Компьютерное моделирование мезоскопических кластеров отталкивающихся частиц тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

РОССИЙСКАЯ АКАДЕМИЯ НАУК ИНСТИТУТ СПЕКТРОСКОПИИ

На правах рукописи

Ракоч Евгений Александрович

КОМПЬЮТЕРНОЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ МЕЗОСКОПИЧЕСКИХ КЛАСТЕРОВ

ОТТАЛКИВАЮЩИХСЯ ЧАСТИЦ

Специальность 01.04.07. - "Физика твердого тела"

диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Научный руководитель: зав. лаб., профессор 10. Е. Лозовик

Москва, 1999

Содержание

1 Введение. 4

1.1 Кластеры абрикосовских и фейнмановских вихрей..............б

1.2 Дипольные кластеры............................15

1.3 Кулоновские кластеры..........................................18

2 Численные методы, используемые в работе. 22

2.1 Поиск минимума в двумерных кластерах........................22

2.2 Расчет потенциальных барьеров в двумерных кластерах. . . 24

2.3 Исследование плавления двумерных кластеров............27

2.4 Особенности расчета для трехмерных кулоновских кластеров. 31

2.5 Особенности расчета квантовых кулоновских кластеров. ... 32

3 Структура и плавление двумерных кластеров вихрей. 35

3.1 Физическая модель..................................................35

3.2 Равновесная структура логарифмических кластеров............35

3.3 Плавление и фазовые переходы в логарифмических кластерах. 42

3.4 Потенциальные барьеры относительного вращения оболочек и перескока частиц между оболочками для логарифмических кластеров..........................................48

3.5 Влияние потенциала изображения..................................51

3.6 Влияние анизотропии удерживающего потенциала на структуру и плавление логарифмических кластеров..................58

4 Структура и плавление двумерных дипольных кластеров. 62

4.1 Физическая модель..................................................62

4.2 Равновесные конфигурации дипольных кластеров..............62

4.3 Плавление и фазовые переходы в дипольных кластерах. ... 68

4.4 Потенциальные барьеры относительного вращения оболочек и перескока частиц между оболочками для дипольных кластеров..................................................................74

5 Плавление двумерных и трехмерных кулоновских класте-

ров. 75

5.1 Физическая модель..................................................75

5.2 Потенциальные барьеры в двумерных кулоновских кластерах

с изотропным конфайнментом.................. . 76

5.3 Плавление двумерных изотропных кулоновских кластеров. . 79

5.4 Двумерные кулоновские кластеры с анизотропным конфайнментом................................................................90

5.5 Плавление трехмерных кулоновских кластеров..................93

6 Плавление двумерного квантового кулоновского магического кластера. 98

6.1 Физическая модель...................................98

6.2 Плавление квантового кулоновского кластера с N = 19. ... 98

7 Выводы. 107

1 Введение.

В последние годы широко развивается наука о кластерах. Кластеры стали называть пятым видом существования материи наряду с твердым телом, жидкостью, газом и плазмой [1].

Кластеры - это небольшие агрегации частиц, обладающие собственной совокупностью свойств и еще не приобретающие, в силу своих малых размеров, свойств кристаллов [2]. Кластеры не обладают периодической кристаллической структурой, так как состоят из слишком маленького количества частиц. В связи с этим у них возможно появление новых элементов симметрии (например, оси пятого порядка), которые не могут иметь место в кристаллах. Кроме того в кластерах могут осуществляться ситуации, когда состояние с меньшей симметрией является более устойчивым, энергетически выгодным, чем состояние с большей симметрией.

Оказывается, что кластеры с разными законами взаимодействия при небольшом числе частиц обладают многими общими свойствами, в частности, оболочечной структурой, конкурирующей с возникновением внутри кластера зародыша со структурой "объемной фазы" (т.е. треугольной решетки для двумерных систем). В работе рассматриваются мезоскопиче-ские кластеры, обладающие оболочечной структурой. Они являются промежуточным случаем между микроскопическими кластерами, состоящими из одной оболочки, и макроскопическими кластерами, в которых большая часть частиц образует "объемную" фазу. Например, в двумерном случае большая часть частиц внутри кластера образует фрагмент слегка ис саженной двумерной треугольной решетки. Область мезоскопических кластеров находится в области чисел частиц ТУ от 6 до 50-100 в зависимости от закона взаимодействия между частицами в кластере. Оболочечная структура ме-зоекопического кластера может резко меняться при добавлении лишь одной "частицы" [3] вплоть до некоторого числа "частиц" N, когда внутри этого кластера появляется область со структурой "объемной" фазы. Что наиболее интересно, плавление мезоскопического кластера может обладать ин-

тересными специфическими чертами по сравнению с плавлением объемной фазы. Оказывается, что плавление указанных мезоскопических кластеров происходит в две стадии - сначала происходит взаимное ориентационное плавление оболочек, а при более высокой температуре - исчезновение обо-лочечной структуры (исключение составляют магические кластеры). Эти особенности являются, как будет показано, общими для мезоскопических кластеров разной природы. Вместе с тем оказывается, что критерий ме-зоскопичности кластера зависит от того, насколько дальнодействующим является взаимодействие между частицами. А именно, оказывается, что переход от мезоскопических кластеров к макроскопическим (при котором исчезают отмеченные выше особенности мезоскопических кластеров) происходит для дипольных кластеров при меньшем числе частиц, чем, например, для кулоновских и логарифмических.

Вышеуказанное ориентационное плавление возможно и в протяженной системе из отталкивающихся частиц, находящейся во внешнем (случайном) поле, создаваемом примесями, дефектами, шероховатостью границ, и т.п. Вблизи минимума случайного потенциала (или вблизи отдельных дефектов, если их концентрация мала) также образуется структура, напоминающая кластер, и может происходить ориентационное плавление при повышении температуры (для вихревой решетки в примесной системе оно наблюдалось в работе [4]).

Особые физические свойства малых агрегаций частиц представляют

и о о ТЛ

значительный научный и прикладной интерес. В настоящее время накоплен значительный экспериментальный и теоретический материал, свидетельствующий о том, что кластеры могут сохранять свою индивидуальность внутри массивного тела, влияя на его свойства [5].

Теоретическая трактовка проблем малых систем осложняется рядом причин. С одной стороны, обычные методы квантовой химии оказываются непригодными в применении к системам, содержащим сотни атомов, если не прибегнуть к существенным приближениям и допущениям, справедливость которых следовало бы обосновать. С другой стороны, к кластерам не

применима и макроскопическая термодинамика из-за невозможности разделения объемных и поверхностных свойств.

Трудно дать неоспоримое определение поверхностных термодинамических функций кластера, поскольку значительная доля его частиц располагается на поверхности, геометрическая интерпретация которой неоднозначна. Очевидно границу малых сферических (3D) и кольцевых (2D) кластеров можно провести через его внешние частицы.

По-видимому, наиболее надежное предсказание свойств таких систем пока дают только машинные расчеты методами молекулярной динамики и Монте-Карло с использованием мощных современных ЭВМ.

Некоторые сферические (3D) и кольцевые (2D) кластеры упорядочиваются, соответственно, образуя вписанные сферы и концентрические окружности, то есть имеют оболочечное строение. В последнее время стали появляться работы по изучению оболочечных кластеров [6]. Однако эта область пока оставалась мало изученной.

Литературный обзор состоит из трех частей, в первой из которых обсуждаются кластеры с логарифмическим законом взаимодействия между частицами, во второй - с дипольным, в третьей - с кулоновским.

1.1 Кластеры абрикосовских и фейнмановских вихрей.

Как известно, сверхпроводники бывают первого и второго рода. Точным отличием сверхпроводников первого и второго рода является следующее условие: если величина к = 0.9б| < и ans > 0, то это - сверхпрозодник первого рода, в противном случае - второго рода. Здесь 6 - глубина проникновения магнитного поля в сверхпроводник, ( - корреляционная длина сверхпроводника [7], ons—поверхностная энергия между нормальной и сверхпроводящей областью.

Рассмотрим подробнее сверхпроводники второго рода. Согласно сказанному выше, для них к > и <jns < 0. Критическое поле тонкой области пропорционально Нс~ (где d - толщина области); оно может значительно

превышать Нс [8]. Следовательно, таким слоям энергетически выгодно сохранять сверхпроводимость в полях Я > Яс, то есть сверхпроводникам второго рода выгодно разбиваться на области нормальной и сверхпроводящей фаз (сгП8 < 0). В сверхпроводниках первого рода разбиение на такие области не происходит из-за возникновения поверхностной энергии апз на границах слоев.

Следовательно, фазовый переход сверхпроводника второго рода будет идти путем постепенного вытеснения сверхпроводящей фазы, и металл станет нормальным при том поле, при котором в нем не сможет существовать бесконечно малый сверхпроводящий участок. Следовательно, молено сделать вывод, что переход растянется на целый интервал магнитных полей, и в этом интервале внешнее магнитное поле будет частично проникать в сверхпроводник, то есть эффект Мейснера будет неполным. Сверхпроводник будет находиться в особом состоянии, называемом смешанным, которое при нижнем критическом поле Нграничит со сверхпроводящей фазой, а при верхнем критическом поле Нс2 - с нормальной фазой [9]. При уменьшении поля ниже Нс2 оно частично проникает в сверхпроводник, и в нем должны существовать незатухающие вихревые токи. Элементарный вихрь, строго говоря, является квантовым образованием. Впервые это было обнаружено при исследовании сверхтекучести жидкого гелия [10, 11].

Результаты, полученные в работе [9], показывают, что в сечении сверхпроводника второго рода, перпендикулярном направлению поля, воз-нрпсает периодическая структура с симметрией треугольной или квадратной решетки. При магнитных полях, меньших некоторого критического, наиболее выгодна треугольная решетка, т.к. асимптотическое выражение при малом В для свободной энергии треугольной решетки вихревых нитей Ртр меньше, чем для квадратной Гкв.

„ К,В „В ,7гч1 , , 47г . 1ч

„ кВ В ,714 1 1 , , 2,71 ч 1 ч

где В—индукция магнитного поля, е—свободная энергия вихревой нити на

единицу длины.

Полученные в работе [9] данные объясняют ряд опытных закономерностей поведения сверхпроводящих сплавов в магнитном поле.

В работе [12] проанализированы низко лежащие состояния невязкой жидкости во вращающемся кольце (R\ < г < R2, где R\ - внутренний, R2 -наружний радиусы кольца). В этой работе теоретически рассчитаны равновесные массивы вихрей, которые имеют высокую степень симметрии. Рассматриваются малые числа вихрей, когда вихри образуют окружность. В случае узкого кольца вихри появляются только при большой угловой скорости вращения £1 > По и располагаются в середине между Ri и i?2- В случае широкого кольца вихри появляются при намного меньших угловых скоростях вращения. Численные значения Qq легко посчитать в каждой конкретной ситуации. В предельном случае узкого кольца: Oq = (^/тгс?2) ln(2<i/7ra), где к—циркуляция вихрей, d = Д2 — R\, а - радиус кора вихря. В противоположном предельном случае R\ = О, Я2 = R : ^о = (k/27rR2)ln.(R/a).

Теоретические предсказания хорошо согласуются с ранее полученными экспериментальными данными, как для узкого кольца, так и для широкого кольца [13]. В [13] было доложено о невращательном течении в кольце Ri ~ 0.5см, i?2 — 0.8cjW при угловых скоростях по порядку величины до 1 рад/с. Этот эксперимент явился доказательством того, что Hell в кольце образует внутреннюю невращательную область, окруженную плотным массивом вихрей. Хотя внешняя область точно не наблюдалась, кажется возможным интерпретировать эти эксперименты, как измерение критической угловой скорости образования вихрей в кольце.

В работе [12], кроме того, проводится аналогия между сверхтекучестью и сверхпроводимостью. Аналогом сверхтекучего потока является постоянный ток в сверхпроводящем кольце. Сверхтекучие вихри начинают образовываться при угловой скорости Оо, а сверхпроводящие вихри - при критическом магнитном поле НС1. Единственным существенным отличием является существование второй характеристики длины в сверхпроводниках Л - лондоновской глубины проникновения. Сверхтекучие токи удерживают-

ся толщиной Л, которая действует, как естественный параметр обрезания в объеме сверхпроводника второго рода. Таким образом, свойства сверхпроводника второго рода в основном не зависят от размера и формы образца, тогда как нейтральная сверхтекучая жидкость не имеет соответствующего параметра и поведение жидкого Hell зависит от размера сосуда. В частности, критическое магнитное поле HCl - порядка {ф^/Х2) 1п(А/(), где ф0 = /гс/2е - квант магнитного потока, ( - длина когерентности (( ~ а, а—радиус кора вихря). Это выражение очень похоже на формулу для Üq.

В работе [14] вычислены угловые моменты в локальных минимумах потенциальной энергии состояний сверхтекучего гелия в круговом цилиндре, вращающемся вокруг своей оси на основе Онзагер-Фейнмановской модели вихрей. Определены пределы угловой скорости, в которых конфигурации из iV = 0,l,2,...,7 вихрей дают наинисшее энергетическое состояние. Рассмотрен также диапазон угловых скоростей, в котором состояние из N вихрей может быть метостабильным.

При достаточно малых угловых скоростях в низшем энергетическом состоянии не будет ни одного вихря, что сильно контрастирует с поведением классической жидкости. При больших угловых скоростях энергия минимизируется однородным распределением вихрей с угловым моментом, приближающемся к классическому значению. В работе [14] рассматривается промежуточная область.

В работе [15] показано, что низшее энергетическое состояние жидкости во вращающемся сосуде с постоянной угловой скоростью и - это состояние, которое минимизирует свободную энергию

F — Е — üjL, (2)

где Е и L—энергия и угловой момент жидкости.

Для учета центробежной силы, то есть притяжения вихря к границе в [14] использовался метод изображений (см., напр., [16] для трехмерного случая). Нетрудно показать, что если вихрь с зарядом q находится в точке (г,ф), а его изображение с зарядом —q—в точке то потенциал на

границе кластера (г = Я) обращается в 0.

Для одного вихря, находящегося на расстоянии г от оси, его энергия

есть:

где член порядка опущен. Член кинетической энергии 7 не зависит от г и может быть опущен.

Затем вводятся безразмерная угловая скорость О, = и2тсЯ2/к = сиЯ27п/]1 и безразмерная свободная энергия Т7" = (далее для удоб-

ства штрих опустим). Тогда

= ln(-) + 1п(1 -р)- 0(1 -р), (4)

d

где р =

При Q < 1 Fi не имеет экстремума по р, а минимальное значение достигается при г —> R.

При Q > 1 - F\ = max для р — 1 — О-1 и F\ — min для р = 0, так что вихрь в равновесии находится в центре.

В случае двух вихрей с полярными координатами (г1,ф{) и (г2, Ф2) энергия системы принимает вид:

Е2 = In - + ln(l - и\) + 1п(1- и\) +

4-7Г а

1 - 2щи2С08ф12 + и\и\

+ 1п—к—----(5)

1/1 — 2^1^2005012 + ^2

где щ = | и Фх2 = фх - ф2.

Так как энергия квадратична в поле скоростей, то нет члена взаимодействия, включающего более, чем два вихря. В общем виде в безразмерной форме свободная энергия есть:

R I Г1 /1 2\ , I 1 - 2ищсозфц + и\и)

- + £ln(l-uf) + ¿J In-2—---——f

а 1 ¿<i=i Щ ~ ¿щщсовфi2 +

-nf)(i - «?). (6)

¿=1

Стабильная конфигурация для данного О, определяется минимизацией по координатам вихрей и их числу. Из (б) следует, что вихри не должны находиться слишком близко друг другу и к границе. То есть они должны быть более или менее однородно распределены по площади кластера. Хесс обнаружил, что при 2 < п < 6 вихрям выгодно образовывать окружность, а при б < п < 8 - окружность с одной частицей в центре. Он аналитически рассчитал кластеры из N — 1 — 8 вихрей. Для п > 8 становятся более вероятными распределения с более низкой симметрией. Их конфигурации чельзя посчитать аналитически.

Система вихрей в сверхтекучей жидкости рассмотрена в [17]-[19]. В работе [19] распределение вихрей во вращающемся цилиндре или кольце с гелием II изучается двумя различными методами. В континуальном приближении (вихри однородно распределены с плотностью п = -у, где О -угловая скорость, к = ^ - циркуляция) показано, что около каждой стенки сосуда существует свободная от вихрей полоска шириной ~ 1.4гг-|/2, где N - плотность вихрей. Точные (5 знаков) компьютерные расчеты (с помощью Гаусс-Сейделевского одношагового алгоритма для решения линейных задач) показали, что вихри в цилиндре стремятся к образованию концентрических окружностей. Однако некоторые конфигурации демонстрируют треугольную симметрию.

Распределение вихрей во вращающейся сверхтекучей жидкости было исследовано в работе [20]. Было обнаружено, что частицы образуют концентрические оболочки, и найдено распределение частиц по оболочкам для ч