Пьезоэлектрические характеристики многокомпонентных микронеоднородных текстурированных материалов тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.10 ВАК РФ

ргй ОД ,

МИНИСТЕРСТВО НАУКИ, ВЫСШЕЙ ШКОЛЫ И ТЕХНИЧЕСКОЙ ПОЛИТИКИ

российской федерации

МОЖОВСШ^ОРДЕНА ТРУДОВОГО КРАСНОГО ЗНАМЕНИ ^ \3 ИШГИТУТ ЭЛЕКТРОННОЙ ТЕХНИКИ

На правах рукописи

Яковлев Виктор Борисович

ПЬЕЗОЭЛЕКТРИЧЕСКИЕ ХАРАКТЕРИСТИКИ ШОГОКОМПОНЕНГНЫХ МИКРОНЕОДНОРОДНЫХ ТЕКСТУРИРОВАНННХ МАТЕРИАЛОВ

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидат физико-математических наук (01.04.10 - физика полупроводников и диэлектриков)

Научный руководитель действительный член АТН РО, доктор физ.-мат. наук, профессор Шермергор.Т.Д.

Москва -

1993

Работа выполнена в Московском Ордена Трудового Красного Знамени институте электронной техники.

Научный руководитель - д.ф.-м.н., профессор, действительный член АТН РФ Шермергор Тимофей Дмитриевич

Официальные оппоненты:

Пустовойт Владислав Иванович - член-корреспондент РАН,

д.ф.-м.н., профессор Аллавердиев Аладдин Мгмедович - кандидат физ.-мат. наук

Ведущая организация - Тверской государственный университет

Защита состоится " "_1993г. в_часов

на заседании специализированного Совета Д.053.02.02 в МИЭТ по адресу: 103498, Москва, МИЭТ.

. С диссертацией можно ознакомится в библиотеке МИЭТ.

Автореферат разослан "_"__ 1993г.

Ученый секретарь специализированного совета

Орлов Б.М.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы исследования.

3 настоящее время известно сеышэ десяти тысяч поликристаллических пьезоэлектрических веществ. Обычно они представляют собой многокомпонентные системы, включающие больаое количество химических элементов и их соединений. Исследование этих материалов и поиск новях ведется в основном экспериментально на основе личного ошта и качественных представлений физики и химии твердого тела.

Практика показывает, что комбинируя материалы, составлявшие многокомпонентный поликристалл, и способы их чередования в пространстве, в большинстве случаев удается добиться свойств, необходимых для того или иного конкретного применения. При этом приходится учитывать, что улучшение одних свойств как правило сопровождается ухудшением других. Вследствие этого при прогнозировании свойств новых материалов следует рассматривать, по возможности, большее количество характеристик, описывающих композит. В этой связи учет.влияния функции распределения ориентации кристаллографических осей кристаллитов на эффективные характеристики микронеоднородного материала в совокупности с определением концентрации физико-механических шлей на границах раздела компонент этого материала предоставляет возможность более полного анализа свойств создаваемых материалов.

Цель работы.

Целью настоящей работы является развитие методов описания пьезоэлектрических свойств неоднородных многокомпонентных

материалов.

Научная новизна. В настоящей работе:

- разработан метод, определения оператора концентрации связанных упругих и электрических полей на поверхности анизотропного включения в неограниченной анизотропной матрице;

- определены коэффициенты концентрации связанных упругих и электрических полей для ряда модельных сред;

- разработан метод вычисления эффективных пьезоэлектрических свойств применительно к двухкомпонентным пьезоэлектрическим текстурированным композитным материалам;

- на примере полукристаллического кварца изучено влияние ориенгационной текстуры на симметрию и эффективные пьезоэлектрические свойства;

- исследована зависимость эффективных пьзоэлектрических свойств двухкомгюнентного композитного материала от свойств исходных материалов и его текстуры.

Достоверность полученных результатов проверялась при помощи предельного перехода к известным . решениям и сопоставлением с экспериментальными данными.

Практическая и научная ценность.

Разработанные в диссертации методы и основанные на них алгоритмы описания физико-механических полей на поверхности отдельного кристаллита в многокомпонентном поликристалле использованы для создания программ расчета концентрации связанных электромеханических полей в анизотропном микронеоднородном материале. Это позволяет оценивать локальные концентрации полей на границах раздела компонентов, ■ прогнозировать предельные

состояния композитного материала, создавать модели пластического деформирования, в для случая пьезоэлектрического материала определять характеристики пробоя.

Разработаны численные алгоритмы и программное обеспечение для расчета функции распределения ориентация (ФРО) полукристаллического текстурированного кварца по известным коэффициентам разложения ФРО в ряд по обобщенным шаровым функциям. Данный комплекс программ может бить использован и для расчета ФРО других материалов и вида текстуры.

На основе обобщенного сингулярного приближения теории случайных функций разработано программное обеспечение для расчета в едином цикле эффективных упругих, пьезоэлектрических и диэлектрических свойств текстурированных поликристаллов и композитов, состоящих из кристаллитов любой группы симметрии. Данное программе обеспечение может быть использовано для прогнозирования свойств новых и исследования имеющихся материалов.

Применение обобщенного сингулярного приближения теории случайных функций для расчета эффективных упругих, диэлектрических и пьезоэлектрических свойств материалов в совокупности с методами определения функции распределения ориентация кристаллографических осей кристаллитов и методами вычисления концентрации связанных электроупругих полей на поверхности кристаллита позволило получить новые данные по свойствам поликристаллического пьезоэлектрического текстурированного кварца.

'Разработанные методы, а также полученные теоритические результаты и созданное програмное обеспечение позволяют осуществлять неразрушаюций контроль свойств широкого класса реальных михрояеодиородных материалов.

Основные положения, выносимые на защиту:

1. Метод определения концентрации связанных упругих и электрических поле» на поверхности анизотропного включения в анизотропной неограниченной матрице.

2. Выражения для определения тензора концентрации полей на границе раздела включение-матрица.

3. Результаты расчета коэффициентов концентрации связанных электроупругих полей.

4. Формулы для вычисления эффективных характеристик пьезоэлектрических двухкомлонентных композитов.

5. Результаты расчета эффективных газоэлектрических свойств двухкомлонентных композитных материалов стохастической структуры.

6. Результаты расчета функции распределения ориентации кристаллографических осей кристаллитов в поликристалле кварца, полученные по различным методам обработки экспериментальных данных.

7. Результаты расчета эффективных газоэлектрических свойств текстурнрованного поликристаллического кварца.

Апробация работы и публикации.

По результатам диссертации опубликовано 8 статей, сделано четыре доклада:

- международный симпозиум KAPG, project 2.5., ЧСФР, Острава, сентябрь, 1991;

- международная конференция "Текстурный анализ и задачи геологии и геофизики", Россия, Дубна, май, 1992;

-постоянно действующий. .семинар Центрального Российского Дома знаний "Сегнето-, пьезо-, гшроэлектрихи (и родственные материалы) в электронике, приборостроении и других отраслях

б

техники", Россия, Москва, май, 1992.

- международный научный семинар "Электродинамика периодических и нерегулярных структур", при секции НТО РЭС им.А.С.Попова, МЭИ, декабрь, 1992.

Структура диссертации.

Диссертация состоят из введения, четырех глав, выеодов, приложений и библиографии, содержит 127 страниц, в том числе 25 рисунков и 6 таблиц. В пределах каждой главы принята двойная нумерация формул - первая цифра указывает на номер параграфа в данной главе, вторая - на номер формулы в данном параграфе. При ссылках на формулы других глав добавляется еще и цифра, указывавшая номер главы.

содержание работы

Во введении обоснована актуальность темы работы, сформулирована цель работы, представлены основные положения, выносимые на защиту.

Первая глава содержит обзор методов описания микронеоднородных сред с точки зрения вычисления различных свойств. На основе анализа литературных источников формулируются основные задачи исследования. Рассматривается классификация неоднородных материалов, обсуждаются области применения методов расчета свойств. Обосновывается необходимость описания статистических вариаций материальных параметров в рассматриваемых средах при помощи аппарата случайных функций.

Далее обсуждаются проблемы, связанные с вычислением эффективных характеристик поликристаллических материалов. Рассматриваются и анализируются различные метода расчета эффективных свойств, использующие аппарат теории случайных Функций. Обосновывается применение выбранного метода.

Эксплуатационные свойства композитных материалов зависят не только от их материальных характеристик, но и от локальных значений полей напряжений и деформаций, которые определяются как геометрической формой, так и ориентацией кристаллографических осей неоднородностей. Одной из характеристик материала, определяющих указанные свойства, является тензорный оператор концентрации напряжений. Рассматриваются методы вычисления данного оператора.

Следствием того, что свойства микронеоднородных пьезоэлектрических материалов всегда анизотропны, является наличие в них

текстуры формы и/иди ориентационной текстуры. В этой связи, при прогнозировании ггьезосвойств материалов необходимо учитывать функшш распределения кристаллографических осей кристаллитов (ФРО), отражающую ориентационную текстуру, присущую многим материалам. Описывается метод Роу-Бунге реиения задачи по определению ФРО в поликристалле из экспериментальных данных.

Во второй главе решена задача по определению оператора концентрации связанных электромеханических полей на поверхности одиночного эллипсоидального анизотропного пьезоэлектрического включения в неограниченной анизотропной пьезоэлектрической матрице. Для ее решения использовалась алгебра тензорных опрераторов, разработанная Холлом, Уолполом, Лоу и др., которая была доработана с целью применения к электроупругим задачам. На основе используемого формализма были получены выражения для скачков обобщенных деформаций на границе раздела включение - матрица:

«> (£> Г«) <1> <2>

г -г —а »-а щ)г ,

где оператор А (п) определяется через тензор Грина пьезоэлектрической среды следующим образом (греческие индексы изменяются от 1 до 4, а латинские - от 1 до 3)

остальные кошоненти оператора тождественно равны нули. Здесь индекс 1 указывает на включение, а индекс г - на Матрицу. Круглые

скобки указывают на симметризацию по соответствующим индексам. Обобщенный тензор деформации Z в матричном виде можно представить fei

следующим образом 2= , где е - тензор деформации, а Е - вектор 1Д1

напряженности электрического поля, п - вектор нормали.

Для тензорного оператора концентрации электроупругих полей,

отражающего связь между внешним воздействием на материал и

локальным значением электромеханических полей на поверхности

включения, получено следующее выражение

(2> <2) <» (2> t21 <>> К(п)=(С + С А(П)С ) (С + С <А(п)>С ) . (3)

Тензор С в матричном виде представлен формулой (4).

U)

е -эе

здесь с, ге, е - матрицы модулей упругости, пьезоэлектрических коэффициентов и диэлектрической проницаемости, индексом "т" отмечена операция транспошрования, а индексом 3 обозначена разность свойств матрицы и включения. Угловые скобки определяют операцию усреднения оператора А(п) по всем нормалям к поверхности включения.

Ка рисунке 1 представлена зависимость Ktsi4, отражающая связь между внешним электрическим воздействием - компонентой вектора индукции J) и механическим откликом - сдвиговым напряжением •otJ на поверхности кристаллита кварца, от значений сферических координат Ö и <р, определяющих положение нормали к поверхности включения в матрице из пьезоэлектрического поликристаллического кварца. Зависимость KJ9as, свя?ывающая значения внутренних и внешний напряжений аю, при некоторых значениях углов в и <р от

к 1314

Рисунок 1.

Кзззз

Риснокг. 1д{1ъ/1\)

логарифма отношения полуосей включения из 2гЮ в виде эллипсоида вракения в матрице из эпоксидной смолы представлена на рисунке 2. Немонотонный характер зависимости рисунка 2 косвенно отмечался Масловым В.П.

Использование алгебры тензорных операторов позволяет вычислять и аффективные характеристики однонаправленноармироввнных пьезоэлектрических композитов. Полученные • соответствующие выражения для двухкомпонентных композитных материалов имеют вид * (1> «> -»

С =(^0 , (5)

• Ш (2) -»

5 . (6)

Здесь Б » С , .1 - единичный тензор, и - объемная доля соответствующего компонента, а операторы К и й имеют вид:

• (3)

<А (П)>С , (7)

<а> • <»> <а»

<Ы+С (3-<к (П)>С )5 . (8)

Если принять предположение об однородности поля обобщенной деформации, что, согласно выражению (1), приводит к равенству нулю оператора <А (п)>, то получим следувеее выражение для эффективных характеристик:

• и> <г>

С ^у,С *и С , (9)

1 2

что соответствует для упругого случая усреднению по Фойгту.

Аналогично, предполагая однородность поля обобщенного; напряжения, получаем соотношение подобное формуле усреднения по Ройссу:

* (!) - <2>

Б =0 2 +1)5 . (10)

В третьей глава решена задача по определению функции распределения ориентация поликристаллического мономинералыюго кварца применительно к вычислению эффективных пьезоэлектрических характеристик. Приведена схема эксперимента, который проводился на пучке нейтронов N9 реактора ИБР-2. На основе коэффициентов разложения ФРО по обобщенным шаровым функциям, вычислена функция распределения ориентация.

При определении эффективных характеристик образцов с аксиальной текстурой обычно применяют ФРО в виде стандартных распределений, Решение подобной задачи для образца с неаксиальной текстурой предполагает представление ФРО в виде разложения в ряд

mn

по обобщенным шаровым функциям 2\ (5)

VI И(1) мч » »

^V nv m^i mn

I I II I 4 si ri «?>• i11>

l*o fj"* m*-l n»*4

mn

где Cv - коэффициенты разложения, коэффициенты \ выбираются так, чтобы были обеспечены условия симметрии текстуры

mfj

поликристалла, коэффициенты Bt учитывают симметрию кристаллитов. Обобщенные шаровые функции представляют-собой матричные элементы неприводимого представления группы вращений в трех измерениях и определяются.формулой

mn mn

тл (S) = ехр(1жрг) (cos3>) ejp(irapt), (12)

mn

здесь (созФ) - обобщенные функции Лежандра, <pt, Ф и ф2 эйлеровы углы.

' На ochoes созданного программного обеспечения- рассчитаны функции распределения кристаллитов по ориентациям кристаллогрэ-

фических осей применительно к определению эффективных упругих, пьезоэлектрических и диэлектрических характеристик. В этом случае, согласно Бунге, используются только первые четыре члена ряда разложения ФРО по параметру I, так как вычисляемые материальные свойства описываются тензорами на выше четвертого ранга.

ци пЬ" тп

/<С)-1+ I 0г Аг Ва Тл (С)+

тЛ* тпр тп пУ т^ топ

+ К Л, ва тя <с>+ 1сл А. В, т4 (<?). (13)

Следует отметить, что при отбрасывании высших членов ряда по I ФРО мокет стать отрицательной, так как в разложении используются знакопеременные функции. ,

Приведены графики ФРО для некоторых эйлеровых углов, рассчитанных по двум методикам получения коэффициенты разложения

тп

С1 , с учетом нечетных по I коэффициентов (рисунок 3) и без них (рисунок 4).

Четвертая глава посвящена вопросам • вычисления эффективных характеристик пьезоэлектрических текстурированных многокомпонентных материалов методом обобщенного сингулярного приближения теории случайных-функций.

Основное соотношение, определяющее эффективные пьезоэлектрических характеристик поликристаллов, имеет вид

С*=<(С+К )>-ЛС, (14)

й=г-с-в\ (15)

Здесь тензор g представляет собой интеграл от второй производной

fW i .ф.9»г)

АлунокЗ. у, «A .-go0, «Рг i g¿-

г. "Р - , «о"

PutyHOK

тензора Грина однородной пьезоэлектрической среда, тензор С определяется аналогично выражению (4>, а индексом "с" отмечены

с с

характеристики тела сравнения. В выражении (14) R , С и g имеют симметрию, совпадающую с . макроскопической симметрией поликристалла. Угловые скобки определяют операцию статистического усреднения.

Если принять, что зерна поликристаллов отличаются лишь ориентировкой кристаллографических осей, то процедура усреднения в (14) сводится к интегрированию по всевозможным эйлеровым углам Ф и <рг:

п гп в г?

» с 1 1 - *

(С+йУ^—Ц | ЯФ,,^(Р,)[С(Ф1ЖФ1)+КС] alnMakSp^. (16)

о о о ,

В случае, когда ФРО /(ф4,0,<ра)«1. поликристалл не будет обладать пьезоэф^ектом. Однако даже в этом случае эффективные характеристики не совпадают с аналогичными характеристиками, полученными при решении задач теории упругости и электростатики в отдельности, так как между отдельными элементами неоднородности будет иметь место электроупругое взаимодействие.

Проведен расчет эффективных электроупругих характеристик и параметрических температурных зависимостей скоростей упругих квазипродольных волн в полккристаллическом мономинеральном пьезоэлектрическом кварце (рисунок 5) с ФРО, определенной в третьей главе. Полученные результаты в целом согласуются с экспериментальными данными.

Данный способ определения эфЗЕективных свойств позволяет рассчитывать характеристики композита с любым количеством компонент. ограничимся простейшим приближением, когда усреднение

V, «м/с

75 150 225 300 375 450 525 600

Рисунок S. С11, ГПл

т'с

100.0 80.0 eo.oh

40.0 20.0

пришли >кеи, Фо.1гтл 2- «pwWwjfce*. PoJ с со.

* вклр^лчиоитлл гро««1«чи 5. - r>puí

0.0

0.0 0.1 Рисунок fi. '

0.2

0.3

0.4 0.5

Vi

i-1

по объему фаз можно провести по правилу механического смешивания. Тогда для двухкомпонентного материала

(С +К ) '=^<(0^°) %+иа<(Са+Н.е) *>, (1Т)

где и,, - объемные доли фаз, угловыми скобками отмечено

с

ориентационаое усреднение, а И определено формулой (14).

Для композита 1п0 -эпоксидная смола проведены расчеты эффективных пьезоэлектрических свойств с ФРО в виде гауссовой функции по одному углу при различных значениях дисперсии. Расчеты показывают, что простое усреднение обобщенных модулей упругости и , податливости приводит к очень широкой "вилке" значений. Эти средние значения отличаются от эффективных при концентрации фазы 2пО - 30% в 5 раз (рисунок 6).

вывода

По результатам проделанной работы можно сделать следующие вывода:

1. Разработан метод определения концентрации связанных упругих и электрических шлей на поверхности включения в неограниченной матрице, использующий алгебру тензорных операторов разложения полей на границе раздела. Алгебра тензорных операторов доработана с целью применения к расчету пьезоэлектрических сред.

2. Получены аналитические выражения для тензора концентрации полей на границе раздела включение-матрица. Определены коэффициенты концентрации связанных упругих и электрических полей для модельных сред.

3. Проведенные численные расчеты для модельных сред показывают влияние на,.тензорный оператор концентрации полей не

только фэрш и геометрической ориентации включения, но и ориентации его кристаллографических осей.

4. На основе соотношений алгебры тензорных операторов разработан метод вычисления эффективных свойств пьезоэлектрических сред, учитывающий текстуру формы включений, применительно к однонаправленно армированным двухкомпонентным пьезоэлектрическим композитным материалам . и поликристаллвм. Приведены аналитические выражения и предельные переходы к известным соотношениям теории упругости и электростатики.

5. В рамках обобщенного сингулярного приближения теории случайных функций разработан метод вычисления эффективных свойств пьезоэлектрических двухкомпонентных композитов и поликристаллов. Разработано программное обеспечение, позволяющее прогнозировать свойства материалов с текстурой произвольной сложности и любой симметрией исходных кристаллических компонент. Приедены численные расчеты.

6. Исследованы зависимости эффективных пьезоэлектрических свойств модельных двухкомпонентных композитных материалов стохастической структуры от физико-механических свойств исходных материалов, текстуры и концентраций компонентов. Приведены таблицы и графики, рассчитанных значений.

7. На примере даликристаллического горногг . кварца изучено влияние ориентационной текстуры на симметрию- и эффективные пьезоэлектрические свойства. Вычислены и пдоанализированы функции распределения ориентаций кристаллографических осей кристаллитов в поликристалле горного кварца, полученные по различным методам обработки экспериментальных данных.

8. С учетом ориентационной текстуры методом обобщенного

сингулярного приближения теории случайных функций вычислены и исследованы эффективные свойства образцов пьезоэлектрического поликристаллического горного кварца. Проведен сравнительный анализ экспериментально измеренных и теоретически рассчитанных значений эффективных свойств.

9. Представлены температурные зависимости скоростей распространения упругих волн в поликристаллическом образце до точки фазового перехода (573.5'С) а-кварца в (3 модификацию для различных приближений определения эффективных свойств.

Основные результаты диссертации опубликованы в работах:

1. Вальтер К., Иванкина Т.И., Никитин А.Н., Фойтус В., Шермергор Т.Д., Яковлев В.Б. Определение эффективных физических характеристик анизотропных геоматериалов по данным текстурного анализа.//ДАН СССР, 1991, Т.319, JS2, с.310-314.

2. Шермергор Т.Д., Никитин А.Н., Вальтер К., Фойтус В., Иванкина Т.К., Яковлев В.Б. Определение эффективных упругих модулей текстурированных пород-пьезозлектриков//Изв. АН СССР. Физика Земли. 1991. * 12. С.84-93.

3. Шермергор Т.Д., Никитин А.Н., Вальтер К., Фойтус'В., Иванкина Т.И., Яковлев В.Б. Определение эффективных упругих модулей текстурированных пород-пьезоэлектриков// Тезисы мевдународн. симпозиума KAPG, project 2.5. "Проблемы геофизики высоких давлений и температур". - Острава, ЧОФР, 1991, с.33.

4. Шермергор Т.Д., Никитин А.Н., Вальтер К., Яковлев В.Б. и др. Определение эффективных электроупругих постоянных поликристаллических текстурированных горных пород.// Изв. РАН, Физика Земли, 1993, * 6

6. Шермергор Т.Д., Яковлев В.Б. Концентрация механических и электрических полей на поверхности эллипсоидального пьезоэлектрического включения в изотропной матрице.// Сб. научн. трудов МИЭТ. Теоретические основы функциональной электроники. - М.: МИЭТ, 1990, с.77-86.

6. Шермергор Т.Д., Яковлев В.В. Расчет коэффициентов Пуассона и электромеханической связи для пьезокврэмики.// Сб. научн. трудов МИЭТ. Теоретические основы функциональной электроники! - М.: МИЭТ, 1990, с.87-91.

7. Шермергор Т.Д., Яковлев В.Б. Концентрация связанных электромеханических полей на поверхности кристаллита в текстурированном поликристаллическом кварце,//Изв.РАН, Физика Земли, 1993, Й 6

8. Яковлев В.Б. Вычисление функции распределения ориентации .поликристаллического горного кварца.// Сб. няучн. трудов МИЭТ. Теоретические основы функциональной электроники. - М.: МИЭТ, 1992, С.81-89.

Зак.184. Тираж 82. ОСъеч 0,9 уч. изд.-л. Бесплатно.

. Отпечатано в типографии МИЭТ.