Низко- и инфранизкочастотные диэлектрические свойства сегнетоэлектрических твердых растворов типа xPZN-(1-x)PSN и (1-x)Pb(Ti,Zr)O3-xBi(Sr,Ti)O3 тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

На правах рукописи

АЛПАТОВ Алексей Викторович

НИЗКО- И ИНФРАНИЗКОЧАСТОГНЫЕ ДИЭЛЕКТРИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА СЕГНЕТОЭЛЕКТРИЧЕСКИХ ТВЕРДЫХ РАСТВОРОВ ТИПА хРЖ-( 1 -х)Р5Ы И (1-х)РЬ(Т1^г)Оз-хВ1(8г,П)Оз

Специальность 01.04.07 - Физика конденсированного состояния

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Волгоград - 2006

Работа выполнена в Государственном образовательном учреждении высшего профессионального образования «Волгоградский государственный архлтектурна-строительный университет»

Научный руководитель: доктор физико-математических

наук, доцент

Бурхаиов Анвер Идрисович

Официальные оппоненты

Ведущая организация:1

доктор физико-математических наук, профессор

Грнднев Станислав Александрович

кандидат физико-математических наук, доцент

Медников Станислав Владимирович

НИИ Физики Ростовского государственного университета

/уСО

Защита состоится 18 декабря 2006 года в// часов на заседании диссертационного Совета К.212.026.01 при ГОУ ВПО «Волгоградский государственный архитектурно-строительный университет» по адресу: 400074, г.Волгоград, ул. Академическая 1, ауд. Б 203.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ГОУ ВПО «Волгоградский государственный архитектурно-строительный университет».

Автореферат разослан 14 ноября 2006г.

Ученый секретарь диссертационного Совета

Федорихин В. А.

Общая характеристика работы

Актуальность темы. Один го наиболее развивающихся в настоящее время разделов физики конденсированного состояния является .физика неупорядоченных систем: егеклонодобных объектов различной природы, твердых растворов, керамик и текстур, а также монокристаллических структур с точечными, линейными и поверхностными дефектами. Среди неупорядоченных объектов особое место занимают сегнетоэлектрики с размытым фазовым переходом в силу своей перспективности для современного приборостроения. Они нашли свое применение при изготовлении миниатюрных многослойных керамических конденсаторов, микропозиционеров, адаптационных зеркалах, световых затворах, дисплеях и тд. Данные материалы были открыты Смоленским Г.А. и Исуповым В.А. в 1951 году при исследовании сегнетоэлек-трических фазовых переходов в твердых растворах Ва^.^Зп^Оз. Этими же исследователями была предложена модель, позволяющая достаточно наглядно и физически обосновано объяснить причины, приводящие к размытию сегнетоэлектрического фазового перехода в данном твердом растворе. В дальнейшем подобные свойства были обнаружены у большего ряда сеп юго-электрических материалов. Было также установлено, что в твердых сегнето-электрических растворах, у которых в эквивалентных кристаллографических положениях могут размещаться более двух сортов ионов, различные вариации соотношений компонент приводят к изменению физических свойств. В частности, для ряда подобных соединений постепенное изменение соотношений компонент приводит к постепенному смещению температуры Кюри в сторону низких или высоких температур, изменению типа фазового перехода, а также к изменению степени упорядоченности ионов в узлах кристаллической решетки. Таким образом, исследование твердых растворов со структурой сложного перовскнта имеет большое значение с фундаментальной точки зрения, поскольку позволяет приблизиться к решению ряда вопросов физики твердого тела Вследствие того, что физические свойства в твердых растворах сильно варьируются в зависимости от соотношения компонент, это делает их привлекательными и с точки зрения практического применения, так как возможно создание материалов с заданными физическими характеристиками.

Вследствие того, что процессы релаксации в сегнетоэлсюрических твердых растворах во многом определяются их дефектной структурой и, как правило, протекают достаточно медленно, применение методов низко- и инфра-ннзкочастотной диэлектрической спектроскопии является очень информативным при изучении таких материалов.

Тематика диссертационной работы соответствует «Перечню приоритетных направлений фундаментальных исследований», ■ утвержденных Президиумом РАН, а работа является частью комплексных исследований, проводимых на кафедре физики Волгоградского государственного архитектурно-строительного университета по грантам Российского фонда фундаментальных исследований (РФФИ №02-02-16232), гранта конкурсного центра ми-

нобразования РФ № Е02-3.4-424 и гранта «Научные исследования высшей школы по приоритетным направлениям науки и техники» № 202. 03.02.04

Цель работы заключалась в установлении особенностей и закономерностей в поведении низко- и инфраннзкочастотного диэлектрического отклика в сегнетоэлектрических твердых растворах хР2Ы-(1-х)Р8^ х[уРЬ-(1-у)5г]-(1-хЩтТЮ} и 0, 98РЬСПо,4?2г0.;з)ОгО.02В1(Зг1аП,д)0} в области размытых фазовых переходов.

В соответствии с поставленной целью решались следующие задачи:

1. Получить экспериментальные значения действительной е' и мнимой части с" комплексной диэлектрической проницаемости е* в слабых шлях при различных соотношениях компонент в керамике хРШ~(1-х)Р5Кт и х/уРЬ-(1-у)Бг]-а-х)ВЬ3ТЮь.

2. Выявить особенности в поведении поляризационных и переполяризационных характеристик на инфранизких частотах в широкой температурной области, включая области размытого фазового перехода в реяаксорной керамике хРШ-(1-х)Р$М.

3. Исследовать характер диэлектрической нелинейности в сегнетоэлек-трической керамике хР2£!-(1 -х)Р8Ы при различных значениях смещающего электрического поля.

4. Определить особенности низко- и инфраннзкочастотного диэлектрического отклика в сегнетокерамике на основе ЦТС, находящейся на морфо-трогпюй фазовой границе при воздействии на образец различных смещающих и переменных электрических полей в широкой области температур.

Научна в новизна

Впервые проведены систематические исследования низко- и инфраннзкочастотного диэлектрического отклика в сегнетоэлектрических твердых растворах хРШ-(1-х)Р8И, 0,98РЪ(П0_412г^О}-0,02Б>(8гШПи х[уРЬ-(1-у)8г)-(1~х)ШтТ10з в широкой области температур.

1. Установлено, что в сегнетоэдектрической керамике хР2Ы*(1-х)Р$Ы (хЮ,05; 0,2; 0,5) частотная зависимость температур максимумов диэлектрической проницаемости Тт(ч) в диапазоне низких и инфранизких частот описывается с помощью закона Фогеля-Фулчера.

2. Определен характер частотно-температурной эволюции петель поляризации в керамике хР2Ы-(1-х)РЗЫ и получены переполяризацнонные характеристики, которые позволили выявить у состава 0,05Р22Я-0,95РЗ№ дополнительные аномалии на температурной зависимости эффективной диэлектрической проницаемости £,/(?)-

3. Показано, что в сегнетоэдектрической керамике х(уРЪ-(1-у)Зг]-(1-х)ЫшТЮ1 с малым содержанием висмута (*=0,95-0,975) имеет место значительная низко- н инфранизкочастотная дисперсия комплексной диэлектрической проницаемости е*. При этом в некоторых составах при Т>Т„ наблюдается дисперсия €, которая описывается уравнением Коула-Коула, а наиболее вероятные частоты релаксации подчиняются закону Арреннуса.

4. Установлено, что в сильных переменных полях в сегнетопьезокерами-ке 0,98РЬ(ПВ>472Г651}0Г0,021И(ЗГ1ДТ11/2)0), находящейся на морфотропной фазовой границе, наблюдаются аномалии в параметрах, характеризующих диэлектрическую нелинейность материала при температурах Т<Тщ.

Практическая значимость

Полученные в работе результаты важны для понимания механизмов электрической поляризации и характера размытого фазового перехода. По экспериментальным данным низко- и инфран изкочастотного диэлектрического отклика сегкетопьезокерамнкн различных систем выявлено влияние внешних воздействий на физические свойства материалов, находящихся при температурах, соответствующих фазовым переходам. Это позволяет значительно пополнить имеющуюся информацию о протекании фазовых переходов в неупорядоченных системах, а также будет полезным для разработчиков электронной техники, где применяются в качестве рабочих ячеек различные сегнетозлектрические материалы.

В качестве объектов исследований выбраны следующие сегаетоэлек-трические твердые растворы с различным соотношением компонент: хРТЗЯ-(1-х)РЗЫ (1=0; 0,05; 0,2; 0,5); х[уРЬ-(1-у)8г]-(1-х)В1ЪзТЮ3 (х=0,975, 0,95, 0,9 и 0,85; у=С1,2, 0,3, 0,4 и 0,5). Данные твердые растворы были приготовлены в виде керамики по обычной керамической технологии. Другим исследуемым объектом являлась пьезоэлектрическая сегнето керамика 0,98РЬ(Пц,472гсл) О г 0,02В{(8гщ Т1\п}0) , которая также как и выше указанные составы, относится к семейству оксидных сешетоэлектриков со структурой сложного перовски-та. Все материалы были приготовлены в Институте физики твердого тела Латвийского университета. Электроды наносились методом вжигания серебряной пасты.

Положения, выносимые на защиту

1. Экспериментальные результаты, позволяющие идентифицировать фазовые превращения в сегнетоэлектрических твердых растворах хРШ-(1-х)РЗМ при изменении соотношения компонент отх=0,05 до*=0,5.

2. Обнаружение особенностей инфранизкочастотиого диэлектрического отклика в сегнетоэлектрической керамике 0,05Р213-0,95Р5№ при температурах, расположенных ниже температуры максимумов диэлектрической проницаемости.

3. Экспериментальные результаты, устанавливающие влияние соотношения компонент на кинетику фазового перехода в сешетоэлектрическом твердом растворе х[уРЬ-(1-у)Зг]-(1-х)ЫюНОь

4. Выявленные аномалии в характере диэлектрической нелинейности в системе ЦТС с висмутом в области существования размытого структурного фазового перехода.

Апробация результатов работы

Основные результаты, представленные в диссертационной работе, докладывались на П и Ш международной научно-технической школы-конференции "Молодые ученые - науке, технологиям и профессиональному образованию" (Москва МИРЭА, 2003,2005 гг.), Международной научно-

практической конференции "Фундаментальные проблемы пьезоэлектрического приборостроения" (Москва МИРЭА, 2003г.), X международной конференции «Физика диэлектриков» (Санкт-Петербург, РГПУ им. А.И.Герцена, 2004), 7-й европейской конференции «Применение полярных диэлектриков» (Лнберцы, Чешская республика, Либерцский технический университет, 2004г.), Международной научно-практической конференции «Фундаментальные проблемы радиоэлектронного приборостроения» (Москва МИРЭА, 2004г.), XXI международной конференции «Релаксационные явления в твердых телах» (Воронеж, Воронежский государственный университет, 2004), 15-я международная конференция «Дефекты в диэлектриках» (Рига, Латвия, 2004), VII и VIII Межвузовская конференция студентов и молодых ученых г. Волгограда и Волгоградской области (Волгоград, ВолГУ, 2003 и 2004 гг.), Международной научной конференции «Актуальные проблемы физики твердого тела» (Минск, 2004), ежегодных научно-практических конференциях Волгоградского аркитектурно-строптеяьного университета (2004 - 2006гг.), XVII Всероссийская конференция по физике сегнетоэлектриков (Пенза, 2005г.), The Fifth International Semblar on Ferroelastic Physics (Воронеж, 2006),

Публикации

Основное содержание диссертационной работы опубликовано в 17 печатных работах (из них 4—в рецензируемых научных журналах).

Структура и объем

Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения и списка цитируемой литературы. Общий объем составляет 147 страниц, включая 47 рисунков и 8 таблиц. Список Литературы содержит 162 наименования.

Личный вклад автора

Диссертантом самостоятельно получены и обработаны все экспериментальные результаты. Постановка задачи исследования была сформулирована научными руководителями Шилышковым A.B. и Бурхановым А.И. Анализ и обобщение данных, а также формулировка выводов по работе осуществлены совместно с научным руководителем Бурхановым А.И.

Соавторы совместных публикаций принимали участие в обсуждении результатов соответствующих разделов работы.

Краткое содержание работы

Во введении обоснована актуальность темы диссертации, сформулированы цели и задачи исследования, указаны новизна результатов. Сформулированы основные положения, выносимые на защиту, приведены сведения об апробации, публикациях, личном вкладе автора, а также структуре и объеме диссертации.

В первой главе сделан краткий литературный обзор по теме диссертационных исследований. В первом параграфе описываются наиболее общие свойства релаксорных сегнетоэлектриков. Приведены также некоторые, часто используемые модели, объясняющие причины размытия фазовых переходов. Во втором параграфе представлены основные результаты исследований физических свойств в области размытых фазовых переходов твердых расгво-

ров на основе титаната стронция, скандониобата свинца, цинкоииобата свинца и цнрконата-титаиата свинца. Отмечено, что несмотря на значительное количество работ, посвященных исследованию диэлектрических свойств данных сегнетоэлектрических твердых растворов, рад вопросов, касающихся влияния соотношения компонент на диэлектрический отклик в области размытых фазовых переходов, особенно в низко- и инфранизкочастотном диапазоне, остаются открытыми. Это делает тему диссертации актуальной н позволяет сформулировать соот-

0.03

ветствующие цели и задачи.

Во второй главе изложена методика и техника эксперимента. Приведены краткие данные по изготовлению исследуемой керамики. Описаны установки для измерения диэлектрического отклика на низких и ивфранизких частотах. Для измерений комплексной диэлектрической проницаемости е* в слабых полях (£о < 1 В/см) в диапазоне частот от 0,1 Гц до 1000 Гц использовалась установка мостового типа. При частотах 10000<v<100000 Гц использовался измеритель импеданса LCR —' 819. Дм получения петель поляризации применялась модифицированная схема Сокера-Тауэра. Приведена методика компьютерной обработки петель поляризации.

В третьей главе представлены результаты исследований низко- инфраннзкочастотного диэлектрического отклика твердого раствора xPZN-(I-x)PSN при различных соотношениях компонент в широком интервале температур..

В первом параграфе данной главы анализируются частотно-температурные зависимости комплексной диэлектрической проницаемости e*(v,7), полученные в слабых измерительных полях. Было выявлено (см. рис.1), что в области температур максимумов диэлектрической проницаемости Тт для трех исследованных образцов (х=0,05; 0,2; 0,5) проявляется дис- .

7

Рвс.1. Температурные зависимости диэлектрической проницаемости е"(7) (7-1 Гц, 2 -] кГц) и тангенса угла диэлектрических потерь ^г(Т)<7'-1 Гц, 2'- I кГц) керамики хРШ-(1-х)Р5Ы трех составов: а) *=0,05; Ь) х-ОЛ; с) х™0,5.

Персия £', которая носит релаксационный характер. Поведение данной дисперсии б* обуславливается, в первую очередь, релаксацией фазовых границ и полярных канообластей в области размытого фазового перехода. Необходимо выделить, что у состава г=0,2 существенная дисперсия к* наблюдается не только в области Т„, но и при Т>Т„. Такая высокотемпературная инфраниз-кочастотная дисперсия связана с наличием большего по сравнению с другими составами таких дефектов как вакансии свинца и вакансии кислорода, возникающие при изготовлении керамики. Об этом свидетельствуют и очень высокие значения в составе с х=0£ (рис. 1).

В таблице 1 приведены значения Гт максимальные значения диэлектрической проницаемости £„,' на частотах 1 и 1000 Гц, а также сдвиг между температурами максимумов диэлектрической проницаемости в данном диапазоне частот дяя трех составов твердого раствора хРШ- (1-х)Р5М. Наименьший сдвиг АТ„ наблюдается у состава я=0,2, что свидетельствует о том, что релак сорные свойства у данного состава выражены в меньшей степени, чем у двух других. Из таблицы также видно, что изменение значений Т„ и е'„а в зависимости от соотношения компонент

Таблица I

Максимальные значения диэлектрической проницаемости 8'„, температуры Т„, соответствующей максимуму диэлектрической проницаемости на частотах 1 н 1000 Гц, сдвиг температур максимумов иа данных частотах АТю**Тт 1 ги — Г„ 1 «Гц. параметр размытая с на частоте I кГц, температура Фогеля-Фулчера Тур, энергия активации и, а также постоянные Кюри-Вейсса в параэлектрической С* и сегиетозлектрической фазе С для керамики хР2Н-(1~х)Р$М при различных соотношениях компонент

Образец 1 Гп 1000 П1 АТМ "С Туг. °С [/. эВ С, 105вС <4 105"С

Т^'С е-МО1 Тш'С е.,',101

Х=0,05 £4,1 22,1 87,1 20,3 3,5 41 75,6 0,016 1,01 3,07

Х=0,2 79 13,4 81,5 пд 2.5 48 72,5 0,014 1,17 4,5

Х"=0,5 98,1 15,7 101,5 13,9 3,4 40 89,9 0,016 0,78 2,2

системы, не монотонно. При увеличении х Т„ на всех частотах сначала смещаются в область низких, а затем в область высоких температур. Известно [1], что наличие в твердом сегнетоэлектрическом растворе ионов различных сортов в одинаковых кристаллофизических положениях приводит к размытию фазового перехода, когда имеют место замороженные флуктуации состава (в данном случае изменение соотношения Щ/2п и Щ/$с в положении В) и соответствующими им флуктуациями локальной температуры Кюри. При этом, учитывая, что для скацдониобата свинца с увеличением степени упорядоченности Тя смещаются в низкотемпературную область [2], поведение ГДх), а также сдвиг АТ„ в зависимости от соотношения компонент в 0.2Р^-0,8РЗЫ может указывать на более упорядоченную структуру в данном составе по сравнению с двумя другими.

В работе было установлено, что частотная зависимость у составов 0.05Р7М-0,95Р$К 0,2Р2М-0,8РЗЫ и 0,5Р2И-0,5Р8М подчиняется закону Фо-геля-Фулчера:

и=у0схр[-^М(Ги-Г^)], (1)

где Уо-предокспоненцнальный множитель, II - потенциальный барьер, к -постоянная Больцмана, Туг • температура Фогеля-Фулчера, интерпретируемая как температура «статического замораживания» электрических диполей или перехода в состояние дипольного стекла. Определенные энергии активации для всех составов имеют, примерно, одно и то же значение ~0,01 б эВ. Температура Фогеля-Фулчера в зависимости от соотношения компонент системы хР2№-(1 -х)Р5К изменяются подобно Тт, т.е. сначала уменьшается, а затем увеличивается (таблица I).

Проверка выполнения квадратичной зависимости ~ /(Г1) для трех сое

ставов исследованной системы хРШ-(1-х)РБМ (ж=0,05; 0,2; 0,5) показала, что только на частоте 1 кГц при температурах выше Тт зависимость 1/е'(Т) достаточно хорошо описывается соотношением:

1 I .(Г-Г.)» (2)

J_ <'Г~Г->1

где о - параметр размытия. На инфраннзких частотах наблюдается существенное отклонение от выполнения зависимости (2) (см. рис.2). Из таблицы 1

видно, что наибольшее значение , параметра размытия о имеет состав с х=0,2. Это также может быть связано с наличием значительного числа дефектов вакансионпого типа, которые как было сказано выше, существенным образом определяют характер диэлектрического отклика в материале при Т>Тт приводя к «расширению» максимумов е'(Т) на низких и инфраннзких частотах за счет высокотемпературной релаксации поляризации (рпс.1).

Были определены интервалы температур, где выполняется соотношение (2). Так, у состава 0,05РШ-0,95Р8М на частоте 1 кГц закон (2) выполняется в температурном интервале 100 *С<Тй\90 "С, у образца 0,2РШ-0,8Р5Ы он соответствует 90°С<Г<170 "С. Зависимость 1/е'(7) -ЛТ-Тщ)1 для состава с дН),5 на указанной выше частоте выполняется в диапазоне температур 1104С<Г<175 "С. При температурах, расположенных вышеуказанных интервалов зависимость 1/е'(7) становится линейной, т.е. подчиняется закону Кю-ри-Вейсса:

(Г-Т^ДО

Рис2, Зависимости обратной дналек-трнческой проницаемости 1/s' от (T-T.f дм твердого раствора 0.2PZN-0.8PSN яа частотах 1) 1 кГц я 2) I Гц.

(3) '

где С — постоянная Кюри-Вейсса, Т0 — температура Кюри-Вейсса. В таблице

1 приведены значения С для трех исследованных составов на частоте 1 кГц. При этом, отношение постоянных ' Кюри-Вейсса CVC для составов jc—0,05; 0,02 и 0,5 соответственно равны 3, 3,85 и 2,8. У керамики 0,2PZN~0,SPSN данное отношение наиболее близко к классическому значению, характерному д ля фазового перехода первого рода. Это еще раз может свидетельствовать о том, что данный состав имеет наиболее упорядоченную структуру.

Во втором параграфе приведены результаты исследований реверсивных зависимостей на частоте 1 кГц для составов х=0;

Рис. 3. Реверсивные зависимое™ даэлектрн- о,05; 0,2; 0,5. Амплитуда ческой проницаемости для твердого раствора измерительного поля не xPZN.(I-x)PSM составов с *=0 (а, е), х=0,05 (Ь. f>, , в/см рис 3

x=0a (fi S\ *=0.S tí Л), соответственно в двух тем- ПреВЫШаЛа 1 ШСМ" 3

пературиых областях: при комнашой температуре Тп иллюстрирует поведение и при температуре, расположенной вблизи Тя реверсивных зависимостей

для указанных концентраций в двух температурных областях: при комнатной температуре ТГ и при Т«Та.

Из рисЗ видно, «по для некоторых концентраций х значешщ е'г при Е.=О, полученные вначале измерений е', значительно превышают значения z'n которые имеет материал после переполяркзации. Данное различие оценивалось в настоящей работе по величине A=(e'„-c'ÍBi()/e'u*100%, где е'я = е'г(ÍL) при Е, =0 до начала реверсирования; e'w - ь'ХД-) при Е_ =0 после реверсирования. Максимальное значение h при Т—Т, наблюдается у составов с дс=0 (32,6%) и л*0,05 (12,2%). Данное различие в характере воздействия Е. можно объяснить тем, что в материалах с х=0 и х=0,05 до приложения Е. имеет место гетерофазная структура (сосуществование полярной и неполярной фазы). В этом случае большой вклад в £*, дают фазовые границы между полярпой и

а) С*г. 10* e) 451 e'p.

Тг . ПО» 1,6 tm rfij ■""ti. в и / / *'

-s -4 0 4 s -s -4 0 4 s

Ь) 2 lev > 10í f> 16 ■eV,10s

jt 8

-10 -6 -2 2 tí 10

с) té 2 e'r, 10*

& •fs

1.6 ■

-10 -6 .2 2 6 10

d) s'r,J03

J Ъ

<2

-8 -4 0 4 S Е„,кВ/см

si 9 eV,10s

X 1 t * "X i i i i

-10 -6 ■i 2 6 10

JA] 16*,., 10S ■9«

J

y 5

-10 -6-2 2 б 10 Е„ кБ/см

Г)___ 4 -____________ ________________ —. ~ ...----.....

неполярной фазой. После воздействия Е, большая часть фазовых границ исчезает вследствие индуцирования полярной (сегветоэлектрической-СЭ) фазы во всем объеме образца. В этом случае дальнейший отклик материала будет -определяться в основном поведением доменной структурьг- В составах же с х=ОД и *=0,5 при Т„ где А мало (1,3% и 1,6% соответственно), вероятнее всего, существует достаточно устойчивая СЭ фаза и до воздействия Е,. Это хорошо согласуется с предположением о существовании более упорядоченной микроструктуры у состава с х=0,2. Таким образом, полученные результаты позволяют считать температурные интервалы существования релаюсорного. состояния (смесь полярной и неполярной фазы) при и х=0,5 более узкими, чем при 37=0 и х=0,05. Кроме того, при Т^Т„ в составах х=0,2 и х=0,5 практически не выражен полевой гистерезис (рис.3). Такое поведение г,'(£.) может указывать на то, что данные материалы уже находятся или в суперпараэлектрическом или параэлектрическом состоянии. Для данной области температур необходимо выделить поведение в «чистом» РИМ (дс=0). Здесь, в отличие от составов с другими концентрациями х при обратном ходе еДЕ-) появляется максимум £/(£.) до изменения знака смещающего поля £.. Это может свидетельствовать о том, что в PSN при 7^Т„ происходит индуцированный полем фазовый переход первого рода при критическом поле Ей (резкий спад е/при увеличении £.) и распад полярного состояния при критическом поле (резкое увеличение е/ при уменьшении Е-) (рис.3 е).

0 30 60 90 120 40 60 S0 100 120

Т,°С Tf°C

Рис.4, а ' температур цые зависимости остаточной поляризации PAT) твердого раствора xPZN-(I-x)PSN при различных соотношениях компонент; Ь - температурные зависимости параметра, определяющего "полевую" дисперсию эффективной диэлектрической проницаемости для амплитуд измерительных полей 1,4 н 6,6 кВ/см ва разных частотах для состава 0,01PZN-0.9ÍPSN.

В третьем параграфе представлены результаты исследования диэлектрического отклика на инфранизких частотах в средних и сильных измерительных полях сегнетоэлектрического твердого раствора xPZN-(1 -x)PSN при различных соотношениях компонент {*=0,05; 0,2; 0,5). Была получена температурная зависимость петель поляризации, а также параметров, выделенных при их анализе: остаточной поляризации Р^Т), коэрцитивных полей ЕС(Т) и эффективной комплексной диэлектрической проницаемости

Ш рис. 4 представлены температурные зависимости остаточной поляризации РАТ) твердого раствора хРШ-(1-х)Р8№ для трех исследованных составов, полученные из петель поляризации на частоте 0,1 Гц при величине измерительного поля £=13,1 кВ/см, Здесь также приводится для состава 0,05Рг№-0,95Р5М частотно-температурные зависимости параметра Дс',/, который характеризует поведение т.н. "полевой" дисперсии е',/. В данном случае Де',/является разницей между значениями эффективной диэлектрической проницаемости для амплитуд Е~ 1,4 и £~6,6 кВ/см (Де^'-е ¿¿-б' у).

Характер кривой Р[(7) достаточно типичен для СЭ с размытым фазовым переходом н хорошо коррелирует с поведением £>'(£-) (рис.3). Так, область температур Т>Тт может соответствовать суперпараэлектрнческому состоянию, при котором существует множество невзаимодействующих между собой полярных нанообластей, окруженных параэлектрической прослойкой. Это и определяет «затягивание» кривой РАТ) в высокотемпературную область. На участке Р/Т), характеризующимся значительной скоростью возрастания остаточной поляризации с понижением температуры, вероятнее всего, происходит резкое увеличение содержания полярных нанообластей. Данные полярные нансюбласти начинают взаимодействовать между собой и объединяться в, так называемые, полярные кластеры. При этом температура, где скорость возрастания остаточной поляризации максимальна, практически совпадает с температурой Фогеля-Фулчера (таблица 1). Данные температуры Тур отмечены на рисунке 4а стрелкой. Следовательно, можно предположить, что первая половина линейного участка возрастания РАТ) соответствует ре-лаксорному состоянию, а при Тур керамика переходит в состояние близкое к дипольному стеклу («замороженные кластеры»). Область температур, при которых происходит насыщение Рп соответствует фазовому переходу из ре-лаксорного состояния в сегнетоэлектрическую фазу. Отмеченные выше особенности поведения Р^!) хорошо согласуются с поведением параметра Де^'. Так, интервал температур от 120 до 64°С характеризуется тем, что значение на всех частотах незначительно отличаются друг от друга. При 7/яб4°С, которая близка к температуре выхода на насыщение кривых РАТ), происходит "расщепление" Дс,/(7) на различных частотах, т.е. появляется существенная релаксация данного параметра, связанная с появлением доменных границ в материале. Таким образом, экспериментальные результаты, определяющие характер переполяризаиионных процессов в системе Р2Ы-Р5Ы позволяют оценить интервалы существования суперпараэлектрической, релак-сорной, стекольной и сегаегозлектрической фазы.

При этом из частотно-температурной зависим оста 7) и Т),

представленных на рис. 5, следует, что с увеличением амплитуды измерительного паля, значения е,/ и £,/ увеличиваются, а температуры максимумов Т„ смещаются в область низких температур подобно тому, как это происходит в релаксорах при понижении частоты измерительного поля. Кроме того, у состава с малым содержанием цинкониобата свинца 0,05РШ-0,95PSN переход из релаксорного в сегаетозлеетрическое состояние сопровождается

аномалией в виде излома кривой £,/(у, Г) на частоте 0,1 Гц при температурах ниже Т„ (рис.5). Однако увеличение амплитуды до £„=4,7 кВ/ем приводит к тому, что максимумы £'«(7) и е%/(7) существенным образом размываются, а отмеченная выше аномалия на зависимости не наблюдается в исследованном диапазоне частот. Такое поведение указывает на то, что при больших амплитудах измерительного поля фазовый переход из ре-лаксорного состояния в СЭ существенным образом размывается.

В главе IV приведены результаты исследования особенностей влияния соот-. ношения компонент материала х[уРЬ-0-у)Бг]-(1-на диэлектрические свойства в области сег-

70 90

т,°с

Рис.5 Температурные зависимости эффективной диэлектрической проницаемости с1,/^) и диэлектрических потерь состава 0.05Р2№-0.95РШ в диапазоне частот от 0,1 Гц до 10 Гц при двух значения* амплитуд измерительного тюл*:^ $ Е=4,7 кВ/см.

иетсолектри ческого фазового перехода.

На рис. 6 представлены температурные зависимости диэлектрической проницаемости &'(7), измеренные в слабых переменных полях в квазистатическом режиме охлаждения различных составов. В таблице 2 приведены значения максимумов диэлектрической проницаемости е'„ и температур, соответствующих максимумам е'„ на частоте 1кГц, а также значение параметра размытия а на указанной частоте. В поведении диэлектрического отклика керамики х[уРЬ-(1-у)Зг]-(1-х)В12дТЮ3 можио выделить следующие особенности.

Во-первых, наибольшее влияние на положение Т„ оказывает содержание стронция в твердом растворе х[уРЬ-(}~у)5г]-(1-х)В12я ТЮ* С увеличением концентрации стронция Т„ смещается в область низких температур.

Во-вторых, при изменении содержания стронция н висмута в твердом растворе х[уРЬ-(1-у)Зг]-(1-х)В11/}ТЮ3 происходит существенное изменение характера фазового перехода в данном материале: от слабо размытого сег-иетозлектрического фазового перехода к переходу в состояние дипольного стекла, когда имеет место низкотемпературная релаксация, описываемая законом Фогеля-Фулчера (рис. <5/). В данном случае, температура Фогеля-Фулчера составила 175,6 К, а энергия активации 6Ы),056 эВ.

В-третьих, составы с малым содержанием висмута (лг=0,95-0,975) характеризуются значительной диэлектрической дисперсией, начиная уже с комнатных температур, что может свидетельствовать о существовании значительного количества дефектов в исследуемой керамике. У состава 0,975(0,2РЬ-

0.83г)-0,025В12/зТЮ} при температурах, расположенных выше Тт наблюдается низкочастотная релаксация поляризации, которая хорошо аппроксимируется эмпирическим уравнением Коула-Коула (рис.7д):

1 + ((®г)'-

1 Гц

30 10

-=-100

«20 -т- 2500

"«10

0

-100 0

100

Рис. 6..Температурные зависимости диэлектрической проницаемости е'СО следующих составов: а) 0,85(0,6РЬ-0.48гУ-О,15В11лПО}, Ь) 0,975(0.6РЬ-0,4Иг)-0,025В1мГ101, с) О,975(0,5РЬА5&-)-0, ОНВЫТЮз, а) 0,9(0,гРЬ-0,7&)-О.ШьЛОз, е) 0,975(0.2РЬ-0,8$г)-0,025БЫП03, Л О, 95(0.2РЬ-0. 83г)-0, ОЗВЫПОз

ннуса:

V = ехр

Н9

(3)

где ^ и е® - соответственно низко- и

высокочастотные . пределы области дисперсии, со - угловая частота, Т - наиболее вероятное время релаксации, а параметр распределения по временам релаксации, характеризующий размытие диэлектрического спектра. У данного состава в температурном интервале от -15°С до 75"С параметр а остается постоянным и равен 0,42. Выше 75"С а начинает возрастать и при температуре к89°С составляет 0,47. Выявлено (рис.76), что температурное поведение наиболее вероятных частот релаксации поляризации подчиняется закону Арре-

(4)

где и„ — энергия активации, - предэкспоые нциальный множитель, к — коэффициент Больцмапа, Г- абсолютная температура. Предэкспоненциальный множитель в данном случае равен Уо - 1-1011 Гц. По наклону зависимости ¡пу=/(1/Т) для состава 0,975(0,2РЬ-0,83г)-0,025В1ъ>}Т101 была определена

Таблица 2

Значение максимумов диэлектрической проницаемости и температур Г„, соответствующих максимумам е'„ на частоте 1кГц( а также значение параметра размытия о па указанной частоте.

Состав Т "С ' /г, б„'Д03 а, °С

0,85(0,бРЬ-0,43г)-0,15В1тТЮ3 247,5. 3,9 45

0,975(0,6РЬ~0,43г)-0,025В^ТЮ} 225 14 -

0,975(0,5РЬ~0,55г)-0,025В1ЮП03 160 21 -

0,9(0,ЗРЬ-0,7Бг)-0, 1ЫШТЮ3 30 4,55 59

0,975(0,2РЬ-0,83г)-0,025ВЬ3П03 -51 15,2 -

0,95(0,2РЬ-0,83г)-О,05В1мПОз, -61 4 83

1ЛГ,10"3К'1

Рис. 7 ,а- диаграмма Коула-Коула дня состава О,975(0,2РЬ-0,83г)-0,025ВЬ/}ТЮ} при температуре 2\$°С\ Ь - зависимость 1т> от обратной абсолютной температуры 1 /Т для данной сегнетокерамике.

энергия активации и„ я 0,45 эВ. Такое значение иа можно связать с существованием вакансий кислорода У0 в исследованной керамике. Таким образом, в данном случае дисперсия е* обусловлена релаксацией дефектов.

В работе было установлено, что у состава 0,975(0,2РЬ-0,8$г)-0,025Б^ТЮ3 зависимость 1/е'(7) на частоте 1 кГц при температурах выше и ниже Тя подчиняется закону Кюри-Вейсса (рис.8). У данного материала были определены пара

метры С и Т„ Постоянная Кюри-Вейсса при температурах выше Т„ соответствует 2,67x105 "С, температура Кюри-Вейсса Г„—66 "С. Значение постоянной Кюри-Вейсса и характер зависимости 1/е'(7) свидетельствуют о том, что фазовый переход у состава

Рис.8. Зависимость 1/б*(1> на частоте I кГц для состава 0,975(0,2РЬ-0,85г)-0,025В1мТЮ3.

0,975(0,2РЬ-0,8Sr)-0,02SBi^TiOi имеет черты фазового перехода первого рода.

Во втором параграфе данной главы анализируется температурная эволюция петель поляризации для составов 0,975(0,2РЬ-0,8Sr)-0,025ВЫ TtOj и 0,9(0,ЗРЬ-0,7Sr)-0, ¡BivjTiOj (рис.9). У состава 0,975(0,2Pb-0,8Sr)-0,025BÍ2aTiOi ври температуре Т=-102"С петли поляризации характерны для сегнетоэлектрнческой фазы: наличие больших значений остаточной поляризации Рг и коэрцитивных нолей При повышении температуры петли сужаются. Не смотря иа то, что температура Т=-52"С соответствует Тт, измеренной в слабом перемятом поле, характер диэлектрической нелинейности свидетельствует о том, что данная температура не является точкой перехода между полярным и неполярным (параэлектричемсим) состоянием данного материала. Кроме того, в данном составе с увеличением температуры на диэлектрический отклик существенное влияние оказывает составляющая проводимости - петли «закругляются» (рис. 9а, Т=\'С).

Заметные отличия в характере зависимости Р(Е) проявляются в составе с

большим содержанием висмута О,9(0, ЗРЫО, 7Sr)-0, IBi^TiOi (рис.96). Во-первых, наблюдается увеличение значений коэрцитивных полей при температурах соответствующих СЭ состоянию (7^-21° О. Во-вторых, при приближении температуры к Гя существенным образом уменьшается нелинейность Р(Е). То есть, в данном случае температуру Тт можно отождествлять с температурой сегнетоэлектрическо-го фазового перехода, когда в области температур выше Тя имеет место линейная зависимость Р(Е), соответствующая поведению диэлектрического отклика материала, находящегося в параэлек-трической фазе.

В главе V излагаются и обсуждаются результаты исследования особенностей поведения низко- и инфранизкочастотного диэлектрического отклика твердого раствора 0,98Pb(Jlo,47Zr<>jz)Oj-0,02Bi(Sr¡a Ti 1/2)03 на действие слабых, средних и сильных переменных измерительных полей, а также смещающих полей в диапазоне температур не превышающем Т*.

Рис. 10 иллюстрирует поведение реверсивной зависимости г'^Е^ данного твердого раствора при комнатной температуре -(а), полевой зависимости параметра JV=-<fe VdE -(Ь), который характеризует нелинейность днэлектрнчес-

а) -102*0 н

z

-J2t

lf

■ю £ ÍS 10 1 w 10 w 10 5

5 s J\5 ■

1 á 10 / ] /

5 S / / ? :

Е,кВ/см Е,кШсм Е, tB/см Е,кВ/см

Рве. 9, Температурная эволюция петель поляризации составов: а - 0,97Ъ (0,2Pb-0,8Sr}-0,021BÍ2XT¡0S; b - 0,9(0,ЗРЬ-0.7Sr)-0,lBÍ2¿nO¡ иа частоте ОДГд.

л ~> ^

0

1 2Л ь?

2.0

1,8

Ь)

-:о -ю о ю Е, кВ/см

5 10 15 Е, кВ/см

о

ы

с)

-100

О 100 200

т,*с

Рис. 10. о - реверсивные зависимости е'^.) твердого раствора 0,93РЬ(По,4?7^с^О^ -0.02В1(8гц}Т'11/^Ог на частоте I кГц при комнатной температуре; Ь - полевая зависимость Ы(Е); с - температурная зависимость полуширины максимума полевой зависимости Ы(Е)-.ШГ^СГ).

кого отклика при изменении поля от 0 до 1^,1, а также температурной зависимости полуширины максимума полевой зависимости N02) - (с).

Из реверсивной зависимости следует, что кроме максимумов

соответствующих коэрцитивным полям ±Ее при некоторых значениях смещающего поля Е^>ЕС проявляется локальный минимум е',(£=), иллюстрирующий проявление эффекта пьезоэлектрического зажатия антипараллель-иых доменов (эффект Драугарда-Янгв). При исследовании зависимости «глубины» локального минимума е'ДЯ.) от температуры было выявлено, что в некотором интервале температур при Т>$0аС наблюдается резкий рост значений данного параметра. При изучении поведения полуширины максимума полевой зависимости Л^Е). который может характеризовать величину распределения доменов по коэрцитивным полям Ед или полям переключения (чем однороднее доменная структура — тем уже максимум ЩЕ)), было выявлено, что на температурной зависимости данного параметра имеет место скачок в области 50еС — 80°С (рис.1 Ое). Обнаруженное поведение диэлектрической нелинейности вероятнее всего связано с изменением соотношения ромбоэдрической и тетрагональной фазы в системе ЦТС, находящейся на мор-фотропной границе, т. е. с размытым структурным переходом в данном сег-нетоэлектрическом твердом растворе. Так, резкое увеличение «глубины» локального минимума е'АД-) при температурах выше 80"С указывает на существенное увеличение количества 180" доменных границ, а это в свою очередь указывает на увеличение содержания тетрагональной фазы в данном составе ЦТС. При этом значительный спад параметра, характеризующего распределение доменов по Ес при "Р=80оС, вероятнее всего свидетельствует о том, что состав становится более однородным по'доменной структуре при переходе в тетрагональную фазу.

Основные результаты и выводы диссертационной работы 1. Экспериментально доказано, что в сегкетоэлектрическом твердом растворе состав сл=0,2 имеет более упорядоченную структуру по сравнению с другими соотношениями компонент, а его фазовое состояние

17

характеризуется узким интервалом существования промежуточного (релак-сорного)состояния.

2. Установлено, что в системе xPZN-(I-x)PSN имеет место немонотонное поведение концентрационной зависимости таких параметров как температура Фогеля-Фулчера и температура максимумов диэлектрической проницаемости: при увеличении х значения данных параметров уменьшаются, а затем увеличиваются.

3. Выявлено, что у состава с малым содержанием цинкониобата свинца

0.05PZN-0,95PSN переход из сегиетоэлектрической фазы в релаксорное состояние сопровождается аномалией в виде излома кривой температурной зависимости эффективной .диэлектрической проницаемости е'сД7).

4. Анализ экспериментальных результатов показал, что в керамике xPZN-(l-x)PSN с х=ОД основные дефекты, влияющие на характер диэлектрического отклика на низких и инфранизких частотах, имеют вакансионную природу.

5. Установлено, что при изменении содержания стронция и висмута в твердом растворе xfyPb-f1 -y)Sr]-(l-xJBi^TiOi происходит существенное изменение характера фазового перехода в данном материале: от слабо размытого сегнетоэлектрического фазового перехода к переходу в состояние диполь-ного стекла, когда имеет место низкотемпературная релаксация, описываемая законом Фогеля-Фулчера.

6. Экспериментально установлено, что в твердом растворе х[уРЬ-(1-y)Sr]-(l-x)Bi2/3TiO} составы с малым содержанием висмута (ж=0,95-0,975) характеризуются существенной низко- и инфранизкочастотноЙ диэлектрической дисперсией во всем температурном диапазоне, что может свидетельствовать о наличии в данной керамике значительного числа дефектов типа вакансий кислорода, о чем свидетельствует полученное значение энергии активации поляризации для данного материала.

7. При исследовании системы цирконата-титаната свинца с висмутом установлено, что при температурах, расположенных существенно ниже температур максимумов диэлектрической проницаемости происходит изменение в характере поведения температурных зависимостей параметров, определяющих диэлектрическую нелинейность дашюго состава. Наиболее вероятной причиной такого поведения является то, что прн больших переменных и смещающих полях происходит изменение соотношения ромбоэдрической и тетрагональной фазы в материале, находящемся на морфотропной границе.

Основные результаты диссертации опубликованы в работах:

1. Диэлектрический отклик системы твердых растворов цинкониобата свинца-скандоииобаха свинца (PZN-PSN) в широкой области температур / А.И- Бурханов, A.B. Шильников, A.B. Алпатов, А- Калване, К.Я. Борманнс, А.Р. Штернберг # Кристаллы: рост, свойства, реальная структура, применение : материалы VI междунар. конф., г. Александров, 8-12 сентября 2003 г. — Александров, 2003. - С. 274-275.

2. Диэлектрические свойства сегнетопьезокерамики цинкониобата свии-ца-скацдониобата свинка (PZN-PSN) в широкой области температур / А.В. Алпатов, А.И. Бурханов, А.В. Шильников, А. Калване, КЛ. Борманис, А.Р. Штернберг. # Молодые ученые - науке, технологиям и профессиональному образованию : материалы II междунар. науч.-техн. пжолы-конф., г. Москва, 1-4 октября 2003 г. - М.: МИРЭА, 2003. - С. i 65-169.

3. Диэлектрический отклик в сегнетоиьезокерамккс PZN-PSN при различных измерительных полях на низких и инфранизких полях / А.И. Бурханов, А.В. Шильников, А.В. Алпатов, А. Калване, 1СЯ. Бормаиис, АР. Штернберг # Фундаментальные проблемы пьезоэлектрического приборостроения : материалы междунар. кауч.-пракг. конф. г. Москва, 26-29 ноября 2003 г. — М. : МИРЭА, 2003.-С. 216-218.

4. Низко- и ннфранизкочастотные диэлектрические свойства сегнетопьезокерамики системы 0,5PZN-0,5PSN при различных значениях измерительного поля / АЛ. Бурханов, А.В. Шильников, А.В. Алпатов, А. Калване, К.Я. Борманнс, А.Р. Штернберг # Физика диэлектриков : материалы X междунар. конф., г. Санкт-Петербург, 2004 г. - СПб : Изд-во РГТТУ им. А.И.Герцена, 2004.-С. 71-74.

5. Dielcctric Properties of the 0.5PZN-0.5PSN ferroelectric ceramics at low and infra-low frequencies t A.I. Burkhanov, A.V. Shil'nikov, A.V. Alpatov, K. Bormanis, A. Sternberg, and A. Kalvane // 7th European conference on applications of polar dielectrics, September 6-9, 2004, Liberec : program and Abstract book / Technical University of Liberec. - Liberec (Czech R.) 2004. - P. 219.

6. Амплитудно-частотные зависимости диэлектрической проницаемости системы xPZN-(l-x)PSN / А.И. Бурханов, А.В. Шильников, А.В. Алпатов, К. Борманис, А. Штернберг, А. Калване, М Дамбекалне // Фундаментальные проблемы радиоэлектронного приборостроения : материалы междунар. на-уч.-практ. конф., г. Москва, 7-10 сентября, 2004 г. - М. : МИРЭА - ЦНИИ «Электроника», 2004.-Ч. 1.-C.S1-84.

7. Dielectric properties of the system of xPZN - (x-l)PSN ceramics. / K. Bormanis, A. Sternberg, A.I. Burkhanov, A.V. Shirnikov, A.V. Alpatov and A. Kalvane // The XXI international conference on relaxation phenomena in solids : Abstracts / Voronezh state university. — Voronezh, 2004. - P. 100.

8. Relaxor PZN-PSN ceramics at low and ultra-low frequencies / A. I. Burkhanov, K, Bormanis, A.V. Shil'nikov, A.V. Alpatov, A. Sternberg and A. Kalvane // The XXI international conference on relaxation phenomena in solids : Abstracts / Voronezh state university. — Voronezh, 2004, - P. 101.

9. The effects of frequency and amplitude of the measuring field on dicloctric properties of the xPZN - (I-x)PSN system / A, I. Burkhanov, A. V. Alpatov, A. V. Shil'nikov, K. Bormanis, A. Sternberg, and A. Kalvane // The 15-th International Conference on Defects in Insulating Materials ICDIM-2004, Riga, July 11-16, BOOK OF ABSTRACTS. -Riga (Latvia), 2004. - P. 60.

10. Алпатов А. В. Диэлектрические свойства сегнетопьезокерамики цинкониобата свинца - скандониобата свинца (PZN-PSN) в широкой области

температур / A3. Алпатов // VII Межвуз. коаф. студентов и молодых ученых г. Волгограда и Волгоградской области, г, Волгоград, 11 -14 ноября 2003. Вып 4 : Физика и математика: тез. докл. - Волгоград : Йзд-во ВолГУ, 2004. -С. 4-6.

11. Алпатов A.B. Диэлектрические свойства сегнетопьезоксрамики xPZN-(l-x)PSN в сильных переменных полях / A.B. Алпатов // VIII Межвуз. конф. студентов и молодых ученых г. Волгограда и Волгоградской области, г. Волгоград, 11 -14 иоября 2004. Вып 4 : Физика и математика: тез. докл. — Волгоград : Изд-во ВолГУ, 2005. - С. 26-27.

12. Реверсивные зависимости диэлектрической проницаемости в сегнето-керамике xPZN-(l-x)PSN / АЛ. Бурхаяов, A.B. Алпатов, К. Борманис, A.B. Шильников, А. Калване, М. Дамбекалне, А. Штернберг // XVII Всерос. конф. по физике сегнетоэлектриков : тез. докл., г. Пенза, 27 июня - 1 июля 2005 г. / Пенз. гос. ун-т. - Пенза, 2005. - С. 153.

13. Влияние смещающих электрических полей' в сетстопьезокерамике xPZN-(l-x)PSN / A.B. Алпатов, А.И. Бурхаяов, A.B. Шильников, К. Борманис, А, Штернберг, А. Калване, М, Дамбекалне // Молодые ученые — науке, технологиям и профессиональному образованию в электронике : материалы III международ, науч.-техннч. шкоды-конф., г. Москва, 26-30 сентября 2005 г., - М.: МИРЭА, 2005. - Ч. 1.-С.292.

14. Dielectric Properties of the 0.05PZN-0,95PSN ferroelectric ceramics at low and infra-low frequencies / К Bormanis, A.I. Burkhanov, A.V. Alpatov, M. Dara-

■ bekalne,. A. Kalvane, A. Sternberg, A.V. Shil'nikov // Feiroelectrics. - 2005. -№318.-P. 209-214.

15. Нелинейность диэлектрического отклика в сегнетокерамике скаидо-ниобата свинца / К. Борманис, А.И. Бурханов, А. Калване, М. Дамбекалне, A3. Алпатов, A.B. Шильников, А. Штернберг Н Актуальные проблемы физики твердого тела : сб. докл. междунар. науч. конф. г. Минск, 26-28 октября 2005 г.-Минск, 2005.-Т. 1. - С. 275-277.

16. Характер фазового перехода в сегаетозлектрическом твердом растворе х [уРЬ-( 1 -y)SrK 1 -xJBia/aTiOj / АЛ- Бурханов, AB. Алпатов, 1С Борманис, А. Штернберг, А. Калване // Вестник ВолгГАСУ. Сер. Естеств. науки. - 2006. -№5(18). - С. 39-45.

17. Реверсивные зависимости диэлектрической проницаемости в сегнетокерамике xPZN<l-x)PSN / А.И. Бурханов, A.B. Алпатов, A.B. Шильников К. Борманис, А Калваяе, М. Дамбекалне, А. Штернберг // Физика твердого тела -2006.-Т.48,вып. 6.-С. 1047-1048.

Список цитируемой литературы

1. Физика сегнетоэлектрических явлений / ГА. Смоленский, В.А. Боков, В.А. Исупов, H.H. Крайник, P.E. Пасынков, А.И. Соколов, HJC. Юшин. - JL : Наука, 1985. - 396 с.

2. Isupov V.A. Ferroelectrics and an ti ferroelectrics perovscites PbBVjB"0;O3 / V.A. Isupov it Ferroelectrics; - 2003. - №289. - P. 131-195.

АЛПАТОВ Алексей Викторович

НИЗКО- И ИНФРАНИЗКОЧАСТОТНЫЕ ДИЭЛЕКТРИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА СЕГНЕТОЭЛЕКТРИЧЕСКИХ ТВЕРДЫХ РАСТВОРОВ ШЛА хРгМ-(1-х)РЭЫ И (1 -х)РЬ(Т1^г)Оз-хВ К 5г/П)Оз

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Подписано в печать 8.11.2006 Формат 60*84/16 Бумага офсетная. Усл. печ. л. 1,0. Уч.-изд. л. 1,0 Тираж 100экз. Заказа 594. Волгоградский государственный архитектурно-строительный университет 400074, г. Волгоград, ул. Академическая, 1. Сектор оперативной полиграфии ЦИТ.

Введение.

Глава I. Современное состояние исследований неупорядоченных сегнетоэлектриков.

§1.1. Сегнетоэлектрики с размытым фазовым переходом.

§1.2. Сегнетоэлектрические твердые растворы.

1.2.1. Твердые растворы на основе цирконата-титаната свинца (PZT).

1.2.2. Особенности фазовых превращений в твердых растворах на основе титаната стронция.

1.2.3. Физические свойства скандонибата свинца (PSN) и твердых растворов на его основе.

1.2.4. Структура и физические свойства цинкониобата свинца (PZN) и твердых растворов на его основе.

§1.3. Краткие выводы по обзорной главе.

Глава II. Измерительная аппаратура. Методика диэлектрических измерений и подготовка образцов.••••

§2.1. Измерение комплексной диэлектрической проницаемости 8* в слабых переменных полях. Мостовой метод.

2.1.1. Измерительные установки.

2.1.2. Частотно-температурные зависимости комплексной диэлектрической проницаемости 8*(v, Т).

2.1.3. Реверсивные зависимости действительной е'г(Е=) и мнимой части е"г(Е=) комплексной диэлектрической проницаемости s*.

§2.2. Измерение эффективной комплексной диэлектрической проницаемости eef *в сильных переменных электрических полях (измерение петель поляризации).

2.2.1. Установка Сойера-Тауэра.

2.2.2. Компьютерная обработка петель поляризации.

2.2.3. Методика наблюдения частотной, температурной и амплитудной эволюции петель поляризации и их обработка для получения соответствующих физических характеристик.

§2.3 .Краткое описание образцов.

Глава III. Особенности низко- и инфранизкочастотного диэлектрического отклика сегнетоэлектрического твердого раствора xPZNl-x)PSN.

§3.1. Частотно-температурные зависимости действительной s'(T,v) и мнимой £"(T,v) части комплексной диэлектрической проницаемости е* в слабых переменных полях.

Выводы.

§3.2. Реверсивные зависимости диэлектрической проницаемости в сегнетокерамике xPZN-(l-x)PSN.

Выводы.

§3.3. Исследование диэлектрического отклика в сильных переменных полях в сегнетокерамике xPZN-(l-x)PSN.

3.3.1. Температурная эволюция петель поляризации.

3.3.2. Поведение остаточной поляризации Рг и коэрцитивных полей Ес в твердом растворе xPZN-(l-x)PSN в зависимости от соотношения компонент.

3.3.3. Особенности нелинейности диэлектрического отклика в сегнетокерамике xPZN-( 1 -x)PSN.

Выводы.

Глава IV. Низко- и инфранизкочастотные диэлектрические свойства сегнетоэлектрического твердого раствора x(yPb-(l-y)Sr)-(l-x)Bi2/3Ti03.

§4.1. Диэлектрический отклик керамики х(уРЬ-(1-у)8г)-(1-х)В12/зТЮз в слабых переменных полях в широкой области температур.

4.2.1. Температурные зависимости действительной с'(Т) и мнимой s"(T) части комплексной диэлектрической проницаемости- 8*.

4.2.2. Диэлектрические спектры s'(v) и e"(v).

Выводы.

§4.2. Эволюция петель поляризации для некоторых составов твердого раствора x(yPb-(l-y)Sr)-(l-x)Bi2/3Ti03.

Выводы.

Глава V. Особенности поведения диэлектрического отклика в системе (l-x)Pb(Ti,Zr)03-xBi(Sr,Ti)03 в области размытого структурного фазового перехода.

§5.1. Диэлектрический отклик в слабых переменных полях системы l-x)Pb(Ti,Zr)03-xBi(Sr,Ti)03.

§5.2. Диэлектрические свойства сегнетоэлектрического твердого раствора (l-x)Pb(Ti,Zr)03-xBi(Sr,Ti)03 в сильных переменных полях.

Выводы.

§5.3 Реверсивные зависимости е'г(Е=) твердого раствора (1x)Pb(Ti,Zr)03-xBi(Sr,Ti)03 в широкой области температур.

Выводы.

Актуальность темы Один, из наиболее развивающихся в настоящее время разделов физики конденсированного состояния является физика неупорядоченных систем: стеклоподобных объектов различной природы, твердых растворов, керамик и текстур, а также монокристаллических структур с точечными, линейными и поверхностными дефектами. Среди неупорядоченных объектов особое место занимают сегнетоэлектрики с размытым фазовым переходом в силу своей перспективности для современного приборостроения. Они нашли свое применение при изготовлении миниатюрных многослойных керамических конденсаторов, микропозиционеров, адаптационных зеркалах, световых затворах, дисплеях и т.п. Данные материалы были открыты Смоленским Г.А. и Исуповым В.А. в 1951 году при исследовании сегнетоэлектрических фазовых переходов в твердых растворах Ba(Tii„xSnx)03. Этими же исследователями была предложена модель, позволяющая достаточно наглядно и физически обосновано объяснить причины, приводящие к размытию сегнетоэлектрического фазового перехода в данном твердом растворе. В дальнейшем подобные свойства были обнаружены у большого ряда сегнетоэлектрических материалов. Было также установлено, что в твердых сегнетоэлектрических растворах, у которых в эквивалентных кристаллографических положениях могут размещаться более двух сортов ионов, различные вариации соотношений компонент приводят к изменению физических свойств. В частности, для ряда подобных соединений постепенное изменение соотношений компонент приводит к постепенному смещению точки Кюри Тс в сторону низких или высоких температур, изменению типа фазового перехода, а также к изменению степени упорядоченности ионов в узлах кристаллической решетки. Таким образом, исследование твердых растворов со структурой сложного перовскита имеет большое значение с фундаментальной точки зрения, поскольку позволяет приблизиться к решению ряда вопросов физики твердого тела. Вследствие 5 того, что физические свойства в твердых растворах сильно варьируются в зависимости от соотношения компонент, это делает их привлекательными и с точки зрения практического применения, так как возможно создание материалов с заданными физическими характеристиками.

Вследствие того, что процессы релаксации в сегнетоэлектрических твердых растворах во многом определяются их дефектной структурой и, как правило, протекают достаточно медленно, применение методов низко- и инфранизкочастотной диэлектрической спектроскопии является очень информативным при изучении таких материалов.

Тематика диссертационной работы соответствует «Перечню приоритетных направлений фундаментальных исследований», утвержденных Президиумом РАН, а работа является частью комплексных исследований, проводимых на кафедре физики Волгоградского государственного архитектурно-строительного университета по грантам Российского фонда фундаментальных исследований (РФФИ №02-02-16232), гранта конкурсного центра Минобразования РФ № Е02-3.4-424, гранта «Научные исследования высшей школы по приоритетным направлениям науки и техники» № 202. 03. 02. 04. и гранта «Ведущие научные школы» (НШ 1514.2003.2).

Цель работы заключалась в установлении особенностей и закономерностей в поведении низко- и инфранизкочастотного диэлектрического отклика в сегнетоэлектрических твердых растворах xPZN-(1-xJPSN, x[yPb-(l-y)Sr]-(l-x)Bi2/3Ti03 и 0,98РЬСПМ72^Оз

0,02Bi(Sr1/2Ti!/2)Оз в области размытых фазовых переходов.

В соответствии с поставленной целью решались следующие задачи:

1. Получить экспериментальные значения действительной е' и мнимой части е" комплексной диэлектрической проницаемости £* в слабых полях при различных соотношениях компонент в керамике xPZN-(l-x)PSN и х[уРЬ-(l-y)Sr]-(l-x)Bi2/3Ti03.

2. Выявить особенности в поведении . поляризационных и переполяризационных характеристик на инфранизких частотах в широком температурном интервале, включающем область размытого фазового перехода в релаксорной керамике xPZN-(l-x)PSN.

3. Исследовать характер диэлектрической нелинейности в сегнетоэлектрической керамике xPZN-(l-x)PSN при различных значениях смещающего электрического поля.

4. Определить особенности низко- и инфранизкочастотного диэлектрического отклика в сегнетокерамике на основе ЦТС, находящейся на морфотропной фазовой границе при воздействии на образец различных смещающих и переменных электрических полей в широкой области температур.

Научная новизна.

Впервые проведены систематические исследования низко- и инфранизкочастотного диэлектрического отклика в сегнетоэлектрических твердых растворах xPZN-(l-x)PSN, 0,98Pb(Tio!47Zro,53)03-0,02Bi(Sr1/2Tii/2)03 и x[yPb-(l-y)Sr]-(l-x)Bi2/3Ti03 в широкой области температур.

1. Установлено, что в сегнетоэлектрической керамике xPZN-(l-x)PSN (х=0,05; 0,2; 0,5) частотная зависимость температур максимумов диэлектрической проницаемости Tm(v) в диапазоне низких и инфранизких частот описывается с помощью закона Фогеля-Фулчера.

2. Определен характер частотно-температурной эволюции петель поляризации в керамике xPZN-(l-x)PSN и получены переполяризационные характеристики, которые позволили выявить у состава 0,05PZN-0,95PSN дополнительные аномалии на температурной зависимости эффективной диэлектрической проницаемости ве/(Т).

3. Показано, что в сегнетоэлектрической керамике x[yPb-(l-y)Sr]-(l-x)Bi2/3Ti03 с малым содержанием висмута (х=0,95-0,975) имеет место значительная низко- и инфранизкочастотная дисперсия комплексной диэлектрической проницаемости £*. При этом в некоторых составах при Т>Тт наблюдается дисперсия е , которая описывается уравнением Коула

Коула, а наиболее вероятные частоты релаксации подчиняются закону Аррениуса.

4. Установлено, что в сильных переменных полях в сегнетопьезокерамике 0,98Pb(Tio,47Zr0)53)03-0,02Bi(Sri/2Tii/2)03, находящейся на морфотропной фазовой границе, наблюдаются аномалии в параметрах, характеризующих диэлектрическую нелинейность материала при температурах Т<Тт.

Практическая значимость

Полученные в работе результаты важны для понимания механизмов электрической поляризации и характера размытого фазового перехода. По экспериментальным данным низко- и инфранизкочастотного диэлектрического отклика сегнетопьезокерамик различных систем выявлено влияние внешних воздействий на физические свойства материалов, находящихся при температурах, соответствующих фазовым переходам. Это позволяет значительно пополнить имеющуюся информацию о протекании фазовых переходов в неупорядоченных системах, а также будет полезным для разработчиков электронной техники, где применяются в качестве рабочих ячеек различные сегнетоэлектрические материалы.

В качестве объектов исследований выбраны следующие сегнетоэлектрические твердые растворы с различным соотношением компонент: xPZN-(l-x)PSN (х=0; 0,05; 0,2; 0,5); x[yPb-( 1 -y)Sr]-(1 -x)Bi2/3Ti03 (х=0,975, 0,95, 0,9 и 0,85; у=0,2, 0,3, 0,4 и 0,5). Данные твердые растворы были приготовлены в виде керамики по обычной керамической технологии. Другим исследуемым объектом являлась пьезоэлектрическая сегнетокерамика 0,98Pb(Ti0j47Zro,53)03-0,02Bi(Sri/2Tii/2)03 , которая также как и выше указанные составы, относится к семейству оксидных сегнетоэлектриков со структурой сложного перовскита. Все материалы были приготовлены в Институте физики твердого тела Латвийского университета. Электроды наносились методом вжигания серебряной пасты.

Положения, выносимые на защиту

1. Экспериментальные результаты, позволяющие идентифицировать фазовые превращения в сегнетоэлектрических твердых растворах xPZN-(l-x)PSN при изменении соотношения компонент от х=0,05 до х=0,5.

2. Обнаружение особенностей инфранизкочастотного диэлектрического отклика в сегнетоэлектрической керамике 0,05PZN-0,95PSN при температурах, расположенных ниже температуры максимумов диэлектрической проницаемости.

3. Экспериментальные результаты, устанавливающие влияние соотношения компонент на кинетику фазового перехода в сегнетоэлектрическом твердом растворе x[yPb-(l-y)Sr]-(l-x)Bi2/3Ti03.

4. Выявленные аномалии в характере поведения диэлектрической нелинейности в системе ЦТС с висмутом в области существования размытого структурного фазового перехода.

Апробация результатов работы Основные результаты, представленные в диссертационной работе, докладывались на II и III международной научно-технической школы-конференции "Молодые ученые - науке, технологиям и профессиональному образованию" (Москва МИРЭА, 2003, 2005 гг.), Международной научно-практической конференции "Фундаментальные проблемы пьезоэлектрического приборостроения" (Москва МИРЭА, 2003 г.), X международной конференции «Физика диэлектриков» (Санкт-Петербург, РГПУ им. А.И.Герцена, 2004), 7-й европейской конференции «Применение полярных диэлектриков» (Либерцы, Чешская республика, Либерцский технический университет, 2004г.), Международной научно-практической конференции «Фундаментальные проблемы радиоэлектронного приборостроения» (Москва МИРЭА, 2004г.), XXI международной конференции «Релаксационные явления в твердых телах» (Воронеж, Воронежский государственный университет , 2004), 15-я международная конференция «Дефекты в диэлектриках» (Рига, Латвия, 2004), VII и VIII 9

Межвузовская конференция студентов и молодых ученых г. Волгограда и Волгоградской области (Волгоград, ВолГУ, 2003 и 2004 гг.), Международной научной конференции «Актуальные проблемы физики твердого тела» (Минск, 2004), ежегодных научно-практических конференциях Волгоградского архитектурно-строительного университета (2004 - 2006гг.), XVII Всероссийская конференция по физике сегнетоэлектриков (Пенза, 2005г.), The Fifth International Seminar on Ferroelastic Physics (Воронеж, 2006).

Публикации

Основное содержание диссертационной работы опубликовано в 17 печатных работах (из них 4 - в рецензируемых научных журналах).

Структура и объем

Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения и списка цитируемой литературы. Общий объем составляет 147 страниц, включая 47 рисунков и 8 таблиц. Список Литературы содержит 162 наименования.

Основные результаты и выводы диссертационной работы

1. Экспериментально доказано, что в сегнетоэлектрическом твердом растворе xPZN-(l-x)PSN состав с х=0,2 имеет более упорядоченную структуру по сравнению с другими соотношениями компонент, а его фазовое состояние характеризуется узким интервалом существования промежуточного (релаксорного) состояния.

2. Установлено, что в системе xPZN-(l-x)PSN имеет место немонотонное поведение концентрационной зависимости таких параметров как температура Фогеля-Фулчера и температура максимумов диэлектрической проницаемости: при увеличении х значения данных параметров уменьшаются, а затем увеличиваются.

3. Выявлено, что у состава с малым содержанием цинкониобата свинца 0,05PZN-0,95PSN переход из сегнетоэлектрической фазы в релаксорное состояние сопровождается аномалией в виде излома кривой температурной зависимости эффективной диэлектрической проницаемости e'ef(T).

4. Анализ экспериментальных результатов показал, что в керамике xPZN-(l-x)PSN с х=0,2 основные дефекты, влияющие на характер диэлектрического отклика на низких и инфранизких частотах, имеют вакансионную природу.

5. Установлено, что при изменении содержания стронция и висмута в твердом растворе x[yPb-(l-y)Sr]-(1 -х)В12/3ТЮз происходит существенное изменение характера фазового перехода в данном материале: от слабо размытого сегнетоэлектрического фазового перехода к переходу в состояние дипольного стекла, когда имеет место низкотемпературная релаксация, описываемая законом Фогеля-Фулчера.

6. Экспериментально установлено, что в твердом растворе х[уРЪ-(1-y)Sr]-(l-x)Bi2/3Ti03 составы с малым содержанием висмута (х=0.95-0.975) характеризуются существенной низко- и инфранизкочастотной диэлектрической дисперсией во всем температурном диапазоне, что может свидетельствовать о наличии в данной керамике значительного числа дефектов типа вакансий кислорода, о чем свидетельствует полученное значение энергии активации поляризации для данного материала.

7. При исследовании системы цирконата-титаната свинца с висмутом установлено, что при температурах, расположенных существенно ниже температур максимумов диэлектрической проницаемости происходит изменение в характере поведения температурных зависимостей параметров, определяющих диэлектрическую нелинейность данного состава. Наиболее вероятной причиной такого поведения является то, что при больших переменных и смещающих полях происходит изменение соотношения ромбоэдрической и тетрагональной фазы в материале, находящемся на морфотропной границе.

БЛАГОДАРНОСТИ

Автор считает своим приятным долгом выразить глубокую признательность и благодарность Аркадию Владимировичу Шильникову, под руководством которого начинался его путь в науку и Анверу Идрисовичу Бурханову, который после смерти Аркадия Владимировича, став научным руководителем, продолжил выбранную тему исследований, уделяя большое внимание получаемым результатам и их обсуждению.

Выражаю благодарность сотрудникам кафедры физики ВолгГАСУ за внимание и содействие в выполнении настоящей работы, а также сотрудникам Института физики твердого тела Латвийского университета, руководимого Андрисом Штернбергом за предоставление образцов керамики различных составов и постоянный интерес к проводимым исследованиям.

1. Смоленский Г. А. Фазовые переходы в некоторых твердых растворах, обладающих сегнетоэлектрическими свойствами. / Г. А. Смоленский, В. А. Исупов // ДАН СССР. - 1954. - Т. 9, № 1. - с. 653-654.

2. Смоленский Г.А. Сегнетоэлектрические свойства твердых растворов станната-титаната бария. / Г. А. Смоленский, В. А. Исупов // Журнал технической физики. 1954. - Т. 24, № 8. - С. 1375-1386.

3. Сегнетоэлектрики с размытым фазовым переходом. / Г.А. Смоленский, В.

4. А. Исупов, А. И. Аграновская, С. Н. Попов // Физика твердого тела. -1960, Т. 2, вып. 11. С. 2906-2918.

5. Боков В. А. Электрические и оптические свойства монокристаллов-сегнетоэлектриков с размытым фазовым переходом. / В. А. Боков, И. Е. Мыльникова // Физика твердого тела. 1961 - Т. 3, вып. 3. - С. 841-855.

6. Физика сегнетоэлектрических явлений. / Г. А. Смоленский, В. А. Боков, В.

7. А. Исупов, Н. Н. Крайник, Р. Е. Пасынков, А. И. Соколов, Н. К. Юшин -Л.: Наука. 1985.-396 с.

8. Лайнс М. Сегнетоэлектрические и родственные им материалы. / М. Лайнс,

9. А. Гласс М. : Мир. - 1981. - 316 с.

10. Шильников А. В. Низко- и инфранизкочастотная диэлектрическая спектроскопия некоторых сегнетоэлектрических кристаллов и керамик / А. В. Шильников //Изв. АН СССР. Сер. физическая. 1987. - Т. 51, №10. -С.1726-1735.

11. Low frequency dielectric response of PbMgi/3Nb2/303 / E.V. Colla, N.M. Okuneva, E.Yu. Koroleva, S.B. Vakhrushev // J. Phys. Condensed Matter. -1992.-V. 4. P. 3671-3677.

12. Бурханов А. И. Долговременные релаксационные процессы в сегнетоэлектрических твердых растворах типа ЦТСЛ и (l-x)PMN-xPSN. / А. И. Бурханов //Дисс. . кан. физ.-мат. наук : 01.04.07. Воронеж. 1989. -125 с.

13. Cross L.E. Relaxor ferroelectrics / L. E. Cross // Ferroelectrics. 1987. - V. 76, №2.-P. 241-267.

14. Cross L. E. Relaxor ferroelectrics: an overview / L.E. Cross // Ferroelectrics. -1994.-V. 151.-P. 305-320.

15. Кириллов В. В. Релаксационная поляризация сегнетоэлектрика PbMgi/3Nb2/3 с размытым фазовым переходом. / В. В. Кириллов, В. А. Исупов // Изв. АН СССР. Сер. физическая. -1971. Т. 35. №12. - С. 26022606.

16. Пьезоэлектрическое приборостроение. Том I. Физика сегнетоэлектрической керамики / А. В. Гориш, В. П. Дудкевич, М. Ф. Куприянов, А. Е. Панич, А. В. Турик- М.: ИПРЖ, 1999. 368 с.

17. Ролов Б. Н. Размытые фазовые переходы / Б. Н. Ролов // Рига, Зинатне. -1982.-203 с.

18. Ролов Б. Н. Физика размытых фазовых переходов. / Б. Н. Ролов, В. Э. Юркевич // Ростов-на-Дону, РТУ. 1983. - 320 с.

19. Ищук В. М. Аномальное размытие фазовых переходов в ЦТСЛ / Ищук В. М., Галкин А. А., Завадский Э. А. // Физика твердого тела. 1982. - Т. 24, №12. - С. 3684-3688.

20. Завадский Э. А. Метастабильные состояния в сегнетоэлектриках / Э. А. Завадский, В. М. Ищук // Киев, Наукова думка. 1987. - 240 с.

21. Ishchuk V.M. Investigation of the phase transition in the system Pbj. x(Lii/2Lai/2)x (Zri.yTiy)03 / V. M. Ishchuk, N. I. Ivashkova, E. E. Lakin // Ferroelectrics. 1992. - V. 131. - P. 177-181.

22. Фрицберг В. Я. Роль фазовых флуктуаций при сегнетоэлектрических фазовых переходах в твердых растворах со структурой типа перовскита /

23. B. Я. Фрицберг // Физика твердого тела. 1968. - Т. 10, № 2. - С. 385-390.

24. Фрицберг В. Я. Особенности фазовых переходов в твердых растворах ЦТСЛ / В. Я. Фрицберг, А. Р. Штернберг // Физические свойства сегнетоэлектрических материалов: Сб. науч. трудов, Рига. ЛГУ. 1981.1. C. 3-12.

25. Reineke Т. Disorder in ferroelectrics / Т. Reineke, К. Ngai // Solid State Commun. 1976. V. 18. № 18-P. - P. 1543-1547.

26. Sternberg A. Transparent ferroelectric ceramics recent trend and status quo / A. Sternberg // Ferroelectrics. - 1992. - V. 131. - P. 13-23.

27. Zuo-Guang Ye. Relaxor ferroelectric Pb(Mgi/3Nb2/3)03: properties and present understanding / Zuo-Guang Ye. // Ferroelectrics. 1996. - V. 184. - P. 193— 208.

28. Исупов B.A. Поляризационно-деформационные состояния сегнетоэлектриков с размытым фазовым переходом / В. А. Исупов // Физика твердого тела. 1996. - Т. 38, № 5. - С. 1326-1330.

29. Isupov V.A. New approach to phase transition in relaxor ferroelectrics / V. A. Isupov // Phys. Stat. Sol. (b). 1999. - V. 213. - P. 211-218.

30. Исупов B.A. // ЖЭТФ. 1956. - T. 26. - C. 1912-1915.

31. Кириллов В.В. Исследование диэлектрической поляризации2 <

32. PbMgi/3Nb2/303 в диапазоне частот 10 -гЮ Гц / В. В. Кириллов, В. А. Исупов // Изв. АН СССР. Сер. физическая. 1969. - Т. 33, № 2. - С. 313315.

33. Kirillov V. V. Relaxation polarization of PbMgi/3Nb2/303 ferroelectric with a diffused phase transition / V. V. Kirillov, V. A. Isupov // Ferroelectrics. - 1973. -V. 5. №1-2.-P. 3-9.

34. Боков А. А. Кинетика размытого фазового перехода в кристаллах с замороженным беспорядком / А. А. Боков // Физика твердого тела. 1994. - Т. 36, №1.-С. 36-45.

35. ТЕМ Study of PLZT ceramics / P.C. Wang, Z. L. Chen, X. W. He et al. // Ferroelec. Lett. Sec. 1985. V. 4, № 2. - P. 47-51.

36. Zuo-Guang Ye. Relaxor ferroelectric Pb(Mgi/3Nb2/3)03: properties and present understanding / Zuo-Guang Ye // Ferroelectrics. 1996. - V. 184. - P. 193— 208.

37. Исупов В. А. Поляризационно-деформационные состояния сегнетоэлектриков с размытым фазовым переходом / В. А. Исупов // Физика твердого тела. 1996. - Т. 38, № 5. - С. 1326-1330.

38. Isupov V. A. New approach to phase transition in relaxor ferroelectrics / V.A. Isupov // Phys.Stat. Sol. (b). 1999. - V. 213. - P. 211-218.

39. Исупов В. А. Сегнетоэлектрики со слабо размытыми фазовыми переходами / В. А. Исупов // Физика твердого тела. 1986. - Т. 28, №7. -С.2235-2238.

40. Isupov У. A. Diffuse ferroelectric phase transition and PLZT ceramics IV. A. Isupov // Ferroelectrics. 1992. - V. 131. - P. 41-48.

41. Исупов В. А. Явления при постепенном размытии сегнетоэлектрического фазового перехода / В. А. Исупов // Физика твердого тела. 1992. - Т. 34, №7. - С. 2025-2030

42. Isupov V. A. Parametrs of ferroelectric phase transitions diffuseness in PMN-PT and PMN-PNN solid solutions / У. A. Isupov, I. P. Pronin, T. Ayazbaev // Ferroelectrics. 1998. - V. 207. - P. 507-517.

43. Размеры областей Кенцига и размытие фазового перехода в керамике PMN-PZT / А. Н. Цоцорин, С. А. Гриднев, С. П. Рогова, А. Г. Лучанинов // Изв. РАН. Сер. физическая. 1998. - Т. 62, №4. - С. 1579-1583.

44. Цоцорин А. Н. Диэлектрическая релаксация и размытые фазовые переходы в твердом растворе PMN-PZT / А. Н. Цоцорин // Автореф. дисс. на соискание ученой степени к. ф.-м. н., Воронеж. 1999. ВГТУ. -16 с.

45. Гриднев С. А. Электрострикционные свойства твердого раствора магнониобата свинца цирконата- титаната свинца. / С.А. Гриднев, А.Н. Цоцорин, А. Г. Лучанинов // Вестник ВГТУ. Сер. Материаловедение. -1999.-Вып. 1.5.-С. 85-89.

46. Гриднев С. А. Механизмы низкочастотных потерь вблизи точек фазовых переходов 2-го рода / С. А. Гриднев, Б. М. Даринский, В. А. Нечаев // Физика твердого тела. -1981. Т. 23, №8. - С. 2474-2481.

47. Гриднев С. А. Механизмы внутреннего трения в сегнетоэлектриках и сегнетоэластиках / С. А. Гриднев // Автореф. дис. . д.-ра физ.мат.наук. ЛПИ. Ленинград. 1984. - 34 с.

48. Bell A. J. Calculations of dielectric properties from the superparaelectric model of relaxors / A. J. Bell // J. Phys. : Condens. Matter. 1993. - V. 5, №46. - P. 8773-8792.

49. Toulouse J. Relaxor and superparaelectric behavior in the disordered ferroelectrics KLT and KTN / J. Toulouse, R. Pattnaik // Ferroelectrics. 1997. -V. 199.-P. 287-294.

50. Исупов В. А. Природа физических явлений в сегнеторелаксорах. / В. А. Исупов // Физика твердого тела. 2003. - Т. 45, №6. С. 1056-1060.

51. Исупов В. А. Возможность суперпараэлектричества в керамике СВТ (SrTi03: Bi) / В. А. Исупов // Физика твердого тела. 2005. - Т. 47, № 12. -С. 2152-2156.

52. Вонсовский С. В. Магнетизм / С. В. Вонсовский М.: Наука. - 1971. - 356 с.

53. Burns G. Glassy polarization behavior in ferroelectric compounds Pb(Mgi/3Nb2/3)03 and Pb(Zn1/3Nb2/3)03 / G. Burns, F. N. Dacol // Solid State Commun. 1983. - V. 48, № Ю. - P. 853-856.

54. Burns E. Crystalline ferroelectrics with glassy polarization behavior / E. Burns, F. H. Dacol // Phys. Rev. B. 1983. - V. 28, № 5. - P. 2527-2530.

55. Viehland D. Deviation from Curie-Weiss behavior in relaxor ferroelectrics / D. Viehland, S. J. Jang, L. E. Cross, Wuttig M. // Phys. Rev. B. 1992. - V. 46, №13.-P. 8003-8006.

56. Bokov A. A. Dielectric spectra and Vogel-Fulcher scaling in Pb(INo.5Nbo.5)03 relaxor ferroelectric / A. A. Bokov, M. A. Leschenko, M. A. Malitskaya and I. P. Raevski // J. Phys.: Condens. Matter. 1999. - V. 11. - P. 4899-4911.

57. Z. Y. Cheng, L. Y. Zhang, Xi Yao // Appl. Phys. 1999. - V. 79, №11. - P. 8615.

58. Tagantsev A. K. // Phys. Rev. Lett. 1994. 72, №7. - P. 1100.

59. Коренблит И. Я. Спиновые стекла и неэргодичность / И. Я. Коренблит, Е. Ф. Шендер // УФН. 1989. - Т. 157, Вып. 2. - С. 267-310.

60. Burkhanov A. I. Aging and after-effects in PLZT-x/65/35 ferroelectric ceramics / A. I. Burkhanov, A. V. Shilnikov, A. Sternberg // Ferroelectrics. -1989.-V. 90.-P. 39-43.

61. Бурханов А. И. Диэлектрическая релаксация в легированной и у-облученной сегнетокерамике ЦТСЛ-х/65/35 / А. И. Бурханов, А. В. Шильников, С. Ю. Шишлов, В. Димза // Физика твердого тела. 1994. - Т. 36, №8.-С. 2320-2327.

62. Colla Е. V. Long-time relaxation of the dielectric response in lead magnoniobate / E. V. Colla, E. Yu. Koroleva, N. M. Okuneva, S. B. Vakhrushev // Phys. Rev. Lett. 1995. - V. 4, № 9. - P. 1681-1684.

63. Schmidt G. Pseudoelasticity and shape memory of PLZT ceramic / G. Schmidt, J. Boczek // Pbys. Status solidi A. 1978. -V. 50, №1. - P. 109-111.

64. Roth P. Gedachtnis effect on Ferroelektrika by tiefen Temperaturen / P. Roth, E. Hegenbarth // Wiss. Beitr. M-Luter-Univ. : Halle-Wittenberg. 1990. - V. 10,№33.-P. 102-106.

65. Шильников А. В. Эффекты диэлектрической памяти в прозрачной сегнетокерамике ЦТСЛ / А. В. Шильников, А. И. Бурханов, Е. X. Бирке // Физика твердого тела. 1987. - Т. 29, №3. - С. 899.

66. Shil'nikov А. V. Dielectric memory effect in ferroelectric ceramics of PLZT and PMN / A. V. Shil'nikov, A. I. Burkhanov, A. R. Sternberg, E. Birks // Ferroelectrics. 1988. - V. 81. - P. 317-321.

67. Бурханов А. И. Комплексное исследование эффектов диэлектрической памяти в ЦТСЛ в области размытого фазового перехода / А. И. Бурханов, А. В. Шильников // Тез. док. III Междувед. семинара выставки. Рига : ЛГУ. - 1988.-Т. 1.-С. 116-118.

68. Шильников А. В. Новые эффекты диэлектрической памяти в керамике ЦТСЛ. / А. В. Шильников, А. И. Бурханов // Журнал технической физики.- 1988.-Т. 58,№5.-С. 792-793.

69. Burkhanov A.I. Dielectric Memory Effects of (Mn, Fe, Co, Cu, Eu) Doped PLZT Ceramics / A. I. Burkhanov, A. V. Shilnikov, V. Dimza // Ferroelectrics.- 1992.-V. 131.-P. 267-273

70. Влияние допирования и гамма-облучения на эффект механической памяти в системе ЦТСЛ / А. И. Бурханов, А. В. Шильников, С. Ю. Шишлов, А. Штернберг, В. Димза // Изв. РАН Сер. физическая. 1995. -Т. 59,№9.-С. 97-101.

71. Доценко В. С. Физика спин-стекольного состояния / В. С. Доценко // УФН. 1993. - Т. 163, №6. - С. 1-37.

72. Kleeman W. Random-field induced antiferromagnetic, ferrolectric and structural domains states / W. Kleeman // Int. J. Mod. Phys. B. 1993. - V. 7, №3. - P. 2469-2507.

73. Westphal V. Diffuse phase transition and random-field-induced domain states of the "relaxor" ferroelectric PbMgi/3Nb2/303 / V. Westphal, W. Kleeman and M.D. Glinchuk // Phys. Rev. Lett. 1992. - V. 68, №6. - P. 847-850.

74. Glinchuk M. D. Nonliner dielectric response of relaxor ferroelectrics / M. D. Glinchuk, V. A. Stephanovich // Ferroelectrics. 1998. - V. 217. - P. 253-261.

75. Glinchuk M. D. Random field, dynamic properties and phase diagram peculiarities of relaxor ferroelectrics / M. D. Glinchuk, V. A. Stephanovich // J. of Korean Phys. Soc. 1998. -V. 32. - P. SI 100-1103.

76. Glinchuk M. D. Theory of nonlinear susceptibility of relaxor ferroelectrics / M. D. Glinchuk, V. A. Stephanovich//J.Phys.: Condens. Matter. 1998. - V. 10. -P. 11081-11094.

77. Glinchuk M. D. Theory of phase transition in disordered and spatial correlation effects / M. D. Glinchuk, R. Farhi, V. A. Stephanovich // J. Phys. : Cond. Matter. 1997. - №9. - P. 10237.

78. Лагута В. В. Закон Фогеля-Фулчера характерная особенность сегнетостекольной фазы в танталате калия, дотированном литием / В. В. Лагута, М. Д. Глинчук, Н. Д. Кондакова // Физика твердого тела. 2004. - Т. 46, №7. - С. 1224-1230.

79. Tagantsev А.К. Mechanism of polarization response in the ergodic phase of a relaxor ferroelectric / A.K. Tagantsev, A. E. Glazounov // Phys. Rev. (B). -1998.-V. 57, №1.-P. 18-21.

80. Tagantsev A.K. Dielectric non-linearity and the nature of polarization response ofPbMg1/3Nb2/303 relaxor ferroelectric / A.K. Tagantsev, A.E. Glazounov // J. of Korean Phys. Soc. 1998. - V. 32. - P. S951-S954.

81. Glazounov A. E. Evidence for domain-type daynamics in ergodic phase of PbMgl/3Nb2/303 relaxor ferroelectric. / A. E. Glazounov, A. K. Tagantsev and AJ. Bell // Phys. Rev. B. 1996. - V. 53. - P. 11281-11289.

82. Glazounov A. E. A "breathing" model for the polarization response of relaxor ferroelectrics / A.E. Glazounov, A.K. Tagantsev // Ferroelectrics. 1999. - №2. -P. 125-128.

83. Шильников А. В. Низкочастотная диэлектрическая дисперсия в кристаллах ТГС / А. В. Шильников // Тезисы докл. VII науч. конф. по сегнетоэлектричеству. Воронеж. - 1970. - С. 136.

84. Шильников А. В. Низкочастотная диэлектрическая дисперсия в кристаллах сегнетовой соли / А. В. Шильников, Э. С. Попов, С. JL Рапопорт, JL А. Шувалов // Кристаллография. 1970. - Т. 15. - С. 11761181.

85. Шильников А. В. Некоторые диэлектрические свойства полидоменных монокристаллов сегнетовой соли, триглицинсульфата и дигидрофосфата калия / А. В. Шильников // Дис. канд. физ. мат. наук. 1972. - Волгоград. ВГПИ. - 224 с.

86. Дутова Е. В. Ближний порядок и фазовые переходы в PbZri.xTix03 / Е. В. Дутова, Н. Б. Кофанова, А. Г. Рудская // Электронный журнал «Исследовано в России», zhurnal.ape.relarn.ru/articles/2004/251.pdf. С. 2696 - 2700.

87. Pozetti G. A. Lattice energetics and structural distortional in Pb(ZrxTii„x)03 solid solution / G. A. Pozetti, G. P. Cline, Y.-M. Cheang, A. Navrotsry // J. Phys. Condens Matter. 2002. V. 14. - PP. 8131-8143.

88. Menou N. Polarization fatigue in PbZro.45Tio.55O3 based capacitors studied high resolution x ray diffraction / N. Menou, Ch. Muller, I. S. Baturin, V. Ya. Shur, J. L. Hodeau // J. Appl. Phys. - 2005, № 064108. - P. 97.

89. Bellaiche L. Electric field indused polarization phase in Pb(ZrixTix)03 alloys / L. Bellaiche, A. Garsia, D. Vanderbilt // Physical Review B. -2001. - 060103 (R). - P. 63.

90. Noheda В. Pyroelectric ccarge release in rhombohedral PZT / B. Noheda, N. Duan, N. Cereceda, J. A. Gonzalo // J. of Korean Phys. Soc. 1998. - V. 32. -P. 256-259.

91. Yongkang Gao. Effests of rare earth metal substituents on the piezoelectric and polarization properties of Pb(Zr, Ti)03 Pb(Sb, Mn)03 ceramics / Yongkang Gao, Keiji Uchino, Dwight Viehland // J. Appl. Phys. - 2002. - V. 92, №4, P. 236-238.

92. Веневцев Ю. H. Сегнето- и антисегнетоэлектрики. Семейства титаната свинца / Ю. Н. Веневцев, Е. Д. Политова, С. А. Иванов М. : Химия. = 1985.-256 с.

93. Tetragonal-to-monoclinic in a ferroelectric perovskite: The structure of PbZr0.52Nb0.48O3 / B. Noheda, J. A. Gonzalo, L. E. Cross, R. Guo, S.-E. Park,D. E. Cox, G. Shirane / Phys. Rev. 2000. - V. 61, № 13. - P. 8687-8695.

94. Origin of the high piezoelectric response in PbZri.xTix03 / R. Guo, L. E. Cross, S.-E. Park, B. Noheda, D. E. Cox, G. Shirane // Phys. Rev. Lett. 2000.- V. 84, №23.-P. 5423-5426.

95. Stability of the monoclinic phase in the ferroelectric perovscite PbZri.xTix03 / B. Noheda, D. E. Cox, G. Shirane, R. Guo, B. Jones, L.E. Cross // Phys. Rev. -2001.- V. 63, №1. -P. 014103/1 -014103/9.

96. Тополов В. Ю. Новая моноклинная фаза и упругие свойства в твердых растворах PbZrj.xTix03 / В. Ю. Тополов, А. В. Турик // Физика твердого тела. 2001. - Т. 43, вып. 8. - С. 1525-1527.

97. Исупов В.А. Сосуществование фаз в твердых растворах цирконата-титаната свинца / В. А. Исупов // Физика твердого тела,- 2001. Т. 43, вып. 12. - С. 2166-2169.

98. Холоденко Jl. П. Термодинамическай теория сегнетоэлектриков типа титаната бария / Л. П. Холоденко - Рига.: Знание. - 1971. - 228 с.

99. Садыков С. А. Реверсивные характеристики поляризации сегнетокерамики в быстронарастающем электрическом поле / С. А. Садыков, В. 3. Бородин, А. Ш. Агаларов // Журнал технической физики. -2000.-Т. 70, вып. 6.-С. 108-112.

100. Рентгеноструктурные и оптические исследования монокристаллов7

101. PbZr0.958Tio.o4203 в электрическтх полях до 4-10 V/cm / А. В. Лейдерман, И. Н. Леонтьев, В. Ю. Тополов, О. Е. Фесенко // Журнал технической физики. 2005. Т. 75, вып. 9. - С. 64-70.

102. Глинчук М. Д. Расчет фазовых диаграмм твердых растворов сегнетоэлектриков / М.Д. Глинчук, Е.А. Елисеев, В.А. Стефанович // Физика твердого тела. 2001. - Т. 43, вып. 5. - С. 882-887.

103. Квятковский О. Е. Квантовые эффекты в вертуальных и низкотемператрных сегнетоэлектриках / О. Е. Квятковский / Физика твердого тела. -2001. Т. 43, вып. 8. - С. 1345-1362.

104. Itoh М. Quantum ferroelectricity in SrTi03 induced by oxygen isotope exchange / M. Itoh, R. Wang, T. Nakamura // Appl. Phys. Lett. 2000. - V. 76, №2.-P. 221.

105. Kvyatkovskii О. E. // Solid State Commun. 2001. №117. - P. 8455.

106. Lemanov V. V. Tpase transition and glasslike behaviour in SrixBaxTi03 / V. V. Lemanov, E. P. Smirnova, E. A. Tarakanov // Phys. Rev.B 1996. - V. 54, №5.-P. 3151-3157.

107. Леманов В. В. Фазовая диаграмма системы BaTi03-SrTi03 / В. В. Леманов, Е. П. Смирнова, Е. А. Тараканов // Физика твердого тела. -1995. Т. 37, вып. 8. С. 2476-2480.

108. Квятковский О. Е. О природе сегнетоэлектричества в твердых растворах KTai.xNbx03 и Sri.xAxTi03 / О. Е. Квятковский // Физика твердого тела. -Т. 44, вып. 6.-С. 1087-1095.

109. Леманов В.В. Диэлектрическая релаксация в SrTi03: Мл / В.В. Леманов, Е. П. Смирнова, А. В. Сотников, Weihnacht. // Физика твердого тела. -2004. Т. 46, вып. 8. - С. 1402 - 1408.

110. Вендик О.Г. Феноменологическое описание зависмости диэлектрической поницаемости титаната стронция в зависмости от температуры и и прложенного электрического поля / О. Г. Вендик, С. П. Зубко // Журнал технической физики. 1997. - Т. 67, №3. - С. 29 -33.

111. Коротков Л. Н. Диэлектрические свойства твердых растворов (1-x)0.7PbZr03-0.3Ko.5Bio.5Ti03.-xSrTi03 в окрестностях фазового перехода / Л. Н. Коротков, С. П. Рогова, Н. Г. Павлова // Журнал технической физики. 1999. - Т. 69, вып. 3. - С. 35-38.

112. Диэлектрическая проницаемость и фазовые переходы в системе SrTi03-КТа03 / В. А. Трепаков, В. С. Вихнин, П. П. Сырников, Ф. Смутный, М. Савинов, Л. Ястабик // Физика твердого тела. 1997. - Т. 39, вып. 11. - С. 2040-20454.

113. Леманов В.В. Низкочастотные упругие свойства, динамика доменов и спонтанное кручение SrTi03 в области ферроэластического фазового перехода / В. В. Леманов. С. А. Гриднев, Е. В. Ухин // Физика твердого тела. -1997. Т. 44, вып. 6. -С. 1106-1115.

114. Леманов В.В. Сегнетоэлектрические свойства твердых растворов SrTi03-PbTi03. / Леманов В. В., Смирнова Е. П., Тараканов Е. А. // Физика твердого тела. 1997. - Т. 39, №4. - С. 714-717.

115. Lemanov V. V. // Ferroelectrics. 1999. №226. - P. 133.

116. Леманов В. В. Структурный фазовый переход в твердых ратсворах (1-x)SrTi03 + xSrMgi/3Nb2/303 // В. В. Леманов, Е. П. Смирнова, Е. В. Ухин // Физика твердого тела. 2004. - Т. 46, вып. 7. - С. 1283 - 1286.

117. Binder A. Shear elasticity and ferroelastic hysteresis of the low-temperature phase of SrTi03 / A. Binder, Knorr K. // Phys. Rev. B. 2001. - V. 63, №9. -P. 094106/1-094106/6.

118. Chu F. The spontaneous relaxor-ferroelectrics transition of Pb(Sc0.5Ta0.5)O3 / F. Chu, N. Setter, A. K. Tagantsev // J. Appl. Phys. 1993. - V. 74, №8. - P. 5129.

119. Chu F. Dielectric properties of complex perovskites lead scandium tantalite under dc bias / F. Chu, G. R. Fox, N. Setter / J. Am. Ceram. Soc. 1998. - V. 81, №6.-P. 1577-1582.

120. Chu F., Reaney A. J., Setter N. // J. Appl. Phys. V. 78, №4. - P. 1671.

121. Caranoni C. // Phys. State Sol. 1992. - №25. - P. 130.

122. Дамбекалне M. Я. Синтез и исследование свойств твердых растворов (Pb, Ba)Sci/2Nbi/203 / М. Я. Дамбекалне, К.Я. Борман, А.Р. Штернберг, Р. Гердес, И. В. Бранте // Известия РАН, Сер. физическая. -1993. Т. 57, №3. -С. 78-81.

123. Фазовые переходы в скандониобате свинца / К. Г. Абдулвахидов, И. В. Мардасова, Т. П. Мясникова, В. А. Коган, Р. И. Спинко, М.Ф. Куприянов // Физика твердого тела. 2001. - Т. 43, вып. 3. - С. 489 - 494.

124. Perkin С. // J. Phys. Condens Matter. 2000. - 12(33). - P. 7523.

125. Камзина JI. С. Оптическое изучение сегнетоэлектрического перехода в монокристаллах скандониобата свинца / Л.С. Камзина, Н.Н. Крайник // Физика твердого тела. 2000. - Т. 42, вып.9. - С. 1664 - 1667.

126. Glinchuk М., Farhi R. / J. Phys. Condens Matter. 1996. - №8. - P. 6985.

127. Burkhanov A. I. Dependence of dielectric permittivity on bias field in Pbj. xBaxSc0.5Nbo.503 / A.I. Burkhanov, A. V. ShiFnikov, A. A. Zav'yalova, A. Sternberg, K. Bormanis // Ferroelectrics. 2001. - V. 257. - P. 91 - 98.

128. Isupov V.A. Ferroelectrics and antiferroelectrics perovscites РЬВ'0.5В"0.5Оз / V.A. Isupov // Ferroelectrics. -2003. V. 289. P. 131-195.

129. Dielectric studies of thr different phase transitions in Pb(Sci/2Nbi/2)03ceramecs under an external electric field / M. Maiki, M. Chabin, E. Husson, C. Caranoni, P. Lampin // ISFD4 VIENA. MARCH, 2526.- 1996.-P. 120.

130. Глинчук М.Д. Описаниесегнетоэлектрческих фазовых переходов в твердых растворах релаксора в рамках теории случайных полей / М.Д. Глинчук, Е.А. Елисеев, В. А. Стефанович, Б. Хильчер // Физика твердого тела. 2001. - №43, вып. 7. - С. 1247 - 1254.

131. Зиненко В.И. Статистическая механика катионного упорядочения в твердых растворах PbSci/2Nbi/203 и PbSci/2Tai/203 / В.И. Зиненко, Софронова С.Н. // Физика твердого тела. 2005. №47, вып. 12. - С. 2217 -2222.

132. Еремкин В.В. Получение и исследование кристаллов твердых растворов РЬЗсщМЬшОз-РЬЗсщТашОз / В.В. Еремкин, В.Г. Смотраков / Кристаллография. 1999. - Т. 44, №5. - С. 878-880.

133. Раевский И.П. Спонтанный переход из релаксорного в макродоменное сегнетоэлектрическое состояние в монокристаллах твердых растворах PbSco.5NBo.5O3- BaSco.5NBo.5O3 / И.П. Раевский, В.В. Еремкин // Физика твердого тела. 2000. - Т. 42, вып.1, - С. 154.

134. Раевский И.П. Получение и исследование монокристаллов твердых растворов Pb1.xBaxSco.5Nbo.5O3 / И.П. Раевский, В.В. Еремкин, В.Г. Смотраков, Е.Е. Гагарина, М.А. Малицкая // Кристаллография. 2001. -Т. 46, №1.-С. 144-148.

135. New ground state of relaxor ferroelectric PbZni/3Nb2/303 / G. Xu, Z. Zhong, Y. Bing, Z.-G. Ye, C. Stock, G. Shirane // cond-mat/0209398.

136. Камзина JI.С. Фазовый переход перколяционного типа в кристаллах цинкониобата свинца в электрическом поле / Л.С. Камзина, Н.Н. Крайник, А.Л. Корженевский // Писиьма в журнал технической физики. -1992. Т. 56, вып. 10. - С. 532 - 535.

137. Diffuse scattering in Pb(Znl/3Nb2/3)03 with 8% РЬТЮЗ by quasi-elastic neutron scattering / J. Hlinka, S. Kamba, J. Petzelt, J. Kulda, C. A. Randall and S. Zhang // J. J. Phys.: Condens. Matter. 2003. - №15. -P. 4249-4257.

138. Tometo I. Lattice dynamics of disordered perovscite Pb(Zni/3Nb2/3)03 / I. Tometo, S. Shimanuki, Y. Tsunodu, Y. Ishii // JAERI Rev. 2000. - №005. -P. 43.

139. La-Orauttapong D. Diffuse neutron seattering study of a disordered complex perovskite Pb(Zni/3Nb2/3)03 crystal / D. La-Orauttapong, T. Toulause, T. L. Robertson, Z.-G. Ye // Phys. Rev. B. 2001. - V. 64, №21, P. 212101/1 -212101/4.

140. Ohwada K. Neutron Diffraction Study of Field Cooling Effects on Relaxor Ferroelectrics Pb(Znl/3Nb2/3)0.92Ti0.08.03. / K. Ohwada, K. Hirota, P.W. Rehrig, Y. Fujii, and G. Shirane // cond-mat/0207726.

141. Yokosura M. Electrical electromikhanical and structural studies on solid solution ceramic Pb(Fei/3Nb2/3)03- Pb(Zni/3Nb2/3)03 / M. Yokosura // Jap. J. Appl. Phys. 1999. -V. 38, №9b. - P. 5488 - 5492.

142. Park S.-E., Shrout T.R. // Mater. Res. Innovat. -1997. №1, P. 20.

143. Park S.-E. Ultrahigh strain and piezoelectric behavious in relaxor based ferroelectric single crystals / S.-E. Park, T. R. Shrout // J. Appl. Phys. -1997. -82, №4. P. 1804-1811.

144. Electric-Field Induced Phase Transitions in Rhombohedral xPb(Zni/3Nb2/3)i. xTix03 / B. Noheda, Z. Zhong, D.E. Cox, G. Shirane, S.-E. Park, and P. Rehrig // Physical Review B. 2002. № 65 P. 224101/1-7.

145. Noheda B. Low-Symmetry Phases in Piezoelectric Systems: PZN-xPT Single Crystal and Powder / B. Noheda, D. E. Cox, and G. Shirane // Ferroelectrics. -2001. V. 267 P. 147-55.

146. A Monoclinic Ferroelectric Phase in the Pb(Zrj.xTix)03 Solid Solution / B. Noheda, D.E. Cox, G. Shirane, J. A. Gonzalo, L. E. Cross, and S.-E. Park / Applied Physics Letters. 1999. - V. 74, №14. - P. 2059-2061.

147. Tetragonal-to-Monoclinic Phase Transition in a Ferroelectric Perovskite: The Structure ofPbZro.52Tio.4803 / B. Noheda, J. A. Gonzalo, L. E. Cross, R. Guo, S.-E. Park, D. E. Cox, and G. Shirane // Physical Review B. 2000. V. 61, №13.-P. 8687- 95.

148. Monoclinic Structure of Unpoled PMN-PT and PZN-PT Compounds / JKiat.-M., Uesu Y., Dkhil В., Matsuda M., Malibert C., and Calvarin G. // Physical Review B. 2002. - V. 65. - P. 064106/1-064106/4.

149. Phase diagrame of the relaxor ferroelectric (l-x)Pb(Zni/3Nb2/3)03-xPbTi03 / D. La-Orauttapong, B. Noheda, Z.-G. Ye, P.M. Gehring, J. Toulouse, D. E. Cox, G. Shirane // Phys. Rev. В 2002. - V. 65, №14. - P. 144101/1144101/7.

150. Tu Chi-Shun. Hypersonic and dielectric anomalies of (Pb(Zni/3Nb2/3)03)o.905(PbTi03)o.o95 single crystal / Tu Chi-Shun, F.-C. Chao, C.-H. Yen, C.-L. Tsai / Phys. Rev.B. 1999. - V. 60, №9, P. 6348 - 6351.

151. Tilo Hauke. Dynamics of polarization reversal in purified Rb2ZnCl4 / Tilo Hauke, Volkmar Muller, Horst Beige and Jan Fousek. // Ferroelectrics. 1997. -V. 191.-P. 225-230.

152. Lente M. H. Frequence dependence of the switching polarization in PZT ceramics. / M. H. Lente and J. A. Eiras // Ferroelectrics. 2001. - V.-257. - P. 227-232.

153. Яффе Б. Пьезоэлектрическая керамика / Б. Яффе, У. Кук, Г. Яффе (Перевод с английского под ред. JI.A. Шувалова) // М. : Мир. 1974. -288с.

154. Бурханов А. И. Диэлектрические и электромеханические свойства сегнетокерамики (l-x)PMN-xPZT / А.И. Бурханов, А. В. Шильников, А.

155. B. Сопит, А. Г. Лучанинов // Физика твердого тела. 2000. - Т. 42, вып. 5. -С. 910-916.

156. Gridnev S. A. Dielectric relaxation in disordered polar dielectric / S. A. Gridnev // Ferroelectrics. 2002. - V. 266. - P. 171-209.

157. A. Chen, Y. Zhi. / Appl. Phys. 1992. - V. 71, №9. - P. 4451.

158. Ang C. Oxygen-vacancyrelated low-frequency dielectric relaxation and alectrical conduction in Bi: SrTi03 / C. Ang, Z. Yu, L. E. Cross. / Phys. Rev. B62. -2000.-V. l.-P. 228.