Эффект ближнего поля в сверхтонкой нелинейной пленке резонансных атомов тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

л _ На правах рукописи

Ь а ОД 1 ДсН 1993

СУХОВ Сергей Владимирович

ЭФФЕКТ БЛИЖНЕГО ПОЛЯ В СВЕРХТОНКОЙ НЕЛИНЕЙНОЙ ПЛЕНКЕ РЕЗОНАНСНЫХ АТОМОВ

01.04.05 — оптика

Автореферат

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

УЛЬЯНОВСК - 1998

Работа выполнена в Ульяновском государственном университете

Научный руководитель

доктор физико-математических наук, профессор, Гадомский О.Н.

Официальные оппоненты

доктор физико-математических наук, профессор Самарцев В.В.

кандидат физико-математических наук, доцент Калашников Е Г\

Ведущая организация

Физический-Институт РАН, г. Москва

Защита состоится 10 декабря 1998 года в 14 часов на заседании диссертационного совета Д 053.37.01 Ульяновского государственного университета по адресу: Набережная р. Свияти, ауд. N701.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке университета

Автореферат разослан " 10 " нЛя^пЛ 1998 г.

Отзывы на автореферат просим присылать по адресу: 432700,

г. Ульяновск, ул. Л. Толстого, д. 42, научная часть

Ученый секретарь диссертационного Совета д. ф.-м. н.

М.К. Самохвалов

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы: Интерес к тонким слоям резонансных атомов обусловлен в первую очередь развитием сравнительно нового научного направления - физики поверхностных явлений. Несмотря на малость толщины резонансного слоя по сравнению с длиной волны света, нелинейная связь между амплитудой пола прошедшей волны и оптическими свойствами резонансной среды приводит в квазистационарных условиях к явлениям бистабильностя и самопульсациям. В определенных условиях нелинейная динамика системы может носить характер оптического хаоса. Тонкая пленка толщины много меньшей длины волны служит плодотворной моделью резонансной оптики, в рамках которой такие нелинейные явления, как нелинейные поверхностные волны, нелинейное отражение ультракоротких оптических импульсов, "двухволновые" солитоны, самоиндуцированная прозрачность, оптическая бистабильность и самопульсации, допускают простое аналитическое описание, а эффекты типа фотонного эха приобретают новые черты. Кроме того, имеется чисто практический интерес в изучении подобных структур из резонансных атомов, поскольку оптические элсмепты, изготовленные на их основе, могут найти широкое применение в устройствах интегральной оптики, оптических системах обработки, хранения и передачи информации.

Многие из нелинейных оптических свойств тонких пленок такие, как безрезонаторная оптическая бистабильность (БОБ), динамический сдвиг резонансной частоты, нелинейная зависимость коэффициента пропускания от величины падающего поля, во многом определяются эффектом локального поля, то есть учетом диполь-дипольного взаимодействия. Однако, в большинстве существующих работ этот эффект рассматривается только в неупорядоченных средах и средах кубической симметрии. Кроме того, в сверхтонких пленках первостепенное значение приобретает проблема граничных условий, поскольку физические свойства поверхпостных слоев различных материалов отличаются от их объемных свойств. Однако, многие авторы целиком пренебрегают наличием поверхности. Этих недостатков лишено рассмотрение нелинейных свойств пленок с учетом эффекта ближнего поля (ЭБТ1), который является обобщением эффекта локального поля.

Таким образом, исследование взаимодействия тонких нелинейных пленок с квазирезонансным излучением при должном учете по-

верхностн пленки, а также детальный анализ влияния пространственной симметрии решетка на оптический отклик является в настоящее время весьма актуальным. Значительный интерес представляет также изучение поведения ноля в непосредственной близости от поверхности с целью использования полученных теоретических оценок в ближнепольной микроскопии.

Цель работы; решение граничных задач нелинейной резонансной оптики сверхтонких пленок (с толщиной намного меньше длины волны) с учетом эффекта ближнего поля и исследование влияния на оптические свойства сверхтонких пленок учета ближайших соседей атома и наличия поверхности.

Для достижения указанной дели в работе поставлены и решены следующие задачи:

- Получение самосог ласованной системы материальных и полевых уравнений с учетом эффекта ближнего поля для случая сверхтонкой пленки, что позволит решить граничную задачу нелинейной резонансной оптики взаимодействия стационарного квазирезонансного оптического излучения со сверхтонкой пленкой.

- Исследование оптических свойств сверхтонких линейных и нелинейных пленок с использованием двух пространственных масштабов - длины волны и межатомного расстояния, что позволит сделать заключение о величине эффекта ближнего поля в малых объектах и о возможности его экспериментального обнаружения.

- Исследование свойств сверхтонких пленок, обладающих различными симметриями расположения атомов, что позволит сделать вывод о возможности создания оптического метода исследования поверхности и малых объектов.

Научная новизна;

- Разработан метод решения граничных задач классической линейной и нелинейной оптики пленок, основанный на методе интег-ро-дифференциальных уравнений.

- Исследовано влияние эффекта ближпего ноля па оптические свойства линейных и нелинейных сверхтонких пленок. Показано, что это влияние может оказаться значительным при определенном выборе параметров нлеики (большие концентрации атомов, большие значения дипольных моментов).

- Теоретически показано, что учет эффекта ближнего поля приводит к зависимости оптических свойств материалов от типа кристаллической решетки, что может быть положено в основу оптического метода исследования структуры малых объектов.

Практическая ценность:

- Изучение поведения электромагнитного поля в волновой и ближней зонах на основе эффекта ближнего поля может быть положено в основу оптического метода исследования структуры малых объектов.

- Предлагаемый метод расчета доля отраженной волны в ближней зоне относительно поверхности пленки может быть полезным для интерпретации данных сканирующих ближнеполъных микроскопов при достижении ими разрешения ~ 1нм. Также этот метод может быть использован при решении задач субмикронной фотолитографии, где необходимо рассчитывать с высокой точностью распределение поля на малых расстояниях от границы раздела сред.

- В диссертации получены условия возникновения безрезона-юрной оптической бистабильности с учетом эффекта ближнего поля и структурного фактора. Эти условия будут полезны при отборе веществ, в которых возможно осуществление БОБ, и создании устройств интегральной оптики.

Апробация работы; Основные положения диссертационной работы докладывались и обсуждались на V научно-практической конференции молодых ученых Ульяновского государственного университета (Ульяновск, 1996), VI международном симпозиуме "Фотонное эхо и когерентная спектроскопия" (Йошкар-Ола, 1997), VII научно-практической конференции молодых ученых Ульяновского государственного университета (Ульяновск, 1998).

Публикации: Основные результаты исследований отражены в 5 печатных работах.

Структура и объем диссертации: Диссертационная работа изложена на 145 страницах, иллюстрируется 19 рисунками и двумя таблицами и состоит из введения, четырех глав, заключения, списка литературы из 128 наименовании и пяти приложений на 15 страницах.

Основные положения, представляемые к защите:

1. Разработан математический формализм для решения граничных задач классической и нелинейной резонансной оптики дискретно-непрерывных диэлектрических сред на основе интегральных уравнений для микроскопических электромагнитных полей.

2. Показана значительная роль эффекта ближнего поля в процессах отражения и пропускания плоской световой волны сверхтонкой непоглощающей дискретно-непрерывной пленкой.

3.Решена стационарная граничная задача нелинейной резонанс-

ной оптики сверхтонких диэлектрических пленок с учетом пространственной симметрии распределения резонансных атомов.

4.Разработаны теоретические основы оптического метода исследования пространственного распределения атомов в малых объектах с размерами намного меньше длины волны.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Первая глава содержит обзор теоретических и экспериментальных работ, посвященных проблеме взаимодействия оптического излучения с резонансными средами. В этой проблеме выделяются следующие задачи: учет поправки на локальное поле и исследование эффектов, связанных с этой поправкой; использование метода интегральных уравнений для решения граничных задач оптики; учет эффекта ближнею поля; использование слижпспслхдюй микроскопии как средства для исследования структуры и свойств поверхности.

Существует два подхода к описанию взаимодействия электромагнитных волн с материальными средами. Первый основывается на уравнениях Максвелла для макроскопических величин с использованием соответствующих граничных условий. Второй исходит из интегральных уравнений, связывающих действующее на диполь поле с внешним полем и полями, излучаемыми остальными диполями. На основе выполненного обзора делается вывод о том, что использование второго подхода в данном случае более предпочтительно: интегро-дифференпиальные уравнения являются нелокальными, а поэтому, не требуют явного введения граничных условий. Данное обстоятельство представляется особенно полезным при исследовании поверхностных оптических явлений.

Одна из фундаментальных проблем оптики связана с процедурой связывания макроскопических свойств (например, диэлектрической проницаемости) с микроскопическими свойствами такими, как атомная поляризуемость. Одна из стандартных, но приблизительных процедур для установления подобной связи - это введение понятия локального поля. Отличие между микроскопическим (локальным) полем Е, действующим на атом, и средним полем Е' для неограниченных оптических сред определяется известным соотношением:

'4тг

Е = ЕЧ

3

Р. (1)

Здесь Р - поляризация среды. Слагаемое & в уравнении (1) носит название "структурный фактор" и возникает из-за корреляции мес-

тоположенпя атомов в кристалле. Обычно, при исследовании оптических свойств резонансных сред полагают в = О, что соответствует устремлению к нулю радиуса сферы Лоренца. При этом, полностью игнорируется тот факт, что в пленке всегда присутствуют точки наблюдения вблизи обрамляющих поверхностей, для которых не происходит полная компенсация полей от всех окружающих диполей внутри сферы Лоренца, что приводит к значительной модификации выражения (1). В оптике тонких пленок это приводит к потере ряда важных физических свойств, связанных с последовательным учетом структурного фактора в показателе преломления.

Устремление радиуса сферы Лоренпа к нулю, то есть представление о непрерывной среде, является одним из традиционных подходов в оптике. Такое представление не является вполне обоснованным, поскольку в дппольной среде возникает дополнительный пространственный масштаб - межатомное расстояние. Учет дискретно-непрерывного распределения атомов в диэлектрике приводит к появлению эффекта ближнего поля. Первая глава содержит обзор работ, посвященных исследованию этого эффекта в оптике поверхности. Идея, положенная в основу эффекта ближнего поля, - это представление о дискретно-непрерывной оптической среде, согласно которому, распределение атомов в окрестности точки наблюдения внутри сферы Лоренца конечного радиуса - дискретное, а вне сферы - непрерывное. Одним из выводов этих работ является то. что ЭБП может заметно возрасти в точках наблюдения, находящихся вблизи поверхности изотропного полубесконечного диэлектрика в ближней зоне, где сфера Лоренца является усеченной. Таким образом, можно предположить, что ЭБП проявится с максимальной силой в сверхтонкой пленке, когда сфера Лоренца будет усеченной с двух сторон.

В конце первой главы кратко представлены возможности ближ-ненольной сканирующей микроскопии как средства для исследования структуры поверхности с помощью оптического излучения. На основе рассмотренных публикаций сделан вывод о том, что ближ-ненольные микроскопы в настоящее время и в ближайшем будущем будут использоваться для исследования небольших участков, содержащих объекты с размерами больше атомных. Для исследования же атомной структуры поверхности с помощью оптического излучения может быть полезен метод, основанный на использовании эффекта ближнего поля. Этот метод основап на том факте, что учет конечных размеров сферы Лоренца приводит к тому, что ближнее поле диполей зависит от геометрии их расположения.

Вторая глава посвящена решению граничной задачи классической оптики взаимодействия стационарного монохроматического оптического излучения Ei(r,f) со сверхтонкой пленкой. В качестве полевого уравнения при этом используется интегро-дифференциаль-ное уравнение:

Е(г, 0 = Ei (г. t) + [ rot rotip(r\ t - ~)dV\ (2)

где E(r, t) - напряженность электрического микроскопического (локального) поля в точке наблюдения, R = ¡г - r'j - расстояние от точки наблюдения г до некоторой точки г' внутри пленки, либо на ее поверхностях, с - скорость света в вакууме; дифференцирование осуществляется по координатам точки наблюдения, интегрирование производится по всему объему пленки.

В данной диссертационной работе уравнение (2) удалось обобщить таким образом, что стало возможным его использование для оценки роли дискретности в средах с различными симметриями расположения атомов. На основе этого уравнения было произведено сравнение роли дискретности для кристаллов с ячейками Вигне-ра-Зейтца в форме параллелепипеда, гексагональной и треугольной призмы и для случая хаотического распределения атомов. Показано, что влияние дискретности максимально в тех средах, где ячейка Вигнера-Зейтца не имеет центра симметрии. В случае сред с центрально симметричными ячейками влияние эффекта ближнего поля наиболее существенно, когда ячейка Вигнера-Зейтца имеет форму параллелепипеда. При этом, чем больше отношение сторон параллелепипеда, тем больше величина эффекта.

Описываемый метод может использоваться для оценок влияния дискретности, однако для выполнения точных расчетов наиболее пригоден метод, основанный на использовании сферы Лоренца. Данный метод состоит в прямом суммировании вкладов, вносимых узлами решетки г„, расположенными внутри сферы а радиуса Ьй (называемой сферой Лоренца), и в замене суммирования по точкам за пределами этой сферы интегрированием. Таким образом, выражение (2) преобразуется к следующему виду:

E(r,t) = Ei(r,i)+[rotrot-^P(r, t-rotrot-^-de(i——). (3) I It С a Ra С

Здесь Ех, £2 ~ поверхности, ограничивающие пленку. Суммирование производится по всем дискретно-распределенным диполям

за исключением диполя, находящегося в месте расположения точки наблюдения.

В данной главе решен вопрос о размерах области дискретности Ьд. Расчеты показывают, что остается практически постоянным для величины произведения постоянной решетки а и волнового числа кй, лежащего в диапазоне к0а = 0 -г- 0.4. Например, для погрешности вычисления поля диполей 1% достаточный размер области дискретности составляет и 2а.

С целью исследования ЭБП в классической сверхтонкой пленке в главе 3 сначала рассмотрен случай дискретно-непрерывного монослоя атомов. При учете эффекта ближнего поля в поведении поля отраженной от монослоя волны наблюдаются некоторые особенности. В ближней зоне поле отраженной волны промодулировано, причем, на расстояниях порядка постоянной решетки период модуляции составляет половину постоянной решетки.

От моносяоя можно перейти к рассмотрению пленок конечной толщины, представив их как систему ыонослоев. Для пленки, состоящей из N монослоев из уравнения (3) получаем систему Лт уравнений для нахождения напряженкостей микроскопических полей. В результате численного решения этой системы были обнаружены следующие черты поведения поля, рассчитанного с учетом дискретности.

1. Результаты, полученные путем численного решения системы, значительно отличаются от аналогичных результатов, полученных из формулы Эйри. Величина этих отличий определяется, в основном, атомной поляризуемостью а, которая играет роль константы взаимодействия атома с полем;

2. В поведении поля вблизи поверхностей пленки наблюдаются особенности, вызванные нарушением трансляционной симметрии в направлении, нормальном к поверхности. Амплитуда скачков поля вблизи поверхности и расстояние, на котором они наблюдаются, также зависят от а:

3. Для полей отраженной и прошедшей волн в ближней зоне относительно поверхностей пленки существует сильная координатная зависимость амплитуд. Это означает, что в этих областях происходит постепенное формирование отраженных и прошедших волн. При удалении от поверхности амплитуды отраженной и преломленной волн становятся постоянными. Однако величина этих амплитуд отличается от значений, которые можно получить с помощью формул Эйри.

1U

Итак, во второй главе произведено обоснование первого и второго из защищаемых положений в отношении оптики непоглощающих дискретно-непрерывных пленок.

Третья глава посвящена вывод}' полевого и материальных уравнений применительно к случаю сверхтонкой нелинейной пленки резонансных атомов. Эти уравнения образуют самосогласованную систему, позволяющую решить граничную задачу взаимодействия оптического излучения с пленкой. В качестве полевого уравнения используется интегро-днфферешщалыюе уравнение. В качестве материальных уравнений в данной главе используются оптические уравнения Блоха, описывающие динамику взаимодействия двухуровневого атома с оптическим излучением.

Отправным пунктом для нахождения материальных уравнений служит оператор Гамильтона двухуровневою атома, который в приближении вращающейся волны принимает следующий вид:

Н = \tu¿(io3 - ~(dre)(£t + iEl)eríiéuie-itKa--ít ¿t

-|(dre)(£S - iE")erNe~ÍMtécKo+, (4)

где <7± = ai ± ta 2', Oí, <73 - матрицы Паули, ui(¡ - частота перехода в спектре атома, и> - частота внешней волны, dr = u¿dr, dr -абсолютное значение дипольного момента перехода, е - единичный вектор поляризации поля в пленке, Е'й + гЕ" - комплексная амплитуда поля в пленке. Комплексность амплитуды Е'0 -т iE" обусловлена комплексностью индуцированного дипольного момента, формирующего внутреннее поле в пленке, а также конкуренцией кулоновского п запаздывающих поляризующих полей в поле диполей непрерывно и дискретно распределенных атомов в уравнении (4). к = К + ¿N -комплексный волновой вектор. Таким образом, поле в пленке ищется в виде неоднородной волны, направление распространения которой, в общем случае, не совпадает с направлением затухания.

Вводим новые переменные:

сг± = ('« ± и;)е±га*етйгК, сг3 = иг,

и, v, w - компоненты вектора Блоха, w определяет инверсию, и и v характеризуют днпольный момент атома.

Записав уравнения движения Гейзенберга, получаем модифицированные оптические уравнения Блоха:

« = -(«« - - |(dre)EÓ'werS - u/lt

V = (и>0 - а>)ц + ^(с1гв)^юегР1 - »/12, (5)

V) = р6ге){Е%и - Е&)егГ* - (и - ю0)/Гь

где №0 - начальное значение инверсии, 1Л1 - время необратимой фазовой релаксации, 7\ - время энергетической релаксации.

В данной диссертационной работе рассматривался стационарный случай, когда й = Ь = ю = 0. Систему уравнений (3), (5) можно решить двумя способами. Первый способ заключается в том, чтобы выразить амплитуду микроскопического поля Е'0 + хЕ" через и, V, и> и подставить ее в уравнения (5). Этот способ будет использован в дальнейшем для определения динамической отстройки от резонанса и нахождения; условий безрезонаторной оптической бистабильности.

Второй способ заключается в том. чтобы, используя уравнения (5), выделить в интегральном уравнении (3) локальную и нелокальную часть п записать теорему погашения, что позволит в итоге определить комплексный показатель преломления.

Используя первый способ решения системы уравнений (3), (Б), в третьей главе получено уравнение для определения инверсии и> в приближении квазидвумерной пленки в пренебрежении зависимостью от координат переменных и, и:

к1Еп Гю , Ц

+ -f (w - wo) = 0. (6)

(Д + коАюУ + (1Да - коВю)г Ti

Здесь (А 4- Ш'н'м — iv) определяет поле диполей, кп = (2/ft)dre, А = щ—от - отстройка от резонанса. При этом, для случая сверхтонкой пленки доказана математическая лемма, позволяющая вынести оператор rot rot за знак интеграла в интегральном уравнении (3), что облегчает вычисление соответствующего интеграла. Уравнение (6) позволяет определить основные оптические свойства сверхтонкой пленки в точках наблюдения: внутри пленки с учетом ЭБП.

Для случая, когда зависимостью и, у, w от координат пренебречь нельзя, в третьей главе также предложен соответствующий способ решения, заключающийся в разбиении всего объема пленки на систему слоев, в каждом из которых можно считать компоненты вектора Блоха постоянными.

Четвертая глава посвящена решению стационарной граничной задачи нелинейной резонансной оптики сверхтонких диэлектрических пленок с учетом эффекта ближнего поля и пространственной симметрии распределения резонансных атомов. Кроме того, в этой

главе продемонстрирована сильная зависимость оптических свойств пленки от типа кристаллической решетки, что может быть положено в основу оптического метода исследования пространственного распределения атомов в малых объектах. В результате решения стационарной граничной задачи взаимодействия монохроматического излучения со сверхтонкой пленкой в этой главе удалась рассмотреть конкретные свойства пленки, такие как динамическая отстройка от резонанса, оптическая бистабильность, комплексный показатель преломления, поляритоняая запрещенная зона, особенности поведения отраженной волны в ближней и волновой зонах.

Известно, что учет локальной поправки |7гР ириводит к зависимости резонансной частоты атомной системы от инверсии (динамическая отстройка от резонанса). При у чете эффекта ближнего ноля эта отстройка будет зависеть от координат точки наблюдения, а также от тина симметрии атомной решетки пленки. Кроме того, при учете эффекта ближнего поля в сверхтонкой пленке отсутствует один определенный сдвиг резонанса. Вместо этого существует целый набор отстроек, сгруппированных по частоте около центральной. При больших значениях й... Г2' и концентрации двухуровневых атомов различие между этими отстройками становится настолько, большим, что на частотной зависимости функций и и» возникают несколько максимумов, соответствующих этим отстройкам. Различие исжд.у динамическими отстройками от резонанса, вычисленных с учетом и без учета эффекта ближнего поля, становится еще более значительным, если тин кристаллической решетки пленки отличен от кубического (рис. 1).

Следующее свойство, рассмотренное в данной главе - это явление безрезонаторной оптической бистабилыюсти. Обычные уравнения Блоха для эволюции атома во внешнем поле - линейны и поэтому допускают только одно решение. При наличии механизма обратной связи эволюция системы становится нелинейной и становится возможной оптическая бистабильность. Однако полуклассические уравнения Блоха, включающие локальное ноле, нелинейны сами но себе, поэтому, когда нелинейность достаточно большая, бистабильность становится возможной н без обратной связи. В четвертой главе исследовано влияние, оказываемое ЭБП на условия возникновения бистабилыюсти. В результате решения выведенного в третьей главе уравнения для инверсии получено условие, характеризующее область отстроек, в пределах которой возможно появление биста-бильного режима.

и, 1СГ4 V, КГ4

10 20 30 40 50 10 20 30

30 40 50

я для решетки тетра!стального типа (б) с постоянными решетки вдоль х, у, г-яаираилений. соответственно, = аЕ = а ■ 1.0488, а, = а/1.1. Точка наблюдения находится на поверхности (кривая 1), в объеме пленки (кривая 2). Штриховой линией показана зависимость <;{Л} без учета эффекта ближнего ¡юля.

Условия возникновения оптической бистабильности существен-то зависят от значения динамической отстройки от резонапса, которая, в свою очередь, определяется структурой атомной решетки пленки. Это приводит к тому, что при одних и тех же значениях параметров бистабильный режим осуществляется в одних веществах и не осуществляется в других (рис. 2). Кроме того, возникновение бистабильяого режима может зависеть от поляризации падающего излучения. Это является еще одним из проявлений эффекта ближнего поля.

Далее в главе 4 дан вывод формулы для комплексного показателя преломления п сверхтонкой пленки с у четом а) структурного фактора, Ъ) конечной толщины пленки и конечного радиуса сферы Лоренца, с) кулоновсхого и запаздывающих поляризующих полей в комплексной амплитуде микроскопического поля внутри пленки, с!) произвольных концентраций двухуровневых атомов. Нрп этом пока рассматривалась только частотная дисперсия и поиеречные неоднородные волны.

Выделяя в интегральном уравнении (3) локальную и нелокальную части, с учетом дискретно-непрерывного распределения атомов можно получить обобщенную формулу Лорентц-Лоренца:

п

2

1 + (;У/Ул)о[(8тг/3)(иа-е) - е(;3цд)] 1 - ( Л7/17)«[(4 гг/З) (»¿е) - е('/?11^ГГ

(7)

о.о-.

с

РйС. '2: Зь-вкстямость диверсии ох безразмерной ИЛЛ 1П[ и-гуггьг падающей волны е — яяе кубической решетки п л~1нм (кривая X): дни ромбической ре-

шетки о» — а• 1.1, Щ/ = а/1-1, а, — а (кривые 2, 3). Внешнее ноде падает нормально поверхности пленки и поляризовало вдопь оси г (кривая "1)\ вдоль оси у (кривая 3).

где 0 - структурный фактор, зависящий также от положения точки наблюдения, а - поляризуемость двухуровневого атома, Н/У -концентрация двухуровневых атомов. Расчеты показывают, что различие между комплексными показателями преломления, вычисленными с помощью обычной формулы Лорентп-Лоренца и с помощью формулы (7). возрастает при увеличении параметра аЛГ/V. Это различие может оставаться значительным (несколько процентов) даже при больших интенсивностях падающего излучения. При значениях достаточно близких к 3/4тг дисперсионные зависимости для веществ с различной симметрией расположения атомов будут значительно отличаться. Это, в свою очередь, будет приводить к значительному отличию в иптенсшшостях отраженной и прошедшей волн. Таким образом, в достаточно плотных средах или в средах с большим дппольным моментом после надлежащего подбора мнтен-синности и отстройки внешней волны на основе эффекта ближнего поля можно эффективно исследовать структуру данного вещества.

Еще одной особенностью в поведении комплексного показателя преломления при учете эффекта ближнего поля является воз-нштоиеиие анизотропии, связанной с нарушением трансляционной симметрии вблизи поверхности даже для кубических кристаллов (рис. 3). Выявившаяся в расчетах зависимость комплексного показа-

и

к.

-15 -10 -5 0 5 10 15

-15 -10 -5 0 5 10 15

ЛГ2'

АЦ

Рис. 3: Действительная тг (а) м мнимая к (б) пасти комплексного показателя преломления п сверхтонкой пленки. Внешняя волна па/чает нормально к поверхности

пЕрсиошгую зависимость без учета эффекта ближнего поля.

теля преломления сверхтонкой пленки от направления поляризации есть еще одно из проявлений эффекта ближнего поля.

Продолжим обсуждение свойств эффекта ближнеш поля в точках наблюдения перед пленкой. Поле перед пленкой представляется в виде суперпозиции внешней и отраженной волны с некоторым вол-аоиюл вектором, который должен зависеть от комплексною показателя преломления плевки, если точка наблюдения находится в ближней зоне по отношению к поверхности. При этом по мере удаления точки наблюдения от поверхности роль дискретно-распределснньгх атомов должна убывать. Таким образом, поле в ближней зоне изменяется по неэксноненпиалъному закону (рис. 4). Неэкспоненцпальная зависимость в амплитуде отраженной волны сохраняется лгши> па расстояниях, сравнимых с постоянной решетки, что характеризует размеры сферы Лоренца.

1} волновой зоне неэкспоненаиальная зависимость исчезает. Однако, как хорошо видно из интегрального уравнения (3). поле за пределами шейка определяется микроскопическим полем внутри пленки. Это приводи! к тому, что интенсивности отраженной волны рассчитанные с учетом п без учета эффекта ближнего поля пс одинаковы да же в волновой зоне. Кроме того, амплитуды волн, отраженных от пленок с различным расположением атомов значительно различаются. Это обстоятельство, а также то, что другие оптические свойства сверхтонкой пленки зависят от симметрии расположении

\ЕЛ. Ю-^СГСЭ

12т

\

I*

ю-Л*-

"1

2

и 5 10 15 21" 25 г, ям

Рис. 4: Координатная зависимость амплитуды отраженной волны для кристаллов куоичкско]»< (кривая 1) м ромбического (кривые 3, 4) типов. Штриховой пинией (кривая 2) показало значение ¡тшшгуди отраженной волны без учета эффекта ближнею ноля.

атомов в пленке, открывает возможность исследования структуры материалов с помощью оптическою излучения.

Основные выводы:

В настоящей диссертации представлено решение х раничных задач линейной и нелинейной оптики сверхтонких пленок, в которых детально исследовано поведение классического электромагнитного поля в непосредственной близости от границы раздела вакуум-диэлектрик.

Особую роль в проведенных теоретических исследованиях играет учет дискретной структуры среды, состоящей из резонансных или нерезонансных атомов. Показано, что учет дискретной структуры в сверхтонкой пленке ведет к появлению эффекта ближнего поля, вызывающего изменения онтических свойств среды и характера поведения электромагнитного ноля внутри и за пределами пленки.

По результатам работы можно сделать следующие выводы:

- Получена самосогласованная система онтических уравнений Блоха и интегрального полевого уравнения, позволяющая точно описать поведение классического поля в различных точках наблюдения по отношению к поверхности диэлектрика. Предложены два возможных способа решения этой системы. Первый способ заключается в замене полевых переменных атомными, а второй основан на исноль-

эовании теоремы погашения Эвальда-Озеена.

~ Получено решение граничных задач линейной и нелинейной оптики для стационарного облучения сверхтонкой пленки квазире-зонаясным излучением. Отличительной особенностью этой граничной задачи является то, что в ней используется представление о дискретно-непрерывной пленке, позволяющее более детально исследовать оптические свойства пленки.

- Выяснен вопрос о размерах сферы Лоренца в сверхтонкой пленке. Радиус области дискретности составляет 3-4 постоянные решетки.

- Показана значительная роль эффекта ближнего поля в процессах отраженна и пропускания плоской световой волны сверхтонкой дискретно-непрерывной пленкой. ЭБП проявляется с наибольшей силой (могут наблюдаться отличия в несколько раз), если произведение атомной поляризуемости и концентрации близко к 3/4тг. Величина эффекта ближнего поля уменьшается при увеличении толщины пленки. Однако, при значительных толщинах ЭБП все же не исчезает полностью.

- Показано, что в нелинейной резонансной пленке ЭБП приводит к дополнительным нетривиальным эффектам. В частности, показано, что ЭБП сильно влияет на динамический сдвиг резонанса и поведение безрезонаторной оптической бистабнльности.

- В данной диссертации удалось обобщить интегро-дифферен-циальдае полевое уравпепие таким образом, чтобы с его помощью стало возможным оценивать влияние дискретности в средах с различным расположением атомов. Показано, что эффект ближнего поля максимален по величине в тех средах, где ячейка Вигнера-Зейтца. не имеет центра симметрии. В случае сред с центрально симметричными ячейками влияние эффекта ближнего поля наиболее существенно, когда ячейка Вигнера-Зейтца имеет форму параллелепипеда. При этом, чем больше отношение сторон параллелепипеда, тем больше величина эффекта.

- В работе показано, что при учете ЭБП оптические свойства пленки (отражательная и пропускательная способности, комплексный показатель преломления) сильно зависят от типа атомной решетки. Например, динамический сдвиг частоты изменяется на 20% при деформации элементарной ячейки на 10%. Зависимость оптических свойств пленки от типа кристаллической решетки открывает возможность определения структуры материалов на основе оптических наблюдений.

- В диссертации предлагаются возможные эксперименты по обнаружению эффекта ближнего поля. В частности, ЭБП может быть обнаружен по поведению электромагнитного поля в ближней зоне и по интенсивности отраженной волны в волновой зоне, по измерению сдвига резонансной частоты и по изменению контура дисперсионной кривой. В средах с кубической решеткой ЭБП может быть обнаружен при измерении анизотропии отражения.

Основные результаты диссертационной работы опубликованы в следующих работах:

1. Крутицкий К.В., Сухов C.B., К теории эффекта ближнего поля, Опт. и Спектр., 1997, Т.83, N2, с.305-314.

2. Gadomsky O.N., Krutitsky K.V., Suhov S.V., Near-field effect in the nonlinear resonant optics, in "Photon Echo and Coherent Spectroscopy", Proc. SPIE, 1997, V.3239, p.221-225.

3. Krutitsky K.V., Suhov S.V., Near-field effect in classical optics of ultra-thin films, J. Phys. B: At. Mol. Phys., 1997, V.30, p.5341-5358.

4. Гадомский O.H., Сухов C.B., Эффект ближнего шля в сверхтонкой пленке резонансных атомов, 1998, Журнал прикладной спектроскопии, Т.65, N2, с.236-246.

5. Гадомский О.Н., Сухов C.B., Эффект ближнего поля в сверхтонкой нелинейной пленке резонансных атомов, "Квантовая электроника", 1998, Т.25, N6, с.529-534.

У

Подписано в печать 5.11.98. Формат 84x108/32. Бумага книжно-журнальная. Усл. печ. л. 1,0. Тираж 100 экз. Заказ №110/>Щ

Отпечатано с оригинал-макета в лаборатории оперативной полиграфии Ульяновского государственного университета 432700, г.Ульяновск, ул.Л.Толстого, 42

УЛЬЯНОВСКИЙ Г О С УД А РС Т В ЕН Н Ы Й УНИВЕРСИТЕТ

Еа нравах рукописи

СУХОВ Сергей Владимирович

ЭФФЕКТ БЛИЖНЕГО ПОЛЯ В СВЕРХТОНКОЙ НЕЛИНЕЙНОЙ ПЛЕНКЕ РЕЗОНАНСНЫХ АТОМОВ

01.04.05 - оптика

ДИССЕРТАЦИЯ

на соискание ученой степени кандидата, физико-математических наук

Н аучный р у ковал;и тел ъ доктор физико-математических наук, профессор 0.11 Хадомский

УЛЬЯНОВСК - 1998

Содержание

1 Оптика сверхтонких пленок 8

1.1 Введение..............................................................8

1.2 Взаимодействие оптического излучения с резонансными средами. Эффект локального поля................................8

1.3 Метод интегральных уравнений в граничных задачах оптики. 15

1.4 Эффект ближнего поля в оптике поверхности..................18

1.5 Ближнепольная микроскопия................. . 21

1.6 Формулировка задач диссертации................................23

2 Эффект ближнего поля в сверхтонкой линейной пленке 27

2.1 Введение............................................................27

2.2 Метод интегральных уравнений.................28

2.2.1 Ячейка Вигнера-Зейтца в форме параллелепипеда . . 32

2.2.2 Гексагональная ячейка Вигнера-Зейтца.........33

г

2.2.3 Хаотическое распределение атомов...........33

2.2.4 Тригональная ячейка Вигнера-Зейтца.............34

2.2.5 Использование сферы Лоренца для расчета решеточных сумм....................................................35

2.3 Эффект ближнего поля в монослое атомов...........37

2.3.1 Монослой с хаотическим распределением атомов ... 37

2.3.2 Поле вне монослоя..........................................39

2.4 Взаимодействие излучения с монослоем с учетом дискретно-непрерывного распределения атомов..............41

2.4.1 Поле внутри монослоя. Радиус области дискретности. 41

2.4.2 Поле отраженной волны..................43

2.5 Сверхтонкая диэлектрическая пленка.............45

2.5.1 Электромагнитное поле внутри пленки........45

2.5.2 Амплитуды отраженной и прошедшей волн ...... 52

2.5.3 Переход к непрерывной пленке.............55

2.6 Выводы...............................57

3 Вывод основных уравнений для сверхтонкой пленки двухуровневых атомов 60

3.1 Введение ............................. . 60

3.2 Уравнения Блоха и интегральное полевое уравнение.....62

3.2.1 Квазидвумерная пленка двухуровневых атомов .... 66

3.3 Стационарное решение модифицированных оптических

уравнений Блоха....................................................69

3.3.1 Приближение заданного поля............................72

с

3.4 Выводы....................................73

4 Свойства эффекта ближнего поля в сверхтонкой нелинейной пленке 75

4.1 Введение............................................................75

4.2 Динамическая отстройка от резонанса при учете эффекта ближнего поля и типа симметрии сверхтонкой пленки .... 76

4.3 Оптическая бистабильность ...................88

4.4 Показатель преломления тонкой пленки с учетом структурного фактора............................ 90

4.4.1 Показатель преломления непрерывной сверхтонкой пленки ...........................92

4.4.2 Показатель преломления дискретно-непрерьшной пленки . ..........................95

4.5 Поляритонная запрещенная зона................101

4.6 Отражение света от сверхтонкой пленки резонансных атомов 104

4.6.1 Отражение в ближней зоне ...............105

4.6.2 Отражение в волновой зоне.............. . 108

4.7 Эксперименты по обнаружению эффекта ближнего поля . . 108

4.8 Выводы...............................110

Заключение 113

Приложения 116

Библиография 131

Список сокращений

ЛСМ - атомный силовой микроскоп

БМ - ближнепольная микроскопия

БОБ - безрезонаторная оптическая бистабильность

БСМ - ближнепольный сканирующий микроскоп

СТМ - сканирующий туннельный микроскоп

ЭБП - эффект ближнего поля

ЭЛП - эффект локального поля

Введение

Общая проблема, которая положена в основу данной диссертации, состоит в решении граничных задач нелинейной резонансной оптики сверхтонких пленок (с толщиной намного меньше длины волны) с учетом эффекта ближнего поля. Суть этого эффекта состоит в детальном учете поляризующих полей дискретно-распределенных атомов внутри сферы Лоренца с центром в точке наблюдения.

Исследованию тонких пленок в нелинейной резонансной оптике посвящено значительное число работ [1-20]. Интерес к тонким слоям резонансных атомов обусловлен в первую очередь развитием сравнительно нового научного направления - физики поверхностных явлений. Несмотря на малость толщины резонансного слоя по сравнению с длиной волны света, нелинейная связь между амплитудой поля прошедшей волны и оптическими свойствами резонансной среды приводит в квазистационарных условиях к явлениям бистабильности и самопульсациям (14-16, 21-23]. В определенных условиях нелинейная динамика системы может носить характер оптического хаоса [2, 24-26]. Исследования оптических явлений, связанных с прохождением электромагнитного излучения через границы раздела сред и тонких покрытий, стимулируются поиском новых эффек-

г

тов для оптических систем обработки, хранения и передачи информации. Тонкая пленка толщины много меньшей длины волны падающего излучения служит плодотворной моделью резонансной оптики, в рамках которой такие нелинейные явления, как нелинейные поверхностные волны [27], нелинейное отражение ультракоротких оптических импульсов [13], "двух-

волновые" солитоны [28], самоиндуцированная прозрачность, оптическая бистабильность и самопульсации [16] допускают простое аналитическое описание, а эффекты типа фотонного эха приобретают новые черты, расширяющие возможности их практического использования.

Многие из нелинейных оптических свойств тонких пленок такие, как безрезонаторная оптическая бистабильность, динамический сдвиг резонансной частоты, нелинейная зависимость коэффициента пропускания от величины падающего поля, во многом определяются эффектом локального поля, то есть учетом диполь-дипольного взаимодействия. Однако в большинстве существующих работ этот эффект рассматривается только в неупорядоченных средах и средах кубической симметрии. Кроме того, в сверхтонких пленках первостепенное значение приобретает проблема граничных условий, поскольку физические свойства поверхностных слоев различных материалов отличаются от их объемных свойств. Эта проблема возникает даже в случае идеальной поверхности из-за нелокальности оптического отклика [29]. Однако многие авторы целиком пренебрегают наличием поверхности. Этих недостатков лишено рассмотрение нелинейных свойств пленок с учетом эффекта ближнего поля [30-33], который является обобщением эффекта локального поля.

Таким образом, задача данной диссертации - показать, каким образом сказываются на оптических свойствах сверхтонких пленок корректный учет влияния ближайших соседей атома и наличие поверхности.

Г1 лава 1

)Итика сверхтонких пленок

.1 Введение.

В проблеме взаимодействия оптического излучения с резонансными здами можно выделить следующие задачи, имеющие отношение к теме иной диссертации: учет поправки на локальное поле и исследование эф-ктов, связанных с этой поправкой; использование метода интегральных шнений для решения граничных задач оптики; использование оптичес-

0 излучения для исследования структуры и свойств поверхности. Ниже «ставлен обзор исследований по каждому из этих направлений.

1 Взаимодействие оптического излучения

г

с резонансными средами. Эффект локального поля.

Одна из фундаментальных проблем оптики связана с процедурой ывания макроскопических свойств таких, как диэлектрическая про-.емость, с микроскопическими свойствами такими, как атомная поля-

ризуемость. Точное решение этой проблемы чрезвычайно сложно, так как, в принципе, каждый атом взаимодействует с каждым другим атомом, и эти взаимодействия должны быть учтены в описании макроскопических свойств веществ. Одна из стандартных, но приблизительных процедур для учета этих взаимодействий - это введение понятия локального поля. Локальное поле - это эффективное поле, возникающее благодаря, как внешним источникам, так и атомам в образце. Следует заметить, что в некоторых случаях диполь-дипольное взаимодействие не может быть учтено только лишь введением локального поля [34].

Необходимо различать микроскопическое (локальное) поле Е, действующее на атом, и среднее или наблюдаемое поле Е', полученное усреднением по области, занимаемой множеством атомов. Различие между этими полями для неограниченных оптических сред определяется известным соотношением:

Е = Е' +

4тг

- 4-5

3

(1.1)

Здесь Р - поляризация среды. Слагаемое з в уравнении (1.1) носит название "структурный фактор" и возникает из-за корреляции местоположения атомов в кристалле. Соотношение (1.1) впервые было получено в работах Лорентца [35] и Лоренца [36]. Вывод соотношения (1.1) для статического

г

случая может быть найден в монографиях [37, 38]. Для полей, изменяющихся во времени нужно учитывать принцип причинности и эффекты запаздывания. В монографии М.Борна и Э.Вольфа [39] соотношение (1.1) (с £ = 0) получено для случая стационарного монохроматического поля, распространяющегося в линейной изотропной однородной среде. Сходное рассмотрение для кристаллических и аморфных материалов было выпол-

нено в работах [41, 40]. В работе [16] показано, что соотношение (1.1) выполняется для плоских электромагнитных волн, распространяющихся в плотной, нелинейной среде двухуровневых атомов, а в [42] сделано обобщение на случай произвольных волн. В [43, 44] показано, что из-за квантовых эффектов коэффициент 47г/3 для переходов ( j = 1 —f j = 0) переходит в 1.11.

Используя соотношение (1.1) в гамильтониане взаимодействия макроскопического поля с двухуровневыми атомами, можно получить нелинейные оптические уравнения Блоха, решение которых приводит к, так называемому, эффекту локального поля (ЭЛИ) [17, 21, 43, 45, 46]. Эта же идея была использована для трехуровневых атомов, взаимодействующих с полем пробной волны и полем мощной квазирезонансной накачки. Авторы работы [47] обнаружили зависимость области усиления без инверсии от концентрации атомов и ввели новый термин near dipole-dipole effect (эффект ближнего диполь-дипольного взаимодействия), который, фактически, совпадает с эффектом локального поля.

Одной из моделей, имеющих важное значение в оптике, включая оптику поверхности, является модель сверхтонкой пленки резонансных атомов в поле световой волны. Основные направления исследований сверхтонких пленок представлены в обзорах [1^48]. В работах [10-14, 49, 50] изучалось прохождение короткого светового импульса через тонкую пленку, представляющую собой резонансную двухуровневую среду. В этих условиях важны переходные процессы, и обычные уравнения Френеля не работают. Однако в этих работах считалось, что на атомы в пленке действует макроскопическое поле и соотношение (1.1) не использовалось.

В отличие от вышеперечисленных работ, в статьях [15, 18-21] был исследован эффект локального поля в сверхтонкой пленке двухуровневых атомов. В [20] показано, что учет ЭЛП важен для объяснения нелинейной зависимости коэффициента пропускания от величины падающего поля. В [20, 43] было показано, что ЭЛП вызывает смещение резонанса, зависящее от инверсии.

В работах [51, 52] исследован эффект локального поля в плотном газе двухуровневых атомов. Показано, что динамический сдвиг резонанса изменяется по контуру неоднородной линии. Динамический сдвиг Лорентца в оптически плотном сверхизлучающем усилителе проанализирован Ма-нассахом и Гроссом [53]. Они показали, что спектральный сдвиг зависит от толщины усиливающей среды. Смещение резонанса было обнаружено экспериментально в плотных парах натрия [54, 55] и рубидия [52]. Эксперимент полностью подтверждает выводы теории.

ЭЛП проявляется также в эффектах прохождения в нелинейной среде [56], эффектах оптического переключения [57], сверхизлучении и усиленном спонтанном излучении [58], усилении без инверсии [47], усилении нелинейной восприимчивости [59], пьезофотонном переключении от усиления к поглощению [60]. Недавние эксперименты, посвященные изучению ЭЛП в плотных парах металлов [55], обнаружили новые кооперативные эффекты.

Имеется ряд работ, посвященных изучению ЭЛП в полупроводниках [34, 61-64], хотя эффекты диполь-дипольнош взаимодействия в этих веществах не могут быть сведены только к действию локального поля: в ковалентных кристаллах электронные орбитали соседних атомов пере-

крываются, приводя к обменному взаимодействию.

Большое количество работ [16-19, 21, 51, 65-71] посвящено изучению безрезонаторной оптической бистабильности (БОБ), возникающей благодаря ЭЛП. Обычные уравнения Блоха для эволюции атома во внешнем поле - линейны и поэтому допускают только одно решение. При наличии механизма обратной связи эволюция системы становится нелинейной и становится возможной оптическая бистабильность. Однако полуклассические уравнения Блоха, включающие локальное поле, нелинейны сами по себе, поэтому, когда нелинейность достаточно большая, бистабильность становится возможной и без обратной связи. Условия возникновения безрезонаторной бистабильности - большие атомные плотности и большие значения поляризуемости. Пороговые условия возникновения бистабильности для газа двухуровневых атомов получены в работе [67]. Авторы этой работы показали, что эти условия нельзя регулировать, т.к. в газе время расфазировки диполей растет пропорционально плотности газа. Авторы также сделали предположение о том, что условия возникновения безрезонаторной бистабильности не могут быть достигнуты даже при учете анизотропии в твердых телах, вырождения основного состояния или граничных условий в малом образце. Однако конкретных оценок не было сделано. В данной диссертации будет показано, какое влияние на условия возникновения бистабильности окажет учет симметрии кристаллической решетки образца и его поверхности.

Авторы работы [72] показали, что условий возникновения безрезонаторной оптической бистабильности можно достичь, если двухуровневые атомы внедрить в матрицу линейного диэлектрика. Примечательно, что

именно при таких условиях БОБ была обнаружена экспериментально [73]. В [17, 18] показано, что бистабильный режим пропускания и отражения возможен при возбуждении пленки ультракороткими импульсами света. В работе [69] показано, что бистабильное поведение двухуровневой среды может привести к появлению доменной стенки.

Эффект локального поля проявляется со всей полнотой в достаточно плотных средах, однако в этих условиях должна усиливаться квантовая природа поля. В работе [74] авторы исследовали влияние квантования на оптическую бистабильность в плотном ансамбле двухуровневых атомов.

В работе [57] было показано, что для экспериментального наблюдения бистабильности и других эффектов, связанных с действием ближнего поля подходят ионы О^ в кристалле КС1Ю^ и связанные 12 экситоны в СсШ. Однако в аморфных телах ЭЛП подавляется большой скоростью продольной релаксации. Чтобы уменьшить дипольное уширение, можно использовать упорядоченные системы. В [17, 18, 69] сделано предположение, что условиям возникновения бистабильности можно удовлетворить в области экситонных линий поглощения ряда диэлектрических кристаллов. К их числу относятся молекулярные кристаллы ароматических соединений (типа нафталина, антрацена и др.), а также диэлектрики, содержащие ионы группы железа (с незаполненной 3<1-оболочкой), например, МпР2, или группы редких земель (с незаполненной 3/-оболочкой), такие, как СГ2О3. Наличие экситонных линий в спектрах поглощения названных кристаллов, по мнению авторов, говорит о том, что диполь-дипольное взаимодействие атомов превышает однородное и неоднородное уширения. Еще одним веществом, где возможно сильное проявление ЭЛП является N10 и

N1. Авторы работы [75] показали теоретически, что ЭЛП должен значительно изменить диэлектрическую проницаемость этих веществ. Экспериментально безрезонаторная бистабильность наблюдалась в кристаллической решетке СззУгВгд, сильно легированной редкоземельными ионами УЬ3+ [73].

Отвлекаясь от конкретных результатов, полученных в вышеописанных работах, можно выделить идею, которая объединяет эти работы. А именно, в перечисленных работах используется традиционное представление о непрерывной пленке, в которой радиус сферы Лоренца устремляется к нулю. Это позволяет считать структурный фактор равным нулю в работах [17, 43, 45, 47]. При этом, как будет показано в данной диссертации, теряется ряд важных физических свойств оптики тонких пленок, связанных с последовательным учетом структурного фактора в показателе преломления пленки в области изолированного резонанса.

Исключением являются работы [16, 17], в которых была сделана попытка более детального описания внутреннего поля в сверхтонкой пленке и связанного с этим полем эффекта локального поля. В этих работах радиус сферы Лоренца не является пренебрежимо малой величиной. Однако авторы полагают, что исследуемые среды обладают кубической симметрией или имеют хаотическое распределение атомов и, по прежнему, считают поле дискретно-распределенных диполей внутри сферы Лоренца равным нулю. При этом авторы не учитывают того, что при случайном расположении атомов