Магнитный резонанс и фазовые переходы в квазиодномерных неколлинеарных антиферромагнетиках тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.09 ВАК РФ

РОССИЙСКАЯ АКАДЕМИЯ НАУК ИНСТИТУТ ФИЗИЧЕСКИХ ПРОБЛЕМ имени П.Л.КАПИЦЫ

на правах рукописи

ПЕТРЕНКО _ Олег Александрович

МАГНИТНЫЙ РЕЗОНАНС И ФАЗОВЫЕ ПЕРЕХОДЫ

В КВАЗИОДНОМЕРНЫХ НЁКОЛЛИНЕАРНЫХ АНТИФЕРРОМАГНЕТИКАХ

Специальность 01.04.09 - Физика ниокпх температур и криогенная техника

Автореферат

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

МОСКВА 1993

Работа выполнена в Институте Физических Проблем РАН имени П,Л. Капицы

Научный руководитель: д. ф. и. н. Л.А.Прозорова

Официальные оппоненты:

доктор фиаико-м&тематических наук В.А. Тулин, доктор физико-математических наук М.И. Каганов.

Ведущая организация:

Институт Молекулярной Физики РНЦ "Курчатовский институт"

Защита состоится 8 сентября 1993 года в 10 часов на заседании Специализированного ученого совета Д 003.04.01 при Институте Физических Проблем РАН им. П.Л.Капицы 117334, Москва, ул. Косыгина 2 .

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института Фпзи

ческих проблем РАН .

Автореферат разослан августа 1993 года.

Ученый секретарь Совета ,

доктор физико-математических наук

Л.А. Прозорова

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы

Понятие "антиферромагнетпк" возникло в 30 - х годах йрименитедь-но к веществам, у которых спины соседних магнитных ионов ориентированы алтппараллельяо. Потребовалось около двадцати лет, чтобы осознать; что коллияеарными структурами далеко не исчерпывал ется все многообразие антиферромагнитных систем. Ейце столько же времени прошло, прежде чем начались деташ зые исследования структуры и магнитных свойств антиферромагнетпкоз с "треугольным" спиновым упорядочением, о которых пойдет речь1 в данной работе.

Параллельно в магнетизме развивалось другое направление - теоретическое и экспериментальное изучение магнитных свойств иго-коразмерных систем. Первоначально представления об одномерной цепочке пли двумерной плоскости спинов использовались как модели, допускающие во многих случаях точное математическое описание и дающие определенное представление о процессах, протекающих в трехмерных магнетиках. Однако постепенно стало ясно, что низкоразмерные магнетики могут быть самостоятельным объектом исследования, обладающим целым набором ярких и интересных свойств; аномальный рост флуктуации и связанные с ним явления, наличие специфических нелинейных возбуждений - солитонов, разнообразные фазовые переходы и многое другое.

Данная работа посвящена изучению магнитных свойств четырех кристаллов из большого семейства двойных галогевидов типа АВХэ, где А - щелочной металл (Cs,Rb,K), В - двухвалентный металл 3d группы (Mn,Ni,V,Fe,Co), X - галоген (С1,Вг,1). Конкретно, исследовались монокристаллы RbNiCb. СзМпГз, ЕЬМаВгз и KNiCb- В этих веществах сочетаются оба вышеуказанных свойства: неколлинеарность и квазиодномерность. При переходе в упорядоченное состояние при температуре ниже температуры Нееля Т/г образуется плоская, близкая к 120-градусной магнитная структура: все спины компланарны, соседние по базисной плоскости спины ориентированы приблизите л:,но под углом 120" друг к другу, спины же соседей

вдоль осп симметрии (Сб) анткпараллельЕЫ. При от ом обменное взаимодействие между магпитттьтмд конамп вдоль оси кристалла гораздо больше обменного взаимодействия в базисной плоскости, таз -что магнитная система представляет собой как бы набор сл&бо сказанных между собой пннейпых цепочек спинов. Существование таккх структур подтверждено многочисленными экспериментами по упругому рассеявшо нейтронов, ядерному и электронному магнитным реэонапсам, статическими измерениями. Для описания магнитных свойств этой структуры удобно использовать гамильтониан в ппде:

и ш чз^ ВД + 23' Е "Щ + В -£{81 )2 -11Е £, (1) и « •

где 8) - спины магнитного иона, 3 — обменный интеграл вдоль оси Сб кристалла, 3' - обменный интеграл в базисной плоскости, 3' С 3 (обменное взаимодействие антиферромагнптно, т.е. 3 и 3' > 0), £) -константа анизотропии, знак которой определяет ориентацию сип-новой плоскости относительно осей кристалла. Первая сумма описывает обменную энергию Вдоль цепочки, вторая - в базисной плоскости, а третья и четвертая - энергию анизотропии и зеемановскую энергию спинов в магнитном воле Ы. Ось г направлена вдоль гексагональной оси кристалла.

Огромный интерес в свое время вызвала работа Р.Б.М.НаМапе [1], в которой была выдвинута гипотеза о существовании своеобразного квантового эффекта - возникновении щели в спектре квантовых возбуждений одномерной изотропной антиферромагнитной цепочки с целочисленным сшшом. Первоначально ЯЬ№С1з рассматривался как реальный физический объект для проверки этой гипотезы. Теперь можно считать установленным, что, благодаря наличию довольно существенного межцепочечного взаимодействия, при понижении температуры Ш>№С1з переходит в трехмерно упорядоченное неелевское магнитное состояние. "Холдейновское" состояние в чистом виде не реализуется, однако близость к нему проявляется в том, что спектр возбуждений Ш>№С1з плохо описывается линейной теорией спиновых волн. Для адекватного его описания необходим выход за рамки гармонического приближения.

В качестве основного метода исследования выбран антиферромаг-

нитный резонанс, имеющий достаточно большую точность и информативность. Для изучения магнитных фазовых переходов оказалось весьма удобно использовать и измерения зависимостей намагшгчен-пости от магнитного поля и температуры ка вибрационном магнитометре.

Общую задачу работы можно сформулировать как изучение алия-' ния неколлинеарностп и кваоподномеркости па магнитные свойства антпферромегнетиков.

Научная новтша работы

К основным результатам данной работы можно отнести следующее.

В широком интервале температур (от 1.2 до 20К) в диапазоне частот 9-173ГГд исследован спектр магнитного резонанса в квазиодномерных гексагональных, аптиферромагнетигах с иеколлннеарпьш спиповым упорядочением, как яегхоосных - Шэ№С1з, СзМл1з, так п легкоплоскостных - ЯЬМиВгз и К№С1з.

Проведены подробные исследования процесса намагничивания в НЬМпВгз. Воспроизведена фазовая диаграмма в координатах лаг-нптное поле, температура и угол между полем и базисной плоскостью.

Подтверждено наличие в исследованных кристаллах "треугольной" магнитной структуры. По результатам измерений определены константы спин-гамильтониана.

На примере К№С1з и Ш>МпВгз проведено исследование влияния спонтанных искажений кристаллической структуры, зафиксированное с помощью рентгенографии в этих соединениях, на спектр резонанса.

Апробация работы.

Результаты изложенные в диссертации докладывались г зторсы пг:

в 20 Всесоюзном совещаниях по фпозхе низгггс температур, Дс-н»пк, 1999.

• 19 Всесоюзной конференции по фнзпке магнитных явлений, Ташкент, 1991.

в Семинаре по спиновым волнам, Санкт-Петербург, 1992. в Школе-сишюоиуие по физике магнитных явлений, Алушта, 1993.

Структура и объем диссертации

Диссертация состоит из введения, четырех глав и заключения. Общий объем работы составляет 94 страницы и включает в себя основной текст, список литературы из 43 наименований и 42 рисунка.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

В первой главе налагается мет дика резонансных и статических кз-ыгрекий и описывается процесс получения кристаллов. Измерения спектров магнитного резонанса проводились на спектрометре пря-ыого усиления в диапазоне частот от 9 до 178ГГц в магнитном поле до 60хЭ при температурах от 1.2 до 20К. В качестве поглощающей ячейки спектрометра использовались цилиндрический подстрапвае-ьшй резонатор, прямоугольный резонатор, конструкция которого позволяла вращать образец во время эксперимента, или закороченной волновод. Резонансное поглощение мощности регистрировалось по изменению амплитуды СВЧ-сигнала Р постоянной частоты и> прошедшего через ячейку с образцом, при плавном изменении статического магнитного поля.

. Измерения намагниченности проводились на вибрационном магнитометре. Наличие трех пар измерительных катушек позволяло одновременно Измерять три взаимно перпендикулярные составляющие намагниченности образца.

Статические исследования были выполнены в интервале температур от 1.7К до 8РК, однако основные намерения производились при температуре от 1.7 до 12К. При построении фазовых диаграмм в ю-срдснатах (Я,У,^>) была использована методика намерения намаг-

ниченности вдоль йоля в зависимости от температуры в различных магнитных полях.

Использованные в работе кристаллы были получены Петровым C.B. в ИФП РАН методом Бриджмеиа. Адекватность кристаллической структуры полученных соединений структурам ИЬШСЛз, ВЪМпВгз, СвМп1з и К№С1з установлена с помощью рентгеио-фаоового анализа. Ориентация кристаллографических осей устанавливалась также рентгенографически.

Вторая глава посвящена описанию структуры исследованных кристаллов, их магнитным свойствам.

В отличие от коллпнеарных АФМ восприимчивость эд легкоосиых треугольных антпферромагкетиков не стремится к нулю при понижении температуры, а составляет примерно половипу от xi-

Магнитная структура изучаемых кристаллов описывается шестью ферромагнитными подрещетками, поэтому спектр резонанса состоит из шести петвей: трех обменных п трех релятивистских.

В некоторых из исследованных веществ, а именно в аптиферромаг-нетиках с анизотропией типа "легкая плоскость" ЕЬМпВгз и KNiCb, межцепочечный обмен настолько мал, что анизотропия его превосходит. Это приводит к тому, что обменные ветви резонанса могут иметь меньшую энергию, чем релятивистские. А при приложении а базисной плоскости магнитного поля вместо привычного спин-фясп перехода здесь происходит схлошдеаяие двух пар подрешеток. В отличие от коллииеарного антиферромагкетика, такой фазовый переход сохраняется и при направлении поля под небольшим углом к ба-. ЗПС1Г0Й плоскости.

Следствием одномерности магнитной системы является аномально большая величина квантовых и температурных флуктуации, пх влияние наиболее подробно исследуется в данной работе на примере ИЬМпВгз.

В третьей главе дал обзор теоретических работ, посвященных изучению статических и резонансных свойств квазЕодиомлркых антн-ферромагпетиков па гексагональной решетке с различными тппамп аппзотротлг.

Задача о нахождении полевой зависимости частот резонанса треугольного пегхэосного антиферромагнетика решалась А.Чубуковым [2] и группой авторов из Японии [3] в рамках шестиподрешеточной модели. Авторы исходили из предпосылки, что гамильтониан (1) хорошо описывает магнитные свойства изучаемых антиферромагне-тетсв. В основном результаты их вычислений совпадают. Спектр АФМР Состоит пз шести ветвей, трех обменных и трех релятивистских.

Решать задачу о нахождении частот резонанса антиферромагне-тиьа можно и принципиально другим методом, основывающимся на работе А.Андреева и В.Марченко [4]. Этот метод не использует модельных представлений о наличии подрешеток и верен не только для пулевой температуры. Макроскопический расчет зависимости частоты релятивистских ветвей резонанса от магнитного поля был выполнен В.Марченко для описания спектра АФМР в СбМСЛз, где магнитная структура сформирована в основном обменными взаимодействиями в релятивистские эффекты малы. Расчет спектра АФМР при наличии значительной анизотропии был проделан С.Абаржи и М.Житомирским в работе [5].

Поведение 120-градусной антиферромагнитной структуры с лег-•копдоскостиой анизотропией во внешнем магнитном поле было теоретически исследовано А.Чубуковым [6] в рамках шестиподрешеточной модели на основе гамильтониана (1). Рассматривался случай большой анизотропии - Х)/3/' > 1, что соответствует ситуации в СеМиВгз, ЕЬМпВгз в К№С13.

Анализ влияния структурных искажений на намагниченность и спектр АФМР приводится в работе [7].

Четвертая гдавасодержит описание и обсуждение экспериментальных результатов.

В ЕЬ№(Лз при Т<Тц = ПК обнаружены две релятпвнсткие ветви колебаяий в спектре АФМР (рис.1).

Снята зависимость частоты резонанса от температуры, величины и направления впшнего магнитного поля. При приложении магнитного поля вдоль гексагональной оси кристалла зарегистрирован сппн-

флоп переход в полях 20-г24кЭ. Проведено сопоставление полученных результатов с теоретическими расчетами. Спектр АФМР в НЪ№С1з хорошо описывается как микроскопической модельпой теорией, так п феноменологической. Покаоано, что феноменологические хонстан-ты, полученные из резонансных измерений, совпадают с данными статических экспериментов. Подтверждено наличие в ЯЬГИСЯз прп Т <Тц треугольного магнитного упорядочения. Получены спачепия обменного интеграла в базисной плоскости н анизотропии. Сделаны оценки резонансных частот остальных четырех ветвей спектра АФМР.

При замещении полутора процентов магнитных атомов никеля па немагнитный магний обнаружено увеличение иола спкн-флопа па 2 + ЗкЭ п пропорциональное увеличение щели верхней релятивистской ветви резонанса.

В СвМп1з обнаружены ц исследованы все три релятивистских ветви резонанса прп температуре Т = 1.3К для различных направлений магнитного поля. При приложении магнитного поля величиной 52кЭ вдоль гексагональной оси кристалла зарегестрирован спин-флоп переход. Основное отличие от Шэ№С1з заключается в большей р"личине анизотропии по сравнению с межцепочечным обменным взаимодействием. Исследовано изменение спектра АФМР при таком увеличении анизотропии. Показано, что спектр АФМР хорошо описывается спин-волновой теорией (см.рпс.2). Для адекватного описания резонанса с помощью феноменологической теории необходимо учитывать релятивистские члены шестого порядка по v/c. На основании сравнения резонансных данных с экспериментами по упругому и неупругому рассеянию нейтронов предлагается наиболее точный способ определения констант обменных взаимодействий и анизотропии. Обсуждаются границы применимости модельного гамильтониана.

Исследованы статические и резонансные магнитные свойства монокристаллов ЕЬМвВгз. Показано, что как намагниченность, тах'н резонанс в этом соединении в большом магнитном попе {Н > ЗОкЭ) хорошо описываются формулами для 120-Градусного сегкошюскост-него антиферромагнетика (см. рис. 3, 4). При приложении в базнс-

Ркйунак И Скеир АФМР в ЕЬ№01з при Т~ 2К. Магнитное поле направлено дед утлом £ пахагоаальной оги.

Рнсувск 2: Сг:£«тр АФМР в СзМа!]. Мапшткое пале направлено под углом ОЛ* к гегкгозгльЕггЗ осе. Т-1.2К.

пой плоскости кристалла магнитного поля величиной ЗЭ.бкЭ обнаружен необычный фазовый переход, заключающийся в схдопывашга двух пар магнитных подрешеток. Исследовала зависимость поля этого фазового перехода, а также перехода в парамагнитное состояние от температуры и направления поля. Построена фазовая диаграмма. Определены константы сшш-гамняьтониапа. Эгсперемеатальпо наблюдаемое различие памагниченпостей вдоль гексагональной осп и перпендикулярно к пей в полях больше критического объясняется анизотропией флуктуацпй, имеющих алональяо большую величину в одномерных спстемах. Температурная зависимость шпршш лшшп резонанса в ПЬМпВгз объясняется наличием солптонных пар.

При приложении в базисной плоскости магнитного соля величиной 27 -5- ЗОкЭ обнаружены необычные гпстерезисяые явления, наблюдающиеся как в резонансных, так и статических экспериментах. Предлагается модель, удовлетворительно описывающая всю совокупность экспериментальных данных.

Исследован спектр АФМР в К№С!з в широком диапазоне частот. Обнаружены две наиболее низкопежащие ветви резонанса: возрастающая с ростом поля релятивистская ветвь п падазощая обменная, имеющая в нулевом поле щель порядка 73ГГд. Переход в Еоллпигар-ную фазу при Н = Нс = 20кЭ проявляется з обращеиип виоеь обменной ветви резонанса. В полях больше критического релятивистская ветвь резонанса подчиняется закону ш = уН, где -у = 2.95ГГи/к8. Наглядно зидпо, что наличие искажений, зафиксированных с помощью рентгенографии в этих соединениях, проявляется только в изменении полеЕой зависимости релятивистской ветви резонанса и ерак-тпческп не затрагивает обменную. Отметим, что никаких гастере-зисных явлешш, характерных для ПЬМпВгз, зафиксировало пв было. Из проведенных измерений резонансных свойств ЮКС1з можно сделать зажпып вывод. Структурный фазовый переход типа —» £?|т не является причиной образования дпияпоперподическоа магнитной структуры и не ведет к каким-либо катастрофическим изменениям резонансного спектра.

£0 30

Н,кЭ

Ригунок 3: ЗавссЕмоегь параллельной полю составляющей; намагниченности Мв от вага Я а НЬМаВц для Я Ц С» (квадратики) и Я X (7$ (кружочки) при тсшгературз Т=1.?К.

РвгуЕД2,4: Свггтр АФМР. в ИЬМпВгз при температуре Т-1.3К. Мапштиое вся® езл^сшмяо п рпвзсдаулг^со сга £¡4. Сплкяныг лиц::я - результаты рггчзта с шр-истрсия J-2SSTГц, ^'-0.16ГГц в О° !.4ГГп.