Кинетика неравновесных процессов в облучаемых аморфных и кристаллических твердых телах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

Волков, Александр Евгеньевич АВТОР
кандидата физико-математических наук УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ
Москва МЕСТО ЗАЩИТЫ
1993 ГОД ЗАЩИТЫ
   
01.04.07 КОД ВАК РФ
Автореферат по физике на тему «Кинетика неравновесных процессов в облучаемых аморфных и кристаллических твердых телах»
 
Автореферат диссертации на тему "Кинетика неравновесных процессов в облучаемых аморфных и кристаллических твердых телах"

На правах рукописи УДК 539.2

ВОЛКОВ Александр Евгеньевич

КИНЕТИКА НЕРАВНОВЕСНЫХ ПРОЦЕССОВ В ОБЛУЧАЕМЫХ АМОРФНЫХ И КРИСТАЛЛИЧЕСКИХ ТВЕРДЫХ ТЕЛАХ

<01.04.07 — Физика твердого тела)

Автореферат

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Москва-1993

Работа выполняла в Российском Научном Центре "Курчатовский Институт".

■Научный руководитель:

кандидат физико-математических наук А.И.РЯЗАНОВ

Официальный оппоненты:

диктор физико-математических наук,

профессор Б. А.КАЛИИ доктор ^пико-математических наук,

профессор Л.А.Максимов Ведущая организация: Московский Институт Стали и Сплавов, г.Москва

Защита состоится " "_199 г. в час.

на заседании специализированного Совета по ядерной физике и физике твердого тела (Д 034.04.02) при РНЦ "Курчатовский Институт" по адресу: 123182, г.Москва,пл. И.В.Курчатова, РНЦ "Курчатовский. Институт"

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке РНЦ "Курчатовский Институт".

Автореферат разослан "И" ¿^¿с-рл тээУг.

Отзыв на автореферат в двух экземплярах, заверенный печатью учреждения, просим направить по вшаеуказанному адресу на имя ученого секретаря Специализированного Совета.

Ученый секретарь

специализированного Совета РИД, I ^

кандидат фюико-мзтематичесхих наук у.) \ у М.Д.СКОРОХВАТОВ

/•,-1 I

ОБЗАЯ ХАРА1ПЕКХТНСЛ РАБОТЫ.

Актуальность проблемы. Аморфтае сплавы это металлические системы, в которых отсутствует дальний порядок в распологешта атомов , но которые обладают определенным блихнпм порядком . Отсутствие наблюдаемых протяжтгкых д&фэхтов с высокой степенью локализации избыточной энергии, аналогичных длслокацяян и границам зерен в кристаллах, обеспечивает микроструктурную однородность аморфюй системы. Более того, многокомпонентные аморфные сплавы, получаемые быстрой закалкой из расплава, обычно представляют собой однофазную систему (пересыщенный твердый раствор), атомная структура которого непосредственно после получения соответствует структуре переохлаяденого расплава.

Подобная микро- а макро- однородность обуславливает уникальные физические, механические и химические свойства ашрСшх металлических сплавов : высокую прочность, пластичность и износостойкость; повышенную коррозионную стойкость; высокую магнитную проницаемость и особые электрические свойства,делает эти сплавы привлекательными и для радиационных технологий. Однако применение металлических стекол в этой области наталкивается на ряд принципиальных проблем.

г.уществущие метода получения аморфна сплавов основываются на высокой скорости охлаждения расплава (сЯЛЗЪЮ^К/с) с целью быстрого преодоления узкого температурного интервала (дТ<100К) вблизи идеальной температуры стеклования Т0, в котором вязкость материала резко увеличивается от значений, характерных для переохлаяденного расплава, до значений дин-с/см2,

характеризулцих твердое тело. Это позволяет избегать кристаллизации расплава, гребущей определенного времени на процесс зароздения кристаллов и деобходгаого массопэреноса.

Свежеприготовленные металлические стекла наследуют структуру

расплава, соответствующую температуре затвердевания (стеклования) Т.т (ТГ|:>Т,Г>ТГ|, где Т.,- температура плавления), и при температурах тСт являются неравновесными. О течением времени эти системы ролчкснрувт к более устойчивому ямо^Гя'./му состоянию. Структурная релау.спция металлического стоила характеризуется определенными и:-№!1'"-ниями в топологическом и химическом ближних порядках и приводит к изменению физических свойств материала: увеличению плотности, уменьшении диффузионной подвижности атомов, потере пластичности, изменению мапглтных и упругих свойств материала, изменению электросопротивления и теплоемкости. Дальнейший откиг щш.одит к кристаллизации металлического стекла и потере присущих материалу уникальных физических свойств.

Облучение твердых тел быстрыми тяжелыми ионами связано с возможными знвчитвльнши передачами энергии и импульса от прониканжлх частиц к ионной и электронной подсистемам облучаемого тела. Процессы переноса и диссипации импульса и энергии в ионной и электронной подсистемах приводят к возникновению вблизи траектории налотащей частицы за время 1й10-1,с области материала, характеризующейся значительными, сильно неоднородными полями температура, напряжений и атомных смещений, повышенной подвижностью атомов. Конкретные характеристики этой области определяются параметрами облучения и материала.

Возникновение в облучаемом неравновесном металлическом стекле подобных анизотропных, неравновесных областей, параметры которых изменяются со временем, и формирование которых обычно сопровождается накоплением определенных примесных атомов (например гелия), может существенным образом изменить кинетику структурной релаксации и кристаллизации аморфных сплавов и привести к радикальному и неожиданному изменению их физико- механических свойств . При втам течение хорошо известных рвдиациокно стимулированных процессов, например радиационного распухания, может быть различным в аморфных и кристаллических материалах. Колее того возникновение подобных областей в неравновесных аморфьл твердых телах вызывает явления нэ наблюдаемые в кристаллах.

Несмотря нп привлекательность аморфных сплавов для радиационных технология, практически отсутствуют экпвриментяльные работы в этом

направлении. Отсутствие теоретических исследований в области радиационной физики вмор£тк. твердых тел та позволяет оценить влияние различии* видов облучения на свойства бт:пс тел, что в свою очередь затрудняет экспериментальный поиск радаяштонно стойких аморфных материалов. Подобные теоретические исследования и их дальнейшее сравнение с эксперименте?* могут явиться источгаксм новях идей способствующих пониманию механизмов образования дефектов структуры в яморфннх материалах, а также предсказанию не исследованных ранее радиационных эффектов в аморфных и кристаллических твердих телах.

Основная цель работы состоит в исследовании юте тики неравновесных процессов перенося и диссипации энергии и кмпульса, переданных проникающей заряженной частицей электронно;! и ионной подсистемам облучаемого теля, процессов связанных с накопленном в веществе примесных атомов (гелия) в результате одучопня, а так*ч влияния этих процессов на радиационную и термическую стойкость ампрфпгх сплавов.

Научная новизна. В настоящей работе впервые:

1. На основании микроскглтичекого описания получен общий вид кинетических коэффициентов уравнения Фоккера- Планка (У-'-П), описыващего зарождение газовых пор в перестлав ином растворе вакансий (В) и газорых атомов (ГА) в кристаллах. На основании этих выражений проанализировали условия применимости феноменологического описания для определения стационарной скорости зарождения этих пор.

2. Использование для описания состояния газа в поре уравнения "твердях сфер", справедливого, как при высоких, так и при низких плотностях газа, показало, что при харпктер!шх концентрациях голия

П3- 104ярря1 (ТЯР), плотность ГА в зародившейся поре соответствует кидкому состоянии.

3. Показано, что наличие газа в поре снижает барьер нуклеации этих пор и сдвигает максимум температурной зависимости их скорости зароучдэго5Я в область солее низких температур.

4. Исследовано зарождение газовых пор в рвлаксирущем аморфном сплаве, содержащем растворенные газовые атомы. Показано, что в еморфшх сплавах с высокой температурой кристаллизации возможна стабилизация газом мелких фпуктуациоопых пор. Отмечено, что

дальнейший рост жизнеспособных пор создает дополнительный по отношению к поверхности сток для избыточного объема неравновесного амор1ного сплава и тем самым ускоряет структурную релаксации этого сплава.

Б, Проанализированно влияние изменений в динамических характеристиках аморфной системы при введении;! в нее примесных атомов ка процесс образования в ней кристаллических зародышей. Проведенные теоретические и вкспериментальные исследования показали, что примесь, при прочих равных условиях, увеличивающая среднюю частоту нормальных колебаний в металлическом стекле, уменьшает барьер нуклеации кристаллов и снижает температуру кристаллизации этого стекла.

6. Разработана теоретическая модель вязкоупругого течения материала, огшсыващая 2юр<сирование трека вблизи траектории быстрого тяжелого иона. Предложенная модель дает возможность оценить применимость различных механизмов передачи и диссипации энергии и импульса в возбужденных электронной и ионной подсистемах облучаемого тела вблизи траектории прониквицей частицы на процесс формирования трека быстрого тяхелого иона. Показана определялся роль начального разогрева ионной подсистемы, происходящего в результате передачи анергии от возбужденной электронной подсистемы, на формирования трека тяжелой высокоэнергетической частицы.

7. Проведений в рамках диффракционной модели анализ электрон-ионного взаимодействия в неупорядоченном металле показал, уменьшение характерного времени про дачи анергии от возбужденной электронной подсистемы к длинноволяоеым фонокам в аморфшх металлах по сравнения с их кристаллическими аналогаш.

8. Исследовано ионизационное равновесие между локализованными и делокалвпованшмк состояниями в возбужденной электронной подсистеме облучаемого тела. Получена оценка функциональной зависимости электронной температуры от электронных потерь энергии быстрого тяхелого иона.

9. Исследована кинетика анизотропного роста аморфных твердых тел, облучаемых тяжелыми быстрыми ионами. Разработана теоретическая модель, раосы5гр;:Е£Е^ая это явление, как суммарный аффект перекрыващихся треков.

10. Проведено сравнения результатов теоретических исследований н имеющихся ¡экспериментальных дашшх по анизотропному росту аморфных твердых тел. Обменены:

а) зависимость скорости анизотропного роста от электронных

•потерь энергии быстрого тяжелого иона; С) зависимость скорости анизотропного роста от температура облучения;

в) зависимость скорости анизотропного роста от упругих потерь энергии быстрого тяжелого иона.

Практическая и научная ценность результатов.

Рассмотренные в диссертации особенности гашетики неравновесных процессов в облучаемых аморфных и кристаллических твердых телах могут найти применение для более глубокого понимания целого ряда эффектов, связанных с термической и радиационной устойчивостью фкзико- механических свойств аморфных сплавов, а такзе с проблемами радиационного распухания и радиационного охрупчивания твердых тел.

Так рассмотренное зарождение газовых пор в кристаллах позволяет оценить начальную концентрации газовых пор и начальную концентрацию ГА в них в зависимости от параметров облучения и материала, что имеет важное значение для описания всей последующей кинетики радиационного распухания.

Ускоренная структурная релаксация неравновесных аморфных сплавов в присутствии растворенных ГА и связанное с ней образование в материале газовых пор может играть важное значение в изменении |£изико- механических свойств металлических стекол под облучением.

Обнаруженная корреляция между динамическими характеристиками аморфных сплавов, содержащих примесные атомы, и их температурой кристаллизации мояет служить удобным критерием для оценки устойчивости к кристаллизации металлических стекол при введении в них примеси.

Предложенный механизм формирования треков позволяет связать параметры облучения и материала с характеристиками первичных полей деформаций, играпдих важную роль в последугцей кинетике ансамбля дефектов, созданных облучением.

Предложенная модель анизотропного, роста аморфных сплавов позволяет описать зависимость скорости анизотропного роста от

парамотроп облучения и материала и дает практические рекомендации для як с г к рда*л та л ьшх исследований »того аффекта.

Основные положения диссертации, выносимые автором на защиту:

1 .Исследование кинетики зарождения газовых пор в пересыщенном растворе вакансий и газовых атомов в кристаллах с учетом реального уравнения состояния для газа в порах.

2.Исследование влияния растворенного газа на процесс структурной релаксации неравновесных аморфных сплавов, а также кинетика образования газовых пор в релахсирулцеы металлическом стекле.

3.Результаты теоретического и экспериментального исследования термической устойчивости аморфных двухкомпонентных сплавов по отношению к кристаллизации. Исследована связь между изменениями

динамических характеристиках аморфного сплава, вносимых примесными атомами, и температурой кристаллизации этого сплава.

4.Анализ кинетики образования трековых областей при облучении аморфных и кристаллических твердых тел тяжелыми ионами высоких энергий. Оценено влияние различных механизмов передачи энергии и импульса от возбужденной электронной к ионной подсистеме облучаемого тела на величину пластического течения материала в зоне трека. Анализ влияния степени неупорядоченности атомной структуры облучаемых материалов на процесс образования треков.

Б.Результаты исследования анизотропного радиационного роста аморфных твердых тел при их облучении тяжелыми ионами высоких энергий. Исследовано влияние электронных и упругих потерь энергии налетающей тяжелой частицы и температуры облучения на скорость анизотропного радиационного роста аморфных твердых тел.

Аппробация работы. Основные результаты работы докладывались на ежегодных конференциях Отделения общей и ядерной физики ИАЭ им.И.В.Курчатова (1986-1991); на Ш-ем Всесоюзном совещании по физикохимии аморфных (стеклообразных) металлических сплавов (Москва 1939); на 7-ой Международной конференции по жидким и аморфным металлам (Киото, Япония 1990); на 11-ом международном симпозиума 3АКРЕ (Чиба, Япония 1991).

Пус тикании. По результатам диссертации опубликовано 8 работ, 6 из которых опубликовано в центральных российских и международных курнялах. Список работ приведен в конце автореферата.

Объем диссертант/. Диссертация состоит из введения, четырех

глав, заключения и содержит 123 ' страница текста, включая 7 рисунков и список литературы из 102 наименований.

СОДЕРЖАНИЕ РАБ01Ы.

Во введении обоснована актуальность поставленной задачи. Дано краткое содержание диссертации.

В первой главе теоретически исследуется кинетика зарождения газовых пор в пересыщенном растворе ваканий и газовых атомов в кристаллах.

В $1.1. дается краткий анализ влияния растворенного гелия на кинетику радиационного распухания облучаемых материалов.

Ввиду предпочтительного погложшя собствошшх мождуузелышх атомов дислокациями, радиационное распухание (РР) материалов, наблюдаемое при дозах и температурах, характерных для реакторного облучения (1-10 dpa, Тп/3 <*Г< Ти/2, где Тп - температура плэвлэтш металла) может достигать величины 10-20Х и практически равно суммарному объему образующихся вакаксиопних пор

Газовые атомы (гелий) накапливаются в облучаемых млтерилах либо в результате (п,а)- реакции, либо в результате прямой имплантации а- частиц. Будучи плохо растворимым в материале (в£„=*3*5эв. гдо - энергия растворения гелия в матрице) и обладая погашенной эффективной подвижностью (в никеле Е^р=«0,8эВ, где Е$е -эффективная энергия миграции атома гелия ), атомы гелия склонны образовывать вакансионно - гелиевые комплексы, характеризуемые определенной энергией связи вакансий и газовых атомов.

Стабилизируя мелкие вахансионные пора, влияя на энергетику образования этих пор, гелий радикально изменяет кинетику развитая радиационной пористости C1J.

В связи с этим все современные теории РР и высокотемпературного радиационного охрупчивания основываются на принципиальной роли газовых атомов в процессе РР.

Отав там сладу ища характерные моменты кинетики эволюции газовых пор, которые сильно зависят от особенностей протекания процесса зарождения в системе t1]:

а) Количество ГА в только что образовавшемся пузырьке влияет на время достижения критического числа ГА N* в этом пузырьке, после

достижения которого дальнейший рост пузырька происходит за счет поглощения вакансий, подобно росту вакансионной поры. Более того значительное начальное количество ГА в пузырьке (Р>>2у/К, где Р -давление газа в пузырьке, г - коэффициент поверхностного натяжения материала, К - радиус пузырька) может существенно изменить кинетику натекания газа и точечных дефектов в растущий пузырек, б) чем большее количество зародышей пузырьков создается на этапе зарождения, тем сильнее подавляется последующее распухание материала;

Таким образом стадия зарождения газовых пор исключительно важна для всей кинетики процесса РР.

Задача предлагаемых моделей зарождения состоит в определении скорости образования устойчивых газовых пор, т.е. пор, способных к интенсивному росту.

В §1.2. анализируются особенности описания кинетики зарождения новой фазы в многокомпонентных системах.

Процесс образования газовых пузырьков аналогичен фазовому переходу первого родя в пересыщенном растворе В и ГА. При этом изменение функции распределения газовых пор в пространстве "размеров" описывается дифференциальным уравнением Фоккера -Планха (Ш1).

Для малых скоростей зарождения, для которых параметры системы за время облучения остаются постоянными, процесс зарождения газовых пор можно считать стационарным [21.

По аналогии с одномерным случаен [31, с целью избежать микроскопического описания процессов присоединения ГА и ТД к пузырьку, предлагалось связывать кинетические коэффициенты УФП через функцию распределения, обеспечивающую детальный баланс в пространстве "размеров" и совпадающую с функцией распределения термодинамических флуктуация размеров зародышей

/0<сЭ2р[Нт(п(х,п)/Т] ( {^^(.х.п) - минимальная работа по созданию зародыша, состоящего из х атомов газа и п вакансий). Довольно часто функцию детального баланса используют в качестве "нулевого" приближения или граничного условия при решении У®.

В отличии от однокомпонентного случая, требование существования детального баланса в многокомпонентных системах' накладывает определенные "потенциальные" условия на кинетические коэф$ициенты

соответствующего УФП [41. Так, как процесс зароздения характеризуется произвольными кинетическими коэффициентами УФП, определяемыми из микроскопики конкретной системы, детальный баланс в рассматриваемой системе может быть принципиально невозможен. Поэтому формальное использование функции /0, как начального условия УФП и для определения кинетических коэффициентов УЯ1 по известному модельному уравнению для роста "размеров" зародыша может привести к нефязичным результатам .

Вблизи растущих пор возможно образование пространственно -неоднородных диффузионных облаков дефектов С51, которые, с одной стороны определяют вид кинетических коэффициентов УФП, а с другой стороны изменяют величину Ящт по сравнению с чисто термодинамическим рассмотрением(если вообцэ могяо говорить о квазитермодинамическом описании в этом случае). В связи со сказанным использование функции /0 при решении двухкодаонентного УФП, описывающего зарождение газовых пор вызывает сомнения так, как:

во-первых, в докритической области вид кинетических коэффициентов обычно не обеспечивает возможность существования детального баланса,

во-вторых, функция занулящая поток зародышей в закритаческую область не обязана совпадать с /0

В §1.3 исследуется кинетика зарождения газовых пор в пересыщенном растворе В и ГА.

На основании анализа микроскопических процессов на поверхности поры определен общий вид кинетических коэффициентов двухкомпонентного УФП, описывающего зарождение газовых пор. В результате получено, что в предельном случае малых пор \а»Дехр(-Ра/Т) (здесь ха- длина диффузионного скачка для В (а=п) и ГА (а^г), еп- дополнительный диффузионный барьер связанный с искажением репетки вблизи поверхности поры) во-первых: выполняются потенциальные условия на кинетические коэффициенты УФП

э[(ип-аОп/ап)/Оп]/ах = ас(ох-аОд/эх)/Ох]/зя (1>

во-вторых отсутствуют диффузионные профили вблизи образующихся зародышей пор. В атом случае в системе возможно существование функции /0, обеспечивающей детальный баланс в пространстве

размеров. При в том седловая точка поверхности изменения свободной анергии системы лР(т,п) при образовании в ней зародыша размером х,п имеет смысл критического размера пора (хп,пс), а значение функции имеет смысл барьера нуклеации для процесса

зарождения газовых пор.

Используя приближение слабого раствора для описания состояния дефектов в матрице и уравнения "твердых сфер" для описания состояния газа в поре позволило получить барьер нуклеации для зароздящихоя пор в случае ха»йезр(-еа/Т):

Здесь г- коэффициент поверхностного натяжения, о- объем, приходящийся на один атом матрицы, С^- концентрация вакансий, созданная в матрице, С^^езрС-Тд/Т), тп~ энергия растворения В в матрице, Р(г) )- давление газа в критической поре:

РсЧ/Тх = (1+2пс+зф/(1-т,с)2 (3)

- объем поры, о^- объем, вносящий в пору ГА, п- плотность упаковки ГА в поре.

Показано, что для характерных температур и характерных пересыщениях точечных дефектов плотность упаковки ГА в критической поре соответствует жидкому состоянию.

В случае резкой зависимости функции дР(х,п) в окрестности критического размера, задача сводится к одномерной. В этом случав, с понощью функции /0, получено выражение для стационарной скорости зарождения газовых пор:

— (1+*2)] раехр (-ДРС/Т )/1ихг(рп/рх)} (4)

Здесь ст=1^дГ/2<322|=; г=п, х=хг, х- угловой коэффициент проекции ложбины садковой поверхности д?(х,л) на плоскости х,п;

Наличие ГА в поре приводит к дополнительному зависящему от твмпратуры члену Рсо в выражении для барьера нуклеации по сравнению с чисто вакансионным зарождением. Это приводит к уменьшению барьера нуклеации, резкому увеличению максимальной скорости зарождения и сдвигу температур! максимума скорости

зарождения в область более низких температур ш сравнению с чисто ввкансионнш зарождением.

Во второй главе исследуется влияние зарождающихся газовых пор наа кинетику структурной релаксации аморфного сплава, содержащего растворенные ГА.

Параметром характеризующим неравновесность системы выбирался удельный объем ямор!ной матрицы, а отклонение системы от равновесного состояния характеризовалось избыточной эногией Гиббса:

1 , л -п -.2

0 = 0+ -—1 (Б)

0 2хУе 1 я -I

Здесь Оп и х- соответственно анергия Гиббса и изотермическая

сжимаемость равновесного аморфного сплава объемом Уе, п- плотность

вещества.Отметим, что обычное изменение объема аморфного сплава

при релаксации не превышает 0.5Х.

Для описания зарождения газовых пор в этой системе в качестверазмеров пор выбирались: количество ГА х, находящихся в поре, и объем поры V.

Используя результата, полученные в первой главе, показано, что, как в случае Аррениусовской, так и в случае Фогель- Фульхеровской зависимости для коэффициента диффузии атомов, малые поры не возмущвпт систему. Барьер нуклеации газовых пор в этом случав определяется минимальной работой по создании в системе газового зузырька:

Здесь Рс=Тп0(142г}0+Згф/»°(1-пс)2- давление газа в критической горе, п0~ плотность неравновесной ачорфюй матрицы.

Анализ показывает, что при достаточно высоких температурах ;т=900К) и высоких концентрациях ГА в матрице 03»!О^яррл)

качение барьера нуклеации составляв твеличину *ЗаВ. Причем

иотность ГА в критической поре соответствует плотности жидко ти.

Таким образом в релаксирущих аморфных сплавах с высокой емпературой кристаллизации (Ш-НЬ), содержащих растворенные азовые атомы, возмогла стабилизация газом мелких флуктувщганных ор. Дальнейшее развитие газонаполненных пор, с размерами

превшапцими критические размеры, создает дополнительные стоки для избыточного объема неравновесного металлического стекла по отношении к поверхности образца и тем самым ускоряет процесс структурной релаксации этого сплава.

В третьей глзве исследуется влияние изменений в динамических характеристиках аморфных сплавов на процесс зарождения в этих сплавах кристаллических зародышей. Динамическая матрица несет в себе информацию, как о потенциале взаимодействия, так и о топологии атомной системы. Спектр нормальных колебаний может экспериментально наблюдаться, например с помощью рассеяния тепловых нейтронов [61. Поэтому определенные корреляции между изменениями в спектре атомных колебаний и температурой кристаллизации в аморфных сплавов могут служить критерием термической устойчивости металлических стекол.

В §3.1. рассматривается процесс зарождения кристаллов в двухкомпонентной аморфной системе (атомы хозяева- примесь). Получена зависимость барьера нуклеации кристаллов от параметров спектра атомных колебаний:

Kin « - <7>

Здесь величина Q1 характеризуется только параметрами основного вещества. С- концентрация атомов примеси.

Влияние изменений в динамических характеристиках при введении примеси на величину барьера нуклеации определяется величиной и знаком Q2:

02=«ЗТ(аЗ/ас)0(1/йсг - 1/йш) (8)

здесь /ЗН» {<<>{>- спектр нормальных колебаний системы

состоящей из N атомов. Так, как "сг>"ат » то знак Qg противоположен знаку производной (Эш/ас)0. Поэтому из выражения (8) следует, что при прочих равных условиях, примесь увеличивающая

¡3 снижает барьер нуклеации и следовательно уменьшает температуру кристаллизации Тх-

В §3.2 приводятся результаты экспериментов: а)на сплавах полиморфно кристаллизирующейся системы CuZr2 с добавлением примесных атомов, имеющих приблизительно равную энергию связи (в

чистом кристаллическом состоянии), но различные массы. Ранги я наблюдалась корреляция между усредненной энергией связи на од,m атом в аморфном сплаве и значением температуры кристаллизации Гт [71. Выбором подобных примесных атомов вероятность влияния подобных корреляций на величину Т^ при введении примеси снижается; б) на сплавах систем Nl^B различного изотопического состава с целью исключить влияние взягалодействий между различными танжл атомов и возможной кногофязности распада на величину Тг. Результаты эксперимента (дифференциальная калориметрия) подтвердили выводы предложенной модели. Они сведены в таблице 1. Таблица 1.

Состав с

ai33Zr67 407.9

й1ЗЗггб5НГ2 420.1

<&Ъз2гб7>о,95Еео,ьо 424.8

(Cu33Zr67)0,93А10,02 442.3

58,7 10,8

Hi2 В 523.1

60 11

NI2 В 527.0

В заключительной четвертой глава исследуется влияние электронных потерь энергии заряженной частицы на процесс формирования троков быстрых тяжелых ионов и влияние формирующихся треков на радиационный рост аморфных твердых тел.

В разделе 4.1. дается краткий обзор и анализ существующих, моделей формирования треков тяжелых внсокоанерготических ионов [8-111.

В разделе 4.2. предлагается новая модель образования треков в твердых телах.

В §4.1. исследуется кинетика пластической деформации твердого тела вблизи траектории быстрого тяжелого иона. Формирование трека рассматривается, как вязкоупругое течение материала под действием неоднородных полей напряжений и температуры, возникающих в результате переноса энергии и импульса от возбужденной электронной

к воинов подсистеме облучаемого тела вблизи траектории проникапдего иона. На основании анализа вязкоупруго течения материала, показано что определящую роль в формировании трека тяжелого иона играет начальное повышение ионной температуры. Приэтом радиальная компонента вектора смещений в зоне трека имеет вид:

Здесь Т0- начальное повышение температуры на оси трека, К-объемный модуль, а- коэффициент термического расширения, х(-ионнал температуропроводность, ц- модуль сдвига, В^- характерный радиус зоны первичного разогрева ионов, ^»Пд- усредненные сдвиговые вязкости, характеризующие пластическое течение материала до и после остывания первоначально разогретой области материала

В §4.2.2. в рамках дифракционной модели показано, что в неупорядоченных металлах характерное время передачи энергии от электронной подсистемы к длинноволновым фононам значительно меньше подобного времени в кристаллических металлах.

В £4.2.3 в приближении деформационного потенциала анализируются особенности электрон- ионного взаимодействия в металлах, полупроводниках и диэлектриках.

В 54.2.2. исследуется ионизационное равновесие между локализованными и делокализованиыми состояниями возбужденной электронной подсистемы облучаемого тела. Показано, что зависимость электронной температуры от электронных потерь энергии налетающей частицы имеет следующий вид:

где электронная температура,0,4 * р * О,Б.

В разделе 4.3. исследуется анизотропный радиационный рост ьмор«1шх твердых тел.

В 84.3.1. анализируются имеющиеся экспериментальные данные по анизотропному радиационному росту аморфных твердых тел [121. При низкотемпературном облучении аморфных твердых тел тяжелыми быстрыми тяжелыми ионами (Т{ггс10СК, Е>1СЮЫэВ, М(>100п)р, где Шр-

(9)

1е « (Бе)Р .

(10)

масса пртона) наблюдается значительное увеличение размеров образцов в направлении перпендикулярном падающему пучку. Это изменение достигает величин« десятков процентов я не имеет тенденции к насыщению. Объем материала при этом сохраняется. Подобное явление не наблюдается в кристаллах. Экспериментальная зависимость смеет следующий вид [12]:

Нг" = А (Л ~ В) (Л>В> • НП

где А~ скорость радиационного роста

А = (12)

Здесь Ь- размер образца перпендикулярный падащему пучху, дь-изменение этого размера в процессе облучения, ]- плотность потока падающих частиц, В- инкубационная доза.

В §4.3.2. В рамках предложенной модели формирования треков рассматривается явление анизотропного радиационного роста вморфшх сплавов, как суммарного эффекта перекрывающихся трековых областей. Показано, что скорость анизотропного роста имеет вид:

ТпКа*4

А = * ——Ьехр[-(^г2/пос)} (13)

Здесь яр - характерное время рекомбинации дефектов течения 1131,

г(ос=едр(С/Т)/о^7^,гдеО-наименьший миграционный барьер для дефектов течения, о^.у^.у^ - соответственно объем, средняя частота воамокяого скачка, деформация, связанные с дефектом течения.

В §4.3.3. показано, что зависимость скорости анизотропного роста эт температуры облучения имеет следующий вид:

А г т" т

-- « — елр(ЧЗ/Т{гг)|, (14)

Ащг (гг

ДО Атг=А(Т(гг=0). т*=т2/пос-

Для следующих значений параметров Т*=4024К и С=530К еоретическая кривая совпадает с экспериментальной, полученной для еталлического стекла РА^^ 42) (см.Рис.1). В §4.3.3. учитывая температурную зависимость электронной емшрятуропроводности х^СГ^) (14), показано, что скорость »изотропного роста аморфных сплавов зависит от электронных и

ионных потерь анергии следугщим образом:

а) (15)

Те » . Хе ~ Те 0п=Д(Злпй|), Тп=Т{гг(3«1й|) где п-плотность вещества.

б) 7ТТ (,6)

где р-О-5 , ьу<Те<10с^ и x¿¡=ccmзt.

На Рис. 2 приведены результаты сравнения экспериментальной и теоретической зависимости скорости анизотропного роста аморфных сплавов от электронных и ионных потерь энергии быстрых тяжелых ионов для аморфного сплава Рс^^^д 1121.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ РАБОТЫ.

1. Получен общий вид выражений для кинетических коэффициентов в УСТ, списывавдем кинотику зарождения газовых пор в пересыщенном растворе В и ГА. На основании этих выражений проанализированы условия применимости феноменологического подхода для определения стационарной скорости зарождения газовых пор в пересыщенном растворе В и ГА

2. При определении скорости зарождения газовых пор, для описания состояния газа в порах использовалось .уравнение "твердых" сфер. Показано, что зарождающиеся газовые поры могут иметь высокие значигля плотности ГА соответствующие жидкому состоянию.

3. Наличие ГА в порах приводит к резкому уменьшению барьера нуклеации газовых пор по сравнению с вакянсионными порами Полученная температурная зависимость скорости зарождения пор имеет максимум, который сдаигается в область более низких температур с увеличением концентрации ГА в порах.

4. Определена стационарная скорость зарождения газовых пор в неравновесных аморфных сплавах. Полученные низкие значения барьеров нуклеации газовых пор в металлических стеклах (1*ЗэВ) указывают на возможность образования подобных пор в аморфных сплавах с высокой температурой стеклования (М1-МЬ). что приводит к ускорению структурной релаксации этих сплавов.

Б. ¡'а основании разработанной теоретической модели для

исследования термической устойчивости пморфгтх сплавов,выявлена связь между изменениями в колебательном спектре аморфной матрицы при введении в нее примесных атомов и величиной барьера нуклеяции для зародышей кристаллической фззы. Введение в аморфгай сплав примеси, увеличивающей средний частоту нормальных колебаний атомов з аморфном сплаве, при прочих равных условиях,приводит к снижению температуры кристаллизации аморфпого сплава. Проведенные эксперименты по исследовании температуры, кристаллизации на модельных аморфтых сплавах системы СиЯг^, !Л2В подтвердили выводы традложенной теоретической модели.

Разработана теоретическая модель вязкоупругого точения «атериала, описыващая формирование треков вблизи траектории Острого тяжелого иона. Предложенная модель дает возможность >ценить применимость различных механизмов передачи п диссипация 1нергии возбужденной электронной подсистемы облучаемого тела на рюцесс формирования треков быстрого тяжелого нона.

Проведен анализ электрон- ионного взаимодействия в пупорядоченных металлах. Показано, уменьшение характерного ромеш про дачи энергии от возбужденной электронной подсистем! к линноволновым фононпм в аморфных металлах по сравнению с та ристаллическими аналогами.

. Исследовано состояние ионизационного равновесия в возбужденней лектронной подсистеме облучаемого тела. Получена оценка ункциональной зависимости электронной температуры от электронных этерь энергии быстрого тяжелого иона.

Г). Разработана теоретическая модель анизотропного роста аморфных зердых тел, как суммарного эффекта перекрывавдихся трековых властей, возникающих при облучешга этих тел тяжелыми быстрыми )нами.

. Проведено сравнение результаов теоретических исследовашг' и юпцихся экспериментальных данных по анизотропному росту аморфных ¡ердых тел. Объяснены:

а) зависимость скорости анизотропного роста от электронных потерь энергии быстрого тяжелого иона;

б) зависимость скорости анизотропного роста от температуры облучения;

в) зависимость скорости анизотропного роста от упругих потерь энергии быстрого тяжелого иона.

РксЛ. Экспериментальная [121 (*) и теоретическая (-)

зависимости скорости анизотропного радиационного роста аморфного сплава Р^^З^^т температуры облучения Т(гт-

( 5,) ( /м-г/ .".Г.)

Рис.2. Экспериментальная [121 (--*--) и теоретическая (-)

зависимости скорости анизотропного радиационного роста аморфного сплава Рй^Я!^ от урупи <Р> и электронных потерь энергии быстрого тягклого иона.

Перечень работ опубликованных по теме диссертации.

1. Волков А.Е., Рязанов А.И.,К теории термической устойчивости аморфных сплавов, ФТТ, 1985, т.27, Я7, с.2111-2117.

?. Волков А.Е., Рязанов А.И., Кинетика зарождения гязоенх пор в материалах, содержащих пересыщенный раствор вакансий и газовых атомов, препринт ИАЭ-4388/11, 1987, 13с..

3. Волков А.Е., Рязанов А.И., К теории зарождения ^аяошх пор в пересыльном растворе вакансий и газовых атомов, Металлс^ззикэ, 19S8, Т.10, А1 , с.63-70.

4. Волков А.Е., Рязанов А.И., Влияние растворенного газа на кинетику структурной релаксации яморфшх сплавов, ФТТ, 1989, т.31, Хв, г..187-196.

5. VoLkov А.Е., Ryazanov A.I., Concerning the theory of structural relaxation of amorphous alloys containing dissolved gas atoms, J.Non-Cryst.Sol., 1990, 7.117/118, p.256-258.

6. Волков A.E.P Рязанов А.И., Сырых Г.Ф., Влияние динамичесхих хгфяктеристих примесных атомов на терляческух стабильность svopJfflH сплавов, ФТТ, 1991, т.33, JSG, с.903-907.

7. Rya?.anov A.I., Syrykh О.У., Voltov A.E., The influence of impurity on the thermal stabl]ity of amorphous alloys, Proc.2nd Japan Tnt.SAKPE Symp.Exh., eda.Kimpara I., Kageyama K., Kagava Y., "hiba. Japan,1991, p.331-335.

8. Ryazanov A.I., Volkov A.?,.. A theoretical model of the track formation in high energy heavy ion irradiated materials. Preprint AE-5561/11, 1992, 40p..

Цитированная литература.

1.TrinRaus H., Energetics formation kinetics of helium bubbles

in metala, Rad.Eff., 1983, v.78, n. 1-4, p.189-211.

2.Kats J.L., wiedersich H., Kucleaticn oi voids in materials

supersaturated with vacancies ar.d Interstltlals, J.Chem. Phys., 1974, v.55, П.З, p.1414-1425.

3.Зельдович Я.В., К теории образования новой фазы. Кавитация, ЖЭТФ, 1942, Т.12, П.11-12, С.525-538.

4.Гардинер К.В., Стохастические метода в естественных науках, Ы, Мир, 1986, 528с..

Б.Михайлова D.B., Максимов Л.А., Кинетика образования пор из пере еще иного раствора вакансий, ¡ЕЭТФ, 1970. т.59, п.З, с.1368-1375.

6.Сырых Г.Ф., Влияние релаксации на колебательный спектр металлического стекла, ХЭТФ, 1989, т.96, в.4, с.1454-1458.

7.Lasocka М..Harmelin II.,Bigot J., Thermal stability oi Cu-Zr-M glasses яя a function of an averaged atomlzatlon entalpy, In Rapidly quench, metals, proc. 5 th Int.Conr., ed. Steeb S., Viarllroont H..N. Boll., 1985, p.335-338.

8.Гинзбург В.Л., Шабанский В.П., Кинетическая температура влвктронов в металлах и аномальная электронная эмиссия, ДАН СССР, 1955, Т.100, П.З, с.445-448.

Э.Коганов Ы.И., Лифииц И.М., Тантаров Л.В., Релаксация между электоронами и решеткой, ЖЭТФ, 1956, т.З, п.2, с.232-237.

Ю.Борин И.Р., Генерация волн напряжения в металле электронами, возбуждаемыми осколками деления ядер, ФТТ, т.20, п.7, с.2222-2223.

11.Ritchie R.H., Claussen С., A core plasma modelof charged particle track formation in insulators, Nucl.Istr.Meth., 1982, v.198, p.133-138.

12.Klauraunser S., Plastic defoliation of amorphous solids by track overlap, Nucl. Tracks Hadlat. Meas. Int. J.Radlat. Appl. Instrum., Part D, 1991, v.19, n.1-4, p.91-96.

13.Tsao S.S., Spaepen P., Structural relaxation of a metallic glass near equilibrium. Acta Ketallurglca, 1985, v.33, n.5, p.881-889.

14.Варанов И.А., Мартыненко D.B., Цепелевич C.O., Явлинский Ю.Н., Неупругое распыление твердых тол ионами, УФН, 1988, т.156, П.З, С.478-511.