Экспериментальное исследование механизмов неустойчивостей фронта кристаллизации при дендритном росте льда в переохлажденной воде тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

На правах рукописи

ЛЕОНОВ Андрей Алексеевич

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНОЕ ИССЛЕДОВАНИЕ МЕХАНИЗМОВ НЕУСТОЙЧИВОСТЕЙ ФРОНТА КРИСТАЛЛИЗАЦИИ ПРИ ДЕНДРИТНОМ РОСТЕ ЛЬДА В ПЕРЕОХЛАЖДЕННОЙ ВОДЕ

Специальность 01.04.07 - физика конденсированного состояния

Автореферат

диссертации на соискание учёной степени кандидата физико-математических наук

Тамбов - 2004

Работа выполнена в Тамбовском государственном университете им. Г.Р. Державина

Научный руководитель:

кандидат физико-математических наук, доцент Шибков Александр Анатольевич

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук, профессор Лебедкин Михаил Александрович;

кандидат физико-математических наук, доцент Королев Алексей Петрович.

Ведущая организация:

Воронежский государственный университет

Защита состоится 21 декабря 2004 г. в 14.30 часов на заседании диссертационного совета К 212.261.02 при Тамбовском государственном университете по адресу: г. Тамбов, Интернациональная, 33, корп. 2, ауд. 218.

Отзывы на автореферат (в двух экземплярах, скрепленные гербовой печатью) просим направлять по адресу: 392622, г. Тамбов, ул. Интернациональная, 33, ученому секретарю диссертационного совета

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Тамбовского государственного университета имени Г.Р. Державина

Автореферат разослан «20» ноября 2004 г.

Ученый секретарь диссертационного совета

А.И. Тюрин

Ь\\Ъ ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Дендритная форма кристалла является наиболее общей формой затвердевания, наблюдаемой в природе. Изучение физики дендритного роста актуально для прикладных и фундаментальных исследований. Первое определяется ее важностью для металлургии, так как процесс образования боковых ветвей и корсенинг определяет в итоге масштабную шкалу микросегрегации примеси в слитке, а также многие биографические и физические свойства поликристаллических металлов и сплавов, зависящие от размеров зерна и состояния границ зерен (предел текучести, предел прочности, ударная вязкость, хрупкость, предельная деформация, склонность к сверхпластичности, проводимость, магнитная восприимчивость и т.д.). Второе определятся тем, что дендритная кристаллизация является типичным примером формирования пространственно неоднородных диссипативных структур в первоначально однородной неравновесной нелинейной среде, в которой макрокопическая динамика определяется диффузионным полем. В математическом аспекте проблема дендритной кристаллизации сводится к решению уравнения диффузии с граничными условиями на движущейся межфазной границе (проблема свободной границы) [1-3]. Подобные задачи возникают при анализе неустойчивостей фронтов химической реакции в пористой среде, диффузионного горения, диффузионной агрегации частиц, популяции бактерий и т.д. Поэтому дендритная кристаллизация имеет множество аналогов в природе и ее исследование важно не только для кристаллофизики, но и для минералогии, химической физики, геологии, биологии и даже медицины, где дендритные формы некоторых кристаллов используются д ля диагностики заболеваний.

Наиболее сложным и нерешенным в настоящее время вопросом дендритообразования является процесс образования боковых ветвей. В литературе рассматривается два основных механизма этого процесса применительно для роста кристаллов из однокомпонентных расплавов: механизм селективного усиления шума, приложенного к вершине дендрита [4,5], и осцилляторный механизм, в котором первые боковые ветви образуются вследствие колебаний вершины дендрита [2]. Первый из них экспериментально верифицирован на ряде модельных материалов (ксенон [6], [7]), а второй

подтвержден в единственной работе на основе анализа обнаруженных тонких осцилляций вершины дендритов пивалиновой кислоты в условиях микрогравитации [8]. В этой работе высказано предположение, что нестационарное поведение вершины дендрита является фундаментальным свойством дендритного роста и его исследование представляет современную нерешенную составляющую проблемы свободной границы.

Цель настоящей диссертационной работы состояла в экспериментальном исследовании механизмов образования боковых—ветвей—деыдритов льда, растущих в переохлажденной воде. С ист:кЙ* Чч^^Ум!^!4 ! в качестве

С.Петеаву^ 09 ЯЮ/ 11

объекта исследования, во-первых, как удобная однокомпонёнтная модельная система, так как она прозрачна, имеет низкую температуру равновесия и легко достижимую область переохлаждений Л7' от 0.4 до 4°С. в которой реализуются собственно дендритные формы кристаллов льда, а во-вторых, система лед вода интересна сама по себе и играет очень важную роль в природе и практической деятельности человека.

В соо!ветствии с поставленной целью были сформулированы следующие задачи исследования

- создать экспериментальные условия для in situ исследования с высоким пространственным и временным разрешением кинетики и морфологии роста изотермических дендритов льда в переохлажденной чистой воде;

- выявить область переохлаждений воды, соответствующих преимущественно диффузионному росту льда, для сопоставления результатов исследования с предсказаниями теорий дендритообразования, так как последние основаны на предположении, что основным каналом теплоотвода является диффузия тепла от фазовой границы в твердую и жидкую фазы;

- экспериментально верифицировать предсказания теорий образования боковых ветвей, основанных на механизме селективного усиления шума, приложенного к вершине дендрита в отношении, главным образом, температурных зависимостей положения первой боковой ветви, отсчитанного от вершины дендрша, и фрактальной размерности контура всего дендрита:

- исследовать влияние поверхностной кинетики на особенности морфологии дендритов льда, растущих в переохлажденной воде;

экспериментально исследовать проблему нестационарного роста вершины дендрита в контексте верификации осцилляторного механизма образования боковых ветвей;

проанализировать полученные экспериментальные результаты и сделать заключение о физической природе образования боковых ветвей и охарактеризовать роль динамики вершины кристалла в процессе ветвления дендритов льда.

Научная новизна полученных результатов состоит в том, что впервые:

детально исследован эволюционный морфологический переход «дендрит-огранная игла» в области переохлаждений от 2 до 4°С и установлено существенное влияние анизотропной поверхностной кинетики на дендритообразование в этой области переохлаждения:

обнаружена нестационарная кинетика вершины изотермического дендрита, выраженная в наличии двух стадий его эволюции: начальной неустановившейся стадии с постепенным увеличением скорости вершины и последующей казистационарной стадии, характеризуемой хаотической динамикой вершины, постоянством средней ее скорости и фрактальной размерности контура всего дендрита:

- установлено, что флуктуации направления роста вершины дендрита и корсенинг ответственны за формирование основных особенностей трехмерной структуры дендритов льда - продолговатых утонений, составляющих угол 40-60° к оси дендрита.

Научная ценное! ь и практическая значимость работы. Научная ценность работы заключается в том, что вопреки распространенной точке зрения о стационарном состоянии вершины изотермического дендрита впервые экспериментально обнаруженная хаотическая динамика вершины дендрита, растущего в однокомпонентном расплаве в условиях земной гравитации, является, во-первых, фундаментальным свойством дендритообразования, ответственным за формирование разветвленной фрактальной формы кристалла, а во-вторых, еще одним примером самозарождающегося пространственно-временного динамического хаоса. Практическая значимость работы определяется возможностью использования ее результатов для разработки технологии создания новых структур, а также прогнозирования поведения материалов в сильно неравновесных условиях.

На защиту выносятся следующие основные положения:

1. Экспериментально исследованный в области переохлаждений от 2 до 4°С эволюционный морфологический переход между дендритной формой кристалла льда и формой в виде огранной иглы, который обусловлен, как показано, прогрессирующим влиянием анизотропной поверхностной кинетики на рост льда в переохлажденной воде.

2. Установленный механизм формирования разветвленной дендритной структуры, основанный на экспериментально выявленной корреляции между нерегулярными осцилляциями направления и модуля скорости вершины дендрита и динамикой первого поколения боковых ветвей.

3. Установленная хаотическая природа дендритов льда с развитыми боковыми ветвями, выраженная в стохастическом характере фазовых портретов временных зависимостей ускорения вершины дендрита, и выявленная область переохлаждения воды, в которой фазовый портрет дендрита приобретает свойства странного аттрактора, что, как предполагается, обусловлено влиянием поверхностной кинетики на хаотическую динамику вершины дендритов льда.

4. Установленные механизмы формирования особенностей трехмерной структуры дендритов льда, выраженных в наличии продолговатых утонений кристалла, которые связаны с флуктуациями формы вершины дендрита и корсенингом - поглощением отдельных боковых ветвей соседними.

Апробация работы. Полученные результаты были представлены на следующих конференциях и семинарах:

Тринадцатая международная конференция по росту кристаллов КХХЫЗ (Киото, Япония, 2001 г.); Всероссийская научная конференция «Дефекты структуры и прочность кристаллов» (Черноголовка, 2002 г.); X национальная конференция по росту кристаллов НКРК-2002 (Москва, 2002 г.); IV

международная конференция «Рост монокристаллов и тепломассоперенос» ICSC-2003 (Обнинск, 2003 г.); III международная конференция «Микромеханизмы пластичности, разрушения и сопутствующих явлений» на базе XLI международного семинара «Актуальные проблемы прочности» (Тамбов, 2003 г.); Вторая международная конференция по физике кристаллов «Кристаллофизика 21-го века» посвященная памяти М.П. Шаскольской (Москва, 2003 г.); Международный междисциплинарный симпозиум «Фракталы и прикладная синергетика» ФиПС-2003 (Москва. 2003 г.): Всероссийская конференция «Дефекты структуры и прочность кристаллов», посвященная памяти академика Г.В. Курдюмова (Москва. 2004 г)" V Международная конференция «Нелинейные процессы и проблемы самоорганизации в современном материаловедении» (Воронеж, 2004 г.); II Всероссийская конференция '(Физико-химические процессы в конденсированном состоянии и на межфазных границах» («ФАГРАН-2004») (Воронеж, 2004 г.).

Публикации. Основные результаты диссертации опубликованы в 7 статьях и 17 тезисах докладов на международных и всероссийских конференциях.

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, пяти глав, списка цитированной литературы, содержащего 183 наименования и приложения. Полный объем составляет ]48 страницы машинописного текста, в том числе 44 иллюстраций и приложение.

Личное участие автора в получении результатов, изложенных в диссертационной работе. В работах, написанных в соавторстве, автору принадлежит разработка, создание и отладка экспериментальных установок, проведение экспериментов, обработка результатов, а также участие в планировании экспериментов, обсуждении результатов и написании статей

КРАТКОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована актуальность темы диссертационной работы, определены цель и задачи проводимых исследований, сформулированы научная новизна и практическая значимость работы, перечислены основные положения, выносимые на защиту.

Первая глава посвящена обзору теоретических работ по следующим вопросам дендритной кристаллизации: постановка модифицированной проблемы Сгефана и пути ее решения, решения Иваниова [1], «универсальный» закон дендритного роста Лангера и Мюллера-Крюмбхара [3], элементы теории разрешимости [2], механизмы образования боковых ветвей дендрита, включая механизм, основанный на селективном усилении теплового шума, приложенного к вершине (Лангер [4], Бренер и Темкин [5J, и осиилляторный механизм Кесслера, Коплика и Левайна [2], а также дан краткий обзор экспериментальных работ, направленных на верификацию предсказания теорий дендритообразования. включая работы Бизанга и Билгрэма [6] Догерти и Голуба [7]. Лакомое [8] и др В конце главы обсуждаются нерешенные актуальные

вопросы, среди которых сделан акцент на исследование проблемы нестационарного роста вершины дендрита и его связи с механизмом ветвления дендритного кристалла.

Вторая глава посвящена методическим вопросам исследования: описанию экспериментальной установки, выбору и подготовке объекта исследования, выбору методов расчета фрактальной размерности контуров дендритов и обработки временных рядов, связанных с дендритным ростом.

В третьей главе изложены результаты экспериментального исследования влияния поверхностной кинетики на дендритный рост льда в переохлажденной бидистиллированной воде.

В первом пункте главы излагается состояние проблемы влияния поверхностной кинетики на рост кристалла из переохлажденного расплава применительно, в основном, к системе лед-вода. Подчеркивается, что эта проблема сводилась, главным образом, к изучению температурной зависимости скорости вершины кристалла, а вопрос о влиянии поверхностной кинетики на ветвление дендритного кристалла исследован не достаточно.

Во втором пункте главы представлены результаты исследования кинетики и морфологии дендритного роста льда в контексте сравнения с диффузионными теориями процесса образования боковых ветвей дендрита. Основная цель этого пункта заключалась в сравнении температурных зависимостей положения первой боковой ветви г5В относительно вершины дендрита с предсказаниями диффузионных теорий образования боковых ветвей, основанных на механизме селективного усиления теплового шума, приложенного к вершине дендрита. Теории Лангера [4] и Бренера и Темкина [5] не учитывающие и учитывающие соответственно анизотропию поверхностного натяжения фазовой границы кристалл-расплав дают слабые (логарифмические) спадающие зависимости гыз(АТ), в то время как полученные в настоящей работе температурные зависимости положения первой боковой ветви дают сильно возрастающую функцию гж(Д7') более, чем на два порядка в температурной области дендритного роста 0.4°С<ДТ<4°С, что соответствует эволюционному морфологическому переходу от дендрита к иглообразной форме кристалла льда (Рис. 1). Таким образом, в этом пункте главы экспериментально установлено, что теория образования боковых ветвей, основанная на механизме селективного усиления теплового шума не способна объяснить процесс образования боковых ветвей дендритов льда.

Третий пункт главы посвещен изложению результатов фрактального анализа контуров дендритов льда. Установлено, что фрактальная размерность (Лг

контура проекции растущих дендритов уменьшается от 1.6 ± 0 07 до 1.0 в температурном интервале морфологического перехода между дендритом и иглой. В то же время аналитические, численные и экспериментальные

исследования дендритного роста 8 контролируемых диффузией условиях рос ¡а показывают, что фрактальная размерность контура дендрита не зависит от переохлаждения. Для различных веществ диффузионные значения с1, варьируются в пределах от 1.42 до 1.73. Явное расхождение между фрактальной размерностью дендрита, рассчитанной на основе диффузионных моделей и фрактальной размерностью реальных дендритов льда происходит в области переохлаждений 2°С<ГЛТ<4°С, в которой й, непрерывно уменьшается от 1.4 до 1.0. Показано, что обнаруженные расхождения температурных зависимостей параметров дендритного роста 51>Г) и с], от предсказаний диффузионных моделей

при высоких переохлаждениях воды обусловлены переходом от диффузионного роста льда к росту, определяемому механизмом поверхностной кинетики.

Четвертый пункт главы посвяшен обсуждению полученных результате. Отмечается, что температурные зависимости значений с/, и . характеризующие интенсивность процесса образования боковых ветвей заметно отличается от диффузионных моделей в области от 2°С до 4°С, где происходит непрерывный морфологический переход «дендриг - огранная иглач. Делается вывод о том, что с ростом переохлаждения воды до 4°С происходит непрерывный переход от молекулярно шероховатой к гладкой фазовой границе лед-вода, соответствующей огранной форме кристалла, (кинетическое вьплаживание фазовой границы), за исключением области вблизи вершины кристапа которая остается молекулярно шероховатой. В результате процесс образования боковых ветвей подавляется и кристалл непрерывно трансформируется от дендрита с развитыми боковыми ветвями в длинную оптически гладкую иглу в случае большой разницы скоростей роста шероховатой и гладкой поверхности кристалла.

Четвертая глава посвящена изложению результатов экспериментального исследования нестационарного роста вершины изотермических дендритов льда и ею связи с динамикой образования боковых ветвей

В первом пункте этой главы изложено состояние проблемы нестационарного рос га вершины изо1ермического дендрша. Подчеркивается, чю вопрос о колебательной моде роста вершины дендрита, растущею в переохлажденном однокомпонентном расплаве, является фундаментальным вопросом физики дендритного роста.

Во втором пункте главы показано, что нестационарность роста вершины дендрита льда проявляется в двух основных аспектах- 1) наличии начальной неустановившейся стадии, когда вершина, постепенно ускоряясь выходит на постоянную среднюю скорость роста; 2) последующей квазистационарной стадии, характеризуемой тонкими осцилляциями скорости вершины Обнаружено, что в ходе начальной стадии эволюции изотермическою дендрита

Рис 3.3. Формы кристаллов льда, свободно растущих в переохлажденной воде в области переохлаждений О 3°С<Л7"<4.2°С а - дендрит с расщепленной вершиной. ДГ=0.3°С: (б-д) - дендриты. растущие при различных переохлаждениях- б - А7=0 5°С. в -

Д7"-0 7°С. 5,„-6.4. ■ - Д7-1 1°С. 18 д - Д7=3 8°С. = , =500: е - иглообразный

кристалл, область вдали ог вершины Д7-4 2°С. ж - область вблизи вершины иглообразною кристалла. Д7=4 2°С

из первоначального выступа на дисковом кристалле его форма изменяется от параболической до дендрита с развитыми боковыми ветвями, а фрактальная размерность контура возрастает от 1.0 до значения, которое сохраняется на последующей квазистационарной стадии роста и зависит только от переохлаждения воды. Таким образом, экспериментально установлено что с1) является хорошим интегралом движения дендритного роста на квазистационарной стадии.

В третьем пункте представлены результаты исследования осцилляции параметров, характеризующих вершину дендрита на квазистационарной стадии роста и их связь с динамикой образования первого поколения боковых ветвей. Показано, что в фазе торможения вершины, когда ее радиус кривизны проходит через локальный (во времени) минимум, на боковой поверхности начинает образовываться необратимая деформация в виде складки, впадина и выступ которой движутся в противоположные относительно параболы Иванцова стороны с почти синхронно изменяющимся ускорением. Обнаружено, что флуктуации формы вершины, вызывающие развитие первого поколения боковых ветвей, обусловлены флуктуациями направления роста вершины относительно оси дендрита, что свидетельствует о существенной роли анизотропии поверхностных свойств межфазной границы лед-вода в механизме образования боковых ветвей дендрита льда. Показано, что вследствие обнаруженных флуктуации скорости и кривизны вершины флуктуируют число Пекле и «константа стабильности», которые считаются в различных теориях дендритного образования инвариантами дендритного роста, а также движущая сила фазового перехода - переохлаждение на межфазной границе из-за зависимости температуры плавления от ее кривизны и скорости.

Обнаружено, что формирование продолговатых впадин на поверхности плоского дендрита льда - основной особенности его трехмерной структуры -обусловлено флуктуациями скорости вершины и корсенингом - процессом поглощения мелких боковых ветвей более крупными.

Пятая глава посвящена исследованию проблемы нестационарного роста дендритных кристаллов льда с использованием методов динамического и спектрального анализа.

В первом пункте главы вводятся и обсуждаются обобщенные координаты и фазовые пространства для исследования сложного колебательного поведения вершины дендрита. Вместо положения х, (?) и скорости ц (г) вершины вводятся

новые обобщенные координата Х(1) = хД/)-и,г и скорость Х{1) = и,(1)-и,. Удобство их введения определяется тем, что начало координат в фазовом пространстве Х-Х-Х соответствует стационарному состоянию дендрита, растущего при заданном переохлаждении расплава с постоянной скоростью ("дендриту Иванцова").

Во втором пункте главы представлены и систематизированы по

переохлаждению фазовые портреты изотермических (AT - const) дендритов в пространстве Х-Х-Х, в псевдофазовом пространства У(г) - Y(t + г) - Y(t + 2т), где Y = X или Y - X, их двухмерные сечения, а также

построены спектры мощности временных рядов X{t). Результаты анализа фазовых портретов и спектров мощности сведены в Таблице 1.

Третий пункт главы посвящен обсуждению полученных результатов, в контексте сравнения с осцилляторной моделью роста дендрита [2]. В отличие от модели, дающей регулярные движения вершины, поведение реальных дендритов льда характеризуется сложной нерегулярной динамикой и запутанными фазовыми траекториями. В частности, обнаружено, что в области переохлаждений 0.5°С< AT < 1.5°С фазовые портреты дендрита льда заполняет ограниченный объем со слабо выраженными тенденциями их притяжения к отдельным траекториям, наблюдаются некоторое сгущение и разрежение внутри заполняемого фазового объема, траектории хаотично заполняют этот объем без самопересечений и никогда не проходят через начало координат, соответствующего стачионарному решению задачи Стефана (дендриту Иванцова). Фрактальные размерности портретов всех дендритов дробные. В соответствии с классификацией фазовых портретов [9], дендриты льда в этой области переохлаждений представляют собой диссипативные системы со слабым затуханием. Обнаружено, что существует узкая область переохлаждений 1.7-2°С. в которой происходит кардинальная перестройка фазового портрета дендрита к портрету с явными признаками странного аттрактора. Эта перестройка сопровождается сильным сгущением орбит в определенной области пространства, возникают эффекты растяжения и складывания, а также образуется тонкая фрактальная структура почти параллельных слоев. Все это является явными признаками системы с сильной диссипацией. Таким образом, вблизи переохлаждения AT » 2 °С, когда дендрит «выходит» из диффузионной области значений пространственной фрактальной размерности .наблюдается бифуркационная, перестройка хаотического фазового портрета в странный аттрактор. Так как выход из диффузионной области, как было показано в гл. 3, обусловлен прогрессирующим влиянием поверхностной кинетики с ростом переохлаждения, то делается вывод, что наиболее чувствительной функцией отклика к влиянию поверхностной кинетики является структура фазового портрета временных рядов, связанных с динамикой вершины дендрита. В конце третьего пункта обсуждаются нелинейные аспекты дендритной проблемы применительно к системе лед-вода, которые могут привести к хаотическому поведению вершины дендрита.

Четвертый пункт главы посвящен изложению результатов исследования корреляций между хаотическим поведением вершины дендрита и хаотической динамикой боковых ветвей, приводящей к пространственно-временному хаосу.

Анализ спектров мощности скорости роста первых боковых ветвей и скорости вершины показывает, что а) во всех спектрах мощности повторяется характерный пик, связанный с частотой образования боковых ветвей, что свидетельствует о корреляции пульсации вершины с динамикой образования боковых ветвей; б) в спектре мощности вершины содержатся более высокочастотные пики, не связанные с динамикой боковых ветвей. Поэтому вершину дендрита можно рассматривать как генератор хаотических колебаний, который провоцирует неустойчивость боковой поверхности ствола, вызывая ее ветвление на более низких частотах

Анализ спектров мощности флуктуации скорости вершины и,(г) и флуктуации разности масс Д т,,,(() относительно оси ствола дендрита (направление <1120>) показал, что в структуре дендрита с развитыми

боковыми ветвями, растущего при переохлаждении ДГ ~ 1 °С можно выделить три характерных области с различной степенью корреляции динамики вершины и поперечными флуктуациями массы дендрита: 1) область без боковых ветвей : < :1()»3; 2) инкубационный интервал г^<г<10, где наблюдается убывающая с ростом г корелляция между колебаниями скорости вершины и поперечными флуктуациями массы дендрита и 3) обпасть динамического корсенинга г>10 - хвостовая часть дендрита,- хаотическая динамика которой практически не коррелирует с динамикой вершины.

В заключении делается вывод о том, что рост изотермическою дендрша льла в переохлажденной воде представляет собой пример морфогенеза диссепативной системы, демонстрирующей детерминированный хаос.

Выводы по работе

! Экспериментально исследован эволюционный морфологический переход от дендрита с развитыми боковыми ветвями к кристаллу льда в форме огранной ипы, обнаруженный в области переохлаждений от 0 4 до 4°С. Показано, что с ростом переохлаждения происходит кинетическое выглаживание межфазной границы для призматической системы плоскостей, за исключением области вблизи вершины кристалла, которая остется молекулярно шероховатой.

2. Обнаружено, что рост изотермического дендрита с развитыми боковыми ветвями состоит из двух характерных стадий' начальной нестационарной, на которой средняя скорость вершины постепенно увеличиваясь выходит на постоянный уровень, а форма изменяется от параболической в контуре к дендриту с развитыми боковыми ветвями, и последующей квазистационарной стадии роста, характеризующейся постоянством средней скорости вершины и фрактальной размерности контура дендрита, а также тонкими осцилляциями кривизны и вектора скорости вершины, числа Пекле и «константы стабильности».

3. Показано, что обнаруженные расхождения температурных зависимостей

основных параметров квазистационарного роста дендритов льда, таких как безразмерное положение первой боковой ветви : „ и фрактальная размерность контура дендрита df от предсказаний диффузионных теорий дендритного роста

в области переохлаждений от 2°С до 4°С обусловлены постепенным переходом от диффузионного рос га льда к росту, определяемому механизмом поверхностной кинетики.

4. Установлено, что основным механизмом эмиссии боковых ветвей дендрита льда является динамические осцилляции скорости вершины. В отличии от модели Кесслера, Когшика и Левайна осцилляции вершины реального дендрша льда дают не предельный цикл, а хаотический аттрактор, причем хаотические колебания вершины коррелируют с хаотической динамикой первых боковых ветвей, что выражается, в частности, в приблизительном равенстве пространственной и временной фрактальной размерности дендритов льда.

5. Проведены in situ исследования взаимосвязи динамических осцилляций вершины дендрита с динамикой первых боковых ветвей. Показано, что в фазе торможения вершины, когда ее радиус кривизны проходит через локальный во времени минимум, на боковой поверхности начинает образовываться необратимая деформация в форме складки, впадина и выступ которой движутся в противоположные относительно параболы Иванцова стороны. Обнаружено, что фл\кт>ации формы вершины, вызывающие развитие первого поколения боковых ветвей, обусловлены флуктуаииями направления роста вершины относительно оси дендрита, что свидетельствует о существенной роли анизотропии поверхностных свойств межфазной границы лед-вода в механизме образования боковых ветвей дендрита льда.

6. Установлено, что флуктуации направления роста вершины и корсенинг ответственны за формирование трехмерной структуры дендрита льда -локальных утонений кристалла в направлении с-оси.

7 Проведено исследование осцилляций вершины методами спектрального и динамического анализа в системе отсчета Иванцова, которая движется с постоянной скоростью, равной средней скорости вершины реального дендрита Установлено, что фазовые траектории вершины в пространстве «координата-скорость-ускорение» не пересекаются и никогда не проходят через точку, соответствующую дендриту Иванцова - стационарному решению проблемы свободной границы. Обнаружено, что в области переохлаждений 1.7<АТ<2°С. когда дендрит, как установлено, выходит из диффузионной области переохлаждений, происходит кардинальная перестройка хаотического фазового портрета дендрита со слабым притяжением к фазовому портрету с явными признаками странного аттрактора- наличием сильного сжатии фазового объема, эффектов растяжения и складывания и т.д., которые являются признаками портрета диссипативной системы с сильным затуханием. Показано, что обнаруженная бифуркационная перестройка фазового портрета из хаотического

в странный аттрактор является наиболее чувствительной функцией отклика системы к прогрессирующему росту влияния поверхностной кинетики на рост вершины изотермического дендрита.

Цитированная литература:

1. Иванцов Г.П. // ДАН СССР. - 1947. - Т. 58. - С. 567.

2. Kessler D.A., Koplik J., Levine A. // Adv. Phys. - 1988. - V.37. - P.255.

3. Langer J.S., Muller-Krumbhaar H. // Acta Metal!. - 1978. - V. 26. - P. 1681.

4. Langer J.S. // Phys. Rev. A. - 1987. - V. 36. - P. 3350.

5. Brener E, Temkin D. // Phys. Rev. E. - 1995. - V. 51. - P. 351.

6. Bisang U., Bilgram J.H. // Phys. Rev. - 1996. - V. 54. - P. 5309.

7. Dougherty A., Kaplan P.D., Kollub J.P. // Phys. Rev.Lett. - 1987. - V.58. - №16. -P. 1652.

8. LaCombe J.C., Coss M.B., Frei J.E., Giummarra G., Lupulesku A.O., and Glicksman M.E. // Phys.Rev. E. - 2002. - V. 65. - № 3. - P.031604.

9. Мун Ф. Хаотические колебания. - M.: Мир. - 1990. - 312 с.

Результаты диссертационной работы опубликованы в следующих статьях и тезисах докладов:

1. Кинетическая фазовая диаграмма фрактальных и евклидовых форм неравновесного роста льда Ih в переохлажденной воде / А.А. Шибков, М.А. Желтов, А.А. Королев, А.А. Леонов // Доклады РАН. - 2003. - Т. 389. - № 4. -С. 497-500.

2. Morphology diagram of nonequilibrium patterns of ice crystals growing in supercooled water / A.A. Shibkov, Yu.I. Golovin, M.A. Zheltov, A.A. Korolev, A.A. Leonov // Physica A. - 2003. - V. 319. - P. 65-79.

3. In situ monitoring of growth of ice from supercooled water by a new electromagnetic method / A.A. Shibkov, Yu.I. Golovin, M.A. Zheltov, A.A. Korolev, A.A. Leonov// J. Cryst. Growth. - 2002. - V. 236. - № 1-3. - P. 434-440.

4. Морфологическая диаграмма неравновесных структур роста льда в переохлажденной воде / А.А. Шибков, Ю.И. Головин, М.А. Желтов,

A.А. Королев, А.А. Леонов // Материаловедение. - 2002. - № 11. - С. 15-21,

5. The kinetic morphological transitions between Euclid's and fractal forms of ice crystals growing from supercooled pure water / A.A. Shibkov, Yu.I. Golovin, M.A. Zheltov., A.A. Korolev, V.V. Skvortsov, A.A. Leonov // Single crystal growth and heat & mass transfer: Proceedings of the Fourth International Conference. - Obninsk,

2001.-V. 2.-P. 513-522.

6. Исследование механизмов формирования неравновесных структур льда в переохлажденной воде / А.А. Шибков, В.Ф. Попов, М.А. Желтов, А.А. Королев,

B.В. Скворцов, А.А. Власов, А.А. Леонов // Вестник ТГУ. - 2001. - Т. 6. - № 2. -

C. 170-178.

7. Исследование многообразия форм неравновесной межфазной границы лед-вода / А.А. Шибков, М.А. Желтов, А.А. Королев, А.А. Леонов // Вестник ТГУ. -

2002. - Т. 7. - № 3. - С. 365-372.

8. In situ monitoring of growth of ice from supercooled water by a new

electromagnetic method / A.A. Shibkov, Yu.I. Golovin. M A. Zheltov, A.A. Korolev. A.A. Leonov // The Thirteen Internationa! Conference on Crystal growth in Conjunction with The Eleven International Conference on Vapor Growth and Epitaxy ICCG-13/ICVGE-11: Abstracts. - Kyoto Japan, 2001. - P. 484.

9. Morphological transitions between Euclid's and fractal forms of ice crystals growing from supercooled pure water / A.A. Shibkov, Yu.I. Golovin, M.A. Zheltov, A.A. Korolev, V.V. Skvortsov, A.A. Leonov // The Thirteen International Conference on Crystal growth in Conjunction with The Eleven International Conference on Vapor Growth and Epitaxy ICCG- 13/ICVGE-ll: Abstracts. - Kyoto Japan, 2001. - P. 265.

10. Кинетическая морфологическая диаграмма неравновесных ледяных структур в области гетерогенного механизма зарождения льда в чистой переохлажденной воде / А.А. Шибков. Ю.И. Головин, М.А. Желюв, А А. Королев, А.А. Леонов // Кристаллогенезис и минералогия: Тезисы докладов Международной конференции. - Санкт-Петербург, 2001. - С. 350.

11. Морфологическая диаграмма неравновесных структур роста льда в переохлажденной воде / А.А. Шибков, Ю.И. Головин. М.А. Желтов, А.А. Королев. А.А. Леонов // Дефекты структуры и прочность кристаллов: Сборник тезисов докладов всероссийской научной конференции. - Черноголовка, 2002. - С. 197.

12. Морфогенез неравновесных структур льда в сильно переохлажденной воде и сопутсгвуюшие электромагнитные явления / А.А. Шибков, Ю.И. Головин, М А. Желтов, А А. Королев, А А. Леонов // Дефекты структуры и прочность кристаллов: Сборник тезисов докладов всероссийской научной конференции -Черноголовка, 2002 - С. 232.

13 Морфология и кинетика неравновесного роста кристалла из сильно переохлажденного расплава / А.А. Шибков. Ю.И. Головин, М А Желтов, А.А. Королев, А.А Леонов // НКРК-2002: Сборник тезисов докладов X Национальной конференции по росту кристаллов - Москва, 2002. - С, 15.

14. Crossover from diffusional to kinetic regime of growth of ice crystals 1 A.A Shibkov. M A. Zheltov, A.A. Korolev, A.A. Kazakov, A A. Leonov // Single crystal growth and heat & mass transfer ICSC-2003: Proceedings of the Fifth International Conference. - Obninsk, 2003. - V. 2. - P. 226-234.

15. Переход от диффузионного к кинетическому режиму роста льда /А.А. Шибков. М.А Желтов, А.А Королев, А.А. Казаков, А.А Леонов // «Микромеханизмы пластичности, разрушения и сопутствующих явлений» на базе XL1 Международного семинара «Актуальные проблемы прочности»- Сборник-тезисов докладов III Международной конференции. - Тамбов, 2003 - С 90-91

16 Кинетическая фазовая диаграмма форм роста льда lh в переохлажденной воде / А.А. Шибков, М.А. Желтов. А.А. Королев, А.А. Казаков, А.А. Леонов // «Микромеханизмы пластичности, разрушения и сопутствующих явлений» на базе XL1 Международного семинара «Актуальные проблемы прочности»: Сборник тезисов докладов III Международной конференции. - Тамбов, 2003. - С 91-92 П. Экспериментальное исследование механизмов образования боковых ветвей дендритов льда / А.А. Шибков, М.А. Желтов. А.А. Королев, А.А Казаков, А.А Леонов И «Микромеханизмы пластичности, разрушения и сопутствующих явлений» на базе XLI Международного семинара «Актуальные проблемы прочности» Сборник тезисов токладов III Междунаротной конференции - Тамбов 200" -

С. 113.

18. Исследование механизмов неустойчивости межфазной границы при дендритном росте льда / A.A. Шибков, М.А. Желтов, A.A. Королев, A.A. Леонов, A.A. Казаков // Кристаллофизика 21-го века: Тезисы докладов Второй Международной конференции по физике кристаллов, посвященной памяти М.П. ШаскольскоЙ. - Москва, 2003. - С. 198.

19. Морфологическая диаграмма фрактальных и евклидовых форм неравновесного роста льда в переохлажденной воде / A.A. Шибков, М.А. Желтов, A.A. Королев, A.A. Леонов, A.A. Казаков // Фракталы и прикладная синергетика: Труды международного междисциплинарного симпозиума. - Москва, 2003. - С. 190-191.

20. Неравновесные фазовые переходы в системе лед-вода / A.A. Шибков, М.А. Желтов, A.A. Казаков, A.A. Леонов // Фазовые превращения и прочность кристаллов: Тезисы докладов III Международной конференции, посвященной памяти академика Г.В. Курдюмова. - Черноголовка, 2004. - С. 66-67.

21. Шибков A.A., Желтов М.А., Леонов A.A. и др. Морфологическая диаграмма неравновесных форм роста льда в переохлажденной воде // Нелинейные процессы и проблемы самоорганизации в современном материаловедении: Материалы V Международной конференции. - Воронеж, 2004.-Т. 1.-С. 47-49.

22. Шибков A.A., Желтов М.А., Леонов A.A. и др. Пространственно-временная фрактальноегь растущего дендрита // Нелинейные процессы и проблемы самоорганизации в современном материаловедении: Материалы V Международной конференции. - Воронеж, 2004. - Т. 1. - С. 50-51.

23. Шибков A.A., Желтов М.А., Леонов A.A. и др. Механизмы образования боковых ветвей дендритов льда // Нелинейные процессы и проблемы самоорганизации в современном материаловедении: Материалы V Международной конференции. - Воронеж, 2004. - Т. 1. - С. 52-54.

24. Шибков A.A., Желтов М.А., Леонов A.A. и др. Неустойчивость межфазной границы лед-вода и электромагнитное излучение при кристаллизации // Физико-химические процессы в конденсированном состоянии и на межфазных границах: Материалы II Всероссийской конференции. - Воронеж, 2004. -Т. 2. - С. 492-493.

Работа выполнена при поддержке РФФИ (фант №04-02-16143) и Министерства Образования РФ (проект № E02-3.4-113).

Подписано в печать 16.11.2004 г. Формат 60x84/16. Объем 1,95 усл. печ. л. Тираж 100 экз. Заказ 760. 392010, Тамбов, ул. Монтажников, 9.

Типография ООО фирма «Юлис».

• ' 5 9 9 4

РЫБ Русский фонд

2006-4 3715

Нпсдспмс.

Глава 1. Литературным обзор.

1.1. Модифицированная проблема Стефана.

1.2. Решение Иванцова.

1.3. Константа стабильности.

1.4. «Универсальный закон» дендритного роста.

1.5. Теория разрешимости.

1.6. Образование боковых ветвей дендрита.

1.6.1. Механизм селективного усиления теплового шума.

1.6.2. Динамические осцилляции вершины дендрита и образование боковых ветвей.

1.7. Экспериментальное тестирование теорий дендритного роста.

1.8. Постановка задачи исследования.

Глава 2. Методические вопросы исследования.

2.1. Объект исследования.

2.2. Экспериментальная методика.

2.3. Методы фрактального анализа изображений и временных рядов.

2.4. Методы динамического и спектрального анализа.

2.5. Выводы.

Глава 3. Экспериментальное исследование влшпшн поверхностной кппстпкп па дендрптнын рост льда и переохлажденной воде.

3.1. Состояние проблемы.

3.2. Температурная зависимость положения первой боковой ветви дендрита льда.

3.3. Фрактальный анализ контуров дендритов льда.

3.4. Анизотропия кинетического эффекта.

3.5. Выводы.

Глава 4. Экспериментальное исследование нестационарного роста вершины изотермического дендрита льда.

4.1. Состояние проблемы.

4.2. Двухстадийный рост дендрита.

4.3. связь нестационарного роста вершины дендрита с динамикой боковых ветвей.

4.3.1. Кинетические кривые роста в лабораторной системе отсчета.

4.3.2. Флуктуации направленного роста дендрита льда.

4.3.3. Стационарные решения дендритной проблемы.

4.3.4. Осцилляции вершины в системе отсчета Иванцова.

4.4. Обсуждение результатов. Природа флуктуации скорости роста дендрита.

4.4.1. Флукту ации числа Пекле и «константы стабильности».

4.4.2. Флуктуация движущей силы фазового перехода.

4.4.3. Роль анизотропных свойств межфазной границы в эмиссии боковых ветвей.

4.5. Выводы.

Глава 5. Исследование дендритного роста льда методами динамического и спектрального анализа.

5.1. Выбор обобщенных координат и фазовых пространств.

5.2. Исследование хаотической динамики вершин депдритов льда.

5.2.1. Фазовые портреты депдритов.

5.2.2. Спектральный анализ хаотических осцилляции вершины дендрита.

5.3. Обсуждение результатов.

5.3.1. Сравнение с осцилляторной моделью образования боковых ветвей дендрита.

5.3.2. Характеристики фазовых портретов.

5.3.3. Хаос и нелинейность.

5.3.4. Статистическая функция распределения. Открытые вопросы.

5.4. Пространственно - временной хаос при дендритном росте льда.

5.4.1. Спектры осцилляции вершины дендрита и первых боковых ветвей.

5.4.2. Пространственно-временная фрактальность дендрита.

5.4.3. Влияние роста боковых ветвей на динамику вершины дендрита.

5.5. Выводы.

Актуальность темы. Дендритная форма кристалла является наиболее общей формой затвердевания, наблюдаемой в природе. Изучение физики дендритного роста актуально для I прикладных и фундаментальных исследований. Первое определяется се важностью для металлургии, так как процесс образования боковых ветвей и корсенинг определяет в итоге масштабную шкалу микросегрегации примеси в слитке, а также многие биографические и физические свойства поликристаллических металлов и сплавов, зависящие от размеров зерна и состояния границ зерен (предел текучести, предел прочности, ударная вязкость, хрупкость, предельная деформация, склонность к сверхпластичности, проводимость, магнитная восприимчивость и т.д.). Второе определятся тем, что дендритная кристаллизация является типичным примером формирования пространственно неоднородных диссипативиых структур в первоначально однородной неравновесной нелинейной среде, в которой макроскопическая динамика определяется диффузионным нолем. В математическом аспекте проблема дендритной кристаллизации сводится к решению уравнения диффузии с граничными условиями на движущейся межфазной границе (проблема свободной границы) [1-3]. Подобные задачи возникают при анализе неустойчивостей фронтов химической реакции в пористой среде, диффузионного горения, диффузионной агрегации частиц, популяции бактерий и т.д. Поэтому дендритная кристаллизация имеет множество аналогов в природе и ее исследование важно не только для кристаллофизики, но и для минералогии, химической физики, геологии, биологии и даже медицины, где дендритные формы некоторых кристаллов используются для диагностики заболеваний.

Наиболее сложным и нерешенным в настоящее время вопросом дендритообразования является процесс образования боковых ветвей. В литературе рассматривается два основных механизма этого процесса применительно для роста кристаллов из однокомпонентных расплавов: механизм селективного усиления шума, приложенного к вершине дендрита [4,5], и осцилляторный механизм, в котором первые боковые ветви образуются вследствие колебаний вершины дендрита [2]. Первый из них экспериментально верифицирован на ряде модельных материалов (ксенон [6], NILjBr [7]), а второй подтвержден в единственной работе на основе анализа обнаруженных топких осцилляции вершины дендритов пивалиновой кислоты в условиях микрогравитации [8]. В этой работе высказано предположение, что нестационарное поведение вершины дендрита является фундаментальным свойством дендритного роста и его исследование представляет современную нерешенную составляющую проблемы свободной границы.

Цель настоящем диссертационной работы состояла в экспериментальном исследовании механизмов образования боковых ветвей дендритов льда, растущих в переохлажденной воде. Система лед-вода выбрана в качестве объекта исследования, во-первых, как удобная однокомионентная модельная система, так как она прозрачна, имеет низкую температуру равновесия и легко достижимую область переохлаждений AT от 0.4 до 4°С, в которой реализуются собственно депдритиые формы кристаллов льда, а во-вторых, система лед вода интересна сама но себе и играет очень важную роль в природе и практической деятельности человека.

В соответствии с поставленной целыо были сформулированы следующие задами исследовании:

- создать экспериментальные условия для in situ исследования с высоким пространственным и временным разрешением кинетики и морфологии роста изотермических дендритов льда в переохлажденной чистой воде;

- выявить область переохлаждений воды, соответствующих преимущественно диффузионному росту льда, для сопоставления результатов исследования с предсказаниями теорий дендритообразования, так как последние основаны на предположении, что основным каналом теплоотвода является диффузия тепла от фазовой границы в твердую и жидкую фазы;

- экспериментально верифицировать предсказания теорий образования боковых ветвей, основанных на механизме селективного усиления шума, приложенного к вершине дендрита в отношении, главным образом, температурных зависимостей положения первой боковой ветви, отсчитанного от вершины дендрита, и фрактальной размерности контура всего дендрита;

- исследовать влияние поверхностной кинетики па особенности морфологии дендритов льда, растущих в переохлажденной воде;

- экспериментально исследовать проблему нестационарного роста вершины дендрита в контексте верификации осцилляторного механизма образования боковых ветвей;

- проанализировать полученные экспериментальные результаты и сделать заключение о физической природе образования боковых ветвей и охарактеризовать роль динамики вершины кристалла в процессе ветвления дендритов льда.

Научная новизна полученных результатов состоит в том, что впервые:

- детально исследован эволюционный морфологический переход «депдрит-огранпая игла» в области переохлаждений от 2 до 4°С и установлено существенное влияние анизотропной поверхностной кинетики на дендритообразование в этой области переохлаждения;

- обнаружена нестационарная кинетика вершины изотермического дендрита, выраженная в наличии двух стадий его эволюции: начальной неустановившейся стадии с постепенным увеличением скорости вершины и последующей квазистационарной стадии, характеризуемой хаотической динамикой вершины, постоянством средней ее скорости и фрактальной размерности контура всего дендрита;

- установлено, что флуктуации направления роста вершины дендрита и корсснинг ответственны за формирование основных особенностей трехмерной структуры дендритов льда - продолговатых утонений, составляющих угол 40-60° к оси дендрита.

Научная ценность н практическая значимость работы. Научная ценность работы заключается в том, что вопреки распространенной точке зрения о стационарном состоянии вершины изотермического дендрита впервые экспериментально обнаруженная хаотическая динамика вершины дендрита, растущего в однокомпонептном расплаве в условиях земной гравитации, является, во-первых, фундаментальным свойством дендритообразования, ответственным за формирование разветвленной фрактальной формы кристалла, а во-вторых, еще одним примером самозарождающегося пространственно-временного динамического хаоса. Практическая значимость работы определяется возможностью использования ее результатов для разработки технологии создания новых структур, а также прогнозирования поведения материалов в сильно неравновесных условиях.

На защиту' выносятся следующие основные положения:

1. Экспериментально исследованный в области переохлаждений от 2 до 4°С эволюционный морфологический переход между дендритной формой кристалла л е. да и формой в виде огранной иглы, который обусловлен, как показано, прогрессирующим влиянием анизотропной поверхностной кинетики па рост льда в переохлажденной воде.

2. Установленный механизм формирования разветвленной дендритной структуры, основанный на экспериментально выявленной корреляции между нерегулярными осцилляциями направления и модуля скорости вершит,i дендрита и динамикой первого поколения боковых ветвей.

3. Установленная хаотическая природа дендритов льда с развитыми боковыми ветвями, выраженная в стохастическом характере фазовых портретов временных зависимостей ускорения вершины дендрита, и выявленная область переохлаждения воды, в которой фазовый портрет дендрита приобретает свойства странного аттрактора, что, как предполагается, обусловлено влиянием поверхностной кинетики на хаотическую динамику вершины дендритов льда.

4. Установленные механизмы формирования особенностей трехмерной структуры дендритов льда, выраженных в наличии продолговатых утонении кристалла, которые связаны с флуктуациями формы вершины дендрита и корсенингом - поглощением отдельных боковых ветвей соседними.

Апробации работы. Полученные результаты были представлены па следующих конференциях и семинарах:

Тринадцатая международная конференция по росту кристаллов ICCG-13 (Киото, Япония, 2001 г.); Всероссийская научная конференция «Дефекты структуры и прочность кристаллов» (Черноголовка, 2002 г.); X национальная конференция по росту кристаллов НКРК-2002 (Москва, 2002 г.); IV международная конференция «Рост монокристаллов и тепломассоперепос» ICSC-2003 (Обнинск, 2003 г.); III международная конференция «Микромеханизмы пластичности, разрушения и сопутствующих явлений» на базе XLI международного семинара «Актуальные проблемы прочности» (Тамбов, 2003 г.); Вторая международная конференция по физике кристаллов «Кристаллофизика 21-го века» посвященная памяти М.П. Шаскольской (Москва, 2003 г.); Международный междисциплинарный симпозиум «Фракталы и прикладная синергетика» ФиПС-2003 (Москва, 2003 г.); Всероссийская конференция «Дефекты структуры и прочность кристаллов», посвященная памяти академика Г.В. Курдюмова (Москва, 2004 г.); V Международная конференция «Нелинейные процессы и проблемы самоорганизации в современном материаловедении» (Воронеж, 2004 г.); II Всероссийская конференция «Физико-химические процессы в конденсированном состоянии и на межфазных границах» («ФАГРАН-2004») (Воронеж, 2004 г.).

Структура п объем диссертации. Диссертация состоит из введения, пяти глав, списка цитированной литературы, содержащего 183 наименования, и приложения. Полный обьем составляет 148 страниц машинописного текста, в том числе 44 иллюстрации и приложение.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Настоящая работа посвящена экспериментальному изучению дендритного роста льда в переохлажденной воде в контексте сравнения с предсказаниями различных теорий дендритообразовапия. В теоретическом плане дендритный рост кристалла из расплава сводится к проблеме свободной границы - решению уравнения диффузии с граничными условиями на движущейся межфазной границе кристалл — расплав или кристалл — раствор. В одномерном случае решение этой задачи (задачи Стефана) хорошо известны из курса математической физики: вследствие выделения скрытой теплоты кристаллизации скорость фазового перехода асимптотически стремится к нулю как и-Г1'2 [147,148]. В 1947 году Г.П. Иванцов получил стационарное решение для растущего кристалла в двух и трехмерном случае в виде параболы и параболоида соответственно, вершина которого растет с постоянной скоростью и радиусом кривизны, а их произведение определяется только исходным переохлаждением расплава. Решения Иванцова были успешно верифицированы во многих экспериментальных, аналитических и численных исследованиях и считаются фундаментальными решениями проблемы свободной границы.

В последнее время, сначала на основе численных расчетов, а затем экспериментально было обнаружено, что вершина дендрита совершает тонкие колебательные движения, в спектре которых содержатся характерные частоты образования первых боковых ветвей. В [8] было высказано предположение, что осцилляции вершины дендрита являются фундаментальным свойством дендритного роста, непосредственно связанным с динамикой образования боковых ветвей дендрита.

Экспериментальные данные, полученные в диссертационной работе, подтверждают ключевую роль осцилляции вершины в формировании разветвленной фрактальной структуры дендритов льда, растущих в бидистиллированной воде. Кроме того, впервые обнаружено, что осциллирует не только скорость и кривизна вершины изотермического дендрита, а также функционалы этих величин, например, число Пекле и «константа стабильности», но флуктуирует также направление роста вершины, что как предполагается, и является первопричиной осцилляций скорости вследствие анизотропии поверхностных (прежде всего кинетических) свойств межфазной границы лед-вода.

В настоящее время широкое распространение получили методы теорий нелинейных динамических систем в связи с разнообразием таких систем в различных областях естествознания. Дендритный рост, как известно, является типичным примером морфогенеза неравновесной нелинейной системы. Методы спектрального, фрактального и динамического анализа только начинают использоваться для изучения дендритного роста, правда, пока только, в упрощенных численных расчетах, предсказывающих простые регулярные осцилляции вершины, синхронизированные с динамикой первого поколения боковых ветвей. В представленной диссертационной работе впервые предпринята попытка исследования обнаруженных хаотических колебаний вершины дендрита льда и их связи с формированием его разветвленной фрактальной структуры с использованием методов динамического анализа.

Наиболее важен здесь вопрос о физической природе хаотического поведения вершины дендрита с развитыми боковыми ветвями: является ли оно истинным хаосом, т.е. результатом действия па систему случайной внешней силы, или хаотические осцилляции самозарождаются в результате развития неустойчивостей в динамической системе, на которую не действуют случайные силы. В диссертационной работе установлено, что механизм образования дендритных ветвей, основанный на селективном усилении теплового шума, непрерывно действующего на вершину, не согласуется с особенностями дендритного роста льда в переохлажденной воде, а основным механизмом ветвления являются сложные нерегулярные осцилляции вершины, которые спонтанно возникают в ходе роста изотермического кристалла льда. Таким образом, в работе показано, что рост дендрита льда в переохлажденной воде представляет собой еще один пример морфогенеза диссипативной системы, демонстрирующей детерминированный хаос. Это позволяет использовать для характерпзации дендритного роста топологические свойства фазовых портретов временных рядов, связанных с динамикой его вершины (временную зависимость скорости или ускорения вершины). Обнаружено, в частности, интересное явление, состоящее в существенной перестройке фазового портрета дендрита в результате прогрессирующего с ростом переохлаждения влияния поверхностной кинетики на рост льда в переохлажденной воде. Кроме того, эмпирически установленное в работе постоянство во времени значений пространственной и временной фрактальной размерности изотермического дендрита позволяет рассматривать эти интегральные характеристики в качестве инвариантов свободного дендритного роста и использовать их для параметризации дендритов, растущих при различных переохлаждениях.

1. Ивапцов Г.П. Температурное поле вокруг шарообразного, цилиндрического и иглообразного кристалла, pacxyuiero в переохлажденном расплаве // Доклады АН СССР. 1947. Т. 58. №4. 567-569.

2. Kessler D.A., Koplik J., Levine A. Pattern selection in fingered growth phenomena // Adv. Phys. 1988. V.37. №.3. P.255-339.

3. Langer J.S., Miiller-Krumbhaar H. Theory of dendritic growth//Acta Metallurgica. 1978. V.26. P.1681-1687.

4. Langer J.S. Dendritic sidebranching in the three-dimensional symmetric model in presence of noise // Phys. Rev. A. 1987. V. 36. P. 3350-3358.

5. Brener E., Temkin D. Noise-induced sidebranching in the three-dimensional nonaxisymmetric dendritic growth// Phys. Rev. E. 1995. V. 51. P. 351-359.

6. Bisang U., Bilgram J.H. Shape of the tip and the formation of sidebranches of xenon dendrites // Phys. Rev. 1996. V.54. №.5. P.5309-5326.

7. Dougherty A., Kaplan P.D., Gollub J.P. Development of side branching in cr>'stal growth // Phys. Rev.Lctt. 1987. V.58. К2Л6. P.1652-1655.

8. LaCombe J.C., Coss M.B., Frci J.E., Giummarra G., Lupulesku A.O., and Glicksman M.E. Evidence for tip velocity oscillations in dendritic solidification // Phys.Rev. E. 2002. V. 65. №3. P.031604.

9. Huang S.C., Glicksman M.E. Fundamentals of dendritic solidification - I // Acta metallurgica. 1981.V.29. P.701-715.

10. Huang S.C., Glicksman M.E. Fundamentals of dendritic solidification - II // Acta metallurgica. 1981. V.29.P.717-734.

11. Lindenmeyer C.S., Orrok G.T., Jackson K.A., Chalmers B. Rate of growth of ice cr>'Stals in supercooled water//J. Chem. Phys. 1957. V.27. P.822.

12. Hallet J. Experimental studies of the crystallization of supercooled water// J. Atmos. Sci. 1964. V.21.P.671-682.

13. Pruppacher H.R. On the growth of ice crystals in supercooled water and aqueous solution drops // Pure Appl. Geophys. 1967. V. 68. P. 186-195.

14. Macklin W.C., Ryan B.F. Growth velocities of ice in supercooled water and aqueous sucrose solutions// Phil. Mag. 1968. V.17. P.83-87.

15. Kallungal J.P, Barduhn A. Growth rate of an ice crystal in subcooled pure water // AlChE Journal. 1977. V.23.№.3. P.294-303.

16. Langer J.C, Sekerka R.F., Fujioka T. Evidence for a universal law of dendritic growth rates // J. Cr>-st. Growth. 1978. V.44. P.414-418.

17. Ohsaka K., Trinh E.H. Apparatus for measuring the growth velocity of dendritic ice in undercooled water//J. Cr>-st. Growth. 1998. V.194. P.138-142.

18. Dougherty Л., Gollub J.P. Steady-state dendritic growth of NIl4Br from solution // Phys. Rev. Л. 1988. V. 38. № 6. P. 3043-3053.

19. Nagashima K., Furukawa Y. Nonequilibrium effect of anisotropic interface kinetic on the directional growth of ice cr>'stal // J. Cr>-st. Growth. 1997. V.171. P.577-585.

20. Rubinstein E.R., Glicksman M.E. Dendritic growth kinetics and structure. I. Pivalic acid // J. Cr>'stal Growth. 1991. V. 112. P. 84-96.

21. Rubinstein E.R., Glicksman M.E. Dendritic growth kinetics and structure. II. Camphene // J. Cr>'stal Growth. 1991. V. 112. P. 97-110.

22. Pomeau Y., Ben Amar M. / Solid far from Equilibrium. Cambridge University Press. Cambridge. 1992. P. 365.

23. Иванцов Г.П. Тепловые н диффузионные процессы при росте кристаллов // Рост кристаллов. Т. 1. М.: АН СССР. 1957. 98-109.

24. Langer J.S. Dendrites, viscous fingers, and the theory of pattern formation // Science. 1989. V.243.N.3. P.1150-1155.

25. Langcr J.S., MuUer-Krumbhaar II. Theor>' of dendritic growth -II. Instabilities in the limit of vanishing surface tension // Acta Metallurgica. 1978. V. 26. P. 1689-1695.

26. Langer J.S., Muller-Krumbhaar II. Theor>' of dendritic growth -III. Effect of surface tension // Acta Metallurgica. 1978. V. 26. P. 1697-1708.

27. Misbah C, Muller-Kurmbhaar II. Dynamique d'une frontiere librc: un siege fascinant de morphogenesc//Ann. Phys. Fr. 1994. V. 19. P. 601-643.

28. Laxmanan V. Dendritic solidification. I. Analysis of current theories and models // Acta metall. 1985.V.33.№6. P.1023-1035.

29. Aziz M.J., Boettinger W.J, On the transition from short-range diffusion-limited to collision- limited growth in allow solidification // Acta Metall. Mater. 1994. V.42. №.2. P.527-537.

30. Те.мкии Д.Е. Кинетические условия на фронте кристаллизации с уметом сегрегации примеси // Кристаллография. 1987, Т.32. №.6. 1331-1335.

31. Владимиров В.В., Габович М.Д., Солощенко И.А., Хомич В.А., Циолко В.В. Примесный механизм возб}"ждепия коротковолновых периодических структур на поверхности затвердевающего расплава//ЖЭТФ. 1991. Т.ЮО. №3(9). 841-848.

32. Zuo R., Guo Z. Two-dimensional analysis on solute segregation in crystal growth from melt // Journal of Cr>stal Growth. 1996. V. 158. P. 377-384.

33. Битов В.М., Максимов Л.М. К задаче о замерзании раствора соли // Инж.-физ. ж'>рнал. 1986. №5, 817-821.

34. Kresin М., КбгЬег Ch. Interference of additives on cr>'stallization kinetics. Comparison between theor>' and measurements in aqueous solutions // J. Chem. Phys. 1991. V. 95. № L P . 5249-5255.

35. Karma Л., Langer J.S. Impurity effects in dendritic solidification // Phys. Rev. Л. 1984. V. 30. №6. P. 3147-3155.

36. Sei Т., Gonda Т., Arima Y. Grovvih rate and moфhology of ice cr>stals growing in a solution of trehalose and water//J. Cr>'st. Grovvih. 2002. V. 240. P. 218-229.

37. Papapetrou A. Unterzuchungen iiber dendritischcs Wachstum von Kristallen. // Zs. Kristallogr. 1935. V. 95. №1/2. P. 89-130.

38. Ben-Jacob E., Garik P. The formation of patterns in non-equilibrium grovvih // Nature. 1990. V. 343. № 8. P. 523-530.

39. Те.мкин Д.Е. 0 скорости роста кристаллической иглы в переохлажденно.м расплаве // Доклады АН СССР. 1960. Т. 132. № 6. 1307-1310.

40. Те.мкин Д.Е. О молекулярной шероховатости границы кристалл-расплав // Механиз.м и кинетика кристаллизации. Минск. Наука и техника. 1964. 86-97.

41. Темкин Д.Е. Кинетический фазовый переход при фазово.м превращении в бинарном сплаве // Кристаллография. 1970. Т. 15. Л'^ 5. 884-893.

42. Те.мкин Д.Е. Устойчивость плоского фронта при фазовом превращении в одноко.мпонеитпой системе // Кристаллография. 1976. Т. 21. № 4. 661-669.

43. Brcner Е.А., Mel'nikov V.I. Pattern selection in two-dimensional dendritic grovvih. // Adv. Phys. 1991. V.40. №.1. P.53-97.

44. Miiller-Krumbhaar H., Zimmer M., Ihle Т., Saito Y. Moфhology and selection process in diffusion-controlled grovvih patterns // Physica A. 1996. V. 224. P. 322-337.

45. Бренер E.A., Есипов Э., Мелышков В.И. Спектр скоростей роста изолированного дендрита// Письма в ЖЭТФ. 1987. Т. 45. К- 12. 595-597.

46. Бренер Е.Л., Гейликмап М.Б., Те.мкин Д.Е. Рост иглообразного дендрита в канале // ЖЭТФ. 1988. Т. 94. № 5. 241-255.

47. Бренер Е.А., Есипов Э., Мельников В.И. Отбор скорости и направления роста изолированного дендрита // ЖЭТФ. 1988. Т. 94. № 3. 236-244.

48. Бренер Е.А., Иорданский СВ., Мельников В.И. Устойчивость роста иглообразного дендрита//ЖЭТФ. 1988. Т. 94. № 12. 320-329.

49. Бренер Е.А. Влияние кинетических эффектов па рост дву.мерного дендрита // ЖЭТФ. 1989. Т. 96. К-1(7). 237-245.

50. Ben Лтаг IvI., Brener E. Theor>' of pattern selection in three-dimensional nonaxisjTnmetric dendritic growth//Phys. Rev. Lett. 1993. V. 71. P. 589-592.

51. Brener E. Needle cr>'stal solution in three-dimensional dendrite growth // Phys. Rev. Lett. 1993. V.71.№22. P. 3653-3656.

52. Bisang U., Bilgram J.H. Shape of the tip and the formation of sidebranches of xenon dendrites // Phys. Rev. Lett. 1995. V. 75. № 21. P. 3898-3901.

53. Mullins W.W., Sekerka R.S. Moфhological stability of a particle growing by diffusion or heat flow//J. Appl. Phys. 1963. V.34. №.2. P.323-329.

54. Матлинз В., Секерка P. Морфологическая устойчивость частицы, растущей за счет диффузии или теплоотвода // Проблемы роста кристаплов. М. Мир. 1968. 89-105.

55. Матлипз В., Секерка Р. Устойчивость плоской поверхности раздела фаз при кристатлизации разбавленного бинарного сплава // Проблемы роста крнстатлов. М. Мир. 1968. 106-126.

56. Sekerka R.F. Moфhological stability//J. Cr>-st. Growth. 1968. V. 3. № 4. P. 71-81.

57. Sekerka R.F. Moфhological stability // Crystal Growth. Amsterdam, London: North-Holland Pub!. Co. N.Y.: American Elsevier Publ. Co. Inc., 1973. P. 403-443.

58. Saffman P.G., Taylor G.L The penetration of a fluid into a medium or Hele-Shaw Cell containing a more viscous liquid // Proc. Roy. Soc. Lond. 1958. V.245. №.2. P.312-329.

59. Chuoke R.L., Meurs P., Poel С The instability of slow, immiscible, viscous liquid-liquid displacements in permeable media // Trans. Metall. Soc. of AIME. 1959. P. 188-194.

60. Chen J.D., Wilkinson D. Pore-scale viscous fingering in porous media // Phys. Rev. Lett. 1985. V. 55.P. 1892-1895.

61. Maloy K.J., Fcder J., Jossang T. Viscous fingering fractals in porous media // Phys. Rev. Lett. 1985. V. 55. P. 2688-2691.

62. Maloy K.J., Feder J., Jossang T. Radial fingering in a Hele-Shaw sell // Report Scries, Cooperative Phenomena Project. Department of Physics. University of Oslo. 1985. K2.9. PAIS.

63. Homsy G.M. Viscous fingering in porous media // Ann. Rev. Fluid Mech. 1987. V.19. P.271- 311.

64. Buka A., Kertesz J., Vicsek T. Transitions of viscous fingering patterns in nematic liquid cr>'stals//Nature. 1986. V. 323. P. 424-425.

65. Pleters R., Langer J.S. Noise-driven sidebranching in the boundar>'-!ayer model of dendritic solidification//Phys.Rev Lett. 1986. V. 56. P. 1948-1951.

66. Gonzalez-Cinca R., Ramirez-Piscina L., Casadement J., Harnandez-Machado A. Sidebranching induced by external noise in solutal dendritic growth // Phys. Rev. E. 2001. V.63. P.051602.

67. Georgelin M., Pocheau A., Onset of sidebranching in directional solidification // Phys. Rev. E. 1998. V. 57. № 3. P. 3189-3203.

68. Li Q., Beckennan С Scaling behavior of three-dimensional dendrites // Phys. Rev. E. 1998. V. 57. №3. P. 3176-3188.

69. Brencr E.A., Temkin D.E. Sidebranching in the three dimensional dendritic grovMh // Письма в ЖЭТФ 1994. Т. 59. 697-702.

70. Kessler D.A., Koplik J., Levine H. Geometric models on interface evolution. II. Numerical simulation// Phys. Rev. A. 1984. V. 30. № 6. P. 3161-3174.

71. La Combe J.C., Koss M.B., Fradkov V.E., Glicksman M.E. Three-dimensional dendrite-tip morphology // Phys. Rev. E. 1995. V. 52. P. 2778-2786.

72. Honjo H., Ohta S. New experimental findings in two-dimensional dendritic crystal growth // Phys. Rev. Lett. 1985. V. 55. Ni 8. P. 8411-8440.

73. Kassner K., Misbah C, Miiller-Krumbhaar, Valance A. Directional solidification at high speed. I. Secondary instabilities // Phys Rev. E. 1994. V. 49. Ki 6. P.5477-5494.

74. Kassner K., Misbah C , Miiller-Krumbhaar, Valance A. Directional solidification at high speed. II. Transition to chaos // Phys Rev. E. 1994. V. 49. №.6. P.5495-5515.

75. La Combe J.C., Koss M.B., Glicksman M.E. Nonconstant tip velocity in microgravity dendritic growth// Phys. Rev. Lett. 1999. V. 83. № 15. P. 2997-3000.

76. Poole P.I I., Sciortino F., Essmann U., Stanley I I.E. Phase behaviour of metastable water // Nature. 1992. V.360. P.324-328.

77. Шибков A.A., Головин Ю.И., Желтов М.А., Королев А.А., Власов А.А. Исследование кинетики и морфолопш неравновесного роста льда в переохлажденной воде // Кристаллография. 2001. Т. 46. № 3. 549-555.

78. Шибков А.А., Желтов М.А., Королев А.А., Леонов А.А. Кинетическая фазовая диаграм.ма фрактальнььх и евклидовых форм неравновесного роста льда Ih в переохлажденной воде // Доклады РАН. 2003. Т. 389. № 4. 497-500.

79. Shibkov А.А., Golovin Yu.L, Zheltov М.А., Korolev A.A., Leonov A.A. Moфhology diagram of nonequilibrium patterns of ice cr>'stals growing in supercooled water // Physica A. 2003. V. 319. P. 65-79.

80. Шибков A.A., Головин Ю.И., Желтов М.А., Королев А.А., Леонов А.А. Морфологическая диаграм.ма неравновесных структур роста льда в переохлажденной воде // Материаловедение. 2002. № И 15-21.

81. Кроиовер P.M. Фракталы и хаос в динамических системах. М. Постмаркет. 2000. 352 с.

82. Смирнов Б.М. Физика фракталы1ых кластеров. М.: Наука. 1991. 134 с.

83. Иваиюк Г.Ю. Фракталы1ые геологические среды: размерность, основные типы, генетические следствия // Физика Земли, 1997. № 3. 21-31.

84. Федер Е. Фракталы. М.: Мир. 1991. 230 с.

85. Маидельброт Б. Фрактальная геометрия природы. РХД. Ижевск. 2002. 656 с.

86. Grassberger Р., Procaccia I. Characterization of strange attractors // Phys. Rev. Lett. 1983. V. 20. № 5. P. 346-349.

87. Шустер Г. Детерминированный хаос. М. Мир. 1988. 240 с.

88. Шредер М. Фракталы, хаос, степенные законы. Миниатюры из бесконечного рая. Ижевск: НИЦ «Регулярная и хаотическая динамика». 2001. 528 с.

89. Климоитович Ю.Л. Турбулентное движение и структура хаоса. М. Наука. 1990. 316 с,

90. Климоитович Ю.Л. Введение в физику открытых систем. М. «Янус-К». 2002. 284 с.

91. Данилов Ю.Л. Лекции по нелинейной динамике. М, Постмаркет, 2001, 124 с.

92. Эбелинг В., Энгель Л., Файстель Р. Физика процессов эволюции. М. «Эдиториат УРСС». 2001.328 с.

93. Табор М. Хаос и интегрируемость в нелинейной динамике М. «Эдиториат УРСС». 2001. 317с.

94. Заславский Г.М., Сагдеев Р.З, Введение в нелинейн>то физику, М. Наука, 1988, 368 с,

95. Зельдович Я,Б,, Соколов Д.Д. Фракталы, подобие, промежуточная аси.мптотика // УФН. 1985. Т. 146. №3. 493-506.

96. Матинецкий Г,Г,, Потапов Л.Б. Современные проблемы нелинейной динамики. М. «Эдиториат УРСС». 2000. 336 с.

97. Матинецкий Г.Г. Хаос. Структуры. Вычислительный эксперимент. Введение в нелинеЙ11>то динамику. М. «Эдиториат УРСС». 2002. 256 с.

98. Томпсон Дж,М,Т, Неустойчивости и катастрофы в науке и технике, М, Мир. 1985. 254 с.

99. Хованова Н.Л., Хованов И.Л. Методы анатиза временных рядов. Саратов. ГосУНЦ «Колледж», 2001,120 с,

100. Фейгенбаум М, Универсатыюсть в поведении нелинейных систем // УФН, 1983, Т, 141. № 2, 343-374,

101. Мун Ф, Хаотические колебания, М, Мир, 1990, 310 с,

102. Kotier G.R., Tiller \У.Л. Stability of the needle cr>-stal // J. Crj'st. Growlh, 1968, V,2, P,287- 307,

103. Tirmizi S,H., Gill \V,N. Effect of natural convection on growth velocity and moфhology of dendritic ice cr>'stals //J, Cr>st, Growth, 1987, V,85, P.488-502,

104. Tirmizi S.H., Gill W.N. E.xperimental investigation of the dynamics of spontaneous pattern formation during dendritic ice cr>'stal growth // J. Cr>'st. Growth. 1989. V.96. P.277-292.

105. Koo K.K., Ananth R., Gill W.N. Tip splitting in dendritic growth of ice cr>'stals // Phys. Rev. A. 1991. V.44. №.6. P.3782-3790.

106. Черепанова T.A. Флуктуациопный механизм неустойчивости раступ1их граней кристаллов//Доклады ЛИ СССР. 1976. Т. 226. №5 1066-1068.

107. Зельдович Я.Б., Баренблатт Г.И., Либрович В.Б., Махваладзе Г.М. Математическая теория горения и взрыва М.: На>'ка. 1980. 479 с.

108. Furukavva Y., Shimada W. Three-dimensional pattern formation during growth of ice dendrites - its relation to universal law of dendritic growth // J. Cryst. Growth. 1993. V.128. P.234-239.

109. Чернов A.A., Гиваргизов Е.И., Багдасаров X.C, Кузнецов B.A., Де.мьянец Л.И., Лобачев А.П. Современная крнсталлофафия. Т.З. Образование кристаллов. М.: На>Тча, 1980. 408 с.

110. Ihle Т., Miiller-Krumbhaar II. Fractal and compact growth moфhologies in phase transitions with diffusion transport // Phys. Rev. 1994. V. 49. № 4. P. 2972-2991.

111. Wittcn T.A., Sander L.M. Diffusion-limited aggregation // Phys. Rev. Lett. 1983. V.27. P.5686-5697.

112. Brcncr E., Mullcr-Krumbhaar II., Temkin D., Abel T. Moфhology diagram of possible structures in diffusional growth // Physica A. 1998. V. 249. P. 73-81.

113. Nada II., Furukawa Y. Anisotropic growthkinetics of ice crystals from water studied by molecular dynamics simulation//!. Cr>'st. Growth. 1996. V. 169. P. 587-597.

114. Tong X., Beckerman C, Li Q. Phase-field simulations of dendritic cr>'stal growth in a forced flow// Phys. Rev. E. 2003. V. 63. P. 061601.

115. Зад>'мкин СИ., Хокоиов Х.Б., Шокаров Х.Б. Акустический эффект кристаллизации и плавления вещества//ЖЭТФ. 1975. Т. 68. № 2. 1315-1319.

116. Сахаров И.И. О природе акустического излучения при фазовых превращениях и корректности условия Стефана// Инж.-<1)из. жури. 1994. Т. 67. № 1-2. 23-26.

117. Качурин Л.Г., Бекряев В.И., Псаломщиков В.Ф. Экспериментальное исследование электрокинетического явления, возникающего при кристаллизации слабых водных растворов //ДАН СССР. 1967. Т.174. Х« 5. 1122-1125. 118. Качурин Л.Г., Колев СИ., Псаломщиков В.Ф. Импульсное радиоизл>^1ение, возникающее при кристаллизации ВОДЕЛ И некоторых диэлектриков //ДАН СССР. 1982. Т. 267. №2. 347-350.

119. Гудзенко O.II., Лапшин Л.И., Косот>ров Л.В., Трохан Л.М. Электромашитпое нзл>'^ 1ение, возникающее при замораживании жидкостей //Жури, техи, физ, 1985, Т. 55. №З.С.612-614.

120. Жаворонков Н.М., Нехорошев Л.В., Гусев Б.В., Баранов Л.Т., Холпанов Л.П., Щербак Л., Мустафин Ю.М. Свойство коллоидиььх систем генерировать низкочастотный неременный ток//Докл. АН СССР. 1983. Т. 270. № 1. 124-126.

121. Шибков Л.Л., Желтов М.Л., Королев Л.Л. Собственное электромагнитное изл>'чеиие раст>'щего льда// Природа. 2000. № 9. 12-20.

122. Шибков Л.Л., Головин Ю.И., Желтов М.Л., Королев Л.Л. И.чтульсное электромагнитное и акустическое излучение при быстрой кристаллизации переохлажденной капли воды//Кристаллография, 2001. Т, 46. № 1. 155-158.

123. Shibkov Л.Л., Golovin Yu.I., Zheltov М.Л,, Korolev Л.Л., Leonov Л.Л. In situ monitoring of growth of ice from supercooled water by a new electromagnetic method // J. Cr>'st. Grovvlh. 2002. V.236. №.1-3. P.434-440.

124. Ribeiro J.C. On the therma-dielectric effect // Лп. Acad, Brasil Science, 1950. V. 22. №.3. P.325-348.

125. Workman E,Y,, Reynolds S.E. // Electrical phenomena occurring during the freezing of dilute aqueous solutions and their possible relationship to thunderstorm electricity. // Phys. Rev. 1950.V.78.№.3.P.254-259.

126. Качурии Л.Г,, Бекряев В.П., Псаломщиков В.Ф. Экспери.ментальное исследование электрокинетического явления, возникающего при кристаллизации слабых водных растворов // ДЛИ СССР. 1967. Т,174. № 5. 1122-1125.

127. Bronshteyn V. Л,, Chernov Л,Л. Freezing potentials arising on solidification of dilute aqueous solutions of electrolytes // J. Gr>'st, CrovMh. 1991. V, 112. P.129-145.

128. Newhousc S., Ruelle D., Takens F. Occurrence of strange axiom a attractors near quasipcriodic fiowsan Г"", m>3 IICommun. Math, Phys, 1978. V. 64. P. 35^0.

129. Moon F.C. Experimental models for strange attractor vibration in elastic systems // New approaches to nonlinear problems in dynamics. P.J. Holmes. P. 487-495.

130. Moon F.C, Holmes W.T. Double Poincare sections of a quasiperiodically forced, chaotic attractor// Phys. Lett. Л. 1985. V, 111. № 4. P, 157-160.

131. Moon F.C, Li G,X, The fractal dimension of the two-well potential strange attractor // Physica D, 1985, V, 17, P, 99-108.

132. Moon F.C, Li G.X. Fractal basin boundaries and homoclinic orbits for periodic motion in two-well potential // Phys. Rev. Lett. 1985. V.55. №14. P. 1439-1442,

133. Manneville P., Pomean Y. Different ways to turbulence in dissipative dynamic systems // Physica D. 1980. V.l. P.219-226.

134. Asu C.S. Л generalized theor>' of cell-to-cell mapping for nonlinear dynamical system // J. Apple. Mech. 1981. V.48. P.634-642.

135. Krenzer E.J. Analysis of chaotic systems using the cell mapping approach // Ingenier-Archiv. 1985.V.55.P.285-294.

136. I lurst I I.E. Long-time storage capacity of reser\'oirs // Trans. Am. Soc .Civ. Eng. 1951 .V. 116. P.770-808.

137. Bertolini D., Cassettari M., Salvetti G. Nucleation process and solidification rate of supercooled water// Physica Scripta. 1988. V.38. P.404-407.

138. Water. A comprehensive treatise. V.l. The physics and physical chemistr>' of water. Plenum press. New-York-London. 1972. 577 p.

139. Мартюшев JI.M., Селезнев В.Д., Сконинов C.A. Компьютерное моделирование потерь устойчивости и развития депдритнььх форм методо.м диффузионны.х потоков // Кристаллография. 1997. Т.42. №5. 802-808.

140. Мартюшев JI.M., Селезнев В.Д. Принцип максимальности производства энтропии как критерий отбора морфологических фаз при кристаллизации // Доклады РАН. Физика. 2000. Т.371. №4. 446-448.

141. Мартюшев Л.М., Селезнев В.Д., Кузнецова И.Е. Применение принципа .максимальности производства энтропии к анализу .морфологической устойчивости растущего кристалла //ЖЭТФ. 2000. Т.118. №1(7). 149-162.

142. Мартюшев Л.М., Кузнецова И.Е., Селезнев В.Д. Расчет полной .морфологической фазовой диаграммы перавповесно раст>'щего сферического кристалла при произвольном режиме роста//ЖЭТФ. 2 Т,121. Г^22. 363-371.

143. Galenko Р.К., Krivilov M.D., Buzilov S.V. Bifurcations in a sidebranch surface of a free- growing dendrite//Phys. Rev. E. 1997. V.55.№1. P.611-619.

144. Галепко П.К., Кривилев М.Д. Изотермический рост кристаллов в перео.хлажденных бинарных сплавах // Математическое .моделирование. 2000. Т. 12. №11. 17-37.

145. Аксельрод Е.Г., Мартюшев Л.М., Левкипа Е.В. Кинетические особенности роста одинокого дендрита при кристаллизации из раствора // Письма в ЖТФ. 1999. Т.25. JV220. 64-70.

146. Axclrod E.G., Martiouchev L.M., Lyovkina Y.V. Kinetics of free sidebranch dendrite growth from solution// Phys. Status. Solidi(a). 2000. V.182. P.687-696.

147. Тихонов A.II., Са.марский A.A. Уравнения .математической физики. М.: Паука. 1997. 735 с.

148. Лыков Л.В. Теория теплопроводности. М.: Наука. 1974. 768 с.

149. Комаров В.Ф., Северин Л.В., Мелихов И.В. Флуктуации скорости роста кристаллов гппса// Кристаллография. 2000. Т. 45. №2. 364-370.

150. Singer Н.М., Bilgram J.H. E.xtracting contours of cr>'stals // J. Cr>'stal. 2004. V. 261. P. 122- 134.

151. Singer H.M., Bilgram J.H. Quantitative description of moфhological transitions in diffusion- limited growlh of xenon cr>'stals // Phys. Rev. E. 2004. V.70 P. 031601.

152. Пайтген X.O., Рихтер П.Х. Красота фракталов. М.: Мир. 1993. 176 с.

153. Лайно В.Д. ЬСтастеры в физике, хи.мии, биолоп^ш. Ижевск: НИИ. «Регулярная и хаотическая динамика». 2001. 256. с.

154. Базыкин Л.Д. Нелинейная динамика взаимодейств>10и1их популяций. Москва-Ижевск: Инстит>т ко.мпыотерных исследований. 2003. 368 с.

155. Лнищенко B.C. Знакомство с нелинейной дина\н1кой. Москва-Ижевск: Институт компьютерных исследований. 2002. 144 с.

156. Глснсдорф П., Пригожий И. Термодинамическая теория структуры, устойчивости и флуктуации. М.: Едиториат УРСС. 2003. 280 с.

157. Симо К., мейл С, Шенсине Л. и др. Современные проблемы хаоса и нелинейпости. Ижевск. Инстит>т компьютерпььх псследовапий. 2002. 304 с.

158. Морозов Л.Д. Введение в теорию фракталов. Москва-Ижевск. Ипстит>т компыотерпых исследований. 2002. 160 с.

159. Б>тенин И.В., Неймарк 10.И., Фуфаев И.Л. Введение в теорию нелинейных колебаний. М. HajTca. 1987.382 с.

160. Шпбков Л.Л., Попов В.Ф., Желтов М.Л., Королев Л.Л., Скворцов В.В., Власов Л.Л., Леонов Л.Л. Исследование механиз.мов формирования неравновеснЕлх CTpj-KTyp льда в перео.хлаждешюй воде // BCCTIHIK ТГУ. 2001. Т. 6. № 2. 170-178.

161. Shibkov Л.Л., Golovin Yu.L, Zheltov М.Л., Korolev Л.Л., Leonov Л.Л. In situ monitoring of growlh of ice from supercooled water by a new electromagnetic method // J. Cr>-st. Growlh. 2002. V. 236. № 1-3. p. 434-440.

162. Шибков Л.Л., Желтов М.Л., Королев Л.Л., Леонов Л.Л. Исследование многообразия форм неравновесной межфазной границы лед-вода // Вестник ТГУ. 2002. Т. 7, № 3. 365-372.

163. Шибков Л.Л., Головин Ю.И., Желтов М.Л., Королев Л.Л., Леонов Л.Л. Морфология и кинетика неравновесного роста кристалла из сильно переохлажденного расплава // X Национальная конференция по росту кристаллов ИКРК-2002 (Москва, 2002). 15.

164. Шибков Л.Л., Головин Ю.И., Желтов М.Л., Королев Л.Л., Скворцов В.В., Леонов Л.Л. Собственное электро.маппгпюс изл>-чепие раст>лцего льда // X Национальная конференция по рост)' кристаглов 11КРК-2002 (Москва, 2002). 41.