Исследование неустойчивости и диспергирования заряженных менисков и струй диэлектрических жидкостей тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

На правах рукописи

Белов Павел Анатольевич

Исследование неустойчивости и диспергирования заряженных менисков и струй диэлектрических жидкостей

01.04.07 - Физика конденсированного состояния

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

005061981

7 О ' I

Курск-2013

005061981

Работа выполнена в Юго-Западном государственном университете на кафедре «Общей и прикладной физики»

Научный руководитель: доктор физико-математических наук, профессор,

Жакин Анатолий Иванович

Официальные оппоненты: Белоножко Дмитрий Федорович

доктор физико-математических наук, доцент, Ярославский государственный университет, профессор кафедры микроэлектроники

Неручев Юрий Анатольевич

доктор физико-математических наук, профессор, Курский государственный университет, профессор кафедры общей физики

Ведущая организация: Новосибирский государственный технический

университет, г. Новосибирск

Защита состоится 27 июня 2013 г. в 1600 часов в аудитории Г-7 на заседании диссертационного совета Д 212.105.04 при Юго-Западном государственном университете по адресу: 305040, г. Курск, ул. 50 лет Октября, 94.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Юго-Западного государственного университета по адресу: г. Курск, ул. 50 лет Октября, 94.

Автореферат разослан <ЛЛГу> мая 2013 г.

Учёный секретарь диссертационного совета Д 212.105.04, кандидат физико-математических наук ,___ Рослякова Л.И

Общая характеристика работы Актуальность темы. Проблемы электрогидродинамики микро- и наномас-штабов, связанные с заряженными менисками и струями по-прежнему привлекают внимание исследователей из-за широкой области их применения, в основном, в нано - и биотехнологиях.

Несмотря на обилие экспериментальных и теоретических исследований по данной тематике, возникают новые задачи, в которых главную роль играют особенности диэлектрической среды. В этих задачах при изучении физических механизмов динамики менисков, капель и струй во внешнем электрическом поле необходимым становится учет поверхностной проводимости, вязкости, поверхностного натяжения и величины времени релаксации зарядов для данной жидкости.

Выполненная автором работа по проблеме неустойчивости и диспергирования заряженных менисков и струй, является составной частью исследований, проводимых по данной тематике передовыми научными школами: Ярославский государственный университет им. П.Г. Демидова (проф. Григорьев А.И., проф. Ширяева С.О., проф. Белоножко Д.Ф.) [1], Санкт-Петербургский государственный политехнический университет (проф. Нагорный B.C.) [2], Новосибирский государственный технический университет (проф. Коробейников С.М.) [3-4], УрО РАН Институт электрофизики (проф. Зубарев НМ.) [5], Московский энергетический институт (проф. В. В. Аметистов, проф. А. С.Дмитриев) [б].

Цель диссертационного исследования

Целью диссертационного исследования являлось теоретическое исследование микроскопического распределения ионов вблизи свободной поверхности, расчет ЭГД устойчивости заряженных струй при произвольной скорости релаксации зарядов и экспериментальное изучение динамики поведения заряженных менисков и струй жидкостей с различным временем релаксации зарядов при различных режимах истечения в высоковольтном электрическом поле.

Для достижения поставленной цели необходимо было решить следующие задачи:

1. Исследовать ионную структуру поверхности на основе современных представлений о динамике ионов и межмолекулярных взаимодействий.

2. Исследовать с помощью скоростной видеокамеры быстропротекающие процессы распада заряженных струй и электродиспергирования менисков.

3. Исследовать влияние электрического поля на формы распадающихся менисков и струй.

Научная новизна:

1. Предложена новая оценка для толщины приповерхностного жидкого слоя, в котором сосредоточены ионы, определяемая величиной радиуса Дебая.

2. Обнаружены новые экспериментальные подтверждения влияния полярности заряженных жидких менисков на динамику их поведения, свидетельствующие о значимости роли процессов ионизации на границе жидкость-газ.

3. Впервые экспериментально зафиксированы микроконусы широкого класса жидкостей, пульсирующие вблизи вершин выступающих с мениска конусов

Тейлора. Исследованы закономерности поведения этих образований в зависимости от физических свойств жидкости.

4. Продемонстрированы новые экспериментальные свидетельства сложного биполярного распределения зарядов вблизи кончика струи или мениска, где формируются заряженные капли.

5. Впервые опытно подтверждены теоретические выводы о влиянии тангенциальной составляющей электрического поля на характер истечения диэлектрических жидкостей, формообразование, возникновение вихревых движений на поверхности мениска, а также экспериментально и теоретически доказано, что в закритической области критические длины волн осесимметричных возмущений уменьшаются с ростом поля.

6. Экспериментально построена карта режимов истечения капель и струй диэлектрических жидкостей в зависимости от давления и прикладываемого электрического напряжения, впервые учитывающая новые режимы истечения и доказывающая, что каждый режим возникает при условии равенства энергии заряженной капли и энергии ее движения.

Практическая значимость работы: Практическое значение работы состоит в том, что полученные результаты необходимы при разработке аппаратов для распыления биотоплива, прецизионных приборов для масс-спектрометрии органических и термически нестабильных жидкостей, и устройств для получения нанокапилляров и нанотрубок.

На защиту выносятся:

1. Результаты теоретических исследований ионной структуры свободной поверхности и ЭГД устойчивости токовых струй при конечной скорости релаксации зарядов.

2. Результаты экспериментальных исследований неустойчивости заряженных менисков и струй жидкости.

3. Результаты исследования пульсаций микроконусов на вершинах конусов Тейлора в зависимости от электрофизических свойств жидкостей.

Публикации. Основные результаты, представленные в диссертации, опубликованы в 10 научных работах, из них 5 - в рецензируемых научных журналах и изданиях.

Личный вклад автора. Автором работы получены основные результаты, разработаны технические средства, усовершенствованы экспериментальные установки, разработана методика проведения эксперимента и обработки экспериментальных данных и выполнен весь объем экспериментальных исследований.

Апробация работы.

Основные результаты работы представлены на следующих научно-практических конференциях: «Техника и технологии: пути инновационного развития» (г. Курск 2011 г.); «Перспективное развитие науки, техники и технологий» (г. Курск 2011 г.); «Современные инструментальные системы, информационные технологии и инновации» (г. Курск 2012 г.); «Современные инновации в науке и технике» (г. Курск 2012 г.); «Современные проблемы электрофизики и элекгрогидродинамики жидкостей» (г. Санкт-Петербург 2012 г.)

Соответствие диссертации паспорту научной специальности. В соответствии с областью исследования специальности 01.04.07 «Физика конденсированного состояния» диссертация включает в себя теоретическое и экспериментальное изучение неустойчивости и диспергирования заряженных менисков и струй. Полученные научные результаты соответствуют пунктам 2 и 7 паспорта специальности в части касающейся теоретического и экспериментального изучения неустойчивости и диспергирования заряженных менисков и струй жидкостей в зависимости от их физико-химических характеристик, технического и технологического приложения физики конденсированного состояния.

Структура и объем диссертации. Диссертационная работа изложена на 126 страницах машинописного текста, состоит из введения, пяти глав, приложения, заключения и выводов, включает список цитируемой литературы из 138 наименований; содержит 68 рисунков и 7 таблиц.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована актуальность темы диссертации, сформулированы цель и научные задачи работы. Показана научная новизна, и практическая значимость полученных результатов. Сформулированы положения, выносимые на защиту.

Первая глава посвящена анализу литературных данных по теме диссертационного исследования. Анализируются результаты экспериментальных и теоретических исследований процессов распада незаряженных и заряженных струй от ранних до работ настоящего времени. Описывается способ электростатической эмиссии капель, рассмотрены простейшие устройства для электродиспергирования жидкостей. Приводится краткое описание экспериментальных установок, используемых в данных работах. Обоснован выбор и представлены характеристики исследуемых жидкостей. Рассмотрены структуры ионных комплексов в жидких растворителях, описаны структуры ионных ассоциатов в исследуемых жидкостях.

В заключении главы сформулированы основные направления диссертационного исследования.

Во второй главе представлено теоретическое описание ионной структуры поверхности с учетом поляризационной сольватации ионов и ЭГД устойчивости струй при произвольной скорости релаксации зарядов. Результаты расчетов приводят к выводу о том, что в отсутствие химической сольватации, что имеет место в неполярных диэлектриках, ионы вблизи поверхности находятся внутри жидкости в тонком слое, размер которого определяется радиусом Дебая. В континуальной модели средней поляризации сольватной оболочки проанализирована задача о вычислении энергии сольватации иона в безграничном растворителе и представлена соответствующая расчетная формула.

Показано, что в случае искривленных поверхностей (струй, капель и т.д.), особенно при исследовании нелинейных эффектов или колебательных возмущений пренебрежение в уравнении баланса поверхностных зарядов

дд5/д( + СИу8 (/; + дхУ,) - 2Нд,Уп = - [/„1 + (1)

членами 2Я , с)5 приводит к существенным ошибкам, т.к. влияние кривизны поверхности может быть определяющим фактором.

Формулируется основная система уравнений и граничных условий свободной поверхности жидкости.

= -Чр\ + п,.АУ, + , сИуУ, = О (2)

сКу(ее0Е,) = 9„ £,.=-УФ,.; дд,/& + = 0 (3)

Здесь нижний индекс i обозначает значения соответствующих величин в областях О;, в которых находится верхняя (/ = 1) и нижняя (/ = 2) жидкости, р1 -плотность, V, - скорость, р\ - суммарное (гидродинамическое и стрикционное) давление, т|, - динамическая вязкость, е,е0 - относительная и абсолютная диэлектрические проницаемости: Е;,Ф, - напряженность и потенциал электрического поля, q¡ - объемный заряд, у,. - объемная плотность электрического тока.

Граничные условия на поверхностях электродов (анод), Бг (катод) и на границе раздела Б двух несжимаемых и несмешивающихся жидкостей имеют вид

(Б,): Ф,=С/, У1=0; (вг): Ф2 =0, У2 = 0; (4)

(в): <У) = 0, -|-^| = У1п=У2л, (5)

[(р1к) + (Ту)\п* =2аНп>, (6)

(Ф) = 0, {ег0Еп) = ч5, <7,=2>Л/> (7)

Эл„/Эг + (Ну,(С + пяУ,)~2НияУ1л = -(/,*) + ^ .... (8) Здесь Р(х,у,г) = 0 — уравнение свободной поверхности; У|П, У2п" нормальные,

V, - тангенциальная компоненты скорости на Б, пк- компоненты нормали к Б, а- коэффициент поверхностного натяжения, Я- средняя кривизна поверхности; р1к, Ту - тензоры механических и максвелловских напряжений; -частичные поверхностные плотность зарядов и миграционного потока зарядов г - ой компоненты, - суммарная плотность поверхностного заряда, ¡;я. - поверхностная скорость образования г - ой компоненты, сНу5 - операция поверхностной дивергенции.

Исследовано дисперсионное уравнение, определяющее связь между комплексной частотой и волновыми числами малых возмущений, которое решено численно для случая быстрой релаксации зарядов. Показано, что электрическое поле стабилизирует токовые струи. Проведено сравнение результатов теоретических расчетов неустойчивости заряженных струй с экспериментальными данными для водных струй. При радиусе водных струй Я = 0,5 мм и {/ = 10кВ критическая длина волны Хт~ 4 мм (рис.1, а), тогда как при С/=14кВ Лт ~ 2 мм (рис.1, в). В области сильных полей V/ »1, с учетом кт ~ 0,53IV,

]У ~ и2 получим, что при указанных условиях критическая длина волны уменьшается в 2 раза, что согласуется с экспериментами (рис.1, рис.2).

Рис. 1. Формы водных струй в зависимости от прикладываемого напряжения: а -11= 10 кВ, б - и = 12 кВ, в-и= 14 кВ

U, кВ

16 14 12 10

8 6

W 6 5 4 3 2 1

W = е,е0£02Л/а

мм

Рис. 2. Зависимость критической длины волны возмущения Хт: от прикладываемого напряжения (экспериментальные данные кривая 1), от параметра поля (результаты теоретических расчетов кривая 2)

В третьей главе приведено описание экспериментальных установок, с помощью которых изучались заряженные мениски (рис. 3) и струи. Описаны методики проведения экспериментов. Рассмотрены способы физико-химической обработки жидкостей, используемых в экспериментах, а также способы измерения коэффициента поверхностного натяжения и вязкости жидкостей.

Подробно излагается методика обработки экспериментальных данных, полученных с помощью высокоскоростной цифровой видеокамеры, суть которой заключается в следующем. Использовалась цифровая видео-камера Samsung WB 2000, которая имеет режимы съемки 30, 240, 480 и 1000 кадров/сек. Полученные видео материалы анализировались путем покадровой развертки и с помощью модифицированной программы Media Player Classic, имеющей встроенные опции покадрового изображения, захват кадра и таймер. На основании экспериментальных данных проведены расчеты и определены скорости истечения для водных струй, заряды капель и скорости их движения.

Рис.3. Установка для исследования электродиспергирования жидкостей: 1 - проволочное кольцо; 2 - капилляр; 3 - кювета с исследуемой жидкостью; 4 - осветитель рабочей зоны; 5 - высоковольтный источник питания; 6 - микроамперметр; 7 - ограничительное сопротивление; 8 - искровой разрядник; 9 - увеличительная оптическая система; 10 - видеокамера; 11 - колба с зачернённой поверхностью; 12 - осветитель с регулируемым тепловым потоком

В четвертой главе представлены основные результаты экспериментальных исследований динамики заряженных менисков жидкостей с различными поверхностными натяжениями, вязкостями и проводим остями.

В жидкостях с быстрой релаксацией зарядов (вода, этиловый спирт и глицерин) обнаружены существенные различия в динамике изменения менисков, обусловленные различными значениями коэффициентов вязкости и поверхностного натяжения.

Водные мениски. Исследования показали, что в зависимости от прикладываемого напряжения при отрицательной полярности мениска можно выделить следующие закономерности. При напряжениях 11кВ<[/<13кВ наблюдаются низкочастотные (несколько сотен Гц) пульсации микроконуса (рис. 4), сопровождающиеся коронным свечением. С ростом поля частота пульсаций v возрастает отv = 250Гц при [/=11кВдоу = 340Гц при V = 13 кВ (рис. 5).

Из графика видно, что зависимость частоты пульсаций от приложенного напряжения при положительной полярности слабее, чем при отрицательной полярности.

С дальнейшим ростом напряженности поля при отрицательной полярности микроконус вытягивается в тонкую струйку, от которой, в зависимости от размера мениска, могут отрываться как одиночные микрокапли, так и микрокапли из-за распада микроструйек (рис.6). При распадах микроструек ближайшие к мениску капли иногда возвращаются на мениск, что вызвано их перезарядкой. Эти результаты показывают, что поверхность мениска окружена облаком зарядов противоположного знаку заряда мениска.

Рис. 4. а - последовательные кадры пульсаций микроконуса при (7=12 кВ при отрицательной полярности, частота 480 кадров/с; б - последовательные кадры пульсаций микроконуса при и = 9 кВ при положительной полярности с интервалом 10~3 с

v, Гц

600 500 400 300 200 100 0

Рис. 5. Зависимость частоты пульсаций микроконуса от прикладываемого напряжения для водных менисков: 1 - отрицательная полярность мениска, 2 -положительная полярность мениска

9,5 10,5 11,5 12,5

и, кВ

В отличие от отрицательной полярности при положительной полярности мениск вначале пульсирует как целое без образования микроконуса. При повышении напряжения по прошествии долей секунды (при ¡7 = 10 кВ примерно 10~2 с) пульсации сопровождаются выбросом микроструек, которые в начале не распадаются на микрокапли, а затем выбросы микроструек сопровождаются распадом на микрокапли.

Рис. 6. Последовательные кадры отрыва микроструи с последующим ее распадом на микрокапли при и ~ 15 кВ, при ориентации капилляра вертикально вверх в системе водопроводная вода - воздух. Фото сделаны цифровой камерой с частотой 1000 кадров/с

Влияние вязкости. Роль вязкости жидкости при быстрой релаксации зарядов исследовалась на примере глицериновых менисков. Так же, как и для водных менисков, для них наблюдаются пульсации микроконуса. Однако в этом случае пульсации чаще сопровождаются образованием коронного разряда. Частота пульсаций (рис.7), примерно, на порядок меньше, чем для водных менисков.

Это связано с тем, что коэффициент вязкости глицерина в 1400 раз больше коэффициента вязкости воды. Различия в колебаниях положительных и отрицательных микроконусов глицерина не наблюдается.

v, Гц

50 40

30 20

10

0

А

У

,5 9,5 10,5 11.5

г/,кВ

Рис. 7. Зависимость частоты пульсаций микроконуса от прикладываемого напряжения для глицериновых менисков: 1 - отрицательная полярность мениска, 2 - положительная полярность мениска

При пульсациях микроконуса возникают своеобразные течения внутри мениска (рис. 8). При этом часть пузырьков движется от вершины вглубь жидкости вдоль оси симметрии конуса Тейлора, а пузырьки, находящиеся вблизи поверхности - к вершине конуса Тейлора. Эти данные показывают, что внутри мениска имеет место вихревое течение.

Рис. 8. Движение микропузырей в глицериновом мениске кадры сняты с интервалом Д? = 0,02 с, при V = 10 кВ

Рис. 9. Диспергирование глицерина в виде микроструйки с образованием мелкомасштабных возмущений при {/=14 кВ. Фото сделаны цифровой камерой с частотой 480 кадров/с

Новым фактом, выявленным наблюдениями автора, является образование мелкомасштабных деформаций положительных менисков (рис. 9) в области полей, при которых имеет место диспергирование жидкости. При отрицательных полярностях подобные мелкомасштабные деформации не наблюдаются.

Влияние коэффициента поверхностного натяжения. В экспериментах использовался 96% медицинский спирт, отличие которого от воды состоит в том, что у спирта коэффициент поверхностного натяжения значительно меньше (примерно в 2,5 раза). Поэтому эти эксперименты позволяют проследить влияние поверхностного натяжения на поведение заряженных менисков жидкостей с быстрой релаксацией зарядов.

Исследование пульсаций мениска этилового спирта показало (рис. 10), что его пульсации как единое целое происходят без образования микроконуса на вершине конуса Тейлора. Формирование микроконуса (при С/ ~ 10 кВ) сопровождается возникновением коронного разряда. Этот эффект объясняется тем, что при малом поверхностном натяжении микроконус становится более острым, что приводит к увеличению напряженности поля и, как следствие, возникновению коронного разряда. С повышением напряженности поля (до С/ ~ 12 кВ) из вершины микроконуса вырывается микроструйка, кончик которой распыляется на микрокапли в виде конуса (рис 11).

В достаточно сильных полях (II ~ 15 кВ) формируется полиструйное распыление жидкости. Количество микроструек с ростом напряженности поля увеличивается, а сами микроструйки перемещаются вдоль поверхности. Этот режим является нестационарным.

v, Гц

Рис. 10. Зависимость частоты пульсаций микроконуса от приложенного напряжения в случае менисков этилового спирта: 1 - отрицательная полярность мениска, 2 - положительная полярность мениска

и, кВ

6,5 7 7,5 8 8,5 9 9,5 10

Рис. 11. а-г - формирование выброса плазменной струи, А/ = 10~3 с,и - 12 кВ; д - полиструйное диспергирование, и = 15 кВ. Отрицательная полярность. Снимок сделан цифровой камерой с частотой 1000 кадров/с

Из сравнения рис.5 и рис. 10 следует, что при уменьшении коэффициента поверхностного натяжения микроконусы начинают пульсировать при более низких напряжениях.

Жидкости с медленной релаксацией заряда. При диспергировании касторового масла в малых полях наблюдается струйное истечение с кончика конуса Тейлора, а при больших полях - моноструйное распыление на микрокапли (рис. 12). При исследовании менисков касторового масла, обладающего большим временем релаксации зарядов, на вершине конуса Тейлора обнаружен пульсирующий микроконус. В отличии от пульсаций микроконуса жидкостей с быстрой релаксацией заряда, размеры микроконуса касторового масла значительно меньше (рис. 13). Этот эффект можно объяснить тем, что малая проводимость касторового масла приводит к уменьшению поверхностной кулоновской силы, формирующей микроконус. Частота пульсаций примерно такая же, как и в глицерине, что связано с тем, что это сильно вязкие жидкости.

При исследовании диспергирования подсолнечного масла, являющегося перспективным субстратом для производства биотоплива, получены результаты, сходные с результатами диспергирования касторового масла. Это связано с тем, что данные жидкости относятся к классу жидкостей, обладающих большим временем релаксации заряда и близкими по величине физико-химическими параметрами.

Рис.12. Диспергирование касторового масла в виде макрокапель, а-е -последовательные кадры At = 0,02 с, U = 14 кВ; ж - распыление микроструйки при U = 15 кВ

v, Гц

U, кВ

Рис.13. Зависимость частоты пульсаций микроконуса от прикладываемого напряжения в случае менисков касторового масла: 1 - отрицательная полярность мениска, 2 - положительная полярность мениска

При исследовании заряженных менисков обнаружено влияние полярности на характер их поведения. Это указывает на то, что динамика менисков неразрывно связана с процессами ионизации на границе жидкость-газ. При поло-

жительном мениске ионизационные процессы идут более интенсивно, что способствует более интенсивному диспергированию жидкости по сравнению с отрицательной полярностью мениска.

Результаты экспериментальных исследований процесса электродиспергирования могут быть использованы при разработке новых аппаратов для распыления органических жидкостей и прецизионных приборов для масс-спектрометрии термически нестабильных жидких систем.

В пятой главе представлены основные результаты экспериментальных исследований процесса истечения заряженных струй.

Жидкости с быстрой релаксацией заряда. Результаты экспериментальных исследований характера истечения водных струй наглядно представлены на рис.14 в виде карты режимов истечения, на которой показаны область скоростей истечения в капилляре и значения прикладываемого напряжения. В выполненных исследованиях наблюдались 3 режима истечения: капельный V < 5 см/с, переходной 5 < V < 15 см/с и струйный V > 15см/с.

О 5 10 20 25 V, см/с

Рис.14. Карта режимов истечения заряженных струй. Режим капельного истечения (1-4): 1-капельное истечение, 2-переход к волнообразному струйному течению, 3-начало дестабилизации, 4- дестабилизация с укрупнением капель. Переходной режим истечения (5-7): 5- стабилизация волнового течения, 6-дестабилизация, 7-изгибная неустойчивость. Струйное истечение (8-10): 8-релеевская неустойчивость, 9- стабилизация, 10 - дестабилизация полем

Экспериментально установлено, что в режиме капельного истечения при достаточно больших напряжениях капли всегда укрупняются в направлении падения. Однако в работе [1] этот факт не отмечается. По мнению автора эффект укрупнения капель обусловлен их перезарядкой в облаке положительных зарядов с дальнейшим электростатическим притяжением капель.

Второе важное отличие полученных результатов состоит в том, что из-за существенной нелинейности развития возмущений, которые определяются в основном величиной расхода истечения, формы струй могут быть самыми разнообразными (например, режим 7 на рис.14).

Влияние вязкости и поверхностного натяжения в случае быстрой релаксации заряда. Влияние поверхностного натяжения изучалось на примере струйного течения этилового спирта. Выполненные эксперименты позволяют оценить влияние поверхностного натяжения на характер истечения заряженных струй с быстрой релаксацией зарядов. Отметим ряд новых эффектов, не представленных в работах [7-9]. Во-первых, дестабилизация происходит по отношению к коротковолновым возмущениям вблизи конца струи (рис. 15 а), (сравним: в случае истечения воды дестабилизация происходит по всей длине струи). Второй характерной особенностью является укрупнение капель за счет их слияния (так же, как и при водных каплях за счет перезарядки капель). Наконец, на начальном участке истечения поверхностный электрический заряд стабилизирует струю, а вблизи конца струю - дестабилизирует

Роль вязкости исследовалась на примере истечения глицерина, который относится к жидкостям с быстрой релаксацией зарядов и большой вязкостью. Исследования показали, что повышение вязкости в докритической области поля может эффективно стабилизировать струю (рис.15, б), а в закритической области развивается неустойчивость по отношению к коротковолновым осесим-метричным возмущениям, которые на довольно большой длине выстраиваются в последовательность капель одинакового размера. Эти данные подтверждают наблюдения [9]. Отметим также, что в данном случае перезарядка капель не наблюдается, так как на больших длинах струй биполярная структура распределения зарядов в воздухе исчезает.

Рис.15, а - истечение заряженных спиртовых струй при (7=9 кВ; б - неустойчивое истечение струи глицерина при V = 12 кВ

Жидкости с медленной релаксацией заряда. Существенное влияние конечного времени релаксации зарядов на процесс образования капель касторового

масла хорошо видно на рис.16, где показана временная развертка процесса периодического истечения струй диаметром 1 мм. Из рисунка видно, что истечение струй касторового масла происходит в следующей последовательности: в начале в течение ~ 0,055 с. происходит накопление зарядов на струе, а затем в течение ~ 0,165 с. выброс струи. Как следует из приведенных данных время накопления зарядов, примерно, в 3 раза меньше времени выброса струи.

На примере касторового масла показано, что вблизи тонких струй происходит ионизация воздуха (рис. 17). Это приводит к сложному биполярному распределению зарядов вблизи кончика струи, где формируются заряженные капли.

Экспериментальные результаты исследования заряженных струй подсолнечного масла (рис.18) сходны с экспериментальными результатами касторового масла, т.к. данные жидкости относятся к группе жидкостей с медленной релаксацией заряда.

0,055 с 0,165 с 0,055 с 0,165 с

I—1——1—I—1—*—I—'—h^—IЬ-'-h-'-'-I-1-'-1—►

0 0,055 0,111 0,166 0,222 0,277 0,333 0,388 f ceR

Рис.16. Временная развертка процесса диспергирования мениска касторового масла при U = 12 кВ

Рис.17. Перезарядка капель сателлитов касторового масла: а - возвращение капли сателлита после перезарядки, б - двойная перезарядка капли сателлита

Но имеются и различия в поведении заряженных струй этих жидкостей; в отсутствии поля из мениска подсолнечного масла вытекает тоненькая струйка на конце которой образуется капля, которая затем начинает распадаться на капли вблизи кончика капилляра (рис.18, а). В случае касторового масла данное явление не наблюдается.

Результаты экспериментальных исследований процесса распада заряженных струй могут быть полезны при конструировании новых установок для получения нанокапилляров и нанотрубок.

№ 1

ВО

ШШя VI

Рис.18. Влияние электрического поля на различные режимы истечения подсолнечного масла: а - без поля (17 =0), б - истечение струи подсолнечного масла при различных напряжениях

Основные результаты и выводы

1. При экспериментальном изучении электродиспергирования жидкостей с быстрой релаксацией зарядов (вода, этиловый спирт и глицерин) обнаружены существенные различия в динамике менисков, обусловленные различием значений вязкости и коэффициентов поверхностного натяжения. В частности, обнаружено влияние полярности менисков на их поведение. Это свидетельствует о том, что динамика менисков неразрывно связана с процессами ионизации на границе жидкость-газ. При положительной полярности мениска ионизационные процессы идут интенсивнее, чем при отрицательной, что способствует диспергированию жидкости.

2. Обнаружено, что электродиспергирование спиртовых менисков, обладающих малым поверхностным натяжением, сопровождается ионизацией микроструек и микрокапель, а в менисках вязких жидкостей наблюдаются своеобразные вихревые течения.

4. В ходе проведенных экспериментов установлено, что вблизи тонких струй и менисков происходит ионизация воздуха, приводящая к сложному биполярному распределению зарядов в области формирования заряженных капель. Причем, вблизи поверхности образуется приповерхностный слой того заряда, что и полярность электрода, а вне этого слоя - область зарядов противоположного знака.

5. Проведен численный анализ дисперсионного уравнения, устанавливающего связь между комплексной частотой и волновыми числами малых возмущений. Сравнение результатов теоретических расчетов с экспериментальными данными для водных струй указывает на их удовлетворительное согласие.

6. Построена карта экспериментальных режимов истечения капель и струй диэлектрических жидкостей в зависимости от давления и прикладываемого напряжения, представляющая новые режимы истечения и указывающая на то, что каждый режим возникает при условии равенства энергии заряженной капли и энергии ее движения.

Список цитируемой литературы

1. Григорьев А.И., Ширяева С.О. Классификация режимов электродиспергирования жидкостей // ЖТФ. - 2012. - Т.82. - № 10. - С. 7-17.

2. Нагорный B.C. Электрокаплеструйные регистрирующие устройства. Л.: Машиностроение, 1988. - 269 с.

3. Коробейников С.М. Пробой жидкостей при импульсном напряжении: монография. Томск: НТЛ, 2005. - 487 с.

4. Коробейников С.М. Электрофизические процессы в газообразных, жидких и твердых диэлектриках. Процессы в жидкостях: учебное пособие. Новосибирск: НГТУ, 2010.-116 с.

5. Зубарев Н.М. Формирование особенностей на свободной поверхности жидкостей в электрическом поле. Дис. д-ра физ.-мат. наук. Екатеринбург: УрО РАН Институт электрофизики, 2002. - 208 с.

6. Аметистов Е.В., Блаженков В.В., Городов А.К., Дмитриев A.C., Клименко А.В Монодиспергирование вещества: принципы и применение. М.: Энерго-атомиздат, 1991.- 331 с.

7. Верещагин И.П. и др. Основы электрогазодинамики дисперсных систем. М.: Энергия, 1974.-480 с.

8. Cloupeau М., Prunet Foch В. Electrostatic spraying of liquids: main functioning modes. // J. Electrostatics. - 1990. - № 25. - P. 165-184.

9. Шутов A.A. Формирование и зарядка струй, капель и пленок слабопроводя-щих жидкостей в электрическом поле. Автореф. дис. д-ра физ.-мат. наук. М.: ФГУП НИФХИ им. Л.Я. Карпова, 2003. - 47 с.

ОСНОВНЫЕ ПУБЛИКАЦИИ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ В РЕЦЕНЗИРУЕМЫХ НАУЧНЫХ ЖУРНАЛАХ И ИЗДАНИЯХ:

1. Жакин, А.И. ЭГД неустойчивость свободной поверхности [Текст] / А.И. Жа-кин, П.А. Белов, А.Е. Кузько // Известия Юго-Западного государственного университета. - Курск, 2012. - № 3 (42). - 4.1. - С. 31-38.

2. Жакин, А.И. Экспериментальные исследования электростатического диспергирования жидкостей с быстрой релаксацией заряда при различных вязкостях и коэффициентах поверхностного натяжения [Текст] / А.И. Жакин, П.А. Белов // Известия Юго-Западного государственного университета. - Курск, 2012. - № 5 (44). - 4.2. - С. 215-221.

3. Zhakin, A.I. The experimental study of charged meniscues [Текст] / A.I. Zhakin, P.A. Belov // Surface Engineering and Applied Electrochemistry. - 2013. - Vol. 49. -№ 2. - P.52-58.

4. Жакин, А.И. Экспериментальное исследование истечения заряженных струй из капилляра [Текст] / А.И. Жакин, П.А. Белов, А.Е. Кузько // Письма ЖТФ. -2013. - Т.39. - Вып. 6. - С.60-66.

5. Жакин, А.И. Экспериментальное исследование истечения заряженных капель и струй [Текст] / А.И. Жакин, П.А. Белов // ЭОМ. - 2013. - Т.49. - № 3. - С.25-34.

Статьи в других научных изданиях, в трудах международных, Всероссийских и региональных конференций:

1. Жакин, А.И. Наноразмерная ионная структура поверхности слабо проводящей жидкости в электрическом поле [Текст] / А.И. Жакин, А.Е. Кузько, П.А. Белов // Техника и технологии: пути инновационного развития. Материалы Международной научно-практической конференции. - Курск. - 2011. - С.70-72.

2. Жакин, А.И. Экспериментальное исследование заряженных менисков и струй [Текст] / А.И. Жакин, А.Е. Кузько, П.А. Белов // Перспективное развитие науки, техники и технологий. Материалы международной научно-практической конференции. - Курск. - 2011. С.92-97.

3. Жакин, А.И. Роль влияния коэффициента поверхностного натяжения на развитие возмущения в жидкостях со свободной поверхностью при быстрой релаксации зарядов [Текст] / А.И. Жакин, А.Е. Кузько, П.А. Белов // Современные инструментальные системы, информационные технологии и инновации. Материалы IX-ой Международной научно-практической конференции. - Курск. -2012. - С.63-66.

4. Жакин, А.И. Исследование образования заряженных менисков и струй касторового масла [Текст] / А.И. Жакин, А.Е. Кузько, П. А. Белов // Современные инновации в науке и технике. Материалы II-й Международной научно-практической конференции. - Курск. - 2012. - С.53-57.

5. Жакин, А.И. Исследование заряженных менисков и струй [Текст] / А.И. Жакин, А.Е. Кузько, П. А. Белов // Современные проблемы электрофизики и электрогидродинамики жидкостей. Материалы X международной конференции. -СПб.-2012.-С.56-58.

Подписано в печать 22 мая 2013г. Формат 60x84/16. Печать офсетная. Печл. 1. Тираж 100 экз. Заказ 35. Юго-Западный государственный университет. 305040, г. Курск, ул. 50 лет Октября, 94

Юго-Западный государственный университет

На правах рукописи Белов Павел Анатольевич СЩ.

04201359229

Исследование неустойчивости и диспергирования заряженных менисков и

струй диэлектрических жидкостей

Специальность 01.04.07 - физика конденсированного состояния

ДИССЕРТАЦИЯ на соискание учёной степени кандидата физико-математических наук

Научный руководитель: доктор физико-математических наук

Жакин А.И.

Курск-2013

Оглавление

Введение.......................................................................................4

Глава 1. Аналитический обзор физико-химических и

электрогидродинамических взаимодействий в жидких диэлектриках............8

1.1 Введение...................................................................................................8

1.2 Электростатическая эмиссия заряженных капель и струй....................................17

1.3 Характеристики жидкостей, используемых в экспериментальных исследованиях.......25

1.4 Структура ионных комплексов и ассоциатов в жидких растворителях.....................27

1.5 Задачи исследования..................................................................................43

Глава 2. Теоретические исследования ионной структуры поверхности и ЭГД

устойчивости струй при произвольной скорости релаксации зарядов.........44

2.1 Ионная структура свободной поверхности.......................................................44

2.2 Сольватация ионов в безграничной среде на основе модели средней поляризации..........47

2.3 Баланс зарядов на свободной поверхности. Поверхностная проводимость...............50

2.4 Основная система уравнений со свободной поверхностью...................................53

2.5 Решение неустойчивости заряженных струй с мгновенной релаксацией заряда.........56

2.6 ЭГД неустойчивость токовых струй................................................................60

2.7 Выводы к главе 2.......................................................................................66

Глава 3. Методика экспериментальных исследований...........................68

3.1 Описание экспериментальных установок........................................................68

3.1.1 Описание экспериментальной установки по исследованию заряженных менисков..68

3.1.2 Описание экспериментальной установки по исследованию заряженных струй.......69

3.2 Методика проведения эксперимента..............................................................70

3.2.1 Методика проведения эксперимента по исследованию заряженных менисков........70

3.2.2 Методика проведения эксперимента по исследованию заряженных струй.............72

3.3 Силы, действующие на свободную поверхность заряженной жидкости..................72

3.4 Методика расчета гидравлической системы и определение скорости истечения

на примере водной струи.................................................................................73

3.5 Выводы к главе 3.......................................................................................79

Глава 4 Экспериментальные исследования заряженных менисков.............80

4.1. Жидкости с быстрой релаксацией заряда.........................................................80

4.1.1 Водные растворы....................................................................................80

4.1.2 Влияние вязкости.....................................................................................86

4.1.3 Влияние поверхностного натяжения............................................................89

4.2 Жидкости с медленной релаксацией заряда......................................................93

4.2.1 Касторовое масло....................................................................................93

4.2.2 Подсолнечное масло.................................................................................95

4.3 Выводы к главе 4.......................................................................................97

Глава 5 Экспериментальные исследования заряженных струй.................100

5.1. Жидкости с быстрой релаксацией заряда......................................................100

5.1.1 Водные растворы...................................................................................100

5.1.2 Влияние вязкости..................................................................................101

5.1.3 Влияние поверхностного натяжения...........................................................102

5.2 Жидкости с медленной релаксацией заряда....................................................103

5.2.1 Касторовое масло...................................................................................103

5.2.2 Подсолнечное масло...............................................................................105

5.3 Выводы к главе 5.....................................................................................107

Заключение................................................................................109

Список литературы.......................................................................111

Приложение А.............................................................................124

Введение

Актуальность темы. Современный интерес к электрогидродинамике и, в частности, к заряженным менискам и струям связан со многими приложениями науки и техники. Задачи электрогидродинамики микро- и наномасштабов привлекают большое внимание исследователей в связи с широкой областью их применения, в основном, в нано- и биотехнологиях. В частности, распыление топлива, нанесение покрытий, струйной печати, капельного охлаждения, обработки растений химикатами и во многих других.

Несмотря на то, что еще в XIX веке Рэлей впервые провел аналитическое исследование устойчивости заряженной капли идеальной электропроводной жидкости по отношению к бесконечно малым возмущениям ее формы и дальнейшее современное теоретическое изучение заряженных капель и струй, в настоящее время по данной научной проблеме не существует точной, последовательной теории, объясняющей столь сложное поведение жидкостей со свободными поверхностями. Вместе с тем, свойства реальных жидкостей могут существенно отличаться от модельных представлений. Добавки примесей к жидкости способны в ряде случаев существенно изменять характер течения, замедляя или наоборот ускоряя распад.

Большинство современных ЭГД моделей основываются на быстрой релаксации зарядов, что при исследовании жидкостей с медленной релаксацией зарядов (жидкие диэлектрики) приводит к весьма сомнительным и противоречивым выводам. Так, в обзоре [1] утверждается, что при малых радиусах капель в ЭГД неустойчивости, определяющую роль играет вязкость жидкости, тогда как, например, при быстрой релаксации зарядов порог неустойчивости определяется предельным зарядом Рэлея, а вязкость определяет только декремент нарастания возмущений. Неустойчивость капель воды, исследуемая в ряде работ [2-4], рассматривается с позиций идеального диэлектрика, а образование диспергирующих микроконусов

объясняется развитием высокомодовых возмущений. Поэтому разнообразие и сложность ЭГД эффектов в жидких диэлектриках со свободными поверхностями с неизбежностью приводит к усложнению ЭГД моделей, а именно - к учету поверхностной проводимости и медленной релаксации зарядов.

Выполненная автором работа по проблеме неустойчивости и диспергирования заряженных менисков и струй, является составной частью исследований, проводимых по данной тематике передовыми научными школами: Ярославский государственный университет им. П.Г. Демидова (проф. Григорьев А.И., проф. Ширяева С.О., проф. Белоножко Д.Ф.) [5, 29, 52,78], Санкт-Петербургский государственный политехнический университет (проф. Нагорный B.C.) [6], Новосибирский государственный технический университет (проф. Коробейников С.М.) [7-8], УрО РАН Институт электрофизики (проф. Зубарев Н.М.) [9], Московский энергетический институт (проф. В. В. Аметистов, проф. А. С.Дмитриев) [10].

Цель работы: Целью диссертационного исследования является теоретическое исследование микроскопического распределения ионов вблизи свободной поверхности, расчет ЭГД устойчивости заряженных струй при произвольной релаксации зарядов и экспериментальное изучение динамики поведения заряженных менисков и струй жидкостей с различным временем релаксации зарядов при различных режимах истечения в высоковольтном электрическом поле.

Научная новизна:

1. Предложена новая оценка для толщины приповерхностного жидкого слоя, в котором сосредоточены ионы, определяемая величиной радиуса Дебая.

2. Обнаружены новые экспериментальные подтверждения влияния полярности заряженных жидких менисков на динамику их поведения, свидетельствующие о значимости роли процессов ионизации на границе жидкость-газ.

3. Впервые экспериментально зафиксированы микроконусы широкого класса жидкостей, пульсирующие вблизи вершин выступающих с мениска конусов Тейлора. Исследованы закономерности поведения этих образований в зависимости от физических свойств жидкости.

4. Продемонстрированы новые экспериментальные свидетельства сложного биполярного распределения зарядов вблизи кончика струи или мениска, где формируются заряженные капли.

5. Впервые опытно подтверждены теоретические выводы о влиянии тангенциальной составляющей электрического поля на характер истечения диэлектрических жидкостей, формообразование, возникновение вихревых движений на поверхности мениска, а также экспериментально и теоретически доказано, что в закритической области критические длины волн осесимметричных возмущений уменьшаются с ростом поля.

6. Экспериментально построена карта режимов истечения капель и струй диэлектрических жидкостей в зависимости от давления и прикладываемого электрического напряжения, впервые учитывающая новые режимы истечения и доказывающая, что каждый режим возникает при условии равенства энергии заряженной капли и энергии ее движения.

Практическая значимость работы: Практическое значение работы заключается в том, что полученные результаты применимы при разработке новых аппаратов для распыления биотоплива, жидкометаллических источников ионов и прецизионных приборов для масс-спектрометрии органических и термически нестабильных жидкостей, а также устройств для получения нанокапилляров и нанотрубок.

Положения, выдвигаемые на защиту:

1. Результаты теоретических исследований ионной структуры свободной поверхности и ЭГД устойчивости токовых струй при медленной релаксации зарядов.

2. Результаты экспериментальных исследований неустойчивости заряженных менисков и струй жидкости.

3. Результаты исследования пульсаций микроконусов на вершинах конусов Тейлора в зависимости от электрофизических свойств жидкостей.

Апробация работы. Основные положения и ее результаты доложены на следующих конференциях:

- Международной научно-практической конференции «Техника и технологии: пути инновационного развития» (г. Курск 2011 г.);

- Международной научно-практической конференции «Перспективное развитие науки, техники и технологий» (г. Курск 2011 г.);

- XI Международной научно-практической конференции «Современные инструментальные системы, информационные технологии и инновации» (г. Курск 2012 г.);

- II Международной научно-практической конференции «Современные инновации в науке и технике» (г. Курск 2012 г.);

- X Международной научной конференции «Современные проблемы электрофизики и электрогидродинамики жидкостей» (г. Санкт-Петербург 2012 г.)

Публикации. Основные результаты диссертационной работы опубликованы в 5 статьях в рецензируемых научных журналах и изданиях и в 5 сборниках трудов конференций.

Личный вклад автора. Автором работы получены основные результаты, разработаны технические средства, усовершенствованы экспериментальные установки, разработана методика проведения эксперимента и обработки экспериментальных данных и выполнен весь объем экспериментальных исследований.

Структура и объем диссертации. Диссертационная работа изложена на 126 страницах машинописного текста, состоит из введения, пяти глав и одного приложения, заключения и выводов; включает список цитируемой литературы из 138 наименований; содержит 68 рисунков и 7 таблиц.

Глава 1 Аналитический обзор физико-химических и электрогидродинамических взаимодействий в жидких

диэлектриках 1.1 Введение

Исследование неустойчивости заряженной поверхности жидкости представляет значительный интерес, поскольку это явление лежит в основе принципа действия разнообразных прецизионных научных приборов и устройств, а также является неотъемлемой частью многих технологических и геофизических процессов. Область применения таких технологий включает нанесение покрытий, распыление топлива, процессы химической технологии. С другой стороны, с помощью внешних электрических полей возможно формирование чрезвычайно устойчивых струй. Это явление позволяет получать тонкие волокна вплоть до 10 нм, если в качестве рабочей жидкости используется полимерный раствор или расплав. [1] Таким методом (процесс электропрядения) получают высокоэффективные волокнистые материалы для фильтрации газообразных и жидких сред (фильтры Петрянова), полимерные волокна с металлической проводимостью, волокна высокой прочности для изготовления композиционных материалов. В последнее время интенсивно исследуется возможность применения волокнистых материалов на основе биополимеров в качестве шаблонов для выращивания искусственных биологических тканей [1].

Распад незаряженной цилиндрической струи жидкости привлек внимание исследователей еще в XVIII веке. Наблюдения Плато показали [11], что цилиндрическая струя жидкости стремится распасться на равные сегменты длина, которых равна девяти радиусам струи. Сферические капли, образованные из этих сегментов, дают минимальную поверхностную энергию для такого же объема струи.

Одним из первых теоретическое исследование линейной неустойчивости капиллярных струй провел в 1879 году Рэлей [12],

8

разработавший линейную теорию устойчивости капиллярной цилиндрической струи идеальной жидкости, которая в течение ряда лет была единственным достижением в аналитическом исследовании устойчивости капиллярных струй. Это исследование было проведено для невязкой жидкой струи, на границе которой выполнялось обычное кинематическое условие, а также ставилось динамическое условие равенства давления в струе и вне ее (с учетом поверхностного натяжения). В своих работах Рэлей опирался на экспериментальные исследования Савара [13], в которых подробно была изучена феноменология распадающейся струи, в частности, показано, что длина не распадающейся части струи зависит от вида начального возмущения. Савар был первым, кто осознал, что разрывом жидких струй управляют законы, не зависящие от обстоятельств, при которых произведена струя, и сконцентрировался на самом простом возможном случае струи круглого сечения. Не имея фотографий в своем распоряжении, Савар смог получить удивительно точную и полную картину фактического процесса разрыва, используя только свой невооруженный глаз. Представление Савара о динамике разрыва лучше всего иллюстрирует (рис. 1.1), взятый из его статьи [13].

Рисунок 1.1- Рисунок из классической работы Феликса Савара (1833 г.) [13], в которой он впервые описал образование перетяжек при распаде струи

Сначала Савар исследовал структуру струй, истекающих через тонкие трубки и отверстия в пластинах вертикально вниз или горизонтально под углом к горизонту. Он показал, что длина не подвергающейся распаду части струи зависит от начальных возмущений. Он также сделал рисунок (рис. 1.1)

образования неоднородностей на струе до распада и дал качественный анализ картины образования перетяжек на струе. Опыты Савара инициировали целый ряд исследований по истечению и распаду струй жидкости.

В теоретических исследованиях неустойчивости цилиндрической струи Релей [12] использовал модель идеальной жидкости при потенциальном течении (У = УФ, Ф - потенциал скорости). Остановимся кратко на его методике расчета. При потенциальном течении несжимаемой жидкости потенциал скорости удовлетворяет уравнению Лапласа ДФ = 0, при этом нормальная компонента скорости на поверхности струи совпадает со

скоростью движения самой поверхности С,1 = Уп, где г- 1 + уравнение поверхности. Динамические условия определяются скачком давлений на поверхности < р > = 2аН (формула Лапласа), где Н - средняя кривизна поверхности, а - коэффициент поверхностного натяжения. Используя интеграл Лагранжа для исключения давления, он получил следующую систему уравнений, описывающую динамику струи

ф^+1фг+ф2г=0 (0<г<Я + СЫ)) , (1.1)

Ф,,+<(г,,), (1.2)

£[фг2 + ф1]+рф( \=х^(иГ-2аН ; (1.3)

где Я - радиус невозмущенной струи

При малых возмущениях д«Я задачу (1.1)-(1.3) можно линеаризовать, что приводит к следующей системе уравнений

Фгг+-Фг+Фгг=0, (1.4) г

Фг1г=1=£„ (1-5)

ф, = (1.6) Решения (1.4), (1.5), (1.6) разыскивается в виде нормальных мод

Ф(2,г,О = Ф0еш5т(к2)10(кг) , (1.7)

С = $0ешзт(кг) (1.8)

где СО - частота малых колебаний, к - волновое число, Фд, ^о ~ неизвестные амплитуды.

Подставляя значения Ф и С, из (1.7) и (1.8) в уравнения (1.5) и (1.6), после некоторых преобразований, получаем следующее дисперсионное уравнение, определяющее частоту малых колебаний

1) (1.9)

где (о0 =

функции Бесселя мнимого аргумента,

к-кЯ- безразмерное волновое число.

Исследование этого дисперсионного уравнения показывает, что за счет сил поверхностного натяжения на поверхности капиллярной струи образуются перетяжки (перешейки), которые и приводят к разрыву струи на капли. Размеры капель и характерные времена распада находились в хорошем соответствии с экспериментом [12].

В дальнейшем подход, предложенный Рэлеем был развит в ряде работ [14-26].

Здесь одной из наиболее важных работ можно назвать работу Н. Бора [26], который вначале св�