Моделирование резонансных явлений вблизи краев поглощения в условиях отражения рентгеновского синхротронного излучения от многослойных структур тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

На правах рукописи

РЕПЧЕНКО ЮРИЙ ЛЕОНИДОВИЧ

МОДЕЛИРОВАНИЕ РЕЗОНАНСНЫХ ЯВЛЕНИЙ ВБЛИЗИ КРАЕВ ПОГЛОЩЕНИЯ В УСЛОВИЯХ ОТРАЖЕНИЯ РЕНТГЕНОВСКОГО СИНХРОТРОННОГО ИЗЛУЧЕНИЯ ОТ МНОГОСЛОЙНЫХ СТРУКТУР

Специальности: 01.04.07 - физика конденсированного состояния,

05.13.18 - математическое моделирование, численные методы и комплексы программ

автореферат 2 2 июл 2015

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Воронеж - 2015 005570870

005570870

Работа выполнена на кафедре физики твердого тела и наноструктур физического факультета Федерального государственного бюджетного образовательного учреждения высшего профессионального образования «Воронежский государственный университет» и на кафедре физики твердого тела физического факультета Федерального государственного бюджетного образовательного учреждения высшего образования «Московский государственный университет имени М.В.Ломоносова».

Научные руководители: Домашевская Эвелина Павловна,

доктор физико-математических наук, профессор;

Андреева Марина Алексеевна,

доктор физико-математических наук, старший научный сотрудник.

Официальные оппоненты: Кон Виктор Германович,

доктор физико-математических наук, старший научный сотрудник, главный научный сотрудник НИЦ «Курчатовский институт»;

Ломов Андрей Александрович, доктор физико-математических наук,

ведущий научный сотрудник Физико-технологического института РАН

Ведущая организация:

Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт кристаллографии им. A.B. Шубникова РАН

Защита состоится «75» октября 2015 г. в часЗ О мин. на заседании диссертационного совета Д 501.002.01 при Московском государственном университете имени М.В.Ломоносова по адресу: 119991, ГСП-1, Москва, Ленинские горы, д. 1, стр. 2, ЮФА.

С диссертацией можно ознакомиться в Отделе диссертаций Научной библиотеки МГУ имени М. В. Ломоносова (Ломоносовский проспект, д. 27) и по адресу: http://wwvv.phys.msu.ru/rus/research/disser/sovet-D501-002-01/

Автореферат разослан » И'~0f-f 'Jf 2015 г.

Ученый секретарь

диссертационного совета Д 501.002.01, f

кандидат физико-математических наук /fe?^ Лаптинская Т. В.

I. Общая характеристика работы

Актуальность темы

Технологический прогресс активно стимулирует поиск новых материалов для полупроводниковой промышленности, спинтроники, магнетоэлектроники, рентгеновской оптики. Одним из направлений развития нанотехнологии является создание ультратонких многослойных наноструктур, которые проявляют ферромагнитные, антиферромагнитные, волноводные, магниторезистивные, магнитоэлектрические,

магнитооптические, сверхпроводящие или другие важные свойства. Эффекты гигантского магнетосопротивления, аномального

магнитоотражения и туннельного магнетосопротивления, имеющие место в магнитоупорядоченных многослойных структурах, весьма чувствительны к структурным параметрам их отдельных нанослоев: толщинам, однородности, качеству интерфейсов, межслойной интердиффузии отдельных элементов и т.д., - поэтому важную роль в изучения подобных наноструктур играет рентгеновское излучение. Активное использование синхротронных источников излучения значительно расширило возможности рентгеновских исследований, благодаря высокой яркости источника, простоте подстройки длины волны излучения к краям поглощения отдельных элементов, созданию поляризаторов излучения, развитию техники детектирования. На синхротронах, кроме совершенствования дифракционных и интерферометрических методов, интенсивно развивается рентгеновская спектроскопия поглощения вблизи краев поглощения (XANES - Х-гау Absorption Near Edge Structure и XMCD - X-ray Magnetic Circular Dichroism), чувствительная к состояниям внешних электронных оболочек резонансных атомов и позволяющая изучать электронную структуру, химические связи, симметрию ближайшего окружения и, что наиболее привлекательно, магнитную структуру, селективно по элементам. В сочетании с рефлектометрическими или дифракционными методами эти исследования вблизи краев поглощения дополняются пространственной селективностью с разрешением до долей нанометров.

Резонансные и анизотропные эффекты, существенные вблизи краев поглощения, требуют адекватного теоретического описания, необходимого для понимания экспериментальных данных. Происходящее при этом

существенное усложнение теории рефлектометрии и дифракции делают актуальными не только совершенствование теории, но и её упрощения для экспрессного анализа экспериментальных данных. Решению некоторых из этих задач и посвящена настоящая работа.

Цели и задачи

-Развитие теории рентгеновской рефлектометрии на случай отражения поляризованного рентгеновского излучения от многослойных структур с учетом их анизотропии, возникающей вблизи краев поглощения, в кинематическом приближении.

-Анализ пределов применимости кинематической теории отражения в анизотропном случае при разных упрощениях.

-Анализ трансформаций резонансной «белой» линии в спектре полного выхода электронов вблизи края поглощения фосфора (TEY XANES - Total Electron Yield X-ray for Absorption Near Edge Spectroscopy), наблюдаемых при изменении угла падающего рентгеновского излучения.

-Объяснение аномальных всплесков интенсивности на угловых кривых выхода флуоресценции, наблюдаемых для плёнки YFe2, при возбуждении излучением с энергией фотонов вбили края поглощения иттрия.

-Развитие теории резко асимметричной дифракции в кинематическом и динамическом приближениях и объяснение сдвигов брэгговского пика в функции энергии фотонов, варьирующейся вблизи краев поглощения, при скользящих углах падения рентгеновского излучения.

Научная новизна и практическая значимость работы

В работе впервые развита в кинематическом приближении теория рентгеновской рефлектометрии для анизотропных мультислоев. Был использован формализм матриц распространения, планарных тензоров импеданса и нормальной рефракции, что позволило получить общее решение для матриц отражения в наиболее компактном виде.

Впервые дано объяснение искажений спектров TEY XANES при скользящих углах падающего излучения, что потребовало учета двух неравновесных спектральных вкладов - резонансного и нерезонансного, но промодулированного стоячей рентгеновской волной, - в суммарную

4

зависимость выхода электронов от энергии падающих фотонов. Разработанный пакет программ, позволяющий обрабатывать экспериментальные данные, получаемые в условиях отражения от многослойных структур по полному выходу электронов - размещен на сайте КФТТ физического факультета МГУ в свободном доступе [А14].

Был предложен метод определения спектральной зависимости магнитно-оптических констант вблизи краев поглощения для жесткого рентгеновского излучения, основанный на дифракции излучения в резко ассиметричной схеме со скользящим углом падения.

Положения, выносимые на защиту

1. Необходимость учета преобразования поляризации проходящей и рассеянной волны в кинематической теории резонансной рентгеновской рефлектометрии.

2. Заключение о влиянии относительного вклада резонансного и нерезонансного поглощения в спектральную зависимость интенсивности ТЕУ XANES при скользящих углах падения, когда в среде формируется стоячая рентгеновская волна.

3. Возможность определения магнито-оптических констант для жесткого рентгеновского излучения вблизи краёв поглощения по сдвиг}' брэгговских максимумов в условиях резко ассиметричной дифракции.

Достоверность результатов диссертации обеспечивается использованием универсальных законов и уравнений классической физики для взаимодействия рентгеновского излучения с многослойными кристаллами, а также хорошим совпадением результатов измерения и компьютерного моделирования.

Внедрение научных результатов.

Работа над диссертацией проводилась в рамках научно-исследовательских тематик кафедры физики твердого тела и наноструктур ФГБОУ ВПО «ВГУ» и кафедры физики твердого тела МГУ имени М.В. Ломоносова и была частично поддержана Минобрнауки России в рамках государственного задания ВУЗам в сфере научной деятельности на 2014-2016 годы. Проект

5

№ 757 и Задание № 3.1868.2014/К и грантами РФФИ № 12-02-00924 и № 1502-01502.

Апробация работы:

Основные результаты работы были доложены на следующих конференциях и совещаниях:

1. Международный молодежный научный форум «ЛОМОНОСОВ-2012», Москва, апрель 2012.

2. 11th Biennial Conference on High Resolution X-Ray Diffraction and Imaging «ХТОР 2012», Санкт-Петербург, сентябрь 2012.

3. Конференция «Рентгеновская оптика — 2012», Черноголовка, октябрь 2012

4. Шестой международный научный семинар «Современные методы анализа дифракционных данных и актуальные проблемы рентгеновской оптики», Великий Новгород, август 2013.

5. Международная балтийская школа по физике твердого тела «International Baltic School II», Калининград, октябрь 2013.

6. Fifth joint BERII and BESSY II users meeting, Берлин, декабрь 2013.

7. 12th Biennial Conference on High Resolution X-Ray Diffraction and Imaging «ХТОР 2014», Villard-de-Lans, сентябрь 2014.

8. Конференция «Рентгеновская оптика — 2014», Черноголовка, октябрь 2014.

Публикации

По результатам данной диссертационной работы опубликовано 13 [А1-А13] печатных работ, из которых 3 статьи опубликованы в изданиях, входящих в утвержденный ВАК перечень ведущих рецензируемых научных изданий, 10 тезисов и материалов докладов.

Личный вклад автора:

Основные результаты, изложенные в диссертации, получены соискателем лично или при его непосредственном участии.

Структура и объем диссертации:

Диссертация состоит из введения, четырех глав, основных выводов, приложения и содержит 166 страниц текста, включая 18 страниц приложения, 64 рисунка и список литературы из 202 наименований.

II. СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Введение посвящено обоснованию актуальности выбранной темы диссертации, формированию основных целей работы. В этом разделе указаны её научная новизна и практическая ценность, перечислены основные положения, выносимые на защиту.

Первая глава посвящена анализу литературных данных по тематике диссертационной работы. Дана краткая характеристика методов, активно применяемых на современных синхротронах для исследования твёрдых тел и многослойных структур, и приведены примеры таких исследований.

В первом параграфе представлен метод исследования ближней тонкой структуры рентгеновского поглощения (XANES), являющийся элементно-селективным методом изучения валентной зоны, спин-орбитальных взаимодействий, симметрии ближнего окружения твёрдых тел и т.д. Кратко изложены основные подходы для ab initio расчётов спектров поглощения вблизи краёв поглощения.

Важным новым моментом исследований спектров поглощения с использованием синхротронного излучения явилась зависимость от поляризации излучения. Явление рентгеновского кругового (линейного, естественного и др.) дихроизма (XMCD), описанное во втором параграфе, открыло уникальные возможности для исследований магнетизма. Изложены основы метода и примеры элементно-селективных исследований, в которых определены орбитальные и спиновые составляющие магнитного момента отдельных атомов в сложных структурах.

В третьем параграфе обсуждаются новые возможности, открывшиеся для метода рентгеновской рефлектометрии с появлением синхротронных источников, обеспечивающих возможность работать с излучением практически любой длины волны и любой поляризации. Приведены примеры исследований профилей намагниченности отдельных элементов по глубине, в том числе в случае наведённых магнитных моментов, изучения магнитных

7

характеристик интерфейсов, динамики перемагничивания отдельных слоев в многослойных структурах.

Четвёртый параграф обзорной главы посвящен методу стоячих рентгеновских волн, позволяющему определять распределение по глубине различных элементов, исследовать толщины интерфейсов, процессы диффузии различных атомов в многослойной структуре. В пятом параграфе осуждаются основные методы определения оптических констант вещества в энергетическом диапазоне 0.1 — 30 КэВ.

В Шестом параграфе обсуждаются различные подходы в теории магнитной рентгеновской рефлектометрии.

Вторая глава диссертации посвящена развитию теории отражения от магнитоупорядоченных мультислоев.

В первом параграфе рассмотрен алгоритм перехода от точной теории отражения к кинематическому приближению в скалярном случае, когда не происходит смешивания поляризаций излучения при отражении и преломлении. Переход к кинематической теории из рекуррентных соотношений Паррата осуществляется следующим образом [1-2]: во-первых, пренебрегают многократным отражением в каждом слое (го есть отбрасывают знаменатель в формуле Паррата) и, во-вторых, используют приближенное выражение для квадратного корня, определяющего нормальные компоненты волновых векторов в слое и, в-третьих, используют соответствующее упрощение формулы Френеля для однократного отражения.

Этот алгоритм применяется во втором параграфе для перехода от точной матричной теории к кинематическому приближению для случая произвольных анизотропных слоев. Исходными формулами были матричные рекуррентные выражения, обобщающие известные соотношения Паррата на анизотропный случай [3-4]. Пренебрегая многократным отражением, получаем общую кинематическую формулу в виде:

где { . ^ . - матрицы однократного отражения на границе между слоями (] - 1) и (]), матричный показатель преломления А^ описывает изменение

амплитуд и поляризации проходящих и отраженных волн в каждом слое, ^ -толщина слоя ]. Отметим, что в выражении (1) матричные экспоненциалы, описывающие преобразование поляризации, перемножаются последовательно и не допускают перестановки (невзаимный случай).

В случае, когда «магнитной добавкой» в показателе экспоненты, отвечающей за преобразование поляризации излучения при распространении в анизотропной среде, можно пренебречь, матричные экспоненциалы становятся скалярными факторами и выражение (1) упрощается и принимает следующий вид:

X е г (2)

4 71 /

где (2 = 2к:5т8 = —бшО - вектор рассеяния, к = - глубина границы

раздела и ] слоев, хок " рентгеновскя восприимчивость слоя. Дальнейшие упрощения возможны для явного вида матриц однократного отражения и показателей преломления.

В случае анизотропных слоев формулу Френеля для коэффициентов отражения можно обобщить. Для этого вводят планарные тензоры импеданса определяющие связь тангенциальных компонент векторов

напряжённости электрического и магнитного поля [чЕ^] = ^ Н^ для

волн в прямом и обратном направлении (±) в каждом слое Тогда тензор отражения для тангенциальных компонент магнитного поля излучения

+= Р ] -1; получается в виде, похожем на формулу Френеля:

Ры,1 = (Ь+ о)

Для тангенциальных компонент магнитного поля излучения возможно ввести также тензор нормальной рефракции описывающий преобразование этих

векторов с глубиной Н (г^ = ехр(кг: Я ¡)Н (0). Алгоритмы вычисления

и известны [5]. Поэтому сначала мы будем рассматривать выражение

(1) в тангенциальных компонентах магнитного поля и затем перейдем к п и ст ортам.

Явный вид выражений для ^ и и упрощение формулы (1)

рассмотрены в третьем параграфе для частного случая, когда намагниченность многослойной структуры ориентирована в плоскости поверхности и тензор восприимчивости в магнитных слоях имеет вид [6] (индекс] здесь опускаем):

1 + Хо 0 ¡Ахп^пч/ ^

е = 1 + £= 0 1 + х0 (4)

^ДХт^пУ ^Хт00^ 1 + Хо ,

где Дхт - магнитная добавка к восприимчивости среды, отвечающая за круговой дихроизм (существенная вблизи краев поглощения), угол у определяет азимут намагниченности в плоскости поверхности (14/=0°, если вектор намагниченности ш перпендикулярен плоскости рассеяния).

Используя при решении дисперсионного уравнения в каждом слое, определяющем нормальные компоненты волновых векторов, приближение, справедливое при углах скольжения, существенно больших критического угла полного отражения, в явном виде получили тензор нормальной рефракции:

*0:

2зт0

Лхт. созЭБЩ^ . Бт29

Ду собОЗШШ-

хо.

(5)

и упрощенное тензорное выражение (3): 1

РИ,}

(

хо

1-1

45Ш/0

соз20 + 2а^15т9

ЬМ

-Ь;

Бшб

— X0j cos20 + 2ajsin0

bjsin8

бшО Хо

(6)

} У

5Ш0

где aj = ¡ДХп^ созОсобц^, bj = ¡ДХп^ созвБт^.

В конечном итоге было сделано обощение на случай произвольного вида тензоров восприимчивости слоев. Упрощенный матричный коэффициент отражения в ортах 7С и а поляризаций на границе раздела (]-1)/] слоев получается в виде (справедливом при достаточно больших углах скольжения):

10

В этом же приближении матричные показатели преломления для проходящей и отраженной волн в каждом ]-ом слое имеют вид:

тензоров восприимчивости для рассеяния и распространения волн соответственно.

В четвёртом параграфе представлены результаты модельных расчетов, в которых проверялась применимость разработанного кинематического приближения. Расчёты провели сначала для многослойной структуры ЫЬ(4 нм)/[Оу(5 нм)/Ьи(3 им)]60оУ(70 нм)/сапфир, характеризующейся

антиферромагнитным межслойным упорядочением слоев Бу, когда можно использовать скалярную теорию отражения (§ II. 1), а затем для случая геликоидального магнитного упорядочением слоев Эу (Рис. 1). Полученное в предущих параграфах кинематическое приближение сравнивали с точным счётом (по рекуррентным матричным формулам Паррата) и «смешанным» подходом [7], когда амплитуда отраженной волны без учета магнитного рассеяния вычислялся точно по обычным формулам Паррата, а "магнитная добавка" к амплитуде отраженной волны вычислялась кинематически.

Для углов, существенно превышающих критический угол полного внешнего отражения (9 >~ Збс), расчет в кинематическом приближении, как и следовало ожидать, практически совпадает с точным расчетом. «Смешанный» подход, использованный в работе [7], соответствует точному расчету только в той области, где применимо полное кинематическое приближение, то есть не имеет смысла рассматривать два вклада в отраженную волну в разных приближениях.

Рис. 1 демонстрирует также необходимость в некоторых случаях учитывать эффекты преобразования поляризации излучения при распространении проходящей и отраженной волн в магнитной структуре, то есть не упрощать матричные экспоненциалы в (1). Несмотря на малость различия кривых отражения, рассчитанных по формулам (1) и (2) в области сателлита 3-го порядка отражения, форма спектра асимметрии отражения для

(8)

-J.se -1+

где х- > Х- ~ " матрицы поперечных к направлению распространения

- ±5С

этого угла существенно искажается при расчетах по упрощенной формуле (2). Но именно такие спектры являются главными источниками магнитной структурной информации [8].

О

Q

точная кинем. (1) кинем. (2) смеш.

а)

0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 Угол скольжения (град.)

б)

7772 7ВЗО

(зВ)

Рис. 1. Рассчитанные коэффициенты отражения (б, верхний график), а также асимметрии отражения (R+-R~)/(R++R~) по знаку круговой поляризации (б, ню/сний график) для структуры с геликоидальным межслойным упорядочением, магнитный период в которой составляет 6 структурных периодов (а), в разных приближениях теории отражения. На кривой асимметрии выделен участок, где счёт по формуле 1 uno формуле 2 дают разные результаты (на вставке). Представлено также искажение формы спектра асимметрии отражения для этого угла (нижняя вставка).

Важно отметить, что кинематическое приближение в теории отражения, применимое для достаточно больших углов скольжения, может существенно ускорить обработку результатов эксперимента. Например, для нашей структуры с геликоидальным межслойным упорядочением время расчета кривых отражения и их асимметрии составило по точным формулам 6 мин. 28 сек. 96 мс., а по кинематической теории без потери существенной информации - 30 мс.

Третья глава диссертации посвящена проблеме деформации спектров поглощения в условиях, когда наличие отраженной волны, существенно изменяет поле излучения в образце. Спектры поглощения для мягкого

рентгеновского излучения вблизи краёв поглощения обычно измеряют, регистрируя полный выход электронов (ГТВЭ) или компенсационный ток. До последнего времени считалось, что такой способ регистрации отражает реальный спектр поглощения. Однако, эксперименты, проведенные при разных углах скольжения падающего излучения, показали, что форма регистрируемых спектров существенно изменяется [9].

В первом параграфе главы рассматриваются особенности формирования спектров поглощения, измеренных методов ПВЭ. Влияние эффекта полного отражения на выход вторичного излучения хорошо известно с ранних работ Хенке, Соломина и Круглова [10-11]. Общая формула для количества фотоэлектронов А(г,ЕрЬ,9), образующихся в слое

с1г на глубине г, включает квадрат модуля амплитуды полного

: |2

электрического поля на той же глубине |Е(г, Ер11,9)| :

А(г, ЕрЬ, 8) ~ {1ш[Х(2, ЕрЬ)] /ц\Е(2, Ер„, 6)|2 (9)

Изменения угловых зависимостей выхода вторичного излучения, обусловленных влиянием этого фактора хорошо известны. Однако, наша попытка применить эту формулу для описания наблюдаемых изменений спектров в функции угла скольжения не увенчалась успехом (см. далее Рис. 4).

Для правильной интерпретации спектров вблизи краёв поглощения оказалось необходимым учесть разную природу электронов, возбуждаемых излучением вблизи краев поглощения. Падающее рентгеновское излучение (в нашем случае стоячая волна) выбивает фотоэлектроны из всех атомов в образце, но также возбуждает резонансный переход в атомах, для которых энергия падающих фотонов совпадает с их краем поглощения! Заполнение образовавшейся при резонансном поглощении дырки, сопровождается выходом Оже-электронов. Понятно, что вероятности испускания и регистрации Оже-электронов и фотоэлектронов различаются. Разбивая восприимчивость среды на два слагаемых, Хо(2) и Ахге5(г,ЕрЬ). описывающих соответственно резонансное и нерезонансное рассеяние, мы ввели в (9) дополнительные факторы тге5 и тпгс5 :

A(z,Eph,9) = Tn

I=^|E(z,Eph,e)|2 +

Два слагаемых в (10) имеют разные спектральные зависимости, а

суммарный выход электронов, и соответственно его форму.

9=4 (град.) 8 10 12 30

ь

г- ,

1.4-

"9" га

-в- g- 0.6-

¡3"

0.90.6-о.з

40

-ч Г, 2 1.2

\ 1.0 \ 1.0

120 140 120 140 120 140

Энергия фотонов (эВ)

Рис. 2. Энергетические зависимости отражения (верхние спектры), поля на

поверхности образца |E(z=0,Eph,6)(2 (спектры посредине) и формы ПВЭ спектра поглощения (нормированные) для хге$/хшю = 0.5 и разных скользящих

углов 9 (нижние спектры). Тонкие линии в нижних спектрах соответствуют резонансному (красный) и нерезонансному вкладу (голубой). Энергия точного резонанса е^ обозначена пунктирной линией.

С целью выявить влияние различных факторов на форму резонансных линий, регистрируемых по полному выходу электронов, мы провели моделирование. Мы использовали простейшее выражение для восприимчивости среды х(ЕрЬ), описывая ее резонансную составляющую

зависимостью Брейта-Вигнера ——, что соответствует лоренцевской форме

линии для резонансного поглощения, то есть представили х(ЕрЬ) в виде суммы двух членов:

Х(Ерь) = Х0 -^ = 0*^0 -^) + *(1тхо (11)

х_гг х +1 хг + 1

где х является отклонением от энергии резонанса ЕрЬ в единицах

полуширины Г/2 резонансной линии поглощения: х = 2(ЕрЬ - ЕрЬ)/Г. Вычисления мы проводили для энергии фотонов Е^ = 130.9685 эВ (Ь3 край поглощения фосфора) и использовали следующие параметры Г/2 =2.0, КеХо=-0.04, 1тхо = 0.023, Дх=0.046, которые по порядку величины соответствуют восприимчивости Оах1п,.хР для этой энергии фотонов.

Угол скольжения (град.)

-75.00-50.00-25.00 0.000 25.00 50.00 75.00

Рис. 5. Вариации формы спектра, описываемые параметром А= YM +YN *1QQ0/"' ^ ™ - максимум и минимум спектра отражения,

при ReXo = -0.037 в зависимости от 9 и тге5 /тпге5. Более тёмные области (жёлтые в pdf версии) соответствуют пику в резонансе, а более светлые (синие в pdf версии) провалу. Области, представляющие дисперсионную форму линии, имеют зелено-желтый цвет.

Результаты для случая тге5/тпгез = 0.5 представлены на рис.2. Мы видим, что при относительно больших углах мы имеем практически лоренцевскую форму ПВЭ сигнала, но, когда скользящий угол уменьшается,

15

этот спектр приобретает дисперсионную форму, затем: появляется провал вместо лоренцевского пика, а при дальнейшем увеличении угла вновь возникает смещенный максимум. Важной особенностью является то, что асимметрия ПВЭ спектров поглощения практически для всех углов объясняется асимметрией нерезонансного фона. Появление максимума вблизи резонансной энергии возможно не всегда, это зависит как от оптических констант (Лехо), так и от соотношения хгоктш. Рис.3 иллюстрирует это положение.

Во втором параграфе введенные нами коррективы в общую теорию выхода вторичного излучения помогли описать экспериментальные ПВЭ спектры поглощения, измеренные при разных углах скольжения рентгеновского излучения методом компенсационного тока для образца Оао.51по.5Р/ОаАз(100) вблизи Ь2,3 края поглощения фосфора.

0 (град.)

и-¡пак теор.

4 (4)

128

130 132

Энергия фотонов (эВ)

Рис. 4. ПВЭ спектры поглощения, измеренные при разных углах падения рентгеновского излучения методом компенсационного тока для образца Gan sIn0 5P/GaAs(I00) вблизи L? } края поглощения фосфора (символы) и результаты подгонки их формы (сплошные линии). Спектры смещены по вертикали. Для каждого спектра приведено экспериментальное значение соответствующего скользящего угла (эти значения не очень точны) и угла, полученного при подгонке кривых (в скобках). Результирующее соотношение резонансного и нерезонансного вкладов оказалось равным г /т =0.5.

res nres

Тонкие пунктирные линии представляют теоретические спектры для соотношения xres / xnres = 1.0 с теми же оптическими параметрами, что и для толстых сплошных линий.

Варьируя ReX, Im x и xres /тпге5 = 0.5, нам удалось удовлетворительно

описать экспериментальные спектры в области L2,3 краев поглощения фосфора (Рис. 4).

Проведенные нами модельные расчеты показали, что для описания наблюдаемых трансформаций формы спектров с углом скольжения необходимо учесть существенно больший вклад нерезонансного фона в ПВЭ, чем резонансный. Полученный результат вполне объясняется относительно большим количеством нерезонансных атомов в твёрдом растворе Gao.5Ino.jP.

В четвёртой главе диссертационной работы рассмотрена теория резко асимметричной дифракции и проведен анализ влияния существенно усиленных в такой схеме эффектов преломления на смещения дифракционных максимумов отражения в функции энергии фотонов, варьируемой вблизи краев поглощения.

В первом параграфе приведены экспериментальные угловые зависимости флуоресцентного излучения, измеренные в работе [12], от образца Nb(4 HM)/YFe2(40 нм <110>)/Fe(1.5 нм)/МЬ(50 нм)/сапфир для энергии падающих фотонов вблизи L2,3 краев поглощения иттрия (2071 -2095 эВ), на которых имелись странные пички при углах скольжения падающего излучения, меньших критического (Рис. 5).

£ 0.!

0.4

-а

ч

з 0.0 m

2.0

0.8 1.0 1.2 1.4 1.6 1.8 Угол скольжения (град.)

Рис. 5. Экспериментальные зависимости выхода флуоресцентного излучения в функции угла скольжения падающего излучения 9 от образца М(4 нм)/УРе2(40 нм <110>)/Ре(1.5 нм)Ж(50 нм)/сапфир, измеренные для набора энергий фотонов вблизи Ь3 края поглощения У.

В проводимом эксперименте флуоресцентный детектор располагался над поверхностью образца и не имел разрешения по энергии, так что регистрировалось суммарное флуоресцентное излучение от всех атомов в исследуемом образце Ьа12, Ьр1У, К^К^ А1, Ьа,)2. Ьа12, Ьр1 Бе, К^ О.

Первоначально, предпринималась попытка объяснить эти всплески возникновением волноводного режима в пленке УРе2 [А4]. Однако, анализ зависимости положения пичков от энергии фотонов привел к заключению, что они соответствуют дифракционному отражению (111) от кристалла УРе2, которое случайно зарегистрировал флуоресцентный детектор. Обнаруженный эффект простимулировал рассмотрение влияния преломления на положение дифракционного пика в условиях резко асимметричной дифракции в скользящей геометрии.

Во втором параграфе третьей главы рассмотрена теория резко ассиметричной дифракции в кинематическом приближении. В третьем параграфе развита динамическая теория резко ассиметричной дифракции в двухволновом случае. Получены дисперсионные уравнения для излучения а и к - поляризации (четвёртой степени относительно поправки на преломление). Найдены собственные векторы электрического и магнитного поля излучения преломленной волны е! , н1, отвечающих каждому из двух уравнений и сформулирована граничная задача для нахождения амплитуд преломленных, отраженных и дифрагированных волн в общем некомпланарном случае. В четвёртом параграфе получены решения дисперсионного уравнения и граничной задачи для случая компланарной геометрии, когда плоскости зеркального и дифракционного отражения совпадают.

Пятый параграф главы посвящен моделированию кривых дифракционного отражения в условиях резко ассиметричной дифракции. Было установлено, что расчетные зависимости угла скольжения 0т , при котором должен наблюдаться максимум брэгговского пика от идеального кристалла УТе2, в разных приближениях теории дифракции, демонстрируют сильную зависимость от преломления (Рис. 6)

Точками на Рис. 6 представлены экспериментальные значения положения пичков для образца Мз(4 нм)ЛТе2(40 нм <110>)/Ре(1.5 нм)/ №>(50 нм)/ саппфир. Обнаруженные в эксперименте слабые по сравнению с

теорией проявления эффекта преломления на поведение 9м(Ер11) объясняются тем, что эксперимент не предполагал исследование дифракционных эффектов от имеющегося образца.

х*ю6

Энергия фотонов (эВ) Рис. б. Расчет изменения угла скольжения 0т, при котором должен наблюдаться максимум брэгговского пика от идеального кристалла УГв2, в функции энергии фотонов вблизи Ь3 края поглощения У: по обычному закону Вульфа-Брэгга (тонкая черная линия), по обобщенной формуле (пунктирная красная линия), с использованием функции Лауэ (зеленая жирная линия) и по динамической теории (штрих-пунктирная синяя линия). Для сравнения на этом же рисунке приведены зависимости Яехо. 1тХ0 изработы [12]

(правая шкала).

Наблюдаемая слабая зависимость положения пичков от резонансного преломления была случайным артефактом. Образец не был монокристаллическим вблизи поверхности. Пленка УРе2 была закрыта слоем №>, и при скользящих углах сигнал мог быть получен только из интерфейса ЫЬЛТе2. Верхний слой № по свидетельству технологов имел мелкокристаллическую структуру, при этом интерфейс ЫЬ/УРе2 также мог быть достаточно разупорядочен.

Рассчитано также влияние магнитных добавок к восприимчивости ДХг^п(Ерь) на положение дифракционных максимумов. Полученная зависимость разницы в положении брэгговского пика для двух круговых

поляризаций [9т(Ерь)-0т(Ерь)] воспроизводит в общих чертах (обращенную) форму реальной части АХта§п(^рЬ) (Рис- 7).

Рис. 7. Разница положения брэгговского пика для правой и левой круговой поляризации падающего излучения, рассчитанная для монокристалла УЕе2 вблизи Ьз края поглощения К Для сравнения на этом же графике приведены спектральные зависимости ДхтаЁП(Ер1,) из работы [12] (правая шкала).

Результат, представленный на Рис. 7, демонстрирует, что зависимость

[9т(Ер{1)-9т(ЕрЬ)] вполне наблюдаема даже для таких небольших значений

наведенных магнитных моментов, как это имеет место на атомах У в структуре УРе2., а метод резко асимметричной дифракции может использоваться для определения магнитных компонент тензора восприимчивости.

Приложение содержит описание разработанного программного пакета [А 14], предназначенного для обработки экспериментальных данных, получаемых в условиях отражения от многослойных структур по полному выходу электронов, на основе теории, изложенной в третьей главе.

ОСНОВНЫЕ ВЫВОДЫ И РЕЗУЛЬТАТЫ

1. Получены общие формулы, описывающие отражение от системы анизотропных слоев, в кинематическом приближении, применимом вдали от критического угла полного отражения. Показано, что использование введенного матричного показателя преломлен™ (или тензора нормальной рефракции), описывающего изменение поляризации излучения для проходящей и отраженной волн, в ряде случаев необходимо для правильного расчета спектров асимметрии отражения по знаку круговой поляризации. Проведено сравнение скорости вычисления спектров и угловых зависимостей коэффициента отражения по точной теории и в кинематическом приближении и показано, что в последнем случае она увеличивается па порядок.

2. Проведены конкретные расчеты угловых зависимостей и спектров асимметрии отражения по знаку круговой поляризации вблизи Ь3 края поглощения диспрозия от многослойной структуры, характеризующейся спиральным упорядочением магнитных слоев и продемонстрировано, что «магнитные добавки» в матричном показателе преломления могут быть существенны даже для относительно больших углов скольжения.

3. Дано объяснение искажений формы спектров поглощения вблизи краев поглощения, измеренных по полному выходу электронов при разных скользящих углах падающего излучения: показано, что в основе наблюдаемых эффектов лежит резонансная модуляция возбуждающего поля излучения (стоячие рентгеновские волны) в слоистой среде, а также возникновение резонансной зависимости для процессов нерезонасного поглощения вследствие такой модуляции. Продемонстрировано, что сигнал от нерезонансного фона играет доминирующую роль в экспериментально наблюдаемых искажениях ПВЭ спектров поглощения от образца СаГпР при малых углах скольжения падающего излучения.

4. Развита теория резко асимметричной дифракции в кинематическом и динамическом приближениях в общем некомпланарном случае. Проведен расчет положения дифракционного пика (111) при отражении от кристалла YFe2 при скользящих углах падения. Показано, что резко ассиметричная дифракция может быть хорошим методом для определения магнитооптических констант вблизи краев поглощения в жестком диапазоне длин волн рентгеновского излучения.

СПИСОК ПУБЛИКАЦИЙ АВТОРА Статьи

[А1]. Andreeva М.А. Kinematic limit in the theory of x-ray magnetic reflectivity./ M.A. Andreeva, Yu.L. Repchenko // Crystallography Reports. - 2013. - V.58. -No.7, - P. 1037-1042. DOI: 10.1134/S106377451307002X

[А2]. Andreeva M.A. The problem of XANES spectrum interpretation measured by TEY technique at different photon glancing angles./ M.A. Andreeva, Yu.L. Repchcnko, E.P. Domashevaskaya, V.A. Terekhov, P.V. Seredin, V.M. Kashkarov // Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena. - 2013. -V.191. -P.35-40. DOI 10.1016/j.elspec.2013.09.004.

[A3]. Андреева M.A. Резко асимметричная дифракция как метод определения магнитооптических констант для рентгеновского излучения вблизи краев поглощения./ М.А. Андреева, ЮЛ. Репченко, А.Г. Смехова, К. Думенил, Ф. Вилхелм, А. Рогалев // ЖЭТФ. - 2015. - Т.147(6) - С.1128. DOI: 10.7868/S0044451015060063

Тезисы докладов и сообщении, опубликованных в материалах

конференци

[А4]. Репченко ЮЛ. Определение рентгеновской восприимчивости резонансного слоя YFe2 по выходу флуоресцентного излучения в условиях волноводного возбуждения./ ЮЛ. Репченко // Материалы Международного молодёжного научного форума «ЛОМОНОСОВ-2012», секция «Физика», подсекция «Физика твёрдого тела» (Москва, 2012). - С.40. [А5]. Rcpchenko Y.L. Kinematic approach in the theory of X-ray resonant magnetic reflectivity./ Y.L Repchenko., M.A. Andreeva // Book of abstracts 11th Biennial Conference on High Resolution X-Ray Diffraction and Imaging and Youth International School-Conference «Modem Methods of Diffraction Data Analysis and Topical Problems ofX-ray Optics» (St. Petersburg, 2012). - P.238. [А6]. Андреева M.A. Кинематический предел в теории рентгеновской магнитной рефлектометрии./ М.А. Андреева, ЮЛ. Репченко // Материалы совещания «Рентгеновская оптика - 2012» (Черноголовка, 2012). - С.7-9. [А7]. Репченко IO.JI. Исследования L23 спектров поглощения Р в плёнках GalnP в скользящей геометрии./ ЮЛ. Репченко, М.А. Андреева, Э.П.

Домашевская, В.А. Терехов, П.В. Середин, В.М. Кашкаров // Материалы совещания «Рентгеновская оптика-2012» (Черноголовка, 2012). - С. 102-104. [А8]. Андреева М.А. Теория рентгеновской магнитной рефлектометрии: сравнение динамики и кинематики./ М.А. Андреева, Ю.Л. Репченко // Современные методы анализа дифракционных данных и актуальные проблемы рентгеновской оптики: сборник материалов и программа Шестого международного научного семинара и Четвёртого международного молодёжной научной школы-семинара (Великий Новгород, 2013). - С.26-28. [А9]. Репченко Ю.Л. Искажения спектров XANES при скользящих углах падающего рентгеновского излучения./ Ю.Л. Репченко, М.А. Андреева, Э.П. Домашевская, В.А. Терехов, П.В. Середин, В.М. Кашкаров // Международная балтийская школа по физике твёрдого тела. Тезисы докладов (Калиниград, 2013).-С.31-32.

[А10]. Andreeva М.А. The problem of XANES spectrum interpretation measured by TEY technique at different photon glancing angles./ M.A. Andreeva, Yu.L. Repchenko, E.P. Domashevaskaya, V.A. Terekhov, P.V. Seredin, V.M. Kashkarov // Fifth joint BERII and BESSY II users meeting (Berlin, 2013) P.64. [All], Репченко Ю.Л. Резко асимметричная дифракция как метод определения компонент тензора восприимчивости вблизи краев поглощения./ Ю.Л. Репченко, М.А. Андреева // Материалы совещания «Рентгеновская оптика-2014» (Черноголовка, 2014).

[А12]. Andreeva М.А. Analysis of different approximations in the XRMR theory./ M.A. Andreeva, Y.L. Repchenko // Book of abstracts 12th Biennial Conference on High Resolution X-Ray Diffraction and Imaging (Villard-de-Lans, 2014). -P.67.

[А13].Repchenko Y.L. Extremely asymmetric diffraction as a tool for the optical constant determinations / Y.L. Repchenko, M.A. Andreeva, A. Rogalev, A. Smekhova // Book of abstracts 12th Biennial Conference on High Resolution X-Ray Diffraction and Imaging (Villard-de-Lans, 2014). - P.68. fA141.http://kftt.phys.msu.ru/programs/ASYM XANES.zip: https://www.dropbox.corn/sh/23g0zl0kf94cpvf/AAAMZo62elY07oahqVpIlrVwa7dl~0

ЦИТИРУЕМАЯ ЛИТЕРАТУРА

[1]. Hamley I.W. Analysis of neutron and X-ray reflectivity data. I. Theory./ I.W. Hamley, J.S. Pedersen // J. Appl. Cryst. - 1994. - V.27, - P.29.

[2]. Andreeva M.A. Nuclear resonant spectroscopy at Bragg reflections from periodic multilayers: Basic effects and applications./ M.A. Andreeva, B. Lindgren // Phys. Rev. B. - 2005. - V.72. - P.125422.

[3]. Хайдуков Ю.Н. Волноводное усиление рассеяния со спин-флипом при отражении поляризованных нейтронов от слоистой структуры "мягкий магнетик/жесткий магнетик" / Ю.Н. Хайдуков, М.А. Андреева // Вестник Московского университета, серия физическая, - 2004, No. 2 (март-апрель), -С.30-34.

[4]. Смехова А.Г. // «Развитие метода резонансного рентгеновского отражения вблизи L2>3 краев поглощения для исследования магнитных мультислоев.», канд. дисс., физфак МГУ, 2006.

[5]. Борзов Г.Н. Тензорный импеданс и преобразование световых пучков системами анизотропных слоев. II. Косое падение./ Г.Н. Борзов, Л.М. Барковский, В.И. Лаврукович // Журнал Прикладной Спектроскопии - 1976. -Т.25(3) - С.526.

[6]. Ishimatsu N. Magnetic structure of Fe/Gd multilayers determined by resonant x-ray magnetic scattering./ N. Ishimatsu, H. Hashizume, S. Hamada, N. Hosoito, C.S. Nelson, C.T. Venkataraman, G. Srajer, J.C. Lang // Phys. Rev. B. - 1999. -V.60.-P.9596.

[7]. Ott H. Magnetic depth profiles from resonant soft x-ray scattering: Application to Dy thin films./ H. Ott, C. Schubetaler-Langeheine, E. Schierle, G. Kaindl, E. Weschke // Appl. Phys. Lett. - 2006. - V.88. - P.212507.

[8]. Se've L. Profile of the induced 5d magnetic moments in Ce/Fe and La/Fe multilayers probed by x-ray magnetic-resonant scattering./ L. Se've, N. Jaouen, J.M. Tonnerre, D. Raoux, F. Bartolomé, M. Arend, W. Felsch, A. Rogalev, J. Goulon, C. Gautier, J.F. Berar // Phys. Rev. B. - 1999. - V.60. - P.9662.

[9]. Domashevskaya E.P. Synchrotron Radiation Interference in Front of the Silicon Absorption Edge for Silicon-on-Insulator Structures./ E.P.

Domashevskaya, V.A. Terekhov, S.Yu. Turishchev // J. Surf. Invest. X-ray, Synchrotron and Neutron Techniques. - 2011. - V.5. - P.141-149.

[10].Henke B.L. Ultrasoft-X-Ray Reflection, Refraction, and Production of Photoelectrons (100-1000-eV Region)./ B.L. Henke B.L. // Physical Review A. -1972. - V.6.-P.94.

[11].Соломин И.К./ И.К. Соломин, M.B. Круглов // Физика твердого тела. -1984. -Т.26. -С.519.

[12].Смехова А.Г. Определение магнитного вклада в воспиимчивость YFe2-слоя методом рентгеновской резонансной магнитной рефлектометрии./ А.Г. Смехова, М.А. Андреева, Е.Е. Одинцова, К. Дуфур, К. Думеснил, Ф. Вилхелм, А. Рогалев // Кристаллография. - 2010. - V.55(5). - Р.906.

Подписано к печати 23.06. 2015 г.

Тираж 100 экз. Заказ № 70 Отпечатано в отделе оперативной печати Физического факультета МГУ