Гальвано- и термомагнитные эффекты в чистых массивных монокристаллах полуметаллов тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.10 ВАК РФ

йк5п".ат^гМ0СК0ВСКИИ ОРДЕНА ТРУДОВОГО КРАСНОГО ЗНАМЕНИ _ ФИЗМКО-ТЕХНМНЕСКШ ИНСТИТУТ

¿шгщня.

На правах рукописи

КОРШАК АЛЕКСАНДР НИКОЛАЕВИЧ

ГАЛЬВАНО И ТЕРМОМАГНИТНЫЕ' ЭФФЕКТЫ В ЧИСТЫХ МАССИВНЫХ МОНОКРИСТАЛЛАХ ПОЛУМЕТАЛЛОВ

01.04.Ю - физика полупроводников и диэлектриков

. АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Москва - 1993

9 3

Работа выполнена в Московском физико - техническом институте

Научный руководитель - д.ф.м.н., профессор, ;

В.А.Козлов

Официальные оппоненты - д.ф.'м.н. Дашевский З.М.,

к.ф.м.н. Егоров B.C.'

Ведущая организация - Московский Государственный Университет

Защита состоится " SO " /ЛС-Р7^ 1993г. в C^L часов на заседании специализированного совета К 063.91.01 в Московском физико - техническом институте по-адресу: 141700, г. Долгопрудный Московской обл., Институтский пер., д.9, Новый корпус, ауд.204.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке МФТИ

Автореферат разослан с^еЛр 1993г. .

Ученый секретарь специализированного совета кандидат физико-математических наук

Н.Д.Коновалов

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ.

Актуальность темы. Появление в начале 70-х годов особо чистых массивных монокристаллов полуметаллов и исследование их кинетических свойств позволило выделить такие материалы в особый класс физических систем. Главной особенностью - кинетики в сверхчистых совершенных монокристаллах многодолинных материалов является то обстоятельство, что время междолинного рассеяния в области низких температур значительно превосходит время релаксации по импульсу в каждой из долин, а соответствующие длины пробега могут достигать макроскопических величин. Как следствие этого обстоятельства влияние поверхности на кинетические коэффициенты является весьма существенным в образцах с характерной величиной поперечного сечения порядка сантиметра.

. Принципиальный интерес в связи с этим представляет исследование термоэлектрических и термомагнитных свойств совершенных кристаллов полуметаллов в области фононного увлечения. Этот интерес обусловлен тем обстоятельством, чтр вследствие точного равенства концентраций электронов, и дырок, эффект фононного увлечения не может проявиться, если рассеяние происходит только внутри электрон-фононной системы. Однако исследования явлений переноса в данных материалах показывают, что с увеличением -чистоты и степени . совершенства их термоэлектрические и термомагнитные коэффициенты в области' гелиевых температур определяются в основном эффектом фононного-увлечения носителей, о чем свидетельствует их экспоненциальное

возрастание с понижением температуры и аномально большие абсолютные значения в массивных образцах, по сравнению с теми, которые наблюдались в дефектных кристаллах.-

Отличный от нуля вклад фононного увлечения в совершенных кристаллах полуметаллов может быть получен лишь при наличии дополнительного (нефононного) механизма рассеяния носителей. Для сверхчистых материалов роль такого механизма играет поверхность образца. Наличие нескольких длин пробега носителей относительно различного характера рассеяния (внутридолинное и меадолинное) приводит к сложной картине размерных эффектов, которая требует специального рассмотрения.

Такое рассмотрение тем более актуально, поскольку рекордная термомагнитная добротность типичного представителя полуметаллов -висмута, позволяет надеяться на высокоэффективное их применение для целей преобразования тепловой анергии в .электрическую и создание устройств глубокого охлаждения.

Другим аспектом работы, тесно связанным с физикой преобразования энергии, является изучение влияния размеров рабочего тела на выходные характеристики.преобразователей.

Целью диссертации является: ,

- Разработка последовательной теории гальвано и термомагнитных свойств чистых массивных монокристаллов полуметаллов в условиях электрон - фононного увлечения с учетом междолинного перераспределения носителей при анизотропном размерном эффекте в классических и квантующих магнитных полях. .

г

- Разработка методов определения кинетических, параметров многодолшшых материалов.

- Разработка динамической теории диффузионного преобразователя сверхмалых расходов электролита.

Научная новизна работы. Впервые разработана последовательная теория гальвано и термомагнитных свойств чистых массивных монокристаллов полуметаллов в условиях анизотропного-, размерного эффекта. Показано, что возникновение неравновесных концентраций носителей вблизи поверхности существенно влияет на температурные, размерные и полевые зависимости объемных кинетических коэффициентов чистых массивных монокристаллов многодолинных материалов при низких температурах. Предложены новые способы определения длин- пробега носителей относительно внутридолинного и междолинного рассеяния, а также длины рекомбинации. Впервые учтено влияние междолинного перераспределения.носителей на явления переноса в квантующих магнитных полях. Теоретически предсказан и изучен^ новый тип осцилляционшх зависимостей кинетических-коэффициентов, связанный с особенностями поведения диффузионной длины в магнитном поле. Исследовано влияние поверхностного междолинного рассеяния (ПМР) на явления переноса. Предсказаны осцилляции кинетических коэффициентов, обусловленные ПМР. Разработана динамическая теория диффузионного преобразователя сверхмалых расходов электролита,-позволяющая получить выражения для АЧХ, граничной частоты и амплитуды второй гармоники ДП.

Практическая ценность работы. С практической точки зрения работа ценна тем, что она раскрывает возможности более детального исследования кинетических явлений в чистых совершенных монокристаллах анизотропных многодолинных материалов. Предложены способы определения длины свободного пробега носителей и диффузионных длин', а с их помощью вероятностей междолинного рассеяния. Проведен численный расчет продольной магнитотермоэдс фононного увлечения висмута, пригодный для оптимизации и совершенствования преобразователей тепловой энергии в электрическую и создания устройств глубокого охлаждения.

Разработаны метода расчета электрокинетического преобразователя сверхмалых расходов электролита и получены выражения пригодные для оптимизации его выходных характеристик.

На защиту выносятся следующий основные положения:

1. Классический размерный эффект в проводимости в продольном магнитном поле для изотропного материала проявляется как изменение знака эффекта магнитосопротивления,.

2. Квадратичная зависимость термоэдс увлечения полуметаллов от поперечных размеров образца обусловленна анизотропным размерным эффектом.

3. Изменение знака продольной магнитотермоэдс увлечения происходит при выравнивании вкладов импульсной и концентрационной рас-компенсации.

4. Резкое изменение наклона температурной ветви термоэдс увлечения при увеличении диаметра образца или продольного магнитного поля обусловленно анизотропным размерным эффектом.

5. Новый тип осцилляционных зависимостей кинетических коэффициентов совершенных кристаллов многодолинных материалов при низких температурах связан с особенностями диффузионной длины.

6. Гигантский характер осцилляций в поперечном магнитосопротив-лении и в продольной термоэдс фононного увлечения компенсированных материалов.

7. Зависимость характера осцилляций от темпа поверхностного междолинного рассеяния.

8. Асимметрия электродной системы приводит к возникновению второй гармоники тока в выходном сигнале.

9.Выражения для АЧХ ДП во всей области частот входного сигнала; граничная частота ДП и ее зависимость от амплитуды сигнала.

Апробация работы. Основные результаты диссертации докладывались на научно - технической конференции "Перспективы научно-технического и экономического развития МГО КВАНТЗМП" (Москва. 1990), на XXIX Совещании по физике низких температур (Казань. 1992), на конференциях молодых ученых МФТИ (Москва.1989,1990), а также на семинарах отдела теории полупроводников ИП АН Украины.

Публикации. По материалам, вошедшим в диссертацию опубликовано 5 научных работ.

Структура и обьем диссертации. Диссертация состоит из введения, трех глав (первая глава носит обзорный характер) и

основных результатов. Объем диссертации составляет 148 страниц, включая 14 рисунков и список литературы из 122 наименований.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ.

Во введении дается общая характеристика работы: обосновывается актуальность темы диссертацииуказывается цель и задачи исследования, а также приводится краткое содержание диссертации.

Первая глава содержит краткий обзор теоретических и экспериментальных работ, посвященных явлениям переноса в многодолинных материалах. В начале обзора описывается Модель энергетического спектра носителей заряда, которая используется в дальнейших расчетах, а также особенности междолинного рассеяния электронов и дырок в висмуте и его соединениях с сурьмой. В дальнейшем рассматривается развитие теории гальвано и термомагнитных эффектов в полуметаллах. Анализ экспериментальных данных по термоэлектрическим и термомагнитным явлениям в совершенных, массивных кристаллах висмута позволил сделать вывод, что для правильного теоретического описания'этих явлений не достаточно рассмотрения чисто обьемных эффектов, а необходимо учитывать влияние поверхности на кинетические коэффициенты. В качестве возможных механизмов этого влияния рассматривался классический размерный эффект (КРЭ), обусловленный частичной даффузностыо поверхностного внутридолинного рассеяния электронов, а также, анизотропный размерный эффект (АРЭ),

связанный с междолинным перераспределением носителей вблизи поверхности образца на расстояниях порядка диффузионной длины. Проведенный анализ, приводит к выводу о необходимости разработки последовательной теории гальвано и термомагнитшх явлений в ограниченных образцах сильно анизотропных многодолинных материалов учитывающей эти эффекты.

Дальнейший.обзор посвящен теории осцилляций кинетических коэффициентов в квантующих магнитных полях. Кратко описаны особенности осцилляций Шубникова-де Гааза и' магнитофононного резонанса в многодолинных полупроводниках. Проанализированы, экспериментальные данные, касающиеся исследования термоэдс висмута в продольном магнитном поле. Указано, что с целью объяснения имеющейся совокупности экспериментальных данных возникает необходимость в построении строгой теории явлений переноса в полуметаллах в квантующих магнитных полях, учитывающей междолинное перераспределение носителей в рамках АРЭ. - .' '

.Две последующие главы содержат оригинальные .результаты.

Во второй главе рассматриваются гальвано и термомагнитные явления в полуметаллах типа висмута..

В.§11.1 в рамках П-подхода Херринга получено выражение для термомагнитного тензора с учетом анизотропии закона дисперсии

г .

электронов и фононов в области фононного увлечения для .совершенных кристаллов полуметаллов, когда рассеяние происходит только в рамках электрон-фононной системы. При этом показано, что термоэлектродвижущая сила материалов с равной концентрацией

электронов и дырок равна нулю как в отсутствии поля, так и в продольном магнитном поле. Данное осотеятельство связано с компенсацией электронных и дырочных объемов поверхности Ферми. Рзокскпбксзцкя такой системы возможна, если учесть дополнительные, помимо фононного, механизмы рассеяния носителей.

В §11.2 рассматривается проводимость и термоэдс увлечения пленок в условиях классического размерного эффекта. На основе решения кинетического уравнения в ^приближении получены выражения для продольной магнитопроводимости тонких и толстых пленок в слабых магнитных полях. Показано,что для изотропного материала с уменьшением толщины пластины происходит "обращение" эффекта магнитосопротивления в том смысле, что величина Ло(Н) положительна при 1 << а и отрицательна при 1 » <1. Смена знака эффекта наблюдается при а/1 =1.37 (при диффузном отражении на поверхности). В случае эллипсоидальной поверхности Ферми указанный эффект наблюдается ка фоне зависимости обьемной проводимости от магнитного шля, обусловленной анизотропией. При этом, при 1 ~ <1 вклад поверхностного рассеяния становится существенным, что проявляется в значительном замедлении скорости роста продольного сопротивления от магнитного поля.

Показано, что знаковые закономерности поверхностной.' части проводимости в продольном магнитном поле определяют поведение магнитотермоэдс увлечения компенсированных материалов, что позволяет по размерным зависимостям величины Ла(Н) = а(Н) - а(0) определить длину свободного пробега носителей. . При этом необходимо учитывать, что в случае ш0т0 >> зависимость а(Н)

существенно не монотонна..

В §11.3 исследуется междолинное перераспределение носителей в N-долинном материале и его влияние на магнитопроводимость толстой пленки. Получено решение кинетического уравнения в ограниченном образце при наличии магнитного поля, учитыващее междолинное рассеяние электронов и, связанное с ним, парораспределение носителей между долинами. Показано, что в N-долинном материале имеется (N-1) диффузионных длин ь, ' которые выражаются через времена междолинной релаксации и рекомбинации и могут служить для определения этих времен.

Установлено, что продольная проводимость Ао(н) существенно изменяется при L ~ d и, следовательно, исследование размерной зависимости Да(Н) позволяет измерять междолинное время релаксации.

В §11.4 детально изучается продольная магнитотермоэдс увлечения совершенных кристаллов полуметаллов на'примере висмута с учетом как импульсной раскомпенсации, связанной с диффузностыо

а

поверхностного рассеяния, так и концентрационной, обусловленной меадолинным перераспределением носителей.

Используя разработанные в предыдущих параграфах методы решения кинетического уравнения . с учетом поверхностного рассеяния и. при наличии неравновесных концентраций электронов и дырок получены выражения для термоэлектродвижущей силы полуметалла в условиях фононного увлечения в сильных и слабых магнитных полях. Исходя из данных об электронных и дырочной поверхностях Ферми для висмута, выполнен численный расчет

продольной магнитотермоэдс увлечения в условиях 'АРЭ. Основной целью расчетов является исследование характера полевой зависимости а(Н) при различных ориентациях образца относительно кристаллографических осей вмсмута. - Сравнение полученных зависимостей а(Н) с экспериментальными данными показывает, что концентрационная раскомпенсация, связанная с АРЭ, является определяющей при температурах выше Тс, .а импульсная, обусловленная КРЭ, при Т < Тс, где То« 3.5К. Таким образом, установлено, что изменение соотношения между импульсной и концентрационной раскомпенсацией приводит к качественному, изменению зависимости Ор^Ш): изменению знака величины Ао(н) = а(н)' - а(о) при о^т << 1. Размерный эффект такого же рода в отсутствии магнитного поля проявляется в почти квадратичной зависимости термоэдс фононного увлечения от поперечных размеров образца.

В §11.5 построена теория анизотропных размерных эффектов в чистых массивных монокристаллах висмута в области гелиевых температур. Неравновесные концентрации носителей разных долин и возникающее неоднородное электрическое поле определяются из системы уравнений.непрерывности, дополненных уравнением Пуассона. При этом используется следующее приближение: для всех электронных долин коэффициенты диффузии п® и выражения

АЛ АД XX

приблизительно одинаковы и равны е2(сш0/йер)0 . В случае, когда Н | о3 | х (ось х направлена по нормали,к поверхности, С1 кристаллографические оси), такой подход является точным. ~ В диффузионном приближении для токов получены выражения для

магнитопроводимости и магнитотермоэдс увлечения висмута. Анализ показывает, что квазихолловская поперечная разность потенциалов ух обнаруживает нелинейную зависимость от координаты вблизи границы. При этом масштаб неоднородности определяется только рекомбинационной длиной ь^. Другие диффузионные длины можно определить, исследуя размерные зависимости проводимости пластины Од." Анализ ориентационных зависимостей V и показывает, что если взять образец висмута, вырезанный так, что оси х,г параллельны осям 01, с3, то рекомбинационная длина Ъ^ определяет нелинейность Ух в магнитном поле Н | у, а междолинная длина определяется из данных по электропроводности при Н = 0.

Анализ выражения для поперечной магнитопроводимости показывает, что в сильных магнитных полях АРЭ проявляется в отклонении от квадратичной по 1/Н .зависимости о(Н). При этом область линейного магнитосопротивления определяется темпом поверхностного междолинного рассеяния. Проведено сравнение указанного эффекта с аналогичным явлением в условиях

к

статического скин-эффекта.

Получено выражение для термоэдс фононного увлечения в условиях АРЭ при произвольном магнитном поле. Показано, что если направление тока совпадает с осями с^, то при Н = 0 а определяется только междолинной длиной. Таким образом, учет многодолинности электронного спектра наиболее существенен в направлениях симметрии кристалла. Анализ температурной зависимости термоэдс позволил объяснить экспоненциальный ход кривой а(Т) и резкое увеличение наклона температурной ветви а(Т)

и

при увеличении диаметра образца. Предложен способ определения параметера 7 в зависимости ь(т) ~ ехр(7/2Т) по измерениям термоэдс в продольном магнитном, поле (Н | о1 3 | z), что позволяет увеличить точность по сравнению с расчетом 7 из размерных зависимостей. Обнаружено, что в продольной магцитотермоэдс увлечения проявляется итке1н-е:СГео1;, изменение величины ы при обращении направления магнитного поля.

Рассмотрено влияние АРЭ на поперечный ' эффект Нернста-Эттингсгаузена. Показано, что вклад АРЭ пропорционален рекомбинационной длине. Проанализировано влияние различного характера рассеяния в фононной системе на температурные и размерные зависимости коэффициента Нернста- Эттингсгаузена.

В последнем параграфе второй главы (§11.6) исследуются проявления анизотропных размерных эффектов в области квантующих магнитных полей. На основе решения уравнений непрерывности дополненных уравнением Пуассона построена теория квантовых осцилляций кинетических коэффициентов чистых монокристаллов многодолинных материалов. Показано, что' перераспределение носителей между долинами существенно влияет на явления переноса в квантующих магнитных полях. Сингулярности вероятности междолинного рассеяния и, ' связанные с ними, особенности диффузионной длины, которая описывает распределение неравновесных концентраций носителей разных долин, приводят к новому типу осцилляционных зависимостей кинетических • коэффициентов. Резонансное условие в этом случае имеет вид еп - = т0(и + 1) + мум' +

Температурная зависимость амплитуда этих осцилляций, пропорциональная ехр( Пысу/2Т ), принципиально отличает их от осцилляций Шубникова-де Гааза и магнитофононного резонанса. При этом в поперечном магнитосопротивлении и в продольной термоэдс фононного увлечения компенсированных материалов осцилляции имеют гигантский характер. Наличие в условии резонанса двух различных циклотронных частот обуславливает существование гармоник с частотами, определяющимися дырочным и электронным эллипсоидами.. Измерение амплитуды таких осцилляций .. позволяет определить диффузионную длину.

Установлено, что поверхностное междолинное рассеяние существенно влияет на кинетические коэффициенты в квантующих магнитных полях и может полностью подавить осцилляции, связанные с диффузионной длиной. В этом случае," осцилляции определяются характером рассеяния на поверхности и резонансное условие принимает вид

' вп - ев = мум + \) + + \) где е& энергия, характеризующая неупругость поверхностного междолинного рассеяния. Тогда температурная зависимость амплитуды таких колебаний характеризуется множителем ехр(- ев/Т).

Таким образом, изучение осцилляционных зависимостей кинетических коэффициентов, связанных с АРЭ, позволяет исследовать меадолинное рассеяние не только в обьеме, но и на поверхности.

Третья глава посвящена построению динамической теории диффузионного преобразователя сверхмалых расходов электролита.

Решена система уравнений, описывающих-конвективный перенос ионов в электрохимической ячейке со сферическим электродом при периодическом внешнем воздействии. В результате проведенного исследования были получены выражения для АЧХ диффузионного преобразователя во всей области частот входного сигнала; найдена гращиная частота ДП и ее зависимость от амплитуды входного сигнала; показано, что наличие и абсолютное значение фонового тока преобразователя, связанное с несимметричностью системы, приводит к возникновению второй гармоники тока в выходном сигнале.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ ДИССЕРТАЦИИ.

1 Построена теория классического размерного эффекта (КРЭ) в продольной проводимости и термоэдс фононного увлечения планок в слабых магнитных полях. Показано, что для изотропного материала с уменьшением толщины пластины происходит изменение знака эффекта магнитосопротивления.

2. Предложен новый способ определения длины свободного пробега носителей относительно внутридолинного рассеяния, основанный на исследовании размерных зависимостей ыагнитотермоэдс увлечения компенсированных материалов в продольном магнитном поле.

3. Предложен общий метод решения кинетического уравнения для многодолинных материалов в условиях анизотропного размерного эффекта (АРЭ).

4. Разработана.теория анизотропных размерных эффектов в чистых

массивных монокристаллах висмута в области гелиевых температур, исследовано влияния АРЭ на температурные, нолевые и размерные зависимости кинетических коэффициентов висмута.

5. Построена теория квантовых осцилляций кинетических коэффициентов чистых массивных монокристаллов многодолинных материалов. Показано, что перераспределение носителей между долинами существенно влияет на явления переноса в квантующих магнитных полях.

6. Теоретически обнаружен новый тип осцилляционных зависимостей кинетических коэффициентов совершенных кристаллов многодолинных материалов при низких температурах, связанный с особенностями поведения диффузионной длины в магнитном поле. '

7. Исследована температурная зависимость • амплитуды этих осцилляций, которая отличает их от осцилляций .Шубникова-де Гааза и магнитофононного резонанса.

8. Установленно, что в поперечном ■ магнитосопротивлении и в продольной термоэдс фононного увлечения компенсированных

а

материалов осцилляции носят гигантский характер.

9. Предложен новый способ экспериментального исследования междолинного рассеяния, основанный на изучении осцилляционных зависимостей кинетических коэффициентов.

ю. Установленно, что в случае несовершенной поверхности кристалла осцилляции определяются темпом- поверхностного междолинного рассеяния.

11. Построена динамическая теория диффузионного преобразователя сверхмалых расходов электролита. Получены выражения для АЧХ ДП во

всей области частот входного сигнала; найдена граничная частота ДП и ее зависимость от амплитуды сигнала. Показано,что асимметрия электродной системы приводит к возникновению второй гармоники тока в выходном сигнале. - .

Основные результаты диссертации опубликованы в следующих

1. Козлов В.А., Коршак А.Н., Петькин Н.В. "Конвективный перенос в системе со сферическим электродом" // Тезисы докладов научно-технической конференции "Перспективы научно-технического и экономического развития МГО КВАНТЭМП". Москва. 1990. с.243-244.

2. Козлов В.А., Коршак А.Н., Петькин Н.В. "Теория диффузионного преобразователя сверхмалых расходов электролита" // Электрохимия 1991 Т.27 N1 С.20-24.

3. Козлов В.А., Коршак А.Н. "Влияние 'междолинного рассеяния носителей на . продольную магнитопроводимость. многодолинных материалов" // ФГТ 1992 т.34 N3 с.941-947.

4. Козлов В.А., Коршак А.Н. "К теории продольного магнито-сопротивления тонких пленок" // ФТТ. 1992 т.34 N4 с.1121-1124.

5. Козлов В.А., Коршак А.Н. "Магнитотермоэдс фононного увлечения многодолинных материалов" // Тезисы докладов xxix Совещания по физике низких температур. Казань. 1992. Э54.

работах

Подл. кпеч. j 9.01.93 Форма т 6с' Бумага 7аи »4

Печ. офс. Усл. печ. л. 0,93 Уч.-изд. л. цел Тираж/«»

Зак-J-J fxo

Киевская книжная типография научной книги. Киев, Репина, 4.