Оптические и нелинейно-оптические неоднородности кристаллов титанилфосфата калия

Якобсон, Виктор Эрнстович

Оптические и нелинейно-оптические неоднородности кристаллов титанилфосфата калия тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

Якобсон, Виктор Эрнстович АВТОР

кандидата физико-математических наук УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ

Санкт-Петербург МЕСТО ЗАЩИТЫ

2009 ГОД ЗАЩИТЫ

01.04.05 КОД ВАК РФ

Диссертация по физике на тему «Оптические и нелинейно-оптические неоднородности кристаллов титанилфосфата калия»

Автореферат диссертации на тему "Оптические и нелинейно-оптические неоднородности кристаллов титанилфосфата калия"

МИНИСТЕРСТВО ОБРАЗОВАНИЯ И НАУКИ РОССИЙСКОЙ ФЕДЕРАЦИИ

САНКТ-ПЕТЕРБУРГСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ ИНФОРМАЦИОННЫХ ТЕХНОЛОГИЙ, МЕХАНИКИ И ОПТИКИ

----

На правах рукописи

ЛА

ЯКОБСОН Виктор Эрнстович

ОПТИЧЕСКИЕ И НЕЛИИЕИНО-ОПТИЧЕСКИЕ НЕОДНОРОДНОСТИ КРИСТАЛЛОВ ТИТАНИЛФОСФАТА КАЛИЯ

Специальность: 01.04.05 - Оптика

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание учёной степени кандидата физико-математических наук

1 7 ет 2009

Санкт-Петербург 2009

003476651

Работа выполнена на кафедре оптоинформационных технологий и материалов Санкт-Петербургского государственного университета информационных технологий, механики и оптики

Научный руководитель: Официальные оппоненты:

Ведущая организация:

доктор физико-математических наук, Мочалов Игорь Валентинович

доктор физико-математических наук, Марковин Павел Алексеевич

кандидат физико-математических наук, Белашенков Николай Романович

Федеральное Государственное Унитарное Предприятие Научно-Производственная Корпорация "Государственный Оптический Институт им. С.И.Вавилова"

Защита диссертации состоится 13 октября 2009 года в 15-50 на заседании диссертационного совета Д.212.227.02 Санкт-Петербургского государственного университета информационных технологий, механики^л оптики по адресу: 197101 Санкт-Петербург, Кронверкский пр., 49, ауд. 7Ari>

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке СПб ГУ ИТМО. Автореферат разослан « № » ^ 2009 г.

Учёный секретарь диссертационного совета, доктор физико-математических наук, профессор II * у/ С.А. Козлов

Санкт-Петербургский государственный университет информационных технологий, механики и оптики

Общая характеристика работы

Работа посвящена разработке метода исследования нелинейно-оптической однородности нелинейных кристаллов, исследованию оптической и нелинейно-оптической однородности кристаллов титанилфосфата калия (КТР), изучению влияния морфологии и ростовых параметров на оптическую и нелинейно-оптическую однородность КТР. Актуальность темы

Среди известных нелинейно-оптических материалов кристаллы КТР (КТЮР04) являются одними из самых востребованных. Благодаря высокому значению тензора квадратичной нелинейной восприимчивости х®> кристалл обеспечивает высокую эффективность преобразования частоты лазерного излучения. Нелинейные элементы из КТР широко используются в различных устройствах, где необходимо получение второй оптической гармоники неодимовых лазеров или реализация оптической параметрической генерации в видимой и ближней ИК-областях спектра.

кристалла, либо изменение знака тензора, связанное с пересечением междомен-

ной границы. Подобной неоднородностью, присущей в т.ч. кристаллам КТР, являются границы 180°-ных сегнетоэлектрических доменов - областей в кристалле с антипараллельным направлением полярной оси. Эти дефекты значительно уменьшают эффективность нелинейного преобразования лазерного излучения. Вместе с тем, обнаружение 180°-ных доменов рентгеновскими и известными оптическими методами не возможно, так как поворот оптической индикатрисы на 180° не изменяет характеристики проходящего света. Поэтому для выявления областей с подобными дефектами обычно применяется селективное травление и декорирование поверхности. В тоже время, поворот полярной оси кристалла в каждом последующем домене на 180° фактически означает смену знака х<2\ что можно зафиксировать с помощью таких дорогих в исполнении методов как электрооптический, атомносиловой микроскопии или динамического пироэффекта.

В этом контексте поиск простого оптического метода выявления квадратично-нелинейных неоднородностей и исследование локальных нелинейно-оптических неоднородностей Дх<2) в кристаллах КТР представляется актуальным и значимым.

Цель работы состояла в изучении природы и условий возникновения нелинейно-оптических неоднородностей в кристаллах КТР и разработке метода выявления ДХ(2).

Задачами работы, связанньми с выполнением поставленной цели, являлись:

1. Разработка оптического метода исследования нелинейно-оптической однородности в квадратично-нелинейной среде.

2. Исследование нелинейно-оптической однородности кристаллов КТР.

3. Исследование оптической однородности кристаллов КТР.

4. Установление связи между оптической и нелинейно-оптической однородностью в кристаллах КТР.

5. Установление связи оптической и нелинейно-оптической однородности кристаллов КТР с их морфологией и микроморфологией их граней.

6. Установление связи нелинейно-оптической однородности кристаллов КТР с технологическими параметрами процесса выращивания.

Научная новизна работы:

1. Обнаружено, что сдвиг фазы волны второй оптической гармоники, вызванный локальным изменением величины или знака тензора квадратичной нелинейной восприимчивости Дх<2) в кристалле КТР, визуализируется на экране как искажение интерференционных полос второй гармоники, при её генерации расходящимся в виде конуса лазерньм пучком.

2. Установлена связь микроморфологии граней кристаллов КТР с оптической и нелинейно-оптической однородностью материала в объеме були.

3. Установлены механизмы роста основных габитусных граней кристаллов КТР при выращивании их "Top-Seeded Solution Growth" методом.

4. Показана возможность направленного воздействия (без изменения химического состава растворителя) на микроморфологию граней кристалла КТР, путем регулирования количества и типов центров роста на этих гранях, для улучшения его оптической и нелинейно-оптической однородности.

5. Установлено, что при бездислокационном механизме роста граней диэдров кристалла КТР, выращиваемого из растворителя К4Р2О7, пирамиды роста этих граней формируются монодоменными.

Практическая ценность:

1. Предложен метод визуализации локальных изменений величины и знака тензора квадратичной нелинейной восприимчивости Дх<2) в квадратично-нелинейной среде, заключающийся в регистрации искажений интерференционных полос второй оптической гармоники, генерируемой в среде расходящимся в виде конуса основным лазерным излучением. Метод может использоваться для исследования однородности любых квадратично-нелинейных сред и создания на его основе нового класса приборов контроля.

2. Разработан способ контроля квадратично-нелинейной однородности кристалла КТР, основанный на просмотре заготовок в расходящемся в виде конуса лазерном пучке в режиме генерации второй гармоники. Способ может использоваться для контроля однородности и других квадратично-нелинейных кристаллов.

3. На основе предложенного метода визуализации Дх<2) разработаны методики

отбора из кристаллов КТР материала с высокой однородностью коэффициента нелинейного преобразования, которые могут использоваться при серийном изготовлении нелинейно-оптических элементов.

4. С использованием метода визуализации Дх(2) предложены технологические режимы выращивания кристаллов КТР высокого оптического качества йесом до 350г.

5. С использованием метода визуализации Л"/2) разработаны оригинальные методики изготовления нелинейных элементов различного функционального назначения размером от 1x1x2мм3 до 15x15x10мм3 для генерации второй гармоники (ГВГ) и до 7x7x15мм3 для параметрической генерации света (ПГС).

Положения, выносимые на защиту:

1. Локальное изменение величины и знака тензора квадратичной нелинейной восприимчивости в квадратично-нелинейной среде вызывает сдвиг фазы волны второй оптической гармоники, который наблюдается как искажение интерференционных полос второй гармоники при её генерации расходящимся в виде конуса основным излучением.

2. Величина квадратично-нелинейной неоднородности среды определяет порядок интерференционного экстремума второй оптической гармоники, который визуализируется без искажений, причём, чем меньше величина неоднородности, тем выше его порядок.

3. Пороговая чувствительность метода регистрации локальных изменений величины и знака тензора квадратичной нелинейной восприимчивости определяется порядком визуализируемого интерференционного максимума (минимума) второй гармоники, причем, чем выше порядок, тем выше пороговая чувствительность.

4. Направленное изменение микроморфологии граней кристалла титанилфосфата калия, путем регулирования количества и типов центров роста на этих гранях, позволяет управлять величиной локальной квадратично-нелинейной однородности в объеме кристалла.

Степень достоверности результатов:

1. Наличие в кристаллах КТР локальных изменений показателей преломления Дп, зарегистрированных с помощью предложенного в работе метода визуализации локальных изменений величины тензора квадратичной нелинейной восприимчивости Дх(2)> подтверждается регистрацией этих изменений стандартными дифракционно-теневыми методами.

2. Искажения интерференционных полос ВГ, наблюдаемые при её генерации сильно расходящимся пучком в материале со структурной и оптической неоднородностью, и зависимость порядка интерференционной полосы, видимой неискажённой, от величины сбоя обобщённой фазы при трёхволно-вом взаимодействии, хорошо коррелируют с известным математическим описанием процесса ГВГ в «приближении заданного поля».

Апробация работы

Материалы работы докладывались на 2 международных, 3 всероссийских конференциях: VII и XIII Национальных конференциях по росту кристаллов (Москва, 1988, 2008гг.), V Международной конференции «Фундаментальные проблемы оптики» (октябрь 2008г., Санкт-Петербург), Международной конференции «Прикладная оптика 2008» (октябрь 2008г., Санкт-Петербург), XVIII Петербургских Чтениях по проблемам прочности и роста кристаллов (октябрь 2008г., Санкт-Петербург). По материалам диссертации опубликовано 2 тезиса докладов и 7 статей, из них 5 статей опубликованы в реферируемых журналах, входящих в перечень ВАК.

Работа выполнялась в СПб ГУ ИТМО и в лаборатории функциональных кристаллических материалов ФГУП НИТИОМ ВНЦ «ТОЙ им. С.И. Вавилова». Личный вклад автора.

Содержание диссертации отражает личный вклад автора в опубликованные работы. Автором проведена работа по разработке метода визуализации локальных неоднородностей у}2\ по изучению реальной морфологии выращенных кристаллов, интерпретации данных по оптическим и нелинейно-оптическим неоднородностям в кристаллах, по разработке технологии изготовления нелинейных элементов из КТР. Представленные в диссертации результаты ростовых

экспериментов получены при непосредственном участии автора. Исследование лучевой прочности и КПД нелинейного преобразования в элементах проводилось совместно с сотрудниками ГОИ им. С.И.Вавилова. Ресурсные испытания нелинейных элементов проводились совместно с кафедрой квантовой электроники СПб ГУ ИТМО. Структура и объём работы.

Диссертация состоит из введения, пяти глав, выводов, списка литературы из 91 наименования. Работа содержит 130 страниц, включая 53 рисунка и 4 таблицы.

Основное содержание работы.

Во введении излагается актуальность выбранной темы, формулируются цели и задачи диссертации, научная новизна и значимость работы, излагается структура диссертации.

Глава 1 является обзором литературы, в котором рассматриваются физико-химические свойства титанилфосфата калия (КТР), его морфология, структура, дефекты материала и ростовые дефекты, методы исследования однородности, а также методы выращивания КТР.

Описывается структура КТР с акцентом на те её элементы, которые ответственны за уникальные нелинейные характеристики этого кристалла и его гомологов. Отмечается, что в литературе подробно рассмотрены нульмерные структурные дефекты КТР, ответственные за появление центров окраски при интенсивном лазерном облучении (двухфотонное поглощение). Обсуждаются причины образования электронных и дырочных центров окраски, вызванных вхождением в решетку КТР примесных ионов, нестехиометрией по К+ и возникновением кислородных вакансий. Сообщается о выявлении в кристаллах КТР дислокаций, различных ростовых дефектов, сегнетоэлектрических доменов.

Описываются оптические дефекты, обусловленные секторальной, зонарной и структурной неоднородностями. Проводится анализ методов выявления этих неоднородностей с упором на методы позволяющие выявлять 180°-ные сегнетоэлектрические домены.

В последнем разделе обзора описаны результаты работ, посвящённых вы-

ращиванию монокристаллов КТЮР04 из солевых растворов-расплавов, и показана перспективность выращивания кристаллов КТР модифицированным методом Чохральского из высокотемпературного раствора в пирофосфате калия на затравку ориентированную по [100]. Отмечается, что на момент начала работы в литературе отсутствовала информация о методах получения кристаллов высокого оптического качества и оценки их нелинейно-оптической однородности.

На основании анализа публикаций, показана перспективность поиска простого оптического метода выявления, исследования и оценки нелинейно-оптических неоднородностей в квадратично нелинейных кристаллах.

Глава 2 посвящена исследованию оптических характеристик выращенных кристаллов КТР и разработке метода визуализации Дх(2), его аппаратурной реализации, результатам исследования с его помощью оптической и нелинейно-оптической однородности кристаллов КТР.

Она начинается с перечисления кристаллов, выбранных для исследования, использованных методик и стандартного оборудования, задействованных при изучении таких характеристик кристаллов, как пропускание, двулучепре-ломление, малые потери в диапазоне рабочих длин волн, неоднородность по показателю преломления (Дп) и его локальные изменения. Из более чем 160-и кристаллов, выращенных в процессе выполнения настоящей работы, были выбраны 10 наиболее показательных. На их примере в последующих разделах продемонстрированы зависимости между технологическими параметрами роста с одной стороны, и оптическими и нелинейно-оптическими характеристиками кристаллов с другой. Приведены спектры пропускания в диапазоне 0,32 0,65мкм и 2,5 + 4,3мкм кристаллов КТР, выращенных из К4Р2О7 и ЗK2W04■P205. Также приведены ИК-спектры кристаллов, выращенных из растворов в К4Р2О7 с исходными концентрациями 64,68 и 72мол% КТР. Показано, что наибольший диапазон прозрачности у кристаллов, выращенных из 72мол% раствора. Эти же кристаллы имеют потери 1} в области рабочих длин волн 0,5 * 1,1 мкм на уровне лучших мировых образцов -0,001см"1.

В выращенных кристаллах были обнаружены следующие ростовые дефекты:

а. отдельные пузыри, цепочки пузырей, локальные скопления пузырей в объеме кристалла, площадные скопления включений, параллельные габитусным граням;

б. границы между пирамидами нарастания различных габитусиых граней, характеризующиеся неоднородностью по показателю преломления Дп до 15 -10"5 в призатравочной части кристалла и (5 9)-10"5 в его средней части;

в. границы между пирамидами роста вицинальных граней в объёме нарастания

фронтальной грани (100), Дп = (2 + 3)-10'5 и грани (201), Дп = (0,7 + 2)-10"5;

г. идущий от затравки «столб» неоднородностей, состоящий из пучка дислокаций и капилляров Дп = (2 + 3)-10"5.

Однородность нелинейного преобразования в пластинах КТР изучалась в режиме ГВГ и телескопированном пучке путем сканирования по площади образца. Полученные фотографии ближнего поля излучения второй гармоники (далее ВГ) сравнивались с интерферограммами и теневыми фотографиями этих же пластин (рис. 1).

Доказано, что такие оптические дефекты, как площадные скопления включений, идущий от затравки пучок дислокаций и капилляров, границы между пирамидами нарастания различных граней и границы секторов роста вицинальных граней являются причиной искажения поля ВГ и не должны присутствовать в объёме нелинейного элемента. Было замечено, что не содержащие видимых дефектов участки пирамиды роста пинакоида (100), обычно не давали хорошего преобразования во ВГ, что, по нашему мнению, связано с наличием в них 180°-ных сегнетозлектрических доменов. Показано, как меняется ближнее поле излучения ВГ при её генерации в полидоменном, бидоменном и монодоменном участке кристалла КТР.

Для выявления в КТР монодоменных областей разработан метод, заключающийся в просмотре полированных заготовок в расходящемся в виде конуса ИК лазерном пучке в режиме ГВГ. Метод был реализован на стенде основными узлами которого стали: одномодовый ТЕМ00 УАО:Ш3+ лазер, юстировочный Не-№ лазер и столик от теодолита, с расположенной на нём двухкоординатной подвижккой. Точность измерения углов на стенде не хуже 3 угловых минут.

Выйдя из образца с высокой нелинейно-оптической однородностью, расходящийся луч ВГ образует на экране хорошо видимую двумерную картину чередующихся ровных зелёных и тёмных полос (рис. 2А), которые можно наблюдать как справа, так и слева от главного максимума ВГ. Черные полосы соответствуют тем направлениям распространения лазерного излучения в образце, в которых на выходе из пластины отсутствует ВГ, зелёные - максимумам ВГ порядка т (где т - порядок экстремума). Благодаря высокой нелинейности (-/'2) ~

2х1(Г12м/В) в кристалле КТР толщиной 7мм была возможна визуализация вто-

A. 1[001] <-> Ё Б. Ц001] <-»Ё

ША. Дифракционно-теневая фотография. Б. Интерферограмма. В. Фотография нелинейно-оптической неоднородности - ближнее поле ВГ. Ось "7" лежит в плоскости пластины и направлена вертикально. <-»Ё - направление поляризации света при съёмке.

B. ДО01]

Рис. 1. Исследование пластины из кристалла КТР № 9 размером 53x35x9,7мм3

1. Границы пирамид роста граней пинакоида(ЮО) и диэдров {201};

2. Границы секторов роста вицинальных граней в объёме пирамиды роста грани

(100);

3. Пучок дислокаций и капилляров, идущий от затравки; .4. Включения раствора в пирамиде роста грани (100).

Рис. 2. Фотографии интерференции волн ВГ при их генерации расходящимся в виде конуса пучком: А - в образце кристалла КТР с высокой нелинейно-оптической однородностью; Б - в полидоменном образце; В - в бидоменном образце; Г - в образце со свилеподобной неоднородностью.

ричных максимумов ВГ вплоть до гп = 20. В случае прохождения расходящегося ИК лазерного луча сквозь бидоменную область кристалла, на экране наблюдалась картина похожая на сетку (рис. 2В), а при прохождении сквозь полидоменную — искривлённые полосы или зелёные и чёрные пятна (рис. 2Б).Аналогично тому, как искажение интерференционных полос позволяет оценивать оптическую однородность, т.е. величину Дп, так искажение «полос второй гармоники» — квадратично-нелинейную однородность материала, т.е.

АХ(2)-

В приближении «заданного поля» полосы равной интенсивности ВГ интерпретируются как интерференционные полосы ВГ с равными фазами, расстояние между которыми равно 2л. Были проведены машинные расчёты. Решалась система укороченных уравнений для амплитуд и фаз трех взаимодействующих волн [1]

За, I dz + crla2a3 sin Ч* = 0; да21dz + а2а]а} sin1? = 0;

дЧ

да3 / dz - а3а,а2 sinvF = 0; +

аха2аъ сг2а,а3

- +

cos*F = 0

(а,- амплитуды волн, а, - коэффициенты нелинейной связи, У - обобщённая фаза волн) для двух 180°-ных доменов заданной толщины и доменной прослойки заданной толщины. Т.к. КТР является двуосным кристаллом, то влияние локальной оптической неоднородности рассматривалось путем введения на пути луча области, отличающейся только заданной величиной фазовой расстройки Дк. Показано, что результатом любого изменения фаз взаимодействующих в процессе ГВГ волн, вызванного наличием доменных границ или локального Дп, становится изменение фазы ВГ на выходе кристалла, что отражается на экране как сдвиг или искривление интерференционных полос ВГ.

4 минимум б минимум 8 минимум 10 минимум 13 мннимум 15 минимум

Рис, 3. Два ряда фотографий интерференционных минимумов и максимумов ВГ при её генерации сильно расходящимся лазерным пучком. Верхний ряд характеризует монопирамидальный участок кристалла КТР, нижний - участок кристалла, сложенный материалом двух пирамид роста.

При толщине кристаллической заготовки Ь =7,5мм и т = 15 и учитывая, что визуально на экране можно заметить искривление контрастной чёрной полосы

Рис'4'Слои роста на гРани (201)

кристалла КТР №4. 2 ^Ш^К^ \-4 1. Ребро (110):(201);

:|7 2. Ребро (011):(201);

3- Ребро грани (201) и боковой ^^ поверхности кристаллической були; 4. Распил, перпендикулярный оси

1к."®ицинальная Фань, образованная

.....^шВ^^^^В

Вв й! -.^ШИт.слоями идущими в направлении [010];

6. Вицинальная грань, образованная слоями идущими от ребра (100):(201);

7. Линия стыка слоёв роста двух вицинальных граней - граница секторов роста двух вицинальных граней в объёме пирамиды роста грани (201).

8. 9.

Рис. 5. Теневая фотография пластины №2 из кристалла КТР №4.

1. Фронтальная грань (100);

2. Грань (201);

3. Пирамида роста грани (100);

4. Пирамида роста грани (201);

5. Граница секторов роста двух вицинальных граней в объёме пирамиды роста грани (201) - линия стыка слоёв роста вицинальных граней; Боковая поверхность кристаллической були;

Граница пирамид роста граней (100) и (201);

Боковая поверхность кристалла, отвечающая положению грани (-101); Боковая поверхность кристалла, отвечающая положению грани (-201);

на 1/10 периода, минимальная толщина домена или полидоменной прослойки, при которой их наличие можно было зарегистрировать на использованном стенде, составляла 50 микрон.

Метод одинаково хорошо чувствует наличие в материале как полидоменных прослоек, так и оптических неоднородностей, связанных с локальным изменением величины показателей преломления Дп пироэлектрика. Причём для вторых предложенный метод подтверждается широко известной дифракционно-теневой методикой [2]. Рис. 2Г иллюстрирует, как искажаются интерференционные полосы ВГ при прохождении расходящегося ИК лазерного излучения через область в кристалле, содержащую тонкую свилеподобную неоднородность толщиной ~0,2мм. Сравнивая предложенную методику и дифракционно-теневые методы исследования оптической неоднородности [2], можно утверждать, что при выявлении в КТР локальных Дп, предложенный в настоящей работе метод, по крайней мере, на полпорядка более чувствителен, и позволяет визуально замечать величину локальной Дп вплоть до значений 5х10~7.

Однозначно судить о локальной однородности нелинейно-оптического преобразования в образце кристалла КТР позволяет анализ наблюдаемой на экране картины искажения линий вторичных минимумов и максимумов излуче-чения ВГ, возникающей в результате прохождения сквозь образец расходящегося ИК лазерного пучка в режиме ГВГ. Чем выше нелинейно-оптическое качество этого материала, тем выше порядок генерируемого в нелинейном материале максимума (минимума) ВГ, который визуализируется без искажений (рис. 3).

Градиент показателя преломления по сечению кристалла, вызванный изменением состава раствора и коэффициентов распределения примесей и иона К+ между жидкой и твёрдой фазами при понижении температуры раствора, обуславливает градиент направления синхронизма для любого нелинейного взаимодействия. В широкоапертурных ГВГ-элементах это проявляется в неравномерном КПД преобразования по сечению элемента, а в удлинённых ПГС-элементах - в общем падении КПД. Повысив температуру ликвидус до 1062°С (72мол% КТР в К4Р2О7), удалось сократить температурный интервал

.выращивания крупного кристалла до 50 + 60° и получить в результате градиент направления синхронизма для ГВГ от Х,=1.064мкм в пределах 1угл. минуты на 1мм апертуры в моносекториальных участках кристалла. Предложена основанная на интерференции ВГ простая методика измерения градиента направления синхронизма в кристаллических пластинах КТР с точностью ±1,5 угл.мин.

Глава 3 посвящена изучению микроморфологии граней кристаллов КТР и её связи с оптической и нелинейно-оптической однородностью материала.

На поверхности фронтальной грани пинакоида (100) хорошо различимы границы вицинальных граней, образующие фигуру «песочных часов». Центр фигуры обычно совпадает с выходом на поверхность грани подзатравочного пучка дислокаций, проходящего через всю толщу кристалла. Слои роста, образующие вицинальные грани, идут из центра «песочных часов» в направлении [001], [00-1], [010] и [0-10]. Тот факт, что подавляющая часть поверхности пинакоида занята слоями, ступени роста которых вытянуты в направлении [010] говорит о том, что скорость тангенциального роста в направлении [010] много больше, чем в направлении [001]. В периферийной части грани могут присутствовать ещё Н2 холмика роста аналогичные центральному. Их появление также связано с выходом на поверхность грани , пинакоида пучков дислокаций, возникших в результате нарастания дефектного материала в пирамидах бокового огранения.

Грани диэдров (201) и (20-1) преимущественно зеркально гладкие, иногда со слабо заметными слоями роста. Обычно на их поверхности наблюдались две крупные вицинальные грани (рис. 4), ребро между которыми вытянуто в направлении [010]. Вицинальные грани, граничащие с ребрами {100}:{201}, образованы слоями роста, идущими от этих рёбер, а ступени роста этих слоёв вытянуты в направлении [010]. Слои роста на второй вицинальной грани двигаются в направлении [010], а центры роста расположены, как правило, на ребрах {011}:{201}.

На поверхности грани (201), примыкающей к ребру с боковой поверхностью були, возможно наличие вицинальных граней, вытянутых в виде узких полос в направлении [010], центры роста которых расположены на этом ребре.

Наибольшая скорость тангенциального роста ступеней на гранях {201}, аналогично грани пинакоида, наблюдается в направлении [010]. В объёме пирамид роста граней (201) и (20-1) отсутствуют дислокации, связанные с регенерационной зоной. При отсутствии на гранях диэдров {201} мощных дислокационных центров роста, источниками слоёв роста становятся рёбра с соседними гранями и с внешней поверхностью кристалла. При изменении количества ребер, окружающих ростовую грань (201), или морфологии этих рёбер, изменяется количество центров роста и, соответственно, количество вицинальных граней на поверхности данной габитусной грани. Как следствие, изменяется количество ростовых секторов в объёме кристалла. Выяснилось, что если в пирамидах роста граней {201} отсутствуют оптические дефекты визуализируемые методикой [2], то это означает, что данный объём кристалла пригоден для изготовления нелинейных элементов. Тогда как для пирамиды роста фронтальной грани (100) этот критерий отбора не работает. Только контроль материала образца КТР по предложенному в данной работе методу визуализации А%(2) даёт заключение о пригодности его для изготовления нелинейно-оптических элементов.

Такое различие в нелинейно-оптической однородности материала можно объяснить разными механизмами роста этих двух граней. Вероятнее всего, сказывается направление роста слоёв на грани (100), которое лежит в одной плоскости с полярной осью [001]- Ростовая полосчатость провоцирует образование 180°-ных доменов, которые в виде ламелей слагают пирамиду роста этой грани, а на гранях диэдров слои роста идут под косым углом к полярной оси и плоскости междоменных границ, что препятствует образованию последних.

Сопоставлены фотографии поверхности различных граней и дифракционно-теневые фотографии сечений кристаллов КТР (рис. 4 и 5), на примере которых показано влияние микроморфологии граней на оптическую и нелинейно-оптическую однородность кристаллического материала. Для изготовления нелинейного элемента с высокими однородностью и эффективностью преобразования частоты подходит материал не просто монопирамидальный, но моно-

¡секторальный, т.е. сложенный слоями роста одной вицинальной грани.

Показано, что в случае правильного согласования программы снижения температуры в печи и режима подъёма штока с кристаллом, возможно • получение кристаллов КТР, содержащих крупные участки бессвильного, монодоменного материала, достаточные для изготовления ГВГ-элементов сечением до 15x15мм2 и ПГС-элементов с размерами до 7x7x15мм3.

Глава 4 посвящена описанию условий, найденных с использованием в качестве обратной связи метода визуализации Дх(2) и обеспечивающих получение качественных монокристаллов КТР.

Дня выращивания кристаллов KTi0P04 использовались модернизированные серийные установки К-5067, оснащенные трёхзонными шахтными печами с каркасным нагревателем. Точность поддержания и контроля температуры ±0Д°С. Кристаллы выращивались из платиновых тиглей 0120x150мм и 0150x150мм, снабжённых крышками с патрубками. Для получения КТР был выбран TSSG (top-seeded solution growth) метод с ориентацией затравки по [100] и максимальным заглублением кристаллов в раствор до 15мм. При таком способе выращивания значительную часть объёма выросшего кристалла занимают пирамиды нарастания граней диэдров (201) и (20-1), которые могут быть получены монодоменными и содержат минимум одномерных и двумерных структурных дефектов.

Для уменьшения концентрации нульмерных дефектов, вызванных примесными ионами: 1- использовали наиболее чистые из серийно выпускавшихся реактивов, имеющие стехиометрический состав: К2СОэ - ОСЧ 11-2; КН2Р04 - 1 ОСЧ "для монокристаллов"; ТЮ2 - ОСЧ 7-3 "для оптического стекловарения"; 2- отказались от использования керамики и нержавеющей стали при изготовлении кристаллоносцев. Герметизация ростового пространства и использование арматуры, изготовленной целиком из платины, позволили предотвратить попадание в расплав продуктов взаимодействия керамики с парами растворителя и получить оптимальный теплоотвод от растущего кристалла. Для улучшения питания граней применено реверсивное вращение штока с кристаллом.

В Главе 5 описаны алгоритмы изготовления из кристаллической були КТР

нелинейных элементов различного функционального назначения, в том числе для чип-лазеров. Приведены сравнительные характеристики элементов, изготовленных с использованием метода визуализации Дх<2)-

Первоначально, кристалл распиливается на кристаллографически ориентированные "полубули", которые затем режутся на пластины перпендикулярно или параллельно направлению синхронизма для заданного типа нелинейного взаимодействия.' Материал пластин тестируется на наличие нелинейно-оптических неоднородностей с помощью методик, разработанных на основе изложенного в главе 3 метода визуализации Дх(2)- Окончательная ориентация заготовки, в том числе с учётом температуры эксплуатации элемента, осуществляется на лазерном стенде. В отличие от основных производителей, которые ориентируют элементы для ГВГ с помощью рентгена с точностью ±30' + ±15', методика, основанная на использовании расходящегося пучка, позволяет повысить точность до ±7' + ±3,5'. Разбракованные, сориентированные пластины в соответствии с картой раскроя и без потери кристаллографической ориентации режутся на заготовки под нелинейные элементы. При изготовлении микроэлементов с размерами вплоть до 1x1x2мм3 операции ориентации, полировки и нанесения селективных покрытий проводятся с целой пластиной, и лишь затем участок пластины, характеризующийся однородным полем излучения ВГ, распиливается на элементы.

Таблица 1. Параметры нелинейных элементов из КТР в режиме ГВГ от излучения с ^.=1,064 мкм.

Угловая ширина синхронизма. 1Д9 50 ±2угл.мин.-см

Температурная ширина синхронизма. 1ДТ 25 ± Юградус см

Дисперсия направления синхронизма. 1,3 угл.мин./А

Лучевая поверхностная прочность X = 1.064 мкм. > 400 МВт/см2

Лучевая прочность X =0.532мкм. Тп ^ =25+30нс, V =0.01Гц. 95 ± 5 МВт/см2

Ресурс у= 10Гц, Тп г= 13.6нс. 0= 4мм, Р= 105 ± 5 МВт/см2: г 9 х 105 имп.

Р= 205 ± 5 МВт/см2. 2 х 103 имп.

КПД Л шах 73 %

. Нелинейные элементы разного функционального назначения, изготовленные из выращенных по разработанной технологии кристаллов КТР, эффективно используются в лазерных системах, произведённых в ГОИ, ЛОМО, СПб ГУ ИТМО, ИОФРАНе и на предприятиях Белоруссии. Применение метода визуализации Ау}2) позволило выпускать элементы без микронеоднородностей и с высокой однородностью преобразования частоты по сечению элемента. Основные результаты работы:

1. Обнаружено искажение интерференционных полос второй гармоники, при её генерации в кристалле КТР сильно расходящимся лазерным пучком, обусловленное локальными изменениями величины или знака тензора квадратичной нелинейной восприимчивости Дх<2) и величины тензора линейной восприимчивости Ах(".

2. Предложен метод визуализации локальных изменений величины или знака тензора квадратичной нелинейной восприимчивости Дх(2) в квадратично-нелинейных кристаллах.

3. Разработан новый способ контроля нелинейно-оптической однородности материала. Способ заключается в анализе наблюдаемого на экране распределения минимумов и максимумов интерференционной картины излучения второй гармоники, возникающей в результате прохождения сквозь образец кристалла сильно расходящегося лазерного пучка в режиме ГВГ, и позволяет судить о постоянстве х(2) в исследуемом образце.

4. Проведены теоретические расчеты и показано, что искажение интерференционных полос второй оптической гармоники, при её генерации сильно расходящимся лазерным пучком в квадратично-нелинейной среде со структурной и оптической неоднородностью, и зависимость порядка интерференционной полосы, видимой неискажённой, от величины сбоя обобщённой фазы при трёхволновом взаимодействии, полностью согласуются с описанием процесса нелинейного преобразования частоты в «приближении заданного поля».

5. Чтобы охарактеризовать качество квадратично-нелинейных сред учет

общепринятых параметров качества: оптической однородности, линейного

поглощения и двухфотонного поглощения, недостаточен. Важным и актуальным также представляется учёт ещё одного параметра - постоянства величины тензора квадратичной нелинейной восприимчивости, определяющего однородность квадратично-нелинейного взаимодействия в объеме среды.

6. Установлена однозначная связь оптических и нелинейно-оптических неоднородностей в объёме кристалла КТР с микроморфологией его габитусных граней {100} и {201}.

7. Показана возможность (без изменения химического состава растворителя) направленного, путем регулирования количества и типов центров роста, воздействия на микроструктуру граней кристалла КТР для улучшения его оптической и нелинейно-оптической однородности.

8. Установлено, что при температуре выше сегнетоэлектрического перехода возможно выращивание однородных кристаллов КТР, пирамиды роста граней диэдров {201} в которых формируются монодоменными.

9. Разработана технология воспроизводимого получения монокристаллов КТ1ОРО4 весом до 350г с высокой оптической и нелинейно-оптической однородностью.

Работа выполнялась в рамках опытно-конструкторской работы «Разработка

высокопроизводительного программного комплекса для квантово-механичес-

ких расчетов и моделирования наноразмерных атомно-молекулярных систем и

комплексов» по заказу Роснауки РФ.

СПИСОК ОПУБЛИКОВАННЫХ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ РАБОТ

1. Р.Н. Андреев, В.Н. Войцеховский, А.Г. Калинцев, М.В. Шведова, В.Э. Якобсон. Опыт выращивания монокристаллов титанилфосфата калия (КТР) и изготовления из них нелинейных элементов. Оптический журнал, 1995, № 11, с.75 - 79.

2. В.Н. Войцеховский, В.Э. Якобсон, А.Г. Калинцев, C.B. Каминский. Кинетика фотоиндуцированного поглощения в кристаллах титанилфосфата калия. Оптический журнал. 1995, № 11, с.38 - 40.

3. А.Г. Калинцев, А.Р. Рахманова, М.Г. Томилин, В.Э. Якобсон. Структурные

дефекты в 1фисталлах титанилфосфата калия и их связь с эффективностью удвоения частоты. Оптический журнал, 1995, № 11, с. 86 - 88.

4. В.Э. Якобсон. Метод визуализации локальных неоднородностей тензора квадратичной нелинейной восприимчивости А.%<2> в кристалле КТЮР04 (КТР). В сборнике трудов V Международной конференции «Фундаментальные проблемы оптики - 2008», СПб, 2008, с. 231-232.

5. В.Э. Якобсон, |В.Н. Войцеховский, И.В. Мочалов. Визуализация локальных неоднородностей тензора квадратичной нелинейной восприимчивости Дх(2) в кристаллах КТЮР04 (КТР). VIII Международная конференция «Прикладная оптика 2008», Труды оптического общества им. Д.С. Рождественского, 2008, т. 2, с. 111-113.

6. |В.Н. Войцеховский|, А.М. Кульков, М.В. Шведова, В.Э. Якобсон. Оптическая однородность и формы роста граней {201} кристалла KTi0P04 (КТР). XVIII Петербургские чтения по проблемам прочности и роста кристаллов. 2008, Сборник материалов, часть I, с. 99-101.

7. [В.Н. Войцеховский], В.Э. Якобсон. Морфология граней {100} и {201} и

оптическое качество кристаллов КТЮР04. Кристаллография, 2009, том 54, №3,с.578-585.

8. [В.Н. Войцеховский!, И.В. Мочалов, В.Э. Якобсон. Исследование локальных неоднородностей тензора квадратичной нелинейной восприимчивости А%(2> в кристаллах КТЮР04 (КТР). Оптический журнал, 2009, №7, с. 84-91.

Цитируемая литература

1. Дмитриев В.Г., Тарасов JI.B. Прикладная нелинейная оптика. М.: ФИЗМАТЛИТ, 2004, с. 45.

2. Доладугина B.C., Березина Е. Е. Рост кристаллов. - М. Наука, 1965. - Т.5 -с.391.

Тиражирование и брошюровка выполнены в учреждении «Университетские телекоммуникации» 197101, Санкт-Петербург, Саблинская ул., 14 Тел. (812) 233 4669 объем 1 п.л. Тираж 100 экз.

Содержание диссертации автор исследовательской работы: кандидата физико-математических наук, Якобсон, Виктор Эрнстович

Введение

Глава I. Основные свойства, методы исследования оптической и нелинейно-оптической однородности и условия получения кристаллов

КТЮРО4 (КТР) - литературный обзор

1. Общефизические свойства монокристаллов титанилфосфата калия

2. Морфология кристалла КТР

3. Структура кристалла КТР

4. Точечные дефекты и ростовые дефекты материала

4.1. Нульмерные структурные дефекты

4.2. Одномерные и двумерные дефекты

5. Исследование нелинейно-оптической однородности в кристаллах КТР

6. Выращивание кристаллов КТР

7. Выводы

Глава II. Исследование оптической и нелинейно-оптической однородности кристаллов КТР

1. Образцы для исследования и стандартное оборудование

2. Спектры пропускания кристаллов КТР

3. Оптические неоднородности

4. Неоднородность нелинейно-оптического преобразования

5. Метод визуализации локальных неоднородностей тензора квадратичной нелинейной восприимчивости Дх(2) в кристалле КТЮРО

5.1. Физические основы метода визуализации Д%(2) в кристалле КТЮРО

5.2. Расчет изменения интенсивности и фазы ВГ в неоднородном кристалле в приближении заданного поля основного излучения

5.3. Исследование однородности поля ВГ в сильно расходящемся пучке

6. Связь нестехиометрии состава с Лп и Л%(2)

7. Выводы

Глава Ш. Оптическая однородность и морфология граней кристаллов КТР

1. Оптическая однородность пирамиды роста пинакоида и морфология фронтальной грани (100)

2. Оптическая однородность пирамид роста диэдров и морфология граней {201}

3. Связь An и Д%(2) с микроморфологией граней

4. Выводы

Глава IV. Исследование влияния на оптическую и нелинейно-оптическую однородность кристаллов КТР технологических параметров ростового процесса

1. Ростовое оборудование и оснастка

2. Исследование влияния технологических параметров

2.1. Реактивы и состав шихты

2.2. Температурный интервал выращивания

2.3. Температурный градиент

2.4. Температура насыщения и процедура "затравления"

2.5. Химический состав растворителя

3. Оптимизация технологических параметров роста кристаллов КТР

4. Выводы

Глава V. Использование метода визуализации нелинейно-оптических неоднородностей при изготовлении из кристаллов КТР нелинейных элементов различного назначения

1. Принципы ориентированной резки кристаллической були

2. Кристаллографическая ориентация нелинейных элементов в зависимости от длины волны накачки и температуры

3. Изготовление нелинейных элементов из кристаллов КТР ИЗ

4. Особенности изготовления микроэлементов из КТР

5. Характеристики нелинейных элементов из КТР

6. Выводы 118 Общие выводы 119 Литература

Введение диссертация по физике, на тему "Оптические и нелинейно-оптические неоднородности кристаллов титанилфосфата калия"

Одними из наиболее эффективных нелинейных кристаллических материалов, используемых для преобразования частоты излучения лазеров, генерирующих в области одного микрона, являются соединения с химической формулой МТЮХ04. Здесь М - катионы К, Шэ, Сб, Т1, N£[4, а X - Р или Аэ.

Эти кристаллы характеризуются высоким значением квадратичной нелинейной восприимчивости что обеспечивает высокий (до 80%) коэффициент преобразования излучения с длиной волны X = 1,064 мкм во вторую гармонику X = 0,532 мкм. По лучевой прочности они сопоставимы с л кристаллами группы КДР (>1 ГВт/см для X — 1,06 мкм). Наибольшее распространение в нелинейной оптике и в электрооптике получили кристаллы титанилфосфата калия КТЮР04 (КТР).

Высокие нелинейно-оптические коэффициенты, уникально большие величины углового и температурного синхронизма, хорошие теплопроводность и лазерная прочность делают кристалл КТР одним из часто используемых материалов для нелинейного преобразования частот неодимовых лазеров. Кристаллы КТР являются также перспективным материалом для электрооптических затворов и модуляторов. Данный факт и другие отличные прикладные качества этого нелинейного кристалла (высокие значения электрооптических коэффициентов, низкие значения диэлектрических констант) - обусловили его широкие исследования и применения.

Нелинейно-оптические элементы из КТР широко и успешно применяются в лазерных устройствах, требующих использования второй гармоники неодимовых лазеров, таких как дальномеры, лидары, коагуляторы крови, приборы дробления мочевых камней (литотрипторы), приборы формирования оптического изображения и пр., а также в устройствах параметрического преобразования частоты - параметрических генераторах света (ПГС) и усилителях.

В тоже время в кристаллах КТР возможно наличие 180°-ных сегнето-электрических доменов - областей в кристалле с антипараллельным направлением полярной оси. Эти дефекты значительно уменьшают эффективность нелинейного преобразования лазерного излучения. Вместе с тем, обнаружение 180°-ных доменов рентгеновскими и известными оптическими методами не возможно, так как поворот оптической индикатрисы на 180° не меняет характеристик проходящего света.

Принято считать, что для оптического материала есть два главных критерия качества: оптическая однородность и линейное поглощение в области рабочих длин волн, которые описываются соответственно действительной и мнимой составляющими линейной восприимчивости Для квадратично-нелинейного диэлектрика, которым является кристалл КТР, эти критерии необходимы, но недостаточны. Наряду с общепринятыми параметрами — тензором , квадратичной нелинейной восприимчивости и двухфотонным поглощением, являющимися компонентами квадратичной нелинейной восприимчивости %(2), требуется вводить дополнительные параметры, характеризующие однородность процесса нелинейного взаимодействия света с кристаллом. Ими могут стать нелинейно-оптическая неоднородность, означающая разброс значений тензора квадратичной нелинейной восприимчивости у}2) по объёму кристалла, и локальная нелинейно-оптическая неоднородность, означающая скачкообразное изменение величины тензора квадратичной нелинейной восприимчивости А%(2), связанное с неравномерным изменением концентрации примеси в ограниченной области кристалла, либо изменение знака тензора, связанное с пересечением междоменной границы. Для выявления областей с подобными неоднородностями, а ими являются в т.ч. 180° домены, обычно применяется селективное травление и методы декорирования поверхности. В тоже время, поворот оптической оси кристалла в каждом последующем домене на 180° фактически означает смену знака х(2), что можно зафиксировать с помощью таких дорогих в исполнении методов как электрооптический, АС-микроскопии или динамического пироэффекта.

В этом контексте важной представляется задача поиска простого оптического метода выявления нелинейно-оптических неоднородностей в квадратично-нелинейных кристаллах и исследование Д%(2) в кристаллах КТР.

Задачами работы, связанными с выполнением поставленной цели, являлись:

2. Исследование нелинейно-оптической однородности кристаллов КТР.

3. Исследование оптической однородности кристаллов КТР.

4. Установление связи между оптической и нелинейно-оптической однородностью в кристаллах КТР.

Научная новизна работы:

1. Обнаружено, что сдвиг фазы волны второй оптической гармоники, вызванный локальным изменением величины или знака тензора квадратичной нелинейной восприимчивости А%{2) в кристалле КТР, визуализируется на экране как искажение интерференционных полос второй гармоники, при её генерации расходящимся в виде конуса лазерным пучком.

4. Показана возможность направленного воздействия (без изменения химического состава растворителя) на микроморфологию граней кристалла КТР, путем ре1улирования количества и типов центров роста на этих гранях, для улучшения его оптической и нелинейно-оптической однородности.

Практическая ценность:

1. Предложен метод визуализации локальных изменений величины и знака тензора квадратичной нелинейной восприимчивости Л%(2) в квадратично-нелинейной среде, заключающийся в регистрации искажений интерференционных полос второй оптической гармоники, генерируемой в среде расходящимся в виде конуса основным лазерным излучением. Метод может использоваться для исследования однородности любых квадратично-нелинейных сред и создания на его основе нового класса приборов контроля.

2. Разработан способ контроля квадратично-нелинейной однородности кристалла КТР, основанный на просмотре заготовок в расходящемся в виде конуса лазерном пучке в режиме генерации второй гармоники (ГВГ). Способ может использоваться для контроля однородности и других квадратично-нелинейных кристаллов.

3. На основе предложенного метода визуализации Д%(2) разработаны методики отбора из кристаллов КТР материала с высокой однородностью коэффициента нелинейного преобразования, которые могут использоваться при серийном изготовлении нелинейно-оптических элементов.

4. С использованием метода визуализации Л%(2) предложены технологические режимы выращивания кристаллов КТР высокого оптического качества весом до 350г.

5. С использованием метода визуализации А%{2) разработаны оригинальные методики изготовления нелинейных элементов различного функционального назначения размером от 1x1x2мм3 до 15x15x10мм3 для ГВГ и до 7x7x15мм3 для (ПГС).

Положения, выносимые на защиту:

Степень достоверности результатов:

1. Наличие в кристаллах КТР локальных изменений показателей преломления Ап, зарегистрированных с помощью предложенного в работе метода визуализации локальных изменений величины тензора квадратичной нелинейной восприимчивости Дх(2)> подтверждается регистрацией этих изменений стандартными дифракционно-теневыми методами.

Апробация работы

Материалы работы докладывались на двух международных и трёх всероссийских конференциях. По материалам диссертации опубликовано 2 тезиса докладов и 7 статей, из них 5 статей опубликованы в реферируемых журналах.

I. ОСНОВНЫЕ СВОЙСТВА, ВЫРАЩИВАНИЕ И МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЯ КРИСТАЛЛОВ КТЮР04 (КТР) - ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР

ПОКТР

Заключение диссертации по теме "Оптика"

ОБЩИЕ ВЫВОДЫ

1. Обнаружено искажение интерференционных полос второй гармоники, при её генерации в кристалле КТР сильно расходящимся лазерным пучком, обусловленное локальными изменениями величины или знака тензора квадратичной нелинейной восприимчивости Д%(2) и величины тензора линейной восприимчивости Лх(,).

2. Предложен метод визуализации локальных изменений величины или знака тензора квадратичной нелинейной восприимчивости Лх(2) в квадратично-нелинейных кристаллах.

3. Разработан новый способ контроля нелинейно-оптической однородности материала. Способ заключается в анализе наблюдаемого на экране распределения минимумов и максимумов интерференционной картины излучения второй гармоники, возникающей в результате прохождения сквозь образец кристалла КТР в режиме ГВГ сильно расходящегося лазерного пучка, и позволяет судить о постоянстве %(2) в исследуемом образце.

4. Показано, что чем выше нелинейно-оптическая однородность исследуемого материала, тем выше порядок интерференционного максимума (минимума) генерируемой в материале второй гармоники, который визуализируется без искажений.

5. Проведены теоретические расчеты и показано, что искажение интерференционных полос второй оптической гармоники при её генерации расходящимся пучком основного излучения в квадратично-нелинейной среде со структурной и оптической неоднородностью, и зависимость порядка интерференционной полосы, видимой неискажённой, от величины сбоя обобщённой фазы при трёхволновом взаимодействии, полностью согласуются с описанием процесса нелинейного преобразования частоты в «приближении заданного поля».

6. Чтобы охарактеризовать качество квадратично-нелинейной среды, учет общепринятых параметров качества: оптической однородности, линейного поглощения и двухфотонного поглощения, недостаточен. Важным и актуальным также представляется учёт ещё одного параметра — постоянства величины тензора квадратичной нелинейной восприимчивости, определяющего однородность квадратично-нелинейного взаимодействия в объеме среды (в частности: обеспечивающего равномерность поля второй гармоники, параметрического преобразования, равномерность погасания лазерного излучения при переключении электрооптического затвора и пр.).

7. Показано, что пороговая чувствительность метода визуализации Дх(2\ реализуемого в режиме генерации второй гармоники сильно расходящимся лазерным пучком, зависит от порядка наблюдаемого интерференционного максимума (минимума) второй гармоники. Причём чем выше порядок, тем больше пороговая чувствительность.

8. Установлена однозначная связь оптических и нелинейно-оптических неоднородностей в объёме кристалла КТР с микроморфологией его габитусных граней {100} и {201}.

9. Установлены механизмы роста габитусных граней {100} и {201} кристаллов КТР при выращивании их TSSG (top-seeded solution growth) методом на затравку, ориентированную по [100].

Ю.Показана возможность (без изменения химического состава растворителя) направленного, путем регулирования количества и типов центров роста, воздействия на микроструктуру граней кристалла КТР для улучшения его оптической и нелинейно-оптической однородности.

11 .Направленное изменение микроморфологии граней кристалла КТР позволяет управлять оптической однородностью и локальной квадратично-нелинейной неоднородностью в объёме пирамид нарастания этих граней.

12.Установлено, что из растворителя К4Р2О7 при использовании метода TSSG и при температуре выше сегнетоэлектрического перехода возможно выращивание качественных кристаллов КТР, пирамиды роста граней диэдров {201} в которых при переходе из пара- в сегнетофазу формируются монодоменными.

13. Разработана технология воспроизводимого получения монокристаллов КТ1ОРО4 весом до 350г высокого оптического качества, пригодных для изготовления эффективных нелинейных элементов, при использовании модернизированной промышленной установки К-5067.

В заключение автор считает своим долгом выразить глубокую благодарность Войцеховскому В.Н. и Мочалову И.В. за руководство и помощь в выполнении работы, а также за постановку темы настоящей диссертации и помощь в её написании. Хочу поблагодарить начальника лаборатории «Функциональных оптических кристаллических материалов» Демиденко В.А. за ценные советы и поддержку при выполнении работы.

Искренне благодарю Калинцева А.Г. и Карпухина С.Н. за предоставленную возможность проведения совместных исследований и полезное обсуждение результатов работы.

Благодарю Хрусталева В.А., Шведову М.В., Белевцеву Л.И., Ананьеву Г.В. за большую помощь в проведении ряда экспериментальных исследований, Храмова В.Ю., Хлопонина Л.В. Новикова Г.Е., Орлова O.A. за проведение исследований по изучению эксплуатационных характеристик нелинейных элементов.

Выражаю признательность руководству НИТИОМ ВНЦ «ГОИ им. С.И. Вавилова», руководству и сотрудникам отдела «Кристаллических оптических материалов» за поддержку и помощь в организации проведения данной работы.

122