Особенности зонной структуры и эволюции квантовых состояний в графене и углеродных нанотрубках

Аль-Касвани Маджид мохаммед Джасим

Особенности зонной структуры и эволюции квантовых состояний в графене и углеродных нанотрубках тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

Аль-Касвани Маджид мохаммед Джасим АВТОР

кандидата физико-математических наук УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ

Ижевск МЕСТО ЗАЩИТЫ

2013 ГОД ЗАЩИТЫ

01.04.07 КОД ВАК РФ

Диссертация по физике на тему «Особенности зонной структуры и эволюции квантовых состояний в графене и углеродных нанотрубках»

Автореферат диссертации на тему "Особенности зонной структуры и эволюции квантовых состояний в графене и углеродных нанотрубках"

На правах рукописи

АЛЬ-КАСВАНИ Маджид Мохаммед Джасим

ОСОБЕННОСТИ ЗОННОЙ СТРУКТУРЫ И эволюции КВАНТОВЫХ СОСТОЯНИЙ В ГРАФЕНЕ И УГЛЕРОДНЫХ

НАНОТРУБКАХ

Специальность 01.04.07 - физика конденсированного состояния

у ЯНВ 2014

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Ижевск-2013

005544329

Работа выполнена в ФГБОУ ВПО «Удмуртский государственный университет» г. Ижевск

Научный руководитель: Кандидат физико-математических наук,

доцент Савинский Сергей Степанович

Официальные оппоненты: Сатанин Аркадий Михайлович, доктор

физико-математических наук, профессор, Нижегородский государственный университет им.Н.И.Лобачевского, кафедра теоретической физики, профессор

Тимиргазин Марат Аликович, кандидат физико-математических наук, Физико-технический институт УрО РАН, отдел теоретической физики, научный сотрудник

Ведущая организация: ФГБОУ ВПО «Челябинский

государственный педагогический университет»

Защита диссертации состоится 28 февраля 2014г. в 14:30 часов на заседании диссертационного совета Д 004.025.01 при Физико-техническом институте УрО РАН по адресу 426000, г. Ижевск, ул. Кирова, 132 С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ФТИ УрО РАН http://ftiudni.ru

Автореферат разослан «^у» 2013 г.

Ученый секретарь диссертационного совета

Добышева Людмила Викторовна

Общая характеристика работы Актуальность работы. В последнее десятилетие внимание многих исследователей привлекают двумерные молекулярные углеродные наноструктуры - графен [1] и углеродные нанотрубки [2], обладающие необычными физико-химическими свойствами, позволяющими прогнозировать использование данных структур в наноустройствах различного назначения. Особое внимание уделяется электрическим свойствам графена и углеродных нанотрубок. В графене электронный спектр не имеет щели между валентной зоной и зоной проводимости, тогда как углеродные нанотрубки — полупроводники с величиной запрещенной щели, зависящей от индексов хиральности. Равная нулю ширина запрещенной щели в графене является препятствием для создания электронных приборов. Последнее обстоятельство заставляет искать условия формирования в электронном спектре графена энергетической щели, если мы хотим оставаться в рамках традиционного подхода к созданию электронных приборов. Одним из способов устранения данного препятствия является использование графеновой полосы, для которой поперечное квантование импульса приводит к энергетической щели в электронном спектре. Другой способ состоит в изменении атомной симметрии графена путем деформации [3] либо атомной реконструкции.

Понимание электронных свойств углеродной нанотрубки следует из геометрических соображений: нанотрубку можно представить как результат сворачивания графеновой полосы с последующим "склеиванием" противоположных сторон этой полосы. Условие периодичности волновой функции электрона в поперечном направлении графеновой полосы приводит к квантованию поперечной компоненты волнового вектора, в результате в зонной структуре полосы образуются дискретные уровни, которые наследуются углеродной нанотрубкой. Управление зонной структурой углеродной нанотрубки возможно путем деформации либо наложения квантующего магнитного поля [4].

Наличие проводящей и валентной зон в графене и углеродной нанотрубке позволяет изучать явления интерференции локализованных квантовых состояний [5,6], в которых смешаны состояния валентной и проводящих зон электронного спектра. Данное обстоятельство приводит к осциллирующим зависимостям средних значений координат и скоростей электрона, известное в литературе как явление (7В), теоретически изученное для

одночастичных решений уравнения Дирака и двумерных полупроводниковых структур [7]. Явление ZB для уравнения Дирака проявляются на относительно малых пространственных масштабах порядка комптоновской длины волны и малых временных масштабах с характерной частотой порядке 1021 Гц. Для

графена и углеродной нанотрубки явления 7 В могут наблюдаться на частотах порядка 1015 Гц.

Цель работы. Изучение особенностей электронного спектра графена и углеродной нанотрубки в условиях упругой деформации. Исследование интерференции состояний валентной и проводящих зон графена и углеродной нанотрубки.

Для реализации этой цели рассмотрены следующие задачи:

1. Проведение расчетов параметров зонной структуры графена в условиях упругой деформации.

2. Исследование трансформации электронного спектра углеродной нанотрубки при одноосном «растяжении-сжатии» и «кручении».

3. Изучение интерференции состояний валентной и проводящих зон графена в локализованных псевдоспиновых волновых пакетах.

4. Исследование особенностей эволюции и временных осцилляции средних значений координат для квантовых состояний в углеродной нанотрубке.

Методы исследования. При решении задач использовались методы современной математической и теоретической физики, численные методы. Теоретические расчеты проведены в рамках приближения сильной связи с использованием модельных гамильтонианов.

Научная новизна. Научная новизна работы в следующем:

• Исследован энергетический спектр я- электронов графена в зависимости от величины двухмерной упругой деформации. Впервые сделан теоретический расчет величины энергетической щели в электронном спектре графена при произвольных направлениях деформации относительно элементов симметрии.

• С использованием параметрических функций для матричных элементов оператора Гамильтона тг-электронов графена проведен расчет зонной структуры углеродной нанотрубки в зависимости от типа упругой деформации для нанотрубок с произольными индексами хиральности.

• Исследована динамика локализованных квантовых состояний в графене, приводящая к явлениям ХВ, которые могут проявиться на частотах ~1015 Гц, что представляет интерес для современной электроники.

• Впервые показана возможность существования явлений 7 В для квантового состояния электрона, локализованного по осевой и угловой координатам на поверхности проводящей углеродной нанотрубки.

Теоретическая и прак-гпческан ценность. Результаты работы могут быть использованы для исследования транспортных свойств электронов графена и углеродных нанотрубок в условиях упругой деформации; данные по зависимости параметров зонной структуры от величины деформации могут быть использованы для создания нанодатчиков деформации. Теоретические данные по динамике локализованных квантовых электронных состояний могут быть полезны при анализе свойств контактов в электронных схемах, элементами которых являются графен или углеродная нанотрубка.

На защиту выносится:

1. Данные теоретических расчетов параметров энергетического спектра п-электронов графена в зависимости от величины упругой деформации, представляющие собой двумерное «растяжение-сжатие» либо «сдвиг» при произвольных направлениях деформации относительно элементов симметрии.

2. Данные по энергетическому спектру 71-электронов однослойной углеродной нанотрубки в зависимости от величины упругой деформации в случае одноосного «растяжения-сжатия» либо «кручения» трубки.

3. Анализ явлений интерференции квантовых состояний проводящей и валентной зон графена, возникающих для локализованных псевдоспиновых электронных волновых пакетов.

4. Анализ интерференции квантовых состояний в углеродных нанотрубках, приводящей к временным осцилляциям средних значений физических величин.

Личный вклад автора. Постановка задачи, обсуждение и интерпретация результатов проводилась совместно с научным руководителем. Автором разработаны математические модели, проведены аналитические и численные вычисления. Все математические выводы, доказательства, численные расчеты, сравнения с экспериментальными данными и анализ полученных результатов проведены автором лично.

Апробация работы. Основные результаты исследований были представлены (докладывались и обсуждались) на Всероссийских и Международных конференциях и семинарах: 10-ой Российской университетско-академической научно-практической конференции (Ижевск, 2010); Четырнадцатая Национальная конференция по росту кристаллов и IV Международная конференция «Кристаллофизика XXI века», посвященная памяти М.П.Шаскольской (Москва, 2010); 8 Национальной Конференции «Рентгеновское, Синхротронное излучение для исследования наносистем и материалов. Нано-Био-Инфо-Когнитивные технологии» (РСНЭ-НБИК, Москва, 2011); Международной научной конференции студентов, аспирантов и

молодых ученых «Ломоносов» (Москва, 2011); XVI Международного симпозиума «Нанофизика и наноэлектроника» (Н.Новгород, 2012); ХЬУП Школа ФГБУ «ПИЯФ» по физике конденсированного состояния (ФКС, С.Петербург, 2013); XX Международная конференция студентов, аспирантов и молодых ученых «Ломоносов» (Москва,2013).

Публикации. Основные результаты по теме диссертации опубликованы в 12 научных работах, из них 3 статьи в журналах из списка ВАК, 1 статья в зарубежном журнале, 8 работ в сборниках трудов и тезисов Всероссийских и Международных конференций.

Структура и объём диссертации. Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения и списка литературы. Общий объем работы: 97 страниц, включая 30 рисунков. В списке литературы приведено 110 наименований.

Содержание работы Во Введении обоснована актуальность выбранной темы, сформулированы цели работы, сформулированы основные задачи, решаемые в диссертации. Приведены основные результаты, показана ее новизна и практическая значимость, апробации работы и публикации, приведены основные положения, выносимые на защиту.

В Первой главе диссертации представлен обзор литературы по электронным свойствам графена и углеродной нанотрубки.

Электронные свойства графена могут быть поняты из особенностей яр2 гибридизации о-состояний, ответственных за химические связи атомов углерода, и я-состояний электронов, определяющих проводящие свойства. На рис.1 показана атомная структура графена, а1 и а2 - базисные векторы элементарной ячейки; г0, и 12 - векторы, соединяющие выбранный (нулевой) атом с ближайшими соседями.

В приближении сильной связи энергия я-электрона графена может быть представлена в виде:

1 (1) =Ро + А «*)(-/(кха2х +куа2у)) + /}2 еур(-1{кха1х+куа1у)) ,

где р0,2 матричные элементы оператора Гамильтониана, построенные на атомных волновых функциях, определяют амплитуды перехода электрона между атомами — ближайшими соседями (см. рис.1), Е° - энергия связи л-электрона с атомом.

Рис.1. Атомная структура графема Рис.2. Энергетический спектр я-

электронов фафена

На рис.2 схематически пока «на вычисленная по формуле (1) зонная структура графема. В точках высокой симметрии зоны Ьр пл.поена энергетическая щель в спектре обращайся в ноль, закон дисперсии носителей вблизи этих точек имеет линейный характер, соответственно в длинноволновом пределе гамильтониан я-электронов г рафена может быгь представлен в виде

1Ч:

И а У у (0жРж + &}Ру ) .

(2)

где К, - скорость носителей. />,./>,- компоненты оператора импульса. «т,.<т( -матрицы Паули. Собственные функции (2) являются двухкомпонентыми псевдоспинорами

(3)

параметр 5 = ±1 - определяет положительную и отрицательную ветви энергии спектра. О — угол между вектором д и осью ОХ, Е^ - энергия состояния, Л-постоянная Планка.

Углеродную нано1р\бку геометрически можно представить как результат сворачивания полосы на графеновим листе. Процедура сворачивания приводит к отождествлению точек на противоположных сторонах полосы, отстоящих друг от друга на вектор С - +»гаг, целые числа (<,,<,) определяю! индексы хиральности углеродной и ано трубки. В результате сворачивания полосы образуется цилиндрическая поверхность, на которой базисные векторы трансляции о, и а, (рафена переходят в винтовые повороты 5,(Дф|,Аг,) и ^(Д^.Дг,); (Л<р,,Лт;),(Л</>,,Лг,)—параметры операторов винтовых поворотов.

Использование модели сильной связи для я-электроиов углеродной нанотрубки приводит к формуле для спектра аналогичной (I). в которой 1гроекция волнового вектора *. принимает дискретные значения, ну меруемые квантовым числом п»-0.±1.±2.±3....; к, принимает непрерывные значения.

Во В юиой 1лавс решается задача о трансформации »иератического спектра л-эластронов графема в зависимости от величины упругой деформации, представляющей собой двумерное «растяжение-сжатие» либо «сдвир> при произвольных направлениях деформации относительно элементов симметрии. Плоская упругая деформация определяется через тензор деформации, который можно представить в виде матрицы:

где компоненты г.а и сп определяют одноосные деформации в направлении координатных осей, 6Ч и е}, определяют деформацию сдвига. Для произвольно выбранного вектора а на недеформированной графе но вой плоскости деформация приводит к преобразованию вектора а +(1 + соответственно все векторы, показанные на рис.1, при деформации преобразуются аналогичным образом. Изменение базисных векторов атомной структуры графена при деформации приводит к новой двумерной структуре, изменению обратной решетки и юны Ьриллюена. При расчетах электронного спектра деформированного графена по формуле (!) определялись состояния на плоскости к,.ку. в которых энериетическое расстояние между ветвями спектра минимально, что позволило рассчитать величину энергетической шели. При расчетах исполыовалась параметрическая формула для матричных элементов [3), входящих в формулу (1):

где I, - расстояние между ближайшими соседями (см. рис.1). о„ - равновесный параметр. Р - 2.7 эВ. Данные расчетов ширины энергетической шели 1рафена представлены на рис.3 .

(4)

(5)

При численных расчетах предполагалась связь между лиат опальными компонентами тензора деформации с„=-усп. где - коэффициент Пуассона графена при расчетах полагался равным 0.17.

Во Второй главе теоретически исследован

энер|етический спектр ж-электронов однослойной

углеродной нажпрубки н зависимости ог величины упругой деформации,

представляющей собой

одноосное «растяжение-сжатие» либо «кручение» трубки. Однородную деформацию

углеродной нанотрубки можно представить как результат непрерывного преобразования цилиндрических координат точек на поверхности нанотрубки (<р,2. Я)Ю. где (<?',:',№) координаты точки после деформации:

1' = гх(1 + /2), (6)

Я' = Лх(| + у,),

Рис.3. Зависимость ширины запрещенной энергетической шели тризна от величины и тина деформации для различных направлений деформации определяемых углом 0 (см.рнс.1)

где у„ у}. у, - безразмерные парамет ры деформации. Для деформированной нанотрубки в приближении сильной связи с матричными элементами, определяемыми но формуле (5). рассчитывался электронный спектр, на рис. 4 приведены численные данные но ширине энергетической щели в спектре углеродных ианотрубок в зависимости от гипа деформации.

М 14}

РЛ (»0.01 (М)

<М> ЛИ

* ел

* »0»

1М1 (1».0| (*.■) <«Л 1М1

лк

<М1

* 1м»

Рис.4. Зависимость энергетической щели в электронном спектре углеродных нанотрубок различной хиральносги от параметра кручения и величины продольной деформации

В Третьей главе для графена и проволяшей углеродной нанотрубки решена задача временной эволюции локализованных квантовых состояний, представляющих собой в начальный (нулевой) момент времени суперпозицию состояний из валентной и проволяшей энергетических зон. Используется длинноволновое приближение, в котором гамильтониан электрона может быть представлен в виде линейной формы по оператор) импульса (2). Уравнения эволюции операторов координаты х.у в гейзенберговском представлении для оператора Гамильтона (2) имеют вид:

-/A*(/)=[W.*(OL -ЛЯ')=[/ЛМО]. (7)

Интегрирование операторных уравнений (7) приводит к формулам

где л(О),у{0) - начальные значения координат.

В качестве квантового состоянии в нулевой момент времени рассмотрен волновой пакет имеющий вид гауссово го распределения с полушириной d

+ . (9)

который представляет собой локализованное состояние на двух атомных подрешетках трафена, коэффициенты аир определяют вероятность локализации электрона на подрешетках. Волновая функция (9) может быть представлена в виде суперпозиции но собственным функциям оператора гамильтона (2)

* *

M0»-IJ ¡a4J \vf4J¡)d2q , а»м(р4л\¥(0)) , (|0)

—ое -«

к результате формулы для средних значений коордииат и произвольный момент времени примут вид:

*(0- XJJ/К* , iMDl^yqd'q' ,

sjr ,

*'>=Itf JRv«f H^MO^V- (|,)

SJ¡ щ

Матричные элементы операторов координаты в (II) вычисляются с учетом (3) и (8). 11а рис. 5 и рис.6 представлены данные по расчету электронной плотности вероятности и временной зависимости средних координат для гауссово го пакета в случае выбора коэффициентов а « I и /?=0. Явления /В в графеме для средних координат (11) связаны с осциллирующими в» времени матричными элементами операторов координаты, которые ice равны нулю, если в волновом пакете (9) имеются состояния валентной и проводящих зон.

Приведенные данные на рис.6 представлены в безразмерных единицах, для перехода к размерным единицам нужно задать значения параметров Vf * I0"mjs, q0,d для <?„ « 10* w"', временной масштаб на рисункс » I0"".t.

Сходность явлений ZB в графене и проводящей углеродной нанотрубке связана с «наследованием» углеродной нанотрубкой электронных

свойств графена. Трансформацию электронною спектра в длинноволновом пределе при сворачивании графеновой полосы можно понять из следующих соображений: для гамильтониана (2) рассмотрим собственные функции, которые соответствуют условию периодичности на противоположных краях полосы. Приведенные выше формулы (3) позволяют идентифицировать Рис.5. Временная эволюция волновые функции и энергии вероятности локализованного электронных состояний на состояния в i рафснс. поверхности углеродной

ианотрубки. для этого в формулах необходимо сделать «аменч переменных и ввести новые обозначения : * Rip, у —> z, R — радиус нанотрубки, о s 9 s 2* - полярная координата.

Рассмотрено локализованное электронное состояние, представляющее собой в нулевой момент времени волновой пакет, центрированный на поверхности углеродной нанотрубки для значения среднего угла ф(0) = к и средней координаты i(0) = О

плотности квантового

Рис.6. Зависимость средних значений координат локализованного состояния (9) в графене от времени для а =1 и Р =0

(ИО))» А - ¿т + i сц« - +,«,,«»)

2a iO

где d- определяет размер области локализации пакета но осевой координате, параметр а -область локализации пакета но угловой переменной. qn- несущий волновой вектор. т„-магнитное квантовое число.

Парис. 7 показаны локализованные квантовые состояния углеродной нанотрубкн в исходный (нулевой) момент времени и трансформация состояний в последующие моменты времени. На рис. 8 показаны зависимости средних значений от времени для осевой и угловой координат локализованного квантового состояния (12) с параметрам и «»1/7 = 0, как следует из рисунка, средние «иачения представляют собой запухающие во времени колебания.

Особенностью явлений /.11 в углеродной нанотрубке. в отличне от (рафена. является смещение пакетов вдоль осн нанотрубкн. вращение и расплмвание. приводящее по мерс удаления пакетов к периодическому перекрыванию локализованных состояний

валентной и проводящих зон (см. рис. 7а и рис.9). Данный факт связан с размерностью объектов: графе« имеет размерность, равную двум. углеродная нанотрубка — квазиодномерный

Рис.7.Временная эволюция плотности вероятности локализованных квантовых состояний на углеродной нанотрубке.

0.030,

0,025 0.020 0.0« 0.010 O.OOS

V'S

d'R >0.5 а .0.4

>п

Ц1Я

ООО

<.02 •о.о4

ä--o.oe

¡В"

о.оа -0.10

«.i;

I q0R.$

d/R «0.5 I а >0.4

WM?

Рис.8. Временная зависимость средних значений угловой и осевой координат локализованного кванговою состояния (12) с параметрами а = L //= 0.

объект. Безразмерный параметр ^„Л на рис.8 и рис.9 определяет соотношение между «несущей» длиной волны пакета и радиусом нанотрубки.

Для численной оценки данных но V- В в углеродной нанотрубке необходимо

определить следующие величины: скорость носителей, радиус нанотрубки. параметры

локализованных состояний в формуле (12). Значение параметра скорости носителей в углеродной нанотрубке примем равным значению скорости носителей в

0.004

графене

пу>=10 АН =0$ V =0Л

Гц-«10'т/з, для

нанотрубки радиуса Я = 10~*да, временной масштаб на рис.8,9 равен 10*" *; пространственный масштаб осевых осцилляций на рисунках определяется через значение параметра </.

Рис.9. Временная зависимость средних значений угловой и осевой координат локализованного квантового состояния (12) с коэффициентами а ■ Ц р ■ I.

В Заключении сформулированы основные результаты диссертации и выводы, которые открывают возможности для дальнейших исследований:

• С использованием приближения сильной связи с параметрическими матричными элементами оператора Гамильтона, зависящими от расстояния между атомами, впервые получены численные данные величины энергетической щели графена в зависимости от направления и типа деформации. Показано, что образование энергетической щели в спектре электронов графена возникает для деформаций -0,15 и носит пороговый характер для различных направлений деформации.

• Для углеродных нанотрубок с различными индексами хиральности приведены численные данные по ширине энергетической щели в зависимости от типа и величины деформации, представляющей собой продольное «растяжение-сжатие» либо «кручение». Факт изменения энергетической щели нанотрубки при деформации может быть зафиксирован путем снятия вольт-амперной характеристики в режиме баллистического транспорта электронов.

• Исследована динамика локализованных квантовых состояний в графене, приводящая к явлениям которые могут проявиться на частотах ~1015 Гц., что представляет интерес для современной электроники.

• Впервые показана возможность существования явлений ZB для квантовых состояний электрона локализованных по осевой и угловой координатам на поверхности проводящей углеродной нанотрубки.

Список публикаций по теме диссертации

1. Базин А.Л., Ма.р(1 МЛ., Савинский С.С. Электронный спектр графена при нарушении атомной симметрии //Тезисы докладов 10-ой Российской университетско-академической научно-практической конференции. / Отв. ред. Н.И.Леонов / Ижевск: УдГУ, 2010.С.90-92.

2. Базин А.Л., Ма^(] МЛ., Савинский С.С. Особенности электронного спектра графена // Тезисы докладов НКРК-2010 (Четырнадцатая Национальная конференция по росту кристаллов и IV Международная конференция «Кристаллофизика XXI века», посвященная памяти М.П.Шаскольской): в 2-х томах. Том II -М.: ИК РАН, 2010. С. 242.

3. Ма,п<1 МЛ., Савинский С.С. Изменение электронного спектра при упругой плоской деформации графена // ПЖТФ. Том 37. в. 11. 2011 .С.58-64.

4. Савинский С.С., Ма.р(1 МЛ., Поздеева Ю.С. Зависимость энергетической щели в электронном спектре углеродной нанотрубки от упругой деформации //Тезисы докладов 8 Национальной Конференции «Рентгеновское, Синхротронное излучение для исследования наносистем и материалов. Нано-Био-Инфо-Когнитивные технологии» (РСНЭ-НБИК 2011), М.: ИК РАН-НИЦ КИ. 2011. С.203.

5. Ма,рс1 МЛ., Савинский С.С. Изменение электронного спектра углеродной нанотрубки при упругой деформации и относительном сдвиге атомных подрешеток// ЖТФ. Том 82.В.5. 2012. С.150-153.

6. Ма,р<1 МЛ., Поздеева Ю.С. Трансформация зонной структуры графена и углеродной нанотрубки при относительном сдвиге атомных подрешеток // XVIII Международная научная конференция студентов, аспирантов и молодых ученых «Ломоносов». 2011. С.23.

7. Мар(1 МЛ., Савинский С.С. Особенности временной эволюции квантовых состояний в графене // Труды XVI международного симпозиума «Нанофизика и наноэлектроника»: в 2 томах. Том 2, Н.Новгород: ИФМ. 2012. С.378-379.

8. Мар(1 МЛ., Савинский С.С. Трансформация электронного спектра графена и углеродной нанотрубки при упругой деформации // Труды XVI международного симпозиума «Нанофизика и наноэлектроника»: в 2 томах. Том 2, Н.Новгород: ИФМ. 2012. С.380-381.

9. Majid M.J., Савинский С.С. Особенности временной эволюции локализованных квантовых состояний в графене // ФТП. Том 46.в. 12.2012. С. 1576-1580.

10. Majid M.J., Савинский С.С. Особенности динамики локализованных электронных квантовых состояний в проводящих углеродных нанотрубках // XLVII Школа ФГБУ «ПИЯФ» по физике конденсированного состояния. С.Петербург. 2013. С.91.

11. Majid M.J., Савинский С.С. Динамика электронных волновых пакетов в углеродных нанотрубках" //ФТВД .Том 23. №.3 .2013. С.4-14.

12. Majid M.J., Поздеева Ю.С. Динамика электронных волновых пакетов в углеродных нанотрубках // XX Международная конференция студентов, аспирантов и молодых ученых «Ломоносов». 2013. С.294-295.

Цитируемая литература

[1] Abergel D.S.L.,Apalkov V., Berashevich J., Ziegler К. and Chakraborty T. Properties of graphene: a theoretical perspective// Advances in Physics. Vol. 59. No. 4.2010. Р.261-Ш.

[2] Leonard F. The physics of carbon nanotube devices//WilIiam Andrew Inc. Norwich. NY. USA. 2009 .P.310.

[3] Pereira V. M., Neto, A. H. C., Peres, N. M. R. Tight-binding approach to uniaxial

strain in graphene// Phys. Rev. B. 80. 2009. P. 045401. (1-8).

[4] Fedorov G., Barbara P., Smirnov D., Jiménez D. and Roche S. Tuning the band

gap of semiconducting carbon nanotube by an axial magnetic field // Appl. Phys. Lett. 96. 2010. P.132101.

[5] Katsnelson M. I. Minimal conductivity in bilayer graphene// Eur. Phys. J. В 52,-

2006. P. 151-153.

[6] Rusin T.M., Zawadzki W. Transient Zitterbewegung of charge carriers in mono-

and bilayer graphene, and carbon nanotubes // Phys.Rev. B.76.2007. P. 195439.

[7] Zawadzki W., Rusin T.M. Zitterbewegung (trembling motion) of electrons in semiconductors: a review // J. Phys.: Condens. Matter.23 . 2011. P.143201.

Отпечатано с оригинал-макета заказчика

Подписано в печать 12.12.13. Формат 60x84 ,/16. Тираж 100 экз. Заказ № 2338.

Типография ФГБОУ ВПО «Удмуртский государственный университет» 426034, Ижевск, ул. Университетская, 1, корп. 2. Тел. 68-57-18

Текст научной работы диссертации и автореферата по физике, кандидата физико-математических наук, Аль-Касвани Маджид мохаммед Джасим, Ижевск

МИНИСТЕРСТВО ОБРАЗОВАНИЯ И НАУКИ РФ Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования «Удмуртский государственный университет»

На правах рукописи

04201456242

АЛЬ-КАСВАНИ Маджид Мохаммед Джасим

ОСОБЕННОСТИ ЗОННОЙ СТРУКТУРЫ И эволюции КВАНТОВЫХ СОСТОЯНИЙ В ГРАФЕНЕ И УГЛЕРОДНЫХ

НАНОТРУБКАХ

Специальность 01.04.07 - физика конденсированного состояния

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Научный руководитель к. ф.-м. н.," доцент С.С. Савинский

Ижевск-2013

ОГЛАВЛЕНИЕ

Введение 3

Глава 1. Графен и углеродная нанотрубка - новые перспективные 9 материалы для нанотехнологий

1.1. Атомная и электронная структура графена и углеродной 9 нанотрубки

1.2. Перспективы практического использования графена и 20 углеродных нанотрубок

1.3. Заключение 25

Глава 2. Электронный спектр я-электронов в деформированном 26 графене и углеродной нанотрубке

2.1 Изменение я-электронного спектра графена при упругой 26 плоской деформации

2.2 Изменение электронного спектра углеродных нанотрубок 37 при деформации

2.3 Заключение 48

Глава 3. Динамика электронных волновых пакетов в графене и 49 углеродной нанотрубке

3.1 Особенности временной эволюции локализованных 51 квантовых состояний в однослойном графене

3.2 Динамика электронных волновых пакетов в углеродных 64

нанотрубках

3.3 Заключение 78 Заключение 81 Список литературы 83

Введение

В последнее десятилетие внимание многих исследователей привлекают двумерные молекулярные углеродные наноструктуры - графен [1] и углеродные нанотрубки [2], обладающие необычными физико-химическими свойствами, позволяющими прогнозировать использование данных структур в наноустройствах различного назначения. Особое внимание уделяется электрическим свойствам графена и углеродным нанотрубкам. В графене электронный спектр не имеет щели между валентной зоной и зоной проводимости, тогда как углеродные нанотрубки — полупроводники с величиной запрещенной щели, зависящей от индексов хиральности. Равная нулю ширина запрещенной щели в графене является препятствием для создания на его основе электронных приборов. Последнее обстоятельство заставляет искать условия формирования в электронном спектре графена энергетической щели, если мы хотим оставаться в рамках традиционного подхода к созданию электронных приборов. Одним из способов устранения данного препятствия является использование графеновой полосы, в которой поперечное квантование импульса приводит к энергетической щели в электронном спектре, величина щели зависит от ширины полосы. Другой способ создания энергетической щели состоит в изменении атомной симметрии графена путем деформации [3], либо атомной реконструкции, которая может быть достигнута путем размещения графена на подложке. Известна зависимость электрических свойств графена от условий выращивания его на подложке. В частности, если подложку активировать кислородом, то выращенный графен будет обладать полупроводниковыми свойствами, водородом - проводящими свойствами.

Понимание электронных свойств углеродной нанотрубки следует из геометрических соображений: нанотрубку можно представить как результат

сворачивания графеновой полосы с последующим "склеиванием"

противоположных сторон этой полосы. Условие периодичности волновой

функции электрона в поперечном направлении графеновой полосы приводит

к квантованию поперечной компоненты волнового вектора, в результате в

зонной структуре полосы образуются дискретиые уровни, которые

наследуются углеродной нанотрубкой. Управление зонной структурой

углеродной нанотрубки возможно путем деформации либо наложения

квантующего магнитного поля [4].

Наличие проводящей и валентной зон для носителей в графене и

углеродной нанотрубке позволяет изучать явление интерференции для

локализованных квантовых состояний [5,6]. Данное обстоятельство

приводит к осциллирующим зависимостям средних значений координат и

скоростей электрона, известное в литературе как явление Zitterbewegung

(7В), теоретически изученное для решений уравнения Дирака свободного

электрона в вакууме и для двумерных полупроводниковых структур [7].

Явление ЪЪ для уравнения Дирака проявляются на относительно малых

пространственных масштабах порядка комптоновской длины волны и малых

временных масштабах с характерной частотой порядка 10" Гц. Для графена и углеродной нанотрубки явления ЪЪ могут наблюдаться на частотах порядка 1015 Гц .

Для реализации этой цели рассмотрены следующие задачи:

1. Проведение расчетов параметров зонной структуры графена в условиях упругой деформации.

2. Исследование трансформации электронного спектра углеродной нанотрубки при одноосном растяжении-сжатии и кручении.

4. Исследование особенностей эволюции и временных осцилляций средних значений координат для квантовых состояний в углеродной нанотрубке.

Научная новизна. Научная новизна работы в следующем:

• Исследован энергетический спектр тс- электронов графена в зависимости от величины двухмерной упругой деформации. Впервые сделан теоретический расчет величины энергетической щели в электронном спектре графена при произвольных направлениях деформации относительно элементов симметрии.

• Исследована динамика локализованных квантовых состояний в графене, приводящая к явлениям которые могут проявиться на частотах ~1015 Гц, что представляет интерес для современной электроники.

• Впервые показана возможность существования явлений ZB для квантового состояния электрона локализованного по осевой и угловой координатам на поверхности проводящей углеродной нанотрубки.

Теоретическая и практическая ценность. Результаты работы могут быть использованы для исследования транспортных свойств электронов в графене и углеродных нанотрубках в условиях упругой деформации; данные по зависимости параметров зонной структуры от величины деформации могут быть использованы для создания нанодатчиков деформации. Теоретические данные по динамике локализованных квантовых электронных состояний могут быть полезны при анализе свойств контактов в электронных схемах, элементами которых являются графен или углеродная нанотрубка.

На защиту выносится:

1. Данные теоретических расчетов параметров энергетического спектра 71- электронов графена в зависимости от величины упругой деформации, представляющей собой двумерное «растяжение-сжатие» либо «сдвиг» при произвольных направлениях деформации относительно элементов симметрии.

2. Данные по энергетическому спектру я-электронов однослойной углеродной нанотрубки в зависимости от величины упругой деформации в случае одноосного растяжения-сжатия либо кручения трубки.

расчеты, сравнения с экспериментальными данными и анализ полученных результатов проведены автором лично.

Апробация работы. Основные результаты исследований были представлены (докладывались и обсуждались) на Всероссийских и Международных конференциях и семинарах: Тезисы докладов 10-ой Российской университетско-академической научно-практической конференции. (2010) / Ижевск; Тезисы докладов ЫКРК-2010 (Четырнадцатая Национальная конференция по росту кристаллов и IV Международной конференции «Кристаллофизика XXI века», посвященная памяти М.П.Шаскольской) в 2-ч томах. Том II -М.:ИК РАН, (2010); Тезисы докладов 8 Национальной Конференции «Рентгеновское, Синхротронное излучение для исследования наносистем и материалов. Нано-Био-Инфо-Когнитивные технологии» (РСНЭ-НБИК 2011), М. ИК РАН-НИЦ КИ, (2011); Международной научной конференции студентов, аспирантов и молодых ученых «Ломоносов» (2011); Труды XVI международного симпозиума «Нанофизика и наноэлектроника», Том 2, Н.Новгород: ИФМ, (2012); XLVII Школа ФГБУ «ПИЯФ» по физике конденсированного состояния ФКС, С.-Петербург - (2013); XX международная конференция студентов, аспирантов и молодых ученых «Ломоносов» (2013).

Краткое содержание работы

Во Введении отмечается актуальность темы исследования, определена цель работы, сформулированы основные задачи, решаемые в диссертации. Приведены основные результаты, показана их научная новизна, научная и практическая значимость. Сформулированы основные положения, защищаемые в работе, сведения о структуре и объеме работы.

В первой главе диссертации представлен литературный обзор по электронным свойствам графена и углеродной нанотрубки. В качестве основной модели для анализа электронного спектра л-электронов рассматривается приближение сильной связи. Представлены данные по атомной структуре, методам получения и применения в современных технологиях графена и углеродных нанотрубок.

Во второй главе диссертации рассмотрена задача о трансформации энергетического спектра я- электронов графена в зависимости от величины упругой деформации представляющей собой двумерное «растяжение-сжатие» графеновой плоскости либо «сдвиг» при произвольных направлениях деформации относительно элементов симметрии. Исследован энергетический спектр л-электронов однослойной углеродной нанотрубки в зависимости от величины упругой деформации, представляющей собой одноосное растяжение-сжатие либо кручение трубки. Рассмотрена атомная реконструкция углеродной нанотрубки, приведены данные по изменению параметров электронного спектра в зависимости от типа реконструкции.

В третьей главе для графена и проводящей углеродной нанотрубки решена задача временной эволюции локализованных квантовых состояний представляющих собой в начальный (нулевой) момент времени суперпозицию состояний из валентной и проводящей энергетических зон. Используется длинноволновое приближение, в котором гамильтониан электронов линейно зависит от оператора импульса.

В заключении кратко сформулированы выводы по диссертационной работе.

Глава 1. Графен и углеродная нанотрубка - новые перспективные материалы для нанотехнологий

1.1 Атомная и электронная структура графена и углеродной нанотрубки

Интерес исследователей к изучению физико-химических свойств молекулярных углеродных структур был привлечен в 1985г. в связи с открытием фуллеренов [8], когда стало понятным, что углерод может образовывать, кроме алмаза и графита, и другие устойчивые молекулярные формы. Следующим шагом в исследовании углеродных структур стала экспериментальная идентификации углеродных нанотрубок в 1991 г. [9] и графена в 2004г. [10]. Геометрически эти аллотропные формы представляют собой двумерные атомные структуры, состоящие из углеродных гексагонов: плоскость упакованная гексагонами - графен, цилиндрическая поверхность упакованная гексагонами - углеродная нанотрубка, сфера покрытая гексагонами - фуллерен. Реальные углеродные формы могут представлять собой совокупность перечисленных молекулярных форм, скрепленные слабым ван-дер-Ваальсовским взаимодействием: стопка углеродных плоскостей, многослойная углеродная нанотрубка, фуллерены расположенные внутри углеродной цилиндрической поверхности, луковичные структуры, состоящие из вложенных друг в друга фуллеренов.

Электроны в свободном атоме углерода находятся в конфигурации 1я2 2я2 2р2. Два электрона на -орбитали составляют электронный остов, четыре электрона на 2&-~ и 2р -орбиталях ответственны за валентность и образование химических связей, в углеродных структурах эти орбитали создают ковалентные а связи с соседними атомами углерода [11]. Для графена число ближайших атомных соседей равно трем, в результате три электрона отдельного атома находятся в сг - связях, четвертый электрон

находится в я--состоянии, представляющий собой рг -орбиталь, расположенную перпендикулярно плоскости (ХУ), в которой расположены сг-связи. В графене происходит гибридизация л--электронов с образованием лабильных делокализованных электронных состояний, отвечающих за электрические свойства материала [12].

Атомная структура графена представляет собой двумерную гексагональную решетку, которую можно представить как вставленные друг в друга две треугольные подрешетки А и В. На рис.1 показана атомная структура графена, а, и а2 - базисные векторы элементарной ячейки; (0, 11 и 1г- векторы соединяющие выбранный (нулевой) атом одной из подрешеток с ближайшими атомными соседями другой подрешетки,

«о ЗяЛ . ( а04з 3 а0

а,=

4 =

О ,а0

/ а04з а0Л

Г а04з а0

Как следует из рис. 1.1, зона Бриллюена имеет вид правильного шестиугольника.

Рис. 1.1. Прямая и обратная решетка графена: атомная структура (левый рисунок), фрагмент обратной решетки и зона Брюллиена (правый рисунок)

Рассмотрим в приближении сильной связи электронные волновые функции, определенные на узлах подрешеток А и В

= Нг-Кв)) > (1.1)

где N - число элементарных ячеек, к(кх,ку) - квазиволновой вектор, | <р(г)) - атомная волновая функция я--электрона, &А,в~ радиус-векторы,

определяющие положение атомов в подрешетках А и В, суммирование в формуле (1.1) ведется по положению узлов в подрешетках. Координатную волновую функцию 7г-электрона графена будем искать в виде суперпозиции:

Ю=а№)+в№) ' о-2)

-коэффициенты. Уравнение Шредингера для л1-электрона с волновой функцией (1.2) = может быть представлено в матричном виде для коэффициентов Ак,Вк. Будем считать отличными от нуля матричные элементы оператора Гамильтона Н$вк =(ц/£ и равным нулю интеграл

перекрытия (1//^= Решение уравнения Шредингера в данном случае позволяет найти энергию ;г-электрона

ттА.В

Нк'Х = Ра + Аехр(~Ккха2х + куа2у)) + /32 ехрН(кха1х + куа1у)),

(1-3)

Р012 матричные элементы, построенные на атомных волновых функциях, определяют амплитуды перехода электрона между ближайшими атомными соседями (см. рис. 1.1), Е° - энергия связи я--электрона с атомом (в дальнейшем будет полагаться равной нулю). Вследствие симметрии решетки графена, матричные элементы р0 - р, = (32. На рис. 1.2 построен по формуле

(1.3) энергетический спектр тг-электронов графена. Как следует из рис.1.2 и рис. 1.1 энергетическая щель в спектре л--электронов графена обращается в ноль в вершинах зоны Бриллюена, помеченных нарис.1.1 индексами К и К'. Заметим, первый теоретический анализ электронной структуры графена с использованием приближения сильной связи был сделан P. R.Wallace в 1946г

Из формулы (1.1) следует: вблизи точек К и К' зоны Бриллюена энергетический спектр линеен и низкоэнергетические возбуждения представляют собой безмассовые фермионы Дирака, двигающиеся со скоростью ¥Р, которая почти в 300 раз меньше, чем скорость света с.

Рассмотрим низкоэнергетические возбуждения вблизи точек К и К' зоны Бриллюена, координатную волновую функцию электрона представим в виде суперпозиции состояний электрона на подрешетках А и В и эквивалентных состояний вблизи точек К и К'. В результате волновая функция может быть записана в виде [13]:

~ комплексные коэффициенты, - волновой вектор. Уравнение Шредингера = с волновой функцией (1.4) может быть представлено в матричном виде для коэффициентов А л п п .

[13].

(1.4)

Отличны от нуля матричные элементы оператора Гамильтона

положим равными нулю интегралы перекрытия

(Рк+^Ук+д) = (Ук'+^Ук^д) = 0- В результате матрица оператора Гамильтона в приближении | д | «\К\ «1¡а примет вид

н = пуе

о (Ях-гЧу)

(Чх+Чу) о

О О

О О О

{Дх-Чу)

О " О

(ЧХ+Чу)

(1.5)

спектр электрона в данном приближении определится как собственные значения оператора (1.5). Заметим, �