Процессы распространения и комбинационного рассеяния поляритонов в молекулярных кристаллах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

'-{■ГС/

АКАДЕМИЯ НАУК СССР М

ИНСТИТУТ ФИЗИКИ ТВЕРДОГО ТЕЛА ^

На правах рукописи

ТАРГАКОВСКИЙ Илья Иосифович

УДК 535.33; 535.37; 539.21

ПРОЦЕССЫ РАСПРОСТРАНЕНИЯ И КОМБИНАЦИОННОГО РАССЕЯНИЯ ПОЛЯРИТОНОВ В МОЛЕКУЛЯРНЫХ КРИСТАЛЛАХ

Специальность 01.04.07 — физика твердого тела -

• Автореферат диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

Черноголовка 1990

Работа выполнена в ордена Трудового Красного Знамени Институте физики твердого тела АН СССР.

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук, профессор В. М. Агранович, член-корреспондент АН УССР, профессор М. С. Соскин, доктор физико-математических паук, профессор В. В. Аристов

Ведущая организация:

*

ордена Ленина Фнчико-техннчсскпн институт им. А. Ф. Иоффе

АН СССР

Защита состоится „_____"______________1990 г. в_____час.

на заседании специализированного совета Д 003.12.01 при Институте физики твердого тела А11 СССР по адресу: 142432, Московская оС>л , Погиискпн район, Черноголовка, ИФ ГТ Д11 СССР.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке НФТТ АН СССР.

.Автореферат разослан „______"-- 1990 г.

Ученый секретарь специализированного совета /?

доктор //

фзнко-математнческих наук^да, ¿¿ирЛ-Я^Ь. Д. Кулаковскнй

/

© Институт физики твердого тела АН СССР

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА PAR ГЫ

Актуальность теми. Понятие об экситоне как о Фундаментальном электронном возбуждении в 'кристалле, впервые введенное Я.И.Френкелем, широко используется при описании оптических свойств полупроводников » диэлектриков и разнообразных кинетических явлений. В настоящее время Физика экситонов является чрезвычайно развитой областью физики твердого тела. На Основании теории, учитывающей взаимодействие экситонов с оптическими и акустическими Фононэми, дефектами кристаллической решетки и различного, рода примесями могут быть понят« многие особенности оптических спектров кристаллов, Основные достижения теоретических и экспериментальных исследований молекулярных экситоиов (Френкеля) и экситонов большого радиуса (Ванье-Мотта) общеизвестны и отражены в большом числе монографий и обзоров.

Одной из наиболее интересных и важных проблем, неизменно привлекающей в течение последних лет внимание многих исследователей, является взаимодействие экситонов с фотонами в кристалла х с дипольно-актнвннмя экситонными переходами. Как известно, согласно теории, учитывавшей экситон-фотоннее взаимодействие, истинными Фундаментальный:! возбуждениями в кристалле являются экситонние гголпритоны (светоэксигоны), обладающие единой дисперсионной кривой, причем вдали от экситонного резонанса поля-ритоны могут, рассматриваться либо как механические экситоны. либо как фотоны в среде. Актуальная 'область, в которой проявляется светоэкситонное смешивание, оказывается порядка продольно-поперечного расщепления oLT. В этой области частот' в оптических свойствах наблюдаются разнообразные поляритоннне эффекты , которые. в рамках феноменологической теории экситонов не находили удовлетворительного объяснения.

Исторически развитие поляритонной теории, рассмотренной впервые в работах Фано, Хопфилда и В.М.Аграновича, заметно опередило экспериментальные исследования, которые на . первых порах* в основном ограничивались изучением особенностей в спектрах от-, ражения и люминесценции. С развитием техники эксперимента, особенно в связи с появлением лазерных источников света с перестраиваемой частотой излучения стало возможным проведение раз-.

нообразных опытов, с одной стороны. подтвердивших основные положение толяригонноЯ теории, и с другой - способотвовавших ее дальнейшему развитию. Преимущества экспериментов с использованием лазеров с перестраиваемой частотой в изучении поляритонных эффектов'вполне очевидны, так как при этом контролируемым образом возбуждаются поляритонные состояния с фиксированной частотой и направлением квазиимпульса. Следует отметить, что в подавляющем своем большинстве эти. исследования выполняются на прямозонных полупроводниковых кристаллах. Подобные эксперименты на молекулярных кристаллах до постановки настоящего Исследования не проводились. Между тем молекулярные кристаллы о диполь-но-активным". экситонными переходами, как правило, с более высо-. кимн значениями силы осциллятора являются весьма интересными объектами для исследования разнообразных:поляритонных оф{«ктов. Исследования спектрально-временных особенностей низкотемпературной люминесценции, выполненные М.С.Бромным и С.В.Мариооюй о сотрудниками и М.Д.Галаниным, Ш.Д.Хан-Магометовой и др., . ясно указывают на сильное влияние экситон-фотонного смешивания на оптические свойства молекулярных кристаллов, Поляритоны в таких кристаллах обладают рядом специфических особенностей, изучение которых расширяет-наши представления о влиянии светоэкситонного смешивания на оптические свойства твердых. тел. Наиболее ярко эти особенности проявляются в спектрах вторичного свечения в условиях резонансного, возбуждения и спектрах полярчтонной люми-песденшш, что является предметом детального изучения в настоящей работе и определяет ее актуальность.

Вторым направлением работы является изучение процессов распространения и релаксации высокочастотных акустических фононов, Актуальность таких исследований определяется заметным влиянием неравновесных фононов на различные процессы, возникающие в результате возбуждения кристаллов интенсивными? лазерными импульсами. импульсами тока, тепловыми импульсами. Однако, представления о процессах генерации неравновесных фононов, их распространения и релаксации, которые необходимы для корректной описания разнообразных неравновесных процессов, все еще недо статочно полны. Это в значительной степени связан^ с отоутстви ем"у1'ив?реального фононного спектрометра,. аналогичного, к при

' • ^ - г

меру, спектральном приборам в оптике, В ..агаих опытах использовался новый тип фононного спектрометра, действие которого основано на особенностях взаимодействия поляригонов с фононами, что позволило проследить за характером релаксации фононной системы непосредственно после возбуждения кристалла лазерным импульсом и установлением различных режимов распространения Фоионов.

Кроме того, в настоящей работе были выполнена исследования нелинейных процессов вторичного свечения при высоких уровнях оптической накачки. Эти исследования, с одной сторонм, являются естественным развитием работ по изучению вторичного свечения молекулярных кристаллов, и анализ наблюдаемых явлений в зна'.л-тельной степени основывается на результатах, полученных при низких уровнях, возбуждения. С другой стороны, предпринятые исследования, так же, как и исследования процессов релаксации и-распространения высокочастотных акустических фононов. представляют самостоятельный интерес, поскольку относятся к такой общей проблеме, как взаимодействие лазерного излугсния с веществом, и позволяют получить новую информацию о характере неравновесных процессов при высоких концентрациях возбуждений в кристаллах.

Цель работы в соответствии с изложенным выгае состояло в:

- комплексном экспериментальном исследовании поляритонных свойств молекулярных кристаллов (на примере кристаллов антрацена); . '

- последовательном описании процессов, ответственных за Формирование спектров вторичного свечения (резонансного КР света № поляритонной лшинесценции), установлении, связи между спектральным составом излучения и свойствами реальных кристаллов и их температурой;

- изучении процессов генерации, релаксации и установления различных режимов распространения высокочастотных акустических фононов с использованием фононного детектора нового тина, действие которого основано на особенностях поляритон-фононного взаимодействия в молекулярных кристаллах; ' .

- исследовании нелинейных процессов вторичного свечения при высоких уровнях лазерного возбуждения.

Для решения поставленных задач наряду с традиционными методами спектроскопии твердого тела использовались также методы

лазерной спектроскопии с высоким временным разрешением и перестраиваемой частотой лазерного возбуждения.

Б качестве объекта исследований выбран типичный представитель класса молекулярных кристаллов кристалл антрацена. Среди молекулярных кристаллов кристаллы антрацена являются одними из наиболее чистых и совершенных кристаллов о большой величиной продольно-поперечного расщепления 400см"1 и эффективной

массой экситонов ш,гЮ0ше (для сравнения в криствллзх СИЗ для А-экситонов 15.5см"1 и т*г0.89гае). Такая комбинация пара-

метров и и*, кардинально изменяющая характер релаксации возбуждений вблизи эксптонного резонанса, интенсивный экситон-шй переход, изолированный в достаточно протяженной спектральной области, наличие-оптических фононов с частотами ое « и об > о1т, высокий квантовый выход собственной люминесценции п « 0.95 (что указывает на слабость безызлучательшх процессов) делает кристалл антрацена чрезвычайно интересным модельным обьек-- том' для изучения поляритонных эффектов в молекулярных, кристаллах. Прй этом важным моментом, существенно упрощающим проведение .различных -экспериментов с использованием перестраиваемого лазэра на красителе, является расположение экситонного перехода в видимой (фиолетовой) спектральной области,

Научная новизна. В настоящей работе проведено всестороннее изучение поляритонных свойств молекулярных кристаллов с диполь-но-активныма экситонными переходами на примере кристаллов антрацена. Установлены общие закономерности формирования спектров вторичного свечения в зависимости от частоты возбуждающего света, температуры, размеров кристалла и его совершенства. Используя Особенности -поляритон-фононного взаимодействия в кристаллах .о большой величиной продольно-поперечного расщепления и эффективной .мзеоой экситонов для детектирования неравновесных фоно-нов, изучены процессы релаксации и распространения высокочастотны)' акустических фононов непосредственно с момента лазерного возбуждения. Ооно'впые результат: . составлявшие содержание дио-. сертацяонной.работы, заключаются в следующем:

I) Проведены детальные исследований вторичного свечения кристаллов антрацена в условиях резонансного возбуждения при низких температурах. Остановлено; что спектры вторичного сВече-

нил представляют собой суперпозицию резонансного !1Р света и зобетвенной экситонной люминесценции, и их относительная интенсивность определяется частотой возбуждающего света, температурой кристалла и- его размерами. Показано, что вое наблюдаемые особенности вторичного свечения связаны с процессами распространения и рассеяния поляритонов на оптических и акустических фононэх в кристаллах с большим продольно-поперечным расщеплением. Получено хорошее количественное согласие экспериментальных результатов с поляритонной моделью.

2) Выполнены измерения групповой скорости поляритонов в диапазоне З'Ш7 - 3-105см/с по временной задержке импульсов перестраиваемого лазера на красителе при их прохождении через тонкие монокристаллы антрацена. Сопоставление результатов эксперимента с численными расчетами позволило найти значения параметров, определяющих ход дисперсионной кривой для нижайшей поляритонной ветви.

3) Определены длины свободного пробега поляритонов относительно процессов стоксова и антистоксова рассеяния на оптических и акустических фононэх различных ветвей и величина матричных элементов поляритон-фононного взаимодействия. Вычисленные длины свободного пробега находятся в хорошем согласии с данными эксперимента..

4) Развита поляритонная модель Формирования низкотемпературной люминесценции, учитывающая специфическое распределение поляритонов по энергии и их распространение и комбинационное рассеяние на модах полного внутреннего отражения в кристаллической пластинке, В рамках предложенной модели находит свое объяснение зависимость спектрального состава излучения от температура, размеров образца и качества его поверхности. Дана интерпретация основных спектральных полос собственной люминесценции.

5) Предложен новый типфононного спектрометра, обладающий хорошей селективность» по частоте и высоким пространственным 11 временным разрешением. Экспериментально изучены процессы энергетической релаксации высокочастотных акустических фононов в тонких криоталлах. Сравнение с результатами модельного расчета, проведенного в приближении "квэзннепрерывного" фононного спектра, позволило оценить параметры начального распределения фоно--

нов и иу время жизни относительно ангармонических процессов.

6) Изучены процессы распространения неравновесных фононов в тонкий кристаллической пластинке при низких температурах. Показано, что при лазерном импульсном возбуждении в зависимости от уровня оптической накачщ и начальной температуры кристалла могут реализоваться различные режимы распространения фононов: квазиОаллистический, гидродинамический и квазидиффузионный. Для объяснения экспериментальных результатов впервые были привлечены представления о процессах распространения неравновесных фононов о их деградацией по частоте.

?) При высоких уровнях лазерного возбуждения выполнены исследования стимулированного излучения. Показано, что генерация света на частоте 23692см"1 развивается на модах полного внутреннего отражения с обратной связью за счет отражения света от совершенных торцов кристалла. Обнаружено и изучено резонансное вынужденное КР света. Установлено, что реализуется два различных варианта усиления излучения - либо на модах полного внутреннего отражения, либо в резонаторе, ограниченном совершенными гранями кристалла.

б) Обнаружены изменения в собственных и примесных спектрах флуоресценции при высоких концентрациях экситонов Френкеля. Наблюдаемые спектрально-временные особенности связываются с возникновением экситонной фазы высокой плотности или экситонно-примзоных комплексов.

Научная и практическая значимость работы. Проведенные исследования позволили создать единую картину процессов фондирования спектров вторичного свечения е кристаллах с большим про-дольно:поперечным расщеплением и большой экситонной массой. Выявленные в настоящей работе закономерности расширяют.наши представления о влиянии экситон-фотонного взаимодействия на оптические свойства в области частот вблизи экоитонного резонанса I вносят вклад в общее понимание оптических свойств полупроводников и диэлектриков. Выдвинутые в данной работе положения, ! также развитые в ход«? исследований экспериментальные метод определения ряда важных характеристик экситонных.поляритонов методы -числен!!:!» расчетов шгут служить основой для дальнейши исследований оптических, свойств молекулярных кристаллов о ди

пояьно-эктивннмя эксятошшш переходами.

.Предложенные в работе новые методы оптического детектирования неравновесных акустических фононов расширяют возможности спектроскопического эксперимента но изучению процессов релаксации и распространения фононов. Подученные в работе результаты вносят вклад в понимание процессов генерации, релаксации и установления различных режимов распространения высокочастотных акустических фононов в кристаллах. В связи с тем, что эффективность работы для разнообразных устройств микроэлектроники и различных твердотельных лазерных источников света и их долг>-вечность в ряде случаев существенно ограничивается процессами тешюотвода, полученная в результате проведенных исследований информация о неравновесных процессах в фононной системе помимо научного имеет и важное прикладное значение.

Структура работы. Диссертационная работа состоит из введения, пяти глав, заключения, приложения и списка литературы.

КРАТКОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ Во введении дана общая характеристика работы: обоснована актуальность теш диссертации, сформулированы цель и задачи проведенного цикла исследований, приведены основные положения, которые выносятся на защиту. Поясняется структура диссертации и ее содержание. ; , '

8 обзорной части первой главы приводятся основные сведения из теории экситонгах поляритонов, используемые в последующих главах-; дан краткий анализ экспериментальных работ, посвященных изучению влияния светоэкситонного смешивания нэ оптические свойства кристаллов. Значительное место в обзоре уделено описанию прямых экспериментальных методов исследования ноляритонных состояний, в области экситонного резонанса. Подробно рассмотрен метод определения отсперсии поляритонов, основанный на изкзрении групповой скорости поляритонов с использованием, времяпро-лет ной методики- В закличете обзора при веде ни основные свет-' ния об оптических- свойствах кристаллов антрацена при низких температурах. .

.Далее в первой главе изложены результаты оригинальных' не- . следований дисперсионной кривой поляритонов в области дна ни- 7 -

• ¿¡050 2¡070 15от и, см"'

..РисЛ. Зависимость групповой скорости поляритонов УдЫ от частоты, полученная на кристаллах различной толщины: и -Х.бмкм, о ~ И.Бмкм, ♦ - 35мкм. Сплошные'кривы© - расчет . зависимости Уд(о) для нескольких значений эффективной массы

-'«¡к. 2 - Зга , 3 - Юга . 4 - 30т . 5 - 100&) . 6 - 3001П с вес в в в

жзйшвй сияглетной экситонной ь-зоны кристалла алтраценз. Измеряя временную задержу светового импульса лазера на растворе органического красителя с перестраиваемой частотой генерации при. его .прохождении через кристалл, била определена зависимость групповой скорости поляритонов ^(и) от частоты (рис.1 ). В отличие от ранее выполненных' исследований, в которых измерения групповой скорости поляритонов о помош: •» времяпролетной методики осуществлялось о использованием пикосекушшых лЗзеров, полуширина лазерной.полосы д-л которых обычно составляет несколько

. вх

см"1, в данной работе впервые подобные измерения были выполнень о использованием лазера о перестраиваемой частотой с импульсам!

таносекундной длительности. При этом спектральная ширина полосы пазерной генерации составляла Лиех=* 0.5 см"1, что позволило су-цественно повысить точность определения величины У^М в облас-ги частот с сильной дисперсией поляритонных состояний в непосредственной близости 2см"*) к экситонному резонансу от.

Результаты эксперимента были сопоставлены с численными расчетами зависимости групповой сорости от частоты

до

Ч.Ы) = --(I)

к Эк.

При проведении этих расчетов использовалось соотношение для писперсии поляритонов:

cV "рР

-— (2)

("г + ' + ")

2т

где к-квазиимпульс поляритонов. ео-диэлектрическая проницаемость вдали от области резонанса, ор-плэзменная частота, F-сила осцил.пятора, ш*-эффективная масса экситона.

Результаты расчета для нескольких значений эффективной массы ш* при е0= 2.7 и и* = й^О'см"2 приведены на рис Л. Сопоставление расчетов о данными эксперимента позволили определить значения параметров;

ыт = 25096±0.5 см"1, F = 0.25±0,05, m* > 100га (т -M&jca т ее

свободного электрона I.

Результаты измерения VgM являются прямым подтверждением того, что в области и г ь>т минимальная групповая скорость оказывается меньшей, чем скорость звука Vg"4 и, и, таким образом, становятся разрешенными переходы из области и Ч ь>т (экситонная область дисперсионной кривой) в область'« < «т (фотонноподобная область) и обратные им с испусканием или поглощением одного высокочастотного акустического фэнона. Этим определяется кардинальное отличие в процессах релаксации поляритонов из области частот ы t «т в область ы < «т в молекулярных кристаллах. с

большой экситонной массой от ре таксация поляритонов в прямозон-ных полупроводниковых неорганических кристаллах.

Во второй главе изложены результаты исследования спектрального состава вторичного свечения кристаллов с большим продольно-поперечным расщеплением и большой экситонной массой, ка-' ними явпяются кристаллы антрацена, в условиях резонансного возбуждения при низких температурах 7=1.5 - ЗОК. Возбуждение осуществлялось с помощью перестраиваемого лазера на растворе органического красителя в диапазоне частот "ех= 24000-26000см*\ Было обнаружено, что с приближением частоты возбуждающего света к экситонному резонансу о»ех -» спектры свечения претерпевают ■ существенную трансформацию, что демонстрируют данные, представленные на рис.2. В спектрах вторичного свечения легко выделить две группы полос;. К первой относятся полосы, спектральное положение которых зависит от частоты возбуЯшающего света и определяется соотношением о - о , где о -частота оптических фоно-s ex s в

• нов s,-ой ветви. Спектральное положение полос второй группы не зависит от частоты wex, а в целом эта группа полос отвечает хорошо известному спектру низкотемпературной экситонной люминесценции, Таким образом, спектры вторичного свечения кристаллов антрацена в условиях резонансного возбуждения представляют собой суперпозицию двух спектров: I)спектра резонансного комбинэ-.ционного рассеяния IPKP) света и 2)спектра экситонной люминесценции. Установлено, что относительная интенсивность компонент РК1 света .и экситоной люминесценции зависит от частоты возбуждающего света и температуры кристалла, s также в значительно? ■степени определяется его размерами.

При заметном удалении частоты возбуждающего излучения О" резонанса («r - иех г Р.Осм"? Т=1,9К) в спектре свечения наблюдаются только компоненты РКР света оптических межмолекуляр них (0^=49. 81, 130 см*1) и внутримолекулярных Jog=334, 1403 1558см"1. и т.д.) колебаниях..С приближением к экситонному резо но но у ь>вх г» и'т в спектре втор!, лого свечения появляются компо

. нентУ экситонной люминесценции, В непосредственной близости.

« ,

резонансу «т - ь>ех* 15см* . Т=1.9К наблюдается резкое паленп .' интенсивности для в'сех компонент РКР и полное их. исчезновение спектре'свечения при ы ' г ыт, . г.е,-спектр свечения полное™

а

I 1

Рис.2. Спектры излучения кристалла антрацена в области чаотот и в ит - 1403см"1 при различных значениях «т - чех: а) I - 20см*1, 2 - 14см'\ 3 - 9см"', 4 - 7.5см"1, 5 - 6см"', 6 - -28см"\ Т= I.ЭК; б) I - 33см"1, 2 - 28см-1, 3 - 20см"1, . 4 - 14см"1, 5 - 9см"'. 6--28см"\ Т= 5К. Толщина кристалла а = 5мкм. Стрелкой отмечено спектральное положение полосы экситонной люминесценции 23692см"1.

переходит в. спектр экситонной люминесценции. Повышение температуры кристалла приводит к тому, что область чаотот, В Которой наблюдается резкое падение интенсивности компонент РКР, сдвигается от резонанса ь>т в сторону более низких частот. Падение интенсивности РКР сопровождается существенным возрастанием, интенсивности экситонной люминесценции (I•

Обнаружено, что частотная зависимость интенсивности Компонент РКР ' на оптических фононах 5-ой ветви различна, для Кононов разных частот ое> С приближением частоты дозбутдэйцего

Рис.3. Зависимость интенсивности стоксовых. компонент КР от частоты возбуждающего света на различных оптических колебаниях ов: I - 49см-1, 2 - 81см"1, 3 - 1403см-';. Т-Л.9К; щ = 15мкм.

Рис.4. Сравнение экспериментальной зависимости интенсивности отоксовой компоненты КР на колебании 1403см*1 (Р. - Т = 1.9К и 3 - Т = ЮК) с рассчитанными значениями сЛ^ЬО - кривая I. Крестиками обозначены откорректированные и учетом коэффициентов поглощения и отражения значения для 1г Кривая 4 рассчитана по формуле (4). .

света' к резонансу ь>0х -* ит наблюдаеч.я резкое возрастание кок : понент КР, причем это возрастание оказывается боИрзе резким ш компонент, отвечающих рассеянию'света На оптических фононах более низкой частотой, и наиболее резкое возрастание интенсш йсюти имеет место для фодаиа 496м*1 (рио.З). - . .. .

.Вое наблюдаемые особенности вторичного свечения кристз"л< знтрацёнэ находят свое последовательное описание ь рамках ..пол

ритонных представлений, Согласно поляритниюй модели спектры излучения формируются в результате процессов рассеянии поляри-тонов на фононах'различных ветвей. Процессы отоксова комбинационного рассеяния полиритонов определяют в спектрах свечения первую группу полос с частотами - оех - og и интенсивностью

«с g(u - Оз>/ Vg (о) (3)

где g (о - од) - плотность поляритонных состояний на частоте

и - О .

s

В работе были выполнены численные расчеты плотности поляритонных состояний g (и) и проведено сопоставление соотношения (3) с часточной.зависимостью интенсивности для различ-

ных компонент РКР (рнс.4). Показано, что в довольно широких пределах .изменения частоты возбухпающего света (",-<■' s 700

I 6Х

см ) имеется хорошее количественное согласие экспериментально определенной интенсивности I^(ы) с теоретической зависимостью (з). В более широком диапазоне наблюдаете отклонение величины от теоретической зависимости. Данное расхождение указывает на то, что применение формулы (з) для изолированного перехода при ь»г - ь>вх > 700 см"' уже не является оправланнмм, и при количественном сопоставлении необходимо учитывать вкладч более высоких но энергии электронных переходов, обладающих, как известно, большей силой осциллятора.

Следует отметить, что если не- учитывать спето-?кситонного смешивания, зависимость интенсивности РКР света на кочебэнийх s-ветви вблизи резонанса в основном определяется мжшптмеМ вида :

I^8' «{(«*" - 0а)*- «*]}"* ■ (4)

Эта зависимость заметно расходится с данными эксперимента (рис.4).

Процессы антистоксова КР нолпритонов при низких температурах определяются' вероятностью взаимодействия попяритоков с акустическими фононами с частотой о :.

r'i'cr g (и + О) Г) (О ) (5)

а а а

где е (а + о0 > - плотность поляритонных состояний на частоте ы+оа, в(па) = [ехр<п /кьТ)-13"*- числа заполнения фононов. Существенное увеличение вероятности антистоксова КР возникает в непосредственной близости к резонансу и в основном определяется резким (до - 6 порядков! возрастанием спектральной плотности конечных соотояний в области » + » ь>т. Увеличение процессов антистоксова рассеяния приводит к заселению поляритонных состояний вблизи дна экситонной зоны к к появлению в спектрах свечения полос экситонной люминесценции. До тех пор, пока длина свободного пробега поляритонов .остается достаточно большой ( £{*>) » а - толщина кристалла ), усиление процессов антистоксова рассеяния на фононах приводит лишь к возрастанию интенсивности экситонной люминесценции и практически ые влияет на характер изменения интенсивности стоксозых компонент РКР. Резкое падение интенсивности РКР происходит в области частот , в которой длина свободного пробега достаточно мала « 6, Учитывая изме-' нение величины 1(ы), вызванное усилением процессов антистоксова КР на фононах, а также коэффициента отражения НЫ в области чаотот вблизи резонанса, удается произвести коррекцию интенсивности стоксовых компонент РКР в области частот « > 25070 см"1. Подобная коррекция расширяет область чаотот, в которой наблюдается совпадение экспериментальной и теоретической зависимостей интенсивности (и) вплоть до о * «т (рис.4)

Увеличение температуры приводит к возрастанию чисел заполнения фононов и усилению процессов антистоксова•КР и, соответственно, к росту интенсивности йкситонной люминесценции-и падению интенсивности компонент РКР. -

• Таким образом, трансформация спектров вторичного свечения при изменении чйстоты возбуждающего света, а т»кта влияние температуры на спектральный состав иг"учения находят последовательное количественное описание в рамках поляритонных представлений, '

Ленные по РКР света и спектрам возбуждения экситонной люминесценции позролили определит^ длины свободного пробега поля ритокоВ о*носйтельно процессов стоксова и антистоксова КР № Оптических и акустических фононах, на основании «его проведен

оценки величины матричных -элементов полнрк/он-фононного взаимодействия для фононов различных ветвей. Были выполнены численные расчеты длин свободного пробега поляритонов относительно антистоксового рассеяния на ядаокочастотних акустических фононах, Несмотря на сравнительно простые модели, которые били использованы в этих расчетах, удается получить вполне удовлетворительное согласие между рассчитанными и определенными экспериментально длинами свободного пробега поляритонов относительно процессов рассеяния на акустических фононэх.

Глава 3 посвящена детальному изучению процессов формирования поляритонной лгали песце нции в реальных кристаллах антраце..з о учетом их геометрических размеров, температуры и степени совершенства.

На первом этапе релаксации при фотовозбуждении кристаллов ' в глубь экоитонной зоны в результате быстрых безнзлучательных переходов и процессов термалирзшш происходит накопление экси-тонов вблизи дна экснтонной з'онн и формируется узкое распределение по энергии - первичное распределение Е((ы). Дальнейшая релаксация возбуждений в область "бутылочного горла" затруднена, -о чем свидетельствует резкая асимметричная форма полос, отвечающих вибронннм переходам в спектре люминесценции.

Процессы релаксации поляритонов из области частот вблизи дна экситшной зоны «т в область более низких частот заметно отличаются в случае прямозонных полупроводниковых кристаллов Ш* ~ шв). и в случае кристаллов антрацена (т* * 100шв). Главное' отличие заключается в том. что. в случае кристаллов с большой экситонной массой разрешены однофононные переходы из области первичного распределения с испусканием высокочастотных акустических фононов с энергией о» 10-15см"'. В результате этих переходов формируется вторичное распределение поляритонов по энергия Е2М с максимумом; расположенным-ниже "бутылочного горла" в области частот и » от - од.. Формирование спектров низкотемпературной люминесценции определяется процессами сток-сова и антистоксова КР поляритонов, имеющих специфическое распределение по энергии с максимумами в области и, « мт и * у * - оа, на акустических и оптических фононах, Обсуждаемая в работе поляригонная модель люминесценции использует полученные, в

главе 2 численные значения длин свободного пробега полнритонов. Анализ показал, что в отличие от поляритонов первичного распределения, которые практически полностью локализованы в приповерхностном слое поглощения возбуждающего света, поляритоиы вторичного распределения при низких температурах имеют уже эна-' чителыш«:; дгшнн свободного пробега, сравнимые о размерами об-разн*=|, и могут распространяться в глубь кристалла. Из-за высокого показателя преломления в области частот вторичного распределения подавляющая доля поляритонов при распространении в кристалле "пленяется" в область.углов полного внутреннего отражения плоско-параллельной кристаллической пластинки, и только малая их часть может выйти из кристалла при достижении его поверхности.' С другой стороны, в силу близости частоты поляритонов вторичного распределения к резонансу, они претерпевают заметное КР на оптических фононах, в результате которого формируется длинноволновые спутники вблизи вибронннх полос (ое- 394, 1167, 1403см"' и т.д.). Интенсивность длишюволпоыих спутников и их спектральная форма существенным образом определяется селением РКР полнритонов вторичного распределения и длиной оптического пути, на котором они претерпевают рассеяние. Предлагаемая ■модель позволяет объяснить резкое изменение спектров люминесценции при увеличении температуры от I,5К до 5К( а также зависимость низкотемпературных спектров от толщины ("размерный эффект"), совериенотвл и качества поверхности образца.Заполненные модельные'расчеты изменения Формы и интенсивности длшшов.лно-вых 'спутников вибронных полос при увеличении температуры полностью согласуются с результатами эксперимента по детальному исследованию температурной зависимости этих полос в интервале Т=1.б-4К. В заключение главы 3 приведена интерпретация основных полос а спектре люминесценции чистых "ристаллов антрацена.

В главе 4 'изложена результаты исследования процессов ре-•лаксац'пи и различных режимов распространения высокочастотных .акустических фоноиов, генерация соторих осуществлялось при возбуждении кристаллической .пластинки интенсивными лазерными импульсами, ■ . . •

В начале главы'4 приведен краткий обзор, в котором обсуждаются основные проблемы.физики фононов, касающиеся характера

релаксации в системе нерашювесних '¡хлюпов и различных ретимон их распространения в кристаллах. Рассмотрен ряд теоретических и экспериментальных работ, посвященных исследовании этих вопросов. Описаны методы ■экспериментального изучения эволщии г-.т-гг--мы неравновесных Кононов; значительно«*' внимание в -"тем уделено оптическим методам генерации л дотектирояанни мг:оно частотных акустических фононов, их пространственному, ррог.пнно-му и спектральному разрешению.

При экспериментальном изучении процессов релаксации и системе неравновесных акустических Фононов и различных режимов их распространения в кристалле важную роль играет выбор методов генерации и детектирования неравновесных фононов. В ня';т'"»яще11 работе генерация фононов осуществлялась импульсами мощного И2-лазера, излучение которого поглощалось в слое -глубиной О.бмкм. Оптическая система позволяла формировать т* поверхности образца области возбуждения с различными поперзчинми размерами' и ориентацией относительно кристаллографических глей.

Регистрация неравновесных фононов осуществилась детекто-. рами пвух типов:

I) Люминесцентный детектор. Неравновесные акустические фононы детектировались по изменениям в спектрах люминесценции, которая возбуждалась ст»$!пл тестирующим импульсом, задержанным по времени с помощью оптической линии задержки относительно импульса возбуждения, В за- ' вис'лмости от поставленной задачи в спектрах регистрировались следующие параметры:

в) Полуширина наиболее интенсивной вибронной полосы с максимумом на частоте и =* ь>т-1403см" ^.Звдгсм-'.

б) Относительная интесивность в триплете коротковолновых . полос вблизи экситошюго резонанса ь»т- 25096см"'. . .."

в) Фактор Дебая-Валлера в спектре люминесценции примеси тет-рацена.о концентрацией я Ю15см~3. -..'■ .

Люминесцентный детектор обладает хорошим временным разре- ' шением и позволяет регистрировать изменения, фононной илотнечзтв. вблизи тыловой или фронтальной поверхности- кристалла. Температурная зависимость всех указанных полос, в спектре люминесценции 'может быть проградуирована с высокой точностьв в диапазоне тем-

яервтур Т=1,б-40К. В данной работе люминесцентный детектор ие-.. пользовался в. качестве интегрального, частотно «моелектиыного детектора нерэвновесннх фононов.

Й.ФоношшИ спектрометр.

В настоящей раоотс Оил предложен и реализован «кжчший -спектрометр нового типа, обладающий вноокнм нрострчнггченным и временник разрешением. Принцип действия Фононного спектрометра основывается на характерной особенности в дисперсионной кривой для ннязйпюй ноляритонной ветви кристалла 'анраиена, дпя которой, как бнло установлено (глава 1), в области частот <■> * «т выполняется соотношение для групповой скорости поляр.итонов . (и-скорость звука Р, в силу чего разрешены однофононшю перехода с; поглощением високочостотных акустических фонолой из попяри-' тонных состояний, расположенных под дном экситонной йот», в область 0 * «т. Так как в этой области частот резко возрастает плотность поляритонных состояний и, как следует из экспериментальных. данных » результатов расчета в области и « ы^ имеется сравнительно узкий' ( - Зсм"') ник в плотности состояний, основ-• ной вклад в процесс^! антистоксового рассеяния полярптонов с .. частотой и дают однеф^нонные переходы с участием коротковолновых акустических фоноиов с частотой оа и ь>т - о. В работе показано, что. увеличение коэффициента поглощения «Ы - *о(м) с хорошим прпб.ишнтем оказывается пропорциональным изменению чн--сел заполнения ли акустических Фоноиов с частотой «а. Варьируя •частоту генерации перестраиваемого .позера на красителе и веда-чину временной задержки, можно определить изменение чисел за' полнения дп (£>а) для неравновесных фононов различной частоты в разные моменты времени пбсле действия импульса накачки: тем самый реализуется Фононный спектрометр с разрешением по частоте - Зсм"1 и временным разрешением, которое определяется длительностью лазерного импульса, 8 наших экспериментах в зависимости от типа используемых лазеров, временное разрешение составляло . 0.3 - Знс,

- Одной из наиболее интересных и важных -проблем в Физике фонолой является релаксация системы неравновесных Фононов в ходе установления в кристалле равновесной температуры, В ряде згепе-. риментальных исследований изучались ранние стадии такой релак-

сации при слабом по'Юушчши «юнгтиой листрим, коглч жшнируот спонтанный распад Кононов. Для описания процессов р'мш'нтиш при высоких уровнях возбуждения, когля изменение темпе | ¡эту рн, установившейся в'кристячле, может доутигчт'!. пеличин'», срягмимой с начальной температурой дТ-Тк-Т0»Т0> оказывается нессхсдимнм учитывать, наряду с процессии раогюл» гиоокочаетопшх якугги-ческих фононов, и процессы их слияния. 15 настоящей роботе измерены временные зависимости чисел заполнения шеокочзстотннх неравновесных фононов в кристалле после действия интенсивного да- -верного импульса и проведено их количественное сопоставление.с результатами модельных расчетов,' проведенных в приближении • "квззннепрернвного" '(оконного спектра. Использование' описанного выше фонемного спектрометра'позволило проследить за изменением чисел заполнения фононов различных частот, начиная с' момента, времени непосредственно после окончания лазерного импульса. ' ' Эксперименты проводились па тонких Ш * 2мкм) монокристаллических пластинках антрацена, поверхность которых однородно возбуждалась импульсами азотного лозера ("плоская" геометрия эксперимента). Результаты измерений для нескольких значений частоты оа представлены нэ рис.5а. Было обнаружено, что кинетика изменения чисел заполнения фононов п|оа) существенном обрэ-зом зависит от их частоты. Установлено также, что импульсная лазерная накачка приводит к генерации акустических фононов в широком диапазоне частот, причем в начальный момент времени основная энергия возбуждения сосредоточена в высокочастотной области фононного спектра, а энергетическое распределение акустических фононов заметно отличается от равновесного. В процессе релаксации числа заполнения высокочастотных'фононов .о > 25см"1 падают, а числа заполнения фононов меньших частот возрастают.-Отметим, что общая энергия фотонного распредешкип сохраняется; так как в эксперименте условия адиабатичности выполняются о хо-• рошей точностью вплоть до времени 1мкс. •. ;:. У

Для теоретического описания релаксации систем» Неравновесных Фононов в условиях, отвечающих экспериментальной ситуаций^ были проведены числешме. расчета кинетики изменения чисел заполнения фононов различных частот. Для этого .кинетическое у'рзв-' «ение для чисел заполнения фононов различных частот, записашк»

•' ' '•".•';; - хэ - " " •

а

б

Рио.5. а) Временная зависимость изменения ■коэМчндиеита noiyttaieiiitA л«Ы при различных значениях <>а = «т - 1 -Г4С»Г\ 2 - Г.Ьсм"1, 3 - 32см*'. Возбуждение импульсом лазера в момент tB - 0.

б) Рассчитанные зависимости от времени изменений чисел заполнения Фэнонон различных частот о^: I - Нем"1, 2 -25см"', 3 - 32см*' при начальном распределении с о = о.6(>о п да =• оо/4. Штрихами отмечены коночные значения дп(оа) при установлений конечной температуры Тк « Ю.ЬК.

в модели одной продольной и двух вырожденных поперечных изотропных бегднсиерепоншх ветвей численно решалось на эквидистантной сетке: диапазон частот -0 о ( о - частота дебэевскогс фонона.» разбивался на Н. уровней, M = 32. Б отличие от модели "поколений" с набором уровней о , оо/2, oq/'\ и т.д., систем эквидистантных по частоте фононннх состояний чучше соответствует непрерывному -фононному спектру,. Она позволяет проеллшт! влияние фононов о промежуточными частотами оо/2 < » < oq и, те1

' - 20 -

самым, пропести количественное сопоставление расчетов о экспериментом, тогда как в модели "поколений" из-за ее грубой лис - : кретноотн по частоте экспериментальные кинетические зависимости, представлены, по существу, в диапазоне, одного "нокопонни" Кононов.

Матричные элементы трехфоношад ангармонических процессов считались пропорциональными произведений модулей волновых векторов фононов: ' •

ifik1.k2,k3)i2 сс с|к,i iK2t-|k3i •

Учитывались все трехфононные процессы типа 1Л ■-» ТА < ТА я ; LA г» LA f ТА, удовлетворяющие законам сохранения энергии и ква- • зиимпульса. Модель, проверялась на соответствие врой ни жизнч; LA-фононов относительно процессов распада зависимости »^д^'о) сс (я/по)"5 при малых возмущениях. Одним из изменяемых парзмет-* ров был коэффициент с в соотношении (6), что удобнее представлять как изменение времени зсизни дебзевеких Фэнонов tQ-rdocay • сРЭВ1,е11Ие данных эксперимента с результатами расчета при различных значениях tq позволило установить, что наилучшее согласие имеется при т^ inc.

Вторым подгоночным параметром бил спектр акустических Фэнонов, решающихся.из оптических, т.е., начальное распределение акустических фононов то энергии. Изменялось положение макет.,уш этого спектра отах и его полуширина до. Как следует из расчетов, характер релаксации существенно зависит от начального распределения, Наилучшее согласие с экспериментом достигается при

о „ а« О.бо й до s о /4 (рис.56). Положение а _ * 28см-' хорош max о о * max ' .

согласуется с процессом распада оптических фононов Г '

49см"1 - частота нижайшего оптического фонона в кристалле антрацена ) преимущественно на два акустических фонона с половиной'..

ЧаСТОТОЙ. .

Изучение процессов распространения высокочастотных акус- -тических фононов, генерация которых осуществлялась короткими . лазерными импульсами, было выполнено на кристаллах антрацена с толщиной d ' = IQ - 50мкм. В первых экспериментах, ксггорые: прово- , ,лились в "плоской геометрии " с использованием лштюсдатюго

фононного детектора, било обнаружено наличие временник осцилля-ций фононной платности как на тыловой, так и на Фронтальной {возбуждаемой лазерным излучением) поверхностях тонкой монокристаллической пластинки Ы = 10 - 20мкм); в более толотнх образцах <1 * 45ыкм наблюдается, приход нескольких групп аоионбв на тылову» поверхность, причем время прихода первых двух, относительно слабых групп фононов хорошо согласуется с вычисленными значениями времен прихода фононов квазипродольной и квазипоперечных ветвей, тогда как Приход основной группы отвечает меньшей скорости распространения. Величина минимальной скорости. так же, как и скорости распространения, оцененной по периоду осцилляции в тонких кристаллах, оказывается близкой по порядку величины к скорости звука в кристаллах антрацена.

Для интерпретации полученных результатов впервые была предложена теоретическая модель, в которой рассматривалось распространение акустических фононов, сопровождающееся их деградацией по частоте - так называемая модель "поколений". При на, чэльных числах заполнения фононов п »що ) « I, что отвечает . о о

условиям эксперимента, доминирующим процессом является спонтанный распад фононов на фононы меньшей энергии. Упрощая этот процесс деградации, момю положить, что все фононы распадаются на два фонона половинной энергии. Согласно модели "поколений" из первого поколения с энергией оо получается второе поколение с энергией 0о/2, затем третье с энергией со/2г и т.д. В процессе • Такой деградации фоноин распространяются сг фронтальной поверхности (г=0) В' холодные участки кристалла, причем для поколений, возййкаюощх в.течение импульса накачки, числа заполнения бистрс растут (в конечном объеме рост чисел заполнения происходит всегда >» и прй Некотором значении г = г достигают значений "I. Пр1 это« нормальные процессы рассеяния становятся доминирующими. ) результате чего устанавливается гидродинамический режим раснро страиения. Таким образом, в начальных стадиях распроотранени Фононов при шлих числах-заполнения н « I имеет место квазиОад листпческий реким распространения, который на расстояниях г > меняется на шдроляишчеекий. Сделки также показывают., что пр гелиевых температурах процессы рассеяния фононов с перебросе на равновесных фононах не переводят гидродинамический режим

диффузионный, однако уже при TQc 20К эти процессы полностью трансформируют распространение фононов н приводят к диффузионному режиму, что подтверждается данными эксперимента.

8 дальнейших экспериментах, выполненных с использованием фононного спектрометра, изучалась пространственная эволюция распределения неравновесных Фонолой но энергии -при их распространении вдоль поверхности кристалла. В целом эти эксперименты подтвердили характерные особенности распространения высокочастотных акустических Фонопов с деградацией по энергии, рпсмот-ренные в модели "поколений". Кроме того, било обнаружено существенное изменение в характере "расплшзэния" пакета неравновесных фононов, которое непосредственно после импупьса накачки происходило со скоростью ~1*105см/с, а к моменту fc^tOnc резко замедлялось. Наблюдаемое изменение режима распространения 'Кононов связывается с возрастанием чисел заполнения на высокочастотном хвосте фононного распределения (и, соответственно, усилением процессов рассеяния с перебросом) за счет процессов слияния более низкочастотных неравновесных фононов в процессе установления равновесной температуры в кристалле. Отметим, что Наблюдаемый процесс переноса энергии из области возбуждения в холодные участки кристалла напоминает предложенный И.Б.Левинсо-ном механизм нелокальной теплопроводности.

В пятой главе рассмотрены явления, возникающие при высоких уровнях оптической накачки. Выполненные исследования нелинейных процессов вторичного свечения в условиях интенсивного-лазерного возбуждения в кристаллах антрацена позволяй? по своей ■ природе выделить две группы явлений:

а) явления, связанные с наличием в кристаллах стимулированного излучения; . . ,.-v

б) явления, обусловленные коллективными взаимодействпями"в системе зкситонов Френкеля'высокой плотности. .

Исследования стимулированного излучения в кристалла* антрацена были выполнены как при возбуждении в глубь.. экситоияой зоны, так и при резонансном возбуждения. Проведенные исследовз- » ния показали, что при возбуждения шюско-тгарэдле льдах пластинок антрацена в области частот о > «т генерация света развивается «па вибронной полосе с частотой 23692см"' (ит -1403см"'Г, что

приводят к существе пишу спектральному и пространственному перераспределению получения, fia основании анализа характеристик стимулированного излучения был сделан вывод, что генерация света и кристаллах антрацена развивается на наиболее добротных модах полного внутреннего отражения ШВО), которые воз пикают между пара дне льньмц Фронтальными гранями высокого совершенства и имеют пре.имуирс-тшнкый выход в торец кристалла. Сбратная связь в " специфическом резонаторе, которым является плоеко-пара.'дальная плэстн|1ка антрацена, осуществляется за счет отражения света от торцевых граней высокого совершенства. Измерения величины пороговой накачки P[(, начиная с которой наблюдается резке« усиление интенсивности вибронной полосы 23';№ем"1 и ее сужение, показали, что-величина. Рп существенно зависит от качества поверхности кристалла и совершенства его торцевых граней и возрастает при появлении разного рода дефектов на поверхности образца или при механическом повреждении его торцевых граней. Рост величины-пороговой накачки наблюдается также с увеличением толашнн кристалла, при росте температуры образца и при уменьшении лшейнйх размеров области возбуждении.на его поверхности. Эти данные 'находятся в хорошем согласии с результатами расчета коэффициента усиления стимулированного излучения на модах ПВО.

Наиболее эффективным оказалось возбуждение генерации света при фокусировке лазерного пучка на поверхности кристалла в виде узкой: длинной полоски. перпендикулярной высоко совершенным участкам торцешх граней. D этих условиях выходящее из кристалла излучение'обладает направленностью ~ 0.?,+0.5рад. (что отвечает дафзкцшэнной расходимости ~ x/d «0,2 * 0.5рад. для тонких кристаллических пластинок с толщиной <t=2 * 0.8мкм)и практически полностью поляризовано. ^ значительных лалпороровых накачках наблюдается онстрий сверхлигюйный рост полосы Ж:89ем" ' (u^ -2х1403си",}). о. затем и полосы 20886см"* (ь>т - 3x1403см"').

Оценки показывают, что в канале генерации плотность интенсивности . стимулированного излучения достигает значении г 200Йвт/смг, в результате чего развивается шчужденное комбинационное рассеяние (ЖР), и вначале наблюдается первая столовая, компонента ШР о частотой 22289см"4. а затем н вторая - о час тотой 20886см"1; иными словами, излучение с частотой .23692см*1

является источником возбуждения ВКР. Отметим также, что. согласно специально проведенным экспериментам, развитие процессов стимулированного излучения приводит к стабилизации концентрации экситонов в пределах н «* 1016- 1017см~3 и, тем оммнм, нрснят-ствует достижению вдсоких концентраций в систем экситонов Френкеля.

Наряду с изучением генерации света били выполнены исследования ВКР светэв кристаллах антрацена й условиях резонансного ^ возбуждения {ЕРШ. Показано, что сверхлинейное возрастание интенсивности комоненг РКР так же, как и генерация света,' происходит на модах ПВО плоско-параллельной кристаллической пластин-.' ки. Обнаружена чрезвычайно высокая чувствительность интенсивности ВРКР к температуре, а также зависимость рсличины порога-, вой накачки от частоты- возбуждающего света ыех. НаблюлЛомнч за-, висимости ВРКР от частоты i>ex и температуру находит снос объяснение с учетом характерных особенностей спонтанного ГКР н крис- ■ таллах антрацена. При накачках, близких к максимальной ЗМвт/см2) в спектре излучения наблюдалось до девяти стоксових . . компонент ВРКР. В этих условиях возбуждения наблюдается также значительный рост интенсивности стоксовой компоненты РКР на Фо-нонах нижайшей оптической ветви с частотой о}=49скГ'. Подобное ■ возрастание интенсивности связывается с сущостиенинм унеличони-' ем чисел заполнения оптических фононов данной ветви до mличин И <«1) * I в условиях развитых процессов ВРКР.

В качестве одного, из вариантов Фононного детектора предложено использовать высокую чувствительность ВРКР к температуре. Измеренные с помощью этого метода скорости квэзибаллистяческото распространения неравновесных акустических фононов в различных кристаллографических направлениях находятся в хорошем согласии с рассчитанным» величинами. ' .-.*

Заключительная часть пятой главы- посвящена исследованию спектрально-временных особенностей свечения кристаллов при высоких концентрациях экситонов в условиях, когда бит полностью подавлены процессы стимулированного излучения. Эти исследования. _ были предприняты о цельр обнаружения коллективгга ««дебетов • в системе экситонов Френкеля высокой плотности. Основные резуль^., ,таты этих исследований заключается в следуиием.-, '; •

И В'кристаллах, содержащих примесные центры свечения с концентрацией ~ 1016см~3 при высших уровнях оптической накачки бшю ооизруженч поеме полосы свечения» спектральное положение которых имеет лшнпидалнонн* сдвиг относите чьно т-ес'К'Нбпнн.;1: полос примесного излучении яэ величину 40 и 72см"1 для различных центров свечения. Свечение л новдх полетах, возыягаюгцпх лазерном возбужденип, обладает специфической кинетикой, ээгяетне отличающейся от кинетики свечеиия яргплесиых полос. Анализ спектрально-преданных особешостей ^тчемпя пошх полос лозноляе* предположить, что их ороисхождеше обязано образованию локального биэкситона на дефектных молекулах антрацена вблизи, химической примеси или иного нарушения кристаллической решетки,

2) В спектрах собственной низкотемпературной (]хлуоресценци! кристаллов антрацена высокого совершенства при высоких уровня: оптической накачки наблюдается аномальное (сверхтемперзтурное уширение вибрданах -полос. Установлено, что наблюдаемое явлени заключается Ъ "перераспределении интесивности свечения из ыэкси

■ иумз вибронной полосы в длинноволновое крыло, в результате чег происходив эффективное уширение вибронной полосы. В конце им пульса накачки спектр резко приобретает обычный {равновесный вид. Подобные спектральные изменения'не удается связать с осе бенностям!Г.релаксации в фэношюй подсистеме, что, в нринцигк могло бы сказаться на спектральной форме вибронной попоен (кг пример, . привести к изменениям в. области первичного распредели

• 1гая поляритетов». Наличие порога по уровню оптической накачки кинетика аномального уиирения виброншх полос в спектре среч<

■ ни я указывай- на то, что данное явление обязано коллектив»« взаимодействиям в системе экантонов Френкеля еысокой плотнеет Анализ экспериментальных данных в предположении образования г: ситонпой фазы высоко»! плотности дает, оценку концентрации экс

Чшов .

. В приложение вынесено описание экспериментальных метода использовавшихей при выполнении дан ней работч.. Нр»!ведеин так -методы численных расчетов длины свободного пробега полнритонс ..формирования спектров дазкотемиерягурной лкшнесцеиаии и ггр ■цессов :рёлакеацвд ^5»юнасй езюттж в приближении квазинепрер^

. чего^ фононного спектр®.

В заключении сЮрмулировзни основные результат» и ышодн диссертационной работы:

1) С помощью времяпролетной методики впервые ршгиш^ни измерения групповой скорооти У^М поляригопои нижней с'-'п-и кристаллов антрацена. Иокпзано, что мшшмэлыгая групповой скер'^ть достигает значений У^^ыК и (и - скорость г^цук;«). Т'?м ^ямни доказано, что в области экситоппого резонанса ря^рггиюин о.чпмю-ношше переходы. т.е. переходи с испусканием цтм истощением одного високочастот1К>т акустического фсноиз. Т;п:им 'йрмм ц, в отличие от полупроводниковых кристаллов, где рел-чкспцня ?жуи-тонных возбуждений опреде ляется многс«]юнонтм1 процессами П[Ю- " хода поляритонов через область "-бутылочного горлу" (7га^п(и!»и), в молекулярных кристаллах имеется канал быстрой релаксации из области дна экситонной зоны в область более низгих энергий.* Найдены значения параметров, определяющих ход дисперсионной кривой для нижайшей поляритонной ветви.

2) Впервые проведено изучение вторичного свечения кристаллов антрацена в условиях резонансного возбуждения. Обнаружено, что спектры вторичного свечения представляют собой суперпозицию спектров резонансного КР света и собственной экситонной люминесценции. При приближении частоты возбуждающего света к дну экситонной зоны наблюдается резкое возрастание интенсивности компонент КР, причем для компонент Кр на фонолах с частотой од« оно более резкое, чем для компонент с °8> Изморено сечение, рассеяния света для различных компонент КР в широком спектр«ль-ном интервале. Наблюдаемая картина трансформация спектрального состава излучения однозначно указывает на поляритошшй механизм формирования спектров вторичного свечения в кристаллах с большим продольно-поперечным расщеплением и большой экситонной массой в результате процессов стоксова (Б) и аитиетоксова' <А!Н КР поляритонов на акустических и оптических.Фонолах.

На оснований данных по резонансному КР света и спектрам возбуждения экситонной люминесценции определены длины.свободного пробега поляритонов относительно процессов.¡3- я АБ-рпссеянип 1 на фононах и параметры нопяритопчоношюго взаимодействия. Ш-полненные численные расчета находятся в хорошем количественном. Ьогласии с результатами эксперимента.

. 3) Предчакена полярнтонная модель формирования низкотемпературной люминесценции, учитывавшая специфическое распределение поляритонов по энергии <иерв«чное и вторичное распределения) и их распространение и комбинационное рассеяние но модчх полного внутреннего отражения в кристаллической пластинке, Дана интерпретация основных' спектральных полос собственной лшинооцеицпи. Использование результатов исследования резонансного 1(1' позволило на основании предложенной модели провести численные расчет«, с помощью которых бнлн объяснены: я) изменения в спектрах лгаи-несценцви. возникающие при. новыйлши температун от 1.6 до 4 .ЯК; б) зависимость спектров люминесценции от толщины образцов ("размерный" эффект) и качества их поверхности. .

4$ Предложен новый тип фононного спектрометра с хорошей селективностью по частоте и высоким пространственным и временным разрешением, действие которого основано на особенностях по-ляригон-фононного взаимодействия в кристаллах с большой величиной продольно-поперечного расщепления и большой экоитоннои мао. сой. С помощью фононного спектрометра изучена релаксация фо-нонной системы непосредственно после действия возбуждающего лазерного импульса. Показано, что релаксация высокочастотных акустических Фононов имеет сложный характер и- определяется процессами распада и слияния в фононной системе, что подтперчж>ет-ся модельными расчетами,' выполненными в приближении "квззине-прернвного" фононного спектра. Определены параметры начального : распределения фононов. возникающих в результате фотовозбуждения кристалла лазерными импульсами, .и время я:изни фононов относи-тв^ьио ангармонических процессор.

6) Изучены процесс^ распространения неравновесных .-'(сноно! в тонкой криогалчвчеорой пластинке при 1шз{шх-температурах. Показано, что при лазерном импульсном дабухлеши н г?пгп'чп,г«п от уровня оптической накачки и начальной температуры кристалл: могут реализоваться различные режимы распространения Юнонов: коэзи^алпистичеекий, гидродинамический и квэзидаИ'Узионннй, Дл: объяснения экспериментальных результатов впервые Онпи Лривле чены представления о процессах распространения н^рэпиогк-сны: фононов с ях деградацией по частоте (схема "пжоленшГ Цононо с частотами оо> <>0/2. о</2г й т.д.. сопредельная частота фоно

нов). На ооноряпии. провел«? ннмх ' долглммх • расчетов о^оутд/ются .: также влияние процессов слияния низкочастотных фононоп при. 7 установлении равновесной температуры в кристалле после действия импульса возбуждения на изменение .режима, распространении пера в новесннх фононов, наблюдаемое в эксперименте..

6) При высоких уровнях оптической накачки вшюпненн исследования стимулированного излучения. Проведенные исследования показали, что при возбуждении в области частот у > «т Генерация света развивается на вибронной полосе с частотой ' ЕЗОЭЯсм*' (ut-I403cm"'î, что приводит к существенному спектральному н пространственному нерераспределенгго излучения. Генерация света- '. в кристаллах антрацена развивается на наиболее добротных 'модах'. полного внутреннего отражения, а обратная связь ô специфическом резонаторе, которым является плоскопараллельная криотялшпес-. кая пластинка осуществляется за счет отражения света от торцевых граней высокого совершенства, Измерения величины пороговой * накачки находятся в хорошем согласии с результатами расчета коэффициента усиления стимулированного излучения на модах полного:' внутреннего отражения. В условиях развитой генерации света наблюдалось вынужденное КР света на колебании 1403см"'.

7) ^следован режим вынужденного резонансного КР света й -. тонких монокристаллах антрацена. Установлено, что рея лилуютей-

два различных варианта усиления излучения: либо на модах полного внутреннего отражения с обратной связью за счет отражений света от совершенных торцевых граней, либо в специфическом ре- . зонаторе, длина которого совпадает с толщиной образца, а обратная связь возникает за счет отражения от развитых параллельна* кристаллических поверхностей. Обнаружена чрезвычайно высока^ чувствительность интенсив!юсти ВРКР к температуре, . в также"за-* висимость величины пороговой накачки от частоты возбуждающего

света и . Наблюдаемые зависимости ВРКР от частоты и и темпе-ех «к

ратуры находят свое-объяснение d учетсял характерных особенное-; тей спонтанного РКР в кристаллах антрацена. При накачках, близ-' ких к максимальной ЗМвт/см2> в спектре излучения ггаблпдллооь , до девяти стоксовых компонент ВРКР., ■ y'i: ' .; ■ >' ? " - 'i/;'; 8) Проведено исследование спектрально-временных особенностей •свечения кристаллов при высоких концентрациях зкеитонов Френка-;

ля. Обнаружено, что в кристаллах, содержащих примесные Центг свечения с концентрацией - 101всм*3 при высоких уровнях опт* ческой накачки наблюдаются ноше полосы свечения, пиектрачьнс положение которых имеет длинноволновый сдвиг. В-стктрах оббоч вешюй низкотемпературной Фдуоресданции кристаллов янтрэце! высокого'совериенст!» ири высоких уровнях оптической пякач! наблюдается аномальное (сверхтемпе ратмрпое) ушИрешю ниброшн полос, что вызвано перераспределением интесивнооти свечения I максимума виброиной полосы в длинноволновое кршю. Предполгж' 1Ю, что обнаруженные спектральные изменения обусловлены, связ! ваняем экситоков Френкеля п возникновением экситонпой в сокой плотности либо экситонпнх комплексов.

Апробация работы. Основные материалы диссертации были д ложени м обсужшны на мевдшародных симпозиумах "Сверхбпстр процессы в спектроскопии" (Таллинн 1Э78, Минск 1983), Всесою кых совещаниях по люминесценции Шинск 1977, Самарканд 197 Ленинград 1981), VI ЕавиловскОй конференции по когерентной нелинейной оптике (Новосибирск 19791. Всесоюзном совещэппи молекулярной люминесценции и ее применениям (Харьков 19821, I Всесоюзной ксчЦиренцни по спектроскопии комбинационного 'рчосе дая света Цушанбе 1986). Всесоюзных экситоппых с-етнпрэх ({(и 1973. Вильнюс 1974, Харьков 1975, Черноголовка 1976, 1'тшп 1977. Рига 1983, Черноголовка 19Й4, Киев 19«6, Шлмда 198? ЩII зимней иколе по теоретической физике (Кэрппч 1987), т - дунзродныч конференциях по физике фоноцои (Ьулэпошг 1?8!>. (Ч дельберг 1989К

: Публикации. Основное содержание диссертации онублнковт 23 деучннх работах в йлущих отечественных и международных ж; юлах, а также трудах конференций; ;

1. В.А.Беш»?рский. В.Х.Ерикеиштейн. Б.Л.Броуде, И.ЙЛ'артако!

- скпй. Флуоресценция кристаллов антрэценэ при высоких ш

иентрапйях экситонов,- Письма в ЮТФ.1975.- т.22, о .332-33

2. ?.А.Бепл";рски8, вХБрикенщтейн, В.Д.Броуде. .Ч,К.К'';ГИ!упо А.Г.Лавруш<о,. ИЛ1Лэртаковский. Гёнеращ1я света в криста лах энтршега при оптической накячке. - Оптику п спектр

' 1975, т.39, с.75-83.

3. 0,5.А»апе8^ап. У.А.ВепаегШЬ У.Кй,Вг1Кепз1е1п. У,Ь.Вгоис1

ГГ 30 -

L.I.Korshunov, A.G.Lavrusliko, 1,1 .I'artaKovsKli. An'-It г-too tie ■ Crystals, tinder Inlensl »e Optical Pumping,-Mol. Go'st. Llq... Cryst., 1974. v.29, p.165-174. ■ -

4. О.С.Аванесяи, №. A. широкий, И.Х.Брикеншт"11П. В.ЛЛрмуде, А.Г.Лаврушко. И.И.Тартаковский, П.Г.Филиппов. Особетгхп и генерации света и IKP в криоталипх атрацен;». Княнт-чмя электроника. 197"", т.4, с.725-729. . . ,

5. В.Л.Броуде, Н.А.&1дмонт, В.Б.Коршунов, И.Б.Л^иноон, А.А.Макоимов, И.И.Тартаковский. Распространенно Нерпмю-весных фононов в кристаллах антрацена при низких температурах.- Письма в ЖЭТФ, 1977,- Г.25. с .285-288, \ • - V

.6. В.Л.Броуде, Н.А.ВидаонТ( , В.В.Коршунов, Л.А.Мпкспькш« "И.И.Тартаковский. Локальнне биэксИтонн в кристаллах антрацена,- Письма в ЖЭТФ, 1977. т.26. 436-439.- '• ' .

7. В.Л.Броуде, Н.А.Видмонт, Д.В.Кззаковцев. В.В.Ксриунов, ; И.Б.Левинсон. А.А.Максимов, И.П'.Тартаковский. !}.П.Яшников. Возбуждение и распространение фононов в кристаллах антра- ; цена.- ЖЭТФ. 1978, т.74. .0.314-327. .

8. В.Л.Броуде, А.Л.Максимов, И.И.Тэртаковский. Резонансное' комбинацион1юе рассеяние сЕета в кристаллах антрацена. -Письма в ЖЭТФ, 1978, т.27, с.424-426.

9. В.Л.Броуде, В.В.Коршунов, И.Б.Леипюон. И.П.Тортякопокий.'. Spectroscopic Study of Fast tionequlllbrluro Processes in Molecular Crystals (Anthracene).- Материалы международного симпозиума "Сверхбыстрые процессы в .спектроскопии" Таллинн, 1978, с.83-88. . ' •'

10. V.L.Broude, A.A.MaKsiraov, 1Л,Tartakd»sKli. Pre-rescnant

. Ranan Scattering, in Anthracene Crystals.- J., of Lira.... 1980, 7.21, p. 183-186, ; - • '.- ' . . V . чУ

11. А.А.Максишв. И.И.Тартаковский. Люминесценция и рассеян»:' света в кристаллах антрацена в условиях резонансного возбуждения.- И1С, 1980. т.32, с.886-890. '-'■- ' - • .. ч- '

12. А.А.Максимов, И.И.Тартаковский. Детектирование нерзвнокес-

■ ных фононов с помощь» резонансного КР света.- Письма; в .

".'■;■ ЖЭТФ, I980i Т.32, с/374-376. - \ ' '. '••'"-..' V

13. A.A.MaKStmov, I.I.fartakorsKll. SlliHuiateiJ Resonant Пипа»

• Scattering of Light In Anthracene Crystals.; Phys. Stat.

'v .' ' ... . - 4-':-.-: -. - •. -„'•'

^ л" . -3i- ; '

/. Sol.. 1981. v.Ю?(Ы. p.55-60. . . 14. Н.А.Видмоит, А.А.Мзксимов, И.И.Тартаковский. Процессы распространения н рассеяния поляритонов в монокристап.пах антрацена,- ФГТ, 1982, т.24, с. 1384-1389. Ï5. ИХВидаонт, А.А.Максимов, И.И.Тартаковский. Резонансное комбинационное рассеяние света и особенности формирования - низкотемпературной люминесценции в кристаллах антрацена. -. Известия All СССР, сер. физ., 1983, т.47, с.1296-1300.

16. Н.А.Видмоит, А.А.Макеиыов. И.И.Тартаковский, Измерение .. групповой скорости поляритонов в кристалле антрацена, -

Письма в ЖЭТФ. Ï983.T.37. с.578-580.

17. Н.А.Бидмонт, А.А/Максимов. И.И.Тартаковский. Измерение групповой скорости поляритонов в .кристаллах антрацена с

; помощью времяпролетной методики.- МзтериэлнП! симпозиума -Сверхбыстрые процессы в спектроскопии", Минск, 1984,. с .208-212.

18. А.А.Максимов. И.И.Тартаковский. Детектирование высокочастотна* акустических фононов « волн деформации в тонких мо-1юкр.йсталлическ»'х «лзстинках,- Письма в ЖТФ, . Т986. тЛй, В.2, О.П2-П8. ;

19. А.А.Максимов. И.И.Тартаковский. Распространение й релаксация внскжочастстшх. акустических Фононов в тонких кристаллических пластинках.- Письма в ЖЭТФ, 1985, т.-12. с.458-461, ,

• 20. A.A-toaKsliaov,• i.I.TartaJtoysXll. "Propagation and Relaxation oî tloiie^mlbrluin Pilotions in Thin Monocrystal Plates"-. Physics otPlionohs, Proceedings of the. XXIII Winter School

of Theoretical. Physïcs-, Springer-Verlag, 1987. p.450-456. 2Ï. À.A.Makslmo*. l.I.TartaKovskil, T.A.Krivenko. lietermlna-. ; tlcn)of.-foleMieto-iRrcftc« .ihteraoMon Parameters in Antiira-. , . cène Crystals.- Fliys.Stat.Sol.(b), 1988, ».ISO, p. 125-132. - ¡22. А.А.Йаксймбв. Й.И.ГартакоВский. : Процессы комбинационного V ' ftèccenïma поляритонов fe кристаллах с большим нридолыю-: .. . -IlÔlJ&i^

Д.В.Казэдапцев, Х.Х.МаксимС'В, Л-А.Пронин, НДТартаковекий... • ^MI^^sjî 1йю<Лочэстрт»йх aкустическнх. фононов,- Письма в ' : «ЗТФ. !989, ,Т.49. C.52-SS.

С Î-025I6 OS-OiitS^. àaic, Ш. .ijo^ü-gmAv- Ш. Й0акз> ' v / ТипогрЦяя СЙЙХ4> ÀH ÔCCP : - ■ .