Разработка и применение метода аннигиляции позитронов для изучения сложных структурных дефектов в металлических системах на основе молибдена и железа тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

; московский ордена трудового красного знамени инженерно-физический институт

На правах рукописк

ДУБОВ Михаил Евгеньевич

разработка и применение МЕТОДА аннигиляции позитронов для изучения сложных структурных дефектов в фаллических

системах на основе молибдена и велеза

01.04.07 - газика твердого тола

А в т о р э ф е р а т

диссертации на соискание ученой степени кандидата ф1зико-математ1Г1эских наук

Автор:

Москва - 1991

Работа выполнена в Московском ордена Трудового Красного Знамени инженерно-физическом институте.

Научные руководители: доктор физико-математических наук,

профессор |Бас»икова Ю.Ф. | кандидат физико-математических наук Шишкин A.B.

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук, '

'профессор Залужшй А.Г. кандидат физико-математических наук Клопиков Е.Б.

Ведущая организация - Всесоюзный институт авиационных материалов

Защита диссертации состоится " 10 " февраля_1992 г.

в 17 час. 30 мин, на заседании специализированного совета К-053.03.02 в Московском инженерно-физическом институте по адресу: 115409, Москва, Каширское шоссе, 31, тел. 324-84-93.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке МИФИ.

Просим принять участие в работе совета или прислать отзые в одном экземпляре, заверенный печатью организации.

Автореферат разослан

Ученый секретарь / специализированного совета ■ ------- В.Н.Яльцев

- /

i . общая характеристика "работы

- ' * ■

Актуальность теш исследования определяется ва:кностью проблемы поведения дефектов структуры и их комплексов в твердых телах, влияния дефектов на физико-химические и механические свойства материалов. В последние года, в связи с повышением требований, предъявляемых к конструкционным материалам современных энергетических установок (ядерные и термоядерные реакторы), указанная проблема стоит особенно актуально. Вызвано это тем, что образование сложных структурных дефектов, таких как комплексы "структурный дефект-примесь", границы раздела фаз и др., существенно влияет на макроскопические характеристики материалов и, в итоге, на их надежность в эксплуатации.

Перспективным ядерно-физическим методом для исследования дефектной структуры твердых тел, получившим широкое признание, является метод аннигиляции позитронов. Его применение в физике твердого тела позволило значительно расширить круг научных и практических задач, решение которых не могло быть осуществлено традиционными методами. Так, исследуя аннигиляционные характеристики позитрона в твердом теле: энергетическое и угловое распределение ашгагиляционных 7-квантов, время жизни позитрона, удается получить уникальные данные об электронной и дефектной структуре твердых тел. Значительный прогресс был достигнут с помощью метода при изучении дефектной и электронной структуры чистых металлов. Однако для изучения реальных сплзеов, имеющих особый практический интерес, метод аннигиляции позитронов использовался крайне ограничено. Это было вызвано как сложностью теоретического описания физических явлений взаимодействия позитронов с дефектными комплексами, так и интерпритации экспериментальных результатов.

Для проведения исследований дефектных структур твердых тел методикой измерения времени жизни позитронов требуются высококачественные автоматизированные установки, предусматривающие широкую комплектацию различными устройствами, прежде всего, приспособленными для температурных измерений. В СССР, к сожалению., не только не налажен серийный выпуск таких установок, но и имеющиеся собственные разработки конструкций установок ряда

исследовательских груш, в частности, спектрометров времени жизни позитронов, уступают по ряду параметров зарубежным аналогам.

Таким образом, развитие метода требует дальнейших разработок экспериментальной базы, позволяющей проводить исследования на современном уровне. Создание такой установки явилось оы основой для проведения экспериментов по изучению сложных структурных дефектов в металлах и сплавах.

В качестве объектов исследований были выбраны ОЦК-металлы: молибден и железо, ' являющиеся основой перспективных конструкционных материалов для будущего термоядерного реактора, а также модельные сплавы железо-углерод и мартенситностареющие стали, физико-механические свойства которых в значительной степени определяются физическим состоянием примесей и легирующих элементов в дефектной структуре материалов.

Цель работы - разработка аппаратурного и методического обеспечения измерений времени жизни позитронов в твердых телах и на их основе проведение экспериментальных исследований сложных структурных дефектов в металлических системах на основе молибдена и железа для определения связи между параметрами аннигиляции позитронов и типами структурных дефектов объектов исследования.

Научная новизна работы заключается в следующем:

- Разработан блок детектирования спектрометра времени жизни позитронов, позволивший впервые на отечественной элементной базе создать спектрометр с высоким временным разрешением 250 пс.

- Получены новые данные о характеристиках аннигиляции позитронов в комплексах "вакансионный кластер-водород" в молибдене. Впервые экспериментально показано, что наличие газообразного водорода в вакансионных кластерах молибдена приводит к уменьшению скорости захвата позитронов комплексами "вакансионный кластер-водород".

- Предложена методика анализа параметров аннигиляции позитронов при взаимодействии водорода с дефектами, позволяющая получать информацию о состоянии водорода в вакансионных кластерах.

- Экспериментально установлено, что в сплаве с высоким содержанием углерода (Ре-0.36%С) некогерентные границы мелкодисперсной цементитной фазы, а в мартенситностареющих сталях 03Х11Н10М2Т и 03Х12Н10МТР - некогерентные границы интерметаллидных частиц являются центрами захвата и аннигиляции позитронов

вакансионного типа.

- Разработана диффузионная модель взаимодействия позитронов с некогерентными границами мелкодисперсных фаз, присутствующих в сплавах Ре-С, на основе которой проведена оценка размеров частиц и количества выделяющейся цементитной фазы при отжиге.

Практическая значимость работы. Разработанная аппаратура для позитронных исследований твердых тел применима для изучения широкого класса материалов в аналитических лабораториях. Предложенную методику анализа спектров .аннигиляции позитронов следует использовать при проведении позитронных исследований по взаимодействию водорода с дефектной структурой металлов.

Результаты исследований особенностей структурообразования в сплавах и сталях на основе железа, а также предложенную модель взаимодействия позитронов с некогерентными границами мелкодисперсных выделений в сплавах следует использовать при проведении позитронной диагностики дефектов сложнолегированных металлических сплавов и разработке новых технологических режимов, обеспечивающих более высокие прочностные свойства мартенситностарещих сталей.

На защиту выносятся:

- Аппаратурные разработки спектрометра времени жизни позитронов, вакуумного температурного устройства для проведения позитронной диагностики твердых тел в диапазоне температур 80 -900 К.

Модель расчета ' вероятности захвата позитронов некогерентными границам! мелкодисперсных частиц в сплавах.

- Результаты позитронных исследований дефектных структур молибдена после нейтронного облучения и отжига в широком диапазоне температур, взаимодействия водорода с радиационными дефектами молибдена.

- Методика анализа взаимодействия позитронов с комплексами дефект-водород; определение энергий связи и состояний водорода в вакансионных микрокластерах молибдена.

- Экспериментальные результаты исследований деформированных сплавов железо-углерод и мартенситностареющих сталей 03Х11Н10М2Т и 33X12Н1ОМТР.

Апробация работы: Основные результаты работы опубликованы в тринадцати печатных работах. Результаты докладывались на "XIII

Всесоюзной конференции по тепловой микроскопии" (Каунасе, 1989 г.), IV Международной конференции "Исследование и , разработка конструкционных материалов для реакторов термоядерного синтеза" (Дубна, 1990 г.). Всесоюзной конференции "Современные проблемы физики и ее приложений" (Москва, • 1990 г.). Международной конференции по радиационному материаловедению (Алушта, 1990 г.), Всесоюзной конференции "Радиационное воздействие на материалы термоядерных реакторов" (Ленинград, 1990 г.).

Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, четырех глав, выводов и списка цитируемой литературы. Общий объем диссертации 163 страницы, в том числе 10 таблиц и 28 рисунков. Список литературы составляет 131 наименований.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ. .

В начале диссертации обоснована актуальность темы диссертации и сформулирована цель работы. Приведены основные положения, выносимые на защиту, указаны практическая значимость и научная новизна полученных результатов.

Затем кратко освещены физические осноеы метода аннигиляции позитронов. На основании литературных данных проведен анализ возможностей методики времени жизни позитронов для исследования дефектов в металлах и сплавах. Показано, что существующие в настоящее время способы обработки экспериментальных результатов не могут быть применены для количественного описания сложных дефектных структур твердых тел. Получаемые значения времени жизни позитронов позволяют в лучшем случае характеризовать тип дефекта. Другой важнейшей характеристикой является скорость захвата позитронов дефектом.

На основе литературных данных рассмотрены общие закономерности взаимодействия позитронов с комплексами радиационный дефект-примесь в молибдене и железе для таких элементов, как водород, углерод и азот. Отмечено, что использование метода аннигиляции позитронов, в ряде случаев дает противоречивые результаты. Так, отсутствие единых модельных представлений о взаимодействия позитронов с комплексами дефект-водород приводит к получению большого разброса энергии связи водорода с дефектами. Как следствие, наблюдается

несовпадение результатов, а в некоторых случаях они и не подтверждаются другими методами и теоретическими расчетами. .

Обсуждены вопросы, связаные с изучением методом аннигиляции позитронов взаимодействия примесей с дислокационной структурой металлов и.: сплавов,, влияния, примесей на., структурно-фазовые превращения. Отмечено, что данные процессы изучены недостаточно. Мало информации о взаимодействии« позитронов с такими вакансионно-подобными дефектами, как границы мелкодисперсных выделений и зерен. Данные обзора показывают необходимость проведения такого рода исследований„ особенно, при отсутствии единого подхода интерпретации, и. ограниченности экспериментальных данных. Актуально" .данный'- вопрос стоит при исследовании радиационно-стимулированных процессов в сплавах.

На "основе обзора сформулированы задачи исследования.

В - следующей; 'главе'.приведено описание • спектрометра для измерения спектров- времени жизни позитронов в твердых телах, использованного в данной работе.

Отличительной особеностью спектрометра является блок детекторов 7-излучения на основе. ФЭУ-143, позволивший получить высокое временное разрешение.. Проанализировав отечественные и зарубежные конструкции, была разработана•схема делителя напряжения питания ф.э.у., основанная на съеме рабочего ■ сигнала с девятого динода. Кроме того, на участке делителя мезду фотокатодом и первым динодом ф.э.у. был использован блок стабилитронов типа 2С6С0А, объединенный для. двух детекторов,- что значительно упростило настройку и улучшило стабильность работы и блока детекторов.-. В качестве сцинтилляторов использовались пластмассовые сцинтилляторы типа Б-10 в виде усеченного конуса с максимальным диаметром 33.5. мм, минимальным.- 25 мм, и' высотой 24 мм.

. Приведены также краткие описания устройств стабилизации температурного режима работы спектрометра, позволивших существенно-повысить надежность работы спектрометра.

Для изучения взаимодействия водорода с дефектной структурой металлов было разработано температурное устройство, позволяющее проводить измерения спектров времени жизни позитронов в' широкой области температур в высоком вакууме. Данное устройство сконструировано по типу проточного криостата с раздельным регулированием. Оно позволяет стабилизировать температуру образца

в области от 80 до 300 К с помощью потока криоагента с точностью ±2К и выше 300 К с помощью нагревателя (+0.IK). Предложенная схема смены дьюаров упростила проведение на спектрометре серии измерений при низких температурах без перестановки образца. Отмечено, . что указанное устройство характеризуется высокой надежностью . и простотой в эксплуатации.

Таким образом, был создан спектрометр для измерения спектров времени жизни позитронов в широкой области температур образца, который имеет следующие характеристики:

ро

рабочее временное разрешение на р/а источнике Na (окна дискриминаторов 0,5 МэВ (25 %) и I.I МэВ (40 %)) - 250 пс, сдвиг центра тяжести пика мгновенных совпадений от 60Со за месяц работы - не более 10 пс,

время набора спектра со статистикой I•I0fc> отсчетов и с р/а источником активностью 30 мкКи при расстоянии между детекторами 10 мм - 5 часов,

диапазон временной шкалы с дифференциальной нелинейностью ~ I % - 15 не.

В работе кратко представлены и предложены усовершенствования методики подготовки р/а источника 2%аС1, проведения температурных измерений на спектрометре, а также методики обработки спектров времени жизни позитронов.

Далее описаны способы приготовления и облучения образцов молибдена. Монокристаллические диски молибдена (99.99%) диаметром 10 мм и толщиной 3 мм были предварительно отожжены при температуре 1600°С и, после шлифовки и электрополировки, облучены нейтронами (Е>0.1 МэВ) до дозы 2.7«1019 н/см2. Температура облучения не превышала 60°С. В результате отжига при температурах 600, 850, 1200 и 1300 К были приготовлены образцы S600, S850, SI200 и SI300 соответственно. Наводораживание образцов проводилось электролитически в растворе H£0+5%H2S04. В качестве второго электрода использовалась платиновая проволока.

Аналогично нейтронно-облученным ■ образцам, проводилось приготовление и наводораживание • поликристаллических фольг молибдена, деформированных.прокаткой до степени обжатия более 20%. Образцы деформированного молибдена представляли собой пластины толщиной I юл и размерами 10»10 мм2.

Анализируя "полученные экспериментальные результаты

нейтронно-облученных образцов молибдена до наводораживания было показано, что в образце S0 (исходный) превалируют позитронные ловушки в виде вакансий, вакансионных петель, дислокаций и мелких скоплений, тогда как в результате отжига возникают в основном объемные вакансионные кластеры или микропоры. Дополнительная информация о дефектной структуре образцов была получена из спектров аннигиляции позитронов, снятых в зависимости от температуры измерения в области 80-300 К на образцах S600, S850, SI200 и SI300. В результате анализа показано, что уменьшение короткоживущей компоненты t1 в образцах SI200 и SI300 при температуре ^ 200 К определяется захватом позитронов дислокационной структурой,- сформированной в этих образцах при отжиге. Это позволило охарактеризовать дислокации в молибдене как слабые ловушки позитронов с энергией связи $ 0.1 эВ. .Тагам образом, спектры времени, жизни позитронов, измеренные при комнатной температуре позволяют характеризовать только центры захвата позитронов с высокой энергией связи, такие как вакансии, и вакансионно-подобные образования. На основе модели захвата Брандта проведены оценки средних размеров и концентрации вакансионных микрокластеров в образцах. Результаты представлены в таблице I.

Далее' были подобраны режимы наводораживания и последующего изохронного отжига образцов S600, S850, .SI20Q и SI300. Так, в результате исследований на наводороженном образце S60Q, было показано, что в температурном интервале отжига 80-300 К не происходит изменений параметров спектров аннигиляции позитронов. В дальнейшем все измерения на образцах проводились при комнатной температуре. Были обнаружены следующие особенности, не наблюдавшиеся ранее:

- электролитическое наводораживание приводит к уменьшению интенсивности долгоживущей компоненты времени жизни позитронов;

- для дефектной структуры образцов молибдена S600 и 3850 наблюдается две стадии изменения анзшгиляционных параметров, а для образцов SI200 и SI300 только одна, определяющих взаимодействие юзитронов с микрокластераш.

Результаты отжига образцов S600, S850, SI200 и SI200 после шводораживания показаны на рис Л. Характерной особешостью 1зменения среднего времени жизни позитронов х, а также штенсивности 'долгоживущей компоненты I, образцов S600 и S850

Таблица I.

Сп нм К<-1 не ' не ' Ся ат. %

БО 0.56 2= 32.6 2= 54.8 >3.0-Ю-2

БбОО 0.86 » 43.7 > 62.3 >1.5-Ю-2

Б850 1.06 34.0 74.5 1.1 • Ю-2

Б1200 »1.2 32.3 83.9 .0- Ю-2

Б1300 >1.2 20.8 62.8 «7.6-Ю-3

Бп - средний диаметр вакансионных микрокластероЕ; К1 - скорость захвата позитронов в вакансии и вакансионные петли; К^ - скорость захвата вакан-сионными кластерами; Сп - концентрация вакансионных микрокластеров.

является наличие максимума на кривых отамга.

Было высказано предположение, что наблюдаемые различия параметров аннигиляции позитронов определяются ' вакансионными петлями и дислокациями, в значительной степени определяющими диффузию и захват дефектами как атомов Еодорода, так и позитронов. Результаты исследования на деформированных образцах молибдена, подвергнутых наводорахмванию, показали, что дислокации являются ловушками атомов водорода. Распад комплексов дислокация-водород, характеризуемый уменьшением среднего времени жизни позитронов ч, наблюдается при температуре ниже 300 К. С другой стороны, нзводораживание деформированных прокаткой на 10 % образцов Б1200 и Б1300 привело к -идентичному изменению параметров аннигиляции

70

50

30 пс

350

300 250

ooV

9 Jr*-**

100 200 300 400 500 600 100 200 300 400 500 600

' Тотж,К

отлс

Рис. I. Зависимость временных параметров аннигиляции позитронов наводорожешшх образцов молибдена. от температуры отжига

Т , измеренные при комнатной температуре:

-e-e-SSOO,

отж

-srn-S850, -a-a-SI200, -x-*-SI300; -0-0-S600 при Т =80К.

1 йЗм

позитронов, также, как и для образцов S600 и S850. Следовательно, наличие максимума на кривых отжига образцов S600 и S850 может определяться, по нашему мнению, существованием в образцах малых вакансионных скоплений типа 2-х и 4-х вакансионных микрокластеров. Известно, что времена жизни позитронов в таких, комплексах близки к 180 пс,- времени жизни позитронов в вакансиях.

Однако количественные расчеты показывают, что наличия таких дефектов недостаточно для объяснения наблюдаемых эффектов. Вопрос

300

400 ^отзк'^

500

300

400 Тотж'К

500

Рис. 2. Расчет скоростей захвата позитронов К1 и К2, а также отношения К2/К1 в зависимости от температуры отжига Тотж для образцов: -»-в-БбОО, -В-В-БВБО, -А-А-51200, -Х-Х-БТЗОО

А"11 Тизм^300 К-

о том, определяются ли изменения параметров аннигиляции позитронов только дефектной' структурой, или в данном случае наблюдается значительное влияние водорода, захваченного дефектами, был изучен с помощью более детального рассмотрения взаимодействия позитронов с дефектами, которое подразумевает расчет скоростей захвата позитронов. В этом случае рассматривалась трехуровневая модель Брандта, соответствующая аннигиляции позитронов в решетке, вакансиях и вакансионных кластерах. В результате были получены выражения, соответствующие полному захвату позитронов дефектами в образцах Б600 и Б850:

а также приближенные выражения для расчета К1 и К2 в образцах Б1200 и 31300:

^у^уу-у 1 1*1

. к^а^/уууу - (3)

где Л0 - скорость аннигиляции позитронов в решетке, А..,. - скорость аннигиляции позитронов в вакансиях, петлях и т.д. Результаты расчетов показаны на рис. 2.

Приведенные в работе расчеты позволили качественно описать взаимодействие , позитронов с комплексами вакансионный микрокластер-водород. Так, для образцов Б600 и Б850 анализ с учетом известных данных о дефектной структуре показал, что изменение скорости захвата позитронов в микрокластерах определяется присутствием как адсорбированных атомов водорода, так и газообразным молекулярным водородом, что ранее интерпритировалось только изменением времени жизни позитронов в микрокластерах. Это соответствует представлениям о захвате позитронов в два состояния: поверхностное (адсорбированные атомы водорода) и объемное (молекулярный водород). Для образцов Б1200 и Б1300 уменьшение скорости захвата объясняется только газообразным водородом, присутствующим внутри пор. По полученным . данным были проведены оценки энергий связи водорода в различных состояниях с микрокластерами. '

Результаты . исследования . нейтронно-облученных и деформированных образцов молибдена позволили также объяснить изменения параметров аннигиляции позитронов в зависимости от температуры изохронного отжига нзводороженного образца БО. Установлено, что низкотемпературная стадия, соответствующая .росту т1 ниже 300 К, определяется распадом комплексов дислокация-водород с энергией связи 0.61+0.0Э эВ. В дальнейшем, начиная с 300 К, практическое монотонное увеличение т2 (аннигиляция позитронов в микрокластерах), только при 500 К соответствует началу роста размеров микрокластеров. Сравнение кривых отжига образцов БО до и после наводораживания показало, что данная стадия проходит на 100 К выше аналогичного процесса в ненаводороженном образце молибдена.

В следующей главе представлены результаты исследования железа и сплавов железа с углеродом, а также мартенситностареющих сталей 03ХИНЮМ2Т и 03Х12Н10МТР с помощью методов аннигиляции позитронов и микротвердости. Применение метода микротвердости позволило получить информацию о дислокационной структуре образцов.

В качестве исходного модельного материала было использовано а-железо (99.98%) и карбонильное (99.99%). Из карбонильного железа были также приготовлены сплавы Ре-О.ООбХС, Ре-0.04%С и Ре-0.36%С. После высокотемпературного отжига исследуемые образцы деформировали прокаткой до степени обжатия более 50%. Образцы представляли собой фольги толщиной 0.2 мм.

Пластически деформированные образцы железа и сплавов Ре-С,

Т,°С * . Т,°С

Рис. 3. Зависимость среднего времени жизни позитронов г и микротвердости Н^ от температуры отжига образцов: -х-х- Ре (99.98%), -в-в-Ре (99.99%) и сплавов -Д-Д-Ре-0.006%С, " -в-я-Ре-0.04%0, -О-о-?е-0.36%0.

содержащие углерод ниже предела растворимости, характеризуются средним временем жизни позитронов т=146-167 пс. На рис. 3 приведены результаты измерений х и микротвердости Н^ ' от температуры отжига. Характерной особенностью является полное соответствие поведения обоих параметров во всем температурном интервале, что позволило предположить, что позитроны захватываются и аннигилируют только на дислокациях. В тоже время наблюдаемый разброс т для разных образцов определяется, по-видимому, аннигиляцией позитронов как на краевых дислокациях с характерным временем жизни позитронов 167 пс, и винтовых с временем жизни 142 пс. Иначе говоря, конкретное значение а определяется количественным соотошением краевых и винтовых дислокаций, образующихся при деформации. Сопоставление полученных данных с содержанием примесей в образцах, таких как О, К, Б, С показало, что с увеличением содержания примесей растет т. Таким образом, количество образуемых винтовых дислокаций зависит в значительной степени от чистоты образцов.

Для сплава Ре-0.3б%С, имеющего сложную ферритно-перлитную структуру, корреляция между Ч и Н^ не наблюдается (рис. 3). В этом случае аннигиляция позитронов может происходить как внутри, так и на границе цементитной фазы. Деформация такого сплава приводит к чатичному распаду цементита и растворению углерода в матрице. Сопоставление поведения Н^ и т позволило сделать вывод, что значительное уменьшение плотности дислокаций происходит после 400°С. Поэтому дальнейшее постоянство Ч может объясняться появлением новых центров аннигиляции, т.е. зарождением частиц цементитной фазы, причем время жизни позитронов на границах цементитной фазы не превосходит времени . жизни позитронов на вакансиях.

Чтобы выяснить связь между параметрами аннигиляции позитронов и зарождением и эволюцией частиц цементитной фазы, использовалось выражение, связйвающее вероятность захвата позитронов некогерентными границами частиц с их размером, плотностью и вероятностью захвата позитронов. Такое выражение было получено на основе решения системы уравнений, ■ рассматривающих диффузию термализованных позитронов в решетке и внутри цементитной частицы:

ап0(гд>

си.

Б0дп0(гд) - х.0п0(г,г),

«-у^Ш + ш0(г0л),

Дп1(г,г) зг

си

= Б^^г.г) - Х^ОМ),

(4)

(5)

(6) (7)

с граничными условиями: ап0(гд)

дг

г=г,

= та0(г0,г),

ап0(г,г>

о

дг

о,

П0(Г,0) = И0, П^(О) = о,

до, (г,г)

аг

г=г =- ^ (г0,г>, п^г.о) = н^ п^(0) = о.

Здесь п^СгД) - плотность распределения позитронов в точке г в момент времени 1;, п^'Ш - плотность позитронов на границе

фазы в момент времени г, ^ - коэффициент диффузии позитронов на границе фазы (I - в матрице железа, 0 - внутри цементитной частицы), А - оператор Лапласа, V - коэффициент, определяющий вероятность захвата позитронов границей фазы (у=0 соотвествует случаю полного отражения, а у=<х> - случаю полного поглощения позитронов границей фазы), г0 - радиус сферической частицы, Н0 --• мемовушечный радиус ячейки Вигнера- Зейтса, Кг0, К1 - начальные плотности позитронов в решетке железа и; в цементите, соответственно. Н0 определялось как Е0=г0(р/М)1/3, где 15 > -массовое содержание цементита в матрице, р - плотность цементита.

Были построены зависимости вероятности захвата позитронов Р от характеристик цементитных частиц (г0> 7, V), где 7 - объемное содержание цементита в матрице. Сделав определенные допущения,

т • в • •

- коэффициенты диффузии позитронов внутри матрицы железа и

цементита равны: Б0=Б1=1 см2/с;'

- скорость анигиляции на границе частицц равна скорости аннигиляции позитронов в вакансии А.г=Лвак=1/170 пс;

- и=Ю4 см/с, что соотвествует частичному' отражению позитронов границей;

и на основе литературных данных о средних рэзмерах частиц были

проведены расчеты концентрации частиц в зависимости от Т • „ в . отж

диапазоне 500-600 С. Полученные значения только качественно отражают структурно-фазовые изменения в сплаве. По имеющимся экспериментальным данным был сделан вывод, что электронная структура некогерентной границы цемен'лтюй фазы является неоднородной, т.е.. имеет имеет структуру вакансий, локально распределенных по границе."'

Предложенная модель захвата позитронов была также применена для изучения и более сложных объектов, какими- являются, мартенситностаретацие стали.

Мартенситностареющие стали 03ХПН10М2Т и ОЗХ12ШОМТР промышленной плавки, отличающиеся легирующимися добавками (Мо, Т1, Сг), упрочняются в основном за счет мелкодисперсных интерметаллкдных выделений типа N1^1 и Образцы стали

представляли фольги толщиной 0.2 мм. Часть образцов была подвергнута холодной прокатке до степени обжатия около 50%.

Экспериментальные результаты исследования сталей 03ПШШ2Т и 03Х12Н10МТ в зависимости от температуры старения показаны на рис. 4,5. Характерной особенностью изменения параметров х и Н^ являются две стадии, связанные с упрочнением* а затем и с разупрочнением образцов.

Первая низкотемпературная стадия определяется уменьшением х. Сопоставление результатов измерения х и Н^ позволило сделать выводы, что в данном температурном интервале определяющими являются следующие структурные процессы:

- распад вакансионно-примесных комплексов и уход вакансий на стоки, ■ ■

- перераспределение легирующих добавок и примесей к местам локальных напряжений в матрице, образование областей Коттрела вокруг дислокаций, что приводит к экранировке дислокаций от захЕата термализованных позитронов,

- образование метэстабильных выделений типа М13Мо, когерентно или

т,°с т,°с

Рис.4. Зависимость % и Н^ от температуры старения Т образцов стали 03ХПН10М2Т после закалки от 950°С в воде (I) и закалки +-деформация (2).

Т,°с . ■ : Т,°с

Рис.5. Зависимость % и Н^ от температуры старения Т образцов стали 03Х12Н1СМГР после закалки от 950°С в воде (I) и закалки + деформация (2).

полукогерентно связанных с матрицей.

В тоже время результаты измерения параметров г и Н^ в области наблюдения минимальных значений \ (400 и 500°С для стали 03ХПН10М2Т и 350 и 375°С для ОЗХПХЮМТР) показали, что получаемые значения г определяются началом процесса срыва когерентности границ интерметаллидных частиц типа Так,

дальнейший рост т при увеличении температуры старения определяется увеличением размеров ■ частиц и продолжающимся образованием некорентных границ. При более высоких температурах, происходит распад и растворение частиц в матрице сплавов, стабилизация дефектной структуры, что проявляется в поведении параметров Н^ и т. Основными процессами при этом являются образованием стабилизированного аустенита и вторичного мартенсита. Однако для стали ОЗХНШОМТР рост т при наблюдаемом разупрочнении образцов определяется образованием и процессами срыва когерентности границ частиц двух типов интерметаллидов Н13Т1

и N1^1. Рассмотрение данных по изучению закаленных и деформированных образцов позволило сделать выеод, что основную роль при старении мэртенситностареющих салей, образованию интерметаллидных выделений, их дисперсности, играют дислокации. Введение дополнительных дислокаций путем деформации ускоряет процесс зарождения интерметаллидов и приводит к образованию более дисперсных выделений. На основе предложенной модели проведена оценка степени дисперсности интерметаллида N1^11 в стали 03ХПН10М2Т е зависимости от подготовки образца. Так, используя известные значения размеров частиц N1^1 10-15 нм для закаленного образца, для деформированного образца получено значение 7-8 нм, что хорошо соответствует имеющимся литературным данным.

ВЫВОДЫ

1. На основе отечественного ФЭУ-143 разработан высокостабильный детекторный блок, что позволило впервые в СССР создать на отечественной элементной базе спектрометр для измерения спектров времени жизни позитронов с рабочим разрешением 250 пс и характеристиками, близкими к известным зарубежным образцам.

Сконструирован и изготовлен криостат, позволяющий проводить измерения спектров времени жизни позитронов исследуемых образцов в

высоком вакууме в диапазоне температур от 80 до 900 К, что существенно расширяет функциональные возможности спектрометра.

2. В результате термических отжигов облученного быстрыми нейтронами монокристаллического молибдена (до дозы 2.7«1019н/см2), в широком диапазоне температур определены основные типы позитронночувствительных дефектов (дислокации, вакансионные петли и микрокластеры), оценены средние размеры и концентрация микрокластеров.

3. Установлено, что электролитическое ' наводораживание молибдена, облученного быстрыми нейтронами до дозы 2.7*101 ^н/см2 при температуре =£60°С, смещает начальную стадию вакансионного кластерообразования на 100 К в сторону высоких температур отжига.

4. Впервые экспериментально показано, что наличие газообразного водорода в вакансионных микрокластерах молибдена приводит к уменьшению скорости захвата позитронов комплексами микрокластер-водород.

5. Предложена методика анализа параметров аннигиляции позитронов при взаимодействии водорода с дефектами. На ее основе оценены энергии связи атомарного и газообразного водорода с микрокластерами. Для вакансионных кластеров со средним размером ^ 1.2 нм показано, что позитроны чувствительны только к газообразному состоянию водорода.

' 6. Экспериментально установлено, что в сплаве Ре-0.36%С некогерентные границы мелкодисперсной цементитной фазы, а в мартенситностареюших сталях 03Х11Н10М2Т и 03Х12Н10МТР границы интерметаллидных частиц являются центрами захвата и аннигиляции позитронов вакансионного типа. Следует полагать, что такое свойство межфазных границ характерно для более широкого класса сплавов.

7. Предложена диффузионная модель взаимодействия позитронов с йекогерентными границами мелкодисперсных фаз, присутствующих в сплавах Ре-С. Продемонстрирована возможность Применения -данной модели для количественных оценок' размеров • и концентрации мелкодисперсных частиц в сложнолегированных сплаЕах.

8. В результате старения в широкой области температур сталей 03Х11Н10М2Т и 03X12Н1ОМТР ■ определены температурные области образования некогерентных границ матрица-интерметаллид. Экспериментально показано, что деформация данных сталей ускоряет процесс срыва когерентности границы матрица-интерметаллид.

Основные результаты диссертации опубликованы в следующих

работах:

1. Репин И.А., Дубов М.Е., Свирида C.B. Спектрометр времени жизни позитронов для диагностики структурных дефектов в твердых телах. - Приборы и техника эксперимента, 1989, № б, с. 195.

2. Дубов М.Е., Пыжова Т.А., Свирида C.B., Чернов И.И., Шишкин А.В, Калин Б.А. Влияние температуры отжига на дефектную структуру железа и сплавов железа с углеродом, деформированные прокаткой. Тезисы XIII Всесоюзной конференции по тепловой микроскопии, Каунасе, 1989, с. 341

3. Дубов М.Е., Пыжова Т.А., Суворов A.A., Свирида C.B., Шишкин А.В Влияние температуры старения на структурные и прочностные характеристики сталей 03X11H10M2T и 03Х12М10МТР. - Тезисы XIII Всесоюзной конференции по тепловой микроскопии, Каунасс, 1989, С. 57.

4. Дубов М.Е., Копылов Р.В., Регат И.А., Семенихин А.Н., Чернышев В.А., Шишкин A.B. Спектрометр для измерения спектров времени жизни позитронов в диапазоне температур 80- 900 К. - Приборы и техника эксперимента , 1990, Л 1, с. 48-51.

5. Дубов М.Е., Репин И.А., Свирида C.B., Шишкин A.B. Использование ФЭУ- 143 в точных временных измерениях в спектрометрах времени жизни позитронов - Приборы и техника эксперимента, 1990, J61, с. 159-160.

6. Дубов М.Е., Свирида C.B., Шишкин A.B. Исследование взаимодействия Еодорода с радиационными дефектами молибдена методом аннигиляции позитронов. - М, Препринт МИФИ 022-90, 1990, 20 с.

7. Дубов М.Е., Свирида C.B., Линдерот С., Шишкин A.B. Исследование радиационных дефектов нейтронно-облученного молибдена методом аннигиляции позитронов. - Тезисы докладов IV Международной конференции по исследованию и разраоотке конструкционных материалов для реакторов термоядерного синтеза. М, 1990, с. 10.

8. Свирида C.B., Линдерот.С., Дубов М-.Е., Шишкин A.B. Позитронная диагностика взаимодействия водорода с дефектами нейтронно-

■ облученного молибдена. - Тезисы докладов IV Международной конференции по исследованию и разработке конструкционных материалов для реакторов термоядерного синтеза. М.1990, с.11.

9. Дубов М.Е., Свирида C.B., Шишкин A.B. Исследование взаимодей-

ствия водорода с дефектами металлов. - Современные проблемы физики и ее приложений. Всесоюзная конференция. Тезисы докладов; М., ВИНИТИ, 1990, с.15.

10. Дубов М.Е., Шишкин A.B., Артемова М.Б., Свирида C.B. Исследование взаимодействия позитронов со структурными дефектами молибдена, облученного быстрыми нейтронами. - Международная конференция по радиационному материаловедению. Тезисы докладов. Ч. 2. Харьков, 1990, с.5.

11. Дубов М.Е., Шишкин A.B., Артемова М.Б., Свирида C.B. Взаимодействие водорода с радиационными дефектами железа и молибдена. - Международная конференция по радиационному материаловедению. Тезисы докладов. Ч. 2. Харьков, 1990, с.8.

12. Дубов М.Е., Калин Б.А., Пыжова Т.А., Свирида C.B., Чернов И.И., Шишкин A.B. Исследование дефектной структуры железа и сплавов железо-углерод, деформированных прокаткой. Металлофизика, 1990, т. 12, Ji 6, стр. 43-46.

13. Богачев А.Г., Калин Б.А., Чернов И.И., Бэндурко В.В., Писарев A.A., Дубов М.Е. Влияние углерода на структуру и.газовыделение из сплавов Fe-С, облученных ионами D.,*. - Тезисы докладов Всесоюзной конференции "Радиационное воздействие на материалы термоядерных реакторов", Ленинград, 1990, с. 12.

Подписано к печати '¡hI2..cji . Заказ 26/6 Тираж 100

Типография МИФИ, Каширское шоссе, 31.