Кинетические процессы и фазовые переходы в растворах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.02 ВАК РФ

Введение ^

1 Кинетические процессы в равновесных растворах.

1.1 Основные временные корреляционные функции и методы их вычисления.

1.1.1 Определение важнейших корреляционных функций.

1.1.2 Уравнение Ланжевена.

1.1.3 Уравнение Фоккера-Планка.

1.1.4 Обобщенное уравнение Ланжевена.

1.1.5 Времена корреляции и коэффициенты поступательной и вращательной диффузии.

1.1.6 Характеристики ориентационного движения молекул.

1.2 Корреляционные функции и кинетические коэффициенты для основных моделей жидкостей и растворов.

1.2.1 Модель твердых сфер.

1.2.2 Модель динамических локальных структур в жидкости.

1.2.3 Особенности молекулярного движения в воде и водны.х растворах.

1.2.4 Гидродинамическое описание молекулярного движения в растворах.

1.3 Влияние электростатических взаимодействий на молекулярное движение в растворах.

1.3.1 Уравнения Хаббарда-Онзагера. Коэффициенты вращательного и поступательного трения ионов и полярных молекул.

1.3.2 Влияние электростатических взаимодействий с растворителем на вращательную динамику заряженных макромолекул.

1.3.3 Влияние электростатических взаимодействий между макромолекулами на их броуновскую динамику.

1.4 Временные корреляционные функции и кинетические коэффициенты для систем с межфазным объменом.

1.4.1 Кинетическое уравнение для процесса обмена.

1.4.2 Расчет корреляционных функций в системах с обменом.

1.4.3 Примеры корреляционных функций для систем с обменом.

1.4.4 Кинетика активационных межфазных переходов. Среднее время жизни в фазе.

2 Кинетические процессы в неравнрвесных растворах. Образование структур.

2.1 Основные неравновесные процессы.

2.1.1 Диффузионный транспорт при образовании структур.

2.1.2 Обобщенная кинетическая модель роста в поверхностном слое.

2.1.3 Модели нуклеации.

2.2 Кинетийа кластеризации в растворах.

2.2.1 Модели аддитивного роста кластеров.

2.2.2 Кинетика'агрегации в моделях аддитивного роста без источника мономеров.

2.2.3 Аддитивные модели с источником.•.

2.2.4 Численное моделирование процессов аддитивного роста.

2.3 Нуклеация и рост в системах со многими стабильными фазами.

2.3.1 Модели полифазной нуклеации и роста.

2.3.2 Теория среднего поля полифазной нуклеации.

2.3.3 Точные решения задачи одномерной полифазной нуклеации.

2.3.4 Численное моделирование в двумерном случае.

2.4 Адсорбция в растворах: кинетика процесса, образование фрактальных структур и упорядочивание.

2.4.1 Полидисперсная последовательная случайная адсорбция.

2.4.2 Теоретическое описание процесса адсорбции.

2.4.3 Упорядочивание при адсорбции.".

3 Фазовые переходы и критические свойства жидкостей и растворов нейтральных частиц.

3.1 Метод Монте Карло.

3.1.1 Метод Монте-Карло. Использование термодинамического скейлинга.

3.1.2 Термодинамические данные для жидкости с потенциалом прямоугольной ямы.

3.2 Исследование критических свойств жидкости методом Монте-Карло с термодинамическим скейлингом.

3.3 Эффективный магнитный гамильтониан и критерий Гинзбурга для жидкости.

3.3.1 Преобразование Хаббарда-Скофилда.

3.3.2 Вычисление коэффициентов эффективного Гамильтониана.

3.3.3 Среднеполевые соотношения для критической точки.

3.3.4 Параметр Гинзбурга для жидкости.

3.4 Гауссово приближение для эффективного Гамильтониана. Качественный анализ критических явлений. . . . °.

3.4.1 Соотношения между критическими параметрами.

3.4.2 Анализ эффектов, связанных с конечностью размеров системы.

3.4.3 Коллапс РГ - потоков в системах конечного размера.

4 Фазовые переходы и критические свойства растворов с электростатическими взаимодействиями.

4.1 Метод эффективного Гамильтониана для анализа критических явлений в ионных жидкостях.

4.1.1 Теория кулоновского фазового перехода.

4.1.2 Вывод эффективного Гамильтониана.

4.1.3 Исследование критического поведения системы методом ренормали-зационной группы.

4.2 Теоретико-полевое описание кулоновских жидкостей. Обобщение уравнения Пуассона-Больцмана.

4.2.1 Решеточная модель кулоновского газа.

4.2.2 Обобщенное уравнение Пуассона-Больцмана.

4.3 Уравнение состояния однокомпонентной плазмы.

4.3.1 Формулировка модели однокомпонентной плазмы и ее термодинамические свойства.

4.3.2 Эффективный Гамильтониан и теоретико-полевое представление для ОКП.

4.3.3 Уравнение состояния ОКП и анализ его точности.

4.3.4 Уравнение состояния ОКП твердых сфер.

4.4 Фазовые переходы в растворах частиц с переменным зарядов.

4.4.1 Свободная энергия раствора частиц с активными поверхностными группами: общий анализ.

- 4.4.2 Свободная энергия подсистемы связанных противоионов.

4.4.3 Вычисление избыточной свободной энергии" системы полиионов и противоионов.

4.5 Коллапс цепи и конденсация контрионов в разбавленных растворах полиэлектролитов.

4.5.1 Конформационные свойства полиэлектролитов.

4.5.2 Свободная энергия разбавленного раствора полиэлектролита.

4.5.3 Взаимосвязь размеров цепи полиэлектролита и распределения контрионов в растворе.

4.5.4 Индуцированный конденсацией контрионов коллапс полиэлектролита, как фазовый переход первого рода.

Бурное развитие в последние десятилетия новейших микро и нанотехнологий ставит перед исследователями целый ряд научных проблем, решение которых весьма важно для практических приложений. Особую роль играют вопросы, связанные с созданием новых материалов. Последние могут быть получены как при квазиравновесных физико-химических процессах с образованием темодинамически стабильного вещества, так и при сильно неравновесных процессах, при которых образуются метастабильные структуры. Эти структуры, как правило, характеризуются чрезвычайно большим временем релаксации, что позволяет рассматривать их наравне со стабильным веществом. Физические свойства этих структур в значительной степени определяются характеристиками процесса, при котором они были произведены. Меняя, например, степень переохлаждения растворов, можно получать поликристаллы с различной степенью полидисперсности микрокристаллов. Распределение микрокристаллов по размерам, их статистико- геометрические характеристики определяют, в конечном счете, многие макроскопические свойства, такие, например, как эластичность и пластичность, предел прочности и т. д. При полидиспесной адсорбции из раствора можно получать фрактальные структуры, размерность которых можно менять, изменяя степень полидисперсности частиц или адгезионные свойства поверхности. Получение таких структур может иметь большое значение для создания селективно- адсорбирующих материалов. Коагуляционные процессы в растворах также широко используются в современных технологиях. Распределение растущих частиц по размерам, которое является важнейшей характеристикой процесса, зависит от многих параметров и, в частности, может контролироваться интенсивностью источника исходных реагентов. Список примеров, показывающих определяющую роль микроскопических параметров при образовании макроскопических структур, можно продолжить. Здесь мы привели только некоторые из них, которые рассмотрены в диссертационной работе. Очевидно, что количественное прогнозирование свойств новых материалов, выбор оптимальных параметров для процессов их получения невозможен без глубокого понимания физической природы этих явлений. Традиционное описание физико- химических процессов, связанных с образованием новых фаз и химических соединений, основан на термодинамическом "квазиравновесном" подходе [1, 2]. В нем предполагается, что каждое макроскопическое состояние системы (в том числе и неравновесное) может быть охарактеризовано термодинамической функцией (например, энтальпией). В равновесной системе последняя зависит от небольшого числа термодинамических параметров (например, температуры, давления и т.д.). При отклонении от равновесия необходимо ввести дополнительные параметры, определяющие степень неравновесности системы (например, долю прореагировавшего вещества, относительный объем метастабильной фазы и др.). Кинетические уравнения при таком подходе записываются для средних по объему величин, которые характеризуют макросостояние системы (например, средние концентрации реагентов, количество вещества в неравновесной фазе и т.д.). Константы скорости процессов определяются из условия термодинамической согласованности, т.е. из условия, что в равновесной системе скорости прямой и обратной реакции равны. В некоторых случаях используют константы реакции, найденные из микроскопической теории. Эти кинетические уравнения, описывающие временную эволюцию макроскопических величин, не учитывают микроскопические корреляции, существующие в системе; такие теории принято называть теориями "среднего поля". Для выхода за рамки теории среднего поля с целью учета динамики флуктуаций было разработано, так называемое, "омега"-разложение Ван- Кампена [3], нулевое приближение которого отвечает среднеполевым кинетическим уравнениям. В основе этого подхода лежит предположение о том, что флуктуации микроскопических величин значительно меньше самих величин и дают лишь малую (случайную) поправку к последним. Реальность, однако, часто оказывается гораздо сложнее. Действительно, в некоторых системах корреляции между флуктуациями приводят к столь сильному возрастанию последних, что они оказываются значительно больше величин, отвечающих среднеполевому описанию. Наиболее ярким примером указанной возможности является простейшая реакция аннигиляции (т.е. образования инертного продукта) свободно диффундирующих частиц:

А + А^'О. (0.1)

Среднеполевому описанию реакции отвечает кинетическое уравнение: d°A = -к2С% (0.2) сЙ где С а, - концентрация частиц А, к2 - константа реакции. Решение этого уравнения имеет вид: сл(<) = [с;1(0) + м:1 (0-3) с ассимптотикой Сд(£) ~ при ^ 1. В то же время, точное решение этой задачи (в котором учитываются микроскопические флуктуации и их корреляции) имеет совсем другую асимптотику. Последняя определяется размерностью пространства в,, в котором протекает процесс [4, 5]:

Г1/2 ¿=1

Са{£) ~ { ¿ = 2 (0.4)

Г1 (1> 2

Из этого простого примера следует, что среднеполевое описание , пренебрегающее микроскопическими корреляциями, оказыватся неадекватным в пространстве, размерность которого меньше двух. В то же время, при <1 > 2 микроскопические корреляции перестают играть доминирующую роль, и среднеполевое описание может быть использовано. Размерность пространства, выше которой теория среднего поля становится адекватной, называется "критической размерностью". Очевидно, что если критическая размерность превосходит размерность пространства, в котором протекает изучаемый процесс, среднеполевое описание может приводить к качественно неверным результатам. В этом случае разработка микроскопической теории оказывается абсолютно необходимой. Полный учет микроскопических корреляций является, конечно, очень сложной задачей, поэтому на первом этапе построения микроскопической теории вместо средней по объему величины, отвечающей среднеполевому описанию, вводится соответствующая локальная переменная. Далее изучается пространственное распределение этой величины, ее корреляционные функции. Как правило, введенная лекальная переменная является "надмолекулярной", т.е. с характерной пространственной и временной шкалой, значительно превосходящей молекулярные. Весьма полезной при этом оказывается скейлинговая гипотеза, в которой предполагается, что начиная с некоторого этапа эволюции система "забывает" начальные условия, и ее поведение описывается скейлинговой функцией. При образовании пространственных структур, например, скейлинговой переменной описываются размеры в системе, измеряемые в единицах характеристической длины. Вся зависимость от времени, в этом случае, определяется только временной эволюцией характеристической длины. Очень часто асимптотическая кинетика системы при больших временах опи-сыватся простыми степенными законами, показатели которых не зависят от начальных условий и микроскопических параметров, но оказываются универсальными для целого класса моделей. Эти показатели часто называют "критическими показателями".

Понятия "критические показатели", "критическая размерность", "теория среднего поля", "скейлинг" и др. были заимствованы теорией неравновесных процессов в теории равновесных фазовых переходов и критических явлений. При фазовых переходах корреляции микроскопических флуктуаций также могут приводить к качественному изменению поведения системы [6]. Значение критической размерности при этом также является определяющим параметром. Универсальность критических показателей, скейлинговые зависимости, в которых роль времени может выполнять обратное отклонение температуры от критической, - все это не просто формальная аналогия, но различное проявление физических явлений одной природы в весьма далеких, с первого взглядя, феноменах.

Именно такой подход к широкому кругу явлений от молекулярного движения в растворах и формирования структур при неравновесных процессах до фазовых переходов в простых жидкостях и растворах макромолекул использовался в настоящей работе. Таким образом, целью диссертации является разработка теории кинетических процессов и зазовых переходов в растворах и анализ роли в этих явлениях микроскопических и мезоскопических корреляций. В работе показывается, как корреляции на молекулярном (микроскопическом) или надмолекулярном (мезоскопическом) уровне приводят к качественному изменению поведения системы, изучаются границы применимости сред-неполевых теорий, определяются значения критической размерности, проверяется адекватность скейлинговой гипотезы. В частности, нами рассматриваются системы, в которых с микроскопическими корреляциями связаны новые физические явления, такие как образование упорядоченых структур при адсорбции, фазовые переходы типа коллапса заряженной цепи в растворах полиэлектролитов и другие.

При анализе той или иной проблемы в работе используется как аналитический подход для разработки среднеполевой или точной теории (для низкоразмерных систем), так и численное моделирование. Последнее базируется на различных модификациях метода Монте- Карло. В частности, в диссертации используется специально разработанный для изучения фазовых переходов метод Монте- Карло с применением термодинамического скейлинга.

Диссертационная работа имеет следующую структуру: в первой главе рассмотрены простейшие кинетические процессы в равновесных растворах. К последним относятся диффузия частиц, в том числе вращательная диффузия и процессы молекулярного обмена при наличии в растворе нескольких фаз. В этой главе вводятся определения основных временных корреляционных функций молекулярного движения, кратко обсуждаются методы их вычисления. Такой подход к рассмотрению корреляционных функций является наиболее базовым, так как микроскопические корреляции описываются в нем на уровне отдельных молекул. Мы показываем, какие характеристики молекулярного движения могут быть описаны в р ам к ахл м одел и сплошной среды, а какие требуют рассмотрения взаимодействия отдельных молекул. Особое внимание уделяется растворам с дальнодействующими электростатическими взаимодействиями, так как наличие таких взаимодействий приводит к ряду дополнительных эффектов.

Во второй главе рассмотрены неравновесные кинетические процессы в растворах: коагуляция, нуклеация и рост, адсорбция на поверхности частиц из раствора. В начале этого раздела работы проводится общий анализ этих процессов. Отмечается, что все три процесса, как правило, связаны с диффузионным транспортом вещества. Характерные времена этих явлений значительно превосходят характерные времена молекулярного движения, поэтому корреляционные эффекты в рассматриваемых процессах отвечают ме-зоскопическим, т.е. надмолекулярным корреляциям. Для этих процессов мы развиваем среднеполевую теорию, точную теорию для низкоразмерных систем и проводим численное моделирование. В ряде случаев удается оценить критическую размерность для этих процессов.

Третья глава посвящена анализу фазовых переходов в нейтральных жидкостях и растворах. В частности, рассматривается вопрос о том, каким образом и какие характеристики потенциала взаимодействия частиц влияют на критическое поведение, критические параметры, на границу области применимости теории среднего поля. Проводится как аналитическое, так и численное исследование. В работе развивается аналитический подход, который позволяет получать путем строгих преобразований эффективный магнитный Гамильтониан в форме Ландау- Гинзбурга- Вильсона для Гамильтониана жидкости. Это дает возможность определить параметр Гинзбурга для жидкости, исходя из параметров потенциала межчастичного взаимодействия. Последний характеризует область применимости теории среднего поля при описании критических явлений. Для численного исследования фазовых переходов в растворах нами был разработан метод Монте-Карло с использованием термодинамического скейлинга с переменным масштабом сетки состояний. В отличие от других модификаций метода Монте Карло, используемый в работе метод имеет высокую точность, что позволяет определять критические показатели. С помощью этого метода нами было проведено исследование фазового перехода "жидкость- газ" и критического поведения системы для модельной жидкости.

В четвертой главе рассмотрены фазовые переходы в растворах с электростатическими взаимодействиями. Для кулоновских жидкостей также применяется метод эффективного Гамильтониана с целью разрешить весьма интересный вопрос о физической природе критической точки в этих системах. До сих пор остается открытым вопрос, существуют ли кулоновские жидкости, обладающие "истинным" среднеполевым критическим поведением. Эта проблема рассматривается нами с помощью анализа решений "точного" уравнения ренормализационной группы, в котором в качестве начального Гамильтониана используется эффективный Гамильтониан, полученный разработанным в диссертации методом. Наконец, данный метод используется для вывода весьма точного уравнения состояния однокомпонентной плазмы, системы, которая широко используется в качестве базисной в термодинамической теории возмущения. Далее в этой главе рассматриваются особенности фазовых переходов в растворах макромолекул. Изучаются растворы полиэлектролитов сферических частиц и линейных цепей. Нами показывается, что в системе сферических частиц наблюдаются фазовые переходы типа "сильно заряженный макро-ион - слабо заряженный макроион", а в растворах линейных полиэлектролитов фазовые переходы типа "сильно растянутая цепь - компактная глобула". Последний эффект отсутствует в рамках среднеполевого описания (в приближении Пуассона-Больцмана).

В заключении приводятся основные результаты диссертационной работы, проводится их обсуждение и формулируются выводы. Некоторые технические детали вычислений, опущенные в основном тексте диссертации можно найти в Приложениях. о

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ ДИССЕРТАЦИОННОЙ РАБОТЫ:

1)Разработана теория вращательной диффузии заряженных частиц в полярных растворителях, которая может применяться как для микроионов, так и для макромолекул с поверхностными заряженными группами. В теории используется найденное точное решение обобщенных уравнений Хаббарда-Онзагера.

2) Разработана теория временных корреляционных функций динамических переменных в системах с межфазным молекулярным обменом. Показано, что полные корреляционные функции могут быть выражены через парциальные корреляционные функции и кинетические коэффициенты характеризующие процесс межфазного обмена.

3) Исследована кинетика кластеризации в растворах с аддитивным микроскопическим механизмом реакции. Построена теория среднего поля этих процессов и изучено влияние фрактальной размерности кластеров на характер последних. Найдено соотношение, позволяющее находить размерность кластеров из экспериментальных данных. Проведены численные экперименты и установлена критическая размерность для ряда систем.

4) Аналитически и численно изучены процессы гомогенной и гетерогенной нуклеации и роста в системах с несколькими стабильными фазами. Найдено точное решение проблемы для одномерных систем. Сделан вывод о том, что критическая размерность этих процессов равна двум.

5)Исследована кинетика необратимой адсорбции в растворах полидисперсных частиц. Разработана скейлинговая теория, найдено точное решение для одномерных систем и построена теория среднего поля для систем произвольной размерности. Проведены численные эксперименты процесса полидисперсной адсорбции. Показано, что в случае преобладания малых частиц теория среднего поля дает адекватное описание и что в случае преобладания больших частиц в системе образуются высокорегулярные фрактальные структуры. Найдено соотношение связывающее параметр полидисперсности с кинетическими характеристиками и фрактальной размерностью образующихся структур. Предложено использование производства энтропии как количественной меры регулярности процесса. Показано что в зависимости от параметра полидисперсности могут получаться структуры с различной степенью порядка: от хаотических структур до регулярной упаковки Аполлона.

6) Разработана модификация метода Монте-Карло с термодинамическим скейлингом для изучения критических явлений в растворах. Исследован фазовый переход жидкость-газ и критическое поведение модельной жидкости. Изучена зависимость параметра порядка от температуры, определены некоторые критические показатели.

7) Разработан метод вычисления эффективного магнитного Гамильтониана Ландау-Гинзбурга-Вильсона для жидкостей. Показано что все коэффициенты этого Гамильтониана могут быть найдены с помощью разработанного в диссертации подхода. Проведено вычисление нескольких первых коэффициентов. Найдено соотношение, позволяющее определять параметр Гинзбурга по значению критической температуры и плотности и по характеристикам потенциала взаимодействия. В приближение среднего поля установлены соотношения между критическими параметрами. Проведена проверка этих соотношений и вычислен параметр Гинзбурга для ряда жидкостей с различным типом потенциала взаимодействия.

8) Найден эффективный Гамильтониан Ландау-Гинзбурга-Вильсона для кулоновских жидкостей. Методом точных уравнений ренормализационной группы исследована физическая природа критической точки в этих системах. Показана принципиальная возможность классического критического поведения и экстремально малого параметра Гинзбурга в этих системах. Получено обобщение представления синус-Гордона для внереше точного кулоновского газа частиц с твердой сердцевиной. Получено обобщение уравнения Пуассона-Больцмана, учитывающее эффекты исключенного объема заряженных частиц.

9)Получено "из первых принципов" уравнение состояния однокомпонентной плазмы. Найденное уравнение переходит в уравнение состояния Дебая-Хюкеля при малых значениях плазменного параметра Г и согласуется с аналитическим эмпирическим уравнением состояния при больших значениях плазменного параметра. Точность нового уравнения состояния, определяемая из сравнения с результатами численных экспериментов, составляет 1—2% практически во всем диапазоне Г, от 0 до 250; несколько большие отклонения наблюдаются для 0.01 < Г < 1. Указанное уравнение состояния является базовым в теории возмущения для многих систем и и используется также в настоящей работе

10)Разработана теория растворов макромолекул с поверхностными группами, которые могут находится в различных зарядовых состояниях. Развит метод теории возмущения, позволяющий описывать системы с экстремально высокой асимметрией зарядов. Показана возможность фазового перехода первого рода типа "слабо заряженный макроион -сильно заряженный макроион", происхлдящего при изменении концентрации макромолекул или добавленной соли.

11)Разработана теория коллапса цепи для разбавленных растворов полиэлектролитов. Показано что при изменении относительной интенсивности электростатических взаимодействий в растворе, измеряемой величиной длины Бьеррума, происходит конфор-мационный переход цепи из состояния сильного растяжения в компактное глобулярное состояние. Этот явление отвечает фазовому переходу первого рода и сопровождается ко-денсацией противоионов в объеме глобулы. Показано, что физическая природа эффекта коллапса связана с электростатическими корреляциями противоионов и отсутствует при среднеполевом описании взаимодействий. Получению теоретические результаты качественно согласуются с результатами экспериментов и численных экспериментов.

Благодарности

В заключении считаю своим приятным долгом поблагодарить моих коллег из Московского Унииверситета, плодотворные дискуссии с которыми помогли мне понять и сформулировать те проблемы, которые были рассмотрены в диссертации. В первую очередь это относится к к Олегу Петровичу Ревокатову, который открыл для меня интереснейшую область физики - молекулярную физику и физику открытых систем. Интереснейшими дискуссиями я обязан Крапивскому Павлу Львовичу, Андриенко Юрию Анатолиевичу, Лоскутову Александру Юрьевичу, Климонтовичу Юрию Львовичу, Казакову Сергею Викторовичу и Ерухимовичу Игорю Яковлевичу, конструктивная критика которого вызвала к жизни теорию возмущений для систем с большим значением плазменного параметра. Я очень признателен Джону Валло, который обратил мое внимание на интригующую проблему критической точки в кулоновских жидкостях и помощь которого в разработке метода МКТС и создании ээффективно работающих программ просто Л неоценима. Я также благодарен Рэю Капралу, Стюарту Виттингтону, Георгу Стеллу, Найджелу Вилдингу, Аркадию Пиковскому, Йенсу Ортнеру и Вернеру Эбелингу за очень полезные дискуссии. Я также получил большое удовольствие от совместной работы с Кузнецовым Дмитрием Владимировичем, Рудольфом Кляйном, Юргеном Куртцем, Тор-стеном Поесшелем, за что я им очень признателен. Хотелось бы также поблагодарить Клауди Бервиллера и Клауди Багнулуса за полезное сотрудничество и терпеливое объяснение мне многих неясных мест в теории непертурбативной ренормгруппы. Конечно же я о благодарен всем сотрудникам лаборатории Молекулярной Динамики Неупорядоченных Сред за то что мне было приятно работать в нашем коллективе.

Самой глубокой благодарности заслуживают моя жена Галина, которая помимо оказания необходимой моральной поддержки, провела огромную техническую работу по оформлению диссертации, мой отец, Василий Вячеславович, настоявший на том, чтобы эта диссертация была написана и моя мать Нина Павловна, без которой не появились бы на свет ни диссертант, ни диссертация.

Заключение.

Подведем итоги результатов, полученных в диссертационной работе. Нами рассматривались кинетические процессы и фазовые переходы в растворах. Ключевым вопросом при этом был вопрос о роли микроскопических (молекулярных) и мезоскопических (надмолекулярных) корреляций в этих явлениях. Развиваемые в работе среднеполевые подходы сравнивались с соответствующими точными решениями проблемы ,или с результатами численного эксперимента. На многочисленных примерах в диссертационной работе было показано, что теория среднего поля, являясь достаточно адекватной для одних феноменов, оказывается качественно неверной для других. Более того, некоторые очень важные явления, например, коллапс заряженной полимерной цепи, имеют чисто корреляционную природу и, вообще, не могут быть описаны в рамках теории среднего поля. Другим ярким примером, рассмотренным в диссертации, является образование высокорегулярных структур при хаотическом процессе полидисперсной адсорбции. Последние возникают вследствие пространственных корреляций в системе, которые полностью игнорируются в среднеполевом подходе.

Особое внимание в работе уделялось системам с электростатическими взаимодействиями между частицами. В силу дальнодействующего характера последних, возникает естественное предположение, что большинство явлений в этих системах имеет "среднепо-левую" природу. Об этом также свидетельствует среднеполевое критическое поведение, наблюдаемое в некоторых кулоновских жидкостях. Нами было показано, что несмотря на дальнодействующий характер межчастичного взаимодействия, в этих системах наблюдается целый ряд явлений чисто флуктуационного происхождения, такие как (аномальная) зависимость коэффициента вращательной диффузии от концентрации, коллапс заряженной цепи полиэлектролита и др. Таким образом, мы приходим к важному выводу, что применимость среднеполевого описания для систем заряженных частиц не следует а priori из дальнодействующего характера межчастичных взаимодействий.

При решении указанных проблем в диссертации использовались различные аналити-ческиие и численные методы. Среди последних, использовался, главным образом, метод Монте Карло, который применялся как при моделировании кинетических процессов (например кластеризации или адсорбции) так и при исследовании равновесных фазовых переходов. В диссериационной работе было проведено дальнейшее развитие нового метода Монте Карло с термодинамическим скейлингом (МКТС): предложен и разработан метод настраивающейся маштабной сетки, который позволяет получить высокую точность при определении критических параметров и изучить температурную зависимость параметра порядка. В работе было также дано теоретическое обоснование метода МКТС в рамках предложенной концепции реплик и их тепловых резервуаров.

Среди аналитических методов в диссертации использовались подходы, основанные на решении различных 'кинетических уравнений: обобщенного уравнения Хаббарда-Онзагера, Ланжевена, уравнений Смолуховского коагуляционной кинетики, уравнений, описывающих кинетику нуклеации и роста, полидисперсной адсорбции, и др. В ряде случаев были получены точные решения указанных уравнений. При анализе и решении этих уравнений использовался метод производящей функции, широко применялась скейлин-говая гипотеза. Нами показана глубокая связь между скейлинговыми показателями, характеризующими кинетику процесса и соответствующими показателями, описывающими пространственные характеристики возникающих в системе структур, такими, например, как фрактальная размерность.

При анализе фазовых переходов нами использовались методы эффективного Гамильтониана, в совокупности с методом ренормализационной группы (РГ) и термодинамической теории возмущений. Метод эффетивного Гамильтониана основан на преобразовании Хаббарда-Скофилда (одна из модификаций преобразования Хаббарда-Стратоновича). Мы провели дальнейшее развитие этого метода и получили весьма важный, на наш взгляд, результат для статистической физики. Нами строго показано, что Гамильтониан любой жидкости (с реалистическим потенциалом взаимодействия между частицами) может быть представлен в виде Гамильтониана Ландау-Гинзбурга-Вильсона (ЛГВ) для магнетика, коэффициент любого порядка которого может быть выражен через известные функции температуры и плотности. Это дает возможность применять эффективные методы анализа критических явлений, которые разработаны для Гамильтонианов типа ЛГВ. В частности, нами найдено выражение для параметра Гинзбурга для одно-компонентных жидкостей, определены соотношения между критическими параметрами для этих систем. Указанным методом было получено обобщение представления синус-Гордона для кулоновского газа на случай внерешеточного газа частиц конечного размера. Соответствующий эффективный ЛГВ Гамильтониан, использовался затем для анализа природы критической точки в ионных жидкостях с помощью метода ренормгруппы. В рамках рассматриваемого подхода нами было получено обобщение уравнения Пуассона-Больцмана, теоретико-полевое представление для статсуммы однокомпонентной плазмы и весьма точное уравнение состояния для этой системы.

Термодинамическая теория возмущений применялась для описания фазовых переходов в растворах частиц с переменным зарядом и для описания конформационных фазовых переходов в растворах полиэлектролитов. Для обеих систем, в качестве одной из составляющих базисной системы, использовалась модель однокомпонентной плазмы, уравнение состояния которой было получено в диссертации. Мы показали что электростатические взаимодействия и соответствующие корреляции в системе приводят к появлению нового фазового перехода типа "слабо заряженный макроион-сильно заряженный макроион" и фазового перехода типа "клубок-глобула" цепи полиэлектролита. Последний фазовый переход происходит исключительно благодаря электростатическим корреляциям в системе; он наблюдался сравнительно недавно экспериментально. Подчеркнем, однако, что существовавшие до нашей работы теории не давали объяснения этому переходу. Таким образом, в диссертации рассмотрен достаточно широкий класс кинетических процессов и фазовых переходов в растворах, изучены наиболее представительные явления из этого класса, и приведен всесторонний анализ влияния микроскопических и мезоскопических корреляций в системе на рассматриваемые явления.

Это позволяет сформулировать выносимые на защиту и впервые полученные

1. R.G.Montrimer. Physical Chemistry. New York: The Benjamin/Cummings Publishing Company, 1993.

2. В.М.Глазов. Основы Физической Химии. М.: Высш.Школа, 1981.

3. Н.Г.Ван Кампен. Стохастические процессы в физике и химии. М.: Высш.Школа, 1990.

4. K.Kang and S.Redner. Fluctuation-dominated kinetics in diffusion-controlled reactions. Phys. Rev. A, 1985, v.32, pp.435-447.

5. P. Krapivsky, E. Ben-Naim and S. Redner. Phys.Rev.E, 1994, v.50, p.2474.

6. H.E.Stanley. Introduction to Phase Transitions and Critical Phenomena. New York: Oxford Univ. Press, 1971.

7. П.Резибуа, М.Де Ленер. Классическая теория .жидкостей и газов. М.: Мир, 1980.

8. Ю.Л.Климонтович. Статистическая физика. М.: Наука, 1982.

9. К.Крокстон. Физика жидкого состояния. М.: Мир, 1978.

10. Г.Репке. Неравновесная статистическая механика. М.: Мир, 1990.

11. Р.Балеску. Равновесная и неравновесная статистическая механика. М.: Мир, 1978. т. 1,2.

12. B.J.Adler, D.M.Gass and T.E.Wainwright. Studies in molecular dynamics VIII. The transport coefficients for hard-sphere fluid. J.Chem.Phys., 1970, v. 53, N10, p.3813-3827.

13. H.B.Бриллиантов, О.П.Ревокатов. Молекулярная динамика неупорядоченных сред. -М.: Изд.Моск.Университета, 1996.

14. Yu.L.Klimontovich. Ito,Stratonovich and kinetic forms of stochastic equations. Physica A, 1990, v. 163, p.515-532.о

15. B.J.Berne and G.D.Harp. On ,the calculation of time correlation functions. -Adv.Chem.Phys., 1970, v.17, N1, p.63-226.

16. H.Mori. Transport, collective motion, and brownian motion. Progr.Theor.Phys., 1965, v.33, N3, p.423-455.

17. N.V.Brilliantov and O.P.Revokatov. Relation between momentum and angular momentum correlation times. Analysis of the uncorrelated successive binary collision approximation. Chem.Phys.Lett., 1984, v.104, N5, p.444-447;

18. H.B.Бриллиантов, О.П.Ревокатов. Связь времен корреляции вращательного и поступательного молекулярного движения в плотных жидкостях. Радиоспектроскопия. Межвуз. сб. научн. трудов, Пермь, 1985, с.259-266.

19. B.J.Berne. Molecular dynamics of the rough sphere fluids. II. Kinetic models of partially sticky spheres, structured spheres, and rough screwballs. J.Chem.Phys., 1977, v.66, N7, p.2821-2830.

20. J.W.Lyklema. Computer simulation on a rough sphere fluids I. Physica A, 1979, v.96, N3, p.573-593.

21. H.B.Бриллиантов, О.П.Ревокатов. Связь коэффициента самодиффузии и коэффициента вращательной диффузии в газах умеренной плотности. -Журн.Эксп.Теор.Физики, 1984, т.87, N1(7), с.143-146.

22. J. J.Van Loef. Temperature and volume dependence of transport properties of very dense Van der Waals fluids. Physica B, 1982, v. 14, N3, p.345-355;

23. J.H.Dymond. Corrected Enskog theory and the transport coefficients of liquids. -J.Chem.Phys., 1974, v.60, N3, p.969-973.

24. K.R.Harris. The density dependence of the self-diffusion coefficient of chlorotrifluoromethane near the critical temperature. Physica A, 1978, v.93, N3/4, p.593-610.

25. Б.В.Зеленер, Г.Э.Норман, B.C.Филинов. Теория возмущений и псевдопотенциал в статистической термодинамике М- Наука, 1981.

26. Ю.А.Андриенко, Н.В.Бриллиантов, О.П.Ревокатов. Зависимость давления и плотности на линии плавления для инертных газов. Журн.Физ.Химии, 1984, т.58, N7, с.1840-1844.

27. A.Rahman. Correlations in the motion of atoms in liquid argon. Phys.Rev., 1964, v.136, N2, p.405-411.

28. D.Schiff. Computer experiment on liquid metals. Phys.Rev., 1969„y.l86, N1, p.151-159.

29. S.D.Wijeyesekera and J.N.Kushik. Velocity correlation in a family of simple soft core liquids. J.Chem.Phys., 1979, v.71, N3, p.1397-1400.

30. B.J.Berne. Hydrodynamic theory of the angular velocity autocorrelation function. -J.Chem.Phys., 1972, v.56, N5, p.2164-2168.

31. D.P.Dean and J.N.Kushik. The role of attractive forces in the cage effect in simple liquids. J.Chem.Phys., 1982, v.76, N1, p.619-621.

32. В.А.Полухин, М.М.Дзугутов. Статистико-геометрический анализ структуры молекулярно-динамической модели аморфного и жидкого алюминия. Физ. металлов и металловедение, 1981, т.51, N1, с.64-68.

33. О.П.Ревокатов, Н.В.Бриллиантов. Вычисление автокорреляционных функций вращательного и поступательного движения в простых жидкостях. Вест.МГУ, 1983, т.24, сер.З, Физика, Астрономия, N1, с.76-79.

34. V.F.Sears. The itinerant oscillator model of liquids. Proc.Phys.Soc., 1965, v.86, N553, .рда-964;

35. P.S.Damle, A.Sjolander and K.S.Singvi. Itinerant-oscillator model of liquids. Phys.Rev., 1968, v.165, N1, p.277-282;

36. W.T.Coffey and M.W.Evans. Probablility density functions for the translational itinerant oscillator. Mol.Phys., 1978, v.35, N4, p.975-983.

37. Л.Д.Ландау, Е.М.Лифшиц. Гидродинамика. M.: Наука, 1976. (Теоретическая Физика: т.6).

38. D.Eisenberg and W.Kaurman. The structure and properties of water. London: Oxford Univ., 1969.

39. Г.Н.Зацепина. Физические свойства и структура воды. М.: Изд.Моск.Ун-та, 1987.

40. H.E.Stanley and J.Teixeira. Interpretation of the unusual behavior of H20 and D20 at low temperatures: Test of a percolation model. J.Chem.Phys., 1980, v.73, N7, p.3404-3422.

41. F.H.Stillinger. Theoretical approaches to the intermolecular nature of water. -Phil.Trans.R.Soc.Soc.London, 1977, v.B278, p.61-91.о

42. I.Ohmine and M.Sasai. Relaxations, fluctuations, phase transitions and chemical reactions in liquid water. Progr.Theor.Phys.Suppl., 1991, v.103, N103, p.61-91.

43. K.Toukan and A.Rahman. Molecular-dynamics study of atomic motions in water. -Phys.Rev.B, 1985, v.31, N5, p.2643-2650.

44. F.H.Stillinger and A.Rahman. Molecular dynamics study of liquid water under high compression. J.Chem.Phys., 1975, v.61, p.4973-4980.

45. Y.Lee and J.Jonas. High pressure studies on dense fluids. J.Chem.Phys., 1972, v.57, p.4233-4240.

46. О.Я.Самойлов. Структура водных растворов электролитов и гидратация ионов. -М.: Наука, 1957.

47. А. А.Вашман, Н.С.Пронин. Ядерная магнитная релаксация и ее применение в химической физике. М.: Наука, 1979.

48. Б.Я.Симкин, И.И.Шейхет. Квантовохимическая и статистическая теория растворов. М.: Хймия, 1989.

49. A.K.Lyashenko. Vibrational motion of water molecules in ion hydratation shells and broad-band dielectric spectra of electrolyte solutions. Adv.Chem.Phys., 1994, v.87, p.379-427.

50. M.Berkowitz, O.H.Karim and J.A.McCammon. Sodium chloride ion pair interaction in water : computer simulation. Chem.Phys.Lett., 1984, v. 105, p.577-580.

51. П.М.Пальчевский. Водные растворы электролитов. Jl.: Наука, 1978.

52. N.V.Brilliantov and P.L.Krapivsky. Stokes laws for ions in solution with ion-induced inhomogeneity. J.Phys.Chem., 1991, v.95, N16, p.6055-6057.

53. C.M.Hu and R.Zwanzig. Rotational friction coefficients for spheroids with the slipping boundary conditions applicable to molecular rotation in solids. J.Chem.Phys., 1974, v.60, N8, p.4354-4357.

54. D.E.Woessner. Nuclear spin relaxation in ellipsoids undergoing rotational Brownian motion. J.Chem.Phys., 1962, v.37, N1, p.647-654.

55. J.T.Hynes, R.Kapral and M.Weinberg. Slip boundary condition for rough sphere rotation.- Chem.Phys.Lett., 1977, v.46, p.463-466.

56. J.T.Hynes, R.Kapral and M.Weinberg. Microscopic boundary layer effects and rough sphere rotation. Chem.Phys.Lett., 1978, v.69, p.2725-2733.

57. R.A.Assink and J.Jonas. Microscopic boundary conditions for solute in molecular solvent.- J.Phys.Chem., 1963, v.73, N4, p.2445-2447.

58. B.J.Hubbard and L.Onsager. Kinetic polarisation deficiency in electrolyte solutions. J.Chem.Phys., 1977, v.67, N5, p.4850-4857.

59. N.V.Brilliantov, V.P.Denisov and P.L.Krapivsky. Generalized Stokes-Einstein-Debye relation for charged Brownian particles in solution. Physica A, 1991, v. 175, N2, p.293-304.

60. B.J.Hubbard. Dielectric dispersion and dielectric friction in electrolyte solutions. -J.Chem.Phys., 1978, v.69, N3, p.1007-1009.

61. P. J.Stiles and B.J.Hubbard. Electrostriction and dielectric friction on ions moving through compressible polar solvents. Chem.Phys.Lett., 1984, v.105, N6, p.655-658.

62. P.J.Stiles, B.J.Hubbard and R.F.Kayser. Dielectric saturation and dielectric friction on an ion in a polar solvent. J.Chem.Phys., 1982, v.77, N8, p.6189-6196.

63. T.Erdey-Gruz. Transport phenomena in aqueous solutions. Budapest: Akademia, 1974.

64. N.V.Brilliantov, N.G.Vostrikova and O.P.Revokatov. Role of electrical interactions in rotational motion of charged solute in polar solvents. J.Phys.Chem.B, 1998, v. 102, N32, p.6299-6302.

65. N.V.Brilliantov, and N.G.Vostrikova. Rotational motion of Brownian particles with surface charge. Mol.Phys., 1992; v.77, N5, p.957-967.

66. B.Cichocki and B.U.Felderhof. Diffusion coefficients and effective viscosity of suspensions of sticky hard spheres with hydrodynamic interactions. Phys.Rev.A, 1990, v.42, N8, p.6024-6030.

67. B.Cichocki and B.U.Felderhof. Short-time diffusion coefficients and high frequency viscosity of dilute suspensions os spherical Brownian particles. J.Chem.Phys., 1988, v.89, N2, p.1049-1064.

68. B.Cichocki and B.U.Felderhof. Long-time self-diffusion coefficient and zero-frequency visqosity of dilute suspensions of spherical Brownian particles. J.Chem.Phys., 1988, V.89, N4, p.3705-3709.

69. B.Cichocki and B.U.Felderhof. J.Chem.Phys., 1991, v.94, N1, p.556^568.

70. R.B.Jones. Rotational diffusion of a tracer colloid particle . I. Short .time orientational correlations. Physica A, 1988, v.150, N2, p.339-356;

71. R.B.Jones. Rotational diffusion of a tracer colloid particle . II. Long time orientational correlations. ibid, 1989, v.157, N3, p.752-768.

72. U.Genz and R.Klein. Physica A, 1991, v.171, p.26-42.

73. G.T.Evans and C.P.James. J.Chem.Phys., 1983, v.79, p.5553-5557.

74. H.B.Бриллиантов, А.И.Квяткевич, Ю.М.Петрусевич, О.П.Ревокатов. Вращательное броуновское движение полярных макромолекул в растворах. ДАН СССР, Сер. Физика, 1989, т.304, N2, с.340-345.

75. R.Piazza and V.Degiorgio. Phys.Rev.Lett., 1991, v.67, p.3868-3871.

76. R.Piazza and V.Degiorgio. Physica A, 1992, v.182, p.576-592.

77. H.B.Бриллиантов, А.И.Квяткевич, Ю.М.Петрусевич, О.П.Ревокатов. Влияние полярного момента макромолекул на частотную зависимость времен ЯМР-релаксации биополимеров в растворах. Радиоспектроскопия. Межвуз. сб. научн. трудов, Пермь, 1988, с.150-154.

78. S.H.Koenig. in Water in polymers. Symp.Ser., v.127, p.157-176. Washington: A.C.S., 1980.

79. L.Piculell and B.Halle. Water spin relaxation in colloidal systems. Part 2. Oxygen-17 and deuterium relaxation in protein solutions. J.Chem.Soc.Faraday Trans.I, 1986, v.82, p.401-414.

80. B.Halle and L.Piculell. Water spin relaxation in colloidal systems. Part 3. Interpretationof the low-frequency dispersion. J.Chem.Soc.Faraday Trans.I, 1986, v.82, p.415-429.ч

81. M.Sillescu. Theory of molecular reorientation in liquids : magnetic spin resonance line shapes. J.Chem.Phys., 1971, v.54, N4, p.2110-2122;

82. B.Halle and H.Winnerstrom. Interpretation of magnetic resonance data from water nuclei in heterogeneous systems. J.Magn.Res., 1981, v.44, N1, p.89-100;

83. C.S.Johnson. Electrophoresis combined with holographic relaxation spectroscopy: a new method for determining mobilities in mixtures. J.Chem.Phys., 1984, v.81, N7, p.5384-5388.

84. P.Hanggi, P.Talker and M.Borkovec. Reaction-rate theory: fifty years after Kramers. -Rev.Mod.Phys., 1990, v.62, N2, p.251-341.

85. N.A.M.Verhaegh and Jrl.N.W.Lekkerkerker. Phase transition in colloid suspensions. -Proc. Int. School of Phys. "Enriko Fermi", Course CXXXIV, eds. F.Mallamace and H.E. Stanley. Amsterdam: IOS Press, 1997. p.347-381.

86. D.Mozyrsky and V.Privman. Diffusion Growth of Colloids. cond-mat/9812207, 1998.

87. M.V.Smoluchowski. Versuch einer mathematischen Theorie der Koagulationkinetik kolloider Losunger. Z. Phys. Chem., 1917, v.29, p.129

88. G.H.Weiss. Overview of Theoretical Models of Reaction Rates. J.Stat.Phys., 1986, v.42, N1, pp.3-36.

89. R.M.Noyes. Effect of Diffusion Rates on Chemical Kinetics. Progr. React. Kin., 1961, v.l, N2, pp.129-160.

90. A.Molski. A Model of Brownian Coalescence. Phys. Lett. A, 1988, v.130, N4/5, pp.240242.

91. J.A.Marqusee. One-dimensional coagulation: Scaling and phase-separation dynamics. -Phys. Rev. A, 1987, v.35, N4, pp. 1856-1862.

92. J.L.Spouge. Exact solutions for a diffusion-reaction process in one dimension. Phys. Rev. Lett., 1988, N10, v.60, pp.871-874.

93. P.Meakin. Coalescence of drifting particles on a line. Phys. Rev. A, 1989, v.40, N5, pp.2655-2663

94. V.K.LaMer and R.H.Dinegar. Theory, Production and Mechanism of Formation of Monodispersed Hydrosols. J. Amer. Chem. Soc., 1950, v.72, N10, pp. 4847-4854.

95. A.D.Randolph and M.A.Larson. Theory of Particulate Processes. San Diego: Acad.Press, 1988.

96. V.K.LaMer. Nucleation in Phase Transitions. Ind. Eng. Chem., 1952, v.44, N8, pp.12701277.

97. C.J.Brinker and G.W.Scherer. Sol-Gel Science. Boston: Acad.Press, 1990.

98. J.E.McDonald. Homogeneous Nucleation of Vapour Condensation. II. Kinetic Approach.- Am. J. Phys., 1962, v.31, N1, pp.31-41.

99. P.G.Debenedetti. Metastable Liquids. Prinston: Prinston Univ. Press, 1996.

100. K.L.Kelton and A.L.Greer. Test of Classical Nucleation Theory in a Condensed System.- Phys. Rev. B, 1988, v.38, N10, pp. 10089-10092.

101. P.M.Chaikin and T.C.Lubensky. Principles of Condensed Matter Physics. Cambridge: Cambridge Univ. Press, 1995.

102. Y.Saito. Statistical Physics of Crystal Growth. London: World Sci. Lond., 1996.

103. J.D.Gunton, S.M.Miguel and P.S.Sahni. The Dynamics of First-order Phase Transition. in Phase Transition and Critical Phenomena, ed. C.Domb and J.L.Lebowitz, 1983, v.8, p.269-483.

104. W.Koch. Phase Transition in Equilibrium and Nonequilibrium Systems. Lecture Notes in Physics. Springer-Verlag, 1984.

105. K.Binder and D.Stauffer. Statistical Theory of Nucleation, Condensation and Coagulation. Adv.Chem.Phys., 1976, v.25, N4, p.343-396.

106. V.Privman, D.Goia, J.Park and E.Maijevic. Mechanism of Formation of Monodispersed Colloids by Aggregation of Nanosize Particles. cond-mat/9809167, 1998.

107. R.P.Sear. Classical Nucleation Theory for ¿he Nucleation of the Solid Phase of Spherical Particles with a short-ranged attraction. cond-mat/9903301, 1999.

108. Л.Д.Ландау, Е.М.Лифшиц. Статистическая Физика. Часть I. М.: Наука, 1976. (Теоретическая Физика: т.5).

109. L.V.Bravina and E.E.Zabrodin. Homogeneous Nucleation: Comparison between Two Theories. cond-mat/9806005, 1998.

110. J.S.Langer. Theory of the Condensation Point. Ann.Phys., 1967, v.41, N1, p.108-158; Statistical Theory of the Decay of Metastable States. - Ann.Phys., 1969, v.54, N2, p.258-276.

111. A.Strumia, N.Tetradis and C.Wettrich. The Region of Validity of Homogeneous Nucleation Theory. hep-ph/9808263, 1998.

112. R.L.Drake. Topics of Current Aerosol Research. v.3, part 2, ed. G.M.Hidy and J.R.Broor. Oxford: Pergamon, 1972.105. ) M.H.Ernst. Fractals in Physics. ed. L.Pietronero and E.Tosatti. Amsterdam: Elsevier, 1986.

113. P.Meakin. Formation of fractal clusters and networks by irreversible diffusion-limited aggregation. Phys.Rev.Lett., 1983, v.51, N11, p.1119.

114. M.Kolb, R.Botet and R.Jullien. Scalling of kinetically growing clusters. Phys.Rev.Lett., 1983, v.51, N10, p.1123.

115. R. Jullien and M. Kolb. Hierarchical model for chemically limited cluster-cluster aggregation. J. Phys. A: Math. Gen., 1984, v.17, N12, L639-L643.

116. M.Kolb, and R. Jullien. Aggregation by kinetic clustering of clusters in dimensions d¿2. -J.Physique Lett., 1984, v.45, p.L977. *

117. R. Botet and R. Jullien. Size distribution of clusters in irreversible kinetic aggregation. -J. Phys. A: Math. Gen., 1984, v.17, N12, p.2517-2530.

118. P.Meakin, T.Vicsek, and F.Family. Dynamics cluster-size distribution in cluster-cluster aggregation : Effects of cluster diffusivity. Phys.Rev.B, 1985, v.31, p.564-572.

119. R.W.Samsel, and A.S.Perelson. Biopliys.J., 1982, v.37, N2, p.493-502.

120. E.M.Hendricks, M.H.Ernst and^. R.M.Ziff. Coagulation equation with gelation. -J.Stat.Phys., 1982, v.31, N3, p.519-565.

121. R.M.Ziff. Kinetics of Aggregation and Gelation. ed. F.Family and D.P.Landau. Amsterdam: Elsevier, 1984.о

122. И.Я.Ерухимович, Статистическая теория перехода золь-гель в слабых гелях. -Журн.Эксп.Теор.Физики, 1995, т.108, вып.З, с.1004-1030;

123. W.H.White. On the form of steady-state solutions to the coagulation equations. -J.Coll.Interface Sci., 1982, v.87, N1, p.204-212.

124. J.G.Crump and J.H.Seinfeld. A new algorithm for inversion of aerosol size distribution data. J.Coll.Interface Sci., 1982, v.90, N3, p.469-482.

125. G.B.Field and W.C.Saslaw. Astrophys. J., 1965, v.142, p.568.

126. E.E.Salpeter. Formation and destruction of dust giants. Ann. Rev. Astron. Astrophys., 1977, v.15, p.267.

127. M.Matsushita and P.Meakin. Cluster-size distribution of self-affine fractals. Phys.Rev.A, 1988, v.37, N9, p.3645-3648.1431 J.C.Bourgoin and J.W.Corbett. Enhanced diffusion mechanisms. Rad.Eff., 1978, v.36, N3/4, p.157-188.

128. Z.Racz. Aggregation in the presence of sources and sinks: A scaling theory. Phys.Rev.A, 1985, v.32, N2, 1129-1133.

129. H.Hayakawa, M.Yamamoto and H.Takayasu. Steady distribution in aggregation process os sticky particles. Progr.Theor.Phys., 1987, v.78, N1, p.1-16.

130. Z. Racz. Diffusion-controlled annihilation in the presence of particle sources: Exact results in one dimension. Phys.Rev.Lett., 1985, v.55, N 17, 1707-1710.в

131. H.Takayasu, I. Nishikawa and H.Tasaki. Power-law mass distribution of aggregation systems with injection. Phys.Rev.A, 1988, v.37, N8, 3110-3117.

132. H. Takayasu. Steady-state distribution of generalized aggregation system with injection.- Phys.Rev.Lett., 1989, v.63, N23, 2563-2565.

133. M.Takayasu and H. Takayasu. Apparent independency of an aggregation system with injection. Phys.Rev.A, 1989, v.39, N8, 4345-4347.

134. B.R.Thompson. J.Phys.A: Math. Gen., 1989, v.22, p.879.

135. C. R. Doering and D. ben-Avraham. Diffusion-limited coagulation in the presence of particle input: Exact results in one dimension. Phys.Rev.Lett., 1989, v.62, N21, 25632566.

136. Z. Cheng, S. Redner and F. Leyvraz. Coagulation with a steady point monomer source.- Phys.Rev.Lett., 1989, v.62, N.19, 2321-2324.о

137. P.Meakin. Coalescence of drifting particles on a line. Phys. Rev. A, 1989, v.40, N5, 2655-2663.

138. E.O.Baum, N.V.Brilliantov, and P.L.Krapivsky. Kinetics of irreversible aggregation: The role of cluster diffusion. Abstracts of the 13-th General Conf. of the Condensed Matter Division of the EPS, Regensburg (Germany), 1993, p.1786.

139. J.W.Cristian. The Theory of Transformation in Metals and Alloys. Oxford: Pergamon, 1975.

140. Nucleation and Crystallization in Glasses-Advances in Ceramics. ed. J.H.Simmons, D.R.Uhlmann, and E.H.Beall. Columbus, OH: American Ceramic Society, 1982.

141. Oscillations and Travelling Waves in Chemical Systems. ed. R.J.Field and M.Burger. New York: Wiley, 1985.

142. A.Kolb-Telieps and Tan Shu-Song. Investigations to explain the restricted validity of the Avrami-Johnson-Mehl theory for the crystallization of Zr70Ni30. J.Non-Cryst.Solids, 1988, v.107, N1, p.122-127.

143. А.Н.Колмогоров. Изв. АН СССР, Сер.Физика, 1937, т.З, с.355.

144. W.A.Johnson and R.F.Mehl. Trans.Am.Inst.Min.Metall.Pet.Eng., 1939, v.135, p.416.

145. M.Avrami. J.Chem.Phys., 1939, v.7, p.1103; 1940, v.8, p.212; 1941, v.9, p.177.

146. J.D.Axe and Y.Yamada. Scaling relations for grain autocorrelation functions during nucleation and growth. Phys.Rev.B, 1986, v.34, N3, 1599-1606.

147. K.Sekimoto. Evolution of the domain structure during the nucleation-and-growth process with nonconserved order parameter. Physica A, 1986, v. 135, N2, p.328-342.

148. S.Ohta, T.Ohta and K.Kawasaki. Domain growth in systems with multiple-degenerate ground states. Physica A, 1987, v. 140, N2, p.478-487.

149. R. M. Bradley and P. N. Strenski. Nucleation and growth in systems with two stable phases. Phys.Rev.B, 1989, v.40, N13, p.8967-8977.

150. M. Weinberg and R. Kapral. Phase transformation kinetics in finite inhomogeneously nucleated systems. J.Chem.Phys., 1989, v.91, N11, p.7146-7152.

151. G.Stell. Sticky spheres and related systems. J.Stat.Phys., 1991, v.63, N5/6, p.1203-1223.

152. B.Borstnik, C.G.Jesudason and G.Stell. Anomalous clustering and equation-of-state behavior as the adhesive-disk limit. J.Chem.Phys., 1997, v.106, N7, p.9762-9770.

153. D.Rosenbaum, P.C.Zamora and C.F.Zukoski. Phase behavior of small attractive colloidal particles. Phys.Rev.Lett., 1996, v.76, N1, p.150-153.

154. R.P.Sier. The stability limit of the fluid phase of polydisperse sticky spheres. cond-mat/9805201, 1998.

155. Y. A. Andrienko, N. V. Brilliantov and P. L. Krapivsky. Nucleation and growth in systems with many stable phases. - Phys.Rev.A, 1992, v.45, N4, p.2263-2269.

156. J.A.Glazier, S.P.Gross and J.Stavans. Dynamics of two-dimensional soap froths. -Phys.Rev.A, 1987, v.36, N1, p.306-312;

157. M. Marder. Soap-bubble growth. Phys.Rev.A, 1987, v.36, N2, p.438-440; C.W.J.Beenakker. Numerical simulation of a coarsening two-dimensional network. -Phys.Rev.A., 1988, v.37, N5, p.1697-1702;

158. J.Stavans. Temporal evolution of two-dimensional drained soap froths. Phys.Rev.A, 1990, v.42, N8, p.5049-5051.

159. K.Nakashima, T.Nagai and K.Kawasaki. Scaling behavior of two-dimensional domaingrowth: computer simulation of vertex models. J.Stat.Phys., 1989, v.57, N3/4, p.759-789- /

160. N.V.Brilliantov, Yu.A.Andrienko, and P.L.Krapivsky. Random Space-Filling Tiling: Fractal Properties and Kinetics. J. Phys. A: Math. Gen., 1994, v.27, N3, p.L381-L386.

161. Yu.A.Andrienko, N.V.Brilliantov, and P.L.Krapivsky. Pattern formation by growing droplets: The touch-and-stop model of growth. J. Stat. Phys., 1994, v.75, N4, p.507-523.

162. P.J.Flory, J.Amer.Chem.Soc., 1939, v.61, p.1518.

163. J.Feder and I.Giaever. Adsorption of frrritin. J. Colloid Interface Sci., 1980, v.78, N1, p.144-152;

164. A.Yokoyama, K.R.Srinivasan and H.S.Fogler. J. Colloid Interface Sci., 1988, v.126, p.141.

165. E.S.Hood, B.H.Toby and W.H.Weinberg. Precursor-mediated molecular chemisorption and thermal desorpt'ion : The interrelaxationships among energetics, kinetics, and adsorbate lattice structure. Phys.Rev.Lett., 1985, v.55, p.2437-2440.

166. J.D.Weeks and G.H.Gilmer. Adv.Chem.Phys., 1979, v.40, p.157.

167. S.V.Anishchik and N.N.Medvedev. Three-Dimensional Apollonian Packing as a Model for Dense Granular Systems. Phys.Rev.Lett., 1995, v.75, N23, p.4314-4317.

168. R. Jullien, .P.Meakin and A.Pavlovich. in Growth of Packings in Disorder and Granular Media. ed. D.Bideau and P.Hansen. New York: Elsevier, 1993. p. 103.

169. M.C.Bartelt and V.Privman. Int. J. Mod. Phys., 1991, v.5, p.2883.

170. J.W.Evans. Random and cooperative sequential adsorption. Rev.Mod.Phys., 1993, v.65, N4, p.1281-1329.

171. J.J.Ramsden. J.Stat.Phys., 1995, v.79, p.491.

172. G.S.Baker and M.J.Grimson. Mol. Phys., 1987, v.63, p.145.

173. J. Talbot and P. Schaaf. Random sequential adsorption of mixtures. Phys. Rev. A, 1989, v.40, N1, p.422-427.

174. P.Meakin and R.Jullien° Physica A, 1992, v.187, p.475.

175. P.L.Krapivsky. Kinetics of random sequential parking on a line. J.Stat.Phys., 1992, v.69, N1/2, p.135-149.

176. W.Soppe. Computer simulation of random packings of hard spheres. Powder Technology, 1990. v.62, p.189-195.

177. N.Standish, A.B.Yu, and R.P.Zou. Powder Technology, 1991, v.68, p.175.

178. B.B.Mandelbrot. The Fractal Geometry of Nature. San Francisco: Freeman, 1982.

179. J.F.Douglas, H.M.Schneider, P.Frantz, R.Lipman and S.Granick. The origin and characterization of conformational heterogeneity in adsorbed polymer layers. J.Phys.: Condens. Matter, 1997, v.9, N37, p.7699-7718.

180. N.V.Brilliantov, Yu.A.Andrienko, P.L.Krapivsky and J.Kurths. Fractal formation and ordering in random sequential adsorption. Phys. Rev. Lett., 1996, v76, N21, p.4058-4061.

181. N.V.Brilliantov, Yu.A.Andrienko and P.L.Krapivsky. Pattern formation in size-polydisperse adsorption: fractal properties and transition to order. Physica A, 1997, v.239, N1-3, p.267-275.

182. N.V.Brilliantov, Yu.A.Andrienko, P.L.Krapivsky and J.Kurths. Polydisperse Adsorption: Pattern formation kinetics, fractal properties and transition to order. Phys. Rev. E, 1998, v.58, N3, p.3530-3536.

183. G.V.Schulz. Deviation of viscosimetric from mean molecular weight. Z.Phys.Chem.Abt., 1939, v.43, p.25-38.

184. S.S.Manna and H.J.Herrmann. Precise determination of the fractal dimensions of Apollonian packing and space-filling bearings. J.Phys.A: Math.Gen., 1991, v.24, N9, L481-L490.

185. M.K.Hassan. Fractal dimension and degree of order in sequental deposition of mixture. -Phys.Rev.E, 1997, v.55, N8, p.5302-5308.

186. M.C.Mackey. The dynamic origin of increasing entropy. Rev.Mod.Phys., 1989, v.61, N4, p.981-1015.

187. B.Bonnier, D.Boyer and P.Viot. Pair correlation function in random sequential adsorption processes. J.Phys.A: Math.Gen., 1994, v.27, N11, p.3671-3682.

188. A.Z.Panagiotopoulos. Direct determination of phase coexistence properties of fluids by Monte Carlo simulations in a new ensemble. Mol.Phys., 1987, v.61, N4, p.813-826.

189. A.Z.Panagiotopoulos, N.Quirke, M.Stapleton and D.J.Tildesley. Phase equilibrium by simulation in the Gibbs ensemble. Alternative derivation, generalization and application to mixture and membrane equilibrium. Mol.Phys., 1988, v.63, N4, p.527-545.

190. B.Smit, Ph.de Smedt, and D.Frenkel. Computer simulation in the Gibbs ensemble. -Mol.Phys., 1989, v.68, N4, 931-950.

191. J.P.Valleau. Density-Scaling: A new Monte Carlo technique in statistical mechanics. -J.Comp.Phys., 1991, v.96, N1, p.193-216;

192. G.M.Torrie and J.P.Valleau. Nonphysical sampling distributions in Monte Carlo free-energy estimation: Umbrella sampling. ibid., 1977, v.23, N.l, p.187-199.

193. J.P.Valleau. The Coulombic phase transition: Density-scaling Monte Carlo. -J.Chem.Phys., 1991, v.95, N1, p. 584-589.

194. J.P.Valleau. Density-scaling Monte Carlo study of subcritical Lennard-Jonesium. -J.Chem.Phys., 1993, v.99, N6, p.4718-4728.

195. J.P.Valleau. Fluids Criticality Study by means of Temperature-Density Scaling Monte Carlo. Adv. Chem.Phys., 1999, to appear;

196. J.P. Valleau. Number-dependence concerns in Gibbs-ensemble Monte Carlo. J. Chem. Phys., 1998, v.108, N7, p.2962-2966.

197. N.V.Brilliantov and J. Valleau. Thermodynamic Scaling Monte Carlo Study of the LiquidGas Transition in the Square-Well Fluid. J.Chem.Phys., 1998, v.108, N3, p.1115-1122.

198. N.V.Brilliantov and J.Valleau. Effective Hamiltonian Analysis of Fluid Criticality and Application to the Square-Well Fluid. J.Chem.Phys., 1998, v.108, N3, p.1123-1130.

199. N. B. Wilding and A. D. Bruce. Density fluctuations and field mixing in the critical fluid. J.Phys.: Condens.Matter, 1992, v.4, N12, p.3087-3108;

200. A. D. Bruce and N. B. Wilding. Scaling fields and universality of the liquid-gas critical point. Phys.Rev.Lett.", 1992, v.68, N2, p.193-196;

201. S.-K.Ma. Modern Theory of Critical Phenomena. New York: W.A.Benjamin, Inc., 1976.

202. C.Vause and J.Sak. Non-Ising-like effects in the liquid-vapor transition: Equation of state. Phys.Rev.A, 1980, v.21, N6, p.2099-2114.

203. J.A.Barker and D. Henderson. What is "liquid"? Understanding the states of matter. -Rev. Mod. Phys., 1976,0v.48, N4, p.587-671.

204. J.P.Valleau, and S.G.Whittington, in Statistical Mechanics, Part A: Equilibrium Techniques, ed. by B.J.Berne. New York: Plenum Press, 1977;

205. Г.Э.Норман. Метод Монте-Карло в статистической термодинамике. М.: 1977.

206. R.K.Pathria, Statistical Mechanics, Intl.Ser. in Natural Philosophy, v.45. New York: Pergamon Press, 1977.

207. P.Bolhuis and D.Frenkel. Prediction of an expanded-to-condensed transition in colloidal crystals. Phys.Rev.Lett., 1994, v.72, N14, p.2211-2214.

208. N.Asherie, A.Lomakin and G.B.Benedek. Phase Diagram of Colloidal Solutions. -Phys.Rev.Lett., 1996, v.77, N23, p.4832-4835;

209. A.Lomakin, N.Asherie, and G.B.Benedek. Monte Carlo study of phase separation in aqueous protein solutions. J.Chem.Phys., 1996, v.104, N4, p.1646-1656.

210. J.O.Hirschfelder, C.F.Curtiss and R.B.Bird, Molecular Theory of Gases and Liquids (Wiley, New York, 1954), p.158.

211. Vega, E.de Miguel, L.F.Rull, G.Jackson and I.A.McLure. Phase equilibria and critical behavior of square-well fluids of variable width by Gibbs ensemble Monte Carlo simulation. J.Chem.Phys., 1992, v.96, N3, p.2296-2305.

212. F.J.Wegner. Corrections to scaling laws. Phys.Rev.B, 1972, v.5, N11, p.4530-4536.

213. N.M.Barber, in Phase Transitions and Critical Phenomena, v.8, ed. C.Domb and J.L.Lebowitz. London and NY: Academic Press, 1983.

214. N.Goldenfeld. Lectures on Phase Transitions and the Renormalization Group. New York: Addison-Wesley Publishing Company, 1992.

215. Y.M.Ivanchenko and A.A.Lisyansky. Physics of Critical Fluctuations. New York: Springer-Verlag, 1995.

216. J.A.White and S.Zhang. J.Chem.Phys., 1993, v.99, p.2012;

217. J.A.White and S.Zhang. Renormalization theory of nonuniversal thermal properties of fluids. J.Chem.Phys., 1995, v.103, N5, p.1922-1928. o .

218. Reatto and A.Parola. Liquid-state'theory and the renormalization group reconciled: a theory of phase transitions in fluids. J.Phys.: Condens.Matter, 1996, v.8, N47, p.9221-9231.;

219. M.Tau, A.Parola, D.Pini and L.Reatto. Differential theory of fluids below the critical temperature: Study of the Lennard-Jones fluid and of a model of Сбо- Phys.Rev.E, 1995, v.52, N3, p.2644-2656;

220. A.Parola and L.Reatto. Liquid state theories and critical phenomena. Adv. in Physics, 1995, v.44, N3, p.211-298.

221. R. J.Leote de Carvalho and R.Evans. Criticality of ionic fields: the Ginzburg criterion for the restricted primitive model. J.Phys.: Condens.Matter, 1995, v.7, L575-L583.

222. M.E.Fisher and B.P.Lee. Ginzburg Criterion for Coulombic Criticality. Phys.Rev.Lett., 1996, v.77, N17, p.3561-3564.

223. Y.Levin and M.E.Fisher. Criticality in the hard-sphere ionic fluid. Physica A, 1996, v.225, N2, p.164-220;

224. M.E.Fisher. The nature of criticality in ionic fluids. J.Phys.: Condens.Matter, 1996, v.8 N47; p.9103-9109.

225. J.Hubbard and P.Schofield. Wilson theory of a liquid-vapour critical point. Phys.Lett., 1972, v.40, N3, p.245-246.

226. R.Kubo. Generalized cumulant expansion method. J.Phys.Soc.Jap., 1962, v.17, N7, p.1100-1120.

227. C.G.Gray and K.E.Gubbins. Theory of molecular fluids. Oxford: Clarendon Press, 1984.

228. H.C.Andersen, D.Chandler, and J.D.Weeks. Roles of repulsive and attractive forces in liquids: The optimal random phase approximation. J.Chem.Phys., 1972, v.56, N8, p.3812-3822.

229. L.Verlet and J.J.Weis. Equilibrium theory of simple liquids. Phys.Rev.A, 1972, v.5, N2, 939-953.

230. N.F.Carnahan and K.E.Starling. Equation of state for nonattractive rigid spheres. -J.Chem.Phys., 1969, v.51, N2, p. 635-636.

231. M.S.Wertheim. Exact solution of the Percus-Yevik integral equation for hard spheres. -Phys.Rev.Lett., 1963, ▼.10, N8, p.321-323.

232. E.Thiele. Equation of state for hard spheres. J.Chem.Phys., 1963, v.39, p.474-479.

233. C. Bagnuls and C. Bervillier. Comment on "Nature of crossover between ising-like and mean-field critical behavior in fluids and fluid mixtures". Phys.Rev.Lett., 1996, v.76, N21, p.4094 (1996);

234. C. Bagnuls and C. Bervillier. Nonperturbative nature of the renormalization group. -Phys.Rev.Lett., 1988, v.60, N15, 464-1466;

235. C. Bagnuls and C. Bervillier. Field-theoretical approach to critical phenomena. -Phys.Rev.B, 1990, v.41, N1, 402-406;

236. E.Lomba and N.G. Almarza. Role of the interaction range in the shaping of phase diagrams in simple fluids. The hard sphere Yukawa fluid as a case study. J.Chem.Phys., 1994, v.100, N11, p.8367-8372.

237. A.L.Benavides, J.Alejandre, and f\Del Rio. Properties of the square-well fluid of variable width. IV Molecular dynamics test of the van der Waals and long-range approximations. Mol.Phys., 1991, v.74, N2, p.321-331.

238. M.A.Anisimov, S.B.Kiselev, J.V.Sengers and S.Tang. Crossover approach to global phenomena in fluids. Physica A, 1992, v.188, N3, p.487-525.

239. K.Binder, in Computational Methods in Field Theory. ed. H.Gaustere, C.B.Lang. Berlin: Springer, 1992, p.59-125.

240. Finite Size Scaling and Numerical Simulation of Statistical Systems. ed. V.Privman Singapore: World Scientific, 1990.

241. J.M.H.Levelt-Sengers and J.A.Given. Critical behavior of ionic fluids. Mol.Phys., 1993, v.80, N4, p.899-913;

242. H. Weingartner, M. Kleemeier, S. Wiegand and W.Schroer. Coulombic and noncoulombic contribution to the criticality of ionic fluids. An experimental approach. J.Stat.Phys., 1995, v.78, N1/2, p.169-197.

243. R.R.Singh and K.S.Pitzer. Near-critical coexistence curve and critical exponent of an ionic fluid. J.Chem.Phys., 1990, v.92, N11, p.6775-6778;

244. K.C.Zhang, M.E.Briggs, R.W.Gammon and J.M.H.Levelt Sengers. The susceptibility critical exponent for a nonaqueous ionic binary mixture near a consolute point. -J.Chem.Phys., 1992, v.97, N11, p.8692-8697.

245. T.Narayanan and K.S.Pitzer. Mean-field to Ising crossover in ionic fluids. -Phys.Rev.Lett., 1994, v.73, N22, 3002-3005;

246. T.Narayanan and K.S.Pitzer. Critical phenomena in ionic fluids: A systematic investigation of the crossover behavior. J.Chem.Phys., 1995, v.102, N20, p.8118-8131.

247. H.Weingartner, S.Wiegand and W.Schroer. Near-critical light scattering of an ionic fluid with liquid-liquid phase transition. J.Chem.Phys., 1992, v.96, N1, p.848-851.

248. M.L.Japas and J.M.H.Levelt Sengers. J.Phys.Chem., 1990, v.94, £.5361-5408. Critical behavior of a conducting ionic solution neai its consolute point.

249. G.Stell. Critical behavior of ionic-fluid models. Phys.Rev.A, 1992, v.45, N10, p.7628-7631;

250. G.Stell. Phase separation in ionic fluids. J.Phys.: Condens.Matter, 1996, v.8, N47, p.9329-9333.

251. G.Stell. Criticality and phase transitions in ionic fluids. J.Stat.Phys., 1995, v.78, p.197; B.Hafskjold and G.Stell. in The Liquid State of Matter. - eds. E.W.Montroll and J.L.Lebowitz. Amsterdam: North Holland Publ. Co., 1982. p.175.

252. B.P.Lee and M.E.Fisher. Density fluctuations in an electrolyte from generalized Debye-Huckel theory. Phys.Rev.Lett., 1996, v.76, N16, p.2906-2909.

253. M.E.Fisher and Y.Levin. Criticality in ionic fluids: Debye-Huckel theory, Bjerrum, and beyond. Phys.Rev.Lett., 1993, v.71, N23, p.3826-3829;

254. Y.Levin, X.Li, and M.E.Fisher. ,Coulombic criticality in general dimensions. -Phys.Rev.Lett., 1994, v.73, N20,

255. M.E.Fisher. The story of coulombic criticality. J.Stat.Phys., 1994, v.75, N1/2, p.1-37.

256. G.Orkoulas and A.Z.Panagiotopoulos. Free energy and phase equilibria for the restricted primitive model of ionic fluids. J.Chem.Phys., 1994, v.101, N3, p.1452-1458;

257. J. M. Caillol. A Monte Carlo study of the liquid-vapor coexistence of charged hard spheres. J.Chem.Phys., 1994, v.100, N3, p.2161-2169.

258. K.C.Ng, J.P.Valleau, G.M.Torrie and G.N.Patey. Liquid-vapour coexistence of dipolar hard spheres. Mol.Phys., 1979, v.38, N3, p.781-788;

259. G.M.Torrie and J.P.Valleau. Monte Carlo study of a phase-separating liquid mixture by ambrella sampling. J.Chem.Phys., 1977, v.66, N3, p.1402-1411.

260. J.P.Valleau and G.Torrie. Heat capacity of the restricted primitive model near criticality.- J.Chem.Phys., 1998, v.108, N13, p.5169-5172.

261. Y.Guissani and B.Guillot. Coexisting phases and criticality in NaCl by computer simulation: J.Chem.Phys., 1994, v.101, p.490;

262. B.Guillot and Y.Guissani. Towards a theory of coexistence and criticality in real molten salts. Mol.Phys., 1996, v.87, N1, p.37-86;

263. J.M.Caillol, D.Levesque and J.J.Weis. Critical Behavior of the Restricted Primitive Model. Phys.Rev.Lett., 1996, v.77, N19, p.4039-4042.

264. F.H.Stilinger Jr. and R.Lovett. Ion-pair theory of concentrated electrolytes. I.Basic concepts. J.Chem.Phys., 1968, v.48, N9, p.3858-3868.

265. П.Н.Воронцов-Вельяминов и В.П.Часовских. Критическая точка в ионной системе по результатам математического эксперимента: сопоставление с расплавами солей.- Теплофиз.Высок.Температур, 1975, т.13, N6, с.1153-1159.

266. J.M.Caillol, D.Levesque, and J.J.Weis. A Monte Carlo finite size scalling study of charged hard-sphere criticality. J.Chem.Phys., 1997, v.107, p.1565-1572.

267. H.L.Friedman and B.Larsen. Corresponding states for ionic fluids. J.Chem.Phys., 1979, v.70, p.92 (1979).

268. J.S.Hoye, E.Lomba, and G.Stell. Further investigations into the low-density behavior of the hypernetted chain equation for ionic fluids. Mol.Phys., 1992, v.75, N5, p. 1217-1232.

269. L.Belloni. J.Chem.Phys., 1993, v.98, p.8080.

270. M.E.Fisher and S. Fishman. Critical scattering and integral equation for fluids. -Phys.Rev.Lett., 1981, v.47, p.421.

271. W.Ebeling. On the possibility of diffusion instabilities in non-aqueous weak electrolytes.- Z.Phys.Chem. (Leipzig), 1971, v.247, N5/6, p.340-342;

272. W.Ebeling and M.Grigo. An analytical calculation of the equation of state and the critical point in a dense classical fluid of charged hard spheres. Ann.Physik (Leipzig), 1980, v.37, N7, p.21-30.

273. W.Schroer and V.C.Weiss. Effect of dipole-ion interactions on the Ginzburg temperature of ionic fluids. J.Chem.Phys., 1997, v.106, N17, p.7458-7459.

274. V.C.Weiss and W.Schroer. On the Ginzburg temperature of ionic ,and dipolar fluids. -J.Chem.Phys., 1997, v.106, N5, p.1930-1939.

275. A.L.Kholodenko and A.L.Beyerlein. Theory of symmetric electrolyte solutions: Field-theoretic approach. Phys.Rev.A, 1986, v.34, N4, 3309-3324.

276. A.L.Kholodenko and A.L.Beyerlein. Critical versus tricritical phase transitions in symmetric electrolytes. Phys.Lett. A, 1988, v.132, N2, p.347.

277. H. Kleinert. Gauge Fields in Condensed Matter. Singapore: World Sci., 1989.

278. N.V.Brilliantov, C.Bagnuls and C.Bervillier. Peculiarity of the Coulombic criticality? Phys.Lett-.-A, 1998, v.245, N3-4, 274-278.о

279. N.V.Brilliantov and J.P.Valleau. Effective Landau-Ginzburg-Wilson Hamiltonian and generalized Poisson-Boltzmann equation for the restricted primitive model. -J.Chem.Phys., 1999, submitted.

280. E. K.Riedel and F.J.Wegner. Tricritical exponents and scalling fielde. Phys.Rev.Lett., 1972, v.29, p.349-352;

281. Critical spin dynamics, symmetry, and conservation laws. Phys.Rev.B, 1974, v.9, N1, p.294-303.

282. А.И.Соколов. Уравнения ренормализационной группы и термодинамические аномалии вблизи трикритической точки. Журн.Эксп.Теор.Физики, 1979, т.77, N4(10), с.1598-1614.

283. A.Hasenfratz and P.Hasenfratz. Renormalization group study of scalar field theories. -Nucl.Phys.B, 1986, v.270, p.687-701.

284. C.Bagnuls and C.Bervillier. Field-theoretic techniques in the study of critical phenomena. J.Phys.Stud., 1997, v.l, N2, p.366-392; hep-th/9702149, 1997.

285. T.Morita and K.Hiroike. A new approach to the theory of classical fluids. III. General treatment of classical systems. Progr.Theor.Phys., 1961, v.25, N4, p.537-578.

286. M.Baus and J.P.Hansen. Statistical mechanics of simple Coulomb systems. Phys.Rep., 1980, v.59, p.1-154.

287. S.Ichimaru, H.Iyetomi and S.Tanaka. Phys.Rep., 1987, v.149 p.91.

288. H.M.Van Horn, in White Dwarfs. ed. W.J.Luyten. Berlin: Springer, 1971. p.96.

289. B.Jancovici. Pair correlation functionin a dense plasma and pycnonuclear reactions in stars. J.Stat.Phys., 1<977, v.17, N3, p.357-370.

290. J.P.Hansen. Statistical mechanics of dense ionized matter. I. Equilibrium properties of the classical one-component plasma. Phys.Rev.A, 1973, v.8, N6, p.3096-3109.

291. D.A.Young, E.M.Corey and H.E.DeWitt. Analytic fit to the one-component plasma structure factor. - Phys.Rev.A, 1991, v.44, N10, p.6508-6512.

292. M.Ross, H.E.DeWitt and W.B.Hubbard. Monte carlo and^ pertrubation-theory calculations for liquid metals. Phys.Rev.A, 1981, v.24, p.1016;

293. N.Montella, G.Senatore and M.P.Tosi. Thermodynamic properties of liquid alkali metals using a classical-plasma reference system. Physica B+C, 1984, v.124, p.22.

294. D.A.Young and M.Ross. Theoretical high-pressure equation of state and phase diagrams of the alkali metals. Phys.Rev.B, 1984, v.29, N2, p.682-691.

295. A.M.Bratkovsky. A thermodynamically consistent analytical approximation for the structure factor of one-component classical plasma. J.Phys.: Condens.Matter, 1989, v.l, N22, p.3453-3458.

296. M.J.Stevens and M.O.Robbins. Density functional theory of ionic screening: When do like charges attract? Europhys.Lett., 1990, v.12, N1, p.81-86.

297. H.Loewen, P.A.Madden, and J.P.Hansen. Ab initio description of counterion screening in colloidal suspensions. Phys.Rev.Lett., 1992, v.68, N7, p.1081-1084.

298. H.Loewen, J.P.Hansen and P.A.Madden. Nonlinear counterion screening in colloidal suspensions. - J.Chem.Phys., 1993, v.98, N2, p.3275-3284.

299. R.Penfold, B.Jonsson and S.Nordholm. Ion-ion correlations in polyelectrolyte solutions: Hard sphere counterions. J.Chem.Phys., 1993, v.99, N1, p.497-514;

300. R. Penfold, S.Nordholm, B.Jonsson and C.E.Woodward. A simple analysis of the classical hard sphere one component plasma. I. Hole corrected Debye-Huckel theory. -J.Chem.Phys., 1991, v.95, N3, p.2048-2055;

301. N. V.Brilliantov, D. V.Kuznetsov and R.Klein. Chain collapse and counterion condensation in dilute polyelectrolyte solutions. Phys.Rev.Lett., 1998, v.81, N7, p.1433-1436.

302. C.Deutsch, Y.Furutani and M.M.Combert. Nodal expansions for strongly coupled classical plasmas. Phys.Rep., 1981, v.69, N2, p.85-193.

303. W.L.Slattery, G.D.Doolen and H.E.De Witt. Improved equation of state for the classical one-component plasma. Phys.Rev.A, 1980, v.21, N6, p.2087-2095.

304. E.G.D.Cohen and T.J.Murphy. New results in the theory of the classical electron gas. -Phys.Fluids, 1969, v.12, p.1404.

305. J.F.Springer, M.A.Pokrant and F.A.Stevens. Integral equation solutions for the classical electron gas. J.Chem.Phys., 1973, v.58, p.4863;

306. P.Hutchinson and W.R.Conkie. Thermodynamically self-consistent radial distribution function for inverse power potentials. Mol.Phys., 1972, v.24, N3, p.567-588.

307. Y.Rosenfeld and N.W.Aschcroft. Theory of simple classical fluids: Universality in the short-range structure. Phys.Rev.A,'1979, v.20, N3, p. 1208-1235;

308. Y.Rosenfeld. Phys.Rev.Lett., 1980, v.20, p.1208;

309. Y.Rosenfeld and W.Gelbart. On the statistical thrmodynamics of interacting charged particles of arbitrary shape and concentration. J.Chem.Phys., 1985, v.61, p.2680.

310. A.A.Broyles, H.L.Sahlin and D.D.Carley. Radial distribution functions for long-range forces. Phys.Rev.Lett., 1963, v. 10, p.319.

311. S.G.Brush, H.L.Sahlin and E.Teller. Pair distribution function of a classical electron gas.- J.Chem.Phys., 1966, v.45, p.2102.

312. W.L.SIattery, G.D.DooIen and H.E.De Witt. N dependence in the classical one-component plasma Monte Carlo calculations. Phys.Rev.A, 1982, v.26, N4, p.2255-2258.

313. G.S.Stringfellow, H.E.DeWitt and W.L.SIattery. Equation of state of the one-component plasma derived from precision Monte Carlo calculations. Phys.Rev.A, 1990, v.41, N2, p.1105-1111.

314. R.T.Farouki and S. Hamaguchi. Thermal energy of the crystalline one-component plasma from dynamical simulations. Phys.Rev.E, 1993, v.47, N6, p.4330-4336.

315. H.E.De Witt, W.L.SIattery and G.S.Stringfellow. in Strongly Coupled Plasma Physics. -ed. S.Ichimaru. Amsterdam: Elsevier, 1990. p.635.

316. B.Brami, J.P.Hansen and F.Joly. Phase separation of highly dyssymmetric binary ionic mixtures . Physica A, 1979, v.95, p.505.

317. T.Kahlbaum. in Physics of Strongly Coupled Plasma. ed. W.D.Kraeft and M.Schlanges. Singapore: World Sci., 1996. p.99.

318. H.E.De Witt and Y.Rosenfeld. Derivation of the one component plasma fluid equation of state in strong coupling. Phys.Lett.A, 1979, v.75, N1/2, p.79-80.

319. S.Nordholm Simple atfalysis of the thermodynamic properties of the one-component plasma. Chem.Phys.Lett., 1984, v. 105, N3, p.302-307.

320. W.Ebeling, On the Thermodynamic Functions of the One-Component Nonideal Plasma. Preprint, 1998.

321. N.V.Brilliantov. Accurate first-principle equation of state for the one-component plasma.- Contrib.Plasma Phys., 1998, v.38, N4, p.489-499.

322. И.Р.Юхновский, М.Ф.Головко. Статистическая теория классических неравновесных систем. Киев: Наукова Думка, 1980.

323. N.Krall and A.Trivelpiece. Principles of Plasma Physics. New York: McGraw-Hill, 1973. J.M.Ziman, Principles of the Theory of Solids. - Oxford: Clarendon Press, 1964.

324. A.С.Каклюгин. Корреляционная энергия недебаевской плазмы. Тепло-физ.Высок.Температур, 1985, т.23, N2, с.217-223.

325. J.M.Mendez-Alcaraz, B.D'Aguanno and R.Klein. Structure of binary colloidal mixtures of charged and uncharged spherical particles. Langmuir, 1992, v.8, N12, p.2913-2920.

326. B.D'Aguanno and R.Klein. Integral-equation theory of polydisperse Yukawa systems. -Phys.Rev.A, 1992, v.46, N12, p.7652-7656.

327. J.M.Mendez-Alcaraz, B.D'Aguanno and R.Klein. The structure of binary mixtures of charged colloidal particles. Physica A, 1991, v.178, N2, p.421-443.

328. S.Lifson and A.Katchalsky. Electrostatic free energy of polyelectrolytes solutions. (II) Fully stretched macromolecules. J.Polym.Sci., 1954, v.13, p.43.

329. G.V.Ramanathan and C.P.Woodbury Jr. Statistical mechanics of electrolytes and polyelectrolytes. I. Symmetric electrolyte solutions. J.Chem.Phys., 1982, v.77, N8, p.4120-4132;

330. G.V.Ramanathan and C.P.Woodbury Jr. Statistical mechanics of electrolytes and polyelectrolytes. II. Counterion condensation on a line charge. J.Chem.Phys., 1982, v.77, N8, p.4133-4140 (1982);

331. G.'V.Ramanathan. Statistical mechanics of electrolytes and polyelectrolytes. III. The cylindrical Poisson-Boltzmann equation. J.Chem.Phys., 1983, v.78, N6, p.3223-3232.

332. G.V.Ramanathan. Counterion condensation in micellar and colloidal solutions. -J.Chem.Phys., 1988, v.88, N6, p.3887-3892.

333. М.П.Франк-Каменецкий, В.В.Анселевич, А.В.Лукашин. Полиэлектролитная модель ДНК. Успехи Физич. Наук, 1987, т.151, с.595-618.о

334. F.Fologary, G.Manzini and F.Quadrifoglio. Biophys. Chem., 1992, v.43, p.213.

335. F.Oosawa. Polyelectrolytes. New York: Dekker, 1971.

336. G.S.Manning. Application of polyelectrolyte "limiting laws" to the helix-coil transition of DNA. Acc.Chem.Res., 1979, v.12, p.443.

337. M.O.Fenley, G.S.Manning and W.K.Olson. Approach to the limit of counterion condensation. Biopolymers, 1990, v.30, p.1191-1203.

338. Y.Levin. Theory of counterion association in rod-like polyelectrolytes. Europhys.Lett., 1996, v.34, N6, p.405-410.

339. C.Tanford. Physical Chemistry of Macromolecules. New York: Wiley, 1961.

340. C.E. Reed and W. F. Reed. Monte Carlo study of titration of linear polyelectrolytes. -J.Chem.Phys., 1992, v.96, N2, p.1609-1620.

341. T.Odijk. Electrostatic persistence length and its relation to a unified theory of polyelectrolytes in solution. Macromolecules, 1979, v. 12, p.688.

342. J.Skolnick and M.Fixman. Electrostatic persistence length of a wormlike polyelectrolyte. Macromolecules, 1977, v. 10, p.944;

343. M.Fixman, Variational theorem fqr the generalised diffusion matrix. J.Chem.Phys., 1982, v.76, p.6346.

344. A.R.Khokhlov and K.X.Khachaturian, Polymer, 1982, v.23 p. 1793.

345. J.L.Barrat and J.F.Joanny. Persistence length of polyelectrolyte chain. Europhys.Lett. 1993, v.24, N.5, p.333-338.

346. M.LeBret. Electrostatic contribution to the persistence length of a polyelectrolyte. -J.Chem.Phys., 1982, v.76, N12, p.6243-6255.

347. R.Kayoma. Macromolecules, 1986, v.19, p.178.

348. T. A. Vilgis and R. Borsali. Mean-field theory of concentrated polyelectrolyte solutions: Statics and dynamics. Phys.Rev.A, 1991, v.43, N12, p.6857-6874.

349. N.V.Brilliantov. Phasg transitions in solutions of variably ionizable particles. -Phys.Rev.E, 1993, v.48, N6, p.4536-4548.

350. N.V.Brilliantov. Plasma Phase Transitions in Colloids. Abstracts of the 3-rd Liquid Matter Conf., Norwich, UK, 1996, P7-14.

351. M.Nabavi, O.Spalla, B.Cabane. Surface chemistry of nanometric ceria particles in aqueous dispersions. J.Coll.Interface Sci., 1993, v.160, N2, p.459-471;

352. P.Kekicheff and O.Spalla. Interaction and adhesion between mica surfaces coated with cerium oxide nanoparticles as seen with SFA: Comparision with colloidal stability. -Доклад на международной конференции "Complex Fluids" Molle, Sweden, 1994.

353. Y.Levin, M.C.Barbosa and M.N. Tamashiro. Liquid-state theory of charged colloids. -Europhys.Lett., 1998, v.41, N1, p.123-127.

354. R.van Roij and J.P.Hansen. Van der Waals-Like Instability in Suspensions of Mutually Repelling Charged Colloids. Phys.Rev.Lett., 1997, v.79, N16, p.3082-3085.

355. Z.Badirkhan and M.P.Tosi. On condensation dricen by electrostatic interactions in macroionic solutions. Phys.Chem.LiquidSj. 1990, v.21, p.177.

356. G.Senatore. in Structure and Dynamica of Strongly Interacting Colloids and Supramolecular Aggregates in Solution. ed. S.H.Chen, J.S.Huang and P.Tartaglia. Boston, London: Kluwer Acad.Publishers, 1989.

357. K.Ito, H.Hiroshi and N.Ise. Study of "inside" structure in colloidal dispersions by laser scanning microscope. Science, 1994, v.263, p.66;

358. B.V.R.Tata, E.Yamahara, P.V.Rajamani and N.Ise. Phys.Rev.Lett., 1997, v.78, p.2660.

359. G.Vayssilov and R.Tsekov. Energy transfer in a absorbed molecule-solid surface vibration interactions. Surf. Science, 1991, v.255, p.355-360.о

360. Р.Фейнман. Статистическая механика. М.: Мир, 1978.

361. G.A.Mansoori, N.F.Carnahan, K.E.Starling and T.W.Leland, Jr. Equilibrium thermodynamic properties of the mixture of hard spheres. J.Chem.Phys., 1971, v.54, N4, p.1523-1525;

362. J.L.Lebowitz. Exact solution of generalized Percus-Yevick equation for a mixture of hard spheres. Phys.Rev.A, 1964, v.133, N4, p.895-898.

363. E.Waisman and J.Lebowitz. Mean spherical model integral equation for charged hard spheres. I. Method of solution. J.Chem.Phys., 1972, v.56, N6, p.3086-3093;

364. Mean spherical model integral equation for charged hard spheres. II. Results. -J.Chem.Phys., 1972, v.56, N6, p.3093-3099.

365. L.Blum. Mean spherical model for asymmetric electrolytes. I. Method of solution. -Mol.Phys., 1975, v.30, N5, p.1529-1535;

366. Blum and J.S.Hoye. Mean spherical model for asymmetric electrolytes. II. Thermodynamic properties and the pair correlation function. J.Phys.Chem., 1977, v.81, N13, p. 1311-1316.

367. J.P.Hansen and I.A.McDonald. Theory of Simple Liquids. New York: Academic Press, " 1986.

368. L.Belloni. Spinodal curve in highly asymmetrical polyelectrolytes. Phys.Rev.Lett., 1986, v.57, N16, p.2026-2028;

369. Belloni. Self-consistent integral equation-applied to the highly charged primitive model. J.Chem.Phys., 1988, v.88, N8, p.5143-5148.

370. H.L.Friedman. Ionic Solution Theory Based on Cluster Expansion Method. New York: Interscience, 1962.

371. B.Zimm and M.LeBret. J.Biomol.Struct.Dyn., 1983, v.l, p.461.

372. G.M.Barrow. Inroduction to Molecular Spectroscopy. New York: Mc.Grow-Hill, 1962.

373. Г.Э.Норман, А.Н.Старостин. Термодинамика сильно неидеальной плазмы. Тепло-физ.Высок.Температур, 1970, т.8, N2, с.413-438;

374. D.Ronis. Statistical mechanics of ionic colloids: Interparticle correlations and conformational equilibria in suspensions of polymer coated colloids. Phys.Rev.E, 1994, v.49, N6, p.5438-5451.

375. S.Galam and J.P.Hansen. Statistical mechanics of dense ionised "matter. VI. Electron screening corrections to the thermodynamic properties of the one-component plasma. Phys.Rev.A, 1976, v.14, p.816.

376. А.Ю.Гросберг, А.Р.Хохлов. Статистическая физика макромолекул. М.: Наука, 1989.

377. J.L.Barrat and J.F.Joanny. Interacting rigid polyelectrolytes. J.Phys.II (France), 1994, v.4, p.1089-1102;

378. T.A.Witten and P.A.Pincus. Comment on "Interacting rigid polyelectrolytes". ibid, 1994, v.4, p.1103-1105;

379. D.Bratko and K.A.Dawson. A mean field approach to the structure of polyelectrolytes. -J.Chem.Phys., 1993, v.99, N7, p.5352-5361;

380. A.V.Dobrynin, M.Rubinshtein and S.P.Obukhov. J.Chem.Phys., 1996, v.104, p.2974.

381. M.Ullner, B.Jonsson, C.Peterson, O.Sommelius, and B.Soderberg. The electrostatic persistence length calculated from Monte Carlo, variational and perturbation methods. -J.Chem.Phys., 1997, v.107, p.1279.

382. M.Khan and B.Jonsson, Electrostatic correlations fold DNA. Macromolecules, 1999, in press.

383. S.M.Melnikov, B.Lindman, M.Khan and B.Jonsson. Phase behavior of single DNA in mixed solvent. J.Am.Chem.Soc., 1999, in press.

384. M.Nierlich, F.Boue, A.Lapp, R.Oberthur. Radius of gyration of a polyion in salt free polyelectrolyte solutions measured by SANS. Colloid.PoIym.Sci., 1985, v.263, p.955; M.Sedlak and E.Amis. J.Chem.Phys. 1992, v.96, p.817;

385. S.Forster, M.Schmidt and M.Antonietti. J.Phys.Chem., 1992, v.96, p.4008.

386. L.C.Gosule and J.A.Schellman. Compact form of DNA induced by spermidine. Nature, 1976, v.259, p.333;

387. R.L.Baldwin. The mechanism of folding of ribonucleases A and S. J.Mol.Biol., 1980, v.144, p.431; .

388. V.A.Bloomfield. Biopolymers, 1991, v.31, p,1471;

389. A.Yu.Grosberg and D.V.Kuznetsov. Macromolecules, 1992, v.25, p.1970; ibid, 1992, v.25, p.1980;ibid, 1992, v.25, p.1991; ibid, 1992, v.25, p.1996.

390. A.R.Khokhlov and K.A.Khachaturian. Polymer, 1982, v.23, p.1742.

391. J.L.Barrat and J.F.Joanny. Theory of Polyelectrolyte Solutions. Adv.Chem.Phys., 1996, v.94, p.1-81.

392. P.Gonzalez-Mozuelos and M.Olvera de la Cruz. Ion condensation in salt-free dilute polyelectrolyte solutions. J.Chem.Phys., 1995, v.103, N8, p.3145-3157.

393. A.R.Khokhlov. On the collapse of weakly charged polyelectrolytes. J.Phys.A., 1980, v.13, p.979.

394. B.Jonsson,T.Peterson and B.Soderberg. J.Phys.Chem., 1994, v.99, p.1251.

395. R.R.Netz and H.Orland. Variational theory for a single polyelectrolyte chain. -Europhys.Journ.B, 1999, v.8, N1 p.81-98.

396. P.Pfeuty, R.Velasco and P.G.de Gennes. J.Physique.Lett., 1977, v.38, p.L5.

397. P.G.de Gennes. Scaling concepts in polymmer physics. Ithaca: Cornell University Press, 1979.

398. H.Schiessel and P.Pincus. Counterion-Condensation-Induced Collapse of Highly Charged Polyelectrolytes. Macromolecules, 1998, v.31, N22, p.7953-7959.

399. R.Golestanian, M.Kardar and T.B.Liverpool. The Collapse of Stiff Polyelectrolytes due to Counterion Fluctuations. cond-mat/9901293, 1999.

400. K.Yoshikawa, M.Takahashi, V.V.Vasilevskaya, and A.R.Khokhlov. Large discrete transition in a single DNA molecule appears continuous in the ensemble. Phys.Rev.Lett., 1996, v.76, N16, p.3029-3031;

401. K.Yoshikawa, Y.Yoshikawa, Y.Koyama and T.Kanbe. Highly Effective Compaction of Long Duplex DNA Induced by Polyethylene Glycol with Pendant Amino Groups. -J.Am.Chem.Soc., 1997, v.119, p.6473.

402. K.Yoshikawa, S.Kidoaki, M.Takahashi, V.V.Vasilevskaya and A.R.Khokhlov. Ber.Bunsenges.Phys.Chem., 1996, v.100, p.876.

403. M.Ueda and K.Yoshikawa. Phase Transition and Phase Segregation in a Single Double-Stranded DNA Molecule. Phys.Rev.Lett., 1996, v.77, p.2133-2136.