Одночастичные кинетические коэффициенты и временные корреляционные функции молекулярного движения в жидкостях и плотных газах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.15 ВАК РФ

ВВВДЕНИЕ.

ГЛАВА. I. ОСНОВНЫЕ МОДЕЛИ ТЕПЛОВОГО ДВИЖЕНИЯ МОЛЕКУЛ В ЖИДКОСТЯХ И ПЛОТНЫХ ГАЗАХ. МЕТОДЫ ВЫЧИСЛЕНИЯ ОДНОЧАСТИЧНЫХ ВРЕМЕННЫХ КОРРЕЛЯЦИОННЫХ ФУНКЦИЙ И КИНЕТИЧЕСКИХ КОЭФФИЦИЕНТОВ. II

§ I. Обобщенное уравнение Ланжевена. Формализм цроекционных операторов. П

§ 2. Связь одночастичных и многочастичных временных корреляционных функций. Гидродинамический и обобщенно-гидродинамический подход.

§ 3. Одночастичные модели теплового движения молекул в жидкости (поступательное движение)

§ 4. Вращательное тепловое движение молекул в жидкостях и плотных газах.

ГЛАВА П. МОДЕЛЬ ТВЕРДО СФЕР И ОДНОЧАСТИЧНЫЕ КИНЕТИЧЕСКИЕ

КОЭФФИЦИЕНТЫ

§ I. Оператор бинарных соударений. Связь давления и динамических характеристик в системе твердых сфер

§ 2. Связь времен корреляции импульса и момента импульса.

§ 3. Анализ приближения некоррелированных последовательных бинарных соударений. Вычисление поправок к энскоговскому значению коэффициента самодиффузии

§ 4. Эффективный диаметр твердых сфер для вычисления коэффициента самодиффузии.

§ 5. Линия кристаллизации. Зависимость давления и объема флюида от температуры.

ГЛАВА Ш. ОДНОЧАСТИЧНАЯ МОДЕЛЬ ТЕПЛОВОГО ДВИЖЕНИЯ МОЛЕКУЛ

В ЖИДКОСТИ, ВРЕМЕННЫЕ КОРРЕЛЯЦИОННЫЕ ФУНКЦИИ.

§ I. Анализ результатов машинных экспериментов. Некоторые свойства временных корреляционных функций.

§ 2. Одно частичная модель. Формулировка основных положений.

§ 3. Стохастический оператор многочастичных соударений.

§ 4. Вычисление корреляционных функций импульса и момента импульса.

§ 5. Расчет среднеквадратичного смещения молекулы и функции корреляции ориентации.

§ 6. Сравнение теоретических расчетов с экспериментальными результатами.

§ 7. Анализ плотностной и температурной зависимости одночастичных корреляционных функций. Некоторые следствия рассматриваемой модели.

Проблема жидкого состояния вещества в последние годы привлекает все большее внимание. Интерес к этой проблеме связан с необходимостью решения ряда важнейших практических задач. Особое значение приобретает исследование кинетических свойств жидкости,разработка кинетической теории. Для. расчета кинетических коэффициентов требуются-эффективные методы. Для количественного описания многих цроцессов необходимо- иметь четкое цредставление о характере теплового движения.молекул в жидкостях и плотных газах, позволяющее доводить. вычисление важнейших временных корреляционных функций. К такого рода явлениям относятся - химические реакции, биологические процессы, цротекающие в растворах, и другие. Проблема вычисления временных корреляционных функций (в большинстве случа--ев одночастичных) возникает и при разработке теоретических положений для ряда экспериментальных методов исследования вещества в жидкой фазе (оптических, радиоспектроскопических и других).

Термодинамическая теория возмущений, созданная за последние два десятилетия, позволяет количественно описывать многие равновесные свойства жидкости. В то же время кинетическая теория жидкости . все. еще находится на. начальном этапе своего развития. До сих пор.остается спорным воцрос о.характере теплового .движения молекул. Этим объясняетсясуществование значительного количества альтернативных моделей, большого числа методов д подходов, ис- . пользуемых, цри.описании кинетических свойств жидкости. Таким образом, актуальной, задачей является разработка эффективных методов расчета-кинетических коэффициентов и .временных корреляционных, функций, а в более широком смысле, построение кинетической теории жидкости. . . . .

Следует отметить, что машинный эксперимент позволяет вычислять многие величины. Однако возможности машинного "эксперимента" не снимают проблемы построения кинетической теории. С познавательной точки зрения машинный "эксперимент" носит функции эксперимента, хотя и поставляет уникальную "экспериментальную" информацию для построения теории.

Характеристики теплового движения, связанные с движением отдельной молекулы, принято называть одночастичными характеристиками. Одночастичные временные корреляционные функции и кинетические коэффициенты, а также связанные с ними величины, измеряются в многих экспериментах и несут важную информацию о характере теплового движения молекул. Основными одночастичными функциями являются автокорреляционные функции импульса, момента импульса, ориентации молекулы, собственные части функции Ван-Хова, промежуточной функции рассеяния, динамического структурного фактора и другие.

К одночастичным кинетическим коэффициентам относятся коэффициенты самодиффузии и вращательной диффузии (им соответствуют времена корреляции импульса и момента импульса).

В настоящей работе мы будем использовать термин "флюид", являющийся обобщением терминов "жидкость" и "газ". Плотным флюидом принято называть флюид цри плотностях более чем вдвое превосходящих критическую. Плотный флюид обладает рядом важных особенностей. Его структурные свойства близки структурным свойствам системы твердых сфер подходящего диаметра. Значительно V более медленная релаксация структурных функция по сравнению с релаксацией некоторого начального импульса частицы позволяет использовать представление о существовании двух масштабов времени в плотной жидкости. Эти и некоторые другие свойства плотного флюида облегчают построение теории. В настоящей работе мы будем рассматривать жидкость и плотный газ именно в указанной области плотностей.

Вычисление одночастичных кинетических коэффициентов и временных корреляционных функций мы будем проводить для систем,состоящих из молекул, которые имеют сферическую или квазисферическую форму, не способны к ассоциациям и химически устойчивы. Внутримолекулярные движения рассматриваться нами не будут.

Диссертация состоит из введения, трех глав, выводов и приложения. В первой главе, которая представляет собой обзор, кратко рассмотрены существующие в настоящее время представления о характере теплового движения молекул в жидкостях и плотных газах, основные методы расчета одночастичных временных корреляционных функций и кинетических коэффициентов, цроводится их критический анализ.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДА РАБОТЫ

1. В рамках модели твердых сфер впервые получено соотношение, связывающее коэффициенты самодиффузии и вращательной диффузии в жидкостях и газах. Это соотношение выполняется с точностью около 10$ для умеренно плотных газов и с точностью до 25$ для жидкости и плотных газов и позволяет оцределять один из коэффициентов по известному другому.

2. Проведен теоретический анализ границ црименимости широко используемого приближения некоррелированных последовательных бинарных соударений для модели твердых сфер. Впервые рассчитана первая поцравка к этому приближению, на основе которой оценена поцравка к энскоговскому значению коэффициента самодиффузии.

3. Предложен простой и эффективный способ нахождения диаметра опорной системы твердых сфер, с помощью которого можно проводить вычисление коэффициента самодиффузии по данным температуре и плотности для одноатомных жидкостей и плотных газов с точностью, близкой к экспериментальной.

4. На основе критерия кристаллизации Верле-Хансена с использованием термодинамической теории возмущения, получены явные выражения для зависимости давления и плотности от температуры на линии кристаллизации для инерных газов. Полученные соотношения позволяют вычислять давление с точностью около 4% и объем с точностью около 2%,

5. Показано, что для модели твердых сфер некоторые одно-частичные временные корреляционные функции качественно отличаются от последних в реальной жидкости при высокой плотности. Это связано с тем, что характер движения молекулы в реальной жидкости определяется, главным образом, сильными многочастичными соударениями. Предложена одночастичная модель теплового движения в жидкости при высоких плотностях, в которой считается, что движение молекулы можно аппроксимировать последовательностью свободных пролетов и многочастичных соударений (со стенками "клетки", образованной ближайшими соседями). Для описания многочастичных соударений введен феноменологический оператор многочастичных соударений, сформулированы его основные свойства.

6. На основе предложенной модели впервые получены явные выражения для важнейших одночастичных временных корреляционных функций, хорошо согласующиеся с машинным экспериментом и экспериментом. Хорошее согласие наблюдается для одноатомных жидкостей, многоатомных жидкостей, состоящих из квазисферических молекул; неплохое согласие получено и для жидких металлов.

7. Получены оценки вероятности многочастичных соударений. На основе последних дано качественное объяснение основных закономерностей изменения характера одночастичных временных корреляционных функций в зависимости от температуры, плотности и потенциала взаимодействия.

- 164

1. Gordon R. Correlation functions in molecular motion. -Adv.Magn.Reson., 1968, v.3, p.1-42.

2. Pinnow D.A., Candau S.J., Litovitz T.A. Rayleigh scattering: orientational relaxation in liquids. J.Chem.Phys., 1967, v.49, N 1, p.347-362.

3. Gordon R. Molecular motion in infrared and raman spectra. -J.Chem.Phys., 1965, v.43, N 4, p.1307-1312.

4. Nee T.W., Zwanzig R. Theory of dielectric relaxation in polar liquids. J.Chem.Phys., 1970, v.52, N 12, p.6353-6363.

5. Бурштейн А.И., Темкин С.И. Торможение молекул при конденсации газа. Вращательная релаксация. Новосибирск: Б.и., 1980. - 39 с. - /Препринт/Институт автоматики и электрометрии СО АН СССР, 17/.

6. Dill J.F., Litovitz Т.А., Bucaro J.A. Molecular reorientation in liquids by Rayleigh scattering: pressure dependence of rotational correlation functions. J.Chem.Phys.,1975, v.62, N 10, p.3839-3850.

7. Zwanzig R. Memory effects in irreversible thermodynamics.- Phys.Rev., 1961, v.124, N 4, p.983-992.

8. Mori H. Transport, collective motion, and brownian motion.- Progr.Theor.Phys., 1965, v.33, N 3, p.423-455.

9. Berne B.J., Harp G.D. On the calculation of time correlationfunctions. Adv.Chem.Phys., 1970, v.17, N 1, p.63-226.

10. Sears V.F. Continued fraction representation for slow neutron scattering. Canad.J.Phys., 1969, v.47, N 2, p.199-208.

11. Ciccotti G. Computer simulation of the generalized brownian motion. II. An agron particle in argon fluid. Mol.Phys., 1982, v.46, N 4, p.875-888.

12. Ferrario M., Grigolini P. The non-Markovian relaxation process as a contraction of a multidimensional one of Marko-vian type. J.Math.Phys., 1979, v.20, N 12, p.2567-2572.

13. Ferrario M., Grigolini P. A generalization of the Kubo-Freed relaxation theory. Chem.Phys.Lett., 1979, v.62, N 1, p.100-106.

14. Evans M.W., Ferrario M., Grigolini P. The mutual interaction of molecular rotation and. translation. Mol.Phys., 1980,v.39, N 6, p.1369-1389.

15. Tsang Т., Jenkens W.D. Time correlation functions in classical dense fluids. Mol.Phys., 1980, v.41, N 4, p.797-810.

16. Gaskel T. Velocity autocorrelation functions and diffusion coefficient in a liquid. J.Phys.C: Solid St.Phys., 1971, v. 4 , N 12, p.1466-1478.

17. Gaskel Т., Barker M.J. Velocity autocorrelation functions and diffusion coefficient in a liquid II. J.Phys.С: Solid St.Phys., 1972, v.5, N 4, p.353-365.

18. Резибуа П., Де Ленер М. Классическая кинетическая теория жидкостей и газов. М.: Мир, 1980 - 423 с.

19. Rice S.A., Kirkwood J.G. On an approximation theory of transport in dense media. J.Chem.Phys., 1959, v.31, N 4, p.901-908.

20. Крокстон К. Физика жидкого состояния. Статистическое введение. М.: Мир, 1978. - 400 с.

21. Boato G., Casonova G., Levi A. On the self-diffusion in liquid argon. J.Chem.Phys., 1964, v.40, N 8, p.2419-2420.

22. Lucas M. , Lucas K. Transport properties in the zero order gaussian memory function approximation'with phase integrals evaluated from Monte Carlo calculations. Mol.Phys., 1983, v.48, N 5, p.989-1002.

23. Vineyard G.H. Scattering of slow neutrons by a liquid. -Phys. Rev., 1958, v.110, N 5, p.999-1010.

24. Copley J.R.D., Lovesey S.W. The dynamics properties of mono-atomic liquids. Rep.Progr.Phys., 1975, v.38, N 4, p.461-563.

25. Lovesey S.W. Density fluctuations in classical monoatomic liquids. Phys.Lett.A: Gen.Phys., 1971, v.36, N 5, p.413-414.

26. Hubbard J., Beeby J.L. Collective motion in liquids. J. Phys.C: Solid St.Phys., 1969, v.2, N 3, p.556-571.

27. Sjogren L., Sjolander A. Kinetic theory of classical liquids

28. Basic theory. Annals of Physics, 1978, v.110, N 1, p.122-155.

29. Sjogren L., Sjolander A. Kinetic theory of self-motion in monoatomic liquids. J.Phys.C: Solid St.Phys., 1979, v.12, N 21, p.4369-4391.

30. Sjogren L. Kinetic theory of classical liquids V. Formal theory. Annals of Physics, 1978, v.113, N 2, p.304-329.

31. Sjogren L., Sjolander A. Kinetic theory of classical liquids1.. Numerical results on the density fluctuations in liquid argon. Annals of Physics, 1978, v.110, N 1, p.156-172.

32. Sjogren L., Sjolander A. Kinetic theory of classical liquids IV. Numerical results on the density fluctuations in liquidrubidium. Annals of Physics, 1978, v.110, N 2, p.421-439.

33. Alder B.J., Wainwright Т.Е. Decay of the velocity autocorrelation function. Phys.Rev.A: Gen.Phys., 1970, v.l, N 1,p.18-21.

34. Фишер И.З. Гидродинамическая асимптоматика автокорреляционной функции скорости в классической жидкости.- Журн.Эксп.Теор.

35. Физ ., 19 71, т.61, № 4, с. 1647-1659 .

36. Ernst М.Н., Hauge Е.Н., Van Leeuwen J.M.J. Asymptotic time behaviour of correlation functions. Phys.Rev.Lett., 1970, v.25, N 18, p.1254-1255.

37. Dorfman J.R., Cohen E.G.D. Velocity-correlation functionsin two and three dimensions: low density. Phys.Rev.A: Gen. Phys., 1972, v.6, N 2, p.776-790.

38. Gaskel Т., Miller S. Longitudinal modes, transverse modes and velocity correlations in liquids I. J.Phys.С: Solid St.Phys., 1978, v.ll, N 18, p.3749-3761.

39. Zwanzig R., Bixon M. Hydrodynamic theory of the velocity correlation function. Phys.Rev.A: Gen.Phys., 1970, v.2,1. N 5, p.2005-2012.39> Френкель Я.И. Кинетическая теория жидкостей. Л.: Наука,

40. Ленингр.отд., 1975. 592 с.

41. Gaskel Т., Miller S. Longitudinal modes, transverse modes and velocity correlations in liquids II. J.Phys.С: Solid St.Phys., 1978, v.ll, N 24, p.4339-4848.

42. Murase C. Transverse correlation and transverse mode in simple liquids. J.Phys.Soc.Japan, 1972, v.32, N 5, p.1205-1216.

43. Chung C.H., Yip S. Generalized hydrodynamic and time correlation functions. Phys.Rev., 1969, v.182, N 1, p.323-339.

44. Schofield P. Wavelength-dependent fluctuations in classical fluids I. The long wavelength limit. Proc.Phys.Soc., 1966, v.38, N 559, p.149-170.

45. Скофилд П. Экспериментальные данные о корреляционных функциях в простых жидкостях. В кн.: Физика простых жидкостей. Статистическая теория. М., 1971, т.1, с.193-240.

46. Маломуж Н.П., Фишер И.З. Прямое вычисление коэффициента самодиффузии в жидком аргоне. Укр .физ .Журн., 1974, т.19, № 5, с.851-852.

47. Юльметьев P.M. Уравнения, описывающие самодиффузию и акустические волны в классической жидкости. Уч.зап. Казан. Гос.пед.ин-та, 1973, вып. III, с.7-11.

48. Хазанович Т.Н. Влияние гидродинамического взаимодействия на межмолекулярный вклад во времена магнитной релаксации в жидкостях. Докл.Акад.наук СССР, 1967, т.176, № 3,с.560-563.

49. Rice S.A. An acoustic continuum model of molecular friction in simple dense fluids.- Mol.Phys., 1961, v.4, N 4, p.305-310.

50. Singer K., Singer J.V.L., Taylor A.J. Molecular dynamics of liquids modelled by 2-Lennard-Jones centres pair potential II. Translational and rotational autocorrelation functions. Mol.Phys., 1979, v.37, N 4, 1239-1262.

51. Coffey W.T., Evans G.J. , Evans. M. , Sedgam G.H. Experimental measure of the planar itinerant oscillator. J.Chem.Soc. Faraday Trans.II, 1978, v.74, N 2, p.310-323.

52. Rahman A. Correlations in the motion of atoms in liquid argon. Phys.Rev., 1964, v.136, N 2, p.405-411.

53. Levesque D., Verlet L. Computer experiments on classical fluids III. Time dependent self-correlation functions. -Phys.Rev.A: Gen.Phys., 1970, v.2, N 6, p.2514-2533.

54. Rahman A. Liquid structure and self-diffusion. J.Chem. Phys., 1966,- v.45, N 7, p.2588-2592.

55. Kushik J., Berne B.J. Role of attractive forces in self-diffusion in dense Lennard-Jones fluids. J.Chem.Phys., 1973, v.59, N 7, p.3732-3736.

56. Linden-Bell R.M. Reorientational correlation function for computer simulated liquids of tetrahedral molecules. Mol. Phys., 1981, v.43, N 3, p.1429-1440.

57. Sears V.F. The itinerant oscillator model of liquids. Proc. Phys.Soc., 1965, v.86, N 553, p.953-964.

58. Nakahara Y., Takahashi H. On the itinerant oscillator model of liquids. Proc.Phys.Soc., 1966, v.89, N 565, p.747-751.

59. Damle P.S., Sjolander A., Singwi K.S. Itinerant-oscillator model of liquids. Phys.Rev., 1968, v.165, N 1, p.277-282.

60. Coffey W.T., Evans M.W. Probability density functions for the translational itinerant oscillator. Mol.Phys., 1978, v.35, N 4, p.975-983.

61. O'Reilly D.E. Velocity autocorrelation function and self-diffusion in liquids. J.Chem.Phys., 1971, v.55, N 6,p.2876-2884.

62. O'Reilly D.E., Schacker G.E. Rotational correlation times for quadrupolar relaxation in liquids. J.Chem.Phys., 1963,v.39, N 7, p.1768-1771.

63. O'Reilly D.E. Self-diffusion coefficient and rotational correlation times in polar liquids. J.Chem.Phys., 1968, v.49, N 12, p.5416-5420.

64. O'Reilly D.E. Self-diffusion in liquids. Entropy of activation. J.Chem.Phys., 1972, v.56, N 5, p.2490-2491.

65. O'Reilly D.E., Peterson E.M. Self-diffusion coefficients and rotational correlation times in polar liquids II. J. Chem.Phys., 1971, v.55, N 5, p.2155-2163.

66. O'Reilly D.E. Activation energy and mass dependence of the coefficient of self-diffusion in liquids. J.Chem.Phys., 1976, v.64, N 4, p.1489-1491.

67. Franchetti S. An empirical analysis of some computer experiments on liquid argon. Nuovo Cimento B, 19 77, v.42, N 1, p.85-119.

68. Madigosky W.M., Litovitz T.A. Mean free path and ultrasonic vibrational relaxation in liquids and dense gases. J.Chem. Phys., 1961, v.34, N 2, p.489-497.

69. Dardy H.D., Volterra V. , Litovitz T.A. Rayleigh scattering: orientational motion in highly anisotropic liquids. J.Chem. Phys., 1972, v.52, N 8, p.4491-4500.

70. An S.C., Fishman L., Litovitz T.A., Montroze C.J. Depolarized light scattering from dense noble gas. J.Chem.Phys., 1979, v.70, N 10, p.4626-4632.

71. Осипов А.И., Саматов Г.Б. Механизм колебательно-поступательного обмена энергией в сжатых жидкостях. Химич.Шизика,1982, № 7, с.922-927.

72. Евсеев A.M., Червин В.Г. Молекулярная динамика аргона в закритической области. Журн.Физ .Хим., т.43, №5, с.106 9- 1075.

73. Евсеев A.M., Френкель М.Я., Шинкарев А.Н. Молекулярно-механическое моделирование в теории жидкостей. Физика и физико-химия жидкостей, 1972, вып.1, с.125-149.

74. Rice S.A., Allnatt A.R. On the kinetic theory of dense fluids. VI Singlet distribution function for rigid spheres with an attractive potential. J.Chem.Phys., 1961, v.34, N 6, p.2144-2155.

75. Дьяконов С.Г. Уравнение для расчета коэффициентов самодиффузии газов и жидкостей. В сб. Тегшофиз.свойства газов,

76. М., Наука, 1970, с.190-192.7б. Филиппов Л.П. Подобие свойств веществ. М.: Изд-во Моск.ун-та, 1978. 256 с. 77> Дебай П. Полярные молекулы. - М.Л.: Гос.Научн.-Техн.Изд., 1931. - 247 с.

77. Favro L. Dale. Theory of the rotational Brownian motionof a free rigid body. Phys.Rev., I960, v.119, N 1, p.53-62.

78. Валиев К.А., Эскин Л.Д. О вращательной диффузии молекул и рассеянии света в жидкостях. Опт. и спектр., 1962,т.12, № б, с.758-764.

79. Hubbard P.S. Theory of nuclear magnetic relaxation by spin-rotational interaction in liquids. Phys.Rev., 1963, v.131, N 3, p.1155-1165.

80. Иванов E.H. Теория вращательного броуновского движения. Журн .Экспре.Теор .шиз ., 1963, т.45, №5, с.15091517.

81. Glarum S.H. Dielectric relaxation of isomyl bromide. -J.Chem.Phys., 1960, v.33, N 3, p.639-643.

82. Glarum S.H., Marshall J. Paramagnetic relaxation in liquid crystal solvents. J.Chem.Phys., 1967, v.41, N 1, p.55-62.

83. Anderson J.E. Time dependent reorientational probabilities and molecular relaxation. J.Chem.Phys., 1967, v.47, N 12, p.4879-4883.

84. Anderson J.E., Ullman R. Molecular relaxation in a fluctuating environment. J.Chem.Phys., 1967, v.47, N 6, p.2178-2184.

85. Atkins P.W. Relaxation studies VII. Nuclear magnetic relaxation due to gas-like rotation in liquids. Mol.Phys., 1969, v.17, N 4, p.321-327.

86. Валиев К.А., Иванов E.H. Вращательное броуновское движение. Усп.Физич.Наук, 1973, т.109, № I, с.31-64.

87. Stelle W.A. Molecular reorientation in liquids II. Angular autocorrelation functions. J.Chem.Phys., 1963, v.38,1. N 10, p.2411-2418.

88. Иванов E.H., Шерматов Э.Н. Вращательное броуновское движение и форма полос инфракрасного поглощения. Укр.физ.Журн.,т.28, № 5, с.667-671.

89. Gordon R.G. On the rotational diffusion of molecules. -J.Chem.Phys., 1966, v.44, N.5, p.1830-1836.

90. McClung R. Rotational diffusion of spherical-top molecules in liquids. J.Chem.Phys., 1969, v.51, N 9, p.3842-3852.

91. McClung R. Rotational diffusion of symmetric-top molecules in liquids. J.Chem.Phys., 1972, v.57, N 12, p.5478-5491.

92. Чепмен С., Каулинг Т. Математическая теория неоднородныхгазов. М.: Изд.Иностр.Литер., I960. - 510 с.

93. Chandler D. Translational and rotational diffusion in liquids I. Translational single-particle correlation functions.-J.Chem.Phys., 1974, v.60, N 9, p.3500-3507.

94. Chandler D. Translational and rotational diffusion in liquids II. Orientational single-particle correlation functions. J.Chem.Phys., 1974, v.60, N 9, p.3508-3512.

95. Chandler D. Rough hard sphere theory of the self-diffusion constant for molecular liquids. J.Chem.Phys., 1974, v.62, N 4, p.1358-1363.

96. Carnahan N.F., Stirling K.E. Equation of state for nonattrac-ting rigid spheres. J.Chem.Phys., 1969, v.51, N 2, p.635-636.

97. Fixman M., Rider K. Angular relaxation of the symmetrical top. J.Chem.Phys., 1969, v.51, N 6, p.2425-2438.

98. Бурштейн A.M., Темкин С.И. Торможение молекул при конденсации газа. Вращательная релаксация. Новосибирск: Б.и., 1980. - 38 с. - /Препринт/Институт автоматики и электрометрии СО АН СССР; 16/.

99. Hubburd P.S. Rotational brownian motion. Phys.Rev.A: Gen.Phys., 1972, v.6, N 6, p.2421-2433.

100. Kivelson D., Keyes T. Unified theory of orientational relaxation. J.Chem.Phys., 1972, v.57, N 11, p.4599-4612.

101. Stelle W.A., Sreet W.B. Computer simulation of dense molecular fluids I. Time dependent statistical properties of single diatomic molecules. Mol.Phys., 1980, v.39, N 2, p.279-298.

102. Evans M. Relation of dipole and angular velosity autocorrelation functions. Mol.Phys., 1977, v.34, N 4, p.963-977.

103. Stelle W.A. Perturbation theory for orientation time-correlation functions. Mol.Phys., 1981, v.43, N 1, p.141-159.

104. Quentrec B., Brot C. Angular correlations and rotational motion in computer-simulated liquid nitrogen. Phys.Rev.A: Gen.Phys., 1975, v.12, N 1, p.272-281.

105. Pierre A.G.St., Stelle W.A. Some exact results for rotation correlation functions at short times. Mol.Phys., 1981,v.43, N 1, p.123-140.

106. Kluck E.C., Papiez L. Some stochastic differential equations pertaining to the simple molecular reorientation in fluids.- Acta Phys.Pol.A, 1979, v.55, N 6, p.911-921.

107. Calderwood J.H., Coffey W.T. On the theory of the Debye and far infrared absorption of polar fluids. Proc.Royal Soc. A, 1977, v.356, N 1685, p.269-286.

108. Kluck E., Pasterny K. Basic properties of the planar itinerant oscillator. Acta Phys.Pol.A, 1981, v.59, N 2, p.131-137.

109. Hynes J.T., Kapral R., Weinberg M. Microscopic boundary layer effects and rough sphere rotation. J.Chem.Phys., 1977, v.67, N 7, p.3256-3267.

110. Pomeau Y., Weber J. Orientational autocorrelation functions of a spherical Brownian particle. J.Chem.Phys., 1976,v.65, N 9, p.3616-3628.

111. Berne B.J. Hydrodynamic theory of the angular velocity autocorrelation function. J.Chem.Phys., 1972, v.56, N 5, p.2164-2168.

112. Paul R. Application of Pade approximants to correlation functions. Mol.Phys., 1980, v.41, N 1, p.1-17.

113. Evans M.W., Grigolini P. Molecular rototranslation in condensed phases: single particel theory. Mol.Phys., 1980, v.39, N 6, p.1391-1409.

114. Зеленер Б.В., Норман Г.Э., Филинов B.C. Теория возмущений и псевдопотенциал в статистической термодинамике. М: Наука, 1981. - 187 с.

115. Wertheim M.S. Exact solution of the Percus-Vevick integral equation for hard spheres. Phys.Rev.Lett., 1963, v.10,1. N 8, p.321-323.

116. Verlet L., Weis J.J. Equilibrium theory of simple liquids. Phys.Rev.A: Gen.Phys., 1972, v.5, N 2, p.939-952.

117. Berne B.J. Molecular dynamics of the rough sphere fluids II. Kinetic models of partially sticky spheres, structured spheres, and rough screwballs. J.Chem.Phys., 1977, v.66,1. N 7, p.2821-2830.

118. Eder O.J., Lackner T. Pressure and bulk viscosity in a hard sphere gas. J.Chem.Phys., 1981, v.75, N 2, p.853-858.

119. Eder O.J., Lackner T. Heat conductivity in a moderately dense hard sphere gas. J.Chem.Phys., 1982, v.77, N 3, p.1405-1410.

120. De Zwaan J., Jonas J. Density and temperature effectson motional dynamics of SFg in the supercritical dense fluid region. J.Chem.Phys., 1975, v.63, N 11, p.4606-4612.

121. De Zwaan J., Jonas J. Experimental evidence for the rough sphere model of liquids by high pressure NMR. J.Chem. Phys., 1975, v.62, N 10, p.4036-4040.

122. Parkhurst H.J., Jonas J. Dense liquids I. The effect of density and temperature on self-diffusion of tetramethyl-silane and bensene g. - J.Chem.Phys., 1975, v.63, N 6, p.2698-2704.

123. Jonas J., Hasha D., Huang S.G. Self-diffusion and viscosity of methylcyclogexane in dense liquid region. J.Chem.Phys., 1979, v.71, N 10, p.3996-4000.

124. Woolf L.A. Self-diffusion in carbon disulphide under pressure. J.Chem.Soc.Faraday Trans.I, 1982, v.78, N 3, p.583-590.

125. Lyklema J.W. Computer simulation of a rough sphere fluids I. Physica A, 1979, v.96, N 3, p.573-593.

126. Protopopas R., Andersen H.C., Parlee N.A.D. Theory of transport in liquid metals I. Calculation of self-diffusion coefficient. J.Chem.Phys., 1973, v.59, N 1, p.15-25.

127. Ernst M.H., Dorfman J.R., Hoegy W.R., Van Leeven J.M.J. Hard-sphere dynamics and binary-collision operators. Physica, 1969, v.45, N 1, p.127-146.

128. Гиршфельдер Дж., Кертисс И., Берд Р. Молекулярная теория жидкостей и газов. М: Изд.Иностр.литер., 196I.929 с.

129. Бриллиантов Н.В., Ревокатов О.П. Связь давления и динамических -характеристик для системы твердых сфер. Журн. Физ.Хим., 1984, т.58, № 3, с.783-786.

130. Бриллиантов Н.В., Ревокатов О.П. Связь коэффициента самодиффузии и коэффициента вращательной даффузии в газах умеренной плотности. Журн.Эксп.Теор.Физ., 1984, т.87,вып. I /7/ с.

131. Brilliantov N.V., Revokatov О.P. Relation between momentum and angular momentum correlation times. Analysis of the uncorrelated successive binary-collision approximation.

132. Chem.Phys.Lett., 1984, v.104, N 5, p.444-447.

133. Гангардт М.Г., Ревокатов О.П. ЯМР исследование тепловогомолекулярного движения в cf4, cf3ci# cf3Br. Деп.ВИНИТИ Р 262-75, деп. - 24 с.

134. Alder B.J., Gass D.M., Wainwright Т.Е. Studies in molecular dynamics VIII. The transport coefficient for a hard-spherefluid. J.Chem.Phys., 1970, v.53, N 10, p.3813-3827.

135. Справочник по специальным функциям с формулами, графиками и математическими таблицами, под ред. Абрамович М., Стиган Н. М: Наука, 1979. - 832 с.

136. Alder B.J. Triplet correlations in hard spheres. Phys. Rev.Lett., 1964, v.12, N 12, p.317-319.

137. Parinello M., Giaquinta P.V. Analytical solution of a new integral equation for triplet correlations in hard sphere fluids. J.Chem.Phys., 1981, v.74, N 3, p.1990-1997.

138. Barker J.A., Henderson D. Perturbation theory and equation of state for fluids II. Successful theory of liquids.

139. J.Chem.Phys., 1967, v.47, N 11, p.4714-4721. 14 3. Weeks J.D., Chandler D., Andersen H.C. Role of repulsiveforces in determining the equilibrium structure of simple liquids. J.Chem.Phys., 1971, v.54, N 12, p.5237-5247.

140. Weeks J.D., Chandler D., Andersen H.C. Perturbation theory of the thermodynamic properties of simple liquids. J. Chem.Phys., 1971, v.55, N 11, p.5421-5423.

141. Andersen H.C., Weeks J.D., Chandler D. Relation between the hard-sphere fluid and fluid with realistic repulsive forces.- Phys.Rev.A: Gen.Phys., 1971, v.4, N 4, p.1597-1607.

142. Fernando d.r. Effective diametres and corresponding states of fluids. Mol.Phys., 1931, v.42, N 1, p.217-230.14 7. Dymond J.H. Corrected Enscog theory and the transport coefficients of liquids. J.Chem.Phys., 1974, v.60, N 3, p.969-973.

143. Harris K.R. The density dependence of the self-diffusion of chlorotrifluoromethane near the critical temperature.- Physica A, 1978, v.93, N 3,4, p.593-610.

144. Dymond J.H., Alder B.J. Van der Vaals theory of transport in dense fluids. J.Chem.Phys., 1966, v.45, N 6, p.2061-2068.

145. Ascarelli P., Paskin A. Dense-gas formulation of self-diffusion of liquid metals. Phys.Rev., 1963, v.165, N 1, p.222-224.

146. Alder B.J., Wainwright T.E. Studies in molecular dynamics II. Behavior of a small number of elastic spheres. J. Chem.Phys., 1960, v.33, N 5, p.1439-1451.

147. Van Loeff J.J. Temperature and volume dependence of transport properties of very dense Van der Vails fluids. Physica B, 1932, v.14, N 3, p.345-355.

148. Hoover W.G., Ree F.H. Use of computer experiments to locate the melting transition and calculate entropy in the solid phase. J.Chem.Phys., 1967, v.47, N 12, p.4873-4878.

149. Hoover W.G., Ree F.H. Melting transition and communal entropy for hard spheres. J.Chem.Phys., 1968, v.49, N 8, p.3609-3617.

150. Naghizaden J., Rice S.A. Kinetic theory of dense fluids X. Measurement and interpretation of self-diffusion in liquid Ar,Ke,Xe and CH4> J.Chem.Phys., 1962, v.36, N 10, p.2710-2720.

151. Van Loeff J.J. Transport properties of compressed atomic and molecular liquids and solids and the molar volume. -Physica B, 1981, v.103, N 2,3, p.133-157.

152. Carelli P., Modena I., Ricci P. Self-diffusion in krypton at intermediate density. Phys.Rev.A: Gen.Phys., 1973, v.7, N 1, p.298-303.

153. Ehrlich R.S., Carr H.Y. Xenon self-diffusion near the critical point and on the liquid branch of the coexistence curve. Phys.Rev.Lett., 1970, v.25, N 6, p.341-344.

154. Crawford P.K., Daniels W.B. Equation of state measurements in compressed argon. J.Chem.Phys., 1969, v.50, N 8, p. 3171-3183.

155. Теплофизические свойства неона, аргона, криптона и ксенона, под ред.Рабиновича В.А. М: Изд.Стандартов, 1976.636 с.

156. Mansoori G.A., Canfield F.B. Variational approach to the equilibrium thermodynamic properties of simple liquids.- J.Chem.Phys., 1969, v.51, N 11, p.4959-4967.

157. Hansen J.P., Verlet L. Phase transition of the Lennard-Jones system. Phys.Rev., 1969, v.184, N 1, p.151-161.16 3. Verlet L. Computer experiments on classical fluids II.

158. Equilibrium correlation function. Phys.Rev., 1968, v.165, N 1, p.201-214.

159. Ji-Jing Do. Relation between the Kraut-Kennedy melting law and the Simon fusion equation at high pressures. -J.Phys.C: Solid St.Phys., 1981, v.14, N 5, p.L103-L104.

160. Foiles S.M., Aschroft N.W. Variational theory of phase separation in binary liquid mixtures. J.Chem.Phys., 1981, v.75, N 7, p.3594-3598.

161. Андриенко Ю.А., Бриллиантов H.B., Ревокатов О.П. Зависимость давления и плотности от температуры на линии плавления для инертных газов. Журн.физ.Хим., 1984, т.58,h^ 7, с.

162. Балеску Р. Равновесная и неравновесная статистическая механика т.1. М: Мир, 1978. - 405 с.

163. Balucani V., Vallauri R. Relative motion in atomic fluids: a molecular dynamics investigation. Physica A, 1980, v.102, N 1, p.70-86.

164. Полухин В.А., Дзугутов M.M., Евсеев A.M., Гельчинский

165. Б.P., Ухов В.Ф., Ватомин Н.А., Есин О.А. Ближний порядок и характер движения атомов в жидких металлах. ДАН СССР, 1975, т.223, № 8, с.650-652.

166. Posch Н., Vesely F., Stell W. Atomic pair dynamics ina Lennard-Jones fluid: comparison of theory with computer simulation. Mol.Phys., 1981, v.44, N 1, p.241-264.

167. Oxtoby P.W. On binary collision theories of relaxationin fluids. Mol.Phys., 1977, v.34, N 4, p.987-994.

168. Наберухин Ю.И. Что такое структура жидкости? Журн.Структ. Химии, 1981, т.22, № б, с.62-80.

169. Ревокатов О.П., Бриллиантов Н.В. Функции корреляции импульса и момента импульса для ячеечной модели жидкости. В сб.

170. Радиоспектроскопия. Межвуз. сб.научн. трудов. Пермь, 1983,с.12-19

171. Ревокатов О.П., Бриллиантов Н.В. Вычисление автокорреляционных функций вращательного и поступательного движения в простых жидкостях. Вестн.МГУ, 1983, т.24, сер.З. Физика, Астрономия, № I, с.76-79.

172. Бриллиантов Н.В., Ревокатов О.П. Временные корреляционные функции одночастичного движения в жидких металлах. Тез. научн.сообщ. У Всесоюзн.конф. по строению и свойствам металлических и шлаковых расплавов. Свердловск, 1983, с.115-119.

173. Лаврентьев М.А., Шабат Б.В. Методы теории функций комплексного переменного. М: Наука, 1973. - 736 с.

174. Полухин В.А., Дзугутов М.М. Статистико-геометрический анализ структуры молекулярно-динамической модели аморфногои жидкого алюминия. Физ. металлов и металловедение,1981, т.51, № I, с.64-68.

175. Balucani V. , Vallauri r., Murthy C.S. Momentum transfer analysis in Lennard-Jones fluids. Phys.Lett. A: Gen.Phys., 1981, v.84, N 3, p.133-136.

176. Schiff D. Computer experiment on liquid metals. Phys. Rev., 1969, v.186, N 1, p.151-159.

177. Wijeyesekera S.D., Kushik J.N. Velocity correlation in a family of simple soft core liquids. J.Chem.Phys., 1979, v.71, N 3, p.1397-1400.

178. Steinhauser 0., Neumann M. Structure and dynamics of liquid carbon tetrachloride. A molecular dynamics study.- Mol.Phys., 1980, v.40, N 1, p.115-128.

179. Marsault-Herail F., Marsault J.P., Michoud G., Levi G. Raman scattering orientational motion and collision frequency in liquid tetrafluoromethane from the triple to the critical point. Chem.Phys.Lett., 1975, v.31, N 2, p.335-339.

180. DeZwaan J., Hess D.W., Johnson Ch.S.Jr. Raman studies of rotational and vibrational relaxation in liquid fluoroform.- J-Chem.Phys., 1975, v.63, N 1, p.422-426.

181. Климонтович Ю.Л. Статистическая физика. M: Наука, 1982.- 608 с.

182. Филиппов Л.П. Исследование теплопроводности жидкостей. -М: Изд.Моск. ун-та, 1970. 239 с.

183. Рыжик И.М., Градштейн И.С. Таблицы интегралов, сумм, рядов и произведений. М: Гос.издат. техн-теоретич.литер., 1951. - 464 с.

184. Прудников А.П., Брыков Ю.А., Маричев О.И. Интегралы и ряды. М: Наука, 1981. - 800 с.

185. Ревокатов О.П., Гангардт М.Г., Парфенов С.В. Газоподобность вращательного движения молекул sf6 в жидкости. Письма в Журн.Эксп.Теор.Физ., 1974, т. 19, № 12, с.761-764.

186. Гангардт М.Г. Исследование характера молекулярного движения в ряде галогено-замещенных метана методом ЯМР-релаксации ядер фтора.: Дисс. на соиск.учен.степ.канд. физ-мат. наук /01.04.15/ М: Б.и., 1975. - 164 с. - В надзаг.: МГУ.