Математическое моделирование радиационно-химических превращений водного теплоносителя в первом контуре АЭС с ВВЭР тема автореферата и диссертации по химии, 02.00.09 ВАК РФ

Гордеев, Андрей Валентинович АВТОР
кандидата химических наук УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ
Москва МЕСТО ЗАЩИТЫ
1994 ГОД ЗАЩИТЫ
   
02.00.09 КОД ВАК РФ
Автореферат по химии на тему «Математическое моделирование радиационно-химических превращений водного теплоносителя в первом контуре АЭС с ВВЭР»
 
Автореферат диссертации на тему "Математическое моделирование радиационно-химических превращений водного теплоносителя в первом контуре АЭС с ВВЭР"

рг3 од российская академия наук

„ Д * Пр '^(ОРДЕНА ТРУДОВОГО КРАСНОГО ЗНАМЕНИ

институт см13ическ0и химии

гш правах рукописи уда 641.15

ГОРДЕЕВ Андрей Валентинович

МАТЕМАТИЧЕСКОЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ РАДИАЩОНГО-ЭШНИЧЕСКИХ ПРЕВРАЩЕНИИ ВОДНОГО ТЕПЛО! ЮСИТШ В ПЕРВОМ КОНТУРЕ АЭС О ВВЭР.

Специальность Л02.00.0Э - радиационная химия

Автореферат диссертации на ссискпниа ученой степени кандидата химических наук

Москва - 1394

Работа выполнена в Института Цмзачоской химии РАЛ.

Научнцй руководитель доктор химических наук, профессор

Ершов Б.Г.

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук

ведущий научный сотрудник Бяиов В.М.

доктор химических наук, ввдуирдй научнцй сотрудник Шубин В.К.

Ведущая организация: Научно-исследовательский {изико- химический институт им. Л.Я.Карпова

Защита состоится "12 "[¿¿¡Л 1994 г- в часов на засодатш

специализированного совета Д 002.95.0) в Института физической химии РАН по адресу: 1179)5, ГСП, г. Москва, Ленинский проспект, д.3t.

О диссертацией мокно ознакомиться в оиблиотеке Института физической химии РАН.

Автореферат разослан "22" 0$ 1994г.

Учений секретарь

специализированного совета ¿>

кандидат химических наук Жильцова O.A.

/

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ '

Актуальность проблемы. Разработка оптимального водно-химического режима теплоносителя для первого контура ядергмх энергетических установок является актуальней проблемой, решение которой призвано обеспечить безопасность и окзлог'/чкость эксплуатации АЭС. Для достижения, успеха в этом направлении Необходимо точное знание химических процессов, происходящих в теплоносителе в любой- части контура. Экспериментальные исследования состояния .теплоносителя в рабочем режиме, как правило, затруднены мощными потоками ионизирующего излучения, быстротой протекания химических ревкций, высокими температурами и давлениями. Наиболее рьалышм способом получекия необходимей информации оказывается математическое моделирование радиационно-химических превращений теплоносителя. Дениса направление является перспективным как для получения данных о составе, так и* ( для обоснования, и совершенствования водно-химических режимов.

Цель работа состоит в тем, чтобы нв основа разработанной математической модели радиационных превращений вода и водных растворов рассчитать стационарные концентрации радикальных и молекулярных продуктов радиолиза в теплоносителе в условиях пврЕог: контура водо-водяных энергетических реакторов (ЕВЭР-440 и ВЕЭР-1000), а также установить влияние содержания ^ и 02 на процесс его разложения.

Научная новизна.

1. Разработана мат-гштическая модель радиолиза воды и зодных растворов 02, Н2 и НдСи, которая с учетом согласованного забора констант скоростей прбтзкдпцих реакций адекватно зписывает известные экспериментальные данные по накоплению 'и разложения-молекулярных продуктов.

2. Предложен подход расчета радаацисннб-хкмкческих ' выходов радикальных и молекулярных продуктов радиолиза вода при действии 5ыстрых нейтронов на теплоноситель в активней зоне, исходя из ючальнсго спектра деления нейтронов, яЛементного ссствва зоны и

учетом вероятности образования заряженных частиц с различным ШЭ при столкновении ядра с нейтроном. Выхода -продуктов идиолиза в активней зона .реактора ВВЭР от действия быстрых [Эйтронов составляют: Сд=0,229, . Се~ =0,476, Сон=0,406,

- ЭД

^=0,864, 0^=0,836, 0^0,001.

3. Рассчктзкы эфЗтекткк.ие нгигоди рзджвльных и молекулярны;: ¡родуктов рпдиолизо в оспивпых зензх раокторп: гативной яенг я

кольцовом зазора мевду станкой корпуса реактора и активно зоной. Определено влияние изманание содержания в топлоносител борной кислоты на качественный состав продуктов разлокани теплоносителя. Установлено, что в активной зона, преобладав выхода радикальных продуктов радиолиза, что приводит к ускоренш выгорания молекулярного кислорода и перекиси водорода. 1 кольцевом зпзоре состав выходов сильно зависит от содержания I теплоносителе Сорной кислоты.

4.Прсьэдьн расчет еклэдов основных видов излучэнш (нейтронного, 7-излучания, а-частицц) в общую мощност! иоглощашюй дозы для осно.шшх зон реактора ВВЭР-1000 и ВВЭР-44С (активная зона и кольцевой звзор) и при различном составе теплоносителя. Показано, что увеличение содержания Сорно{ кислоты до 8 г/л повышает мощность поглощенной дозы I теплоносителе приблизительно на 20%. Это происходит в основной ал счет возрастания доли а-излучшгая.

Б. Определены значения радиационнойхимических выходо! ион-радикалышх и мслекулярных продуктов при редиолизв воды для смешенного 'лзлучения ревктора. Поквзвно, что увеличение содвркашя Сорной . кислоты приводит к снижении выходов радикальных частиц Н, ОН) и увеличению выходов водорода,

перекиси водороде, о также радикала Н02- Наиболее существенно оно в кольцевом звзоре, где вклад а-излучения в общую мощность дозы колеблется от О до 60%. .

6. Рассчитаны пробили всех молекулярных и радикальных частиц, обрвзунцихсп при радиолиза теплоносителя. Представлены зависимости изменения концентраций основных окислительных продуктов радиолиза вдоль первого контура раактора. Исследовано влияние состава теплоносителя (содержание Н2, 02 и НдВОд), поотупаадэго на вход равкторв, на уровни ствционврных концентраций Нл,02, Н02 и 02 в различных точках первого контура.

7. На основании полученных результатов сделана попытке оптимизации существуюдаго водно-химического ранима реактора, заключвпцанся в установлении возмоюшх пределов изменения содержания в теплоносителе молекулярного водорода и кислорода. Показано, что оптимальные концентрации Н^ и 02 в процесса енсплувтации ревкторов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 определяется необходимостью поддержанием минимальной стационарной концентрации Н202, а такиа необходимость*) подавления процесса накопления Н02 на ьхода в реактор.

8. Проведано моделирование радивцчонно-химического взлетания воды в замкнутых системах со свободным объемом, 'становлено влияние мощности дозы на скорость - достижения тациснврного состояния в зависимости, от соотношения гвзовой и идкой фаз е системе.

Практическая значимость. Полученные в работе результаты о гут быть использована для обоснования действупцего и азработки нового оптимального водно-химического режима на томных станциях с ЕЕЭР-440 и ВВЭР-1000. Зависимости, редставлегаше в работе, дают достаточно полное представление о аспределении коррозионноактивных продуктов (кислород, перекись одорода, нодперэкисный радикал) в первом, контура реактора в ироком диапазоне изменения - начального содержания в еплоносителе кислорода и водорода.

Результаты расчетов свидетельствуют о том,' что основным оррозионновкгивным продуктом практически на всех участках ервого контура является У^О^- Кислород и надперекисный радиквл реакторе и за пределами его (по крайней мере, до попаданий в вплсноситель подпиточной води) практически отсутсвуют. Наиболее пасным с точки зрения коррозионной активности может быть частск петли перед входом в реактор и верхняя часть кольцевого взоре, так как здесь в теплоносителе одновременно присутствуют значительных количествах Но02, и Н02.

Нормы качества воды по содержании водорода и кислорода,-ринятые на станциях с реакторами типа ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 эответствуют минимальным стационарным концентрациям Н202 для Зеих типов установок и любом содержании борной кислоты, которые принципа можно достигнуть . в рамках рассматриваемого эдно-химичес'кого режима. Однако, минимальные концентрации Н02 ри использовании рекомендуемого • состава теплоносителя остигаптся только для установок с ВВЭР-1000 при содержании эрной кислоты в теплоносителе выше 8 г/л. Во всех остальных пучаях .для достижения упомянутых уровней необходимо снизить знцентрацив кислорода до 3 мкг/."т против мкг/кг в

зответствии с нормой. ■ На защиту внносится:

1. Схема рвдиационно-химических превращений воды и водных ¡створов Но, и Н202, включапцая -13 химические реакции, шциализируомых действием ионизирующего излучения. Эта схема зигодно для описания кинетики накопления и разложения

молекулирлпх ■ продам о в ридиолизв • теплоносителя в условиях висских температур и действия смешанного потока излучения 7-, а-излучинил VI быстрых нейтронов. Сима включает 14 реакций позволящих моделировать изменение рИ " теплоносителя с I температурой при наличии в нам корректирующих доОааок -(КОН, И^БОд и Ш3).

2. Модель расчета вклада 7-, а-излучония и бистрах нейтронов в общую мощность поглотанной дезы для основных зон водо-водяного-реактора при различи:-« содержании борной кислот, а теку, в метод определения редайционно-химических выходов продуктов разложения воды для смешанного потока излучения рвакторц.

3. . Математическое моделирование процессов накопления и разлскения И2, 02 и Н202 и ионно-радикальных продуктов вдоль первого контура реактора при работе на мощности, а также установленные на •основе расчетов основные закономерности по влиянию содержания водорода, кислорода и борной кислотн на подавление разложения теплоносителя и достижение оптимального водно-химического рояима.

4. Гезультаты расчета накопления Н2, С2 и Н202 в замкнутых сосудах со сьободным объемом при действии 7-излучения на чистую воду для установлеш-ш влияния соотношения фаз "газ-кидкость" на скорость достижения стационарных концентраций и зависимости уровней концентраций от соотношения {из в системе.

Апробцция работы. Отдельные результаты раооты докладывались и обсуждались на II ВсасодоноК конференции по теоретической и экспериментальной химии (ООииск 1 090).

Публикации. По результатам исследований опубликовано 5 печатных работ.

Структура и объем диссертации- Работа состоит из введения, шести глав, выводов, списка литературы. Содержание диссертации изложено на 164 страницах, содержит 69 ^рисунков, 20 таблиц, 10В. литературных ссылок на работы- отечественных и зарубежных авторов.

Основное содержание работы.

Во_введении обоснована актуальность проведения работы,

отмечается, что математическое моделирование рвдиациошю-хямических процессов в первом контура моаршх энергетических установок с . ревктором типа ЬШР яшшэтся практически единственным способом получения информации о химической

обстановке в них. Опрадэлсша цель исследования и метода ее решения.

В первой главе содержится литературный обзор материалов, относящихся к рассматриваемой теме. Он состоит из трех разделов. В порвем обсуждаются возможность влияния различит конструкционных узлоп пэрього • контура на результаты у:делирования. Второй раздел посвящен рассмотрению основных всдно-химических ракимов, применяемых на атом1шх энергетических установках. Обсуждается степень влияния различных добавок пв радиационно-химичэсюга процессы в контура. В третьем раздело сделан обзор по основам математического моделирования процассов в первом контуре энергетического реактора. Повышенное внимание удалено химическим превращениям перекиси водорода как основному продукту радиолиза теплоносителя в контуре. Рассматриваются работы, посвященные моделированию радизщОшо-химичоских превращений в воде и водных растворов, а также обсувдеются ' известные результаты количественных расчетов состояния Т0Ш10И0СИТ9ЛЯ в реакторах.

Во второй главе дано'краткое описание программ и методов, использованных при выполнении работы. Расчеты, связанные с моделированием процессов химической кинетики, осуществлялись с использованием двух программ. Одна , из них, KINETIC, была разработана в Института теоретической и экспериментальной' физики. Вторая создана нами с учетом накопленного опыте моделирования и болао широких потребностей при вводе и представления информации. В обеих программах -был использован вирою • известный алгоритм решения системы жестких даДОярэнцизльных уравнений (мётод Гира).

Описывается используемый в работе метод расчета мощности помоченной дозы внутри рэпктора для 7-излучанил. Рассматриваются проблемы, связанные с ее определением внутри сямопоглощающего источника.

В третьей главе Ьщ!С8на разработанная мвтзма'тичэская модель радио ли г; а чистой вода и водных рпствгрсв, который по своему составу близки к составу теплоносителя, т.е. содержащих водород, кислород к пзракись водорода. При Еыбора схемы превращений мы основывались нз учете ровльго« химических р-эвкций, инициируемых действием ионизирующего излучения. Есего учитывалось -13 роекцик. Константы скоростей реакций, брались из литературных источников. Для достижения адекватного описания ркспориМ'Эчтольньх дглпскх.

взятых из ряда рвбот, была выполнена процедура согласования виОрашшх констант скоростей.

. Влияние реальных температур в контура реактора на константы скорости рэакций' учитывались в соответствии с уравнением Аррениуса, в которое подставлялись экспериментально измеренные внвргии активации. ■ Для диффузионно контролируемых реакций энергия активации принималась равной анергии свмода4Фузии воды. Для реакций моделирущих (рН теплоносителя с изменением температуры и тодоржания в нам корректирующих доОавох (КОН, НдВОд и Ш3) анергии активации определены из зависимостей конотант равновесий перечисленных добавок от темпервтуры. Константы скорости в этом случае определялись следущим выражением: ~

Г Т 1° Г-Е Г 1 1 • Е1 Е2 о о 1

I,е1р1 ¥' [т- т' 1" • <т2:тМ <1!

где кр и 1^5 ~ константы скорости при температура Т и 25° С; Н -гвзовая постоянная; Т25' - 298,15; К, Е, Е1 и Е2 - постоянные. Нижа в таблице I приводятся реакции с. соотвитствувдими внвчениями 1^5 Е, Е1 и Е2 моделируыциэ кислотно-основное рввновесие в теплоносителе в интервале температур от 25 до 350 С. При моделировании разложения перекиси водорода учитывались сладуицие два ревкции:

Н202 —» ОН +' ОН ^>3,206-10-7 Е=60

Н202 + БиГ -» ОН + ОН 1^=1,382-10"7 " Е=65 Первая из лих учитывала разложение перекиси в объема воды, в вторая -. нв поверхности ствльшх конструкций. Значение БиГ опрэделялось как ,отношв1ше поверхности к объему (1/см)

Четвертая глава посвящена определению' аффективных радиационно-химических выходов различных продуктов рвдиолиза вода в двух основных зонах реактора: активной зоне и зоне, расположенной между корпусом реактора »'активной зоной. С этой целью были рассчитаны вклада трех основных типов излучений (?, а и быстрых нейтронов) в общую мощность поглощенной дозы обеих зон. .

При расчете 7-соствапяацаЯ учитывались энергетический спектр различных источников излучения, геометрия областей, ее влементный состав. Расчета проводились о использованием зависимостей для определения мощноотей . поглощенных доз от точечных источников. При расчете мощности дозы в кольцевом

звзора в качества источника 7-излучения служило захватное излучение в стальных листах теплового экрана, окружапцего активную зону с Соков.

Твблицв 1.

Значения пврвметров уравнения (1)- 1<25 (с-1 \ л-моль"1>с~^), Е (кДж.моль-1), Е1 ( Ця-моль"1-град"2), Е2 ( Дж-моль"1«грвд-3) и 9 для реакций моделирущих изменение рН с температурой.

Реакция Е Е2'10ь 0

Н3В03 —» Н^ВОд + Н+ 41 ,35 80,0 8,897 -6,456 -22,97

Н2ВОд + Н+ —» Н3ВО3 7,25-1010 12,6 0 0 0

н2в0з +. Н3ВО3 — н5во- 6.Р6.105 41,0 35 Г2!Ь -7,17 -24,£1

Н5В0^ —♦ Н^Од + Н3ВО3 е,52-106 12,6 0 0 0

%В01 ♦ Н3ВО3 — НдВОд 2,41 -Ю5 37,2 29,72 -14,74 -8,71

НдВОр —» Н5ВОц + НдВОд 3,0.107 ■ 12,6 0 0 0

ННд + —» М+4 + ОН" 2.09.104 185,8 262,0 -123,0 -135,7

НН£ + ОН" —♦ ИНд + 1^0 6,52-1Ц5 12,6 0 0 0

КОН —» к+ + ОН" 2,47-ю'0 0 56,зг

К+ + ОН" —»КОН 1 ,9.10/0 12,6 0 0 0

Н02 -» Н+ + 02 7,78>105 -92,3 -Ив,« 0*. . 86,52

Н+ + 02 -» Н02 ■4,5-1010' 12,6 0 0 0

Н20 — Н+ +.0Н" 2,53-10"5 241,2 з2э;о -155,7 -158,7

Н+ + ОН" — п^о 1 ,4-Ю11 12,6 0 0 0

Мощность поглощенной дозы от действия быстрых нейтронов рассчитывалась исходя из доли анергии, которуп они передают теплоносители при замедлении в нем. При ее определении учитывались мопдаость реактора, элементный состав активной зоны и исходный спектр нейтронов деления. При расчетах" мы принимали, что замедление одного нейтрона в активной зона по зависит от наличия в ней других нейтронов, что ' позволило нам упорядочить этот процесс. Предполагалось также, что все возникшие в активной зоне нейтроны сталкиваются с ядрвми среды одновременно. Сам процесс расчета изменения спектра нейтронов от . одного столкновения дб другого имел черты гагогогруппового расчета спектров нейтронов ч реактора и позволял получить энергетическое распределение ядер отдачи возникащих в теплоносителе. Следует

отматить, что получв&мив в такой "процедуре спектры нейтронов двлеки от рояльных и являются лишь формальным инструментом. Такая формализация гроцесса замедления позволила нам обойти достаточно слоюшй расчет реального спектра нейтронов в активной зоне и, тем не меное, достаточно точно учесть влияние состввв теплоносителя на мощность поглощенной дозы^ и редиационно-химическио выходы. Кроме того такой подход позволял одновременно с расчетом, мощности поглощенной дозы рассчитывать и выхода молекулярных и радикальных продуктов радиолиза от действия быстрых нейтронов, о чем будет сказано пика.

При расчете вклада быстрых нейтронов, а также а-излучеиля в общо мощность дозы в кольцевом зазоре мы использовали рвсчетнш и экспериментальные данныо по ослаблению потоков быстрых и тепловых нейтронов в воде и железе. Е таблице 2 представлены значения мо'цностай поглощенных доз ' для двух основных зон -активной и зоны отрвквтеля при различном содержания борной кислоты в теплоносителе.

Радиационно-лимическиа еыходы продуктов рвдиолиза для индивидуальны* типов излучения были взяты как из литературных источников (а и у), так и ' рассчитывались нами ¿быстрые нейтроны). Методика рвсчета выходов для быстрых, нейтронов основывалась нв прииртвх, изложенных при описвнии рвсчета мощности поглощенной1 дозы. Энергетические спектры ядер отдачи., -возникавдих в теплоносителе, служили исходной базой для определения рвдиоционно-хи'личеоких выходов продуктов. При расчете последних использовались зависимости их от ЛПЭ в нейтральных водных растворах. В таблице 3 представлены знвчения молекулярных и радикальных, выходов продуктов радиолиза воды для индивидуальных источников и эффективные выходы для различного содержания борной кислоты в теплоносителе. Принималось, что значения выходов для быстрых нейтронов в зоне кольцевого зазора аналогичны выходам, полученным для активной зоны.

В пятой главе основное внимание было уделено влиянию содержания кислорода' водороде и борной кислоты в теплоносителе на входе в реактор на стационарные концентрации молекулярных и рвдиквлышх продуктов рвдаолизэ водного теплоносителя вдоль первого контура реакторов ВВЭР-440 и БВЭР-1000. Нв рисунке 1 показаны типичные зависимости профилей концентраций, получаемые при таких расчетах. При представлении результатов мы, однако, ограничились лишь рассмотрением зависимостей для окислительных

1стиц Н202, Н02 и 02. Построены графики, показывающие изменение : стационприых концентраций вдоль реактортюй петли при (сплуотвципшом содержании в теплоносителе водорода (30 нмл/кг) широком {«ключая. нормированное) содержании кислороде. Для жмара на рис.2 представлена такая зависимость для )вактор ВВЭР-1000, [Н3В033- 8 г/кг).

Таблица 2.

Мощности поглощении доз в зонах ревктора, 102® вВ-л"' 'С~1

Концентрация борной Концентрации борной

Тип кислоты и кислоты в

излу- активной зоне г/кг кольцевом зазоре мааду корпусом и

чения тепловым екраном, г/кг

0 4 В 12 0 4 8 12

В В } Р - 1 0 0 0

в 18,4 18,6 18,6 18,8 2,78 2,91 3,04 3,18'

а 0 16,3 32,7 49 0 0,79 1,5В 2,3?

п 134 134 134 134 1.17 1,17 1,17 1,17ч

сумма 152,4 103,0 184,3 201 ,8 3,95 4,87 5,80 6,72

ВВЭР-440

в 10,6 10,8 10,9 3,28 3,49 3,71

а 0 18,4 36,8 0 1,46 2,91

п 127 127 127 2,11 2,11 2,11

сумма 137,е 158,2 174,7 Б,39 7,05 8,73

Показано, что основным окислительным продуктом в первом нтуре ревктора яшшется Н202. Ее уровень за пределами ревктбрв ставляет не более 10 мкг/кг. Однако внутри ревктора нцентрвция значительно выше и достигает более 10Омлг/кг для тивной зоны. Относительно содержания кислорода установлено, о после радивцюнно-химического разрушения той его ' чости торвя поступает на вход реактора с питвтельной водой, его овень достаточно низок. Значительно более высокие концентрации

паблидавтся для надпврекисного радикала (до 0,1 мкг/кг I активной зоне или в начале кольцевого- зазора, в которой происходит интенсивное выгорание 02 и концентрация Н02 по мере удаления от начала входа в реактор проходит через максимум). Не основании полученных результатов нами сделан вывод о том, чтс нвиОолее опасным с точки зрения коррозии является участок не нвгнатвтелъной чвсти реакторной петли и в верхней чвсти (не входе) кольцевого зазора. Е втом месте в теплоносителе присутствует суммарно до 30 мкг/кг таких окислителей как 02,

Твблица 3.

Выходы продуктов радиолиза молекул/100 вВ

Концентрация борной Концентрация борной

Про- кислоты в активной зоне. кислоты в кольцевом зазоре между

дукт г/кг корпусом и

тепловым.экраном.

г/кг

0 4. 8 12 0 4 8 12

В В Э Р - 1 ООО

н 0,26 0,24 0,23 0,22 0,41 0,36 0,33 0,31

е ОН 0,75 0,69 - 0,64 0,59 2,10 1,80 1,59 1,43

0,69 '0,63 0,59 0,55 2,08 1,78 1,57 1,42

Н 0 2 2 Н 0,84 0,785 0,89 0,89 0,93 0,985 0,97 1,08 0,74 0,555 0,84 0,785 0,91 0,93 0,96 1,055

НО ' 2 0,07 0,10 0,13 0,16 0,02 0,09 0,13 0,17

В.В Э Р - 4 40

н 0,24 0,23 0,21 0,39 0,33 0,3

.ё вя ОН 0,65 0,59 0,53 1,89 1,54 1,33

0,59 0,53 0,48 1,86 1,52 1,31

Н 0 2 2 Н 0,8Ь 0,805 0,91 0,93 0,96 1,055 0,76 0,595 0,88 0,87 0,96 1 ,055

НО г 0,07 0,11 0,15 0,03 0,11 0,17

НОМЕР ЗОНЫ 1ЕРВОГО КОНТиРД

Рис. 1. Профали стационарных концентраций молекулярных и радикальных продуктов радиолиза вдоль первого контура реакторе ВЕЭР-1000. Концентрации на входе в реактор т И^З^О нмл/кг, [0^3=10 мкг/кг, СНдВОд]^ г/кг. Номера зон соответствует следущим участкам первого контура: 1 - кольцеБой зазор мекДУ активной зоной (АЗ) и корпусом реактора; 2 - объем под АЗ; 3- АЗ; 4 - объем реактора нед ¿3; 5 - участок трубопроводе от реакюра до парогенератора (ПГ); 6 -ИТ; 7 - участок трубопровода от ПГ до реактора.

t

о 03

- .Л"

Рис. 2. Профиль стационарных концентраций

перевого контура реактора ЕВЭР-1000 в содержания кислорода на входе в реактор СН3В03)-8 г/кг. и но2'.

Н2°2

Г к2]-30

вдол зввискмост

нмл/кг

Н2°2

Была нроведенв оценка влияния борной кислоты и стационарные уровни продуктов рвдаолизв теплоносителя. Показано что с увеличением ее содержания в теплоносителе их концентраци несколько повышаются. При этом для реакторов типа ЕВЭР-440 эт зависимость насколько сильнее, чем для BE3F-1000, из-за боло мощного потоке тепловых и быстрых нейтронов перед стенко ' корпуса реакторе и более низкой температуры теплоносителя (рис 3) . •

Для установления еозмсжно более оптимального содержания теплоносителе Н2 и 02 мы выполнили расчеты по опрэдэлани ствциоиарных уровней окислительных частиц При ■широко варьировании кощэнтрзций Н2 и 02 на входа в реактор. Получешш при этом данные лрадстапленн в виде поверхностей одна, и которых продстйнлона на рис. 4. Ни пой хорошо видно, что имеете два уровня конц-штриций, евлзишшх мэ>ду собой крутым склоно твк, что ■ в цолом получищгшея попархность на^сминаат уго квадратной ими. Taj.ua форма связано со см-зной -мохшшзмо радиолизв теплоносителя при измзчеиии содержания в нем 02. Н2, в также при изнэнэиии соотноиошш t мовду ними. ' 1! представленной на рис. 4 зависимости видно, что имеете некоторая сОлисгь, внутри которой концентрации Н202 (в также НО

[Н3ВО3), Г//»

Рис. 3. Зависимости максимолышх отвционарных концентрации Н202 в зонах первого контура реактора ВБЭР-1000 в зависимости от содержания в теплоносителе борной кислоты. Теплоноситель на входа содержит £Н25=30 нмл/кг и [023-10 мкг/кг.

[ 0^) слабо меняются при изменении исходных концентраций 02 и ¡2- Нами било показвно, что нормы качества воды, ' используемые гри вксплувтации, в основном, лежат в переделах уназнной |бласти. ■ При етом, однако, нужно отметить, что . количество юдорода, используемое для подавления радиолиза (достижения инималышх концентраций), несколько завышено .и может быть нижено до 3 нмл/кг, без существенного нарушения состояние' аплоносителя.

Шестая глава посвящена моделированию накопления водорода ислородв и перекиси водорода при 7-радиолизе . чистой воды' в осудах, имещих свободный объем. Данная работа была выполнена о альп изучить влияние соотношения фаз на скорость достижения твционарной концентрации в такой система и зависимости уровней онцентрвций от соотношения фаз. Результаты данных исследований или использоват! нами, в частности, при моделировании ряда ксперимянтов, описанных в третьей главе диссертационной работы. Наличие в системе свободного объема приводит к частичному

содержвния в теплоносителе кислорода и водорода нв входе в реактор ВВЭР-1000. ([Н3Ю31=8 г/кг).

стационарные концентрации перекиси водорода в кольцевом зазоре реакторе в зависимости от

Рис. 4. Максимальные

выходу некоторого количества газообразных продуктов радиолизв в газовую фазу, в которой эффективность их радиационно-химических превращений из-за слабого взаимодействия среды с. излучением существенно снижается. Однако, из-за различной растворимости гвзов в воде и из-за того, что 1^02, один из трех молекулярных продуктов радиолиза воды, полностью остается в жидкой фазе, происходит смещение равновесия в системе. При атом глубина разложения воды в процессе радиолиза увеличивается с увеличением относительного объема газовой фазы. Скорость достижения . рввновесного состояния зависит как от мощности поглощенной дозы, так м от соотношения жидкой и газовой фаз. Чем ниже мощность дозы и выше соотношение газ:хидкость, там требуется более длительное время для перехода системы к состоянию равновесия.

Выводы. .

1. Разработана , математическая модель радиолиза воды и водных растворов 02, Яг, и ^О^,, которвя с учетом согласованного набора констант скоростей реакций адекватно описывает известные экспериментальные данные по накоплению и разложению молекулярных продуктов.

2. Проведен ррсчет вкладов основных видов излучения (нейтронного, 7-излучения, а-частицы) в общую мощность поглощенной дозы для основных зон реакторов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 - активной зоны и зоны отражателя (кольцевой зазор между ^активной зоной и корпусом реакторе) и при различном составе теплоносителя. Показано, что увеличение содержания - Сорной

кислоты до 8 г/л повышает мощность поглощенной дозя- в теплоносителе примерно на 20» за счет возрастания доли а-излучения.

3. Определены, значения ради8ционнс~химич9ских выходов ион-радикальных и молекулярных продуктов рндаолизв воды для смешанного излучения реактора. Увеличение содержания борной кислоты приводит к снижению выходов радикальных частиц (e~q, Н, ОН) и увеличению выходов Н2, HgOg, в также радикале Н02. Особенно оно существенно в зоне отражателя, в которой вклад a-излучения в общую мощность дозы колеблется от О до 6056.

4. Рассчитаны стационарные профили концентраций ионно-радикальных и молекулярных продуктов радаолиза теплоносителя вдоль первого контура атомных установок с реакторами ВВЭР-440 и ВВЭР-1000. Определено влияние на них содержания в теплоносителе водорода, кислорода и борной кислоты. Установлены зависимости, поквзыввщиа влияние таких добавок на стационарные концентрации 02, Н2 и Н202 в различных зонах реактора.

5. Обсувдены вопросы оптимизации водно-химического режима реактора на основе дозирования содержания молекулярного водорода в нем. Показано, что оптимальная концентрация Еодорода а процесса эксплуатации рэактора ВВЭР-440 определяется, необходимость!) поддержания на минимально возможном уровне концентраций Н^Сц, Н02 и 02, о предельное содзржвнма кислорода коррозионной обстинопкой на нагнетательном участке ревкторной петли, которая создается при попадании кислорода в теплоноситель с питательной водой. ■ -

6. Проведено моделирование радаолиза еоды в замкнутых сосудах содержащих газовый объем. Установлено влияние мощности дозы на скорость достикакия стационарного состояния в зависимости от соотношения газовой и жидкой фаз.

Список рвбот, опубликоввнных.по материалам.диссертации. !

i

1. Гордеев A.B., Кабакчи O.A., 1£шов Б.Г., Гришкин В.Д., Бугаенко В.Л. Математическая модель накопления ; н разложения молекулярных продуктов при радаолиза вода.// ДАН СССР, 1987, т.296, Мб, с.1388-1392.

2. Гордеев A.B., Ераов Б.Г., Кабакчи С.А., Гришкин В.Л., Бугаенко В.Л. Расчат накопления молекулярных продуктов • при радаолиза вода в сосудах со свободным объемом. //

Атомная анергия, 198Э, т.67, вып.6, с.393-396.

3. Гордаев A.B.,' Ершов Б.Г. Расчет выходов продуктов радиолиза вода под действием быстрых нейтронов активной зоны ВВЭР.// Атомная Энергия, 1992,т. 73, вып.4, с.321-325.

4. Гордеев A.B., Ершов Б.Г. Расчет выходов молекулярных и радикальных продуктов в водом теплоносителе в условиях реакторного излучения.// Атомная ' энергия, 1992,т.73, вып.4, 0.325-328.

6. Ершов Б.Г., Гордеев A.B. Теплоноситель первого контура реактора ВВЭР-440. Математическое моделирование влияния 02 и Н2 на концентрации сбразухщихся продуктов радиолиза.// Атомная внергия, 19ЭЗ, т.74, вып.2, с.113-116.

Зак. 12р. Тар. 100. Ти.'Зяаиме".