Исследование особенностей структуры и кинетики фононов в диэлектрических микронеоднородных материалах методом тепловых импульсов тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

Введение.

Глава I. Особенности генерации, распространения и регистрации НФ в режиме диффузии.

1.1. Метод «тепловых» импульсов.

1.2. Особенности измерений с использованием слабонеравновесных фононов (СНФ).

1.3. Влияние неупругого фонон-фононного взаимодействия на формирование режимов квазидиффузии и нелокальной фононной теплопроводности.

Глава 2. Фонон-примесное рассеяние НФ в твердых растворах иттрий-редкоземельных алюминиевых гранатов.

2.1. Температурные характеристики рассеяния.

2.2. Концентрационные зависимости фонон-примесного рассеяния.

Глава 3. Роль распадных процессов в распространении слабонеравновесных фононов в кристаллах УаЮз:Ьи.

3.1. Анализ пороговых значений квазидиффузии в монокристаллах.

3.2. Экспериментальные результаты по распространению СНФ в Уо.дЬиолАЮз.

3.3. Обсуждение результатов моделирования сигнала отклика болометра по методу Монте-Карло.

Глава 4. РАСПРОСТРАНЕНИЕ НЕРАВНОВЕСНЫХ ФОНОНОВ В КЕРАМИЧЕСКИХ МАТЕРИАЛАХ.

4.1. Модель фононного переноса в керамических материалах.

4.2. Сравнительное исследование промышленных керамик на основе корунда.

4.3. Керамики и нанокерамики из оксидов А1, 2л и композиты на их основе.

4.4. Исследование свойств и структуры межзеренных границ в керамиках на основе нитрида алюминия методом «тепловых импульсов» с целью создания материала для эффективного отвода тепла энерговыделяюгцих электронных компонентов [53].

Глава 5. Особенности диффузионного движения неравновесных фононов в неидеальных кристаллах.

5.1. Одночастотная диффузия.

5.2. Диффузия планковского распределения неравновесных фононов в среде с рэлеевскими рассеивающими центрами.

Фононы взаимодействуют практически со всеми типами дефектов и элементарных возбуждений, что делает их важным и информативным инструментом в исследованиях структурных особенностей твердого тела.

Традиционные методы исследований конденсированных сред методом распространения высокочастотных фононов, такие как теплопроводностный и ультразвуковой, малоинформативны, поскольку в первом случае получаемые данные усреднены по частотам и поляризациям фононов, а во втором - ограничены частотами порядка 10 Ггц, т.к. требования к обработке исследуемых образцов становятся трудновыполнимыми.

Более широкими возможностями обладает развиваемый с конца 60-х гг. метод "тепловых импульсов" (ТИ), который в последнее время стал универсальным методом исследования кинетических характеристик фононов в различных по структуре и свойствам твердотельных материалах. За счет быстрого заимствования ряда современных технологических решений и идей из смежных областей физики, позволивших совершенствовать методы генерации и регистрации НФ, метод тепловых импульсов в настоящее время широко применяется в целом ряде направлений исследования физики конденсированного состояния [1,2].

В начальном варианте методики источником (генератором) фононов служила тонкая металлическая пленка, нанесенная на исследуемый образец методом термического напыления, которая нагревалась коротким импульсом электрического тока. Регистрация фононов осуществлялась широкополосным тепловым детектором (болометром), расположенным обычно на противоположной стороне образца.

Традиционно метод ТИ используется в условиях гелиевых температур. При таких температурах длины свободного пробега I в ряде широко используемых материалов, таких как 81, Ое, А120з и т.д. могут превышать размеры образцах« 1см. В этих условиях тепловой импульс регистрируется в виде баллистических компонент, соответствующих фононным модам разных поляризаций, что позволяло исследовать амплитудные характеристики рассеяния различных фононных мод. Однако для более значительного круга материалов 1«Ь. Как правило, это материалы со сложной структурой, смешанные кристаллы, твердые растворы замещения, микронеоднородные, поликристаллические и аморфные материалы, композиты. Интерес к ним определяется богатым набором физических свойств, возможностью их направленного изменения с целью реализации требуемых параметров устройств на основе этих материалов для различных технических приложений. В этом случае в результате частых столкновений с разного рода дефектами распространение неравновесных фононов (НФ) приобретает диффузионный характер, а регистрируемый болометром сигнал как правило имеет характерный колоколообразный вид. Такой характер регистрируемых сигналов затрудняет анализ кинетических характеристик фононов.

Предварительной целью настоящей работы являлось обоснование возможности получения количественных параметров кинетических характеристик НФ, распространяющихся в исследуемом материале в режиме диффузии с учетом влияния на этот процесс реальных условий эксперимента.

Объектами исследований в настоящей работе являлись монокристаллы твердых растворов иттрий-редкоземельных алюминиевых гранатов Уз. хКхА150]2(ИАГ:К), иттриевых алюминатов У^ЫхЛЮз и образцы керамических материалов, как широко распространенных, так и вновь разрабатываемых для практических применений.

Выбор для исследований монокристаллов ИАПЯ был обусловлен, в частности, высоким качеством кристаллов и широким использованием указанного материала в лазерной технике [3,4] и высокочастотной акустике

5]. Особенности структуры гранатов допускают разнобразные изоморфные замещения ионов иттрия и алюминия ионами редкоземельных металлов, что приводит к разнообразию физических характеристик таких материалов, возможности их контролируемого плавного изменения, что важно как с научной точки зрения, так и с точки зрения их практических применений.

Так, например, возможность контролируемого замещения ионов иттрия ионами редкоземельных металлов позволяла реализовать простейший вид дефекта - дефект массы как источник эффективного рассеяния НФ, что, по существу, делало этот материал "модельным" для наших исследований распространения НФ в режиме диффузии.

Возможность широкого спектра структурных изменений в монокристаллах ИАГ:11 приводила к разнообразию эффектов в кинетике фононов, поэтому исследования кинетики НФ в ИАГ:11 являлось одной из самостоятельных задач данной работы.

Исследование кинетики фононов в режиме диффузии, как будет показано ниже, позволяет исследовать материалы практически с любой степенью дефектности. Этим был обусловлен выбор для исследований керамических материалов, в том числе нанокерамик. Керамики -перспективный и широко используемый на практике класс материалов. Типичные длины волн возбуждаемых фононов Х=(200-^500А) во много раз меньше характерных размеров зерна (Юмкм), т.е. определяются спектром колебательных возбуждений исходного материала. Если при этом средний размер зерна Я < I « Ь, то можно ожидать, что для НФ, распространяющихся в исследуемом образце керамики, рассеяние будет определяться структурой зерен и характером межзеренных границ.

Современные керамические технологии, как будет видно далее, позволяют придавать зернам форму и характер плотно упакованных (до 9899% плотности исходного материала) кристаллитов, отражающих симметрию исходного материала. Поэтому метод ТИ может быть весьма перспективен с точки зрения исследования особенностей контактных межзеренных границ.

На современном уровне технологии многие вещества не могут быть синтезированы в виде крупных (достаточных для практического использования) кристаллов. В то же время использование керамических технологий позволяет реализовать потребительские свойства этих материалов для образцов любых размеров и форм.

Все перечисленное обосновывает значительный интерес к исследованию керамических материалов как с точки зрения усовершенствования керамических технологий, так и с точки зрения исследования процессов переноса тепла, что крайне важно для практических целей решения проблемы теплоотвода в микроэлектронике, технике СВЧ и других областях применения керамик.

Диссертация состоит из введения, пяти глав и заключения.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

1. Реализован метод измерения кинетических характеристик СНФ, распространяющихся в режиме диффузии, что позволило обосновать возможность измерения температурных зависимостей упругого фонон-примесного взаимодействия, а также исследовать режимы распространения НФ в диэлектрических материалах с высокой концентрацией дефектов структуры.

2. Показано, что фонон-примесное рассеяние в решетке ИАГ:Я имеет релеевский характер и обусловлено разницей масс замещающихся ионов и зависит от позиции и типа редкоземельного иона.

3. Показано, что в ряде твердых растворов (ИАГ:Ьи, ИАГ:УЬ) при концентрациях примеси замещения около 25% имеет место уменьшение интенсивности фонон-примесного рассеяния, что обусловлено частичным упорядочением структуры решетки кристалла.

4. Показано, что в условиях эксперимента кинетика слабонеравновесных фононов в кристаллах УА10з:Ьи не может быть описана в рамках диффузии фононов без учета трехфононных процессов распада. Выполнено моделирование по методу Монте-Карло диффузии неравновесных фононов с непрерывным спектральным распределением. Результаты моделирования хорошо описывают экспериментально наблюдаемые зависимости при константах упругого рассеяния, близких к рассчитанным, тогда как константа ангармонизма должна превышать рассчитанную по известным параметрам кристалла более чем на порядок величины. В связи с этим можно ожидать аномальное поведение константы Грюнайзена при низких температурах.

5. Изучены процессы распространения НФ в однофазных керамиках. Предложена модель и проанализирован ряд основных механизмов распространения НФ в керамиках на основе корунда и нитрида алюминия. Показано, что процесс переноса энергии высокочастотными фононами в керамиках определяется как правило состоянием межзеренных границ.

6. Экспериментально изучены процессы фононного переноса в области гелиевых температур в керамиках и композитах на основе оксидов А1 и 2л. Показано, что в соответствии с предложенной моделью в пределах более 2-х порядков величины размера зерна керамики Я, вплоть до наноразмеров, коэффициент диффузии

В области наноразмеров Я<200нм величина Б практически скачком уменьшается на 2 порядка величины. Предложена универсальная модель межзеренной границы, позволившая объяснить наблюдаемые явления.

7. На основании анализа распространения НФ в режиме диффузии обоснован способ обработки экспериментальных результатов для образцов разной геометрии, позволяющий отделить процессы диффузии, определяемой только резистивными процессами упругого рассеяния фононов от вклада других процессов рассеяния и расширяющий возможности анализа различных механизмов рассеяния неравновесных фононов.

1. Nonequilibrium Phonon Dynamics / ed. W.E.Bron. NATO AS1.Series B: Physics. Plenum, New York 1985, vol.124.

2. Nonequilibrium Phonons in Nonmetallic Crystals/ eds. W.Eisenmenger and A.A.Kaplyanskii. North Holland, Amsterdam, 1986.

3. Каминский A.A. // Изв. АН СССР Неорг. Мат. 1984, т.20, в.6, стр.901.

4. Воронько Ю.К., Соболь А.А. И Труды ФИАН 1977, т.98, с.41-77.

5. Ivanov S.N. The use of Yttrium Rare Earth Aluminium Garnet Solid Solutions for Bulk Acoustic Wave Devices // IEEE Trans, of Ultrasonics, Ferroelectric and Frequency Control 1992, v.39 p.653-656.

6. Козорезов А.Г., Красильников M.B. Распространение неравновесных фононов в кристаллах с примесями // ФТТ, 1989, т.31, вып.9, стр.109.

7. Gutfeld R.J., Nethercot Jr.A.H. /У Phys. Rev. Lett. 1964, v. 12, p.641.

8. Иванов C.H., Таранов A.B., Хазанов E.H. Диффузионное распространение и рассеяние неравновесных фононов в иттрий-редкоземельных алюминиевых гранатах. //ФТТ, 1986, т.29, вып.З, стр.672-678.

9. S.J.Rogers // Phys.Rev.B3 1971, v.4, р.1440.

10. Физика фононов больших энергий. Под ред. И.Б.Левинсона. Новости ФТТ, вып.5., Москва, Мир, 1976, 268с.

11. П.Козуб В.И. О влиянии реальных граничных условий на эксперименты по распространению неравновесных фононов: ограничения метода тепловых импульсов. // ФТТ 1992, т.34, в.5, стр.1429.

12. Данильченко Б.А., Порошин В.Н., Сарбей О.Г. Излучение фононов в жидкий гелий. // Письма в ЖЭТФ, 1983, т.38, стр.386-388.

13. Иванов С.Н., Таранов А.В., Хазанов Е.Н. Определение кинетических характеристик фононов в кристаллах с примесями методом "тепловых" импульсов. //ЖЭТФ, 1991, т.99, вып.4, стр.1311-1318.

14. Казаковцев Д.В., Левинсон И.Б. Температура пленочного инжектора фононов.//Письма в ЖТФ, 1981, т.7, в.19, стр. 1185.

15. Иванов С.Н., Таранов A.B., Хазанов E.H. Трансформация режима распространения неравновесных акустических фононов в твердых растворах гранатов. // ЖЭТФ 1985 т.89, в.5(11), с.1824-1829.

16. Су слов A.B., Таганцев А.К. // ФТТ, 1992, т.34, в.1, с.197-204

17. Гусейнов Н.М., Левинсон И.Б. // ЖЭТФ, 1983, т.85, в.2(8), стр.779.

18. Гуляев Ю.В., Козорезов А.Г., Красильников М.В. // ЖЭТФ 1983, т.85, в. 1(7), стр.243-250.

19. D.V KazakovtseV and Y.B.Levinson //Phys. Stat. Sol. 1979, B96, p.l 17

20. Левинсон И.Б. //ЖЭТФ 1980, т.79, в.4(10), с.1394-1407.

21. Абрамов А.П., Абрамова H.H., Герловин И.Я., Разумова И.К. // ФТТ 1980, т.22, в.8, стр.2327-2332.

22. Есипов С.Э., Левинсон И.Б. // Письма в ЖЭТФ 1984, т.34, в.4, стр.218-221.

23. Иванов С.Н., Таранов A.B., Хазанов E.H. Распространение теплового импульса в режиме нелокальной фононной теплопроводности. // ФТТ, 1985, т.27, No9, стр.2791-2794.

24. Yoguricu Y.K., Miller A.J., Sanders G.A. // J.Phys. С. Solid State Phys. 1980, v.13, p.6585.

25. S.Tamura //Phys.Rev.B 1985, v.31, N.4 p.2574

26. H.J.Maris and S.Tamura // Phys.Rev.B-II 1983, v.47, p.727.

27. U.Heim, R.J.Schweizer, O.Koblinger, M.Welte, W.Eisenmenger // J.Low Temp.Phys. 1983, v.50, p.143.

28. Зиновьев H.H., Ковалев Д.И., Козуб В.И., Ярошецкий И.Д. // ЖЭТФ 1987, т.92, в.4, с.1331-1350.

29. Landolt Bornstein / Numerical data and functional relationships in science and technology, New Series, Vol. 111/12, Part a, Garnets and Perovskites, Heidelberg, Springer 1978.

30. Ашуров М.Х., Воронько Ю.К., Осико ВВ., Соболь А.А. / Спектроскопия кристаллов, Наука, Ленинград, 1978, стр 71.

31. Андреев А.П., Ахметов С.Ф., Давыдченко А.Г., Иванов С.Н., Колодиева С.В., Котелянский И.М., Медведь В.В. // ФТТ 1982, т.24, стр 1228.

32. Казаковцев Д.В., Левинсон И.Б. // Письма в ЖЭТФ 1978, т.27, с. 181.

33. M.M.Bonch-Osmolovskii, T.I.Galkina, A.Yu.Klokov, A.F.Plotnikov, Yu.Yu.Pokrovskii, A.I.Sharkov. The measurement of the temperature inside the hot phonon spot induced by laser excitation of silicon // Sol.State Comm., 1994, v.92, No.3, p.203-206.

34. T.H.Geballe, W.F.Gianique // J.Am.Chem.Soc. 1952, v.74, p.2668.

35. Каганов М.И., Лифшиц И.М., Танатаров Л.В. //ЖЭТФ 1956, т.31, стр 232.

36. Perrin N., Budd Н. //Phys.Rev.Lett., 1972, у.28,р.1701

37. PerrinN., Budd Н. // J. de Phys. 1972, v.33, suppl.C4, p.33.

38. Swartz E.T. // Appl. Phys. Lett. 1987, v.51, p.2200

39. Данильченко Б.А., Обухов И.А., Рожко C.X. Определение длинноволнового края излучения неравновесных ТА фононов методом дисперсионной спектроскопии. //ЖЭТФ 1990, т.98, стр.256.

40. Никс Ф.Н., Шокли В. // УФН 1938, т.20, в.З, с.344-409.

41. Иверова В.И., Кацнельсон А.А. Ближний порядок в твердых растворах. М. Наука, 1977, 255с.

42. Микушев В.М., Чарная Е.В., Шутилов В.А., Гранде 3. в сб. Ядерный магнитный резонанс Л. Изд-во ЛГУ, 1988, с.73-76.

43. Васильев Л.Н., Джаббаров И. и др. // ФТТ 1984, т.26, в.9, с. 1210-1215

44. Черная Т.С., Горева Т.М., Ахметов С.Ф. // Кристаллография 1989, т.34, в.2, с.323-326.

45. P.Y.Efitsenko, E.N.Khazanov, V.Y.Medved, S.N.Ivanov, E.V.Charnaya // Phys.Lett.A 1990, v.147, No.2-3, p.135-138.

46. S.N.Ivanov, B.M.Garin et al. The correlation between dielectric losses. IEEE International Ultrasonic Conference, Puerto-Rico, 2001.

47. Y.B.Levinson. Phonon Propagation with Frequency Down Conversion. Nonequilibrium Phonons in Nonmetallic Crystals, ed. W.Eisenmenger and A.Kaplyanskii. North Holland, Amsterdam 1986 p.91-146.

48. P.Wolfe and G.A.Nortrop, in Phonon Scattering in Condensed Matter, ed W. Eisenmenger, Klassmann, Springer, Berlin 1984, p. 100.

49. Б.А.Данильченко, Д.В.Казаковцев, И.А.Обухов. // ЖЭТФ 1994, т. 106, с.1439.

50. Казаковцев Д.В., ЛевинсонИ.Б. // ЖЭТФ 1985, т.88, с.2228.

51. B.A.Danilchenko, M.I.Slutskii, and D.V.Kazakovtsev//Phys.Lett.A 1989, 1-2, p.77.

52. А.В.Акимов, А.А.Каплянский, М.А.Погарский, В.К.Тихомиров // Письма в ЖЭТФ 1986, т.43, с.259.

53. С.Н.Иванов, Е.Н.Хазанов, А.В.Таранов Влияние стабилизации межзеренных границ на прочность, теплопроводность и диэлектрические свойства нитрида алюминия. // Неорг. Мат. 2000, т.36, п.5, с.611-614.

54. S.N.Ivanov, E.N.Khazanov, T.Paszkiewicz, A.V.Taranov, M.Wilczynski. Scattering of acoustic phonons by rare earth substitutial atoms embedded in Yttrium Alnminium Garnets. // Z. Phys. В., 1996, v.99, p.535-541.

55. H.J.Maris // Phys.Rev.B I, 1990, v.41, No.14, p.9736.

56. J.E.Graeber and B.Golding//Phys.Rev.B 1986 v.34, 5788

57. A.G.Kozorezov, T.Miyasato, J.K.Wigmore // J.Phys.Condensed Matter 1996, v.8, 1

58. Ю.В.Гуляев, В.П.Плесский // УФН 1989 т. 157, 86

59. V.I.Anisimkin, M.Penza, I.M.Kotelyanskii, L.Vasanelli II Proc. IEEE, Ultrasonic Symp., Seattle 1995, 485

60. I.M.Kaganova, M.L.Litinskaia// Phys.Lett. A 1995, v.200, 365-375

61. С.Н.Иванов, А.Г.Козорезов, A.B.Таранов, Е.Н.Хазанов. Распространение неравновесных фононов в керамических материалах. ЖЭТФ, 1992, т. 102, вып.2(8), стр.600-618.

62. С.Н.Иванов, A.B.Таранов, Е.Н.Хазанов. Распространение неравновесных фононов в керамиках на основе корунда // ФТТ, 1995, т.37, No.10, с.902.

63. С.Н.Иванов, A.B.Таранов, Е.Н.Хазанов. Распространение неравновесных фононов в керамике из оксида алюминия, полученной в режиме холодного изостатического прессования. // ЖЭТФ 1996, т. 110, в.6(12) с.2168-2174.

64. С.Н.Иванов, В.Лайковский, Е.Н.Хазанов, А.В.Таранов. // Распространение неравновесных фононов в керамиках из оксида алюминия. Радиотехника и электроника, 1998, т.43, No.7, с. 1-5.

65. Ю.Н.Барабаненков, В.В.Иванов, С.Н.Иванов, А.В.Таранов, Е.Н.Хазанов. Исследование нанокерамик на основе оксидов AI и Zr методом тепловых импульсов. //ЖЭТФ 2001,т.119, в.З, с.546-552

66. R.W.Siegel, NanostructuredMaterials, 4, 1,121, (1994).

67. А.И. Гусев, УФН, 168, 55,(1998).

68. Б.Г. Адаменко, П.О. Пашков, Л.Н. Тамбовцев Порошковая металлургия, 190, 93,(1978).

69. В., В. Иванов, В.Р. Хрустов Неорганические материалы, 34, 495, (1998).

70. Л.М. Бреховских, O.A. Годин Акустика в сплошных средах. М.Наука, (1989).

71. А.А.Каплянский, М.Б.Мельников, С.П.Феофанов ФТТ, 38, 1434, (1996).

72. S.P. Feofilov, A.A. Kaplyanskii, A.B. Kulinkin, R.I. Zakharchenya // Physica В,

73. Condensed Matter. 263-264 ,695, (1999).

74. S.N. Ivanov, E.N. Khazanov, W. Lojhowski, L.M. Zhukova // Physica B, Condensed Matter , 263-264 , 698, (1999).

75. M. P. Albada, B.A. Tiggelen, Ad Lagendijk, A. Tip Phys. Rew. Lett., 66, 3132, (1991).

76. W.A. Little CanJ.Phys. 37, 334, (1959).

77. L.Michalowsky and G.Riedel //Keram.Z., 1987, v.39, No.3, p. 162-165

78. P.S.De Barand, A.K.Knudsen and E.Ruh // J.Am.Ceram.Soc. 1994, у.11, No.7, p.1846-1850.

79. Ching-Fong Chen, M.E.Perisse, A.F.Ramirez et al. // J.Mater.Sci. 1994, v.29, No.6, p. 1595-1600.

80. Благинина Л.А. //Неорг.Мат. 1996, т.32, no.l, с. 113-114.

81. С.Н.Иванов, А.Г.Козорезов, А.В.Таранов, Е.Н.Хазанов // ЖЭТФ 1992, т. 102, №2, с.600-617.

82. М.Д.Бершадская, В.К.Ерошев, И.Г.Кузнецова, Е.Е.Неделько // Электронная Промышленность 1984, №5(133) с.72-78.

83. E.T.Swartz // Appl.Phys.Lett. 1987, 28, р.2200.

84. Зиновьев Н.Н., Ковалев Д.И., Козуб В.И., Ярошевский И.Д. // ЖЭТФ 1987, т.92, п.4, с.1331.

85. Ацаркин В.А., Демидов В.В., Иванов С.Н., Таранов А.В., Хазанов Е.Н. Исследование твердых растворов иттрий-эрбиевых алюминиевых гранатов методом распространения неравновесных фононов и спиновой релаксации. // ЖЭТФ 1988, т.94 в.5, с.274.

86. С.Н.Иванов, А.Г.Козорезов, А.В.Таранов, Е.Н.Хазанов. Медленные процессы распространения слабонеравновесных фононов в смешанных кристаллах. //ЖЭТФ, 1991, т.ЮО, n.5(l 1), с.1591-1605.

87. S.N.Ivanov, A.G.Kozorezov, E.N.Khazanov, A.V.Taranov. The heat pulse transport in single phase ceramics. // Solid St. Comm., 1992, 83, No.5, p.365-370.

88. V.LKozub, A.M.Rudin, H.R.Schober // Phys.Rev.B 1994.

89. С.Н.Иванов, Е.П.Смирнова, А.В.Таранов, Е.Н.Хазанов // Распространение неравновесных фононов в керамиках и кристаллах сегнетоэлектриков // ЖЭТФ, 1999, т.115, в.2, с.624-631.94

90. S.N.Ivanov, E.P.Smirnova, E.N.Khazanov, A.V.Taranov. The transport of non-equilibrium phonons in highly disordered ferroelectric ceramics // Physica B 1999