Оптическая дефазировка, бесфононные линии и бесфононные переходы примесных центров в кристаллах, полимерах и стеклах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

МОСКОВСКИЙ ПЕДАГОГИЧЕСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ имени В. И. ЛЕНИНА

Диссертационным сонет К 053.01.03

Р Г Б ОД

На правах рукописи

'•! о им

ЗАЙЦЕВ Николай Николаевич

ОПТИЧЕСКАЯ ДЕФАЗПРОВКА, БЕСФОНОННЫЕ ЛИНИИ II БЕСФОНОННЫЕ ПЕРЕХОДЫ ПРИМЕСНЫХ ЦЕНТРОВ В КРИСТАЛЛАХ, ПОЛИМЕРАХ II СТЕКЛАХ

Специальность 01.04.05 — оптика

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации иа соискание учении степени кандидата физико-математических наук

Москва 1994

1'аоота выполнена п Московском педагогнчесьом государственном университете имени 1!. II. Ленина.

I] а у ч п н Л руководите л ь:

докчор физико-математических паук, профессор ОСЛД1 '1>0 11. С.

О ф и ц п а л ьн ы е оппонепт ы:

доктор физико-математических наук, профессор ТРИФОНОВ К. Д., '

кандидат фнзико-математпческнх паук, старший научны]"! сотрудник ЛКОКОВЛ Т. Л.

Ведущая организация: Казанский Физпко-Технпческий Институт Казанского Научного Центра Российской Академии Наук.

Защита состой1сч 1994 года в час.

на заседании Диссертацпоннот совета К 053.01.03 но ирнсугк-деишо ученой степени кандидата фпзпко-матоматпчеекпх паук в Московском педагогическом государственном университете пм'чш В. И. Ленина ( I ВИЗо, Москва, М. Пироговская ул., д. ауд. 30).

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке университета (Москва. М. Пироговская ул., дом 1, МИГУ имени В. II. Ленина).

Авшреферат разослан ......1901 г.

Ученый секретарь Диссертационного совета

Актуальность темы.

■ Оптические методы исследований органических примесных молекул дают нам информацию об электрон-колебательном взаимодействии в этих системах, получить которую иным способом зачастую невозможно, То, насколько успешно нам удается связать оптические параметры ■ с параметрами электрон-фононного взаимодействия во многом зависит от структурности оптического спектра. • Наиболее информативными в этом смысле являются однородные спектры, под которыми мы понимаем дптические полосы отдельных примесных центров. К сожалению, реально наблюдаемые в эксперименте оптические полосы далеки от однородных. В последние годы методами .. селективной спектроскопии было установлений, что главной причиной относительной бесструктурности оптических спектров примесных молекул является сильное неоднородное . уширение. Методы селективней

спектроскопии позволяют частично устранять это неоднородной уширение и получать так называемые селективные спектры. Однако и они не' являются строго говоря однородными по двум причинам. Во-первых, кроме селективно устранимого разброса по резонансной частоте существует неустранимый разброс по другим параметрам, например, по динамическому взаимодействию с окружением, влияющий на- форму однородной оптической полосы. Во-вторых, в полимерах и стеклах имеет место явление так называемой спектральной диффузии, т.е. зависимость параметров оптической . полосы от временной шкалы эксперимента. Это могет приводить к дополнительному, уширению . оптического спектра, еще более уменьшая его однородность. По этим причинам теоретическая обработка измеренных .селективных спектров более сложная задача, чем обработка однородных спектров примесных центров. Чтобы существенно продвинуться в ее решении необходимо построить теоргга однородной полосы, теорию усреднения однородных полос и, пакояоц, теорию спектральной диффузий. В диссертации построена пока только теория однородной полосы примесного центра. Эта теория позволяет рассмотреть » блихайоеи будукем проблему усреднений однородной спектральной полосы, а такке включить в

рассмотрение эффект спектральной диффузии. Лишь после выполнения всей этой программы экспериментальные данные по селективным спектрам примесных центров смогут получить адекватное теоретическое описание.

Цель и основные задачи работы. Принципиальная возможность селективного возбуждения связана с с наличием в спектре поглощения примесных центров так называемых бесфононных линий СБФЛ), отвечающих переходам без изменения числа элементарных возбуждений примесного центра. В кристаллах такими возбуждениями являются фононы. В полимерах ц стеклах необходимо еще учесть.взаимодействие с так называемыми туннельными системами, определяющими энергетический спектр этих сред при низких температурах. Элементарные кванты возбуасдения туннельных систем нияе для краткости называется туннелонами. В отличии от фононов, туннелони подчиняется фермиевской статистике.

£орца, положение и ширина БФЛ определяются частью олектрон-колебательного взаимодействия, квадратичной по фононным I! туннелонным операторам. Это взаимодействие не «окот быть учтено по теории возмущений, из оа возникающих при этом расходимости»! соответствующих рядов. Поэтому целью настоящей работы является исследование влияния квадратичных олектрон-фононного к электрон-туннелошюго взаимодействий на однородные спектры примесных кристаллов и аморфных сред боа использования теории возмущений по этим взаимодействиям. В диссертации решались следующие основные дадачи:

1. Обьяснить, почему известные выражения для полуширины БФЛ уСТ) к времени фазовой релаксации Т2 СТЭ, полученные в разных

работах, ко соответствуют друг другу.

2. Показать, что наилучшее согласие с экспериментом дает общая теория полуширины БФЛ [1], не использующая теорию возмущений по электрон-фоноиноиу взаимодействию.

3. Получать аналитические вирахешц, позволяющие проводить расчет всей системы бесфононных переходов в скресности БФЛ, учитывающий квадратичное электрон-фоношюо и электрон-т;чнелонное взаимодействия.

Научная новизна работы состоит в следующем:

В рамках адиабатической теории электрон-фононного взаимодействия и без использования теории возмущения по этому взаимодействию построена теория, единым образом описыващая фор;лу полной оптической попоен С БФЛ + «КО, учитывающая влияние квадратичного взаимодействия примесного центра, как с туннельными, так и с колебательными степенями свободы.

Практическая значимость работы состоит. в дальнейшем развитии теории форм однородных полос примесных кристаллов и аморфных сред. Она может быть использована теорией для анализа разнообразных явлений, исследуемых линейной и нелинейной спектроскопией, таких, как фотонное эхо, спектральная диффузия к т. д.. Полученные результаты могут слугить основой дл& последовательного теоретического описания селективных спектров, получаемых методами селективной спектроскопии.

Положения, выносимые на защиту:

1. Доказано, что процессы фазовой релаксации электронных возбуждений с одной стороны к процессы увирения бесфононной mama с другой могут быть объяснены на основе единого подхода, ут.тагзаЕ^эго влияние квадратичного электрон-фононного взаимодействия.

2. Построзна теория §орма однородной оптическо-Л полосы, учтпгагадзая net систему беспокойных переходов и пр:: произвольной силе взаимодействия оптических электрояоэ крдааского центра с колебаниями ядер и возбуждениями туннельное спето'.! потпв'эроэ а стокоя.

Апробация рззулътатоа работа. Оснознкэ результаты работы докладывались на научных "сеиаяарах ШГУ.

Публикации. По tsmo диссертации опубликовано 4 статьи.

Обь?« п структура рз.бст». Длссортацзя состоит аз 2ЕйД5няя, четырех глаз, заклоченая, «отештачоского прапзгаггяа а стока литературы. Обьеи работу составляет* 130 страдал*, по 1 тая 121 основного текста, 7 рмсуикол. Бкбяиогргфяя х^гслачаег

103 наименования.

Основное содержание диссертации

Во введении обосновывается актуальность теш, формулируется цель работы, раскрывается новизна, научная ценность полученных результатов, а также приводятся краткое содержание и основные защищаемые положения.

Первая глава носит обзорный характер. В ней рассматриваются современные методы и результаты измерения и расчета однородных оптических спектров примесных центров в кристаллических и аморфных матрицах.

В §§ 1.1 и 1.2 анализируется связь получаемых в эксперименте селективных оптических спектров с основным обьектом, изучаемым в диссертации - однородными оптическими спектрами.

В § 1.3 представлен обзор разнообразных теоретических подходов к вычислению формы однородных оптических полос, распространенных в настоящее время в рамках линейной и нелинейной спектроскопии примесного центра. Сравнительный анализ вскрывает серьезные недостатки стохастического подхода по сравнению с динамическим подходом, взятым за основу в данной диссертации.

В § 1.4 рассмотрена струкрура электрон-фононного и олектрои-туннелонного взаимодействий и показана актуальность ■учета влияния на форму оптической полосы именно квадратичного франк-кондоновского взаимодействия.

Его полный оператор, представляющий собой разность адиабатических колебательных гамильтонианов возбужденного (е) п основного (д) электронных состояний представлен в виде

Л = Н°- Н3 = + I ^с^с ■ (13

.И

Здесь V/ = 1Я-1Р - разность адиабатических потенциалов Бозбугденного и основного электронных -состояний, а Д^ изменение энергии ,1-го туннелона при электронном переходе.

В § 1.5 показано, что оптическая полоса, учитывающая квадраткчнйо электрон-фононное и электрон-туннелонное

взаимодействия во всех порядках по константам взаимодействия W и Aj описывается выразениеы со

ICu) - g*- / dt ехр £ iCu - o0)t + ¿phCt) + S ^lsCD } C2D -œ

Показано, что фононная кумулянтная функция ^ CL) может быть определена через решение интегрального уравнения

т

S(x,t) DCx) + W J"dy DCx-y) SCy,t> СЗ)

О

при х » 0+ SCO+,t) следующим образом

€

фhCt) = Jdr SC+0,т) (4)

О

Роль ядра и свободного члена з уравненни СЗ) играет причинная' фонониа:! функция Грина DCt), характереэующая свойства фононпой

ПОДСНСТ®!.!! в ОСНиВНОИ ЗЛСКТрОННСН СОСТОЯНИИ.

Та 29 теоретическая схеыа используется для еычислония тунпелошгсй кумуляитной функции

L

ф (t) » -Д, Г dt1 [ GiC-0) - GiС +0) + SiC+O.t«) ] СЗ)

ILS J о

Здесь функция SjCO+,t) является рояэнйем уравнения

ч .

SjCa.tj) « GjCs) + Aj J dy GjCx-y) SjCy.^) C6)

npa x » 0* a туннелониая гршювекая функция Gj(x) харлкт<зреэуот свойства J-ой туннельной систош з основном электронной состояния.

Для успспиого применения §срцул С 2), (45 я С 5) пэобйодкш реэтгь уравнения СЗ) п С5), что ' п дэлготся а последусдпз главах.

Во второй ггаьй ос'сугааг:тс;г р-5э:пч::я мегду теоретическими йор'.г/naîs!, зр-чя сппгчэсяоЛ дозировки Tg л

едлороднуя полуширину ' ЕМ уСТ).

В § 2.1 рассматривается фрагмент оптической полосы, называемый бесфононной линией СБФЛ). Показано, что к бесфононной линии целесообразно относить только 0-0'переход, при котором фононные подсистемы в основном и возбужденнее электронных состояниях невозбуждены. Переходы типа 1-1', 2-2' и т.д. - рис. 1 целесообразно отнести к фононноиу крылу (ФК). Действительно, при Т О исчезают все переходы, кроме 0-0'.

\

\

V

V

X

* о

Рис. 1. Фотопереходи, формирующие оптическуя полосу в окрестности БФЛ.

Далее показано, что из теории, рассмотренной в § 1.5, следует в частности, что форма БФЛ описывается лоренцевьгм контурои, ширина ^(Т) которого. мохет быть представлена г. следующем виде Ш:

J-CТЗ = J ^ 1п (1+4 V^r°Cy)r^Ci;)n(p)Cl+nC^)] С7)

где n = 1/[expfj^jO - 1], V - сила свети,'a I^Cv) и IeCv) -

спектральные фоконные функции ь основной и возбужденной электронных состояниях.

Далее рассмотрена некоторые частиыо случаи поведения полуширины К'Л rCT) ь з&ьиссцэсти от ьеличшш силы связи W, температуры 'Т и подели элоктрси-фококисгэ ьэаихэдсЛств'ля.

Б ч, wtiioctîî, если сила сегзи V.' 1:алг, а, характер

{¡оконного спектра з основном дейаевский, то соотношение (7) принимает вид [23

0/Т

уСТ) » 50 я ^ ф7 J ta -Sj-S-2 (8)

Un С 0 1}

u ' о

ГДЭ 0 = г" - дебаевская температура. Б

Если г.е уширенне БФЛ обусловлено взаимодействием с псездолокальнш колебанием частоты у , н спектральной кирлной тогда [3]

уСТЗ « ri(un)ínCvn) + 1] С9)

у "gгq у у

В § 2.2 показ,"по, что из анализа баланса населенностеЪ дву^урсвнего атома • л основе уравнений Блоха следует

г-СТ) = ч СЮ)

2

т.о. полукирг л оптической линии эквивалентна обратному

времени фазовой релаксации Т2-

D 80-х "одах в дополнение- к имевшимся формула?.! для полуширины БФЛ С 8) и С 9) были получени теоретические форнулы, 0ппс1гзар'д!!0 зависимость от температур:-! времени Tg фазовой рзлаксациа. Так, Харрис, используя обмеинуп иодель получил следусзух) формулу

- ¡г~г т9 3 »»

' где ^ и частота и полуширина пнул кваэялокаяьного

колебания в основной электронном состоянии Л - сдвиг частота колебания при электронном возбуждении прш:зсп. Лэ Бря а Бирс'-"., применяв к'этод иатркци плоткоста, яаалм для Т вырагенио

Т^1 « ygespC- jf) * r0oxpC- с?) И2)

гдо Ug, г^д, a v0, 2?Q - -частота з полугкряна пяка квазшгохапъяого хояэ-баиия з основной а асэбуяетпяом состожяея сс0тв0тст20гшо. Сояостазлэязэ 2-s псслэдептз формул для Т ^ с

формулами (8) и С9) для уСТ) обнаруживает серьезные различия. Вопрос о причине различий, равно как и вопрос о различиях между формулами С8) и С9) обсуждался в работах [5,6]. Тогда но удалось найти связь между г(Т) и поэтому было сделано заключение, что при вьгаоде выражений для уСТ) и Т^ принимается во внимание различное электрон-фононное взаимодействие. Мы показали, что это заклсчение ошибочно.

Проанализировав связь формул (И) и (12) с более общей формулой (7), мы выяснили, что они является ее частными случаями.

В § 2.3 проведен анализ экспериментальных данных на основе точной формулы С7Э.

Ряд важных результатов, касающихся квадратичного электрон-фононного взаимодействия был получен Хесселинкои и ВирсмоЯ [61, которые анализировали дефазировку 0-0' перехода пентацена в нафталено.

Рассматривая сопряженные спектры поглощения и флуоресценции при Т « 1.5 К они нашли частоты и однородные ширины, отвечающие переходам 0-2' и 2-0' (см. рис. 1).

Данные по дефазировке 0-0' перехода, пентацена в нафталане. полученные в [6] методом фотонного эха изображены на рис. 2.

Авторы приводят также результат теоретического расчета обратного времени дефазировки по формуле Бри-Вирсмы (12) с подобранными значениями параметров й Как видно из рис. 2 в области температур выше 10 К расхождения довольно значительны.

Иы С7,8] объяснили данные по дефазировке пентацена в нафталене приведенные на рис. 2 на основе формулы (7), не прибегая к подгонке параметров.

Показано, что если Д = уе-уд>> и, то

Г<Т) - \ Гд —Цг - 1 Гд -гЧг

Рис.2. Зависимость обратного времени

фазовой релаксации в системе пентацен-нафтален от температуры.

Пунктир- результат расчета Хесселинка и Вирсмы по формуле

(12) со значениями параметров у _и у „, отличными от экспе-

у е

риментальных. Сплошная кривая - результат расчета Осадько и Зайцева по формуле (7), где значения всех параметров взяты * из. эксперимента.

Используя значения параметров, измеренные Хесселинком и Вирсмой ми рассчитали зависимость уСТ) по формуле С13) , ■ "которая изображена на рисунке 2. Она согласуется с экспериментальными точками во всей температурной области.

Несогласие своей теории с экспериментальной зависимостью времени Т ^ (Т) пентацена в нафталено Хесселинк и Вирсма объясняют тем, что величины уе и в формуле С12) должны зависеть от температуры 16].

Чтобы доказать это, Моленкамп .и Вирсма [9 ] изучали температурную зависимость полуширины БФЛ рСТ) и однофононного пика. ^ СТ) с голубой стороны от БФЛ пентацена в бензоисной кислоте. Действительно, пх измерения показали, что зависимость ГеСГ) от температуры в области Т > .10 К оказывается весьма сильной. . .

Однако Ноленкамл л Вирсма упустили пз виду тот факт, что однофононный них в 4>К ость свертка чистого однофононного пика и БФЛ. . ' ' ' '

lit показали, что . спр:пга~ наблюдаемого однофононного пика ^еСТ)

есть суша ширины БФЛ и ширины однофононной функции Г^СьО,

равной обратному'' времени жизни квазилокального фонона т-*, т.о.:

У0СТ) * у(Т) + т"1 CK)

Оказывается, что если учесть этот факт, то получится , что т"* совершенно но зависит от температуры и вось температурный эффект обусловлен температурной зависимостью иирины БФЛ, имеющий тот ко порядок величины, что и

В работе С103 уширение БФЛ. порфина в поликристалле н-дскана исследовалось методом выжигания провала. Одновременно, частоты 7 см~*и S. Б см1 псовдолокалыюй моды в основном и возбужденном состоянии были- найдены из анализа полос поглощения и флуоресценции, К тому же методом выжигания провала ь пике киазилокального колебания была найдена его однородная полуширина и соответствующее время жиони т - 115 пс.

Мы показали, что формула С 7!) лучае согласуется с измерениями, чем формула СИ) обменной подели, которуо использовали авторы. Вычисляя по ней }ЧТ) как функцию полуширины квазилокального пика, наши 183, что наилучшее согласно теории и эксперимента при т » 120 по, что гораздо ближе к измеренному значению 115 пс, чем полученное авторами значение т я ко по,

§ Третьей глаьо строится теория формы оптических полос, в полиморах и стеклах, учитывающая влияние квадратичного по тунпелонным операторам электрон-фоношю го взаимодействия на осиобо общего подхода, сформулированного в § I.D.

В § 3.1 рассмотрена оитнчсская полоса прим&сного центра, взаимодействующего с туннельной системой

На рис. 3 представлены потенциальные кривые в основном и возбужденном электронных состояниях, отвечающих квадратичному плактрон-туннелоннох^ взаимодействие.

- и -

ходы, обусловленный квадратичным взаимодействием.

Причинная туниелоннзя грнновская функция, характорозукаая ■ свойства туннельной системы в основном электронном состоянии взята в простейшем вида

бш = -I С1-Г) о~'Сс-"01еа> + 1Г o~^■u+í^teí-i) с 15)

Зяссь С - 1 1), 1,р- время глэин туииолона в основном

электронном СОСТОЯН!П!.

В соответствии с теорией, изложенной в 5 1,5 ни роваем интегральное уравнение СО), ото позволяет нам получить сясдугкее выраазнио для куцуляптноЯ функции г'^^-Со)

^(О = 11Кг + 1п (1 - а о'^Г - 1п (1 - а) (10)

где а я Л ^ 2 г:£г».*;сясге?| тсак функции параметров туннельной систе!".{: с V. у ~ энергии г? обратного грегаш гзганк тупка.топп; Д - СИЛЫ СВЯЗИ те!<псргтур!!.

В о 3.2 сс:с::е яояуг ч;:сго уравнения (10) ст^М?". г.че^трсн-гуг^слсггнг.й г.ог.о-г». Результат Т'::соп

IU3 = 1 CCI - A) Г -о + A --2] "

r n + fi - a, .

- ! I -T-2-? - -2—2-2] a7)

n co0+md+c cn-n^^+cy+^î^

Здесь fi = о - oq- Д/2 Действительные функции A, В , ûq и уд есть функции параметров, Д и у и температуры Т.

Анализ уравнения (17) показывает, что первое и третье слагаемое в нем соответствует 0-0" переходу, а второе и четвертое -1-1' переходу.'

Показано, что в случае взаимодействия с долгоживущим туннелоном (у ■* 0) формула С173 сильно упрощается.и получается хорошо известный результат [Ш

К и) = Cl-f) ¿Си - и0) + f ¿Си - и0 - ДЗ С183

Далее пригодятся результаты численного анализа форш полосы КыЗ при различных значениях параметров . электрон-туннелонного взаимодействия и температуры.

В § 3.3 анализируется уширение уСТЗ и сдвиг ¿СТ) 0-0' линии, отвечающей первому и третьему слагаемому в ' уравнении - С173 По полученным формулам пройден численный расчот у(ТЗ и бСТЗ-при различных значениях па?&«о'грзь Y< и А'. Проведено сопоставление с теоретическими ьиражониами для уСТЗ и 6СТЗ, полученными другими авторами. В частности показало, что наше выражение для полуширины уСТЗ является более c^usm, чем соответствующее выражение обменной модели СИЗ.

В § 3.4 рассматривается взаимодействие у шогествсм туннелонов.

Оказывается, что если предположить, что число _ туннелонов, взаимодействующих с примесным центров N >> 1 , то интенсивность 0-0' перехода допхла резко падать уае при Т порядка нескольких градусов. Но этот вывод противоречат эксперименту, поскольку при таких температурах 0-0' линии

реально наблсдаится. Это доказывает ошибочность предположения о большом радиусе электрон-туннелонного взаимодействия.

В четвертой главе выводится и анализируется аналитическое выражение для формы однородной оптической полосы в окресности БФЛ при произвольной силе взаимодействия оптических электронов с квазилокаяьным колебанием.

В § 4.1 вычислена причинная фононная функция Грийа DCt), которая характерезует свойства фононной подсистемы в основном электронном состоянии.

DU) = - { [СП +13e-lvt+ netl;t] e-^6Ct) *

+ [Cn + 1) eivt + n e"lwl] e^ec-t)} C19)

где n = [expChv/kT)-l] , a v u 1/2^ - частота и время жизни квазилокалыюго фонона.

В § 4.2 вычисляется фононная кумулянтная функция ^Ci), • содержащая информашш о форме оптической полосы. Для этого, в соответствии с методом, изложенным в § 1.5 мы решаем интегральное уравнение • (3) в котором в качество: ядра и свободного' члена фигурирует фононная гриновская функция "DCO С19). Подставляя полученное решение в уравнение С4) получаем следующее вырагение для кугг/ллитпой функции

#phCt) - - \ tln.dCt) - In dCO)] егоз

где

dCt) = e-^^^^^tl-SabCl-X^e'^^l31 + '

♦ a2b2e2t(Wl- X2Ca2 е'2-'0!1 + Ъ2 eZlvhl ... С21) :

Комплексные частоты Dj g, параметры а, - b я X вычислены как функции силы связи W, частоты п обратного времени я:зни фонона v и Y и температуры. ' ' ' . \

В § 4.3 на основе формулы. (20) получено выражение для оптической полосы поглощения. ■

о

00

ICto) = 2 ím {(1- ab) ^ ц . „¡fg^ . ^ } (22)

Это выражение содержит лишь бесфононные переходы ( 0-0', 1-1', 2-2' и т.д)

,. Проведен численный анализ выражения С22). Он показывает

в частности, что параметром, наиболее сильно влияющим на структурность полосы, является параметр W/Zvy.

Получены выражения , описывающие ширину и сдвиг БФЛ, проанализирована ее форма в окрестности резонансной частоты и показано, что 1-1' переход может быть причиной нелоренцевости ее формы ухе в пределах одной-двух ее полуширин.

В заключении сформулированы основные результат«, полученные в настоящей работе.

Основные результаты работы.

1. Проведен анализ различных теорий температурного уширения БФЛ, а также времени, оптической дефазировки Tg Показано, что формулы (11) и (12) де Бри и Вирсмы и Харриса для (Т) к формулы (8) и (9) Макомбера, Штурге и Кривоглаза для у(Т) являются частными случаями более общего выражения (7) Осадько.

2. Обработка экспериментальных данных по температурной зависимости ^(Т) и Tg (Т) с помощью формул различных теорий показывает, что наилучшее согласие с экспериментальный;! результатами у формулы (7) Осадько.

3. Построена теория фор;,и электрон-туннелонной полосы, учитывающая квадратичное элехтрон-тункелонное взаимодействие без ограничения на величину константы связи.. С помощьа выведенных формул проведен численный расчет форш полосы при различной силе связи и температуре.

4.' Получены формулы , описывахвде сдвиг и ширину однородной 0-0' линии, которые проще более сбвдх формул теории Осадько

' С43. Формулы для уСТ) и 5(Т) обменной модели нытекагт ш полученных формул в низкотемпературной предела.

5. Построена теория формы злектроя-фоконной полосы в области бесфонокных переходов, учигаваищгя ьлхянш квадратичного

взаимодействия примесного центра с квазилокальным фоцоном, без ограничения на величину константы связи.

Выводы

Представленные в работе результаты исследований даст возможность сделать следующие выводы

1. Дефазировха электронного возбуждения с одной стороны и уширение СФЛ с другой обусловлены одним и тем же квадратичным электрсн-фононным взаимодействием, однако при выводе формул для Tg"* СИ) и С12) оно учитывалось более грубо.

2. Ангармониэм фононов не играет существенной роли в объяснении' процессов дефазировки, и эти процессы хорошо объясняются гармонической теорией.

3. Теоретические предсказания, опирающиеся на нелокальность электрон-туннелоннсго взаимодействия противоречат экспериментальным данным.

Основное содержание диссертации опубликовано в работах:

1. Osad'kc I.S. , Zaitsev II. N. Dephasing tins in solids,, and homogeneous optical linewidth: are the mechanisms of the elcctron-phonon coupling the same? // Chen. Phys. Lett.' -1983. -T. 121. -Ho. 3. -C. 209-213

2. Осадько И. С. , ЗаЯцев Н. Н. О фспонном механизме фазовой релаксации электронного . возбуждения в примесном кристалле //ФТТ,- 1S36.-T.28.-No. 4.-С.951

3. Зайцев Н. Н., Осадько И. С. Теория формы однородных прнмес!!ых полос полимеров и стекол // ТЭТ'.'. - 1б93. - Т. 104. Но 6. С. 4042-4058

4. D. V. Donskoi, N. If. Zaitsev and Osad'ko Effect of tunneling systcrs on impurity homogeneous optical bands in arorphous solids// Chen.PhyS. - 1993. 4.7. C.123

Ллтература "

1. • Осадько И: С., ЗГданов С. Л. Тст.лературпое уширение и сдвиг

бесфононных линий примеси в спектрах поглощения И флюоресценции// ФТТ. -1976. - Т.18.3. - с. 766-771.

2. McCumber D. Е., 'Sturge М. D. Linewidth and temperature shift of R-lines in ruby.// J. Appl.Phys.' - 1963. - V.34, No 6 C. 1682

3. Кривоглаз M. A. : К теории уширения бесфононных линий в ыессбаузровском или оптическом слектре//4>ТТ. -1964.-Т. 6.-Е 6.-С. 1707.

'4. Harris С. В. The origin of optical dephasing times andlineshape functions or electronic transitions to localised and delocalised states in solids //J.Chem.Phys. -1977. -T.67. -Ко. 12. -С. 5607 • .

5. Small G.J. Comment on frequency shift and transverse relaxation of optical transitions in organic solids // Book of Springer-Verlag. -1978. -T.57. -Ко. 4. -С. 501

6. Hesselink W. H., Wiersma D.A. Optical dephasing and vibronic ^relaxation in molecular mixed crystals: A picosecond photon

echo and optical study of pentacene in naphtalene and p-terphenyl //J.Chem.Phys. -1980. -T.73. -No.2. - C.648

7. Осадько И. С., Зайцев Н. Н. 0 фонтанном механизме фазовой релаксации электронного возбуждения в примесном, кристалле //ФТТ. - 1986.-Т. 28.-No. 4.-С. 951

8. Osad'ko I.S., Zaitsev N.N. Dephasing time in solids and homogeneous -optical linewidth: are the HiGchanisms of the electron-phonon coupling the same? // Chem. Phys.Lett. -1985. . -T. 121. -No.3. -C. 209-213

9. , Molenkamp ' L. W., . Wiersma D. A. Optical dephasing by uncorrelated photon scattering to libratlons. An optical and picosecond photon echo study of a photosite of pentacene in benzoic acid//J. Chem. Phys. -1984. -T.80. -No. 7. -C. 3054 '

10. Dicker A. I.M., Dobkowski J., Noort M. и др. Zeeoan effect on the SI-SO transition of the photoisomer of chlorin in different sites in different sites in n-hexane studied byphotochemical hole-burning //Chea. Phys.Lett, -1982,- T.88. -Ко. 2.. -С. 135 ■

11. Осадько И. С. Бесфононные линии и фононные крылья в спектрах поглощения и флуоресценции примеси//ФТТ: -1975. -Т. 17,-Но. 11. - С. 3180-3187

' I- Г;