Отрицательный молекулярный ион в сильном электрическом поле

Борзунов, Сергей Викторович

Отрицательный молекулярный ион в сильном электрическом поле тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.02 ВАК РФ

Борзунов, Сергей Викторович АВТОР

кандидата физико-математических наук УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ

Воронеж МЕСТО ЗАЩИТЫ

2011 ГОД ЗАЩИТЫ

01.04.02 КОД ВАК РФ

Диссертация по физике на тему «Отрицательный молекулярный ион в сильном электрическом поле»

Автореферат диссертации на тему "Отрицательный молекулярный ион в сильном электрическом поле"

ВОРОНЕЖСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ

Борзунов Сергей Викторович

Отрицательный молекулярный ион в сильном электрическом поле

01.04.02 - Теоретическая физика

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

А 5 СЕН 2011

Воронеж - 2011

4852903

Работа выполнена в Воронежском государственном университете.

Научный руководитель: доктор физико-математических наук,

профессор Манаков Николай Леонидович Официальные оппоненты: доктор физико-мателштических наук

Головинский Павел Абрамович доктор физико-математических наук Меремъяпип Алексей Васильевич Ведущая организация: НИИЯФ МГУ

Защита состоится «22» сентября 2011 г. в 17°° часов на заседании диссертационного совета Д 212.038.06 при Воронежском государственном университете, расположенном по адресу: 394006, Воронеж, Университетская пл., 1, ауд. 428.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Воронежского государственного университета.

Автореферат разослан «19» августа 2011 г.

Отзывы и замечания по автореферату в двух экземплярах, заверенные печатью, просьба высылать по вышеуказанному адресу на имя ученого секретаря диссертационного совета.

Ученый секретарь диссертационного совета, доктор физико-математических наук

Дрождин С. Н.

Общая характеристика работы

Актуальность работы

ной системы на постоянное электрическое поле, результаты, полученные для таких моделей, представляют интерес и при анализе нелинейных явлений в молекулах в сильных низкочастотных лазерных полях. В частности, известно, что, как и в случае атомов, вероятность распада молекулярной системы в низкочастотном лазерном поле определяется усредненной по периоду вероятностью распада молекулы в постоянном электрическом поле с напряженностью, определяемой мгновенным значением напряженности лазерного поля. Кроме самостоятельного интереса, информация об этой вероятности и её зависимости от межъядерного расстояния и ориентации также необходима при анализе генерации высших гармоник и надпороговой ионизации молекул, для которых, согласно модели перерассеяния [3], распад молекулы в квазистатическом электрическом поле является первым этапом в формировании высокоэнергетического спектра генерации высших гармоник и надпороговой ионизации.

В атомных задачах простейшей аналитически-решаемой моделью является модель потенциала нулевого радиуса (¿-потенциала), успешно использованная ранее при анализе фотораспада атомных систем [4, 5], генерации высших гармоник лазерного излучения [6] и электрон-атомного рассеяния в присутствии световой волны [7]. Для отрицательного молекулярного иона в постоянном электрическом поле к настоящему времени известно лишь решение модельной задачи, в которой два атомных центра моделируются идентичными (поддерживающими слабосвязанпые я-состояния с одинаковой энергией связи) трехмерными 5-потепциалами, а аналитические результаты получены в приближении слабого поля, когда изменение энергии электронных термов определяется квадратичным эффектом Штарка, а вероятность распада - квазиклассической вероятностью туннелирования [8].

Цель диссертационной работы

Целью настоящей диссертации является построение апалнтически-реша-

омой модели простейшей молекулярной системы - отрицательного молекулярного иона, рассматриваемого как электрон в поле нескольких притягивающих короткодействующих потенциалов (атомных центров), взаимодействующей с постоянным электрическим нолем. В отличие от модели ¿-потенциалов, предполагается, что каждый из атомных центров может поддерживать слабосвя-заиное й- или р-состояпие (в и р центры) и описывается двумя параметрами - длиной рассеяния а; и эффективным радиусом г/ (I = 0,1).

Для достижения поставленной цели были решены следующие задачи:

1. На основе метода эффективного радиуса получена система трансцендентных алгебраических уравнений для комплексной энергии иона с N атомными центрами в постоянном электрическом поле.

2. Получены основные аналитические соотношения для энергий основного и возбужденного молекулярных термов двухцентровых молекулярных систем с в — в, в — р и р — р центрами.

3. Выполнены численные расчеты комплексной энергии указанных систем в широком диапазоне параметров задачи.

4. Численно и аналитически исследовано поведение молекулярных термов в зависимости от напряженности поля, межъядерного расстояния и угла между молекулярной осью и вектором электрического поля.

5. Выполнено сравнение точных значений комплексных энергий квазимолекулы в постоянном электрическом поле с аналитическими результатами для слабого ноля, в том числе, с результатами работы [8] для двух идентичных я центров.

Научная новизна

В диссертации впервые построена аналитически-решаемая модель для описания взаимодействия отрицательного молекулярного иона с сильным постоянным электрическим полем, основанная на использовании приближения эффективного радиуса. Получены аналитические соотношения, определяющие положение и ширину основного и возбужденного термов молекулярных ионов с в — в, в — р и р — р центрами при произвольной ориентации вектора напряженности электрического ноля относительно молекулярной оси. Установлены принципиальные различия в зависимости положения и ширины электронных термов от параметров задачи для ионов с нулевым и ненулевым постоянным дипольным моментом. Приведены численные результаты для комплексной энергии термов для наиболее важных в практическом отношении случаев. Выполнено сравнение с соответствующими аналитическими результатами для случая слабого поля.

Практическая значимость

Результаты, полученные в диссертации, могут быть использованы для качественного и количественного описания поведения отрицательных молекулярных ионов в сильном постоянном электрическом поле. Кроме того, они могут быть полезны для качественного понимания процесса ионизации симметричных и несимметричных (обладающих постоянным дипольным моментом) молекул сильным низкочастотным лазерным полем.

Результаты диссертации могут быть рекомендованы для использования в работах по исследованию ¡взаимодействия сильного светового поля с веществом, ведущихся в ИОФ РАН, НИИЯФ МГУ, РНЦ Курчатовский институт, СПбГУ, НИЯУ «МИФИ», ВГУ, ИПФ РАН, а также для включения в специальные курсы для студентов-физиков, специализирующихся в области атомной и молекулярной физики.

На защиту выносятся следующие основные результаты и положения:

1. В приближении эффективного радиуса получены основные аналитические соотношения, определяющие комплексную энергию молекулярных термов систем с й — в, в—рчр — р центрами в сильном электрическом поле при произвольной геометрии задачи.

2. Выполнен численный анализ зависимости молекулярных термов от параметров задачи: напряженности электрического поля, межъядерного расстояния и угла между осью молекулы и вектором напряженности электрического ноля, а также получены простые аналитические аппроксимации комплексной энергии термов в пределе слабого поля.

3. Развита теория возмущений по обменному взаимодействию, на основе которой дано аналитическое описание немонотонной зависимости ширины возбужденного состояния в — 5 системы с идентичными центрами от межъядерного расстояния Я и ориентационной зависимости ширин основного и возбужденного состояний.

4. Показано, что положение и ширина термов двухцентровой системы с неэквивалентными центрами в поле Г существенно определяются эффектами постоянного диполыюго момента, наличие которого приводит к квазнпересечепию термов в сильном ноле и резкому изменению ширин термов в узких интервалах Я или Е, определяемых величиной обменного взаимодействия.

Апробация работы

Основные результаты диссертации представлялись и докладывались на следующих конференциях:

1. Форум "Всемирный год физики в Московском университете", 15-17 сентября 2005 г., Москва

2. 37th Meeting of the Division of Atomic, Molecular and Optical Physics of American Physical Society, Knoxville, USA, May 16-20, 2006, "Negative molecular ion in a strong DC field"

3. XVIII Съезд по Спектроскопии, 22-26 октября 2007 г., г. Звенигород, Моск. обл., "Теория эффективного радиуса для молекулярного отрицательного иона в постоянном электрическом поле"

4. Научная сессия Воронежского государственного университета - 2007, "Распад и поляризуемость отрицательного молекулярного иона в постоянном электрическом поле"

5. Научная сессия Воронежского государственного университета - 2009, "Распад отрицательного молекулярного нона в постоянном электрическом поле"

6. XXIV Съезд по Спектроскопии, 25 февраля - 5 марта 2010 г., Москва, Троицк, "Молекулярный ион в постоянном электрическом поле"

Публикации

Материалы диссертации опубликованы в 5 печатных работах, из них 2 статьи в рецензируемых журналах из списка ВАК [Al, А2] и 3 публикации в сборниках трудов конференций [A3, A4, А5].

Личный вклад автора

в диссертации. Подготовка к публикации полученных результатов проводилась совместно с соавторами, причем вклад диссертанта был существенным. Результаты, составляющие содержание положении, выносимых на защиту, получены автором лично.

Структура и объем диссертации

Диссертация состоит из введения, 3 глав, заключения и библиографии. Общий объем диссертации 100 страниц, из них 87 страниц текста, включая 15 рисунков. Библиография включает 69 наименований на 9 страницах.

Содержание работы

Во Введении обоснована актуальность диссертационной работы, сформулирована цель и аргументирована научная новизна исследований, указана практическая значимость полученных результатов и представлены выносимые на защиту научные положения.

В первой главе получены общие соотношения теории эффективного радиуса для волновой функции н энергии электрона в иоле статического возмущения У(г) и N короткодействующих потенциалов атомных центров, расположенных в точках Ку (у = 1,..., ТУ), а также обобщение этих результатов па случай квазнстационарных состояний электрона в поле двух ¿-потенциалов и монохроматическом световом ноле с электрическим вектором Р(^) = Рсов^.

В разделе 1.1 вначале приведены известные соотношения теории эффективного радиуса для электрона в короткодействующем потенциале С/(г) (радиуса гс) и внешнем статическом поле, а затем эти соотношения обобщены на случай N короткодействующих атомных центров.

Пусть при К(г) = 0 потенциал С/(г) поддерживает слабосвязанное состояние %1>Е0[т(г) энергией Ео = — ^ (используются атомные единицы) и орбитальным моментом I, которое на больших расстояниях имеет известный

асимптотический вид [9]:

ФЕо1тп1 (г) |Г-юо = с^у/кг'1 е~кг¥1т(п), (1)

где СК1 — безразмерный асимптотический коэффициент, а п — единичный вектор в направлении г. При У(г) / 0 сингулярная в нуле волновая функция А1гщ(г) = соответствующая *Фе01гп,{г), при г > гс может быть запи-

сана через пространственные производные от стационарной функции Грина Се(г, г') электрона во внешнем поле V(г) [10, 11]:

фе{т) = 21гУ1т{Т7*)С({г, г')|г'=о, (2)

где дифференциальный оператор записан через шаровую функцию З^ш, (Vr) оператора градиента Vr () = г'У/т,(п)), а функция Грина удовлетворяет уравнению

V2 + У(т) - е) Се(г, г') = 6(т - г'). (3)

Трансцендентное уравнение для комплексной энергии с (переходящей в Ео при У(г) = 0) получается сшиванием выражения (2) при г < гс с известным граничным условием для фе(т) при малых г [11]:

|^(г)^(п)сгпг ~ г-'-1 + • • ■ + М±вБг(е)г'5 (4)

где коэффициент В/(б) выражается через фазу рассеяния ¿¡(е) на потенциале 1/(г), которая параметризуется через длину рассеяния щ и эффективный радиус п согласно теории эффективного радиуса [9] (укажем, что щ и г; выражаются через параметры и к в (1)).

Аналогично одноцентровой задаче, при наложении возмущения К (г) волновая функция ф<.(г) электрона в ноле N атомных центров в основном определяется действием внешнего поля за исключением окрестностей точек г = Л^-,

в которых на фе(г) накладываются граничные условия, аналогичные (4):

(5)

где г,- = г - п^ = Ц, ?щ = т1р а /¡.^ = Д,Г„Дб) — постоянные коэффициенты. Поскольку в точках г = потенциальная энергия в общем случае не мала по сравнению с характерными изменениями е, в окрестности этих точек наличие внешнего ноля учитывается в (5) соответствующим сдвигом энергии е в В\ (предполагается, что У(0) = 0).

Записывая волновую функцию фе(т) в виде линейной комбинации одно-центровых состояний (2) с коэффициентами f^jtmj и сшивая с граничными условиями (5) вблизи каждого центра, получаем систему линейных однородных уравнении для коэффициентов

В^е - У(И,-))= £ £ (6)

1=1 11Ц=~1{

где матричные элементы А(е) содержат функцию Грина Ое и ее пространственные производные и в случае постоянного электрического поля выражаются через функции Эйри, а энергия электрона во внешнем поле и поле N атомных центров (т. е. термы квазимолекулы) определяется корнями трансцендентного уравнения:

<*<* 1~ - = 0- (7)

В разделе 1.2 получены уравнения для волновой функции Ф{(г, ¿) и комплексной квазиэнергии е электрона в поле двух идентичных ¿-потенциалов и линейно-поляризованном монохроматическом световом ноле с частотой ш. Рассмотрение основано на использовании известного решения [5] одноцен-тровой задачи на квазистационарпые квазиэнергетические состояния, которое сводится к анализу однородного интегрального уравнения (задачи па

собственные значения б) для периодической (с периодом Т = 7г/о;) функции входящей в граничное условие для Ф£(г,^ при г —У 0: Ф£(г, V) = (г к) ® поле двух ¿-потенциалов граничные условия для Ф£(г, вблизи ¿-центров содержат различные периодические функции времени:

<8>

Поэтому для двухцентровой системы задача сводится к анализу связанной системы двух однородных интегральных уравнений (для и /,Р'(Д,{)). В диссертации эти уравнения переписаны в эквивалентном виде через системы линейных однородных уравнений для коэффициентов Фурье функций

/л о\

/с ' (Д, £), а соответствующий определитель Фредгольма дает трансцендентное уравнение для е.

В разделе 1.3 приведены выводы к первой главе.

Во второй главе содержится анализ сдвига и ширины уровней двухцен-тровых систем с вя-центрами, в том числе и неэквивалентными. Приведены точные результаты для комплексной энергии е(Р, Я, в) и сравнение с известными результатами [8] для эквивалентных центров в пределе слабого поля.

Для системы с «-центрами в приближении длины рассеяния для фаз рассеяния трансцендентное уравнение для молекулярных термов е в нашей модели эквивалентно уравнению на полюсы точной функции Грина электрона в поле Е и поле N трехмерных ¿-потенциалов [8]. Поскольку уравнение для б содержит лишь функцию Грина Се(К,, ГГ,-) электрона в поле Е и сё пространственные производные, наличие удобного аналитического представления для Се(г, г') [8] позволяет получить как точные численные результаты для комплексных энергий е = е{Р, Я, 9), так и аналитические аппроксимации для ряда предельных случаев.

В разделе 2.1 анализируются точные результаты для комплексной энергии б s — s-систсмы с эквивалентными центрами, получены аналитические выражения для б в рамках теории возмущений но обменному взаимодействию и приведено сравнение точных результатов с приближением слабого поля.

Рассмотрим электрон в поле двух одинаковых s-цептров, расположенных в точках г = R-i = R/2 и R2 = — R/2, и электрическом иоле F, образующем угол в с линией, соединяющей центры. При F — 0 и Я = |Ri — R2I —» 00 каждый пз центров описывается эффективным радиусом Го и поддерживает s-состоянис с энергией Е0 = — Кц/2. В случае двух идентичных центров система уравнений (6) для комплексной энергии е = Ree — гГ/2 и коэффициентов //,= o,mi=o = /1 II //2=n.m2=0 = /2 содержит два уравнения

где диагональные и недиагоиальный (ответственный за обменное взаимодействие) матричные элементы выражаются через функции Эйри и их производные. При Г = 0 определитель системы (10) дает трансцендентное уравнение для невозмущенных энергий Е± основного (+) и возбужденного (—) состояний квазимолекулы, которые, соответственно, симметричны (/1 = /2) и антисимметричны (/1 = —/2) относительно перестановки центров, а при Г ф 0 этот определитель дает уравнение для комплексных энергий с± = Ие€± — (г/2)Г± при произвольных Е, Я и в, переходящих в Е± при Г = 0.

Для иллюстрации поведения е±(Е,Я,в) в широком интервале значений Е н Я и области применимости аналитических результатов [8] для слабого ноля [Е Ё, где Ё = (|£±| - ЕЯ)3/2] на рис. 1 и 2 показана зависимость е+ и от Е и Я для параллельной (0 = 0) и перпендикулярной (в = 90°) геометрии. Как видно из рис. 1, при в = 90° даже в области сильных полей [Е < кЦ) положение уровней прекрасно согласуется с результатами для ела-

(10)

Рис. 1. Зависимость положения (11е е^) и ширины (Г± = —21т 6-1-) электронных термов в поле двух идентичных 5-центров от ^ при Я = 21 и в = 0 (а и б) и в = 90° (в и г). Сплошные (штриховые) линии: точные результаты для е_ (е+); пунктирные (штрих-пунктирные) линии: результаты Далидчика и Слониыа [8] для б_ (б+). Га = Е0 = —кЦ2.

бого поля, а точные ширины Г± лишь ненамного превышают результаты для слабого поля. (Это объясняется тем, что при в = 90° матричные элементы А± в (10) не зависят от Я и остаются теми же, что и для изолированного атомного центра, для которого результаты слабого ноля [12] применимы вплоть до Р ~ «о [13]). Однако при 9 = 0 значительное завышение результатов [8] по сравнению с точными начинается уже с^и 0.1кд (рис. 1а, б). При в = 90° хорошее согласие точных и аналитических результатов [8] наблюдается и для зависимости положения и ширины уровнен от Я в слабом поле (рис. 2в,г). Однако в случае в = 0, когда электрическое ноле полностью разрушает перестановочную симметрию задачи, из рис. 2а,б видно, что даже в слабом поле (Р = 0.015«о) поведение Ыее± и Г± с ростом Я, начиная ей« Зк^ \ резко отличается от предсказываемого в работе [8]. Наиболее интересным эффектом сильного поля представляется необычный минимум в зависимости Г_ от Я

Рис. 2. То же, что и на рис. 1, но для зависимости t± от R при F = 0.015к„. Тонкие сплошные и штриховые линии: теория возмущений по обменному взаимодействию.

на рис. 26, природа которого объясняется в диссертации, учитывая обменный матричный элемент Ао в (10) по теории возмущений.

В разделе 2.2 рассмотрена двухцеитровая система с неэквивалентными (ki ф «2) s-центрами. (Для определенности полагаем < кг, а комплексные энергии основного и возбужденного термов, переходящие при F = 0 в невозмущенные энергии термов Ец, обозначаем е+ и е~). Характерной особенностью поведения электронных термов е+ н е~ в данном случае является казиисресечспие термов (Ree+ « Ree") с ростом R или F и резкое изменение поведения ширин Г+ и в области квазииересечепия.

Как показывает аналитический анализ системы уравнений (6), принципиальное отличие от системы с идентичными центрами состоит в том, что молекулярный ион с неэквивалентными центрами имеет ненулевой диполь-ный момент d.,s ~ R при F = 0 вследствие различного воздействия центров на слабосвязанный электрон и связанного с этим различия в распределении электронной плотности в области первого и второго центров. Поэтому энер-

гии основного и возбужденного термов с ростом Д сближаются вплоть до точки квазипересечения, а разложение сдвига уровней при ^ —>• 0 по степеням ^ начинается с члена ~ ^ (линейный эффект Штарка):

Иее± = £:0±-((1± • Е) - (11)

где <1^ = ¿о И, а явный вид йд и поляризуемостей приведен в диссертации. Укажем, что выражение (11) хорошо описывает сдвиг уровней вплоть до области квазипересечения термов.

Полагая для простоты эффективные радиусы для первого и второго центров равными нулю (т.е. рассматривая электрон в поле двух ¿-потенциалов с «1 ф «г), формулы для ширин термов в пределе слабого поля (Г^, = Г^) имеют простой аналитический вид (ко = кд = у/—2Ео):

Г? = -7-гХ

2/Цк1 + к2 - 2к0 - гя^е-^'оя) х [(«2 - к0)екаНс№в + (К1 - /со)е-адсо5" - гЯ"^-*"*], (12)

показывающий, насколько усложняется известное выражение для вероятности туннелирования в одпоцентровой задаче (см. ниже ф-лу (15)) в случае двухцентровой задачи с неэквивалентными центрами.

В диссертации получены также аналитические аппроксимации (ё~ и ё+) для е± в области сильного поля, хорошо согласующиеся с точными результатами для е±, полученными из численного решения уравнения (7) (см. рис. 3). Для объяснения физической природы резкого изменения поведения ширин термов в области квазинересечения в диссертации получены простые аппроксимации для ширин Г* в этой области. Считая напряженность Г фиксированной, а Я свободным параметром, имеем :

г+ = |1 + лдГ(г. + гг/(я,, «<*

[ Г2 + Г1/(Я), Я>Яо 10

—'------- »_

/ / '

/ Л'

/ //•

. / /■'

/ /

0.02

0.04

0.06

Рис. 3. Зависимость положения и ширины уровней «я-системы с «1 = 0.8к2, ориентированной вдоль поля Г (в = 0), от Д (а и Г = 0.04^) и F (о и г, Л = £2 = -к2/2, ^ = Сплошные и штриховые линии: точные результаты для е~ и е+, соответственно; жирные пунктирные и штрих-пунктирные линии: аналитические аппроксимации ё~ и б+ (см. текст); серые пунктирные и штрих-пунктирные линии: результаты (И) и (12) для слабого поля; толстые серые линии на б и г: формулы (13) и их аналог для Г~.

где функция /(Я) и ширины Г4 одноцентровых состояний в иоле имеют вид:

А+

/(Я) =

^Я- Д0| + А+'

. = С1арг-2**

Г,: =

/т

4к,;

(14)

(15)

Аналогичный результат для "-"-терма получается из (13) и (14) заменами Гх ^ Г2 и Д+ Д_, где "расстройки" Д± определяются эффектами обменного взаимодействия:

д+ =

(16)

где Д12 = Расстояние Д0, соответствующее минимальному

сближению термов в области квазипсресечения, следует из условия Д12 = 0: Я0 = («2 - к\)/{2Рсо5в). Аналогичные вышеприведенным результаты полу-

чены также для случая, когда в области области квазипересечения термов изменяется напряженность поля Р при фиксированном К

В разделе 2.3 кратко обсуждаются порождаемые сильным электрическим полем "зигертовские" состояния [14-16], которые при выключении поля не переходят в связанные состояния невозмущенной задачи и ранее не рассматривались для электрона в поле двух трехмерных ¿-потенциалов. Хотя комплексные энергии 65 этих состояний удовлетворяют уравнению (10), эти состояния не являются физически реализуемыми квазистационарными состояниями, поскольку мнимая часть ез имеет тот же порядок величины, что н вещественная часть. Показано, что возникновение "зигертовских" состояний связано с аналитическими особенностями матричных элементов А±, Ао в (10).

В разделе 2.4 содержатся выводы ко второй главе.

Основные результаты первой и второй глав опубликованы в работе [А1].

В третьей главе для наиболее интересного случая параллельной геометрии (в = 0) выполнен анализ сдвига и ширины уровней двухцентро-вой в — р системы, а также эффекта Штарка для молекулярного нона с двумя р-центрами. На основе точных результатов для комплексной энергии е(/\ Л, в) получены приближенные соотношения для малых значений Р и показано, что положение термов вплоть до достаточно сильных полей определяется линейным эффектом Штарка. Получены явные аналитические выражения для поляризуемости основного и возбужденного состояний электрона в двухцентровой в — р системе.

В разделе 3.1 выполнен общий анализ уравнений для волновых функций и комплексной энергии электрона в ноле я и р-цептров, получены аналитические соотношения для случая слабого поля.

В разделе 3.2 приведен прямой расчет постоянного дипольиого момента в —р системы как среднего значения оператора г с волновыми функциями невозмущенной задачи.

Вычисление среднего значения оператора г с волновыми функциями основного и возбужденного (ф-\т)) состояний электрона с энергиями и Ев поле в и р-центров показывает, что 5 — р система в состояниях ф±\т) имеет постоянный дниольный момент с!±:

а+ =

2Аг(/с)

гуту

к(1 + кП)

(17)

где к =

к = к{°] = у/-2е£п), с0(к) = {к-1 - г0)/20(к), с,(к) = {Зк + г-о/ад,

2Н

Щк) = С0(к) + С1(к)-т^-ш, (18)

2о(к) = («о - к)[1 - ^(к, + к)], 2\{к) = к\- к3 + ^(к? - к2). (19)

Аналитические и численные результаты для штарковского сдвига уровней и поляризуемостей й — р-систсмы, а также ширин основного и возбужденного электронных термов приведены в разделе 3.3.

В разделе 3.4 исследован штарковский сдвиг термов р — р-системы.

В разделе 3.5 сформулированы выводы к третьей главе.

Результаты третьей главы опубликованы в работах [А1] и [А2].

В Заключении сформулированы основные результаты, полученные в диссертации.

Список основных публикаций по материалам диссертации

[А1] Распад отрицательного молекулярного иона в постоянном электрическом поле / С. В. Борзунов, Н. Л. Манаков, А. Ф. Старас, М. В. Фролов // Журнал Экспериментальной и Теоретической Физики. — 2011. — Т. 139, № 5. - С. 835-855.

[А2] Борзунов, С. В. Поляризуемость отпцателыюго молекулярного нона с s-н р-центрами / С. В. Борзунов, Н. Л. Манаков, М. В. Фролов // Вестник ВГУ. Серия: Физика. Математика. — 2010. — № 2. — С. 198-204.

[A3] Борзунов, С. В. Теория эффективного радиуса для молекулярного отрицательного иона в постоянном электрическом поле / С. В. Борзунов, Н. Л. Манаков, М. В. Фролов // Труды XVIII-ro Съезда по спектроскопии. - Звенигород: РИИС ФИАН, 2007.- С. 116-117.

[А4] Eop3ijHoe, С. В. Распад отрицательного молекулярного иона в постоянном электрическом поле / С. В. Борзунов, Н. Л. Манаков, М. В. Фролов // Труды XXIV-ro Съезда по спектроскопии. — Т. 2. — Москва, Троицк: Тро-вант, 2010. - С. 409-410.

[А5] Negative molecular ion in a strong dc field / S. V. Borzunov, M. V. Frolov, N. L. Manakov, A. F. Starace // Bulletin of the American Physical Society.— 2006.-Vol. 51, no. 3.-P. 146.

Работы [Al, A2) опубликованы в журналах, рекомендованных перечнем ВАК Р<

Список цитированной литературы

[1] Stapelfeldt, Н. Aligning molecules with strong laser pulses / H. Stapelfeldt, T. Seideman // Reviews of Modern Physics.— 2003.— Vol. 75.— Pp. 543-557.

[2] Seideman, T. Nonadiabatic alignment by intense pulses. Concepts, theory, and directions / T. Seideman, E. Hamilton // Advances In Atomic, Molecular, and Optical Physics. — 2005. — Vol. 52. — Pp. 289-329.

[3] Above-threshold ionization: from classical features to quantum effects /

W. Bcckcr, F. Grasbon, R. Kopold, D. B. Milosevic et al. // Advances In Atomic, Molecular, and Optical Physics. — 2002. — Vol. 48. — Pp. 35-98.

[4] Машков, H. JI. Частица с малой энергией связи в циркулярно поляризованном поле / Н. Л. Манаков, Л. П. Рапопорт // Журнал Экспериментальной и Теоретической Физики. — 1975. — Т. 69, № 3(9). — С. 842-852.

[5] Манаков, Н. Л. Распад слабосвязанного уровня в монохроматическом поле / Н. Л. Манаков, А. Г. Файиштсйн // Журнал Экспериментальной и Теоретической Физики. - 1980. - Т. 79, № 3(9). - С. 751-762.

[6] Decker, W. Modeling harmonic generation by a zero-range potential / W. Becker, S. Long, J. K. Mclver // Physical Review A. - 1994. - Vol. 50, no. 2,- Pp. 1540-1560.

[7] Эффекты плато в спектрах электрон-атомного рассеяния в сильном лазерном ноле / Н. Л. Манаков, А. Ф. Старас, А. В. Флегель, М. В. Фролов // Письма в Журнал Экспериментальной и Теоретической Физики. - 2002. - Т. 76, № 5. - С. 316-321.

[8] Далидчик, Ф. И. Эффекты сильного обменного взаимодействия в однородном электрическом ноле / Ф. И. Далидчик, В. 3. Слоним // Журнал Экспериментальной и Теоретической Физики, — 1976.— Т. 70, № 1.— С. 47-60.

[9] Ландау, Л. Д. Теоретическая физика: Учеб. пособ.: Для вузов. В 10 т. / Л. Д. Ландау, Е. М. Лифшиц. - 5-е изд. - М.: ФИЗМАТЛИТ, 2002,Т. III. Квантовая механика (нерелятивистская теория). — 808 с.

[10] Демков, Ю. Н. Слабосвязанная частица с ненулевым орбитальным моментом в электрическом или магнитном поле / Ю. Н. Демков, Г. Ф. Дру-

карев // Журнал Экспериментальной и Теоретической Физики. — 1981. - Т. 81, № 4. - С. 1218-1231.

[11] Спектр слабосвязанных состояний частицы во внешних электрических полях / С. П. Андреев, Б. М. Карнаков, В. Д. Мур, В. А. Полунии // Журнал Экспериментальной и Теоретической Физики. — 1984. — Т. 86, № З.-С. 866-881.

[12] Демков, Ю. Н. Распад и поляризуемость отрицательного иона в электрическом ноле / Ю. Н. Демков, Г. Ф. Друкарев // Журнал Экспериментальной и Теоретической Физики. — 1964. — Т. 47, № 3(9). — С. 918-924.

[13] Interaction of laser radiation with a negative ion in the presence of a strong electric field / N. L. Manakov, M. V. Frolov, A. F. Starace, I. I. Fabrikant // Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics.— 2000.— Vol. 33, no. 15. - Pp. R141-R214.

[14] Siegert, A. J. P. On the derivation of the dispersion formula for nuclear reactions / A. J. F. Siegert // Physical Review. — 1939.— Vol. 56, no. 8.— Pp. 750-752.

[15] Ludviksson, A. A simple model of a decaying quantum mechanical state / A. Ludviksson // Journal of Physics A: Mathematical and General — 1987. - Vol. 20, no. 14. - Pp. 4733-4738.

[16] Alvarez, G. Stark resonances stemming from continuum thresholds / G. Alvarez, B. Sundaram // Physical Review A. — 2003,— Vol. 68, no. 1,— Pp. 013407-013407-8.

Подписано в печать 16.08.11. Формат 60*84 Усл. лсч. л. 1,3. Тираж 100 экз. Заказ 1071.

Отпечатано с готового оригинал-макета в типографии Издательско-гю ли графического центра Воронежского государственного университета. 394000, Воронеж, ул. Пушкинская, 3

Содержание диссертации автор исследовательской работы: кандидата физико-математических наук, Борзунов, Сергей Викторович

Список основных обозначений и аббревиатур.

Введение

Обзор литературы

Глава 1. Метод эффективного радиуса для электрона в поле N короткодействующих центров и внешнем поле.

1. Основные соотношения теории эффективного радиуса для системы во внешнем поле.

1.1. Постановка задачи.

1.2. Формализм квазистационарных состояний.

1.3. Приближение эффективного радиуса для одноцентровой задачи.

1.4. Модель молекулярного иона.

1.5. Метод эффективного радиуса для N атомных центров

2. Обобщение метода эффективного радиуса для электрона в поле двух й-центров и монохроматическом световом поле.

2.1. Квазистационарные квазиэнергетические состояния

2.2. Уравнение для комплексной квазиэнергии двухцентровой з — б системы в сильном световом поле.

3. Выводы к первой главе.

Глава 2. Молекулярный ион с двумя б-центрами в постоянном электрическом поле

1. Электронные термы системы с идентичными б-центрами

1.1. Точные уравнения для комплексной энергии

1.2. Сравнение с результатами предыдущих работ.

1.3. Теория возмущений по обменному взаимодействию

1.4. Качественное сравнение с результатами численного решения уравнения Шрёдингера.

2. Двухцентровая система с неэквивалентными й-центрами

3. «Зигертовскис» состояния.

4. Выводы ко второй главе.

Глава 3. Молекулярный ион с б и р-центрами в постоянном электрическом поле

1. Электронные термы двухцентровой в — р системы.

2. Общие соотношения теории эффективного радиуса для расчета поляризуемости э — р системы.

3. Штарковский сдвиг уровней и поляризуемость б — р системы: аналитические и численные результаты.

4. Штарковский сдвиг уровней р — р системы.

5. Выводы к третьей главе.

Введение диссертация по физике, на тему "Отрицательный молекулярный ион в сильном электрическом поле"

Актуальность работы

Исследование нелинейного отклика атомной или молекулярной системы на внешнее электромагнитное поле является одной из фундаментальных задач современной атомной и молекулярной физики. В настоящее время в экспериментах по взаимодействию сильного низкочастотного (инфракрасного) лазерного излучения с газами широко используются молекулярные мишени. При этом в большинстве случаев эксперименты по наблюдению угловых распределений при ионизации молекул сильным лазерным излучением, а также по генерации высших гармоник лазерного излучения выполняются с молекулярными ансамблями, выстроенными (или, в случае несимметричных молекул, ориентированными) вдоль направления поляризации поля с использованием эффективных методов выстраивания и ориентации (laser alignment and orientation) молекул достаточно слабым дополнительным лазерным излучением [1, 2]. Уже для случая двухатомной молекулы наличие двух новых параметров задачи - межъядерного расстояния R и угла в между направлением поляризации поля и осью молекулы - кардинально усложняет теоретический анализ по сравнению с атомными задачами, обладающими сферической симметрией. Вследствие этого последовательный теоретический анализ изменения положения и уширения (вероятности распада) молекулярных уровней отсутствует даже для случая сильного постоянного электрического поля (с вектором напряженности F). Поэтому представляет интерес построение простых моделей молекулярной системы, позволяющих установить качественные особенности пространственной (от расстояния R) и ориентационной (от угла в) зависимости энергетических уровней электрона в нецентральном потенциале (создаваемом полем двух или нескольких атомных центров) и постоянном электрическом поле F. Укажем, что, кроме задачи об отклике молекулярной системы на постоянное электрическое поле, результаты, полученные для таких моделей, представляют интерес и при анализе нелинейных явлений в молекулах в сильных низкочастотных лазерных полях. В частности, известно, что, как и в случае атомов, вероятность распада молекулярной системы в низкочастотном лазерном поле определяется'усредненной по периоду вероятностью распада молекулы в постоянном электрическом поле с напряженностью, определяемой мгновенным значением напряженности лазерного поля. Кроме самостоятельного интереса, информация об этой вероятности и её зависимости от межъядерного расстояния и ориентации также необходима при анализе генерации высших гармоник и надпороговой ионизации молекул, для которых, согласно модели перерассеяния [3], распад молекулы в квазистатическом электрическом ноле является первым этапом в формировании высокоэнергетического спектра генерации высших гармоник и надпороговой ионизации.

В атомных задачах простейшей аналитически-решаемой моделью является модель потенциала нулевого радиуса (5-потенциала), успешно использованная ранее при анализе фотораспада атомных систем [4, 5], генерации высших гармоник лазерного излучения [6] и электрон-атомного рассеяния в присутствии световой волны [7]. Для отрицательного молекулярного иона в постоянном электрическом поле к настоящему времени известно лишь решение модельной задачи, в которой два атомных центра моделируются идентичными (поддерживающими слабосвязанные я-состояния с одинаковой энергией связи) трехмерными ¿-потенциалами, а аналитические результаты получены в приближении слабого поля, когда изменение энергии электронных термов определяется квадратичным эффектом Штарка, а вероятность распада - квазиклассической вероятностью туннелирования [8].

Цель диссертационной работы

Целью настоящей диссертации является построение аналитически-решаемой модели простейшей молекулярной системы - отрицательного молекулярного иона, рассматриваемого как электрон в поле нескольких притягивающих короткодействующих потенциалов (атомных центров), взаимодействующей с постоянным электрическим полем. В отличие от модели ¿'-потенциалов, предполагается, что каждый из атомных центров может поддерживать слабосвязанное й- или р-состояние (з и р центры) и описывается двумя параметрами - длиной рассеяния щ и эффективным радиусом п (I = 0,1).

Для достижения поставленной цели были решены следующие задачи:

2. Получены основные аналитические соотношения для энергий основного и возбужденного молекулярных термов двухцентровых молекулярных систем сз-й, в — р и р — р центрами.

3. Выполнены численные расчеты комплексной энергии указанных систем в широком диапазоне параметров задачи.

5. Выполнено сравнение точных значений комплексных энергий квазимолекулы в постоянном электрическом поле с аналитическими результатами для слабого поля, в том числе, с результатами работы [8] для двух идентичных в центров.

Научная новизна

В диссертации впервые построена аналитически-решаемая модель для описания взаимодействия отрицательного молекулярного иона с сильным постоянным электрическим полем, основанная на использовании приближения эффективного радиуса. Получены аналитические соотношения, определяющие положение и ширину основного и возбужденного термов молекулярных ионов с в — в, в — р и р — р центрами при произвольной ориентации вектора напряженности электрического поля относительно молекулярной оси. Установлены принципиальные различия в зависимости положения и ширины электронных термов от параметров задачи для ионов с нулевым и ненулевым постоянным дипольным моментом. Приведены численные результаты для комплексной энергии термов для наиболее важных в практическом отношении случаев. Выполнено сравнение с соответствующими аналитическими результатами для случая слабого поля.

Практическая значимость

Результаты диссертации могут быть рекомендованы для использования в работах по исследованию взаимодействия сильного светового поля с веществом, ведущихся в ИОФ РАН, НИИЯФ МГУ, РНЦ Курчатовский институт, СПбГУ, НИЯУ «МИФИ», ВГУ, ИПФ РАН, а также для включения в специальные курсы для студентов-физиков, специализирующихся в области атомной и молекулярной физики.

На защиту выносятся следующие основные результаты и положения:

1. В приближении эффективного радиуса получены основные аналитические соотношения, определяющие комплексную энергию молекулярных термов систем Сй-г^-рир-р центрами в сильном электрическом поле при произвольной геометрии задачи.

2. Выполнен численный анализ зависимости молекулярных термов от параметров задачи: напряженности электрического поля, межъядерного расстояния и угла между осью молекулы и вектором напряженности электрического поля, а также получены простые аналитические аппроксимации комплексной энергии термов в пределе слабого поля.

3. Развита теория возмущений по обменному взаимодействию, на основе которой дано аналитическое описание немонотонной зависимости ширины возбужденного состояния б — й системы с идентичными центрами от межъядерного расстояния Я и ориентационной зависимости ширин основного и возбужденного состояний.

4. Показано, что положение и ширина термов двухцентровой системы с неэквивалентными центрами в поле Г существенно определяются эффектами постоянного дипольного момента, наличие которого приводит к квазипересечению термов в сильном поле и резкому изменению ширин термов в узких интервалах К или .Р, определяемых величиной обменного взаимодействия.

Апробация работы

Основные результаты диссертации представлялись и докладывались на следующих конференциях:

1. Форум "Всемирный год физики в Московском университете", 15-17 сентября 2005 г., Москва

2. 37th Meeting of the Division of Atomic, Molecular and Optical Physics of American Physical Society, Knoxville, USA, May 16-20, 2006, "Negative molecular ion in a strong DC field"

5. Научная сессия Воронежского государственного университета - 2009, "Распад отрицательного молекулярного иона в постоянном электрическом поле"

Публикации

Материалы диссертации опубликованы в 5 печатных работах, из них.2 статьи в рецензируемых журналах из списка ВАК [9, 10] и 3 публикации в сборниках трудов конференций [11-13].

Личный вклад автора

Содержание диссертации и основные положения, выносимые на защиту, отражают персональный вклад автора в опубликованные работы. Автором лично проведены аналитические и численные расчеты, представленные в диссертации. Подготовка к публикации полученных результатов проводилась совместно с соавторами, причем вклад диссертанта был существенным. Результаты, составляющие содержание положений, выносимых на защиту, получены автором лично.

Структура и объем диссертации