Эффекты линейного и нелинейного рассеяния лазерного излучения на микросферах в условиях возбуждения структурных резонансов оптического поля тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

На правах рукописи

Панина Екатерина Константиновна

ЭФФЕКТЫ ЛИНЕЙНОГО И НЕЛИНЕЙНОГО РАССЕЯНИЯ ЛАЗЕРНОГО ИЗЛУЧЕНИЯ НА МИКРОСФЕРАХ В УСЛОВИЯХ ВОЗБУЖДЕНИЯ СТРУКТУРНЫХ РЕЗОНАНСОВ ОПТИЧЕСКОГО ПОЛЯ

Специальность 01.04.05 — оптика

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

1 9 СЕН 2013

Томск - 2013

005533222

Работа выполнена в Федеральном государственном бюджетном учреждении науки Институте оптики атмосферы им. В.Е. Зуева Сибирского отделения Российской академии наук

Научный консультант: доктор физико-математических наук

Гсйнц Юрий Эльмаровнч,

главный научный сотрудник

Официальные оппоненты:

Кандидов Валерий Петрович, доктор физико-математических наук, профессор, физический факультет Федерального государственного бюджетного образовательного учреждения высшего профессионального образования "Московский государственный университет

им. М.В. Ломоносова"

Боровой Анатолий Георгиевич, доктор физико-математических наук, профессор, группа теории рассеяния оптических волн Федерального государственного бюджетного учреждения науки Институт оптики атмосферы им. В.Е. Зуева Сибирского отделения Российской академии наук

Шандаров Владимир Михайлович, доктор физико-математических наук, профессор, радиотехнический факультет Федерального государственного бюджетного образовательного учреждения высшего профессионального образования "Томский государственный университет систем управления и радиоэлектроники"

Ведущая организация: Федеральное государственное бюджетное

учреждение науки Институт автоматики и электрометрии Сибирского отделения Российской академии наук

Защита состоится « 22 » ноября 2013 г. в 14:30 на заседании диссертационного совета Д 003.029.01 при Институте оптики атмосферы им. В.Е. Зуева СО РАН по адресу: 634021, г. Томск, пл. Академика В.Е. Зуева, 1.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института оптики атмосферы им. В.Е. Зуева СО РАН.

Автореферат разослан « 013 г.

Ученый секретарь диссертационного совета, доктор физико-математических наук

В.В. Веретенников

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность исследований

Диссертационная работа выполнена в рамках научного направления -оптика атмосферного аэрозоля, являющегося одним из важнейших разделов оптики атмосферы. Актуальность данного направления обусловлена широким использованием лазерных источников в устройствах атмосферной оптической связи, навигации, лазерного мониторинга природных и техногенных сред, а также во многих других практических приложениях [1, 2]. Большой раздел современной оптики атмосферных аэрозолей связан с изучением взаимодействия света с широко распространенным в атмосфере капельным аэрозолем (туман, облака), представляющим собой, как правило, сферические частицы микронных размеров с низким поглощением в видимой части спектра. Развитие компьютерных технологий стимулировало новый этап теоретических исследований по оптике микрочастиц. Здесь с использованием классической теории рассеяния излучения на сфере - теории Ми [3], а также ее обобщений для пространственно-ограниченного (сфокусированного) излучения [4] и ультракоротких лазерных импульсок [5], открылись перспективы проведения более строгих и детальных расчетов оптических полей, появилась возможность построить новые, более реалистичные модели физических процессов. В первую очередь такие исследования были важны для интерпретации экспериментальных результатов по эффектам вынужденного комбинационного рассеяния (ВКР) и вынужденной флуоресценции (ВФ), наблюдаемых при освещении, как изолированных микрочастиц, так и целых аэрозольных ансамблей лазерным пучком [6, 7]. Кроме того, к концу 1990-х, началу 2000-х годов в связи с развитием фемтосекундной атмосферной оптики [8] возникла необходимость исследования рассеяния светового излучения па частицах в нестационарных условиях.

Сферические микрочастицы различной физической природы и структурного состава являются также весьма перспективными объектами ряда современных оптических технологий таких, как Раман-спектроскопия [9], оптоэлектроника [10], биосенсорика [11], оптическая микроскопия [12], создание миниатюрных лазеров [13] и др. Диэлектрическая микрочастица в оптическом диапазоне длин волн является высокодобротным оптическим резонатором [14] и, следовательно, обладает уникальной способностью концентрировать в своем объеме энергию падающего светового излучения, способствуя многократному понижению энергетических порогов различных нелинейных эффектов [15]. Оптические элементы на основе прозрачных микрочастиц, совмещая в себе резонансные и нелинейные свойства, выгодно отличаются от традиционных устройств бегущей волны удобством согласования с внешними цепями, простотой реализации. Кроме того, микрочастицы проявляют малую чувствительность к разрушению и перегреву, что открывает определенные перспективы их использования в качестве базовых элементов памяти оптических микрокомпьютеров и других

устройств микроэлектроники [16].

Проблема преодоления дифракционного предела в пространственном разрешении различных устройств дифракционной волновой оптики [17], необходимость существенного повышения напряженности

электромагнитного поля в области его локализации при заданной величине энергии излучения, задачи манипулирования сверхмалыми объектами [18] также являются актуальными в свете развития нанофотопики, изучающей оптические поля и поведение света на нанометровой шкале [19]. В этой связи для создания высоко локализованного в пространстве интенсивного светового потока относительно недавно было предложено использовать эффект фокусировки света микронными частицами [20], когда вблизи их поверхности формируется, так называемая, «фотонная (пано)струя» (ФС). Природа возникновения ФС связана с аберрационной фокусировкой излучения поверхностью сферы, что при определенных условиях приводит к конструктивной интерференции световых полей рассеянного и прошедшего частицу излучения. При этом спецификой ФС является достаточно высокая пространственная локализация светового поля в поперечном направлении (вплоть до дифракционного предела), а также аномальная протяженность (десятки длин волн) в направлении падения излучения.

Интерес к эффекту ФС обусловлен, главным образом, перспективами его практического применения в нанофотонике, биологии, медицине, папоэлектропике, системах хранения данных (см. обзор [21]). ФС обеспечивает высокою интенсивность электромагнитного поля в фиксированной пространственной области вблизи микрочастицы, и одновременно обладает высокой чувствительностью к различного рода возмущениям как полевой, так и материальной природы. Поэтому всестороннее изучение структуры ближней зоны дифракции светового поля, формируемой у поверхности слабо поглощающих диэлектрических частиц микронных размеров, является одним из важных аспектов проблемы.

Все выше перечисленное составляет существенную часть вопросов, которые рассматриваются в рамках проблемы оптики аэрозоля. В настоящее время они являются наиболее востребованными для практических приложений и многие из них имеют экспериментальное описание, однако к моменту начала работы над диссертацией данные вопросы оказались в большинстве случаев недостаточно теоретически изученными. Анализу и обобщению комплексных вопросов взаимодействия лазерного излучения с изолированной сферической микрочастицей и посвящена данная диссертация.

Цель и задачи исследования

Целью работы являлось теоретическое исследование эффектов нестационарного и неупругого рассеяния светового излучения на изолированных слабопоглощающих сферических частицах микронных размеров.

В рамках диссертации работа проводилась по следующим направлениям:

1. Исследование вопросов, связанных с возможностью экстремальной фокусировки оптического поля изолированными частицами, а именно, изучение пространственных и мощностпых характеристик оптического поля, формирующегося вблизи поверхности сферической частицы при ее облучении световой волной.

2. Изучение особенностей формирования нестационарных оптических полей упругого рассеяния ультракоротких лазерных импульсов и цуга импульсов на сферической диэлектрической микрочастице.

3. Изучение специфики реализации ряда нелинейно-оптических эффектов вынужденного рассеяния света в сферических микрочастицах (ВКР, ВФ, вынужденное рассеяние Мапделынтама-Бриллюэпа (ВРМБ)) в условиях возбуждения морфологических резонансов внутреннего оптического поля.

Научные положения, выносимые на защиту

1. Управление амплитудными и пространственными характеристиками области ближнего поля рассеяния световой волны па диэлектрической сферической микрочастице (области "фотонной струи" - ФС) осуществляется варьированием ее радиуса и оптических свойств. Увеличение безразмерного параметра дифракции частиц в диапазоне лг=5-И00 приводит к увеличению всех основных параметров ФС: протяженности (до 20Х), ширины (до 1.3Х.) и пиковой интенсивности (до двух порядков величины).

2. Формирование ФС в условиях морфологического резонанса внутреннего оптического поля приводит к экстремальной концентрации энергии излучения в ближнем поле рассеяния и сопровождается заметным сужением ФС до дифракционного предела. Данный эффект наиболее выражен вблизи поверхности микрочастицы на расстояниях порядка длины волны лазерного излучения. Ширина и интенсивность резонансной ФС, измеренные за пределами этой области, не имеют существенных отличий от ее обычных (нерезонансных) значений.

3. Микросферы с радиальным градиентом показателя преломления вещества (в форме концентрических оболочек) расширяют возможности управления параметрами формируемой ФС. Наибольшая протяженность ФС (до 10Х) реализуется при задании понижающегося оптического контраста между оболочками частицы (при движении от центра), а наивысшая интенсивность ФС, наоборот, достигается при увеличивающемся контрасте внешних слоев.

4. Нестационарная ФС, формируемая в поле ультра-короткого лазерного импульса, в общем случае проходит две временные фазы своего развития: нерезонансную и резонансную. Временное поведение

интенсивности ФС в нерезонансной фазе в целом повторяет временной профиль проходящего через частицу лазерного импульса. Резонансная фаза эволюции ФС связана с высвечиванием собственных колебательных мод сферической частицы, возбуждаемых спектральными составляющими исходного лазерного импульса, и характеризуется периодическими пульсациями интенсивности ФС со снижающейся амплитудой.

5. В условиях многомодового возбуждения процессов вынужденного рассеяния света внутри прозрачных сферических микрочастиц световым пучком возникает асимметрия углового распределения интенсивности вынужденного рассеяния в направлениях вперед и назад. Степень данной асимметрии зависит от комбинации собственных резонансных мод (с четными или нечетными модовыми индексами), обеспечивающих процесс вынужденного рассеяния.

6. При мггогофотонном возбуждении спонтанной флуоресценции в сферической микрочастице лазерным импульсом, излучение флуоресценции характеризуется различной угловой направленностью из передней и задней полусфер. Во встречном направлении (из освещенной полусферы) формируется широкий пучок направленного (слаборасходящегося) излучения. По ходу возбуждающего излучения (из теневой полусферы), флуоресценция имеет выраженную коническую направленность. С повышением порядка многофотонпости возбуждения процесса, направленность излучения флуоресценции из освещенной полусферы снижается, а угловая расходимость пучка из теневой полусферы меняется несущественно.

Достоверность научных результатов

Достоверность научных результатов и выводов подтверждается следующими факторами:

1. Строгостью используемых математических методов (точное решение Ми волнового уравнения для сферы, прямое численное интегрирование уравнений Максвелла);

2. Физической непротиворечивостью основных результатов и выводов, их согласованностью с существующими физическими представлениями о взаимодействии излучения с прозрачными частицами;

3. Тестированием используемых при численном моделировании компьютерных программ па известных задачах;

4. Удовлетворительным согласием полученных результатов с имеющимися в литературе экспериментальными данными.

Научная новизна результатов

1. Исследована проблема экстремальной фокусировки оптического пучка в пространственную область с субволновым поперечным размером с помощью изолированной сферической частицы. Рассмотрены два основных способа приближения к дифракционному пределу

фокусировки: при помощи плазмопных резонансов металлических манометровых частиц, либо с использованием "фотонных струй" от диэлектрических сфер микронных размеров. Впервые установлены закономерности, показывающие, как можно эффективно управлять амплитудными и пространственными характеристиками области "фотонной струи" путем варьирования размера и оптических свойств микронной частицы, а также при изменении параметров лазерного излучения.

2. Впервые исследовано формирование "фотонной струи" при рассеянии светового излучения на оптически неоднородных в радиальном направлении частицах, представляющих собой сферическое ядро с нанесенными на него концентрическими оболочками равной толщины с разным характером изменения показателя преломления слоев. Наглядно продемонстрировано, что варьированием оптического контраста оболочек частицы также возможно управлять параметрами "фотонной струи".

3. Впервые определен структурный тип частиц, наиболее оптимально сочетающий в себе высокую пространственную локализацию фотонного потока прн достаточно высоком уровне его интенсивности. Установлено, что наибольшие значения критерия качества "фотонной струи", который комбинирует в себе основные параметры струи (длина, поперечный размер, интенсивность), реализуются в частицах сублинейного структурного типа, с плавным уменьшением показателя преломления между соседними слоями оболочки.

4. На основе систематизации полученных результатов проведена оригинальная классификация пространственных форм "фотонных струй" с выделением их основных структурных типов. В основе предлагаемой классификации лежит пространственная удаленность максимума возникающего фотонного потока от поверхности родительской микросферы, приводящая к «кинжальной», либо «факельной» форме струи. Каждый морфологический тип имеет сопутствующие признаки такие, как образование вторичных сгустков поля, наличие боковых лепестков, а также характер изменения ширины струи при удалении от частицы.

5. Впервые теоретически рассмотрен сценарий развития нестационарной "фотонной струи" в теневой области рассеяния фемтосекундного лазерного импульса на диэлектрической сферической микрочастице. Данный сценарий включает в себя две временные фазы: нерезонансную и резонансную. Показано, что нерезонанспая фаза является результатом дифракции световой волны при прохождении импульса через частицу, а резонансная фаза эволюции "фотонной струи" связана с возбуждением и высвечиванием собственных колебательных мод сферической частицы.

6. Впервые теоретически рассмотрено импульсное возбуждение собственных резонансов внутреннего оптического поля в прозрачной

микросфере путем ее освещения свободно распространяющимся ультракоротким лазерным излучением. Установлено, что в этом случае добиться наиболее оптимальной передачи энергии падающего излучения в заданный высокодобротный собственный резонанс позволяет использование цуга фазово-модулированных лазерных импульсов. При этом варьированием скважности следования импульсов производится настройка на резонанс, а изменение глубины чирпировапия позволяет концентрировать энергию в нужных спектральных интервалах. В микронных водных каплях данный эффект позволяет достичь более чем двукратного прироста интенсивности оптического поля возбуждаемой МШГ по сравнению с возбуждением одиночным импульсом.

7. Сравнительный анализ временной динамики формирования внутреннего оптического поля частицы при облучении ее одиночным и цугом лазерных импульсов показал, что увеличение количества импульсов в цуге приводит к изменению временного поведения внутреннего поля частицы и его пиковой интенсивности. Впервые установлено, что существует оптимальное количество импульсов в цуге, превышение которого не приводит к дальнейшему увеличению максимума интенсивности внутреннего оптического поля частицы.

8. Установлено, что реализация вынужденного рассеяния света в сферических слабопоглощающих частицах (ВКР, ВРМБ) обеспечивается существованием высокодобротных резонансных мод внутреннего оптического поля. Впервые показано, что соответствие друг другу пространственной структуры взаимодействующих в частице оптических полей, определяемое коэффициентом пространственного перекрытия, существенным образом влияет на величину энергетического порога вынужденного рассеяния света. Пороговая интенсивность возникновения ВР минимальна при совпадении радиальных профилей взаимодействующих мод.

9. При исследовании углового распределения интенсивности ВКР от прозрачных частиц в условиях многомодового возбуждения, впервые установлены различия в диаграммах направленности рассеянного излучения для различных комбинаций возбуждаемых в частице мод. Показано, что участие в процессе рассеяния мод только с четными (или только нечетными) модовыми номерами приводит к значительному возрастанию амплитуды рассеянной волны в направлении назад, сложение же мод с четными и нечетными модовыми номерами ведет к ослаблению рассеянного излучения в данном направлении.

10.Рассмотрено явление многофотонно возбужденной флуоресценции в сферических частицах при их освещении лазерным импульсом. Впервые определено пространственное положение и эффективная мощность источников спонтанной флуоресценции внутри частицы, а также в рамках геометрической оптики, проведены оценки степени угловой асимметрии флуоресценции микрочастиц.

Научная и практическая значимость

Научная значимость работы заключается в изучении и обобщении широкого класса вопросов, касающихся исследования взаимодействия интенсивного лазерного излучения с изолированной сферической частицей в условиях резонансного и нерезонансного возбуждения ее внутреннего оптического поля. Практическая сторона работы связана с обоснованием физических основ новых методов лазерной дистанционной диагностики параметров дисперсных сред, базирующихся на эффектах нелинейно-оптических взаимодействий. Кроме того проведенные исследования представляют интерес для областей лазерной физики, связанных с разработкой микролазеров и элементов оптоэлектроники, а также в биологии и медицине, в частности, оптической микрохирургии.

Материалы, представленные в диссертации, использовались при выполнении государственных контрактов № 1498, № 6512, работа поддерживалась грантами РФФИ № 03-05-64228, 06-05-64799, 09-05-00738, 93-05-9378, CRDF № PRO-1390-TO-03, программами 2.9, 8.1 Отделения физических наук РАН, № 12 Президиума СО РАН.

Апробация работы

Результаты исследований, представленные в диссертационной работе, докладывались ira I, III, IV Межреспубликанских симпозиумах "Оптика атмосферы и океана" (Томск, 1994; 1996; 1997); XVI International Conference on Coherent and Nonlinear Optics - ICONO'98 (Moscow, 1998); VI, VII Международных симпозиумах "Оптика атмосферы и океана" (Томск, 1999, 2000); Международной конференции молодых ученых и специалистов -"Оптика - 2003" (Санкт - Петербург, 2003); Региональной конференции студентов, аспирантов и молодых ученых по физике (Владивосток, 2003); III, XV, XVII заседаниях рабочей группы "Аэрозоли Сибири" (Томск, 1996, 2008, 2010); VIII, X, XI, XIV, XV, XVI, XVII, XVIII, XIX Join International Symposiums "Atmospheric and ocean optics. Atmospheric physics" (Irkutsk, 2001, Tomsk, 2003, 2004, 2007, Krasnoyarsk, 2008, Tomsk, 2009, 2011, Irkutsk 2012, Altay 2013), Международной конференции "Фундаментальные проблемы оптики" (Санкт - Петербург, 2004, 2010); 14th International Conference "Laser Optics" (St. Petersburg, 2010); 25th International Laser Radar Conference (St. Petersburg, 2010); X International Conference "Atomic and molecular pulsed lasers" (Tomsk, 2011); Progress in Electromagnetics Research Symposium "PIERS" (Suzhou, China, 2011); Lasers and Interaction with particles, LIP-2012 (Rouen, France, 2012), семинаре кафедры физики колебаний физического факультета МГУ им. М.В. Ломоносова, семинарах лаборатории нелинейных оптических взаимодействий, а также отделения распространения оптических волн и дистанционного зондирования Института оптики атмосферы им. В.Е. Зуева СО РАН.

По материалам диссертации опубликовано 70 работ. Из них 2 монографии, 22 статьи в рецензируемых изданиях (16 в российских, из списка рекомендованного ВАК и 6 в ведущих зарубежных журналах).

Личный вклад автора

Все изложенные в диссертации оригинальные результаты получены автором лично или при его непосредственном участии. Автором осуществлялась методическая постановка ряда исследуемых задач, проведение численных экспериментов, а также анализ и обработка результатов.

Объем и структура работы

Диссертационная работа состоит из введения, пяти глав, заключения, приложения и списка литературы. Полный объем диссертации - 306 страниц, включая 5 таблиц и 87 рисунков. Список цитируемой литературы составляет 198 наименований.

Содержание работы

Во введении обсуждается актуальность, научная и практическая значимость научного направления, связанного с изучением взаимодействия интенсивного лазерного излучения с изолированными сферическими частицами. Проанализировано состояние исследований данного вопроса, проведен краткий обзор важнейших теоретических и экспериментальных работ по проблеме, а также сформулированы основная цель и задачи исследований. Здесь же приведены защищаемые положения.

Глава I диссертации посвящена развитию и систематизации теории структурных резопансов внутреннего оптического поля сферической микрочастицы. Определены основные характеристики некоторых резонансных мод, а также проведены численные расчеты радиационной добротности резонансных мод прозрачных частиц с различной комбинацией модовых индексов (номера и порядка). Полученная информация обладает исключительной важностью для теоретических исследований, результаты которых представлены в последующих главах диссертации.

Общие характеристики резонансных полей в сферическом микрорезонаторе обсуждаются в п. 1.1. Подробно исследованы: спектральное положение, добротность, полуширина отдельных резопансов.

Диэлектрическая сфера, являясь резонаторпой системой с высокой степенью симметрии, обладает набором собственных высокодобротных электромагнитных колебательных мод, часто называемых квазинормальными модами или «модами шепчущей галереи» (МШГ). Каждая из этих собственных мод имеет частоту, соответствующую определенному фиксированному значению параметра дифракции сферической частицы ха = 27га0 / Я. При совпадении частоты падающей на частицу световой волны с частотой одной из ее собственных колебательных мод, внутреннее оптическое поле в частице может многократно усилиться, особенно в областях максимумов (в 104 - 106 раз). Подобный эффект получил название возбуждения структурных резопансов оптического поля в частицах (в зарубежной литературе - MDR - morphology dependent resonances).

С точки зрения геометрической оптики, резонансы внутреннего поля соответствуют выполнению условия полного внутреннего отражения для световых лучей, преломленных поверхностью частицы (рис. 1 а). Эти лучи "захватываются" частицей и, распространяясь вдоль ее поверхности, образуют замкнутую область, ограниченную с одной стороны, так называемой, внутренней каустикой с радиусом г. ~ а„ / и,, а с другой стороны поверхностью сферы. Внутреннее поле моды, как показывают расчеты, при этом также локализовано вблизи поверхности частицы (рис. 16).

а) б)

Рис. 1. Пространственная структура оптического поля резонансной моды в прозрачной сферической частице: а) схематическое изображение формирования резонансной колебательной моды в частице; резонансная мода ограничена поверхностью частицы (П) и внутренней каустикой (К); б) пространственное распределение интенсивности внутреннего оптического поля резонансной моды ТЕ,,, в капле этанола (та = 1.47 — гО) с ао = 3.5696 мкм (главное сечение) при воздействии на нее лазерным излучением с Я = 0.532 мкм.

Математически возбуждение резонансов соответствует минимуму знаменателей в выражениях для амплитуд парциальных гармоник (коэффициентов Ми):

где т = та / тт - относительный показатель преломления (тт - показатель преломления окружающей среды, /я„ - показатель преломления вещества частицы); \|>„ , £,„ - сферические функции Риккати-Бесселя. Штрихи означают производные по аргументу, указанному под знаком функции.

Основной характеристикой резонансной колебательной моды является величина ее добротности, характеризующая способность резонатора накапливать энергию поля. На рис. 2 представлены рассчитанные значения радиационной добротности <2*р для резонансных мод различных номеров п и порядков р (точки в пределах одной кривой - резонансы различных номеров), размещенные в соответствие с их положением по шкале параметра дифракции частицы ха. Как видно из рисунка, значения экспоненциально

возрастают с ростом модового числа п и уже при ха г 100 достигают порядка 1015. На практике, однако, получить столь высокие значения добротности в сферических частицах не удается, прежде всего, из-за наличия поглощения в веществе частиц.

Рис. 2. Значения

радиационной добротности о прозрачных частиц для резонансных мод различных номеров п н порядков р (цифры у кривых).

Раздел 1.2. содержит аналитические формулы для вычисления характеристик резонансных мод сферических частиц (положение, полуширина, добротность).

Сведения, представленные в пп. 1.1.-1.2. используются в Главах II и III для исследования ближнего поля рассеяния световой волны на диэлектрических частицах микронных размеров, в Главе V для исследования порога генерации и основных характеристик стационарного режима процессов вынужденного рассеяния в частице.

Сравнение алгоритма, используемого для расчета структуры оптических полей (теория Ми) при дифракции оптического излучения на сферической частице, с эталонными расчетами продемонстрировано в п. 1.3. Пакет компьютерных программ, разработанный в лаборатории нелинейных оптических взаимодействий (ЛНОВ) Института оптики атмосферы СО РАН основывается на алгоритмах, представленных в известной монографии Борена и Хафмена [3], и включает в себя набор программных юнитов по расчету сферических функций для комплексного аргумента, присоединенных полиномов Лежандра, сферических вектор-гармоник, коэффициентов Ми. Для построения устойчивых рекурсий были использованы рекомендации

C.D. Cantrell по уточнению критерия (Wiscombe) обрыва рядов Ми и использованию метода непрерывных дробей, которые можно найти на интернет-ресурсе: http://www.utdallas.edu/~cantre11/ee6481/lectures/bessresl.pdf.

Используемый соискателем программный пакет был протестирован путем сравнения с результатами, полученными по стандартным кодам теории Ми, которые выложены в общий доступ (см., например, комплексный набор программ по рассеянию на интернет-портале

http://www.scattport.org/index.php/programs') и были опубликованы в научной печати (на русском и английском языках) с середины 1980-х гг. Все процедуры программного пакета написаны на языке Fortran 90 с использованием арифметики двойной точности, скомпилированы и построены с помощью Intel Fortran Compiler для ОС Microsoft Windows х64. Спектральный блок программного пакета использует процедуры стандартных библиотек IMSL двойной точности.

В качестве примера тестирования используемых программных кодов приведен расчет фактора эффективности ослабления и угловой диаграммы рассеяния водных капель различного размера. В первом случае в качестве эталона рассматривались результаты численного расчета [3], во втором -сравнение проводилось с работой [22].

Глава II посвящена теоретическому исследованию пространственных и амплитудных характеристик локализованных фотонных потоков, так называемых, "фотонных струи" (в англоязычной литературе - "photonic nanojet"), формирующихся в окрестности однородных прозрачных диэлектрических микросфер при их облучении лазерным излучением. ФС представляет собой область внешнего фокуса дифрагировавшей на прозрачной сфере световой волны, локализованная вблизи ее задней (теневой) поверхности и простирающаяся, вследствие аберрационной фокусировки, на расстояние до десятка длин волн излучения в среде.

На основе численных расчетов, выполненных в рамках классической теории Ми, в разделе 2.1. определены и исследованы основные параметры "фотонной струи" (ФС) (длина, ширина, пиковая интенсивность) от частиц различного размера, оптических свойств и структурного состава. Установлена закономерность, согласно которой все три исследуемые характеристики ФС растут при увеличении радиуса водных частиц (рис. 3).

Показано, что наличие поглощения излучения в объеме частиц приводит к сужению ФС, тем большему, чем крупнее частица. Данный эффект сопровождается падением интенсивности в фотонном потоке. Повышение оптического контраста частицы по отношению к окружающей среде вызывает сокращение протяженности и рост пиковой интенсивности "фотонной струи" (рис. 4). Полуширина ФС, как видно из приведенного рисунка 4, приближается к дифракционному пределу в достаточно широком интервале изменения оптического контраста mr = 1.3-Н.7. За пределами этого интервала параметр R больше Я, либо вследствие слабой фокусировки при низком контрасте показателя преломления, либо по причине высокой

угловой расходимости излучения после фокальной перетяжки, расположенной внутри частицы при высоком оптическом контрасте.

О 20 40

ю> IX

Рис. 3. Параметры ФС водных капель различного радиуса (Х= 0.532 мкм).

Дифракционный предел радиуса фокальной перетяжки

светового пучка Я1{ показан штриховой кривой на врезке.

1,0 1,5 2,0 2,5

Рис. 4. Длина, полуширина и максимальная интенсивность в ФС модельной сферической частицы с а0 = 3 мкм при изменении ее относительного показателя преломления

(поглощения нет, штрих дифракционный предел радиуса фокальной перетяжки).

Особое внимание в данной главе уделено влиянию резонансного возбуждения оптического поля частицы на характеристики "фотонных струй". В п. 2.2. представлен краткий обзор теории открытых диэлектрических резонаторов, в роли которых сферическая диэлектрическая микрочастица выступает для падающего излучения в оптическом диапазоне длин волн. Здесь же подробно рассмотрен вопрос о влиянии собственных резонансных мод, возбуждающихся в микрочастице, на параметры ФС.

Для примера, на рис. 5 показана пространственная структура относительной интенсивности оптического поля в главном сечении частицы при выполнении условия резонанса для ТМ\„ - моды, что соответствовало радиусу частицы а„= 2.8748 мкм, и при частотной расстройке от резонанса, для чего радиус частицы был слегка увеличен: а0= 2.88 мкм. Расчет приводился для однородных непоглощагощих сфер с от,= 1.5 в воздухе, освещенных плоской электромагнитной волной с X = ®„/с = 0.532 мкм.

Рис. 5. Поперечное распределение относительной интенсивности оптического поля В в окрестности сферической частицы при возбуждении МШГ (а) и вне резонанса (б). Излучение падает сверху.

Численные расчеты, проведенные для нескольких десятков резонансных мод различной поляризации и порядка при изменении радиуса частицы, позволили сделать вывод о том, что при резонансе пространственная форма ФС существенно не меняется. Протяженность и средняя полуширина струи остаются практически такими же, как и в нерезонансном случае. Однако при резонансе реализуются более высокие значения относительной интенсивности в области "фотонной струи".

В условиях резонансного возбуждения МШГ оптическое поле внутри частицы меняет свою пространственную конфигурацию (сравни рис. 5а и 56), приобретая вид, характерный для поля единичной (выделенной) собственной моды. При этом снаружи частицы, непосредственно у поверхности, будет происходить подъем интенсивности оптического поля за счет «вытекания» этой возбужденной моды через прозрачную границу раздела. Чем ниже порядок резонанса поля, тем выше будет этот подъем. «Вытекающая» резонансная мода в ближней зоне рассеяния интерферирует с остальными модами, не находящимися в резонансе. В отличие от поля внутри частицы, при расчете внешнего поля, даже в условиях резонанса, влиянием остальных собственных мод уже нельзя пренебречь, поскольку резонансные значения коэффициентов разложения для внешнего поля (ап и Ьп) не имеют столь резко выраженных максимумов, как коэффициенты Ми поля внутри сферы. Однако непосредственно вблизи поверхности частицы

влияние МШГ еще является доминирующим, что приводит к некоторому сужению фотонного потока по сравнению с нерезонансным рассеянием. Это видно из рассмотрения рис. 6, на котором приведена ширина ФС в зависимости от продольной координаты. Действительно, когда реализуется резонанс внутреннего поля частицы, ФС становится почти вдвое тоньше своего обычного значения, составляя всего около 200 нм. Такая сверхтонкая струя существует на дистанции несколько сотен нанометров, а затем происходит ее уширение до «нормальных» размеров. При этом соблюдается та же закономерность: наименьшую ширину имеют ФС для резонансных мод с наибольшей добротностью.

г/и

Рис. 6. Радиальный профиль безразмерной интенсивности оптического поля в зоне БП сферических частиц (а) и ширина ФС в плоскости у — х (б) в условиях нерезонансного поля (1) и возбуждения МШГ: ТМ'т (2) и ТМ^т (3). Пунктиром показана граница частицы.

Другим возможным способом локализации оптического поля вблизи сферических частиц является возбуждение в металлических нанометровых частицах плазменных резонансов. Особенности данного эффекта обсуждаются в п. 2.3. Отмечено, что спецификой формирования оптического поля плазмонов вблизи наиочастиц является повышение его интенсивности с уменьшением радиуса частицы. При помещении металлических наночастиц в оптически более плотную среду происходит не только увеличение интенсивности возбуждаемых плазмонных резонансов, но и смещение резонансных А. в более длинноволновую область спектра.

Переход от однородного металлического шара к двухслойной частице позволяет изменять длину волны резонансного поглощения энергии и, таким образом, создавать наносферы, избирательно поглощающие в широком диапазоне длин волн. Исследования, проведенные на примере модельной частицы, состоящей из диэлектрического ядра и металлической оболочки, показали, что уменьшение толщины оболочки частицы приводит к смещению частот плазмонных резонансов в коротковолновую область

спектра, а также к резкому увеличению интенсивности в плазмопных модах. При одинаковом внешнем радиусе двухслойная частица по уровню максимальной величины интенсивности оптического поля значительно превосходит однородную металлическую сферу.

В заключительном разделе 2.4. главы диссертации проводится сравнительный анализ рассмотренных выше эффектов с точки зрения особенностей фокусировки оптического пучка в пространственную область с субволновым размером. Сопоставление известных экспериментальных данных н результатов теоретического моделирования показало, что отличительной особенностью "фотонной струи" является ее высокая пространственная локализация при достаточно высокой интенсивности, а также хорошая управляемость формой. При этом ФС имеет низкую спектральную селективность. Металлические наночастицы, наоборот, позволяют осуществлять высокую спектральную селективность резонансных длин воли, соответствующих плазменным частотам. Изменение их структурного состава, например, переход от однородного металлического шара к двухслойной частице является одним из наиболее распространенных способов управления величиной и спектральным положением плазмопных резопаисов.

В главе III исследуются "фотонные струи" от градиентно-неоднородных сферических диэлектрических микрочастиц. Рассмотрены характеристики ФС для широкого класса многослойных сферических микрочастиц, различающихся типом изменения оптических свойств соседних оболочек. На основе численных расчетов, выполненных в рамках теории Ми, модифицированной для случая рассеяния излучения на многослойных сферах, были исследованы продольный и поперечный размеры, а также пиковая интенсивность ФС от пепоглощающнх диэлектрических слоистых микросфер различного размера, находящихся в воздухе. Определены условия, при которых удается удлинить "фотонную струю", либо повысить ее пиковую интенсивность.

В п. 3.1. рассмотрено влияние толщины оболочки на характеристики ФС двухслойной сферической микрочастицы. Показано, что характер действия оболочки па параметры ФС существенно меняется в зависимости от соотношения оптических свойств ядра и оболочки. Так, в частице, где оболочка имеет больший коэффициент преломления, происходит уширение фотонного потока и понижение его пиковой интенсивности. Однако при этом может резко возрасти протяженность струи. Если оболочка изготовлена из оптически менее плотного материала, чем ядро, то увеличение толщины внешнего слоя частицы достаточно слабо сказывается па ширине и длине ФС, а существенным является только лишь повышение уровня ее интенсивности.

Более широкий класс многослойных сферических частиц исследован в п. 3.2. Это позволило выявить общие закономерности в формировании ФС от композитных структур. Было выделено три основных структурных типа (рис. 7): тип 1 - частицы с убывающим оптическим контрастом оболочек,

тип 2-е нарастающим оптическим контрастом от центра к периферии, тип 3 характеризуется линейным изменением показателя преломления от слоя к слою.

показателей преломления т> между слоями многослойной частицы при различных значениях g. Параметр g >0 задает различный тип

изменения контраста слоев.

Рис. 7. Изменение

оптического

о

г

з

4

5

Установлено, что пространственная конфигурация ФС существенно зависит от характера радиального изменения оптического контраста частицы (рис. 8). Для частиц типа 1 формируется протяженная и слабо интенсивная ФС (рис. 86). В другом крайнем случае (тип 2) у теневой поверхности частицы образуется «сгусток» поля шарообразной формы (рис. 8г). При этом его интенсивность в несколько раз превышает максимум ФС в первом случае, а продольный и поперечный размеры составляют ~ 2Х. Конфигурация ФС частицы с постоянным межслойным оптическим контрастом (тип 3) (рис. 8в) сочетает в себе черты обоих рассмотренных выше случаев. Именно при этом структурном типе частицы достигается наименьшая (из рассмотренных вариантов) поперечная ширина фотонного потока, не превышающая по полувысоте максимума интенсивности длины волны падающего излучения. Для сравнения на рисунке 8 приведены варианты образования струи от однородных сфер того же диаметра с показателями преломления крайней оболочки (рис. 8а) и ядра (рис. 8д).

Ьыло предложено характеризовать ФС своеобразным критерием качества, который комбинирует в себе основные параметры струи (длина, ширина, пиковая интенсивность). Данная характеристика, хотя и условно, отражает своеобразную степень «выгодности» применения ФС для решения практических задач. В п. 3.3. представлены результаты численного расчета данного параметра для частиц радиуса 2 мкм и различной внутренней структурой оболочек. Оказалось, что наибольшие значения критерия качества достигаются в частицах 1 -го, а не 2-го типа. Следовательно, именно данный морфологический тип слоистых частиц наиболее оптимально сочетает в себе высокую пространственную локализацию оптического поля фотонного потока при достаточном уровне его интенсивности.

Рис. 8. Двумерное и радиальное распределения относительной интенсивности светового поля в окрестности сферических частиц с а = 2 мкм и различной внутренней структуры, освещенных излучением на Х = 0.532 мкм (падает слева): (б-г) - пятислойная частица с g = 0.2(6), 1(в), 2(г•); (а, д) - однородная частица с т=1.1 (а) и 1.5 (д). На врезках показан поперечный профиль ФС.

Высокая изменчивость формы Ф С при варьировании размера микрочастиц, а также их оптических свойств, отсутствие адекватных критериев комплексной оценки параметров фотонного потока вносят определенные сложности в вопросы выбора конкретной экспериментальной конфигурации «частица + излучение» для получения ФС с заданными свойствами. На основании систематизации известных в научной литературе данных, а также оригинальных результатов, полученных автором диссертации в данной области исследований, в п. 3.4. проведена классификация ФС с выделением их основных типов. В основе предлагаемой классификации лежит комплексное исследование мощностных и пространственных характеристик "фотонных струй" с учетом структурного состава микрочастиц.

В качестве основного признака, характеризующего конкретный структурный тип ФС, рассматривалась удаленность максимума возникающего фотонного потока от поверхности родительской микросферы. Визуально это воспринимается как отрыв ФС от поверхности частицы, приводящий к «кинжальному» (КТ), либо к «факельному» (ФТ) типу ФС при отсутствии или наличии этого отрыва, соответственно. Эти два структурных типа, или морфологических класса ФС, дополняются соответствующими признаками, позволяющими разделить все многообразие ФС по характеру пространственного распределения интенсивности. Проведенный анализ показал, что целесообразно рассмотреть три группы таких признаков, разграниченных в соответствии с типом изменения поперечного размера струи, типом продольного распределения интенсивности в ФС и характером поперечного распределения интенсивности в области ФС. Подобное разделение позволяет оптимизировать параметры струй в рамках отдельно выделенного морфологического типа, что значительно облегчит подбор ФС, удовлетворяющих требованиям конкретной экспериментальной задачи.

В главе IV рассматривается импульсное упругое рассеяние лазерного излучения на сферической диэлектрической частице. На основе спектрального метода проведено теоретическое исследование нестационарного упругого линейного рассеяния света на диэлектрической микрочастице. Рассмотрены особенности формирования оптического поля внутри прозрачных микросфер пространственно-ограниченным гауссовским пучком с временным режимом в виде одиночного моноимпульса и цуга ультракоротких лазерных импульсов. Особое внимание уделено проблеме выбора наиболее эффективных режимов возбуждения резонансных электромагнитных мод частиц частотно-импульсным излучением при вариации его временных параметров и различной геометрии облучения.

Краткое описание спектрального метода используемого в данной главе при исследовании нестационарного рассеяния излучения на сферической частице представлено в п. 4.1.

В качестве примера использования спектрального подхода для решения различных задач атмосферной оптики в п. 4.2. приведены результаты известных численных расчетов интегральных оптических характеристик

микрочастицы (факторов эффективности рассеяния и поглощения), при облучении ее цугом фемтосекундных лазерных импульсов. Данные знания позволяют ответить на вопрос об особенностях работы лазерных источников фемтосекундной длительности в аэрозольной атмосфере.

Особенности формирования оптического поля прозрачной сферической частицы при облучении ее ультракоротким амплитудно-модулировапным пространственно-ограниченным лазерным пучком рассмотрены в п. 4.3. Особое внимание уделено исследованию структуры полей при облучении сферической микрочастицы монохроматическим пространственно-ограниченным световым пучком и цугом фемтосекундных лазерных импульсов. Показано, что цуг импульсов при варьировании скважности их следования предоставляет большие возможности для манипулирования спектральным составом оптического сигнала по сравнению с одиночным импульсом. При соответствующем подборе скважности следования импульсов внутри частицы происходит синфазное сложение оптических полей от каждого импульса и оказывается возможным проводить селективное возбуждение резонансных мод микрочастицы, собственные частоты которых попадают в спектральный контур излучения.

Сравнительный анализ временной . динамики формирования внутреннего оптического поля частицы при облучении ее одиночным и цугом лазерных импульсов показал, что увеличение количества импульсов в цуге приводит к изменению временного поведения внутреннего поля частицы и его пиковой интенсивности. При этом существует оптимальное количество импульсов в цуге (рис. 9), превышение которого не приводит к дальнейшему увеличению максимума интенсивности внутреннего оптического поля частицы.

Рис. 9. Зависимость

максимального значения функции неоднородности капли Вт в поле цуга лазерных импульсов от их числа N при = 5.25 и

Ъ= 0(1); 3(2).

Исследован вопрос о влиянии взаимного расположения лазерного пучка и частицы на характер формирующегося внутри нее оптического поля. На рис.10 приведена функция спектральной передачи водной капли

ÁT(r;co) = (E6(r;a>)-E¡(r;a))) при трех прицельных параметрах падения светового пучка. Значения функции спектрального отклика частицы:

n=\ m=-m

были вычислены в определенной точке внутри частицы гт, соответствующей пространственной координате абсолютного (во времени) максимума интенсивности оптического поля. Так, для водной капли радиусом Юмкм расчеты профиля внутреннего поля показывают, что точка гт находится на главном диаметре в теневой полусфере частицы и имеет следующие сферические координаты: гш = (г/а0,9,<р)! = (0.845,0.0,0.0).

К

ю-8 6 4 2 0

^-3

-У

ч ч 1Д 4i 71 ^ \ СЛч Vi Л

Рис. 10. Функция передачи водной капли К в зависимости от относительной частотной расстройки 55 при различном вертикальном смещении

светового пучка: = 0(1); 0.5 (2) и 1 (3).

5ш

-0,03 -0,02 -0,01 0,00 0,01 0,02 0,03 0,0..

Из данного рисунка следует, что центральная геометрия освещения частицы характеризуется слабой, практически нейтральной спектральной зависимостью функции передачи. Возбуждение резонансов поля в этом случае не происходит. Перемещение лазерного пучка в направлении края капли приводит к постепенному «проявлению» резонансной структуры спектрального отклика, которая становится наиболее выраженной при = 1. Знак примерного равенства здесь означает зависимость точного значения прицельного параметра , при котором реализуется максимальное значение параметра К, от морфологии возбуждаемой резонансной моды частицы.

В п. 4.4. представлено дальнейшее развитие методики с точки зрения повышения эффективности резонансного возбуждения в частице мод "шепчущей галереи" (МШГ). Показано, что достижение оптимального режима возбуждения МШГ возможно путем варьирования скважности следования световых импульсов в цуге в комбинации с линейной частотной модуляцией каждого импульса (чирпирование). Изменение глубины чирпирования приводит к перераспределению спектральной энергии внутри контура излучения и, таким образом, появляется возможность

сконцентрировать энергию вблизи нужных частотных интервалов (собственных частот МШГ).

Идея, лежащая в основе предлагаемой методики частотно-импульсного модулированного оптического возбуждения сферического микрорезонатора, качественно пояснена на рис. 11. Здесь приведены три спектральных контура плотности мощности падающего на микрорезонатор лазерного излучения К,(м)| . соответствующие одиночному гауссовскому (по времени) импульсу и цугу из десяти импульсов такой же длительности в отсутствие и при наложенной линейной частотной модуляции на каждый импульс.

С(о>-соо), отн. ед. 1,00-

■Ф

Рис. //. Спектральные

контуры гауссовского моноимпульса (штрнхпунктнр), цуга из 10-ти импульсов с частотной модуляцией

(штрих) и без нее (сплошная линия).

-1,5 -1,0 -0,5 0,0 0,5 1,0 1,5 СО-Шо, отн. ед.

В отличие от гладкого гауссовского контура одиночного импульса спектральный контур цуга представляет собой функцию, состоящую из множества локализованных пичков (лепестков), частотное расстояние между которыми постоянно и определяется соотношением временного интервала следования импульсов и их длительности (скважность следования). Далее допустим, что реализуется ситуация нерезонансного возбуждения микрочастицы: (<)„ Ф со_, где со,,со. - соответственно частоты падающего излучения и выбранной МШГ. Тогда, если скважность следования импульсов в цуге выбрать так, чтобы частота какого-либо из боковых лепестков спектра со, совпала с резонансной частотой микрочастицы со,, то передача световой

энергии в эту моду будет происходить более оптимально, чем для моноимпульса.

Эффективность этого процесса напрямую зависит от величины спектральной энергии, заключенной в боковом лепестке спектра излучения, возбуждающем МШГ. Для немодулированпого цуга импульсов, как следует из рис. 11, перепад максимумов спектральной интенсивности на центральной частоте |С(а)„)|" и на частоте, допустим, первого лепестка ¡С(со!)|2 достаточно большой, и характеризуется величиной: г), =|0(сои)|2/|С(со1)|:! =3.8. Если же рассмотреть цуг из чирпированных импульсов при той же скважности следования, то данное отношение может быть существенно снижено и для

показанных на рис. 4.11 контуров составит уже Г), = 1.2. Следовательно, в этом случае можно говорить о более плавном распределении максимумов спектральной энергии излучения по спектру и ожидать более эффективного возбуждения микрорезонатора.

Заключительный раздел 4.5. данной главы диссертации посвящен исследованию вопроса о развитии нестационарной "фотонной струи" в теневой области рассеяния фемтосекундного лазерного импульса на диэлектрической сферической микрочастице. Теоретически рассмотрена динамика формирования нестационарной ФС, в том числе эволюции ее пространственной формы и основных характеристик.

При рассеянии на частице импульсного излучения интенсивность оптического поля в области ФС может иметь пульсирующий во времени характер. Амплитуда и частота этих пульсаций определяются параметрами собственных резопансов частицы, возбуждающихся лазерным импульсом, а также удаленностью этих резонансов от центральной частоты падающего излучения.

На рис. 12а-м приведены двумерные распределения интенсивности поля в окрестности теневой поверхности частицы. Каждый кадр показывает пространственную область размером 5.5x4 мкм, вырезанную в экваториальном сечении частицы в плоскости поляризации ТЕ-резонансной моды в определенный момент времени. Для удобства восприятия все изображения сгруппированы в три ряда по четыре кадра. В каждом ряду представлены профили интенсивности, вычисленные в интервале времени, соответствующем времени существования определенной пульсации интенсивности поля ФС.

Рис. 12. Распределение

нормированной интенсивности В/Втт в области ФС в различные моменты времени: фр= 2 (а); 4(6); 5 (в); б (г);

7.7(д); 9.7(е); 10.6(ж); 12(з);

13.3(и); 14(к); 16.5(л); 19.5(м).

Штрих - поверхность частицы.

а) б)

ВЯЯ ¡Ц 1 ] щ

д) е) ж) 1)

ф и II

к) Л) м)

тм Щ 11

Установлено, что сценарий развития нестационарной "фотонной струи" включает в себя две временные фазы: нерезонансную и резонансную. Нерезонансная фаза (рис 12а-в) является результатом дифракции световой волны при прохождении импульса через частицу. Временное поведение интенсивности в зоне ФС в целом повторяет временной профиль исходного лазерного импульса. В пике своего развития ФС имеет характеристики, близкие к характеристикам зоны фокусировки оптического поля при стационарном рассеянии на частице. Резонансная фаза эволюции ФС (рис. \2д-м) связана с возбуждением собственных колебательных мод сферической частицы. Этот временной этап характеризуется периодическими пульсациями интенсивности ФС со снижающейся амплитудой. Максимальная интенсивность на данной стадии развития ФС принимает более низкие значения, по сравнению с первой фазой, однако ее ширина в поперечном направлении почти вдвое уже.

Глава V содержит основные результаты исследований автора, касающиеся как развития теоретических основ процессов нелинейного рассеяния света в прозрачных микрочастицах, так и линейной проблемы дифракции спектрально ограниченных лазерных импульсов на сферических частицах. Значительное внимание уделено исследованию пороговой интенсивности накачки, приводящей к возникновению в сферических частицах вынужденного рассеяния при различных условиях его возбуждения, а также определению условий, при которых возможно снижение энергетического порога проявления эффектов ВКР и ВРМБ. Проведено детальное рассмотрение закономерностей углового распределения интенсивности ВКР в дальней зоне в режиме одномодового и многомодового его возбуждения внутри сферической частицы. Определены различные комбинации мод, участвующих в процессе рассеяния. Исследованы особенности углового распределения интенсивности многофотонио возбужденной флуоресценции в сферических каплях.

Описанию теоретической модели возникновения процессов вынужденного рассеяния (ВР) света в сферической частице посвящен п. 5.1. Отмечается, что существует четко обусловленная связь между эффектами ВР, резонансной структурой и морфологией частицы.

Энергетический порог возникновения вынужденного рассеяния при резонансах внутреннего оптического поля частиц рассматривается в п. 5.2. На основе дифференциальных уравнений для коэффициентов разложения оптических полей по собственным резонансным модам частицы, полученных в п. 5.1. записано выражение для пороговой интенсивности излучения накачки, выше которой возникает ВР:

1 К,(щ)

' gsQ(a)s)вЛ^a}s)'

Здесь ка(ео3) = , Вс{со,;со5) - интегральный коэффициент, учитывающий с

пространственное перекрытие взаимодействующих полей внутри частицы:

V1

С помощью численного эксперимента был смоделирован "двойной" резонанс (резонанс для стоксовой волны и волны накачки) в капле этанола. Представлены характеристики (добротность, полуширина) некоторых мод, участвующих в "двойном" резонансе ВКР.

Отмечено понижение порога ВР при многомодовом возбуждении ВКР. Аномально низкие пороговые интенсивности достигаются при многомодовом возбуждении ВРМБ, когда накачка, рассеянная и акустическая волны находятся в резонансе с собственными модами частицы.

На рис. 13 представлены зависимости коэффициента пространственного перекрытия Вс от добротности "выходных" резонансов для трех вариантов реализации процессов вынужденного рассеяния в сферических частицах: ВКР, ВКР при "двойном" резонансе оптических полей (рис. 13а) и ВРМБ (рис. 136).

Рис. 13. Зависимость коэффициента перекрытия Д. от добротности резонансных мод сферической частицы () при а) ВКР (1), ВКР "двойного" резонанса (2) и б) ВРМБ.

Если для ВКР в водной частице зависимость В.({Э) монотонна (спадает или растет с увеличением добротности "выходного" резонанса), то для ВРМБ данная зависимость имеет максимум, обусловленный нарушением условий "входного" резонанса (резонанса для поля накачки), поскольку увеличение добротности сопровождается уменьшением объема, занимаемого собственной колебательной моды частицы, поддерживающей резонанс.

Таким образом, слева от максимума кривой Вс(0) для ВРМБ вынужденный процесс протекает при обоюдном резонансе взаимодействующих полей накачки и рассеянной волн, а справа от максимума реализуется только "выходной" резонанс для стоксовой волны.

Участие в процессе ВРМБ "двойного резонанса" одних и тех же резонансных мод, как для падающей волны, так и для волны рассеяния (вследствие Их небольшого частотного сдвига друг относительно друга) обуславливает более высокие значения коэффициента перекрытия, чем при аналогичных "выходных" резонапсах ВКР. Здесь сказывается ухудшение пространственного перекрытия оптических полей собственных мод частицы с увеличением частотного интервала между ними. Другими словами, коэффициент В. максимален, когда пространственные профили г) и В5(г) определяются одной и той же резонансной модой.

Выражение для пороговой интенсивности было получено из общих соображений, безотносительно конкретного процесса нелинейного рассеяния, что подтверждает тезис об общих закономерностях возникновения и развития различных типов вынужденного рассеяния в частице. Вся специфика конкретного процесса заключена в коэффициенте усиления рассеянной волны gs, а точнее в значении нелинейной

восприимчивости среды %0). В п. 5.3. рассмотрены выражения для /£,|3) в случае возбуждения ВКР, ВРМБ и ВФ в прозрачной частице.

В разделе 5.3. было отмечено подобие изучаемых эффектов ВР, связанное с резонансной природой их возникновения в дисперсных средах. Поэтому в п. 5.4. проведено рассмотрение угловых характеристик только для двух из процессов вынужденного рассеяния - ВКР и ВРМБ, предполагая, что угловая диаграмма рассеяния для остальных эффектов имеет ту же зависимость, по иную амплитуду и спектральный состав.

В отличие от традиционного упругого рассеяния, когда электромагнитное поле вне частицы является суммой рассеянного поля и поля исходной волны, вынужденное рассеяние света имеет смещенную относительно исходной длину волны. Следовательно, поле вынужденного рассеяния, фактически можно рассматривать как поле излучения, формируемое элементарными источниками, расположенными внутри частицы.

Интенсивность излучения ВКР от частицы для ТМ„ - собственных мод

равна:

г-с\АМ,к а)\'{£ -I)2

Если условия генерации поля на комбинационных частотах выполняются одновременно для нескольких собственных мод частицы, то в выражении (1) будет присутствовать сумма по этим модам, и вклад каждой

из них в суммарную интенсивность рассеяния будет пропорционален добротности парциального резонанса, учитываемого коэффициентом Así.

В случае многомодового возбуждения ВКР:

/(о,р;о= ,Х(2»+'х2"'+1Н/ т'и (Ох

32пДл£г) п.т

x3íI(„„)' [eos2 ф- т., (в)<, (в) + sin2 ф • 71„, (9)711, №)] • (2)

Как видно из (2), в выражении для суммарной интенсивности кроме независимых вкладов отдельных резонансных мод присутствуют слагаемые вида учитывающие взаимодействие отдельных

парциальных гармоник в дальней зоне поля рассеянной волны. Степень этого взаимодействия зависит от пространственного перекрытия мод (коэффициенты 9?ц„„)) и, как показывают расчеты, максимальна, если резонансные моды имеют одно и тоже значение порядка. Вместе с тем, именно эти «перекрестные» члены привносят асимметрию в угловое распределение интенсивности рассеянного излучения.

Основная трудность при проведении модельных расчетов углового распределения интенсивности ВР в случае многомодового возбуждения, связана с тем, что в этом процессе участвуют моды с различными значениями модового индекса п и порядка р, а, следовательно, все они имеют разные добротности и занимают разный модовый объем. Вопрос о конкуренции мод в процессе многомодового возбуждения ВР, а другими словами, вопрос о том, какая мода будет доминировать над остальными до настоящего времени практически не исследован. Именно по этой причине ríe существует единого критерия, позволяющего хотя бы относительно определить величину амплитуды Ам„. В связи с этим целесообразно, на наш взгляд, сделать предположение о том, что все взаимодействующие в частице моды имеют равные амплитуды, т.е. выполняется равенство:

(2», + I)|,í,M(/,Av')3i„„„ ,| = (2и, + l)|,f„:=

Для численных оценок интенсивности рассеянной волны по выражению (2) были определены различные комбинации резонансных мод, имеющих частоты, близкие к С0у = 15400 см"1. Последняя соответствует центру стоксовой линии в спектре комбинационного рассеяния воды при освещении ее излучением с X = 0.532 мкм.

Иллюстрацией углового распределения интенсивности вынужденного комбинационного рассеяния от сферической частицы служит рис. 14, на котором представлена угловая диаграмма ВКР в случае одномодового возбуждения (рис. 14а). Для сравнения на рис. 146 показана диаграмма упругого рассеяния от капли воды радиусом а0=6.3 мкм.

о)

105 83 75

б)

105 90 7.4

180'

15

0

15

0

Рис. 14. Угловая диаграмма ВКР при возбуждении о водной капле а) ТЕ\а и ТЕ'а - резонансных мод, б) ТЕ,'„ - моды и упругого рассеяния.

Было установлено, что угловая структура одномодового процесса ВР в отличие от диаграммы упругого рассеяния симметрична с периодом, кратным л/2 и имеет У-образную форму. Это является следствием соответствующей угловой симметрии излучающего стоксового поля внутри частицы, находящегося в резонансе с собственной колебательной модой частицы. В то же время, при многомодовом режиме генерации ВР, когда в рассеянном сигнале происходит когерентное сложение нескольких резонансных мод, угловое распределение стоксового поля вдали от частицы становится асимметричным с максимумом интенсивности в направлении вперед. Диаграмма рассеяния многомодового ВР приобретает вид диаграммы упругого рассеяния, но с меньшими перепадами интенсивности при углах 0 = 0 и 71.

В данном разделе диссертации были рассмотрены также характеристики углового распределения интенсивности многофотонно возбужденной флуоресценции (МВФ) в сферических каплях.

В общем случае пространственное поведение интенсивности волны рассеяния в любой точке пространства можно получить, решая интегро-дифференциальное уравнение для напряженности электромагнитного поля Ег, которое следует из формального интегрирования уравнения Гельмгольца. Однако даже для сферической частицы данная методика оказывается достаточно трудоемкой и требует вычисления большого набора пространственных интегралов от различных комбинаций коэффициентов Ми. Поэтому, для получения оценок угловой структуры поля флуоресценции частицы, в работе использовалось геометрооптическое приближение.

На основании численных оценок показано, что форма угловой диаграммы неупругого рассеяния (флуоресценции), возбужденного в сферической микрочастице лазерным излучением существенно зависит от морфологии частицы, а именно от конкретного местоположения внутри капли и эффективной мощности источников возбуждающего флуоресценцию поля. Если наиболее интенсивный из данных источников находится вблизи

теневой поверхности частицы, то диаграмма направленности интенсивности неупругого рассеяния вытянута в направлении назад относительно направления падения возбуждающего излучения. При смещении источника к центру частицы асимметрия вторичного излучения исчезает.

Для флуоресценции однофотонного поглощения малых частиц, поле источников которой локализовано квазисимметрнчно внутри частицы, индикатриса излучения будет близка к симметричной в направлениях вперед/назад. Для многофотонных процессов рассеяния, когда источник флуоресценции локализован преимущественно у теневой поверхности частицы, всегда присутствует асимметрия индикатрисы рассеяния в направлении вперед.

Далее было рассмотрено формирование поля МВФ сферической частицы в динамике, используя широко распространенный метод численного расчета электродинамических задач, основанной на прямом разностном решении системы дифференциальных уравнений Максвелла - FDTD-метод.

Пространственно-временную динамику излучения одиночного источника, находящегося внутри сферического объема, представляет серия топовых распределений на рис. 15. Расчет проводился при следующих значениях параметров: радиус капли этанола ас = Юмкм с = (1.36 + /• О)2, круговая частота излучения флуоресцентных источников со, соответствует длине волны А., =0.4 мкм, сеточный домен s"t ={1400x1400x5000}, окружающая среда - воздух (е,=1). В качестве источников поля флуоресценции задавались круговые излучающие площадки, с центрами, расположенными при одном и том же значении радиальной координаты: г/4=0.8 в обеих полусферах частицы. Разной была их площадь:

в теневой и Sr2r = " в освещенной полусфере, а также

относительная амплитуда: £,/£,- (Д, /5,

Эту ситуацию можно представить как флуоресценция при трехфотонном поглощении, когда объем излучающего в теневой полусфере источника существенно больше, чем объем источника в освещенной полусфере. Отчетливо видно, как по мере движения внутри частицы первоначально сферический волновой фронт постепенно деформируется, вследствие интерференции падающей и отраженной от границы капли воли. При этом происходит снижение кривизны волнового фронта и формирование дифракционной ряби. В противоположном направлении, т.е. по ходу возбуждающего излучения, влияние интерференции и соответствующие деформации фронта волны незначительны и связаны, в основном, только с изменением скорости распространения волны после выхода ее из частицы.

X, мкм

^вйИ

о шшшшшшш

10 «5 20 25 30 3$ 40

у, мкм

й)

х,мкм

б)

у, мкм

... : о-

10 15 20 25

у, мкм

35 <10

у, мкм

г)

Рис. 15. Пространственное распределение амплитуды электрического поля Е. в окрестности капли этанола в различные моменты времени / =15 (а); 30(6); 100 (в) и 300 фс (г) от начала действия внутри капли одиночного источника флуоресценции (показан светлой точкой).

На рис. 16 показано двумерное распределение усредненной по времени

1 х

интенсивности электрического поля 1г[х,у)=—(в условных

единицах) в окрестности капли при действии внутри нее двух источников с А„=Ю и Е1/Е2= 0.25, что моделирует случай флуоресценции при однофотонном поглощении, а также одиночного источника в теневой области, т.е. флуоресценцию при поглощении трех фотонов.

а) б)

Рис. 16. Квадрат усредненной по времени амплитуды электрического поля в окрестности капли этанола при действии двух (а) и одного (б) источников поля.

Оценка параметра угловой расходимости для правой полуплоскости дает значения 9е2~20°-К55° для распределений на рис. 16а и 166, что в несколько раз выше, чем расходимость в левой полуплоскости. Кроме того, если сравнивать между собой случаи однофотонио возбужденной флуоресценции и флуоресценции в результате поглощения активной молекулой сразу нескольких фотонов, то одновременное действие двух источников вторичного поля приводит к снижению расходимости в правой полуплоскости при одновременном усилении интерференционной ряби поперечного распределения интенсивности.

Представленные результаты численных расчетов находятся в полном соответствии с результатами качественного анализа угловой направленности флуоресценции капли, проведенного с помощью метода геометрической оптики, а также согласуются с выводами экспериментальной работы [23].

В заключении перечислены наиболее важные результаты и выводы, полученные автором диссертационной работы.

Приложение к работе содержит сводку известных из литературы формул по теории дифракции световой волны на однородной диэлектрической сфере (теория Ми), а также многослойной сфере (обобщенная теория Ми). Исследуется пространственная структура оптического поля внутри однородных сферических частиц различного размера с различными значениями показателя поглощения. В рамках обобщенной теории Ми рассматриваются основные моменты дифракции па сферической частице фокусированного гауссового пучка. Данные сведения являются основополагающими для теоретических исследований, результаты которых представлены в диссертации.

Основные результаты, полученные в диссертации

1. Рассмотрены теоретические аспекты экстремальной фокусировки оптического поля в пространственную область с субволновыми размерами при использовании изолированных сферических частиц микро- и нано- размеров. Показано, что с уменьшением радиуса металлической наночастицы происходит увеличение относительной интенсивности оптического поля поверхностных плазмонов и сокращение зоны нанофокусировки поля. Варьирование размера диэлектрической микронной частицы, ее оптических свойств и параметров лазерного излучения позволяет эффективно управлять пространственными и амплитудными характеристиками области "фотонной струи".

2. Исследованы пространственные и амплитудные характеристики "фотонных струй" от композитных частиц микронного размера, состоящих из ядра и нескольких оболочек с различными показателями преломления. Рассмотрены продольный и поперечный размеры фотонного потока, а также его пиковая интенсивность в зависимости от оптического контраста оболочек. Показано, что, изменяя показатель преломления соседних оболочек в композитных сферических микрочастицах, можно манипулировать параметрами "фотонной струи", в частности, ее удлинить, либо повысить его пиковую интенсивность.

3. Проведена классификация различных морфологических типов "фотонных струй" в соответствии с их размерными и мощностными характеристиками при вариации неоднородности состава и оптических свойств исследуемых микрочастиц. В качестве ключевого параметра предложенной классификации использовано положение главного максимума интенсивности ФС по отношению к поверхности сферической частицы. Кроме того, учтены степень непрерывности "фотонной струи", а также пространственная форма боковых лепестков распределения интенсивности оптического поля ФС.

4. Теоретически изучены особенности формирования оптического поля внутри микронной слабопоглощзющен сферической диэлектрической частицы при освещении ее ограниченным в пространстве гауссовским пучком с временным режимом в виде одиночного моноимпульса и цуга ультракоротких лазерных импульсов. Установлено, что эффективность передачи энергии падающего излучения в заданный высокодобротный собственный резонанс частицы при освещении ее фокусированным световым пучком существенным образом зависит от скважности следования импульсов в цуге и глубины линейной частотной модуляции каждого импульса. Исследован вопрос о влиянии геометрии облучения частицы излучением и количества импульсов в цуге на временное поведение внутреннего поля частицы и его пиковой интенсивности.

5. Рассмотрены переходные характеристики ближнего поля дифракции световой волны на сферических диэлектрических частицах микронного размера в условиях импульсного облучения. Теоретически исследована пространственная область "фотонной струи" и проведен анализ временной динамики ее размера, а также пиковой интенсивности. Установлено, что сценарий развития 'фотонной струи" в общем случае включает в себя псрезонансную и резонансную временные фазы, на каждой из которых струя может изменять свою пространственную форму и интенсивность.

6. Выполнены исследования углового распределения спонтанной флуоресценции, возбуждаемой внутри сферической микрочастицы фемтосекундным лазерным излучением. Проанализировано распределение внутреннего оптического поля частицы при многофотонном возбуждении процесса. Проведены численные расчеты положения и эффективного объема излучающих в частице источников флуоресценции в зависимости от радиуса частицы в случае возбуждения одно-, двух- и трехфотонной флуоресценции. Показано, что при локализации источника флуоресценции вблизи теневой полусферы частицы появляется асимметрия в угловом распределении спонтанной флуоресценции в направлениях вперед/назад, которая становится более выраженной с увеличением порядка многофотонности процесса.

7. Рассмотрено влияние многомодового возбуждения ВКР в сферической частице на угловое распределение интенсивности в дальней зоне. Показано, что при многомодовом возбуждении ВКР диаграмма направленности становится асимметричной, в отличие от случая, когда процесс рассеяния осуществляется на одной резонансной моде частицы. Степень ее асимметрии в значительной мере зависит от комбинации возбуждаемых в частице мод, что приводит либо к значительному возрастанию интенсивности рассеянной волны в направлении назад, либо к ее ослаблению в данном направлении.

8. Установлено, что одним из ключевых факторов, определяющих энергетический порог вынужденного рассеяния света в объеме частицы, является коэффициент пространственного перекрытия взаимодействующих в частице оптических полей основной и стоксовой волн. Характер зависимости коэффициента пространственного перекрытия от добротности резонансных мод, поддерживающих процесс рассеяния для ВКР и ВРМБ, различен: для ВКР данная зависимость монотонна, для ВРМБ имеет максимум, связанный с нарушением резонансных условий для волны накачки.

Список цитируемой литературы

1. Зуев В.Е., Земляное A.A., Копытнн Ю.Д. Нелинейная оптика атмосферы. Л.: Гидрометеоиздат, 1989. 256 С.

2. Зуев В.Е„ Копытин Ю.Д., Кузиковский А.В. Нелинейные оптические эффекты в аэрозолях. Новосибирск: Наука. 1980. 180 С.

3. Бореи К., Хафмен Д. Поглощение и рассеяние света малыми частицами. М.: Мир, 1986.660 С.

4. Gouesbet G., Lock J. A., Grehan G. Partial-wave representations of laser beams for use in light-scattering calculations // Appl. Opt. 1995. V. 34. № 12 P. 2133-2143.

5. Shifrin K.S., Zolotov I.G. Nonstationary scattering of electromagnetic pulses by spherical particles // Applied Optics. 1995. V. 34. Л"» 3. P. 552-558.

6. Копвшлем У.Х., Букин O.A., Чудновский B.Sf. и др. Вынужденное рассеяние назад на водном аэрозоле в атмосфере // Оптика и спектроскопия. 1985. Т. 59. Вып. 2. С. 306-309.

7. Serpenquzer A.S., SwindaJ J.С., Chang R.K.. Acker IV.P. Two - dimensional imaging of sprays with fluorescence, lasing and stimulated Raman scattering. // Appl. Opt. 1992. V. 31. N. 18. P. 3543-3551.

8. Кандидов В.П., Косарева О.Г.. Можаев Е.И., Там аров МЛ. Фемтосекундная нелинейная оптика атмосферы // Оптика атмосферы и океана. 2000. Т. 13. № 5. С. 429-436.

9. Schweiger G. Raman scattering on single aerosol particles and on flowing aerosols: a review // J. Aerosol Sci. 1990. V. 21. № 4. P. 483-509.

\0.Yamamoto Y.. Sltisher R. Optical processes in microcavities // Physics Today, 1993. № 6. P. 66-73.

11 .Li X., Chen Z, Tajlove A., Backman V. Optical analysis of nanoparticles via enhanced backscattering facilitated by 3-D photonic nanojets // Optics Express. 2005. V. 13. No. 22. P. 526-533.

12.Chen Z., Taflove A., Backman V. Photonic nanojet enhancement of backscattering of light by nanoparticles: a potential novel visible-light ultramicroscopy technique // Optics Express. 2004. V. 12. N. 7. P. 1214-1220.

13.Вопощенко Ю.И., Джамалов А.Ш., Коваль А.И., Реутов А. Т. Автоволны в многозвенной оптической линии передачи на основе связанных двухсекционных лазеров // Известия вузов. Радиоэлектроника. 1991. Т. 34. № 7. С. 6-12.

\4.Ashkin A., Dziedzic J.i\f. Observation of optical resonances of dielectric spheres by light scattering//Appl. Opt. 1981. V. 20. N. 10. P. 1803-1814.

\5.Белокопытов Г.В., Пушечкин Н.П. Резонансное стрикциоиное параметрическое возбуждение акустических колебаний в каплях // Письма в ЖТФ. 1991. Т. 17. Вып. 22. С. 71-75.

16.Little В., Hans Я., Ippen Е., Steinmeyer G., Thoen Е. Microresonators for integrated optical devices // Optics & Photonics News. 1998. V. 9. № 12. P. 32-33.

17.Z. Guo-Xing, Z. Rui-Ying, L. Song, H. Ping-An, Z. Hid Focusing a beam beyond the diffraction limit using a hyperlens-based device // Chiness Phys. B. 2011. 20 117802. DOI: 10.88/1674-1056/20/11/117802.

18.Li X., Chen Z., Taflove A., Backman V. Optical analysis of nanoparticles via enhanced backscattering facilitated by 3-D photonic nanojets // Opt. Express. 2005. V. 13. P. 526-533.

19.T. Kawazoe, T. Yatsui, M. Ohlsu Nanophotonics using optical near fields // J. of Non-Crystalline Solids. 2006. V. 352. Issues 23-25. P. 2492-2495.

20.Chen Z, Taflove A., Backman V. Photonic nanojet enhancement of backscattering of light by nanoparticles: a potential novel visible-light ultramicroscopy technique // Optics Express. 2004. V. 12. N. 7. P. 1214.

21.He ife tz A., Kong S.-C.,Sahakiana A.V., Taflove A.. Backman V. Photonic Nanojets // J. Comput. Theor. Nanosci. 2009. V. 6(9). P. 1979-1992.

22.Ban де Хюлст Г. Рассеяние света малыми частицами. М.: ИЛ, 1961. 536 С.

23./////.У.С, Ronton V., YuJ., Ramstein S„ WolfJ.-P„ Pan Y.-L., Holler S„ Chang R.K. Enhanced-backward directed multi-photon-excited fluorescence from dielectric microcavities // Phys. Rev. Lett. 2000. V. 85. № 1. P. 54-57.

Основные результаты изложены в следующих публикациях:

1. Гейт! Ю.Э., Земляное А.А., Чистякова (Папина) Е.К. Вынужденное комбинационное рассеяние света изолированными прозрачными каплями // Оптика атмосферы и океана. 1994. Т. 7. №. 7. С. 913-928.

2. Гейнц Ю.Э., Земляное А.А., Чистякова (Панина) Е.К. Энергетический порог генерации ВКР в прозрачных каплях // Оптика атмосферы и океана. 1995, Т. 8. №. 10. С. 1480-1487.

3. Гейнц Ю.Э., Земляное А.А., Чистякова (Панина) Е.К. Эффект понижения порога ВКР в слабопоглощагощих частицах аэрозоля: численные расчеты // Оптика атмосферы и океана. 1997. Т. 10. №. 3. С. 289-293.

4. Гейнц Ю.Э., Земляное А.А., Чистякова (Папина) Е.К. Влияние резонансных свойств прозрачных частиц на порог вынужденного рассеяния Мандельштама-Бриллюэна// Оптика атмосферы и океана. 1998. Т. 11. №. 1.С. 34-42.

5. Гейнц Ю.Э., Земляное А.А., Чистякова (Панина) Е.К. Многомодовое возбуждение вынужденного комбинационного рассеяния в сферических частицах. Угловые характеристики рассеянного излучения // Оптика атмосферы и океана. 1999. Т. 12. № 7. С. 599-605.

6. Гейнц Ю.Э., Земляное А.А., Папина Е.К. Угловое распределение интенсивности многофотонно возбужденной флуоресценции от сферической частицы: геометрооптический подход // Оптика атмосферы и океана. 2004. Т. 17. № 10. С. 835-840.

7. Гейнц Ю.Э., Земляное А.А., Панина Е.К. Характеристики углового распределения интенсивности многофотонно возбужденной флуоресценции в сферических каплях // Изв. ВУЗОВ Физика. 2007. Т. 50. № 12. С. 19-25.

8. Гейнц Ю.Э., Земляное А.А., Панина Е.К. Особенности формирования оптического поля прозрачной сферической частицы при облучении ее

ультракоротким амплитудло-модулировагшым пространственно-ограниченным лазерным пучком // Оптика атмосферы и океана 2008 Т. 21. № 11. С. 931-939.

9. Geints Yu.E., Zemlyanov А.А., Panino Е.К. Whispering-gallery mode excitation in a microdroplet illuminated by a train of chirped ultrashort laser pulses // Applied Optics. 2009. V. 48. N. 30. P. 5842-5848.

\0.Гейнц Ю.Э., Земляное Л.А., Панина Е.К. Нанофотоника изолированных сферических частиц // Изв. ВУЗОВ Физика. 2010. Т. 50. № 4. С. 76-S5.

II.Гейнц Ю.Э., Земляное А.А., Панина Е.К. Пространственные и мощностные характеристики нанополей вблизи изолированных сферических частиц // Оптика атмосферы и океана. 2010. Т. 23. Кч 8. С. 666-674.

М.Гейиц Ю.Э., Земляное А.А., Панина Е.К. Управление параметрами фотонных наноструй композитных микросфер // Оптика и спектроскопия. 2010. Т. 109. №4. С. 643-648.

13.Гейнц Ю.Э., Земляное А.А., Панина Е.К. Моделирование многофотонно возбужденной флуоресценции сферической капли, облученной ультракоротким лазерным излучением, с помощью метода вычислительной электродинамики // Оптика атмосферы и океана. 2010. Т. 23. № 12. С. 1120-1126.

14.Geints Yu.E., Panina Е.К., Zemlyanov A.A. Control over parameters of photon nanojets of dielectric microspheres // Optics Communications. 2010. (283). P. 4775-4781

\5.Апексимов Д.В., Багаее C.H., Гейнц Ю.Э., Земляное А.А., Кабанов A.M., Кирпичников А.В., Кистенев Ю.В., Креков Г.М., Крекова М.М., Матвиенко Г.Г., Ошлакое В.К., Панина Е.К., Петров В.В., Пестряков Е.В., Пономарев Ю.Н., Суханов А.Я., Тихомиров Б.А., Трунов В.И., Уогинтас С.Р., Фролов С.А., Худорожков Д.Г. Фемтосекундпая атмосферная оптика. Под ред. С.Н. Багасва, Г.Г. Матвиенко. Изд-во СО РАН. 2010. 238 С.

16.Ггйнц Ю.Э., Земляное А.А., Панина Е.К. Эффект "фотонной наноструй" в оптически неоднородных микронных сферических частицах // Квантовая электроника. 2011. Т. 41. № 6. С. 520-525.

17.Gemís Yu.E., Zemlyanov A.A., Panilla Е.К. A photonic nanojet calculations in layered radially-inhomogeneous micrometer-sized spherical particles // JOSA В. 2011. V. 28, Issue 8, P. 1825-1830.

18.Гейнц Ю.Э., Земляное А.А., Панина Е.К. Особенности формирования фотонной наноструй от многослойных сферических микрочастиц // Оптика атмосферы и океана. 2011. Т. 24. № 7. С. 617-622.

19 .Гейнц Ю.Э., Панина Е.К., Земляное А.А. Сравнительный анализ пространственных форм фотонных струй от сферических диэлектрических микрочастиц // Оптика атмосферы и океана. 2012. Т. 25. №5. С. 417-424.

20.Geints Yu.E., Zemlyanov A.A., Panina Е.К. Photonic Jets from Resonantly-Excited Transparent Dielectric Microspheres // JOSA В. 2012. V. 29. Issue 4. P. 758-762.

21 .Гейнц Ю.Э., Земляное A.A., Папина Е.К. Микрочастица в интенсивном световом поле. Издательский Дом: Palmarium Academic Publishing. 2012. 252 С.

ll.Geints Yu.E., Zemlyanov A.A., Panina E.K. Nonstationary photonic jet from spherical dielectric microsphere Hi. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer. 2012. http://dx.doi.org/10.1016/j.jqsrt.2012.11.025.

23.Гейнц Ю.Э., Зелаянов A.A., Пашша E.K. Временная динамика "фотонной струи" от диэлектрической микрочастицы при облучении лазерным импульсом // Оптика атмосферы и океана. 2012. Т. 25. Ks 12. С. 1028-1033.

24. Geinls Yu.E., Panina Е.К., Zemlyanov A.A. Photonic jet shaping of mesoscale dielectric spherical particles: Resonant and non-resonant jet formation // J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer. 2013. (126). P. 44-49.

Печ. л. 2. Тираж 100 экз. Заказ № 35 .

Тираж отпечатан в типографии ИОА СО РАН

Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт оптики атмосферы им. В.Е. Зуева Сибирского отделения Российской академии наук (ИОА СО РАН)

На правах рукописи

05201 450129 Панина Екатерина Константиновна

ЭФФЕКТЫ ЛИНЕЙНОГО И НЕЛИНЕЙНОГО РАССЕЯНИЯ ЛАЗЕРНОГО ИЗЛУЧЕНИЯ НА МИКРОСФЕРАХ В УСЛОВИЯХ ВОЗБУЖДЕНИЯ СТРУКТУРНЫХ РЕЗОНАНСОВ

ОПТИЧЕСКОГО ПОЛЯ

Специальность 01.04.05 - оптика

Диссертация

на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

Научный консультант: доктор физико-математических наук Гейнц Ю.Э.

Томск - 2013

ОГЛАВЛЕНИЕ

Введение....................................................................................6

ГЛАВА I. РЕЗОНАНСЫ ВНУТРЕННЕГО ОПТИЧЕСКОГО ПОЛЯ ПРОЗРАЧНЫХ СФЕРИЧЕСКИХ ЧАСТИЦ.....................38

1Л. Классификация резонансов. Спектральное положение, добротность .................................................................................................40

1.2. Аналитические формулы для вычисления характеристик резонансных мод сферических частиц..........................................................50

1.3. Сравнение алгоритма, с эталонными расчетами.............................52

Краткие выводы по главе 1...............................................................54

ГЛАВА II. ФОРМИРОВАНИЕ ЛОКАЛИЗОВАННЫХ ФОТОННЫХ ПОТОКОВ ("ФОТОННЫХ СТРУЙ") ОТ ОДНОРОДНЫХ СФЕРИЧЕСКИХ ДИЭЛЕКТРИЧЕСКИХ МИКРОЧАСТИЦ..........................................................56

2.1. Основные характеристики "фотонных струй" от диэлектрической сферы..................................................................................57

2.1.1. Влияние размера частицы........................................................63

2.1.2. Влияние поглощения вещества частицы.....................................66

2.1.3. Влияние показателя преломления..............................................68

2.2. "Фотонная струя" при резонансах оптического поля прозрачных диэлектрических микросфер.....................................................70

2.2.1. Микрочастица в условиях резонансного возбуждения МШГ...........71

2.2.2. Пространственные и мощностные характеристики ФС при резонансном возбуждении микрочастиц.....................................74

2.3. Пространственные и мощностные характеристики нанополей вблизи изолированных сферических металлических частиц.......................81

2.3.1. Поверхностные плазмонные резонансы в металлах........................82

2.3.2. Плазмонные поверхностные моды сферических металлических наночастиц...........................................................................87

2.3.3. Сферические наночастицы с металлической оболочкой..................93

2.4. Сравнение эффектов "фотонной струи" от диэлектрических

микрочастиц и плазмонных резонансов металлических наночастиц

..........................................................................................95

Краткие выводы по главе II..............................................................96

ГЛАВА III. ЭФФЕКТ "ФОТОННОЙ СТРУИ" ДЛЯ ГРАДИЕНТНО-НЕОДНОРОДНЫХ СФЕРИЧЕСКИХ ДИЭЛЕКТРИЧЕСКИХ МИКРОЧАСТИЦ.........................................................99

3.1. Влияние толщины оболочки на характеристики ФС двухслойной сферической микрочастицы...................................................100

3.2. Типы композитных сферических частиц....................................105

3.3. Критерий качества ФС..........................................................116

3.4. Сравнительный анализ пространственных форм "фотонных струй" от сферических диэлектрических микрочастиц................................117

3.4.1. Структурные типы ФС.........................................................118

3.4.2. Однородные частицы: нерезонансные ФС.................................125

3.4.3. Однородные частицы: резонансные ФС............................................129

3.4.4. Радиалъно-неоднородные многослойные сферические частицы........131

Краткие выводы по главе III............................................................136

ГЛАВА IV. ИМПУЛЬСНОЕ УПРУГОЕ РАССЕЯНИЕ ЛАЗЕРНОГО ИЗЛУЧЕНИЯ НА СФЕРИЧЕСКОЙ ДИЭЛЕКТРИЧЕСКОЙ ЧАСТИЦЕ.................................................................138

4.1. Нестационарное рассеяние излучения на сферической частице. Спектральный подход...........................................................141

4.2. Интегральные факторы эффективности рассеяния, поглощения......143

4.3. Особенности формирования оптического поля прозрачной сферической

частицы при облучении ее ультракоротким амплитудно-модулированным пространственно-ограниченным лазерным пучком .........................................................................................147

4.3.1. Структура оптических полей при облучении сферической микрочастицы монохроматическим пространственно-ограниченным световым пучком..................................................................148

4.3.2^_Особенности формирования оптических полей при облучении сферической частицы цугом фемтосекундных лазерных импульсов............................................................................153

4.4. Частотно-импульсный режим возбуждения прозрачной сферической микрочастицы чирпированным ультракоротким лазерным излучением.........................................................................164

4.5. Нестационарная "фотонная струя"............................................171

4.5.1. Теоретическая модель нестационарного рассеяния лазерного импульса на частице..........................................................................172

4.5.2. Максимальная интенсивность ФС............................................175

4.5.3. Форма и параметры ФС........................................................178

Краткие выводы по главе IV...........................................................182

ГЛАВА V. НЕЛИНЕЙНО - ОПТИЧЕСКИЕ ЭФФЕКТЫ ВЫНУЖДЕННОГО РАССЕЯНИЯ СВЕТА В СФЕРИЧЕСКИХ МИКРОЧАСТИЦАХ..........................186

5.1. Теоретическая модель процессов вынужденного рассеяния света в сферических частицах............................................................187

5.2. Энергетический порог возникновения вынужденного рассеяния при резонансах внутреннего оптического поля частиц........................197

5.3. Нелинейная восприимчивость среды при процессах BP..................214

5.3.1. Вынужденное комбинационное рассеяние...................................215

5.3.2. Вынужденное рассеяние Манделыитама-Бриллюэна.....................216

5.3.3. Вынужденная флуоресценция..................................................220

5.4. Угловые характеристики поля вынужденного рассеяния от прозрачных сферических частиц..............................................................221

5.4.1. Характеристики углового распределения интенсивности вынужденного комбинационного рассеяния от сферических частиц..............................................................................222

5.4.2.Характеристики углового распределения интенсивности многофотонно возбужденной флуоресценции в сферических каплях..........................................................................................237

Краткие выводы по главе V............................................................260

Заключение................................................................................264

Литература.................................................................................268

ПРИЛОЖЕНИЕ I. ТЕОРИЯ МИ. ОСНОВНЫЕ ПОНЯТИЯ И СООТНОШЕНИЯ........................................................287

A. Выражения для оптических полей в окрестности сферической частицы..............................................................................287

B. Сферические вектор - гармоники.............................................295

C. Модель композитной частицы и теория Ми для многослойной сферы................................................................................297

D. Разложение электромагнитного поля фокусированного гауссового пучка в ряд по сферическим гармоникам....................................300

ВВЕДЕНИЕ

Актуальность исследований

Диссертационная работа выполнена в рамках научного направления -оптика атмосферного аэрозоля, являющегося одним из важнейших разделов оптики атмосферы. Актуальность данного направления обусловлена широким использованием лазерных источников в устройствах атмосферной оптической связи, навигации, лазерного мониторинга природных и техногенных сред, а также во многих других практических приложениях [1, 2]. Большой раздел современной оптики атмосферных аэрозолей связан с изучением взаимодействия света с широко распространенным в атмосфере капельным аэрозолем (туман, облака), представляющим собой, как правило, сферические частицы микронных размеров с низким поглощением в видимой части спектра. Развитие компьютерных технологий стимулировало новый этап теоретических исследований по оптике микрочастиц. Здесь с использованием классической теории рассеяния излучения на сфере - теории Ми [3], а также ее обобщений для пространственно-ограниченного (сфокусированного) излучения [4-7] и ультракоротких лазерных импульсов [8], открылись перспективы проведения более строгих и детальных расчетов оптических полей, появилась возможность построить новые, более реалистичные модели физических процессов. В первую очередь такие исследования были важны для интерпретации экспериментальных результатов по эффектам вынужденного комбинационного рассеяния (ВКР) и вынужденной флуоресценции (ВФ), наблюдаемых при освещении, как изолированных микрочастиц, так и целых аэрозольных ансамблей лазерным пучком [9-15]. Кроме того, к концу 1990-х, началу 2000-х годов в связи с развитием фемтосекундной атмосферной оптики [16-18] возникла необходимость исследования рассеяния светового излучения на частицах в существенно нестационарных условиях.

Сферические микрочастицы различной физической природы и структурного состава являются также весьма перспективными объектами ряда современных оптических технологий таких, как Раман-спектроскопия [19, 20], оптоэлектроника [21], биосенсорика [22], оптическая микроскопия [23], создание миниатюрных лазеров [24] и др. Диэлектрическая микрочастица в оптическом диапазоне длин волн является высокодобротным оптическим резонатором [25-27] и, следовательно, обладает уникальной способностью концентрировать в своем объеме энергию падающего светового излучения, способствуя многократному понижению энергетических порогов различных нелинейных эффектов [12, 28]. Оптические элементы на основе прозрачных микрочастиц, совмещая в себе резонансные и нелинейные свойства, выгодно отличаются от традиционных устройств бегущей волны удобством согласования с внешними цепями, простотой реализации. Кроме того, микрочастицы проявляют малую чувствительность к разрушению и перегреву, что открывает определенные перспективы их использования в качестве базовых элементов памяти оптических микрокомпьютеров и других устройств микроэлектроники [29].

Проблема преодоления дифракционного предела в пространственном разрешении различных устройств дифракционной волновой оптики [30], необходимость существенного повышения напряженности

электромагнитного поля в области его локализации при заданной величине энергии излучения, задачи манипулирования сверхмалыми объектами [31-33] также являются актуальными в свете развития нанофотоники, изучающей оптические поля и поведение света на нанометровой шкале [34]. В этой связи для создания высоко локализованного в пространстве интенсивного светового потока относительно недавно было предложено использовать эффект фокусировки света микронными частицами [23], когда вблизи их поверхности формируется, так называемая, «фотонная (нано)струя» (ФС). Природа возникновения ФС связана с аберрационной фокусировкой излучения поверхностью сферы, что при определенных условиях приводит к

конструктивной интерференции световых полей рассеянного и прошедшего частицу излучения. При этом спецификой ФС является достаточно высокая пространственная локализация светового поля в поперечном направлении (вплоть до дифракционного предела), а также аномальная протяженность (десятки длин волн) в направлении падения излучения.

Интерес к эффекту ФС обусловлен, главным образом, перспективами его практического применения в нанофотонике, биологии, медицине, наноэлектронике, системах хранения данных (см. обзор [35]). ФС обеспечивает высокую интенсивность электромагнитного поля в фиксированной пространственной области вблизи микрочастицы, и одновременно обладает высокой чувствительностью к различного рода возмущениям как полевой, так и материальной природы. Поэтому всестороннее изучение структуры ближней зоны дифракции светового поля, формируемой у поверхности слабо поглощающих диэлектрических частиц микронных размеров, является одним из важных аспектов проблемы.

Все выше перечисленное составляет существенную часть вопросов, которые рассматриваются в рамках проблемы оптики аэрозоля. В настоящее время они являются наиболее востребованными для практических приложений и многие из них имеют экспериментальное описание, однако к моменту начала работы над диссертацией данные вопросы оказались в большинстве случаев недостаточно теоретически изученными. Анализу и обобщению комплексных вопросов взаимодействия лазерного излучения с изолированной сферической микрочастицей и посвящена данная диссертация.

Состояние вопроса исследований

Нелинейно-оптические эффекты вынужденного рассеяния (ВР) света в слабо поглощающих сплошных средах известны в научной литературе

достаточно давно. Однако лишь недавно, в конце 1970-х, начале 1980-х годов, было обнаружено существование данных эффектов и в веществе, находящемся в дисперсном состоянии. Именно из-за малого размера микронная частица долгое время не рассматривалась в качестве объекта для подобного рода исследований, т.к. оценки, проведенные по модели бегущих волн, показали, что порог ВР превышает порог пробоя аэрозольных частиц. Тем не менее, оказалось [25-27], что сферическая частица, благодаря способности фокусировать в своем объеме падающее электромагнитное излучение, а также наличию собственных высокодобротных колебательных мод, является уникальным оптическим миниатюрным устройством, способным накапливать энергию светового поля многократно увеличивая длину нелинейного взаимодействия волн.

Одним из главных преимуществ оптических резонаторов на базе прозрачных сферических микрочастиц, часто называемых в литературе резонаторами на модах шепчущей галереи (МШГ), перед традиционными резонаторами является исключительно высокая добротность и миниатюрные размеры, что, в частности, обеспечивает и аномально низкий порог проявления различных нелинейно-оптических эффектов. Благодаря сочетанию данных факторов сферическая микрочастица является объектом, который активно исследуют и широко применяют во всем мире.

Среди пионерских работ здесь следует отметить серию публикаций авторского коллектива из Московского государственного университета им. М.В. Ломоносова под руководством В.Б. Брагинского, в которых впервые сообщается о создании оптического микрорезонатора из плавленого

о

кварца с добротностью 3x10 [36]. Позже в [37] продемонстрирована предельная добротность 8><109, ограниченная только фундаментальными потерями в кварце. Эти публикации вызвали огромный интерес в научном сообществе, что подтверждается их высоким индексом цитирования 181 ~ 220.

К моменту начала исследований автором данных вопросов, в научной литературе был накоплен достаточно обширный экспериментальный материал по наблюдению эффектов вынужденного рассеяния света в частицах микронных размеров. Здесь следует отметить целый ряд экспериментальных исследований [10-15, 38]. Вместе с тем, существовавшие на то время теоретические представления позволяли в большинстве случаев лишь качественно описать процесс ВР в сферических частицах и не давали количественной информации о характеристиках данных эффектов. Более того, в ряде случаев теоретическая интерпретация наблюдаемых в экспериментах закономерностей отсутствовала вовсе.

Среди теоретических работ по исследованию ВР в прозрачных

частицах особо следует выделить работу [28], где для стационарного

источника накачки был найден порог вынужденного рассеяния

Манделыптама-Бриллюэна (ВРМБ) при различных условиях взаимодействия

оптических и акустического полей. Однако в случае ВКР необходимо было

более детальное исследование взаимодействия мод, поскольку частотный

1

сдвиг рассеянной волны ВКР значительно больше (-10 Гц), чем для ВРМБ (~Ю10 Гц).

При исследовании пороговой интенсивности ВКР, возбуждаемого в сферических микрочастицах экспериментально был установлен ряд интересных эффектов, также не нашедших теоретического объяснения. В частности, при наложении определенных условий на спектральный состав и временной режим накачки в экспериментах регистрировалось существенное понижение порога ВКР [12]. Аналогичный эффект наблюдался и при одновременном возбуждении в частице процессов ВКР и ВРМБ [39]. В связи с этим, несомненный интерес представляло проведение теоретического анализа, который бы позволил дать количественную оценку энергетических порогов рассматриваемых эффектов ВР при различных условиях возбуждения. Это способствовало выработке практических рекомендаций по

и

наиболее эффективному возбуждению лазерным излучением процессов вынужденного рассеяния в микронных частицах.

Наряду с пороговыми и спектральными характеристиками процесса ВКР, важным является описание углового распределения интенсивности неупруто рассеянного излучения от частицы. Экспериментально было показано [40], что направленность ВКР из частицы при одномодовом возбуждении нелинейного процесса симметрична в направлениях вперед и назад. Теоретические оценки, проведенные в работе [41], а также экспериментальные исследования [14] показали, что при многомодовом режиме возбуждения ВКР диаграмма рассеяния теряет свою симметрию. В связи с этим потребовалось бо�