Релаксационные процессы в сложных молекулярных системах

Баранов, Павел Николаевич

Релаксационные процессы в сложных молекулярных системах тема автореферата и диссертации по химии, 02.00.04 ВАК РФ

Баранов, Павел Николаевич АВТОР

кандидата физико-математических наук УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ

Иваново МЕСТО ЗАЩИТЫ

2000 ГОД ЗАЩИТЫ

02.00.04 КОД ВАК РФ

Диссертация по химии на тему «Релаксационные процессы в сложных молекулярных системах»

Автореферат диссертации на тему "Релаксационные процессы в сложных молекулярных системах"

На правах рукописи

БАРАНОВ Павел Николаевич

?ГБ ОД

2 5 ШЯ ш

РЕЛАКСАЦИОННЫЕ ПРОЦЕССЫ В СЛОЖНЫХ МОЛЕКУЛЯРНЫХ СИСТЕМАХ

Специальность 02.00.04 - физическая химия

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Иваново 2000

Работа выполнена на кафедре молекулярной физики Ивановского государственного университета.

Научный руководитель-

доктор химических наук, профессор Зайцев В.В.

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук, профессор Шелепнн Л.А. доктор физико-математических наук, профессор Самарцев В.В.

Ведущая организация-

Ивановский государственный химико-технологический университет

Защита состоится « 3/» ил&Д 2000 г. в /¿часов на заседании Диссертационного Совета К 063.84.07 при Ивановском государственном университете им. Первого в России Иваново-Вознесенского общегородского Совета Рабочих Депутатов, по адресу: 153025, Иваново, ул. Ермака, 39, ауд. 459.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Ивановского государственного университета: 153025, Иваново, ул. Ермака, 37, к. 206.

Автореферат разослан <.^ZC) » 2000 г.

Ученый секретарь Диссертационного Совета кандидат физико-математических наук

Машков А.В.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность проблемы. В последние годы низкотемпературная плазма нашла широкое применение в химической технологии, в технологии обработки материалов, в создании газовых лазеров, высокоинтенсивных источников света и в других областях науки и техники. В плазме газового разряда энергия электрического поля передается электронам слабоионизованной плазмы, которые в свою очередь обеспечивают надтепловое заселение возбужденных состояний атомов и молекул.

Исследованию процессов в послесвечении положительного столба тлеющего разряда посвящено значительное число работ. Это прежде всего связано с тем, что в условиях послесвечения существует возможность изучать реакции с участием тяжелых частиц (ионов, метастабиль-ных атомов), исследовать релаксационные процессы, исследовать коммутативные процессы и определять сечения ряда элементарных процессов. Кроме того, исследование процессов, происходящих в послесвечении положительного столба тлеющего разряда, представляет интерес для разработки плазменных лазеров. При этом варьирование параметров плазмы дает возможность управлять химическими процессами и оптимизировать их энергетическую эффективность.

Разработка высокоэкономичных лазеров на эксимерах типа ЭГ* (Э-атом инертного газа, Г- атом галогена), а также получение соединений в условиях сильно неравновестной плазмы положительного столба тлеющего разряда в смесях фтора с благородными газами обусловливают определенный интерес к спектральным характеристикам и электрическим параметрам такой плазмы.

Для уточнения связи активационных и рекомбинационных процессов актуальным является исследование химически активной плазмы импульса послесвечения в смесях тяжелых инертных газов с электроотрицательными газами.

священной исследованшо релаксационных процессов в сложных молекулярных системах и физической кинетики в сложной химически активной плазме, несомненно актуальна.

Не меньший интерес представляет исследование релаксационных процессов, вызванных частицами высоких энергий (~ 1 МэВ), в сложных молекулярных системах, находящихся в твердом состоянии, например, в органических сцинтилляторах (пластмассовых или кристаллических).

Исследованию процесса сцинтилляции, вызванного прохождением заряженной частицы через сцинтиллирующий слой, посвящено значительное число работ, в которых описывается механизм передачи энергии частицы, излучение фотонов центром свечения. При этом используется упрощающее предположение о мгновенном излучении общего количества фотонов отдельного акта сцинтилляции, что удовлетворяет практике использования сцинтилляторов малой толщины. Для названного случая время движения частицы через сцинтиллятор существенно меньше характерного времени высвечивания фотонов, что и позволяет использовать указанную идеализацию.

Диагностика потоков ускоренных тяжелых частиц (протонов, ионов) на циклотронах, исследование их взаимодействия с объектами требуют создания многомерных регистрирующих устройств.

В связи с отмеченным, представляет научный и практический интерес рассмотрение кинетики процессов генерации и распространения фотонов в сцинтилляционном слое конечной толщины.

Целью работы являлось исследование релаксационных процессов в различных молекулекулярных системах и широком диапазоне энергий, в том числе в условиях послесвечения импульса положительного столба тлеющего разряда в тяжелых инертных газах и установление связи кинетических характеристик с физическими параметрами в плазме смесей тяжелых инертных газов с электроотрицательными газами, исследование характерных времен релаксации в СВЧ разряде при различных молекулярных составах, а так же релаксационных процессов, вызванных частицами высоких энергий в пластмассовых сцинтилляторах конечной толщины на основе «-терфенила в полистироле.

Научная новизна состоит в том, что для конкретных условий стационарного разряда: ток разряда (1-35 мА), давление в реакторе (0,1-5торр), состав плазмообразующего газа (100% Аг, 0-100% Хе, Р2 в смесях с благородными газами (Не, Ые, Аг, Кг, Хе) от 0 до 92%); плазмы послесвечения: ток разряда (1-55 мА), давление в реакторе (0,5-5 торр), состав плазмообразующего газа (0-100% Аг, 0-100% Хе, 0-100% Р2); СВЧ разряда: ток разряда (1-55 мА), давление в реакторе (0,1-10 торр), состав плазмообразующего газа (С1Р5, С1Р5+1%Кг, С1Р5+20%С12), а так же сцинтшшяционного слоя (гс-терфенил в полистироле) конечной толщины (/=0,05-0,5 м):

1. Впервые выполнены исследования зондовыми методами физических параметров, а так же спектров излучения плазмы стационарного и импульсного разряда в ксеноне, аргоне и их смесях с фтором.

2. Впервые выполнены модельные расчеты на базе численных решений кинетического уравнения Больцмана и системы обыкновенных дифференциальных уравнений (ОДУ) кинетики плазмы стационарного и импульсного разряда в ксеноне, аргоне, фторе и смесях ксенона и аргона с фтором, в том числе и для параметров поддержания плазмы, в которых использование зондовых методов некорректно.

3. Впервые установлено, что основной причиной прохождения энергии электронов средних энергий и высокоэнергетичных электронов через минимум связано в основном с упругими столкновениями электронов с атомами благородного газа в случае Аг, Кг, Хе.

4. Впервые установлено, что установление стационарного состояния при развитии импульса при временах порядка 10"2с обусловлено в основном временем диффузии активных частиц к стенке разрядника.

5. Впервые установлено влияние процессов диссоциативного прилипания и процессов Хорнбека-Молнара на концентрацию активных частиц в послесвечении импульсного разряда.

6. Впервые установлены характерные времена релаксации плазмы СВЧ разряда при различных молекулярных составах.

7. Впервые проведены исследования кинетики процессов генерации и распространения фотонов в сцинтилляционном слое (л-терфенил в

полистироле) для случая прохождения релятивистского |>мезона через слой.

8. Впервые приведены результаты измерения общей длительности процессов излучения и выхода фотонов из сцинтилляционного слоя для случая использования покрытия, части боковой поверхности, с коэффициентом диффузного отражения света р=0,9; 0,95.

9. Впервые описана новая модель кинетики процесса генерации и распространения фотонов в сцинтилляционном слое конечной толщины.

Практическая и научная ценность работы. Проведенные в диссертации исследования выполнялись в рамках разрабатываемой на кафедре молекулярной физики ИвГУ темы 01.91.0015633 "Методология термодинамических свойств и динамических параметров новых веществ" представляют научную и практическую ценность, поскольку: установленная (по пп. 1-9) высокая активность фазы релаксации энергии в широком интервале и полученные результаты могут быть использованы в качестве исходных для дальнейших исследований в области изучения процессов в распадающейся плазме в смесях тяжелых инертных газов с молекулярными электроотрицательными добавками, а также при оптимизации процессов и построении математических моделей плазмы различного состава. Результаты работы могут быть полезны при разработке газовых и плазменных лазеров, а также для создания детекторов заряженных частиц с большой толщиной и повышенной эффективной площадью сцинтилляционного слоя.

Достоверность результатов обеспечивалась анализом величин ошибок экспериментальных методик, согласием экспериментальных результатов независимых методик, совместным применением теоретических, численных и экспериментальных исследований. Анализ и оценочные значения погрешностей эксперимента и расчетов сведены в таблицу.

Апробация работы и публикации. Основные результаты диссертации докладывались на итоговой научной конференции Ивановского государственного университета "Молекулярная физика неравновесных систем" (Иваново, 1997), 1-ой Международной научно-технической конференции "Экология человека и природы" (Иваново, 1997), на ито-

говой научной конференции Ивановского государственного университета "Молекулярная физика неравновесных систем" (Иваново, 1998), на IX Международном симпозиуме "Тонкие пленки в электронике" (Иваново, 1998), на юбилейной научной конференции Ивановского государственного университета "25 лет ИвГУ" (Иваново, 1998), на I Всероссийской научной конференции "Молекулярная физика неравновесных систем" (Иваново, 1999), а также на ежегодных научно-технических конференциях ИвГУ в 1997-1998 годах. По материалам диссертации опубликовано 16 печатных работы, в том числе 2 статьи.

Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, четырех глав, выводов и списка литературы. Общий объем диссертации 156 страниц, рисунков - 62, таблиц - 8. Библиография включает 138 наименований.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ.

Во введении обоснована актуальность исследования. Отмечено, что изучение кинетики и механизмов образования и "гибели" активных частиц в плазме стационарного и импульсного разряда в ксеноне, аргоне и их смесях с молекулярными добавками электроотрицательных газов представляет практический и научный интерес. Для выяснения механизмов образования и "гибели" атомарных и молекулярных ионов, а также для выяснения механизма формирования физических параметров необходим комплексный подход, сочетающий в себе получение, обобщение и анализ зависимостей физических параметров, концентрации электронов, вида функций распределения от состава и условий разряда пониженного давления. Также отмечено, что исследование релаксационных процессов, вызванных частицами высоких энергий, в сложных молекулярных системах, находящихся в твердом состоянии (пластмассовых сцинтилляторах), представляет практический и научный интерес.

В главе 1 проведен анализ литературных данных по механизмам образования и "гибели" активных частиц в неравновесной низкотемпературной плазме стационарного и импульсного разряда, а также по спектральным методам для определения концентрации электронов. Проведен анализ литературных данных по процессам взаимодействия

излучения высоких энергий с веществом и типам сцинтилляционных детекторов. Анализ литературных данных по физическим параметрам и процессам в исследуемых объектах позволил сформулировать цели и задачи исследования.

Глава 2 содержит описание экспериментальных установок, объектов исследований, обоснование методик измерений и расчетов.

Экспериментальная установка, применяьшаяся для исследования плазмы импульсного разряда сложного состава, состоит из нескольких блоков. Первый блок - вакуумная установка с реактором тлеющего разряда. Второй блок - радиотехническая часть, позволяющая снимать и обрабатывать зондовые характеристики. Третий блок - установка по исследованию спектральных характеристик плазмы на базе монохрома-тора МДР-23.

В ходе эксперимента контролировались следующие параметры системы: ток разряда (1-55 мА), давление в реакторе (0,1-5 торр), состав нлазмообразующего газа (0-100% Аг, 0-100% Хе, Р2 в смесях с благородными газами (Не, N6, Аг, Кг, Хе) от 0 до 92%, ), температура газа в зоне разряда, плотность тока разряда. Диапазоны изменения этих параметров выбирались из соображений устойчивого горения разряда и возможности их поддержания с заданной степенью точности.

Плазма тлеющего разряда постоянного тока возбуждалась в стеклянном цилиндрическом реакторе (длиной 1]=150 мм, 12=360 мм и радиусом Я|=14 мм, Я2= 30 мм), в качестве приемника регистрируемого излучения использовался ФЭУ-79. Излучение из разрядника (в диапазоне длин волн 400-800 нм) собиралось через кварцевое окно, расположенное в торцевой части разрядника. Разрешение спектральной установки составляло 1,3 нм/мм. Сигнал с фотоэлектронного умножителя подавался на дифференциальный усилитель УИС-2. С выхода УИС-2 усилинный сигнал подавался на ЯС-фильтр. Он рассчитан на частоту следования полезного сигнала и преобразует импульсный сигнал в синусоидальный. В таком видоизмененном состоянии сигнал поступал на вход усилителя У2-8, работающего в режиме селективного усиления на частоте полезного сигнала. С выхода У2-8 преобразованный сигнал

поступал на вход усилителя постоянного тока Ф1510 и записывался на устройстве КСП-4.

Вакуумная система экспериментальной установки позволяла производить предварительную откачку реактора до давления 10"4 Па, поддерживать заданное давление, измерять температуру в зоне разряда и производить регистрацию излучения плазмы. Разряд мог зажигаться в стационарном и импульсном режимах.

Смеси ксенона, аргона с молекулярными электроотрицательными газами готовили непосредственно в вакуумной системе путем их объемного смешения. Ксенон, аргон брали из стеклянного баллона емкостью 2000 см3. В работе использовался фтор чистоты около 99,5% содержащий в качестве примесей N2, 02, HF.

Методика спектральных измерений подробно описана в литературе, поэтому в работе рассмотрена теоретическая модель, с помощью которой интерпретируются результаты экспериментальных измерений.

Полная интенсивность излучения на частоте v определялась по формуле:

l{v)dv = ~ + E a(i,p,Te,v)}hvdsdv О)

4 к J

w i р где у(/, Тс, v) - атомная вероятность излучения фотона с частотой v в поле атома или иона при свободно-свободном переходе; а(/, р, Те, v) -соответствующая вероятность перехода на уровень р.

Из формулы (1) были получены значения температуры и концентрации электронов.

Экспериментальные исследования функции распределения электронов по энергиям в положительном столбе тлеющего разряда проводились по методу Дрювестейна, справедливому для любого изотропного распределения электронов по энергиям и согласно которому функция распределения определяется из уравнения

2д/2 [m г- пе d2I пл

е \ е S du где m, е - масса и заряд электрона, пе - концентрация электронов, S — площадь зонда, и — потенциал зонда относительно плазмы, cfl/du2 -

вторая производная зондового тока. Вторая производная находилась методом разложения в ряд зондового тока по малому переменному сигналу v(t). В блок-схеме установки для измерения второй производной вольтамперной характеристики использовался преобразователь напряжения В9-2, работавший как синхронный детектор, позволявший выделить вторую производную, величина которой преобразовывалась в постоянное напряжение и подавалась на графопостроитель. Потенциал пространства при расчете ФРЭЭ определялся в области согласия критических точек: нуля второй производной, максимума первой производной и точки перегиба вольтамперной характеристики в полулогарифмическом масштабе.

Кинетические характеристики электронов и коэффициенты скоростей процессов с их участием определялись путем численного решения уравнения Больцмана с использованием экспериментальных данных по приведенной напряженности электрического поля и составу плазмы. Правильность расчетов контролировалась по выполнению баланса энергии. Во всех вычислениях значение концентраций выходило на стационарное значение. Особое внимание уделялось подбору сечений реакций используемых в расчетах.

Выполненный анализ экспериментальных измерений и расчетов показал, что достоверность экспериментальных результатов (20%) согласуется с расчетными (20%).

Исследование релаксационных процессов, вызванных частицами высоких энергий, в сложных молекулярных системах выполнялось на оригинальной экспериментальной установке (рис.1), детектирующей (i-мезоны космических лучей, которая состоит из временного сцинтилля-ционного счетчика (ВСС) с эффективной площадью 0,25 м2. Сцинтил-лирующий слой (и-терфенил в полистироле) состоял из отдельных блоков (0,50 х 0,50 х /0) м3; /0-толщина слоя изменялась в эксперименте. В счетчике осуществлялся сбор света прямого попадания на фотокатод ФЭУ-36, что достигалось выбором геометрии ВСС и высоким значением коэффициента поглощения света / внутренней поверхностью (FQ) светосборника. В качестве покрытия использовалась смесь битумного лака с добавлением 20% сажи марки "хч", что обеспечивало/=0,94.

Экспериментально отбирались импульсы ВСС, соответствующие нормально падающим частицам к плоскости аа' сцинтиллятора. Для этого использовались сигналы вспомогательных сцинтилляционных счетчиков (CCI, СС2), образующих телескоп космических лучей с телесным углом Q = 0,1 ср. Эти импульсы подавались на схему двойных совпадений (СДС), импульс которой являлся разрешающим для прохождения задержанного в линии задержки (JI3) сигнала ВСС через схему пропускания (СП) на запоминающий осциллограф (30). Мягкая компонента космических лучей поглощалась слоем свинца толщиной 0,1 м.

В ходе эксперимента измерялась длительность импульса напряжения на выходе ВСС. При определении длительности процесса излучения Д /ст (рис., кривая 1) боковая поверхность S (abb'a') покрывалась слоем темного бархата с коэффициентом поглощения/=0,97, что практически исключало регистрацию фотонов испытавших одно или несколько отражений.

Общая длительность излучения и выхода фотонов Д icom из сцин-тиллирующего слоя определялась для различных значений коэффициента диффузного отражения (р=0,9; 0,95) боковой поверхности слоя abb'a'. В качестве покрытия использовалась краска на основе окиси магния.

Глава 3 посвящена анализу экспериментальных данных по релаксационным процессам происходящим в плазме постоянного тока, импульса послесвечения в ксеноне, аргоне и их смесях с фтором и молекулярными электроотрицательными добавками и СВЧ разряде.

Прохождение средней энергии через минимум при растущем E/N и деформация ФРЭЭ (рис. 2, 3) связаны с участием в проводимости отри-

Рис.1 Схема включения временного сшш-тилляционного счетчика в режим регистрации нормально падающих к плоскости аа' сцинтиллирующего слоя ц-мезонов.

нательных и положительных ионов и перераспределением энергии электронов, получаемой в электрическом поле, в процессах с их участием:

Л.з = W ■+ i ■ »> + ¿ к, ■ <) (3)

1-1 1-1

где ие, Wj - концентрация и скорость дрейфа электронов; , IVJ, -концентрация и скорость дрейфа отрицательных ионов; п* , W¿t - концентрация и скорость дрейфа положительных ионов.

F(c), эВ-м о.оз

В 00 12.00 О 00 4 X 8 00 12.00

Рис.2. ФРЭЭ в смеси Аг + Р2 при относительной концентрации Р2. 10,000001, <£>=5,63 эВ; 2-0,1, <£>=4,51 эВ; 3-0,2, <е>=4,15 эВ; 4-0,3, <£>=4,16эВ; 5-0,4, <£>=4,37 эВ, IN (Лг+Р2) = ЗД-1016 см"3. Рис.3. ФРЭЭ в смеси Аг + Р2 при относительной концентрации Р2. 6-0,5, <£>=4,45 эВ; 7-0,6, <с>=4,97 эВ; 8-0,7, <£>=5,58 эВ; 9-0,8, <£>=6,30 эВ; 10-0,9, <£>=7,36 эВ, 2 N (Аг+Р2) = 3,2- Ю16 см"3. Полученные функции распределения были использованы и для расчетов скорости дрейфа электронов

/~Т~ 1 еЕ "г е Э/(е) ~\1т ' * ' м V I

W J

(4)

3 N I 5'(е) дг где те- масса электрона; Е - напряженность электрического поля; Б'(е) - транспортное сечение; /(г) - функция распределения электронов по энергиям, а также расчетов Таунсендовского коэффициента ионизации

0 02

7Г

5'(е)е /(е) с/с '

(5)

где 5' (е) - сечение ионизации, и Таундсеновского коэффициента прилипания электронов к фтору в реакции Р2+е—>Р< Р"

т = (6)

N IV: V т„

где 5°(е) - сечение прилипания, которые, в свою очередь, позволяют определить коэффициент (а-р)/К

Результаты эксперимента по исследованшо плазмы глубокого послесвечения в Аг показаны на рис.4. Полученные при исследовании импульсного разряда осциллограммы имеют вид кривых с двумя максимумами, один из которых соответствует активной стадии разряда, а

другой - стадии распада плазмы.

1/1^,отнед.

1 .ОЕ+4 -

В исследуемых условиях плазма образуется в результате процессов ступенчатого возбуждения и ионизации, молекулярные ионы возникают главным образом в результате реакции Хорнбека-Молнара (А** + А-^А^+е, где А"- возбужденные атомы). Существенную роль в процессах гибели этих заряженных частиц играет диссоциативная рекомбинация.

Отмеченное отличие, наличие второго максимума плазмы глубокого послесвечения в аргоне связано с увеличением концентрации метастабильных атомов Аг при временах 200^100 мкс.

Максимум концентрации атомов метастабильного состояния соответствует и максимуму концентрации электронов. Наличие при втором

Рис.4. Зависимость интенсивности спектральных линий от времени послесвечения при разных давлениях Аг. 1-0,6 торр; 2-1,0 торр; 3-1,5 торр.

Интен. (отн.ед) 1Е+10 -д-------

Те,эВ

максимуме больших концентраций электронов обусловливает изменение интенсивности послесвечения, так же как в Хе излучение послесвечения Аг носит рекомбинационный характер.

Наличие максимума в глубоком послесвечении (200-10"6 с) на переходе Аг(>.=811,5 нм) связано с процессом Аг+ + е -» Аг * +е —> Аг + + е.

Моделирование процессов в плазме ксенона проводилось при следующих начальных условиях: л(е)«5-109 см"3; и(Хе+)=5,26-107 см-3; и(Хе2+)=0Д47-1О10 см"3; и(Хете1)= 5Т010 см"3.

Результаты представлены на рис.5.

В балансе температуры электронов учитывались упругие столкновения, удары второго рода с мета-стабилями и рождение быстрых электронов в реакции ассоциативной ионизации в виде:

1Е+3 1Е+4

•пй -Ю -3

Рис.5. Зависимость интенсшшости от времени послесвечения плазмы ксено-

с!Т й,I

2т М

■+8

(7)

где ^-упругие столкновения электронов с атомами газа; к„, - рождение быстрых электронов в реакции ассоциативной ионизации (Хорн-бека-Молнара); К"а - удары второго рода электронов с атомами газа в метастабильном состоянии.

Результаты исследования релаксационных процессов в плазме СВЧ разряда приведены на рис.6-7.

Увеличение времени восстановления с ростом давления газа (левая ветвь кривой 1, рис.6) принято объяснять снижением скорости амбипо-лярной диффузии. Это верно лишь отчасти. Аналогичный-ход зависимости наблюдается и в случае, когда разрядники наполняются электроот-

рицательными газами (левая ветвь кривой 1, рис.6), т.е. в условиях, когда нет оснований предполагать преобладающей роли диффузионных процессов. Следует обратить внимание на то, что максимум кривой т =/(р) находится вблизи оптимальных давлении для данного газа при данной частоте сигнала. Возрастание времени восстановления с ростом давления газа объясняется, по-видимому, также облегчением условий формирования разряда за время импульса.

Рис.6. Зависимость времени восстановления от давления газа. 1 - СЬ; 2 -C1F5+1% Кг*; 3 - CIF5 с А*тв; 4 - CIF5, Рпад=90; 5 - C1F5, lgp;6-CIF5+20%C12.

Рис.7. Зависимость мощности зажигания от давления газа. 1 —рлг = 15 торр, р - параметр; 3 - C1F5 с А*тв; 4 - CIF5, Рл:щ=90; 5 - C1F5, lg р\

6 - CIFs+20% Cl2.

На рис.6, 7 представлены зависимости времени восстановления от давления и мощности зажигания для различных электроотрицательных газов. Из графиков видно, что наиболее оптимальными характеристиками обладает смесь C1F5+20%C12.

Глава 4 посвящена анализу экспериментальных данных по кинетике процессов генерации и распространения фотонов в сцинтилляционном слое.

Проанализированы физические параметры и физическая кинетика процессов генерации и распространения фотонов в сцинтилляционном слое (и-терфенил в полистироле). Представлена модель описывающая кинетику процессов.

Экспериментально исследованы длительность излучения Д /ет фотонов в зависимости от толщины сцинтилля-ционного слоя, общая длительность процессов излучения и выхода фотонов А (сот из сцинтил-ляционного слоя для случая использования покрытия, части боковой поверхности, с коэффициентом диффузного отражения света р. Результаты экспериментов сравниваются с модельными расчетами.

Длительность процесса излучения фотонов сцинтиллируещим слоем определяется временем возбуждения 4 центров свечения и длительностью излучения после прекращения возбуждения:

Д'£,„=/, +3г = ^+3г, (8)

где /0- толщина сцинтиллятора; и- скорость движения частицы в сцин-тшишрующем слое. Расчетные и экспериментальные значения Д представлены на рис.8.

Длительность процесса выхода фотонов из сцинтиллирующего слоя определяется длительностью установления объемной плотности ^(1) фотонов в сцинтиллирующем слое установления соответственно можно записать

Д/„ = *0 + Зг„ = 3^и + 3г„ , (9)

ООО 0 20 0 40 Ь,( м)

Рис.8. Зависимость длительности процессов протекающих в сцинтиллирующем слое от его толщины. 1-расчетиая зависимость длительности излучения фотонов, "-экспериментальные значения Д ?ст. 2, 3-расчетные зависимости общей длительности излучения и выхода фотонов Д ?сот из сцинтиллирующего слоя для р=0,9, р=0,95 соответственно. О-экспсриментальные значения для 2, Д-экспериментальныс значения для 3.

где п- коэффициент преломления света для сцинтиллятора, с=ЗТ08м/с.

Анализ полученных экспериментальных данных н ожидаемых значений для процесса излучения фотонов указывает на существенно возрастающую роль времени возбуждения ¡к центров свечения с увеличением толщины слоя. При /0/и = Зт интенсивность излучения устанавливается на уровне

Для случая прохождения релятивистской частицы через сцинтилляци-онный слой л-терфенил в полистироле (т = 210"9 с), интенсивность излучения устанавливается при толщине слоя /0 = Зот = 1,2 м, при этом время установления будет /,„м, = 910"9 с.

Следует отметить, что сравнительный анализ полученных ожидаемых и экспериментальных значений для длительностей процессов излучения н выхода фотонов из сцинтиллирующего слоя указывает на их удовлетворительное согласие. Ошибки отдельных измерений, названных длительностей, меняются в зависимости от толщины сцинтиллирующего слоя и не превышают 10% (рис.8).

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ.

В результате проведенных исследований:

1. Установлен эффект влияния упругих столкновений электронов с атомами Аг, Кг, Хе в плазме смеси при условиях: ток разряда (1-35 мА), давление в реакторе (0,1-5 торр), состав плазмообразующего газа (Р? в смесях с благородными газами (Не, Ие, Аг, Кг, Хе) от 0 до 92%) на электрофизические свойства плазмы, среднюю энергию, функцию распределения и концентрацию электронов.

2. Установлена определяющая роль в низкотемпературной плазме (ток разряда (1-55 мА), давление в реакторе (0,5-5 торр), состав плазмообразующего газа (0-100% Аг, 0-100% Хе, 0-100% Р2 )) диффузии активных частиц на время развития импульса.

3. Установлен механизм влияния диссоциативного прилипания и процессов Хорнбека-Молнара в смесях Хе+р2, Аг+Р2 на послесвечение импульсного разряда.

4. Описана кинетическая модель процесса генерации и распространения фотонов в сцинтилляционном слое толщины /=0,05-0,5 м в том числе и для случая использования покрытия, части боковой поверхности, с коэффициентом диффузного отражения света р=0,9; 0,95.

Основной материал диссертации изложен в следующих работах:

1. Зайцев В.В., Машков A.B., Баранов П.Н., Гусева Т.А. Физические параметры и элементарные процессы в плазме смесей благородных газов с электроотрицательными в энергонапряженных системах. //Известия высших учебных заведений. Физика. 1999. Т.42. N5. С. 18-24.

2. Зайцев В.В., Алентьев А.Н., Баранов П.Н. Кинетика процессов генерации и распространения фотонов в сцинтилляционном слое. //Известия высших учебных заведений. Физика. 1999. Т.42. N6. С.73-77.

3. V. Zaitsev, A. Mashkov, P. Baranov, О. Mikhailov Problem of the iteration method in plasma modelling for the investigations of processes in low-temperature fluorine plasma. //Papers the First International Science Technical Conference. Ivanovo, Ivanovo State University, 1997. P. 187.

4. Зайцев В.В., Баранов П.Н., Баранова Т.А. Физические параметры и элементарные процессы в плазме смесей благородных газов с электроотрицательными в энергонапряженных системах. //Тезисы докладов IX Международного симпозиума "Тонкие пленки в электронике". Иваново: ИвГУ, 1998. С. 171—172.

5. Зайцев В.В., Машков A.B., Баранов П.Н., Баранова Т.А. Физические параметры и физическая кинетика процессов в плазме смесей благородных газов с электроотрицательными. //Материалы I Всероссийской научной конференции "Молекулярная физика неравновесных систем". Иваново: ИвГУ, 1999. С.45-50.

6. Зайцев В.В., Баранов П.Н. К вопросу о релаксации возбужденных состояний в низкотемпературной плазме. //Материалы I Всероссийской научной конференции "Молекулярная физика неравновесных систем". Иваново: ИвГУ, 1999. С.50-51.

7. Зайцев В.В., Алентьев А.Н., Баранов П.Н. Релаксация процессов генерации и распространения фотонов в сцинтилляторе w-терфенил в полистироле. //Материалы I Всероссийской научной конференции "Мо-

лекулярная физика неравновесных систем". Иваново: ИвГУ, 1999. С.109-110.

8. Алентьев А.Н., Баранов П.Н., Зайцев В.В. К вопросу регистрации частиц высокой энергии. //Материалы итоговой научной конференции Ивановского государственного университета "Молекулярная физика неравновесных систем". Иваново: ИвГУ, 1997. С.5.

9. Зайцев В.В., Алентьев А.Н., Баранов П.Н. К вопросу о поглощении энергии частиц в диапозоне свыше 1 МэВ. //Материалы итоговой научной конференции Ивановского государственного университета "Молекулярная физика неравновесных систем". Иваново: ИвГУ, 1997. С.10.

10. Зайцев В.В., Баранов П.Н., Приходько A.C. Интегральные параметры неравновесной плазмы смеси газов. //Материалы итоговой научной конференции Ивановского государственного университета "Молекулярная физика неравновесных систем". Иваново: ИвГУ, 1997. С.11.

11. Зайцев В.В., Баранов П.Н., Приходько A.C. Константы скоростей процессов локальной ионизации и баланс зарядов в низкотемпературной плазме в присутствии отрицательных ионов. //Материалы итоговой научной конференции Ивановского государственного университета "Молекулярная физика неравновесных систем". Иваново: ИвГУ, 1997. С.12-13.

12. Зайцев В.В., Баранов П.Н., Приходько A.C. Функция распределения электронов по энергиям в химнческиактивной плазме в смеси аргона с фтором. //Материалы итоговой научной конференции Ивановского государственного университета "Молекулярная физика неравновесных систем". Иваново: ИвГУ, 1997. С.14.

13. Баранов П.Н., Баранова Т.А., Зайцев В.В. Исследование физических параметров и кинетики процессов в плазме смесей благородных газов с электроотрицательными. //Юбилейный сборник тезисов статей молодых ученых. Иваново: ИвГУ, 1998. С.127—128.

14. Баранов П.Н., Зайцев В.В. Моделирование плазмы послесвечения ксенона. //Юбилейный сборник тезисов статей молодых ученых. Иваново: ИвГУ, 1998. С.134-135.

15. Зайцев В.В., Алентьев А.Н., Баранов П.Н. Кинетика процессов для случая прохождения релятивистской заряженной частицы в сцин-тиллирующем слое. //Материалы итоговой научной конференции Ивановского государственного университета "Молекулярная физика неравновесных систем". Иваново: ИвГУ, 1998. С.27.

16. Зайцев В.В., Алентьев А.Н., Баранов П.Н. Моделирование кинетических процессов в сцинтиллирующем слое конечной толщины. //Материалы итоговой научной конференции Ивановского государственного университета "Молекулярная физика неравновесных систем". Иваново: ИвГУ, 1998. С.28.

Ответственный за выпуск

Баранов П.Н.

БАРАНОВ Павел Николаевич

РЕЛАКСАЦИОННЫЕ ПРОЦЕССЫ В СЛОЖНЫХ МОЛЕКУЛЯРНЫХ СИСТЕМАХ

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Лицензия ЛР № 020295 от 22.11.96. Подписанов в печать 12.04.2000. Формат 60 х 84'/]6. Бумага писчая. Печать плоская. Усл. печ. л. 1,16. Уч.-изд. л. 1,1. Тираж 100 экз.

Ивановский государственный университет 153025 Иваново, ул. Ермака, 39

Содержание диссертации автор исследовательской работы: кандидата физико-математических наук, Баранов, Павел Николаевич

Введение.

I Обзор литературы. Релаксационные процессы широкого энергетического диапазона в сложных молекулярных системах.

1.1. Процессы образования частиц низких и высоких энергий.

1.1.1. Возбуждение и излучение низкотемпературной плазмы.

1.1.2. Исследование спектральных характеристик инертных газов в смеси с галогенами.

1.1.3. Образование и гибель заряженных частиц в плазме инертных газов.

1.1.4. Прилипание электронов к атомам и молекулам.

1.1.5. Образование частиц диапазона > 1 МэВ.

1.2. Плазма послесвечения импульса.

1.2.1. Основные процессы в плазме послесвечения импульса.

1.2.2. Основные механизмы потерь электронов в плазме послесвечения импульса.

1.2.3. Определение скоростей прилипания электронов по изменениям параметров стационарного разряда в плазме послесвечения импульса.

1.3. Некоторые динамические характеристики высокочастотного разряда.

1.3.1. Время восстановления.

1.3.2. Мощность зажигания.

1.4. Взаимодействие излучения высоких энергий с веществом.

1.4.1. Взаимодействие тяжелых заряженных частиц с веществом.

1.4.2. Взаимодействие электронов с веществом.

1.4.3. Взаимодействие 7-излучения с веществом.

1.5. Сцинтилляционные детекторы излучения высоких энергий.

1.5.1. Принцип работы сцинтилляционного счетчика.

1.5.2. Сцинтилляторы, органические сцинтилляторы.

1.5.3. Характеристики сцинтилляционных счетчиков. . 57 1.6. Заключение и постановка цели работы.

II Экспериментальные исследования процессов релаксации энергии.

2.1. Параметры экспериментальных исследований в плазме положительного столба тлеющего разряда, плазме послесвечения импульса и плазме СВЧ разряда в инертных газах и их смесях с электроотрицательными.

2.2. Спектральные измерения.

2.2.1. Спектральная часть экспериментальной установки.

2.2.2. Вакуумная схема экспериментальной установки.

2.3. Измерение электрических характеристик положительного столба тлеющего разряда.

2.3.1. Снятие второй производной В АХ в плазме.

2.3.2. Блок-схема экспериментальной установки по измерению второй производной вольтамперной характеристики.

2.4. Исследуемые газы.

2.5. Решение прямой задачи кинетики в неравновесных системах.

2.5.1. Решение кинетического уравнения Больцмана методом итераций.

2.5.2. Выбор сечений элементарных процессов для расчета ФРЭЭ.

2.5.3. Элементарные процессы в плазме импульса послесвечения в тяжелых благородных газах и их смесях с фтором.

2.6. Схема экспериментальной установки по исследованию параметров разрядников в СВЧ разряде.

2.7. Регистрация частиц высоких энергий.

2.7.1. Схема экспериментальной установки.

2.8. Погрешности измерений и расчетов.

2.8.1. Спектральные измерения.

2.8.2. Анализ достоверности реззлльтатов.

2.8.3. Достоверность расчетных методов.

III Физические параметры и элементарные процессы в сложных релаксирующих молекулярных системах.

3.1. Изменение физических параметров и физическая кинетика в смесях благородных газов с фтором.

3.2. Кинетика пробоя.

3.3. Кинетика импульса послесвечения.

3.4. Изменение концентрации частиц в плазме послесвечения импульса.

3.5. Релаксационные процессы в СВЧ разряде.

3.5.1. Зависимость времени восстановления от давления газа.

3.5.2. Зависимость мощности зажигания от давления газа.

Введение диссертация по химии, на тему "Релаксационные процессы в сложных молекулярных системах"

Исследованию процессов в послесвечении положительного столба тлеющего разряда посвящено значительное число работ [2 - 7]. Это прежде всего связано с тем, что в условиях послесвечения существует возможность изучать реакции с участием тяжелых частиц (ионов, ме-тастабильных атомов), исследовать релаксационные процессы, исследовать коммулятивные процессы и определять сечения ряда элементарных процессов. Кроме того, исследование процессов происходящих в послесвечении положительного столба тлеющего разряда представляет интерес для разработки плазменных лазеров [8]. При этом варьирование параметров плазмы дает возможность управлять химическими процессами [9] и оптимизировать их энергетическую эффективность [10].

Разработка высокоэкономичных лазеров на эксимерах типа ЭГ* (Э -атом инертного газа, Г - атом галогена), а также получение соединений в условиях сильно неравновестной плазмы положительного столба тлеющего разряда в смесях фтора с благородными газами обусловливают определенный интерес к спектральным характеристикам и электрическим параметрам такой плазмы [11, 12].

Выше изложенное позволяет заключить, что изучение кинетики и механизмов образования и гибели активных частиц в плазме стационарного и импульсного разряда смесей тяжелых инертных газов с молекулярными добавками электроотрицательных газов представляет практический и научный интерес, поэтом}^ тема диссертационной работы, посвященной исследованию релаксационных процессов в сложных молекулярных системах и физической кинетики в сложной химически активной плазме, несомненно актуальна.

Не меньший интерес представляет исследование релаксационных процессов, вызванных частицами высоких энергий 1 МэВ) в сложных молекулярных системах находящихся в твердом состоянии, в частности, в органических сцинтилляторах (пластмассовых или кристаллических) .

Исследованию процесса сцинтилляции, вызванного прохождением заряженной частицы через сцинтиллирующий слой, посвящено значительное число работ, в которых описывается механизм передачи энергии частицы, излучение фотонов центром свечения [13-15]. При этом используется упрощающее предположение о мгновенном излучении общего количества фотонов отдельного акта сцинтилляции, что удовлетворяет практике использования сцинтплляторов малой толщины. Для названного случая время движения частицы через сцинтиллятор существенно меньше характерного времени высвечивания фотонов, что и позволяет использовать указанную идеализацию.

Цель работы. Исследование релаксационных процессов в условиях послесвечения импульса положительного столба тлеющего разряда в тяжелых инертных газах и установление связи кинетических характеристик с физическими параметрами в плазме смесей тяжелых инертных газов с электроотрицательными газами, а так лее релаксационных процессов вызванных частицами высоких энергий в пластмассовых сцинтилляторах конечной толщины на основе n-терфенила в полистироле.

Научная новизна состоит в том, что: для конкретных условий стационарного разряда: ток разряда (1-35 мА), давление в реакторе (0,1-5 торр), состав плазмообразукяцего газа (0-100% Аг, 0-100% Хе, F2 в смесях с благородными газами (Не, Ne, Аг, Кг, Хе) от 0 до 92%); плазмы послесвечения: ток разряда (1-55 мА), давление в реакторе (0,5-5 торр), состав плазмообразующего газа (0-100% Аг, 0-100% Хе, 0-100% F2); СВЧ разряда: давление в реакторе (0,1-10 торр), состав плазмообразующего газа (CIF5, C1F5 + 1%Кг, CIF5 + 20%СЬ), а так же сцинтилляци-онного слоя (гг-терфенил в полистироле) конечной толщины (1=0,05-0,5 м):

1. Впервые выполнены исследования зондовыми методами физических параметров,а так же спектров излучения плазмы стационарного и импульсного разряда в ксеноне, аргоне и их смесях с фтором.

4. Впервые установлено, что установление стационарного состояния при развитии импульса при временах порядка Ю-2 с обусловлено в основном временем диффузии активных частиц к стенке разрядника.

6. Впервые установлены характерные времена релаксации плазмы СВЧ разряда антенных переключателей при различных молекулярных составах.

7. Впервые проведены исследования кинетики процессов генерации и распространения фотонов в сцинтилляционном слое (n-терфенил в полистироле) для случая прохождения релятивистского /i-мезона через слой. Измерялась длительность излучения Д£ет фотонов в зависимости от толщины сцинтилляционного слоя (/=0,05-0,5 м).

8. Впервые приведены результаты измерения общей длительности процессов излучения и выхода фотонов Atcom из сцинтилляционного слоя для случая использования покрытия, части боковой поверхности, с коэффициентом диффузного отражения света р—0,9; 0,95.

На защиту выносится:

1. Установлен эффект влияния упругих столкновений электронов с атомами Аг, Кг, Хе в плазме смеси при условиях: ток разряда (1-35 мА), давление в реакторе (0,1-35 торр), состав плазмообразующего газа (F2 в смесях с благородными газами (Не, Ne, Аг, Кг, Хе) от 0 до 92%) на электрофизические свойства плазмы, среднюю энергию, функцию распределения и концентрацию электронов.

2. Установлена определяющая роль в низкотемпературной плазме (ток разряда (1-55 мА), давление в реакторе (0,5-5 торр), состав плазмообразующего газа (0-100% Аг, 0-100% Хе, 0-100% F2)) диффузии активных частиц на время развития импульса.

3. Установлен механизм влияния диссоциативного прилипания и процессов Хорнбека-Молнара в смесях Хе + F2, Аг + F2 на послесвечение импульсного разряда.

4. Кинетическая модель процесса генерации и распространения фотонов в сцинтиллирующем слое толщины /=0,05-0,5 м и для случая использования покрытия, части боковой поверхности, с коэффициентом диффузного отражения света />=0,9; 0,95.

Достоверность результатов обеспечивалась анализом величин ошибок экспериментальных методик, согласием экспериментальных результатов независимых методик, совместным применением теоретических, численных и экспериментальных исследований, высокоточной аппаратурой, тщательно отработанной методикой и широкой апробацией работы на многочисленных конференциях.

Практическая ценность работы. Полученные результаты могут быть использованы в качестве исходных для дальнейших исследований в области изучения процессов в стационарной им распадающейся плазме в смесях тяжелых инертных газов с молекулярными электроотрицательными добавками, а также при оптимизации процессов и построении математических моделей плазмы различного состава. Результаты работы могут быть полезны при разработке газовых и плазменных лазеров, а также для создания детекторов заряженных частиц с большой толщиной и повышенной эффективной площадью сцинтил-ляционного слоя.

Апробация работы и публикации. Основные результаты диссертации докладывались на на итоговой научной конференции Ивановского государственного университета "Молекулярная физика неравновесных систем" (Иваново, 1997), 1-ой Международной научно-технической конференции "Экология человека и природы" (Иваново, 1997), на итоговой научной конференции Ивановского государственного университета "Молекулярная физика неравновесных систем" (Иваново, 1998), на IX Международном симпозиуме "Тонкие пленки в электронике" (Иваново,1998), на юбилейной научной конференции Ивановского государственного университета "25 лет ИвГУ" (Иваново, 1998), на I Всероссийской научной конференции "Молекулярная физика неравновесных систем" (Иваново, 1999), а также на ежегодных научно-технических конференциях ИвГУ в 1997-1998 годах. По материалам диссертации опубликовано 16 печатных работы, в том числе 2 статьи.

Заключение диссертации по теме "Физическая химия"

Выводы.

Для конкретных условий стационарного разряда: ток разряда (135 мА), давление в реакторе (0,1-5 торр), состав плазмообразующего газа (0-100% Аг, 0-100% Хе, F2 в смесях с благородными газами (Не, Ne, Ar, Кг, Хе) от 0 до 92%); плазмы послесвечения: ток разряда (1-55 мА), давление в реакторе (0,5-5 торр), состав плазмообразующего газа (0-100% Аг, 0-100% Хе, 0-100% F2); СВЧ разряда: давление в реакторе (0,1-10 торр), состав плазмообразующего газа (CIF5, CIF5+1%Кг, CIF5+ 20%С12), а так же сцинтилляционного слоя (n-терфенил в полистироле) конечной толщины (1=0,05-0,5 м):

1. Впервые выполнены исследования зондовыми методами физических параметров,а так же спектров излучения плазмы стационарного и импульсного разряда в ксеноне, аргоне и их смесях с фтором.

7. Впервые проведены исследования кинетики процессов генерации и распространения фотонов в сцинтилляционном слое (n-терфенил в полистироле) для случая прохождения релятивистского /1-мезона через слой. Измерялась длительность излучения Atem фотонов в зависимости от толщины сцинтилляционного слоя (/=0,05-0,5 м).

4.3. Заключение.

Итак, экспериментально исследована кинетика процесса генерации и распространения фотонов в сцинтилляционном слое (n-терфенил в полистироле) для случая прохождения релятивистского /i-мезона космических лучей через слой. Была измерена длительность излучения фотонов в зависимости от толщины сцинтилляционного слоя (1=0,05-0,5 м). Приведены результаты измерения общей длительности процессов излучения и выхода фотонов из сцинтилляционного слоя для случая использования покрытия, части боковой поверхности, с коэффициентом диффузного отражения света р. Представлена математическая модель описывающая кинетику процесса генерации и распространения фотонов в сцинтилляционном слоев конечной толщины. Результаты экспериментов сравниваются с модельными расчетами.

Установлено, что существенно возрастает роль времени возбуждения центров свечения с увеличением толщины слоя. Расчеты показывают, что для случая прохождения релятивистской частицы через сцин-тилляционный слой n-терфенил в полистироле, интенсивность излучения устанавливается при толщине слоя 1,2 м, при этом время установления будет 9-Ю-9 с. Экспериментально проверена работоспособность модели процесса генерации и распространения фотонов в сцинтилляционном слое

Список источников диссертации и автореферата по химии, кандидата физико-математических наук, Баранов, Павел Николаевич, Иваново

1. Зайцев В.В. ФРЭЭ и кинетические характеристики низкотемпературной плазмы во фторе. //ТВТ. 1989. Т.27. N5. С. 842-846.

2. Зайцев В.В. Спектр излучения и состав плазмы импульсного разряда в смеси аргона и ксенона с фтором. //Опт. и спектр. 1992. Т.72. В.4. С. 859-870.

3. Благоев А.Б., Колоколов Н.Б., Лягугценко Р.И. и др. Исследование функции распределения по энергиям в плазме послесвечения. I. //ЖТФ. 1974. Т.44. N2. С. 333.

4. Благоев А.Б., Колоколов Н.Б., Лягугценко Р.И. и др. Исследование функции распределения по энергиям в плазме послесвечения. III. //ЖТФ. 1977. Т.47. N10. С. 2102.

5. Малкин О.А. Импульсный ток и релаксация в газах. М.: Атомиз-дат, 1974. 280 с.

6. Chang-Jen-Chin, Horbson R.M., Laframboise I.G., е. a. Theory of electron temperature relaxation in an afterglow. //J. Phys. B. Atom. Mol. Phys. 1978. V.ll. P. 1675-1679.

7. Bhattacharya A.K., Ingold K. Diffusion cooling of electrons in afterglow plasmas. //J. Appl. Phys. 1972. V.43. P. 1535-1542.

8. Гордиец Б.Ф., Осипов А.И., Шелепин Л.А. Кинетические процессы в газах и молекулярные лазеры. М.: Наука, 1980. 512 с.

9. Зайцев В.В., Машков А.В. Кинетика активационных процессов в смеси аргона с кислородом. //ЖФХ. 1997. Т.71. N8. С. 1498-1500.

10. Бульенков Н.А., Талис А.Л., Самойлович М.И. и др. Тонкие алма-зоподобные пленки как объект модульного подхода. //Материалы 7 Международного симпозиума "Тонкие пленки в электронике".и

11. Москва-Иошкар-Ола, 1996. С. 54-64.

12. Berlcowitz J., Shupka W.A. Diatomic ions and noble gas fluorides. //Chem. Phys. Lett. 1970. V.7. N4. P. 447-450.

13. Никитин И.В., Росоловский В.Я. Реакции фтора и фторидов неметаллов в электрическом разряде. //Успехи химии. 1970. Т.39. N7. С. 1161-1170.

14. Абрамов А.И., Казанский Ю.А., Матусевич Е.С. Основы экспериментальных методов ядерной физики. М.: Атомиздат, 1977. С. 208246.

15. Калашникова В.И., Козодаев М.С. Детекторы элементарных частиц. М.: Наука, 1966. С. 190-211.

16. Ляпидевский В.К. Методы детектирования излучений. М.: Энер-гоатомиздат, 1987. С. 253-307.

17. Alentyev A., Zaitsev V. //5th European Particle Accelerator Conference. Europhysics Conference. 11-14 June 1996. P. 90.

18. Фриш С.Э. Оптические спектры атомов. М.: Физматгиз, 1963. 640 с.

19. Райзер Ю.П. Физика газового разряда. М.: Наука, 1987. 592 с.

20. Елецкий А.В. Процессы в химических лазерах. //УФН. 1981. Т.134. Вып.2. С. 237-278.

21. Милантьев В.П., Темко С.В. Физика плазмы. М.: Просвещение, 1983. 170 с.

22. Словецкий Д.И. Механизмы химических реакций в неравновесной фторсодержагцей плазме. В кн.: Химия плазмы. /Под ред. Б.М. Смирнова. М.: Энергоатомиздат, 1983. Вып.10. С. 108-130.

23. Югай К.Н., Тихомиров И.А., Марусин В.В. О влиянии химической реакции на распределение электронов по скоростям в низкотемпературной плазме. //ЖПС. 1970. Т.13. В.6. С. 1081-1083.

24. Руделев С.А., Степанов А.Ф. Исследование возбужденных ионов иода в смеси гелий-иод. //ЖПС. 1974. Т.20. В.5. С. 788-791.

25. Зайцев В.В., Зверевекая Е.Ю., Климов В.Д. и др. Исследование спектральных характеристик и электрических параметров низкотемпературной плазмы в смесях Ne+F2 и He+F2. //Опт. и спектр. 1981. Т.51. N3. С. 448-452.

26. Зайцев В.В. Функция распределения электронов по энергиям, параметры плазмы и скорости элементарных актов в тлеющем разряде в водороде, гелии, азоте и смеси водорода с хлором и парами воды. Дис. . канд. физ,- мат. наук, ИХТИ, Иваново, 1973. 120 с.

27. Зайцев В.В., Максимов А.И., Светцов В.И. Измерение ФРЭЭ и электрических характеристик слоистого тлеющего разряда. //ЖТФ. 1972. Т.42. N9. С. 1894-1898.

28. Волков А.Н., Гиппиус Е.Ф., Колесников В.Н. Непрерывный спектр излучения гелиевой плазмы //ЖПС. 1978. Т.28. В.З. С. 22-25.

29. Зайцев В.В., Зверевекая Е.Ю., Климов В.Д. и др. Диссоциация молекул фтора в плазме тлеющего разряда. //ЖФХ. 1977. Т.51. В.5. С. 1213-1215.

30. Зайцев В.В., Зверевекая Е.Ю., Климов В.Д. и др. Спектральные характеристики и электрические параметры положительного столба тлеющего разряда в смесях Не + F2 и Кг + F2. //ЖПС. 1981. Т.35. В.5. С. 765-769.

31. Стриганов А.Р., Свентицкий Н.С. Таблицы спектральных линий нейтральных и ионизованных атомов. М.: Атомиздат, 1966. 900 с.

32. Зайцев В.В., Зверевекая Е.Ю., Климов В.Д. Спектральные характеристики и электрические параметры и диссоциация молекул в положительном столбе тлеющего разряда во F2, Ne и смеси Ne+F2. //ЖПС. 1980. Т.ЗЗ. N6. С. 1130

33. Словецкий Д.И. Механизмы химических реакций в неравновесной плазме. М.: Наука, 1980. 310 с.

34. Физические величины: Справочник /Под ред. И.С. Григорьева, Е.З. Мелихова. М.: Энергоатомиздат, 1991. 1232 с.

35. Колоколов Н.Б., Кудрявцев А.А. Процессы хемоионизации в низкотемпературной плазме. В кн.: Химия плазмы. /Под ред. Смирнова Б.М. М.: Энергоатомиздат, 1989. Вып. 15. С. 127-163.

36. Герасимов Г.Н., Хряков Б.В. Исследование рекомбинации в послесвечении ксенона. //Опт. и спектр. 1975. В.З. С. 453-459.

37. Голант В.Е., Жилинский А.П., Сахаров И.Е. Основы физики плазмы. М.: Атомиздат, 1977. 312 с.

38. Колоколов Н.Б., Кудрявцев А.А., Романенко В.А. Функция распределения электронов по энергиям в плазме послесвечения с учетом радиального электрического поля. //ЖТФ. 1986. Т.56. N9. С. 1737-1743.

39. Демидов В.И., Колоколов Н.Б. Взаимодействие между возбужденными атомами в плазме послесвечения неона. //ЖТФ. 1978. Т.49. N9. С. 1832-1835.

40. Баранов И.Ю., Демидов В.И., Колоколов Н.Б. Парные столкновения возбужденных атомов и удары второго рода между метаста-бильными атомами и электронами в плазме послесвечения аргона. //Известия вузов. Физика. 1982. N8. С. 117-119.

41. Девдариани А.З., Демидов В.И., Колоколов Н.Б. и др. Электронные спектры при медленных столкновениях возбужденных атомов инертных газов. //ЖЭТФ. 1983. Т.84. N5. С. 1646-1653.

42. Волкова Л.М., Демидов В.И., Колоколов Н.Б. и др. Применение метода регуляризации при зондовых исследованиях энергетических спектров электронов в плазме. //ЖТФ. 1983. Т.53. N5. С. 913-914.

43. Rutscher A., Pfau S. Zum Mechanismus der positivet Niederdrucksaule im Grenzall Kleiner Electronendichten. //Beitr. Plasmaphys. 1967. N7. S. 187-203.

44. Смирнов Б.М. Ионы и возбужденные атомы в плазме. М.: Атомиздат, 1974. 420 с.

45. Егоров B.C. Молекулярные ионы инертных газов в плазме импульсного разряда. В кн.: Химия плазмы. /Под ред. Смирнова Б.М. М.: Энергоатомиздат, 1980. Вып.7. С. 187-218.

46. Иванов В.А. Распадающаяся плазма с молекулярными ионами. В кн.: Химия плазмы. /Под ред. Смирнова Б.М. М.: Энергоатомиздат, 1987. Вып. 13. С. 74-114.

47. Колоколов Н.Б. Исследование процессов с участием возбужденных атомов методами плазменной электронной спектроскопии. В кн.: Химия плазмы. /Под ред. Смирнова Б.М. М.: Энергоатомиздат, 1985. Вып.12. С. 56-96.

48. Баранов В.Ю., Борисов В.М., Степанов Ю.Ю. Электроразрядные эксимерные лазеры на галогенидах инертных газов. //М.: Энергоатомиздат. 1988. 216 с.

49. Радциг А.А., Смирнов Б.М. Параметры атомов и атомных ионов. М.: Энергоиздат, 1986. 420 с.

50. Смирнов Б.М. Возбужденные атомы. //М.: Энергоиздат, 1982. 231 с.

51. Борисов В.Б., Егоров B.C., Ашурбеков А.И. Элементарные процессы образования и уничтожения заряженных частиц в бестоковой плазме инертных газов. В кн.: Докл. VI Всес. конф. по физике низкотемпературной плазмы. //Д.: Изд-во ЛИЯФ, 1983. Т.1. С. 20-22.

52. Елецкий А.В., Смирнов Б.М. Диссоциативная рекомбинация электрона и молекулярного иона. //УФН. 1982. N1. С. 25-59.

53. Колоколов Н.Б., Торонов О.Г. Исследование процессов с участием метастабильных атомов ксенона. В кн.: Докл. VI Всес. конф. по физике низкотемпературной плазмы. //Л.: Изд-во ЛИЯФ, 1983. Т.1. С. 23-24.

54. Deloche R., Monchicourt P., Cheret M. e. a. High-pressure helium afterglow at room temperature. //Phys. Rev. A. 1976. V.13. N3. P. 1140-1163.

55. Prommhold L., Biondi M.A., Merh F.J. Electron-temperature dependence of electron-ion recombination in neon. //Phys. Rev. 1986. V.165. N1. P. 44-52.

56. Shiu Y.I., Biondi M.A. Dissociative recombination in argon. //Phys. Rev. A. 1978. V.17. N3. P. 868-877.

57. Shiu Y.I., Biondi M.A. Dissociative recombination in kripton. //Phys. Rev. A. 1977. V.16. N6. P. 1817-1820.

58. Shiu Y.I., Biondi M.A., Sipler D.P. Dissociative recombination in xenon. //Phys. Rev. A. 1977. V.15. N2. P. 494-500.

59. Sauter G.F., Gerber M.A., Oskam H.J. Studies of decaying plasmas produced in Ne and He-Ne mixtures. //Physica. 1966. V.32. N11. P. 1921-1932.

60. Veatch G.E., Oskam H.J. Recombination and ion-conversion process in He-Ne mixtures. //Phys. Rev. A. 1970. V.2. N4. P. 1422-1428.

61. Connor T.R., Biondi M.A. Dissociative recombination in neon: spectral line-shapes studies. //Phys. Rev. 1965. V.140. N3A. P. 778791.

62. Иванов В.А., Сухомлинов B.C. Колебательная релаксация высоковозбужденных ионов Ne^" в слабоионизованной плазме. //ЖТФ. 1984. Т.54. N10. С. 1903-1909.

63. Veatch G.E., Oskam H.J. Recombination and ion conversion processes of argon ions. //Phys. Rev. A. 1970. V.l. N3. P. 1498-1506.

64. Richardson J.H. Electron removal in kripton afterglows. //Phys. Rev. 1952. V.88. N4. P. 895-900.

65. Stevefelf J., Pouvesle J.M., Bouchoule A. Reaction kinetics of high preassure helium fast discharge afterglow. //J. Chem. Phys. 1982. V.76. N8. P. 4006-4015.

66. Пастор А.А., Егоров B.C. О влиянии ионно-молекулярных реакций на харрактер послесвечения разряда в смеси неон-водород. //Вест. ЛГУ. 1973. Т.22. N4. С. 48-52.

67. Barbet A., Sadeghi N., Pebay-Peyroule J.C. Study of electron-ion recombination processes in the xenon afterglow plasma. //J. Phys. B. 1975. V.8. N10. P. 1785-1794.

68. Иванов В.А., Скобло Ю.Э. Кинетика распада плазмы диффузного и контрагпрованного разряда в ксеноне. //Физика плазмы. 1986. Т.12. N6. С. 708-713.

69. Иванов В.А., Пенкин Н.П. Спектроскопические исследования процессов рекомбинации в слабоионизованной распадающейся плазме инертных газов. //ЖПС. 1984. Т.40. N1. С. 5-33.

70. Месси Г. Отрицательные ионы. М.: Мир, 1979. 755 с.

71. Braden R.S. A new concept in microwave gas switcing elrments. //IRE Trans. 1960. V. ED-7. N1. P. 54-59.

72. Bricon J. Disparition des charges dans les tubes de communication. //Le Vide. 1959. V.14. N84. P. 357-364.

73. Резонансные разрядники антенных переключателей. /Под. ред Лебедева И.В. М.: Сов. радио. 1976. 248 с.

74. Брискман Б.А., Милинчук В.К. Влияние вида ионизирующего излучения на радиационные эффекты в органических веществах. //ХВЭ. 1989. Т.23. N3. С. 195-207.

75. Тютнев А.П., Ванников А.В., Саенко B.C. Электрические явления при радиолизе твердых органических систем. //ХВЭ. 1983. Т.17. N1. С. 3-24.

76. Вехотин С.С., Гулаков И.Р., Перцев А.Н. и др. Одноэлектронные фотоприемники. М.: Энергоатомиздат, 1986. 160 с.

77. Красовицкий Б.М., Болотин Б.М. Органические люминофоры. Л.: Химия, 1976. 344 с.

78. Полак Л.С., Гольденберг М.Я., Левицкий А.А. Вычислительные методы в химической кинетике. М.: Наука, 1984. 280 с.

79. Шуп Т. Прикладные численные методы в физике и технике: Пер. с англ. М.: Высшая школа, 1990. 255 с.

80. Волков Е.А. Численные методы. М.: Наука, 1982. 256 с.

81. Бородин Л.И., Герасимович А.И., Кеда Н.П. и др. Справочное пособие по приближенным методам решения задач высшей математики. Минск. Вышэйшая школа, 1986. 186 с.

82. Дьяконов В.П. Справочник по алгоритмам и программам на языке бейсик для персональных ЭВМ. М.: Наука, 1987. 240 с.

83. Алексеев Б.В., Котельников А.А. Зондовый метод диагностики плазмы. М.: Энергоатомиздат, 1988. 240 с.

84. Зайцев В.В., Векшин В.А. Релаксационные процессы в плазме послесвечения смеси Ar + F2. //Тезисы докладов юбилейной научной конференции ИвГУ. Иваново, ИвГУ. 1984. С. 135-136.

85. Виноградов Г.И., Иванов Ю.А., Лебедев Ю.А. О контактных методах диагностики низкотемпературной плазмы пониженного давления. /В кн.: Плазмохимические реакции и процессы. М.: Наука, 1977. С. 112-134.

86. Диагностика плазмы./Под ред. Р.Хадлстоуна и С. Леонарда. М.: Мир, 1967. 515 с.

87. Эмануэль М.Н., Кнорре Д.Г. Курс химической кинетики. М.: Высшая школа, 1984. 463 с.

88. Александров Н.Л., Напартович А.П. Процессы в газе и плазме с отрицательными ионами. //УФН. 1993. Т.163. N3. С. 1-26.

89. Morgan L.A., Noble C.J. Elastic scattering of elecnrons by fluorine molecules. //J. Phys. B: At. Mol. Phys. 1984. V.17. N11. P. L362-L373.

90. Center R.E., Mandl A. Ionization Cross Section of F2 and CI2 by Electron Impact. //J. Chem. Phys. 1972. V.57. N10. P. 4104-4106.

91. Christophorou L.G., Corkle D.L., Christodoulides A.A. Electron Attachment Process. //Elec. Mol. Inter, and there Appl. 1984. V.l. P. 477-617.

92. McCorcle D.L., Christophorou L.G., Christodoulides A.A., Pichiarella L. Electron attachment to F2 //J. Chem. Phys. 1986. V.85 N4. P. 1966-1970.

93. Fliflet A.W., McKay V. Dissociation of F2 by electron impact exitation of the lowest 37ru electronic state. //Phys. Rev. A. 1980. V.21. N3. P. 788-792.

94. Mason N.J., Newell W.R. Total cross section for metastable exitation in the rare gases. //J. Phys. B: At. Mol. Phys. 1967. V.20. N6. P. 13571377.

95. Michel P., Winkler R. Geschwindigertsverteilungsfunktion und makros-kopische Bilanzkoeffizienten der Electronen im Molecularen Wasser-stoffplasma. //Beitr. Plasmaphys. 1975. V.16. N4. P 233-250.

96. Елецкий А.В., Смирнов Б.М. Физические процессы в газовых лазерах. //М.: Энергоатомиздат. 1985. 152 с.

97. Зайцев В.В., Алентьев А.Н., Баранов П.Н. Кинетика процессов генерации и распространения фотонов в сцинтилляционном слое. //Известия высших учебных заведений. Физика. 1999. Т.42. N6. С. 73-77.

98. Алентьев А.Н., Баранов П.Н., Зайцев В.В. К вопросу регистрации частиц высокой энергии. //Материалы итоговой научной конференции Ивановского государственного университета "Молекулярная физика неравновесных систем". Иваново: ИвГУ, 1997. С. 5.

99. Орешак О.Н., Остапченко Е.П., Степанов В.А. Ошибки методов двойного дифференцирования. //Обзоры электронной техники. 1969. Вып.67. С. 136.

100. Луковников А.И., Новгородов М.З. Об искажениях функции распределения электронов по энергиям, измеряемой цилиндрическим зондом. //Краткие сообщения по физике ФИАН. 1971. N1. С. 2754.

101. Подгорный И.М. Лекции по диагностике плазмы. М.: Атомиздат, 1968. 220 с.

102. Александров Н.Л., Сон Э.Е. Энергетическое распределение и кинетические коэффициенты электронов в газах в электрическом разряде. В кн.: Химия плазмы. /Под ред. Б.М. Смирнова. М.: Атомиздат, 1975. Вып.2. С. 35-75.

103. Hardy К.A., Sheldon J.W. Metastabile atom density in helium, neon and argon glow discharges. //J. Appl. Phys. 1982. V.53. N12. P. 85328536.

104. Зайцев В.В., Баранов П.Н., Приходько А.С. Функция распределения электронов по энергиям в химическиактивной плазме в смеси аргона с фтором. //Материалы итоговой научной конференции

105. Ивановского государственного университета "Молекулярная физика неравновесных систем". Иваново: ИвГУ, 1997. С. 14.

106. P. Michel, S. Pfau, A. Rutsher, R. Winlcler Diffusiontheoretische Beschreibung der dissoziation und des Ionenhaltes im schwachionisier-ten Saulenplasma der Wasserstoffenentladung. //Beitr. Plasmaphys. 1980. V.20. N1. P. 25-37.

107. Зайцев В.В., Приходько А.С., Голубенец Р.И. ФРЭЭ в плазме ПС TP в ксеноне, фторе и их смесях. //ТВТ. 1984. Т.22. N3. С. 438443.

108. Zaitsev V.V. //Proc. of the Fourth European Particle Accelerator Conference. London: World Sc. 1994. V.2. P.1441.

109. Зайцев В.В., Зверевская Е.Ю., Зухер Я.И. ФРЭЭ и электрические характеристики ПС TP в криптоне. //ТВТ. 1979. Т.17. N1. С. 2026.

110. Yoshizava Т., Sakaj Y., Tagashira Н. //J. Phys. Data. 1979. V.12. N9. P.1839.

111. Shimonuma W., Tagashira H. //J. Phys. Data. 1982. V.15. N12. P.2443.

112. Николаев H.C., Суховерхов В.Ф., Шишков Ю.Р. Химия галоидных соединений фтора. М.: Наука. 1986. 348 с.

113. Зайцев В.В., Зверевская Е.Ю. Диссоциация молекул фтора в смесях с благородными газами в плазме положительного столба тлеющего разряда. //ЖФХ. 1984. Т.57. N6. С. 1364-1369.

114. Елецкий А.В., Смирнов Б.М. Диссоциативное прилипание электрона к молекуле. //УФН. 1985. Т.147. В.З. С.459-484.

115. Куликов В.И., Мецук В.Е. //Письма в ЖТФ. 1988. Т.14. В.13. С. 233-236.

116. Зайцев В.В., Максимов В.И., Светцов В.И. Измерение ФРЭЭ и электрических характеристик слоистого тлеющего разряда. //ЖТФ. 1972. Т.42. N9. С. 1894-1898.

117. Иванов В.А. Кинетика деионизации и образования возбужденных атомов в распадающейся плазме в смеси гелий и ксенон. //Опт. и спектр. 1988. N4. С. 783-791.

118. Иванов В.А., Скобло Ю.Э. К вопросу о диссоциативной рекомбинации в гелиевом послесвечении. //Опт. и спектр. 1988. N3. С. 536-543.

119. Зайцев В.В., Векшин Е.А., Климов В.Д. Кинетика процесса деионизации плазмы смеси Ar + F2. //ЖФХ. 1985. Т.59. N9. С. 23062307.

120. Баранов П.Н., Баранова Т.А., Зайцев В.В. Исследование физических параметров и кинетики процессов в плазме смесей благородных газов с электроотрицательными. //Юбилейный сборник тезисов статей молодых ученых. Иваново: ИвГУ, 1998. С. 127-128.

121. Баранов П.Н., Зайцев В.В. Моделирование плазмы послесвечения ксенона. //Юбилейный сборник тезисов статей молодых ученых. Иваново: ИвГУ, 1998. С. 134-135.

122. Зайцев В.В., Баранов П.Н. К вопросу о релаксации возбужденных состояний в низкотемпературной плазме. //Материалы I Всероссийской научной конференции "Молекулярная физика неравновесных систем". Иваново: ИвГУ, 1999. С. 50-51.

123. Комкин Н.Д., Лаговьер Б.Б., Смирнова Л.Д. Зависимость времени восстановления разрядников от давления молекулярного газа. //Электронная техника. Сер. 1. Электроника СВЧ. 1970. В.8. С. 37-39.

124. Голант В.Е. Возникновение разряда под действием экспоненциально нарастающей высокочастотной мощности. //ЖТФ. 1957. Т.27. N9. С. 2071-2079.

125. Русанов В.Д., Фридман А.А. Физика химически активной плазмы. М.: Наука, 1984. 416 с.

126. Самарцев В.В., Шейбут Ю.Е. Нелинейные эффекты когерентной резонансной спектроскапии в молекулярных кристаллах. //Межведомственный сборник научных статей "Световое эхо и проблемы когерентной оптики". Куйбышев: КГУ. 1990. С. 6-11.

127. Ландсберг Г.С. Оптика. М.: Наука, 1976. С. 470-479.

128. Румер Ю.Б., Рыбкин М.Ш. Термодинамика, статистическая физика и кинетика. М.: Наука, 1977.

129. Радушкевич Л.В. Курс статистической физики. М.: Просвещение, 1966. С. 390-396.

130. РОССИЙСКАЯ f ГОСУДАРСГВЕМ,^ ' ^ПЛИСТЕПЛГ4