоретическими, б) Влияние содержания влаги на ток деполяризации в бумажно- масляном изоляторе: точки - экспериментальные данные [G. Frimpong, U. Gafvert, J. Fuhr, 1997], линии - результаты расчётов в рамках модели перколяционных каналов с нерегулярной динамикой процессов делокализации.

самоорганизации. Неэкспоненциальную релаксацию тока объясняют временной зависимостью состояния системы, б частности, Жинжер и Гринхем (2000) предложили, что поток заряда уменьшается вследствие подавления инжекции из контакта. Мы предложили статистическую модель переноса с учётом кулоновской блокады и энергетического беспорядка межточечного пространства. Модель описывает степенное затухание тока после приложения к образцу постоянного напряжения, наблюдаемое в экспериментах, и объясняет наличие эффекта памяти в рассматриваемой системе. Феноменологическим путем получен ДД-аналог закона Ома. В модели сочетаются идеи, которые другими авторами рассматривались как противоречащие друг другу: с учётом эффекта кулоновской блокады привлекается идея Шера-Монтролла о степенном распределении времён ожидания, подтверждается гипотеза Д. Новикова об асимптотически степенном распределении временных интервалов между импульсами тока в каналах проводимости, имеет место предсказанное Д. Жинжером и Н. Гринхемом блокирование инжекции носителей из контакта.

Кулоновское взаимодействие приводит к коллективным эффектам в распределении зарядов по образцу. Дальнодействие должно проявляться в случае относительно небольших значений внешнего напряжения U. Для изучения переноса в массивах без учёта дальнодействия необходимо, чтобы U было достаточно велико.

В экспериментах31 по изучению транспорта в массивах коллоидных КТ к образцам прикладывалось большое напряжение порядка 100 В, что соответствует энергии перехода между соседними КТ порядка десятых долей эВ, а это величина того же порядка, что и разделяющий потенциальный барьер между соседними нанокри-сталлами и кулоновская энергия взаимодействия электронов, локализованных на соседних КТ.

В терминах вторичного квантования, состояние системы характеризуется числом электронов в каждой КТ п = {пь По,..., п,у}. Изменение энергии всей системы после одного акта туннелирования из г-ой в j-ую КТ имеет вид

ДEi^j = Е{щ, - 1,..., 71 j + 1,...,пл> - Е{пи •••, ^t,..., rij,.... tjjv}. Для темпа туннелирования32 получено выражение

p. .f]/) ___

где R^j - локальное сопротивление туннелирования. Величина R^j зависит от материала, размера и формы наночастиц, температуры33, внешнего магнитного поля34, расстояния между наночастицами и энергии разделяющего барьера.35 Из формулы видно, что при достаточно высоких температурах, темп туннелирования обратно пропорционален Rj^j, и эффект кулоновской блокады слабо влияет на характеристики переноса. В нашем случае его необходимо учитывать. Распределение высот туннельных барьеров полагалось гауссовым р(е) = (2тга£)~1/2 exp[-(e-e)2/2cr2J. Моделирование методом Монте-Карло показало, что возникают каналы проводимости, связанные с путями перколяции, причем временные интервалы между последовательными импульсами в одном канале г распределены по асимптотически степенному закону: Р(т > t) ос Г"1""1, где v и ЩГ1~7У)' Тогда, распределение времени п-го импульса по времени в асимптотике больших времён (t » с~1) для v < 1 имеет вид одностороннего устойчивого закона Леви Р(Тп < t) ~ G+(cnrl^ut;iy), и ток определяется соотношением

i{t) = ПРп ~ eZ»«<*rl [ >-"9+{sy»)d8 = щ

где Z - число независимых каналов. Результаты расчётов показаны на рис. 10.

Таким образом, модель успешно объясняет степенное затухание тока после приложения к образцу постоянного напряжения, наблюдаемое в экспериментах. Показано, что ток в массиве при низких температурах протекает только при напряжениях выше порогового Ut, и ВАХ имеет нелинейный вид I{U) ос (U - UtY,

31 N. Y. Morgan et al. Phys. Rev. В 66 (2002) 075339; M. Drndicet al. J. Appl. Phys. 92 (2002) 7498.

32M. Suvakov, B. Tadii. J. Phys.: Condens. Matter 22 (2010) 163201.

33W. Wernsdorfer et al. Phys. Rev. Lett. 79 (1997) 4014.

34S. Gu£ron et al. Phys. Rev. Lett. 83 (1999) 4148.

35A. Bezryadin et al. Appl. Phys. Lett. 71 (1997) 1273.

уО), с"' Bawendi group (MIT) /(Л arb. units

Рис. 10: а) Плотность распределения временных интервалов между последовательными импульсами тока в проводящих каналах. Наклоны соответствуют показателям —1 — v. Точки - результат моделирования методом Монте-Карло. 6) Численно рассчитанный ток в массиве коллоидных нанокристаллов (точки), линии - аппроксимации степенными зависимостями с показателем —а = — 1 + v.

свойственный для механизмов переноса с кулоновской блокадой. ВАХ такого типа характерна также для 2D линеек металлических нанокристаллов36, 1D цепочек углеродных наночастиц, разделенных туннельными барьерами, и для полимерных нанофибрил37.

Как отмечает Д. С. Новиков38, для понимания динамики процессов локализации в индивидуальных нанокристаллах оказывается полезной интерпретация данных по мерцающей флуоресценции одиночных нанокристаллов. Флуоресценция одиночных полупроводниковых коллоидных нанокристаллов, например КТ CdSe с оболочкой из ZnS, проявляет прерывистое поведение: при лазерном облучении нанокристаллы мерцают, т.е. оп-состояния, в которых испускается множество фотонов, чередуется off-состояниями, в которых наночастица не излучает.39 В экспериментальных исследованиях мерцающей флуоресценции КТ отмечается, что оп-и off-интервэлы распределены по степенным законам:

Фon(i) - P{Ton > ¿} сх ra, Voff(i) = P{7;ff > t} ос t'\

где 0 < a, ¡3 < 1 - константы. Параметры а и /3 практически не изменяются при варьировании условий измерений: температуры, интенсивности излучения

36M. G. Ancona et al. Phys. Rev. В 64 (2001) 033408.

37А. Н. Алёшин. Диссертация на соискание уч. степени, д.ф.-м.н. Санкт-Петербург (2009).

3SD. S. Novikov. Transport in Nanoscale Systems. PHD-thesis, MIT (2003).

39И. С. Осадько. УФН 176 (2006) 23.

Рис. 11: а) Реализация Монте-Карло мерцания коллоидной КТ в виде пуассоновского процесса, вложенного в дробный телеграфный процесс, б) Аппроксимация экспериментальных распределений оп-интервалое усечёнными дробными экспонентами.

Время

Заряженная КТ Нейтральная КТ ^-состояние) «""»стояние)

рМ,

б)

лазера, размеров КТ. В связи с этим определение механизма является сложной задачей. Физические причины мерцания КТ до конца не выяснены, хотя существует несколько правдоподобных гипотез. Эфрос и Розен (1997) объяснили мерцание флуоресценции на основе модели оже-ионизации КТ с последующей нейтрализацией. Однако, эта модель приводит к экспоненциальному распределению оп- и о{Г-интервалов по длительности. В качестве возможных механизмов, приводящих к степенному распределению интервалов, предлагаются термически активируемая ионизация (Куно и созвт., 2001), модель туннелирования через флуктуирующие барьеры (Куно и созвт., 2001), резонансное туннелирование между ядром и заряженными ЛС (Шимизу и соавт., 2001) и др.

Нами проанализирована статистика счёта фотонов мерцающих одиночных на-нокристаллов. Распределение числа испущенных фотонов связано с распределением суммарного оп-времени пуассоновским преобразованием

г1 )п ./о т>-

Введение дробного обобщения телеграфного процесса (рис. 11) позволило получить единое описание процесса мерцания как для экспоненциальных, так и для степенных распределений оп- и о£Р-интервалов. В рамках модели получено уравнение Для р(£олЮ- Для случая степенного мерцания оно содержит производные дробных порядков а и /3, совпадающих с показателями степенных оп-, и off-pacпpeдeлeний. При стремлении а и ¡3 к единице распределения переходят в экспоненциальные, а ДД-уравнение переходит в уравнение с производными целых порядков. Рассчитаны плотности распределения р^оп|£) эффективного времени свечения (см. рис, 12) в аналитическом виде и выражены через дробно-устойчивые плотности распределе-

0.012

0.008

0.004

О1 f=1000 M.5

a=0 5

1-0.1

a-0.7

M /|Д

a=0.5, (1=0.5, yw=0.04

0 200 400 600 800 <„

а) 6)

Рис. 12: а) Распределения эффективного времени свечения мерцающей КТ для а -- 1 и различных значений /3. 6) То же для /3 = С.5 и различных значений л. в) Временная зависимость параметра Манделя с учётом усеченных распределений оп-интервалов.

НИЯ

Ponton

1 +

a(t- t0n)

ß to

(С-1 crv,V'Q) ({t-toa)(c-lcrl,i3

В частном случае а = /3, применяя свойство дробно-устойчивых плотностей, получаем плотность распределения Ламперти,

P(ton\t) =

sin тта

TT C(t - ion)2a + C-4% + 2t-Q(t - ton)° cos txol'

Плотностьp(ton\t) связана пуассоновским преобразованием с распределением числа испущенных фотонов и определяет статистику счёта. В отличие от работы40, в которой рассматривается случай а = ß, в нашей работе получены результаты для более общего случая а Ф ß. Вычислен параметр Манделя и распределение суммарного времени свечения. Параметр Манделя указывает на то, что статистика излучения мерцающих KT является суперпуассоновской. При анализе относительных флуктуаций времени свечения было выяснено, что они убывают только в случаях а = ß = 1 и а < ß. При всех остальных соотношениях а и ß относительные флуктуации в асимптотике выходят на степенной режим возрастания, либо стремятся к постоянной величине. Процесс мерцания флуоресценции одиночных нанокристаллов представлен как стандартный пуассоновский процесс, вложенный в дробный альтернирующий процесс восстановления.

Задача о выделении времени нахождения в одном из состояний альтернирующего процесса (по сути, эффективного времени свечения одиночного нанокристалла) решается на основе модели одностороннего блуждания Леви. Для плотности распределения эффективного времени свечения получено аналитическое выражение в

40Y. Jung, Е. Barkai, R. J. Silbey. Chemical Physics 284 (2002) 181.

терминах дробно-устойчивых плотностей. Полученные распределения сильно различаются для разных показателей степенных распределений on- и off-интервалов. Изучено влияние на статистику усечения степенного закона распределения оп-интервалов, экспериментально наблюдавшегося другими исследователями. В этом случае распределения выражаются через усечённые дробно-устойчивые плотности. Показана трансформация распределения суммарной длительности оп-интервалов при увеличении времени наблюдения. Временная зависимость параметра Манде-ля (рис. 12,в) показывает на наличие больших флуктуации счёта фотонов мерцающей флуоресценции. Усечение степенного распределения оп-интервалов приводит в асимптотике к более медленному росту параметра Манделя, тем не менее параметр Манделя не становится постоянной величиной и на всех временных масштабах должны наблюдаться большие флуктуации числа регистрируемых фотонов.

Беспорядок играет важнейшую роль в мезоскопических системах; случайно распределённые неоднородности и квантовые интерференционные эффекты приводят к флуктуациям кондактанса д в ансамбле мезоскопических образцов. Распределение кондактанса обычно изучается в трёх различных режимах: металлическом (£ » L), диэлектрическом (( « L) и промежуточном (£ ~ L). Здесь £ - длина локализации и L - характерный размер системы. Наиболее подробные теоретические результаты были получены для одномерных и квази-lD систем в рамках двух подходов к описанию когерентной проводимости и локализации в неупорядоченных проволоках: теории поля и теории передаточных матриц. Авторы41'42 показали эквивалентность этих двух теорий в случае большого числа поперечных мод N 1 для всех классов симметрии.

В теории передаточных матриц, электронный транспорт рассматривается как проблема рассеяния. Кондактанс при нулевой температуре связан с квантово-механической матрицей передачи t с помощью формулы Ландауэра. Авторы43,44 вывели уравнение, известное как ДМПК-уравнение для функции распределения собственных чисел матрицы t в режиме слабой локализации. Мутталиб и Клаудер45 предложили обобщенное ДМПК-уравнение для описания электронного транспорта в сильно неупорядоченных системах. Эти уравнения типа Фоккера-Планка в обоих случаях (слабой и сильной локализации) были получены в предположении о регулярном распределении неоднородностей. Однако, экспериментальные работы40 и численное моделирование47 показали, что беспорядок в мезоскопических системах может быть фрактальным (самоподобным). Очевидно, что стандартное ДМПК-уравнение и его многомерные обобщения не применимы в этом случае.

41 К. Frahm. Physical Review Letters 74 (1995) 4706

42P. W. Brouwer. Physical Review В 53 (1996) 1490.

430. H. Дорохов. Письма в ЖЭТФ, 36 (1982) 318-321.

4,Р. A. Mello, Р. Регеуга, N. Kumar, Annals of Physics, 181 (1988) 290-317.

«К. A. Muttalib, J. R. Klauder. Physical Review Letters 82 (1999) 4272.

46H. Kohno, H. Yoshida. Physical Review E 70 (2004) 062601; H. Hegger et al. Phys. Rev. Lett. 77 (1996) 3885.

4TM. Leadbeater, V. I. Falko, С. J. Lambert. Physical Review Letters 81 (1998) 1274.

8)

(l) рУ >х}сг-х~а,а е (0,1)

пг

»

Рис. 13: а) ПЭМ-изображение выращенных квантовых проволок SiC (Кохно и Йошида, 2004). j 6) Модель фрактально распределенных барьеров, в) Распределение проводимости для различных значений а и заданного среднего значения (-InG) = 1.5. Точки - результат моделирования і методом Монте-Карло для а = 0.5. г) То же для {- InG) = 0.5.

В недавних теоретических работах48,49 изучается проводимость одномерной квантовой системы с беспорядком фрактального типа, характеризующимся асимптотически степенным распределением расстояния между рассеивающими барьерами (рис. 13,6). Эти исследования мотивировались эксперментальной работой, в которой Кохно и Йошида (2004) продемонстрировали скейлинговое поведение модуляций диаметра выращенной полупроводниковой нанопроволоки Б1С (рис. 13,а). Такое поведение соответствует негауссову характеру флуктуаций толщины проволоки. Подобное поведение модуляций диаметра характерно для некоторых полимерных нанопроводов - нанофибрилл.

В режиме слабого рассеяния нами получено дробно-дифференциальное обобщение ДМПК-уравнения на случай непуассоновского самоподобного распределения рассеивателей:

1 А' Я

1ао"Ра({х}, ь) =-----V —

ь «и I, ) 2((ЗА7 + 2 — /3) ^ дхк

дРа дхк

\ (wra

дхк)+Г(1-а)

¿(А).

П-

N N i=l j=i+1

In I sinh2 x.j - sinh2 Хі

/З ^

lu І sinh 2X,

48F. Falceto, V. A. Gopar. Europhysics Letters 92 (2010) 57014.

49C. W. J. Beenakker, C. W. Groth, A. R. Akhmerov. Physical Review В 79 (2009) 024204.

Здесь xj - собственные числа квантово-механической передаточной матрицы t, N - количество параллельных каналов (число поперечных мод), Pa({:r},L) - N-мерная плотность распределения случайного вектора {х\,х2, ■ ■ ■ ,xN). Параметр /3 = 1, если присутствует симметрия относительно обращения времени, и /3 = 2, если эта симметрия нарушена. Используя теорему о связи решения ДД-уравнения Фоккера-Планка со стандартным решением, приходим к формуле:

едя}, L) = ^ J™ рх{{х}, 7) дМ (jr-V^ T-^dsr Плотность Рг({х},т) соответствует пуассоновскому ансамблю рассеивателей.

Ра(д, L) = jTPl (д, (L/lyr ) дЫ (у) dy = (р, (д, J^j ^ , где Sa - субординатор, генерируемый согласно алгоритму Кантора:

_ sin(a7rC/1)[siu((l - a)^)]1/"-1 [sin(7r{/|)]'/a [In

Незэвисимые случайные величины U\ и [/2 равномерно распределены на [0,1]. Результаты расчётов распределений кондактанса продемонстрированы на рис. 13,в,г.

Для режима последовательного некогерентного туннелирования получено:

wG(y; L,a) — ~ J^ wG(y, т, 1) </"> (ут~1/а) т^Чт, (9)

в предположении, что каждый барьер имеет одинаковую вероятность передачи Г < 1 и сопротивление р — h/erNT, где N - число поперечных мод, причем //Г « 1, т. е. р « h/e2, и эффектом кулоновской блокады можно пренебречь. Асимптотическое (L оо) поведение моментов {Gk(L)), средней мощности дробового шума (S(L)) и фактора Фано находятся в согласии с результатами Бинэй-кера и соавт. , сами распределения хорошо описывают результаты численного моделирования методом Монте-Карло (рис. 14).

Рассматриваемая квази-lD система с самоподобным пространственным распределением рассеивателей является простейшим примером мезоскопической системы с фрактальным беспорядком. Результаты согласуются с дробным аналогом ДМПК-уравнения, которое как и стандартное уравнение применимо только в случае слабого рассеяния. Мутталиб, Клаудер и Гопар (1999, 2002) получили обобщение ДМПК-подхода для сильной локализации в предположении, что малые изменения масштабных параметров системы (например, длины) приводят к малым изменениям параметров передачи .г,. Однако, это предположение не всегда

50С. W. J. Beenakker et al. Physical Review В 79, 024204 (2009).

ê 0.4 -

a.

0.2 -

0.6 -

0.8 -

0

-7-6-5-4 -3 -2 -1 0 In g

10

100

1000

10000

LU

Рис. 24: a) Плотность распределения P{ïng) квантовой проволоки длиной L = 103 ■ 1 для различных значений а. Линии - расчёт по формуле, точки - результат численного моделирования методом Монте-Карло, б) Зависимость среднего значения (G), относительных флуктуации 6G кондактансэ и средней мощности дробового шума (S) от длины проволоки для а = 0.5. Сплошные линии - аналитические решения, пунктир - асимптотика Биннэйкера и соавт. (2009), точки получены с помощью численного моделирования методом Монте-Карло.

выполняется для сильной локализации. Известно51, например, что для квантового туннелирования небольшие флуктуации параметров потенциальных барьеров могут приводить к гигантским флуктуациям темпов туннелирования. Эффект проявляется на макроскопических масштабах, например, в явлении дисперсионного переноса в НП. Если предположить, что флуктуации параметров передачи являются самоподобными, то можно избежать разложения по малому параметру и обобщить ДМПК-подход для случая сильной локализации и более высоких размерностей в рамках дробно-дифференциального подхода.

В Заключении отмечено, что в диссертационной работе были впервые проведены систематические исследования аномальной кинетики носителей заряда в НП. Исследования объединены единым подходом, основанном на теории дробно-устойчивой статистики, кинетических уравнений дробного порядка и нового класса случайных процессов - дробно-подчиненных безгранично делимых процессов.

В заключении также сформулированы основные результаты и выводы:

1. Показано, что дробно-дифференциальная кинетика дисперсионного переноса в НП является следствием его ' автомодельности. Об автомо-дельности свидетельствует универсальное поведение переходного фотото-

51 F. Bardou. Europhysics Letters 39 (1997) 239.

ка во время-пролётных экспериментах. Продемонстрирована связь дробно-дифференциального подхода с моделями Шера и Монтроллз, многократного захвата, прыжковой проводимости и теорией протекания. Дробно-дифференциальная теория дисперсионного переноса в НП с учётом структурного беспорядка и отличия диффузионных траекторий носителей от броуновских даёт более точное описание время-пролётных экспериментов, чем существующие диффузионные модели. Полученная система дробно-дифференциальных уравнений может служить феноменологической основой для описания дисперсионного переноса в НП. Система включает в себя уравнения монополярного переноса локализованных и делокализованных носителей с учётом рекомбинации; уравнения амбиполярного дисперсионного переноса; диффузионно-дрейфовые уравнения с распределённым дисперсионным параметром, для описания переноса в неоднородно неупорядоченных средах; уравнение для случая усечённых степенных распределений времён локализации.

2. С помощью обобщённой предельной теоремы уточнены условия дисперсионного переноса. Дисперсионный транспорт наблюдается

• при многократном захвате, если средний квадрат флуктуации энергии ЛС превышает среднюю глубину их залегания, умноженную на больцманов-скую температуру к,Т\

• в случае контролируемых фононами прыжков, если дисперсия энергии ловушек е относительно уровня Ферми Ер превышает среднюю разность (е — £р), умноженную на кТ;

• в случае прыжковой проводимости Мотта, если квадрат флуктуации расстояния между ловушками превышает среднюю длину прыжка, умноженную на половину радиуса локализации волновой функции.

3. ДДТ удовлетворяет принципу соответствия. В мезоскопических масштабах она описывает дисперсионный перенос, в макроскопических - согласуется со стандартной моделью переноса, характеризуемой нормальным распределением, короткими пространственными корреляциями, марковским характером эволюции. В промежуточной асимптотике наблюдается квазидисперсионный перенос. Масштабный эффект перехода от дисперсионного типа переноса к квазигауссову во время-пролётных экспериментах при увеличении толщины образца и/или уменьшении внешнего электрического поля является следствием усечённых распределений Леви времён локализации носителей. Усечение связано с видом плотности ЛС, вторичным механизмом переноса, рекомбинацией, конечностью ширины щели подвижности.

4. Впервые произведен учёт рекомбинации в дробно-дифференциальных уравнениях дисперсионного переноса, что позволило описать люминесценцию, контролируемую дисперсионным монополярным транспортом носителей заряда или биполярным транспортом геминальных пар. В первой модели (модели удалённых пар) подразумевается, что электроны и дырки пространственно независимы, блуждают и локализуются хаотически и рекомбинируют с ближайшим доступным партнером, в другой модели - возбуждённые электроны и дырки не разделяются в процессе диффузии, рекомбинируют локализованные близнецовые пары. Обобщена формула Мозумдера для функции выживания близнецовой пары в режиме геминальной рекомбинации. Модель рекомбинации локализованных близнецовых пар, управляемой дисперсионной диффузией, приводит к экспериментально наблюдаемой асимптотике затухания интенсивности фотолюминесценции в аморфных полупроводниках 1(1) ос £-1-а/21 где а - дисперсионный параметр.

5. Сформулированы два новых механизма недебаевской релаксации: механизм смещения при дисперсионном переносе и формирование перколяционных каналов с нерегулярной динамикой процессов делокализации. Эти механизмы приводят к дробно-дифференциальным обобщениям закона Ома, объясняющим наследственные эффекты поляризации в органических диэлектриках. Продемонстрировано, что дробно-дифференциальная модель релаксации может служить теоретической основой методики токов поляризации и деполяризации (ТПД) для тестирования состояния изоляции электронных устройств. Метод диагностики не является разрушающим. В работе исследованы зависимости ТПД от температуры и количества влаги для бумажно-масляного конденсатора и изучено влияние предыстории (времени поляризации) на ток деполяризации.

6. Разработана нелинейная модель переноса электронов в массиве коллоидных нанокристаллов, учитывающая эффект кулоновской блокады. Модель успешно интерпретирует степенное затухание тока при ступенчатом переключении напряжения, эффекты памяти и фликкер-шум в массивах коллоидных КТ СсБе, Сс)Те, Сс)Бе/2п5. Модель согласуется с гипотезой Новикова о статистике Леви в проводящих каналах, идеей Жинжера и Гринхема о блокировании инжекции.

7. Найдены распределения числа счёта фотонов мерцающей флуоресценции одиночных коллоидных квантовых точек, свидетельствующие о суперпуас-соновской статистике излучения, больших флуктуациях числа флуоресцентных фотонов и неэргодичности процесса. Сформулированы асимптотические условия подавления мерцания. Результаты указывают на один из механизмов

мерцания одиночных коллоидных квантовых точек - ионизацию ядра путём резонансного туннелирования, управляемого аномальной диффузией энергетического уровня приповерхностной ловушки.

8. Электронный транспорт в квази-Ю системах и влияние неупорядоченных модуляций диаметра квантовой проволоки на проводимость изучались на основе дробно-дифференциального обобщения ДМПК-уравнения для плотности распределения собственных чисел матрицы передачи. Решения этого уравнения приводят к новому классу универсальных распределений кондактанса квазиодномерных систем с самоподобным распределением рассеивающего потенциала. В рамках модели произведен учёт нерегулярных модуляций диаметра синтезированных квантовых квази-lD систем (самоорганизованых нанопро-волок, полимерных нанофибрилл и др.). Выявлено сосуществование диэлектрического и металлического режимов проводимости и получены критические значения концентраций рассеивателей для подавления металлического состояния.

Результаты диссертации опубликованы в работах:

Публикации в журналах, рекомендованных ВАК

1. Sibatov R. Т., Uchaikin V. V. Truncated Levy statistics for dispersive transport in disordered semiconductors. - Communications in Nonlinear Science and Numerical Simulations, 2011, vol. 16, issue 12, pp. 4564-4572.

2. Sibatov R. T. Statistical interpretation of power law decay of transient current in colloidal quantum dot array. - Physica Scripta, 2011, vol. 84, 025701.

3. Uchaikin V. V., Sibatov R. T. Fractional Boltzmann equation for multiple scattering of resonance radiation in low-temperature plasma. - Journal of Physics A: Theoretical and Mathematical, 2011, vol. 44, 145501.

4. Сибатов P. Т. Распределение кондактанса линейной цепочки туннельных барьеров с фрактальным беспорядком. - Письма в ЖЭТФ, 2011, том 93, вып. 9, с. 561-565.

5. Сибатов Р. Т., Учайкин В. В., Учайкин Д. В., Шулежко В. В. Дробно-дифференциальные уравнения для диэлектрической среды с частотным откликом Гавриляка-Негами - Нелинейный мир, 2011, том 9, № 5. с. 294-300.

6. Сибатов Р. Т., Учайкин В. В. Статистика отсчётов фотонов мерцающей флуоресценции квантовых точек. - Оптика и спектроскопия, 2010, т. 108, № 5, с. 761-767.

7. Uchaikin V. V., Sibatov R. Т. Subrecoil laser cooling dynamics: fractional derivative approach. -Statistical Mechanics: Theory and Experiment, 2009, P04001, pp. 1-16.

8. Сибатов P. Т., Учайкин В. В. Дробно-дифференциальный подход к описанию дисперсионного переноса в полупроводниках. - Успехи физических наук, 2009, том 179, № 10 с. 10791104.

9. Учайкин В. В., Сибатов Р. Т. Статистическая модель мерцающей флуоресценции. - Журнал экспериментальной и теоретической физики, 2009, том 136, вып. 4(10), с. 627-638.

10. Uchaikin V. V., Sibatov R. Т., Uchaikin D. V. Memory regeneration phenomenon in dielectrics: fractional derivative approach. - Physica Scripta, 2009, T136, 014002, pp. 1-6.

11. Uchaikin V. V., Sibatov R. T. Fractional Poisson process in the model of dispersive charge transport in semiconductors. - Russian Journal of Numerical Analysis and Mathematical Modeling, 2008, Vol. 23, issue 3, 283-297.

12. Uchaikin V, V., Sibatov R. T. Fractional theory for transport in disordered semiconductors. -Communications in Nonlinear Science and Numerical Simulations, 2008, Vol. 13, issue 4, pp. 715727.

13. Uchaikin V. V., Cahoy D. O., Sibatov R. T. Fractional processes: from Poissons to branching one. - International Journal of Bifurcation and Chaos, 2008, Vol. 18, No. 9, pp. 977-984.

14. Мещеряков В. П., Сибатов Р. Т., Самойлов В. В., Топчий А. С. Расчёт тока дуги отключения и времени ее гашения в низковольтных выключателях. - Электротехника, 2008, вып. 2, с. 43-49.

15. Сибатов Р. Т.. Учайкин В. В. Дробно-дифференциальная модель диффузии водорода в неупорядоченных полупроводниках и диэлектриках. - Обозрение прикладной и промышленной математики, 2007, т. 14, вып. 4., с. 749-751.

16. Учайкин В. В., Сибатов Р. Т. Дробно-дифференциальная модель рекомбинации в неупорядоченных полупроводниках. - Обозрение прикладной и промышленной математики, 2007, т. 14, вып. 5, с. 938-940.

17. Учайкин В. В., Сибатов Р. Т. Алгоритм решения интегро-дифференциального уравнения с дробной производной методом Монте-Карло. - Обозрение прикладной и промышленной математики, 2007, т. 14, вып. 4, с. 669-670.

18. Учайкин В. В., Сибатов Р. Т. Дробно-дифференциальная кинетика дисперсионного переноса как следствие его автомодельное™. - Письма в ЖЭТФ, 2007, том 86, вып. 8, с. 584-588.

19. Сибатов Р. Т. Дробно-дифференциальное диффузионное уравнение в теории переноса заряда в двухслойных структурах "неупорядоченный полупроводник - кристаллический полупроводник". - Обозрение прикладной и промышленной математики, 2006, т. 13, вып. 3, с. 544-546.

20. Учайкин В. В., Сибатов Р. Т. Дробные производные в теории полупроводников. - Обозрение прикладной и промышленной математики, 2005, т. 12, вып. 2, с. 540-542.

21. Сибатов Р. Т., Учайкин В. В. Дробная диффузия в р-п-переходе при дисперсионном переносе. - Вестник Воронежского гос. технич. университета. Серия "Физико-математическое моделирование", 2006, № 8, с. 136-142.

22. Сибатов Р. Т., Учайкин В. В. Дробно-устойчивые распределения в теории дисперсионного переноса в неупорядоченных полупроводниках. - Обозрение прикладной и промышленной математики, 2005, т. 12, вып. 4, с. 1085-1087.

23. Учайкин В. В., Сибатов Р. Т. Блуждание на одномерном стохастическом фрактальном распределении атомов-ловушек. - Обозрение прикладной и промышленной математики, 2004, т. И, вып. 1, с. 148-150.

24. Учайкин В. В., Сибатов Р. Т. Одномерное фрактальное блуждание с конечной скоростью свободного движения. - Письма ЖТФ, 2004, вып. 8, с. 27-33.

25. Учайкин В. В., Сибатов Р. Т. Несимметричное фрактальное блуждание с конечной скоростью свободного движения. - Обозрение прикладной и промышленной математики, 2004, т. 11, вып. 4, с. 946-947.

26. Сибатов Р. Т., Учайкин В. В. Дробно-дифференциальная кинетика переноса заряда в неупорядоченных полупроводниках. - Физика и техника полупроводников, 2007, т. 41, вып. 3, с. 346-351.

Публикации в других изданиях

27. Uchaikin V. V., Sibatov R. Т. Fractional calculus for transport in disordered semiconductors. - In "Nonlinear Science and Complexity"/ Edited by A. C. J. Luo, L. Dai, H. R. Hamidzadeh (World Scientific, Singapore) 2007, pp. 43-54.

28. Uchaikin V. V., Sibatov R. T. Levy walks on a one-dimensional fractal lorentz gas with trapping atoms. - Mathematics and Statistics Research Report Series, 4/04, NG1 4BU, Nottingham, 2004, pp. 1-14.

29. Учайкин В. В., Сибатов Р. Т. Дробно-дифференциальная теория переноса заряда в неупорядоченных полупроводниках. - Труды VIII Межд. конф. "Опто, наноэлектроника, нано-технология и микросистемы 2006, Ульяновск: Изд-во УлГУ, с. 112.

30. Сибатов Р. Т., Учайкин В. В. Дробно-дифференциальная кинетика переноса заряда в структурах на основе неупорядоченных полупроводников. - Тезисы докладов VII Всероссийской молодёжной конференции по физике полупроводников и полупроводниковой опто- и нано-электронике, 2005, Санкт-Петербург, Издательство Политехи, университета, с. 10.

31. Учайкин В. В., Сибатов Р. Т. Фрактальные блуждания и диффузия примеси в сдвиговых потоках, имитирующих турбулентность. - Труды VI Международной конференции "Математическое моделирование физ., технич., эконом., соц. систем и процессов Ульяновск, 2005, УлГУ, с. 130-132.

32. Сибатов Р. Т., Бурмистрова В. Г. Дробно-дифференциальная кинетика в задачах перко-ляции. - Труды VI Международной конференции "Математическое моделирование физ., технич., эконом., соц. систем и процессов 2005, Ульяновск, УлГУ, с. 115-118.

33. Сибатов Р. Т., Бурмистрова В. Г. Численное решение обобщённого уравнения диффузии при дисперсионном переносе. - Труды VI Международной научно-практической конференции "Моделирование. Теория, методы и средства 2006, Новочеркасск: Изд-во ЮрГТУ, с. 8-11.

34. Учайкин В. В., Сибатов Р. Т. Дробно-дифференциальная теория переноса заряда в аморфных полупроводниках. - Сборник трудов V Международной конференции "Аморфные и микрокристаллические полупроводники 2006, Санкт-Петербург, Издательство Политехнического университета, с. 213-214.

35. Uchaikin V. V., Sibatov R. Т. Anomalous diffusion on a one-dimensional fractal Lorentz gas. - Proceedings of International Workshop "Critical Phenomena and Diffusion in Complex Systems 2006, Nizhni Novgorod, pp. 26-27.

36. Сибатов Р. Т. Распределение числа счёта фотонов мерцающей флуоресценции квантовых точек. - Тезисы Всероссийской конференции с международным Интернет-участием "От наноструктур, наноматериалов и нанотехнологий к наноиндустрии 2007, Ижевск: Издательство ИПМ УрО РАН, с. 89.

37. Учайкин В. В., Сибатов Р. Т. Применение дробно-устойчивых распределений к проблеме переноса носителей заряда в аморфных полупроводниках. - Abstracts. The XXI International Conference on Relaxation Phenomena in Solids (RPS-21), Воронеж, 2004, Издательство ВГУ, с. 260.

38. Учайкин В. В., Сибатов Р. Т. Дробный телеграфный сигнал флуоресценции мерцающих квантовых точек. - Труды IX Международной конференции "Опто, наноэлектроника, нанотехнологии и микросистемы 2007, Ульяновск: Издательство УлГУ, с. 7.

39. Сибатов Р. Т., Учайкин В. В. Дробно-дифференциальная модель дисперсионной диффузии водорода в окисле МОП-транзисторов. - Труды IX Международной конференции "Опто, наноэлектроника, нанотехнологии и микросистемы 2007, Ульяновск: Изд-во УлГУ, с. 8.

40. Сибатов Р. Т. Фрактальная модель переноса заряда в пористом кремнии. - Учёные записки Ульяновского гос. университета, Серия Физическая, 2005, вып. 1-17, с. 65-74.

41. Uchaikin V. V., Sibatov R. Т. Fractional differential equation for subrecoil laser cooling. -Abstracts of International Conference in Statistical Physics, Kolympari-Chania, Greece, 14-18 July 2008, p. 117.

42. Сибатов P. Т. Фрактальные блуждания и дисперсионный перенос в аморфных полупроводниках. - В кн.: Математические методы теоретической физики. / Под ред. Журавлёва В. М. Ульяновск: Изд-во УлГУ, 2006, с. 84-93.

43. Учайкин В. В., Амброзевич С. А., Сибатов Р. Т. Материалы XI Международной конференции "Физика диэлектриков Санкт-Петербург, 3-7 июня 2008, С-Пб.: Изд-во РГПУ им. А. И. Герцена, с. 129-131.

44. Сибатов Р. Т. Статистика лазерного охлаждения атомов ниже порога отдачи: моделирование методом Монте-Карло. - Труды X Международной конференции "Опто, наноэлектроника, нанотехнологии и микросистемы 2008, Ульяновск: Изд-во УлГУ, с. 197.

45. Учайкин В. В., Сибатов Р. Т. О модели пористого полупроводника с распределённым дисперсионным параметром. - Труды IX Международной конференции "Арсенид галлия и полупроводниковые соединения группы III-V3-5 октября 2006, Томск, Изд-во ТГУ.

46. Uchaikin V. V., Sibatov R. Т. Fractionally stable laws: a new kind of statistics in nanodynamics. - Symposium on Fractional Signals and Systems, Lisbon, Portugal, November 4-6, 2009 pp. 1-46.

47. Uchaikin V. V., Sibatov R. T. Dispersive transport model: from disordered semiconductors to low-dimensional structures. - Материалы VII Международной конференции "Химия твёрдого тела и современные микро и нанотехнологии". Кисловодск - Ставрополь: Изд-во СевКавГТУ, 2007, с. 69-70 (http://www.ncstu.ru).

48. Sibatov R. Т., Uchaikin V. V. Fractional stable statistics for description of blinking quantum dot fluorescence. Материалы VII Международной конференции "Химия твёрдого тела и современные микро и нанотехнологии". Кисловодск - Ставрополь: Изд-во СевКавГТУ, 2007, с. 57-58 (http://www.ncstu.ru).

49. Учайкин В. В:, Сибатов Р. Т. Нанофизика. - Глава в монографии Учайкина В. В. "Метод дробных производных". Ульяновск: Артишок, 2008, с. 401-412.

50. Uchaikin V. V., Slbatov R. Т., Uchaikin D. V. About memory regeneration phenomenon in solution of fractional differential equation. - Proceedings of 3rd IFAC Workshop on Fractional Differentiation and Its Application, Ankara, Turkey, 2008.

51. Uchaikin V. V., Sibatov R. T. Fractional Boltzmann equation for resonance radiation transport in plasma. - Proceedings of FDA'10. The 4th IFAC Workshop Fractional Differentiation and Its Applications Badajoz, Spain,'October 18-20, 2010, Article no.'FDA10-079.

52. Сибатов P. Т. Определение ядра интегрального уравнения переноса по кривым переходного тока в полупроводниках. - Труды XI международной конференции "Опто-, наноэлектрони-ка, нанотехнологии и микросистемы 25-30 мая 2009, Махачкала, с. 127-128.

53. Сибатов Р. Т. Статистическая модель переноса заряда в массиве коллоидных квантовых точек. - Инновационные технологии, 2010, № 3, с. 101-115.

Перечень сокращений

ДДТ ~ дробно-дифференциальная теория

ЛС - локализованное состояние

АК - аномальная кинетика

ЦПТ - центральная предельная теорема

ТПД - токи поляризации и деполяризации

ДМГЖ-уравнение - уравнение Дорохова-Мелло-Перейра-Кумара

ДД-уравнение - дробно-дифференциальное уравнение

НП - неупорядоченный полупроводник

КТ - квантовая точка

ТНФ-ПВК - тринитрофлуоренон-поливинилкарбазол ТАФЦ - 1,1-бис(ди-4-толиламинофенил)циклогексан

Подписано в печать 1.02.12 Формат 60x84/16. Усл. печ. л. 2. Тираж 130 экз. Заказ № 17/

Отпечатано в Издательском центре Ульяновского государственного университета 432063, г. Ульяновск, ул. Л. Толстого, 42

Введение

1 Дробно-дифференциальная кинетика дисперсионного переноса в неупорядоченных полупроводниках

1.1 Универсальность кривых переходного тока и автомодельность дисперсионного переноса.

1.2 От автомодельности к устойчивым законам и дробному уравнению адвекции

1.3 Модель Шера-Монтролла и дробно-дифференциальное уравнение Фоккера-Планка

1.4 Физические основания степенной асимптотики в распределении времён локализации

1.5 Кинетика в режиме многократного захвата

1.6 Подход Архипова-Руденко-Никитенко.

1.7 Дробно-дифференциальные уравнения дисперсионного переноса для локализованных и квазпсвободных носителей.

1.8 Диффузия электронов по собственным локализованным состояниям

1.9 Концепция локализации и дробно-дифференциальная кинетика

1.10 Учёт рекомбинационных процессов.

1.11 Учёт генерационных процессов.

1.12 Биполярный дисперсионный перенос.

1.13 От переходного тока к распределению времён ожидания.

1.14 Статистический подход.

1.15 Концепция слабой ограниченности и модель гауссова беспорядка Басслера

1.16 Перколяция и дробно-дифференциальная кинетика.

1.17 Моделирование дисперсионного переноса с помощью конечно-разностного метода.

1.18 Динамика Ланжевена и уравнение дробной диффузии.

1.19 Дробное уравнение Больцмана.

1.20 Систематизация дробно-дифференциальных уравнений дисперсионного переноса

Выводы к главе

2 Применение дробно-дифференциального подхода к описанию переноса в неупорядоченных полупроводниках

2.1 Переходный ток в неупорядоченных полупроводниках.

2.2 Переходный ток в случае усечённых степенных распределений времён ожидания

2.3 Переходный ток в полупроводниках с распределенным дисперсионным параметром

2.4 Кривые переходного тока в модели гауссова беспорядка Басслера

2.5 Частотная зависимость проводимости.

2.6 Нестационарная радиационная электропроводность.

2.7 Перколяционный подход для описания время-пролётного эксперимента в нанопористом кремнии.

2.8 Непуассоновское распределение ловушек в пространстве.

2.9 Роль корреляций в случае фрактального распределения пробегов

2.10 Фотолюминесценция, контролируемая дисперсионным переносом.

Выводы к главе 2.

3 Описание переходных процессов в структурах на основе неупорядоченных полупроводников

3.1 Учёт пространственного распределения локализованных состояний

3.2 Учёт поверхностных слоев полимера во время-пролётном эксперименте и перенос в многослойных структурах

3.3 Переходный ток в структурах неупорядоченный полупроводник - кристаллический полупроводник.

3.4 Переходный процесс при переключении диода из нейтрального в пропускное состояние в условиях дисперсионного транспорта.

3.5 Переходный процесс при выключении диода из пропускною состояния размыканием цепи в условиях дисперсионного транспорта.

3.6 Дисперсионная диффузия водорода в окисле МОП-транзисторов.

3.7 Частотная зависимость комплексной проводимое!и диода при дисперсионном переносе.

3.7.1 Частотная зависимость кондактанса

3.7.2 Частотная зависимость проводимости диода.

3.7.3 Частотная зависимость диффузионной ёмкости диода.

Выводы к главе 3.

4 Недебаевская релаксация в диэлектрических системах

4.1 Недебаевская диэлектрическая релаксация.

4.2 Частотные диэлектрические отклики.

4.3 Модель вращательной дробно-дифференциальной субдиффузии.

4.4 Диэлектрическая релаксация, управляемая дисперсионным транспортом носителей заряда.

4.4.1 Два представления функции Грина.

4.4.2 Сравнение с экспериментальными данными.

4.5 ДД-кинетика и отклик Коула-Дэвидсона.

4.6 ДД-кинетика и отклик Гаврильяка-Негами.

4.7 Универсальный диэлектрический отклик Джоншера.

4.8 Учёт сквозной проводимости и отклик Райку.

4.9 Закон релаксации Кольрауша-Вильямса-Ваттса.

4.10 Методика токов поляризации-деполяризации

4.11 Радиационно-диэлектрический эффект в рамках дробно-дифференциальной теории

Выводы к главе 4.

5 Аномальная кинетика в наноструктурах

5.1 Электронный транспорт в массиве коллоидных квантовых точек.

5.1.1 Моделирование методом Монте-Карло.

5.1.2 Блокирование переноса электронов в модифицированной модели Шера-Монтролла

5.1.3 Степенное затухание тока

5.1.4 Физические основания стенного распределения времён локализации в квантовых точках.

5.1.5 Обобщённый закон Ома и эффект памяти в массиве КТ.

5.2 Электронный транспорт в нанокомпозитах.

5.3 Мерцающая флуоресценция одиночных панокрпсталлов.

5.3.1 Физические механизмы степенного мерцания

5.3.2 Статистическое описание.

5.3.3 Распределение числа счёта фотонов.

5.4 Проводимость многоканальных квантовых проводников с фрактальным беспорядком

5.4.1 Режим слабого рассеяния.

5.4.2 Режим последовательного некогерентиого туинелировагшя.

Выводы к главе 5.

К настоящему времени накоплен большой объём информации по переносу и релаксации носителей заряда в неупорядоченных твёрдых телах [132, 309, 380]. Характерным свойством кинетики носителей заря/^а в неупорядоченных средах является степенной режим (скейлинг) релаксации, который подразумевает бесконечный иерархический набор времён релаксации. Скейлинг такого типа характерен для дисперсионного переноса в неупорядоченных полупроводниках, недебаевской релаксации в диэлектриках, переноса электронов в массивах коллоидных квантовых точек, мерцающей флуоресценции одиночных нанокристаллов, проводимости неупорядоченных квантовых проволок, полимерных нанофибрилл и др. Этим процессам свойственна универсальность, т. е. нечувствительность вероятностных распределений некоторых измеримых величин к микроскопическим деталям, что стимулирует развитие статистических моделей. Долговременная релаксация в большинстве случаев объясняется асимптотически степенным распределением времён локализации носителей заряда. Последний факт обуславливает неприменимость центральной предельной теоремы (ЦПТ) и гауссовой (нормальной) статистики, модели пуассоновского случайного процесса и классических диффузионных схем. В связи с этим, совокупность таких процессов обозначается в последнее время термином "аномальная кинетика" (АК).

Весьма эффективным для анализа АК является отказ от ограничений ЦПТ, применение устойчивых законов с бесконечными моментами и связанного с ними дробно-дифференциального исчисления. Были введены дробные обобщения уравнений Лиувилля [219], Больцмана [252], Фоккера-Планка [123]. Ланжевена [261], закона Фика [164]. Однако, с прикладной точки зрения, эти исследования в большинстве случаев ограничивались только демонстрацией адекватности дробно-дифференциального уравнения частному экспериментальному результату. Системный анализ процессов АК в неупорядоченных конденсированных средах на основе кинетических уравнений с производными дробного порядка отсутствовал. Сами уравнения часто вводились формально. Не было алгоритмов расчёта параметров кинетических уравнений дробного порядка на основе экспериментальных кривых. В большинстве работ отсутствовали выражения, связывающие коэффициенты дробных уравнений переноса с характеристиками микроскопических моделей: плотностью локализованных состояний, темпами захвата и эмиссии, подвижностью квазисвободных носителей и др. Пренебрегалось эффектами рекомбинации, биполярной диффузией, заполпяемостыо локализованных состояний, дальнодействующими корреляциями, кулоновской блокадой, переходом к квазиравновесной статистике и др. явлениями. Решению этих и близких к ним задач в рамках кинетической теории на основе дробно-дифференциальных уравнений переноса, и посвящена данная диссертация.

В неупорядоченных полупроводниках наблюдаются различные транспортные режимы. С точки зрения статистической физики нормальный режим характеризуется гауссовой статистикой и описывается стандартным диффузионным уравнением. Среди аномальных (негауссовых) диффузионных режимов принято выделять дисперсионный транспорт [193, 309, 113]. Этот тип негауссова переноса наблюдается во многих неупорядоченных материалах, различающихся своей микроскопической структурой: в аморфных полупроводниках, в пористых твёрдых телах, в поликристаллических плёнках. жидкокристаллических материалах, полимерах и др. Главные особенности дисперсионного транспорта были выявлены на основе время-пролётных экспериментов по измерению переходного тока и определению дрейфовой подвижности носителей заряда в аморфных полупроводниках. Важное свойство кривых переходного тока I(t) для дисперсионного переноса - это так называемая «универсальность», которая подразумевает самоподобие кривых в координатах logI — logt. Кривые тока существенно отличаются от нормального случая, для которого I(t) имеет вид ступеньки. При дисперсионном переносе ток затухает по очень медленному закону, выделяются два степенных участка: I(t) ос t~L+a для t < ¿т, и ос для t > ¿т. Параметр 0 < а < 1 называется дисперсионным параметром, он зависит от структуры материала и механизма транспорта, для некоторых механизмов наблюдается температурная зависимость сч(Т) [309].

Среди разработанных теорий дисперсионного переноса только в двух из них предлагаются аналоги диффузионного уравнения. Первая из них -теория Архипова-Руденко-Никитенко [283, 342], оперирующая уравнениями с нестационарными коэффициентом диффузии и подвижностью, и вторая -дробно-дифференциальная теория (ДДТ). Подходы не эквивалентны, и необходим сравнительный анализ их возможностей при анализе процессов, управляемых дисперсионным транспортом, в структурах на основе НП. Несмотря на явное приближение, используемое в подходе на основе диффузионного уравнения с нестационарными коэффициентами, теория очень успешно описывает все основные закономерности дисперсионного и квазидисперсионного транспорта. Приближение уровня, разделяющего локализованные состояния на «мелкие» и «глубокие» роднит подход с методом ренорм-группы, который подразумевает, что с течением времени все более «глубокие» степени свободы начинают принимать участие в процессе. С другой стороны, получаемые в рамках этой теории диффузионные уравнения с переменными коэффициентом диффузии и подвижностью указывают на возможную связь с дробным броуновским движением.

Важно отметить, что дисперсионный параметр а, извлекаемый из время-пролётного эксперимента для некоторых материалов (часто для пористых полупроводников) слабо зависит от температуры (см., например, [25, 177]). этот факт многие авторы связывают со структурным беспорядком. Диффузионное уравнение Архипова-Руденко для механизма многократного захвата, которое было адаптировано для термоактивируемых прыжков в работах Никитенко. не применимо в случае слабой зависимости а от Т и сильного структурного беспорядка. Уравнения не учитывают перколяцион-ный характер траекторий прыжковой проводимости и их резкое отличие от броуновских. Связь дробно-дифференциальных субдиффузионных уравнений с моделями теории протекания позволяет надеяться на прогресс в этом направлении.

Перечислим основные мотивы для создания теории аномальной'кинетики в неупорядоченных полупроводниках и диэлектриках на основе уравнений переноса с производными дробного порядка:

1. связь дробно-дифференциальных кинетических уравнений с известными моделями случайных процессов и предельными теоремами теории вероятностей;

2. возможность развития единого формализма описания нормальной и аномальной кинетики:

3. возможность совместного учёта энергетического и структурного беспорядка:

4. необходимость разработки эффективного метода анализа частотных свойств структур на основе неупорядоченных полупроводников и диэлектриков.

В первой главе диссертации будет показано, что универсальность кривых переходного тока связана с автомодельностыо переноса, в частности, с самоподобием пакета неравновесных носителей. Дисперсионный перенос характеризуется эредитарностью и немарковостью. Это означает, что он должен описываться интегро-дифференциальным уравнением. Самоподобие важное свойство, которое, как мы покажем, выделяет из множества интегро-дифференциальных уравнений уравнения с дробно-дифференциальным оператором. Дробные производные - это, по сути, интегро-дифференциальные операторы с ядрами специального типа, но они обладают свойствами, которые роднят их с производными целого порядка и это позволяет надеяться на возможность унифицированного описания дисперсионного и нормального переноса.

Впервые дробные производные в теории полупроводников использованы (в явном виде) в книге Бабенко |287] для нахождения временной зависимости концентрации на границе р-п-перехода при нормальном переносе по заданной плотности тока путём факторизации оператора нормальной диффузии:

В теории дисперсионного переноса дробные производные типа Римана-Лиувилля [358] впервые появляются в статье Архипова, Поповой и Руденко [282] в 1982 году: через интеграл дробного порядка была выражена связь концентраций свободных и локализованных носителей. В их последующих работах (см. например [2. 306]) чаще встречается другое приближённое соотношение между концентрациями локализованных и свободных носителей, которое сами авторы иногда называют «основным уравнением дисперсионного транспорта». Мы будем называть это уравнение, следуя [380, 342]. т-приближением. Это соотношение считается справедливым для любой плотности локализованных состояний, а в случае экспоненциальной плотности позволяет выразить результаты через элементарные функции, т-приближение приводит к диффузионному уравнению с переменными коэффициентом диффузии и подвижностью [283].

В терминах интегрального преобразования Лапласа из кинетических уравнений захвата-эмиссии, записанных Нуланди [154], Тиджи [222] вывел уравнение переноса в пренебрежении диффузией для концентрации свободных носителей. Обратное преобразование Лапласа этого уравнения представляет собой дробно-дифференциальное уравнение [362].

Баркаи [11] применил дробно-дифференциальное уравнение Фоккера-Планка, предложенное в статье [123] Метцлера. Баркаи и Клафтера, для объяснения релаксации переходного фототока в аморфных полупроводниках. В [11] показана согласованность некоторых результатов, полученных на

0 < а < 1 основе дробно-дифференциального подхода, и предсказаний модели Шера и Монтролла [193]. Для оправдания введения дробно-дифференциального уравнения автор [11] приводит следующие слова: «Перенос в упорядоченных средах часто моделируется с помощью диффузионного уравнения. Этот подход наиболее прост и является самым распространённым. Дисперсионный транспорт типа Шера и Монтролла, экспериментально наблюдаемый в различных неупорядоченных полупроводниках, может быть феноменологически описан с помощью дробного уравнения Фоккера-Планка. Это единственный пример из всех физических явлений, в котором другой тип исчисления (в данном случае интегральное и дифференциальное исчисление дробного порядка) играет центральную роль». Авторы [123] не выводили уравнение строго из каких-то начальных посылок, а обосновали его адекватность аномальному переносу выполнением следующих требований:

1. в отсутствие внешней силы, выполняется субдиффузионное соотношение для временной зависимости ширины пакета частиц;

2. при наличии внешней не зависящей от времени нелинейной силы стационарное решение уравнения является больцмаповским распределением:

3. выполняется обобщённое соотношение Эйнштейна;

4. при устремлении дробного показателя к единице уравнение переходит в стандартное уравнение Фоккера-Планка.

Другое дробно-дифференциальное диффузионное уравнение, полученное в [76] простой заменой производной по времени в стандартном уравнении диффузии производной дробного порядка рассматривает Бискерт [23] в отношении к переносу путём многократного захвата. Функция в этом уравнении с несохраняющейся нормировкой интерпретируется как концентрация делокализованных носителей. В [23, 24] не приводятся решения интерпретируемого уравнения и нет результатов применения уравнения к описанию время-пролётных экспериментов. Автор [24] использует это уравнение для объяснения степенного затухания фотопроводимости и степенной релаксации люминесценции в полупроводниках с экспоненциальной плотностью локализованных состояний.

Степенное затухание фотолюминесценции в аморфных полупроводниках описывается в [198, 197] на основе обобщённой модели случайных блужданий с рекомбинацией путём туннельных излучательных переходов. Рекомбинация ограничивается дисперсионной диффузией носителей. Авторы [197] в рамках предложенной модели составили дробно-дифференциальное уравнение для плотности распределения времени первого достижения. Для нахождения темпа рекомбинации [197] используется интегральное преобразование Лапласа предложенного уравнения.

В наших работах [381, 245] было показано, что главные асимптотические члены решений уравнений случайных блужданий модели Шера. и Монтрол-ла являются решениями дробно-дифференциальных уравнений. Функциями Грина последних являются дробно-устойчивые плотности. Нами [392] найдено решение уравнения, предложенного в работе Бискерта [23], в терминах устойчивых плотностей.

В параграфе 1.4 будет продемонстрирована связь дробно-дифференциального подхода с моделью Шера и Монтролла и моделью многократного захвата. Кроме этого, покажем, что дробно-дифференциальное уравнение Фоккера-Планка. которое применяет Баркаи [11]. и уравнение для концентрации делокализованных носителей, используемое в [23] и обощённое в [362] на случай диффузии со сносом, связаны соотношением, полученным Архиповым, Поповой и Руденко [282]. В дробно-дифференциальных уравнениях произведём учёт мономолекулярной рекомбинации и рекомбинации за счёт туннельных излучательных переходов. Будет рассмотрен случай распределённого дисперсионного параметра для моделирования неоднородных неупорядоченных сред. Составим дробно-дифференциальные уравнения ам-биполярного дисперсионного транспорта. В рамках ДДТ исследуем переходные процессы в условиях время-пролётного эксперимента и нестационарной радиационной электропроводности, частотные свойства структур и др. Для проверки адекватности выводимых уравнений и их решений аналитические результаты будем сравнивать с данными время-пролётного эксперимента. В некоторых случаях будем использовать метод моделирования Монте-Карло в рамках схемы блужданий с непрерывным временем.

Интерес к различным подходам описания негауссова переноса недавно возобновился в связи с наблюдением процессов аномальной диффузии в на-норазмерных системах: нанопористом кремнии, в легированных квантовыми точками стёклах, квази-Ш системах и массивах коллоидных квантовых точек. Последние не только перспективны с точки зрения приложений в спин-тронике и квантовых вычислениях, на основе этих искусственных материалов с контролируемыми свойствами могут быть изучены фундаментальные концепции физики неупорядоченных твёрдых тел: локализация, нелинейные эффекты, связанные с дальнодействующими кулоновскими корреляциями, заполпяемостыо ловушек и кулоновской блокадой. В связи со способом получения коллоидных нанокристаллов, энергетический беспорядок всегда присутствует в этих системах, что подтверждается опытами по мерцающей флуоресценции одиночных квантовых точек (СсШе. Сс18, Сс18е/%13, Сс1Те, 1пР и др). И как показано в недавних работах [156. 363] статистика Леви играет важнейшую роль при интерпретации экспериментов по кинетике переноса заряда в массивах.

Во многих образцах массивов коллоидных КТ (в латеральной геометрии), наблюдается степенное затухание тока после приложения постоянного напряжения. Показатель а меньше 1 и его значение зависит от размера нано-кристаллов и температуры. Д. Новиков и соавт. [156] утверждают, что наблюдаемый ток - это ток проводимости, а не ток смещения, поскольку интеграл тока (заряд) расходится. Неэкспоненциальная релаксация тока может быть объяснена, временной зависимостью состояния системы. Авторы [66] предложили, что поток заряда уменьшается вследствие подавления инжекции из контакта. Это подавление вызвано эффектом кулоновской блокады электронами, захваченными в нанокристаллах. В работе [131] степенное затухание I(t) объясняется представлением совокупности неравновесных электронов, распределенных по массиву КТ, в виде кулоновского стекла. Новиков [155] предложили модель параллельных каналов, характеризующихся статистикой Леви времён ожидания между последовательными импульсами тока. Модель, в принципе, успешно объясняет степенное затухание тока и степенной спектр шума, но она не раскрывает физической сущности процесса, она постулирует степенное распределение. Кроме этого, возникает следующее противоречие. В основе модели, как утверждают авторы [156], лежит стационарный процесс и это противоречит временной зависимости свойств системы, в частности представлению о блокировании инжекции из контакта, которая в принципе должна следовать из соотношения баланса заряда. Возникает много дополнительных вопросов, ответы на которые в работах [155, 156] не даются. Какова природа проводящих каналов, почему распределение времён ожидания между последовательными импульсами имеет степенную асимптотику, почему импульсы тока дискретны и одинаковы по величине. Если память процесса объяснять в рамках концепции скрытых переменных [386]. то состояние системы, характеризующееся этими скрытыми переменными, изменяется со временем и этот факт находится в противоречии с предположением о стационарности процесса, о которой утверждают авторы.

Как известно, коллоидные квантовые точки (КТ) имеют широкий спектр поглощения, узкий спектр излучения, высокий квантовый выход люминесценции, являются устойчивыми к световой деградации. Благодаря этим свойствам, КТ перспективны в качестве активной среды для лазеров, однофотонных источников и люминесцентных меток в химии и биологии. Однако, мерцающий характер флуоресценции КТ ограничивает их применение (оп-состояния, в которых испускается множество фотонов, чередуются off-состояниями, в которых наночастица не излучает). В многочисленных экспериментальных исследованиях мерцающей флуоресценции КТ отмечается, что длительности он- и ой-интервалов распределены по степенным законам, причём степенные показатели практически не изменяются при варьировании условий измерений: температуры, интенсивности излучения лазера, размеров квантовых точек. В связи с этим определение механизма мерцающей флуоресценции оказалось сложной задачей. В качестве возможных механизмов, приводящих к степенному распределению интервалов, предлагаются термически активируемая ионизация (Куно и соавт., 2001), модель туннели-рования через флуктуирующие барьеры (Куно и соавт., 2001), резонансное туннелировапие между ядром и заряженными ЛС (Шимизу и соавт. 2001) и др. Нами найдены распределения числа счёта фотонов мерцающей флуоресценции одиночных коллоидных квантовых точек, свидетельствующие о су-перпуассоновской статистике излучения, больших флуктуациях числа флуоресцентных фотонов и неэргодичности процесса. Сформулированы асимптотические условия подавления мерцания. Результаты указывают на один из механизмов мерцания одиночных коллоидных квантовых точек - ионизацию ядра путём резонансного туннелирования, управляемого аномальной диффузией энергетического уровня приповерхностной ловушки.

Беспорядок играет важнейшую роль в мезоскопических системах: случайно распределённые неоднородности и квантовые интерференционные эффекты приводят к флуктуациям кондактанса д в ансамбле мезоскопических образцов. Распределение кондактанса обычно изучается в трёх различных режимах: металлическом (£ Ь), диэлектрическом (( « Ь) и промежуточном (£ ~ Ь). Здесь £ - длина локализации и Ь - характерный размер системы. Наиболее подробные теоретические результаты были получены для одномерных и квази-Ш систем в рамках двух подходов к описанию когерентной проводимости и локализации в неупорядоченных проволоках: теории поля и теории передаточных матриц. Авторы [60. 32] показали эквивалентность этих двух теорий в случае большого числа поперечных мод А^ 1 для всех классов симметрии. В теории передаточных матриц, электронный транспорт рассматривается как проблема рассеяния. Кондактанс при нулевой температуре связан с квантово-механической матрицей передачи ^ с помощью формулы Ландауэра. Дорохов. Мелло, Перейра и Кумар [47. 122] вывели уравнение, известное как ДМПК-уравнение для функции распределения собственных чисел матрицы t в режиме слабой локализации. Мутталиб и Клаудер [135] предложили обобщенное ДМПК-уравнение для описания электронного транспорта, в сильно неупорядоченных системах. Эти уравнения типа Фоккера-Планка в обоих случаях (слабой и сильной локализации) были получены в предположении о регулярном распределении неоднородностей. Однако, экспериментальные работы[97, 96, 73] и численное моделирование [110] показали, что беспорядок в мезоскопических системах может быть фрактальным (самоподобным). Очевидно, что стандартное ДМПК-уравнение и его многомерные обобщения не применимы в этом случае.

В недавних теоретических работах [55, 17] изучается проводимость одномерной квантовой системы с беспорядком фрактального типа, характеризующимся асимптотически степенным распределением расстояния между рассеивающими барьерами. Нами получены распределения кондактанса С длинной квантовой проволоки с фрактальным беспорядком в режимах слабого рассеяния и последовательного некогерентного тупнелирования. Асимптотическое (Ь —> сю) поведение моментов (Ск(Ь)}, средней мощности дробового шума (8(Ь)) и фактора Фано находятся в согласии с результатами работы [17], сами распределения хорошо описывают результаты численного моделирования методом Монте-Карло. Получено уравнение для распределений сопротивления и кондактанса, которое согласуется с полученным нами дробно-дифференциальным обобщением уравнения ДМПК-уравнения для квазиодномерных многоканальных неупорядоченных проводников с фрактальным распределением рассеивателей.

Рассматриваемая квази-Ш система с самоподобным пространственным распределением рассеивателей является простейшим примером мезоскопической системы с фрактальным беспорядком. Результаты согласуются с дробным аналогом ДМПК-уравнения, которое как и стандартное уравнение применимо только в случае слабого рассеяния. Мутталиб, Клаудер и Гопар (1999, 2002) получили обобщение ДМПК-подхода для сильной локализации в предположении, что малые изменения масштабных параметров системы (например, длины) приводят к малым изменениям параметров передачи т*. Однако, это предположение не всегда выполняется для сильной локализации. Известно [9], например, что для квантового туннелирования небольшие флуктуации параметров потенциальных барьеров могут приводить к гигантским флук-туациям темпов туннелирования. Эффект проявляется на макроскопических масштабах, например, в явлении дисперсионного переноса в НП. Если предположить, что флуктуации параметров передачи являются самоподобными, то можно избежать разложения по малому параметру и обобщить ДМПК-подход для случая сильной локализации и более высоких размерностей в рамках дробно-дифференциального подхода.

Цель диссертационной работы - разработка и апробация теории переноса и релаксации носителей заряда в неупорядоченных полупроводниковых и диэлектрических системах на основе кинетических уравнений с производными дробного порядка с учётом различных типов рекомбинации, биполярной диффузии, заполняемое™ локализованных состояний, дальнодействующих корреляций, кулоновской блокады.

Для достижения поставленной цели необходимо было решить следующие задачи:

1. Разработать теорию аномальной кинетики носителей заряда в условиях экспериментов по измерению времени пролета и нестационарной радиационной электропроводности НП. Необходимо связать кинетические уравнения с известными моделями случайных процессов, коэффициенты и порядки уравнений выразить через физические параметры системы: плотность ЛС, темпы захвата и эмиссии, подвижность квазисвободных носителей, температуру и др.

2. Сравнить теоретические результаты с экспериментальными данными по переносу и релаксации носителей заряда в НП и диэлектриках, а также с результатами теории Архипова-Руденко-Никитенко, стохастической модели Шера-Монтролла, модели гауссова беспорядка Басслера и др. В рамках дробно-дифференциального подхода рассмотреть кинетику поляризации и рекомбинации близнецовых пар, процессы люминесценции, управляемые дисперсионной диффузией.

3. Рассчитать характеристики переходных процессов в диодах на основе НП при различных режимах переключения. Вычислить частотные зависимости комплексной проводимости на переменном токе для НП и диода на их основе при условиях дисперсионного переноса.

4. На основе полученных уравнений рассмотреть диэлектрические свойства НП. В рамках нового подхода описать радиационно-диэлектрический эффект.

5. Создать теоретические предпосылки для разработки метода решения обратной задачи, позволяющего по наблюдаемым в эксперименте результатам восстанавливать характеристики процессов, происходящих на мезоскопическом уровне, определять пространственно-временные параметры локализации носителей заряда, и вычислять коэффициенты и порядки дробных кинетических уравнений.

6. Описать с помощью ДДТ процессы аномальной кинетики в наносисте-мах: мерцающую флуоресценцию одиночных панокристаллов, туннели-рование электронов в массивах коллоидных квантовых точек, электропроводность квантовых квазиодномерных систем с фрактальным беспорядком (синтезированных проволок, полимерных нанофибрил).

Научная новизна полученных автором результатов:

1. Разработана теория переноса носителей заряда в неупорядоченных твёрдых телах, основанная на уравнениях переноса с дробными производными. Она позволяет в рамках унифицированного подхода описать перенос в режиме многократного захвата на ЛС и в режиме нестационарной прыжковой проводимости. Теория успешно описывает поведение переходного фототока в НП и нестационарной электропроводности полимеров при импульсном воздействии проникающего ионизирующего излучения. Подход эффективен при анализе частотных свойств структур на основе НП. Удалось учесть влияние структурного беспорядка и отличие диффузионных траекторий носителей от броуновских на распределение неравновесных носителей и переходный ток во время-пролётном эксперименте.

2. С помощью обобщенной предельной теоремы уточнены условия дисперсионного переноса для основных физических механизмов транспорта, для различных спектров ЛС и пространственных распределений ловушек.

3. В рамках нового подхода дано объяснение наблюдаемому в экспериментах переходу от дисперсионного типа переноса к квазигауссову при увеличении размеров образца и/или ослаблении электрического поля во время-пролётных экспериментах. В мезоскопических масштабах теория описывает негауссов перенос, в макроскопических - согласуется со стандартной моделью переноса, тем самым выполняется принцип соответствия.

4. В рамках ДДТ описана близнецовая рекомбинация, управляемая дисперсионным транспортом носителей заряда. Произведен учёт рекомбинации в дробно-дифференциальных уравнениях дисперсионного переноса, что позволило описать фотолюминесценцию, контролируемую негауссовым монополярным транспортом носителей или биполярным транспортом близнецовых пар. Обобщена формула Мозумдера для функции выживания пары.

5. Разработано два новых механизма недебаевской релаксации: механизм смещения при дисперсионном переносе и формирование перколяцион-ных каналов с нерегулярной динамикой процессов делокализации. Эти механизмы приводят к дробно-дифференциальным соотношениям между током и напряжением и объясняют наследственные эффекты поляризации в органических диэлектриках. Исследованы зависимости токов поляризации от температуры и количества влаги для бумажно-масляного конденсатора.

6. Впервые предложена нелинейная модель переноса электронов в массиве коллоидных квантовых точек, учитывающая кулоновскую блокаду и влияние энергетического беспорядка межточечного пространства. Модель согласуется с гипотезой Новикова о статистике Леви в проводящих каналах, идеей Жинжера и Гринхема о блокировании инжекции. Удалось описать степенное затухание тока при ступенчатом переключении внешнего напряжения, эредитарный эффект и фликкер-шум в массивах нанокристаллов.

7. Найдены распределения числа счёта фотонов мерцающей флуоресценции одиночных коллоидных квантовых точек, свидетельствующие о су-перпуассоновской статистике излучения, больших флуктуациях числа флуоресцентных фотонов и неэргодичности процесса. Сформулированы асимптотические условия подавления мерцания. Результаты указывают на один из механизмов мерцания одиночных коллоидных квантовых точек - ионизацию ядра путём резонансного туннелирования, управляемого аномальной диффузией энергетического уровня приповерхностной ловушки.

8. Впервые исследована проводимость квазиодномерной системы в случае фрактального беспорядка. Исследование выполнено в рамках дробного обобщения эволюционного уравнения для плотности распределения собственных чисел матрицы переноса. Получен новый класс универсальных распределений кондактанса квазиодномерных систем с самоподобным распределением рассеивателей. В рамках подхода произведен учёт влияния нерегулярных модуляций диаметра в синтезированных квантовых проволоках и полимерных нанофибриллах.

Практическая значимость.

Выводы к главе 5

1. Разработана нелинейная модель переноса электронов в массиве коллоидных нанокристаллов, учитывающая эффект кулоновской блокады. Модель успешно интерпретирует степенное затухание тока при ступенчатом переключении напряжения, эффекты памяти и фликкер-шум в массивах коллоидных квантовых точек СёБе, Сс1Те, Сс^е/^пБ. Модель согласуется с гипотезой Новикова о статистике Леви в проводящих каналах, идеей Жинжера и Гринхема о блокировании инжекции.

2. Введение дробного обобщения экспоненты позволило получить единое описание процесса мерцания как для экспоненциальных, так и для степенных распределений он- и ой-интервалов. На основе этой модели выведено уравнение для р(Ь0п|£). Для случая степенного мерцания оно содержит производные дробных порядков а и /3, совпадающих с показателями степенных оп-, и оА-распределений. При стремлении а и (3 к единице распределения переходят в экспоненциальные, а дробно-дифференциальное уравнение переходит в уравнение с производными целых порядков. Рассчитаны плотности распределения р(£0пЮ эффективного времени свечения в аналитическом виде и выражены через дробно-устойчивые распределения. Плотность р(£0п|£) связана пуассо-новским преобразованием с распределением числа испущенных фотонов и определяет статистику счета.

В отличие от работы [86], в которой рассматривается случай а = (3, в нашей работе получены результаты для более общего случая а ф ¡3. Вычислен параметр Манделя и распределение суммарного времени свечения. Параметр Манделя указывает на то, что статистика излучения мерцающих квантовых точек является суперпуассоновской. При анализе относительных флуктуаций времени свечения было выяснено, что они убывают только в случаях а = (3 = 1иа</3. При всех остальных соотношениях а и (3 относительные флуктуации в асимптотике выходят на степенной режим возрастания, либо стремятся к постоянной величине.

3. Электронный транспорт в квази-Ш системах и влияние неупорядоченных модуляций диаметра квантовой проволоки на проводимость изучались на основе дробно-дифференциального обобщения ДМПК-уравнения для плотности распределения собственных чисел матрицы передачи. Решения этого уравнения приводят к новому классу универсальных распределений кондактанса квазиодномерных систем с самоподобным распределением рассеивающего потенциала. В рамках модели произведен учёт нерегулярных модуляций диаметра синтезированных квантовых квази-Ш систем (самоорганизованых нанопроволок, полимерных нанофибрилл и др.). Выявлено сосуществование диэлектрического и металлического режимов проводимости и получены критические значения концентраций рассеивателей для подавления металлического состояния.

4. Получены распределения кондактанса С длинной квантовой проволоки с фрактальным беспорядком в режиме последовательного некогерентного туннелирования. Асимптотическое (Ь —У оо) поведение моментов (Ск(Ь)), средней мощности дробового шума и фактора Фано находятся в согласии с результатами работы [17], сами распределения хорошо описывают результаты численного моделирования методом Монте-Карло. Получено уравнения для распределений сопротивления и кондактанса, которые согласуется с ДД-обобщением ДМПК-уравнения.

Заключение

В диссертационной работе были впервые проведены систематические исследования аномальной кинетики носителей заряда в неупорядоченных полупроводниках. Исследования объединены единым подходом, основанном на теории дробно-устойчивой статистики, кинетических уравнений дробного порядка и нового класса случайных процессов -дробно-подчиненных безгранично делимых процессов.

Сформулируем основные результаты и выводы:

1. Показано, что дробно-дифференциальная кинетика дисперсионного переноса в НП является следствием его автомодельности. Об автомодельности свидетельствует универсальное поведение переходного фототока во время-пролётных экспериментах. Продемонстрирована связь дробно-дифференциального подхода с моделями Шера и Монтролла, многократного захвата, прыжковой проводимости и теорией протекания. Дробно-дифференциальная теория дисперсионного переноса в НП с учётом структурного беспорядка и отличия диффузионных траекторий носителей от броуновских даёт более точное описание время-пролётных экспериментов, чем существующие диффузионные модели.

2. Полученная система дробно-дифференциальных уравнений может служить основой для описания дисперсионного переноса в НП. Система включает в себя уравнения монополярного переноса локализованных и делокализованных носителей с учётом рекомбинации; уравнения амбиполярного дисперсионного переноса; диффузионно-дрейфовые уравнения с распределённым дисперсионным параметром, для описания переноса в неоднородно неупорядоченных средах; уравнение для случая усечённых степенных распределений времён локализации.

3. ДДП позволяет в рамках единого формализма описывать нормальный и дисперсионный перенос. В отличие от т-приближения Архипова-Руденко, ДДП удовлетворяет принципу соответствия. Уравнения с дробными производными точнее описывают кривые переходного тока в неупорядоченных полупроводниках при значениях дисперсионного параметра, близких к единице, чем т-приближение Архипова-Руденко.

4. С помощью обобщённой предельной теоремы уточнены условия дисперсионного переноса. Дисперсионный транспорт наблюдается

• при многократном захвате, если средний квадрат флуктуаций энергии ЛС превышает среднюю глубину их залегания, умноженную на больцмановскую температуру кТ;

• в случае контролируемых фононами прыжков, если дисперсия энергии ловушек е относительно уровня Ферми ер превышает среднюю разность (е — ер), умноженную на кТ\

• в случае прыжковой проводимости Могта. если квадрат флуктуаций расстояния между ловушками превышает среднюю длину прыжка, умноженную на половину радиуса локализации волновой функции.

5. ДДТ удовлетворяет принципу соответствия. В мезоскопических масштабах она описывает дисперсионный перенос, в макроскопических - согласуется со стандартной моделью переноса, характеризуемой нормальным распределением, короткими пространственными корреляциями, марковским характером эволюции. В промежуточной асимптотике наблюдается квазидисиерсионный перенос. Масштабный эффект перехода от дисперсионного типа переноса к квазигауссову во время-пролётных экспериментах при увеличении толщины образца и/или уменьшении внешнего электрического поля является следствием усечённых распределений Леви времён локализации носителей. Усечение связано с видом плотности ЛС, вторичным механизмом переноса, рекомбинацией, конечностью ширины щели подвижности.

6. Впервые произведен учёт рекомбинации в дробно-дифференциальных уравнениях дисперсионного переноса, что позволило описать люминесценцию, контролируемую дисперсионным монополярным транспортом носителей заряда или биполярным транспортом геминальных пар. В первой модели (модели удалённых пар) подразумевается, что электроны и дырки пространственно независимы, блуждают и локализуются хаотически и рекомбинируют с ближайшим доступным партнером, в другой модели - возбуждённые электроны и дырки не разделяются в процессе диффузии, рекомбинируют локализованные близнецовые пары. Обобщена формула Мозумдера для функции выживания близнецовой пары в режиме геминальной рекомбинации. Модель рекомбинации локализованных близнецовых пар, управляемой дисперсионной диффузией, приводит к экспериментально наблюдаемой асимптотике затухания интенсивности фотолюминесценции в аморфных полупроводниках /(¿) ос где с* - дисперсионный параметр.

7. Сформулированы два новых механизма недебаевской релаксации: механизм смещения при дисперсионном переносе и формирование перколяционных каналов с нерегулярной динамикой процессов делокализации. Эти механизмы приводят к дробно-дифференциальным обобщениям закона Ома, объясняющим наследственные эффекты поляризации в органических диэлектриках. Продемонстрировано, что дробно-дифференциальная модель релаксации может служить теоретической основой методики токов поляризации и деполяризации (ТПД) для тестирования состояния изоляции электронных устройств. Метод диагностики не является разрушающим. В работе исследованы зависимости ТПД от температуры и количества влаги для бумажно-масляного конденсатора и изучено влияние предыстории (времени поляризации) на ток деполяризации.

8. Разработана нелинейная модель переноса электронов в массиве коллоидных нано-кристаллов, учитывающая эффект кулоновской блокады. Модель успешно интерпретирует степенное затухание тока при ступенчатом переключении напряжения, эффекты памяти и фликкер-тиум в массивах коллоидных КТ Сс1Бе, Сс1Те, Сёве/ЕнЭ. Модель согласуется с гипотезой Новикова о статистике Леви в проводящих каналах, идеей Жинжера и Гринхема о блокировании инжекции.

9. Найдены распределения числа счёта фотонов мерцающей флуоресценции одиночных коллоидных квантовых точек, свидетельствующие о суперпуассоновской статистике излучения, больших флуктуациях числа флуоресцентных фотонов и неэргодичности процесса. Сформулированы асимптотические условия подавления мерцания. Результаты указывают на один из механизмов мерцания одиночных коллоидных квантовых точек - ионизацию ядра путём резонансного туннелирования, управляемого аномальной диффузией энергетического уровня приповерхностной ловушки.

10. Электронный транспорт в квази-Ш системах и влияние неупорядоченных модуляций диаметра квантовой проволоки на проводимость изучались на основе дробно-дифференциального обобщения ДМПК-уравнения для плотности распределения собственных чисел матрицы передачи. Решения этого уравнения приводят к новому классу универсальных распределений кондактанса квазиодномерных систем с самоподобным распределением рассеивающего потенциала. В рамках модели произведен учёт нерегулярных модуляций диаметра синтезированных квантовых квази-Ш систем (самоорганизованых нанопроволок, полимерных нанофибрилл и др.). Выявлено сосуществование диэлектрического и металлического режимов проводимости и получены критические значения концентраций рассоивателей для подавления металлического состояния.

11. Получены распределения кондактанса С длинной квантовой проволоки с фрактальным беспорядком в режиме последовательного пскогерелшюго туннелирова-ния. Асимптотическое (Ь —» со) поведение моментов (йк(Ь)). средней мощности дробового шума (5(Ь)) и фактора Фано находятся в согласии с результатами работы [17], сами распределения хорошо описывают результаты численного моделирования методом Монте-Карло. Получено уравнения для распределений сопротивления и кондактанса, которые согласуется с ДД-обобщением ДМПК-уравнения.

V > О, —ОС' < X < оо.

Интегралы дробного порядка

1.1.1. Интеграл Лиувилля порядка и

-оо 1хПХ) - ] ос

1.1.2. Левосторонний интеграл Римана порядка у X

1.1.3. Правосторонний интеграл Римана порядка и

ОН = г7й / (/-1)1» ■ ">0' г» У (^-х) г

1.1.4. Левосторонний интеграл Вейля порядка и

1 г /т ооИ^/(х) = / ' , ^ > 0, -оо < х < оо.

ВДУ (х'-О1 оо

1.1.5. Правосторонний интеграл Вейля порядка и

1 7 /(04е гну (е-*)1-" X

1.1.6. Левосторонний интеграл Римана-Лиувилля порядка

I/ > 0, —оо < х < оо. а1^т{х) = —-—г / --—— . г/ > и. —

1 ^ У Г(1/) У (х оо < а < х < оо.

1.1.7. Правосторонний интеграл Римана-Лиувилля порядка I/ ь ъ/ и = ги/(е-х)1"- ' -°°<х<Ь<ж. X

1.1.8. Потенциа/т Рисса функции / порядка I/ оо

Д*7(д) =ОГ/ ^ 1 ,—I I „ ■ 0<«/<1. -оо<х<оо.

1.1.9. Сопряженный потенциал Рисса функции / порядка и п Г( ^ 1 7 -£)№<% п ^ ^ , ^ ^

Я /(а1) = , . . ,-т^ / -:-ттт—-, 0 < и < 1, -оо < л < оо. оо

1.1.10. Потенциал Феллера функции / порядка г/ сю

Г?» п \ /' ц + I' + (ц - у)ящп(х - О 2 2 ри,у1(х)= ] --0 < I/ < 1. и +;; ^0. ос

Производные дробного порядка

1.2.1. Левосторонняя дробная производная Римана-Лиувилля функции / порядка и г&гт) Ш" / (ггри- ">0' » = м + ^ "<••>■ оо

1.2.2. Правосторонняя дробная производная Римана-Лиувилля функции / порядка ^ оо ,т

1.2.3. Дробная производная Капуто

-оо

1.2.4. Определение Адамара дробной производной

1.2.5. Обобщение интегральной формулы Коши г> + 1) г /(СЖ с:i(z) =

2тгг J (С - z)^1' С(г0,г+)

Здесь кривая интегрирования С(го,г+) в комплексной ("-плоскости представляет собой замкнутый контур начинающийся в £ = го, однократно огибающий ( = г в положительном смысле и возвращающийся в точку £ = zq.

1.2.6. Левосторонняя дробная производная Грюнвальда-Летникова

Gv+f(x) = lim

J v ' л.—>о hv где A^f(x) разность порядка гл

1.2.7. Правосторонняя дробная производная Грюнвальда-Летникова

Gü/(x) = lim ; /i—»o /г"

1.2.8. Дробная производная Маршо порядка и < 1 л г- fM и 7 /н-л^-о^ " /: /н - /(о ,с

J y ' r(i - v) J e}+u

1.2.9. Дробная производная Маршо произвольного порядка 0 < ъ> < п £ Лг(**)

1 °rAlff('i) М£/(х) = / -f^d

J Ч О где множители С^п могут быть представлены в виде интегралов

С1 S

Сип - J с1 + „ dfо

1.2.10. Производная Рисса положительного порядка 0 < v < 2. определенная через конечную часть Адамара потенциала Рисса отрицательного порядка —и оо О где

А' = I 2r("i/)cos(^7r/2) ^ Ф \ —7Г ¿> = 1

1.2.11. Производная Рисса произвольного порядка v

ОО °23 „ , ч

1 г At fix

R-vnT) = —j 0<u<2j. J€N{**) где оо , О и ^ дГ /и = -т центральная разность /(х) четного порядка 2?

1.2.12. Производная Феллера, определенная через конечную часть Адамара потенциала Феллера отрицательного порядка —г/ т?-»*! \ У 7 и+У + {и- - О 2А*ьГ(1-и) 1 --[Л } " Пт оо оо и

2А^Г(1 - и) где J[(u + v)f(x) - uf(x - О - vf(x +1о < I/ < 1.

Avu v = {{и + и) cos(i/tt/2)]2 + [(u - v) sin(^/2)]5

Интегральные преобразования дробных дифферинтегралов

Интегральные преобразования играют важную роль в исследовании дробных дифферинтегралов и при решении дробных дифферинегральных уравнений. Мы начинаем рассмотрение методов с преобразования Лапласа, которое является очень подходящим в случае работы на полуоси: оо f(x) и. /(А) = L{/(x)}(A) = J e~Xrf(x)dx. о

Интеграл подразумевается абсолютно сходящимся в комплексной полуплоскости 3?Л > 0. Если, в дополнение, f(x) имеет ограниченную вариацию в окрестности х > 0, то справедлива формула обращения

7+JOC

A)^/(x) = L"1{/(A)}(x) = ^ f eXxf(\)d\, х > 0 а—г оо для любого фиксированного <т > 0. Здесь, интеграл рассматривается в смысле главного значения и /(.г) = [f(x + 0) + /(х — 0)] в случае, если х является точкой разрыва функции f(x).

Важное свойство любого интегрального преобразования связано с соотношением свертки и соответствующей теоремой. Для преобразования Лапласа выполняется X f(x)*g(x) = Jf(x-09(OdS о и *.9(.т)}(А) = L{/(x)}(A) • Цд(х)}(\) = /(А)р(А). соответственно.

Напомним что для производных целого порядка

Н(А) = L{/M}(A) = А"/(А) - £1Afc/(',-fc"1)(0+), п = 1.2. к=0 и для многократных интегралов т(А) = A~m/(A), 771=0.1.2.

Обе формулы могут быть объединены и переписаны для произвольного (положительного и отрицательного) целого порядка o/in)(A) = An/(А) - ]Г 0/('l-fc-1)(0+). n = 0. ±1, ±2,. к=0 сумма исчезает, когда п < 0.

Другое интегральное преобразование, действующее в той же области (0, ос) - это преобразование Меллина: ос f{x)^J(s) = М{/(x)}(.s) = j x6~lf{x)dx. о

Его обращение имеет видо+оо

7(.S) ^ f{x) = W\-l{]{s)}{x) = -i-: i x~4(*)ds, a = Xs.

7Г1 J a—ioo

Операция свертки Меллина и теорема о свертке: оо

Пх)од(х)= J ПхШ№/£ О

M{f(x)og(x)}(s) = M{f(x)}(s) ■ M{g(x)}(s) = f(s)g(s).

При рассмотрении поведения дифферинтегралов на всей вещественной оси —ос < .г < ос, используют преобразование Фурье оо

•(.'■) ^ Rk) = F{/(,•}}(/,•) ее J eik*f(x)dx оо с формулой обращения ос f(k)^f(x) = F^{f(k)}(x) = ^ J e~ikxf(k)dk со и теоремой о свертке оо

F{ J fix - амтт = F {fix) * g(x)}(k) = F{f(x)}(k) ■ F {g(x)}ik) = /(fc)flW