Рассеяние света на флуктуациях ориентации в одноосных и двуосных жидких кристаллах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.02 ВАК РФ

САНКТ-ПЕТЕРБУРГСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ

РГ6 од На правах рукописи

3 УДК 532.738; 548-14

МОСКВИН Денис Николаевич

РАССЕЯНИЕ СВЕТА НА ФЛУКТУАЦИЯХ ОРИЕНТАЦИИ В ОДНООСНЫХ И ДВУОСНЫХ ЖИДКИХ КРИСТАЛЛАХ

Специальность 01.04.02 - теоретическая физика

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Санкт-Петербург -1994-

Работа выполнена на кафедре статистической физики физического факультета Санкт-Петербургского государственного университета.

Научный руководитель: доктор физико-математических наук,

профессор В. П. Романов. »

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук, профессор В. Л. Кузьмин,

доктор физико-математических наук, ст. н. с. Ю. М. Письмак.

Ведущая организация: Институт кристаллографии РАН

Защита состоится 1994 г. в \ ^з» часов на заседании

специализированного совета К06Э.57.17 по присуждению ученой степени кандидата физико-математических наук в Санкт-Петербургском университете по адресу. 199034, Санкт-Петербург, Университетская набережная, 7/9.

С диссертацией можно ознакомится в библиотеке СПбГУ.

Автореферат разослан хг 1994 г.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы исследования

Большой теоретический и практический интерес к жидким кристаллам обусловлен их уникальными физическими свойствами. С одной стороны, составляющие жидкий кристалл молекулы обладают определенной упорядочеи-ноегью, что делает их похожими на кристаллы. С другой стороны, флуктуации этой упорядоченности весьма велики. Такое сочетание свойств позволяет эффективно исследовать жидкие кристаллы оптическими методами и, в частности, методами светорассеяния.

В то же время описание процессов светорассеяния в жидких кристаллах осложняется их оптической атиотропией, которая во многих случаях достаточно велика. При этом некоторые из.жидких кристаллов оптически одноосны (например, нематики и смектики Л), другие - двуосны (смсктики С и двуосные нематики). Последовательное описание оптических свойств жидких кристаллов, включающее строгий учет оптической1 анизотропии, проводилось до настоящего" времени только для нематиков. Между тем такое описание имеет большое практическое значите, поскольку позволяет определять термодинамические и кинетические параметры жидких кристаллов, а также критические индексы из экспериментов по светорассеттю.

При описании рассеяния света в двуосных жидкокристаллических фазах возникает проблема построения функции Грина электромагнитного поля в двуосной среде. Существующие описания не учитывают наличия на волновой поверхности такой среды особых точек и областей с нулевой и отрицательной гауссовой кривизной. В то же время ясно, что известные в классической оптике явления внутренней п внешней конической рефракции, связанные с наличием особых точек на волновой и лучевой поверхностях, должны иметь свой эквивалент в терминах функции.Грина.

Дели работы

- получение функции Грнна электромагнитного поля для двуосной среды и изучение ее асимптотик в окрестности особых точек поверхностей волновых и лучевых векторов;

- исследование различных типов флуктуационных мод в жидких кристаллах и изучите их вклада в флуктуации тензора диэлектрической проницаемости;

- получение выражений для чшенсивности рассеянного света и коэффициента экс-пшкцни п различных типах жидких кристаллов и определение тех геометрий эксперимента, в которых главный вклад в рассешше вносит только од-па флуктуациоштя мода из нескольких.

Научная новизна работы заключается в том, что

- показано, »по для двуосной анизотропной среды существуют направления, в которых фушеция Грина электромагнитной волны (то есть, фактически, поле точечного диполя) асимптотически убывает по законам Я~щ и Я'5'4, отличным от обычного Я ';

- получены явные выражения для интенсивности света, рассеянного в смеетикях А, смсктиках С и доуосных нематиках, при строгом учете оптической анизотропии на всех этапах построашя теории;

- для рассматриваемых сред исследованы все геометрии эксперимента, в кагорых главный вклад в рассеяние вносит только одна флуктуационная мода из нескольких;

- получены выражения для угловой зависимости коэффищ1снта экепшк-дии в рассматриваемых жидкокристаллических фазах.

Основный результаты диссертации ■

1. Получено общее выражение для функции Грина электромагнитного поля в двуосной анизотропной среде.

2. Показано, что для луча, распространяющегося в двуосной среде вдоль би-радиали, функция Грина на болытгх расстояниях Я убывает по закону более медлстюму чем обычный Л"1. Получено явное выражение для главного члена асимптотики функции Грина для этого случая.

3. Для описания перехода егт асимптотики Л""2 к Я'1 получено асимптотическое представление, равномерное по параметру, характеризующему отклонение нащхшлешш И от бпрадиали.

4. Показано, что для лучей, распространяющихся в двуосной среде вдоль образующих конуса внутренней конической рефракции, асимптотика функции Грина также отличается от Я'1 и ведет себя как Я'*1*. В этом случае также получено пыражс] гис для главного члена асимптотики функции Грина.

5. Получены выражения для угловой зависимости интенсивности рассеянного в смектике Л свсга. Описаны все возможные геометрии экспер1шета, в которых вклад в рассеяние дает только одна из двух флуктуационных мод.

6. Получены явные аналитические выражения для коэффициентов экстинкции обыкновенного н необыкновенного лучей в смектнкс Л. Показано, что они имектг один и тот же порядок величины и сходную угловую зависимость.

7. Получены корреляционные функции флуктуаций слоевой структуры в смектике С и перекрестные корреляторы, связанные с взаимодействием флуктуаций слоев и С-директора. Рассчитан вклад таких флуктуации в флуктуации тензора диэлектрической проницаемости.

8. Получены выражения для угловой зависимости интенсивности света, рассе-Я1шого в смектике С на флукгуациях как С-дирекгора, так и слоевой структуры. Найдены геометрии эксперимента, в которых отсутствует рассеяние на флукгуациях С-директора.

9. Получено явное аналитическое выражение для логарифмического вклада в коэффициент экстинкции в смектике. С, связанного с рассеянием на малые углы. Численно рассчитаны полные коэффициенты экстинкции для обоих типов лучей.

10. Получено выражение для интенсивности света, рассеянного в двуосном не-матике на голдстоуновских флуктуационных модах. Найдены все геометрии эксперимента, в которых рассеяние происходит только на одной такой моде, а также геометрии, в которых рассеяние на голдстоуновских модах отсутствует. Для обоих типов лучей численно рассчитан коэффициент экстинкции.

, Теоретическое и практическое значение

Практическое значение полученных результатов заключается в возможности более точного определения упругих и юшетичеекпх параметров рассмотренных жидкокристаллических фаз и критических индексов, связанных с фазовыми переходами между ними, из данных по рассеянию света. Кроме того, полученная в работе функция Грина электромагнитного поля для двуосной анизотропной среды, может быть использована для описания процессов распространения и рассеяния света в двуосных кристаллах. Она также может быть применена при описании атмосферных эффектов связанных с двуоснос-тъю.

Дщбадвя иботн

Материалы диссертации докладывались на научном семинаре в Институте кристаллографии РАН и на семинарах кафедры статистической физики НИИФСЬбГУ.

Публикации

Но теме диссертации опубликованы две статьи. Они указаны в конце реферата.

Диссертация состоит мэ введения, трех глав, заключения и двух приложений. В работе имеется 29 иллюстраций. Описок литературы включает 69 наименований. Объем работы - 131 страница.

Первая глава посвяшена описанию построения функции Грина электромагнитного поля в анизотропных средах. Особое внимание уделено случаю двуосной среды.

В §1.1 описывается процесс распространения электромагнитных волн в анизотропных средах. Все соотношения записываются в инвариантной форме, причем описание ведется в терминах как волновых, так и лучевых векторов. Анализируется связь между волновыми и лучевыми поверхностями. Для дву-осной срсды показывается, что в особых точках и точках с нулевой гауссовой кривизной эта связь перестает быть взаимно-однозначной.

В §1.2 на основе подхода, развитого Лэксом и Нельсоном [1], строится выражение для функции Гриш электромагнитного поля в к-представлешш. С помощью двумерного метода стационарной фазы находится асимптотика функции Грина в К-представлении на больших расстояниях Л

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во Рислсиии дано обоснование выбора темы диссертации, проведен обзор современного состояния вопроса, сформулированы решаемые в диссертации задачи и кратко изложено ее содержание.

¿(<0,11) = Е(<"/с)

У<л ехр|| ■ к| ,

(1)

где

с - скорость света в вакууме, и> - круговая частота, к - волновой вектор, а е -вектор поляризации электромаппгтной полны, й - угол между волновым и лучевым векторами, - гауссова кривизна поверхности волновых векторов, ап = 1, если гауссова кривизна положительна, и /, если отрицательна, а ё - тензор диэлектрической проницаемости срсды. Все величины с индексом (_/) вычисляются в двух стационарных точках (у = 1,2) на волновой поверхности. Анализируется расположение стационарных точек на поверхности волновых векторов в зависимости от направления II для изотропной, одноосной н двуоснон сред.

В §1.3 исследуется асимптотика функции Грина элсктромапштного поля вдоль направления бирадиали (оптической оси лучей [2)). Для получения этой асимптотики использусгся двумерный метод. стационарной фазы; при этом учитывается, что на поверхности волновых векторов (поверхности интегрирования) имеется целая лшшя стационарных точек. Асимптотика функции Грина вдоль бирадиали на больших расстояниях К пропорциональна Ялгг и имеет вид

где е,, ег, е3 - собственные значения тензора диэлектрической прошшасмости, а - единичный вектор вдоль главной оси, соответствующей собственному зна-чешпо с2, Ь - единичный вектор ортогональный плоскости векторов а и Я, а /, и 12 - некоторые суммы эллиптических интегралов.

В §1.4 анализируется плавный переход от асимптотики Н1Гг для бирадн-ального направления к обычной асимптотике Л'1. Для этого; строится асимптотическое предстаачсние, равномерное по параметру, характеризующему отклонение направления И от бирадиали.

В §1.5 исследуется асимптотика функции Грина вдоль образующих конуса внутренней конической рефракции. Показано, что для такого направления функция Грина С(ш,11) может быть представлена как сумма двух вкладов: один о), Л) - от внешней части поверхности волновых векторов, а другой -Я) - от ее особой точки. Асимптотика первого вклада определяется формулой (1); для вычисления второго следует применять двумерный метод стационарной фазы, учитывая, что'стационарная точка одновременно является особой. Показано, что при том типе особенности, который имеет место на вол-

повой поверхности двуосно.Ч анизотропной среды, задача сводится к вычислению канонического интеграла следующего вида:

J dp\ rf,,pexp{/(u/r)(C> + С2ю*)л} , (4)

о -•.

где С, и Cj - некоторые константы. Вычисление этого интеграла дает для асимптотики вклада бп)(ы, R) на больших расстояниях

G<2)(u,R) = (b)/cf,í-^/1(í,R//í)cxp{/>r/8}ехр(/(ы/с)/2(г,К/Л)л}eO)0eI!1 , (5)' где /, и /2 - определенные функции.

В §1.6 анализируются физические следствия необычных асимптотик и обсуждаются возможности их экспериментального наблюдешш. Приведены иллюстрации, характеризующие угловую зависимость функции Грина электромагнитного поля вдвуосной среде (см. Рис. 1).

Вторая глав» посвящена исследованию различных типов флуктуанион-ных мод в рассматриваемых жидкокристаллических фазах.

В §2.1 исследуются флуктуации в смсктиках А. Для плотности упругой энергии используется представление, предложсшюс Де Жсном [3], с добавлением членов четвертого порядка по градиентам и энергии Франка {4]. Пара-

Рис. 1. Угловая зависимость величины 1п|1 + |5р(г(кц11)| для двуосной среды в сечении плос-косгъю, содержащей особые точи поверхности готовых векторов.

метрами разложения являются флуктуации imothocth, флуктуации смещения слоев и две мо,гч флуктуащш директора. Показано, что главный вклад в рассеяние вносят флуктуащш директора. Получены выражения для их корреляционных футгкдий

(ц) » А Л ,, (6)

где j = 1,2,

' = D<¿ + Bq¡ + KLq[ + ЛЭД + Щ ' ( '

Д2 = 2>, (8)

q - вектор рассеяния, значки | и 1 обозначают компоненты векторов вдоль и поперек нормали к слоям, коэффициент В связан с изменением межслоевого расстояшм, коэффициент D - с отклонением директора от нормали к слоям, KL, K'L и A'¡ - со смещением слоев, а Кп, Кп и Кп - модули Франка (отклонения директора от равновесного состояния).

Рассматриваются три области температур: система вдали от точки фазового перехода А -* N, система в не слишком близкой окрестности Тш и система в ближайшей окрестности Ткл, где существашо взаимодействие флуктуа-rorii. В каждой из этих областей анализируется Поведение флуктуационных мод директора. Показано, что вдали от точки фазовоТо перехода основной вклад tí рассеяние определяется модой <5л,. При этом условие q^ = 0 задает область интенсивного рассеяния, - этот факт отмечался Де Женом [5J. Строится корреляционная функция флуктуации тензора диэлектрической проницаемости, происходящих от флуктуаций директора.

В §2.2 анализируются флуктуации в смектиках С. Для упругой энергии используется представление, предложенное Заупс [6J и группой Орсе [7): F = Fc + Fl Fa. Первый вклад, Fc, связан с отклонениями С-директора (еди-шгпгый вектор проекции направления длинных осей молекул на плоскость слоев) от своего равновесного значения. Второй член описывает искажения слоевой структуры, а третий возникает из-за взаимодействия флуктуаций С-ди-рсктора и слоев. Параметрами разложения являются флуктуации С-ди ректора дс и две флуктуационные моды отклонения нормали к слоям 6рх и 6рг.

Корреляцно1шая функция флуктуаций С-директора оказывается голд-стоуновской:

= + вл] + ' (9)

где Д, В2, Вг и Вп - упругие модули. Строятся выражения для остальных (в том числе и перекрестных) корреляционных функций флуктуации бе, Ьрх и 6р/. Определяется вклад всех флуктуационных мод в флуктуации тензора диэлектрической проницаемости. Показано, что для почти всех направлений главный вклад в рассеяние вносят флуктуации С-директора. Исключение составляет область = 0, где вклады всех мод имеют один порядок, и те геометрии,

в которых вклад от флуктуаций С-директора в рассеяние обращается в ноль из-за угловых множителей. Показано, что поправка, возникающая в (9) благодаря учету флуктуаций слоев, мала везде, кроме области = 0.

В §2.3 описываются флуктуации в двуосных нематиках. Разложение упругой энергии определяется двенадцатью независимыми постоянными [8]. Параметрами разложения являются три угла вращения вокруг главных осей тензора диэлектрической проницаемости. Получе! гы корреляционные функции для трех флуктуационных. мод, связанных с этими углами, (Они оказались голдстоуновскими) и выражения для вкладов этих мод в корреляционную функцию флук1уащ1Й тензора диэлектрической протодаемости. ■. -

Третья глава посвящена изучению процессор светорассеяния в рассматриваемых жидкокристаллических фазах. > .

В §3.1 на основе выражения (1) для функции Гриш в анизотропной среде строится вырая ¡ние'для угловой зависимости интенсивности света, рассеянного .в такой среде на флуктуациях ориентации, -

' : • > ' у " (10)

где V - рассеивающий объем, - интенсивность' падающего света,

п = (о/с)"'к, Шщекс / относится к падающей волне, а индекс л - к рассеянной, эти индексы пробегают значения 1, 2, указывая на два типа волн, которые мо-1уг распространяться в анизотропной среде.

Рис. 2. Смектик А: геометрии, в которых рассеяние происходит только на одной иоде флуктуаций директора. Жирными линиями изображены совокупности п(>), соответствующих

заданному п|(|. Индекс J указывает на номер моды, на которой происходит рассеяние, а индексы i as - из тип падающего и рассеянного луча.

Получено выражение для угловой зависимости коэффициента экспшк-ции (степени ослабления падающего луча на единице дапшы) для анизотропной среды:

Здесь шгтегрирование ведется по всем направлениям волновых векторов рассеянного света, а суммирование - по двум возможным типам рассеянных волн, распространяющимся в анизотропной среде при заданном направлении волнового вектора. Проанализирована связь между коэффициентом экстинкции и полным сечением рассеяния в анизотропной среде.

В §3.2 получено выражение для угловой зависимости интенсивности света, рассеянного в смектике А на флуктуациях директора. Показано, что условие = 0, определяющее область интенсивного рассеяния, задает конус волновых векторов рассеянного света с осью, направленной вдоль оптической оси (этот эффект предсказан Де Женом [5] и экспериментально наблюдался Рибот-той и др. [9]). Рассчитано угловое распределение интенсивности вдоль кольца, определяемого указанным конусом, которое, по крайне мере качественно, сов- • падает с экспериментальными данными. 19,10]. ИсслеДована картина много-коагного рассеяния света на флуктуациях директора в смектике А.

В §3.3 приведени все геометрии эксперимента, в которых вклад в рассе- . яние света' в смектике А вносит только одна.из.двух флуктуацйонных мод директора (см. Рис. 2). Для каждой из геометрий Приведено выражение для угловой зависимости интенсивности рассеянного света. Проанализированы геометрии, в которых отсутствует рассеяние на модах директора.

В §3.4 рассчитана угловая зависимость коэффициента экстинкции в смектике А. Вдали от критической точки получены явные аналитические выражения для коэффициента экстинкции. обыкновенного (/"=1) и необыкновенного (/=2) луча

где

16

' Щй е^тах(с| ,ех)

(12)

, \ . ^ i \ sinJ 0 gw(e) = sm2e , «„,(*) = —--i-да, (13)

«fe, sin3 в + Bj cos2 el Kx = Kn+ KL, ea = EJ - , a 0 - угол между волновым вектором падающего луча и оптической осью. Оказалось, что величина коэффициента экеттгоцга для обоих типов лучей имеет сходную угловую зависимость и составляет 0,5 см'1 по порядку величины. Получены выражения для коэффициента экспгнкции в окрестности фазового перехода N -» А.

В §3.5 получено выражеш1е для шггенсивности светорассешш.: на флуктуациях С-дирекгора в емжгике С. Найдены геометрии эксперимента, в которых отсутствует рассеяние на флуктуациях С-дирсктора. Показано, что в части этих геометрий обращается в ноль и интенсивность рассеяния на флуктуациях слоевой структуры, а в остальных рассеяние происходит только на моде дрх флуктуации слоев (см. Рис. 3).

Рис. 3. Смектик С: геометрии рассеяния , в которых вклад в рассеяние вносят только флуктуации слоев. Волновая поверхность дана в сечении главными плоскостями диэлектрического тензора.

В §3.6 показано, что интеграл (11) для рассеянна в смектшсе С на флук-туациях С-директора логарифмически расходится при С| —»0. Эту расходимость можно снять, рассматривая образец конечной толщины Ь [2]. Для логарифмического вклада, связанного с рассеяшюм на малые углы, получено явное аналитическое выражение. Угловая зависимость полного коэффициента экс-тинкции рассчитана для обоих типов лучей численно, по формуле (11) - см.. Рис. 4.

В §3.7 получено выражение для интенсивности светорассеяния в двуос-ном нематике. Найдены геометрии эксперимента, в которых рассеяние происходит только на одной фдуктуационной моде из трех, а также геометрии, в которых рассеяшш на трех годдстоуновских модах не происходит (это позволяет наблюдать рассеязше на более слабых, неголдстоуновских модах).

В §3.8 численно рассчитана угловая зависимость коэффициента экстин-кции для обоих типов лучей в двуосном нематике. При этом использовалась

Рис. 4. Сыектнк С: угловая, зависимость коэффициента экепшкции (ой-1) для одного из двух возможных типов лучей. Азимутальный и полярный углы меняются в диапазоне от 0' до 90*.

Рис. S. Двуосный нематис угловая зависимость коэффициента экстинхции (см'1) для одного из двух возможных типов лучей. Азимутальный и полярный углы - в диапазоне от 0* до 90*.

формула (11), а расходимость устранялась учетом конечности толщины образца - см. Рис. 5.

В Приложении 1 рассчитаны гауссовы кривизны поверхности волновых векторов и поверхности лучевых векторов для одноосной и двуосной сред.

В Приложении 2 проанализированы условия раздельного наблюдения двух флукгуационных мод директора в смектике А.

Основные результаты диссертации опубликованы в следующих работах:

1. Moskvin D. N.. Romanov V. P., Val'kov A. Yu. Green's Junction of the electromagnetic field in biaxial media. I I Physical Review, 1993, v. E48, a 2, p. 1436.

2. Moskvin D. N., Romanov V. P., Val'kov A. Yu. Light scattering on director fluctuations in smectic-A liquid crystals. // Physical Review,\994, v. E49, n. 5, p. 1917.

Цитируемая лятерггур»

[1] Lax М., Nelson D. F. Physical Review В 4, 3694 (1971).

[2] Ландау JI. Д., Лифшиц Е М. (1982) Электродинамика сплошных сред (М, Наука).

[3] De Gennes P. G. Solid State Communication, 10, 753 (1972).

[4] Brochard F. Journal de Physique, 34, 411 (1973).

[5] De Gennes P. G. Journal de Physique 30, SuppL C4, 65 (1969).

[6] Saupe A. Molecular Crystals Liquid Crystals 7, 59 (1969).

[7] Oisay Liquid Crystals Group Solid State Communication 9, 653 (1971).

[8] Trcbin H.-R. Journal de Phisique 42, 1573 (1981).

[9] Ribotta R., Salin D., Durand G. Physical Review Letters 32, 6 (1974). ¡10] Clark N. A., Pershan P. S. Physical Review Letters 30, 3 (1973).

26.04.94 Sax 40C-ICC РТП ИК СИНТЕЗ, Московски* пр., 26