Пьезомагнитоэлектрические взаимодействия в композитах и поликристаллических материалах

Родинин, Максим Юрьевич

Пьезомагнитоэлектрические взаимодействия в композитах и поликристаллических материалах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

Родинин, Максим Юрьевич АВТОР

кандидата физико-математических наук УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ

Ростов-на-Дону МЕСТО ЗАЩИТЫ

2010 ГОД ЗАЩИТЫ

01.04.07 КОД ВАК РФ

Диссертация по физике на тему «Пьезомагнитоэлектрические взаимодействия в композитах и поликристаллических материалах»

Автореферат диссертации на тему "Пьезомагнитоэлектрические взаимодействия в композитах и поликристаллических материалах"

На правах рукописи

РОДИНИН Максим Юрьевич

ПЬЕЗОМАГНИТОЭЛЕКТРИЧЕСКИЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ В КОМПОЗИТАХ И ПОЛИКРИСТАЛЛИЧЕСКИХ МАТЕРИАЛАХ

01.04.07 - физика конденсированного состояния

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Ростов-на-Дону 2010

004606123

Работа выполнена на кафедре физики полупроводников Южного федерального университета.

Научный руководитель:

доктор физико-математических наук, профессор Турик Анатолий Васильевич

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук, профессор Раевский Игорь Павлович

доктор физико-математических наук, профессор Снежков Вениамин Иванович

Ведущая организация:

Научно-исследовательский физико-химический институт

им. Л.Я. Карпова, г. Москва

Защита диссертации состоится 11 нюня 2010 г. в 14°° часов на заседании диссертационного совета Д 212.208.05 (физико-математические науки) по специальности 01.04.07 - «физика конденсированного состояния» при Южном федеральном университете в здании НИИ физики по адресу: 344090, г.Ростов-на-Дону, пр. Стачки, 194.

С диссертацией можно ознакомится в научной библиотеке ЮФУ по адресу: г.Ростов-на-Дону, ул. Пушкинская, 148.

Отзывы на автореферат, заверенные печатью, просим присылать ученому секретарю диссертационного совета Д 212.208.05 по адресу: 344090, г. Ростов-на-Дону, пр. Стачки, 194, НИИФ ЮФУ.

Автореферат разослан <<0£» мая 2010 г.

Ученый секретарь

диссертационного совета Д 212.208.05, канд. физ.-мат. наук, ст. науч. сотр.

Гегузина Г. А.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы

Возрастание требований к современным устройствам твердотельной электроники делает актуальной проблему разработки и исследования активных материалов с уникальными физическими свойствами, которыми можно эффективно управлять с помощью внешних воздействий. К числу таких свойств относятся диэлектрическая проницаемость (ДП), магнитоэлектрическая (МЭ) проницаемость и электропроводность, гигантские величины которых можно реализовать в гетерогенных диэлектриках, пьезоэлектриках и мультиферроиках. Фундаментальный интерес к тематике работы обусловлен отсутствием, несмотря на огромное число работ, посвященных исследованию процессов релаксационной поляризации, информации об одной из важнейших характеристик недебаевских диэлектриков - спектре диэлектрических потерь. Прикладной интерес обусловлен возможностью использования пьезомагнитоэлектрических взаимодействий и релаксационной поляризации для создания устройств с большими величинами перестраиваемой емкости, электропроводности и магнитоэлектрических коэффициентов.

В связи с этим тема диссертации, посвященной комплексному исследованию пьезомагнитоэлектрических взаимодействий и процессов релаксационной поляризации, за счет которых в ряде случаев и возникают уникальные физические свойства, представляется своевременной и актуальной.

Цели работы

Основной целью работы являлось исследование процессов поляризации и релаксации в диэлектриках, пьезоэлектриках и мультиферроиках. Специальное внимание уделялось практически не описанным в литературе процессам релаксации диэлектрических потерь в материалах с недебаевскими спектрами. Подробно исследованы процессы максвелл-вагнеровской поляризации и релаксации в упорядоченных и неупорядоченных гетерогенных мультиферроиках. Другой целью работы было установление корреляции пьезоэлектрических и диэлектрических свойств в нелинейных материалах.

Задачи исследования

Для реализации поставленных целей решались следующие основные задачи:

1. Установить корреляцию пьезоэлектрических и диэлектрических свойств в сегнетоэлектрических керамиках.

2. Показать, что определяющую роль в этой корреляции играют нелинейные свойства материалов.

3. Исследовать релаксационную поляризацию и диэлектрические потери в недебаевских диэлектриках с ограниченной со стороны малых времен областью распределения времен релаксации.

4. Исследовать максвелл-вагнеровскую поляризацию, релаксацию и диэлектрические потери в гетерогенных мультиферроиках.

Объекты исследования

1. Сегнетомягкие керамики системы РКШ-РТ и материалы ПКР.

2. Гомогенные и гетерогенные диэлектрики с недебаевскими спектрами.

3. Упорядоченные гетерогенные феррит-пьезокерамические мультиферроики.

4. Неупорядоченные гетерогенные феррит-пьезокерамические мультиферроики.

Научная новизна

В ходе выполнения диссертационной работы впервые установлено, что:

- немонотонная зависимость от напряженности электрического поля пьезоэлектрического коэффициента и отрицательные величины электрострикционного коэффициента <2^ мягких релаксорных и сегнето-электрических керамик в сильных электрических полях обусловлены корреляцией пьезоэлектрических и диэлектрических свойств, характерной для нелинейных материалов;

- экстремумы в частотных зависимостях тангенса угла диэлектрических потерь (со) статистических смесей при достаточно большой глубине дисперсии сохраняются при любых величинах удельных проводимостей компонентов;

- в материалах с ограниченной со стороны малых времен областью распределения времен релаксации средняя частота релаксации проводимости (диэлектрических потерь) значительно (в ряде случаев на несколько порядков) превышает частоту релаксации ДП. Эти эффекты характерны как для гомогенных диэлектриков с недебаевскими спектрами, так и для негомогенных материалов типа статистических смесей вблизи порога перколяции;

- в упорядоченных и неупорядоченных проводящих гетерогенных феррит-пьезокерамических мультиферроиках различной связности вследствие пьезомагнитоэлектрического взаимодействия пьезоэлектрической и ферритовой подсистем возможно получение гигантской величины действительной части эффективной МЭ проницаемости а* ~ (10~8 - 10"7 с/м) при отсутствии а в обоих компонентах;

- в неупорядоченных гетерогенных пьезоактивных системах с беспорядочным распределением сегнетопьезокерамических и ферритовых компонентов, имеющих действительные ДП разных знаков, возникает динамический хаос, проявляющийся в прохождении через нуль действительных частей и возникновении мнимых частей эффективных диэлектрических и пьезоэлектрических констант.

Практическая значимость работы

Полученные в работе новые результаты и закономерности расширяют имеющуюся научную информацию о пьезомагнитоэлектрических взаимодействиях в композитах и сегнетокерамиках и релаксации диэлектрических потерь и могут быть использованы разработчиками электронной аппаратуры для создания композитных материалов с гигантскими управляемыми ДП, МЭ проницаемостью и электропроводностью. Такие

материалы перспективны для создания устройств с большими величинами перестраиваемой емкости, электропроводности и МЭ коэффициентов.

Основные научные положения, выносимые на защиту

1. Немонотонная зависимость от напряженности электрического поля пьезоэлектрического коэффициента £33 и отрицательные величины электрострикционного коэффициента £>зз мягких релаксорных и сегнетоэлектрических керамик обусловлены корреляцией пьезоэлектрических и диэлектрических свойств, характерной для нелинейных материалов.

2. Средняя частота релаксации диэлектрических потерь (проводимости) в материалах с ограниченной со стороны малых времен областью распределения времен релаксации значительно (в ряде случаев на несколько порядков) превышает частоту релаксации ДП. Этот эффект характерен как для гомогенных диэлектриков с недебаевскими спектрами, так и для негомогенных материалов типа статистических смесей вблизи порога перколяции.

3. Гигантское увеличение ДП и проводимости статистических смесей происходят при различных концентрациях компонентов, соответствующих переходам диэлектрик-проводник и проводник-диэлектрик соответственно.

4. В проводящих гетерогенных упорядоченных и неупорядоченных феррит-пьезокерамических мультиферроиках возникает гигантская величина действительной части эффективной МЭ проницаемости а ' ~(10"8- 10"7с/м) при отсутствии а в обоих компонентах. Причиной является пьезомагнито-электрическое взаимодействие пьезоэлектрической и ферритовой подсистем: величина а пропорциональна произведению пьезоэлектрического и пьезомагнитного модулей компонентов. При малых частотах (со —» 0) имеет место гигантское МЭ усиление.

5. Спектры ДП ец(й>), пьезомодуля с/^й»), проводимости уц(о^) и МЭ проницаемости огц(ш) двумерных двухкомпонентных феррит-пьезокерамических статистических смесей имеют недебаевский характер с разными временами релаксации; наименьшее время релаксации характерно для проводимости, гц и имеют нормальную, /п - обратную релаксацию, тогда как характер релаксации а\\ (нормальный или обратный) изменяется в зависимости от концентрации компонентов и близости к порогу перколяции.

6. В неупорядоченных гетерогенных пьезоактивных системах с беспорядочным распределением сегнетопьезокерамических и ферритовых компонентов, имеющих действительные ДП разных знаков, вблизи порога перколяции возникает динамический хаос, проявляющийся в прохождении через нуль действительных частей и возникновении мнимых частей эффективных ец, с/15 и а\\ композита.

Апробация результатов работы. Основные результаты работы докладывались и обсуждались на Международной конференции «Диэлектрики-2008» (С.-Петербург, 2008), 11-м и 12-м Международных симпозиумах «Порядок, беспорядок и свойства оксидов (ОБРО-П, ООРО-12)» (Ростов-на-

Дону - Лоо, 2008, 2009); XVIII Всероссийской конференции по физике сегнетоэлектриков (С.-Петербург, 2008); V и VI Международных научно-технических школах-конференциях «Молодые ученые - науке, технологиям и профессиональному образованию в электронике» (Москва, 2008, 2009); II Международной научно-практической конференции студентов, аспирантов и молодых ученых (Невинномысск, 2009); 2-м Международном междисциплинарном симпозиуме «Среды со структурным и магнитным упорядочением (МиШГегпмсз-2)» (Ростов-на-Дону - Лоо, 2009), 1-м Международном, междисциплинарном симпозиуме «Термодинамика неупорядоченных сред и пьезоматериалов (ТОМ&РМ)» (Ростов-на-Дону -Пятигорск, 2009), VII Международной научно-технической конференции «Фундаментальные проблемы радиоэлектронного приборостроения» (Москва, 2009).

Публикации. По теме диссертации опубликовано 20 работ, основными из которых являются 17 работ [А1-А17], в том числе 5 статей в рецензируемых центральных российских журналах из перечня ВАК и 11 статей в сборниках трудов международных научных конференций.

Личный вклад автора в разработку проблемы

Выбор темы, планирование и постановка задач диссертационной работы, а также обсуждение полученных результатов проводились автором совместно с научным руководителем. Эксперименты по исследованию корреляции диэлектрических и пьезоэлектрических свойств сегнетоэлектрических керамик выполнены совместно с Л.А. Резниченко. Диссертантом внесен значительный вклад в разработку программ компьютерного моделирования. Им самостоятельно выполнялись расчеты и обрабатывались полученные результаты. Большой вклад в компьютерное моделирование внесли А.И. Чернобабов и сотрудники кафедры физики Пятигорского государственного технологического университета (Е.А. Толокольников, Г.И. Темирчев). Соавторы совместных публикаций принимали участие в обсуждении полученных экспериментальных и теоретических результатов.

Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения, списка цитированной литературы и двух приложений. Общий объем составляет 128 страниц, включая 32 рисунка и 3 таблицы. Список цитированной литературы содержит 120 наименований.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении кратко обоснована актуальность темы диссертации, сформулированы цель и задачи работы, показаны научная новизна и практическая значимость проведенных исследований, представлены основные научные положения, выносимые на защиту, описаны апробация результатов работы и личный вклад автора.

В первой главе диссертации исследована корреляция пьезоэлектрических и диэлектрических свойств в неполяризованной мягкой релаксорной керамике системы РЬР^/зМЬг/зОз-РЬТЮз (РМЫ-РТ) и сегнетомягкой керамике ПКР-73 системы ПКР [А1, А6]. Информация о поведении в таких материалах эффективного с^у" = £3/£3 и дифференциального ¿/33 = с1^1с1Еъ обратных продольных пьезомодулей, являющихся мерой деформации образца в направлении приложенного в направлении поляризации электрического поля £з, необходима не только с научной, но и с практической точки зрения, в связи с возможностью использования материалов с большими и с1}1 в устройствах позиционирования, где требуются большие величины индуцируемых электрическим полем смещений. Сведения о поведении сегнетоэлектриков в сильных электрических полях необходимы и для ряда других практических применений.

Нами исследовались неполяризованные сегнетомягкие керамики, причем в окрестности каждой точки начальной кривой деформации применялись квадратичные по £3 и поляризации аппроксимации

£ = асЕъ + МзъЕг\ 6 = ёсРъ + йзЛ2- (1)

Начальные (при Е3,Р3 —>0) продольные дифференциальные пьезоэлектрические коэффициенты Ас, и продольные дифференциальные коэффициенты электрострикции М13, зависят от выбора рабочей точки (величины £;,). Необходимость использования квадратичной аппроксимации обусловлена тем, что в слабых полях у неполяризованной сегнетоэлектрической керамики с/зз и gзз = 0, а при прохождении через максимум М3з = 0.

Основное внимание уделялось исследованию зависимостей от Еу продольных дифференциальных пьезоэлектрических коэффициентов й?33, gзi

= +203,/?№ = йз =^- = (& + 2йА) (2)

аЕъ аЕ} аРг

и продольных дифференциальных коэффициентов электрострикции

= 1 ¿2(б) = 1 Л^МйЛИмЛ Пч

33 2 аЕг2 2 ¿Е, ' " 2 й.Рг2 2 ¿Рг и

=(1РМЕ - диэлектрическая восприимчивость вещества, £(1 - ДП вакуума).

Для измерения продольной деформации индуцированной

приложенным к образцам дискретно увеличивающимся или дискретно уменьшающимся электрическим полем £3, использовался специально сконструированный стенд [1]. Основным элементом стенда являлся гальваномагнитный дилатометр с цифровой индикацией показаний и возможностью их вывода на самописец и компьютер. Стенд обеспечивал измерение относительной деформации с точностью 10"5.

Последовательное двукратное дифференцирование экспериментальной кривой £з(£з) по напряженности поля £3 позволяло получить, согласно (2) и (3), зависимости ¿33(Е3) и Л/33(£3). Характерные зависимости ¿(£3) (петли

электромеханического гистерезиса при комнатной температуре) и рассчитанные по начальной кривой деформации полевые зависимости ^зз(^з) и Мзз(£з) показаны на рисунке 1.

Рисунок 1 - (а) Характерная зависимость (петля электромеханического

гистерезиса при комнатной температуре); (Ь) рассчитанные по начальной кривой деформации полевые зависимости с/зз(Ь"з) (1) и М)}(Е}) (2) сегнетоэлектрика-релаксора 0.67 РМИ - 0.33 РТ.

Немонотонный характер зависимостей с/зз(£Гз) и был установлен и

интерпретирован в работе [1]. Однако корреляция пьезоэлектрических и диэлектрических свойств и зависимости от пьезоэлектрического

коэффициента gзз(£з) = с1^(Е^)!(ег,х) и коэффициента электрострикции £>зз были исследованы впервые [А1, А6]. В дополнение к исследованным в [1] петлям электромеханического гистерезиса <£(Е3) для тех же образцов керамики с помощью схемы Сойера-Тауэра были получены петли диэлектрического гистерезиса Рз(£з). По начальным кривым поляризации Рз(Ез) этих петель путем численного дифференцирования определялась диэлектрическая восприимчивость с1РМЕ = £{)Х, после чего по данным рис. 1 рассчитывалась полевая зависимость g]}(Eз), показанная на рисунке 2. Для нахождения зависимости

производилось численное дифференцирование полевой зависимости gзi(E3), после чего величины й^/йЕл, и е<)% подставлялись в формулу (4). Полученные таким путем зависимости е^х{Ег) и <2и(Е}) также показаны на рисунке 2.

Как видно из рисунка 1, в сильных полях Ез = 4-7 кВ/см рассчитанный по девственной кривой деформации дифференциальный пьезоэлектрический коэффициент ¿зз(£з) имеет характерный максимум, обусловленный

неравномерным распределением переориентируемых доменов по внутренним и коэрцитивным полям. Однако при любых напряженностях Е3 электрического поля с/ц > 0. Зависимость £Ь2(Ез) (рисунок 2) также немонотонна и качественно подобна с/зз(£'з), причем максимумы с/!3 и е^х достигаются при приблизительно одинаковой напряженности электрического поля £3 ~ 6.3 кВ/см. Очевидно, что при таких напряженностях наиболее интенсивны доменно-ориентационные процессы, дающие большой вклад как в пьезомодули, так и в ДП керамики.

24 п

24—|—1—|—1—|—■—|—<—|—■—|—1—|—I—|

0 2 4 6 8 10 12 14

Е, кУ/ст

Рисунок 2 - Зависимости пьезоэлектрического коэффициента gв(E}) (1), коэффициента электрострикции £?зз(£з) (2) и диэлектрической восприимчивости X (¿У) (3) сегнетоэлектрика-релаксора 0.67 РМЫ - 0.33 РТ при комнатной температуре от напряженности Ез электрического поля.

Наиболее интересен падающий участок зависимости с1ъг(Еъ) в сильных полях, на котором с1(с1ъъ)МЕ < 0, в результате чего продольный дифференциальный коэффициент электрострикции М33 < 0. При увеличении напряженности £3 М33 проходит через положительный максимум, изменяет знак, проходит через отрицательный минимум и при дальнейшем росте Еъ монотонно уменьшается. На начальной кривой деформации неполяризованной керамики в слабых полях й?33 = 0, А/33 > 0, и приращение деформации имеет электрострикционный характер. В сильных полях М33 < 0, и приращение деформации (всегда положительное) определяется, главным образом, пьезоэффектом (с1ъъ > 0), тогда как отрицательная электрострикция (М33 < 0) приводит к уменьшению приращения деформации. Большая величина ДП релаксорных и сегнетомягких керамик обусловливает гигантский коэффициент электрострикции |М33 | = 10"'5-10"14 м2/В2, на 2-3 порядка превосходящий соответствующую величину обычных сегнетокерамик.

Однако полевые зависимости пьезоэлектрических коэффициентов g33(£3) и </33(£з) различны. В отличие от четко выраженного максимума ¿/33, для g33(£3) характерны два слабо выраженных, размытых экстремума: максимум при £3 « 3 кВ/см и минимум при Е3 ~ 9 кВ/см. В связи с этим в диапазоне 3 < Ег < 9 кВ/см дифференциальный коэффициент электрострикции £?33(£3) имеет малые отрицательные значения. Кроме того, в отличие от коэффициента A/33(is3), который в слабых и сильных полях слабо зависит от £3, £>зз(£з) быстро уменьшается в слабых и быстро возрастает в сильных электрических полях. Все отмеченные особенности поведения £Ь%(Е3), d^(Ei), g33(E3), МЪЪ(Е{) и <2з3(£3) характерны для нелинейных систем, в которых в сильных полях существенны доменно-ориентационные процессы, в результате которых £bZ> d(eoX)/dE3 и М33 сильно зависят от напряженности £3.

Для сегнетомягких керамик системы ПКР (ПКР-73) качественный вид исследованных зависимостей был таким же, как на рисунках 1 и 2. Таким образом, немонотонная зависимость диэлектрической восприимчивости 8а% и d(£oX)/dE} от напряженности £3 электрического поля приводит в сегнетомягких керамиках к немонотонной зависимости и изменению знака Л/Зз(£з) и немонотонным ходам g33(E3) и (?з3(£з)-

Во второй главе исследованы особенности диэлектрических спектров материалов с ограниченной со стороны малых времен областью распределения времен релаксации г. При исследовании релаксационных процессов в диэлектриках, как правило, ограничиваются рассмотрением зависимостей от частоты (Удействительной (е ) и мнимой (е ) частей комплексной ДП е - е - ie [2, 3]. Релаксация удельных диэлектрических потерь р = сое Е„,2/2 или удельной проводимости у = œe (Е = Е„, cos cot - напряженность приложенного к диэлектрику электрического поля) рассмотрена только для диэлектриков с дебаевскими спектрами. В этом случае релаксационные частоты и характер дисперсии s и p(f) одинаковы, и исследование релаксации у практически не дает новой информации. Нам удалось показать, что для недебаевских диэлектриков с ограниченной со стороны малых времен областью распределения времен релаксации наблюдаются специфические эффекты, совершенно не описанные в литературе. Главным из них является гигантское различие средних частот релаксации диэлектрических потерь со,?и ДП ft?' . Эти проблемы, характерные как для гомогенных диэлектриков с недебаевскими спектрами, так и для негомогенных материалов типа статистических смесей [4] вблизи порогов перколяции, не упоминаются в классических работах [2-4] по физике диэлектриков и до сих пор остаются вне поля зрения исследователей.

Вначале рассмотрим однородный диэлектрик с функцией распределения времен релаксации J[f) в виде прямоугольника: Д г) = const в интервале t\ < т< г2, тогда как при г < г, и т > r2 = 0 [А 14, А17]. Согласно [2, 3], £ и е зависят от Л г), статической (es) и высокочастотной (£>,) ДП и частоты со следующим образом:

Результаты расчетов, выполненных по формулам (5) для диэлектрика с еь = 3200, = 60, г( = 10"5 с и г2 = 10 с, приведены на рисунке 3. Согласно (5) й)/= 1/(Г1г2)|/2= 100 рад/с » = 0.2 рад/с.

1СГ3 10"2 10"1 10° 101 102 103 104 105 106 а, гад/э

Рисунок 3 - Частотные зависимости действительной £/Со (1) и мнимой е/еь (2) частей диэлектрической проницаемости и проводимости однородного диэлектрика с функцией распределения времен релаксации в виде прямоугольника.

Далее рассмотрим [А14, А17] находящийся под действием однородного гармонического электрического поля образец, представляющий собой трехмерную двухкомпонентную (с объемными концентрациями первого и второго компонентов в\ и 6% = 1 - в\) статистическую смесь в виде системы хаотически расположенных в пространстве сферических частиц. Определение эффективной ДП системы е проводилось самосогласованным методом эффективной среды [4] по формулам

£ = Н + 0, (6)

Для исследования переходов диэлектрик-проводник и проводник-диэлектрик необходимо использовать в формулах (6) комплексные ДП для обоих компонентов: ¿1,2) = - ¿лУ® Наличие комплексных ДП ¿1'2) обусловливает комплексную форму эффективной ДП смеси е - е-1е = и позволяет рассчитать частотную зависимость действительной и мнимой

частей ДП е и проводимости ^композита. Для разделения действительной и мнимой частей еи у использовался программный пакет "МаЛетаиса 5.2".

Рассмотрена статистическая смесь из неполяризованной сегнетокерамики ПКР-73 /¿ь=3200 [5], у, = 10~12 Ом~'м~') и полиэтилена (е2/£Ь = 2.5 с повышенной проводимостью # = 10~8 Ом_1м-1) с концентрациями в\ и в2 соответственно. Увеличение ^ с целью моделирования металлической проводимости не приводит к качественному изменению поведения системы. Результаты выполненных компьютерных расчетов представлены на рисунках 4 и 5.

Рисунок 4 - Статические е51 Го (1), у, (2) и высокочастотные £„/й> (3), (4) диэлектрические проницаемости и проводимости статистической смеси ПКР-73-полиэтилен в зависимости от концентрации проводящего компонента.

Рисунок 4 иллюстрирует известный результат [6], что при концентрации & = вцс = 1/3, соответствующей переходу диэлектрик-проводник (с/с), наряду с возникновением и плавным увеличением с ростом эффективной статической (при 0)-> 0) проводимости у, происходит гигантское увеличение статической ДП £ц\ при у\!у1 —» 0 £,—> Экспериментальное подтверждение этих эффектов можно найти, например, в работе [7]. В отличие от двумерной статистической смеси, в которой переходы диэлектрик-проводник и проводник-диэлектрик происходят при одинаковых концентрациях компонентов £?, = $ = 1/2, в трехмерной смеси максимумы и высокочастотной проводимости у„ достигаются на разных порогах перколяции. Новым результатом является возможность получения гигантской у„ при концентрации & = ва1 = 2/3, соответствующей порогу перколяции для перехода проводник-диэлектрик (ее/).

Во взаимных композитах (е\/е2 » 1 и у! у « 1 [8]) у„ может достигать очень больших значений.

Физический механизм расходимости статической ДП (максвелл-вагнеровская поляризация, обусловленная накоплением объемного заряда на границах раздела компонентов) хорошо известен [6]. При увеличении частоты со (рисунок 5) в системе происходят гигантская диэлектрическая релаксация и гигантская релаксация проводимости (диэлектрических потерь). Диэлектрический спектр статистической смеси имеет недебаевский характер. Среднее время релаксации ДП %? = 1 /щ' критически увеличивается при приближении к порогу перколяции. Однако при низких и очень высоких (по сравнению с af) частотах дебаевский характер спектра восстанавливается.

Рисунок 5 - Частотные зависимости действительной и мнимой частей диэлектрической проницаемости (е'п е") и проводимости (Уи У) статистической смеси ПКР-73-полиэтилен при концентрации проводящего компонента вг = 1/3, соответствующей порогу перколяции перехода диэлектрик-проводник. На вставке показана диаграмма Коула-Коула.

Именно последнее обстоятельство приводит к тому, что область распределения времен релаксации г становится ограниченной со стороны малых времен, а средняя частота релаксации эффективной проводимости О)/ » (Це. При этом происходит гигантское увеличение эффективной проводимости, что связано с перераспределением электрических полей внутри компонентов при увеличении частоты измерительного поля. Необходимым условием большого различия сце и сцг является наличие достаточно широкой, но конечной области распределения т с четкой вертикальной границей со

стороны малых г. Наибольшая величина отношения щ.г/ще достигается на пороге перколяции 6jc перехода диэлектрик-проводник. Это означает, что определяющий вклад в диэлектрические потери вносят абсорбционные токи с малыми т. Установлено также, что экстремумы в частотных зависимостях тангенса угла диэлектрических потерь tg5 {со) статистических смесей при достаточно большой глубине дисперсии сохраняются при любых величинах удельных проводимостей компонентов [А10, А16].

Кроме того, во второй главе исследованы максвелл-вагнеровская поляризация, гигантское диэлектрическое усиление и особенности диэлектрических и пьезоэлектрических спектров в неупорядоченных пьезоактивных системах типа статистических смесей [АН]. Установлено, что самыми быстрыми являются процессы установления диэлектрических потерь. Пьезоэлектрическая релаксация происходит на промежуточных между щг и «ц/частотах: сцг» со,-'» причем ед''располагается значительно ближе к щг, чем к сц':. Это значит, что в случае ограниченной области распределения времен релаксации абсорбционные токи с малыми т вносят определяющий вклад не только в диэлектрические, но и в пьезоэлектрические потери.

Третья глава посвящена исследованию магнитоэлектричества (МЭ) и релаксаций физических констант в упорядоченных системах: слоистых и матричных мультиферроиках [А2, А9]. Так как МЭ константы гомогенных мультиферроиков очень малы, нами исследовались гетерогенные феррит-пьезокерамические мультиферроики, МЭ константы которых на несколько порядков превосходят соответствующие константы гомогенных материалов.

Приведем результаты исследования двухкомпонентного гетерогенного МЭ композита, состоящего из чередующихся в z-направлении слоев поляризованной сегнетокерамики (п = 1) и подмагничиваемого феррита (п = 2) с объемными концентрациями в\ и Поляризация, намагничение, внешние электрическое £з и магнитное поля направлены вдоль z-оси; протяженность слоев в х- и ^-направлениях значительно больше периода структуры в z-направлении. Оба компонента и композит в целом обладают поперечной изотропией (симметрия °°/я/и). В таких композитах МЭ эффект отсутствует как в пьезоэлектрическом, так и в ферритовом компонентах; его возникновение в композите связано с пьезомагнитоэлектрическим взаимодействием пьезоэлектрической и ферритовой подсистем. Во внешнем электрическом поле в пьезоэлектрическом компоненте вследствие пьезоэлектрического эффекта возникают механические напряжения и деформации, которые передаются в магнитный компонент, что вследствие пьезомагнитного эффекта приводит к возникновению магнитного поля.

Расчеты концентрационных и частотных зависимостей эффективных магнитоэлектрофизических констант многослойного композита, состоящего из чередующихся слоев пьезоэлектрического (поляризованная сегнето-пьезокерамика ПКР-73 [5]) и магнитострикционного (никелевая феррошпинель [9]) компонентов (рисунки 6 и 7), проводились по методике [9, 10]. Физические константы компонентов приведены в таблице 1.

Таблица 1. Упругие податливости (10"12 м2/Н), пьезоэлектрические с!ц (1012 м/В) и пьезомагнитные $ (К)"'2 м/А) модули, диэлектрические £"ц/(Ь, магнитные //ц///о и магнитоэлектрические огц (с/м) проницаемости и проводимости л 1 (Ом м)'1 сегнетокерамики ПКР-73 и никелевой феррошнииели (¿о и //0 - ДП и магнитная проницаемость вакуума).

Константы Л ¿15 <715 (¡и «п Ум

ПКР-73 43.7 980 4750 0 1 0

Феррошпинель 40.0 0 10 -2000 3 0

Наиболее интересная особенность рассматриваемой системы заключается в возникновении в композите большой МЭ проницаемости I ~ 10"8 с/м при отсутствии а в обоих компонентах (рисунок 6). Причиной являются пьезоэлектрическое и пьезомагнитное взаимодействие слоев: «33 обращается в нуль при с/"' = 0 или д(п) = 0. Величина а33 очень сильно зависит от частоты со приложенного электрического поля. Зависимость а33(#) немонотонна и характеризуется минимумом, становящимся все более острым и глубоким по мере уменьшения частоты со. При со 0 можно говорить о гигантском МЭ усилении.

Рисунок 6 - Концентрационные зависимости действительных и мнимых частей магнитоэлектрической проницаемости аз з, пьезомодуля с/33 и диэлектрической проницаемости £331еь слоистого композита при частоте £У= 10 рад/с.

Как и в гетерогенных немагнитных системах [10, 11], во взаимных МЭ композитах наблюдается гигантское диэлектрическое усиление, то есть возникновение огромной статической (при со -> 0) ДП е33 при очень малой

концентрации сегнетоэлектрического компонента (рисунок 6). Причиной является очень большая напряженность внутреннего электрического поля £3"' в тонком слое с большой диэлектрической проницаемостью г"' и малой проводимостью что ведет к максвелл-вагнеровской поляризации, связанной с накоплением объемного заряда на поверхности раздела слоев. Для концентрационных зависимостей мнимых частей эффективных констант а33 (в) и ё (в) характерны острые экстремумы, особенно четко выраженные в квазистатическом режиме. и с/ порождаются проводимостями компонентов и исчезают при —» 0.

Для частотных зависимостей ау}(ю), с1(ю) и г?зз(гу) (рисунок 7) характерна глубокая нормальная релаксация, обусловленная тем, что на высоких частотах не успевает накапливаться объемный заряд на границах раздела слоев. Действительные части Озз(г»), ¿?зз(ю) и е33(о) монотонно уменьшаются с ростом частоты, тогда как мнимые части проходят через релаксационные экстремумы. МЭ, пьезоэлектрические и диэлектрические спектры имеют дебаевский характер и, в отличие от неупорядоченных статистических смесей [11], характеризуются одним временем релаксации. Пьезомагнитные модули композита д с ростом концентрации сегнетокерамики монотонно уменьшаются от приведенных в таблице значений при в\ = 0 до нуля при вх = 1. Экспериментальное подтверждение гигантского МЭ усиления в слоистых композитах никелевый феррит - Р2Т керамика получено в работе [12].

Рисунок 7 - Частотные зависимости действительных и мнимых частей магнитоэлектрической проницаемости ал, пьезоэлектрического модуля ¿33 и диэлектрической проницаемости е»1ез слоистого композита при концентрации в] = 0.05.

Другой тип упорядоченных систем представляют гетерогенные матричные феррит-пьезокерамические композиты, результаты исследования которых приведены в работах [АЗ, А7].

В четвертой главе представлены результаты исследования частотных и концентрационных зависимостей физических констант двумерных двухкомпонентных (п = 1,2) феррит-пьезокерамических композитов в виде статистической смеси, компоненты которой представляли собой хаотически расположенные вытянутые цилиндры кругового сечения с одинаково ориентированными в ¿-направлении осями. Предполагалось, что остаточные поляризация и намагниченность направлены вдоль г-оси, тогда как внешнее электрическое поле Е\ или магнитное поле Н* частоты со приложены в х-направлении. Для расчета эффективных физических констант композита с помощью самосогласованного метода эффективной среды была разработана специальная компьютерная программа.

Усреднение пьезоэлектромагнитных уравнений

= *44(п)а5м + + ч^Н^. Д(л)= £/15<")ст5(")+ епмЕ\(п) + ап(п)Н^п\ (7)

В1м = д„мор)+ аип)Е\п) + Цмп)Н\а) производилось при учете граничных условий

£(,,)= А(л) = В,(п) = Я,™ (8)

(^5*<л), О,*'"' и В|*<л) - различные для п = 1 и п = 2 компоненты механических и электрических тензоров в эффективной среде на границах с цилиндрическими частицами первого и второго компонентов). Здесь л'44 - упругие податливости компонентов, измеренные при условиях Е = О, Я = 0, с!1} и д^ -пьезоэлектрический и пьезомагнитный модули, 0Гц'"' и еи(п) = е(п)- //"Уо- МЭ проницаемости и комплексные ДП компонентов с удельными проводимостями измеренные при условиях <7= О, Н = 0, /Л\\п) - магнитные проницаемости. Учет проводимостей компонентов приводил к возникновению максвелл-вагнеровской поляризации и релаксации.

Физические константы компонентов приведены выше в таблице 1. Результаты расчетов показаны на рисунках 8 и 9. По той же причине, что в упорядоченных гетерогенных мультиферроиках, в статистической смеси возникает очень большая МЭ проницаемость ап' = ап - Шц (Яц ~10~9-10"8 с/м) при отсутствии а в обоих компонентах (рисунок 8). Зависимость а\\{0) немонотонна и характеризуется минимумом, становящимся более острым и глубоким по мере уменьшения частоты со приложенного электрического поля. При изменении со происходят как сдвиг, так и изменение формы кривой ап{в), что, в свою очередь, приводит к сложной зависимости а\\ (ш).

Возникновение огромной статической (при 0)—> 0) ДП £ц в этой системе происходит при критической концентрации компонентов в\ = $ = вс = 1/2, соответствующей порогу перколяции двумерной статистической смеси.

Концентрационные экстремумы ап и е-ц имеют место при разных концентрациях (в рассматриваемой системе при в\ s 0.8 и при в\ = 0.5 соответственно). Не менее интересен также показанный на рисунке 8 быстрый рост с увеличением концентрации в[ сегнетокерамики действительных частей эффективных пьезоэлектрических модулей du композита, уже при в\ = 0.1-0.2 достигающих величин, соизмеримых с dxs сегнетокерамики. Причина такого поведения ¿/15 рассмотрена в [10] и связана с возникновением в пьезоэлектрическом компоненте, наряду с большими внутренними электрическими полями ¿У1', больших механических напряжений = сг5<2). Наиболее крутой ход di5 наблюдается при со 0. Немонотонная концентрационная зависимость огц (в) обнаружена и на высоких частотах, тогда как соответствующие хода dl5 и еп имели монотонный характер. По мере уменьшения частоты область концентраций, в которой наблюдаются большие величины «и, сужается до 0.5 < &i < 1.

Для концентрационных зависимостей мнимых частей огм (в) и dl5 (в) характерны острые экстремумы, особенно четко выраженные в квазистатическом режиме. Мнимые части эффективных «и (в) и d\5 (в) порождаются проводимостями компонентов и исчезают при fx,2) —> 0. Между тем su композита монотонно увеличивается с ростом такое поведение характерно для фазового перехода диэлектрик-проводник.

< ^

сг

■о ~а

о о

-2000

0,0 o|l 0,2 0^3 0Л о!б о!б' 0,7 0,8 о!э l!o

Рисунок 8 - Зависимость действительной и мнимой частей эффективных магнитоэлектрической проницаемости огц , электрического с!ц и магнитного да пьезомодулей системы ПКР-73-феррошпинель от концентрации феррошпинели вг при частоте <а= 1 рад/с.

Для частотных (рисунок 9) зависимостей ггц*(£о) и г/и*(й>) характерна глубокая нормальная релаксация, обусловленная тем, что на высоких частотах не успевает накапливаться объемный заряд на границах раздела компонентов. При нормальной релаксации действительные части ец и с1]5 монотонно уменьшаются с ростом частоты, тогда как для мнимых частей характерны четко выраженные релаксационные экстремумы. Однако а\'(си) может испытывать как нормальную, так и обратную релаксации. При приложении к слоистому композиту или статистической смеси низкочастотного (а)—¥ 0) электрического поля в компонентах индуцируются большие внутренние механические напряжения. Поэтому существенную роль в формировании а играют упругие податливости компонентов.

Рисунок 9 - Зависимость действительной и мнимой частей эффективных магнитоэлектрической проницаемости агц и электрического пьезомодуля d 15 системы ПКР-73-феррошпинель от частоты m при концентрации пьезокерамики в{ = 0.5. На вставке показана диаграмма Коула-Коула для at 1 .

Диаграммы Коула-Коула ец (ец ), с1)5 (с/!5) и ап (ап) имеют характерный для статистических смесей асимметричный вид. Однако вблизи критической концентрации вс (в нашей системе при 0.4 < ^ < 0.7), когда в спектрах ац (со) сочетаются обратная и нормальная релаксации, диаграммы огц (огц) приобретают необычный вид (рисунок 9), ранее не описанный в литературе. Они представляют собой скручивающиеся или раскручивающиеся спирали,

начинающиеся (при со —> 0) под разными, зависящими от в, углами и заканчивающиеся (при под прямым углом к оси «ц .

МЭ, пьезоэлектрические и диэлектрические спектры имеют недебаевский характер и в этом отношении не отличаются от спектров немагнитоэлектрических статистических смесей; для них характерно асимметричное распределение времен релаксации. Большая глубина релаксации характерна для взаимных композитов, пьезоэлектрический компонент которых имеет большую величину ДП, а ферритовый компонент -большую проводимость. При у (1) = /2) = 0 частотная зависимость всех эффективных констант композита прекращается. Как и в слоистых композитах, пьезомагнитный модуль композита д 15 монотонно уменьшается с ростом в\. ц 15 слабо зависит от частоты, так как с изменением частоты распределение внутренних магнитных полей в слоях композита не изменяется. Тем не менее, в концентрационной и частотной зависимостях ц при конечных проводимостях

появляются небольшие мнимые части. В [А12] установлено наличие релаксации диэлектрических потерь (проводимости) со средней частотой релаксации, на несколько порядков превышающей частоту релаксации ДП.

Таким образом, максвелл-вагнеровская поляризация в гетерогенных феррит-пьезоэлектрических статистических смесях приводит к гигантскому МЭ и диэлектрическому усилению. Это проявляется в возникновении немонотонных концентрационных зависимостей а\\ и ец и глубокой релаксации эффективных МЭ, диэлектрических и пьезоэлектрических констант и проводимости композитов.

Приведем, наконец, результаты по хаотической динамике в пьезоактивных статистических смесях. Хаотическая динамика в гетерогенных системах, проявляющаяся, согласно [13], в возникновении локальных резонансов и диэлектрических потерь в случайно-неоднородных средах, рассмотрена только в отсутствие пьезоэффекта [13, 14]. В последние годы большой интерес проявляется к композитным материалам с отрицательными модулями упругости одного из компонентов. Поэтому именно в пьезоактивных системах типа статистических смесей можно ожидать ряд новых эффектов, обусловленных пьезоэлектрическим и/или пьезомагнитным взаимодействием компонентов.

Нами исследованы диэлектрические потери в неупорядоченных гетерогенных системах типа пьезоактивных двухкомпонентных (с объемными концентрациями вх и вг =1-^) двумерных статистических смесей с хаотическим расположением одинаково ориентированных цилиндрических частиц кругового сечения [А8]. Предполагалось, что компоненты композита имели действительные ДП Е\ < 0 и £г > 0 разных знаков и обычные для сегнетоэлектриков величины пьезомодулей и упругих податливостей. Показана связь диэлектрических и пьезоэлектрических констант с хаотической динамикой. Проанализированы особенности поведения таких систем вблизи и по мере удаления от порога перколяции.

В такой системе один из компонентов может представлять собой идеальный проводник (индуктивность), а другой - идеальный диэлектрик (емкость) [13]. Можно также в качестве второго компонента использовать пьезоэлектрик, у которого вблизи пьезоэлектрических резонансов легко достигаются отрицательные значения ДП. В подобных системах, несмотря на отсутствие потерь в обоих компонентах, в некоторой области концентраций вблизи порога перколяции (на границе устойчивости) возникают гигантские флуктуации электрических полей [13, 14] и порождаемые хаотической динамикой диэлектрические потери. При проведении расчетов нами использовался самосогласованный метод эффективной среды [4, 6], согласно которому эффективная (средняя) ДП композита е в отсутствие пьезоэлектрического эффекта определяется из уравнений

= 1, / = 1 + (/ = 1'2) (9)

Здесь £ - отношение среднего электрического поля в компоненте с ДП £; к среднему полю в системе, А = 1/2 - фактор деполяризации цилиндрических включений кругового сечения. Однородное электрическое поле предполагалось приложенным перпендикулярно осям цилиндров.

В отсутствие пьезоэффекта можно было использовать аналитические выражения для проводимостей [13] и ДП [14], однако при наличии пьезоэффекта определение всех констант приходилось проводить с помощью итерационной процедуры [15]. Это потребовало разработки специального программного обеспечения. Рассчитанные концентрационные зависимости эффективных ДП £ц = £п1£\\"и пьезомодуля с1ц = ¿/15- к/15"пьзоактивной статистической смеси показаны на рисунках 10 и 11.

На пороге перколяции 1/2) двумерной непьезоактивной

статистической смеси с частицами в виде цилиндров кругового сечения (А =

1/2) для £ получается точная формула Дыхне £ = [13]. При разных знаках £1 и £г эффективная ДП смеси £ = -/¿"чисто мнимая (е'= 0). В [13] показано, что в такой системе имеют место детерминированный хаос и потери, связанные с резонансным возбуждением локальных колебаний. Однако учет [13, 14] даже очень малых потерь, неизбежно присутствующих в обоих компонентах композита, разрушает хаотическую динамику и приводит к устойчивому существованию диэлектрических потерь.

Как видно из рисунка 10, и в пьезоактивной статистической смеси вблизи порога перколяции (при 0.40 < < 0.45) £' композита проходит через нуль. Причиной сдвига в сторону компонента с положительной ДП является пьезоэлектрическое взаимодействие, приводящее к уменьшению в' и £" этого компонента; при этом для £" наблюдалось расширение области хаотической динамики. Эти эффекты наиболее заметны при < 0.5, то есть левее порога перколяции. На границах области хаотичности ¿'испытывает изломы.

Рисунок 10 - Концентрационная зависимость действительной (Сц) и мнимой (£110 частей эффективной диэлектрической проницаемости двумерной двухкомпонентной статистической смеси. |£|/£2|» 1 (е, = 4750, е2 = -500; ¿1, = 980, с1г = 50 пКл/Н).

Рисунок 11 - Концентрационная зависимость действительной (с/15) и мнимой частей эффективного пьезомодуля двумерной двухкомпонентной статистической смеси. \е^£\\» I (£1 = 4750, е2 = -500; с1, = 980, с12 = 50 пКл/Н).

Прохождение через нуль действительной части иьезомодуля композита также происходило в области хаотической динамики, но при ¿% > 0.5, то есть правее порога перколяции. Причем соответствующая концентрация сильно зависела от величины пьезомодуля компонента с отрицательной е'\\ могла быть значительно уменьшена при отрицательных значениях последнего.

В области хаотической динамики действительная часть упругой податливости 544 композита проходила через размытый минимум, тогда как мнимая часть £44 имела хорошо выраженный максимум. Как и в непьезоактивной системе [14], ширина области хаотической динамики расширялась по мере того, как отношение I -» 1, однако даже при I £^£2\ = 1 эта область не охватывала всю доступную область концентраций компонентов.

В работе [А4] выполнено аналогичное рассмотрение хаотической динамики в неупорядоченных гетерогенных МЭ системах. Получены близкие вышеописанным результаты. Таким образом, в двумерных статистических смесях, состоящих из компонентов с разными знаками ДП (реактивных адмитансов), в области концентраций вблизи порога перколяции возникает динамический хаос, проявляющийся в прохождении через нуль действительных частей и возникновении мнимых частей ДП и пьезомодулей. Хаотическая динамика порождается неустойчивостью системы, а ширина области хаотической динамики зависит, главным образом, от отношения ДП (адмитансов) компонентов.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ

1. Экстремумы в частотных зависимостях проводящих гетерогенных диэлектриков (статистических смесей) при достаточно большой глубине дисперсии сохраняются при любых величинах удельных проводимостей компонентов.

2. В диэлектрических спектрах материалов с ограниченной со стороны малых времен областью распределения времен релаксации установлено наличие релаксации диэлектрических потерь (проводимости) со средней частотой релаксации, значительно (в ряде случаев на несколько порядков) превышающей частоту релаксации ДП. Показано, что эти эффекты характерны как для гомогенных диэлектриков с недебаевскими спектрами, так и для негомогенных материалов типа статистических смесей вблизи порога перколяции.

4. Немонотонная зависимость от напряженности электрического поля пьезоэлектрического коэффициента gзз и отрицательные величины электрострикционного коэффициента £>зз мягких релаксорных и сегнетоэлектрических керамик обусловлены корреляцией пьезоэлектрических и диэлектрических свойств, характерной для нелинейных материалов.

5. В проводящих гетерогенных упорядоченных и неупорядоченных феррит-пъезокерамических мультиферроиках возникает гигантская величина действительной части эффективной МЭ проницаемости I а 1 - (10"8 - 10"7 с/м) при отсутствии а в обоих компонентах. Причиной является пьезомагнито-электрическое взаимодействие пьезоэлектрической и ферритовой подсистем: величина а пропорциональна произведению пьезоэлектрического и пьезомагнитного модулей компонентов, а сильно зависит от концентраций в компонентов и частоты со приложенного электрического или магнитного поля. При со—» 0 можно говорить о гигантском МЭ усилении.

6. Спектры €\](со), аи{а>), с1ц{со) и Уи(со) проводящих двумерных двухкомпоиентных феррит-пьезокерамических статистических смесей имеют недебаевский характер с разными релаксационными частотами. Наибольшие релаксационные частоты вблизи порога перколяции характерны для проводимости, тогда как релаксационные частоты пьезоэлектрических процессов занимают промежуточное положение между релаксационными частотами проводимости и ДП.

7. Для en и d\s имеет место нормальная, для у\\ - обратная релаксация, тогда как характер релаксации ап (нормальный или обратный) изменялся в зависимости от концентрации компонентов и близости к порогу перколяции.

8. В неупорядоченных гетерогенных пьезоактивных системах с беспорядочным распределением сегнетопьезокерамических и ферритовых компонентов, имеющих действительные ДП разных знаков, возникает динамический хаос, проявляющийся в прохождении через нуль действительных частей и возникновении мнимых частей эффективных диэлектрических и пьезоэлектрических констант. Показано, что ширина области хаотической динамики зависит, главным образом, от отношения ДП (адмитансов) компонентов.

ЦИТИРОВАННАЯ ЛИТЕРАТУРА

1. Turik, A.V. Negative longitudinal électrostriction in polycrystalline ferroelectrics: a nonlinear approach / A.V. Turik, A.A. Yesis, L.A. Reznitchenko H J. Phys.: Condens. Matter. - 2006. - V. 18, № 20. - P. 4839-4843.

2. Фрёлих, Г. Теория диэлектриков / Г. Фрёлих. - М.: ИИЛ, 1960. - 252 с.

3. Браун, В. Диэлектрики / В. Браун. - М.: ИИЛ, 1961. - 328 с.

4. Bruggeman, D.A.G. Berechnung verschiedener physikalischer Konstanten von heterogenen Substanzen / D.A.G. Bruggeman //Ann. Phys. - 1935. - В 24, № 5. -S. 636- 679.

5. Данцигер, А.Я. Высокоэффективные пьезокерамические материалы.

Оптимизация поиска/А.Я. Данцигер, О.Н. Разумовская, JI.A. Резниченко, С.И. Дудкина. - Ростов-на-Дону: Изд-во «Пайк», 1995. - 94 с.

6. Efros, A.L. Critical behaviour of conductivity and dielectric constant near the metal-non-metal transition threshold / A.L. Efros, B.I. Shklovskii // Phys. Stat. Sol. (b). - 1976. - V. 76, № 2. - P. 475- 485.

7. Xu, Hai-Ping. Temperature dependence of electric and dielectric behaviors of

Ni/polyvinylidene fluoride composites / Hai-Ping Xu, Zhi-Min Dang, Nai-Ci

Bing, Yi-Hua Wu, Dan-Dan Yang // J. Appl. Phys. - 2010. - V. 107, N 3. - P.

034105.-5 p.

8. Tuncer, E. Non-Debye dielectric relaxation in binary dielectric mixtures (50-50): Randomness and regularity in mixture topology / E. Tuncer, B. Nettelblad, S.M. Gubanski // J. Appl. Phys. - 2002. - V. 92, № 8. - P. 4612-4624.

9. Петров, B.M. Максвелл-вагнеровская релаксация в магнитоэлектрических композиционных материалах // В.М. Петров, М.И. Бичурин, G. Srinivasan // Письма в ЖТФ. - 2004. - Т. 30, № 8. - С. 81-87.

10. Turik, A.V. Maxwell-Wagner relaxation in piezoactive media / A.V. Turik, G.S. Radchenko // J. Phys. D: Appl. Phys. - 2002. - V. 35, № 11. - P. 1188-1192.

11. Турик, А.В. Гигантское пьезоэлектрическое и диэлектрическое усиление в неупорядоченных гетерогенных системах / А.В. Турик, А.И. Чернобабов, Г .С. Радченко, С.А. Турик // ФТТ. - 2004. - Т. 46, № 12. -С. 2139-2142.

12. Bichurin, М. I. Theory of low-frequency magnetoelectric coupling in magnetostrictive-piezoelectric bilayers / M. I. Bichurin, V. M. Petrov, G. Srinivasan // Phys. Rev. B, 2003, V. 68, № 5, 054402. - 13 p.

13. Дыхне, A.M. Устойчивость и хаос в двумерных случайно-неоднородных средах и LC - цепочках / A.M. Дыхне, А.А. Снарский, М.И. Женировский // УФН. - 2004. - Т. 174, № 8. - С. 887-894.

14. Турик, А.В. Хаотическая динамика и диэлектрические потери / А.В. Турик, С.И. Гармашов // ФТТ. - 2008. - Т. 50, № 2. - С. 233-235.

15. Chernobabov, A.I. Electromechanical properties of ferroactive composites near the percolation threshold / A.I. Chernobabov, A.V. Turik, G.S. Radchenko // Ferroelectrics. - 2007. - V. 360. - P. 67-72.

СПИСОК ОСНОВНЫХ НАУЧНЫХ ПУБЛИКАЦИЙ

Al. Турик, A.B. Сегнетоэлектрические керамики в сильных электрических полях: отрицательная электрострикция / A.B. Турик, Л.А. Резниченко, М.Ю. Родинин // XI Международная конференция «Физика диэлектриков» (Диэлектрики - 2008). Санкт-Петербург, 3-7 июня 2008 г. Материалы конференции. - СПб. -2008. - Т. 1. - С. 329-331.

А2. Турик, A.B. Магнитоэлектричество в слоистых гетерогенных системах / A.B. Турик, А.И. Чернобабов, М.Ю. Родинин, Е.А. Толокольников // XI Международная конференция «Физика диэлектриков» (Диэлектрики -2008). Санкт-Петербург, 3-7 июня 2008 г. Материалы конференции. - СПб. -2008.-Т. 1.-С. 388-391.

A3. Турик, A.B. Неупорядоченные гетерогенные мультиферроики: магнитоэлектричество и пьезоэффект / A.B. Турик, А.И. Чернобабов, М.Ю. Родинин // «Порядок, беспорядок и свойства оксидов». 11-й Международный симпозиум (ODPO-11). Ростов-на-Дону, п. Лоо, 16-21 сентября 2008 г. Труды симпозиума. Т. II. Ростов н/Д: Изд-во СКНЦ ВШ ЮФУ АПСН, 2008. - 230 стр. - С. 137-140.

А4. Турик, А.В. Хаотическая динамика в неупорядоченных магнитоэлектрических системах / А.В. Турик, А.И. Чернобабов, М.Ю. Родинин, Е.А. Толокольников // «Порядок, беспорядок и свойства оксидов». 11-й Международный симпозиум (ODPO-11). Ростов-на-Дону, п. Лоо, 16-21 сентября 2008 г. Труды симпозиума. Т. II. Ростов н/Д: Изд-во СКНЦ ВШ ЮФУ АПСН, 2008. - 230 стр. - С. 141-144.

А5. Родинин, М.Ю. Максвелл-вагнеровская релаксация в гетерогенных мультиферроиках / М.Ю. Родинин //«Молодые ученые - науке, технологиям и профессиональному образованию в электронике», Международная научно-техническая школа-конференция. Труды конференции. - г. Москва. -«Энергоатомиздат». - 2008. - Т. 2. - С. 145-148.

А6. Турик, А.В. Корреляция пьезоэлектрических и диэлектрических свойств в мягких сегнетоэлектрических керамиках / А.В. Турик, Л.А. Резниченко, М.Ю. Родинин // ФТТ. -2008. - Т. 50, № 12. - С. 2210-2214.

А7. Турик, А.В. Магнитоэлектричество в двумерных статистических смесях /А.В.Турик, А.И. Чернобабов, М.Ю. Родинин, Е.А.Толокольников // ФТТ. - 2009. - Т. 51, №7. - С. 1395-1397.

А8. Чернобабов, А.И. Хаотическая динамика в пьезоактивных статистических смесях / А. И. Чернобабов, А.В. Турик, М.Ю. Родинин, Е.А. Толокольников, Г.И. Темирчев // ФТТ. - 2009. - Т. 51, №7. - С. 1419-1421.

А9. Турик, А.В. Гетерогенные мультиферроики: магнитоэлектричество и пьезоэффект / А.В.Турик, А.И. Чернобабов, М.Ю. Родинин // ФТТ. - 2009. -Т. 51,№8.-С. 1580-1583.

А10. Родинин, М.Ю. Недебаевские релаксации в диэлектриках / М.Ю. Родинин, А.В. Турик // «Молодежь и наука: реальность и будущее». Материалы II Международной научно-практической конференции

(г. Невинномысск, 3 марта 2009). Т. VIII. Естественные и прикладные науки. Невинномысск: Изд-во НИЭУП, 2009. - 660 с. - С. 75-76.

All. Турик, А.В. Максвелл-вагнеровская поляризация в неупорядоченных пьезоактивных системах: гигантское диэлектрическое усиление / А.В. Турик, М.Ю. Родинин // «Порядок, беспорядок и свойства оксидов». 12-й Международный междисциплинарный симпозиум (ODPO-12). Ростов-на-Дону, п. Лоо, 17-22 сентября 2009 г. Труды симпозиума. Т. II. Ростов н/Д: Изд-во СКНЦВШ ЮФУ АПСН, 2009.-313 стр. - С. 185-188.

А12. Турик, А.В. Релаксационные процессы в неупорядоченных мультиферроиках / А.В. Турик, А.И. Чернобабов, М.Ю. Родинин // «Среды со структурным и магнитным упорядочением». 2-й Международный междисциплинарный симпозиум (Multiferroics-2). Ростов-на-Дону, п. Лоо, 23-28 сентября 2009 г. Труды симпозиума. Ростов н/Д: Изд-во СКНЦ ВШ ЮФУ АПСН, 2009. - 195 стр. - С. 164-167.

А13. Turik A.V. Relaxation Processes in Disordered Heterogeneous Dielectrics: Statistical Mixtures / A.V. Turik, M.Yu. Rodinin // 6(11) Международный семинар по физике сегнетоэластиков (ISFP-6). Abstract book. - Voronezh, Russia, September 22-25, 2009. - P. 156.

А14. Турик, A.B. Релаксационные диэлектрические потери в неупорядоченных материалах / A.B. Турик, М.Ю. Родинин // «Термодинамика неупорядоченных сред и пьезоматериалов». Первый Международный, междисциплинарный симпозиум (TDM&PM). 8-12 ноября 2009 г. г. Ростов-на-Дону - г. Пятигорск, Труды симпозиума. Ростов н/Д: Изд-во СКНЦ BLU ЮФУ АПСН, 2009. - 268 стр. - С. 217-222.

AI 5. Турик, A.B. Релаксационные процессы в неупорядоченных гетерогенных диэлектриках: статистические смеси / A.B. Турик, М.Ю. Родинин // «Интерматик-2009», Международная научно-техническая конференция. Труды конференции. Москва. - «Энергоатомиздат». - 2009. - Т. 2. - С. 20-23.

AI6. Родинин, М.Ю. Недебаевские релаксации в статистических смесях с сильно различающимися диэлектрическими проницаемостями компонентов / М.Ю. Родинин // «Интерматик-2009», Международная научно-техническая конференция. Труды конференции. Москва. «Энергоатомиздат». - 2009. -Т. 1. - С. 191-193.

AI 7. Турик, A.B. Диэлектрические потери в материалах с ограниченной областью распределения времен релаксации / A.B. Турик, М.Ю. Родинин // Письма в ЖТФ. - 2010. - Т. 36, № 1. - С. 37-43.

Сдано в набор 05.05.2010. Подписано в печать 05.05.2010. Формат 60x84 1/16. Ризография. Усл. печ. л. 1,1. Бумага книжно-журнальная. Тираж 100 экз. Заказ 0505/1.

Отпечатано в ЗАО «Центр универсальной полиграфии» 340006, г. Ростов-на-Дону, ул. Пушкинская, 140, телефон 8-918-570-30-30

www.copy61.ru e-mail info@copy61.ru

Содержание диссертации автор исследовательской работы: кандидата физико-математических наук, Родинин, Максим Юрьевич

ВВЕДЕНИЕ.

ГЛАВА 1. Корреляция пьезоэлектрических и диэлектрических свойств в мягких сегнетоэлектрических керамиках.

1.1. Свойства сегнетокерамик в слабых и сильных электрических полях (обзор).

1.2. Корреляция пьезоэлектрических и диэлектрических свойств в сегпетокерамиках систем РММ-РТ и ПКР.

ГЛАВА 2. Диэлектрические спектры неупорядоченных материалов.

2.1. Диэлектрические спектры материалов с ограниченной со стороны малых времен областью распределения времен релаксации.

2.2. Диэлектрические спектры непьезоактивных гетерогенных материалов:статистические смеси.

2.3. Диэлектрические спектры пьезоактивных гетерогенных материалов:статистические смеси.

ГЛАВА 3. Магнитоэлектричество и релаксации физических констант в упорядоченных системах.

3.1. Мультиферроики (обзор).

3.1.2. Гомогенные мультиферроики.

3.1.2. Гетерогенные мультиферроики.

3.2. Магнитоэлектричество в слоистых композитах.

3.3. Магнитоэлектричество в матричных композитах.

ГЛАВА 4. Магнитоэлектричество и хаотическая динамика в двумерных пьезоактивных статистических смесях.

4.1. Магнитоэлектричество в двумерных статистических смесях.

4.2. Релаксационные процессы в неупорядоченных мультиферроиках.

4.3. Хаотическая динамика в пьезоактивных статистических смесях.

4.4. Хаотическая динамика в неупорядоченных магнитоэлектрических системах.

Введение диссертация по физике, на тему "Пьезомагнитоэлектрические взаимодействия в композитах и поликристаллических материалах"

Актуальность темы

Цель работы

Основной целью работы являлось исследование процессов поляризации и релаксации в диэлектриках, пьезоэлектриках и мультиферроиках.

Специальное внимание уделялось практически не описанным в литературе 4 процессам релаксации диэлектрических потерь в материалах с недебаевскими спектрами. Подробно исследованы процессы максвелл-вагнеровской поляризации и релаксации в упорядоченных и неупорядоченных гетерогенных мультиферроиках. Другой целью работы было установление корреляции пьезоэлектрических и диэлектрических свойств в нелинейных материалах.

Задачи исследования

Для реализации поставленных целей решались следующие основные задачи:

1. Установить корреляцию пьезоэлектрических и диэлектрических свойств в сегнетоэлектрических керамиках.

2. Показать, что определяющую роль в этой корреляции играют нелинейные свойства материалов.

Объекты исследования

1. Сегнетомягкие керамики системы РМК-РТ и материалы ПКР.

2. Гомогенные и гетерогенные диэлектрики с недебаевскими спектрами.

3.Упорядоченные гетерогенные феррит-пьезокерамические мультиф ерроики.

Неупорядоченные гетерогенные феррит-пьезокерамические мультиферроики.

Научная новизна

В ходе выполнения диссертационной работы впервые установлено, что:

- немонотонная зависимость от напряженности электрического поля пьезоэлектрического коэффициента g33 и отрицательные величины электрострикционного коэффициента О33 мягких релаксорных и сегнето-электрических керамик в сильных электрических полях обусловлены корреляцией пьезоэлектрических и диэлектрических свойств, характерной для нелинейных материалов;

Я *7 действительной части эффективной МЭ проницаемости а ~ (1(Г - 10" с/м) при отсутствии а в обоих компонентах;

Практическая значимость работы

Основные научные положения, выносимые на защиту

1. Немонотонная зависимость от напряженности электрического поля пьезоэлектрического коэффициента g33 и отрицательные величины электрострикционного коэффициента Озз мягких релаксорных и сегнетоэлектрических керамик обусловлены корреляцией пьезоэлектрических и диэлектрических свойств, характерной для нелинейных материалов.

4. В проводящих гетерогенных упорядоченных и неупорядоченных феррит-пьезокерамических мультиферроиках возникает гигантская величина действительной части эффективной МЭ проницаемости а ~ (10"8 - 10"7 с/м) при отсутствии а в обоих компонентах. Причиной является пьезомагнито-электрическое взаимодействие пьезоэлектрической и ферритовой подсистем: величина а пропорциональна произведению пьезоэлектрического и пьезомагнитного модулей компонентов. При малых частотах (ш —> 0) имеет место гигантское МЭ усиление.

5. Спектры ДП еи(со), пьезомодуля с1\5(й)), проводимости /ц(<у) и МЭ проницаемости осп((о) двумерных двухкомпонентных феррит-пьезо-керамических статистических смесей имеют недебаевский характер с разными временами релаксации; наименьшее время релаксации характерно для проводимости. £\ 1 и с/15 имеют нормальную, у\ \ ~ обратную релаксацию, тогда как характер релаксации ац (нормальный или обратный) изменяется в зависимости от концентрации компонентов и близости к порогу перколяции.

Апробация результатов работы. Основные результаты работы докладывались и обсуждались на Международной конференции

Диэлектрики-2008» (С.-Петербург, 2008), 11-м и 12-м Международных симпозиумах «Порядок, беспорядок и свойства оксидов (ОБРО-Н, СЮРО8

12)» (Ростов-на-Дону - Лоо, 2008, 2009); XVIII Всероссийской конференции по физике сегнетоэлектриков (С.-Петербург, 2008); V и VI Международных научно-технических школах-конференциях «Молодые ученые — науке, технологиям и профессиональному образованию в электронике» (Москва, 2008, 2009); II Международной научно-практической конференции студентов, аспирантов и молодых ученых (Невинномысск, 2009); 2-м Международном меж-дисциплинарном симпозиуме «Среды со структурным и магнитным упорядочением (МиШГеггоюз-2)» (Ростов-на-Дону - Лоо, 2009), 1-м Международном, междисциплинарном симпозиуме «Термодинамика неупорядоченных сред и пьезоматериалов (ТБМ&РМ)» (Ростов-на-Дону — Пятигорск, 2009), VII Международной научно-технической конференции «Фундаментальные проблемы радиоэлектронного приборостроения» (Москва, 2009).

Личный вклад автора в разработку проблемы

Пятигорского государственного технологического университета (Е.А. 9

Толокольников, Г.И. Темирчев). Соавторы совместных публикаций принимали участие в обсуждении полученных экспериментальных и теоретических результатов.

Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения, списка цитированной литературы. Общий объем составляет 128 страниц, включая 32 рисунка и 3 таблицы. Список цитированной литературы содержит 120 наименований.

Заключение диссертации по теме "Физика конденсированного состояния"

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ

1. Экстремумы в частотных зависимостях tgS проводящих гетерогенных диэлектриков (статистических смесей) при достаточно большой глубине дисперсии сохраняются при любых величинах удельных проводимостей компонентов.

4. Немонотонная зависимость от напряженности электрического поля пьезоэлектрического коэффициента и отрицательные величины электрострикционного коэффициента (2зз мягких релаксорных и сегнетоэлектрических керамик обусловлены корреляцией пьезоэлектрических и диэлектрических свойств, характерной для нелинейных материалов.

5. В проводящих гетерогенных упорядоченных и неупорядоченных феррит-пьезокерамических мультиферроиках возникает гигантская величина действительной части эффективной МЭ проницаемости | а 1 ~ (10"8 - 10"7 с/м) при отсутствии а в обоих компонентах. Причиной является пьезомагнитоэлектрическое взаимодействие пьезоэлектрической и ферритовой подсистем: величина а пропорциональна произведению пьезоэлектрического и пьезомагнитного модулей компонентов, а сильно зависит от концентраций О

104 компонентов и частоты со приложенного электрического или магнитного поля. При со —> 0 можно говорить о гигантском МЭ усилении.

6. Спектры £ц(й>), ап(со), d\s{co) и уп(со) проводящих двумерных двухкомпонентных феррит-пьезокерамических статистических смесей имеют недебаевский характер с разными релаксационными частотами. Наибольшие релаксационные частоты вблизи порога перколяции характерны для проводимости, тогда как релаксационные частоты пьезоэлектрических процессов занимают промежуточное положение между релаксационными частотами проводимости и ДП.

7. Для £ц и d\5 имеет место нормальная, для у\ i— обратная релаксация, тогда как характер релаксации ац (нормальный или обратный) изменялся в зависимости от концентрации компонентов и близости к порогу перколяции.

Список источников диссертации и автореферата по физике, кандидата физико-математических наук, Родинин, Максим Юрьевич, Ростов-на-Дону

1. Смоленский, Г. А. Физика сегнетоэлектрических явлений / Г. А. Смоленский, В. А. Боков, В. А. Исупов, Н. Н. Крайник, Р. Е. Пасынков, А. И. Соколов, Н. К. Юшин. - Л.: Наука, 1985. - 126 с.

2. Иона, Ф. Сегнетоэлектрические кристаллы / Ф. Иона, Д. Ширане. -М: Мир, 1965. 556 с.

3. Preisach, F. Über die magnetische Nachwirkung / F. Preisach // Z. Physik. -1935.-V. 94.-S. 277-302.

4. Girke, H. Zur Statistik der ferromagnetischen Hysterese / H. Girke // Z. Angew. Physik. 1961. - B. 13, H. 5. - S. 251-254.

5. Kornetzki, M. Die ideale Magnetisierungskurve von Ferriten mit interschiedlicher Magnetisierungsschleife / M. Kornetzki, E. Röss // Z. Angew. Physik. 1961. - B. 13, H. 1. - S. 28-31.

6. Haroske, D. Untersuchungen ueber die Ummagnetisierungs-vorgänge im Rechteckferriten mittels des erweiterten Preisach-Modelles / D. Haroske, G. Vogler // Z. Angew. Physik. 1963. - B. 15, H. 2. - S. 150-154. '

7. Mayergoyz, I. D. Mathematical models of hysteresis / I. D. Mayergoyz. -New York: Springer-Verlag, 1991.-504 p.

8. Bertotti, G. Application of the Preisach Model of Hysteresis / G. Bertotti // Materials Science Forum. 1999. - V. 302-303. - P. 43-52.

9. Ni, Y. Q. Random response analysis of Preisach hysteretic systems with symmetric weight distribution / Y. Q. Ni, Z. G. Ying, J. M. Ко // J. Appl. Mech. 2002. - V. 69. - P. 171-178.

10. Турик, А. В. К теории поляризации и гистерезиса сегнетоэлектриков / А. В. Турик // ФТТ. 1963. - Т.5, № 4. - С. 1213-1215.

11. Турик, А. В. Статистический метод исследования процессов переполяризации керамических сегнетоэлектриков / А. В. Турик // ФТТ. 1963. - Т.5, № 9. - С. 2406-2408.

12. Турик, А. В. Экспериментальное исследование статистического распределения доменов в сегнетокерамике / А. В. Турик // ФТТ. 1963. -Т.5, №10. - С. 2922-2925.

13. Damjanovic, D. Temperature behavior of the complex piezoelectric ¿/31 coefficient in modified lead titanate ceramics / D. Damjanovic, T. R. Gururaja, S. J. Jang, L. E. Cross // Mater. Lett. 1986. - V. 4. - P. 414419.

14. Damjanovic, D. Contribution of the irreversible displacement of domain walls to the piezoelectric effect in barium titanate and lead zirconate titanate ceramics / D. Damjanovic, M. Demartin // J. Phys.: Condens. Matter. 1997. -V. 9.-P. 4943-4953.

15. Damjanovic, D. Stress and frequency dependence of the direct piezoelectric effect in ferroelectric ceramics / D. Damjanovic // J. Appl. Phys. 1997. -V. 82,№4.-P. 1788-1797.

16. Robert, G. Preisach modeling of piezoelectric nonlinearity in ferroelectricceramics / G. Robert, D. Damjanovic, N. Setter, A. V. Turik // J. Appl. Phys. -2001. V. 89, № 9. - p. 5067-5074.

17. Shur, V. Ya. New approach to analysis of the switching current data in ferroelectric thin films / V. Ya. Shur, I. S. Baturin, E. I. Shishkin, M. V. Belousova // Ferroelectrics. 2001. - V. 291. - P. 27-35.

18. Tsang, С. H. Simulation of nonlinear dielectric properties of polyvinylidene fluoride based on the Preisach model / С. H. Tsang, F. G. Shin // J. Appl. Phys. 2003. - V. 93, № 5. - P. 2861-2865.

19. Cima, L. A model of ferroelectric behavior based on a complete switching density / L. Cima, E. Laboure // J. Appl. Phys. 2004. - V. 95, № 5. - P. 26542659.

20. Turik, A. V. Negative longitudinal électrostriction in polycrystalline ferroelectrics: a nonlinear approach / A. V. Turik, A. A. Yesis, L. A. Reznitchenko // J. Phys.: Condens. Matter. 2006. - V. 18, № 20. -P. 4839-4843.i

21. Данцигер, А.Я. Высокоэффективные пьезокерамические материалы.1i Оптимизация поиска /А.Я. Данцигер, О.Н. Разумовская, JI.A. Резниченко, С.И. Дудкина. Ростов-на-Дону: Изд-во «Пайк», 1995. - 94 с.

22. Bobnar, V. Electrostrictive effect in lead-free relaxor K0.5Na0.5NbO3 SrTi03 ceramic system / V. Bobnar, B. Malic, J. Hole, M. Kosec, R. Steinhausen, H.

23. Beige // J. Appl. Phys. 2005. - V. 98, № 2. - P. 024113. - 5 p.

24. Фрёлих, Г. Теория диэлектриков / Г. Фрёлих. М.: ИИЛ, 1960. - 252 с.

25. Браун, В. Диэлектрики / В. Браун. М.: ИИЛ, 1961. - 328 с.

26. Богородицкий, Н.П. Теория диэлектриков / Н.П. Богородицкий, Ю.М. Волокобинский, А.А. Воробьев, Б.М. Тареев. M.-JI.: Энергия, 1965.344 с.

27. Jonscher, А. К. Dielectric Relaxation in Solids / А. К. Jonscher. London: Chelsea Dielectric Press, 1983. - 3 80 p.

28. Jonscher, A. K. Universal Relaxation Law / A. K. Jonscher. London: Chelsea Dielectric Press, 1996.

29. Almond, D. P. The dielectric properties of random R С networks as an explanation of the "universal" power law dielectric response of solids

30. D. P. Almond and B. Vainas // J. Phys.: Condens. Matter. 1999. - V. 11, N46.-P.-9081-9093.

31. Dyre, J. C. Universality of ac conduction in disordered solids / J. C. Dyre and T. B. Schroder // Rev. Mod. Phys. 2000. - V. 72, N 3. - P. 873-892.

32. C. Brosseau and M. E. Achour. Variable-temperature measurements of the108dielectric relaxation in carbon black loaded epoxy composites. J. Appl. Phys. -2009. V. 105, N 12.-P. 124102. - 13 p.

33. Гориш, A.B. Пьезоэлектрическое приборостроение. Т. I. Физика сегнетоэлектрической керамики / A.B. Гориш, В.П. Дудкевич, М.Ф. Куприянов, А.Е. Панич, A.B. Турик. М.: ИПРЖР, 1999. - 368 с.

34. Bruggeman, D.A.G. Berechnung verschiedener physikalischer Konstanten von heterogenen Substanzen / D.A.G. Bruggeman //Ann. Phys. 1935. - В 24,5. S. 636 - 679.

35. Оделевский В.И. Расчет обобщенной проводимости гетерогенных систем. И. Статистические смеси невытянутых частиц // ЖТФ. 1951. Т. 21. №6. С. 678-685.

36. Jäckle, J. Why retardation takes more time than relaxation in a linear medium

37. J. Jäckle, R. Richert // Phys. Rev. E. 2008. - V. 77, № 3. - P. 031201. - 6 p.

38. Турик, A.B. Диэлектрические потери в материалах с ограниченной областью распределения времен релаксации / A.B. Турик, М.Ю. Родинин // Письма в ЖТФ. 2009. - Т. 36, № 1. - С. 37-43.

39. Стефанович, В.А. Физические механизмы, приводящие к распределению времен релаксации в разупорядоченных диэлектриках /В.А. Стефанович, М.Д. Глинчук, Б. Хилчер, Е.В. Кириченко // ФТТ. 2002. - Т. 44, № 5. -С. 906-911.

40. Бронштейн, И.Н. Справочник по математике для инженеров и учащихся втузов / И.Н. Бронштейн, К.А. Семендяев. М.: Наука, 1981. - 720 с.

41. Efros, A. L. Critical behaviour of conductivity and dielectric constant near the metal-non-metal transition threshold / A. L. Efros, В. I. Shklovskii // Phys. Stat. Sol. (b). 1976. - V. 76, № 2. - P. 475- 485.

42. Турик, А. В. Гигантское пьезоэлектрическое и диэлектрическое усиление в неупорядоченных гетерогенных системах /А. В. Турик, А. И. Чернобабов, Г. С. Радченко, С. А. Турик // ФТТ. 2004. - Т. 46,12. С. 2139-2142.

43. Скал, А. С. Вычисление уровня протекания в двухмерном случайном потенциале / А. С. Скал, Б. И. Шкловский, A. JL Эфрос // ФТТ. 1973. -Т. 15, №5.-С. 1423-1426.

44. Скал, А. С. Уровень протекания в трехмерном случайном потенциале / А. С. Скал, Б. И. Шкловский, A. JL Эфрос // Письма в ЖЭТФ. 1973. -Т. 17, №9. С. 522-525.

45. Эллиот, Р. Теория и свойства случайно неупорядоченных кристаллов и связанных с ними физических систем / Р. Эллиот, Дж. Крамхансл, П. Лис // Новости физики твердого тела. 1977. - Вып. 7. - С. 11-248.

46. Киркпатрик Скотт. Перколяция и проводимость / Скотт Киркпатрик // Новости физики твердого тела. 1977, В. 7. - С. 249-292.

47. Не Da. Effect of particle size ratio on the conducting percolation threshold of granular conductive insulating composites / Da He, N. N. Ekere // J. Phys. D: Appl. Phys. - 2004. - V. 37. - P. 1848-1852.

48. Rybjanets, A. N. New microstructural design concept for polycrystalline composite materials / A. N. Rybjanets, A. V. Nasedkin, A. V. Turik // Integrated Ferroelectrics. 2004. - V. 63. - P. 179-182.

49. Krakovsky, I. Modeling dielectric properties of composites by finite-element method / I. Krakovsky, V. Myroshnychenko // J. Appl. Phys. 2002. - V. 92, № ll.-p. 6743-6748.

50. Эфрос, A.JI. Физика и геометрия беспорядка / А.Л. Эфрос. М.: «Наука», 1982. - 176 с.

51. Granqvist, С. G. Conductivity of inhomogeneous materials: Effective-medium theory with dipole-dipole interaction / C. G. Granqvist, O. Hunderi // Phys. Rev. В. 1978.-V. 18, №4.-P. 1554-1561.

52. Лукьянец, С. П. Переход к хаотизации и потере самоусредняемости в двумерных двухфазных средах на пороге протекания / С. П. Лукьянец, А. Е. Морозовский, А. А. Снарский // Письма в ЖТФ. 1997. - Т. 23,13.-С. 89-95.

53. Дыхне, А. М. Устойчивость и хаос в двумерных случайно-неоднородных средах и LC цепочках / А. М. Дыхне, А. А. Снарский, М. И. Женировский // УФН. - 2004. - Т. 174, № 8. - С. 887-894.

54. Turik, А. V. Maxwell-Wagner relaxation in piezoactive media / A. V. Turik, G. S. Radchenko // J. Phys. D: Appl. Phys. 2002. - V. 35, №11. -P. 1188-1192.

55. Levassort, F. Modeling of highly loaded 0-3 piezoelectric composites using a matrix method / F. Levassort, M. Lethiecq, C. Millar, L. Pourcelot // Trans. Ultrason., Ferrorel., and Freq. Control. 1998. - V. 45, № 6. - P. 1497-1505.

56. Xu, Hai-Ping. Temperature dependence of electric and dielectric behaviors of Ni/polyvinylidene fluoride composites / Hai-Ping Xu, Zhi-Min Dang, Nai-Ci Bing, Yi-Hua Wu, Dan-Dan Yang // J. Appl. Phys. 2010. - V. 107, N 3. - P. 034105.-5 p.

57. Tuncer, E. Non-Debye dielectric relaxation in binary dielectric mixtures (5050.: Randomness and regularity in mixture topology / E. Tuncer, B. Nettelblad, S. M. Gubanski // J. Appl. Phys. 2002. - V. 92, №8. -P. 4612-4624.

58. Турик, A.B. Диэлектрические спектры неупорядоченных сегнето-активных систем: поликристаллы и композиты / А.В. Турик, Г.С. Радченко, А.И. Чернобабов , С.А. Турик, В.В. Супрунов // ФТТ. 2006. -Т. 48, №6.- С. 1088-1090.

59. Krohns, S. Colossal dielectric constants in single-crystalline and ceramic CaCu3Ti4Oi2 investigated by broadband dielectric spectroscopy / S. Krohns,

60. P. Lunkenheimer, S.G. Ebbinghaus, A. Loidl // J. Appl. Phys. 2008. - V. 103, №8. -P. 084107. -9p.

61. Amaral, F. S. Enhanced dielectric response of GeC^-doped CaCu3Ti40i2 ceramics /F. Amaral, C.P.L. Rubinger, M.A. Valente, L.C. Costa, R.L. Moreira // J. Appl. Phys. 2009. - V. 105, № 3. - P. 034109. - 6 p.

62. Meher, K.R.S.P. Colossal dielectric behavior of semiconducting Sr2TiMn03 ceramics / K.R.S.P. Meher, K.B.R. Varma // J. Appl. Phys. 2009. - V. 105,3. P. 034113.-8 p.

63. Bobnar, V. Colossal dielectric response in all-ceramic percolative composite 0.65Pb(Mg1/3Nb2/3)03-0.35PbTi03-Pb2Ru206.5/ V. Bobnar, M. Hrovat, J. Hole, C. Filpic, A. Levstik, M. Kosec // J. Appl. Phys. 2009. - V. 105,3. P. 034108.-5 p.

64. Богатин, A.C. Влияние сквозной проводимости на определение характеристик процессов релаксационной поляризации / А.С. Богатин, И.В. Лисица, С.А. Богатина // Письма в ЖТФ. 2002. - Т. 28, № 18. - С. 61-66.

65. Chernobabov, A.I. Electromechanical properties of ferroactive composites near the percolation threshold / A.I. Chernobabov, A.V. Turik, G.S. Radchenko // Ferroelectrics. 2007. - V. 360. - P. 67-72.

66. Bichurin, M. I. Theory of low-frequency magnetoelectric coupling in magnetostrictive-piezoelectric bilayers / M. I. Bichurin, V. M. Petrov, G. Srinivasan // Phys. Rev. B, 2003, V. 68, № 5, 054402. 13 p.

67. Петров, B.M. Максвелл-вагнеровская релаксация в магнитоэлектрических композиционных материалах // В.М. Петров, М.И. Бичурин, G. Srinivasan // Письма в ЖТФ. 2004. - Т. 30, № 8. - С. 81-87.

68. Aizu, К. Possible species of ferromagnetic, ferroelectric and ferroelastic crystals / K. Aizu // Phys. Rev. В 1970 - V. 2, N 3. - P. 754-772.

69. Schmid, H. Multi-ferroic magnetoelectrics / H. Schmid // Ferroelectrics. 1994.-V. 162.-P. 317-338.

70. Schmid, H. Some symmetiy aspects of ferroics and single phase multiferroics. / H. Schmid //J. Phys.: Condens. Matter. 2008. V. 20. - P. 434201. - 24 p.

71. Fiebig, M. Revival of the magnetoelectric effect / M. Fiebig // J. Phys. D: Appl. Phys. 2005. -V. 38, N 8. - P. R123-R152.

72. Bea, H. Combining half-metals and multiferroics into epitaxial heterostructures for spintronics / H. Bea, M. Bibes, M. Sirena, G. Herranz, K.

73. Bouzehouane, E. Jacquet, S. Fusil, P. Paruch, M. Dawber, J.-P. Contour,

74. A. Bartheleme // Appl. Phys.Lett. 2006. - V. 88, № 6. P. 062502. - 3 p.112

75. Rado, G.T. Magnetoelectric susceptibility and magnenic symmetry of magnetoelectrically annealed TbP04 / G. T. Rado, J. M. Ferrari and W. G. Maisch // Phys. Rev. B. 1984. - V. 29, N 7. P. 4041-4048.

76. Zhai, J. Large magnetoelectric susceptibility: The fundamental property of piezoelectric and magnetostrictive laminated compsites/ J. Zhai, J. Li, D. Viehland, M. I. Bichurin // J. Appl. Phys. 2007. - V. 101. - P. 014102.-4 p.

77. Tokunaga, Y. Magnetic-field induced ferroelectric state in DyFeC>3 / Y. Tokunaga, S. Iguchi, T. Arima, Y. Tokura // Phys. Rev. Lett. 2008.-V. 101, N9.-097205 -4 p.

78. Zhang, X. Y. Synthesis and ferroelectric properties of multiferroic BiFeCb nanotube arrays / X. Y. Zhang, C.W. Lai, X. Zhao, D.Y. Wang, J.Y. Dai // Appl. Phys. Lett. 2005. - V. 87, N 14. - P. 143102. - 3 p.

79. Newnham, R. E. Connectivity and piezoelectric-pyroelectric composites / R.E. Newnham, D.P. Skinner, L.E. Cross // Mat. Res. Bull. 1978. - V. 13, №5.-P. 525-536.

80. Bichurin, M. I. Theory of low-frequency magnetoelectric effects in ferromagnetic-ferroelectric layered composites / M. I. Bichurin, V. M. Petrov and G. Srinivasan // J. Appl. Phys. 2002. - V. 92, № 12. - P. 7681-7683.

81. Bichurin, M. I. Magnetic and magnetoelectric susceptibilities of a ferroelectric-ferromagnetic composite at microwave frequencies

82. M. I. Bichurin, V. M. Petrov, Yu. V. Kiliba and G. Srinivasan // Phys. Rev. B. 2002. - V. 66, № 13. - P. 134404. -10 p.

83. Филиппов, Д. А. Теория магнитоэлектрического эффекта в двухслойных феррит-пьезоэлектрических структурах. / Д. А. Филиппов // Письма в ЖТФ. 2004. - Т. 30, № 23. - С. 24-31.

84. Филиппов, Д. А. Резонансное усиление магнитоэлектрического эффекта в композиционных феррит-пьезоэлектрических материалах / Д. А. Филиппов, М. И. Бичурин, В. М. Петров, В. М. Лалетин, G. Srinivasan // ФТТ. 2004. - Т. 46, №9. - С. 1621-1627.

85. Rado, G.T. Statistical theory of magnetoelectric effects in antiferromagnetics / G.T. Rado // Phys. Rev. 1962. - V. 128, N 6. - P. 2546-2556.

86. Nan, C.-W. Magnetoelectric effects in composites of piezoelectric and piezomagnetic phases / C.-W. Nan // Phys. Rev. B. 1994. - V. 50, №9. -P. 6082-6088.

87. Newnham, R. E. Nonmechanical properties of composites // Concise encyclopedia of composite materials / Eds. A. Kelly, R.W. Cahn, M.B. Bever. Oxford: Elsevier, 1994. - P. 214-220.

88. Turik, A. V. Maxwell-Wagner relaxation in piezoactive media / A. V. Turik, G. S. Radchenko // J. Phys. D: Appl. Phys. 2002. - V. 35, №11. -P. 1188-1192.

89. Petrov, V.M. Dispersion characteristics for low-frequency magnetoelectric coefficients in bulk ferrite-piezoelectric composites / V.M. Petrov, M.I. Bichurin, G. Shrinivasan, J. Zhai, D. Viehland // Solid State Commun. 2007. -V. 142.-P. 515-518.

90. Islam, R.A. Giant magnetoelectric effect in sintered multilayered composite structures / R.A. Islam, Y. Ni, A.G. Khachatuiyan, S. Priya. // J. Appl. Phys. -2008. 104, N 4. - P. 044103. - 5 p.

91. Pan, D.A. Shape and size effects in layered Ni/PZT/Ni composites magnetoelectric performance / D.A. Pan, S.G. Zhang, A.A. Volinsky, L.J. Qiao //J. Phys. D: Appl. Phys. 2008. -V. 41, N 17. - P. 172003. - 5 p.

92. Wang, J. Magnetoelectric behavior of ВаТЮз films directly grown on CoFe204 ceramics / J. Wang, Y. Zhang, J. Ma, Y. Lin, C.-W. Nan // J. Appl. Phys. 2008. -V. 104, N 1. - P. 014101. - 5 p.

93. Li, L. CoFe204/Pb(Zro.52Tio.48)03 disk-ring magnetoelectric compositestructures / L. Li, Y.Q. Lin, X.M. Chen // J. Appl. Phys. 2007. - V. 102,1141. N6.-P. 064103.-4 p.

94. Jia, Y. High magnetoelectric effect in laminated composites of giant magnetostrictive alloy and lead-free piezoelectric ceramic / Y. Jia, S.W. Or, J. Wong, H.L.W. Chan, X. Zhao, H. Luo // J. Appl. Phys. 2007. - V. 101, N 10.-P. 106103.-5 p.

95. Nan, C.-W. Calculations of the effective properties of 1-3 type piezoelectric composites with various rod/fibre orientations / C.-W. Nan, L. Liu, D. Guo, L. Li // J. Phys. D: Appl. Phys. 2000. - V. 33. - P. 2977-2984.

96. Huang, J. H. Analytical predictions for the magnetoelectric coupling in piezomagnetic materials reinforced by piezoelectric ellipsoidal inclusions / J. H. Huang // Phys. Rev. B. 1998. - V. 58, № 1. - P. 12-15.

97. Huang, H. Micromechanics approach to the magnetoelectric properties oflaminate and fibrous piezoelectric/magnetostrictive composites / H. Huang, L. M. Zhou // J. Phys. D: Appl. Phys. 2004. - V. 37. - P. 3361-3366.

98. Nan, C.-W. Effective-medium theory of piezoelectric composite / C.-W. Nan // J. Appl. Phys. 1994. - V. 76, № 2. - P. 1155-1163.

99. Benveniste, Y. Magnetoelectric effect in fibrous composites with piezoelectric and piezomagnetic phases / Y. Benveniste // Phys. Rev. B. 1995. - V. 51, № 22.-P. 16424-16427.

100. Эшелби, Дж. Континуальная теория дислокаций / Дж. Эшелби. М.: Иностр. лит-ра, 1963. - 247 с.

101. Nan, C.-W. Effective magnetostriction of magnetostrictive composites / C.-W. Nan // Appl. Phys. Lett. 1998. - V. 72, № 22. - P. 2897-2899.

102. Nan, C.-W. Influence of microstructural features on the effective magnetostriction of composite materials / C.-W. Nan, G. J. Weng // Phys. Rev. B. 1999. - V. 60, № 9. - P. 6723-6730.

103. Nan, C.-W. Effective magnetostriction of magnetostrictive composites / C.-W. Nan, M. Li, X. Feng and S. Yu // Appl. Phys. Lett. 2001. - V. 78,17.-P. 2527-2529.

104. Nan, C.-W. Calculations of giant magnetoelectric effects in ferroic composites of rare-earth-iron alloys and ferroelectric polymers / C.-W. Nan, M. Li, J. H. Huang // Phys. Rev. B. 2001. - V. 63, № 14. - P. 144415144423.

105. Nan, C.-W. Magnetoelectricity of multiferroic composites. / C.-W. Nan, Y. Lin, J. H. Huang // Ferroelectrics. 2002. - V. 280. - P. 153-163.

106. Liu, G. Calculations of giant magnetoelectric effect in multiferroic composites of rare-earth-iron alloys and PZT by finite element method / G. Liu, C.-W. Nan, N.Cai, Y.Lin // Int. J. Solids Structure. 2004. - V. 41. -P. 4423-4434.

107. Li, J.Y. Dramatically enhanced effective electrostriction in ferroelectric polymeric composites / J.Y. Li, N.Rao // Appl. Phys. Lett. 2002 - V. 81, . i N10.-P. 1860-1862.

108. Остащенко, А.Ю. Магнитоэлектричесткий эффект в асимметричной слоистой структуре магнетик-пьезоэлектрик / А.Ю. Остащенко, B.JI. Преображенский, P. Pernod // ФТТ. 2008. - Т. 50, № 3. - С. 446-451.

109. Li, L. Frequency-dependent magnetoelectric coefficient in a magnetostrictive -piezoelectric composite as a complex quantity / L. Li, S.Ya Wu, X. M. Chen, Y.Q. Lin // J. Phys. D: Appl. Phys. 2008. V. 41, N 12. - P. 125004. - 4 p.

110. Dong, S. Strong magnetoelectric charge coupling in stress-biased multilayer-piezoelectric/magnetostrictive composites / S. Dong, J. Zhai, J.-F. Li, D. Vieland, E. Summers // J. Appl. Phys. 2007. - V. 101. - P. 124102. -4 p.

111. Фетисов, Л.Ю. Влияние электрического поля на характеристики магнитоэлектрического взаимодействия в композитной структуре ферромагнетик-сегнетоэлектрик / Л.Ю. Фетисов, Ю.К. Фетисов, К.Е. Каменцев//ФТТ. -2009. Т. 51, № 11. - С. 2175-2179.

112. Турик, А.В. Гетерогенные мультиферроики: магнитоэлектричество и пьезоэффект / А.В. Турик, А.И. Чернобабов, М.Ю. Родинин // ФТТ. -2009. -Т. 51, № 8. С. 1580-1583.

113. Nan, C.-W. Multiferroic magnetoelectric composites: Historical perspective, status, and future directions /С.-W. Nan, M.I. Bichurin, S. Dong, D. Viehland, G. Srinivasan // J. Appl. Phys. 2008. - V. 103, N 3. - P. 031101. - 35 p.

114. Турик, А.В. Магнитоэлектричество в двумерных статистических смесях /А.В. Турик, А.И. Чернобабов, М.Ю. Родинин, Е.А. Толокольников // ФТТ. 2009. - Т. 51, № 7. - С. 1395-1397.

115. Liu, Y.Y. The effective medium approximation for annealed magnetoelectric polycrystals / Y.Y. Liu, S.H. Xie, J.Y. Li // J. Appl. Phys. 2008. - V. 103, N2.-P. 023911.-6p.

116. Дыхне, A.M. Проводимость двумерной двухфазной системы / A.M. Дыхне // ЖЭТФ. 1970. - Т. 59, № 1. - С. 111-115.

117. Турик, А.В. Хаотическая динамика и диэлектрические потери / А.В. Турик, С.И. Гармашов // ФТТ. 2008. - Т. 50, № 2. - С. 233-235.

118. Берлинкур, Д. Пьезоэлектрические и пьезомагнитные материалы и их применение в преобразователях /Д. Берлинкур, Д. Керран, Г. Жаффе. // Физическая акустика. Под ред. У. Мэзона. -М.: Мир, 1966. Т. 1. -Ч. А. - С. 204-326.

119. R.S. Lakes. Extreme damping in composite materials with a negative stiffnessphase / R. S. Lakes // Phys. Rev. Lett. 2001. - V. 86, № 13. - P. 2897-2900.117

120. Drugan, W.J. Elastic composite materials having a negative stiffness phase can be stable. / W. J. Drugan // Phys. Rev. Lett. 2007. - V. 98, № 5. - P. 055502.-4 p.

121. Чернобабов, А.И. Хаотическая динамика в пьезоактивных статистических смесях / А. И. Чернобабов, А.В. Турик, М.Ю. Родинин, Е.А. Толокольников, Г.И. Темирчев // ФТТ. 2009. - Т. 51, № 7. - С. 14191421.

122. СПИСОК ОСНОВНЫХ НАУЧНЫХ ПУБЛИКАЦИЙ

123. А6. Турик, A.B. Корреляция пьезоэлектрических и диэлектрических свойств в мягких сегнетоэлектрических керамиках / A.B.Турик, Л.А.Резниченко, М.Ю.Родинин // ФТТ. -2008. Т. 50, № 12. - С. 2210-2214.

124. А7. Турик, А.В. Магнитоэлектричество в двумерных статистических смесях / А.В.Турик, А.И. Чернобабов, М.Ю. Родинин, Е.А.Толокольников // ФТТ. 2009. - Т. 51, №7. - С. 1395-1397.

125. А8. Чернобабов, А.И. Хаотическая динамика в пьезоактивных статистических смесях / А. И. Чернобабов, А.В.Турик, М.Ю.Родинин, Е.А.Толокольников, Г.И.Темирчев // ФТТ. 2009. - Т. 51, №7. - С. 14191421.

126. А9. Турик, А.В. Гетерогенные мультиферроики: магнитоэлектричество и пьезоэффект / А.В.Турик, А.И. Чернобабов, М.Ю. Родинин // ФТТ. -2009.-Т. 51, №8.-С. 1580-1583.

127. Al 7. Турик, A.B. Диэлектрические потери в материалах с ограниченной областью распределения времен релаксации / A.B. Турик, М.Ю.• Родинин // Письма в ЖТФ. 2010. - Т. 36, № 1. - С. 37-43.