Флуоресцентные свойства одиночных квантовых излучателей и их ансамблей в диэлектрической среде

Кузнецов, Дмитрий Валентинович

Флуоресцентные свойства одиночных квантовых излучателей и их ансамблей в диэлектрической среде тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.21 ВАК РФ

Кузнецов, Дмитрий Валентинович АВТОР

кандидата физико-математических наук УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ

Москва; Троицк МЕСТО ЗАЩИТЫ

2013 ГОД ЗАЩИТЫ

01.04.21 КОД ВАК РФ

Диссертация по физике на тему «Флуоресцентные свойства одиночных квантовых излучателей и их ансамблей в диэлектрической среде»

Автореферат диссертации на тему "Флуоресцентные свойства одиночных квантовых излучателей и их ансамблей в диэлектрической среде"

На правах рукописи

Кузнецов Дмитрий Валентинович

Флуоресцентные свойства одиночных квантовых излучателей и их ансамблей в диэлектрической среде

01.04.21 - Лазерная физика

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

1 я ДПР 2013

г. Москва, г. Троицк - 2013

005052053

Работа выполнена в Федеральном государственном унитарном предприятии "Государственный научный центр Российской Федерации Троицкий институт инновационных и термоядерных исследований"

Научный руководитель: кандидат физико-математических наук, Рерих Владимир Константинович

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук, профессор,

Маныкин Эдуард Анатольевич, Национальный исследовательский центр "Курчатовский институт", главный специалист

доктор физико-математических наук, профессор,

Леонов Алексей Георгиевич, Московский физико-технический институт (государственный университет), декан факультета

Ведущая организация: Научно-исследовательский институт ядерной физики имени Д.В. Скобельцына МГУ им. М.В. Ломоносова

Защита состоится «¿51» 2013 г. в ^ часов на заседании

диссертационного совета ДС 201.004.01 при ФГУП "ГНЦ РФ ТРИНИ-ТИ" по адресу:Ц2190, г.Москва, г.Троицк ул. Пушковых, владение 12.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ФГУП "ГНЦ РФ ТРИНИТИ".

Автореферат разослан «_22_» 2013 г.

Ученый секретарь

диссертационного совета ДС 201.004-01, кандидат физико-математических наук

Ежов

Общая характеристика работы

Актуальность работы

Диссертация посвящена теоретическому изучению флуоресцентных свойств излучателей внедренных в диэлектрическую оптически прозрачную среду. В настоящее время происходит интенсивное развитие и совершенствование техники спектроскопии примесей в плотных газах и различных конденсированных средах - жидкостях и твердых телах. Одними из главных объектов анализа здесь являются флуоресцентные свойства как одиночных примесных центров, так и ансамблей излучателей. Эти свойства существенным образом зависят от характеристик среды, заполняющей пространство между центрами, и близости других оптически активных частиц. Знание таких зависимостей можно использовать для создания устройств оптической логики, конверсии лазерного излучения, генерации неклассических состояний света и других приложений. Особый интерес к некоторым задачам о влиянии окружения на излучающий центр возникает благодаря ярким успехам последних лет в регистрации спектров флуоресценции твердотельных систем. Здесь можно отметить экспериментальные работы по исследованию спектров флуоресценции квантовых точек при низких температурах [1-3] и квантовых точек в микрополости [4, 5], работы по исследованию резонансной флуоресценции одиночных молекул [6, 7] и искусственных атомов [8]. В проведенных экспериментах показано, что при взаимодействие излучателя с полем сам излучатель хорошо описывается в рамках двухуровневой системы. Это можно проследить по полученным трехпиковым спектрам Моллоу со смещенными неупругими компонентами для различных источников флуоресцентного излучения: от электронных переходов в молекуле до искусственных систем с дискретными электронными уровнями квантовых точек и пр. Указанные обстоятельства дают весомые аргументы для дальнейшего развития теории по описанию флуоресцентных свойств

ансамблей двухуровневых систем, включающие особенности их излучения в условиях сплошной среды. Это необходимо как для интерпретации наблюдаемых явлений, так и постановки новых экспериментов, основывающихся на регистрации зависимостей интенсивности флуоресценции от частоты поля накачки и анализе спектрального состава рассеянного света.

Здесь, однако, возникает ряд серьезных сложностей при детальном теоретическом изучении подобных систем. Во-первых, это многочастич-ность задачи: большое количество частиц оказывает влияние на поведение отдельно взятого излучателя, что делает невозможным точное теоретическое описание. Во-вторых, изучение спектральных характеристик излучателя, в случае нелинейного его поведения, требует особого подхода к определению спектра излучения в стационарном режиме и, что немаловажно, в нестационарном режиме, зависящем от времени спектра света испускаемого излучателем.

Цель диссертационной работы

Теоретическое описание флуоресцентных свойств одиночных квантовых излучателей и их ансамблей в диэлектрических средах при непрерывно действующем лазерном излучении. Исследование воздействия окружающих частиц на оптические свойства излучателя и его поведение.

Научная новизна

1. Впервые получена система уравнений для описания динамики ансамбля неподвижных излучателей в диэлектрической среде в рамках микроскопического подхода. Полученная система уравнений учитывает влияние локальных свойств среды на излучатель и влияние излучателей друг на друга при их непосредственной близости. В рамках этой системы можно рассчитывать как стационарный спектр флуоресценции и стационарный спектр поглощения пробного поля излучателем, так и нестационарный спектр флуоресцен-

ции. При выводе управляющего уравнения одновременно получены выражения для скорости радиационной релаксации излучателя в среде и для действующего на излучатель поля в зависимости от показателя преломления среды.

2. Впервые получены аналитические выражения для стационарного спектра флуоресценции и стационарного спектра поглощения пробного поля двухуровневым излучателем для двух механизмов формирования внутренней (безрезонаторной) оптической бистабильно-сти. Первый механизм связан с действием на излучатель локального поля Лоренца. Второй механизм возникает благодаря взаимодействию локальной колебательной моды (фонона) среды с излучателем.

3. Впервые продемонстрирована возможность выявления одного из двух механизмов формирования внутренней оптической бистабиль-ности по качественному поведению стационарного спектра флюоресценции и стационарного спектра поглощения пробного поля излучателем. Показано, что знание одной только зависимости интенсивности излучения от поля накачки недостаточно для определения механизма формирования оптической бистабильности.

4. Впервые выведено аналитическое выражение для полной стационарной интенсивности флуоресценции двух близко расположенных двухуровневых излучателей с диполь-дипольным взаимодействием в зависимости от частоты постоянно действующего лазерного поля. Рассмотрен частный случай распространения лазерной волны перпендикулярно к прямой, соединяющей два излучателя. Также получены простые аналитические выражения для независимого описания двух максимумов, возникающих в кривой полной стационарной интенсивности флуоресценции. Описан вклад двух различных про-

дессов в эту кривую. Первый процесс связан с поглощением одного фотона из поля и распределением этого возбуждения одновременно между двумя излучателями. Второй процесс связан с поглощением двух фотонов, в результате чего оба излучателя оказываются в возбужденном состоянии.

Практическая значимость

Результаты, изложенные в диссертации, могут быть использованы для экспериментального определения оптических свойств атомов, ионов, молекул или квантовых точек внедренных в диэлектрическую среду. Рассмотрение спектральных характеристик испускаемого света позволяет изучать процессы связанные с излучателями, в результате их взаимодействия с локальным окружением.

В рамках полученных результатов для скорости радиационной релаксации и действующего на излучатель поля можно путем внедрения исследуемого излучателя в заданную среду определить его основные характеристики. Подбирая среды с различной диэлектрической проницаемостью возможно управлять скоростью радиационной релаксации излучателя, что несомненно может быть использовано в оптических элементах различных устройств. Полученные результаты имеют фундаментальную научную значимость, поскольку они раскрывают связь между изменением действующего на излучатель поля и изменением скорости радиационной релаксации в среде.

де из одного стационарного состояния излучателя в другое стационарное состояние может быть использовано для проверки качества стабилизации интенсивности лазерных систем, в различного рода оптических гра-дуировочных устройствах. Описанный эффект бистабильности можно использовать в логических устройствах, основанных на оптических элементах, оптических переключателях. С помощью учета свойств спектра поглощения пробного поля возможно создание перестраиваемого частотного фильтра электромагнитного излучения.

Представленные в диссертации результаты по исследованию полной интенсивности флуоресценции двух близко расположенных излучателей можно использовать для экспериментального определения геометрических параметров в системе. С одной стороны, по положению пиков полной интенсивности флуоресценции можно судить о расстоянии между излучателями, которое может быть существенно меньше длины волны самого излучения. С другой стороны, контролируя положение излучателей можно управлять интенсивностью отклика системы на внешнее лазерное поле. Меняя поляризацию внешнего лазерного поля можно задавать направление векторов индуцированных дипольных моментов излучателей. Это приведет к изменению силы диполь-диполыюго взаимодействия. В результате частота, на которую приходится максимум бокового пика, будет как больше, так и меньше собственной частоты перехода излучателей.

Защищаемые положения

1. Наличие диэлектрической среды вокруг излучателя приводит к согласованному изменению скорости радиационной релаксации, лэм-бовского сдвига и действующего на излучатель поля. В случае однородной изотропной среды эти изменения определяются ее диэлектрической проницаемостью. Показано, что соответствующие

поправки пропорциональны отношению действующего на излучатель поля к максвелловскому полю.

2. Определить механизм формирования внутренней оптической би-стабильности по типу эффективной накачки или эффективной отстройки можно по результатам сравнения спектра флуоресценции или спектра поглощения (усиления) пробного сигнала на двух устойчивых ветвях гистерезисной кривой. Только из анализа гистерезис-ной кривой определить соответствующие механизмы невозможно.

3. Для стационарного спектра флуоресценции при переходе с нижней ветви петли гистерезиса на верхнюю ветвь, в случае механизма эффективной накачки расстояние между боковыми пиками увеличивается, в случае механизма эффективной отстройки - уменьшается.

4. Для стационарного спектра поглощения (усиления) пробного сигнала при переходе с нижней ветви петли гистерезиса на верхнюю ветвь, в случае механизма эффективной накачки расстояние между пиком поглощения и пиком усиления увеличивается, в случае механизма эффективной отстройки - пики меняются местами.

5. Для определенно заданной геометрии двух одинаковых излучателей в лазерном поле можно получить точное аналитическое выражение стационарной интенсивности флуоресценции двухчастичной системы в зависимости от частоты внешнего лазерного поля. Полученная зависимость имеет два максимума и может быть представлена в виде суммы двух процессов, связанных с однофотонным и двухфотонным поглощением.

Апробация работы

Основные результаты диссертации докладывались на следующих конференциях:

1. 2-ая Международная конференция/молодежная школа «Современные нанотехнологии и нанофотоника для науки и производства» г. Владимир, Россия 16-19 ноября 2009.

2. XIII International Conference on Quantum Optics and Quantum Information (ICQOQI 2010), Kyiv, Ukraine, 28 May-1 June 2010.

3. 17-th Central European Workshop on Quantum Optics (CEWQO-2010), St. Andrews, Scotland, 6-11 June 2010.

4. VIII Международная конференция «Лазерная физика и оптические технологии» г. Минск, Республика Беларусь, 27-30 сентября 2010.

5. 20-th International Laser Physics Workshop (LPHYS'll), Sarajevo, Bosnia and Herzegovina, 11-15 July 2011.

6. XI Международные Чтения по квантовой оптике (IWQO - 2011), г. Волгоград, Россия 5-10 сентября 2011.

7. 1-st International Russian-Chinese Conference/youth school-workshop Modern Laser Physics and Laser-information technologies for science and manufacture (MLPLIT 2011), Suzdal, Russia, 23-28 September 2011.

8. 15-ая Международная молодежная научная школа «Когерентная оптика и оптическая спектроскопия» г. Казань, Россия, 24-26 октября 2011.

Публикации.

Материалы диссертации опубликованы в 12 печатных работах, из них 4 статьи в журналах из списка ВАК России [Al, А2, A3, А4] и 8 тезисов докладов.

Личный вклад автора

Все изложенные в диссертационной работе результаты получены автором лично, либо при его непосредственном участии. Подготовка к публикации полученных результатов проводилась совместно с соавторами, причем вклад диссертанта был определяющим.

Структура и объем диссертации

Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения и библиографии. Каждая глава содержит обзор литературы по соответствующей теме исследования. Общий объем диссертации 139 страниц, из них 124 страницы текста, включая 17 рисунков. Библиография включает 116 наименований на 15 страницах.

Содержание работы

Во Введении обоснована актуальность диссертационной работы, сформулирована цель и аргументирована научная новизна исследований, показана практическая значимость полученных результатов, представлены выносимые на защиту научные положения.

В первой главе рассматривается задача об изменении оптических характеристик ансамбля излучателей, помещенных в оптически прозрачную диэлектрическую среду. Выводится зависимость скорости радиационной релаксации излучателя, лэмбовского сдвига и действующего на излучатель поля от показателя преломления среды.

В разделе 1.1 представлен подробный обзор литературы по существующим моделям учета воздействия диэлектрической среды на скорость радиационной релаксации излучателя и действующего на излучатель поля. Рассмотрены основные подходы аналитического вывода зависимости скорости радиационной релаксации излучателя от показателя преломления диэлектрической среды.

В разделе 1.2 дается математическая модель, описывающая ансамбль излучателей (ионы, квантовые точки) внедренных в диэлектрическую среду в поле постоянно действующего одномодового лазера. Рассматриваемая модель представляет собой трехкомпонентную квантово-механи-ческую систему, состоящую из частиц среды, излучателей и мод квантованного поля. Излучатели и частицы среды рассматриваются в рамках модели двухуровнего атома. Частота дипольного перехода излучателя резонансна частоте постоянно действующего внешнего лазерного поля. Взаимодействие между частицами и излучателями осуществляется только посредством электромагнитного поля в дипольном приближении. Среда состоит из неподвижных частицы, частота дипольного перехода которых находится вдали от резонанса с частотой внешнего лазерного поля.

В разделе 1.3 выводится цепочка уравнений для эволюции во времени одночастичных матриц плотности и корреляционных операторов в рамках метода ББГКИ, адаптированного к задачам квантовой оптики.

В разделе 1.4 происходит переход от уравнений для мод квантованного поля к уравнениям для полевых величин. В рассматриваемых уравнениях это приводит к появлению тензора Грина распространения электромагнитного поля в вакууме с источником и выводу общей системы уравнений, определяющей динамику ансамбля излучателей внедренных в диэлектрическую среду. В подразделе 1.4.1 продемонстрировано как с помощью полученных уравнений вывести выражение для максвел-ловского поля, подчиняющегося волновому уравнению распространения электромагнитного поля в среде с источником поляризации, который представлен ансамблем излучателей. В подразделе 1.4.2 записываются осцилляторные уравнения, в рамках которых выводятся выражения для поляризуемости частиц среды через их микроскопические параметры: ди-польный момент перехода, скорость радиационной релаксации, частота дипольного перехода. Чтобы выразить диэлектрическую проницаемость

среды через микроскопические параметры ее частиц необходимо установить связь между действующим на частицы полем и максвелловским полем. В подразделах 1.4.3 и 1.4.4 получено соотношение для действующего и максвелловского поля в рамках модели виртуальной полости и модели реальной полости соответственно. Таким образом в данном разделе установлена связь между микроскопическими параметрами частиц среды и макроскопическими характеристиками среды: диэлектрическая проницаемость, диэлектрическая восприимчивость и макроскопическая поляризация среды.

В разделе 1.5 представлен вывод основного управляющего уравнения для эволюции во времени излучателя d, i Г

¿¿Ра = ^ [da, Ра] Е'+ г'Д£ [<7>~, pa] - у №<Т~ра ~ 2сТ~РаСТ+ + Ра^а^а) ■

(1)

Исключение частиц среды из общей системы уравнений привело к изменению действующего на излучатель поля Е', лэмбовского сдвига Дг и к изменению скорости радиационной релаксации излучателя Г£. Полученные выражения являются основным результатом этой главы

Е' = 1{е) ^Ем + - Де = ^)Да, Г£ = (2)

где е диэлектрическая проницаемость среды, Ед/ максвелловское поле, Ра макроскопическая поляризация излучателей, Д„ лэмбовский сдвиг излучателя в вакууме, Га = 4|da|2a;^/(3ftc3) скорость радиационной релаксации излучателя в вакууме. Возникающий поправочный коэффициент 1(е) может быть описан как в рамках модели виртуальной полости 1(е) — {е + 2)/3, так и в рамках модели реальной полости l(e) — 3s/(2e +1). В случае среды с поглощением управляющее уравнение примет вид:

jtPa = Ра]Е' + iAa (lR - —(hni + hnR)^ pa] (3)

+ y (lftnR - Uni + fâcâPa ~ 2crâPa<Ta + Ра^аа) .

П П

Рис. 1. Зависимость времени жизни возбужденного состояния излучателя от показателя преломления среды. Точками обозначены экспериментальные данные, линиями аналитические зависимости. (I) - ионы европия Еи3+ [9], (II) - ионы тербия ТЪ3+ [10], (III) - квантовые точки CdTe [11], (IV) - квантовые точки CdSe [11]. Сплошная линия - полученная в этой главе аналитическая зависимость, пунктирная линия - модель реальной полости, штриховая линия - модель Боудена, штрих-пунктирная линия -модель виртуальной полости

где введены действительная и мнимая часть функции I = 1ц + ili и показателя преломления п = пц 4- in/ = \[е.

В разделе 1.6 проводится сравнение полученной аналитической зависимости для скорости радиационной релаксации излучателя с экспериментальными данными. На рисунке 1 показаны данные экспериментов по измерению времени жизни возбужденного состояния излучателей в зависимости от показателя преломления среды п = у/е. Там же представлен и основной результат этой главы - время жизни возбужденного состояния излучателя, выраженное через скорость радиационной релаксации излучателя в среде т = 1/Г£.

Во второй главе изучаются спектральные характеристики излучателя в режиме внутренней (безрезонаторной) оптической бистабиль-

ности. Учет локального поля действующего на излучатель в среде приводит к возникновению нелинейной обратной связи и, как следствие, к образованию бистабильного состояния системы в отсутствии всякого резонатора. Это явление получило название внутренняя оптическая биста-бильность (ВОБ). К этому же эффекту приводит взаимодействие излучателя с локальной колебательной модой в кристаллической решетке.

В разделе 2.1 дается обзор литературы по исследованию квантовых систем в режиме внутренней оптической бистабилыюсти. Рассматривается два механизма взаимодействия излучателя с локальным окружением, приводящих к формированию ВОБ. Когда излучатель находится в окружении себе подобных частиц, то на сам излучатель будет действовать локальное поле Лоренца. Это взаимодействие приводит к тому, что поле накачки излучателя (эффективная частота Раби) зависит от состояния самого излучателя. Таким образом в системе возникает обратная связь, что приводит к нелинейному поведению излучателя:

где частота Раби, определяемая лазерным полем и дипольным моментом излучателя, £ = (47г/ЗЛ.)А^а|<1|2 частота Лоренца или параметр ближнего диполь-дипольного взаимодействия.

Второй механизм связан с взаимодействием излучателя с локальной колебательной модой решетки (фононом). В результате этого взаимодействия происходит сдвиг энергетических уровней излучателя и появление эффективной лазерной отстройки:

где Д = Ша—Ш1, лазерная отстройка, <5 параметр эффективной отстройки.

В разделе 2.2 с помощью адаптированного метода ББГКИ выводится управляющее уравнение для эволюции во времени одночастичной матрицы плотности излучателя. Это уравнение описывает бистабильное

П = П +

(4)

Д = А + 6(Р22 - Ри)

(5)

Рис. 2. Стационарное решение для населенности возбужденного состояния излучателя ргг в зависимости от амплитуды приложенного поля. Кривая 4 — 1 - нижняя ветвь, 3 — 2 - верхняя ветвь, 1 — 3 - неустойчивая ветвь (в стационарном случае не реализуется). Штрих-пуактирная линия - кривая возбуждения одиночного излучателя в вакууме.

поведение излучателя в результате одного из двух рассматриваемых механизмов формирования ВОБ.

В разделе 2.3 приводится стационарное решение управляющего уравнения, сводящееся к решению кубического уравнения для разности населенности уровней излучателя. Зависимость стационарной населенности возбужденного состояния излучателя от амплитуды приложенного лазерного поля будет иметь вид петли гистерезиса (см. рисунок 2). Сплошной линией на рисунке обозначено стационарное решение. Особенность рассматриваемых механизмов формирования ВОБ заключается в том, что оба механизма приводят к одному и тому же кубическому уравнению для разности населенности излучателя. Это означает, в частности, что по виду петли гистерезиса нельзя определить какой именно из механизмов стал причиной формирования ВОБ. Для этого требуется исследовать другие оптические характеристики излучателя.

В разделе 2.4 излагается метод вычисления спектра флуоресценции излучателя в режиме ВОБ. Развитый подход позволять исследовать как стационарный спектр флуоресценции так и нестационарный спектр флуоресценции. Последнее обстоятельство особенно важно при изучении би-стабильных систем, поскольку позволят исследовать эволюцию спектра во времени при переходе из одного устойчивого состояния в другое устойчивое состояние. В разделе 2.5 выводится аналитическое решение для

Рве. 3. Стационарный спектр флуоресценции излучателя. Серым фоном обозначен спектр флуоресценции на нижней ветви петли гистерезиса. Белым фоном - на верхней ветви. Слева картинка соответствует механизму эффективной накачки излучателя. Справа - механизму эффективной отстройки.

стационарного спектра флуоресценции излучателя в режиме ВОВ. Из анализа решения следует, что положение боковых пиков существенным образом зависит от механизма формирования ВОВ. Получено аналитическое выражение для этой зависимости. Отслеживая положение боковых пиков при изменении интенсивности внешнего поля можно судить о механизме формирования ВОВ. При переходе с нижней ветви петли гистерезиса на верхнюю ветвь разница в спектрах становится существенной. Для механизма эффективной накачки расстояние между боковыми пиками резко увеличивается (см. рисунок 3), в то время как для механизма эффективной отстройки расстояние уменьшается.

В разделе 2.6 выводится стационарный спектр поглощения пробного поля двухуровневым излучателем. На основе полученного аналитического выражения проводится сравнение спектра поглощения для двух исследуемых механизмов формирования ВОБ. Показано, что при переходе с нижней ветви петли гистерезиса на верхнюю ветвь, в случае механиз-

ма эффективной накачки, расстояние между пиком усиления и пиком поглощения увеличивается. Для механизма эффективной отстройки соответствующие пики поменяются местами: пик усиления сменится на пик поглощения (см. рисунок 4).

Рис. 4. Стационарный спектр поглощения/усиления пробного поля двухуровневым излучателем в режиме ВОБ для нижней и верхней ветви петли гистерезиса. Слева картинка приведена для механизма эффективной накачки. Справа картинка - для механизма эффективной отстройки.

В разделе 2.7 проводится численный расчет нестационарного спектра флуоресценции двухуровневого излучателя при переходе из одного устойчивого состояния в другое устойчивое состояние. На рисунке 5 показана зависимость населенности возбужденного состояния излучателя от времени. Эта зависимость будет одинаковой для двух рассматриваемых механизмов формирования ВОБ, однако спектры флуоресценции будут различными (как показано в предыдущем разделе). Изменение спектров флуоресценции во времени при переходе с нижней ветви на верхнюю ветвь показаны на рисунке 6. В приведенных рисунках можно выделить одну общую особенность-это наличие временной задержки при переходе. Сначала излучатель находится в стационарном состоянии на

0.5

1.0

к!

Рис. 5. Эволюция во времени населенности возбужденного состояния излучателя при переходе с нижней ветви (точка 1) на верхнюю ветвь (точка 2) петли гистерезиса. За начало отсчета времени выбран мо-

о.о

10 „ 20 50 60

мент увеличения значения амплитуд лазерного поля П, переводящий систему с нижней ветви на верхнюю ветвь

нижней ветви в близи порогового значения амплитуды внешнего поля. Далее амплитуда поля увеличивается переходя пороговое значение. При этом состояние излучателя изменяется не сразу, а лишь спустя некоторое время. Величина этой временной задержки определяется удаленностью амплитуды внешнего поля от порогового значения. Чем ближе к пороговому значению находится амплитуда внешнего поля после ее увеличения, тем больше будет временная задержка при переходе. После выхода излучателя на стационар, спектр флуоресценции, полученный в результате численного расчета, совладает с результатами аналитического расчета стационарного спектра флуоресценции в разделе 2.5.

Рис. 6. Эволюция спектра флуоресценции излучателя во времени при переходе с нижней ветви на верхнюю ветвь. Слева картинка приведена д ля механизма эффективной накачки. Справа картинка - для механизма эффективной отстройки.

В третьей главе рассматриваются оптические свойства двух близко расположенных излучателей в постоянно действующем лазерном поле. Когда расстояние между излучателями меньше длины волны, то на динамику излучателей существенное влияние оказывает диполь-диполь-ное взаимодействие. В этой главе приводится теоретическое описание общей кривой интенсивности флюоресцентного света таких излучателей в зависимости от частоты внешнего лазерного поля.

В разделе 3.1 приводится краткий обзор литературы, посвященный проблеме двух близко расположенных излучателей и эффектам, возникающим в результате образования коллективного состояния между частицами.

В разделе 3.2 задаются основные параметры системы, в рамках которых будут проводится дальнейшие вычисления. Рассматриваются два одинаковых излучателя, помещенных в постоянно действующее одномо-довое лазерное поле частоты и>1. Направление распространения лазерной волны выбрано перпендикулярно к прямой, соединяющей два излучателя. Наблюдение за интенсивностью ведется под углом в 90 градусов к плоскости, образованной излучателями и лазерной волной. Каждый из излучателей представлен в виде двухуровневой системы с частотой перехода О! о-

В разделе 3.3, с помощью базиса коллективных состояний Дике, выводится аналитическая зависимость для общей стационарной интенсивности флуоресцентного света в зависимости от частоты внешнего лазерного поля. Благодаря исключению антисимметричного состояния из системы уравнений в стационарном случае удалось записать точное аналитическое решение для общей интенсивности излучения где Д£ = шь — шо лазерная отстройка. Полученная зависимость имеет два максимума (см. рисунок 7). Первый максимум соответствует резонансу, когда частота лазерного поля совпадает с частотой перехода излучателя

иь = и/о- Положение второго максимума зависит от силы диполь-диполь-ного взаимодействия излучателей П12. Величина этой силы зависит как от расстояния между излучателями, так и от направления дипольного момента излучателя (от направления поляризации лазерной волны). Варьирование одного из этих параметров приведет к изменению формы и положения максимумов.

Дальнейший анализ полной кооперативной системы позволил выделить независимый процесс, который обеспечивает появление второго максимума. В данном разделе показано, что интенсивность излучения системы отдельно для этого процесса описывается простым аналитическим выражением

2П2

/2г-(А£) = 2(Д,-П12)2 + 4П| +(7+ 7X2)74" (6)

При этом происходит поглощение одного фотона из поля и распределение этого возбуждения одновременно между двумя излучателями. Образуется коллективное (симметричное) состояние излучателей. Скорость релаксации такого состояния будет складываться из скорости радиационной релаксации отдельных излучателей 7 и скорости кооперативной релаксации 712.

На основе полученных результатов, также удалось записать простое аналитическое выражение для вклада интенсивности в первый максимум в результате второго процесса

(Д£) = 2А| + 2П|// + 774(1 " (?)

где = П;(/2[е„/2 эффективная частота Раби. Этот процесс соответствует поглощению двух фотонов из поля, в результате чего оба излучателя переходят в возбужденное состояние. При выводе выражения для /сеп(ег было сделано допущение, что интенсивность флуоресценции для первого процесса слабо зависит от лазерной частоты ~ ^21ег(0).

Это приближение позволило существенно упростить окончательный результат для 1ст1ег-

Рис. 7. Зависимость интенсивности флуоресценции двух связанных излучателей от частоты лазерной отстройки A¡, = íül — ojo в единицах 7. Сплошная линия - общая интенсивность флуоресценции //„¡¡; пунктирная линия - интенсивность излучения, связанная с поглощением одного фотона системой /2;et!; штриховая линия - интенсивность излучения, связанная с поглощением двух фотонов системой /center! штрих-пунктирная линия - сумма ннтенсивностей двух пиков ¡-¿и,, + /„.nier-

На рисунке 7 представлено сравнение точного аналитического решения для общей интенсивности флуоресценции I¡uu с приближенным решением, представленным в виде суммы ннтенсивностей отдельных процессов Iyiev + Icenter■ Как видно из рисунка, при сближении излучателей (а)—»-(в) расстояние между максимумами в общей интенсивности будет увеличивается, что свидетельствует о возрастании силы диполь-дипояь-ного взаимодействия. Одновременно с этим неточность в описании общей интенсивности флуоресценции Ijuu с помощью суммы отдельных пиков Iiicv + Icenter будет уменьшаться. При достаточном сближепии см. рисунок 7(в) становится возможным описывать максимумы интенсивности независимо с помощью полученных выражений.

В Заключении приведены основные результаты и выводы диссер-

тационной работы. Их можно сформулировать следующим образом:

1. Развит метод квантового описания ансамбля неподвижных излучателей внедренных в диэлектрическую среду при взаимодействии с квантованным электромагнитным излучением. Получена общая система уравнений для описания эволюции во времени частиц среды, излучателей и электромагнитного поля. Выведено управляющее уравнение для одночастичной матрицы плотности излучателя из исходного гамильтониана системы. В рамках вывода управляющего уравнения показана внутренняя связь между скоростью радиационной релаксации излучателя в среде лэмбовским сдвигом и действующим на излучатель полем.

2. Получены аналитические выражения для скорости радиационной релаксации излучателя в среде, лэмбовского сдвига и выражение для действующего на излучатель поля в зависимости от показателя преломления среды. При выводе соответствующих величин, показатель преломления среды выражен через микроскопические характеристики частиц, составляющих среду.

3. Развит подход по расчету спектра флуоресценции двухуровневого излучателя в режиме внутренней оптической бистабильности. Получены аналитические выражения для стационарного спектра флуоресценции и стационарного спектра поглощения пробного поля. Рассмотрены два механизма формирования бистабильности. Первый механизм связан с действием на излучатель локального поля Лоренца. Второй механизм возникает благодаря взаимодействию локальной колебательной моды (фо-нона) среды с излучателем. Предложен качественный способ определения механизма формирования ВОБ по поведению стационарного спектра флюоресценции и стационарного спектра поглощения пробного поля излучателем при переходе с нижней ветви на верхнюю ветвь петли гистерезиса.

4. В рамках развитого подхода показана эволюция во времени спек-

тра флуоресценции излучателя при переходе из одного стационарного состояния (нижняя ветвь) в другое стационарное состояние (верхняя ветвь петли гистерезиса) для двух механизмов формирования ВОБ. Отмечено появление временной задержки в спектрах при таком переходе. Величина задержки определяется удаленностью амплитуды внешнего поля от порогового значения.

5. Получено аналитическое выражение для стационарной интенсивности флуоресценции двух близко расположенных двухуровневых излучателей в зависимости от частоты приложенного лазерного поля. В ходе последующего анализа кривая интенсивности были представлена как сумма интенсивностсй в результате двух процессов. Первый процесс связан с поглощением одного фотона из поля и распределением этого возбуждения одновременно между двумя излучателями. Второй процесс связан с поглощением двух фотонов, в результате чего оба излучателя оказываются в возбужденном состоянии. Для каждого из процессов получены простые аналитические зависимости для стационарной интенсивности флуоресценции.

Список публикаций

Al. Кузнецов Д. В., Рерих В. К., Гладуш М. Г. Применение цепочек ББГКИ для исследования влияния локального поля на скорость радиационной релаксации квантовых систем в диэлектрической среде // ТМФ. 2011. Т. 168. С. 261-280. /

А2. Кузнецов Д. В., Гладуш М. Г., Рерих В. К. Локальное поле и скорость радиационной релаксации в диэлектрической среде // ЖЭТФ. 2011. Т. 140. С. 742-754.

A3. Gladush М., Kuznetsov D., Roerich V. Emission spectra and intrinsic optical bistability in a two-level medium // The European Physical Jour-

nal D - Atomic, Molecular, Optical and Plasma Physics. 2011. Vol. 64. P. 511-520.

A4. Кузнецов Д. В., Гладуш М. Г., Рерих В. К. Стационарная интенсивность флюоресценции двух одинаковых атомов с диполь-дипольным взаимодействием // Изв. РАН. Сер. физич. 2012. Т. 76. С. 731-735.

Цитированная литература

1. Muller A., Fang W., Lawall J., Solomon G. S. Emission spectrum of a dressed exciton-biexciton complex in a semiconductor quantum dot // Phys. Rev. Lett. 2008. Vol. 101. P. 027401.

2. Vamivakas N., Zhao Y., Lu C.-Y., Atature M. Spin-resolved quantum-dot resonance fluorescence //Nat Phys. 2009. Vol. 5, no. 3. P. 198-202.

3. Flagg E. В., Muller A., Robertson J. W. et al. Resonantly driven coherent oscillations in a solid-state quantum emitter // Nat Phys. 2009. Vol. 5, no. 3. P. 203-207.

4. Muller A., Flagg E. В., Bianucci P. et al. Resonance fluorescence from a coherently driven semiconductor quantum dot in a cavity // Phys. Rev. Lett. 2007. Vol. 99. P. 187402.

5. Ates S., Ulrich S. M., Reitzenstein S. et al. Post-selected indistinguishable photons from the resonance fluorescence of a single quantum dot in a microcavity // Phys. Rev. Lett. 2009. Vol. 103, no. 16. P. 167402.

6. Wrigge G., Gerhardt I., Hwang J. et al. Efficient coupling of photons to a single molecule and the observation of its resonance fluorescence // Nat Phys. 2008. Vol. 4, no. 1. P. 60-66.

7. Gu Y., Huang L., Martin O. J. F., Gong Q. Resonance fluorescence of single molecules assisted by a plasmonic structure // Phys. Rev. B. 2010. Vol. 81, no. 19. P. 193103.

8. Astafiev O., Zagoskin A. M., Abdumalikov A. A. et al. Resonance fluorescence of a single artificial atom // Science. 2010. Vol. 327, no. 5967. P. 840-843.

9. Kumar G. M., Rao D. N., Agarwal G. S. Measurement of local field effects of the host on the lifetimes of embedded emitters //Phys. R.ev. Lett. 2003. Vol. 91, no. 20. P. 203903.

10. Kumar G. M., Rao D. N. Modification of the spontaneous emission lifetime of Tb3+ in a binary glass // Optical Materials. 2009. Vol. 31, no. 9. P. 1343 - 1345.

11. Wuister S. F., de Mello Donegä C., Meijerink A. Local-field effects on the spontaneous emission rate of CdTe and CdSe quantum dots in dielectric media // The Journal of Chemical Physics. 2004. Vol. 121, no. 9. P. 4310-4315.

Подписано в печать:

19.03.2013

Заказ № 8264 Тираж - 80 экз. Печать трафаретная. Типография «11-й ФОРМАТ» ИНН 7726330900 115230, Москва, Варшавское ш., 36 (499) 788-78-56 www.autoreferat.ru

Текст научной работы диссертации и автореферата по физике, кандидата физико-математических наук, Кузнецов, Дмитрий Валентинович, Москва; Троицк

ГОСУДАРСТВЕННЫЙ НАУЧНЫЙ ЦЕНТР РОССИЙСКОЙ ФЕДЕРАЦИИ ТРОИЦКИЙ ИНСТИТУТ ИННОВАЦИОННЫХ И ТЕРМОЯДЕРНЫХ ИССЛЕДОВАНИЙ

04201356355 На правах рукописи

Кузнецов Дмитрий Валентинович

Флуоресцентные свойства одиночных квантовых излучателей и их ансамблей в диэлектрической среде

01.04.21 - Лазерная физика

ДИССЕРТАЦИЯ

на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Научный руководитель канд. физ.-мат. наук Вл.К. Рерих

г. Москва, г. Троицк - 2013

Содержание

Введение ................................ 4

Глава 1. Уравнения типа Максвелла-Блоха для ансамбля

излучателей в диэлектрической среде........................12

1.1. Введение........................................................12

1.2. Модель..........................................................18

1.3. Цепочка уравнений ББГКИ..................................21

1.4. Суммирование по модам. Переход к полевым величинам . 23

1.5. Вывод действующего на излучатель поля и скорости радиационной релаксации в среде..............................35

1.0. Сравнение с экспериментом ................. 39

1.7. Заключение........................... 41

Глава 2. Спектр флуоресценции и спектр поглощения пробного поля излучателем в режиме внутренней оптической бистабильности .......................... 44

2.1. Введение............................ 44

2.2. Управляющее уравнение................... 48

2.3. Петля гистерезиса....................... 56

2.4. Эволюция спектра флуоресценции во времени....... 59

2.5. Стационарный спектр флуоресценции............ 64

2.6. Стационарный спектр поглощения пробного поля..... 71

2.7. Переходные спектры ..................... 74

2.8. Заключение........................... 75

Глава 3. Стационарная интенсивность флуоресценции двух одинаковых излучателей с диполь-дипольным взаимодей-

ствием................................................................80

3.1. Введение........................................................80

3.2. Модель..........................................................82

3.3. Стационарное решение........................................84

3.4. Заключение......................................................91

Заключение..............................................................94

Приложение А. Уравнения ББГКИ с учетом перерассеяния ....................................................................96

А.1. Полевые величины.......................100

A.2. Вынужденные переходы ...................107

Приложение Б. Тензор Грина и его свойства........109

Б.1. Электромагнитное ноле в вакууме..............110

Б.2. Электромагнитное поле в среде...............112

Б.З. Вывод оператора радиационной релаксации........113

Б.4. Вывод оператора радиационной релаксации и лэмбовского

сдвига с учетом поглощения в среде.............115

Приложение В. Вывод управляющего уравнения и интенсивности флуоресценции для двух излучателей.....120

B.1. Интенсивность флуоресценции................122

Литература...............................125

Введение

Актуальность работы

товых точек и пр. Указанные обстоятельства дают весомые аргументы для дальнейшего развития теории по описанию флуоресцентных свойств ансамблей двухуровневых систем, включающие особенности их излучения в условиях сплошной среды. Это необходимо как для интерпретации наблюдаемых явлений, так и постановки новых экспериментов, основывающихся на регистрации зависимостей интенсивности флуоресценции от частоты поля накачки и анализе спектрального состава рассеянного света.

Цель диссертационной работы

Научная новизна

яние излучателей друг на друга при их непосредственной близости. В рамках этой системы можно рассчитывать как стационарный спектр флуоресценции и стационарный спектр поглощения пробного поля излучателем, так и нестационарный спектр флуоресценции. При выводе управляющего уравнения одновременно получены выражения для скорости радиационной релаксации излучателя в среде и для действующего на излучатель поля в зависимости от показателя преломления среды.

в зависимости от частоты постоянно действующего лазерного поля. Рассмотрен частный случай распространения лазерной волны перпендикулярно к прямой, соединяющей два излучателя. Также получены простые аналитические выражения для независимого описания двух максимумов, возникающих в кривой полной стационарной интенсивности флуоресценции. Описан вклад двух различных процессов в эту кривую. Первый процесс связан с поглощением одного фотона из поля и распределением этого возбуждения одновременно между двумя излучателями. Второй процесс связан с поглощением двух фотонов, в результате чего оба излучателя оказываются в возбужденном состоянии.

Практическая значимость

радиационной релаксации в среде.

В диссертационной работе предложен экспериментальный способ качественного определения механизма формирования внутренней (безрезо-наторной) оптической бистабильности излучателя с помощью исследования поведения спектра флуоресценции и спектра поглощения пробного поля при переходе с нижней ветви петли гистерезиса на верхнюю ветвь. Использование временной задержки спектра флуоресценции при переходе из одного стационарного состояния излучателя в другое стационарное состояние может быть использовано для проверки качества стабилизации интенсивности лазерных систем, в различного рода оптических гра-дуировочных устройствах. Описанный эффект бистабильности можно использовать в логических устройствах, основанных на оптических элементах, оптических переключателях. С помощью учета свойств спектра поглощения пробного поля возможно создание перестраиваемого частотного фильтра электромагнитного излучения.

Представленные в диссертации результаты по исследованию полной интенсивности флуоресценции двух близко расположенных излучателей можно использовать для экспериментального определения геометрических параметров в системе. С одной стороны, по положению пиков полной интенсивности флуоресценции можно судить о расстоянии между излучателями, которое может быть существенно меньше длины волны самого излучения. С другой стороны, контролируя положение излучателей можно управлять интенсивностью отклика системы на внешнее лазерное поле. Меняя поляризацию внешнего лазерного поля можно задавать направление векторов индуцированных дипольных моментов излучателей. Это приведет к изменению силы диполь-дипольного взаимодействия. В результате частота, на которую приходится максимум бокового пика, будет как больше, так и меньше собственной частоты перехода излучате-

Защищаемые положения

3. В стационарном спектре флуоресценции при переходе с нижней ветви на верхнюю ветвь петли гистерезиса расстояние между боковыми пиками увеличивается для механизма эффективной накачки и уменьшается для механизма эффективной отстройки.

4. В стационарном спектре поглощения (усиления) пробного сигнала при переходе с нижней ветви на верхнюю ветвь петли гистерезиса расстояние между пиком поглощения и пиком усиления увеличивается для механизма эффективной накачки и пики меняются местами для механизма эффективной отстройки.

5. В случае определенно заданной геометрии двух одинаковых излучателей в лазерном поле можно получить точное аналитическое

выражение для стационарной интенсивности флуоресценции двухчастичной системы в зависимости от частоты внешнего лазерного поля. Полученная зависимость имеет два максимума и может быть представлена в виде суммы двух процессов, связанных с однофо-тонным и двухфотонным поглощением.

Апробация работы

Основные результаты диссертации докладывались на следующих конференциях:

2. XIII International Conference on Quantum Optics and Quantum Information (ICQOQI 2010), Kyiv, Ukraine, 28 May-1 June 2010.

3. 17-th Central European Workshop on Quantum Optics (CEWQO-2010), St. Andrews, Scotland, 6-11 June 2010.

5. 20-th International Laser Physics Workshop (LPHYS'll), Sarajevo, Bosnia and Herzegovina, 11-15 July 2011.

6. XI Международные Чтения по квантовой оптике (IWQO - 2011), г. Волгоград, Россия 5-10 сентября 2011.

7. 1-st International Russian-Chinese Conference/youth school-workshop Modern Laser Physics and Laser-information technologies for science

and manufacture (MLPLIT 2011), Suzdal, Russia, 23-28 September 2011.

Публикации.

Материалы диссертации опубликованы в 12 печатных работах, из них 4 статьи в журналах из списка ВАК России [9-12] и 8 тезисов докладов.

Личный вклад автора

Структура и объем диссертации

Глава 1

Уравнения типа Максвелла-Блоха для ансамбля излучателей в диэлектрической

среде

1.1. Введение

Вопрос о влиянии окружающей среды на свойства излучающей системы сохраняет актуальность в течение достаточно продолжительного времени. Потенциальные возможности использования примесных оптических центров, к которым относятся атомы и ионы металлов, органические молекулы, квантовые точки, дефекты примесь-вакансия и т.д., требуют уточнения их основных характеристик. Одним из важнейших параметров оптического центра является скорость его радиационной релаксации - радиационная ширина линии излучения.

К настоящему времени хорошо известно, что скорость оптического перехода может существенным образом зависеть от структурных особенностей и локальных взаимодействий в ближнем окружении центра. Более того, во многих системах именно наличие среды делает возможным сам оптический переход. Однако при учете ее влияния следует различать роль "матрицы" как структурированного объекта и как единого общего "фона" для излучателей. Вклад последнего может быть оценен в первом приближении непосредственно из золотого правила Ферми, определяющего вероятность перехода. В силу изменения плотности конечных состояний поля и соответствующей энергии взаимодействия в среде скорость излучательной релаксации можно записать как Г ~ ггГо, где Го -

скорость релаксации в вакууме и п - показатель преломления (см., например, [13, 14]). Более подробные оценки, следующие из обстоятельных теорий и предлагаемые для сравнения с экспериментальными данными, могут быть представлены в общем виде следующим образом:

где 1(п) - коэффициент пропорциональности между действующим на излучатель полем Е' и средним максвелловским полем Е в среде, т.е.

При этом комбинации значений показателей степени </> = {0,1}и7 = {1,2} вместе с вариантами функциональной зависимости 1{п) определяют выводы конкурирующих на сегодняшний день подходов.

В данном направлении основными можно считать три результата. Поправка к скорости радиационной релаксации, получаемая в виде

носит название модели "виртуальной полости". В терминах выражения (1.1) здесь ф = 1, 7 = 2, а функция 1{п) отражает собой отношение действующего на излучатель поля (локального поля Лоренца) к максвелл овскому полю [15].

Эффективная в�