Разработка экспериментальных методов и константного обеспечения ядерного микроанализа тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.01 ВАК РФ

На правах рукописи УДК 539.1.08:543.063.53.081

ГУРБИЧ Александр Фаддеевич

РАЗРАБОТКА ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫХ МЕТОДОВ И КОНСТАНТНОГО ОБЕСПЕЧЕНИЯ ЯДЕРНОГО МИКРОАНАЛИЗА

01.04.01 — «Техника физического эксперимента, физика приборов, автоматизация физических исследований»

Автореферат диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

Москва — 2000

Работа выполнена в Государственном научном центре Российской Федерации — Физико-энергетическом институте, г. Обнинск.

Официальные оппоненты:

Доктор технических наук

Ковалев Василий Павлович

Доктор физико-математических наук Кузьмин Леонид Евгеньевич

Доктор физико-математических наук, профессор Романовский Евгений Александрович

Ведущая организация:

Всероссийский научно-исследовательский институт технической физики и автоматизации (ВНИИТФА), г. Москва.

Защита состоится . . 2000 г. в^ . . часов

на заседании диссертационного совета Д053.03.05 в Московском инженерно-физическом институте (техническом университете) по адресу: 115409, Москва, Каширское шоссе, 31.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке МИФИ. Автореферат разослан « ^ » . . . . 2000 г.

ОЗ

Ученый секретарь диссертационного совета,

доктор физ.-мат. наук, профессор Дмитренко В. В.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Ядерный микроанализ - это совокупность методов исследования поверхности по мгновенному излучению, сопровождающему взаимодей-лвие ускоренных ионных пучков с ядрами элементов, находящихся вблизи поверхности образца. При помощи этих методов во многих случаях удается получать информацию о структуре и составе поверхности и гонких пленок с большей чувствительностью, с лучшим разрешением по глубине и избирательностью, чем это возможно с использованием других методов. К тому же, методы ядерного микроанализа являются, как пра-зило, неразрушающими, что позволяет применять их для исследования тнамики поведения поверхности в различных процессах, изучения уни-сальных произведений искусства и археологических образцов и даже биологических объектов in vivo. Анализу подлежат, практически, все лементы от водорода до урана, причем, постольку, поскольку анализ 5едется с использованием ядерных взаимодействий, оказывается доступ-юй и информация о изотопном составе образца, что важно, например, ]ри изучении состава метеоритов.

Методы ядерного микроанализа начали активно развиваться на базе шкопленного в ядерно-физических исследованиях опыта с конца 60-х rotos, чему способствовало наличие значительного парка электростатиче-ких ускорителей и появление сравнительно простых и эффективных мето-(ов регистрации заряженных частиц и гамма-квантов при помощи полу-|роводниковых детекторов. На сегодняшний день ядерный микроанализ вляется одним из самых мощных методов исследования поверхности. Сроме непосредственно физики поверхности ядерный микроанализ широ-:о применяется при разработке новых материалов и технологий (особенно полупроводниковой промышленности), в исследованиях в области высо-отемпературной сверхпроводимости, в биологии, медицине, геологии, колопт, искусствоведении, археологии и других отраслях.

Актуальность темы диссертации определяется расширяющимся полем с следований в области физики поверхности и физики твердого тела, но-ыми технологическими задачами в различных отраслях, возникновени-м новых сфер применения ядерно-физических методов исследования Бегства. Все это требует усовершенствования известных и разработки но-ых методов, отличающихся повышенными аналитическими характеристи-ами. Об актуальности исследований в области разработки методов ядер-

ного микроанализа свидетельствует множество публикаций в отечественных и зарубежных научных изданиях, число которых с каждым годом возрастает.

Методы ядерного микроанализа существенно используют данные пс сечениям ядерных взаимодействий для заряженных частиц низкой (<1( МэВ) энергии. Общепризнанно, что обеспечение ядерными данными является одной из самых актуальных проблем ядерного микроанализа, решение которой насущно необходимо для успешного развития ядерно-физических методов исследования поверхности. Эта проблема была предметом обсуждения на специальных заседаниях, прошедших в рамках ряда международных конференций. По итогам 13-ой конференции по анализ} на ионных пучках (Лиссабон, Португалия, 1997) по инициативе автора был принят Меморандум, посвященный координации работ по обеспечению ядерного микроанализа ядерно-физическими константами. Работа автора в этом направлении была поддержана Международным агентством пс атомной энергии (Research Contract No. 8883, 1995-1996).

В ФЭИ работы по ядерному микроанализу начались в середине 70-х годов, когда с участием автора были проведены первые опыты по исследованию оксидных покрытий на поверхности стали. Затем, с 1976 по 1995 год, разработка и применение ядерно-физических методов анализа поверхности была основной задачей специально созданной лаборатории, в которой автором и была выполнена большая часть диссертации.

Цель диссертационной работы состояла в разработке усовершенствованных методик ядерного микроанализа и обеспечении ядерного микроанализа ядерно-физическими данными.

Научной новизной обладают практически все полученные в работе результаты. Разработаны новые модификации традиционных методов ядерного микроанализа, аналитические характеристики которых превышают мировой уровень. Разработанные методы применены к новой для ядерного микроанализа области исследования - анализу материалов ядерных энергетических установок. Разработан подход и впервые проведена оценка сечений упругого рассеяния протонов и ионов гелия на легких ядрах. Создана первая база ядерных данных для ядерного микроанализа.

Все представленные в диссертации разработки были инициированы потребностями практики. Автором с помощью разработанных методов были выполнены следующие работы: - анализ примесей в углеродных образцах;

J

анализ следовых примесей тяжелых элементов в полупроводниковых материалах;

пооперационный контроль кремниевых пластин в технологии производства интегральных микросхем;

определение скрытых слоев в полупроводниковых лазерных гетеро-_ структурах на арсениде галлия;

исследование массопереноса основных компонент конструкционных легированных сталей, неметаллических примесей внедрения, легирующих добавок и элементов жидкометаллических теплоносителей в задачах изучения коррозии материалов оболочек ТВЭЛов и стенок парогенераторов ЯЭУ;

анализ динамики роста оксидных пленок на поверхности конструкци- -онных сталей в водяных парах и изменения стехиометрии пленок в процессе окисления;

исследование роста оксидных пленок на поверхности сталей, находящихся в контакте с тяжелометаллнческим (Pb, Bi) теплоносителем.

Большая часть из перечисленных выше исследований была выполне-i на автоматизированной установке, специально разработанной для прошения массовых измерений.

Материалы, представленные в диссертации, докладывались на :есоюзном совещании-семинаре "Диагностика поверхности ионными очками". (Донецк, 1980), XXXVI совещании по ядерной спектроскопии и руктуре атомного ядра (Харьков, 1986), Совещании по микроанализу на энных пучках (Харьков, 1988), II Всесоюзной конференции Микроанализ на ионных пучках" (Сумы, 1991), Научном совете РАН по зименению методов ядерной физики "Экспрессные и чувствительные ме->ды анализа вещества"(Москва, 1996), Международной конференции Nuclear Data for Science and Technology" (Триест, Италия, 1997), Между-фодных конференциях по анализу на ионных пучках IBA-13 и IBA-14 [иссабон, Португалия, 1997 и Дрезден, Германия, 1999), XI, XII и XIII овещаниях по электростатическим ускорителям (Обнинск, 1995, 1997 и >99).

Основные результаты диссертации опубликованы в открытой печати отечественных и иностранных журналах и в материалах конференций, одавляющая часть выносимых на защиту' результатов опубликована без >авторов, весь оригинальный материал, включенный в диссертацию, по-гчен лично автором.

Объем диссертации. Диссертация состоит из введения, шести глав заключения. Материал диссертации изложен на 192 машинописных сц ницах, включая 66 рисунков, 12 таблиц и список литературы из 171 наи\ нования.

Автор защищает:

• Новые высокочувствительные модификации традиционных метод ядерного микроанализа:

- метод полупроводниковой спектрометрии обратного упругого ра сеяния с подавлением фона наложений по времени пролета;

- метод полупроводниковой спектрометрии обратного упругого ра сеяния с подавлением фона наложений при помощи &Е-Е телеско! детекторов;

- метод полупроводниковой спектрометрии обратного упругого ра сеяния с использованием идентификации типа частицы;

- микроанализ по гамма-квантам из (р,у)-реакций на ядрах анализ] руемого элемента с возбуждением гамма-излучения импульсным пу ком.

• Результаты исследования природы низкоэнергетического фона в спе] трах обратного рассеяния.

• Экспериментальные данные по сечениям упругого рассеяния протоне на ядрах 1б0, 2851,56Ре и 9с£г и по выходам резонансных (р.у)-реакций н ядрах "Ыа, 27А1 и 32Сг.

• Результаты исследования возможностей нерезерфордовского обратног рассеяния как высокочувствительного метода анализа поверхности.

• Результаты исследования возможностей элементного анализа натри) алюминия, углерода и хрома по гамма-лучам из резонансного радиащ онного захвата и кислорода по гамма-излучению из реакции прямог нерезонансного радиационного захвата.

• Результаты исследования реакторных и полупроводниковых материа лов при помощи разработанных методов.

• Разработанный подход к оценке дифференциальных сечений упругой рассеяния протонов и ионов гелия и результаты оценки сечений упруго го рассеяния протонов для углерода, кислорода и кремния и для рассея ния ионов 4Не на углероде.

КРАТКОЕ СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ

Во введении обоснована актуальность темы работы, сформулирована е цель, приведено краткое описание содержания диссертации по главам, редставлена информация об апробации работы и основных публикациях, формулированы положения, выносимые на защиту.

Первая глава посвящена экспериментальной технике и технике экспе-имента. В первых двух разделах этой главы рассмотрены предложенные и существленные автором технические усовершенствования. Здесь описаны втоматизированная установка для ядерного микроанализа, позволяющая роводить массовые измерения по заданной программе без участия опера-эра, и полупроводниковый спектрометр СКТ-04, применение которого ривело к существенному улучшению чувствительности и избирательности нализа по заряженным частицам - продуктам ядерных реакций. В третьем азделе первой главы приведены результаты исследования природы низко-(ергетического фона в епектрах обратного рассеяния.

После отработки принципиальных методических вопросов ядерный икроанализ сводится к набору рутинных операций, выполнение которых ожет быть полностью автоматизировано. Поэтому, для проведения мас-эвого анализа был разработан комплекс технических и программных эедств, обеспечивающих проведение ядерного микроанализа в автомати-фованном режиме. Помимо автоматического измерения спектров пред-:мотрена смена образцов и изменение энергии ускорителя по заданной в 1чале эксперимента программе. Принятые технические решения и разра-этанные алгоритмы обеспечили удобство эксплуатации установки и пол-до сохранность экспериментальной информации.

Регистрация заряженных частиц, вылетающих из исследуемого об-1зца в результате ядерных реакций типа (с1,ос), (с!,р), (р,а) и др., при по-эщи полупроводникового детектора позволяет получить информацию о 5офиле концентрации искомого элемента в образце вблизи его поверх-эсти из анализа измеренного энергетического спектра продуктов реакций, пецифические свойства ядер приводят к различиям в энергии реакции, се-нии взаимодействия и структуре спектра вылетающих частиц, благодаря му, как правило, достигается высокая селективность, т.е. однозначное ответствие регистрируемых частиц элементу, на котором происходит решил с вылетом данной частицы. При этом, однако, должно быть обеспе-но разделение измеряемых спектров по типу регистрируемых частиц. В

противном случае ухудшается чувствительность анализа, которая в знач тельной мере определяется фоном, сопутствующим регистрации продукте реакции на исследуемом веществе. В случае сильного перекрытия энергет ческих спектров, соответствующих различным типам частиц, выделен) полезной информации из неразделенного спектра становится невозмо> ным.

Универсальные возможности для улучшения качества анализа возш кают при регистрации продуктов реакции телескопом А£'-£'-детектор о: Широко применяемый в ядерной физике метод регистрации при помош ДЕЧЕ-телескопа, оказывается весьма эффективным и в случае ядерног микроанализа. Учитывая, что при ядерном микроанализе приходите иметь дело с частицами сравнительно низких энергий (<10 МэВ) примен( ние телескопа детекторов имеет в этом случае ряд особенностей. Для и< пользования в целях ядерного микроанализа в Союзном НИИ приборе строения по техническому заданию ФЭИ, подготовленному с участием аь тора, был разработан и изготовлен ДЕ-Е спектрометр СКТ-04, испытаь ный, доработанный и внедренный в практику в процессе настоящей рабе ты. Опыт применения спектрометра СКТ-04 в задачах ядерного микроана лиза позволяет сделать следующие выводы. Помимо очевидных преиму ществ, заключающихся в простоте интерпретации разделенных по типа? частиц энергетических спектров продуктов реакций и возможности одно временного набора спектров в разных режимах регистрации, АЕ-Е методика позволяет улучшить такие основные параметры микроанализ; как разрешение по глубине и предел обнаружения. Кроме того, откры ваются возможности проведения многокомпонентного анализа образцов ] одном эксперименте, повышается экспрессность анализа.

В спектрах заряженных частиц, измеряемых полупроводниковым) детекторами, всегда наблюдается низконергетический фон. Этот фон, кото рый часто называют низкоэнергетическим "хвостом", препятствует выяв лению слабых линий в ядерной спектроскопии и вызывает известные трудности в ядерном микроанализе. Частично низкоэнергетический фон объясняется многократным рассеянием в образце; остающееся расхождение между результатами моделирования многократного рассеяния и экспериментом обычно приписывается аппаратурным эффектам - таким, как рассеяние на краях диафрагм, несовершенство функции отклика детектора, наличие частиц низкой энергии в первичном пучке. Для выяснения роли аппа-

атурных эффектов в работе были проведены экспериментальные исследо-ания, в результате которых было показано, что основной источник низко-яергетического фона локализован вне детектора и что наблюдаемый фон е может быть приписан низкоэнергетической компоненте первичного пуча, включая рассеяние пучка на диафрагмах коллиматора.

Вторая глава посвящена разработкам в области анализа по упру-эму обратному рассеянию (RBS). Здесь проанализированы источники она, ограничивающего чувствительность при анализе тяжелой примеси легкой матрице, описаны разработанные модификации метода RBS, риводящие к практически полному исключению фона, представлены ре->'льтаты экспериментов, наглядно демонстрирующие преимущества раз-аботанных методов. Для случая анализа легкой примеси в тяжелой атрице рассмотрены возможности анализа с использованием нерезер-ордовского обратного рассеяния, приведены результаты измерений ифференциальных сечений упругого рассеяния протонов на кислороде и елезе, предложен экспрессный метод определения отношения концент-аций хром /железо в нержавеющих сталях.

В случае анализа тяжелой примеси в легкой матрице методом обрат-ого рассеяния частица, рассеявшаяся на ядре тяжелой примеси, в силу ки-ематических соотношений обладает большей энергией, чем частицы испы-шшие рассеяние на ядрах матрицы. При амплитудном анализе при по-ощи полупроводникового спектрометра в области сигналов высокой «ргии в спектрах обратного рассеяния образуется фон, обусловленный аложившимися друг на друга импульсами от частиц, рассеянных на лег-эй матрице, причем рассеяние на матрице является преобладающим про-гссом. В результате именно этот фон и является основным фактором, граничивающим чувствительность метода обратного рассеяния (Chu W.Mayer J.W., Nicolet М.-А. Backscattering spectrometiy, §7.6.) Поэтому, тя повышения чувствительности в этом случае требуются методы, позво-пощие разделять сигналы одинаковой амплитуды, возникающие в ре-,'льтате наложений импульсов и в результате рассеяния на тяжелом ядре, оскольку дискриминаторы наложений, анализирующие форму или ин-:рвал времени между импульсами, не могут обеспечить полное подавление эж-ных сигналов, для достижения этой цели должен быть найден другой эполнительный признак, отличающий истинные сигналы от ложных. В 1ссертации разработаны три метода, позволяющие кардинально повы-

сить чувствительность анализа путем практически полного подавления ф< на ложных сигналов.

Идея полупроводниковой спектрометрии с подавлением фона нал< жений методом времени пролета состоит в том, чтобы в качестве дополш тельного признака, отличающего низкоэнергетические сигналы матрицы с сигналов примеси использовать скорость соответствующих рассеянны частиц. При использовании импульсного первичного пучка частицы, ра! сеянные на ядрах матрицы, будут попадать в удаленный на некоторое ра< стояние детектор несколько позже, чем частицы, рассеянные на ядрах тяж( лой примеси. Поскольку импульсы наложений образуются именно при ра< сеянии на матрице, эти искаженные сигналы будут появляться позже, че истинные сигналы той же амплитуды.

14000 -

12000 -в*

10000 -

I 8000 -

о 6

| 6000 -

4000 -

2000 -

0 — 150

х 25

е 8

ЭЕО эзо i i со Номер канала (время)

° .-.Г

300

200 250

Номер канала (энергия) -1_I_

350

J_I_L

10 20 Массовое чигло

30 50 100 200

12ЩХЭ

е-

Рис.1. Исходный ( •) и стробированный (о) энергетические спектры и временные спектры во временном окне ( о), соответствующем истинным сигналам, и вне окна (Д) для рассеянна протонов сэнергией 1.1 МэВ на толсто»! образце реакторного графита.

Таким образом, время появления сигнала, отсчитанное от момента заимодействия налетающего сгустка ионов с мишенью, может быть ис-ользовано для разделения истинных и ложных сигналов в той области пестра, которая соответствует рассеянию на тяжелой примеси. Зареги-грированный таким способом спектр протонов, рассеянных на образце еакторного графита показан на рис.1. Как видно из рисунка, комбинация олупроводниковой спектрометрии с разделением сигналов матрицы и римеси по времени пролета оказывается оптимальным методом регистрами. Фон наложений в значительной степени подавлен, и на высокоэнерге-ическом крае спектра проявилась небольшая ступенька (примерно 20 тсчетов/канал), соответствующая, согласно расчету, содержанию в графи-е 6.0+ 1.2 ррш элемента с массовым числом ~210 (вероятно свинец). При бычной спектрометрии фон в тех же условиях составляет в этой части пектра примерно 30 отсчетов/канал, и сигнал примеси не выделяется. Раз->аботанный комбинированный метод полупроводниковой спектрометрии время-пролетной спектрометрией позволяет получать спектры обратного >ассеяния практически без фона наложений. В результате чувствительность [етода обратного рассеяния при определении тяжелой примеси в легкой гатрице резко возрастает.

Принцип способа подавления фона наложений при помощи ЛЕ-Е те-ескопа детекторов состоит в использовании энергетических потерь в АЕ-етекторе для отбора частиц, испытавших рассеяние на ядрах тяжелой римеси. Для легких ионов с энергией выше ~ 1 МэВ сечение торможения в еществе монотонно убывает с ростом энергии. Следовательно, чем выше нергия частицы, тем меньшую энергию она выделяет в АБ-детекторе. В си-3' кинематических соотношений энергия ионов, упруго рассеянных на равнительно легких ядрах матрицы, ниже, чем ионов, испытавших рас-еяние на более тяжелых ядрах примеси. Поэтому ДЕ-сигналы при рассея-ии на ядрах матрицы имеют большую амплитуду, чем в случае рассеяния а примесных ядрах. Искаженные в результате наложений сигналы имеют ри униполярном формировании еще большую амплитуду. Таким обра-ом, в Д£-канале истинные сигналы тяжелой примеси регистрируются за изкоэнергетическим краем спектра матрицы, куда искаженные наложе-иями сигналы не попадают. Отбирая только те сигналы, которые зареги-грированы обоими детекторами телескопа и которые имеют в Д£-канале мплитуду, меньшую некоторого значения, разделяющего край спектра

300

350 400 450

Номер канала

500

матрицы и область сигнала примеси, можно в принципе полностью пол вить фон наложений.

Экспериментально достигнутые результаты при скорости постуш: ния сигналов на вход спектрометра равной ~20 кГц представлены на рис,

Как видно из рисунк несложная, в принцип модификация обычнс методики измерен! спеюров обратного ра сеяния обеспечивав практически полное давление сигналов н; ложений.

Все методы исклк чения наложений, осн< ванные на подавлени сигнала матрицы, тр< буют, чтобы разност масс между массами $ц ра матрицы и ядра пp^ меси была сравнительн велика, чтобы соотве! сгвующие сигналы в и: меряемом спектре был разделены достаточн широким энергетиче ским интервалом, по зволяющим эффективн!

подавлять сигнал матрицы, не допуская при этом потерь полезных сигна лов. Кроме того, при подавлении сигнала матрицы рассеяние на ней н может быть использовано в качестве внутреннего стандарта. К тому же, эп методы, очевидно, применимы только в тех случаях, когда определяете! тяжелая примесь, распределенная в поверхностном слое легкой матрицы.

Метод подавления наложений путем регистрации рассеянных частш одного типа при помощи телескопа детекторов с идентификацией типа час тицы лишен указанных недостатков. Этот метод позволяет отделить истин ные события от ложных по соответствию комбинации сигналов ДЕ- и Е-

Рис. 2. Высокоэнергстическая часть спектра обратного рассеяния протонов с энергией 5,0 МэВ на кремниевом образце, содержащей имплаити-рованный самарий. 1 - спектр, измеренный с использованием электронного дискриминатора наложений; 2-е использованием Д-ЕЧдетектора в качестве "активного" поглотителя; 3- с подавленней наложений разработанным методом. Во всех трех случаях в спектрометрическом тракте использовался электронный дискриминатор наложений, а экспериментальные условия были идентичными.

гтекторов алгоритму идентификации типа частицы. Искаженные в результате наложений сигналы перестают удовлетворять алгоритму идентификации и потому могут быть отделены от истинных сигналов. При отборе только тех пар АЕ- и Е- сигналов, которые соответствуют алгоритм}' идентификации

Е

о Я и х \ в о ь и> У о с* о

200 250 300 350

Номер канала

Рис.3. Спсхтры^эБратного рассеяния протонов с энергией 5,5 МэВ на толстой танталовой мишени, измеренные без подавления наложений (1), с применением электронного дискриминатора наложений (2) и с использованием разработанной методики (3). Все спектры измерены в идентичных условиях при загрузке 25 кГц. Сигнал генератора, имитирующий сигнал примеси, демонстрирует отсутствие потерь полезных событий.

оказывается возможным очистить от наложений весь измеряемый спектр. Результаты демонстрационного опыта, представленные на рис.3, показывают, что разработанный

метод обеспечивает

эзможность измерения спектров обратного рассеяния практически без эна наложений, причем наложения исключаются как из области сигнала эимеси, так и для спектра рассеяния на матрице.

Обычно метод обратного рассеяния используется при таких условиях, эгда сечения рассеяния на исследуемых элементах определяются кулонов-:им взаимодействием между налетающей частицей и ядром-мишенью. По-:ольку согласно формуле Резерфорда сечение рассеяния ~Z•2, то чувстви-льность определения легких элементов в тяжелой матрице оказывается :сьма низкой. При повышении энергии пучка и/или переходе к более лег-ш ионам сечение упругого рассеяния становится нерезерфордовским, т.е. тределяется уже механизмом не кулоновского, а ядерного взаимодей-вия. При этом, благодаря более низкому кулоновскому барьеру, откло-:ние сечения от резерфордовского для легких ядер начинается при гораздо шее низких энергиях, чем для тяжелых, причем сечение, как правило, воз-кгтает. В результате, в ряде случаев, удается найти такие условия экспери-

мента, когда сечение упругого рассеяния на исследуемой легкой примеси I десятки раз превышает сечение рассеяния на тяжелой матрице, что приво дат к существенному повышению чувствительности анализа, так как в сил} кинематических соотношений сигнал тяжелой матрицы создает фон щи сигнала легкой примеси. В отличие от резерфордовского сечения, сеченш ядерного взаимодействия обладает определенной структурой и не може! быть, вообще говоря, рассчитано с необходимой точностью по какой-нибудь простой формуле, как это имеет место в случае резерфордовскогс рассеяния. Учитывая важное практическое значение исследования методами ядерного микроанализа механизма окисления сталей в различных условиях, в настоящей работе были измерены сечения упругого рассеяния протонов на железе и кислороде в диапазоне энергий ~ 3.5 - 4.5 МэВ.

В некоторых случаях, когда сечение упругого рассеяния имеет существенную структуру, это может быть использовано для целей элементного анализа. Действительно, если сечение на одном из элементов, содержащихся в образце, при данной энергии сильно отличается от сечений рассеяния на других элементах данного образца, то соответствующая особенность будет наблюдаться и в спектре рассеянных частиц, причем она будет зависеть от концентрации элемента, обладающего особенностью. Известно, что на ядрах среднего атомного веса в упругом рассеянии протонов наблюдаются резонансы, соответствующие изобар-аналоговым состояниям. Сравнительный анализ функций возбуждения для рассеяния протонов на естественном хроме (83% изотопа 32Сг) и естественном железе (92% изотопа 36Ре) позволил выявить такую энергию (~2.92 МэВ), при которой в силу резонансного рассеяния имеются особенности в сечении одновременно и при рассеянии на ядре 32Сг, и на ядре 36Ре. Интерференция между потенциальным и резонансным рассеянием на ядре 32Сг приводит к уменьшению сечения по сравнению с чисто кулоновским рассеянием, а на ядре 36Ре - к увеличению, причем обе эти особенности имеют примерно одинаковую ширин}', соответствующую толщине слоя стального образца ~0.2 мкм. В то же самое время на других часто используемых легирующих добавках (никель, титан) при указанной энергии сечение рассеяния особенностей не имеет. В результате, при обработке измеренного на образце стали спектра оказывается возможным определить относительную концентрацию содержания хром/железо вблизи поверхности образца. Хотя чувствительность такого метода не высока, он позволяет проводить экспрессный анализ (время набора спектра ~ 5 мин).

В третьей главе рассмотрены методы анализа по возбуждаемому про-онами гамма-излучению (PIGE). Приведены основные соотношения и поученные результаты для случая резонансного взаимодействия. Исследова-ы возможности анализа кислорода по гамма-квантам из прямого нерезо-ансного радиационного захвата. Описан разработанный метод анализа с рименением импульсного протонного пучка, продемонстрированы его реимущества. Рассмотрен метод анализа по характеристическому рентге-овскому излучению, возбуждаемому протонами (PIXE), как эффективный пособ элементного анализа для обнаружения и идентификации следовых оличеств тяжелых примесей.

Для определения профиля распределения концентрации анализируе-юго элемента вблизи поверхности образца широко применяется измере-ие выхода гамма-квантов из резонанса. При наличии в функции возбуж-ения используемой ядерной реакции изолированного резонанса энергия рогонного пучка подбирается таким образом, чтобы интенсивное резонансное) взаимодействие протонов с ядрами исследуемого элемента роисходило на заданном расстоянии от поверхности образца. Когда яергия налетающих протонов точно соответствует энергии резонанса, ре-1стрируемые гамма-лучи испускаются, главным образом, ядрами, нахо-ящимися на поверхности образца, поскольку по мере проникновения глубь образца протоны тормозятся, и их энергия становится меньше резо-анснон. При повышении энергии падающего пучка возбуждаются ядра на екоторой глубине от поверхности образца, для которой энергия тормозя-1ихся в веществе протонов становится равной резонансной. Для надежно-> получения профиля распределения исследуемого элемента вблизи по-грхности образца должна быть исследована фунцкция возбуждения (р,у)-гакции на ядрах этого элемента, определены возможные источники у-злучения, создающие помехи анализу, должен быть выбран подходящий тя аналитического использования резонанс, уточнены его параметры. В аботе проанализированы оптимальные условия эксперимента по анализ}' "лерода, натрия, алюминия и хрома, приведены измеренные выходы у-зантов вблизи резонансов, представляющих интерес для использования в 1алитических целях.

Исследование распределений концентрации кислорода вблизи по-грхности различных материалов является важной задачей во многих тех-1ческих приложениях. Естественно, поэтому, что для решения этой задачи зедпожено много

различных способов. Среди методов ядерного элемент-

ного анализа кислорода используются, главным образом, реакции с выле том заряженных частиц. Предложенный Джоем и Барнесом (1971) мето; анализа кислорода по гамма-излучению из реакции нерезонансного радиационного захвата 160(р,у)17Р* с переходом на первый возбужденныГ уровень в остаточном ядре не находил применения из-за малости сечения реакции. В специфической задаче анализа окисленной поверхности стали вследствие относительно большого содержания кислорода в исследуемой поверхности и благодаря высокой термостойкости исследуемых образцов использование этого метода оказывается удобным. Поскольку гамма-кванты соответствуют реакции прямого радиационного захвата, то они наблюдаются в непрерывном диапазоне энергий налетающих протонов

600

550

С СО

I 500 ш

0

1 450 о

(-

° 400

350

Рнс.4. Спектр гамма-квантов, измеренный Ое(1л) детектором при взаимодействии протонного пучка с энергией £"р=800 кэВ с поверхностью окисленного образца стали марки 10Х2М. Участок спектра, аппроксимированный сплошной кривой, соответствует гамма-квантам уг из реакции 160(р,у)17Г" с переходом на первый возбужденный уровень в остаточном ядре.

Номер канала

Поэтому измеряемый спектр гамма-квантов (рнс.4) практически повторяет распределение кислорода в поверхностном слое образца. Таким образом,

рофиль распределения концентрации кислорода вблизи поверхности об-азца получается в одном измерении. Требуется лишь простейшая матема-ическая обработка для трансформации энергетической шкалы в шкалу пубин. Разрешение метода по глубине образца зависит, прежде всего, от ачества спектрометрического тракта и составляет для случая, показанного а рис.4, примерно 0,04 мкм (энергетическое разрешение спектрометра ~4,7 эВ на гамма-линии 60Со).

Мгновенные гамма-лучи, испускаемые образцом при ядерном мик-оанализе по продуктам (р,у)-реакции, всегда сопровождаются фоновым злучением, источниками которого являются естественная радиация окру-;ающей среды, распад производимых во время облучения образца радио-зотопов и ядерные реакции на диафрагмах коллиматора пучка. Аналити-еские методы основанные на регистрации гамма-лучей нуждаются, как равило, в относительно высоком интегральном потоке падающих ионов, гобы получить хорошую статистику отсчетов. Это требует довольно дли-гльного времени накопления данных, так как интенсивность пучка огра-ичена термостойкостью образца. В результате фоновое излучение создает рачительное препятствие анализу, в первую очередь ограничивая его увствительность. Обычно используемая защита детектора может подавить определенной степени гамма-лучи от окружающей среды и космического злучения, но не влияет на радиацию от радиоизотопов, производимых в ишени. При использовании импульсного падающего пучка удается эф-ективно подавить все компоненты фона.

Когда падающий пучок сжат в короткие сгустки, мгновенная интен-шность тока пучка эффективно возрастает в течение длительности сгустка в т)=Т/х раз, где Т - период повторения сгустков, причем средняя интен-тность потока остается неизменной. При условии, что система обработки анных построена таким путем, что она обрабатывает события только, ес-и они происходят в короткие интервалы в то время, когда ионы попадают а образец, эффективное время измерения уменьшается в то же число раз. 'оскольку чистое время накопления данных таким образом составляет 1/г] элю от общей продолжительности эксперимента, вклад естественной и на-зденной активности, который пропорционален времени измерения, ока->шается в значительной степени подавленным. Чем выше отношение Тк , :м больший эффект подавления фона. Единственным требованием являет-I то, что вероятность возникновения события в течение отдельного сгуст-1 должна быть существенно меньше единицы. Выбор тех событий, кото-

рые соответствуют моментам достижения сгустками пучка мишени приво дит, также, к устранению гамма-радиации от коллиматора.

Соответствующая рассмотренным соображениям методика был; осуществлена на импульсном протонном пучке ускорителя ЭГ-1 ФЭИ. Ме тод применялся для обнаружения следовых концентраций натрия в крем ниевых пластинах, которые подвергай с ь процессу окисления. Измеренш на рабочих кремниевых образцах показали, что основным источником фона при регистрации гамма-квантов с ¿^=439 кэВ из реакции ^Ыаф.р'у)23!4^ является реакция 2Ь31(р.у)29Р(р+), что существенно ограничивает чувствительность метода. Улучшение фоновых условий при использовании импульсного пучка видно из рис.5, где представлен типичный энергетически? спектр. Некоторые из линий, принадлежащие фоновому излучению, исключены практически полностью. Таким образом использование импульсного пучка в ядерном микроанализе по у-квантам из (р,у)-реакций на ядрах ~ анализируемого элемента позволяет существенно повысить чувствительность метода путем подавления фоновой у-радиации.

Номер канала

Рис.3. Энергетический спектр гамма-квантов, полученный при облучении импульсным протонным пучков кремниевых образцов, содержащих примесь натрия. Верхняя кривая соответствует случаю, когда временная селекция импульсов отключена.

В четвертой главе приведены примеры комплексного применения азработанных методов для анализа образцов реакторных и полупровод-иковых материалов. Здесь, в частности, рассмотрен совместный анализ [етодами RBS, PIGE и PIXE скрытых слоев в полупроводниковых гетеро-груктурах, описана методика и приведены результаты анализа методом 'IGE распределения концентраций углерода, кислорода, натрия и хрома близи поверхности трубы парогенератора реактора БН-600, описан ана-из следовых количеств натрия в поверхностных слоях кремниевых плас-ин, подвергшихся окислению в технологическом процессе, продемонстри-ованы достоинства метода нерезерфордовского упругого рассеяния (EBS) ри анализе оксидных покрытий на поверхности нержавеющей стали, кон-актировавшей с тяжелым теплоносителем, приведен пример анализа водо-ода по ядрам отдачи (ERD).

Перспективы использования эвтектики свинец-висмут в качестве теп-оносителя для промышленных реакторных установок и ддя_создания жид-ометаллической мишени в электроядерных системах требует решения ряда ¡атериаловедческих проблем. Основной трудностью является то, что в плаве свинец-висмут растворяются практически все элементы, входящие в остав конструкционной стали. Технология, препятствующая коррозии ма-гриалов, находящихся в контакте с расплавом, была разработана в ФЭИ ля специализированных реакторных установок. Работоспособность кон-уров, содержащих тяжелометаллический теплоноситель обеспечивается эзданием на поверхности стали оксидной пленки путем поддержания кон-ентрации кислорода в контуре на определенном уровне. При решении но-ых задач необходимы дальнейшие исследования фазового и химического эстава оксидных пленок, образующихся на поверхности сталей при кон-акте с эвтектическим сплавом свинец-висмут при повышенных температу-ах. При исследовании этих пленок с применением традиционных мате-иаловедческих методик возникают трудности, связанные с малой толщи-ой слоев, сложной формой их границ и сложной кристаллической струк->рой. Применение ядерно-физических методов позволяет получить новую эполнительную информацию о составе и структуре пленок.

Исследованные пленки были сформированы на поверхности образов из конструкционной стали при погружении их в открытую ванну со таавом свинец-висмут. Исследованы шесть различных типов пленок, порченных при разных условиях окисления по содержанию кислорода и во-эрода в эвтектическом сплаве ванны. Информация о распределения ядер

И

О 3000

с4

V

о ь о

о с

о

:г

2000

1000

' —1 .......Г ■ ---1 ■" 0

'Л Ре

V

1 1 1 Л

50

1С» 150 200

Номер канала

250

Рис.6. Типичный аппаратурный спектр (точки) и результаты расчетов (кривая) по программе СТЗАЗ для рассеяния протонов с энергией 4.1 МэВ на исследуемом образце стали после контакта со сплавом свинец-висмут.

исследуемого элемента п глубине образца извлек лась из экспериментал! ного энергетическог спектра упругого рассея ния (рис.6) путем модели рования спектра по про грамме СШАЗ (автор! программы .КЗаагНаЫ; Е.ИаиЬа1а).

Так как анализи руемые слои имеют весь ма большую толщину (дс ~15 мкм), анализ прово дился с использование»! протонного пучка доста^ точно высокой энергии (4.1 МэВ). Сечения рассеяния протонов как на элементах матрицы (нержавеющая сталь), так и на кислороде при такой энергии существенно отличаются от резерфордовских, причем сечение рассеяния на кислороде намного выше резерфордовского, тоща как на элементах среднего атомного веса - ниже. В результате увеличивается отношение сигнала кислорода к фоновому сигналу матрицы, что повышает качество анализа. В изученных образцах наблюдается сильная зависимость состава оксидной пленки от условий окисления. Найденные концентрации элементов в пленке позволяют определить её стехиометрию при различных толщинах. Полученные данные являются существенным дополнением к результатам предварительных исследований изученных в настоящей работе образцов методом металлографии, рентгено-структурным анализом и при помощи электронного зонда.

Анализ примесей натрия на поверхности кремниевых пластин, подвергшихся термическому окислению в условиях реального производства, необходим для выявления таких загрязнений на работоспособность и надежность изделий электронной техники. Существует некоторый предел концентраций указанной примеси, превышение которого сильно сказывается на выходе годной продукции и ее надежности. Ядерный микроана-

из позволяет получить информацию о концентрации и профиле распреде-ения искомой примеси вблизи поверхности исследуемого образца, что не-озможно осуществить другими методами.

Исследованию подвергались участки образцов полупроводникового ремния, вырезанные из стандартных рабочих пластин. Поскольку образ-¡ы отбирались на различных этапах обработки, было установлено, что [римесь натрия вносится в процессе термического окисления кремния, во ремя которого на кремниевых пластинах создавался в технологических |елях, слой толщиной 0.75 мкм. Окисление проводилось при темпера-уре 1000°С в атмосфере кислорода в течение 1 ч 30 мин.

§ 8

о

с

£

п

о

1—1

X

О

0.5 _ 1.0 1.5 2.0 X, мкм

Рис.Т. Распределение концентрации натрия вблизи поверхности окисленного образца кремния. На врезке показан участок спектра гамма-излучения вблизи линии £=439 юВ из окисленного

(в) и иосодного(А) образцов при облучении их протонным пучком сэнсргией ¿Гр =1470 кэВ.

Определение концентрации натрия вблизи поверхности исследуемых образцов производилось по гамма-излучению, возбуждаемому ускоренным протонным пучком. Для повышения чувствительности анализа была применена методика с использованием импульсного протонного пучка.

Энергия протонов была выбрана равной 1470 кзВ, чтобы использоваи сильный резонанс, расположенный при Ер= 1457 кэВ. Измерения проводились абсолютным методом. Типичные спектры гамма-излучения для исходного и окисленного образца представлены на врезке рис.7.

Профиль распределения концентрации натрия вблизи поверхности образца (рис.7) показывает повышенную концентрацию натрия в приповерхностной области, плато на глубине 0,4... 1,0 мкм и в несколько раз меньшую концентрацию в более глубоких слоях образцов. В результате измерений выявлено звено технологической цепи, ответственное за наибольшее загрязнение, в результате чего созданы предпосылки для контроля за примесью натрия и выяснения ее влияния на качество и надежность изделий электронной техники.

Проблема обеспечения коррозионной устойчивости материалов в действующих и проектируемых быстрых реакторах вызывает необходимость более глубокого изучения взаимодействия натриевого теплоносителя с конструкционными материалами. Ядерно-физические методы элементного анализа являются весьма эффективными для исследования ранних стадий процессов массопереноса в сталях, контактирующих с жидкометалли-ческим теплоносителем. Настоящее исследование было предпринято в целях оценки методами ядерно-физического элементного анализа изменений химического состава поверхности парогонераторной стали 10Х2М после длительной эксплуатации в действующей энергетической установке БН-600. Для контактировавшей с натрием поверхности получены профили концентрации кислорода, углерода, натрия и хрома, определяющие в данных условиях скорость коррозии. Для анализа распределения каждого из исследуемых элементов были выбраны соответствующие методики.

Результаты измерений приведены на рис.8. Полученные данные являются усредненными по площади, соответствующей размеру протонного пучка и по результатам отдельных измерений. Как видно из рисунка, кис-, лород распределен в узком поверхностном слое толщиной ~ 0,5 мкм, причем концентрация его на поверхности достигает 29%. Концентрация хрома возрастает вблизи поверхности до 4,6%, тогда как вдали от нее она близка к паспортной для стали 10Х2М. Натрий имеет большой градиент концентрации вблизи поверхности, однако его проникновение по глубине незначительно. Измерения для образца с удаленным поверхностным слоем толщиной ~ 10 мкм дают значение концентрации натрия на уровне 4*103 по массе 'на рисунке не показано). Изменения концентрации углерода заметны до

'(Х},мас.%

Рис.8. Результаты измерений распределения кислорода, хрома, натрия и углерода вблизи контактировавшей с натрием поверхности теплообменной трубы парогенератора установки БН-600.

К-

глубины ~ 3 мкм, причем поверхность стали сильно науг-лерожена. Каких-либо изменений состава слоев, расположенных глубже 10 мкм, не обнаружено. Полученные результаты указывают на значительные отличия от существующих представлений о поведении парогенераторной стали 10Х2М, работающей в реальной энергетической установке.

Анализ кремниевых образцов, в которые в технологических целях был имплантирован водород в различных комбинациях с кислородом, проводился методом ядер отдачи. Профиль распределения водорода определялся с использованием ускоренного пучка ионов 4Не+, причем для повышения чувствительности и разрешения по глубине была выбрана весьма низкая для этого метода энергия пучка -1.7 МэВ. Основной трудностью при этом является подбор соответствующего фильтра, устанавливаемого перед детектором для подавления интенсивного потока рассеянных на ядрах матрицы налетающих ионов. Такой фильтр был изготовлен из слюды.

Задачей исследования скрытых слоев в лазерных гетероструктура} было определение ширины активного слоя, расстояния от поверхности дс активного слоя, а также концентрации алюминия в полупроводниковое гетер о структур е, состоящей из слоев типа Gai-* Al* As. Исследование проводилось с целью совершенствования технологии производства полупроводниковых лазеров. Анализ образцов проводился с применением методов RBS, PIGE и PIXE. Качественно положение и толщина активного слоя в образцах были выявлены методом резерфордовского обратного рассеяния протонов. Абсолютное определение концентрации алюминия во вскрытых путем травления слоях образца было выполнено по рентгеновскому излучению атомов галлия и мышьяка, возбуждаемому пучком ионов 4Не+ в предположении о замещении части атомов галлия атомами алюминия. Для детального исследования распределения алюминия в переходных областях на границе активного слоя использовалась методика анализа по у-квантам из резонансной ядерной реакции ^Alfoy^Si. Комплексное применение методов ядерного микроанализа (RBS, PIGE, PIXE) позволило преодолеть ограничения каждой из отдельно взятых методик (низкую чувствительность RBS к легкой примеси, отсутствие разрешения по глубине у PIXE, малую анализируемую глубину PIGE) и получить полную и надежную информацию о структуре и составе слоев полупроводниковой гетер о структур ь i Ga^ALtAs.

В пятой птаве описана база ядерно-физических данных для ядерного микроанализа, которая является на сегодняшний день наиболее полным источником информации по сечениям тех ядерных взаимодействий, которые чаще всего используются в ядерном микроанализе. В этой главе проанализировано состояние проблемы, очерчен круг источников информации, из которых брались данные. Рассмотрен способ восстановления цифровых значений данных, представленных в оригинальных работах только в графическом виде. Описаны структура и состав базы данных, приведены сведения о круге ее пользователей.

Эксперимент по исследованию поверхности ядерно-физическими методами является, в определенном смысле, обратной задачей по отношению к обычному в ядерной физике измерению сечения ядерного взаимодей-:твия. Тогда как при абсолютных измерениях сечения число ядер в мишени толжно быть величиной известной, а искомым является сечение, в ядерном микроанализе в аналогичном по постановке эксперименте именно число щер подлежит определению, а сечение предполагается заранее измеренным

ли известным. Восстановление профиля концентрации при заданных ис-одных данных является чисто математической задачей, для решения кото-ой существует несколько подходов. Однако в любом случае предвари-ельно должны быть заданы значения констант, определяющих характер заимодействия налетающего иона с ядром-мишенью и интенсивность тор-южения ионов. Проблема определения тормозной способности вещества ля ионов сравнительно низкой энергии является предметом атомной физии. Компиляция, измерение и оценка требуемых ядерных данных для ядер-ого микроанализа представляет собой задачу ядерной физики, такую же, ак обеспечение'ядерной энергетики нейтронными данными. Ядерные дан-ые требуются для всех используемых методов (EBS, NRA, ERD, PIGE), роме анализа по упругому резерфордовскому рассеянию (RBS), для кото-ioro сечение может быть точно рассчитано. Настоятельная необходимость систематической работе по компиляции, измерению и оценке сечений дерных реакций, применяемых в ядерном микроанализе, общепризнанна.

Особенностью данных для ядерного микроанализа является потреб-юсть в дифференциальных (а не полных, как, в ядерной энергетике) сече-1иях. Хотя официально утвержденного списка потребностей ядерного мик-юанализа в ядерных данных нет, можно считать, что эти потребности ;ключают в себя прежде всего (хотя и не только) дифференциальные сече-[ия нерезерфордовского упругого рассеяния и ядерных реакций для легких юнов (А < 7) с энергией Е < 10 МэВ на ядрах с массовым числом А < 60. ? учетом всех возможных каналов реакции число сечений, представляю-цих интерес для ядерного микроанализа оказывается, таким образом, [резвычайно большим. Следует отметить, что ядерные данные нужны как спя использования в программах обработки измеренных спектров при >пределении распределения концентраций исследуемых элементов, так и рхя выбора оптимальных условий эксперимента, причем при планирова-1ии эксперимента необходимы данные для всех реакций, возможных в [анном образце.

Соответствующая информация была накоплена, главным образом, в 1ятидесятые и шестидесятые годы в связи с интенсивным изучением струк-уры ядерных уровней и содержится в различных литературных источни-:ах. Большое количество данных, измеренных специально для использова-[ия в ядерном микроанализе, публикуется и в последнее время. Часть 1меющейся информации собрана в справочных изданиях, однако этой информации совершенно недостаточно для удовлетворения нужд ядерного

микроанализа и, к тому же, во многих случаях она представлена только в графическом виде. Широкое внедрение в практик}' программ, предназначенных для обработки спеюров с использованием персональных компьютеров, требует, чтобы информация была представлена в цифровом виде в формате, удобном для включения в такие программы. Следует отметить, что сеть центров ядерных данных практически не содержит требуемых для ядерного микроанализа сечений.

Разработанная автором база ядерных данных для ядерного микроанализа ИКАВ АЗЕ является, по существу, первой попыткой создания всеобъемлющего источника необходимой информации. Включенные в базу дифференциальные сечения заимствованы из большого количества литературных источников, опубликованных с 1951 года до наших дней. В законченной второй версии базы собраны данные для энергии налетающих частиц <5 МэВ для ядерных реакций с заряженными частицами во входном и выходном каналах реакции (включая нерезерфордовское обратное рассеяние и вылет ядер отдачи водорода) и данные для ряда (р,у)-реакций. Значительное количество информации, опубликованной только в графической форме, было оцифровано с использованием специально разработанной методики. Погрешность, вносимая при оцифровке, не превышает 2.5%. Для размещения данных и доступа к ним была разработана специализированная СУБД. Функции возбуждения ядерных реакций и кривые выходов представлены в виде графиков и таблиц. Литературные ссылки снабжены комментариями. База данных размещена на Интернет сервере ФЭИ по адресу http://www.ippe.rssi.rn/pt/nra_eng.htm] в виде самоизвлекающегося архивного файла. Кроме того, распространением базы занимается МАГАТЭ. Список зарегистрированных пользователей ЫИАВАЗЕ, получивших базу через сеть Интернет (регистрация является добровольной), содержит наименования 21 лаборатории в стране и за рубежом.

Шестая птава посвящена оценке сечений нерезерфордовского упругого рассеяния протонов и ионов 4Не. Здесь рассмотрены предпосылки и необходимость оценки ядерных данных, используемых в ядерном микроанализе, сформулирована теоретическая модель, в рамках которой производились расчеты, продемонстрированы преимущества использованного подхода по сравнению с чисто математическими методами параметризации функций возбуждения. Рассмотрены особенности применения ядерно-физических моделей в низкоэнергетической области. Приведены результаты оценки сечений нерезерфордовского упругого рассеяния протонов и

шьфа частиц для наиболее важных в практическом отношении случаев, продемонстрирована предсказательная сила разработанного подхода.

Необходимость в оценке ядерных данных следует из анализа накошенной в базе ШАВАБЕ информации, выявившем многочисленные значи-;ельные расхождения между данными разных авторов. С другой стороны, I силу существенной зависимости дифференциальных сечений от угла рас-еяния имеющиеся данные могут быть использованы только в том случае, ели в эксперименте по ядерному микроанализу детектор расположен под ем же утлом, что и при измерении сечений. К тому же, для ядерного мик-юанализа требуются, как правило, сечения для естественных элементов, огда как большинство измерений выполнено для отдельных изотопов. В 1яде случаев измеренные в прикладных целях дифференциальные сечения !ыли параметризованы с использованием различных аппроксимационных юрмул. Существенно, однако, чтобы параметризация позволяла сделать кстраполяцию (или интерполяцию) на все. те углы рассеяния, которые ¡редставляют интерес для ядерного микроанализа. Это, очевидно, возмож-ю только в том случае, если параметризация выполнена на основе теоре-ической модели, соответствующей физике процесса рассеяния. Только при аком подходе, хотя он и существенно сложнее чисто математической ап-роксимации, возможно решение проблемы ядерных данных для ядерного ткроанализа. Конечной целью оценки является создание на основе меющейся экспериментальной информации и теоретических расчетов ре-омендованных зависимостей <1сг(Е)/сЮ для любого угла рассеяния в зад-юю полусферу.

Процедура оценки состояла из следующих шагов. Вначале проводи-ась компиляция соответствующих экспериментальных результатов, най-енных в литературе и в базах ядерных данных. Затем данные из различ-ых источников сравнивались и изучались экспериментальные условия и огрешности, приписанные авторами измеренным сечениям. В результате роведенного анализа выбирались экспериментальные точки, не имеющие чевидных грубых неточностей. Отобранным экспериментальным данным риписывался статистический вес в зависимости от их погрешностей. Таим образом формировался набор данных, используемый далее для под-знки свободных параметров теоретической модели, описывающей про-есс рассеяния. В результате подгонки параметров, которая проводилась с четом разумных физических ограничений, получалось оптимальное, в ста-1стическом смысле, теоретическое описание имеющихся эксперименталь-

ных данных. Таким образом в рамках единого подхода учитывались дифференциальные сечения, измеренные в различных экспериментальных условиях под разными углами рассеяния. На последнем этапе проводился анализ расхождений между расчетными и экспериментальными результатами. _

Теоретическое описание дифференциальных сечений упругого рассеяния протонов и ионов "Не проводилось в рамках оптической модели. Резонансное рассеяние было учтено в приближении изолированных резо-нансов путем добавления соответствующих членов к элементам 5-матрицы. Параметры модели оптимизировались обычным образом по минимуму %2. Описание упругого рассеяния на легких ядрах в низкоэнергетической области обладает рядом особенностей. Поглощение частиц практически отсутствует, и мнимая часть оптического потенциала оказывается равной нулю, т.е. рассеяние происходит не на комплексном, а на действительном потенциале. Введение даже незначительной мнимой части разрушает воспроизводимые при расчете размерные резонансы, наблюдаемые при низких энергиях. В то же время, результаты расчета оказываются чрезвычайно чувствительными к параметрам действительного центрального и спин-орбитального потенциалов. Для более тяжелых ядер в области энергий, представляющих интерес для ядерного микроанализа, в ряде случаев существенный вклад в сечение процесса рассеяния вносит механизм составного ядра, который учитывался в рачетах в рамках приближения Хаузера-Фешбаха.

Изучению упругого рассеяния протонов на кислороде посвящено значительное число работ. На рис.9 показаны имеющиеся экспериментальные данные и оцененные дифференциальные сечения для трех углов рассеяния. Оценка сечения упругого рассеяния протонов на кислороде была первой успешной попыткой выработки на основе анализа экспериментальных данных в рамках теоретической модели рекомендованного сечения для ядерного микроанализа. Ранее такая возможность отрицалась.

Результаты оценки дифференциальных сечений упругого рассеяния протонов на углероде показаны на рис.10. Сравнение имеющихся данных для угла рассеяния 6Пг5=170° показывает, что вдали от резонансов большинство полученных результатов находится в разумном согласии, за исключением данных из работы Гуохуа и др. (1991), в которой в области энергий 2.7-3.1 МэВ получены завышенные значения сечений.

200 150 100 50 0

150

а

О

V. о 100

^

га К ~~50

а

0

ь

"О

300 250 200 150 100 -50

<• • • • Ат93

V V V V у Уо91

ооооо 1_и85 ооопа СИ75 00000 Мо77

Оценка

= 1 70°

•• • ■ • Ат93 +++++ во 65 ооооо |_и85 - Оценка

• • • • • Ат93 ддддд Вг83 ооооо [_и85 +-И-++ Со65 □ попо СЬ75 - Оценка

т5л

И 10°

г

^ д '

1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 3.5 Энергия (МэВ)

4.0

Рис.9. Оцененные дифференциальные сечения и имеющиеся экспериментальные данные для упругого рассеяния протонов на кислороде.

1200

1000

800

BDO

Си

О 400

\0 2

200

с

а

"О

ь

"О

BOO

600

400

200 о

400

200

i & -ooooo RoS5 170° Li93a 170° , ooodd Sa93 170° »»v«. Ann93 170° „ iAAAi Gu91 170° I Ja53 168.2° Ь Оценка 170° i

■ к < ■Ч \ н о i i • Hl : ! 6 15«» »**»* АгпЭЗ 150° .....Li93 155° □□□□□ So93 150° j iööiC Me76 144.1° 1 - Оценка 150° ? ---Оценка 155° ■ ......... Оценка! 44.1° i '^Г*«»"" ..........

« » » * Am93 110° vvvv Me76 115.2° 4 C^-ft, - Оценка 110° v ^fcy Ä --Оценка 115.2° ffifew,.,.,,, Mo9S 110°

200 700 1200 1700 2 200 2700 3200

Энергия (кэВ)

Рис.10. Оцененные дифференциальные сечения и имеющиеся экспериментальные данные для упругого рассеяния протонов на углероде.

Другое расхождение наблюдается в области резонанса при Еу= 1.74 VÍ3B. Значение сечения в максимуме резонанса, полученное в работе Лью и ф. (1993) превышает данные других работ в ~! .6 раза. В проведенных пос-ie публикации результатов оценки измерениях, выполненных Мацони и ф. (1998), сообщалось об уверенном подтверждении результатов работы руппы Лью. В работе Мацони и др. бьшо предположено, что. причиной снижения значений сечений, полученных в других работах, была неверная юрмализация при получении абсолютных значений сечений. Чтобы избе-кать погрешностей при определении толщины мишени, телесного упга на хетектор и заряда, упавших на мишень протонов, авторы этой работы поучали абсолютные значения дифференциальных сечений для тыльных уг-гов рассеяния нормализацией относительно выхода рассеянных протонов юд углом 15°, считая, что для этого угла сечение может бьпъ рассчитано по формуле Резерфорда. В подтверждение этого допущения были использова-ш рекомендации справочного руководства Handbook of Modern Ion Beam vlaterial Analysis (Ed. J.R.Tesmer, M.Nastasi, MRS, 1995) и была измерена функция возбуждения под углом 15°, следующая, как выяснилось, ожидаемой зависимости 1 IE2.

Классический подход к вычислению энергии, при которой становятся заметными отклонения от чисто кулоновского рассеяния (так называемый 'actual Coulomb barrier") был предложен в работе Бозояна и др. (1990) и фезвычайно широко применяется на практике. В диссертации показано, тто такой подход приводит к ошибочным результатам. В проведенном расчетном исследовании доказано, что базовое предположение, лежащее в основе нормализации полученных Мацони и др. сечений ошибочно, и по-тученные этими авторами экспериментальные данные в действительности, после перенормировки, находятся в очень хорошем согласии с оцененными шачениями сечений, в том числе и в области резонанса при £р=1.74 МэВ. Гаким образом, анализ экспериментальных данных в рамках выработан-íoro подхода позволил получить надежную оценку дифференциальных сеяний упругого рассеяния протонов на углероде во всем интервале углов эассеяния при энергиях до 3.5 МэВ.

При оценке сечений упругого рассеяния протонов на кремнии сече-чие рассеяния для естественного кремния вычислялось, как сумма сечений зля трех стабильных изотопов с учетом их относительной распространен-íocth. Оцененные кривые dcr(E)/dQ для упругого рассеяния протонов на естественном кремнии показаны для трех углов рассеяния на рис.11.

АтЭЗ ооо RaSS

ооо So9o

--- Реэерфорд

- Оценка

1>«

= 150°

---Am93

ооо So93 А44 Ru59

- - Реэерфорд

— Оценка

-«« Ат93

— Реэерфорд

— Оценка

1500 2000 2500 3000

Энергия (кэВ)

Рис.11. Оцененные дифференциальные сечения и имеющиеся экспериментальные данные для упругого рассеяния протонов на кремнии.

При энергии ниже чем ~ 1.5 МэВ теорш предсказывает боле< высокие значения сече ний для углов рассея ния 150° и 170° пс сравнению с flaHHbiMt из работы Амирикас у др. (1993). Наиболее заметное расхождение (до коэффициента 1.5^ наблюдается для угла рассеяния 110° при энергиях ниже чем ~ 1.2 МэВ. Так как набор экспериментальных данных Аш93 в этой области является един-j ственным и поскольку причин для такого отклонения сечения от ре-зерфордовского найдено не было, для устранения неопределенности был предпринят эксперимент по измерению сечений Si(p,po)Si, который подтвердил правильность теоретической оценки. Таким образом, оценка сечений упругого рассеяния протонов на кремнии полностью завершена, и дальнейшие измерения в области энергий до 3 МэВ на су-

дествующем уровне экспериментальной точности не требуются.

Оценка сечения рассеяния а-частиц на углероде проводилась по той ;е методике, что и в случае рассеяния протонов. Поскольку в интервале чергий, в котором проводилась оценка рассеяния С(а,а)С, наблюдаются азмерные резонансы различной мультипольности, глубина действитель-ой части, потенциала при теоретическом описании сечений подбиралась азделыю для каждой из парциальных волн. Полученные оцененные диф-еренциальные сечения показаны на рис. 12.

Рис.12. Оцененные дифференциальные сечения упругого рассеяния 4Не на углероде.

В заключении сформулированы основные результаты настоящей ра-эты, которые сводятся к следующему. Разработана и внедрена в практику автоматизированная установка для ядерного микроанализа, позволяющая проводить массовый анализ образцов без участия оператора.

Впервые применен для задач ядерного микроанализа полупроводнико-

вый спектрометр с "on-line" идентификацией частиц по типу, в результг тс чего улучшены разрешение по глубине и предел обнаружения, обе< печена возможность экспрессного проведения анализа многокомпс нентных образцов в одном эксперименте.

• Исследована природа низкоэнергетического фона в спектрах обратног рассеяния. Экспериментально доказано, что этот фон не может быт полностью объяснен ни несовершенством функции отклика детектор; ни низкоэнергетической компонентой первичного пучка.

• Разработаны новые высокочувствительные модификации традициоь ных методов ядерного микроанализа:

- полупроводниковая спектрометрия обратного упругого рассеяния подавлением фона наложений методом времени пролета;

- полупроводниковая спектрометрия обратного упругого рассеяния подавлением фона наложений при помощи ДЕ-Е телескопа детектс ров;

- полупроводниковая спектрометрия обратного упругого рассеяния использованием метода идентификации типа частицы;

- микроанализ по гамма-квантам из (р.у)-реакций на ядрах анализи руемого элемента с возбуждением гамма-излучения импульсньн пучком.

• Исследованы возможности нерезерфордовского обратного рассеяни как высокочувствительного метода анализа поверхности.

• Исследованы возможности элементного анализа натрия, алюминия, уг лерода и хрома по гамма-лучам из резонансного радиационного захва та и кислорода по гамма-излучению из реакции прямого нерезонансно го радиационного захвата.

• Разработанные методики применены для комплексного исследовани; реакторных и полупроводниковых материалов:

- метод упругого нерезерфордовского рассеяния протонов примене? для исследования толстых оксидных пленок, в результате чего полу чена новая информация о зависимости состава оксидной пленки образующейся на поверхности конструкционной стали при контакт! с эвтектическим сплавом свинец-висмут при повышенных темпера турах;

- оптимизированная методика измерения распределения следовых ко личеств натрия вблизи поверхности позволила выявить звено в тех-

нологической цепи полупроводникового производства, ответственное за загрязнение образцов;

- комплексный анализ состава поверхности стенки парогенератора БН-600 по гамма-излучению, возбуждаемому протонами, дал новую информацию о коррозионной стойкости стали в процессе ее взаимодействия с натриевым теплоносителем при длительной эксплуатации в действующем быстром реакторе;

- комплексное применение различных методов ядерного микроанализа позволило преодолеть ограничения каждой из отдельно взятых методик и получить полную и надежную информацию о структуре и составе слоев полупроводниковой гетероструктуры на основе арсе-нида галлия;

- методом спектрометрии ядер отдачи получены данные о профиле распределения водорода, имплантированного в кремний.

Создана, используемая во многих лабораториях, база данных, содержащая экспериментальную информацию о сечениях упругого рассеяния и ядерных реакций, представляющих интерес для использования в ядерном микроанализе. ' Выработан подход к оценке дифференциальных сечений з'пругого рассеяния протонов и ионов гелия. Разработано соответствующее программное обеспечение. Сделана оценка сечений упругого рассеяния протонов для наиболее часто исследуемых элементов - углерода, кислорода и кремния и для рассеяния ионов 4Не на углероде. Получены экспериментальные данные по дифференциальным сечениям упругого рассеяния протонов на ядрах 160, 2881,56Ре и 902г. Получены экспериментальные данные для выходов гамма-квантов из резонансных (р,у)-реакций на ядрах ^Ыа, 27А1 и 52Сг.

В результате выполненной работы были созданы методики ядерного 1кроанализа, превосходящие мировой уровень по ряду важнейших ха-ктеристик, впервые в практике ядерного микроанализа стали применять-оцененные данные по сечениям ядерных взаимодействий. Все получен-1е в работе результаты опубликованы и широко используются.

ОСНОВНЫЕ ПУБЛИКАЦИИ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ

1. Гамаюнов С.Н., Гурбич А.Ф., Манскжов В.Д., Шевченко А.П., Шорин B.C. Применение полупроводникового спектрометра СКТ-04 в ядерном микроанализе. // ПТЭ - 1986. - №3. - С. 45-49.

2. Гурбич А.Ф., Истомин И.В., Расторгуев М.И., Семенов А.В.Ядерный микроанализ примеси натрия в термически окисленном кремнии. II Электронная промышленность. - 1987. - Вып. 4(162). - С. 45-46.

3. Андреев В.В., Барышев В.Г., Гурбич А.Ф., Истомин И.В., Столяров А.А. Исследование поверхности диэлектрика после сканирования ртутным зондом. // Электронная техника, Сер. 6, Материалы. - 1988. - Вып. 4(233).-С. 66-68.

4. Гурбич А.Ф., Истомин И.В., Шорин B.C. Ядерно-физические методы элементного анализа в проблеме массопереноса и коррозии реакторных материалов. II Вопросы атомной науки и техники. Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение. - 1989. -Вып. 4(51).-С. 73-83.

5. Гурбич А.Ф., Истомин И.В., Семенов А.В.Ядерно-физический метод j анализа состава поверхности стенки парогенератора БН-600. II Атомная энергия. - Т. 68.- 1990.- С. 204-206.

6. Бережной С.Н., Гурбич А.Ф., Малык В.И., Минко Ю.В., Никитин Ю.М., Облеухов А.Б., Семенов А.В., Филатенков В.В. Автоматизированная установка для ядерного микроанализа. // Материалы II Всесоюзной конференции "Микроанализ на ионных пучках". 11-13 октября 1988 г., г. Харьков. - Сумы, 1991. С. 117-123.

7. Gurbich A.F., Kornilov N.V. Backscattering spectrometiy with time-of-flight pile-up rejection. //Nucl. Instr. and Meth. - 1991. - V. B62. - P. 151-154.

8. Gurbich A.F. Pile-up suppression in backscattering spectrometiy using AE-E detector telescope. //Nucl. Instr. and Meth. - 1994. - V. B88. - P. 293-296.

9. Gurbich A.F. On the origin of the low energy tail in charged particle spectra. /./ Nucl. Instr. and Meth. - 1995.- V. A364. - P. 496-500.

10. Гурбич А.Ф. Анализ состава и структуры материалов на ускорителях ФЭИ. II Труды XI совещания по электоростатическим ускорителям. 2730 ноября 1995. - Обнинск, 1996. С. 48-52.

11. Gurbich A.F. Pile-up suppression in backscattering spectrometiy using particle identification technique. //Nucl. Instr. and Meth. - 1996. - V. B111. -P. 137-140.

ВВЕДЕНИЕ

ГЛАВА 1. ТЕХНИКА ЭКСПЕРИМЕНТА

1.1. Автоматизированная установка дли ядерного микроанализа

1.2. Полупроводниковый спектрометр СКТ

1.3. Исследование природы низкоэнергетического фона в спектрах заряженных частиц

ГЛАВА 2. ВЫСОКОЧУВСТВИТЕЛЬНЫЕ МЕТОДЫ АНАЛИЗА ПОВЕРХНОСТИ

ПО УПРУГОМУ РАССЕЯНИЮ УСКОРЕННЫХ ИОНОВ

2.1. Анализ факторов, ограничивающих чувствительность анализа

2.2. Полупроводниковая спектрометрия с подавлением наложений методом времени пролета.

2.3. Полупроводниковая спектрометрия с подавлением наложений при помощи АЕ-Е телескопа детекторов.

2.4. Полупроводниковая спектрометрия обратного рассеяния с использованием метода идентификации типа частицы.

2.5. Нерезерфордовекое обратное рассеяние как высокочувствительный метод анализа поверхности.

2.5.2. Сечение упругого рассеяния S6Fe(p,p)S6Fe

2.5.1. Сечение упругого рассеяния 160(р,р)

2.6. Экспрессный метод определения отношения хром/железо в стали

ГЛАВА 3. АНАЛИЗ ПОВЕРХНОСТИ ПО ГАММА - ИЗЛУЧЕНИЮ,

ВОЗБУЖДАЕМОМУ ПРОТОНАМИ

3.1. Элементный анализ по гамма-лучам из резонансного радиационного захвата

3.1.1. Анализ натрия.

3.1.2. Анализ алюминия.

3.1.3. Анализ углерода.

3.1.4. Анализ хрома. 85 32. Анализ кислорода по гамма-излучению из реакции прямого нерезонансного радиационного захвата.

3.3. Высокочувствительный ядерный микроанализ с возбуждением у-излучения импульсным протонным пучком

3.4. Анализ по характеристическому рентгеновскому излучению, возбуждаемому протонами (PIXE)

ГЛАВА 4. КОМПЛЕКСНОЕ ПРИМЕНЕНИЕ МЕТОДОВ ЯДЕРНОГО

МИКРОАНАЛИЗА ДЛЯ ИССЛЕДОВАНИЯ РЕАКТОРНЫХ И ПОЛУПРОВОДНИКОВЫХ МАТЕРИАЛОВ

4.1. Исследование толстых оксидных пленок методом упругого нерезер-фордовского рассеяния протонов

42. Анализ примеси натрия в термически окисленном кремнии

4.3. Анализ состава поверхности стенки парогенератора БН-600 ядерно-физическими методами но гамма-излучению, возбуждаемому протонами

4.4. Анализ скрытых слоев Gai xAl*As в лазерных гетероструктурах

4.5. Анализ водорода, имплантированного в кремний, методом ядер отдачи 11 б

ГЛАВА 5. БАЗА ДАННЫХ ПО СЕЧЕНИЯМ ЯДЕРНЫХ РЕАКЦИЙ ДЛЯ

ЯДЕРНОГО МИКРОАНАЛИЗА

5.1. Проблема ядерных данных для ядерного мтфоанализа

52. Состав базы данных NRABASE

5.3. Стуктура базы

5.4. Распространение NRABASE

ГЛАВА 6. ОЦЕНКА ДИФФЕРЕНЦИАЛЬНЫХ СЕЧЕНИЙ УПРУГОГО

РАССЕЯНИЯ УСКОРЕННЫХ ИОНОВ

6.1 Общий подход к оценке дифференциальных сечений упругого рассеяния протонов и ионов гелия

62. Теоретическое описание дифференциальных сечений

6.3. Сечение упругого рассеяния протонов на углероде

6.4. Сечение упругого рассеяния протонов на кислороде

6.5. Сечение упругого рассеяния протонов на кремнии

6.6. Сечение упругого рассеяния ионов 4Не на углероде

Ядерный микроанализ (английский эквивалент Ion Beam Analysis, сокращенно IBA) - это совокупность методов исследования поверхности по мгновенному излучению, сопровождающему взаимодействие ускоренных ионных пучков с ядрами элементов, находящихся вблизи поверхности образца. В зависимости от типа взаимодействия различают анализ по обратному рассеянию (RBS, EBS), по частицам-продуктам ядерных реакций (NRA), по испускаемым в процессе реакции гамма-квантам (PIGE), по ядрам отдачи (ERD) и, наконец, по рентгеновскому излучению (РЕХЕ), причем в последнем случае, традиционно рассматриваемому вместе с методами ядерного микроанализа, речь идет об использовании характеристического рентгеновского излучения, т.е. атомного, а не ядерного процесса. При помощи этих методов во многих случаях удается получать информацию о структуре и составе поверхности и тонких пленок с большей чувствительностью, с лучшим разрешением по глубине и избирательностью, чем это возможно с использованием других методов. К тому же, методы ядерного микроанализа являются, как правило, неразрушающими, что позволяет применять их для исследования динамики поведения поверхности в различных процессах, изучения уникальных произведений искусства и археологических образцов и даже биологических объектов in vivo. Анализу подлежат, практически, все элементы от водорода до урана, причем, постольку, поскольку анализ ведется с использованием ядерных взаимодействий, оказывается доступной и информация о изотопном составе образца, что важно, например, при изучении состава метеоритов.

Методы ядерного микроанализа начали активно развиваться на базе накопленного в ядерно-физических исследованиях опыта с конца 60-х годов, чему способствовало наличие значительного парка электростатических ускорителей и появление сравнительно простых и эффективных методов регистрации заряженных частиц и гамма-квантов при помощи полупроводниковых детекторов. На первом этапе развития были предложены и опробованы многие, ставшие затем традиционными, методики, было создано первое справочное руководство [1], написаны ставшие классическими первый учебник [2] и первая монография [3], проведена первая международная конференция (Yorktown Heights, New York, 1973), положившая начало серии конференций, проводимых раз в два года (последняя, IBA-14, в 1999 году в Дрездене).

Если поначалу на первом плане было развитие экспериментальных методов, позволявших в результате ядерно-физического эксперимента получать информацию о структуре и составе поверхности, то со временем предметом все большего числа публикаций стало применение ядерного микроанализа для решения конкретных задач. На сегодняшний день ядерный микроанализ является одним из самых мощных методов исследования поверхности. Физика поверхности стала в последние десятилетия самостоятельной наукой, и роль ядерно-физических методов в прогрессе этой науки трудно переоценить. Аппаратурой для проведения ядерного микроанализа оборудованы сотни лабораторий, как в развитых, так и в развивающихся странах. Ежегодно в мире выпускается несколько десятков электростатических ускорителей и другое оборудование, предназначенное для работ в области ядерного микроанализа. Кроме непосредственно физики поверхности ядерный микроанализ широко применяется при разработке новых материалов и технологий (особенно в полупроводниковой промышленности), в исследованиях в области высокотемпературной сверхпроводимости, в биологии, медицине, геологии, экологии, искусствоведении, археологии и других отраслях.

Актуальность темы диссертации определяется расширяющимся полем исследований в области физики поверхности и физики твердого тела, новыми технологическими задачами в различных отраслях, возникновением новых сфер применения ядерно-физических методов исследования вещества. Все это требует усовершенствования известных и разработки новых методов, отличающихся повышенными аналитическими характеристиками [4].

Методы ядерного микроанализа существенно используют данные по сечениям ядерных взаимодействий для заряженных частиц низкой (<10 МэВ) энергии. Общепризнанно [5], что обеспечение ядерными данными является одной из самых актуальных проблем ядерного микроанализа, решение которой насущно необходимо для успешного развития ядерно-физических методов исследования поверхности. Эта проблема была предметом обсуждения на специальных заседаниях, прошедших в рамках ряда Международных конференций (Third International Conference on Chemical Analysis by Charged Particle Irradiation, Namur, 1991; IBA-11, Balatonfured, Hungary, 1993; IBA-12, Tempe, Arizona, USA, 1995; IBA-13, Lisbon, Portugal, 1997). По итогам конференции IBA-13 по инициативе автора был принят Меморандум, посвященный координации работ по обеспечению ядерного микроанализа ядерно-физическими константами. Работа автора в этом направлении была поддержана Международным агентством по атомной энергии (Research Contract No. 8883, 1995-1996).

Об актуальности исследований в области разработки методов ядерного микроанализа свидетельствует множество публикаций в отечественных и зарубежных научных изданиях, число которых с каждым годом возрастает. С 1984 года для публикации работ по ядерному микроанализу и другим применениям ускоренных ионных пучков началось издание отдельной серии "В" журнала Nuclear Instruments and Methods in Physics Research: Beam Interactions with Materials and Atoms, где опубликована и значительная часть основных результатов диссертации. Опыт, накопленный за примерно два десятилетия интенсивного развития ядерного микроанализа обобщен в изданном в 1995 году новом справочном руководстве [6].

В ФЭИ работы по ядерному микроанализу начались в середине 70-х годов, коща с участием автора были проведены первые опыты по исследованию оксидных покрытий на поверхности стали [7]. Затем, с 1976 по 1995 год, разработка и применение ядерно-физических методов анализа поверхности была основной задачей специально созданной лаборатории, в которой автором и была выполнена большая часть диссертации.

Цель диссертационной работы состояла в разработке усовершенствованных методик ядерного микроанализа и обеспечении ядерного микроанализа ядерно-физическими данными.

Диссертация состоит из шести глав. Первая глава посвящена экспериментальной технике и технике эксперимента. В первых двух разделах этой главы рассмотрены предложенные и осуществленные автором технические усовершенствования. Здесь описаны автоматизированная установка для ядерного микроанализа, позволяющая проводить массовые измерения по заданной программе без участия оператора, и полупроводниковый спектрометр СКТ-04, применение которого привело к существенному улучшению чувствительности и избирательности анализа методом NRA. В третьем разделе первой главы приведены результаты исследования природы низкоэнергетического фона в спектрах обратного рассеяния.

Вторая глава посвящена разработкам в области анализа по упругому обратному рассеянию (RBS и EBS). Проанализированы источники фона, ограничивающего чувствительность при анализе тяжелой примеси в легкой матрице, описаны разработанные модификации метода RBS, приводящие к практически полному исключению фона, представлены результаты экспериментов, наглядно демонстрирующие преимущества разработанных методов. Для случая анализа легкой примеси в тяжелой матрице рассмотрены возможности анализа с использованием нерезерфордовского обратного рассеяния (EBS), приведены результаты измерений дифференциальных сечений упругого рассеяния протонов на кислороде и железе, предложен экспрессный метод определения отношения концентраций хром /железо в нержавеющих сталях.

В третьей главе рассмотрены методы анализа по возбуждаемому протонами гамма-излучению (PIGE). Для случая резонансного взаимодействия проанализированы оптимальные условия эксперимента по анализу углерода, натрия, алюминия и хрома. Приведены измеренные выходы у-квантов вблизи ре-зонансов, представляющих интерес для использования в аналитических целях. Исследованы возможности анализа кислорода по гамма-квантам из прямого нерезонансного радиационного захвата. Описан разработанный метод анализа с применением импульсного протонного пучка, продемонстрированы его преимущества. Рассмотрен метод PIXE, как эффективный способ элементного анализа для обнаружения и идентификации следовых количеств тяжелых примесей.

В четвертой главе приведены примеры комплексного применения разработанных методов дня анализа образцов реакторных и полупроводниковых материалов. Здесь, в частности, рассмотрен совместный анализ методами RBS, PIGE и FIXE скрытых слоев в полупроводниковых гете-роетруктурах, описана методика и приведены результаты анализа методом PIGE распределения концентраций углерода, кислорода, натрия и хрома вблизи поверхности трубы парогенератора реактора БН-600, описан анализ следовых количеств натрия в поверхностных слоях кремниевых пластин, подвергшихся окислению в технологическом процессе, продемонстрированы достоинства метода нерезерфордовского упругого рассеяния (EBS) при анализе оксидных покрытий на поверхности нержавеющей стали, контактировавшей с тяжелым теплоносителем, приведен пример анализа водорода по ядрам отдачи (ERD).

В пятой главе описана база ядерно-физических данных для ядерного микроанализа, которая является первой попыткой создания с использованием современных технологий всеобъемлющего источника информации по течениям тех ядерных взаимодействий, которые чаще всего используются в ядерном микроанализе. В этой главе проанализировано состояние проблемы, очерчен круг источников информации, из которых брались данные. Рассмотрен способ восстановления цифровых значений данных, представленных в оригинальных работах только в графическом виде. Описаны структура и состав базы данных, приведены сведения о круге ее пользователей.

Шестая глава посвящена оценке сечений ядерных реакций, возбуждаемых заряженными частицами. Здесь рассмотрены предпосылки и необходимость оценки ядерных данных, используемых в ядерном микроанализе, сформулирована теоретическая модель, в рамках которой производились расчеты, продемонстрированы преимущества использованного подхода по сравнению с чисто математическими методами параметризации функций возбуждения. Рассмотрены особенности применения ядерно-физических моделей в низкоэнергетической области. Приведены результаты оценки сечений нерезерфордовского упругого рассеяния протонов и альфа частиц для наиболее важных в практическом отношении случаев. Продемонстрирована предсказательная сила разработанного подхода.

Научной новизной обладают практически все полученные в работе результаты. Разработаны новые модификации традиционных методов ядерного микроанализа: по обратному рассеянию ускоренных ионов с подавлением фона тремя различными методами, по продуктам ядерных реакций с регистрацией вылетающих частиц телескопом детекторов и по гамма-излучению, возбуждаемому импульсным протонным пучком. В результате кардинально повышена чувствительность анализа. Разработанные методы применены к новой для ядерного микроанализа области исследования -анализу материалов ядерных энергетических установок. Разработан подход и впервые проведена оценка сечений упругого рассеяния протонов и ионов гелия на легких ядрах. Создана первая база ядерных данных для ядерного микроанализа.

Методические разработки в области ядерного микроанализа имеют смысл только в том случае, если они реально осуществимы и могут быть применены в конкретных исследованиях. Все представленные в диссертации разработки были инициированы потребностями практики, и с их помощью были выполнены следующие работы:

- анализ легких примесей (азот, кислород) в углеродных образцах;

- анализ следовых примесей тяжелых элементов в полупроводниковых материалах;

- пооперационный контроль кремниевых пластин в технологии производства интегральных микросхем;

- определение скрытых слоев в полупроводниковых лазерных гетерострук-турах на арсениде галлия;

- исследование массопереноса основных компонент конструкционных легированных сталей (Fe, Cr, Ni), неметаллических примесей внедрения (С, N, О), легирующих добавок и элементов жидкометаллических теплоносителей в задачах изучения коррозии материалов оболочек ТВЭЛов и стенок парогенераторов ЯЭУ;

- анализ динамики роста оксидных пленок на поверхности конструкционных сталей в водяных парах и изменения стехиометрии пленок в процессе окисления;

- исследование роста оксидных пленок на поверхности сталей, находящихся в контакте с тяжелометаллическим (Pb, Bi) теплоносителем.

Большая часть из пречисленных выше исследований была выполнена на автоматизированной установке, специально разработанной для проведения массовых измерений.

Материалы, представленные в диссертации, докладывались на Всесоюзном совешании-семинаре "Диагностика поверхности ионными пучками". Донепк, 1980, XXXVI совещании по ядерной спектроскопии и структуре атомного ядра (Харьков, 1986), Совещании по микроанализу на ионных пучках (Харьков, 1988), II Всесоюзной конференции "Микроанализ на ионных пучках" (Сумы, 1991), Научном совете РАН по применению методов ядерной физики "Экспрессные и чувствительные методы анализа вещества" (Москва, 1996), Международной конференции "Nuclear Data for Science and Technology" (Триест, Италия, 1997), Международных конференциях IBA-13 и IBA-14 (Лиссабон, Португалия, 1997 и Дрезден, Германия, 1999), XI, XII и XIII Совещаниях по электростатическим ускорителям (Обнинск, 1995, 1997 и 1999).

Основные результаты диссертации опубликованы в открытой печати в отечественных и иностранных журналах и в материалах конференций [9, 14, 42, 46, 52, 55-57, 79, 83, 85, 87-88, 92, 104-105, 115, 132-133, 146, 157, 171 ]. Подавляющая часть выносимых на защиту результатов опубликована без соавторов, что делает определение личного вклада автора излишним.

Автор защищает:

• Новые высокочувствительные модификации традиционных методов ядерного микроанализа:

- метод полупроводниковой спектрометрии обратного упругого рассеяния с подавлением фона наложений по времени пролета;

- метод полупроводниковой спектрометрии обратного упругого рассеяния с подавлением фона наложений при помощи АЕ-Е телескопа детекторов;

- метод полупроводниковой спектрометрии обратного упругого рассеяния с использованием идентификации типа частицы;

- микроанализ по гамма-квантам из (р,у)-реакций на ядрах анализируемого элемента с возбуждением гамма-излучения импульсным пучком.

Результаты исследования природы низкоэнергетического фона в спектрах обратного рассеяния.

Экспериментальные данные по сечениям упругого рассеяния протонов на ядрах 1бО, 28Si, ^Fe и ^Zr и по выходам резонансных (р,у)-реакций на ядрах Z3Na, 27А1 и 5гСг.

Результаты исследования возможностей нерезерфордовского обратного рассеяния как высокочувствительного метода анализа поверхности. Результаты исследования возможностей элементного анализа натрия, алюминия, углерода и хрома по гамма-лучам из резонансного радиационного захвата и кислорода по гамма-излучению из реакции прямого нерезонансного радиационного захвата.

Результаты исследования реакторных и полупроводниковых материалов при помощи разработанных методов.

Разработанный подход к оценке дифференциальных сечений упругого рассеяния протонов и ионов гелия и результаты оценки сечений упругого рассеяния протонов для углерода, кислорода и кремния и для рассеяния ионов 4Не на углероде.

Основные результаты настоящей работы сводятся к следующему. Разработана и внедрена в практику автоматизированная установка для ядерного микроанализа, позволяющая проводить массовый анализ образцов без участия оператора.

Впервые применен для задач ядерного микроанализа полупроводниковый спектрометр с "on-line" идентификацией частиц по типу, в результате чего улучшены разрешение по глубине и предел обнаружения, обеспечена возможность экспрессного проведения анализа многокомпонентных образцов в одном эксперименте.

Исследована природа низкоэнергетического фона в спектрах обратного рассеяния. Экспериментально доказано, что этот фон не может быть полностью объяснен ни несовершенством функции отклика детектора, ни низкоэнергетической компонентой первичного пучка. Разработаны новые высокочувствительные модификации традиционных методов ядерного микроанализа:

- полупроводниковая спектрометрии обратного упругого рассеяния с подавлением фона наложений методом времени пролета; полупроводниковая спектрометрия обратного упругого рассеяния с подавлением фона наложений при помощи АЕ-Е телескопа детекторов;

- полупроводниковая спектрометрия обратного упругого рассеяния с использованием метода идентификации типа частицы;

- микроанализ по гамма-квантам из (р,у)-реакций на ядрах анализируемого элемента с возбуждением гамма-излучения импульсным пучком.

Исследованы возможности нерезерфордовского обратного рассеяния как высокочувствительного метода анализа поверхности. Исследованы возможности элементного анализа натрия, алюминия, углерода и хрома по гамма-лучам из резонансного радиационного захвата и кислорода по гамма-излучению из реакции прямого нерезонансного радиационного захвата.

• Разработанные методики применены для комплексного исследования реакторных и полупроводниковых материалов:

- метод упругого нерезерфордовского рассеяния протонов применен для исследования толстых оксидных пленок, в результате чего получена новая информация о зависимости состава оксидной пленки, образующейся на поверхности конструкционной стали при контакте с эвтектическим сплавом свинец-висмут при повышенных температурах;

- оптимизированная методика измерения распределения следовых количеств натрия вблизи поверхности позволила выявить звено в технологической цепи полупроводникового производства, ответственное за загрязнение образцов;

- комплексный анализ состава поверхности стенки парогенератора БН-600 по гамма-излучению, возбуждаемому протонами, дал новую информацию о коррозионной стойкости стали в процессе ее взаимодействия с натриевым теплоносителем при длительной эксплуатации в действующем быстром реакторе;

- комплексное применение различных методов ядерного микроанализа позволило преодолеть ограничения каждой из отдельно взятых методик и получить полную и надежную информацию о структуре и составе слоев полупроводниковой гетеросгруктуры на основе арсе-нида галлия;

- методом спектрометрии ядер отдачи получены данные о профиле распределения водорода, имплантированного в кремний.

• Создана, используемая во многих лабораториях, база данных, содержащая экспериментальную информацию о сечениях упругого рассеяния и ядерных реакций, представляющих интерес для использования в ядерном микроанализе.

• Выработан подход к оценке дифференциальных сечений упругого рассеяния протонов и ионов гелия. Разработано соответствующее программное обеспечение. Сделана оценка сечений упругого рассеяния протонов для наиболее часто исследуемых элементов - углерода, кислорода и кремния и для рассеяния ионов 4Не на углероде.

• Получены экспериментальные данные по дифференциальным сечениям упругого рассеяния протонов на ядрах 160, 28Si, 56Fe и 90Zr.

• Получены экспериментальные данные для выходов гамма-квантов из резонансных (р,у)-реакций на ядрах 23Na, 27А1 и 52Сг.

В результате выполненной работы были созданы методики ядерного микроанализа, превосходящие мировой уровень по ряду важнейших характеристик, впервые в практике ядерного микроанализа стали применяться оцененные данные по сечениям ядерных взаимодействий. Все полученные в работе результаты опубликованы и широко используются в стране и за рубежом.

БЛАГОДАРНОСТИ

Значительный объем работы был выполнен в бывшей лаборатории ядерного микроанализа ФЭИ, и автор искренне благодарен коллегам, развивавшим вместе с ним новое для института направление, за многочисленные плодотворные дискуссии и помощь в работе. Особая благодарность - тем из них, кто в разное время работал непосредственно в группе автора. Отдельно автор благодарит проработавшего все эти годы рядом с ним лаборанта.

Экспериментальная часть работы была сделана в основном на ускорителях ФЭИ, за мастерскую эксплуатацию которых автор благодарен коллективам ЭГ-2.5 и ЭГП-10М.

177

Автор благодарен за сотрудничество сотрудникам СНИИПа и бывшего отдела радиоэлектроники ФЭИ, учитывавшим в своих разработках все пожелания автора.

Автор благодарен также зарубежным коллегам, проявлявшим интерес к результатам выполненной работы, за полезные дискуссии и сотрудничество.

178

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

1. 1.n Beam Handbook for Material Analysis / Ed. J.W.Mayer, E. N.Y.Rimini. -N.Y.: Acad. Press, 1977. - 334 p.

2. Deconninck G. Introduction to Radioanalytical Physics. Amsterdam: Elsevier, 1978.-242 p.

3. Chu W.-K., Mayer J.W., Nicolet M.-A. Backscattering Spectrometiy. N.Y.: Acad. Press, 1978.-384 p.

4. Baglin J.E.E., Davis J.C., Gabella P., Prozesky V.M., Sie S. Future analytical needs for industry and technology, it Nucl. Instr. and Meth. 1998. - V.B136-138.-P. 35-41.

5. Vickridge I.C. A workshop on cross-section data bases for IBA. /7 Nucl. Instr. and Meth. 1992. - V.B66. - P. 303-305.

6. Handbook of Modern Ion Beam Material Analysis / Ed. J.R.Tesmer, M.Nastasi. Pittsburgh: MRS. - 1995. - 704 p.

7. Барышников А.И., Гурбич А.Ф. Микроанализ окисных пленок посредством ядерных реакций с заряженными частицами. Отчет о НИР (промежуг.) ФЭИ Инв. № ЭФ-1477. - Обнинск, 1976. - 37 с.

8. Marion J.B., Young F.C. Nuclear Reaction Analysis, Graphs and Tables, -Amsterdam: North Holland, 1968.

9. Гамаюнов C.H., Гурбич А.Ф., Майсюков В.Д., Шевченко А.П., Шорин B.C. Применение полупроводникового спектрометра СКТ-04 в ядерном микроанализе. // ПТЭ 1986. - №3. - С. 45-49.

10. АндриашинА.В., Мильшин В.И. Блок динамической памяти емкостью 4096 16 бит. Препринт ФЭИ-1050. - Обнинск, 1980.

11. И. Миронов А.Н., Нестеренко B.C., Семенов В.А. Многоканальный счетчик. -Препринт ФЭИ-1553. Обнинск, 1984.

12. Гончар А.И., Нестеренко B.C., Чубаров С.И. Спектрометрический анало-го-ццифровой преобразователь. // Проблемы создания преобразователей формы информации. Киев, Наукова думка, 1984. 4.2. С. 269-280.

13. Мильшин В.И., Андриашин А.В., Царев В.Н. Автономный контроллер для быстродействующих систем КАМАК. Препринт ФЭИ-1505. - Обнинск, 1983.

14. Amsel G., Girard Е., Vizkelethy G., Battistig G., Girard Y., Szilagyi E. High pulse rate and pileup handling in precision RBS. // Nucl. Instrum. and Methods.- 1992.-Y. B64.- P. 811-816.

15. Thomas J.-P., Engerran J., Cachard A., Tardy J. A telescope detection system applied to low-energy ion-beam surface analysis. // Nucl. Instrum. and Methods.- 1974. V. 119, .M> 2. - P. 373-380.

16. Курашов А. Л. Идентификация ионизирующих излучений средних и низких энергий. М.: Атомиздат, 1979. - 264 с.

17. Абашидзе Л. И., Авдейчиков В. В., Авраменко С. А. и др. Препринт ОИЯИ, № 1-83-185. - Дубна, 1983; ПТЭ, 1985. №4. - С. 33.

18. Авдейчиков В. В., Ганза Е. Л., Гришин Б. А. и др. Идентификация тяжелых ионов методом полупрводниковых АЕ-Е детекторов. Препринт Радиевого института им. В.Г.Хлопина, РИ-66, - Л., 1977.

19. Butler G.W., Poskanzer A.M., Landis D.A. Identification of nuclear fragments by a combined time-of flight, AE-E technique. // Nucl. Instr. and Meth. 1970. V. 89. - P. 189-198.

20. Гурбич А. Ф., Истомин И. В., Карабаш В. А. и др. Ядерный микроанализ примесей азота и кислорода в углеродных образцах. Препринт ФЭИ, № 1122-Обнинск, 1980.

21. Гурбич А. Ф., Истомин И. В., Карабаш В. А., и др. // Тез. докл. Всесоюз. совет, -семинара "Диагностика поверхности ионными пучками". -Донепк, 1980. С. 287.

22. Гурбич А.Ф., Майсюков В.Д., Шорин B.C. Метод ядерного микроанализа на основе реакции 13C(d,t)12C // Ядерная спектроскопия и структура атомного ядра. Тез. докл. XXXVI сов. 15-18 апреля 1986. Харьков. - Л.: Наука. - 1986. С.540.

23. Whitlow H.J., Winzell Т., Thungstrom G. Extremely thin silicon tsE detectors for ion beam analysis. // Nucl. Instrum. and Methods. 1998. - V. B136-138. -P. 616-622.

24. Балдин C.A., Игнатов H.A., Ерыхайлов Ю.В., Ионнесианц Л.М., Матвеев В.В., Сельдяков Ю.В. Прикладная спектрометрия с полупроводниковыми детекторами. М.: Атомиздат, 1974.

25. Weber A., Mommsen Н., Sarter W., Weller W. A. Double scattering in Rutherford backscattering spectra. II Nucl. Instr. and Meth. 1982. - V. 198. -P. 527-533.

26. Weber A., Fazly Q., Mommsen H. Background in proton-, alpha-, and 12C-Rutherford-backscattering spectra. //Nucl. Instr. and Meth. 1984. -V. B4. -P. 79-87.

27. Бондаренко B.H. Двукратное резерфордовское рассеяние на тонких мишенях. // Письма в журнал технической физики. 1989. - Т. 15. - С. 9-12.

28. Шорин B.C. Эффекты кратного рассеяния быстрых ионов в POP спектрах. // Поверхность. 1994. М? 8-9. - С. 131-135.

29. Varga L. Contribution from the experimental apparatus to the low energy background in Rutherford backscattering experiments. // Nucl. Instr. and Meth. -1986.-V. B17. P. 260-264.

30. Steinbauer E., Bauer P., Biersaek J. Monte-Carlo simulation of RBS spectra: comparision to experimental and empirical results. //Nucl. Instr. and Meth. -1990. V. B45. - P. 171-175.

31. Bauer P., Steibauer E., Biersaek. Rutherford backscattering beyond the single scattering model. //Nucl. Instr. and Meth. 1993. -V. B79. - P. 443-445.

32. Saarilahti J., Rauhala E. Interactive personal-computer data analysis of ion backscattering spectra. //Nucl. Instr. and Meth. 1992-Y. B64. - P. 734-738.

33. Бусленко Н.П., Голенко Д.И., Соболь И.М., Срагович В.Г., Шрейдер Ю.А. Метод статистических испытаний (метод Монте-Карло). М.: Гос. издат. физ.-мат. лит., 1962. - 327 с.

34. Bazhukov S.I., Kibardin A.V., Pyatkova T.M. Analysis of the composition of incident hydrogen ion beams accelerated by a Van de Graaff elecrostatic accelerator. // Nucl. Instr. and Meth. 1991. - V. B58. - P. 242-246.

35. Акимов Ю.К., Калинин А.И., Кушнирук В.Ф., Юнгклауссен X. Полупроводниковые детекторы ядерных частиц и их применение. М.: Атомиздат, 1967. - 255 с.

36. Абрамов А.И., Казанский Ю.А., Матусевич Е.С. Основы экспериментальных методов ядерной физики. М.: Атомиздат, 1970. - 559 с.

37. Klein S.S., Knapen М. Detection of low-intensity alpha decay branches with semiconductor detectors. //Nucl. Instr. and Meth. 1969. - V.69. - P. 194-196.

38. Альдер К., Бор О., Хус Т., Моттельсон Б., Битер О. Изучение структуры ядра при кулоновском возбуждении ионами // Деформация атомных ядер / М.: Изд. иностр. лит., 1958. С.9-231.

39. Folkman F., Gaardle С., Huus Т., Kemp К. Proton induced X-ray emission as a tool for trace element analysis, // Nucl. Instr. and Meth. 1974. - V.I 16.1. P.487-499.

40. Gurbich A.F. On the origin of the low energy tail in charged particle spectra. // Nucl. Instr. and Meth. 1995.- V. A364. - P. 496-500.

41. Ключников А.А., Пучеров H.H., Чеснокова Т.Д., Щербин В.Н. Методы анализа на пучках заряженных частиц. Киев: Наук, думка, 1987. - 152 с.

42. Ковальский Е. Ядерная электроника. М.; Атомиздат, 1972 - 358 с.

43. Haase L.E., Khubeis I. Measurement of oxygen depth profiles using the 160(d,a)14N reaction and a fast pulse pile-up rejection,circuit. //Nucl. Instr. and Meth. 1985. -V. BIO/11. - P. 727-734.

44. Андреев B.B., Барышев В.Г., Гурбич А.Ф., Истомин И.В., Столяров А.А. Исследование поверхности диэлектрика после сканирования ртутным зондом. //Электронная техника, Сер. 6, Материалы. 1988. - Вып. 4(233). - С. 66-68.

45. Wielopolski L., Gardner R.P. Prediction of the pulse-height spectral distortion caused by the peak pile-up effect. // Nucl. Instr. and Meth. 1976. - V. 133. -P. 303-309.

46. Tenney F.H. Idealized pulse pileup effects on enebgy spectra. // Nucl. Instr. and Meth. 1984. -V. 219. - P. 165-172.

47. Weller R.A. Instrumental effects on time-of-flight spectra. // Nucl. Instr. and Meth. 1993. - Y. B79. - P. 817-820.

48. Gunzler R., Schule V., Seeliger G., Weiser M., Bohringer K., Kalbitzer S. A multisegment annular Si-detector system for RBS analysis. // Nucl. Instr. and Meth. 1988. - Y. B35. - P. 522-529.

49. Dobrovodsky J., Kovac P., Klatt Ch., Kalbitzer S. Application of a deflector-detector system for RBS analysis. // Program and Abstracts of the 4th ECAART. August 29 -September 2,1995. Zurich, Switzerland, 1995. Abstract A7.

50. Gurbich A.F., Kornilov N.V. Backscattering spectrometry with time-of-flight pile-up rejection. //Nucl. Instr. and Meth. 1991. -V. B62. - P. 151-154.

51. Немец О.Ф., Гофман Ю.В. Справочник по ядерной физике. Киев: Наук, думка, 1975. - 415 с.

52. Thomas J.-P., Engerran J., Cachard A.„ Tardy J. A telescope counter detection system applied to low energy ion-beam surface analysis. // Nucl. Instr. and Meth. 1974.-V. 119.- P. 373-380.

53. Gurbich A.F. Evaluation of non-Rutherford proton elastic scattering cross section for silicon. Nucl. Instr. and Meth. 1998. - V. B145. - P. 578-583.

54. Gurbich A.F. Pile-up suppression in backscattering spectrometry using AE-E detector telescope. // Nucl. Instr. and Meth. 1994. - V. B88. - P. 293-296.

55. Gurbich A.F. Pile-up suppression in backscattering spectrometry using particle identification technique. // Nucl. Instr. and Meth. 1996. - V. B111. - P. 137140.

56. Brandle Н., Wylie W.R., Zamboni F., Zych W. The isobarie analog pair gFe-gCo. //Nucl. Phys. 1970. -V. A151. - P. 211-224.

57. Ajzenberg-Selove F. Energy levels of light nuclei. A= 16-17. // Nucl. Phys. -1993 V. A564, P.l-123.

58. Сорока В.И. Пружне резонансне розаяння ioHiB як метод ядерного MiKpoанализу. Автореф. дис. д-ра физ.-мат. наук. Киев., 1995. - 38 с.

59. Wylie W.R., Zamboni F., Zych W. Elastic scattering of protons from chromium. // Helv. Phys. Acta 1971. - V. 44. - P. 757-762.

60. Lindston D.P. et al. Fine structure of analogue states. // Nucl. Phys. 1971. - V. A168.-P. 37-55.

61. Maurel В., Amsel G., Nadai J.P. Depth profiling with narrow resonances of nuclear reactions: theory and experimental use. // Nucl. Instr. and Meth. 1982. -V. 197.-P. 1-13.

62. Meyer M.A., Reinecke J.P.L.,, Reitmami D. A study of the 23Na(p,y)24Mg reaction and the excited states of24Mg. // Nucl. Phys. 1972. - V. A185. - P. 625-643.

63. Bodart F., Deconninck G., Demortier G. Quantitative analysis of sodium by (p,y) reactions. // J. Radioanal. Chem. 1977. - V. 35. - P. 95-108.

64. Deconninck G., Demortier G. Quantitative analysis of aluminium by prompt nuclear reactions. //J. Radioanal. Chem. 1972. - Y. 12- P. 189-208.

65. Meyer M.A.et al. Energy levels of 2»Si. // Nucl. Phys. 1975.- V. A250.- P. 235-256.

66. Rolfs C., Azuma R.E. Interference effects in l2C(p,y)13N and direct capture to unboung states. // Nucl. Phys. 1974. - V. A227. - P. 291-308.

67. Heggie J.C.P., Switkowski Z.E. A precise determination of the 12C(p,y)13N reaction Q-value. //Nucl. Instr. and Meth. 1977. -V. 147. - P. 425-429.

68. Pierce T .B., Peck P.F., Cuff D.R.A. Analytical applications of a 0.5-MeV Cockroft-Walton set based on the measurement of prompt y-radiation. // Analyst. 1967. - V. 92. - P. 143-150.

69. Brune D., Hellborg R. Studies of the carbon content of steel and its depth distribution by means of proton activation analysis. // Anal. Chim. Acta. 1970. -V. 52.-P. 109-114.

70. Старков O.B., Истомин И.В., Карабаш B.A., Кононюк М.Х., Соснин А.Н., Шорин B.C. Исследование ядерно-физическими методами массопереноса углерода и азота натриевым теплоносителем. // Атомная энергия. 1984. -Т. 57. - С. 10-14.

71. Gosset C.R. A method for determining depth profiles of transmission elementsin steel. it Nucl. Instr. and Meth. 1980. - V. 168. - P. 217-221.

72. Shulte R.L., King J.D., Taylor H.W. States in 53Mn from the 52Cr(p,y)5%ln reaction. //Nucl. Phys. 1975. -V. A243. - P. 202-214.

73. Joy Т., Barnes D.G. Some practical applications of the observation of the16 O-direct proton capture reaction with a Ge(Li) detector. it Nucl. Instr. and Meth. 1971.-V. 95.-P. 199-201.

74. Rolfs CM Rodney W.S., Durrance S., Winkler H. A new method for measurement of proton beam energies. // Nucl. Phys. 1975. - V. A240. - P. 221-234.

75. Chow H.C., Griffiths G.M., Hall Т.Н. The i60(p,y)"F direct capture cross section with an extrapolation to astropftysical energies. // Can. J. Phys. 1975. -V. 53- P. 1672-1686.

76. Gurbich A.F. PIGE with pulsed beam for high sensitivity. // Nucl. Instr. and Meth. 1997. - V. B129. - P. 439-441.

77. Folkmann F., Borgren J., Kjeldgaard A. Sensitivity in trace element analysis by p, alpha, '1бО induced X-ray. it Nucl. Instr. and Meth. 1974. - V. 119. - P. 117123.

78. Коляда B.M., Зайченко A.K., Дмитренко P.B. Рентгено-спектральный анализ с ионным возбуждением. ^ М.: Атом из дат, 1978.

79. Deconninck G., Demortier G., Bodart F. Application of X-ray production by charged particles to elemental analysis. // At. Energy Rev. 1975. V. 13. - P. 367-412.

80. Гурбич А.Ф. Анализ состава и структуры материалов на ускорителях ФЭИ. // Труды XI совещания по электоростатическим ускорителям. 27-30 ноября 1995. Обнинск, 1996. С. 48-52.

81. Гурбич А.Ф., Андреев В.А. Исследование толстых оксидных пленок методом упругого нерезерфордовского рассеяния протонов. // Труды XII международной конференции по электростатическим ускорителям. 25-28 ноября 1997. Обнинск, 1999. С. 18-20.

82. Troocellier P., Nens В., Engelmarai С. Measurements of the hydrogen sodium and aluminium cooncentration versus depth in the near surface region of glasses by resonant nuclear reactions. //Nucl. Instr. and Meth. 1982. - V. 197. - P. 15-25.

83. Гурбич А.Ф., Истомин И.В., Расторгуев М.И., Семенов А.В. Ядерный микроанализ примеси натрия в термически окисленном кремнии. // Электронная промышленность. 1987. - Вып. 4(162). - С. 45-46.

84. Балин В.Г., Гурбич А.Ф., Истомин И.В., Карабаш В.А., Старков О.В., Шорин B.C. Ядерно-физический метод исследования массопереноса углерода в материалах парогенераторов АЭС. Препринт ФЭИ-1341. - Обнинск, 1982.

85. Старков О.В. Об особенностях проникновения натрия в сталь. Препринт ФЭИ-1370. - Обнинск, 1983.

86. Бескоровайный Н.М., Иолтуховский А.Г. Конструкционные материалы и жидкометаллические теплоносители. М.: Энергоатомиздат, 1983.

87. Гурбич А.Ф., Истомин И.В., Семенов А.В. Ядерно-физический метод анализа состава поверхности стенки парогенератора БН-600. // Атомная энергия. Т. 68. - 1990. - С. 204-206.

88. Mayer J.W., Ziegler J.F., Chang L.L., Tsu R., Esaki L. Profiling of periodic structures (GaAs-GaAlAs) by nuclear backscattering. // J. Appl. Phys. V. 44. -P. 2322-2325.

89. Kalish R., Bahir C. PIXE analysis of compound materials. // Nucl. Instr. and Meth. 1983. -V. 218. - P. 415-419.

90. Чернов И.П., Шадрин В.Н. Анализ содержания водорода и гелия методом ядер отдачи. М.: Энергоатомиздат, 1988.

91. Хабибулаев П.К. Скородумов Б.Г. Ядерно-физические методы определения водорода в материалах. Ташкент: Фан, 1985.

92. Соснин А.Н., Шорин B.C. Программ но-математическое обеспечение ядерного микроанализа мишеней многокомпонентного состава. Препринт ФЭИ-2192. - Обнинск, 1991.

93. Turos A., Meyer О. Depth profiling of hydrogen by detection of recoiled protons. // Nucl. Instr. and Meth. 1984. - V. B4. - P. 92-97.

94. Sellschop J.P.F., Connel S.H. A detailed inventory of all reactions of interest or potential interest to IBA. //Nucl. Instr. and Meth. 1994. - V. B85. - P. 1-19.

95. Vickridge I.C. Proposed ASCII format for communication of reaction cross sections in the IBA community. // DSIR Physical Sciences Report 33. Lower Hutt, New Zealand, 1991, - 7 p.

96. Leavitt J.A., Mclntyre Jr., L.C., Ashbaugh M.D., Oder J.G., LinZ., Dezfouly-Aijomandy B. Cross sections for 170.5° backscattering of 4Hefrom oxygen. // Nucl. Instr. and Meth. 1990. - V. B44. - P. 260-265.

97. Knox J.M., Harmon J.F. Non-Rutherford elastic scattering in fluorine. II Nucl. Instr. and Meth. 1989. - V. B44. - P. 40-42.

98. Nuclear Data Newsletter No.23. IAEA, 1997.

99. Гурбич А.Ф., Ершова B.A. База данных по сечениям ядерных реакций для ядерного микроанализа. // Вопросы атомной науки и техники. Серия: Ядерные константы. Вып.1 - 1996. С. 99-101.

100. Gurbich A.F., Ignatyuk A.V. Cross section data base for ion beam analysis. // Conference Proceedings. 1997. -V. 59. - P. 1740-1742.

101. Luomajarvi M., Rauhala E., Hautala M. Oxygen detection by non-Rutherford proton backscattering below 2.5 MeV. // Nucl. Instr. and Meth. 1985. - V. B9. - P. 255-258.

102. Amirikas R., Jamieson D.N., Dooley S.P. Measurement of (p,p) elastic cross sections for С, О and. Si in the energy range 1.0-3.5 MeV. // Nucl. Instr. and Meth. 1993. -V. B77. - P. 110-116.

103. Ходгсон П.Е. Оптическая модель упругого рассеяния. М.: Атомиздат, 1966.-232 с.

104. Gyarmati В., Lovas R.G.„ Vertse Т., Hodgson Р.Е. Low-energy behaviour of the real depth of the proton optical potential. //J. Phys. 1981. -V. G7. - P. L209-L213.

105. Зеленская H.C., Теплов И.Б. Обменные процессы в ядерных реакциях. -М.: МГУ, 1985.- 167 с.

106. Veeser L., Haeberly W. Polarization measurements near isobaric analogue resonances in i»La and141 Pi'. // Nucl. Phys. 1968. - V. A115. - P. 172-184.

107. Bersilon O. The computer code SCAT-2. // Workshop on applied nuclear theory and nuclear model calculations for nuclear technology applications. 15 February -18 March 1988. Triest, 1988. - SMR/284-16.

108. Kailas S., Mehta M.K., Gupta S.K., Viyogi Y.P., Ganguly N.K. Proton optical model potential at sub-Coulomb energies for medium weight nuclei. // Phys. Rev. 1979. -V. C20. - P. 1272-1278.

109. Титаренко H.H. О неоднозначности расчета сечений упругого и неупругого рассеяния протонов на ядрах в области кулоновского барьера. -Препринт ФЭИ-1081. Обнинск, 1980. -13 с.

110. Гурбич А.Ф., Титаренко Н.Н. Протонный оптический потенциал для яядра 90Zr вблизи кулоновского барьера. // Вопросы атомной науки и техники. Сер.: Ядерные константы. 1996. - Вып. 2. - С. 142-148.

111. Титаренко Н.Н. Применение численных методов оптимизации в расчетах двухчастичных ядерных реакций. Препринт ФЭИ-1868. - Обнинск, 1987.

112. Титаренко Н.Н. Программа СМТ-80. Расчет сечений бинарных реакций в рамках статистической модели. Препринт ФЭИ-1260. - Обнинск, 1982.

113. Salomonovic R. Angular distribution of proton non-Rutherford elastic scattering cross section of carbon and silicon. //Nucl. Instr. and Meth. 1993. - V.B 82. - P. 1-6.

114. И 9. Guohua Y., Dezhang Z., Hongjie X., Haochang P. Proton elastic scattering for light element cross section enhancement with Ep > 2.5 MeV. // Nucl. Instr. and Meth. 1991. -V. В 61. - P. 175-177.

115. Liu Z.f Li В., Duan Z., He H. Cross section measurements for 170° backscatter-ing of protons from carbon in the energy range 0.3-3.0 MeV. // Nucl. Instr. and Meth. 1993. - V. B74. - P. 439-442.

116. Goldhaber G., Williamson R.M. Elastically scattered protons from carbon. // Phys. Rev. 1951. - V. 82 - P. 495-498.

117. Jackson H.L., Galonsky A.I., Eppling F.J., Hill R.W., Goldberg E., Cameron J.R. The Q2(p,p)Q2 differential cross section. // Phys. Rev. 1953. - V.89 - P. 365-369.

118. Reich C.W., Phillips G.C., Russel J.L., Jr. // Phys.Rev. 1956. - V. 104. - P. 143.

119. Barnard A.C., Swint J.В., Clegg T.B. Cross sections as a function of angle and complex phase shifts for the scattering of protons from 12C. // Nucl. Phys. -1966.-V. 86-P. 130-144.

120. Meyer H.O., Plattner G.R., Sick I. Elasticp + l2C scattering between 0.3 and 2.0 MeV. // Z.Physik . 1976. - V. A279 - P. 41.

121. Rauhala E. Proton elastic scattering cross section of carbon nitrogen and silicon for backscattering analysis in the energy range 0.7-2.5 MeV. // Nucl. Instr. and Meth. 1985. - V В 12. - P. 447-452.

122. Liu J., Xie Т., Fischbeck H ,J. Nuclear resonance effects in the analysis of proton backscattering from carbon and silicon films. // Nucl. Instr. and Meth. -1993.-V. B79.-P. 468-470.

123. Ajzenberg-Selove F. Energy levels of light nuclei. A=13-15. //Nucl. Phys. -1991. -V. A 523- P. 46.

124. Mazzoni S., Chiari M., Giuntini L., Mando P.A., Taccetti N. Proton elastic scattering cross section on carbon from 350 keV to 3 MeV. // Nucl. Instr. and Meth. 1998. - P. 86-90.

125. Bozoian M., Hubbard K.M., Nastasi M. Deviations from Rutherford-scatteringcross sections, // Nucl. Instr. and Meth. 1990. - V. B51. - P. 311-319.

126. Tang J., Sun Y., Cheng H., Shen H. Comments on the classical approach to non-Rutherford cross-section calculations. //Nucl. Instr. and Meth. 1993. - V. B74 . - P. 491-495.

127. Gurbich A.F. Evaluation of non-Rutherford proton elastic scattering cross section for carbon. // Nucl. Instr. and Meth. 1998. - V. B136-138. - P. 60-65.

128. Gurbich A.F, Proton elastic scattering cross section for carbon: confrontation of theory and experiment. // Nucl. Instr. and Meth. 1999. - Y. B152. - P. 403405.

129. Mazzoni S., Chiari M., Giuntini L., Mando P.A., Taccetti N. Erratum to: " Proton elastic scattering cross section on carbon from 350 keY to 3 MeV" jNIM В 136-138 (1998) 86-90. //Nucl. Instr. and Meth. 1999. -V. B159.-P.191.

130. Laubenstein R.A., Laubenstein M. J.W., Koester L.J., Mobley R.C. The elastic scattering and capture of protons by oxygen. // Phys. Rev. 1951. - V. 84. - P. 12-18.

131. Laubestein R.A., Laubenstein M. J.W. Assignment of angular momenta to the energy levels of F". // Phys. Rev. 1951. - V. 84. - P. 18-28.

132. Eppling F.J., Cameron J.R., Davis R.H., Divatia A.S., Galonsky A.I., Goldberg E., Hill R.W. The elastic scattering of protons by O16. // Phys. Rev. 1953. -V. 91.-P. 438.

133. Ajzenberg-Selove F. Energy levels of light nuclei. A=16-17. //Nucl. Phys. -1986.-V. 460.-P.1.

134. Salisbury S.R., Richards H.T. F" level parameters. // Phys. Rev. 1962. - V. 126.-P. 2147-2158.

135. Salisbury S.R., Hardie G., Oppliger L., Dangle R. Proton-oxygen differential cross sections. // Phys. Rev. 1962. - V. 126. - P. 2143-2147.

136. Harris R.W., Phillips G.C., Miller Jones C. Phase-shift analysis of the elastic scattering of protons from oxygen. // Nucl. Phys. 1962. - V. 38. - P. 259.

137. Gomes V., Douglas R.A., Polga Т., Sala O. The Ep=2.66 MeV resonance in 016(p,p)0. //Nucl. Phys. 1965. - Y. 68. - P. 417-425.

138. Chow H.C., Griffits G.M., Hall Т.Н. The i60(p.y)"F direct capture cross section with an extrapolation to astrophysical energies. // Can. J. Phys. 1975. -V.53 - P. 1672-1686.

139. Braun M., Fried T. Elastic backscattering cross sections of protons on oxygen. // Z. fur Physik. 1983. - V. A311. - P. 173-175.

140. Becchetti F.D., Jr., Greenlees G.W. Nucleon-nucleus optical-model parameters, A>40, E<50 MeV. ii Phys. Rev. 1969. - V. 182. - P. 1190-1209.

141. Gurbich A.F. Evaluation of non-Rutherford proton elastic scattering cross section for oxygen. // Nucl. Instr. and Meth. 1997. - V. B129. - P. 311-316.

142. Вальтер A.K., Малахов И.И., Сорокин П.В., Таранов А.И. Упругое рассеяние протонов ядрами Si28. Спин и четность уровней 4,31 и 4,73 MeV ядра Р^. // Изв. АН СССР Сер. физ. 1958. - Т. 22. - С. 871-876.

143. Belote Т.А., Kashy Е., Risser J.R. Excited states in P29 from scattering of protons by Si" ii Phys. Rev. 1961. - V. 122. - P. 920-928.

144. Vorona J., Olness J.W., Haeberli W., Lewis H.W. Levels of P29 from Si28(p,p)Si28 and Si^(p,p')Si2s*. // Phys. Rev. 1959. - V. 116. - P. 1563-1571.

145. Endt P.M. Energy levels of Z=11-21 nuclei, ii Nucl. Phys. 1990. - V. A 521. -P. 294.

146. Perey F.G. Optical-model analysis of proton elastic scattering in the range of 9 to 22 MeV. ii Phys. Rev. 1963. - Y. 131. - P. 745-763,

147. Львов A.H., Попов А.И., Сорокин П.В., Сторижко В.Е. Уровни Р30. // Изв. АН СССР Сер. физ. 1966. - Т. 30. - С. 439-443.

148. Nelson R.O., Bilpuch E.G., Westerfeldt C.R. Proton resonances in з°Р. // Phys. Rev. 1983. - V. С 27. - P. 930-938.

149. Вальтер A.K., A.I., Попов А.И., Сторижко В.Е. Упругое рассеяние протонов ядрами Si30. //ЖЭТФ 1962. - Т. 43. - С. 2038-2041.

150. Cheng H.-S., Shen H., Tang J„ Yang F. // Acta Physica Sinica 1994. - ¥. 43. - P. 1569.

151. Healy M.J.F., Gurbich A.F. New data on the proton elastic scattering cross section for silicon. // Ion Beam Analysis: Final programme and abstracts of the 14th international conference. 26-30 July 1999. Dresden, 1999. P. 73.

152. Leavitt J.A., Mclntyre L.C., Jr. Non-Rutherford 4He cross sections for ion beam analysis. // Nucl. Instr. and Meth. 1991. - V. B56/57. - P. 734-739.

153. TongS.Y„ Lennard W.N., Alkemade P.F.A., Mitchell I.V. Behaviour of the 12C(4He,4He)12C elastic scattering cross section at E=0.4-1.8 MeV. // Nucl. Instr. and Meth. 1990. -V. В 45. - P. 30-32.

154. Gosset C.R. Non-Rutherford elastic backscattering for light element cross section enhancement. //Nucl. Instr. and Meth. 1989. -V. B40/41. - P. 813-816.

155. Feng Y., Zhou Z,, Zhou C., Zhao G. Cross sections for 165° backscattering of 2.0 -9.0 MeV 4He from carbon. // Nucl. Instr. and Meth. 1994. - V. В 86. - P. 225-230.

156. Hill R.W. Elastic scattering of alpha-particles by carbon. // Phys. Rev. 1953. - V. 90. - P. 845-848.

157. Bittner J.W., Moffat R.D. Elastic scattering of alpha particles by carbon. // Phys. Rev. 1954. - V. 96. - P. 374-377.

158. Jones С. M., Phillips G.C., Harris R.W., Beckner E.H. The scattering of alpha particles from 12c. //Nucl. Phys. Nucl. Phys. - 1962. -V. 37. - P. 1-22.

159. Marvin T.P., Singh P.P. Energy levels of 160 between 10.0 and 17.1 MeV excitation. // Phys. Rev. 1972. - V. A 180. - P. 282-310.

160. Clark G.J., Sullivan D.J., Treacy P.B. lzC+a elastic scattering and states of 160 between 9.16 and 12.11 MeV. // Nucl. Phys. 1968. - V. A 110. - P. 481-489.

161. Plaga R., Becker H.W., Redder A., Rolfs C., Trautvetter H.P., Langanke K. The scattering of alpha particles from 12C and 1гС(а,у)1бО stellar reaction rate. // Nucl. Phys. 1987. - V. A 465. - P. 291-316.

162. Somatri R., Chailan J.F., Chevarier A., ChevarierN., Ferro G., Monteil Y., Vincent H., Bouix J. Alpha backscattering used in stoichiometiy determination of thin SiC coatings on Si(100) wafers. // Nucl. Instr. Meth. 1996. - V. B113. -P. 284-287.

163. Gurbich A.F. Evaluation of the cross sections for elastic scattering of 4He from carbon and oxygen. // Ion Beam Analysis: Final programme and abstracts of the 14th international conference. 26-30 July 1999. Dresden, 1999. P. 72.