Газоразрядные процессы в импульсных лазерах на парах металлов тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

На правах рукописи

КЛИМКИН Владимир Михайлович

ГАЗОРАЗРЯДНЫЕ ПРОЦЕССЫ В ИМПУЛЬСНЫХ ЛАЗЕРАХ НА ПАРАХ МЕТАЛЛОВ

Специальность 01.04.05 — оптика

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

Томск - 2004

Работа выполнена в Институте оптики атмосферы СО РАН.

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук, профессор Георгий Георгиевич Петраш, доктор физико-математических наук, профессор Виктор Михайлович Лисицин, доктор физико-математических наук, профессор Владимир Павлович Лопасов

Ведущая организация:

Институт электрофизики Уральского отделения РАН

Защита состоится «

2004 г. в

/У

А*

ч на засе-

дании диссертационного совета Д 003. 029. 01 Института оптики атмосферы СО РАН по адресу: 634055, г. Томск, пр. Академический, 1.

С диссертацией можно ознакомиться в научно-технической библиотеке ИОА СО РАН.

Автореферат разослан

•гг

«_»

—-2С

004 г.

Ученый секретарь диссертационного совета

В.В. Веретенников

Актуальность проблемы

На протяжении длительного времени (около 100 лет) основными объектами исследований физики газового разряда были разряды в инертных газах и парах ртути. Значительное место в исследованиях физических процессов в плазме газового разряда всегда занимали оптические, в частности, спектроскопические методы, такие как излучательные и абсорбционные, методы, основанные на анализе контуров линий и континуумов и т.д. По результатам большого объема исследований, в том числе с применением оптических методов, были сформулированы основные положения об условиях существования и о влиянии на характеристики разрядов процессов, протекающих в плазме, и разработаны удовлетворительные модели разрядов.

Начиная с 70-х гг. в России (ФИАН, ИОА, РГУ, НПО «Исток») л за рубежом несколькими коллективами исследователей (Г.Г. Петраш, П.А. Бохан, G. Gould) проводились работы по созданию высокотемпературных газоразрядных трубок из высокотемпературных керамик на основе А12Оз и ВеО. В опытно-конструкторских и научно-исследовательских работах по созданию трубок из ВеО-керамики принял участие автор. Благодаря работам этих коллективов в настоящее время созданы керамические газоразрядные кюветы, позволяющие проводить исследования продольного газового разряда при температурах стенок ~1500 0С и давлениях газа до ~4 -s-5 атм. В результате в настоящее время имеется возможность исследований электрических разрядов в парах широкого круга элементов Периодической системы Менделеева с малой упругостью паров, в том числе спектроскопически сложных элементов. Разряды в парах этих элементов могут иметь свойства и признаки, существенно отличающие их от традиционных разрядов. Источники оптического излучения на базе этих разрядов могут быть использованы в различных научных и технологических задачах.

Диссертационная работа обобщает результаты исследований газоразрядных процессов в низкотемпературной плазме с участием паров металлов, в частности атомов и ионов щелочноземельных, переходных и редкоземельных элементов. Исследования выполнены в интересах физики газового разряда, техники высоких энерговкладов в газоразрядные среды, лазерной физики, в частности физики газоразрядных лазеров,

бкблиотека ,I

оэ

переходах химических элементов с резонансных на метастабиль-ные состояния. Исходная формулировка проблемы — газоразрядные процессы и лазерные эффекты в парах высокотемпературных металлов -- принадлежит П.А. Бохану.

Начало исследований по теме диссертации было положено в 1970—1973 гг. Этот период времени характеризовался созданием принципиально новых направлений развития физики и технологии электрических разрядов в газах. Во-первых, были заложены основы физики и техники значительных энерговводов в неравновесные импульсные разряды в сжатых газах высокого давления (Р > 1 атм). Во-вторых, были созданы лазерные источники излучения с продольными неравновесными импульсно-периодическими разрядами среднего давления в смесях паров

металлов с инертными газами с частотами следования импульсов тока 104-г-105 Гц. Эти неравновесные разряды характеризовались большими средними энерговкладами (10 кВт и более на погонный метр газоразрядного промежутка без прокачки газа). На сегодняшний день — это наиболее энергоемкие неравновесные разряды.

Было установлено, что ряд положений физики электрических разрядов в газах и газоразрядных активных средах, содержащих пары металлов, например границ устойчивости импульсно-периодических разрядов в смесях инертных газов и паров металлов, не укладывается в существующие представления и модели. Первый анализ физических процессов в таких газоразрядных средах показал, что необходимо сформулировать новые взгляды на энергоемкость и устойчивость импульсно-периодическнх разрядов, на связь свойств активных сред со свойствами разрядов, на процессы взаимодействия атомной, электронной и ионной компонент неравновесной плазмы, в частности на роль этих компонент в процессах возбуждения, ионизации и релаксации. Следует также иметь в виду, что пары ряда спектроскопически сложных элементов, таких, например, как редкоземельные элементы (РЗЭ), раннее не вводились в плазму неравновесных продольных разрядов.

Таким образом, актуальность данной работы состоит в экспериментальном обосновании эффективности газоразрядных процессов возбуждения и релаксации первых возбужденных состояний атомов и ионов высокотемпературных элементов, включая

р-, ЩГцТ^элтенты.

* ^ ;

-*» и-* л» :

Цель диссертационной работы

Исследовать и, по возможности, обобщить свойства газового разряда и физических процессов, протекающих в лазерных активных средах, возбуждаемых энергонапряженными импульсно-периодическими разрядами в смесях паров высокотемпературных металлов с инертными газами.

Методы исследований

В связи с тем что исследуемые газовые разряды являются активными средами импульсных и непрерывных лазеров, для изучения газоразрядных процессов привлечены как традиционные адаптированные к оригинальным условиям исследований оптические методы, такие как абсорбция излучения, лазерно-индуциро-ванная флуоресценция, ВКР, анализ характеристик лазерного излучения, например пороговых условий для генерации, так и специально разработанные, такие как резонансные оптические воздействия для нестационарных сред и т.д.

Основные задачи исследований:

— изучение физических процессов в импульсно-периодиче-ских разрядах в смесях паров металлов с инертными газами;

— анализ процессов релаксации возбужденных состояний атомов и первых ионов;

— поиск новых лазерных переходов в системах первых возбужденных состояний атомов и ионов, включая резонансные и метастабильные состояния.

Научная новизна работы

Проведены оригинальные экспериментальные исследования, наиболее существенные результаты которых состоят в следующем:

1. Развит метод резонансного оптического воздействия для изучения нестационарных процессов в импульсно-периодических газовых разрядах.

2. Открыто явление повышенной энергоемкости и устойчивости продольного импульсно-периодического разряда в смесях инертных газов с легкоионизуемой добавкой. В рамках установившейся классификации эти разряды отнесены к продольным объемным. Открыто явление повторной контракции импульсно-периодических разрядов. Исследование этого явления может привести к разработке методов управления состоянием импульс-но-периодических разрядов.

3. Показано, что процессы рекомбинации плазмы, содержащей пары химических элементов с высокой плотностью автоионизационных состояний, являются эффективным механизмом релаксации метастабильных состояний ионов.

4. Открыт сверхбыстрый канал релаксации метастабильных состояний ионов. Получены экспериментальные доказательства ионизационно-рекомбинационного механизма инверсии в Не—Еи-лазере.

5. Предложен и осуществлен метод очистки метастабильных состояний атомов в газофазных химических реакциях гарпунного типа с термической рециркуляцией компонент. Сформулированы критерии выбора активных сред. Впервые осуществлен непрерывный режим генерации на переходах с резонансных на мета-стабильные состояния атомных частиц.

6. Впервые измерены константы скоростей ряда процессов в низкотемпературной плазме.

Научная значимость

1. Проблема устойчивости продольных энергонапряжеиных импульсно-периодических разрядов развивалась не только автором, но и другими исследователями, в частности, для задач квантовой электроники Г.Г. Петрашом и его коллегами, П.Л. Боханом и Д.Э. Закревским, Е.Л. Латушем и его коллегами.

2. Исходя из достаточно глубоких физических представлений, найден путь систематизации лазерных переходов в газоразрядных лазерах на парах металлов, значительно изменяющий имеющиеся представления об их перспективности.

3. Показано существование каналов сверхбыстрой релаксации метастабильных состояний атомов и ионов в газоразрядной плазме.

4. Показано, что химические реакции могут обеспечивать быструю селективную релаксацию метастабильных состояний.

5. Разработанные автором методы.изучения физических процессов в низкотемпературной плазме представляют интерес для других объектов исследований, в том числе для других видов газового разряда.

Достоверность и обоснованность результатов

Достоверность и обоснованность результатов, полученных в диссертации, обеспечиваются их независимым эксперименталь-

ным и теоретическим подтверждением во многих лабораториях и исследовательских коллективах.

Защищаемые положения

1. Устойчивость импульсно-периодических разрядов в смесях паров металлов и инертных газов обусловлена неоднородным радиальным распределением легко ионизуемых частиц и скин-эффектом в качестве средства предыонизации разряда.

2. Метод резонансного оптического воздействия, адаптированный к случаю нестационарных сред, позволяет получить информацию о константах возбуждения и путях релаксации частиц, выбрать независимые критерии справедливости физической модели процессов возбуждения и позволяет систематизировать и прогнозировать свойства самоограниченных лазерных переходов.

3. В низкотемпературной плазме (1- и /"-элементов при концентрации электронов см 3 для метастабильных состояний ионов этих элементов существуют каналы сверхбыстрой релаксации, обусловленные процессами рекомбинации. Характерные времена релаксации могут составлять, по оценкам автора, КГ8-:- 1(Г9 с и менее.

4. Канал сверхбыстрой релаксации возбужденных состояний иона европия обусловлен благоприятной структурой термов иона европия, составляющих четырехуровневую схему создания инверсии. Релаксацию обеспечивают процессы рекомбинации.

5. Газофазные химические реакции, протекающие в условиях энергетического резонанса и рециркуляции компонент, обеспечивают скорости релаксации метастабильных частиц в газоразрядной плазме, достаточные для длительного непрерывного режима генерации на переходах с резонансных на метастабильные уровни.

Практическая значимость

1. При выполнении работы получены лазерные эффекты на большом числе переходов атомов и ионов, в импульсном, непрерывном и квазинепрерывном режимах, в том числе лазерные эффекты на переходах в основное состояние ионов при автоионизационном распаде бейтлеровских состояний атомов.

2. Физически обоснованы технические пути существенного увеличения ресурса разрядных каналов импульсно-периодиче-ских лазеров на парах металлов.

3. Найдены физические предпосылки для постановки работ по управлению состоянием импульсно-периодических разрядов.

4. Физически обосновано место импульсно-периодических разрядов в физике газового разряда.

5. Показано, что резонансные и квазирезонансные оптические воздействия являются простыми, но информативными экспериментальными методами изучения физических процессов в нестационарных газовых разрядах.

6. Показана перспективность инфракрасных лазеров на парах металлов для задач колебательно-вращательной спектроскопии высокого разрешения и для построения трассовых газоанализаторов.

7. Измеренные в работе константы процессов возбуждения и ступенчатой ионизации атомов представляют интерес для построения физических моделей газоразрядных лазерных сред и инженерных расчетов.

Апробация работы и публикации»

Материалы диссертации изложены в 50 статьях в зарубежных и отечественных журналах, по теме диссертации получены 2 авторских свидетельства, основные результаты докладывались на 19 всесоюзных и 14 международных конференциях: IX, X Сибирских совещаниях по спектроскопии (Томск, 1974, 1981 гг.); IX, XI всесоюзных конференциях по когерентной и нелинейной оптике (Ленинград, 1978 г., Ереван, 1982 г.); V, IX всесоюзных семинарах по газовым лазерам на парах химических элементов (Ростов-на-Дону, 1981, 1991, 2000 гг.); I, II, III, VI, VII, X всесоюзных и международных конференциях «Оптика лазеров» (Санкт-Петербург, 1977, 1980, 1982, 1990, 1993, 2000 гг.); II Международном симпозиуме «Современные проблемы лазерной физики» (Новосибирск, 1997 г.); I, П, III, IV, V международных конференциях «Импульсные лазеры на переходах атомов и молекул» (Томск, 1992, 1995, 1997, 1999, 2001 гг.).

Личный вклад автора

Работы по материалам I и II глав диссертации выполнялись автором лично. Исследования по материалам III, IV, V, VI глав выполнены автором совместно с коллегами В.Г. Соковиковым и В.Е. Прокопьевым по инициативе автора.

Содержание работы

Во введении дана общая характеристика работы, обосновывается актуальность темы, формулируется постановка цели и задач исследований, приводятся наиболее важные научные и прак-

тические результаты исследований, научная, новизна, основные положения, представленные на защиту, содержание основных разделов диссертации.

Глава I посвящена исследованию физических процессов в импульсных разрядах методами резонансного оптического воздействия. Вначале, в виде краткого введения, описываются явления, возникающие в среде при воздействии на отдельный спектральный переход насыщающего оптического поля. Приведены примеры использования методов резонансного оптического воздействия для изучения кинетических процессов в стационарных разрядах. Далее, как логичное развитие метода, представлены идеи использования резонансного оптического воздействия для изучения процессов в нестационарных разрядах. По аналогии со стационарным случаем вводится понятие коэффициента модуляции населенности возбужденного состояния атомных частиц под воздействием поля. Для описания населенностей используются решения кинетических уравнений. Оптическое поле вводится в уравнения в приближении насыщенной мощности.

Этот подход использован для изучения процессов возбуждения резонансных и метастабильных состояний атомов металлов на фронте импульса тока в импульсно-периодическом газовом разряде.

Для получения аналитических решений для населенностей использовано несколько простых моделей лазерных сред. Для модели, названой «идеальный лазер», легко получается соотношение, связывающее коэффициенты модуляции населенностей рабочих уровней с отношением констант электронного возбуждения и статвесами рабочих состояний. Для различных вариантов рабочих переходов найдены предельные коэффициенты модуляции и пороговые величины отношений констант возбуждения. Предельные величины модуляций спонтанного излучения желтой и зеленой линий Cu-лазера составляют 66 и 60%, а пороговая величина константы возбуждения резонансного состояния —

33% от константы возбуждения метастабилыого состояния D^/г

На основе сопоставления результатов такого рассмотрения с результатами изложенных ниже экспериментов сделан вывод о том, что для самоограниченных переходов лазеров на парах металлов, возбуждаемых импульсно-периодическими разрядами, характерно значительное подзаселение метастабильного состояния.

Развиваемый метод позволяет экспериментально определить степень приближения реального лазера к идеальной модели.

В рамках разрабатываемого метода рассмотрен ряд более сложных моделей создания инверсии, в маетности модели, учитывающие ступенчатые процессы, радиационные процессы, тушение электронным ударом и т.д.

Представлены результаты экспериментального исследования Cu-лазера изложенным выше методом. В этих экспериментах наблюдалось возмущение спонтанной интенсивности бокового излучения импульсно-периодического лазера на парах меди (при солевом введении паров) при наличии и отсутствии лазерного поля в резонаторе. Использовалась специальная стробоскопическая система регистрации малых возмущений оптических сигналов. Найдено, что для X = 510 нм коэффициент модуляции ~10%, для X = 578 нм — ~15%. Сделан вывод о том, что в данном случае отношение констант возбуждения рабочих уровней ~1. Согласно сделанному выше рассмотрению при таком отношении констант инверсия на к = 570 нм не достигается, что и наблюдается на практике. Исследованы «перекрестная» модуляция резонансным оптическим полем лазерных переходов, а также модуляция ряда переходов в спектре атома, не связанных с резонансными и мета-стабильными состояниями. Эти эффекты на уровне 1—2% объединены под общим термином «оптические проявления оптогаль-ванического эффекта в импульсном лазере».

Сделан анализ возможностей измерения модуляции населен-ностей метастабильных состояний по интенсивностям запрещенных линий на переходах в основное состояние атомов. Подобные измерения возможны методом счета фотонов.

Метод резонансного оптического воздействия позволил обнаружить и исследовать оптогальванический эффект в Си-лазере. Воздействие поля на фронте импульса тока ослабляет разрядный ток в течение всей второй фазы развития разряда на 1—2%. Для обработки осциллограмм применены методы анализа изображений. Оптогальванический эффект сопровождается оптотермиче-ским — изменением параметров генерации вследствие охлаждения разрядного канала. Найдены константы ступенчатой ионизации. Предложена модель ограничения частоты следования импульсов возбуждения ступенчатыми процессами.

Полученные результаты позволили ввести критерии эффективных лазерных переходов, дополняющие сформулированные ранее [1]. Эффективные лазерные переходы следует ожидать для атомных систем с минимальным полным моментом атома в основном

состоянии и предельно большим моментом метастабильного состояния.

Глава //посвящена импульсно-периодическим разрядам в смесях паров металлов с инертными газами как средству введения в газ больших мощностей и накачки лазеров на парах металлов высокой средней мощности. Цель исследований — выявление процессов, приводящих к автоматической расконтракции разряда.

В кратком введении проведена параллель между двумя направлениями исследований проблемы введения в неравновесный разряд больших мощностей — импульсные разряды в сжатых газах при использовании предыонизации и прокачки газа и им-пульсно-периодические разряды в смесях инертных газов и паров металлов. Начало работ по энергонапряженным разрядам в сжатых газах приходится примерно на 1969 г. Практически одновременно [2] в другой области знаний — в импульсных газовых лазерах на парах металлов — было продемонстрировано уникальное достижение — введение в газ (смесь паров металлов с инертными газами) около 2 кВт средней мощности на 1 м газоразрядного промежутка продольного неравновесного импульсно-периодического разряда. Введение такой мощности обеспечивалось без прокачки смеси.

В физике лазеров на парах металлов, несмотря на длительную историю их развития (в том числе до 1972 г. и после) и многочисленные исследования процессов, определяющих инверсию, высокая энергоемкость и устойчивость разряда долгое время не были осознаны исследователями и технологами. Тем не менее в различных экспериментах с лазерами на парах металлов достигнуты следующие параметры разряда: объем возбуждаемой среды — 18 л; частота следования импульсов — 350 кГц; длительность разряда в одиночном импульсе — 150 мкс; длительность разряда на частоте 10 кГц — 1 мкс; давление газовой среды — 5 атм; средняя мощность лазерного излучения с одного активного элемента — 450 Вт; вводимая в разряд, в одном активном элементе, средняя мощность — 45 кВт. На сегодняшний день импульсно-периодические разряды в смесях паров металлов с инертными газами являются наиболее энергоемкими и устойчивыми (разряд не контрагирует при перепаде температуры газа между осью разряда и пристеночной зоной — 2000 °С).

Содержательная часть главы включает систематизацию и описание режимов разряда, исследование эффекта ограничения

ресурса разрядных каналов, эффекта повторной контракции разряда, анализ уравнений теплопроводности. Установлены два фактора, определяющие процесс автоматической расконтракции разряда, — радиальное разделение газовых компонент и дополнительная ионизация. Дана новая трактовка ряда проблем лазеров на парах металлов.

Выделено 5 режимов разряда: режим начальной контракции, автоматическая расконтракция, однородный неравновесный разряд, режим страт, повторная контракция. Типичный вид разряда для трех первых режимов представлен на рис. 1.

Рис. 1. Вид разряда, возбуждаемого в трубке 0 1 см при частоте следования импульсов тока 10 кГц: контрагированый разряд в чистом Не ('верхнее фото); начало процесса автоматической расконтракции при поступлении в разряд паров металла (кусочек металлического Ей помещен в центральную зону разрядного канала, среднее фото); неравновесный расконтрагированнып разряд в смеси паров Ей

с Не (нижнее фото)

Последовательность развития разряда во времени — сверху вниз. На двух нижних фото хорошо видно, что процесс расконтракции — объемный, явления на электродах не влияют на этот процесс. Подобные снимки для последних двух режимов не получены из-за потери материалами разрядных каналов прозрачности.

Исследования режима начальной контракции показали, что этот режим следует отнести к иоиизационно-перегревному типу неустойчивости.

Наиболее интересным и важным является режим автоматической расконтракции разряда при поступлении в плазму паров металла. Это принципиальное явление автор назвал «эффектом Петраша». В рамках изучения этого явления установлено несколько интересных эффектов.

Анализ показывает, что разрядные каналы импульсно-перио-дических лазеров на парах металлов имеют существенно разный срок службы в зависимости от свойств химических элементов, пары которых вводятся в разряд. Это явление названо эффектом ограничения ресурса разрядных каналов.

Можно ввести следующую систематизацию элементов по сроку службы газоразрядных каналов. Химические элементы целесообразно объединить в 3 группы — А, В и С, различающиеся по сроку службы газоразрядных каналов. Группа А представлена двумя элементами — Си и Ли. При введении смесей паров этих элементов с инертными газами в разряд наблюдается импульсно-периодический режим возбуждения со значительным сроком службы разрядных каналов (> 2000 ч). Такой ресурс газоразрядных каналов близок ко времени полного выноса металла из рабочей зоны канала. Затем следует большой список элементов, на парах которых до сегодняшнего дня наблюдался только кратко -срочный (1 10 ч) режим импульсно-периодического разряда, эти элементы объединены в группу В. Наконец, отнесем к группе С газы (Кг, Хе и т.д.) и пары ряда элементов, в смесях которых с Не и № расконтрагированный импульсно-периодический разряд не наблюдался совсем.

С учетом того, что группа А представлена только двумя элементами — Си и Аи, существует проблема расширения списка элементов, в парах которых импульсно-периодический разряд существует длительное время.

Явление повторной контракции разряда. Исследования им-пульсно-периодических разрядов в парах элементов группы В показали, что ограничение срока службы газоразрядных каналов обусловлено совершенно не обычной причиной — повторной контракцией разряда. Контракция возникает при металлизации внутренней поверхности газоразрядных каналов активных элементов слоем рабочего металла. Типичные эксперименты по наблюдению повторной контракции разряда были выполнены следующим образом. Наблюдалось старение активного элемента импульсно-пери-одического лазера на парах европия по изменениям выходной

мощности, импульсного тока разряда, температуры канала, боковому излучению разряда. После сборки и включения в цепь им-пульсно-периодического питания газоразрядной кюветы с разрядным каналом из прозрачной ВеО-керамики диаметром 1 см и длиной 40 см, заполненного Не и содержащего свободно лежащую на внутренней поверхности; канала навеску металлического Ей, средняя мощность генерации на переходе X = 1,0019 мкм Еи+ при частоте следования импульсов возбуждения V = 10 К Г Ц ТИПИЧНО составляла 2 -5-3 Вт. Однако в течение 2 -5-3 ч работы активного элемента при неизменной оптимальной температуре канала (рис.2, верхняя кривая ) мощность монотонно падала до уровня ~0,1 Вт и менее, в том числе до полного прекращения генерации (рис. 2, нижняя кривая).

Рис. 2. Типичные зависимости средней выходной мощности лазера (нижняя кривая) и температуры канала (верхняя кривая) от времени, цикл контракции энергонапряженного импульсно-периодического разряда: / — режим начальной контракции разряда; 2 — режим расконтракции; 3 — однородный разряд; 4 — режим страт; 5 — повторная контракция разряда; а — отмечено появление бегущих страт; б — отмечено появление плазменного шнура

При этом визуально через стенку и с торца кюветы наблюдалось фундаментальное изменение режима разряда — разряд из однородного превращался в разряд с бегущими или стоящими стратами, затем стягивался в шнур — контрагировал. И режим страт и режим повторной контракции являются признаками потери разрядом устойчивости.

Разборка кюветы не выявила каких-либо нарушений в конструкции. Однако для повторного запуска лазера потребовалось заменить разрядный канал на свежий. При повторном запуске сценарий нарушения разряда повторился.

После нескольких экспериментов было установлено, что на внутренней поверхности отработавшего несколько часов и затем разобранного газоразрядного керамического канала и на аншли-фах образцов керамики этого канала виден тонкий практически однородный слой металла. Удаление этого слоя травлением и повторная сборка кюветы приводили к восстановлению его работоспособности на следующие 1 -5-3 ч и т.д.

Это явление наблюдалось в подобных экспериментах в разрядах с парами европия, бария, стронция и, следовательно, носит общий характер. С другой стороны, было установлено, что газоразрядные каналы отработавших ресурс долгоживущих лазеров на парах меди и золота не имеют металлических пленок.

Таким образом, экспериментально показано, что малозаметное явление — покрытие разрядных каналов тонкой пленкой рабочего металла — нарушает эффект Петраша — процесс раскон-тракции разряда и вызывает повторную контракцию разряда. Если использовать аналогию, то процесс металлизации стенки канала равносилен выключению системы предыонизации в технологии инициирования объемных разрядов в сжатых газах.

Таким образом, эксперименты с лазерами на парах металлов указывают на существование процесса дополнительной ионизации газоразрядного промежутка в импульсно-периодических разрядах. Исследование этого явления может привести к разработке методов управления состоянием импульсно-периодических разрядов.

Анализ уравнений теплопроводности. Как известно, устойчивость разряда нарушается из-за взаимосвязи температуры, плотности и проводимости газа. Для понимания явлений раскон-тракции и устойчивости импульсно-периодических разрядов необходимо обратиться к рассмотрению тепловых процессов. В физике импульсно-периодических лазеров на парах металлов исторически сложилось так, что уравнения теплопроводности решаются в условиях усредненных по времени и «жестко» заданных радиальных распределений источников тепла, например однородного, бесселевского и т.д., а расчет электропроводимости среды выполняется в приближении сечений и констант ионизации, не зависящих от пространственного распределения плотности

1G

частиц (само пространственное (радиальное) распределение частиц, например тепловое, учитывается). В результате важнейшее свойство газоразрядной среды — ее неустойчивость (процессы контракции, термализации, пинча, и т.д.) отсутствует в аналитических и численных моделях импульсно-периодических лазеров на парах металлов и при анализе результатов экспериментов.

В работе выполнен анализ решений уравнений теплопроводности, учитывающих взаимосвязь проводимости газа с температурой и плотностью посредством коэффициента ионизации Таун-сенда [3] для бинарных смесей. В этом приближении разряды в смесях газов контрагируют при однородном радиальном распределении компонент. При неоднородном радиальном распределении компонент, например амбиполярном, неутойчивость разряда подавляется.

Предложена качественная модель процесса расконтракции бинарных смесей. В этой модели введены два фактора, подавляющие контракцию продольных импульсно-периодических разрядов, — формирование в процессе амбиполярной диффузии и поперечного катафореза радиального профиля плотности легко-ионизуемой компоненты с ее минимумом на оси и скин-эффект в плазме послесвечения разряда как своеобразную радиалыю-неоднородную дополнительную предыонизацию газоразрядного промежутка.

Дана новая формулировка двух проблем импульсно-периоди-ческих лазеров на парах металлов — проблемы ресурса газоразрядных каналов лазерных трубок (кроме трубок Си- и Ли-лазеров) и проблемы масштабируемости объемов газоразрядных каналов.

Для экспериментального изучения процесса автоматической расконтракции разряда в условиях контроля плотности компонент простыми техническими средствами предложена «холодная» газовая смесь (Не—Хе).

Глава III посвящена исследованиям возможностей быстрой релаксации метастабильных состояний ионов спектроскопически сложных d- и f- элементов в плазме газового разряда в парах этих элементов. Цель исследований — определение параметров процесса релаксации, лимитирующих факторов, условий наблюдения, экспериментальная демонстрация процесса.

Во введении отмечается, что метастабильные состояния ионов в газоразрядной плазме могут релаксировать в процессах, принципиально не свойственных атомным возбужденным состояниям,

таких как рекомбинация. Эти процессы протекают с участием высоковозбужденных, в том числе автоионизационных, состояний атомов, поэтому рассматриваемые процессы являются одним из аспектов широкого круга автоионизационных явлений в низкотемпературной плазме.

В содержательной части рассмотрены свойства элементов с эквивалентными - и электронами. Эти элементы существенно отличаются от традиционных газов — носителей тока в газоразрядных средах, например инертных газов и паров ртути, рядом физических свойств, определяющих эффективность процессов трансформации энергии в плазме электрического разряда.

К числу наиболее важных свойств элементов с эквивалентными в.- и /"-электронами следует отнести структурную сложность атомов и ионов. Другим важным свойством рассматриваемых элементов является их повышенная излучательная способность. Для й- и /"-элементов характерна близость энергии связи валентной и внутренних оболочек. В результате (I- и /^-элементы характеризуются высокоразвитыми структурами автоионизационных состояний (АС). В частности, для 4/^-элементов это свойство определяется близостью энергии связи 4/-, 5й-, 5р- и 6$-электронов. Относительно низкое энергетическое положение уровней двух-электронных конфигураций элементов соответствует вы-

сокой плотности АС этих элементов в энергетической области АЕ ~ кТе, лежащей выше первого потенциала ионизации, где кТе — средняя энергия электронов в разряде в парах металлов. Рис. 3 качественно поясняет это положение.

Рис. 3. Энергетическое положение автоионизационных уровней и спектра энергий свободных электронов плазмы относительно основного состояния иона для ё- и /элементов

По совокупности свойств сделан вывод о необходимости пересмотра роли отдельных процессов в плазме, содержащей эти элементы, в первую очередь рекомбинационных.

Рассмотрены рекомбинационные процессы как механизм релаксации метастабильных состояний ионов. В связи с тем что

процессы рекомбинации возбужденных состояний ионов протекают с участием возбужденных состояний атома, лежащих выше первого потенциала ионизации, имеет место ветвление потока частиц на рекомбинационный и автоионизационный. Ветвление потоков частиц приводит к тому, что релаксация метастабильных состояний ионов протекает существенно быстрее процесса деио-низации плазмы. Это следует из различия времен стабилизации рекомбинации и автоионизации. Если стабилизация протекает вследствие излучения высоковозбужденного атома, то характерное время такого процесса — тизл = 10~8 с. Характерное время автоионизации — таи = Ю-11 с. Следовательно, для процесса релаксации можно принять следующую оценку: /тизл— Ю-3 трек. Можно ожидать, что время релаксации метаста-бильных состояний ионов в типичных условиях возбуждения ионных лазеров — порядка микросекунд.

Рассмотрены свойства автоионизации и захвата. Для процессов автоионизации свойственно ветвление, а для процессов захвата — нарастание скорости с ростом плотности автоионизационных состояний. Предложен изоэлектронный метод оценки плотности автоионизационных состояний.

Рассмотрены процессы, ограничивающие скорости процессов захвата. Лимитирующим фактором является дефицит резонансных электронов. Дефицит может быть преодолен повышением плотности буферного газа.

Процессы автоионизации и резонансного захвата электронов в силу их селективности и высоких скоростей могут рассматриваться как перспективные для создания инверсной заселенности в спектрах атомов и ионов в плазменных и газовых средах.

Рассмотрены четыре гипотетические схемы создания инверсной заселенности на основе процессов автоионизации и резонансного захвата электронов. Две из них предусматривают инверсию в спектрах атомов и две — в спектрах ионов.

Для иллюстрации основных положений сделанного рассмотрения выполнены два оригинальных эксперимента. Целью первого эксперимента являлась наглядная, а именно визуальная, демонстрация автоионизации атомов в возбужденные состояния ионов. Идея эксперимента заключалась в следующем. Для ряда элементов Периодической системы Менделеева (Са, Бг, Ва, Ей, Тт и т.д.) энергия возбуждения излучательных состояний ионов, отсчитанная от основного состояния атома, составляет (6-г-8)-104 см-1.

Для этих элементов логично попытаться возбудить флуоресценцию в ионных линиях за счет ионизации автоионизационных состояний атомов. Расчет показывает, что для двухфотонного возбуждения автоионизационного состояния Ва длина волны лазера должна лежать в рай оне А.<307 нм. Идея эксперимента представлена на рис. 4, при его проведении удалось наблюдать сверхизлучение на двух переходах с резонансных в метастабильные состояния и на одном — в основное состояние иона Ва.

Рис. 4. Идея эксперимента по наблюдению процесса селективной фотоионизации

Наблюдение генерации в спектре иона в подобном эксперименте является уникальным явлением и очевидным показателем высокой степени селективности процесса автоионизации.

Целью второго эксперимента являлась прямая демонстрация процессов релаксации метастабильных состояний ионов в плазме

-элементов в процессах рекомбинации. Его идея иллюстрируется рис. 5 и заключается в следующем. Если на населенность возбужденного состояния ионов одного из выбранных или элементов в плазме разряда периодически воздействовать резонансным световым полем, то населенности резонансных состояний иона для переходов, резонансных световому полю, будут испытывать возмущения.

Рис. 5. Идея эксперимента по наблюдению процессов захвата резонансных электронов

При наличии процессов резонансного захвата электронов и рекомбинации эти возмущения будут проявляться в спектре бейтлеровских состояний атомов в виде возмущений населенно-стей автоионизационных, уровней. Эти возмущения можно обнаружить в виде периодических колебаний интенсивностей атомных линий.

Анализ сред и возможностей реализации схемы резонансного оптического воздействия на оптическом переходе иона показал, что в наших условиях наиболее просто периодическое возмущение можно внести в плотность метастабильных состояний

, используя собственное лазерное поле квазинепрерывного Не—Еи-лазера.

Установка состояла из саморазогревного газоразрядного Не— Еи-лазера (частота импульсов тока 10 кГц) с селективным резонатором, настроенным на одну из линий генерации Еи+. В резонатор лазера был введен обтюратор, периодически перекрывающий резонатор лазера с частотой 1 кГц. На рис. 6 представлены два фрагмента записей сигналов. Верхняя запись — полный спектр излучения разряда, нижняя запись соответствует спектру излучения, содержащего гармоническую составляющую с частотой модуляции лазерного поля обтюратором.

Рис. 6. Фрагмент записи спектра полного излучения разряда в Не—Eu-смеси в желто-зеленой области (вверху) и запись сигналов на частоте модуляции населен-ностей резонансным световым полем (внизу)

Расшифровка спектрограмм и идентификация линий этого участка спектра показала, что все линии с большой модуляцией интеисивностей принадлежат переходам в спектре атома европия г10О;- -> а10 32117 н-13778 см-1 12923 ч-13778 см"1 конфигураций 4/7 (8Д°) 5(1 (°О0) бр и 4/"7 (85°) 5г/ (9Я°) 6* соответственно, т.е. бейтлеровскому спектру атома Ей.

Анализ результатов эксперимента показал, что в спектре атома наблюдается только часть потока частиц, инициированного процессом насыщения полем в спектре иона. Это означает, что в процессах релаксации метастабильных состояний иона играют роль оба процесса — автоионизации и рекомбинации.

Глава IV. Первая часть этой главы посвящена исследованию процессов возбуждения лазерных ИК-переходов в структуре первых возбужденных состояний атома иттербия. Во второй части этой главы представлены результаты исследований процесса ионизации атомов европия и обнаруженного автором и коллегами уникального физического явления — сверхбыстрой релаксации метастабильных состояний ионов в газоразрядной плазме.

Во введении к этому разделу работы раскрывается сущность проблемы инверсии на ИК-переходах атома иттербия. Возбуждая смесь паров иттербия с гелием импульсным электрическим разрядом, РИ. СаИшас и автор наблюдали ряд линий сверхсветимости и импульсной генерации в ближней ИК-области спектра. Используя метод частотных разностей, часть из них отнесли к спектру атома. При таком отнесении атомные линии генерации соответствуют переходам в триплетной системе термов ,

не связанной оптически с основным сингулетным состоянием атома и, следовательно, эти лазерные переходы очевидным образом не относятся к г— т-переходам.

Очевидно, что установление процессов возбуждения рабочих состояний УЬ1 в плазме импульсного газового разряда расширит представления о возможностях инвертирования атомарных сред в импульсном газовом разряде, откроет перспективу расширения списка лазерных переходов и т.д.

В содержательной части главы отмечается, что «простой» спектр иттербия близок к спектру щелочноземельных атомов, однако обращает на себя внимание энергетическая близость триплета являющегося верхними рабочими

состояниями рассматриваемых ИК-лазерных переходов, и резонансного сингулета

Как известно, при анализе газоразрядных активных сред полезно найти аналогии. Анализ лазерных переходов показал, что ситуация, аналогичная ситуации с иттербием, — отсутствие очевидных каналов электронного возбуждения — имеет место в газоразрядных лазерах на переходах атомов тулия и стронция в смесях, содержащих смесь соответствующих паров и инертного газа [4]. Очень похожее явление — отсутствие каналов возбуждения верхних рабочих уровней — наблюдается на лазерных переходах в атомах ряда элементов при прохождении через столб паров этих элементов импульсов лазерного излучения (лазеров на красителях, эксимерных или рекомбинационных лазеров). Таким образом, следует признать, что явление инверсии населенностей, наблюдаемое в газоразрядном лазере на парах иттербия, не укладывается в рамки существующих моделей создания инверсной населенности, но не является уникальным.

С целью повышения точности идентификации лазерных переходов были проведены два специальных эксперимента. В одном из них исследовалась конкуренция лазерных переходов с использованием селективного резонатора. Во втором эксперименте наблюдалась лазерно-индуцироваиная флуоресценция при двухступенчатой оптической накачке атомов иттербия. Интеркомбинационный переход — 3Р\, возбуждаемый излучением импульсного перестраиваемого лазера на красителе, являлся первой ступенью оптической накачки паров Yb (в смеси с Не). Второй ступенью накачки являлись спектральные переходы 3/\2 — возбуждаемые излучением импульсного лазера на парах иттербия , синхронизованного с лазером на красителе. Лазер на красителе накачивался Си-лазером, что позволило синхронизовать обе ступени оптической накачки во времени и работать с большими уровнями средней мощности лазеров. Временной сдвиг между импульсами генерации Си- и УЪ-лазеров регулировался. Сигналы оптического насыщения ИК-переходов при воздействии второй ступени накачки наблюдались по рассеянию излучения в парах на X = 0,5556 мкм.

Эксперименты подтвердили идентификацию лазерных переходов в спектре иттербия.

Процесс возбуждения состояний должен удовлетворять

двум условиям — он должен быть быстрым и селективным. Столкновительная передача энергии в силу отмеченного выше к ваз и резонанса может быть искомым процессом возбуждения состояний Исследования возможности столкновительного возбуждения выполнены методами лазерно-индуцированной флуоресценции с использованием двухступенчатой оптической накачки атомов иттербия в состояния и наблюдения осциллограмм излучения на резонансном и интеркомбинационном переходах. Найдено, что передача возбуждения имеет место, но в условиях наблюдения генерации характерное время процесса — 10-6с. Сделан вывод, что наблюдение генерации не связано с процессом передачи возбуждения в атом-атомных столкновениях.

Из числа известных наиболее быстрым процессом возбуждения нерезонансных атомных состояний является диссоциация молекулярной или эксимерной компоненты паров с участием собственного резонансного излучения паров, в том числе по каналу оптических столкновений [9]. Анализ совокупности экспериментальных данных и рассмотренных аналогов показывает, что процессы с участием резонансного излучения являются наиболее вероятным механизмом возбуждения лазерной генерации в атоме иттербия.

Таким образом, из проведенных исследований следует, что спектр физических процессов возбуждения самоограниченной генерации в газовом разряде существенно шире рассмотренных ранее простых трехуровневых схем, а ИК-лазерные переходы в спектрах атомов Yb, Sr, Tm следует объединить в новое семейство газоразрядных лазеров.

Изложение второй части 4-и главы, посвященной, как упоминалось выше, исследованию процессов возбуждения резонансных уровней и сверхбыстрой релаксации метастабильных состояний ионов европия в газоразрядной плазме, начато с краткой спектроскопической информации о первом ионе европия.

Ион Ей содержит группы уровней образующих две (мульти-плетности 7 и 9, если уровни объединить в блоки по признаку мультиплетности) трехуровневые системы, пригодные для наблюдения в импульсных газовых разрядах самоограниченной генерации на переходах с резонансных на метастабильные состояния.

На сегодняшний день автором и коллегами в спектре EuII наблюдались 7 линий генерации на переходах с резонансных на метастабильные уровни. При этом для резонансных состояний

иона Еи11 установлены особенности, позволяющие трактовать процесс возбуждения резонансных состояний как прямую ионизацию из основного состояния атома. К их числу относятся как сложные частотные свойства генерации на самоограниченных лазерных переходах (в системе генерация наблюдается

только в импульсно-периодическом режиме возбуждения), так и особенности абсорбционных свойств переходов с резонансных на метастабильные состояния в токовой фазе разряда и в послесвечении. Результаты исследования абсорбционных свойств показали, что в токовой фазе разряда и даже в послесвечении на лазерных переходах 7'9Р-*70 в спектре иона отсутствует глубокое поглощение излучения, обычно свойственное оптическим переходам с резонансных на метастабильные уровни после окончания импульса самоограниченной генерации. При этом на переходах плазма практически прозрачна во всех фазах разряда, а

на переходах в токовой фазе и в послесвечении имеет

место относительно слабое поглощение.

Задача о поведении инверсии на переходах с резонансных на метастабильные уровни в условиях быстрой релаксации метаста-бильного состояния рассмотрена П.А. Боханом [5]. Резюме этого рассмотрения следующее. Если на переходе с резонансного на метастабильный уровни имеют место такие условия возбуждения, что метастабильное состояние релаксирует достаточно быстро, то на этом переходе инверсия сохраняется существенно дольше по сравнению со случаем отсутствия релаксации. С учетом особенностей частотных свойств самоограниченных лазерных переходов иона европия (в условиях длительной «прозрачности» этих переходов) для процесса возбуждения резонансных состояний иона Ей следует принять прямую ионизацию из основного состояния атома. Эта особенность ионизации Ей, хотя и является пока частным случаем, принципиально важна для понимания процессов и явлений, протекающих в разрядах в смесях паров металлов с буферными газами.

Исследования свойств лазерных переходов в спектре показали, что в плазме в смеси паров европия с благородными газами Не и № и в чистых парах Ей имеет место еще одно уникальное явление — сверхбыстрая релаксация мстастабильных состояний 7£)?

Факт существования сверхбыстрой релаксации метастабиль-ных состояний Еи11 был обнаружен нами при исследовании энергетических и временных свойств импульсной самоограниченной генерации на переходе иона европия и

проявившийся как увеличение длительности импульсов генерации при изменениях условий возбуждения, а именно при увеличении давления буферного газа Не. На рис. 7 представлены осциллограммы импульсов генерации на мкм для низкого давления Не (Р<20торр), переходного (Р = 36торр) и высокого; (Р > 40 торр), показывающие принципиальное изменение временных и энергетических характеристик импульсов генерации, с ростом давления буферного газа, а именно увеличение длительности импульсов: излучения от 30 не до 150 мкс с одновременным ростом энергии излучения. Колебательный процесс на осциллограмме 3 — меж-модовые биения.

Рис. 7. Осциллограммы пульсов генерации на мкм для трех давлений буферного газа Не, иллюстрирующие переход от самоограниченного режима генерации к квазинепрерывному: / — импульс самоограниченной генерации; 2 — переходный режим; 3 — квазинепрерывный

В связи с тем что описанное выше явление принципиального изменения параметров генерации на самоограниченных переходах атомов и ионов никогда ранее не наблюдалось и речь идет о сверхбыстрой релаксации метастабильных состояний, необходима полная уверенность в классификации уровней Ей и идентификации обнаруженных лазерных переходов как для самоограниченного, так и для квазинепрерывного режимов генерации. С этими целями были проведены специальные исследования идентификации

лазерных переходов как спектральных переходов с резонансных на метастабильные уровни в спектре EuII.

Эти эксперименты подтвердили, что самоограниченная генерация длительностью ~ 20 не при низких давлениях буферного газа и сверхдлинная (150 мке), а точнее, квазинепрерывная генерация при высоких давлениях буферного газа наблюдается на одних и тех же переходах с резонансных 7,9Р,- на метастабильные 7Лу уровни первого иона европия.

Доказательство того, что генерация на А.= 1,361 мкм (см. рис. 4) при высоком давлении Не носит квазинепрерывный характер, следует из измерений энергетических характеристик импульсов генерации. Например, из измеренных величин энергии импульсов найдено, что число фотонов, излучаемых на рабочем переходе за импульс генерации, составляет ~1015 фотонов/ (импульс • см~3). Эта величина превышает плотность не только ионов в разряде, но и плотность свободных атомов Ей при рабочей

температуре газоразрядного канала. Указанное сопоставление однозначно свидетельствует о многократной циркуляции частиц Ей через рабочий переход лазера за каждый импульс генерации длительностью 150 мке и, следовательно, о квазинепрерывном характере генерации.

Для понимания процессов и явлений, протекающих в разрядах в смесях паров европия с буферными газами, проведены измерения атомных констант и свойств среды. Разработан метод, пригодный для измерения эффективных времен жизни т„, мета-стабильных состояний атомов и ионов в токовой фазе сильноточного разряда. Метод основан на анализе отклика среды на резонансное оптическое воздействие. Согласно результатам измерений абсолютные значения х,„ находятся в диапазоне 25 -г- 250 не в зависимости от давления Не. Наблюдается очевидная связь тш с плотностью буферных газов и его родом.

На период проведения исследований не было данных о вероятности радиационного распада Асп резонансных состояний иона по рабочим переходам (они лежат в ИК-диапазоне). Измерения относительных значений Лсп выполнены общепринятыми спектроскопическими методами. Абсолютные значения вероятностей получены путем привязки Лсп к таблицам Ч. Корлисса и У. Бозма-на. По нашим оценкам, точность определения относительных значений Асп не превышает 50%.

Измерения концентрации электронов были выполнены по штарковскому уширению спектральных линий водорода. Записи контуров линий выполнялись в послесвечении разряда и интерполировались к токовой фазе разряда.

Найдены скорости накачки — а = (0,6±0,3)-1020см_3,с_1 и эффективность перехвата энергии, вводимой в разряд, резонансными уровнями иона европия. Расчеты показывают, что на возбуждение резонансных уровней Еи11 расходуется не более 4 ч- 5% вводимой в плазму мощности.

В главе V представлены результаты исследований свойств релаксационного процесса, обеспечивающего сверхбыструю релаксацию метастабильных состояний ионов европия в газоразрядной плазме.

Во введении к этой части работы отмечается, что метаста-бильные по отношению к радиационному распаду возбужденные состояния атомов и молекул, включая метастабильные состояния ионов, в силу возможности создания высокой плотности таких частиц в газе и плазме и значительной запасаемой

ими энергии (до 1 Дж/см3), играют важную роль в явлениях природы как лабораторного, так и глобального масштабов. Ярким примером последних являются полярные сияния. Указанные выше свойства метастабильных частиц длительное время определяют интерес исследователей к процессам их возбуждения, накопления, консервации и т.д.

Многие процессы с участием метастабильных частиц как резервуара энергии в газе и плазме, такие как возбуждение частиц при неупругих атом-атомных столкновениях, пенинговская ионизация, плазмохимические реакции и т.д., изученные в долазерное время, позже были успешно использованы в физике активных сред газовых лазеров. Однако потребности лазерной физики выдвинули на передний край и другую, по сути противоположную проблему — проблему быстрой и селективной релаксации мета-стабильных частиц в плазме газового разряда.

Установлено (см. главу IV), что группа метастабильных состояний первого иона редкоземельного элемента европия в

плазме стационарной фазы квазинепрерывного разряда в смесях паров европия с инертными газами, в частности с гелием или неоном, имеет аномально короткие эффективные времена жизни

Эффективные времена жизни тэф достаточно быстро уменьшаются с ростом плотности инертных газов, например при атмосферном давлении Не тэф порядка 10 не, т.е. времена релаксации этих состояний сравнимы либо короче типичных радиационных времен жизни возбужденных атомных частиц. Открытый канал релаксации метастабильных состояний оказался столь эффективен, что обеспечивал в квазинепрерывном или импульсно-периодических режимах возбуждения разряда значительную (для лазеров на парах металлов) лазерную мощность и кпд.

В соответствии с изложенным и с учетом материалов глав III и IV целью данного раздела являлись исследования основных свойств канала релаксации метастабильных состояний 7jD° первого иона европия.

В содержательной части главы рассмотрены специфичные для метастабильных состояний ионов релаксационные процессы с участием электронов, собственных и примесных атомов, такие как перезарядка, образование молекулярных ионов, рекомбинация и т.д., также процессы, не связанные с изменением зарядового состояния частицы, — атом-атомные столкновения, тушение электронным ударом и т.д.

Из условий наблюдения генерации на переходах 7,9Pj 7D;°

иона европия (плотность паров — 10-2 мм рт. ст., плотность буферного газа гелия — 0,1 -5-1 атм и выше) однозначно следует, что важнейшую роль в релаксации метастабильных частиц европия 7Dj играет буферный газ. В частности, прямые попытки получить генерацию в газовых смесях, содержащих пары Ей с инертными буферными газами Ne, Аг, Хе, Кг , а также с N2 в области давлений указанных газов до 1 атм, не привели к успеху — лазер генерировал только в смеси Ей—Не. При этом оптимальные давления Не лежат в области много выше атмосферного. Указанные наблюдения наводят на мысль, что неон и другие буферные газы обладают существенно худшими «релаксационными» свойствами, нежели Не, и что условием достижения порога генерации для этих газов является их высокая плотность.

В таких условиях прямые эксперименты по достижению порога генерации требуют разработки специальных газоразрядных трубок и систем возбуждения разряда. Однако анализ показал, что существуют и другие, достаточно иллюстративные средства иссле-

дования «релаксационных» свойств буферных газов и измерения их относительной «эффективности» в рамках обычных технических возможностей. В частности, для исследования относительных релаксационных характеристик буферных газов нами разработан метод, который мы назвали «методом пороговой кривой».

Идея метода основана на существовании генерации на переходе в разрядах в смеси Ей—Не и заключается в следующем. Положим, что порог генерации соответствует достижению некоторой скорости релаксации состояний

Для бинарной смеси Не—Ей — скорость релаксации состояния запишем в виде С = /Сне , где Кце — константа скорости тушения метастабильного состояния в процессах с участием гелия; ДТ°е — пороговое давление Не.

Далее положим, что Не в смеси частично заменен, например на №. Тогда для частичного замещения Не в рабочей смеси на другой буферный газ — №, обладающий, как и Не, определенными релаксационными свойствами, можно записать уравнение пороговой кривой:

где х — химический символ газа-добавки; КНе и Кх — константы скоростей релаксации в гелии и в газех (неоне).

Если экспериментально найти семейство значений Ыце и удовлетворяющих уравнению, то, аппроксимируя найденную зависимость к нулевым значениям Мце, можно найти пороговые условия (давление) для газа х. В результате мы получаем представление об относительных релаксационных свойствах газа х даже тогда, когда в бинарной смеси Ей + газ х генерация отсутствует. Анализ релаксационных свойств газов совместно с физическими свойствами самих газов позволяет идентифицировать процесс, ответственный за релаксацию метастабильных состояний

Методу пороговой кривой, простому в экспериментальном плане, свойственны погрешности, анализ которых показывает, что, во-первых, при замене сорта буферного газа (например, Не на №), хотя бы частично, изменяются параметры плазмы разряда (плотность электронов, температура электронов, газовая температура, проводимость и т.д.), приводящие к изменению режима

возбуждения как верхних, так и нижних уровней лазерного перехода. Во-вторых, при замене сорта газа могут изменяться релаксационные свойства не только нижнего уровня, но и верхнего. В-третьих, имеются чисто технические погрешности измерений — недостаточное перемешивание газов, вариации давления паров и длины: столба паров, потери излучения на окнах, металлизация стенок кюветы и т.д.

Следовательно, при проведении измерений следует стремиться к минимально возможному содержанию добавки или интерполировать результаты измерений пороговых давлений для смесей газов к нулевым значениям плотности добавки, например к нулевым давлениям Ые, если гелий заменяется на неон. Для состояний имеется возможность повысить точность измерений

за счет проведения экспериментов с несколькими линиями генерации.

На рис. 8 представлена полученная экспериментально зависимость порогового давления Не как функции давления № в смеси Не—№—Ей.

Рис. 8. Технология и результаты определения порогового давления N6 методом пороговой кривой. Длина волны генерации Я. = 1,0019 мкм

Представленные на рис. 8 результаты измерений следует трактовать так: пороговое давление Не для смеси Не—Ей составляет 180 торр, но если, например, набрать в трубку 100 торр Не, то для преодоления порога генерации в трубку необходимо добавить 800 торр №.

Обозначив пороговую плотность неона , имеем

^Ne Л^не

Из результатов измерений пороговое давление гелия составляет Л^не = 180 торр, пороговое давление Ne— N^e= 1800* 2600 торр, следовательно, отношение констант

Поиск процессов столкновений с участием гелия или неона, константы скоростей которых отличались бы более чем на порядок, показал следующее. Время релаксации электронного газа на атомах а массой М\ и плотностью N\ определяется соотношением

Для равных плотностей Не и Ne имеем

Эта величина близка к найденным значениям отношения констант КНе/Ке ~10-г14.

Таким образом, наиболее вероятно, что процесс релаксации метастабильных состояний иона Еи+ протекает с участием электронов плазмы и буферного газа.

Этот вывод подтвержден результатами другого эксперимента. Пороговые условия для квазинепрерывной генерации соответствуют относительно низкой плотности буферного газа (РНе~36торр для Х= 1,361 мкм), а оптимальная плотность — в 20 раз больше. Очевидно, что в масштабе оптимальной плотности пороговая плотность близка к нулевой отметке. Учитывая этот факт, мы интерполировали результаты измерения усиления активной среды Не—Eu-лазера при плотностях Не выше порогового значения к нулевым давлениям Не. Таким приемом мы нашли важную величину — величину абсорбции, излучения, на рабочем переходе при нулевых давлениях Не, т.е. в чистых парах Ей. Рис. 9 поясняет эту процедуру.

Нижняя часть кривой на рис. 9 — линейная аппроксимация экспериментальных данных по величине усиления в среде для различных плотностей гелия, верхняя — интерполяция этих данных к нулевым давлениям Не.

Как видно из рис. 9, в безгелиевой смеси Ко — коэффициент поглощения на А, = 1,361 мкм — равен , т.е. плазма

практически прозрачна.

Рис. 9. Иллюстрация малости коэффициента поглощения на X = 1,361 мкм в парах Ей в безгелиевой смеси

—к, м"'

Прямые измерения поглощения излучения в плазме на трассе длиной 40 см при давлении буферного газа 1—2 торр показали, что в ионе Ей на линии А. = 1,361 мкм действительно нет поглощения (ко< 0,1 м"1)

Известно несколько химических элементов, в спектрах ионов которых наблюдалась генерация на переходах с резонансных на ме-тастабильные уровни. Естественно задать вопрос — не является ли предрасположенность к быстрой релаксации метастабильных состояний и к непрерывному режиму генерации общим свойством переходов с резонансных на метастабильные уровни в спектрах ионов?

Для ответа на этот вопрос результаты измерения абсорбции, полученные в изложенном выше эксперименте на переходе X — 1,361 мкм Е^ сопоставлены с аналогичными данными для ИК-переходов в спектрах ионов Са или Б г. Согласно результатам исследований абсорбции излучения на мкм в газо-

разрядной плазме величина Ко > 1000 м-1 [6], т.е. очень велика. Следовательно, быстрая релаксация метастабильных состояний в спектре иона — природное свойство паров Е^ возбуждаемых в газовом разряде. Это свойство отражает индивидуальные особенности физических свойств Еа

Из результатов проведенных исследований сделаны следующие выводы. 1. В обоих случаях — при разряде в чистых парах Еu (слабая абсорбция излучения) и при разряде в смеси паров с

буферным газом (усиление на переходе к= 1,361 мкм) — мы наблюдаем в плазме один и тот же процесс релаксации. 2. Только процессы рекомбинации на электроне при низкой плотности среды и на Не при высокой могут быть ответственными за всю совокупность релаксационных свойств исследуемой газоразрядной среды. 3. Если учесть, что возбуждение резонансных уровней иона протекает в процессе ионизации атомов, то совокупность имеющихся данных о свойствах Не—Eu-лазера позволяет с большой вероятностью отнести этот лазер к новому типу — ионнзаци-онно-рекомбииационному (в терминологии работ Л.И. Гудзенко и СИ. Яковленко).

Исследуемое метастабилыюе состояние 7 D? Еи+ является компонентом развитого мультиплета. Высокие давления буферных газов (Р >1 атм), при которых наблюдается сверхбыстрая релаксация этого состояния, соответствуют условиям, при которых между компонентами мультиплета может протекать процесс переноса возбуждения в атом-атомных столкновениях. Учитывая такую возможность, релаксацию подуровней мультиплета

целесообразно характеризовать двумя процессами — впутримуль-типлетпым перемешиванием и собственно процессом релаксации.

В связи с тем что верхние уровни лазерных переходов, в свою очередь, являются компонентами резонансных мультипле-тов 7'9Р„ целесообразно исследовать процессы переноса возбуждения в обоих мультиплетах.

Резонансные и метастабильные мультиплеты исследовались путем резонансного оптического воздействия на избранную компоненту мультиплета и наблюдения распространения этого возмущения по компонентам мультиплета. Возмущение компонент резонансного мультиплета наблюдалось по спонтанному излучению. Для наблюдения компонент метастабильного мультиплета использовалась конкуренция лазерных переходов.

Получены следующие результаты:

1. Несмотря на относительно большие дефекты энергии в системе четырех резонансных уровней 7Р2, 7Рз, Pi 9Р$ (от 200 до 660 см"1), перенос возбуждения наблюдается. (Мерой дефекта энергии при исследовании процессов переноса является величина кТ. В нашем случае величина кТ составляет примерно 800 см"1).

2. Скорости процесса переноса возбуждения R между компонентами 7Ръ 7Рз, Pi и 9Рб велики — для всех четырех уровней ве-

^mHtlBtito^wjiCTii ЫдаСЭТЕХА cnmjil^T

личины возмущений их плотности почти

R можно сделать исходя из условия Я > ЕЛС11, где £ЛСП — сумма вероятностей радиационного распада любого из резонансных состояний. Если переходами в основное состояние пренебречь, то для уровня ЭР5 значение ЕЛСП = 107с-1, следовательно, Л > 107с-1

3. Компоненты метастабильного мультиплета и рс-

лаксируют с индивидуальными скоростями, но внутримульти-плетный перенос экспериментально обнаруживается.

4. Быстрый канал релаксации является свойством двух компонент мультиплета — 7Д0 и 7И®

5. Лучшими релаксационными свойствами обладает компонента мультиплета

Глава VI содержит идеи и результаты исследований возможности наблюдения стационарной генерации на переходах с резонансных на метастабильные состояния атомных частиц в газоразрядной плазме.

Во введении отмечено, что в стационарных газовых разрядах с традиционным химическим составом рабочих смесей — пары металлов + инертный газ — на пути осуществления непрерывного режима генерации на переходах с резонансных на метастабиль-ные состояния имеются две проблемы — необходимость достаточно быстрой релаксации метастабильных частиц и отсутствие преимущественного возбуждения резонансного состояния.

В перечне элементов, на спектральных переходах которых наблюдается импульсная генерация с резонансных на метаста-бильные уровни, есть, по крайней мере, 3 особо перспективных на получение непрерывного режима генерации. Речь идет об атомах Са, Бг и Ва. Указанная выше перспективность, впервые сформулированная автором, связана со следующими их свойствами.

У каждого из этих элементов резонансные ХР\- и метастабильные '/^-уровни перехода 1Я( — '£>2 имеют относительно близкие энергии возбуждения. Такая структура возбужденных состояний обеспечивает преимущественное электронное возбуждение резонансных уровней по отношению к метастабильным даже при относительно низких электронных температурах, реализующихся в стационарных разрядах в парах металлов. Статвеса резонансных и метастабильных состояний этих элементов благоприятны для достижения инверсии населенностей. Са — четный, моноизотопный элемент, следовательно, можно ожидать, что линия | узкая и «чистая». В отличие от Са

']•'• |

»5? гт 4.1'« •

природный Бг содержит 3 стабильных изотопа, следовательно, линия К= 6,45 мкм Бг может иметь изотопическую структуру.

Рассматривая возможные методы быстрой очистки метаста-бильного состояния в плазме, автор обнаружил, что газофазные химические реакции с участием возбужденных атомных частиц часто носят резонансный характер. Для возбужденных атомов указанных выше элементов, обладающих большой химической активностью, известны достаточно быстрые газофазные химические реакции, например реакции обмена.

Газофазные реакции приводят, как правило, к безвозвратной потере рабочих компонент, однако возможен второй вариант газофазных реакции, продукты которых допускают рециркуляцию исходных компонент, например термическое разложение. При выборе химического состава среды должно быть учтено спектральное положение полос поглощения как исходных реагентов, так и продуктов их плазмохимических превращений (промежуточных и финальных).

Анализ физических свойств соединений Са, Б г и Ва показал, что их гидраты разлагаются термически при

температурах, которые легко достижимы в керамических газоразрядных трубках (Г<1000°С), в частности, СаНг разлагается при температурах . Следовательно, указанные гидраты

могут быть источниками как паров металлов, так и свободного водорода в газоразрядном объеме. Например, при температуре 77~600 °С давление паров Са ~10-2 торр достаточно для обеспечения необходимой плотности рабочих частиц в плазме, а реакция гидратирования с участием молекулярного водорода будет очищать резервуар метастабильных частиц. Возможно, что режим быстрой релаксации метастабильных частиц требует подбора рабочих температур газоразрядного объема и подачи дополнительного водорода от внешнего источника (генератора водорода).

В газовой фазе реакции гидратирования протекают в несколько этапов. В частности, первый этап образования СаНг протекает по схеме

Са* + Нг -> СаН + Н + ДЕ,

где — возбужденное состояние Са.

Наиболее эффективно реакция должна протекать в условиях энергетического резонанса:

(СаН) + Е2 (Са*) = Е3 (Н2),

где Е{ (СаН) и £з(Нг) — энергии диссоциации молекул СаН и Н2 соответственно. Рис. 10 иллюстрирует энергетический резонанс для реакции обмена.

Оценки показывают, что для реакции обмена в случае Са при которой можно ожидать стационарную ин:

версию, не выходит за пре-

плотность Н2

делы условий существования положительного столба разряда.

Непрерывный режим генерации на мкм

был получен при введении в газоразрядную плазму, содержащую Са и Не при концентрациях ~10и и 10,6см-3 соответственно, примеси водорода при

Рис. 10. Иллюстрация энергетического резонанса для реакции обмена

давлении -0,3 торр (1015 см-3) и выше. Генерация заканчивалась через несколько минут после прекращения подачи Н2 в трубку. Для повторного запуска генерации необходимо было вновь ввести Нг в разряд.

После грубой оптимизации разряда по температуре трубки, давлению Н2 и величине разрядного тока была получена мощность лазерного излучения ~0,1 Вт. Она соответствовала напряжению на электродах трубки -390 В, току разряда -180 мА, давлению Н2 -1 торр, объему трубки 10 см3, температуре стенки -700 °С.

Как видно из этого перечня, условия возбуждения генерации характеризуются низким напряжением на электродах трубки и низким энерговкладом в разряд. Если предположить, что падение напряжения в прикатодной зоне разряда ~100 В, то непосредственно в разрядный канал вкладывается около 50 Вт мощности. Следовательно, кпд преобразования вводимой в разряд мощности в генерацию

Таким образом, установлено, что стационарная инверсия насе-ленностей на спектральных переходах с резонансных на метаста-бильные уровни атомных частиц при газоразрядном возбуждении их резонансных состояний может иметь место. •

Относительно длительный период работы с лазером этого типа позволил установить наличие двух существенно различных режимов генерации. Первый режим — режим низких (по-видимому, близких к стехиометрическому равновесию) концентраций Н2, при котором лазер длительное время (десятки часов) работал на уровне малых мощностей генерации ~0,07 Вт при малом энергопотреблении (напряжение на трубке ~340 В, разрядный ток ~ 40 мА). Второй режим — режим относительно высоких уровней мощностей генерации ~0,1 Вт — соответствовал- давлению Нг~1— 3 торр, току разряда ~200 мА. Время работы трубки в этом режиме 10—30 мин. В течение этого времени кусочки металлического Са в трубке превращались в белый порошок СаН2.

Наблюдение двух режимов генерации свидетельствует о том, что использование чистого Са и размещение навески Са непосредственно в разрядном канале не оптимально с точек зрения поступления в разрядный канал как паров Са, так и введения в разряд необходимого количества Н2.

Энергия кванта Са—Нг-лазера на порядок меньше квантов излучения лазеров видимого диапазона. С учетом этого факта относительно высокие параметры генерации Са—Нг-лазера могут служить стимулом для исследований, направленных на достижение непрерывного режима генерации на переходах с резонансных на метастабильные уровни видимого диапазона.

Устойчивый режим генерации позволил провести с лазером на смеси —Не ряд спектроскопических экспериментов.

В частности, были выполнены исследования ширины линии излучения кальция Л. = 5,54 мкм, спектра поглощения атмосферных газов в области (1802,75 ±0,45) см-1, фактора перестройки частоты магнитным полем.

Основные результаты и выводы работы

В процессе выполнения диссертационной работы получены следующие результаты:

1. Методы, основанные на резонансных оптических воздействиях, являются информативным средством исследования нестационарных газоразрядных процессов, в частности, протекающих

на фронте тока импульсного газового разряда процессов возбуждения. Эти методы позволили измерить отношение констант возбуждения резонансных и метастабильных состояний в газоразрядных лазерах на парах Си. Для подобных сред высокие энергетические параметры генерации обеспечиваются большими величинами электронного возбуждения при практическом равенстве констант возбуждения резонансных и метастабильных состояний. Методы, основанные на резонансных оптических воздействиях, позволили установить, что для газоразрядных импульсных лазеров (на примере Си-лазера) характерен значительный оптогаль-ванический эффект, сопровождающийся оптотермическими явлениями. Оптогальванический эффект должен быть учтен в физических моделях газоразрядных лазеров и может быть полезен в задачах стабилизации и оптимизации параметров генерации газоразрядных лазеров. Методы, основанные на резонансных оптических воздействиях, могут быть полезны при исследованиях сечений электронного возбуждения метастабильных состояний атомов и ионов.

2. Импульсно-периодические разряды, используемые для возбуждения лазеров на парах металлов, в силу высокого давления буферного газа и большой средней вводимой мощности подвержены ионизационно-перегревной неустойчивости (контракции). В смесях паров металлов и благородных газов наблюдаются три режима разряда — контракция, расконтракция, повторная контракция. Важнейшим свойством импульсно-периодических разрядов в смесях паров металлов с инертными газами, обеспечивающим генерацию лазеров на парах металлов в саморазогрев-ных трубках большого диаметра, является автоматическая рас-контракция разряда. Это явление названо автором эффектом Петраша. Результаты настоящей работы и работ [7, 8] позволяют обобщить наблюдаемые закономерности контракции и раскон-тракции импульсно-периодических разрядов следующим образом: разряды расконтрагированы, если они протекают в смесях инертных газов и паров металлов при наличии скин-эффекта. Оптимальный импульсно-периодический режим возбуждения лазеров на парах металлов есть компромисс между условиями существования неравновесных разрядов и условиями возбуждения лазерных переходов. Масштабирование лазеров на парах металлов возможно только при учете закономерностей контракции им-пульсно-периодических разрядов.

3. Показано, что в низкотемпературной плазме с/- и /-эле-ентов необходимо учитывать явления автоионизации и захвата электронов (диэлектронную рекомбинацию), обусловленные особенностями спектроскопических свойств этих элементов как процессов, определяющих релаксационные свойства долгоживущих (метастабильных) состояний ионов (I- и /^-элементов. Процессы электронного резонансного захвата и, следовательно, релаксационные свойства долгоживущих (метастабильных) состояний ионов в. - и /"- элементов могут быть усилены повышением в разряде давления легкого буферного газа.

4. Наблюдаемые в структурах первых возбужденных состояний атомов УЬ, Тт, Бг ИК-лазерные переходы, не относящиеся к г— ш-лазерам, предложено объединить в новое семейство газоразрядных лазеров. Можно ожидать, что это семейство будет дополнено аналогичными лазерными переходами в Са, Ей, Ва.

5. Показано, что в газовом разряде в смеси паров редкоземельного элемента европия с инертными газами наблюдается уникальное физическое явление — сверхбыстрая селективная релаксация метастабильных состояний его иона. Канал релаксации обеспечивает высокие энергетические параметры квазинепрерыв-иой генерации на переходах с резонансных на метастабильные состояния в условиях, не свойственных другим газоразрядным лазерам (в частности, оптимальные давления буферных газов лежат в диапазоне, превышающем 2 т3 атм). Найденные свойства канала релаксации совместно с особенностями возбуждения резонансных состоянии иона дают основание считать, что наблюдаемые в ионе европия лазерные эффекты следует отнести к новому типу лазеров — ионизациомно-рекомбинационпому.

6. Впервые в мировой практике в разряде постоянного тока получена стационарная генерация на переходах с резонансных на метастабильные уровни атомов. Таким образом, показано, что непрерывный лазер на переходах с резонансных на метастабиль-ные уровни атомных частиц реален. Эти исследования целесообразно продолжать, разбив задачу по крайней мере на две:

— определение условий преимущественного возбуждения резонансного состояния в стационарных разрядах;

— поиск быстрых реакций релаксации, протекающих в условиях существования стационарных разрядов, определение границ существования неравновесного стационарного разряда.

7. Показано, что импульсные лазеры на парах металлов ИК-диапазона представляют интерес для задач газоанализа.

Литература

1. Walter W. T., Peltch M., Solimene N., Could G. Palsed-laser action in atomic

cooper vapour // Bull. Amer. Phys. Soc. 1966. V. 11. № 1. P. 113.

2. Исаев А.А., Казарян М.А., Петраш Г.Г. Эффективный импульсный лазер на парах меди // Письма в ЖЭТФ. 1972. Т. 16. № 1. С. 40-42.

3. Елецкий А.В., Рахимов А. Т. Неустойчивость в плазме газового разряда. Химия плазмы. М.: Атомиздат, 1977. Вып. 4. С. 123—167.

4. Герасимов В.А., Юнжаков Б.П. Исследование лазера на парах тулия // Квантовая электроника. 1989. Т. 16. № 12. С. 2386-2393.

5. Бохан П.А., Климкин В.М., Прокопьев В.Е. Столкновительный газоразряд-, ный лазер на ионизированных парах европия. Механизм возникновения инверсии // Квантовая электроника. 1974. Т. 1. № 6. С. 1370—1374.

6. Прокопьев В.Е., Соломонов В.И. Исследование лазера на парах стронция // Квантовая электроника. 1985. Т. 12. № 6. С. 1261-1270.

7. Бохан П.А., Закревский Д.Э. Исследование продольного импульсно-периодического разряда в парогазовых смесях высокого давления // ЖТФ. 1997. Т. 67. № 4. С. 25-31.

8. Букшун Л.М., Латпуги Е.Л., Сэм М.Ф. Влияние температуры активной среды на характеристики генерации рекомбинационного Sr—He-лазера // Квантовая электроника. 1988. Т. 15. № 9. С. 1762-1764.

9. Яковленко СИ. Поглощение мощного резонансного излучения при столкно-вительном уширении линий // УФН. 1982. Т. 136. Вып. 4. С. 594—620.

Основные результаты диссертации опубликованы в работах:

1. Климкин В.М. Диагностика импульсных лазеров методами модуляционной лазерной спектроскопии //ТВТ. 1985. Т. XXIII. № 3. С. 568-571.

2. Климкин В.М., Прокопьев В.Е. Об эффективности преобразования энергии возбуждения резонансных уровней меди в лазерное излучение // ЖТФ. 1979. № 11. С. 2260-2464.

3. Юдин Н.А., Климкин В.М., Прокопьев В.Е. Оптогальванический эффект в лазере на самоограниченных переходах атома меди // Квантовая электроника. 1999. Т. 28. № 3. С. 273-276.

4. Klimkin V.M., Sokovikov V.G. Modulation methods of studying processes in pulsed gas-discharge lasers // Journal of Russian Laser Research. 1998. V. 19. №3. P. 211-220.

5. Юдин Н.А., Климкин В.M., Прокопьев В.Е., Калайда В.Т. Экспериментальные наблюдения ступенчатой ионизации атома Си в активной среде Си-лазера // Изв. вузов. Физика. 1999. № 8. С. 57—62.

6. Климкин В.М. Момент количества движения атома — мера инверсии в импульсных лазерах на парах химических элементов // Оптика атмосферы и океана. 2002. Т. 14. № И. С. 1030-1032.

7. Прокопьев В.Е., Климкин В.М. К вопросу об оптимальной частоте следования импульсов возбуждения лазеров на парах металлов // Изв. вузов. Физика. 1978. № 5. С. 152-153.

8. Климкин В.М., Плеханов О.И., Попов Л.Н. Исследование времен жизни атомов полярной ионосферы // Исследования по магнетизму, аэрономии и физике Солнца. М.: Наука, 1985. Вып. 74. С. 103-110.

9. Борозновская Н.Н., Климкин В.М., Чикуров В.А. Дифференциальный спектрофлуориметр с лазером на парах меди // Оптика атмосферы и океана. 1996. Т. 9. № 2. С. 228-230.

10. Евтушенко Г.С, Клuмкuн В.М., Катаев М.В. Метод локации метаста-бильных атомов в верхней атмосфере и космосе // Оптика атмосферы и океана. 1996. Т. 9. № B. С. 1145-1150.

11. Belov V.V., Esipova V.A., Kalaida V.T. and Klimkin V.M. Physical and Mathematical Method for the Visualization and Identification of Watermarks // Solanus. 199B. V. 13. P. 1B-23.

12. Воробьева Л.П., Евтушенко Г.С, Кломшн В.М., Чикуров В.А. Си-лазер в проблеме зондирования радионуклеидов иода // Оптика атмосферы и океана. 1995. Т. B. № 11. С. 1647-1651.

13. Бохан П.А., Клuмкuн В.М., Прокопъев В.Е. Столкновительный газоразрядный лазер на ионизированных парах европия. Наблюдение самоограниченной генерации и переход от циклического режима к квазинепрерывному // Квантовая электроника. 1973. № 2. С. 29.

14. Бохан П.А., Климкин В.М., Прокопъев В.Е., Монастырев С.С. Ионный гелий-европиевый газоразрядный лазер со средней мощностью 2 Вт // Квантовая электроника. 1974. Т. 1. № 6. С. 1365—1369.

15. Климкин В.М., Мальцев А.Н., Фадин Л.В. Исследование границ устойчивости импульсного газового разряда с высокой частотой следования импульсов тока // Эффективные газоразрядные лазеры на парах металлов. Томск: Изд. ИОЛ СО РАН, 197B. С. 116-132.

16. Климкин В.М. Металлизация кювет в лазерах на парах металлов. Причины и следствия // Оптика атмосферы и океана. 2001. Т. 13. № 12. С. 1103-1106.

17. Климкин В.М. Проблемы неустойчивости продольных импульсно-периодиче-ских разрядов в лазерах на парах металлов. Препр. / ИОА СО РАН (Томск). 1999. 24 с.

1B. Klimkin V.M. Stability of longitudinal repetitively palsed dischage in metal vapor lasers (the Petrash effect) // Proc. SPIE. 2002. V. 4747. P. 164-179.

19. Федоров В.Ф., Суханов В.Б., Евтушенко Г.С, Погребенников В.М., Климкин В.М. Возможности повышения частоты следования и средней мощности излучения ЛПМ большого объема // 13-й Симпозиум «Лазеры на парах металлов»: Тезисы докл. Лазаревское, 2002. С. 11—12.

20. Климкин В.М., Соковиков В.Г. Бейтлеровские лазеры // Оптика атмосферы и океана. 1997. Т. 10. №11.С. 1306-1315.

21. Klimkin V.M., Sokovikov V.G. Beitler Lasers // Proc. SPIE. 199B. V. 3403. P. 150-155.

22. KtuMKm В.М., Николаев ВН., Соковиков В.Г., Щеглов В.Б. Генерация в основное и метастабильное состояние иона Ва, возбуждаемая излучением Хе-С1-лазера // Письма в ЖЭТФ. 19B1. Т. 34. Вып. 3. С. 111-114.

23. Клммкт В.М., Прокопъев В.Е., Соковиков В. Г. Экспериментальное исследование взаимодействия ионного и атомного спектра Ей в He-Eu-разряде // Оптика атмосферы и океана. 1993. Т. 6. № 6. С. 371—374.

24. Верховский B.C., Клuмкuн В.М., Прокопъев В.Е., Тарасенко В.Ф., Соковиков В.Г., Федоров А.И. Исследование ВКР излучения эксимерных лазеров на электронных переходах атомов металлов // Квантовая электроника. 19B2. Т. 9. №11И. С. 2151-2156.

25. Климкин В.М., Мелъченко B.C., Муравьев И.И., Солдатов А.Н., Янча-рина A.M. Гелий-неоновый лазер на =1,15 мкм в разряде с полым катодом // Материалы научно-технической конференции по электронной технике. 1970. Т. 2(18). С. 23.

26. Бохан П.А., Климкин В.М., Прокопьев В.Е. Газовый лазер на ионизированном европии // Письма в ЖЭТФ. 1973. Т. 18. № 2. С. 80-82.

27. Бохан П.А., Климкин В.М., Прокопьев В.Е., Соломонов В. И. Исследование лазеров на самоограничивающихся переходах атома и иона европия // Квантовая электроника. 1977. Т. 4. № 1. С. 152—154.

28. Бохан П.А., Климкин В.М., Прокопъев В.Е. Столкновительный газоразрядный лазер на ионизированных парах европия. Механизм возникновения инверсии // Квантовая электроника. 1974. T.I. № 6. С. 1370—1374.

29. Bokhan P. A., KlimkinV.M., MaltsevA.N., Prokopyev V.E., Sok-ovikov V.G. Investigation of anomalously high-speed de-excitation of Eu me-tastable states on gas discharge plasma using modulation of induced radiation // Jojrnal De Physique. 1979. V. 40. № 7. P. 115-116.

30. Bokhan P.A., Klimkin V.M., Prokopyev V.E. Peculiarities of electric discharge in mixtures of metal vapors and rare gases at increased pressure // Phe-nomen in ionized gases: Proc. XIII Internat. Conf. Berlin, 1977. Part II. P. 641-642.

31. Климкин В.М., Прокопьев В.Е., Соковиков В.Г. Измерение скоростей накачки и концентрации электронов в Не—Eu и Не—Sr-импульсных газовых лазерах // Эффективные газоразрядные лазеры на парах металлов. Томск: Изд. ИОА СО РАН, 1978. С. 27-34.

32. Климкин В.М., Прокопьев В.Е., Соковиков В.Г. Исследование зависимости мощности генерации на ИК-линиях иттербия от частоты следования накачки // Квантовая электроника. 1982. Т. 8. № 4. С. 722-725.

33. Климкин В.М. Исследование газового лазера на парах иттербия // Квантовая электроника. 1975. Т.2. № 3. С. 579-584.

34. Климкин В.М., Прокопъев В.Е. Измерение эффективных времен жизни метастабильных состояний ионов в газоразрядной плазме // Оптика и спектроскопия. 1980. Т. 49. № 6. С. 1081-1085.

35. Климкин В.М., Мальцев А.Н., Прокопьев В.Е., Соковиков В.Г. Исследование траектории движения европия по возбужденным состояниям в Не—Еи-лазере // Эффективные газоразрядные лазеры на парах металлов. Томск: Изд. ИОА СО РАН, 1978. С. 33-45.

36. KlimkinV.M., Prokopyev V.E., Sokovikov V.G. On the problem of inversion population mechanism and the generation thereshold for an Eu—He-ion laser / V.F. Tarasenko, G.Y. Mayer, G.G. Petrash, Editors // Atomic and Molecular Pulsed Lasers: Proc. SPIE. V. 2619. P. 104-108.

37. Климкин В.М., Прокопьев В.Е., Фадин Л.В. Измерение скоростей накачки и концентрации электронов в импульсных Не—Ей и Не—Sr-лазерах // Квантовая электроника. 1975. Т. 62. № 3. С. 722—725.

38. Климкин В.М., Монастырев С.С, Прокопъев В.Е. Селективная релаксация долгоживущих состояний атомов металлов в газоразрядной плазме. Стационарная генерация на переходах 'Р|° — Dj кальция и стронция // Письма в ЖЭТФ. 1974. Т. 20. Вып. 4. С. 251-253.

39. Климкин В.М., Прокопьев В.Е., Монастырев С.С. Стационарные газоразрядные лазеры на переходах с резонансных на метастабильные уровни атомов и ионов металлов // Эффективные газоразрядные лазеры на парах металлов. Томск: Изд. ИОА СО РАН, 1978. С. 6-13.

40. Климкин В.М., Колбычева П.Д. Перестраиваемый одночастотный кальций — водородный лазер с длиной волны 5,54 микрон // Квантовая электроника. 1977. Т. 4. № 8. С. 1818-1821.

41. Климкин В.М., Колбычева П. Д. Лазер непрерывного режима, работающий на переходе с резонансного на метастабильные уровни кальция, перестраиваемый по частоте // Эффективные газоразрядные лазеры на парах металлов. Томск: Изд. ИОА СО РАН, 1978. С. 13-18.

42. Климкин В.М., Колбычева П.Д. Исследование поглощения излучения Са—Н2-лазера парами воды // Оптика атмосферы и океана. 1999. Т. 9. № 9. С. 984—986.

43. Климкин В.М., Колбычева П.Д. Исследование поглощения излучения Са—Н2-лазера парами воды // Труды 4-го Всесоюзного симпозиума по распространению лазерного излучения в атмосфере. Томск: Изд. ИОА СО РАН, 1977. С. 12-14.

44. Klimkin V.M., Prokopyev V.E. Metal vapor lasers with chemical depopulation of the metastable / V.F. Tarasenko, G.Y. Mayer, G.G. Petrash, Editors // Atomic and Molecular Pulsed Lasers: Proc. SPIE. 1998. V. 3403. P. 155-160.

45. Sokovikov V.G., Klimkin V.M. Generation of ultraviolet and visible coherent radiation by four-wave parametric oscillation in Barium vapor/ V.F. Tarasenko, G.Y. Mayer, G.G. Petrash, Editors // Atomic and Molecular Pulsed Lasers: Proc. SPIE. 1995. V. 2619. P. 315-323.

46. Klimkin V.M., Prokopiev V.E. and Sokovikov V.G. New possibilities of producing population conversion on resonance atomic and ionic transitions in chemical elements // Technical digest. Xl-th All-Union Conf. Coherent. And Nonlinear Opt. Part I. Erevan, 1982. P. 76-77.

А7.Бохан П.А., Букова Е.С., Кияшкина Г.С., Климкин В.М., Соломонов В. И. Техника исследования положительного столба газового разряда при высоких температурах // ПТЭ. 1974. № 1. С. 160—161.

А&.Бохан П.А., Климкин В.М. Исследования свойств высокотемпературных газоразрядных трубок // ЖПС. 1973. Т. 9. № 3. С. 414-418.

49. Бохан П.А., Кияшкина Г.С, Климкин В.М., Соломонов В.И. Высокотемпературная техника для исследования стационарных и импульсных разрядов // Эффективные газоразрядные лазеры на парах металлов. Томск. 1978. С. 59-65.

50. А.с. № 1888384. Диэлектрическая кювета // Климкин В.М.

51. Климкин В.М. Повторная контракция энергонапряженных импульсно-перио-дических разрядов // Письма в ЖТФ. 2003. Т. 29. № 18. С. 16-21.

Печ. л. 2,75. Усл. печ. л. 2,55. Уч.-изд. л. 2,58. Тираж 100 экз. Заказ N° 29.

Тираж отпечатан в типографии Издательства Института оптики атмосферы СО РАН

* • 5167

Введение

Глава I. Исследование процессов в импульсных газоразрядных средах 16 методами резонансного оптического воздействия

Вводные замечания

1.1. Трехуровневая система с одним насыщающим лазерным полем в начальной фазе 16 развития газового разряда

1.1.1. Модель «идеальный лазер»

1.1.2. Первая модель «жесткого» возбуждения

1.1.3. Вторая модель «жесткого» возбуждения

1.1.4. Модель «низкая плотность частиц»

1.2. Экспериментальное исследование газоразрядной среды Си-лазера методами 25 резонансного оптического воздействия

1.2.1. Проблемы экспериментальной реализации метода

1.2.2. Результаты эксперимента

1.3. Экспериментальные наблюдения ступенчатой ионизации атома Си в активной 33 среде Си-лазера

Вводные замечания

1.3.1. Идея эксперимента

1.3.2. Описание экспериментальной установки

1.3.3. Результаты эксперимента

1.3.4. Анализ осциллограмм компьютерными методами

1.3.5. Обсуждение результатов экспериментов по наблюдению 41 оптогальванического эффекта в лазерах на парах Си

1.4. Модель ограничения частоты следования импульсно-периодических лазеров 42 ступенчатыми процессами

1.5. Систематизация свойств лазерных переходов в импульсных лазерах на парах 44 химических элементов

1.5.1. Критерии выбора лазерных сред

1.5.2. Связь спектроскопических свойств рабочих переходов с возможностью 46 создания инверсии и эффективностью генерации в импульсных газоразрядных лазерах

На протяжении длительного времени (-100 лет) основными объектами исследований физики газового разряда были разряды в инертных газах и парах ртути. Значительное место в исследованиях физических процессов в плазме газового разряда всегда занимали оптические, в частности спектроскопические методы, использующие собственное излучение плазмы, такие как излучательные и абсорбционные, методы, основанные на анализе контуров линий и континуумов. Следует отметить также оптические методы, требующие применения внешних источников излучения, такие как интерферометрические, и т.д. По результатам большого объема исследований, в том числе с применением оптических методов, были сформулированы основные положения об условиях существования и влиянии на характеристики разрядов процессов, протекающих в плазме, и разработаны удовлетворительные модели разрядов [1-10].

Начиная с 70-х гг. в России (ФИАН, ИОА, РГУ, НПО «Исток») и за рубежом несколькими коллективами исследователей (Г.Г. Петраш [11], П.А. Бохан [12-14,17], G.Gould [16]) проводились работы по созданию высокотемпературных газоразрядных трубок из высокотемпературных керамик на основе AI2O3 и Be О [11-18]. В опытно-конструкторских и научно-исследовательских работах по созданию трубок из .беО-керамики принял участие автор [12-15]. Благодаря работам этих коллективов и промышленных предприятий освоивших производство изделий из особо чистой окисной керамики созданы керамические газоразрядные кюветы, позволяющие проводить исследования физических процессов в продольном газовом разряде при температурах стенок ~1500 °С и давлениях газа до ~ 4 -н 5 атм. [17]. В результате в настоящее время имеется возможность исследований электрических разрядов в парах широкого круга элементов Периодической таблицы Менделеева с малой упругостью паров, в том числе спектроскопически сложных элементов. Разряды в парах этих элементов могут иметь свойства и признаки, существенно отличающие их от традиционных разрядов. Источники оптического излучения на базе этих разрядов могут быть использованы в различных научных и технологических задачах.

Диссертационная работа обобщает результаты исследований газоразрядных процессов в неравновесной низкотемпературной плазме с участием паров металлов, в частности атомов и ионов щелочноземельных, переходных и редкоземельных элементов. Исследования выполнены в интересах физики газового разряда, техники высоких энерговкладов в газоразрядные среды, лазерной физики, в частности физики газоразрядных лазеров, работающих на переходах химических элементов с резонансных на метастабильные состояния. При этом исходная формулировка проблемы - газоразрядные процессы и лазерные эффекты в парах высокотемпературных металлов - принадлежит П. А. Бохану.

Начало исследований по теме диссертации было положено в 1970-1973 гг. Этот период времени характеризовался созданием новых направлений развития физики и технологии электрических разрядов в газах. Во-первых, были заложены основы физики и техники значительных энерговводов в газовые разряды высокого давления Р> 1 атм [5, 6]. Во-вторых, были созданы лазерные источники излучения с продольными неравновесными импульсно-периодическими разрядами среднего давления (Р~ 10"2- 10"1 атм) в смесях паров металлов с инертными газами с частотами следования импульсов тока 104-И05 Гц [11]. Эти неравновесные разряды характеризовались большими средними энерговкладами (10 кВт и более на погонный метр газоразрядного промежутка без прокачки газа). На сегодняшний день - это наиболее энергоемкие неравновесные разряды.

Было установлено, что ряд положений физики электрических разрядов в газах и газоразрядных активных средах, содержащих пары металлов, например границ устойчивости импульсно-периодических разрядов в смесях инертных газов и паров металлов, не укладывается в существующие представления и модели. Первый анализ физических процессов в таких газоразрядных средах показал, что необходимо сформулировать новые взгляды на энергоемкость и устойчивость импульсно-периодических разрядов, на связь свойств активных сред со свойствами разрядов, на процессы взаимодействия атомной, электронной и ионной компонент неравновесной плазмы, в частности на роль этих компонент в процессах возбуждения, ионизации и релаксации. Следует также иметь в виду, что пары ряда спектроскопически сложных элементов, таких, например, как редкоземельные элементы (РЗЭ), никогда раннее не вводились в плазму неравновесных разрядов, но их физико-химические и спектроскопические свойства находили отражение в эффективности газоразрядных процессов и проявлялись в свойствах активных сред на атомных и ионных переходах этих элементов.

Целью диссертационной работы являлось исследование и, по возможности, обобщение свойств газового разряда и физических процессов, протекающих в лазерных активных средах, возбуждаемых энергонапряженными импульсно-периодическими разрядами в смесях паров высокотемпературных металлов с инертными газами.

В связи с тем что исследуемые газовые разряды являются активными средами импульсных и непрерывных лазеров, для изучения газоразрядных процессов привлечены оптические методы, такие как резонансные оптические воздействия, абсорбция излучения, лазерно-индуцированная флуоресценция, ВКР, анализ характеристик лазерного излучения, например, пороговых условий для генерации и т.д.

В ходе выполнения экспериментальных и теоретических работ по теме диссертации были установлены новые свойства импульсно-периодических разрядов, такие как их повышенная устойчивость, разработаны оригинальные подходы и технические средства физических исследований процессов в плазме импульсно-периодических разрядов. К их числу следует отнести методы, основанные на резонансных оптических воздействиях, как в случаях квазистационарных, так и импульсных разрядов, различные методы исследования процессов с участием метастабильных состояний частиц, в частности релаксационных процессов для метастабильных состояний ионов, и т.д.

В соответствии со сказанным содержание диссертации построено следующим образом.

Во введении формулируется постановка задач исследований, приводятся наиболее важные научные и практические результаты исследований, основные положения, представленные на защиту.

Заключение

В процессе выполнения диссертационной работы получены следующие результаты:

1. Методы, основанные на резонансных оптических воздействиях, являются информативным средством исследования нестационарных газоразрядных процессов, в частности, протекающих на фронте тока импульсного газового разряда процессов возбуждения. Эти методы позволили измерить отношение констант возбуждения резонансных и метастабильных состояний в газоразрядных лазерах на парах Си. Для подобных сред высокие энергетические параметры генерации обеспечиваются большими величинами электронного возбуждения, при практическом равенстве констант возбуждения резонансных и метастабильных состояний. Методы, основанные на резонансных оптических воздействиях позволили установить, что для газоразрядных импульсных лазеров (на примере Си-лазера) характерен значительный оптогальванический эффект, сопровождающийся оптотермическими явлениями. Оптогальванический эффект должен быть учтен в физических моделях газоразрядных лазеров и может быть полезен в задачах стабилизации и оптимизации параметров генерации газоразрядных лазеров. Методы, основанные на резонансных оптических воздействиях могут быть полезны при исследованиях сечений электронного возбуждения метастабильных состояний атомов и ионов.

2. Импульсно-периодические разряды, используемые для возбуждения лазеров на парах металлов, в силу высокого давления буферного газа и большой средней мощности подвержены ионизационно-перегревной неустойчивости (контракции). В смесях паров металлов и благородных газов могут наблюдаться три режима разряда - контракция, расконтракция, повторная контракция. Важнейшим свойством импульсно-периодических разрядов в смесях паров металлов с инертными газами, обеспечивающим генерацию лазеров на парах металлов в саморазогревных трубках большого диаметра является автоматическая расконтракция разряда. Это явление названо автором эффектом Петраша. Результаты настоящей работы и работ [18, 19] позволяют обобщить наблюдаемые закономерности контракции и расконтракции импульсно-периодических разрядов следующим образом: разряды расконтрагированы, если они протекают в смесях инертных газов и паров металлов при наличии скин-эффекта. Оптимальный импульсно-периодический режим возбуждения лазеров на парах металлов есть компромисс между условиями существования неравновесных разрядов и условиями возбуждения лазерных переходов. Масштабирование лазеров на парах металлов возможно только при учёте закономерностей контракции импульсно-периодических разрядов.

3. Показано, что в низкотемпературной плазме й и /элементов необходимо учитывать явления автоионизации и захвата электронов (диэлектронную рекомбинацию), обусловленные особенностями спектроскопических свойств этих элементов, как процессов определяющих релаксационные свойства долгоживущих (метастабильных) состояний ионов й- и /-элементов. Процессы электронного резонансного захвата и следовательно, релаксационные свойства долгоживущих (метастабильных) состояний ионов й- и/элементов могут быть усилены повышением в разряде давления легкого буферного газа.

4. Показано, что в газовом разряде в смеси паров редкоземельного элемента европия с инертными газами наблюдается уникальное физическое явление - сверхбыстрая селективная релаксация метастабильных состояний его иона. Канал релаксации обеспечивает высокие энергетические параметры квазинепрерывной генерации на переходах с резонансных на метастабильные состояния в условиях, не свойственных другим газоразрядным лазерам (в частности, оптимальные давления буферных газов лежат в диапазоне, превышающем 2-4-3 атм). Найденные свойства канала релаксации совместно с особенностями возбуждения резонансных состояний иона дают основания считать, что наблюдаемые в ионе европия лазерные эффекты следует отнести к новому типу лазеров - ионизационно-рекомбинационному.

5. Физически обоснована целесообразность выделения ИК-лазерных переходов в спектрах иттербия, тулия, стронция, не относящихся к г-т переходам, в новое семейство газоразрядных лазеров.

6. Впервые в разряде постоянного тока получена стационарная генерация на переходах с резонансных на метастабильные уровни атомов. Таким образом, показано, что непрерывный лазер на переходах с резонансных на метастабильные уровни атомных частиц реален. Эти исследования целесообразно продолжать, разбив задачу, по крайней мере, на две:

-определение условий преимущественного возбуждения резонансного состояния в стационарных разрядах;

-поиск быстрых реакций релаксации, протекающих в условиях существования стационарных разрядов, определение границ существования неравновесного стационарного разряда.

7. Показано, что импульсные лазеры на парах металлов ИК-диапазона представляют интерес для задач газоанализа.