Нелинейные взаимодействия кристаллов молекулярных магнитов с резонансными электромагнитными полями тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

Ои347793е

На правах рукописи

4а/*

Швецов Александр Владимирович

НЕЛИНЕЙНЫЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ КРИСТАЛЛОВ МОЛЕКУЛЯРНЫХ МАГНИТОВ С РЕЗОНАНСНЫМИ ЭЛЕКТРОМАГНИТНЫМИ

ПОЛЯМИ

01.04.07 - физика конденсированного состояния

АВТОРЕФЕРАТ диссертации па соискание ученой степени кандидата фпзнко-матсматнчсскнх наук

Нижний Новгород, 2009 г.

003477936

Работа выполнена па кафедре теоретической физики физического факультета ГОУ ВПО "Нижегородский государственный университет им. Н.И. Лобачевского"

Научный руководитель

кандидат физико-математических наук, с.н.с. ИФМ РАН Токман Иосиф Давидович

Официальные оппоненты

доктор физико-математических наук, профессор Ефремов Геннадий Федорович

доктор физико-математических наук,

зам. директора ИФМ РАН Фраерман Андрей Александрович

Ведущая организация

Институт прикладной физики РАН, г. Нижний Новгород

Защита состоится 21 октября 2009 г. в/^часов на заседании диссертационного совета Д212.166.01 при государственном образовательном учреждении высшего профессионального образования "Нижегородский государственный университет им. Н.И. Лобачевского "по адресу: 603950, г. Нижний Новгород, пр. Гагарина, д. 23, корп. 3 (НИФТИ).

С диссертацией можно ознакомиться в фундаментальной библиотеке Нижегородского государственного университета им. Н. И. Лобачевского.

Автореферат разослан "сентября 2009 г.

Отзывы направлять по адресу: 603950, г. Нижний Новгород, пр. Гагарина, д. 23, корп. 3 физический факультет ННГУ

Ученый секретарь диссертационного совета доктор физико-математических наук, профессор

А.И. Машин

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность работы

Магнетизм является одним из фундаментальных свойств материи, важным разделом физики конденсированного состояния. Среди широкого спектра исследуемых в последние годы новых магнитных материалов кристаллы молекулярных магнитов, благодаря усилиям многих исследовательских групп, стали активно и всесторонне изучаться [1]. Эти кристаллы, молекулы которых содержат большое, по конечное число магнитных центров, обладают необычными магнитными свойствами, что сделало их почти идеальными системами для наблюдения квантовых эффектов в магнетиках [2, 3]. Магнитными центрами в этих материалах могут являться ионы переходных или редкоземельных металлов или органические радикалы. Такие системы, состоящие из десятков и сотен атомов, уже не являются микроскопическими. Во многих случаях поведение намагниченности таких систем описывается классическими уравнениями, но при определенных условиях они демонстрируют квантовое поведение, например, квантовое туппелнроваппе намагниченности. Поэтому такие системы называют мсзосконичсскнмп, нх свойства являются промежуточными между квантовыми и классическими и это определяет фундаментальный интерес к ним. Для них характерны очень низкие скорости магнитного тупнелнровапня. Сосуществование классических н квантовых эффектов в мсзосконнчсских системах обуславливает их возможное использование для создания совершенно новых типов устройств наномстро-вых размеров. В частности, интересна область квантовых вычислений, где информацией можно управлять с помощью квантовых эффектов.

В начале 1990-ых было открыто [2, 3], что молекула [Мп^Оуг (СН^ СОО)ю (//2^)4], содержащая 12 ионов марганца и обладающая полным спином й = 10 в основном состоянии, обнаруживает очень слабую релаксацию намагниченности при низкой температуре (порядка нескольких месяцев при 2К). В таких условиях отдельная молекула становится наномапштом. Если такую молекулу намагнитить внешним полем, то она будет сохранять намагниченность и течение диен. Это является одним из условий для записи информации па частицу. При такой низкой температуре Мп^-ацстат ведет себя как классический магнит. Тем не менее, молекулы Мп\2-ацетата, как и другие магнитные молекулы, еще достаточно малы, так что проявляют квантовые эффекты, в том числе квантовое туннелнроваппе намагниченности. Таким образом, молекулярные магниты рассматриваются как объекты для создания устройств со сверхплотной записью информации [4, 5]. В частности, интересен недавний эксперимент, который показывает возможность записи информации на магнитную молекулу [6).

Среди работ, посвященных кристаллам молекулярных магнитов, важное место занимают тс, в которых изучается взаимодействие молекулярных магнитов с переменными полями [7, 17]. Такие работы позволяют получать нн-

формацию о спектре п временах релаксации молекулярных магнитов. Кроме того, при помощи электромагнитных нолей можно управлять спиновыми степенями свободы, то есть управлять состоянием молекулярного магнита, что важно для практических применений. Молекулярные магниты рассматриваются как источники электромагнитного излучения миллиметрового диапазона (~0.2 ТГц). В этой связи рассматриваются условия, при которых может быть получено свсрхнзлучсинс в кристаллах молекулярных магнитов [9]. Экспериментальные работы, нацеленные на наблюдение сверхпзлучспия, обнаружили интересный эффект, названный "магнитным горением"(magnetic deflagration [8]). Эффект состоит в обращении намагниченности кристалла за достаточно короткое время. Но это время все же достаточно большое для того, чтобы этот эффект соответствовал свсрхпзлучспшо.

В последнее время интенсивно теоретически изучается эффект электромагнитной индуцированной прозрачности (ЗИП) в кристаллах молекулярных магнитов [11, 12]. Заметим, что этот нелинейный эффект достаточно трудно осуществить в твердых телах из-за малых времен релаксации. Исключение составляют еннновые степени свободы в широком классе конденсированных сред [15], что, в частности, обуславливает интерес к кристаллам молекулярных магнитов с этой точки зрения.

Молекулярные магниты интересны также как перспективные материалы для реализации квантовых вычислений [4, 10]. Однако, прежде чем использовать эти материалы для таких практических нрнложеппй, необходимо также иметь информацию о механизмах релаксации и временах релаксации в таких системах. В этой связи отмстим работу [13], где экспериментально исследована спиновая динамика в молекулярных магнитах с помощью электронного парамагнитного резонанса и поверхностных акустических волн и установлена верхняя граница продольного времени релаксации. В целом же, вопрос о временах релаксации при низких температурах в молекулярных магнитах остается открытым п ответить па пего могут помочь нелинейные эффекты взаимодействия кристалла молекулярных магнитов с акустическими и электромагнитными нолями.

Цели и задачи работы

Целью работы является изучение нелинейных эффектов в кристаллах молекулярных магнитов: эффекта электромагнитной индуцированной прозрачности и распространения акустической волны в кристалле в присутствии сильного резонансного электромагнитного поля, сверхпзлучспия в кристаллах молекулярных магнитов, находящихся иод действием сильного резонансного электромагнитного поля, а также динамики намагничивания кристалла цпркулярно-цоляризованпой электромагнитной волной. В связи с этим ставятся следующие задачи:

1. Рассчитать отклик кристалла молекулярных магнитов на слабое поле,

как при наличии сильного одночастотиого электромагнитного поля, так и в случае двухчастотпого сильного электромагнитного ноля, определить условия необходимые для наблюдения эффекта электромагнитной индуцированной прозрачности. Исходя нз симметрии гамильтониана магнитных молекул, определить оптимальные для возникновения окоп прозрачности (как в случае одночастотиого, так и двухчастотпого ноля) поляризации нолей.

2. Исследовать влияние неоднородного ушнренпя па профили поглощения слабого электромагнитного ноля, как для случая одного сильного поля, так и для случая сильного двухчастотпого ноля. Сделать вывод о том, какие молекулярные магниты предпочтительнее для наблюдения эффекта.

3. Рассмотреть распространение акустической волны в кристалле молекулярных магнитов при палпчни сильного резонансного электромагнитного поля. Вывести волновое акустическое уравнение. Определить коэффициент поглощения акустической волны п групповую скорость, установить зависимость этих величии от констант релаксации. Провести численные расчеты влияния неоднородного ушпрспня па распространение акустической волны в кристалле для различных значении отношения амплитуды сильного резонансного электромагнитного поля к константам релаксации.

4. Рассмотреть явление свсрхизлучснпя в кристаллах молекулярных магнитов в сильном резонансном электромагнитном иоле, которое существенно модифицирует исходный спектр молекулярных магнитов. Исследовать условия необходимые для наблюдения данного эффекта. Определить интенсивность излучения как функцию времени.

5. Рассмотреть взаимодействие кристалла молекулярных магнитов со слабой поперечной анизотропией с цпркулярно-полярнзованной электромагнитной волной: рассчитать возникающую при этом намагниченность кристалла, определить зависимость возникающей иамагппчснпостп от времени для случая точного резонанса н в отсутствие резонанса с использованием приближения единого времени релаксации, определить стационарное значение намагниченности.

Научная новизна диссертации

Данная работа является первым исследованием эффекта электромагнитной индуцированной прозрачности в кристаллах молекулярных магнитов. В работе рассматривается распространение акустической волны в кристалле молекулярных магнитов и показано, что изменение групповой скорости акустической волны в данных материалах может быть значительным.

Детально изучено влияние разброса параметра апнзотрошш магнитных молекул на эффекты. Разброс параметров молекул не подавляет эффект электромагнитной индуцированной прозрачности и не уменьшает пзмспеппе групповой скорости акустической волны в кристалле. В работе показано, что данные нелинейные эффекты могут быть использованы для определения констант релаксации в молекулярных магнитах при низкой температуре.

Впервые предложено использование воздействия сильного резонансного электромагнитного поля на кристаллы молекулярных магнитов с целью создания условий, при которых возможно свсрхизлучспис. Рассмотренная памп задача отличается от способа получения свсрхпзлучспня в кристаллах молекулярных магнитов, предложенного в [9]. Сильное резонансное электромагнитное поле существенно модифицирует спектр молекулярных магнитов п становится возможным сверхпзлучснпс со стационарного уровня на квазп-эпергетнчеекпй.

Впервые теоретически исследована дштмпкп намагничивания кристаллов молекулярных магнитов эллпптпчсскн-нолярнзоваппой электромагнитной вол-поп миллиметрового диапазона. Возникающая стационарная намагниченность (па временах больших характерных времен релаксации) квадратична по амплитуде переменного магнитного поля п максимальна при круговой поляризации. А направление намагниченности изменяется на противоположное при смене направления поляризации волны на противоположное.

Научная и практическая значимость

Результаты, изложенные в данной работе, являются важными для изучения нелинейных эффектов в кристаллах молекулярных магнитов и, прежде всего, эффекта электромагнитной индуцированной прозрачности.

Предложенный способ получения свсрхпзлучспня в кристаллах молекулярных магнитов интересен с точки зрения создания импульсных источников излучения.

Анализ взаимодействия молекулярных магнитов с переменными полями может быть полезен для экспериментальных исследований, связанных с определением времен релаксации.

Эффект намагничивания кристалла молекулярных магнитов эллгштпчсски-полярпзовапнон электромагнитной волной миллиметрового диапазона может быть использован для анализа поляризации миллиметрового излучения.

Основные научные положения выносимые па защиту

1. Показана возможность существования эффекта электромагнитной индуцированной прозрачности в кристаллах молекулярных магнитов: поглощение слабого (пробного) электромагнитного поля уменьшается в присутствии сильного резонансного поля (поля накачки). При этом поле па-

а

качки должно быть поляризовано вдоль средней осп анизотропии молекулы, а пробное ноле - вдоль тяжелой оси. В силу симметрии гамильтониана молекулы поле пакачкн не вызывает переходы молекул с основного уровня на более высоколсжащне, так как такие переходы запрещены. Это имеет важное значение для наблюдения эффекта в условиях малой величины расщепления основного дублета молекулярных магнитов.

2. Разброс константы анизотропии в кристалле Fc^ делает эффект ЭИП менее выраженным, по не подавляет его полностью. В кристалле М1112 — Ас с большим беспорядком эффект ЭИП подавлен.

3. В кристаллах молекулярных магнитов в ноле двухчастотпои накачки образуется два окна прозрачности для пробного сигнала (область частот, где поглощение пробного сигнала мало). Показано, что поля пакачкн должны быть поляризованы вдоль легкой и средней осей анизотропии молекулы. Из численных расчетов восприимчивости следует, что неоднородное ушнреппе в молекулярном магните Fcs не подавляет эффект образования окон прозрачности.

4. Воздействие сильного резонансного магнитного поля на кристалл магнитных молекул приводит к уменьшению поглощения и груииоиой скорости акустического сигнала, распространяющегося в нем. Показано, что в кристаллах молекулярных магнитов происходит значительное изменение групповой скорости акустического сигнала в условиях электромагнитной индуцированной прозрачности.

5. Поглощение акустического сигнала п изменение его групповой скорости сильно зависят от отношения квадрата амплитуды резонансного магнитного поля к произведению констант релаксации и от отношения самих релаксационных констант. Это может быть использовано для оцепкп констант релаксации в молекулярных магнитах при низких температурах. Выполнены численные расчеты для коэффициента поглощения н изменения величины групповой скорости акустического сигнала с учетом неоднородного ушпрення в кристалле молекулярных магнитов Fes. Расчеты демонстрируют, что неоднородное ушпреппе приводит к сужению окна прозрачности, по позволяет наблюдать эффект.

6. Кристалл молекулярных магнитов, находящийся в постоянном магнитном ноле, под воздействием сильного переменного магнитного поля может стать источником электромагнитного свсрхпзлучеппя. Энергетический спектр магнитных молекул существенно модифицируется сильным электромагнитным нолем и свсрхпзлучспне возникает как эффект корреляции процессов излучения отдельных магнитных молекул при их переходах со стационарного уровня на кьазиэнергетнчеекпй.

7. Описана динамика возникновения нелинейной намагниченности в кристаллах молекулярных магнитов в ноле резонансной электромагнитной

волны. Величина намагниченности зависит от констант релаксации, мощности электромагнитной волны и ее поляризации. Если волна лннейно-поляризованная, то намагниченность не возникает. И наоборот, памаг-шгюпноеть максимальна, сслн волна имеет круговую поляризацию. В случас точного резонанса намагниченность монотонно возрастает н за время порядка времени продольной релаксации выходит па постоянное значение. Если же существует отстройка от резонанса, то намагниченность будет достигать постоянного значения осциллируя. Эти осцилляции затухают за время порядка времени релаксации. Численные оценки показывают, что намагниченность кристалла может быть легко экспериментально обнаружена.

Личный вклад автора в получение результатов

Соискатель принимал участие в постановке и решении теоретических задач, в обсуждении полученных результатов и пх интерпретации. Во всех работах вклад автора равноценен вкладам соавторов.

Апробация результатов

Основные положения и результаты работы докладывались и обсуждались па конференциях:

1. Международный симпозиум "Напофпзпка и паноэлсктропнка"(Н. Новгород, 2007-2009гг.).

2. Международная конференция "Euro-Asian Symposium EASTMAG - 2007 "Magnetism on a nanoscalc "(Россия, Казань, 23-20 августа 2007г.).

3. 3-я Всероссийская школа молодых ученых "Микро-, папотсхнолопш н пх применение", (Черноголовка, 18-19 ноября 2008г.).

4. XII и XIII нижегородские сессии молодых ученых, (И. Новгород, 20072008гг.).

Публикации

По результатам исследований, отраженных в диссертации, опубликовано 15 научных работ (8 статей в реферируемых научных журналах и 7 - в сборниках тезисов докладов).

Объем и структура диссертации

Диссертация состоит из Введения, пяти Глав, Заключения, Приложения и Списка литературы из 114 наименований. Объем диссертации составляет 122

страниц. В диссертации приведено 35 рисунков.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обосновывается актуальность работы, формируются ее цели и положения, выносимые па защиту. Обсуждаются задачи, решаемые в диссертации. Описывается новизна, практическая значимость и апробация работы.

В первой главе приводится обзор современных работ, посвященных кристаллам молекулярных магнитов (магнитных молекул). В разделе 1.1 описывается строение и магнитокристаллографнчсская анизотропия наиболее известных представителен данных материалов - кристаллов молекулярных магнитов Мпц—Ас и Fe8. Обсуждается сильная одноосная магнитная анизотропия магнитных молекул, составляющих кристалл и подчеркивается очень слабое взаимодействие между соседними молекулами в кристалле. Раздел 1.2 посвящен макроскопическому квантовому туинслировапию намагниченности, явлению, которое наблюдается в этих кристаллах и привлекает в последние годы внимание исследователей. Описывается различие между молекулярными магнитами Мщ2 — Ас и Fes■ Так, в первом из них очень большие времена туннелнрованпя, порядка месяцев, тогда как времена тушюлпрова-ния намагниченности в Fes па порядки меньше. Это связано с наличием достаточно заметной поперечной анизотрошш в Feз наряду с сильной одноосной.

В разделе 1.3 обсуждаются работы, посвященные взаимодействию кристаллов молекулярных магнитов с акустическими волнами. Поскольку молекулярный магнит - металл-органическое соединение, за магнитные свойства которого отвечает лишь жесткий остов, состоящий пз попов металла н кислорода и находящийся в окружении сравнительно упругих молекул кислот и воды, то взаимодействие с длинноволновыми акустическими колебаниями приводит лишь к поворотам жесткого магнитного остова как целого, по не к деформации последнего. Авторами работы [14] показано, что в этом случае гамильтониан магиптоунругого взаимодействия существенно упрощается.

Во второй главе рассматривается эффект электромагнитной индуцированной прозрачности (ЭИП) в кристаллах молекулярных магнитов для частот порядка 0.1 ТГц. Магнитные молекулы характеризуются сильной одноосной анизотропной п в постоянном магнитном ноле описываются гамильтонианом

Н0 = -DS] + Htr - gßsSxH{), (1)

где Htr описывает более слабую поперечную анизотропию молекулы, постоянное магнитное ноле Нц направлено вдоль средней оси анизотропии молекулы (ось х), D - константа анизотропии магнитной молекулы, Sx - оператор проекции сиппа магнитной молекулы па ось х, д - фактор Ландс, ¡iß - магнетон Бора. Спектр магнитной молекулы представляет собой последовательность

у

£з

1.2

82

0.8

0.4

81

о

£о

-6-4-2 0 2 4 6

(О)р-<М20>)/702

Рис. 1: Два нижних дублсга магнитной молекулы. Вертикальные стрелки показывают переходы, вызванные сильным (ы) и слабым (ир) нолями.

Рис. 2: Профиль поглощения пробного поля с учетом разброса константы апнзотронпн £>. Расчет выполнен для фиксированного значения амплитуды ноля пакачкн и трех значений отношения констант релаксации соответствующих переходов 701/702 (701/702 = 1 (сплошная линия 1), 0.5 (2), 0.1 (3)) для кристалла Рсз. Константа релаксации 702 равна 10° с-1. Постоянное магнитное иоле #о=22.4 кГс. Частота ноля пакачкн и совпадает с Ш21 ((£))), где (И) - среднее значение константы анизотропии. (и>2п)=Ш2и((В)). Пунктирная лшшя - пик поглощения пробного поля в отсутствие ноля накачки.

дублетов, расщепленных постоянным магнитным нолем, а также нолем поперечной анизотропии (рис.1).

Рассматривается классическая лямбда-схема [15] (см. рис.1), где сильное резонансное поле с частотой ш связывает два незаселенных уровня £1 и е2, в результате чего слабое пробное поле с частотой и>р, близкой к частоте перехода Ео<—>£2 не поглощается (рис.2).

В разделе 2.1 показано, что в силу симметрии гамильтониана молекулы (1) пробное поле должно быть поляризовано вдоль средней оси анизотропии молекулы (оси х), тогда как сильное поле пакачкн - вдоль тяжелой осп анизотропии молекулы (оси у). Кроме того, в силу симметрии гамильтониана (1) отсутствует сильная резонансная связь уровней £о и £2 за счет поля накачки. Это имеет важное значение, поскольку для не слишком больших значений постоянного магнитного поля Я(1 частота перехода £()<—>£[ значительно меньше частоты перехода £а<—>Ег. Однако, описание эффекта, проведенное в разделах 2.2 н 2.3, касается лишь идеальных кристаллов, в которых отсутствует неоднородное ушпрсппс. В реальных же кристаллах молекулярных магнитов всегда присутствует разброс частот переходов. В работе [17] показано, что основным фактором вызывающим разброс частот переходов является разброс

в величине анизотропии D молекул, составляющих кристалл. Изменение величины анизотропии приводит не только к изменению спектра магнитной молекулы, но и собственных функций гамильтониана (1). В разделе 2.4 установлено, что изменение матричных элементов операторов проекций спина магнитной молекулы при небольших вариациях константы анизотропии не существенно и не сказывается па эффекте ЭИП, поэтому следует лишь учитывать разброс частот переходов. Учет неоднородного ушнренпя приводит к следующему выводу: в кристаллах молекулярных магнитов Мпц — Ас эффект ЭИП будет подавлен сильным разбросом параметров молекул, но может наблюдаться в кристалле Feg. На рис.2 приведен профиль поглощения пробного сигнала для кристалла молекулярных магнитов Fes с учетом разброса константы анизотропии.

В разделе 2.5 рассматривается случай двухчастотпого поля пакачкн. Одно из полей накачки резонансно для переходов £i<—>£2, другое - для Е2<—>£3. Частота слабого пробного поля близка к частоте перехода £ц<—»£3. Качественно, путем приближенного решения временного уравнения Шрсдппгера, и более детально, с учетом процессов релаксации, показано, что в этом случае для пробного поля образуются два окна прозрачности, заключенные между тремя пиками поглощения. Эффект не подавлен в кристалле Fe3.

В третьей главе описано распространение акустической волны в кристалле молекулярных магнитов в присутствии сильного резонансного электромагнитного поля. В данной главе рассматривается кристалл молекулярных магнитов Fes в постоянном магнитном ноле, которое необходимо, чтобы расщеплять дублеты на нужную величину, н в сильном резонансном электромагнитном поле, частота которого ш близка к частоте перехода £\*—>£2 (см. рнс.За). Сильное резонансное электромагнитное ноле существенно влияет на спектр магнитных молекул и, тем самым, па распространение акустической волны с частотой и>р, близкой к частоте перехода г()<—>£4.

В разделе 3.2, пользуясь понятием квазиэпсргстичсскпх состояний [16], объяснена возможность появления окна прозрачности для акустической волны. Действительно, волновые функции, соответствующие уровням, связанным полем накачки, претерпевают существенные изменения. Вместо двух стационарных состояний, соответствующих уровням £\ н £2, образуются два квазнэнсргстичсскнх состояния, являющихся линейными комбинациями начальных стационарных состояний ipi и ц>ч гамильтониана. (1). При этом образуются два квазнэнсргстичсскнх уровня (см. рис.36) с квазпэпергпямп £¡ — Ш п £1 + ЛП, где

П = g¡LBH\ < <p2\Sy\<Pi > 1/2Л (2)

- частота. Раб и поля пакачкн. Здесь Н - амплитуда поля пакачкн. В результате акустическая волна оказывается в окне прозрачности шириной 2П.

Решение волнового уравнения (раздел 3.3) для акустической волны, распространяющейся вдоль осп 2 н поляризованной вдоль оси х, приводит к

Ii

Е;

1 е' ►

со

1 $С0р Юр Юр

8(1 Ео Ео

а б

Рис. 3: а) Нижние уровни магнитной молекулы. Стрелки изображают переходы, вызванные сильным переменным магнитным полем (и) и акустической волной (шг,); б) образование квазиэнергстичсскпх уровней (штрнховаппые линии) взамен уровней £ь £2 певозмущенной системы как результат наличия резонансного магнитного поля.

выражению для смещения кристаллической решетки их\

их(г, Ь) = = 0) ехр(-а'г) ехр (г (кр - а") г - + с.с., (3)

где кр - волновой вектор акустической волны. Коэффициент а - комплексный. Его действительная часть а' описывает поглощение акустической волны, а производная от мнимой части а" но частоте акустической волны определяет изменение групповой скорости.

= ik¡lF{S:,:,Sг}1oxЫ = , .

Г = ГГ„ (1 - п2/ггвггп).

Здесь Гщ = ш,, - и>ц) - ¿701, Г()2 = ш + и>р - - ¿702, ^ - константа, характеризующая величину магпитоуиругого взаимодействия, п - число молекул в единице объема, ■в - скорость акустической волны в кристалле в отсутствие магпитоуиругого взаимодействия, р - плотность кристалла, - анти-

коммутатор.

Коэффициент а пропорционален восприимчивости х&р) па частоте акустической волны и, следовательно, величине 1/Г. Последняя определяет зависимость восприимчивости от частоты. При резонансе (ш = мц п = о>ю) функция 1т(1/Г) (и, следовательно, 1т(х(шр))) имеет экстремум, а функция Ле(1/Г) (и, следовательно, Не(х{шр))) равна пулю (см. Рпс. 4а и Рпс. 46). Если ноле накачки слабое, тогда отношение О.2/(701702) мало, н мы получаем 1/Г « 1/Гщ, то есть действительная часть а имеет одни ник поглощения. Если выполняется неравенство Г12/(о'тТог) > 1, тогда действительная часть а имеет резко выраженный минимум и поглощение сигнала па частоте и>т исчезает (см. Рис. 4а).

(сор - <tt>io>)/yoi

0.5 Г02,109С'

0.05

(Гор - <Шю>)/уо| 50 б

9-1 10 С

Рис. 4: а) Зависимость мнимой части восприимчивости от значения константы релаксации 702- б) Зависимость действительной части восприимчивости от значения константы релаксации 702. Расчеты учитывают разброс частот переходов (ü = 207т, 7oi = Ю7с-1, 702 изменяется от 108с-1 до 2 ■ Ю'^с""1).

Из уравнения (3) следует, что групповая скорость акустической волны равна

и определяется величиной в — du)p/dct" и, соответственно, производной действительной части восприимчивости по частоте акустической волны. Численные расчеты, проведенные в разделе 3.4, показывают, что при выполнении условия П2/(701702) 1 изменение групповой скорости акустической волны может быть значительным, а именно, в кристалле Fe8 она уменьшается вдвое. Это изменение сопровождается также резким уменьшением поглощения акустической волны, что позволит измерить данный эффект. Численные расчеты показывают, что разброс параметров молекул не подавляют данный эффект.

Так как проявление эффекта сильно зависит от отношения частоты Раби и констант релаксации Г22/(7о17ог)> а также от отношения 701/702 (см- Рис. 4а и Рис. 46), данный эффект может быть использован для определения этих отношений. Измеряя поглощение акустической волны, можно оценить величину релаксационных констант 701, 702, а одновременно измеряя изменение групповой скорости, можно оценить отношение этих констант.

В четвертой главе рассматривается сверхизлучение кристалла молекулярных магнитов в присутствии сильного резонансного электромагнитного поля. Сверхизлучение - это спонтанное коллективное излучение системы одинаковых диполей, когда интенсивность излучения пропорциональна квадрату числа этих диполей. Предложенная в разделе 4.2 схема наблюдения сверхизлучения молекулярных магнитов отличается от предложенной ранее в работе [9]. Сильное резонансное электромагнитное поле с амплитудой Н и частотой

ф3

Рис. 5: Образование квазиэпсргстичсских уровней (пунктирные линии). Сплошными линиями изображены два нижних дублета невозмущенной молекулы. Длинная вертикальная стрелка изображает переходы, вызванные переменным магнитным нолем с частотой близкой к 0/20- Вертикальная стрелка с одним наконечником изображает рассматриваемые памп переходы. П/? = дццН < > /2П.

и/, равной частоте перехода о/го, существенно модифицирует спектр магнитных молекул (рис.5).

Пусть в начальный момент времени уровни нижнего дублета равно заселены, а уровни первого возбужденного дублета свободны (это может быть достигнуто подходящей температурой Ншю << квТ << Нш^о, т.е. Т ~ 1 К). После наложения сильного резонансного ноля с частотой и = и>2» образуются квазиэнсргстнческис состояния и квазиэисргстпчсскпе уровни. В результате становятся возможными переходы на новых частотах, являющихся комбинациями старых частот переходов шщ и а/го и частоты Рабп сильного резонансного поля, из квазиэпсргстичсских состояний ф\, тр2 в стационарное ф3 = (р1 и наоборот. По предположению о начальном распределении молекул по состояниям <¿>0 и получается, что в состоянии <р\ находится половина всех молекул, а молекулы, ранее находившиеся в состоянии (/?о, поровну разделяются по квазиэнсргстичсским состояниям ф1, 1р2- В этом случае, если подобрать частоту резонатора, в которой находится кристалл, равной частоте о/т — Г2я (рис.5, переход обозначен стрелкой с одним наконечником), то возможно свсрхнзлучепнс на данной частоте, поскольку квазпуровепь состояния 1р1 лежит ниже уровня, соответствующего состоянию фз, а число молекул в состояшш ф\ в два раза меньше, чем в состоянии фз (инверсная населенность).

В разделе 4.3 описывается кинетика свсрхнзлучения. Свсрхизлучспие возможно, если выполняется т << тс < Тг, где г - время жизни излучаемой моды, тс - длительность импульса свсрхнзлучения, Тг - поперечное время релаксации. В разделе 4.4 приведены численные расчеты для интенсивности импульса свсрхизлучспня н распределения молекул но уровням от времени для кристалла молекулярных магнитов Feg. Из полученных результатов ясно, что для выбранной области параметров (шц ~ 10loc-1, Г2я ~ 108с-1, г ~ 10_8с) н для идеализированного случая Т2 —> оо имеет место характерная для свсрхизлучспня зависимость максимального значения интенсивности импульса от квадрата числа молекул /,„Л1 ~ 7V2, а тс ~ А'-1. С другой стороны, для той же области параметров, по при Т21 ф 0> уменьшение Тг вызывает увеличение ширины нмнульса свсрхнзлучения и увеличение времени его задержки. Уменьшение Г2 приводит к тому, что излучение перестает носить характер свсрхизлучспня, то есть 1,пах пе пропорциональна N2, хотя и имеет импульсный характер.

В пятой главе рассматривается динамика намагничивания кристаллов молекулярных магнитов циркулярно-нолярнзовапной электромагнитной волной миллиметрового диапазона. Обсуждаются лишь кристаллы молекулярных магнитов, характеризующиеся слабой поперечной анизотропией. Например, это кристаллы молекулярных магнитов Мп^ — Ас и Ni4. В этом случае, в отсутствие постоянного магнитного ноля уровни дублетов практически вырождены.

Аналитически рассмотрены два случая: приближение единого времени релаксации (раздел 5.1) и случай точного резонанса (раздел 5.2).

Приближенно единого времени релаксации означает равенство продольного н поперечного времен релаксации Ti=Ti=T. Эта ситуация может реализоваться в кристаллах, если температура достаточно высока, так что релаксация в основном определяется фоноиамн. В разделе 5.1 показано, что спустя время t >> Т возникает стационарная намагниченность, квадратичная но полю волны. До этого момента намагниченность возрастает, осциллируя с частотой, которая тем больше, чем больше отстройка частоты волны от частоты перехода между дублетами или частоты Раби волны. Постепенно осцилляции затухают н намагннчсиность достигает своего постоянного значения (см. рнс.б).

В случае точного резонанса частота волны строго равна частоте перехода между дублетами магнитной молекулы. Если выполняется условие (G4fü2 < (Т2"1 — Tfх)2), тогда намагниченность является монотонной функцией времени и возрастает (но абсолютному значению) до своего стационарного значения. Время, необходимое для достижения постоянного значения, оценивается как Т\. Если выполняется (64il2 > (Т2-1 — Tf1)2), тогда намагниченность будет возрастать, осциллируя (эти осцилляции будут затухать), и также достигнет постоянного значения. Но, если период этих осцилляции в то же время будет больше, чем 2/(T2_1 -f-Tf1), они будут незаметны. В этом случае врс-

1 . 5 :

0 12 3 15 6

t, С Т )

Рис. 6: Поведение намагниченности для случая единого времени релаксации. Mz,st - намагниченность при t » Т. Д = 4Г-1, П = 0.2Г"1.

мя, необходимое для достижения постоянного значения, определяется как 2/(7^ + Tf1).

В разделе 5.3 приведены численные оценки возникающей намагниченности для случая точного резонанса. Согласно работам [18, 19, 20] для молекул Мп\2- S = 10, D = 0.G8 К, д = 1.9. Число молекул в единице объема в кристалле Мпи — Ас равно п ~ 2 • 102()см-3 (см. [21]). Также предположим Т1Т2 ~ 10_1Сс2 (что согласуется с работами [13, 17]) и амплитуду волны равную Ян = 1Гс. При таких условиях стационарное значение намагниченности равно M,tSt ~ 0.35Гс.

Также показано, что электромагнитная волна такой амплитуды не вызывает существенного нагрева кристалла и, следовательно, можно пренебречь изменением времен релаксации в процессе воздействия волны па кристалл.

В заключении сформулированы результаты работы:

1. В работе проведено теоретическое исследование эффекта электромагнитной индуцированной прозрачности в кристаллах молекулярных магнитов и рассчитан профиль поглощения слабого (пробного) электромагнитного поля в присутствии сильного резонансного ноля (ноля накачки). Численные расчеты, проведенные для двух кристаллов молекулярных магнитов - Fc.g и M1112 — Ас, показывают, что наиболее предпочтительным для наблюдения эффекта ЭИП является кристалл Feg. Это связано с большой величиной неоднородного уширенпя в кристалле Мп^ — Ас. В кристалле молекулярных магнитов Fes в ноле двухчастотпой накачки образуется два окна прозрачности для пробного сигнала.

2. Рассмотрено распространенно акустической волны в кристалле молекулярных магнитов в присутствии сильного резонансного электромагнитного поля. Воздействие поля приводит к значительному уменьшению поглощения п групповой скорости акустического сигнала. Эффект суще-

ствсппо зависит от величии констант релаксации и амплитуды резонансного магнитного ноля и, тем самым, может быть использован для оценки констант релаксации в молекулярных магнитах при низких температурах. Этот эффект наблюдается и в условиях неоднородного ушпреппя, несмотря па вызываемое этим ушнренпем уменьшение окна прозрачности.

3. Сильное резонансное переменное магнитное поле может создавать условия для наблюдения эффекта свсрхпзлучеиня в кристаллах молекулярных магнитов. Эффект возникает в результате корреляции процессов излучения различных молекул, спектр которых модифицируется сильным резонансным магнитным нолем.

4. Теоретически рассчитана намагниченность кристаллов молекулярных магнитов, возникающая в поле резонансной электромагнитной волны. Намагниченность кристалла максимальна, если волна имеет круговую поляризацию п отсутствует при линейной поляризации. При совпадении частоты электромагнитной волны с частотой магпптоднполыюго перехода намагниченность монотонно возрастает и выходит на постоянное значение за время порядка времени продольной релаксации. При отстройке от частоты магпптоднполыюго перехода намагниченность достигает постоянного значения осциллируя. Период осцилляции определяется величиной отстройки н амплитудой ноля волны. Возникающая намагниченность кристалла может быть легко экспериментально обнаружена. Проведено сравнение величины намагниченности в случае точного резонанса с величиной намагниченности при обратном эффекте Фарадея и показано, что последняя значительно меньше.

Список литературы

[1] D. Gattcsclii, Molecular Nanomagnets /D. Gattcschi, R. Scssoli, J. Villain, -Oxford University Press, New York, 2006.

[2] A. Cancschi, Alternating current susceptibility, high field magnetization, and millimeter band EPR evidence for a ground S = 10 state in lMnuOl2(Ch3COOMH20)4} • 2СНзСООН • 4//2O /А. Cancschi, D. Gattcschi, R. Scssoli, A.-L. Barra, L. C. Brunei, M. Guillot //.I. Am. Cheni. Soc. - 1991 - Vol. 113 - P. 5873.

[3] R. Scssoli, Magnetic bistability in a metal-ion cluster /R. Scssoli, D. Gattcschi, A. Cancschi, M. A. Novak //Nature - 1993 - Vol. 3G5 - P. 141.

[4] M. N. Lcucubcrgcr, Quantum computing in molecular magnets /М. N. Lcucnbergcr, D. Loss //Nature - 2001 - Vol. 410 - P. 789.

[5] J. Tejada, Magnetic qubits as hardware for quantum computers /J. Tejada, E. M. Chudnovsky, E. del Barco, J. M. Hernandez, T. P. Spillcr //Nanotcchnology - 2001 - Vol. 12 - P. 181.

[6] M. Mannini, Magnetic memory of a singlc-molccule quantum magnet wired to a gold surface /М. Mannini, F. Pincidcr, P. Sainctavit, C. Danicli, E. Otero, C. Sciancalepore, A. M. Talarico, M.-A. Arrio, A. Comia, D. Gattcschi, R. Sessoli //Nature Materials - 2009 - Vol. 8 - P. 194.

[7] J. van Slageren, Terahertz Faraday effect in single molccule magnets /J. van Slageren, Vongtragool S., Mukhin A., Gorslumov В., Drcsscl M. //Phys. Rev. В - 2005 - Vol. 72 - P. 020401 (R).

[8] .1. Tejada, Elcctromagnctic radiation produced by avalanchcs in the magnetization reversal of A/ni2-acctatc /J. Tejada, E.M. Chudnovsky, J.M. Hernandez, and R. Amigo //Appl. Phys. Lett. - 2004 - Vol. 84 - P. 2373.

[9j E.M.Chudnovsky, Superradiancc from Crystals of Molecular Nanomagncts /Е.М.Chudnovsky and D.A.Garanin //Phys. Rev. Lett. - 2002 - Vol. 89 - P. 157201.

[10] A. Ardavan, Will Spin-Relaxation Times in Molecular Magnets Permit Quantum Information Processing? /А. Ardavan, O. Rival, J. J. L. Morton, S. .1. Blundcll, A. M. Tyryshkin, G. A. Timco, R. E. P. Winpcnny //Phys. Rev. Lett. - 2007 - Vol. 98 - P. 057201.

[11] Y. Wu, Four-wave mixing in molecular magnets via clcctroma.gnctica.lly induccd transparency /Y. Wu, X. Yang //Phys. R.cv. В - 2007 - Vol. 76 -P. 054425.

[12] J. B. Liu, Theoretical investigation of an acoustic wave in molecular magnets via electromagnétically induccd transparency /.I. B. Liu, X. Y. Lu, N. Liu, P. Huang, C. L. Ding, J. Li //Eur. Phys. J. В - 2008 - Vol. 63 - P. 479-484.

[13] F. Macia, Spin dynamics in singlc-molccule magnets combining surface acoustic waves and high-frcqucncy electrón paramagnetic rcsonancc /F. Macia, J. Lawrcncc, S. Hill, J. M. Hernandez, J. Tejada, P. V. Santos, C. Lampropoulos, G. Christou //Phys. Rev. В - 2008 - Vol. 77 - P. 020403(R).

[14j E. M. Chudnovsky, Universal mechanism of spin relaxation in solids /Е. M. Chudnovsky, D. A. Garanin, and R. Schilling //Phys. Rev. В - 2005 - Vol. 72 - P. 094426.

[15] M. Flcishhaucr, Elcctromagnetically induccd transparency: Optics in coherent media /М. Flcishhaucr, A. Inmmoglu, Л.Р. Ma.rangos //Rev. Mod. Phys. - 2005 - Vol. 77 - P. 633.

[16] Базь А.И., Рассеяние, реакции н распады в нерелятнвистскон квантовой механике /Базь А.И., Зельдович Я.Б., Переломов A.M. //М.: "Наука", 1971.

[17] K. Park, Effects of D-strain, g-strain, and dipolar interactions on EPR linewidths of the molecular magnets Fts and Mri\i /K. Park, M.A. Novotny, N.S. Dalai, S. Hill, and P.A. Rikvold //Phys. Rev. B - 2002 - Vol. 65 - P. 014426.

[18] A.-L. Barra, High-frequency EPR spectra of a molcculn.r nanomagnct: Understanding quantum tunneling of the magnetization /A.-L. Barra, D. Gattcschi, and R. Scssoli //Phys. Rev. B - 1997 - Vol. 56 - P. 8192.

[19] S. Hill, High-Sensitivity Electron Paramagnetic Resonance of /lin^-Acctate /S. Hill, J.A. Pcrcnboom, N.S. Dalai, T. Hathaway, T. Stalcup, and J.S. Brooks //Phys. Rev. Lett. - 1998 - Vol. 80 - P. 2453.

[20] G. Bcllcssa, Phonon-Assistcd Tunneling in High-Spin Molcculcs: Experimental Evidence /G. Bcllcssa, N. Vernier, B. Barbara, and D. Gattcschi //Phys. Rev. Lett. - 1999 - Vol. 83 - P. 416.

[21] M. N. Leucnbcrger, Spin tunneling and phonon-assistcd relaxation in Mriw acetatc /M. N. Leucnbcrger, D. Loss //Phys. Rev. B - 2000 - Vol. 61 - P. 128C.

СПИСОК РАБОТ АВТОРА ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ

А1. Токмап, II. Д. Динамика намагничивания кристаллов молекулярных магнитов цпркулярпо-иолярпзоваипоп электромагнитной волной миллиметрового диапазона/ И. Д. Токмап, А. В. Швецов // Известия РАН. Серия физическая, (принята в печать).

А2. Токмап, И. Д. Обратный эффект Фарадея в кристаллах молекулярных магнитов / И. Д. Токмап, А. В. Швецов// Известия РАН. Серия физическая. - 2009. - Т.73, №1 - С. 32-35.

A3. Tokniaii, I. D. Electro- magnetic supcrradiancc from singlc-nioleeulc magnets in the presence of a classical driving magnetic field/ I. D. Toknian, V. I. Pozdnjakova, G. A. Vugaltcr, and A.V. Shvctsov// Phys. Rev. B. - 2008 -Vol. 77. - P. 094414.

A4. Вугальтср, Г. А. Электромагнитная индуцированная прозрачность магнитных напокластеров в поле двухчастотноп накачки/ Г. А. Вугальтср, А. В. Швецов// Поверхность. РСНИ.-2008,- №7 - С. 32-35.

A5. Shvctsov, А. V. Acoustic wa.ve in a crystal of molecular magnets in the presence of a strong resonant magnetic field/ A. V. Shvctsov, G. A. Vugaltcr, and A. I. Bcludaiiova/'/ Physical Review B. - 2007 - Vol. 76 - P. 214401.

AG. Вугальтср, Г. А. Электромагнитная индуцированная прозрачность в кристаллах магнитных молекул/ Г. А. Вугальтср, А. В. Швецов// Известия РАН. Серия физическая. - 2007-Т. 71. №1 - С. 44-47.

А7. Shvctsov, A. V. Thcorctical investigation of clcctromagnctically induced transparency in a crystal of molecular magnets/ A. V. Shvctsov, G. A. Vugaltcr, A. I. Grcbencva// Physical Review В - 2006 - Vol. 74 - P, 054416.

A8. Швецов, А. В. Мапштоднполыюс излучение системы магнитных молекул в сильном резонансном магнитном ноле/ А. В. Швецов, Г. А. Вугаль-тср, И. Д. Токмаи// Поверхность. РСНИ. - 2006 - №2 - С. 102-109.

А9. Токман, И. Д. Динамика намагничивания кристаллов молекулярных магнитов циркулярпо-ноляризовапноп электромагнитной волной миллиметрового диапазона/ И. Д. Токман, А. В. Швецов// Международный симпозиум "Нанофпзика и папоэлсктроника": материалы симпозиума, Нижний Новгород, 2009. - С. 522-523.

А10. Токман, И. Д. Взаимодействие кристалла молекулярных магнитов с цир- кулярно-нолярпзовашюн электромагнитной волной/ И. Д. Токман, А. В. Швецов// 3-я Всероссийская школа молодых ученых "Микро-, на-потехпологпн п их применение": тсзнсы, ИПТМ РАН, Черноголовка, 2008 - С. 62-63.

All. Токман, И. Д. Обратный эффект Фарадея в кристаллах молекулярных магнитов/ И. Д. Токман, А. В. Швецов// Международный симпозиум "Нанофпзика н папоэлсктроника": материалы симпозиума, Нижний Новгород, 2008. - С. 257-258.

А12. Токман, И. Д. Возникновение постоянной намагниченности в кристалле молекулярных магнитов Mni2-Ac в иоле сильной электромагнитной волны/ И. Д. Токман, А. В. Швецов// XIII нижегородская сессия молодых ученых: сборник тезисов докладов, Нижний Новгород, 2008. - С. 77.

А13. Вугальтер, Г. А. Электромагнитная индуцированная прозрачность магнитных папокластеров в поле двухчастотпой накачки/ Г. А. Вугальтер, А. В. Швецов// Международный симпозиум "Нанофпзика и папоэлсктроника": материалы симпозиума, Нижний Новгород, 2007. - С. 249-250.

А14. Shvctsov, А. V. A propogation of an acoustic wave in crystals of molecular magnets in the presence of a strong ac magnetic field/ A.V.Shvctsov, G. A. Vugaltcr, A. I. Bcludanova// Euro-Asian Symposium EASTMAG - 2007 "Magnetism on a nanoscalc": proceedings, Kazan, Russia, 2007. - P. 90.

A15. Швецов, А. В. Распространение акустической волны в кристалле магнитных молекул в сильном резонансном магнитном ноле/ А. В. Швецов// XII нижегородская сессия молодых ученых: сборник тезпеов докладов, Нижний Новгород, 2007. - С. 77.

Подписано в печать 15.09.2009. Формат 60x84 1/16. Бумага офсетная. Печать офсетная. Усл. печ. л. 1. Тир. 100. Зак. 537.

Типография Нижегородского госуниверситета Лицензия № 18-0099 603000, Н. Новгород, ул. Б. Покровская, 37

Введение

1 Глава 1. Обзор литературы

1.1 Кристаллы молекулярных магнитов. Строение и магнитокристалло-графическая анизотропия.

1.2 Релаксация и квантовое туннелирование намагниченности в кристаллах молекулярных магнитов.

1.3 Взаимодействие с фононами.(.

2 Глава 2. Электромагнитная индуцированная прозрачность в кристаллах молекулярных магнитов

2.1 Постановка задачи.

2.2 Восприимчивость на частоте пробного поля.

2.3 Электромагнитная индуцированная прозрачность в идеальном кристалле

2.4 Влияние разброса параметров молекул на ЭИП.

2.5 Электромагнитная индуцированная прозрачность магнитных молекул в поле двухчастотной накачки.

2.6 Выводы по второй главе.

3 Глава 3. Распространение акустической волны в кристаллах молекулярных магнитов в присутствии сильного резонансного электромагнитного поля

3.1 Постановка задачи.

3.2 Появление окна прозрачности для акустического сигнала.

3.3 Распространение акустической волны.

3.4 Численные расчеты.

3.5 Выводы по третьей главе.

4 Глава 4. Сверхизлучение кристалла молекулярных магнитов в присутствии сильного переменного магнитного поля.:.

4.1 Введение.

4.2 Энергетический спектр магнитных молекул в присутствии резонансного электромагнитного поля. Взаимодействие магнитных молекул с полем излучения.

4.3 Кинетика сверхизлучения.

4.4 Численные расчеты и оценки.

4.5 Выводы по четвертой главе.

5 Глава 5. Динамика намагничивания кристаллов молекулярных магнитов циркулярно-поляризованной электромагнитной волной миллиметрового диапазона.

5.1 Приближение единого времени релаксации, 712=^12 + И/21=7 • • • •

5.2 Случай точного резонанса, Д = 0.

5.3 Численные оценки.

5.4 Выводы по пятой главе.

Актуальность работы

Магнетизм является одним из фундаментальных свойств материи, важным разделом физики конденсированного состояния. Среди широкого спектра исследуемых в последние годы новых магнитных материалов кристаллы молекулярных магнитов, благодаря усилиям многих исследовательских групп, стали активно и всесторонне изучаться [1]. Эти кристаллы, молекулы которых содержат большое, но конечное число магнитных центров, обладают необычными магнитными свойствами, что сделало их почти идеальными системами для наблюдения квантовых эффектов в магнетиках [2, 3]. Магнитными центрами в этих материалах могут являться ионы переходных или редкоземельных металлов или органические радикалы. Такие системы, состоящие из десятков и сотен атомов, уже не являются микроскопическими. Во многих случаях поведение намагниченности таких систем описывается классическими уравнениями, но при определенных условиях они демонстрируют квантовое поведение, например, квантовое туннелирование намагниченности. Поэтому такие системы называют мезоскопическими, их свойства являются промежуточными между квантовыми и классическими и это определяет фундаментальный интерес к ним. Для них характерны очень низкие скорости магнитного туннелирования. Сосуществование классических и квантовых эффектов в мезоскопических системах обуславливает их возможное использование для создания совершенно новых типов устройств нанометро-вых размеров. В частности, интересна область квантовых вычислений, где информацией можно управлять с помощью квантовых эффектов.

Металлорганические кластеры, намагниченность которых медленно релак-сирует при низкой температуре, были названы молекулярными магнитами. Их поведение подобно суперпарамагнетикам. Последние - это маленькие од-нодоменные частицы объемных магнетиков, характеризуемые магнитной анизотропией, сравнимой с тепловой энергией. При высокой температуре намагниченность свободно осциллирует и частицы ведут себя подобно парамагнетиками с большим значением магнитного момента. Ниже некоторой температуры (называемой blocking temperature) намагниченность имеет определенную ориентацию, поскольку тепловая энергия более не позволяет свободные вращения магнитного момента.

В начале 1990-ых было открыто [2, 3], что молекула [Мп^Оп {СН3 СОО)16 содержащая 12 ионов марганца и обладающая полным спином S = 10 в основном состоянии, обнаруживает очень слабую релаксацию намагниченности при низкой температуре (порядка нескольких месяцев при 2К). В таких условиях отдельная молекула становится наномагнитом. Если такую молекулу намагнитить внешним полем, то она будет сохранять намагниченность в течение дней. Это является одним из условий для записи информации на частицу. При такой низкой температуре Мп12-ацетат ведет себя как классический магнит. Тем не менее, молекулы Мщ2-ацетата, как и другие магнитные молекулы, еще достаточно малы, так что проявляют квантовые эффекты, в том числе квантовое туннелирование намагниченности. Таким образом, молекулярные магниты рассматриваются как объекты для создания устройств со сверхплотной записью информации [4, 5]. В частности, интересен недавний эксперимент, который показывает возможность записи информации на магнитную молекулу [6].

Среди работ, посвященных кристаллам молекулярных магнитов, важное место занимают те, в которых изучается взаимодействие молекулярных магнитов с переменными полями [79, 50]. Такие работы позволяют получать информацию о спектре и временах релаксации молекулярных магнитов. Кроме того, при помощи электромагнитных полей можно управлять спиновыми степенями свободы, то есть управлять состоянием молекулярного магнита, что важно для практических применений. Молекулярные магниты рассматриваются как источники электромагнитного излучения миллиметрового диапазона (~0.2 ТГц). В этой связи рассматриваются условия, при которых может быть получено сверхизлучение в кристаллах молекулярных магнитов [7]. Экспериментальные работы, нацеленные на наблюдение сверхизлучения, обнаружили интересный эффект, названный "магнитным горением" (magnetic deflagration [41]). Эффект состоит в обращении намагниченности кристалла за достаточно короткое время. Но это время все же достаточно большое для того, чтобы этот эффект соответствовал сверхизлучению.

Активно исследуются нелинейные эффекты в твердых телах. Эффект электромагнитной индуцированной прозрачности достаточно трудно осуществить в твердых телах из-за малых времен релаксации. Исключение составляют спиновые степени свободы в широком классе конденсированных сред [32].

Эффект интересен с точки зрения приложений нелинейной оптики и квантовой обработки информации. В последнее время эффект рассматривается и в кристаллах молекулярных магнитов [70, 29, 30].

Молекулярные магниты интересны также как перспективные материалы для реализации квантовых вычислений [4, 8]. Однако, прежде чем использовать эти материалы для таких практических приложений, необходимо также иметь информацию о механизмах релаксации и временах релаксации в таких системах. В этой связи отметим работу [9], где экспериментально исследована спиновая динамика в молекулярных магнитах с помощью электронного парамагнитного резонанса и поверхностных акустических волн и установлена верхняя граница продольного времени релаксации. В целом же, вопрос о временах релаксации при низких температурах в молекулярных магнитах остается открытым и ответить на него могут помочь нелинейные эффекты взаимодействия кристалла молекулярных магнитов с акустическими и электромагнитными полями.

Цели и задачи работы

Целью работы является изучение нелинейных эффектов в кристаллах молекулярных магнитов: эффекта электромагнитной индуцированной прозрачности и распространения акустической волны в кристалле в присутствии сильного резонансного электромагнитного поля, сверхизлучения в кристаллах молекулярных магнитов, находящихся под действием сильного резонансного электромагнитного поля, а также динамики намагничивания кристалла циркулярно-поляризованной электромагнитной волной. В связи с этим ставятся следующие задачи:

1. Рассчитать отклик кристалла молекулярных магнитов на слабое поле, как при наличии сильного одночастотного электромагнитного поля, так и в случае двухчастотного сильного электромагнитного поля, определить условия необходимые для наблюдения эффекта электромагнитной индуцированной прозрачности. Исходя из симметрии гамильтониана магнитных молекул, определить оптимальные для возникновения окон прозрачности (как в случае одночастотного, так и двухчастотного поля) поляризации полей.

2. Исследовать влияние неоднородного уширения на профили поглощения слабого электромагнитного поля, как для случая одного сильного поля, так и для случая сильного двухчастотпого поля. Сделать вывод о том, какие молекулярные магниты предпочтительнее для наблюдения эффекта.

3. Рассмотреть распространение акустической волны в кристалле молекулярных магнитов при наличии сильного резонансного электромагнитного поля. Вывести волновое акустическое уравнение. Определить коэффициент поглощения акустической волны и групповую скорость, установить зависимость этих величин от констант релаксации. Провести численные расчеты влияния неоднородного уширения на распространение акустической волны в кристалле для различных значений отношения амплитуды сильного резонансного электромагнитного поля к константам релаксации.

4. Рассмотреть явление сверхизлучения в кристаллах молекулярных магнитов в сильном резонансном электромагнитном поле, которое существенно модифицирует исходный спектр молекулярных магнитов. Исследовать условия необходимые для наблюдения данного эффекта. Определить интенсивность излучения как функцию времени.

5. Рассмотреть взаимодействие кристалла молекулярных магнитов со слабой поперечной анизотропией с циркулярно-поляризованной электромагнитной волной: рассчитать возникающую при этом намагниченность кристалла, определить зависимость возникающей намагниченности от времени для случая точного резонанса и в отсутствие резонанса с использованием приближения единого времени релаксации, определить стационарное значение намагниченности.

Научная новизна диссертации

Данная работа является первым исследованием эффекта электромагнитной индуцированной прозрачности в кристаллах молекулярных магнитов [70, 107, 106, 111]. В работе рассматривается распространение акустической волны в кристалле молекулярных магнитов и показано, что изменение групповой скорости акустической волны в данных материалах может быть значительным [28, 112, 113].

Детально изучено влияние разброса параметра анизотропии магнитных молекул на эффекты. Разброс параметров молекул не подавляет эффект электромагнитной индуцированной прозрачности и не уменьшает изменение групповой скорости акустической волны в кристалле. В работе показано, что данные нелинейные эффекты могут быть использованы для определения констант релаксации в молекулярных магнитах при низкой температуре.

Впервые предложено использование воздействия сильного резонансного электромагнитного поля на кристаллы молекулярных магнитов с целью создания условий, при которых возможно сверхизлучение. Рассмотренная нами задача [105] отличается от способа получения сверхизлучения в кристаллах молекулярных магнитов, предложенного в [7]. Сильное резонансное электромагнитное поле существенно модифицирует спектр молекулярных магнитов и становится возможным сверхизлучение со стационарного уровня на квазиэнергетический.

Впервые теоретически исследована динамика намагничивания кристаллов молекулярных магнитов эллиптически-поляризованной электромагнитной волной миллиметрового диапазона. Возникающая стационарная намагниченность (на временах больших характерных времен релаксации) квадратична по амплитуде переменного магнитного поля и максимальна при круговой поляризации. А направление намагниченности изменяется на противоположное при смене направления поляризации волны на противоположное.

Практическая значимость

Результаты, изложенные в данной работе, являются важными для изучения нелинейных эффектов в кристаллах молекулярных магнитов и, прежде всего, эффекта электромагнитной индуцированной прозрачности.

Предложенный способ получения сверхизлучения в кристаллах молекулярных магнитов интересен с точки зрения создания импульсных источников излучения.

Анализ взаимодействия молекулярных магнитов с переменными полями может быть полезен для экспериментальных исследований, связанных с определением времен релаксации.

Эффект намагничивания кристалла молекулярных магнитов эллиптически-поляризованной электромагнитной волной миллиметрового диапазона может быть использован для анализа поляризации миллиметрового излучения. Основные научные положения выносимые на защиту

1. Показана возможность существования эффекта электромагнитной индуцированной прозрачности в кристаллах молекулярных магнитов: поглощение слабого (пробного) электромагнитного поля уменьшается в присутствии сильного резонансного поля (поля накачки). При этом поле накачки должно быть поляризовано вдоль средней оси анизотропии молекулы, а пробное поле - вдоль тяжелой оси. В силу симметрии гамильтониана молекулы поле накачки не вызывает переходы молекул с основного уровня на более высоколежащие, так как такие переходы запрещены. Это имеет важное значение для наблюдения эффекта в условиях малой величины расщепления основного дублета молекулярных магнитов.

2. Разброс константы анизотропии в кристалле Feg делает эффект ЭИП менее выраженным, но не подавляет его полностью. В кристалле Mni2 — Ас с большим беспорядком эффект ЭИП подавлен.

3. В кристаллах молекулярных магнитов в поле двухчастотной накачки образуется два окна прозрачности для пробного сигнала (область частот, где поглощение пробного сигнала мало). Показано, что поля накачки должны быть поляризованы вдоль легкой и средней осей анизотропии молекулы. Из численных расчетов восприимчивости следует, что неоднородное уширение в молекулярном магните Feg не подавляет эффект образования окон прозрачности.

4. Воздействие сильного резонансного магнитного поля на кристалл магнитных молекул приводит к уменьшению поглощения и групповой скорости акустического сигнала, распространяющегося в нем. Показано, что в кристаллах молекулярных магнитов происходит значительное изменение групповой скорости акустического сигнала в условиях электромагнитной индуцированной прозрачности.

5. Поглощение акустического сигнала и изменение его групповой скорости сильно зависят от отношения квадрата амплитуды резонансного магнитного поля к произведению констант релаксации и от отношения самих релаксационных констант. Это может быть использовано для оценки констант релаксации в молекулярных магнитах при низких температурах. Выполнены численные расчеты для коэффициента поглощения и изменения величины групповой скорости акустического сигнала с учетом неоднородного уширения в кристалле молекулярных магнитов Feg. Расчеты демонстрируют, что неоднородное уширение приводит к сужению окна прозрачности, но позволяет наблюдать эффект.

6. Кристалл молекулярных магнитов, находящийся в постоянном магнитном поле, под воздействием сильного переменного магнитного поля может стать источником электромагнитного сверхизлучения. Энергетический спектр магнитных молекул существенно модифицируется сильным электромагнитным полем и сверхизлучение возникает как эффект корреляции процессов излучения отдельных магнитных молекул при их переходах со стационарного уровня на квазиэнергетический.

7. Описана динамика возникновения нелинейной намагниченности в кристаллах молекулярных магнитов в поле резонансной электромагнитной волны. Величина намагниченности зависит от констант релаксации, мощности электромагнитной волны и ее поляризации. Если волна линейно-поляризованная, то намагниченность не возникает. И наоборот, намагниченность максимальна, если волна имеет круговую поляризацию. В случае точного резонанса намагниченность монотонно возрастает и за время порядка времени продольной релаксации выходит на постоянное значение. Если же существует отстройка от резонанса, то намагниченность будет достигать постоянного значения осциллируя. Эти осцилляции затухают за время порядка времени релаксации. Численные оценки показывают, что намагниченность кристалла может быть легко экспериментально обнаружена.

Личный вклад автора в получение результатов

Соискатель принимал участие в постановке и решении теоретических задач, в обсуждении полученных результатов и их интерпретации. Во всех работах вклад автора равноценен вкладам соавторов.

Апробация результатов

Основные положения и результаты работы докладывались и обсуждались на конференциях:

1. Международный симпозиум "Нанофизика и наноэлектроника"(Н. Новгород, 2007-2009гг.).

2. Международная конференция "Euro-Asian Symposium EASTMAG - 2007 "Magnetism on a nanoscale "(Россия, Казань, 23-26 августа 2007г.).

3. 3-я Всероссийская школа молодых ученых "Микро-, нанотехнологии и их применение", (Черноголовка, 18-19 ноября 2008г.).

4. XII и XIII нижегородские сессии молодых ученых, (Н. Новгород, 20072008гг.).

Публикации

По результатам исследований, отраженных в диссертации, опубликовано 15 научных работ (8 статей в реферируемых научных журналах и 7 - в сборниках тезисов докладов).

Объем и структура диссертации

Диссертация состоит из Введения, пяти Глав, Заключения, Приложения и Списка литературы из 114 наименований. Объем диссертации составляет 120 страниц. В диссертации приведено 35 рисунков.

5.4. Выводы по пятой главе

1) Описана динамика возникновения нелинейной намагниченности в кристаллах молекулярных магнитов в поле резонансной электромагнитной волны при учете магнитодипольных переходов. Величина намагниченности пропорциональна мощности электромагнитной волны и определяется ее поляризацией, а также зависит от констант релаксации. Так, если волна линейно-поляризованная, то намагниченность не возникает. И наоборот, намагниченность максимальна, если волна имеет круговую поляризацию.

2) В случае точного резонанса намагниченность монотонно возрастает и за время порядка времени продольной релаксации выходит на постоянное значение. Если же существует отстройка от резонанса, то намагниченность будет достигать постоянного значения осциллируя. Эти осцилляции затухают за время порядка времени релаксации. Численные оценки показывают, что намагниченность кристалла может быть легко экспериментально обнаружена. Проведено сравнение величины намагниченности в случае точного резонанса с величиной намагниченности при обратном эффекте Фарадея и показано, что последняя значительно меньше.

1. D. Gatteschi, R. Sessoli, J. Villain, Molecular Nanomagnets, OxfordUniversity Press, New York, 2006.

2. R. Sessoli, D. Gatteschi, A. Caneschi, M. A. Novak, Magnetic bistability ina metal-ion cluster //Nature -1993 - Vol. 365 - P. 141-143.

3. M. N. Leuenberger, D. Loss, Quantum computing in molecular magnets//Nature - 2001 - Vol. 410 - P. 789-793.

4. J. Tejada, E. M. Chudnovsky, E. del Barco, J. M. Hernandez, T. P. Spiller,Magnetic qubits as hardware for quantum computers //Nanotechnology 2001 - Vol. 12 - P. 181-186.

5. E.M.Chudnovsky and D.A.Garanin, Superradiance from Crystals ofMolecular Nanomagnets //Phys. Rev. Lett. - 2002 - Vol. 89 - P. 157201157204.

6. A. Ardavan, O. Rival, J. J. L. Morton, S. J. Blundell, A. M. Tyryshkin, G. A.Timco, R. E. P. Winpenny, Will Spin-Relaxation Times in Molecular Magnets Permit Quantum Information Processing? //Phys. Rev. Lett. - 2007 - Vol. 98 - P. 057201-057204.

7. Т. Lis, Preparation, structure, and magnetic properties of a dodecanuclearmixed-valence manganese carboxylate //Acta Crystallogr., Sect. B: Struct. Crystallogr. Cryst. Chem. - 1980 - Vol. 36 - P. 2042-2046.

8. А. К. Звездин, В. В. Костюченко,^ В. В. Платонов, В. И. Плис, А. И.Попов, В. Д. Селемир, О. М. Таценко,Магнитные молекулярные нанокластеры в сильных магнитных полях //УФН - 2002 - Т. 172, № 11 - 1303-1306.

9. C.Paulsen, J.-G.Park, B.Barbara, R.Sessoli and A.Caneschi, Novel Featuresin the Relaxation-Times of Mn^ac //J. Mag. Mag. Materials - 1995 - V. 140-144 - P. 379-380.

10. C. Delfs, D. Gatteschi, L. Pardi, Magnetic-Properties of an Octanuclear1.on(III) Cation //Inorg. Chem. - 1993 - Vol. 32 - P. 3099-3103.

11. Y. Pontillon, A. Caneschi, D. Gatteschi, R. Sessoli, E. Ressouche, J.Schweizer, and E. Lelievre-Berna, Magnetization Density in an Iron(III) Magnetic Cluster. A Polarized Neutron Investigation //J. Am. Chem. Soc. 1999 - Vol. 121 - P. 5342-5343.

12. A. L. Barra, D. Gatteschi, R. Sessoli, High-Frequency EPR Spectra ofFe802(OH)i2(Tacn)6.Br8: a Critical Appraisal of the Barrier for the Reorientation of the Magnetization in Single-Molecule Magnets //Chem. Eur. J. - 2000 - Vol. 6 - P. 1608-1614.

13. D. Gatteschi, R. Sessoli, Quantum Tunneling of Magnetization and RelatedPhenomena in Molecular Materials //Angew. Chem. Int. Ed. - 2003 - Vol. 42 - P. 268-297.

14. A. Abragam, B. Bleaney, Electron Paramagnetic Resonance of Transition1.ns. - Dover, New York, 1986.

15. J. Villain, F. Hartman-Boutron, R. Sessoli, A. Rettori, Magnetic-Relaxationin Big Magnetic Molecules //Europhys. Lett. - 1994 - Vol. 27 - P. 159-164.

16. D. A. Garanin, E. M. Chudnovsky, Thermally activated resonantmagnetization tunneling in molecular magnets: Mn^Ac and others //Phys. Rev. В - 1997 - Vol. 56 - P. 11102-11118.

17. M. N. Leuenberger, D. Loss, Spin tunneling and phonon-assisted relaxationin Mn12-acetate //Phys. Rev. В - 2000 - Vol. 61 - P. 1286-1302.

18. F. Hartman-Boutron, P. Politi, J. Villain, Tunneling and magnetic relaxationin mesoscopic molecules //Int. J. Mod. Phys. В -1996 - Vol. 10 - P. 2577-2637.

19. H. Г. Колоскова, Влияние однородной деформации на спектр парамагнитного резонанса //ФТТ - 1963 - Т. 5, В. 1 - 61-65.

20. В. Liithi, Physical Acoustics in the Solid State. - Springer-Verlag, Berlin,Germany, 2007.

22. E. M. Chudnovsky, D. A. Garanin, and R. Schilling, Universal mechanism ofspin relaxation in solids //Phys. Rev. В - 2005 - Vol. 72 - P. 094426-094437.

23. Л.Д.Ландау, Е.М.Лифшиц, Теоретическая физика: Статистическая физика, часть 1. т.5 - М.: Наука, 1976.

24. А. V. Shvetsov, G. A. Vugalter, A. I. Beludanova, Acoustic wave in a crystalof molecular magnets in the presence of a strong resonant magnetic field //Phys. Rev. В - 2007 - Vol. 76 - P. 214401-214407.

25. Y. Wu, X. Yang, Four-wave mixing in molecular magnets viaelectromagnetically induced transparency //Phys. Rev. В - 2007 - Vol. 76-P. 054425-054431.

26. J. B. Liu, X. Y. Lu, N. Liu, P. Huang, С L. Ding, J. Li,Theoretical investigation of an acoustic wave in molecular magnets via electromagnetically induced transparency //Eur. Phys. J. В - 2008 - Vol. 63 - P. 479-484.

27. S.E. Harris, Electromagnetically Induced Transparency //Physics Today1997 - Vol. 50 (7) - P. 36-42.

28. M. Fleishhauer, A. Imamoglu, J.P. Marangos, Electromagnetically inducedtransparency: Optics in coherent media //Rev. Mod. Phys. - 2005 - Vol. 77 P. 633-673.

29. M.D. Lukin, Colloquium: Trapping and manipulating photon states in atomicensembles //Rev. Mod. Phys. - 2003 - Vol. 75 - P. 457-472.

30. M.D. Lukin, P. Hemmer, and M.O. Scully, Resonant nonlinear optics in phasecoherent media //Adv. At. Mol. Opt. Phys. - 2000 - Vol. 42 - P. 347-386.

31. S.E. Harris, J.E. Field, and A. Imamoglu, Nonlinear optical processes usingelectromagnetically induced transparency //Phys. Rev. Lett. - 1990 - Vol. 64 - P. 1107-1110.

32. B.S. Ham, P.R. Hemmer, and M.S. Shahriar, Efficient Electromagnetically1.duced Transparency in a Rare-Earth Doped Crystal / /Opt. Comm. - 1997 - Vol. 144 - P. 227-230.

33. A.V. Turukhin, V.S. Sudarshanam, M.S. Shahriar, J.A. Musser, B.S. Ham,and P.R. Hemmer, Observation of Ultraslow and Stored Light Pulses in a Solid //Phys. Rev. Lett. - 2001 - Vol. 88 - P. 023602-023605.

34. C. Wei and N.B. Manson, Observation of the dynamic Stark effect onelectromagnetically induced transparency //Phys. Rev. A - 1999 - Vol. 60 - P. 2540-2546.

35. Quantum Tunneling of Magnetization, edited by L. Gunther and B. Barbara- Kluwer Academic, Dordrecht, 1995.

36. E.M. Chudnovsky and J. Tejada, Macroscopic Quantum Tunneling of theMagnetic Moment - Cambridge University Press, Cambridge, England, 1998.

37. J. Tejada, E.M. Chudnovsky, J.M. Hernandez, and R. Amigo,Electromagnetic radiation produced by avalanches in the magnetization reversal of Mn^-acetate //Appl. Phys. Lett. - 2004 - Vol. 84 - P. 2373.

38. A. Hernandez-Minguez, J.M. Hernandez, F. Maria, A. Garcia-Santiago, J.Tejada, and P. V. Santos, Quantum Magnetic Deflagration in Mni2 Acetate //Phys. Rev. Lett. - 2005 - Vol. 95 - P. 217205-217208.

39. I.D. Tokman and G.A. Vugalter, Nonstationary behavior of a high-spinmolecule in a bifrequency alternating current magnetic field //Phys. Rev. A - 2002 - Vol. 66 - P. 013407-013413.

40. C. Calero, E. M. Chudnovsky, D. A. Garanin, Magneto-elastic waves incrystals of magnetic molecules //Phys. Rev. В - 2007 - Vol. 76 - P. 094419094426.

41. C. Calero, E. M. Chudnovsky, Rabi Spin Oscillations Generated byUltrasound in Solids //Phys. Rev. Lett. - 2007 - Vol. 99 - P. 047201-047204.

42. C. Calero, E. M. Chudnovsky, D. A. Garanin, Two-phonon spin-latticerelaxation of rigid atomic clusters //Phys. Rev. В - 2006 - Vol. 74 - P. 094428094437.

43. I.D. Tokman, G.A. Vugalter, and A.I. Grebeneva, Parametric interaction oftwo acoustic waves in a crystal of molecular magnets in the presence of a strong ac magnetic field //Phys. Rev. В - 2005 - Vol. 71 - P. 094431-094439.

44. K. Park, M.A. Novotny, N.S. Dalai, S. Hill, and P.A. Rikvold, Effects of Dstrain, g-strain, and dipolar interactions on EPR linewidths of the molecular magnets Fe8 and Mn1 2 //Phys. Rev. В - 2002 - Vol. 65 P. 014426-014430.

45. K. Park, M.A. Novotny, N.S. Dalai, S. Hill, and P.A. Rikvold, Role of dipolarand exchange interactions in the positions and widths of EPR transitions for the single-molecule magnets Fe8 and Mn1 2 //Phys. Rev. В - 2002 - Vol. 66 P. 144409-144419.

46. K. Blum, Density Matrix Theory and Applications, 2nd edition - Plenum,New York, 1996.

47. M. Lewenstein, T.W. Mossberg, and R.J. Glauber, Dynamical suppression ofspontaneous emission //Phys. Rev. Lett. - 1987 - Vol. 59 - P. 775-778.

48. M. Lewenstein and T.W. Mossberg, Spectral and statistical properties ofstrongly driven atoms coupled to frequency-dependent photon reservoirs //Phys. Rev. A - 1988 - Vol. 37 - P. 2048-2062.

49. G.S. Agarwal, W. Lange, and H. Walther, Intense-field renormalization ofcavity-induced spontaneous emission //Phys. Rev. A - 1993 - Vol. 48 - P. 4555-4568.

50. O. Kocharovskaya, S.-Y. Zhu, M.O. Scully, P. Mandel, and Y.V. Radeonychev,Generalization of the Maxwell-Bloch equations to the case of strong atomfield coupling //Phys. Rev. A - 1994 - Vol. 49 - P. 4928-4934.

51. O. Kocharovskaya and Y.V.Radeonychev, Symmetry breaking of the two-levelatomic response due to field-dependent relaxation //Quantum. Semiclassic. Opt. - 1996 - Vol. 8 - P. 7-13.

52. O. Kocharovskaya, Y.V. Radeonychev, P. Mandel, and M.O. Scully, Fielddependent relaxation effects in a three-level system driven by a strong coherent field //Phys. Rev. A - 1999 - Vol. 60 - P. 3091-3110.

53. L. Allen, J.H. Eberly, Optical Resonance and Two-level Atoms - John Wileyand Sons, New York, 1975.

54. A.-L. Barra, D. Gatteschi, and R. Sessoli, High-frequency EPR spectraof a molecular nanomagnet: Understanding quantum tunneling of the magnetization //Phys. Rev. В - 1997 - Vol. 56 - P. 8192-8198.

55. S. Hill, J.A. Perenboom, N.S. Dalai, T. Hathaway, T. Stalcup, and J.S.Brooks, High-Sensitivity Electron Paramagnetic Resonance of Mni2-Acetate //Phys. Rev. Lett. - 1998 - Vol. 80 - P. 2453-2456.

56. G. Bellessa, N. Vernier, B. Barbara, and D. Gatteschi,Phonon-AssistedTunneling in High-Spin Molecules: Experimental Evidence //Phys. Rev. Lett. - 1999 - Vol. 83 - P. 416-419.

57. A.-L. Barra, P. Debrunner, D. Gatteschi, Ch.E. Schulz, and R.Sessoli, Superparamagnetic-Like Behavior in an Octanuclear Iron Cluster //Europhys. Lett. - 1996 - Vol. 35 - P. 133-138.

58. E. del Barco, J.M. Hernandez, J. Tejada, N. Biskup, R. Achey, I. Rutel, N.Dalai, and J. Brooks, High-frequency resonant experiments in Fes molecular clusters //Phys. Rev. В - 2000 - Vol. 62 - P. 3018-3021.

59. S. E. Harris, Y. Yamamoto, Photon Switching by Quantum Interference//Phys. Rev. Lett. - 1998 - Vol. 81 - P. 3611-3614.

60. Q. Thommen, P. Mandel, Electromagnetically Induced Left Handedness inOptically Excited Four-Level Atomic Media //Phys. Rev. Lett. - 2006 - Vol. 96 - P. 053601-053604.

61. H. Kang, Y. Zhu, Observation of Large Kerr Nonlinearity at Low Light1.tensities //Phys. Rev. Lett. - 2003 - Vol. 91 - P. 093601-093604.

62. A. Imamoglu, H. Schmidt, G. Woods, M. Deutsch, Strongly InteractingPhotons in a Nonlinear Cavity //Phys. Rev. Lett. - 1997 - Vol. 79 - P. 14671470.

63. Базь А.И., Зельдович Я.В., Переломов A.M., Рассеяние, реакции и распады в нерелятивистской квантовой механике. - М.: "Наука", 1971.

64. A.V. Shvetsov, G.A. Vugalter, A.I. Grebeneva, Theoretical investigation ofelectromagnetically induced transparency in a crystal of molecular magnets //Phys. Rev. В - 2006 - Vol. 74 - P. 054416-054421.

65. В. Сазонов, Акустические прозрачность и поглощение, индуцированные электромагнитным полем, Письма в ЖЭТФ - 2002 - Т. 76, вып. 3 176-180.

66. Xiao-Tao Xie, Weibin Li, Jiahua Li, Wen-Xing Yang, Anming Yuan,and Xiaoxue Yang, Transverse acoustic wave in molecular magnets via electromagnetically induced transparency //Phys. Rev. В - 2007 - Vol. 75 - P. 184423-184428.

67. В. И. Ритус, Сдвиг и расщепление атомных уровней полем электромагнитной волны //ЖЭТФ - 1966 - Т. 51, вып.5(11) - 1544-1549.

68. Я. Б. Зельдович, Квазиэнергия квантовой системы, подвергающейся периодическому воздействию //ЖЭТФ - 1966 - Т. 51, вып.5(11) - 14921495. 75.'К. Blum, Density Matrix Theory and Applications, 2nd ed. - Plenum, New York, 1996.

69. V. K. Henner, and I. V. Kaganov, Superradiation from crystals of high-spinmolecular nanomagnets //Phys. Rev. В - 2003 - Vol. 68 - P. 144420-144424.

70. M. G. Benedict, P. Foldi, and F. M. Peeters, Microwave emission from acrystal of molecular magnets: The role of a resonant cavity //Phys. Rev. В 2005 - Vol. 72 - P. 214430-214438.

71. S. Hill, S. Maccagnano, K. Park, R.M. Achey, J.M. North, and N.S. Dalai,Detailed single-crystal EPR line shape measurements for the single-molecule magnets Fe8Br and Mni2-acetate //Phys. Rev. В - 2002 - Vol. 65 - P. 224410224419.

72. J. van Slageren, Vongtragool S., Mukhin A., Gorshunov В., Drcssel M.,Terahertz Faraday effect in single molecule magnets //Phys. Rev. В - 2005 Vol. 72 - P. 020401-020404.

73. В.М.Файн, Я.И Ханин. Квантовая радиофизика. - М.: Сов.Радио, 1965,тт. 1, 2.

74. E.M. Chudnovsky, Magnetic tunneling //J. Magn. Magn. Mater. - 1995 - Vol.140-144 - P. 1821.

75. N.Vernier, G.Bellessa and D.A.Parshin, Echoes of Magnetic Tunneling Statesin Kramers-Ion Doped Glasses //Phys. Rev. Lett. - 1995 - Vol. 74 - P. 34593462.

76. I.D.Tokman and G.A.Vugalter, Influence of an AC magnetic field onmagnetization tunneling in high-spin molecules //J. Magn. Magn. Mater. - 2000 - Vol. 222 - P. 375-378.

77. R. H. Dicke, Coherence in Spontaneous Radiation Processes //Phys. Rev.1954 - Vol. 93 - P. 99-110.

78. E.M. Chudnovsky. and D.A. Garanin, Superradiance from Crystals of. Molecular Nanomagnets //Phys. Rev. Lett. - 2002 - Vol. 89 - P. 157201157204.

79. V.V.Dobrovitsky and Zvezdin, Macroscopic quantum tunnelling andhysteresis loops of mesoscopic magnets //Europhys. Lett. - 1997 - Vol. 38 - P. 377-382.

80. L.Gunter, Spin tunneling in a swept magnetic field //Europhys. Lett. - 1997- Vol. 39 - P. 1-6.

81. D.A. Garanin and R. Schilling, Inverse problem for the Landau-Zener effect//Europhys. Lett. - 2002 - Vol. 59 - P. 7-13.

82. V.I.Yukalov, Superradiant Operation of Spin Masers //Laser Phys. - 2002Vol. 12 - P. 1089-1103.

83. V.I.Yukalov and E.P.Yukalova, Coherent radiation by molecular magnets//Europhys. Lett. - 2005 - Vol. 70 - P. 306-312.

84. J.Vanacken, S.Stroobants, M.Malfait, V.V.Moshchalkov, M.Jordi, J.Tejada,R.Amigo, E.M.Chudnovsky and D.A.Garanin, Pulsed-field studies of the magnetization reversal in molecular nanomagnets //Phys. Rev. В - 2004 Vol. 70 - P. 220401-220404.

85. A.Hernandez-Minguez, M.Jordi, R.Amigo, A.Garsia-Santiago,J.M.Hernandez and J.Tejada, Low-temperature microwave emission from molecular clusters //Europhys. Lett. - 2005 - Vol. 69 - P. 270-276.

86. M.Bal, Jonahtan R.Friedman, K.Mertes, W.Chen, E.M.Rumberger,D.N.Hendrickson, N.Avraham, Y.Myasoedov, H.Shtrikman and E.Zeldov, Experimental upper bound on superradiance emission from Мщ 2 acetate //Phys. Rev. В - 2004 - Vol. 70 - P. 140403-140406.

87. N.Bloembergen and R.V.Pound, Radiation Damping in Magnetic ResonanceExperiments //Phys. Rev. - 1954 - Vol. 95 - P. 8-12.

88. С L. Davis, V. K. Henner, A. V. Tchernatinsky, and I. V. Kaganov,Spin-system radio-frequency superradiation: A phenomenological study and comparison with numeric simulations //Phys. Rev. В - 2005 - Vol. 72 - P. 054406-054415.

89. Я. Б. Зельдович, Рассеяние и излучение квантовой системой в сильнойэлектромагнитной волне //УФН - 1973 - Т. 110, вып. 1 - 139-151.

90. D.A.Garanin, Spin tunnelling: a perturbative approach //J. Phys. A: Math.Gen. - 1991 - Vol. 24 - P. L61-L62.

91. И. Я. Коренблит, E. Ф. Шендер, Низкотемпературные свойства аморфных магнетиков со случайной осью анизотропии //ЖЭТФ - 1978 - Т. 75, вып.5(11) - 1862-1872.

92. L.Mandel and E.Wolf, Optical Coherence and Quantum Optics. - CambridgeUniversity Press, Cambridge, 1995.

93. T. S. Belozerova, V. K. Henner, and V. I. Yukalov, Coherent effects in dipolespin systems //Phys. Rev. В - 1992 - Vol. 46 - P. 682-686.

94. A.B. Андреев, В.И. Емельянов, Ю.А. Ильинский, Кооперативные явления в оптике. - М.: Наука, 1988.

95. А.В. Андреев, В.И. Емельянов, Ю.А. Ильинский, Коллективное спонтанное излучение (сверхизлучепие дике) //УФН - 1980 - Т. 131, вып. 4 653-694.

96. А. V. Andreev, Theory of cooperative spontaneous emission //Sov. J.Quantum Electron. - 1978 - Vol. 8, No 4 - P. 476-481.

97. И. Д. Токман, А. В. Швецов, Обратный эффект Фарадея в кристаллахмолекулярных магнитов // Известия РАН. Серия физическая. - 2009. Т.73, №1 - 32-35.

98. I.D. Tokman, V.I. Pozdnjakova, G.A. Vugalter, and A.V. Shvetsov,Electromagnetic superradiance from single-molecule magnets in the presence of a classical driving magnetic field //Phys. Rev. В - 2008 - Vol. 77 - P. 094414-094422.

99. Г.А. Вугальтер, A.B. Швецов, Электромагнитная индуцированная прозрачность магнитных нанокластеров в поле двухчастотной накачки // Поверхность. РСНИ.-2008,- №7 - 32-35.

100. Г.А. Вугальтер, А.В. Швецов, Электромагнитная индуцированная прозрачность в кристаллах магнитных молекул// Известия РАН. Серия физическая. - 2007 -Т. 71. М - 44-47.

101. И. Д. Токман, А. В. Швецов, Обратный эффект Фарадея в кристаллахмолекулярных магнитов // Международный симпозиум "Нанофизика и наноэлектроника": материалы симпозиума, Нижний Новгород, 2008. - 257-258.

102. Г. А. Вугальтер, А. В. Швецов, Электромагнитная индуцированная прозрачность магнитных нанокластеров в поле двухчастотной накачки // Международный симпозиум "Нанофизика и наноэлектроника": материалы симпозиума, Нижний Новгород, 2007. - 249-250.

103. А. В. Швецов, Распространение акустической волны в кристалле магнитных молекул в сильном резонансном магнитном поле // XII нижегородская сессия молодых ученых: сборник тезисов докладов, Нижний Новгород, 2007. - 77.

104. А. В. Швецов, Г. А. Вугальтер, И. Д. Токман, Магнитодипольное излучение системы магнитных молекул в сильном резонансном магнитном поле // Поверхность. РСНИ. - 2006 - №2 - 102-109.