Математическое моделирование радиационно-химических превращений водного теплоносителя в первом контуре АЭС с ВВЭР тема автореферата и диссертации по химии, 02.00.09 ВАК РФ

рг3 од российская академия наук

„ Д * Пр '^(ОРДЕНА ТРУДОВОГО КРАСНОГО ЗНАМЕНИ

институт см13ическ0и химии

гш правах рукописи уда 641.15

ГОРДЕЕВ Андрей Валентинович

МАТЕМАТИЧЕСКОЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ РАДИАЩОНГО-ЭШНИЧЕСКИХ ПРЕВРАЩЕНИИ ВОДНОГО ТЕПЛО! ЮСИТШ В ПЕРВОМ КОНТУРЕ АЭС О ВВЭР.

Специальность Л02.00.0Э - радиационная химия

Автореферат диссертации на ссискпниа ученой степени кандидата химических наук

Москва - 1394

Работа выполнена в Института Цмзачоской химии РАЛ.

Научнцй руководитель доктор химических наук, профессор

Ершов Б.Г.

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук

ведущий научный сотрудник Бяиов В.М.

доктор химических наук, ввдуирдй научнцй сотрудник Шубин В.К.

Ведущая организация: Научно-исследовательский {изико- химический институт им. Л.Я.Карпова

Защита состоится "12 "[¿¿¡Л 1994 г- в часов на засодатш

специализированного совета Д 002.95.0) в Института физической химии РАН по адресу: 1179)5, ГСП, г. Москва, Ленинский проспект, д.3t.

О диссертацией мокно ознакомиться в оиблиотеке Института физической химии РАН.

Автореферат разослан "22" 0$ 1994г.

Учений секретарь

специализированного совета ¿>

кандидат химических наук Жильцова O.A.

/

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ '

Актуальность проблемы. Разработка оптимального водно-химического режима теплоносителя для первого контура ядергмх энергетических установок является актуальней проблемой, решение которой призвано обеспечить безопасность и окзлог'/чкость эксплуатации АЭС. Для достижения, успеха в этом направлении Необходимо точное знание химических процессов, происходящих в теплоносителе в любой- части контура. Экспериментальные исследования состояния .теплоносителя в рабочем режиме, как правило, затруднены мощными потоками ионизирующего излучения, быстротой протекания химических ревкций, высокими температурами и давлениями. Наиболее рьалышм способом получекия необходимей информации оказывается математическое моделирование радиационно-химических превращений теплоносителя. Дениса направление является перспективным как для получения данных о составе, так и* ( для обоснования, и совершенствования водно-химических режимов.

Цель работа состоит в тем, чтобы нв основа разработанной математической модели радиационных превращений вода и водных растворов рассчитать стационарные концентрации радикальных и молекулярных продуктов радиолиза в теплоносителе в условиях пврЕог: контура водо-водяных энергетических реакторов (ЕВЭР-440 и ВЕЭР-1000), а также установить влияние содержания ^ и 02 на процесс его разложения.

Научная новизна.

1. Разработана мат-гштическая модель радиолиза воды и зодных растворов 02, Н2 и НдСи, которая с учетом согласованного забора констант скоростей прбтзкдпцих реакций адекватно зписывает известные экспериментальные данные по накоплению 'и разложения-молекулярных продуктов.

2. Предложен подход расчета радаацисннб-хкмкческих ' выходов радикальных и молекулярных продуктов радиолиза вода при действии 5ыстрых нейтронов на теплоноситель в активней зоне, исходя из ючальнсго спектра деления нейтронов, яЛементного ссствва зоны и

учетом вероятности образования заряженных частиц с различным ШЭ при столкновении ядра с нейтроном. Выхода -продуктов идиолиза в активней зона .реактора ВВЭР от действия быстрых [Эйтронов составляют: Сд=0,229, . Се~ =0,476, Сон=0,406,

- ЭД

^=0,864, 0^=0,836, 0^0,001.

3. Рассчктзкы эфЗтекткк.ие нгигоди рзджвльных и молекулярны;: ¡родуктов рпдиолизо в оспивпых зензх раокторп: гативной яенг я

кольцовом зазора мевду станкой корпуса реактора и активно зоной. Определено влияние изманание содержания в топлоносител борной кислоты на качественный состав продуктов разлокани теплоносителя. Установлено, что в активной зона, преобладав выхода радикальных продуктов радиолиза, что приводит к ускоренш выгорания молекулярного кислорода и перекиси водорода. 1 кольцевом зпзоре состав выходов сильно зависит от содержания I теплоносителе Сорной кислоты.

4.Прсьэдьн расчет еклэдов основных видов излучэнш (нейтронного, 7-излучания, а-частицц) в общую мощност! иоглощашюй дозы для осно.шшх зон реактора ВВЭР-1000 и ВВЭР-44С (активная зона и кольцевой звзор) и при различном составе теплоносителя. Показано, что увеличение содержания Сорно{ кислоты до 8 г/л повышает мощность поглощенной дозы I теплоносителе приблизительно на 20%. Это происходит в основной ал счет возрастания доли а-излучшгая.

Б. Определены значения радиационнойхимических выходо! ион-радикалышх и мслекулярных продуктов при редиолизв воды для смешенного 'лзлучения ревктора. Поквзвно, что увеличение содвркашя Сорной . кислоты приводит к снижении выходов радикальных частиц Н, ОН) и увеличению выходов водорода,

перекиси водороде, о также радикала Н02- Наиболее существенно оно в кольцевом звзоре, где вклад а-излучения в общую мощность дозы колеблется от О до 60%. .

6. Рассчитаны пробили всех молекулярных и радикальных частиц, обрвзунцихсп при радиолиза теплоносителя. Представлены зависимости изменения концентраций основных окислительных продуктов радиолиза вдоль первого контура раактора. Исследовано влияние состава теплоносителя (содержание Н2, 02 и НдВОд), поотупаадэго на вход равкторв, на уровни ствционврных концентраций Нл,02, Н02 и 02 в различных точках первого контура.

7. На основании полученных результатов сделана попытке оптимизации существуюдаго водно-химического ранима реактора, заключвпцанся в установлении возмоюшх пределов изменения содержания в теплоносителе молекулярного водорода и кислорода. Показано, что оптимальные концентрации Н^ и 02 в процесса енсплувтации ревкторов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 определяется необходимостью поддержанием минимальной стационарной концентрации Н202, а такиа необходимость*) подавления процесса накопления Н02 на ьхода в реактор.

8. Проведано моделирование радивцчонно-химического взлетания воды в замкнутых системах со свободным объемом, 'становлено влияние мощности дозы на скорость - достижения тациснврного состояния в зависимости, от соотношения гвзовой и идкой фаз е системе.

Практическая значимость. Полученные в работе результаты о гут быть использована для обоснования действупцего и азработки нового оптимального водно-химического режима на томных станциях с ЕЕЭР-440 и ВВЭР-1000. Зависимости, редставлегаше в работе, дают достаточно полное представление о аспределении коррозионноактивных продуктов (кислород, перекись одорода, нодперэкисный радикал) в первом, контура реактора в ироком диапазоне изменения - начального содержания в еплоносителе кислорода и водорода.

Результаты расчетов свидетельствуют о том,' что основным оррозионновкгивным продуктом практически на всех участках ервого контура является У^О^- Кислород и надперекисный радиквл реакторе и за пределами его (по крайней мере, до попаданий в вплсноситель подпиточной води) практически отсутсвуют. Наиболее пасным с точки зрения коррозионной активности может быть частск петли перед входом в реактор и верхняя часть кольцевого взоре, так как здесь в теплоносителе одновременно присутствуют значительных количествах Но02, и Н02.

Нормы качества воды по содержании водорода и кислорода,-ринятые на станциях с реакторами типа ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 эответствуют минимальным стационарным концентрациям Н202 для Зеих типов установок и любом содержании борной кислоты, которые принципа можно достигнуть . в рамках рассматриваемого эдно-химичес'кого режима. Однако, минимальные концентрации Н02 ри использовании рекомендуемого • состава теплоносителя остигаптся только для установок с ВВЭР-1000 при содержании эрной кислоты в теплоносителе выше 8 г/л. Во всех остальных пучаях .для достижения упомянутых уровней необходимо снизить знцентрацив кислорода до 3 мкг/."т против мкг/кг в

зответствии с нормой. ■ На защиту внносится:

1. Схема рвдиационно-химических превращений воды и водных ¡створов Но, и Н202, включапцая -13 химические реакции, шциализируомых действием ионизирующего излучения. Эта схема зигодно для описания кинетики накопления и разложения

молекулирлпх ■ продам о в ридиолизв • теплоносителя в условиях висских температур и действия смешанного потока излучения 7-, а-излучинил VI быстрых нейтронов. Сима включает 14 реакций позволящих моделировать изменение рИ " теплоносителя с I температурой при наличии в нам корректирующих доОааок -(КОН, И^БОд и Ш3).

2. Модель расчета вклада 7-, а-излучония и бистрах нейтронов в общую мощность поглотанной дезы для основных зон водо-водяного-реактора при различи:-« содержании борной кислот, а теку, в метод определения редайционно-химических выходов продуктов разложения воды для смешанного потока излучения рвакторц.

3. . Математическое моделирование процессов накопления и разлскения И2, 02 и Н202 и ионно-радикальных продуктов вдоль первого контура реактора при работе на мощности, а также установленные на •основе расчетов основные закономерности по влиянию содержания водорода, кислорода и борной кислотн на подавление разложения теплоносителя и достижение оптимального водно-химического рояима.

4. Гезультаты расчета накопления Н2, С2 и Н202 в замкнутых сосудах со сьободным объемом при действии 7-излучения на чистую воду для установлеш-ш влияния соотношения фаз "газ-кидкость" на скорость достижения стационарных концентраций и зависимости уровней концентраций от соотношения {из в системе.

Апробцция работы. Отдельные результаты раооты докладывались и обсуждались на II ВсасодоноК конференции по теоретической и экспериментальной химии (ООииск 1 090).

Публикации. По результатам исследований опубликовано 5 печатных работ.

Структура и объем диссертации- Работа состоит из введения, шести глав, выводов, списка литературы. Содержание диссертации изложено на 164 страницах, содержит 69 ^рисунков, 20 таблиц, 10В. литературных ссылок на работы- отечественных и зарубежных авторов.

Основное содержание работы.

Во_введении обоснована актуальность проведения работы,

отмечается, что математическое моделирование рвдиациошю-хямических процессов в первом контура моаршх энергетических установок с . ревктором типа ЬШР яшшэтся практически единственным способом получения информации о химической

обстановке в них. Опрадэлсша цель исследования и метода ее решения.

В первой главе содержится литературный обзор материалов, относящихся к рассматриваемой теме. Он состоит из трех разделов. В порвем обсуждаются возможность влияния различит конструкционных узлоп пэрього • контура на результаты у:делирования. Второй раздел посвящен рассмотрению основных всдно-химических ракимов, применяемых на атом1шх энергетических установках. Обсуждается степень влияния различных добавок пв радиационно-химичэсюга процессы в контура. В третьем раздело сделан обзор по основам математического моделирования процассов в первом контуре энергетического реактора. Повышенное внимание удалено химическим превращениям перекиси водорода как основному продукту радиолиза теплоносителя в контуре. Рассматриваются работы, посвященные моделированию радизщОшо-химичоских превращений в воде и водных растворов, а также обсувдеются ' известные результаты количественных расчетов состояния Т0Ш10И0СИТ9ЛЯ в реакторах.

Во второй главе дано'краткое описание программ и методов, использованных при выполнении работы. Расчеты, связанные с моделированием процессов химической кинетики, осуществлялись с использованием двух программ. Одна , из них, KINETIC, была разработана в Института теоретической и экспериментальной' физики. Вторая создана нами с учетом накопленного опыте моделирования и болао широких потребностей при вводе и представления информации. В обеих программах -был использован вирою • известный алгоритм решения системы жестких даДОярэнцизльных уравнений (мётод Гира).

Описывается используемый в работе метод расчета мощности помоченной дозы внутри рэпктора для 7-излучанил. Рассматриваются проблемы, связанные с ее определением внутри сямопоглощающего источника.

В третьей главе Ьщ!С8на разработанная мвтзма'тичэская модель радио ли г; а чистой вода и водных рпствгрсв, который по своему составу близки к составу теплоносителя, т.е. содержащих водород, кислород к пзракись водорода. При Еыбора схемы превращений мы основывались нз учете ровльго« химических р-эвкций, инициируемых действием ионизирующего излучения. Есего учитывалось -13 роекцик. Константы скоростей реакций, брались из литературных источников. Для достижения адекватного описания ркспориМ'Эчтольньх дглпскх.

взятых из ряда рвбот, была выполнена процедура согласования виОрашшх констант скоростей.

. Влияние реальных температур в контура реактора на константы скорости рэакций' учитывались в соответствии с уравнением Аррениуса, в которое подставлялись экспериментально измеренные внвргии активации. ■ Для диффузионно контролируемых реакций энергия активации принималась равной анергии свмода4Фузии воды. Для реакций моделирущих (рН теплоносителя с изменением температуры и тодоржания в нам корректирующих доОавох (КОН, НдВОд и Ш3) анергии активации определены из зависимостей конотант равновесий перечисленных добавок от темпервтуры. Константы скорости в этом случае определялись следущим выражением: ~

Г Т 1° Г-Е Г 1 1 • Е1 Е2 о о 1

I,е1р1 ¥' [т- т' 1" • <т2:тМ <1!

где кр и 1^5 ~ константы скорости при температура Т и 25° С; Н -гвзовая постоянная; Т25' - 298,15; К, Е, Е1 и Е2 - постоянные. Нижа в таблице I приводятся реакции с. соотвитствувдими внвчениями 1^5 Е, Е1 и Е2 моделируыциэ кислотно-основное рввновесие в теплоносителе в интервале температур от 25 до 350 С. При моделировании разложения перекиси водорода учитывались сладуицие два ревкции:

Н202 —» ОН +' ОН ^>3,206-10-7 Е=60

Н202 + БиГ -» ОН + ОН 1^=1,382-10"7 " Е=65 Первая из лих учитывала разложение перекиси в объема воды, в вторая -. нв поверхности ствльшх конструкций. Значение БиГ опрэделялось как ,отношв1ше поверхности к объему (1/см)

Четвертая глава посвящена определению' аффективных радиационно-химических выходов различных продуктов рвдиолиза вода в двух основных зонах реактора: активной зоне и зоне, расположенной между корпусом реактора »'активной зоной. С этой целью были рассчитаны вклада трех основных типов излучений (?, а и быстрых нейтронов) в общую мощность поглощенной дозы обеих зон. .

При расчете 7-соствапяацаЯ учитывались энергетический спектр различных источников излучения, геометрия областей, ее влементный состав. Расчета проводились о использованием зависимостей для определения мощноотей . поглощенных доз от точечных источников. При расчете мощности дозы в кольцевом

звзора в качества источника 7-излучения служило захватное излучение в стальных листах теплового экрана, окружапцего активную зону с Соков.

Твблицв 1.

Значения пврвметров уравнения (1)- 1<25 (с-1 \ л-моль"1>с~^), Е (кДж.моль-1), Е1 ( Ця-моль"1-град"2), Е2 ( Дж-моль"1«грвд-3) и 9 для реакций моделирущих изменение рН с температурой.

Реакция Е Е2'10ь 0

Н3В03 —» Н^ВОд + Н+ 41 ,35 80,0 8,897 -6,456 -22,97

Н2ВОд + Н+ —» Н3ВО3 7,25-1010 12,6 0 0 0

н2в0з +. Н3ВО3 — н5во- 6.Р6.105 41,0 35 Г2!Ь -7,17 -24,£1

Н5В0^ —♦ Н^Од + Н3ВО3 е,52-106 12,6 0 0 0

%В01 ♦ Н3ВО3 — НдВОд 2,41 -Ю5 37,2 29,72 -14,74 -8,71

НдВОр —» Н5ВОц + НдВОд 3,0.107 ■ 12,6 0 0 0

ННд + —» М+4 + ОН" 2.09.104 185,8 262,0 -123,0 -135,7

НН£ + ОН" —♦ ИНд + 1^0 6,52-1Ц5 12,6 0 0 0

КОН —» к+ + ОН" 2,47-ю'0 0 56,зг

К+ + ОН" —»КОН 1 ,9.10/0 12,6 0 0 0

Н02 -» Н+ + 02 7,78>105 -92,3 -Ив,« 0*. . 86,52

Н+ + 02 -» Н02 ■4,5-1010' 12,6 0 0 0

Н20 — Н+ +.0Н" 2,53-10"5 241,2 з2э;о -155,7 -158,7

Н+ + ОН" — п^о 1 ,4-Ю11 12,6 0 0 0

Мощность поглощенной дозы от действия быстрых нейтронов рассчитывалась исходя из доли анергии, которуп они передают теплоносители при замедлении в нем. При ее определении учитывались мопдаость реактора, элементный состав активной зоны и исходный спектр нейтронов деления. При расчетах" мы принимали, что замедление одного нейтрона в активной зона по зависит от наличия в ней других нейтронов, что ' позволило нам упорядочить этот процесс. Предполагалось также, что все возникшие в активной зоне нейтроны сталкиваются с ядрвми среды одновременно. Сам процесс расчета изменения спектра нейтронов от . одного столкновения дб другого имел черты гагогогруппового расчета спектров нейтронов ч реактора и позволял получить энергетическое распределение ядер отдачи возникащих в теплоносителе. Следует

отматить, что получв&мив в такой "процедуре спектры нейтронов двлеки от рояльных и являются лишь формальным инструментом. Такая формализация гроцесса замедления позволила нам обойти достаточно слоюшй расчет реального спектра нейтронов в активной зоне и, тем не меное, достаточно точно учесть влияние состввв теплоносителя на мощность поглощенной дозы^ и редиационно-химическио выходы. Кроме того такой подход позволял одновременно с расчетом, мощности поглощенной дозы рассчитывать и выхода молекулярных и радикальных продуктов радиолиза от действия быстрых нейтронов, о чем будет сказано пика.

При расчете вклада быстрых нейтронов, а также а-излучеиля в общо мощность дозы в кольцевом зазоре мы использовали рвсчетнш и экспериментальные данныо по ослаблению потоков быстрых и тепловых нейтронов в воде и железе. Е таблице 2 представлены значения мо'цностай поглощенных доз ' для двух основных зон -активной и зоны отрвквтеля при различном содержания борной кислоты в теплоносителе.

Радиационно-лимическиа еыходы продуктов рвдиолиза для индивидуальны* типов излучения были взяты как из литературных источников (а и у), так и ' рассчитывались нами ¿быстрые нейтроны). Методика рвсчета выходов для быстрых, нейтронов основывалась нв прииртвх, изложенных при описвнии рвсчета мощности поглощенной1 дозы. Энергетические спектры ядер отдачи., -возникавдих в теплоносителе, служили исходной базой для определения рвдиоционно-хи'личеоких выходов продуктов. При расчете последних использовались зависимости их от ЛПЭ в нейтральных водных растворах. В таблице 3 представлены знвчения молекулярных и радикальных, выходов продуктов радиолиза воды для индивидуальных источников и эффективные выходы для различного содержания борной кислоты в теплоносителе. Принималось, что значения выходов для быстрых нейтронов в зоне кольцевого зазора аналогичны выходам, полученным для активной зоны.

В пятой главе основное внимание было уделено влиянию содержания кислорода' водороде и борной кислоты в теплоносителе на входе в реактор на стационарные концентрации молекулярных и рвдиквлышх продуктов рвдаолизэ водного теплоносителя вдоль первого контура реакторов ВВЭР-440 и БВЭР-1000. Нв рисунке 1 показаны типичные зависимости профилей концентраций, получаемые при таких расчетах. При представлении результатов мы, однако, ограничились лишь рассмотрением зависимостей для окислительных

1стиц Н202, Н02 и 02. Построены графики, показывающие изменение : стационприых концентраций вдоль реактортюй петли при (сплуотвципшом содержании в теплоносителе водорода (30 нмл/кг) широком {«ключая. нормированное) содержании кислороде. Для жмара на рис.2 представлена такая зависимость для )вактор ВВЭР-1000, [Н3В033- 8 г/кг).

Таблица 2.

Мощности поглощении доз в зонах ревктора, 102® вВ-л"' 'С~1

Концентрация борной Концентрации борной

Тип кислоты и кислоты в

излу- активной зоне г/кг кольцевом зазоре мааду корпусом и

чения тепловым екраном, г/кг

0 4 В 12 0 4 8 12

В В } Р - 1 0 0 0

в 18,4 18,6 18,6 18,8 2,78 2,91 3,04 3,18'

а 0 16,3 32,7 49 0 0,79 1,5В 2,3?

п 134 134 134 134 1.17 1,17 1,17 1,17ч

сумма 152,4 103,0 184,3 201 ,8 3,95 4,87 5,80 6,72

ВВЭР-440

в 10,6 10,8 10,9 3,28 3,49 3,71

а 0 18,4 36,8 0 1,46 2,91

п 127 127 127 2,11 2,11 2,11

сумма 137,е 158,2 174,7 Б,39 7,05 8,73

Показано, что основным окислительным продуктом в первом нтуре ревктора яшшется Н202. Ее уровень за пределами ревктбрв ставляет не более 10 мкг/кг. Однако внутри ревктора нцентрвция значительно выше и достигает более 10Омлг/кг для тивной зоны. Относительно содержания кислорода установлено, о после радивцюнно-химического разрушения той его ' чости торвя поступает на вход реактора с питвтельной водой, его овень достаточно низок. Значительно более высокие концентрации

паблидавтся для надпврекисного радикала (до 0,1 мкг/кг I активной зоне или в начале кольцевого- зазора, в которой происходит интенсивное выгорание 02 и концентрация Н02 по мере удаления от начала входа в реактор проходит через максимум). Не основании полученных результатов нами сделан вывод о том, чтс нвиОолее опасным с точки зрения коррозии является участок не нвгнатвтелъной чвсти реакторной петли и в верхней чвсти (не входе) кольцевого зазора. Е втом месте в теплоносителе присутствует суммарно до 30 мкг/кг таких окислителей как 02,

Твблица 3.

Выходы продуктов радиолиза молекул/100 вВ

Концентрация борной Концентрация борной

Про- кислоты в активной зоне. кислоты в кольцевом зазоре между

дукт г/кг корпусом и

тепловым.экраном.

г/кг

0 4. 8 12 0 4 8 12

В В Э Р - 1 ООО

н 0,26 0,24 0,23 0,22 0,41 0,36 0,33 0,31

е ОН 0,75 0,69 - 0,64 0,59 2,10 1,80 1,59 1,43

0,69 '0,63 0,59 0,55 2,08 1,78 1,57 1,42

Н 0 2 2 Н 0,84 0,785 0,89 0,89 0,93 0,985 0,97 1,08 0,74 0,555 0,84 0,785 0,91 0,93 0,96 1,055

НО ' 2 0,07 0,10 0,13 0,16 0,02 0,09 0,13 0,17

В.В Э Р - 4 40

н 0,24 0,23 0,21 0,39 0,33 0,3

.ё вя ОН 0,65 0,59 0,53 1,89 1,54 1,33

0,59 0,53 0,48 1,86 1,52 1,31

Н 0 2 2 Н 0,8Ь 0,805 0,91 0,93 0,96 1,055 0,76 0,595 0,88 0,87 0,96 1 ,055

НО г 0,07 0,11 0,15 0,03 0,11 0,17

НОМЕР ЗОНЫ 1ЕРВОГО КОНТиРД

Рис. 1. Профали стационарных концентраций молекулярных и радикальных продуктов радиолиза вдоль первого контура реакторе ВЕЭР-1000. Концентрации на входе в реактор т И^З^О нмл/кг, [0^3=10 мкг/кг, СНдВОд]^ г/кг. Номера зон соответствует следущим участкам первого контура: 1 - кольцеБой зазор мекДУ активной зоной (АЗ) и корпусом реактора; 2 - объем под АЗ; 3- АЗ; 4 - объем реактора нед ¿3; 5 - участок трубопроводе от реакюра до парогенератора (ПГ); 6 -ИТ; 7 - участок трубопровода от ПГ до реактора.

t

о 03

- .Л"

Рис. 2. Профиль стационарных концентраций

перевого контура реактора ЕВЭР-1000 в содержания кислорода на входе в реактор СН3В03)-8 г/кг. и но2'.

Н2°2

Г к2]-30

вдол зввискмост

нмл/кг

Н2°2

Была нроведенв оценка влияния борной кислоты и стационарные уровни продуктов рвдаолизв теплоносителя. Показано что с увеличением ее содержания в теплоносителе их концентраци несколько повышаются. При этом для реакторов типа ЕВЭР-440 эт зависимость насколько сильнее, чем для BE3F-1000, из-за боло мощного потоке тепловых и быстрых нейтронов перед стенко ' корпуса реакторе и более низкой температуры теплоносителя (рис 3) . •

Для установления еозмсжно более оптимального содержания теплоносителе Н2 и 02 мы выполнили расчеты по опрэдэлани ствциоиарных уровней окислительных частиц При ■широко варьировании кощэнтрзций Н2 и 02 на входа в реактор. Получешш при этом данные лрадстапленн в виде поверхностей одна, и которых продстйнлона на рис. 4. Ни пой хорошо видно, что имеете два уровня конц-штриций, евлзишшх мэ>ду собой крутым склоно твк, что ■ в цолом получищгшея попархность на^сминаат уго квадратной ими. Taj.ua форма связано со см-зной -мохшшзмо радиолизв теплоносителя при измзчеиии содержания в нем 02. Н2, в также при изнэнэиии соотноиошш t мовду ними. ' 1! представленной на рис. 4 зависимости видно, что имеете некоторая сОлисгь, внутри которой концентрации Н202 (в также НО

[Н3ВО3), Г//»

Рис. 3. Зависимости максимолышх отвционарных концентрации Н202 в зонах первого контура реактора ВБЭР-1000 в зависимости от содержания в теплоносителе борной кислоты. Теплоноситель на входа содержит £Н25=30 нмл/кг и [023-10 мкг/кг.

[ 0^) слабо меняются при изменении исходных концентраций 02 и ¡2- Нами било показвно, что нормы качества воды, ' используемые гри вксплувтации, в основном, лежат в переделах уназнной |бласти. ■ При етом, однако, нужно отметить, что . количество юдорода, используемое для подавления радиолиза (достижения инималышх концентраций), несколько завышено .и может быть нижено до 3 нмл/кг, без существенного нарушения состояние' аплоносителя.

Шестая глава посвящена моделированию накопления водорода ислородв и перекиси водорода при 7-радиолизе . чистой воды' в осудах, имещих свободный объем. Данная работа была выполнена о альп изучить влияние соотношения фаз на скорость достижения твционарной концентрации в такой система и зависимости уровней онцентрвций от соотношения фаз. Результаты данных исследований или использоват! нами, в частности, при моделировании ряда ксперимянтов, описанных в третьей главе диссертационной работы. Наличие в системе свободного объема приводит к частичному

содержвния в теплоносителе кислорода и водорода нв входе в реактор ВВЭР-1000. ([Н3Ю31=8 г/кг).

стационарные концентрации перекиси водорода в кольцевом зазоре реакторе в зависимости от

Рис. 4. Максимальные

выходу некоторого количества газообразных продуктов радиолизв в газовую фазу, в которой эффективность их радиационно-химических превращений из-за слабого взаимодействия среды с. излучением существенно снижается. Однако, из-за различной растворимости гвзов в воде и из-за того, что 1^02, один из трех молекулярных продуктов радиолиза воды, полностью остается в жидкой фазе, происходит смещение равновесия в системе. При атом глубина разложения воды в процессе радиолиза увеличивается с увеличением относительного объема газовой фазы. Скорость достижения . рввновесного состояния зависит как от мощности поглощенной дозы, так м от соотношения жидкой и газовой фаз. Чем ниже мощность дозы и выше соотношение газ:хидкость, там требуется более длительное время для перехода системы к состоянию равновесия.

Выводы. .

1. Разработана , математическая модель радиолиза воды и водных растворов 02, Яг, и ^О^,, которвя с учетом согласованного набора констант скоростей реакций адекватно описывает известные экспериментальные данные по накоплению и разложению молекулярных продуктов.

2. Проведен ррсчет вкладов основных видов излучения (нейтронного, 7-излучения, а-частицы) в общую мощность поглощенной дозы для основных зон реакторов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 - активной зоны и зоны отражателя (кольцевой зазор между ^активной зоной и корпусом реакторе) и при различном составе теплоносителя. Показано, что увеличение содержания - Сорной

кислоты до 8 г/л повышает мощность поглощенной дозя- в теплоносителе примерно на 20» за счет возрастания доли а-излучения.

3. Определены, значения ради8ционнс~химич9ских выходов ион-радикальных и молекулярных продуктов рндаолизв воды для смешанного излучения реактора. Увеличение содержания борной кислоты приводит к снижению выходов радикальных частиц (e~q, Н, ОН) и увеличению выходов Н2, HgOg, в также радикале Н02. Особенно оно существенно в зоне отражателя, в которой вклад a-излучения в общую мощность дозы колеблется от О до 6056.

4. Рассчитаны стационарные профили концентраций ионно-радикальных и молекулярных продуктов радаолиза теплоносителя вдоль первого контура атомных установок с реакторами ВВЭР-440 и ВВЭР-1000. Определено влияние на них содержания в теплоносителе водорода, кислорода и борной кислоты. Установлены зависимости, поквзыввщиа влияние таких добавок на стационарные концентрации 02, Н2 и Н202 в различных зонах реактора.

5. Обсувдены вопросы оптимизации водно-химического режима реактора на основе дозирования содержания молекулярного водорода в нем. Показано, что оптимальная концентрация Еодорода а процесса эксплуатации рэактора ВВЭР-440 определяется, необходимость!) поддержания на минимально возможном уровне концентраций Н^Сц, Н02 и 02, о предельное содзржвнма кислорода коррозионной обстинопкой на нагнетательном участке ревкторной петли, которая создается при попадании кислорода в теплоноситель с питательной водой. ■ -

6. Проведено моделирование радаолиза еоды в замкнутых сосудах содержащих газовый объем. Установлено влияние мощности дозы на скорость достикакия стационарного состояния в зависимости от соотношения газовой и жидкой фаз.

Список рвбот, опубликоввнных.по материалам.диссертации. !

i

1. Гордеев A.B., Кабакчи O.A., 1£шов Б.Г., Гришкин В.Д., Бугаенко В.Л. Математическая модель накопления ; н разложения молекулярных продуктов при радаолиза вода.// ДАН СССР, 1987, т.296, Мб, с.1388-1392.

2. Гордеев A.B., Ераов Б.Г., Кабакчи С.А., Гришкин В.Л., Бугаенко В.Л. Расчат накопления молекулярных продуктов • при радаолиза вода в сосудах со свободным объемом. //

Атомная анергия, 198Э, т.67, вып.6, с.393-396.

3. Гордаев A.B.,' Ершов Б.Г. Расчет выходов продуктов радиолиза вода под действием быстрых нейтронов активной зоны ВВЭР.// Атомная Энергия, 1992,т. 73, вып.4, с.321-325.

4. Гордеев A.B., Ершов Б.Г. Расчет выходов молекулярных и радикальных продуктов в водом теплоносителе в условиях реакторного излучения.// Атомная ' энергия, 1992,т.73, вып.4, 0.325-328.

6. Ершов Б.Г., Гордеев A.B. Теплоноситель первого контура реактора ВВЭР-440. Математическое моделирование влияния 02 и Н2 на концентрации сбразухщихся продуктов радиолиза.// Атомная внергия, 19ЭЗ, т.74, вып.2, с.113-116.

Зак. 12р. Тар. 100. Ти.'Зяаиме".