Кинетика неравновесных фононов в диэлектрических материалах с высокой концентрацией дефектов структуры тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.10 ВАК РФ

РГ 6 од

А "

1 :< 1

РОССИЙСКАЯ АКАДЕМИЯ НАУК

С I»

ИНСТИТУТ РАДИОТЕХНИКИ И ЭЛЕКТРОНИКИ

На правах рукописи

Хазанов Бфим Наумович

J

Кинетика неравновесных фононов в диэлектрических материалах с высокой концентрацией дефектов структуры.

(01.04.10 - Физика полупроводников и диэлектриков)

ДИССЕРТАЦИЯ

на соискание ученой степени доктора физико-математических наук в форме научного доклада

Москва 1993 г.

Работа выполнена в Институте радиотехники и электроники РАН. Официальные оппоненты: Доктор физико-математических наук Козуб В.И.

Доктор физико-математических наук Чернозатонский Л. А.

Доктор физико-математических наук Додокин А.П.

Ведущая организация - Институт физики твердого тела РАН, г.Черноголовка.

Защита состоится "5 " ноября 1993 г. в 10 часов на заседании Специализированного совета Д.002.74.01 в Институте радиотехники и электроники РАН по адресу: Москва, Моховая ул. 11

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ИРЭ РАН. Диссертация разослана "_" 1993 г.

Ученый секретарь

Специализированного совета ,

Доктор физико-математических наук (Артеменко С.Н.

I. Актуальность темы исследования.

Вещества со сложной структурой, такие как смешанные кристаллы, композиты, кристаллы с большой концентрацией дефектов, твердые растворы замещения, микронеоднородные и аморфные материалы находят широкое применение в устройствах электронной техники и физических исследованиях.Интерес к ним определяется в первую очередь богатым набором физических свойств и возможностью направленного их изменения с целью реализации требуемых, а часто и предельных параметров устройств в различных технических приложениях.

Кроме того, в основе многих физических явлений в таких материалах лежат особенности кинетики акустических фононов, обусловленные несовершенством кристаллической структуры, поскольку фононы взаимодействуют практически со всеми типами дефектов и элементарных возбуждений в решетке кристалла Ш. Известно, что простейший вид дефекта - дефект массы реализуется в твердых растворах замещения, например, в иттрий-редкоземельных алшиниевых гранатах. А так как особенности структуры гранатов допускают разнообразные изоморфные замещения ионов иттрия и алюминия ионами редкоземельных металлов, то это приводит к разнообразию физических характеристик таких твердых растворов, важных как с научной точки зрения, так и с точки зрения их практических применений в лазерной технике С2,3], акустоэлектро-нике Г41, магнитит и тепловых свойствах [5].

Поскольку примеси замещения являются центрами рассеяния фононов, то в зависимости от вида примеси и степени легирования, т.е. ее концентрации в кристалле-матрице можно варьировать в широких пределах интенсивность рассеяния фононов. В средах с интенсивным фонон-примесным рассеянием предсказана возможность существования ряда нетривиальных режимов распространения фононов, таких, как квазидиффузия [6], нелокальная фононная теплопроводность, и дрЛ7]. В практическом плане твердые растворы иттрий-редкоземельных алшиниевых

гранатов У3_ХНХА1Б012 (ИАГ:И) - широко применяемые лазерные кристаллы ИАГ:М Ы ат.Ж М), ИАГ:Егх (х=1.5) [8], а монокристаллы ИАГ:Хих (х=0.6) имеют рекордные на сегодняшний день минимальные значения поглощения акустических волн в СВЧ диапазоне 19]. Применение твердых растворов в акустике имеет непосредственное отношение к теме настоящей работы, т.к. уменьшение поглощения акустических волн в СВЧ диапазоне в ИАГ:й определяется особенностями кинетики фононов, возникающими при замещении ионов иттрия ионами редкоземельных металлов.

В связи с широким использованием на практике твердых растворов ИАГ:Л приобретают вакное значение детальные исследования во всем диапазоне возможных концентраций примесей замещения, кинетики фононов, поглощения акустических волн, диэлектрической релаксации и др.

Кинетика фононов в твердах растворах замещения может значительно отличаться от процессов в диэлектрических кристаллах с малой концентрацией примесей в решетке, что может быть связано как с возможностью образования дефектов замещения на различных позициях в решетке твердого раствора, так и с наличием пространственных корреляций в расположении примесных атомов. Так, например, в процессе формирования кристаллической структуры твердых растворов, могут возникать элементы различного рода упорядочения в замещении атомами компонент узлов кристаллической решетки, которые в предельных случаях могут приводить к образованию сверхрешетки или к фазовому расслоению. Впервые подобные явления были обнаружены при изучении электропроводности сплавов [10]. До настоящего времени наличие частичного или полного упорядочения диэлектрических твердых растворов рассматривалось преимущественно в кристаллографическом или кристаллохими-ческом аспекте. При этом для ряда простых структур оказалось возможным исходя из энергетических соображений, теоретически построить фазовые диаграммы состояний и провести их экспериментальный анализ

рентгеноструктурными методами. В то же время для структур с элементами частичного упорядочения кристаллической решетки возможности дифракционных рентгеновских методов могут быть ограничены С113.

При кристаллографическом и кристаллохимическом подходе к анализу явлений упорядочения в системах твердых растворов вне рассмотрения оставались вопросы влияния упорядочения на кинетические явления: теплопроводность, поглощение ультра- и гиперзвуковых волн, диффузное распространение фононов терагерцового диапазона, объединяемые понятием кинетики фононов. Кроме того, наличие упорядочения твердых растворов должно сказываться на процессах диэлектрической релаксации, ионной и суперионной проводимости, на характеристиках ядерного магнитного резонанса (ЯМР) генетически связанных с характером беспорядка в кристаллах. [123

Высокие температуры и ряд особенностей синтеза кристаллов гранатов, легированных редкоземельными ионами обуславливают нарушения стехиометрии состава, например, наличие кислородных вакансий, что, в свою очередь,может приводить к появлению структурных дефектов типа двухуровневых систем (ДУС)малых энергий [А 10]. Такие ДУС широкого "набора" энергий обычно имеются в. стеклах. В [13,14,15] наблюдались стеклоподобные свойства ряда твердых растворов и кристаллов на основе щелочногаллоидных соединений.Исследования низкоэнергетических возбуждений является одним из направлений физики фононов (фононная спектроскопия). Характерные энергии фононов - это доли, единицы мЭв, что определяет и объекты исследований: мелкие примеси и процессы электрон-фононного взаимодействия в полупроводниках 116,17], энергетические свойства классических сверхпроводников [18,19], исследования низкоэнергетических ДУС в диэлектриках, где возможности традиционных методов оптической спектроскопии ограничены пределом разрешения.

Наличие в среде двухуровневых систем (ДУС) с подходящей энер-

гией и даже узким спектральным распределением может существенным образом изменить характер распространения фононов по сравнению с простой ситуацией, когда, например, в твердом растворе играют роль только процессы упругого и неупругого рассеяния фононов на дефектах. Это явление впервые наблюдалось при распространении • теплового импульса в твердых растворах иттрий-эрбиевых алюминиевых гранатов и проявлялось в "замедлении" в десятки и сотни раз скорости распространения фононов из-за их взаимодействия с ДУС [А 10]. Теоретическая модель такого процесса показывает, что "замедление" связано с возможностью передачи и накопления энергии в системе ДУС за счет комбинационного взаимодействия фононов с ДУС [20]. Если фонон в кристалле с ДУС за время комбинационного рассеяния диффундирует из-за интенсивных процессов упругого рассеяния на расстояние меньшее характерного размера образца, то значительная часть энергии теплового импульса может быть аккумулирована и задержана в системе ДУС. Процессы фононного переноса оказываются чувствительны к механизму релаксации ДУС, возможности повторного возбуждения другой ДУС фононами, возникающими при релаксации одной из ДУС, спектральной диффузии и т.д. Традиционным объектом исследования влияния ДУС на распространение фононов являются стекла. В них присутствует широкий энергетический спектр ДУС и замедление процессов переноса фононов может быть выражено еще более ярко.

Исследования твердых растворов и стекол являются актуальными для постановки и решения общей проблемы изучения процессов переноса фононов в твердых телах с ДУС, выявлению природы ДУС в изоморфных твердых растворах и стеклах. Такой комплексный подход важен в связи с проблемой изучения роли беспорядка при переходе от кристаллического к аморфному состоянию.

Универсальным методом исследования кинетических характеристик фононов в различных по структуре и свойствам твердотельных материа-

лах является широко известный метод "тепловых" импульсов (ТИ) [21]. Метод ТИ за счет быстрого заимствования ряда современных технологических решений и идей из смежных областей физики, позволивших совершенствовать методы генерации и регистрации БФ в настоящее время широко применяется в целом ряде направлений исследования физики конденсированного состояния [22], [23].

В отличие от традиционных методов исследования фононной кинетики: теплопроводности, теплоемкости, акустических исследований в диапазоне СВЧ, метод ТИ обладает возможностями пространственного, временного, спектрального разрешения вклада различных групп фононов в исследуемом процессе и разделения различных механизмов их взаимодействия [19]. Поскольку основу метода ТИ составляют нестационарные измерения, это позволяет помимо характеристик рассеяния исследовать различные режимы распространения НФ [7].

Исследование режимов распространения НФ эффективно в сильно рассеивающих средах типа твердых растворов, кристаллов с большим количеством примесей и проводилось обычным методом изменения энергии теплового импульса. Вместе с тем, для надежного измерения температурных и концентрационных характеристик рассеяния фононов в режиме диффузионного распространения нами был реализован вариант метода ТИ с использованием слабонеравновесных фононов (СНФ), оказавшийся эффективным не только при систематических исследований твердых растворов замещения и кристаллов с высокой концентрацией дефектов различной природы, но и микронеоднородных и аморфных материалов.

Так, несмотря на широкое распространение керамических материалов и их применение в технике их колебательные свойства и, в особенности, процессы переноса тепла изучены в настоящее время совершенно недостаточно. Измерения теплопроводности и температуропроводности керамик свидетельствуют о существенной роли пористости и рассеянии фононов на границах зерен. Формальное включение в рассмотрение

процессов рассеяния фононов на границах зерен, однако, не проясняет сути физических процессов, а стационарные измерения оказываются малоинформативными.

В настоящей работе проведено нетрадиционное исследование однофазнык керамик при низких температурах методом ТИ. В условиях эксперимента легко реализуется условие

X « R « I,

где X, R, I - соответственно характерная длина волны фонона, средний размер зерна, характерная длина свободного пробега фонона в массивном монокристаллическом образце, что позволяет исследовать особенности кинетики фононов в зависимости от размера зерен и характера контактных границ.

Используемый в данной работе метод инжекции слабонеравновесных фононов эффективен не только при исследовании низкознергетических возбуждений, соответствующих энергиям слабонеравновесных фононов, но, например, и дефектов, линейный размер которых сопоставим с характерной длиной волны таких фононов. Такими дефектами являются, например, дислокации в щелочно-галлоидных кристаллах LiP, KCl, NaCl, и др.

Низкотемпературный резонанс при X а 1л (1а - характерный размер дислокационного сегмента) был предсказан в [24-,251, однако экспериментальным путем выделить и наблюдать этот резонанс в явном виде до сих "пор не удавалось. Метод ТИ позволяет реализовать условие X и ld в области гелиевых температур и наблюдать флаттер-резонанс в рассеянии неравновесных фононов на дислокациях и связанные с этим особенности распространения НФ в указанных кристаллах с различной плотностью дислокаций и дефектов структуры, возникающих при у -облучении исследуемых образцов.

Целью работы являлось:

1. Экспериментальные исследования особенностей кинетики акустических фононов в твердых растворах ИАГ:И в широком диапазоне концентраций и вида примеси замещения.

2. Экспериментальные исследования "медленных" процессов переноса энергии НФ в смешанных кристаллах с большой концентрацией дефектов.

3. Экспериментальные исследования кинетики НФ в микронеоднородных и аморфных материалах (однофазные керамики, стекла).

4. Экспериментальные исследования низкотемпературного фонон-дислокационного резонансного рассеяния НФ в кристаллах ЫР.

Научная новизна полученных в работе результатов.

1. В рамках развития метода ТИ показана и обоснована возможность получения температурных и концентрационных характеристик рассеяния НФ в режиме их диффузионного распространения в диэлектрических кристаллах с большой концентрацией дефектов кристаллической структуры, в микронеоднородных и аморфных материалах.

2. Впервые проведены детальные исследования влияния изоморфного замещения в решетке ИАГ ионов иттрия ионами редкоземельных металлов в широком диапазоне возможных концентраций на кинетические характеристики НФ.

3. В кристаллах ИАГ:И с интенсивным фонон-примесным рассеянием обнаружены и исследованы в зависимости от параметров образцов, энергии фононов и условий эксперимента различные режимы распространения НФ - диффузионный, квадидиффузионный, теплопроводностный.

4. Установлено, что при соответствующем составе ряда твердых растворов ИАГ:Ьи, ИАГ:УЬ и др. наблюдаются резкие изменения характеристик упругого и неупругого взаимодействия фононов, поглощения акустических волн СВЧ диапазона, параметров ЯМР итд. Наблюдаемые закономерности интерпретированы проявлением частичного упорядочения в замещении

атомами компонент узлов кристаллической решетки.

5. В ряде твердых растворов, в том числе ИАГ:Ег, Но и др. обнаружен аномально "медленный" перенос энергии НФ, что позволило предположить существование низкоэнергетических ДУС и их существенное влияние на кинетику НФ. Установлено, что накачка ДУС обусловлена процессами комбинационного взаимодействия НФ с ДУС. Показано, что в ряде случаев большая часть энергии теплового импульса может быть аккумулирована и задержана в ДУС.

6. При исследовании распространения Но) в однофазных керамиках обнаружено, что процесс переноса энергии фононов определяется главным образом тем, как фононы преодолевают межзеренные границы. Установлено, что в зависимости от структуры керамики с ростом энергии фонона вероятность его прохождения через границу между зернами может не уменьшаться, а, напротив, увеличиваться.

Т. При исследовании распространения НФ в ряде керамик и стекол получены температурные характеристики рассеяния фононов, отражающие их общие закономерности в стеклах и керамиках с амортизированными границами зерен.

8. Обнаружен и исследован предсказанный теорией низкотемпературный резонанс затухания фононов, в кристаллах ИР, характерный для температур, при которых длина волны фонона сравнима с длиной дислокационного сегмента.

Научно-практическая ценность диссертационной работы.

1. Автором впервые систематически изучены кинетические характеристики фонон-примесного рассеяния в ряде твердых растворов замещения ИАГ:й, определяющие уменьшение (по сравнению с исходной матрицей ИАГ) поглощения акустических волн СВЧ диапазона.

2. В ряде смешанных кристаллов, широко используемых в настоящее время в практике и физических исследованиях, обнаружены низкоэнерге-

тические ДУС, которые определяют перенос энергии фононов в области гелиевых температур.

3. В ряде твердых растворов гранатов определены концентрации примесей замещения, при которых происходит частичное структурное упорядочение решетки кристалла и связанные с этим резкие изменения ряда их физических свойств.

4. Показано, что теплоперенос в области низких температур в некоторых однофазных керамиках определяется разбросом в размерах зерен и характером контактов между ними. Ббльшая дисперсия в размере зерен и малая площадь межзеренных границ могут приводить к увеличению эффективного коэффициента диффузии фононов.

5. Предложена и обоснована возможность измерения температурных характеристик рассеяния фононов в твердых диэлектрических материалах с большой концентрацией дефектов структуры.

Основные положения диссертации, выносимые на защиту.

- результаты экспериментальных исследований фонон-примесного и фонон-фононного рассеяния НФ в твердых растворах замещения ИАГ:й.

- результаты экспериментального обнаружения и исследования частичного структурного упорядочения в замещении' атомами компонент узлов кристаллической решетки в твердых растворах замещения ИАГ:Ьи, ИАГ:УЪ.

- результаты экспериментальных исследований "медленных" процессов распространения НФ, связанных с наличием низкоэнергетических ДУС в ряде смешанных кристаллов.

- результаты экспериментальных исследований процессов переноса НФ в ряде однофазных керамик.

- результаты экспериментального исследования низкотемпературного фонон-дислокационного флаттер-резонанса в кристаллах Ь1Р.

- экспериментальное наблюдение и исследование в кристаллах ИАГгИ в

условиях интенсивного фонон-примесного рассеяния различных режимов распространения неравновесных фононов.

- методика и результаты измерений температурных зависимостей рассеяния НФ в режиме их диффузионного распространения в диэлектрических твердотельных материалах с высокой концентрацией дефектов структуры.

II. Содержание работы. 2.1 Особенности генерации, распространения и регистрации НФ в материалах с интенсивным фонон-примескым рассеянием. [А1-А6, А13]

Исследования кинетики НФ в материалах с интенсивным рассеянием фононов, являющихся предметом исследования в данной работе, имеют ряд методических особенностей. Выяснение этих особенностей являлось принципиальной частью работы и имеет не только самостоятельное значение, но и позволяет обосновать достоверность полученных результатов.

Основу экспериментальной установки составляла .классическая схема эксперимента по ТИ [213 с использованием ряда усовершенствований в вопросах задания и стабилизации температуры, автоматизации сбора и накопления данных. Поток НФ создавался нагревом тонкой (%400А) металлической пленки, нанесенной на одну из торцевых поверхностей исследуемого образца электрическим импульсом ^70 нсек.Прошедшие через образец НФ регистрировались на противоположной грани малоинерционным 10 нсек) болометром на основе сверхпроводящих пленок индия (Та=3.4 К) или олова (То=3.8 К). Образец помещался в жидкий гелий, температура которого изменялась откачкой паров с его поверхности. Температура сверхпроводящего перехода пленки болометра смещалась приложением слабого магнитного поля. Стабилизация температуры была не хуже Ю~ЭК СА61.

Регистрируемые болометром сигналы в зависимости от энергии НФ, степени дефектности и размеров образца в условиях слабой

неравновесности AT « То (AT = TH-TQ, TH,To - температуры термостата и нагревателя соответственно) можно было разделить на 3 вида:

Sft) I

t

SO-) Е

Sß) ш

tM ъ

I. Характерен для баллистического распространения НФ. Реализуется, когда длина свободного пробега доминантной группы НФ ZWo» L - длины образца.

II. Характерен для смешанного режима распространения НФ, когда наряду с баллистической компонентой для значительной части спектра, генерируемого пленкой нагревателя, имеет место диффузионное распространение НФ, т.е. L. Описание такого процесса на основе кинетического уравнения для фононов получено в работе С26].

III. Характерен для 1ыо* Ъ, т.е. образцов с большим количеством центров рассеяния. Если при этом за характерные времена наблюдения сохраняется спектральный состав распространяющихся НФ, т.е. отсутствуют неупругие процессы с участием НФ, то форма сигнала S(t) должна описываться решением уравнения диффузии. Для одномерной геометрии эксперимента превышение температуры болометра над равновесной

AT -v гехр<- Зой)!), (1)

а время прихода максимума сигнала

+ _ 1 L2 _ 3 L__/оч

m " 2 D«o) - 2 У2Т(Ы) w

D(o>) = g vzx(o>) - коэффициент диффузии НФ, у - средняя по поляризациям скорость звука. Для кубического кристалла

ЗУ3 = Yj;3 + 2v^3, т(ш) - время упругого рассеяния НФ.

Если предположить, что распределение фононов в нагревателе

имеет планковский характер, а время прихода максимума сигнала определяется сравнительно узкой спектральной группой НФ с доминантной частотой ы = ш , то частоту и>0 естественно определить из условия !,(«„) = Еь(и0), где £ и ^ - вклад в отклик болометра от группы низкочастотных и высокочастотных фононов соответственно. При этом шо = а где а - число, определяемое механизмом рассеяния [26], условиями теплоотвода [273 и т.п.

Режим диффузии, как видно из (1,2), информативен при исследованиях кинетических характеристик рассеяния НФ и позволяет сравнивать результаты для различных образцов, т.к. измеряются не амплитудные, а временные характеристики сигналов, т.е. измерения не требуют идентичности свойств болометров.

Измеряемая в экспериментах величина 1; должна отражать только характеристики рассеяния в соответствии с (1,2). Для этого необходимо учитывать ряд факторов, влияющих на форму сигнала и время прихода его максимума. Перечислим основные из них:

- геометрия измеряемого образца и взаимное расположение и размеры пленки нагревателя и болометра.

- теплоотвод в жидкий гелий, который определяет температурную динамику нагревателя, условия работы болометра и процессы на границе образец - жидкий гелий.

- особенности работы пленки нагревателя как генератора НФ на подложке с интенсивным упругим рассеянием.

- наличие фонон-фононного взаимодействия, которое трансформирует режим распространения НФ в образце, а, следовательно, и характеристики регистрируемого сигнала.

Ниже приведены результаты экспериментальных исследований, которыепозволяют учесть влияние условий эксперимента на характеристики регистрируемых сигналов путем выбора геометрии образцов, температурного интервала измерений и пределов электрической мощ-

ности, выделяемой в пленке нагревателя на примере исследованных в работе образцов ИАГ:И.

На рис. 1 приведены результаты, отражающие зависимость нормированного на квадрат длины образца времени прихода максимума сигнала в режиме диффузии от соотношения 1^/Ь (7^ - линейный размер пленки нагревателя). Очевидно, что сравнительные измерения для образцов с различным темпом упругого рассеяния необходимо проводить при одном и том же значении ^/Ь.

т

50

ю

Рис .1 Зависимость Ъ /Ь" от отно-

—-—- т

ыения для образцов разного

формульного состава ИАГгИ. У И А1 О : 2 - х=0.15; 3 -

3-х х С 12

0.35; 4 - 0.45; 5 - 0.5; 6 - 1.5; 7 - 1; 1 - У,А1_0._; Т_=3.4 К;

Р =0.01 От/мм5

6 12

а - И=0у; 6 -

1 г з 1кИ

Влияние взаимного расположения нагревателя и болометра, соотношение их геометрических размеров на форту регистрируемых сигналов рассмотрено в [281. В наших экспериментах болометр имел один и тот же размер ->.(2 х 3 мм) и расположен соосно по отношению к нагревателю.

Вторым важным фактором, влияющим на форму сигнала и время прихода его максимума, является резкое изменение теплоотвода у поверхности нагревателя в результате закипания гелия при росте выделяемой в нем тепловой энергии и при проведении измерений в окрестности X - точки гелия. Обе ситуации подробно исследованы в экспериментальной работе13| и проанализированы теоретически Г27Ь Для То > влияние теплоотвода в гелий от пленки нагревателя демонстрирует рис. 2(а-в). Пршеденные результаты позволяют получить

зависимость Для т0 > При этом необходимо учесть воз-

можность возврата НФ в пленку нагревателя за счет сильного упругого рассеяния в подложке. Анализ и расчет такой возможности приведены в работе [29].

Г, отлей.

1„,1т/гш!

/I-

/1 / |

К,к т2г

ю

tнlHKC

М

V

Рис.2.

1 Рн,3<п/нн' 10

0,01

Л

0.1

10 Р.,Вт]миг

Рис.3.

Рис.2 а - зависимость суммарной энергии регистрируемого боломет} сигнала {площадь под кривой £) от выделяемой в пленке нагреват<

мощности Р в образце У Ьи А1 О при Ь=4.6 мм, Т =3.75 К; 6

ь г. ее о. зе б л.2 о

зависимость выхода тепловой энергии из пленки нагревателя в гелий О

Не

от рассеиваемой о ней электрической мощности (по данным работы [30]), в - зависимость времени прихода максимума сигнала неравновесных Фоно-нсв- t от выделяемой в нагревателе мощности Р в образце

т П

У Ьи А1 О П£М Ь=4.6 ММ, т =3.75 К. 2.66 О.36 Б 12 о

Рис . 3 Расчетная зависимость температуры нагревателя от рассеиваемой в

нем мощности Р с учетом теплоотвода в жидкий гелий; Т =3.4 К; х=0.3.

н о

Кривая 1 - согласно [29] с учетом зависимости теплоемкости материала

нагревателя (золота) от температуры [31]; кривая 2 - случай акустического согласования.

Зависимость Т^(Р^) при То= 3.4 К с учетом изложенных выше факторов представлена на рис.3. Результаты при Т0 < Т^, получены в (А 13.1 ] и отражают особенности теплоотвода в гелий от нагревателя и изменение выхода высокочастотной части спектра НФ через боковые грани и торец образца, на котором расположен болометр. При диффузионном

б

распространения НФ могут многократно взаимодействовать с поверхностью образца в окрестности болометра, что способствует их повышенному выходу в гелий. В наших экспериментахэто проявляется в отсутствии в регистрируемом от плоского источника сигнале характерного для диффузионного распространения заднего фронта S(t) •>. t-1'2. Явления, связанные с интенсивным выходом высокочастотной части спектра НФ в гелий наблюдались в работах [323, [33].

Проводя изучение распространения НФ важно представлять ограничения диффузионного режима со стороны высоких энергий НФ. Если

i

длительность процесса наблюдения больше характерных времен фонон-фононного взаимодействия, то спектральный состав распределения НФ, а, следовательно, и эффективный коэффициент диффузии D(w) и tm могут изменяться.

Режим распространения НФ, обусловленный совместным действием

упругого рассеяния на дефектах и фонон-фононным взаимодействием, при

условии, что числа заполнения НФ п«1, впервые рассмотрен в [34] и

получил название квазидиффузия. Для режима квазидиффузии характерно,

что длина свободного пробега НФ относительно распада

I = v2 г x*)iyz < I (3)

х = )"4; г* - Г5 - времена упругого и неупругого взаимо-0 о

действия НФ соответственно. При этом

tm . Р£ (4)

(для диффузии в образце с рэлеевским рассеянием НФ t * Ь2Т4 LZP^). Возможна и другая ситуация, когда п > 1, т.е. наряду с распадами существенны и процессы слияния НФ. На возможность проявления эффектов слияния НФ в ИАГ при интенсивной накачке обращалось внимание в [35]. Эти процессы могут приводить к установлению температуры в части образца у нагревателя. В работе [36] показано, что в этом случае в образцах с рэлеевским рассеянием возможно установление режима нелокальной фононной теплопроводности (НФТ), для которого

характерна зависимость

гт - ьв/Б Р¿/2 (5)

На рис.4 представлены зависимости ^(Р^) для образцов различной длины [А43. Анализ зависимостей показывает, что в самом длинном

образце характер распространения НФ - квазидиффузия; в коротком -

р

НФТ. Таким образом, при Р^ > 1 Вт/ммс в образцах ИАГ-.И режим распространения НФ не есть чистая диффузия, т.е.форма и положение максимума сигнала в случае плоской геометрии опыта не описываются простыми

Рис . 4 ЗаЕ^исимость времени прихода максимума Фаноннай неравновесности Ъ сзт мощности Р , рассеивае-

ш ь

май на нагревателе, для образцов

разной длины СТ =3.4 К. х=0.3, о

Б =1мм21; 1 - Ь=0.2 см. 2 -ъ

Ь=0.4см, 3 - Ь=0.9см.

Заметим, что в экспериментах по исследованию режимов распространения НФ мы исходили из того, что равновесная температура в образце в отсутствие неупругих фонон-фононных процессов установиться не может, и образец находится при температуре термостата То.

Режим диффузии в условиях слабонеравновесных фононов в области гелиевых температур всегда предшествует режиму квазидайузии. Более точно границу режима квазидиф$узии, в который трансформируется режим диффузии НФ, в конкретном образце с интенсивным упругим рассеянием фононов можно получить,используя выражение (3), измерив т и г*. Как будет показано ниже режим квазидиффузии для типичных образцов ИАГ:И наблюдается уже при Р^ з 0.3 Вт/мм2, что соответствует Т^ * 4.0 -4.5 К.

Таким образом, в исследованных в работе образцах ИАГ:И с

выражениями (1), (2)

интенсивным фонон-примесным рассеянием режим диффузии НФ (1), (2) наблюдается при Р^ < 0.1 - 0.2 Вт/мм2, а инжектированные фононы являются слабонеравновесными (ДТ « Т ).Интервал изменения температур Т , в котором возможно исследование кинетических характеристик рассеяния НФ в соответствии с простыми выражениями (1), (2) в условиях нашего эксперимента лежит в пределах Тх < То < Тс (Тс= 3.8 К -температура сверхпроводящего перехода болометра из олова).

Отметим, что проводя исследования распространения слабонеравновесных фононов в режиме диффузии можно из семейства зависимостей гт(Р1г,То) получать температурные характеристики рассеяния г(Т). Подробно методика получения и обработки результатов обоснована в

2.2 Исследование кинетических характеристик НФ в образцах ИАГ:Й в режиме их диффузионного распространения.

Монокристаллы ИАГ:И имеют кубическую решетку, изотропны (фактор анизотропии 1.03). Химическая формула может быть представлена в следующем виде: Сс> {А} 0 , где с - позиции иттрия или трехвалентных ионов редкоземельных металлов; А,Б - позиции трехвалентных ионов алюминия. Элементарная ячейка содержит восемь формульных единиц или 160 атомов. Додекаэдрические С-позиции окружены восемью ионами кислорода, октаэдрические а-позиции - шестью ионами кислорода, тетраэдрические ¿-позиции - четырьмя ионами кислорода. Особенности структуры ИАГ допускают контролируемое изоморфное замещение ионов иттрия ионами редкоземельных металлов. Разница масс замещающего и замещаемого ионов в решетке является источником упругого рассеяния НФ. Согласно С37], [381 обратное время упругого рассеяния можно представить в виде:

СА63

(б)

с - процентное содержание примеси замещения; aQ- постоянная решетки (для ИАГ aQ= 12А); AM - разница масс ионов иттрия и редкоземельного металла; MQ- масса элементарной ячейки. Возможность полного замещения ионов иттрия, появление по мере замещения новых физических свойств делает кристаллы ИАГ:И удобным модельным материалом для исследования фонон-примесного рассеяния.

Фонон-примеснов рассеяние существенно влияет на основные кинетические характеристики смешанных диэлектрических кристаллов: теплопроводность, диэлектрическую релаксацию, поглощение акустических волн в СВЧ диапазоне. Так, теплопроводность ИАГ:Ьи может быть уменьшена в области максимума в 5 раз 1393. Коэффициент поглощения акустической волны может быть уменьшен по сравнению с чистым ИАГ почти на порядок величины [40], (9]. Поэтому знание концентрационных и температурных зависимостей фонон-примесного рассеяния представляется крайне важным для прогнозирования новых физических характеристик смешанных кристаллов.

Температурные характеристики рассеяния НФ.

Температурная зависимость фонон-примесного рассеяния БФ для TQ>T^ может быть получена из семейства зависимостей trn(Ph,'To),

ю

0.01 0.1 Р„,Вт/ииг

Рис.5.

Pi.c.5 Зависимость t = t (Р .Т }

РИС.б.

обраэиа Y

Dy А1 0 :

2.S5 О.IS О 12

L—О 93см

Рис! 6 Зависимость t от температуры термостата для образца

--m «4 1

Y Dv А1 О ; L=0.93cm. Штриховая линия - t ■>. Т ; 1

2.36 О. 1С Е 12 ю

Р =0. 1Вт /мм ; 2 - Р =0.02Вт /мм .

приведенного на рис.5. Если излучение фононов из нагревателя в кристалл происходит баллистически, т.е. возвратом НФ в пленку можно

пренебречь, (критерием является значение Р = 0.92 h v, t"1, где rj -

0 Г7 а3 р

1 о

мера "дефектности" кристалла, которое определяется только параметрами решетки кристалла [29]) тогда для энергии излучения фононов справедливо выражение:

Q = Р t = ct(T4 - Т4) a i a f ДТ (7)

hp по О

При этом значения Р , для которых t (Т + AT) = t (Т), где ДТ = const

h m О m

определяются из (7) через соотношение

Р , Т ,3

(is).

где Р* s р ; т* = 3.8 К (максимальное значение Т ). Полученным таким

h о О О

образом значениям P соответствует зависимость t (5) Т4 - пунктир-

h . m

ная линия на рис.6, что указывает на рэлеевский характер рассеяния НФ. Оценка ДТ для Т =3.8 К и Р ¡*10"2 Вт/мм2 дает значение ДТ s 0.1К.

О П

Сам факт наблюдения рэлеевского характера рассеяния НФ в ИАГ не является неожиданным, но предложенная методика демонстрирует возможность наблюдения температурных зависимостей для возможных механизмов рассеяния фононов из семейства зависимостей tm(Pj1,To) в условиях диффузионного распространения НФ.

Зависимости 1 и 2 на рис.6 есть результат сечения семейства tm(Ph,To) на рис.5 при Рп= 0.02 Вт/мм2 < PQ и Ph= 0.1 Вт/мм2 > PQ. Отклонения от t Т1 отражает разную величину ДТ,' что ясно, т.к. если Ph = const, а То уменьшается, то, согласно (7) ДТ растет. Значения ДТ, а, следовательно, и Tft для конкретного материала можно определить из рис.б пока условия распространения НФ - диффузия, т.е. t •>. Lz/D согласно [Дб].

ш

На рис.7 в широком интервале температур представлена зависимость тго(Т) фонон-примесного рассеяния в образцах ИАГ:Ьи двух концентраций [А5]. Кривые 4,5 получены методом "тепловых" импульсов.

кривая 3 вычислена из опытов по теплопроводности [39], кривые 1,2 -из измерения температурных зависимостей коэффициента поглощения сдвиговых акустических волн СВЧ диапазона [¿53.

Рис . 7 Зависимости времени упругой Фонон -примесной релаксации от температуры в ИАГ:1лд. 1,2 - из измерения поглощения сд&игс-уых волн в У Ьи А1 О и

2.7 О.З Б 12 У Ъи А1 О соответственно. 3 0.6 2.С О 12

- из измерений по теплопроводности [393. 4,5 - из экспериментов по тепловым импульсам в

У Ьи А1 О и У Ьи А1 О

2.7 О.З В 12 О.а 2-е 6 12

соответственно .

Зависимости 1 и 2 имеют резонансный характер и обусловлены упругим фонон-примесным рассеянием на колебаниях атомов примеси, локализованных вблизи энергий 130 К и 180 К, где рассеяние для данных составов ИАГ:Ьи максимально. Зависимости 3,4,5 вдали от резонанса имеют рэлеевский характер. Отметим, что зависимости 1,2,3, 4,5 получены из разных кинетических явлений, в которые tq(T) входит по разному усредненное. Тем не менее, с точностью до этих усреднений, а также ошибок измерений, рис.7 отражает резонансную зависимость фонон-примесного рассеяния, характерную для случая введения возмущения в колебательный спектр кристалла с рэлеевским "крылом" при низких температурах.

Концентрационный характеристики рассеяния НФ. Интерес к смешанным кристаллам, в частности, к твердым раство-

рам замещения ИАГгИ связан с возможностью изменения кинетических процессов в них от природы и количества примеси замещения.

Весьма неожиданным в этом плане оказался характер концентрационной зависимости времени прихода максимума сигнала в режиме диффузии в ИАГ:Ьи и ИАГ:УЬ (рис.8). В то же время, для ИАГ:1)у зависимость оказалась плавной. Характер зависимости 1; (х)Л.а для малых концентраций примеси х;(3-х) « 3 не зависел от рода легирующей примеси (Ьи - непарамагнитная примесь; ТЪ, Тт, Ег, Ну, УЬ - парамагнитные). Заметим, что ионы Тш3+ и ТЬЭ+ в ИАГ имеют низколежашие разрешенные состояния(Д а 5см"1) [8], которые при эффективной электрон-фононной связи могли быть возбуждены НФ в условиях наших экспериментов, что не наблюдалось в пределах точности измерений.

Рис.8 Рис.9.

Рис-3 Зависимости t /Ь2 в образцах у й А! О от концентрации х

™ 3-х х О 12

Рис.9 Зависимость ширины центральной ¿-линии от концентрации к

У Ьи А1 О .

3-х х б 12

Для объяснения аномалии концентрационной зависимости 1^(х) при х=0.75, может быть предложена следующая модель. С ростом концентрации случайно распределенных атомов замещения возможно проявление упорядоченного расположения атомов например, из-за преимущественного заполнения атомами И некоторых неэквивалентных позиций У в элементарной ячейке ИАГ:11. Это приводит к уменьшению темпа упругого

фонон-примесного рассеяния при некотором составе твердого раствора. Такое упорядочение может быть не полным, а частичным, что затрудняет получение аналогичной информации другими методами. Аномалии типа рис.8 отсутствовали в опытах с теми же образцами по теплопроводности и в неитронографических измерениях [391, [42]. Наличие структурного упорядочения было подтверждено в экспериментах по ЯМР (рис.9)[А 12], в которых в образцах ИАГ:Ьи измерялась ширина спектра ЯМР линий 27А1. (Ширина линии ЯМР чувствительна к случайному расположению атомов примеси в элементарной ячейке твердого раствора [12]). При концентрации х=0.75 ширина линии уменьшалась практически до уровня матрицы ИАГ, что видно из таблицы 1

Таблица 1.

X 0 0.2 0.4 0.75 1 2 3

Л (кГц) 2.8+0.2 3.2+0.2 4.4+0.2 2.9+0.2 5.5+0.2 5.4+0.2 3.3+0.2

Приведенные в таблице и на рис.9 данные свидетельствуют в пользу предположения о частичной структурной упорядоченности в решетке ИАГ:Ьи. Отсутствие эффекта в ИАГ:Су может быть обусловлено большим по сравнению с Ьи3+ и УЪ3+ ионным радиусом Ну3"" (см. рис.12).

Отметим, что элементы частичного упорядочения структуры наблюдались нами также в кристаллах УАЮз:Ег и ВеА1204:Сг [А13].

Как видно из Рис.10, до концентрации хаО.6 зависимость ^/Ь2 линейна, что позволяет определить количество остаточных дефектов в матрице кристалла ИАГ (пересечение зависимости с осью X). Значение остаточной концентрации хост^0.075 не может быть связано с неконтролируемым содержанием примесей замещения или вакансиями кислорода по=102Осм"э [43]. Оценки согласно (6) показывают, что темп упругого рассеяния НФ, отвечающий значению ха0.С75 может быть обеспечен за счет рассеяния НФ на атомах иттрия, находящихся на позициях алюминия в октаэдрической координации (А-центры) [3]. Влияние А-центров на

упругое рассеяние НФ в ЖГ:Я весьма значительное.

ал о.г тр

и ГЬ Гте ¥к и

0.9» 0,31 0.31 0.30 0 03 т о.п о.и

РИС.10

Рис.11

Рис.12

Рис . 10 Зависимость Ъ /Ь от концентрации различных примесей замещения

это

3

при Фиксированных температуре нагревателя и отношении 1 /Ь «1. 1 — У А1 О , 2 - У Е>у А1 О , 3 - У Ьи А1 О , 4

3 5 12 2.85 О.15 6 12 2.65 О.ЗБ Б 12

У Иг А1 О , 5 - У Ьи А1 О

2.5Б 0.4Б Б 12 2.6 О.6 Б 12

Рис.11 Сигналы, регистрируемые болометром в образцах У 1д1 А1 О

3-х ж Б 12

3: Т =2.25 К. Р =0.2 о н

Ь=0.4см; 1 - х=0, 2 - 0.6, 3 Вт/мм2.

Рис.12 Изменение величины

0.75; 4 - 1. 5

в кристаллах У (И Д1 1А1 О

--3-х х 2-х е 12

синтезированных из расплаеа со стехиометрическим составом из работы

По оси абсцисс - величины ионных радиусов ионов И'3"*" согласно работе Г4/] Для октаздрической координации.

Так, если проанализировать вид регистрируемых болометром сигналов фононной неравновесности в ИАГ:Ьи для различных концентраций примеси замещения в коротких образцах одинаковой длины Ь=0.4 см. (рис.11), то при концентрациях х=0;0.75;3 в условиях наибольшей структурной упорядоченности характер сигналов баллистический, а проявляющийся при х=3 в матрице ЬиэА15012 диффузионный колокол связан с наличием ионов Ьи3+ в А-позшиях (А-центры). Большее влияние А-центров на

рассеяние НФ в Ьи А1 0 , чем в У А1 0

- 3512 3312

связано с зависимостью

з+ „ т,,з»

концентрации А-центров от ионного радиуса У и Ьи3* в решетке ИАГ,

что следует из рис.12. На возможность объяснения сильного рассеяния фононов А-центрами в ИАГ:Сг указывалось в [441.

Неупругое фонон-фононное рассеяние НФ Как упоминалось выше, если энергия фононов или особенности структуры исследуемых образцов таковы, что в процессе распространения НФстановятся возможными фонон-фононные взаимодействия, то процесс распространения усложняется, что приводит к характерному изменению временных характеристик регистрируемого сигнала [A3].

При анализе диффузионного движения НФ рассматривают зависимости времени прихода максимума сигнала НФ, либо точки максимальной крутизны (до максимума) от температуры термостата, мощности, рассеиваемой в пленке генератора, и т. д. Вне рассмотрения обычно остается задний фронт сигнала фононной неравновесности, который в случав плоского источника и ДТ«То имеет временную зависимость S(tHt~1/2. Можно ожидать, что по истечении определенного времени для НФ, формирующих задний фронт сигнала, станут вероятны процессы обмена энергий, которые будут способствовать установлению равновесия в системе НФ - термостат, что должно приводить к исчезновению сигнала фононной неравновесности и предшествующему этому резкому увеличению крутизны зависимости S(t). Такое увеличение крутизны сигнала болометра можно было бы интерпретировать как результат включения фонон-фононных взаимодействий в системе НФ - термостат, а соответствующее этому моменту реальное время интерпретировать как время неупругого фонон-фононного взаимодействия.

Экспериментальное обнаружение увеличения крутизны заднего фронта сигнала S(t) в режиме диффузионного распространения НФ позволило бы наряду с зависимостью фонон-примесного рассеяния исследовать также зависимости времени фонон-фононного рассеяния от температуры и концентрации примесей или дефектов кристаллической решетки, и, таким

образом, определить всю совокупность времен, характеризующих кинетику фотонных процессов в материалах с интенсивным рассеянием фононов.

Исследование сигналов фононной неравновесности при больших временах распространения потребовало расширения частотного диапазона измерительного тракта в область низких частот и улучшения отношения сигнал/шум, что позволило исключить ошибки, при измерении сигналов вплоть до 0.01 с.

На рис.13а представлены сигналы фононной неравновесности, регистрируемые болометром в образце Уг 6ЕЬио ЗВА1В013, для ряда температур термостата. На рис.136 задние фронты кривых рис.13а сняты при расширении интервала времени измерения сигналов1>1;и .Кривые представлены в двойном логарифмическом масштабе, проведено их нормирование на некоторую фиксированную амплитуду. При временах наблюдения гЮ3 мкс четко прослеживается резкое увеличение крутизны кривых.

5(4), «тн.сЯ.

^ Ш, (гяигЗ

Рис-13 а - Регистрируемые болометром сигналы при распространении НЧ> в режиме диффузии в образце длина образца

У„ „ Ьи АХ О 2.ее о.35 в и

- 1*=5 мм при различных V 1 - То=3.78 К, 2 -

- 2.25 К; 6 -сигналов

значениях 2.85 К, 3

задние фронты Представленных на рис.13а (кривые 1-3); прямая 4 -зависимость

«г

Время прихода максимума сигнала фононной неравновесности 1;

(рис. 13а) несет информацию о<3 упругом рассеянии фононов на дефекте масс ионов У3*«» Ьиэ+; его зависимость от температуры проанализирована в ГА6]. Данные рис.136, отражающие резкое увеличение крутизны сигнала на хвостах кривых, анализировались впервые.

В режиме теплого генератора (АТ«То) увеличение крутизны заднего фронта сигнала возникает позже, при меньшей температуре термостата и, соответственно, температуре инжектированных фононов, так как Анализ результатов типа представленных на рис.136 по большому числу измерений с учетом поправки на реальную температуру пленки нагревателя ШЗ] дает для времени начала увеличения крутизны т зависимость от температуры типа т*->-Т"п, где па5, что и позволило нам предположить, что наблюдаемое изменение временной зависимости заднего фронта сигнала - результат неупругих процессов в системе НФ -термостат, а г* - время неупругого рассеяния фононов. (Заметим, что определение точного значения п для зависимости т*(Т) на основании данных типа рис.136 затруднено ввиду относительной плавности процесса увеличения крутизны и сравнительно узкого температурного интервала измерений 2.2 - 3.8 К).

Теоретические оценки времени фонон-фононного взаимодействия в УзА1б012 на основании известных упругих констант второго и третьего порядков С45] дают значение г* а ю~2+ 10"эсек, что по порядку величины находится в хорошем согласии с полученными результатами.

Зависимости то и т* от состава твердого раствора ИАГ:Ьи представлены на рис.14. Обе кривые имеют сходный немонотонный характер, что позволяет в исследуемом твердом растворе наблюдать связь между интенсивностями упругого и неупругого рассеяния НФ.

В режиме диффузии регистрируемый болометром сигнал формируется всем распределением фононов, инжектируемым в образец из пленки нагревателя. Вместе с тем, вклад различных групп НФ в разные временные участки сигнала различен. А именно, задний фронт сигнала форли-

руется преимущественно более высокочастотными фононами, чем его максимум, т.е. при заданной температуре нагревателя время т* характеризует скорее фононы более высокой частоты, чем фонолы, формирующие максимум регистрируемого сигнала, для которых характерным является то - время упругого рассеяния.

Рис.и. Рис. 15.

Рис . 14 Концентрационные? зависимости времен упругого г (1) и * °

неупругого Т (2) взаимодействия да в твердых растворах Ьи

Т =2.56 К. о

Рис.15 Концентрационные зависимости времен неупругого рассеяния в

твердых растворах ВеА1 СгО : 1 - Т =3 К. 2-3.8 К.

2-х X А О

Именно поэтому к приводимым ниже оценкам длины диффузии НФ относительно неупругого рассеяния следует относиться с известной степенью осторожности. Если воспользоваться значениями т0 и т* рис.14, то оказывается, что I г Ь. Это подтверждает тот факт, что в исследованных образцах ИАГ:Ьи груша НФ, формирующих максимум сигнала фононной неравновесности, распространяется не взаимодействуя друг с другом. Учет того обстоятельства, что г* характеризует более высокочастотные фононы, чем те, которые определяют максимум регистрируемого сигнала (т.е. что при оценке диффузионной длины мы использовали заниженные значения г*), улучшает выполнение условия сущест-

вования режима диффузии НФ 1>1 в условиях нашего эксперимента.

Полученные абсолютные значения хо и г* в зависимости от состава твердого раствора ИАГ:Ьи и температуры (рис.13, 14)позволяют оценить реализуемость режима квазидиффузии НФ, т.е. возможность хотя бы одного распада неравновесного фонона за время диффузии в образце. Это должно наблюдаться при 1<Ь, что реально выполняется в исследованных образцах при Т а= 4 + 5 К. При этом т* становится сравнимо с 1;т, и можно наблюдать проявление влияния процессов распада на временное положение основной части сигнала фононной неравновесности -его максимума.

На рис.15 приведены результаты аналогичных исследований в твердых растворах ВеА1з_хСгх04. Из рис.15 следует, что время г*, определенное из анализа временных зависимостей заднего фронта импульса сигнала фононной неравновесности, немонотонно зависит от концентрации примеси хрома.

В образцах ВеА1204, подвергнутых у-облучению до дозы 107+10а рад, образуются дефекты, обусловленные смещением легких атомов Ве в междоузлия кристаллической решетки [46]. Исследование таких кристаллов показывает, что в них время т* уменьшается после облучения, что указывает на связь интенсивности процессов неупругого рассеяния фононов с количеством дефектов решетки.

Корреляция интенсивностей неупругого и упругого рассеяния фононов в кристаллах типа твердых растворов замещения ИАГ:Ьи наблюдается впервые и носит, по всей видимости, универсальный характер. По-видимому, этот эффект наблюдался в работе [47] при исследовании кинетики неравновесных фононов узкого спектрального диапазона в СаРгйг методом оптической генерации и детектирования. В [47] получена немонотонная зависимость времени неупругого рассеяния.от концентрации примеси.

2.3 Особенности распространения слабонеравновесных фононов (СНФ) в ИАГ:Ег и ряде других смешанных кристаллах. ("Медленные" процессы).

ГАЮ, А14, А15, А19]

Распространение СНФ (ДТ«То) в смешанных кристаллах, как было показано выше, хорошо описывается уравнением диффузии: характерный масштаб времени в итом случае - время прихода максимума сигнала г - 1г/1).

т

В образцах У Ег С> в тех же условиях эксперимента мы

2*3 О.2 5 12

обнаружили, что наряду с обычным диффузионным максимумом наблюдался второй максимум, характерное время которого 1; достигает сотен микросекунд, причем заметная, а часто и подавляющая часть энергии сигнала связана именно со вторым максимумом ГАЮ]. Представление о наблюдаемом эффекте дает рис.16, на котором приведены сигналы, регистрируемые болометром, в одном и том же масштабе времени для двух образцов одинаковой геометрии МАГ:Его и ИАГ:Ьио (Ьи3+ -непарамагнитный ион). В условиях эксперимента 1; « г*, поэтому эффекты фонон-фононного взаимодействия можно не учитывать.

Наличие второго максимума позволяет предположить, что за его проявление ответственна система уровней в ШГ:В с энергиям!, соответствующими спектру генерируемым НФ. Состояния, связанные с парамагнитными свойствами иона Ег3+ в решетке ИАГ, хорошо изучены и не могут сколь нибудь существенно влиять на рассеяние СНФ. Первое возбужденное состояние иона Ег3+ в решетке ИАГ имеет энергию 24 см"1 и при Т < 4.2 К, согласно оценкам, не может быть ответственно за наблюдаемые особенности.

Поэтому для проверки этой гипотезы были проведены эксперименты по измерению связи спиновой системы Ег3+ с фононами. Ионы Ет3* в ИАГ имеют эффективный спин 3'= 1/2 и главные значения g-тeнзopa £ =3.71; gy=7.75; вх=7.35 Г48]. Среднеквадратичное значение локального поля и> , обусловленного магнитными дипольными взаимодействиями между

Егэ+, при используемых концентрациях достигает величин 1011 сек"1. Это позволяет наблюдать в сантиметровом диапазоне электромагнитных волн парамагнитное поглощение, соответствующее спиновым переходам в локальных полях, без применения внешнего магнитного поля. Поглощаемая при этом энергия СВЧ поля поступает в квазиравновесный диполь-дипольный резервыар (ДДР) ионов Ег3+Г49].

n ьч

л*

\

\ Ч Ч' V

Рис.16

а.ч в,е

Рис.17.

Рис.16 Сигналы на болометре в образце ь=0.58 им- 1) У Ьи А1 О

--2.а о.2 Е 12

2) У^ рНго 2А1в01г; температур,-, термостата: с> ) 3.8 К, й) 3.12 К, а)

2,51 К; р =0.02 Вт/мм2.

Рис . 17 Зависимости врсгмеми ролаксаиии липаль -дипольнага резервуара от температуры для порошков У Ег А1 О 0.2, 0.6, 1, 3 для О, А,

3-х к Б 12

а, ® соответственно) и дли кристаллов (х=0.6 - Л). Пунктирные линии -зависимости (8) с подходящими параметрами В и С.

Связь ДДР с фононами может осуществляться как непосредственно, на частотах порядка , так к с участием вышележащего энергетического уровня, отделенного от основного состояния штарковским расщеплением Л. В последнем случае теоретическое выражение для времени г спин-решеточной релаксации ДДР, полученное с помощью результатов работы [5Ц], имеет вид:

3 А Аэ М 1

т'1 =--3--, (7)

2 к V3 зЫЛ/Т)

где А - константа спт-фононной связи, и - второй момент линии спин-фононного взаимодействия на частоте Л. (Ранее такая зависимость наблюдалась в кристаллах А1 0 :Сг3+ [57].) Очевидно, что при Л>Т из (1) следует экспсногашальная зависимость с показателем (-4/Т). Подчеркнем, что щи паличии в образце нескольких типов парамагнитных центров все они дадут вклад в релаксацию общего дипольного резервуара.

Мы исследовали спин-решеточную релаксацию ДДР, наблюдая процесс воосстановления равновесного поглощения после его насыщения мощным СВЧ импульсом. Опыты проводились на частоте 9.4 ГГц в температурном интервале 1.5 + 4.2 К без внешнего магнитного поля. Для выяснения возможной роли "фононного узкого горла", т.е. накопления неравновесных фононов в процессе релаксации, были исследованы образцы двух типов: кристаллы размером 0.5x1x1 мм и приготовленный из них порошок (использование порошка возможно благодаря отсутствию эффектов анизотропии в нулевом магнитном поле).

В обоих случаях процесс релаксации представлял собой простую экспоненту с характерным временем т . Температурные зависимости для различных концентраций Ег3+ показаны на рис.17. Они хорошо описываются формулой

г'1 = В ехр(-Д /Т) + С ехрС-Д /Т), (8)

с! I 1 1 3

причем для всех образцов А =28.8 К. В то же время величина ¿2 различна для порошков и кристаллов; в первом случае она составляет 4.5 К для всех концентраций, а во втором - меняется от 4.5 К для х=0.2 до 7+10 К для ХгО.б.

Совпадение А с известной энергией возбужденного уровня 4115Х2 ионов Ег3+ в ИАГ убедительно подтверждает правильность использованной нами модели спин-фононного взаимодействия. Наличие же второй

экспоненты в (8) говори о существовании еще одного, ранее не наблюдавшегося уровня с энергией а 4,5 К, который, видимо, и ответственен за появление второго максимума на рис.16.

Обнаруженная при хгО.6 зависимость т от размеров образца (различие результатов для порошков и кристаллов) свидетельствует о возникновении в кристаллах фононного горла в той части температурного диапазона, где релаксация ДЦР определяется участием фононов с энергиями ->-4.5 К. Кажущееся возрастание Л2 в 1.5 + 2 раза объясняется при этом задержкой передачи возбуждения от фононов в гелиевую вашу за счет их многократного захвата ("пленения") и переизлучения на парамагнитных центрах (523. Поскольку размеры образцов в опытах по распространению ВФ достигали 1x1x1 см, пленение фононов уровнем с энергией 4.5 К в этом случае должно быть еще более эффективным.

Несомненно эти новые энергетические состояния связаны с наличием примеси эрбия, поскольку в других смешанных кристаллах И£Г:Н (за исключением Но) в опытах по распространению СНФ они не проявляются даже когда парамагнитные ионы имеют подходящую систему уровней, например, в ИАГ:ТЬ (Д=5см"1). Едва ли новое состояние имеет парамагнитную природу, т.к. система парамагнитных уровней Ег3"" в решетке граната хорошо известна. Кроме того, константа спин-решеточной связи для парамагнитных уровней невелика и могла бы обеспечить сильную связь и рассеяние лишь для группы резонансных фононов. Не может привести к существенным эффектам и учет уширения уровней из-за дилоль-дипольного взаимодействия. Доля энергии теплового импульса, переносимая фононами этой группы, токе мала, чтобы объяснить наблюдаемые особенности.

Процессы медленного переноса СНФ характерны не только для системы У Ег А1 0 . Они наблюдаются, как будет показано ниже, в

3-х х 5 12

целом ряде кристаллов. Однако, система У3 хЕГхА1е012 представляется нам "модельной", т.к. позволяет получать высококачественные нристал-

лы различного состава и изучена нами наиболее подробно.

1 « г, к ' т.

Рис.19 (а,б).

Рис.1В Сигналы Фаианнай неравновесности. регистрируемые болометром в образцах Ч Ег А1 О ; а - х=0.2. Ь=0.4 см (1), 0.6В (2), 0.95 СЗ),

3-х * С 12

образец Са Ег Ой О Ъ=0.4 см (4); а'- время прихода первого 2-е 0.2 В 12

диффузионного максимума в образцах У Ег А1 О , Ь=0.68

2.3 0.2 О 12

Ь=0.68 (2'); 6 - х=0.6, Ь=0.4 см (1), 0.68 см

(1* 5 ,У Ьи А1 О ,

2.0 О-2 О 12

(2); в - х=1, Ь=0.065 см (1), 0.12 (2), 0.25 (3), 0.5 см (4); Ь=0.018 (1>, 0.03 (2). 0.07 (3), 0.14 (4), 0.22 см (5), Но А1 О Ь=0.03 см (6). Выделяемая о нагревателе мощность -

з Е 12 Вт/мм2, 1 /Ь я 2.

г - х=3, образец Р < 0.1

измеренные температурные зависимости t .для образцов

1 - х=0.2 (В=1.5), 2 - х=0.6 (В=0.07); б - соответствующие

Рис.19 а

Y Ег А1 0 одинаковой длины 1»=0.4 см 3-х х о 12

(В=0.17), 3 - х=1 (В=0.06), 4 - х=3 расчетные зависимости согласно [20].

На рис.18 приведены характерные температурные зависимости времени прихода максимума фононной неравновесности в медленном

процессе для образцов разного состава и разной длины (от 0.065 до 1.3 см). Отметим, что во всех случаях отношение линейного размера генератора к длине образца выбиралось одинаковым, что позволяет

при анализе результатов не учитывать влияния геометрических факторов. Последовательность серий кривых а-г на рис.18 соответствует увеличению концентрации Ег в твердом растворе граната. Каждая из серий соответствует набору образцов разной длины, которая уменьшается с уменьшением номера кривой. Из серий кривых рис.18 следует, что характерные проявления медленных процессов (большие значения абсолютной величины X , смена знака наклона температурной зависимости с положительного на отрицательный) усиливаются по мере роста концентрации Ег и длины образцов. Особенно следует отметить наблюдение в эксперименте смены знака производной й1;2(Т)/<2Т для серии образцов одинакового состава, но разной длины (рис.18в).

На рис.18г представлена зависимость 1: (Т) для образца Но А1 О , которая качественно идентична зависимости для Ег А1 0 .

3512 3513

Для образцов одинаковой длины медленные процессы в ИАГ:Но являются более выраженными.

Наконец, на рис.18а' для сравнения представлены кривые зависимости времени прихода максимумов фононной неравновесности ^(Т) для тех же образцов, что и на рис.16, обусловленных диффузией при упругом рассеянии рэлеевского типа от температуры. Этот рисунок иллюстрирует не только разницу в величинах ^(Т), 1;а(Т) на порядок величины, но и разный характер поведения первого максимума в образцах ИАГ:Ег и ИАГ:1и.

Всю совокупность представленных экспериментальных результатов оказалось возможным объяснить качественно в рамках теории [201, основные предпосылки которой - в смешанном кристалле существуют ДУС с энергетическим зазором Л порядка нескольких градусов Кельвина, с константой деформационного потенциала порядка нескольких ЭВ. В этом случае становится возможным комбинационное рассеяние фононов с соответствующей накачкой ДУС. Предполагается, что концентрация N достаточно велика, и их вклад в теплоемкость превосходит теплоем-

кость решетки при температурах эксперимента. Концентрация ДУС может быть значительно меньше концентрации примеси замещения. В нашем случае 101всм~3 < 102,см"1. В рамках [201 замедление процесса

переноса обусловлено перераспределением энергаи теплового импульса между колебательными состояниями решетки и возбуждениями ДУС.

Основным параметром, определяющим характер зависимости 1 (Т)

г 2

является величина В = I—£—-—I , где I - длина свободного пробега

фонона за время комбинационного взаимодействия г , ь>0- частота доминантной группы фононов, вносящих основной вклад в процесс переноса. В общем случае и>о является функцией Т и Ь. Поэтому для корректного сопоставления с теорией необходимо сравнивать 1; (Т) для образцов одинаковой длины.

На рис.19а приведены экспериментальные температурные зависимости 1; (Т) для образцов одинаковой длины, но разного состава. Для каждой зависимости оценен параметр В. На рис.196 приведены теоретические, согласно С20], зависимости ^2<Т) отнесенные к средней температуре интервала измерений (Т ), отвечающие тем же значениям параметра В, что и для экспериментальных зависимостей рис.196.

Оценка параметров В может быть получена из рис.16 или 18а, где разница между сигналами на рис.16 в образцах ИАГ:Его 2 и ИАГ:Ьио пропадает при То< 2.9 К. Это означает, что при Т< 2.9 К для образца 1 Ег А1 О величина 1(ш ) в (Вт г ь = 0.68см, а

2.ВО.2312 й О Я

т г 1.5»10"6оек. Считая г -, а N х, можно оценить вели-

И НИ дуо

яуо ~

чину параметра В для образцов с другой концентрацией той же толщины при Т=2.9 К из выражения

• - (-¿-Г- = "Г

Величину 1; или И можно взять из измерений серии ИАГ:Ьи, выполненных в предыдущем разделе, считая, что интенсивность упругого рассеяния в ИАГ:Ег такая же, как и в ИАГ:Ьи, что обусловлено близостью масс Ег и

Ьи. Возвращаясь к обсуждению результатов, представленных на рис.19а,б, можно отметить удовлетворительное качественное соответствие теории и эксперимента.

Приведем еще несколько экспериментов, подтверждающих обсуждаемую модель.

На рис.20 приведены результаты распространения НФ в кристаллах ИАГ:Его 2sLuq и ИАГ:Его 2б- По предположению, в этих кристаллах примерно одинаковой является концентрация ДУС и, соответственно, rR. Разными оказываются коэффициент диффузии фононов и величина I и VDth . Поэтому в идентичных условиях характер распространения НФ в ИАГ:Ег Lu должен соответствовать кривым семейства с

о.2б о.э 1

меньшим значением параметра В, т.е. t „ „ , > t , что

r г ЗИАГ:Ег:Ьи 2иаг1ег

подтверждается экспериментом.

На рис.21а,б представлен вид сигнала S(t) в образцах YgErjAlgOjg с L=0.H (а) и 0.065 см (б), а на рис.22 - в образце У2 4Ег eA1s0j2 с L=0-68 см- Указанная совокупность кривых отвечает весьма близким значениям параметра В, при котором происходит трансформация кривых с изменением знака производной dta(T)/dT. Примечательной особенностью кривых на рис.21 и 22 является появление третьего максимума в сигнала, занимающего промежуточное положение между двумя, описанными выше. Его положение, как и положение основного максимума, определяемого медленным процессом переноса энергии,

Рис.20 Сигналы болометра в

Л . 4D и . и.Ц О XX

(яркие) L=0.4 см, Т=3.83 (1), Т=3.41 (2), Т=2.6 (3).

указано стрелками.

Рис.21 (а,б). Рис.22.

Рис.21 Сигналы Фомонной неравнавесности в образце У Ег А1 О . а

- 2 1 в 12

Ъ=0.14 см, Т=3.44 К (1),Т=3.08 (2). 2.71 (3); 6 - Ь=0.065 си, Т=3.83 К

(1), Т=3.5 (2), 3.21 (3), 2.99 (4), 2.69 (5), Р =0.1 Вт/мм2.

ь

Рис.22 Сигналы болометра в образце У Ег А1 0 11=0.68 см, Т=3.7В —--2.4 о-в О 12

(1), 3.41 (2), 3.18 (3), 2.99 (4), 2.73 (5).

Поведение дополнительного максимума сигнала дает основание предположить, что он также обусловлен "медленными" процессами.

Важной характеристикой наблюдаемого дополнительного максимума является резкая зависимость его положения от температуры, подобная зависимости рис.18а. Действительно, отвлекаясь от того, что процессы генерации фононов с частотами пш-Д происходят непрерывно в процессах комбинационного взаимодействия, можно представить вклад этих фононов в сигнал как следствие инжекции в кристалл по прошествии времени тн нового теплового импульса, спектральный состав которого, однако, соответствует более низкой температуре генератора. В этом случае

эффективная величина параметра В для таких фононов увеличивается по сравнению с фононами исходного теплового импульса.

Ясно, что в соответствии с нашими общими результатами, это, во-первых, означает сдвиг нового максимума в сторону меньших времен прихода (при той же длине образца), во-вторых, это объясняет резкую, с положительной производной, зависимость его положения от температуры. Это наглядно поясняет совокупность кривых на рис.19, где с ростом параметра В происходит трансформация верхних кривых в нижние. Поэтому даже в условиях, когда исходный параметр В соответствовал промежуточному значению, обеспечивающему отрицательное значение производной <1га/йТ (рис.21а, а также вторая кривая снизу на рис.18в), для дополнительного максимума производная сП^/йГ положительна, а сама зависимость - резкая.

Завершая обсуждение медленных процессов распространения СНФ в смешанном кристалле приведем зависимость времени

прихода максимума сигнала от его состава (см. рис.23). Здесь нижняя кривая соответствует положению обычного диффузионного максимума 1. (х) в кристаллах У И А1 0 . Такой же кривой должна была бы

1 3-х X 5 12

описываться зависимость 1; (х) ив кристаллах у3_1СЕгхА1е°12 в отсутствие эффектов комбинационной накачки двухуровневых центров. Верхняя кривая описывает зависимость I (х) для Ег А1 0 .

х 2 3-х к Б 12

Как и следовало ожидать, с ростом х процесс переноса замедляется. Это соответствует простому предположению, что с ростом концентрации Ег в смешанном кристалле происходит соответствующий рост числа дыухуровневых центров, в силу чего уменьшается величина 1Я и значение параметра В. На этом же рисунке для сравнения приведены аналогичные зависимости для медленного процесса переноса в Но А1 0 ив смешанном кристалле алюмомагниевой шпинели с

3-х X 5 12 1

марганцем МйА12_хМпх04. Эти зависимости подобны наблюдаемой в кристалле Х3.хЕг1А1501а, однако эффект задержки сигнала здесь выражен

намного сильнее.

- Л ; / /

> ■■ /< . / у

г А / щ/ + --п» : Р О •Ь'

Ж а-*, ' / О-ч . ..........

Рис. 23 Концентрационные эависи-мости нормированного на квадрат длины времени прихода максимума

сигнала в образцах У й А1 О

3-х х 6 12 1 - иодированное время прихода максимума сигнала при наличии только упругого рассеяния , нормированное время прихода максимума в образцах: 2 - У Ег А1_0. 3

- У Но А1 О

3-х X в 12

Т =3.4 К, Р =0.01 Вт/мм и п

3-х X С 12

4 - МЕА1_ МП О. 2

2-х

<4 1 а X

Большая задержка сигнала наблюдается в смешанных кристаллах флюорита кальция с эрбием. Типичные кривые изображены на рис.24. Здесь на вставке.изображена кривая, отвечающая чистому кристаллу флюорита кальция и описывающая баллистическое распространение фоно-нов. Кривые 1 - 4 относятся к распространению СНФ в смешанных кристаллах СаР:Ег с содержанием 20% Ег вместо Са. Эти кривые описывают медленный процесс переноса с характерной зависимостью времени прихода максимума сигнала 1; (Т) от температуры, подобной рис.18 в,г.

В [53] экспериментально доказано существование двухуровневых систем в структурах типа флюорита (СаР)1_14(КР3)х, обусловленных туннельным движением нецентрального иона Р" в кластерах типа Й6Р37-В предположении постоянства плотности состояний до 100 см"1 найдена ее величина п « Юзэ эрг"1 см"э, что соответствует наличию 1019см"3 двухуровневых центров.

Рис•24 Сигналы , регистрируемые болометром в образце СаК (20% Кг); Ь=0.028 см, Т=3.69 (1), 3.35 (2), 2.99 (3), 2.37 (4); Р =0.2

Вт/мм2. На вставке изображен сигнал в СаЖ^-.О.ЗХ ЕиК ; Ь=0.3

см, р <0.1 Вт/мм2, ь

Jяо 1Ш ¡ям Ь,

Наблюдаемый нами медленный процесс распространения СНФ, вероятно, связан с наличием указанных двухуровневых систем. Мы не будем более подробно обсуждать этот случай, поскольку принятая нами модель не предполагает широкого распределения двухуровневых систем по спектру, как это имеет место в стеклах. Наблюдаемая в стеклах ГА§у температурная зависимость времени прихода максимума сигнала является весьма резкой и характеризуется положительной производной. Полученная наш в (СаР)1_х(Ег?з)х зависимость 1;2(!Г) с сИ^/йТ < 0 скореее связана с тем, что и в этом случае важную роль играют процессы комбинационного рассеяния фононов.

Медленные процессы распространения СНФ мы наблюдали и в смешанных кристаллах кальций-ниобий-галлиевого граната (КНГГ) (рис.25а) и иттриевого алюмината У1 _хЕг>[А10э (рис.256). На этих рисунках представлены зависимости величины времени прихода максимума сигнала, отнормированного на квадрат толщины образца, от температуры. При низких температурах зависимость становится резкой. Задержка сигнала достигает 100 мкс для образцов с толщиной 1 см. Простейшие оценки интенсивности упругого рассеяния фононов в КНГГ и КНГГ:Ш показывают, что рэлеевское рассеяние выражено слабее, чем в смешанных кристаллах ИАГ, поэтому измеряемые величины времени прихода максимума сигнала % (Т) значительно больше, чем определяемое упругим рассеяни-

В)

ем и, вероятно, отвечают медленному процессу переноса.

["'сЛ

Рис,25ЙНормированное на квадрат длины время прихода максимума сигнала от температуры; а - в o6pj3uax катион-вакансионнь'х

гранатов [54]: 1

Са Nb Ga о О (КНГГ);

Э 1.69 З.г О.11 12

L=0.92 см, Р <0.1 Вт/мм2; 2. 3 -h

КНГГ:(1% Nd), L=1.3 и 0.26 см соответственно , Р <0.1 Вт/мм2; §-п

- н обт>а:зиах Y Ег А10 ; 1 1-х х з

х=0, L=0.9 см; 2 - x=0.07,L=0.77; 3 - х=0.2, L=0.76; Р <0.1 Вт/мм2.

3 А Т* Ъ J)

Экспериментальные данные по распространению СНФ в кристаллах КНГГ и КН1Т:М при этом находят объяснение в рамках предложенной модели "медленных" процессов переноса. Кривые на рис.25 подобны кривым на рис.18а,б при относительно больших значениях параметра В. В самом коротком образце с 1=0.26 см сохранение более слабой температурной зависимости t(T) может быть обусловлено ослаблением роли комбинационной накачки. Аналогичный характер имеют кривые на рис.256 для смешанных кристаллов иттрий-эрбиевого алюмината. Они также демонстрируют резкую температурную зависимость t(T) при низких температурах. Эксперименты, выполнены для образцов разного состава, однако и в этом случае перенос энергии, по-видимому, определяется медленным процессом. Нижняя кривая на рис.256 относится к кристаллу-матрице УА10э. Она демонстрирует наличие в кристаллической матрице сильного упругого рассеяния рэлеевского типа, определяемого, вероятно, структурными дефектами.

Отметим, что в кристаллах KHIT и У Er А10 нам не удалось

1-х х Э

наблюдать обычного первого максимума, обусловленного диффузией длинноволновых фононов. Это может быть связано с наличием двухуровневых систем с меньшей величиной энергетического зазора А, нежели

для кристаллов У Ег А1 0 , где этот максимум отчетливо наблюдает-

1 - х х 6 1 2

ся в образцах с относительно большим значением параметра В (рис.18а).

Рис;. 26 Вид сигналов фононной

тграпмавесиасти в образцах; 3

КНГГ, 2 - КНГГ:(Ю% Ег);

см, Т-3.4 К, Р <0.1 Вт /мм2. ь

о т гон заа чм >

Интересная модификация медленного процесса переноса по сравнением с медленным процессом в кристалле КНГГ происходит в КНГГ:Ег. На рис.26 приведена форма сигнала для двух кристаллов КНГГ и КНГГ:Ег с одинаковой толшиной при фиксированной температуре. Отчетливо видао появление дополнительного широкого максимума сигнала, который существенно трансформирует всю кривую распространения СНФ, подавляет максимум, обусловленный двухуровневыми процессами в КНГГ и, несомненно, связан с ролью ионов Ег в формировании новых двухуровневых систем в структуре граната.

Сделаем численную оценку константы потенциала деформаций двухуровневого центра для Уз_хЕгхА15012. Выражения для 1/тя (формула (7) из работы (20)) для ыо .> А и к Т е й может быть приближенно записано в виде:

X = -Г «дуса>о где л - константа потенциала деформации для двухуровневого центра, М - его масса. Выберем в качестве частоты доминантных фононов величину ш гг (Зк Т)/п, соответствующую максимуму плотности энергии в тепловом

импульсе при температуре генератора Т. Для Т=2.9 К, о» а 1.2'1012с"'. Пригнем х=0.2, т =1.5« 10~5с, N =5- 101Всм~3. Подставляя а а 10 7 см и

- Я луг. О

уз 5.6«105см/с получим Л з 4.3 эВ, если же в качестве М выбрать массу кислорода, то Л а 0.4 эВ.

.Анализируя всю совокупность полученных экспериментальных данных по исследованию медленных процессов распространения СВФ в смешанных кристаллах, можно еыдвинуть следующее предположение о природе двухуровневых центров.

Для всех использованных кристаллов за исключением флюорита кальция,(где наличие двухуровневых систем установлено экспериментально) и алюмомагниевой шпинели характерна нестехиометричность состава, связанная с наличием определенного числа кислородных вакансий. Так, в кристаллах Уэ хЕгхА15012 количество кислородных вакансий оценивается в [433 в 102Осм~3. Часть вакансий связана также с вхождением ряда ионов в междоузельные позиции. Эти вакансии устраняются в процессе отжига при аннигиляции междоузлий и вакансий. Отжиг кристаллов Уз „Ег А13012 в течение 10ч при температуре 1200 С приводит к заметному сдвигу второго максимума сигнала в область меньших времен прихода с сохранением основных особенностей, характерных для медленного переноса СНФ.

Таким образом, можно предположить, что образование двухуровневых систем связано с наличием вакансий в кислородных полиэдрах, координирующих а-, с- и й- узлы в решетке граната. Естественно считать, что эти вакансии распределяются между додекаэдрами, координирующими положения ионов У и Б пропорционально составу, т.е. концентрация вакансий вблизи ионов Р. составляет (х/3)Ивак. Для смешанного кристалла У Ег А1 0 с учетом N =102° получаем величину

2.8 0.2 5 12 вак

б 101Всм~3, близкую к использованной при численной оценке. С ростом х количество й-центров, содержащих кислородные вакансии в ближайшем окружении, линейно возрастает. Появление двухуровневых центров может

быть связано с упругой релаксацией в искаженной из-за наличия вакансий структуре. Еще одна из возможностей образования низкоэнергетических ДУС в ИАГ:Ег, связанная с вероятностью нахождения иона Ег3+ в а-позициях [3] (По нашим сведениям не все парамагнитные уровни Ег3+ в а-центрах идентифицированы) [55], была отвергнута после измерения образцов ИАГ:Ег, выращенных методом из раствора в расплаве, где из-за более низкой температуры синтеза исключается нахождение Ег в а-позициях. В этих образцах также наблюдалось "медленное" распространение СНФ. Различный характер распространения СНФ в кристаллах Уз_хй1(А15012(й=Ег,Но) может быть связан с различной высотой барьера и величиной энергетического зазора А возникающих двухуровневых систем.

"Медленные" процессы переноса проявляются в кристаллах с Ег и Но при х г 0.15. Интересно отметить, что в ряду РЗМ Ег и Но имеют наиболее близкие к ионному радиусу У3* величины ионных радиусов. (У3+= 1.01, Ег3+= 1.0, Но3+= 1.02, для всех остальных ионов И3* различие в ионных радиусах с У больше). Отсутствие медленных процессов переноса СНФ в других смешанных кристаллах ИАГ:И может быть связано с большей величиной Д из-за большей деформации структуры. В нестехиометричном кристалле-матрице, кроме того, возможно, что эффекты комбинационной накачки не проявляются из-за отсутствия сильного упругого рассеяния, из-за чего 1я» Ь, так же, как и в ИАГ:Ег,Но при х < 0.15.

Таким образом, исследования распространения СНФ в смешанных кристаллах позволяют выделить и изучить новый тип процессов, ответственных за перенос возбуждений - "медленные" процессы переноса энергии. Наблюдаемые особенности распространения сигнала для различных смешанных кристаллов %А10 :Мп, У А1 О :Но, У,А1 0 :Ег,

4 3 5 12 о 5 12

0с1 ва 0 :Ег, Са № ва а О :Ег свидетельствуют о сущест-

3 6 12 3 1.69 3.20 0.11 12 "

венной роли "медленных" процессов переноса. Все основные особенности

процесса распространения СНФ в этих кристаллах удовлетворительно описываются в рамках модели, предполагающей существование в таких кристаллах небольшого количества двухуровневых систем с концентрацией ю1в+ 10госм"3 с энергетическим зазором порядка нескольких градусов Кельвина. В соответствии с этой моделью замедление процесса переноса энергии в таких кристаллах связано с перераспределением энергии между тепловым импульсом и системой двухуровневых центров из-за комбинационной накачки центров фононами. Таким образом, изучение распространения СНФ в смешанных кристаллах может оказаться полезным методом для описания перехода от кристаллического состояния к неупорядоченному.

2.4 Распространение неравновесных фононов в аморфных материалах.СА91

Для колебательного спектра аморфных материалов (АМ) характерен ряд особенностей, проявляющихся в низкотемпературной теплопроводности, теплоемкости, поглощении акустических волн СВЧ диапазона и т.д. [56-581.

Применение метода ТИ для исследования тонких пленок АМ на подложках из монокристаллов по схеме генератор НФ - пленка АМ -монокристалл - детектор, или генератор НФ - монокристалл - пленка АМ - детектор [59-61] в ТГц-диапазоне показало зависимость результатов (длины свободного пробега, температурных характеристик рассеяния и т.п.) от схемы эксперимента и метода нанесения пленки АМ.

В то же время, в ряде работ [62-64] по исследованию термализа-ции спектра НФ, прошедших через тонкую аморфную пленку, в частности, методом оптического детектирования [641, позволившим исключить одну измерительную структуру (туннельный переход), а, следовательно, и ее влияние на спектр НФ, показано существенное перераспределение спектра НФ в пользу низкочастотных фононов, т.е. наличие сильного неупругого взаимодействия.

В рамках используемой в данной работе методики мы исследовали распространение НФ в тонких пластинках (100 - 500 мкм) плавленого кварца (Б10з) и стекла марки Ф-1.

Рис.27 Зависимости 1 (Ю для

——■ щ

различных температур термостата Т в 310 ; Р 50.1 Вт/мм2.

О 2 Ъ.

Рис.2В Температурные зависимости времени прмхода максимума сигнала Ъ в образцах 810 и Ф-1; Ь=160

ш 2

мкм, Р а0.1 Вт/мм2, ь

~Т,К

РИС.27

Рис.28.

Зависимости г (Ь,Т) в £10 и % (Т) в Б10 и Ф-1 шзи Р =сопзг

гп 2 т 2 п

представлены на рис.27'и рис.28 соответственно. Зависимость 1г для То< 3.8 К (рис.27) и различие значений ^(Т) для БЮ., и Ф-1 на рис.28 в меру разницы квадратов средних скоростей звука в указанных АМ позволяет предположить диффузионный характер процесса распространения НФ, хотя задний фронт регистрируемых сигналов при этом имел зависимость более медленную, чем характерная для одномерной диффузии

что характерно для "медленных" процессов, наблюдавшихся

в монокристаллах в предыдущем разделе. Отсутствие исчерпывающей модели распространения НФ в АМ не позволяет в наших экспериментах выделить вклад неупругих процессов. Зависимость ^ Т5 указывает на нерэлеевский характер рассеяния НФ в АМ, в отличив от результатов [56). Отметим одно обстоятельство, связанное с характером температурной зависимости 1; Т5.

В работе Е653, обобщающей модель ДУС в теории мягких потенциа-

лов [67] на область более высоких энергий, показано, что плотность состояний в AM в области "плато" теплопроводности может быть р •«. где п>1 [66] (вместо р и2 в дебаевской модели), а,

следовательно, теплоемкость С -«. тэ+п. Теплопроводность в области "плато" х CD = const. Если то D •• 1/1®, где а=5, что и отражено в зависимостях рис.28.

2.5 РАСПРОСТРАНЕНИЕ НЕРАВНОВЕСНЫХ Ф0Н0Н0В В КЕРАМИЧЕСКИХ МАТЕРИАЛАХ.

ЕА16-А18]

Хорошо известно, что микронеоднородные материалы по свот упругим и тепловым свойствам существенно отличаются от однородных [68-70]. Эти различия в первую очередь связаны со структурой материала. В керамиках определяющую роль играют пористость, распределение микрочастиц (зерен) по размерам, свойства границ зерен и контактных областей между микрочастицами. В дальнейшем будут рассматриваться лишь однофазные керамики.

В длинноволновой области спектра X»R (Х-длина волны, Н-средний размер микрочастиц) колебательные возбуждения в керамических материалах представляют собой обычные фононы, т.е. слабозатухающие плоские волны. Затухание связано с рассеянием на микронеоднородностях (как правило, порах) и растет с уменьшением длины волны по рэлеевскому закону Г -<. Коротковолновая часть спектра возбуждений с X«R аналогична спектру колебательных возбуждений материала частиц керамики.

Спектр возбувдений в переходной области, т.е. в области частот, где формально вычисленная через некоторую среднюю скорость звука длина волны X оказывается порядка R является более сложным. Если проследить трансформацию спектра при движении к переходной области с коротковолновой стороны, то усложнение связано с возрастанием роли размерных эффектов, определяющих характер колебаний при

>>R, а также с ростом вклада поверхностных мод. При движении к переходной области с длинноволновой стороны резкое возрастание рассеяния приводит при V-R к локализации колебаний [711. Отметим, что поверхностные колебания в микрочастицах керамики являются одним из типов локализованных колебаний в рассматриваемой системе. В отличие от аэрогелей [72,73], где переходная (фрактонная) область спектра может оказаться весьма растянутой, а плотность колебательных состояний зависит от фрактальных свойств структуры, в типичных керамиках с размером зерен РЫ мкм переходная область спектра едва ли простирается глубоко в СВЧ-область.

В условиях эксперимента в области температур 1*2К характерная длина волны колебаний по меньшей мере не один-два порядка меньше R. Таким образом, процессы переноса определяются возбуждениями "частичного" участка колебательного спектра керамики, т.е. такими же фононами, как и в сплошной среде из материала керамики.

Распространение неравновесных фононов (НФ) в однофазных керамических материалах определяется не только свойствами материала, из которого приготовлена керамика, но и в значительной степени процессами переноса фононов через контактные области (перемычки) между частицами (зернами) керамики. Если площадь перемычек в расчете на одну частицу мала по сравнению с площадью поверхности частицы, либо переход из одной частицы в другую затруднен по другим причинам, перенос энергии в образце будет медленным, даже если внутри каждой из частиц движение фононов происходит по баллистическим траекториям.

Как и прежде, будем рассматривать случай распространения слабонеравновесных фононов, генерируемых "теплым" генератором. Это позволяет полностью пренебречь ангармоническими взаимодействиями в материале керамики,-которые при низких температурах Т s 4.2X характеризуются временами релаксации т*> 1+10 мс. В используемых образцах L s 200мкм основная часть энергии теплового импульса приходит на

болометр за времена порядка сотен микросекунд, что заведомо меньше характерных времен неупругой релаксации г*. Изменение спектрального состава теплового импульса может происходить в связи с неупругостью рассеяния фононов вблизи границ зерен. Если общая площадь контактных границ мала по сравнению с площадью частицы, то фонон испытает множество столкновений с границами прежде, чем покинет пределы частицы. Таким образом, и при малой доле неупругих актов отражения от границ возможна заметная термализация фононного газа внутри каждой из микрочастиц. Поэтому рассмотрим два предельных случая.

А.Термализация Фононов в приграничных областях является несущественной.

В этом случае распространение НФ в достаточно тонких керамических образцах происходит при постоянстве числа и спектрального распределения инжектированных фононов, т.е. полное число фононов, попадающих в спектральный интервал от ы до о>+йш, является интегралом движения.

В.Термализация в каждой микрочастице существенна

распределение фононов является локально равновесным с параметром распределения (температурой), зависящим от координат микрочастицы и времени.

Ограничимся качественным рассмотрением процесса распространения НФ в керамике.

Предположим, что каждая из частиц керамики в среднем контактирует с б других частиц. При плотной упаковке 5»1. Средняя площадь всех перемычек в расчете на одну частицу составляет I = бег (<т - средняя площадь одной перемычки). Будем считать, что отражение фононов от участков поверхности частиц, граничащих с порами является диффузным. Возможны два случая:

1) Движение фононов внутри частиц является баллистическим. Если 1-средняя длина свободного пробега в материале керамики это означает

1>И. В силу технологических особенностей приготовления керамики величина 1 даже в чистых материалах может заметно отличаться от соответствующей величины, характерной для монокристалла при той же температуре.

2) Движение фононов внутри частиц является диффузным, т.е. 1<й.

В рассматриваемых наш керамиках величина И не превышает 10 мкм, поэтому мы будем считать существенным оба случая и рассматривать их по отдельности.

Обозначим характерное время нахождения фонона внутри фиксированной частицы. По истечении времени ^ фонон с большой вероятностью покидает частицу, в которой находился и переходит в одну из соседних контактирующих с исходной частиц. При этом фонон смещается в пространстве по одному из возможных направлений на величину Такая картина движения аналогична прыжковому механизму переноса возбуждения. Здесь й играет роль длины прыжка, а I -характерного времени прыжка. Для масштаба времени 1;»1;0 такой процесс описывается уравнением диффузии, а коэффициент диффузии

л К" ' 0

Если имеет место баллистическое движение фононов внутри

О с -(

частицы 1>И (случай 1), то, очевидно, ^ ^ где 8- средняя

в 0)

у

площадь поверхности частицы и I) ■>■ Сомножитель 1 описывает

вероятность прохождения фонона сквозь перемычку из одной частицы в другую. Эта величина, вообще говоря, зависит от длины волны (энергии) падающего фонона. Таким образом, в первом случае сигнал на

болометре достигает максимума в момент времени

1) Ь3 ■

"" В "" V И 1 Е '

в (А)

где Ь -длина образца.

Во втором случае время ^ можно оценить из следующих соображений. Время ■Ц, требуемое для того, чтобы фонон в процессе

р2

диффузии внутри частицы достиг ее поверхности, Ъ^-р-. Здесь

коэффициент диффузии фонона внутри частицы. Если при этом фонон

попадает на перемычку, он с вероятностью I выходит в соседнюю

частицу. Таким образом, масштаб 1; оказывается равным

+ й 1 V 1ГГ" "Г"'

ш

а время прихода максимума сигнала на болометр

,.(2) Т/Ч,, /• Ъ 2 И2 Б 1 Ь2 Б 1

"а - с-тг) 1;тт/т; ~г

Этот результат имеет очевидный смысл. Эффективный коэффициент

диффузии в пористом керамическом материале оказывается меньше

коэффициента диффузии в сплошном материале на величину сомножителя £ Г

описывающего уменьшение вероятности пространственного смещения фонона в связи с необходимостью пройти сквозь перемычку (срЛ7Д]).

Вышеприведенный анализ относится, очевидно, к случаю А. Заметим, что и в случае В можно воспользоваться аналогичными рассуждениями, если вместо изменения числа фононов в выбранной микрочастице рассматривать изменение энергии фононного газа в ней, а вместо потока фононов через контактную область рассматривать поток их энергии.

Помимо качественного рассмотрения процесса переноса НФ в однофазной керамике в [А16Э получено уравнение переноса для двух предельных случаев - распространения с сохранением спектрального распределения и для случая локального равновесия НФ в зерне и показано, что в рассматриваемом случае распространение ЯФ в керамике описывается одномерным уравнением диффузии с эффективным коэффициентом диффузии Ввгг.

Рассмотрим теперь вопрос о возможной температурной зависимости времени прихода максимума сигнала ^ В полученных выражениях единственной величиной, которая может зависеть от длины волны фононов, является величина fы Таким образом, •>. -у^, где й - средняя

частота инжектированных фононов. Возможны несколько случаев:

1. Прохождение фононов сквозь перемычку описывается теорией акустического согласования. В этом случае коэффициент прохождения / от частоты (длины волны) фонона не зависит. Таким образом, ^(Т)=сопз1 и температурная зависимость времени прихода максимума сигнала отсутствует.

2. Специфическая зависимость коэффициента прохождения / от частоты (длины волны) фонона может возникнуть в том случае, если характерный линейный размер г0 контактирующей области мал и сопоставим с длиной волны фононов. В этом случае проождение фононов сквозь перемычки определяется дифракцией фононов. Считая размер перемычки малым по сравнению с радиусом частицы можно воспользоваться известным результатам дифракции волны на круглом отверстии в плоском экране. Если X » го, /ы следует рэлеевскому закону / ■«. ш4. В любом случае с ростом температуры и уменьшением средней длины волны НФ, коэффициент

проховдения /- растет, а ^ уменьшается, т.е. < 0.

3. Если го »X, то зависимость /- может возникнуть, если в области перемычки сосредоточено большое число дефектов. Фонон, подлетающий в нужном направлении к перемычке, тем не менее имеет вероятность обратного отражения внутрь исходной частицы. Если с ростом средней частоты НФ сечение рассеяния фонона на дефектах в области перемычки растет, то величина ^ с ростом температуры уменьшается, а ^ растет: > О.

4.Характер прохождения фонона из частицы в частицу . может определяться фрактальной структурой перемычки. Если характерные частоты фононов в тепловом импульсе (ал.0.1 ТГц) соответствуют фрактонной области спектра возбуждений в перемычках, то перенос возбуждения в перемычке может быть связан с прыжковым механизмом.В этих условиях вероятность прохождения фонона из частицы в частицу при падении на перемычку зависит от температуры, увеличиваясь с

ростом температуры, поскольку процесс носит активационный характер. Увеличение /- с ростом температуры приводит к увеличению эффективного коэффициента диффузии. В этих условиях ^¡р <0.

Таким образом, в зависимости от типа керамики в условиях баллистического распространения фононов в частицах керамики возможны случаи 1;т(Т)=сопз1;, < о, > 0.

Схема и методика эксперимента не отличались от используемых в предыдущих исследованиях.

В качестве объекта исследования нами были выбраны известные керамики, выпускаемые промышленным способом и широко используемые в технике, значительно отличающиеся механическими, физическими свойствами и технологией изготовления. Это керамика цирконат титаната свинца-лантана (ЦТСЛ) и рубиновая керамика марки 22ХС.

Низкие температуры эксперимента и малые энергии НФ позволяли исключить из рассмотрения фонон-фононные взаимодействия, связанные со слабым энгармонизмом решетки исходного материала и считать, что регистрируемый сигнал есть результат рассеяния в образце невзаимодействующих друг с другом немонохроматических фононов.

Рис.29 а - Регистрируемые болометром сигналы о образце ЦТСЛ Ь=120 мкм; Т=з!а2 К (1), 3.4 (2), 3.01 (3), 2.2 (4). б - электронная фотография скола измеренного образца ЦТСЛ.

На рис.29а приведена серия регистрируемых болометром сигналов фононной неравновесности S(t) в образце ЦТСЛ.С уменьшением темпера-

туры (энергии НФ) время прихода максимума уменьшалось, что соответствовало уменьшению интенсивности рассеяния.

На рис.296 представлена фотография скола измеренного образца, полученная с помощью электронного микроскопа. Видно, что средний размер зерна составляет 3+5 мкм при сравнительно плотной упаковке. Керамика прозрачна, видимые в оптический и акустический микроскопы дефекты отсутствуют.

Обращает на себя внимание тот факт, что температурная зависимость ^(Т) Т*1, где п^5, что исключает предположение о возможности рэлеевского рассеяния НФ. В то же время указанная зависимость очень похожа на наблюдавшуюся зависимость ^(Т) при тех же условиях эксперимента в стеклах СА91.

Рис.зо Зависимости 1 (Т) в обраэ-

■ — т

цах : керамики ЦТС/1 Ь=120 мкм (1), плавленого кварца Ь=160 мкм (2); Рь<10_1Вт/мм2; 3 - зависимость

1 Ть.

г 4 т,к

На рис.30 приведены температурные зависимости ^(Т) в ЦТСЛ и плавленом кварце. Ь2 как в стеклах, так и в исследуемых

керамических материалах, что соответствует условиям диффузионного распространения НФ. Ослабление зависимости 1;М(Т) при постоянном значении мощности Рн, выделяемой в нагревателе, есть результат повышения АН = Т^-Т^, возникающего при понижении температуры

термостата. Этот эффект может быть учтен согласно [А6]. Наблюдаемое поведение ^(Т) в керамиках ИТСЛ может свидетельствовать в пользу существования аморфизованных контактных областей между микрочастицами керамики, где процесс фононного переноса аналогичен тому, что имеет место в стеклах.

SC« J

¡Г14'

Рис . 31. а - сигналы болометра в образце рубиновой керамики [>=140 мкм, Ph<0.01 Вт/мм2; Т=З.В К (1), 3.65 (2). 3.37 (3), 3.13 (4), 2.44 (5). 6 - электронная фотография структуры образца до механической обработки.

На рис.31а,32а представлены зависимости регистрируемого болометром сигнала S(t) в рубиновой керамике марки 22ХС. На рис.316,326 представлены фотографии структуры этих образцов до их полировки с одной и той же степенью разрешения.

VwiMVH^/

сигналы болометра в образце рубиновой керамики L=140 мкм. Ph<0.01 Вт/мм2: Т=3.78 К (1), 3.49 (2), 3.14 (3), 2.46 (4). б

Рис.32 а

--, ______ . _ ___

электронная фотография структуры образца до механической обработки.

Характер зависимости позволяет утверждать, что время

прихода максимума сигнала тем меньше, чем больше размер зерна и

меньше однородность образца в соответствии с результатами теоретического анализа.

Принципиально другим, в отличие от ЦТСЛ, является и температурный ход зависимости ^(Т). С уменьшением температуры (энергии фононов) увеличивается время прихода максимума сигнала фононной неравновесности. На рис.33 представлен фрагмент рис.316 при более сильном увеличении. Видно, что межзеренные границы являются резкими. Структура контактных областей, однако, не разрешается. Поэтому, вполне вероятно, что среди контактных областей имеются сплошные области с весьма малым характерным размером, так что лрохоадение фононов сквозь такие перемычки может определяться эффектами дифракции. С другой стороны, различаются и достаточно широкие, но не резкие контактные области, где существенной может оказаться фрактальность структуры. Поэтому возникновение зависимости Б() с < 0 может быть связано с обоими эффектами.

Рис .33 Фрагмент рис.316 при сильном увс?личении .

Остановимся теперь вкратце на возможном поведении низкотемпературной теплопроводности керамик. Пусть Т - температура, определяемая из условия Х=И. В области Т>Тн, очевидно, Х<Н, и эффектами локализации фононов можно пренебречь. Поскольку рассматривается модель фононного переноса, предполагающая х « И, мы ограничиваемся случаем Т>Тн. Удобно воспользоваться результатами анализа для случая В. Для качественной оценки можно воспользоваться соотношением х-^С Б . .Температурная зависимость теплопроводности

х(Т) в области низких температур определяется наряду с Су(Т)^Т3

температурной зависимостью I) ^(Т). Таким образом, в модели

д tm

акустического согласования Бе1£(Т)=сопз1 и х(Т)->-Т3. в случае <

О эффективный коэффициент диффузии О ^(Т) растет с ростом температуры и -является растущей функцией Т.В зависимости х(Т)

в таких кятмосах возможно появление участка, описываемого более резким нежели Т3 законом. Если —¿¡¡г > 0, то убывает с ростом

Т, и в таких керамиках, наоборот, в х(Т) может появиться участок с более плавной нежели Т3 температурной зависимостью.

При более высоких температурах предложенная модель фононного переноса становится неприменимой. Свойства контактных областей перестают быть определяющими, и независимо от типа контактных областей для керамик с одной структурой х(Т) следует одинаковому закону. Таким образом, в зависимости от свойств контактных областей при Т>Тн на кривой х(Т) могут появиться особенности в виде уступов или провалов.

ривч *

Отметим, что описанные зависимости в х(Т) могут наблюдаться лишь, если для доминантной группы фононов с характерными частотами й>^(Т), которые определяют х(Т), величина зависит от ш^СТ). При этом, очевидно, доминантные группы фононов, определяющие х(Т) и ^(Т), могут быть разными. В связи с этим особенности в х(Т) могут проявиться в другом температурном интервале. Кроме того один и тот же контакт для фононов разных частот обладает разными свойствами. Так, фрактальный или аморфизованный контакт для прохождения длинноволновых фононов, очевидно, описывается теорией акустического согласования. Из сказанного ясно, что количественная теория теплопроводности керамических материалов при Т>Т , равно как и

сравнение с экспериментальными данными должны основываться на возможности детального описания свойств контактных областей.

2.6 Исследования низкотемпературного фонон-дислокационного рассеяния в кристаллах L1P. [А11]

Рассеяние фононов на дислокациях, лимитирующее такие явления, как высокоскоростная пластичность, амплитудно-независимое внутреннее трение и деформационное теплосопротивление, определяется двумя физически различными механизмами [75-79]. Первый обусловлен дополнительным энгармонизмом, связанным с деформациями, возникающими в кристалле вокруг дислокаций, и доступен для наблюдения в опытах по динамике дислокаций или дислокационному внутреннему трению [77]. Сечение рассеяния для этого механизма о ^ Ъ2/х, где х - длина волны фонсна, Ъ - вектор Еюргерса дислокации (порядка размера решетки -а), и он превалирует при высоких температурах, когда средняя длина волны фонона X а [77].

Второй механизм рассеяния - так называемый фяаттер-эффект -* обусловлен раскачиванием дислокационных сегментов в поле упругой "плоской волны (фонона) и последующим переизлучением фонона. Он практически экспериментально не исследован. Сечение рассеяния- для флаттер-механизма о * X.

В низкотемпературной области Т < Ю'г-в (в - температура дебая) рассеяние фононов должно полностью определяться флаттер-эффектсм, для которого скорость релаксации фононов х'1 ^ Т'1. Однако, такая зависимость справедлива при длине волны фонона X « I -длины дислокационных сегментов. При более низких температурах, когда реализуется обратное неравенство, фононы должны воспринимать дислокацию как жесткую нить и рассеиваться по первому механизму, для которого z'1 -v. Т. Таким образом, должен существовать низкотемпературный резонанс затухания фононов, соответствующий температуре, для

которой \ - 1л. Этот резонанс был предсказан в теории дислокационного затухания ультразвука [24,25], однако никогда не наблюдался в опытах по внутреннему трению, поскольку резонансная длина волны X I 10"6 см характерна для тепловых фононов при гелиевых температурах. Естественно поэтому попытаться наблюдать флаттер-резонанс в этой температурной области по рассеянию на дислокациях неравновесных фононов.

Первые указания на проявления флаттера получены в опытах по теплопроводности [80] и фокусировке фононов [81] в кристаллах L1P. Однако, в указанных экспериментах не удавалось наблюдать зависимость параметров рассеяния от температуры (энергии) фононов. В частности, эксперименты по теплопроводности [80] не позволили выделить температурную зависимость рассеяния указанного механизма, так как рассеяние отдельных групп фононов маскируется тепловым потоком других фонснных мод.

В данной работе основной акцент сделан именно на измерении температурных зависимостей параметров рассеяния НФ в кристаллах LIF, проведенных по прежней схеме с использованием слабонеравновесных фононов.

Если длина свободного пробега фононов относительно рассеяния на дислокациях I < L, что и наблюдалось в условиях наших опытов, то регистрируемый болометром сигнал имел характерный дяя диффузионного распространения НФ колоколообразный вид и можно было полагать, что время прибытия максимума сигнала фононной неравновесности t ^ 1/tq, где го - эффективное время рассеяния спектральной группы фононов, формирующих максимум сигнала фононной неравновесности. Эта величина в зависимости от выделяемой в нагревателе мощности и температуры термостата * ) и измерялась в наших опытах.

Образцы размером (1 + 3)x8x8mm, с ориентацией граней в направлениях <100> изготавливались из монокристаллов ИР с концентрацией

примесей 10"3%, пределом текучести 250 г/см2, начальной плотностью дислокаций N 105см"2. После необходимой для таких экспериментов механической обработки (шлифовки, полировки) количество дислокаций в образцах увеличивалось до 10е + 107 см"2. Образцы подвергались у -облучению, что должно было приводить к эффективному изменению размеров дислокационных сегментов.

M Не

юо во

го

Рис.34 Зависимость t (11 в образ-m 2

L=1.T

s

5 Г, К

пах LiF при Р sO .01 Вт/мм ъ

мм. N =107 fil; L=1.5, N =10'

a d

12). Штриховая линия - зависимость Т-1. На вставке - геометрия эксперимента и вил регистрируемого сигнала.

На рис.34 представлены зависимости времени прихода максимума фононной нераввовэсности 1; от температуры для двух образцов. Увеличение плотности дислокащш приводит к усилению рассеяния неравновесных фононов . Отметим сразу, что наблюдаемые зависимости типа г'1 -V Тп, где п а -1, сильно разнятся от, например, кривых рэлеев-ского рассеяния на точечных дефектах, для которого г'1 !Гт, где т и А ГА61. А то, что для кривых рис.34 значение п * -1, с очевидностью свидетельствует, что механизм рассеяния, связанный с деформациями вокруг дислокаций, в наших экспериментах не проявляется.

О ростом температуры наклон зависимостей рис.34 приближается к

виду X Т1, который характерен для флаттер-механизма в области

ш

X « Ь , т.е. для правого ската предполагаемой резонансной кривой, и позволяет полагать, что мы имеем проявление именно этого механизма рассеяния НФ на дислокациях.

Л,, лиг

/

К\ '

\ ч - /

4

^ ~~—__ / > I

Рис.35, а - сигналы фононнои неравновесности в образце ориентации <123> Ь=3мм,

Т =3.8К, Р =0.01 Вт/мм2 при

о и

дозах у-облучения: 1-0: 2-107; 3-10врад. б - температурные зависимости времени прихода максимума Фононной неравнсшес-мости в том же образце при дозах у-облучения: 1-10 :

2-10ерад: Р =0.01 Вт/ммг.

2 3 4 Г{Х)

Для наблюдения полной резонансной кривой рассеяния, характер ной для флаттер-механизма, следует изменить длину дислокационной петли - уменьшить ее; тогда максимум кривой должен сместиться в область более высоких температур. Для закрепления дислокаций и .уменьшения длины сегмента используется у-облучение исследуемых образцов. Радиационные дефекты, возникающие в результате 7-облучения, могут приводить к дополнительному рэлеевскому рассеянию НФ. Отделить и учесть рассеяние НФ, вызванное образованием радиационных дефектов в Ь1Р оказалось возможным в результате того, что в исходных необлученных образцах, ориентированных в направлении <123>, лежащего вне плоскостей скольжения дислокаций в окрестности области фокусировки фононов С ] было обнаружено баллистическое распространение инжектированных в образец НФ, т.е. при распространении в указанном направлении отсутствовало рассеяние НФ дислокациями. Последующее -^--облучение ориентированных в направлении <123> образцов Ь1Р привод-

ило к диффузионному характеру распространения НФ, что и позволяло определить интенсивность рассеяния НФ радиационными дефектами из анализа времени прихода максимума фононной неравновесности (рис.35).

г/«) 0'

Рис.36 Теоретические

[823 и экспериментальные зависимости времени

прихода максимума сигнала t от температуры ш

инжектируемых НЯ5: Ь=3 мм. ориентация <100>,

N =10в-10* ом-2. дозы а

у-облученин (рад1: О (11, 5-Ю6 (21, 10е (3). (51 .

На рис.36 в интервале температур 2.2 - 3.8 К в разных масшта бах представлены результаты экспериментальных_ исследований фонон-дислокационного рассеяния в образцах Ш\ ориентированных в направлении <100> и подвергнутых последовательно увеличиваемой дозе ^-облучения. При этом учтен вклад рассеяния НФ радиационными дефектами (см.рис.35). Там же приведены теоретические зависимости, выполненные на основании варианта теории, изложенного в работе [82]. Полагая, что средний размер дислокационных сегментов в области резонанса при дозе ^-облучения 10® рад примерно равен 10"бсм [83], теоретические зависимости были совмещены с экспериментальными,

соответствующим другим дозам облучения путем подбора средней длины дислокационных сегментов.

Рис.37 Относительная длина

дислокационных сегментов в

исследованных образцах Ь1К в зависимости от дозы у-облучения .

Полученная при этом зависимость относительной длины дислокаци онных сегментов в исследуемых образцах ЫР в зависимости от дозы

у-облучения приведена на рис.37.

—66—

2L Основные результаты и выводы

Яри исследовании твердых растворов замещения ИАГ:И изучено

влияние степени изоморфного замещения У3*» R3+ на кинетику фононных процессов.

Показано, что фонон-примесное рассеяние в решетке ИАГ:Н не зависит от вида редкоземельного иона при концентрациях х,3-х << 3, пропорционально концентрации взаимозвмещающих ионов Y3+~ R3+ и обусловлено разницей масс этих ионов в додекаэдрической координации ионов У3+ (С-центры). Остаточное рассеяние в матрицах ИАГ и RAT обусловлено замещением ионов А13+ в тетраэдрической координации ионами Уэ+, R3+ (А-центры).

Показано, что в кристаллах ИАГ, где собственный спектр колебаний возмущен введением примеси замещения фонон-примесное рассеяние имеет резонансный характер при температурах, соответствующих частотам колебаний примесных атомов. Вдали от резонанса рассеяние имеет рэлев-ский характер.

Измерены температурные и концентрационные зависимости времен фонон-примесного и фонон-фононного рассеяния, полученные из прямых измерений в широком диапазоне рода и концентраций примесей замещения.

Показано, что в твердых растворах замещения ИАГ:Ьих, ИАГ:УЬх при концентрациях х=0.75 имеет место уменьшение интенсивности фонон-примесного рассеяния, которое обусловлено частичным упорядочением структуры решетки кристалла.

В области концентраций, соответствующих структурному упорядочению решетки концентрационные зависимости фонон-примесного и фонон-фононного рассеяния имеют резкие изменения, схожий характер которых позволяет предположить тесную связь указанных механизмов рассеяния фононов в смешанных кристаллах. Показана возможность использования метода ядерного магнитного резонанса (ЯМР) для исследования явления структурного упорядочения в диэлектрических кристаллах твердых рас-

творов замещения. Наличие структурной упорядоченности решетки обнаружено также в смешанных кристаллах УА10з:Ег и ВеА1204:Сг.

Показано, что в условиях интенсивного фонон-примесного рассеяния в образцах ИАГ:Й в зависимости от энергии НФ и размеров образца могут реализовываться различные режимы распространения НФ: диффузия, квазидиффузия и др. Установлены границы существования различных режимов распространения НФ в конкретных образцах в зависимости от температуры источника фононов.

Обнаружено, что в ряде твердых растворов замещения перенос энергии НФ происходит аномально медленно, что позволило предположить наличие в них неиденти$вдированных ранее низкоэнергетических ДУС. В ИАГ:Ег энергия таких ДУС была определена из экспериментов по спин-решеточной релаксации и составляет А = 4.5 К. Показано, что в ряде случаев большая часть энергии "теплового" импульса может быть аккумулирована и задержана в ДУС, Сопоставление результатов эксперимента с теорией позволяет предположить комбинационный характер взаимодействия НФ с ДУС. Природа ДУС может быть связана.с наличием вакансий кислорода в окрестности р-позиции в структуре ИАГ.

Особенности распространения НФ, характерные для наличия подобных низкоэнергетических ДУС были обнаружены в кристаллах MgAlз0t.•Mn, У А1 0 :Но, Са йй 0 :Ег, УАЮ :Ег, СаР :Ег, КНГГ.

3 5 12 3 5 12 3 2

Экспериментально изучены процессы фононного переноса в однофазных керамических материалах. В предположении о баллистическом движении фононов в пределах зерен показано, что эффективный коэффициент диффузии фононов или коэффициент температуропроводности существенно зависит от того, как фононы проходят область контакта мевду соседствующими зернами. В экспериментах с распространением тепловых импульсов показано, что время прихода максимума сигнала при возбуждении теплового импульса может быть как растущей, так и падающей функцией температуры генератора. Высказано предположение, что зависимость

низкотешературной теплопроводности в таких керамиках от температуры должна существенно отличаться от закона Тэ.

Исследовано распространение НФ в плавленом кварце. Установлено, что в области гелиевых температур эффективный коэффициент диффузии НФ D ■>• T"s, что оказалось характерно и для ряда других аморфных материалов, исследованных в работе.

Обнаружен предсказанный теорией, но не наблюдавшийся ранее низкотемпературный резонанс затухания фононов, характерный для температур, при которых длина волны фонона сравнима с длиной дислокационного сегмента.

Аппробация результатов

Материалы работы докладывались:

V Всесоюзная конференция "Методика и техника ультразвуковой спектроскопии". Вильнюс, 1984г.

IX International Conference "The utilization oí ultrasonic methods for studying the properties of condensed matter". Zilina, Czechoslovakia, 1984.

VIII Всесоюзный Феофиловский симпозиум по спектроскопии кристаллов, активированных ионами редкоземельных и переходных металлов. Свердловск, 1985г.

Всесоюзные конференции "Акустоэлектроника и физическая акустика твердого тела": XIII (г.Черновцы, 1986г.), XIV (Кишинев, 1989г.), XV ' (Ленинград, 1991г.).

Секции Научного совета АН СССР по проблеме "Акустика". Казань, 1987, Москва, 1993г.

VII International Conference "Phonon scattering in condensed matter" Cornell University, Ithaca, New York, USA, 1992.

А9. Иванов С.Н., Таранов A.B., Хазанов E.H. Распространение неравновесных фононов в стеклах (S102, Ф-1). XIV Всесоюзная конференция "Акустоэлектроника и физическая акустика твердого тела" Кишинев, 1989г. 4.1, стр.229-231.

А10. Иванов С.Н., Таранов A.B., Хазанов E.H., Ацаркин В.А., Демидов В.В. Исследование твердых растворов иттрий-эрбиевых алюминиевых гранатов методом распространения неравновесных фононов и спиновой релаксации. // ЖЭТФ, 1989, т.94, вып.5, стр.274-280. All. АлышцВ.И., Иванов С.Н., Сойфер Я.М., Таранов A.B., Хазанов E.H. Наблюдение дислокационного флаттер-резонанса в температурной зависимости рассеяния неравновесных фононов в кристаллах. // ФТТ, 1989, т.31, вып.11, стр.63-65.

А12. Efitsenko P.Y., Khazanov E.H., Medved V.V., Ivanov S.N., Tcharnaya E.V. Phonon-Impurity scattering in the solid solution of yttrium-lutetium aluminium garnets. // Physics letters A, 1990, У.147, No 2,3 p.135-138.

A13. Иванов C.H., Таранов A.B., Хазанов E.H. Определение кинетических характеристик фононов в кристаллах с примесями методом "тепловых" импульсов. // ЖЭТФ, 1991, т.99, вып.4, стр.1311-1318. А14. Ivanov S.N., Khazanov E.N., Kozorezov A.G., Taranov A.V. Propagation of nonequillbrium phonons in mixed yttrium-erbium aluminium garnet crystal. // Physics letters A, 1991, v.159, p. 279-283.

A15. Иванов C.H., Козорезов А.Г., Таранов A.B., Хазанов E.H. Медленные процессы распространения слабонеравновесных фононов в смешанных кристаллах. // ЖЭТФ, 1991, т.100, вып.5(11), стр.1591-1605. А16. Иванов С.Н., Козорезов А.Г., Таранов A.B., Хазанов E.H. Распространение неравновесных фононов в керамических материалах. // ЖЭТФ, 1992, т. 102, ВШ1.2(8), стр.600-617.

А17. Ivanov S.N., Khazanov E.N., Kozorezov A.G., Taranov A.V.

The heat pulse transport in single phase ceramics. // Solid State Communications, 1992, 7.83, No 5, p.365-370.

A18. Ivanov S.N., Khazanov E.N., Kozorezov A.G., Taranov A.V. The heat pulse transport in single phase ceramics. Springer series in Solid State Sciences 112, 1993, Springer Verlag, Berlin-Heidelberg, p.49-50.

A19. Ivanov S.N., Khazanov E.N., Kozorezov A.G., Taranov A.V. The slow propagation processes in slightly nonequllibrium phonons in mixed crystals. Springer series in Solid State Sciences 112, 1993, Springer Verlag, Berlin-Heidelberg, p.334-337.

Цитированная литература.

1. Гуревич В.Л. Кинетика фононных систем М. Наука 1970, 400с.

2. Каминский А.А. // Изв. АН СССР Неорг. Мат. 1984, т.20, в.6, стр.901.

3. Воронько Ю.К., Соболь А.А. // Труды ФЙАН 1977, т.98, с.41-77.

4. Ivanov S.N. // IEEE Trans, of Ultrasonics, Ferroelectric and Frequency Control 1992, v.37.

5. Додокин А.П. Магнитные и тепловые свойства редкоземельных алюмогранатов. Диссертация. М. 1992, 255с.

6. Kazakovtsev D.V., Levinson Y.B. // Phys. Stat. Sol. (B) 1979, v.96, p.117-127.

7. Левинсон И.Б. // ЮТФ 1980, Т.79, в.4(10) с. 1394-1407.

8. Каминский А.А. Лазерные кристаллы. М. Наука, 1975, 255с.

9. Медведь В.В. Акустические волны СВЧ диапазона в диэлектрических твердых растворах замещения. Диссертация. М. 1989, 235с.

10. Нике Ф.Н., Шокли В. // УФН 1938, Т.20, в.З, с.344-409.

11. Иверова В.И., Кацнельсон А.А. Ближний порядок в твердых растворах. М. Наука, 1977, 255с.

12. Микушев В.М., Чарная Е.В., Шутилов В.А., Гранде 3. в сб. Ядерный магнитный резонанс Л. Изд-во ЛГУ, 1988, с.73-76.

13. Berret J., Helssner М. // Phys. Hev. lett. 1991, v.67, No.1 p.93.

14. De Yoreo J.J., Knaak W., Meissner M., Pohle R.O. // Phys. Rev. В 1986, v.34, No.12, p.8828.

15. Долиндо H, Сильдос И. // Известия АН ЭССР Физика. 1987, т.36, No.1, с.ТО.

16. Сибельдин Н.Н. Фотонный ветер и динамика капель

электронно-дырочной жидкости. Диссертация. Москва, 1992г.

17. Данильченко Б.А. Кинетика неравновесных акустических фононов в полупроводниках. Диссертация. Киев 1991 279с.

18. Соммар Л. Туннельный эффект в сверхпроводниках и его применение. М. Мир, 1974, 428с.

19. Новости ФТТ вш.5: Физика фононов больших энергий. / ред. №. Б.Левинсон, М. Мир, 1976, 268с.

20. Козорезов А.Г. // ЖЭТФ 1991, т.100, вып.5(11), стр.1577.

21. Gutfeld E.J., Nethercot Jr.A.H. // Phys. Rev. Lett. 1964, v.12, p.641.

22. Nonequlllbrlum Phonon Dynamics / ed. W.E.Bron. NATO ASI Series B: Physics. Plenum, New York 1985, vol.124.

23. Nonequillbrium Phonons in Nonmetalllc Crystals/ eds. W.Elsenmenger and A.A.Kaplyanskll. North Holland, Amsterdam, 1986.

24. Granato A., Lücke K. // J. Appl. Phys. 1956, v.27, No.583, p.789.

25. Ninomlya T. // Proc. Conf. Fundamental Aspects of Dislocation Theory. Maryland, USA. 1969, v.1. US Nat. Bur. Stand. Spec. Publ. 317, 1970, p.315-357.

26. Козорезов А.Г., Красильников M.B. // ФТТ, 1989, т.31, вып.9, стр.109.

27. Козуб В.И. // ФТТ 1992, т.34, в.5, стр.1429.

28. Суслов A.B., Таганцев А.К. // ФТТ, 1992, г.34, в.1, стр.197-204.

29. Казаковцев Д.В., Левинсон И.Б. // Письма в ЖТФ, 1981, т.7, в.19, стр. 1185.

30. Данильченко Б.А., Порошин В.Н., Сарбей О.Г. // Письма в ЖЭТФ, т.38, стр.386-388.

31. Geballe Т.Н., Gianuque W.E. // J. Am. Chem. Soc. 1952, v.74, p.2668.

32. Helm U., Schweizer R.J., Koblinger 0., Welte Ы., Elsenmenger W. // J. Low Temp. Phys. 1983, v.50, p.143.

33. Зиновьев H.H., Ковалев Д.И., Козуб В.И., Ярошецкий И.Д. // ЖЭТФ 1987, т.92, в.4, с.1331-1350.

34. Казаковцев Д.В., Левинсон И.Б. // Письма в ЖЭТФ 1978, т.27, в.З, стр.194-196.

35. Абрамов А.П., Абрамова H.H., Герловин И.Я., Разумова И.К. // ФТТ 1980, Т.22, в.8, стр.2327-2332.

36. Есипрв С.Э., Левинсон И.Б. // Письма в ЖЭТФ 1984, т.34, в.4, стр.218-221.

"37. Гусейнов Н.М., Левинсон И.Б. // ЖЭТФ, 1983, т.85, в.2(8), стр.779. 38. Гуляев Ю.В., Козорезов А.Г., Красильников М.В. // ЖЭТФ 1983, т.85,

В.1(7), стр.243-250.

39. Васильев Л.Н., Джаббаров И. и др. // ФТТ 1984, т.26, в.9, стр.1210-2715.

40. Леманов В.В., Авдонин В.Я., Петров А.В. // Письма в ЖЭТФ 1970, т.12, в.11, стр.515-518.

41. Brandle C.D., Barus R.I. // J. Crystal Growth 1974, 26, p.169.

42. Черная Т.е., Горева T.M., Ахметов С.Ф. и др. // Кристаллография 1989, Т.34, В.2, стр.323-326,

43. Андреев А.П. и др. // ФТТ 1982, т.24, в.?, стр.1228- .

44". Абрамов А.П., Абрамова Н.Н. и др. // ФТТ 1985, т.27, стр.18.

45. Yogurieu Y.K., Miller A.J., Sanders G.A. // J.Phys. С. Solid State Phys. 1980, v.13, p.6585.

46. Ахметов С.Ф., Гуров B.fe., Иванов C.H., Рахманов А.Б. // ФТТ 1989, т.31, в.?, стр.105.

47. Наррек V., Fisher W.W., Rerik K.F. // VI Int. Coni. of Phonon Scattering In Condensed Matter. Abstracts. Heidelberg 1989, p.45.

48. Альтшулер С.A., Козырев Б.М. Электронный парамагнитный резонанс. М. Наука, 1972, 672 стр.

49. Ацаркин В.А., Родак М.И. // УФН 1972, т.107, стр.3.

50. Вуншвили Л.Л., Фокина Н.П. // ФТТ, 1983, т.25, стр.1761.

51. Ацаркин В.А., Васнева Г.А. // ЖЭТФ 1981, т.80, стр.2098.

52. Giordmaine J.A., Nach P.R. // Phys. Rev. A. 1965, т.1з8, p.1510.

53. Казанский С.A. // Письма в ЖЭТФ 1985, т.41, стр.185.

54. Каминский А.А. и др.// Неорг. мат. 1986, т.22, в.7, стр.1061-1071.

55. Ashurov M.Kh., Voronko Yu.K., Osiko V.V., Sobol A.A., Timoshechkin M.I. // Phys. Stat. Sol. (a) 1977, v.42, p.101-110.

56. Zeller R.C., Pohl R.O. // Phys.Rev.В 1971, v.4, p.2029-2041.

57. Amorphous Solids: bow Temp. Properties / ed W.A.Phillips. Springer, Berlin, 1981.

58. Bushenau U. // Phys.Rev. В 1992, v.46, No.5, p.2798-2808.

59. Dietsche N., Kinder H. // Phys. Rev. Lett. 1979, v.43, p.1413-1417.

60. Wolter J., Horstman R.E. // Solid State Comm. 1981, v.37 p.171-174.

61. bong A.R., Hanna A.C., Mcbeod A.M. // J. Phys. C: Solid State Phys. 1986, v.19,p.467-485.

62. Алексеев А.С., Вонч-Осмоловский M.M., Галкина Т.И., Левинсон И.Б., Уткин-Эдин Д.П. // Письма в ЖЭТФ 1983, т.37, стр.490.

63. Galkina T.I., Blinov A.Yu., Bonch-Osmolovskii M.M., Koblinger О., Lassman К., Eisemenger W. // Phys. Stat. Sol. (b) 1987, v. 144, p.87.

64. Акимов А.В., Каплянский A.A., Кочка Я., Москаленко Е.С., Стухлик

И. // ЖЭТФ 1991, г.100, в.4(10), стр.1340-1351.

65. Galperin Yu.M., KarpovV.G., Kozub V.V. // Advances in Physics 1989, v.38, p.669.

66. Gil L., Ramos M.A., Bringer A.,Bushenau U. // Phys. Rev. Lett. 1993, v.70, No.2, p.182.

67. Карпов В.Г., Клингер М.И., Игнатьев Ф.Н. // ЖЭТФ 1983, т.84, стр.760.

68. Мэзон У. Физическая акустика М. Мир 1968 т.З стр.62-121.

69. Encyclopedia oi Physical Science and Technology Academic Press, New York, 1987, v.6, p.294.

70. Окадзаки К. Технология керамических материалов М. Энергия 1976, 336 стр.

71. Graebner J.E., ©olding В. // Phys. Rev. В, 1986, v.34, p.5788.

72. Vacher R., Courtens E. Phonons '89 World Scientific 1990, v.1, p.635.

73. Goddens G., Pelous J., Woignler Т., Vacher R., Courtens E., Williams J. Phonons'89 World Scientllic 1990, v.1, p.697.

74-, Zaitlin M.P., Anderson A.C. // Phys. Rev. В 1975, v. 12, No. 10, p. 4475.

75. Алыпиц В.И. // ФТТ 1969, Т. 11, 2405-2407.

76. Alshlts.V.l., Sandler Ju.M. // Phys. Stat. Sol. В 1974, v.64, k45-k49.

77. Алыпиц В.И., Инденбом В.А. // УФН 1975, т.115, стр.3-39.

78. Alshlts V.l., Indenbom V.l. / Dislocations In Crystals / ed. by P.R.N.Navarro North Holland, Amsterdam, 1986, p.43-11.

79. Alshlts V.l. / Elastic Strain Fields and Dislocation Mobility / eds. V.L.Indenbom, J.Lothe/ North Holland, Amsterdam, 1992, p.427-485.

80. Anderson A.C., Malinowski M.E // Phys. Rev. В 1972, v.5, p.3199-3209.

81. Nortrop G.A., Cotts E.J. et al. // Phys. Rev. В 1983, v.27, No.10, p.6395-6408.

82. Harry A., Kneezel , Granato A.B. // Phys. Rev. В 1982, v.25, No.4, p.2857-2866.

83. Soifer Ya.M. // Phys. Stat. Sol. (a) 1971, No.4, p.333-338.

Подписано в печать 01.07.1993 г.

Формат 60x84/16. Объем 4.18 усл.п.л. Тираж 100 экз.

Ротапринт ИРЭ РАН. Зак.129.