Релаксация заселенности системы взаимодействующих центров малого радиуса в твердых телах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

СШ1-аКГЕРЪУРГийЖ ГОсУДАРСТеШШЙ УЬШРСИТ^

На правах рукописи

йалг^ез Виктор Алакеандровик

УДК 535.343.2; 535:548; 535.37; 535:530.18Н

реш^уя засзекностй иотш 23а»и)дьйстйуг34« центров малого радиуса

И ТВ.£РДЫХ ТЕЛАХ

( 01.04.3? - физика .твердого тзла )■

автореферат

диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

Санкт-Петербург

1992'

Работа выполнена в Государственном ордена Ленина к ордена Октябрьской революции оптическом институте им. С.И.Вавилова

Официальные оппоненты; доктор физкко-«атекатических наук,

Профессор «¡./¿.Дьяконов

доктор физико-математических наук, профессор А.С.Кондратьев

доктор физико-математических наук, профессор Н.Н.Розанов

Ведущая организация: Физико-технический институт , им. А.¡5.Иоффе АН России

Защита состоится 1ЛЛ"О^Сл. 1992 г. час.

на заседания специализированного совета Д 063.57.32 по защите диссертаций на соискание ученой степени доктора екзико-мате-матических наук при Санкт-Петербургском Государственном университете по адресу: 199034, Санкт-Петербург, Университетская наб., 7/9 .

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Санкт-Петербургского университета.

Автореферат разослан " 1Л-" 1&92 г.

Ученый секретарь специализированного совета доктор физико.-математичееких наук

Б.А.Соловьев

СЩЛЯ ХАРЛкТ£Р/Ота\ РАБОТЫ

Актуальность проблв'.а. Среди основных каналов получения информации о внутреннем строении вещества и динамике протекавших в не:* рдохтрош-д:" (и других) процессов моете' выделить -такой, как изучсннз кинетики затухания керазнонесной заселенности, созданной э:-:т:!ни1: источником излучзггия. Зтот метод давно использовался в ЭПР- « ЖР-диалг.зопак, а з последило дза деся?;иетия получил ~;:роноз распространениз з оптической облаете спектра з связи с раззхтиен техники лазерной спектроскопии,

ЧррзЕчча&с популгаа«:! и практаяее:?:* з&якгалк структурами, хотерпе з эптттчеелом диапазоне однигг: из перзых начал:: исследоваться к:этически?.« методами, "'.клн еистег.гс с ло.язльнама цоят-рада (.."Ц) "алого-радиуса, Хграэтзрной оезбзкиостьэ птах объектов язляетзя ловализали вожсзюс функций возбут^бншх состояний гблкои центра. Это лорегдае? определённую специфику взакмо-дейстзия огих центров как др;т с другом, так и о друга;,и степеням сюбсдь:, стлэтаа^гутз их от ЛЦ больного радиуса, злектрэкйав возбуждения котернх разказанн до значительной.области пространства.

Ярким* представителя;®! систем с ЛЦ малого радиуса являются кристаллы, и стекла, ахткЕировашше элементам перзходаых металлов -/ редкогенелы-гл.!:! элементами (с незаполненными с(- и^-обо-' лочками). сл б г; троны в нутрэ кима зкранирозакк-эс с1т и т-оболочек слабо взаимодействую? с окрзлкзк;?эм и в значи?едькой степени сохранш? свою индивидуальность. Эта специфическая особенность дзлает кристаллы 7. стёкла с с1- и |-хона:/и унихальнаш модельными объекта;« для изучения- хногих ' ^лгдаквнвальийс вопросов физики твердого тела.

Однако, значимость центров ш1Ло£э. радиуса на исчерпывается только свойствами фундаментального характера. Например, ¿рмстал-лн х стёкла с редкоземельными иоаами РЗИ не- менее валки и в прикладном отнесении, Достаточно сказать, что, БЗИ являются прекрасными зондами для исследования кристаЛдо-хкшчэских свойств примесных систем. Кроме того, обладая узкими Л!!нийми в оптическом диапазоне, некоторые из этих ионов (Сг* Егг+ ) являются яснкурентноспоссбными з получении на них стимулироваи-ного излучения.-

Если ттоицзктрацкя ЛЦ мала,' то зозбуздекие и дезактивация

каждого из них независимы от наличия других центров. Тогда основными каналами релаксации неравновесной заселенности ЛЦ являются либо переход в основное состояние с испусканием кванта света соответствующей частоты (излучатедьная релаксация), либо размен электронной энергии возбуэдекия на энергию колебаний матрицы (безкзлучательная тэелаксация). Возможна ?ак;ке комбинация этих процессов.

С росток концентрации ЛЦ вступают ь игру эффекты взаимодействия ЛЦ, и число возмойньх каналов релаксации неравновесной заселенности с; цественно увеличивается. Она может въ.зь'на-ться как близкодействующей (кулонсвсхой), так и дальнодейству-юцей (через поле излучения) частями меяцентрового взаимодействия. Характер этой релаксации в значительной мере определяется соотношением между энергией взаимодействия ЛЦ друг С'другом и шириной линии люминесценции.

Цель работы. Цель настоящей диссертационной работы состояла в последовательном учете взаимодействия. ЛЦ через поле в ближней и дальней зонах и в теоретическом рассмотрении закономерностей релаксации неравновесной заселенности, связанных с межцентровым взаимодействием. Основные задачи заключались в следующем:

- разработка методов описания релаксации неравновесного распределения заселенности ЛЦ, обусловленной слабым мультипо-льнкммежцентровкм взаимодействием, внутри неоднородного контура поглощения;

- построение адекватной теории однофононного переноса энергии между парой ЛЦ применительно к РЗИ в 4{-состояниях,которая является составной частью задачи о спектральной диффузии возбуждений ЛЦ вследствие слабого межцентрового взаимодействия;

- разработка теории термоактивированного захвата возбуждений ЛЦ точечными ловуиками в условиях неоднородного улирения линии поглощения и анализ- температурной зависимости скорости диффузии при различных механизмах последней для ансамбля РЗМ в

-состояниях;

- построение теории пленения резонасной флуоресценции -(Р£) ЛЦ с учетом неоднородного'уширения, анизотропии испускания света ЛЦ и тонкой' структуры их уровней и анализ на основе развитой теории-экспериментальных закономерностей'пленения ре-

4-

зонанстпас акустических фоконов 29 з оптически возведённом рубите Д1г0? :Сул+ ;

изучение закономерностей кооперативного спонтанного излучения: инвертированных многоатомных систем - сверхизлучения (СИ) - при учёте процессов де^азировни и ме*центрового диполь-дипо-льного (ДЦ)вза-/.кодейстзия;

- объяснение зкеперимоктэльакх закономерностей СИ системы протонт-лзс спиноз в твердотельном образце в условиях сканирования ларморозой частоты;

- разработка теорж: прохождения ультракороткого" импульса света через тонкий слой с рэзокекзнкми двухуровневыми центрам-! с учетом диполь-дхпольнэго взаиыодейстзия ЛЦ,

Научная новизна," научная и практкчоеуд»? зкачгагость диссертационной работы состоит' в том, что з ней, во-пзрвкх, развиты ноэнэ метода описания релаксации нераанозосной■заселенности ансамбля ззаиждэйстзутаггих центров малого радиуса, к которым относятся:

. I) метод немарнозского .балансного уразнейяя дяй описания релаксации неравновесной заселённости внутри неоднородного контура V. тормоактиЕирозанкого захвата возбуздениЗ ЛЦ лозуикгмх} '

2) метод спектрально - временной" функции распределения ЛЦ, адекватно описываший пленение резонансной флуоресценции в ансамбле -ЛЦ;

3) метод действующего поля, позволявший эййехтивио учесть в рамка:: полуклассического подхода влияние дтсль-дилольяого взаимодействия ЛЦ на коллективные -радиационные эффекты в регулярных ансамблях ЛЦ.

Зо-г.торьтх, на основе ранее известный'и развитых в диссертации нэтодоп

Г) осуществлена яяасекфпсацйя однзфононных процессов переноса энергии. иезду «¿^-состояниями КЗ»! и показано, что специфика переходов^ обусловленная запретом на них. з. изолирован-, ной ионё и мкромехшгпзмомфорг-йрования одноф'оношого' вйброк-ного крила ?ЗИ в матрице, рвхаш^яд образом влияет на зависимость скорости однофононнэго перано.са'от'расстояния й энергетического зазора;

2) выведено немарковское балансное уравнение, описывающее релаксация неравновесной заселённости и захват возбуждений ЛЦ

•ловушками з разупорядочтеной системе неоднородно узгарошш ЛЦ и методом Манго-Карло установлена его адекватность}

детально проанализирована температурная зависимость скорости захвата возбуждений лозушк^ги в неоднородно уширешсас ансамблях ЛЦ при мультипольном ьтцентровом взаимодействии и двух кб-ханизмах возбуждений, один из которых сзязан с пэрекр-*®аниам бесфоконкьг/ линий ЛЦ, другой - с перекрыванием беспокойной линии одного ЛЦ с однофононшм зиброннш крктом другого;

3) вызедено кинетическое уравйейие для спектральнз-вренен-ной плотности локальных.центров, описываэдее пленение ?5 с учётом неоднородного усирения и анизотропии испускания света, ка ' основе которого'

- продемонстрировано существование дяффуэисннзго режима распространения; К? в изотропном ансамбле ЛЦ,, в корне отличавшееся от режима распространения в газах;

- предсказан эффект,саисобращения диаграмм направлешоетк К&, пленённой,в анизотропной оптически плотной среде, аналогичный еффекту самообраи)бнйя спектральной линии;

дайа детальная интерпретация экспериментальным закономерностям пленения резонаисшх акустических бононов 29 см~* в оптически -возбуждённом рубине; '

4) в ракках.полуклассичвского .подхода проведён детальный .анализ режимов кооперативного спонтанного излучения многоатомных протяжённых систем и влияния дефазнровки, обусловленной однородным и неоднородным ушяренияш спектральной линии на СИ;

Исследовало влияние диполь-дипольного взаимодействия ЛЦ на СИ сосредоточенной системы и систем, характеризующимися чкслаАги Френеля, меньшими единицы;

дано об'ьяснение экспериментальным закономерностям Сй-генерации в системе протонкзх спинов в твердотельном.образце з условиях сканирования лармородей частоты;

5) предложен новый механизм нелинейной прозрачности и боз-зеркалыгой оптической бнстабильности тонких резонансных слоев

в поле ультракороткого импульса света, обусловленный зависимостью резонансной частоты системы, от разностизаселёкностей вследствие диполь-дийольного взаимодействия,

■ Метода, развитые в диссертации, и полученные в ней результаты в' подавляющем большинстве, касаются эффектов, наблюдаемых в

6 •

реальных тверда тела:-: с ЛЦ «злого радиуса. Некоторым из..этих ■ эффектов дано объяснение. !.'догие научные вывода носят общий характер справедливы нз только для рассмотренных твердотельных систем, а имеят более широкую область применимости, Основные результат« диссертации получена вперзкэ«

Основные дджярете полопеутц: I. Решающая роль з формировании зависимости скорости однобоно-нного перекоса энергии от рассголния'и энерлюичвсяого зкзора гтрвдадлегет специфике переходов, обусловленной запретом на зт:; перехода в изолировапгои иопз и 1-улсрокгка киз; там формирования од:-.о?о>1онногэ вябронного крняа КЗ!. Зависимость от расстояния определяется номенклатурой помбдаирухкрх в переходах состояний и симметрией позиций, занимаемы*.коНама в среде, Зависимость от энергетического зазора » фу1цсцибй'формы однофононного виброннсго 'крыла,

2. Релаксация гозбуэденнй ЛЦ по гнергни и захват их ловуи-•:амк з условиях неоднородного уиирония управляется 'котрковским балансньы уравнением, йунюри: паулаи'з'Давдом' уравнении а1«»® сшсл оф^ектезной.скорости перехода из одного энергетического , состояния з другое и затухаят. на временах, порядка времени прыжка гогбуядения на среднее расстояние мекду ЛЦ. *Ьс •эаэисамость от начальной и конечной, энергий определяемся • скорйв*ьв элемен--тарного пракза к временем.сидоная возбуждения на цййтре» с которого оно стартует.

3. Пленеже й'в оптически плотной изотропной, среда подобно ди?$уеии частиц. Коэффициент дв^Сузия определяется длиной свободного пробега кванта и временем л из ни возо'ундЗнного состояния ЛЦ. Д-?.кка свободного пробега фотона № конечна й. силу упругого ■характера рассеяния фотона 'на ЛЦ,

4. Пленение Р5 з анизотропной анейгоге с ориентирован* наот дипольгет моментами перехода подчиняется интегральному уравнений переноса с дальнодействуварш ядром в силу расходимости длин; свободного пробега резонансного.фотона'вдоль оси прозрачности. Диаграмма направленности Р5,: пленённой в анизотропной среде, характеризуется острой Налрайлзнноотьх) ® направлении прозрачности. '

б. Спектр [ОН ярегялет'&х систем неттызает дублетнее. расцепление, обусловленное. оптическими нутациями В собственном по-

7

.ле излучения. Величина расгзпленкя: опредслгется соответстауи-щей частотой Р&би. ДефазироЕка,- сзяганная г- однородным и неоднородны;.! упирением приводит к -исчезновения дублетной структуры спектра СИ.. -

6. Существует порог для свсрэсшучательного. канала сброса инверсии протяжённых сред в условиях гтеобладалс.-гсто неоднородного уширекия, определяемый из у слови;: равенства гатексиэнос-тей спонтанного излучения во все стороны и СИ в дифракционный угол вдоль направления усиления и кадагаящкй ограничение снизу на величину усиления. В дсяороговом -ража® инверсия сбрасывается по каналу одноатомного спонтанного распада.

7. К?,пуль с СЕ регулярные систем, один из линейных размеров которых кзныде длины волны излучения, обнаруживает сильную фазовую модуляцию, обусловленную зависимость» резонансной частоты системы от разности заселённостей вследствие ДД-взаимодействия атомов. Соответственно, спектр СИ испытывает упмре-

' ние, определяемое величиной ДЦ- взаимодействия.

8. Зависимость резонансной частоты системы от разности заселённостей порождает новый механизм нелинейной прозрачное -ти тонких резонансных слоев в импульсных световых полях, отличный от насыщения и самоиндуцированкой прозрачности :&к-Кола-

и Хана. Прозрачность возникает благодаря выталкиванию собственной частоты системы при возбуждении из области розонакса с внешним полем.

9. Веззеркалькая оптическая бпетабпльноеть тонких резонансных слоев возможна на временах, мэнъкг/х времен дефазировки. ^стабильность обусловлена пороговым втягиванием собственной частоты системы при возбуздении в область'резонанса с внешним полем вследствие её зависимости от разности заселённостей. Время переключения бистабильного элемента определяется временем

Cil резонансного слоя.

Апробация работы. Материалы диссертации докладывались на Всесоюзных Феофиловсяих симпозиумах по спектроскопии кристаллов, активированных, ионами редкоземельных и переходных металлов (Краснодар - 1575, Ленинград - IS82, Свердловск - 1985, . Ленинград - 1990 ), Всесоюзном совещании "Люминесценция молекул'и кристаллов" (Таллин - 1987), расширенных заседаниях секции-Совета по люминесценции -АН СССР "Лазерные лгаико*оры"(Зве-

.8 -

нигорсд 1987, 1989), .'/егхдународном симпозиуме "Синергетика и кооперативные явления в твердых телах и макромолекулах" (Таллин - 82), Всесоюзных симпозиумах по световому эхо (Казань -1961, Куйбышев - 1.989), Международных, конференциях по когерентной и нелинейной оптике (Киез - 1980, Ереван - 1582, .'Линек -1988), ие.'кдукароднкх Завидовских конференциях по нелинейной оптике (Новосибирск - 1981, 1990), Всесоюзном семинара ло современны»: проблемам квантовой оптики (Дубна - 1938), Всесоюзном семинаре "Оптическая бистабильнссть и оптические вычислительные системы" (Минск - 1990), к'е-хаунарэдной конференции "Нелинейная динамика оптических систем" (Зфтон.СиА 1990).

Результаты работы докладывались татае на научных семинарах в £ИАН СССР Ьоскза), АН СССР (Ленинград.), ИСАН СССР (Троицк), АН СССР (Ленинград), Ш1 (Ленинград), ЛПЫ (Ленинград) .

Публикации. Основной материал диссертации опубликован в 23 статьи:• в центральных, советских и зарубежных куриалах и тематических сборниках. Из них - две обзора, Обцее число опубликованных автором работ по теме диссертации -'42. В диссертацию включены только те работы ¿втора, выполненные в соавторстве, в которых ему принадлежит идея постановки задачи и метод ее решения, а также в которых им получены ключевые результаты и дана их физическая интерпретация.

Объем и структура диссертации. Диссертация состоит из Введения, пяти глав, Заключения, списка литературы (204 наименования) и изложена на 319 страницах. Иллюстративный материал включает 43 рисунка.

КРАТКОЕ СОДЕЕ&Ж .ДИССЕРТАЦИИ

ГЛАВА I. ОД10^НОНР^ЕГ1РОЦЮ;ЫПЕРШОСА ЭНЕРГИИ ШЗДУ 4£-0ССТ0ЯЖШ ВДЯОЗЗКСЫШ ИОНОВ /1-2/

Простейлим процессом релаксации неравновесной заселенности ЛЦ с некоторой энергией перехода является'некогерентная передача возбудцения другому ЛЦ с отличающейся энергией перехода, вызванная слабы.: и.ежцентровкм кулоновским взаимодействием. В первой глазе диссертации построена полная теория элементарного процесса однофононного переноса энергии менаду РЗИ с участием 4£-переходов. • Специфика 4-{~переходов учитывалась в пред-

шествующих работах (Нагкбарова, 1970; Кагкбаров, Копвиллем, 1264; Нагибарова, Шегеда, 1974), однако не в полной мере.

Необходимо различать три типа однсфонояньзс процессов переноса энергии, определяемых матричныки элементами

М^=<а1Ьг|ьУ-£1агЬ1>, (I)

ма = <01^10210г<011?на ¡у1>_<а2, а ,а2> +

* Нсц-Е^+дЕ

^-Е^-ЛЕ Е1а-ЕЬ5^Е (3)

где ], основное и возбужденное состояния иона О. (оди-

наковой четности), |аь> - состояние противоположной к 1 и 2 четности; , Еао ~ энергии этих состояний; аналогично

для иона Ь ;ЛЕ = ~ энергетический зазор между возбуж-

денными состояниями; V - оператор электростатического взаимодействия ионов СХ и Ь ; - линейный член разложения V в ряд по смещениям ионов (X и Ь из положения равновесия в представлении нормальных координат ; сН^ и 6 Н^-линейные члены разложения операторов взаимодействия На и И ^ ионов а и ^ с лиган-дами.

Первый механизм связан с модуляцией межатомного расстояния колебаниями, два других - с модуляцией расстояний от ионов до лигедцов, причем, один из них определяется диагональными по электронным состояниям матричными элементами операторов сНЗ и .

, другой - недиагональными. Соответственно этому'механиз-. мы однофононного переноса энергии можно условно назвать модуляционным, диагональным и недиагональным.

Скорость однофононного переноса энергии дается "золотым правилом"

V Ч11 ^^^'^^^^ЕНСгу^Ь^^^! (4) где П-^ и^Ш-ч,- число заполнения и энергия колебательной моды 96 • 10

Зависимость ■л"^ от межчастичного расстояния существенным образом определяется симметрией позиций, занимаемых ионами в среде. Ь инверсионных позициях четность является хорошим квантовым числом. Б этом случае мевду состояния:.;'.? РЗИ возможны квадруполькые переходы и, тем самкм, квадруполь-квздрупольное взаимодействие является наинизшкм по степени убывания с расстоянием взаимодействием, которое дает вклад з матричный элемент <^Мь2!• Соответствен!« .

Б недиагснальном механизме из двух пар состояний, которые связывается межчастичным взаимодействием V , одна образована состояниями одинаковой четности, другая - состояния?«! противоположной четности, так что мезду последней парой возможен эле-ктродипольный переход. Тогда ~ !<~,8 дане, если ионы О. и Ь одного сорта.

В позициях без центра инверсии вследствие примешивания к состояниям I и 2 нечетной частью энергии взаимодействия ионов О. и а с лигандомк состояний противоположной четности становятся возможный дипольные переходы, которые генерируются четным оператором дипольного момента. Таким образом, в матричном элементе у'^.-ос"!/ следует удержать члены, отвечающие не только хвадруполь-кЕадрупольному взаимодействию РЗИ, но и взаимо -действие эффективного диполя с квадруполем и эффективного диполя с эффективным диполем. Поэтому в общем случае пространственная зависимость будет содержать все степени обратного расстояния между ионами, начиная с сестой и кончая десятой. Для и.' граничные степени повышаются на две единицы,

В матричном элементе недиагонального механизма переноса следует помимо диполь-квадрупольного взаимодействия учесть также взаимодействие диполя с эффективным диполе?^. Б результата в общем случае содержит все степени обратного расстояния шестой до восьмой.

Зависимость "иГ^ от энергетического зазора ДЕ мевду возбужденными состояниями ионов (X и Ь монет быть выражена через интеграл перекрывания бесфононной линии' одного иона с однофо-нонным вибронным крылом другого ¡[^^'(ЛЕ) , если пренебречь корреляциями в смещениях из положения равновесия как самих ионов С» и 1п , так и этих ионов с лигандами. Практически данное приближение выполняется Есегда эа исключением случая, когда

рассматривается перенос возбуждения макду однотипными иенами в трансляционно-эквивалентных позициях диагонального типа. Таким образом, л типичной ситуации ^^ ~ х* ^^(Д Е) . Следует отметить, что вибионное крыло,проявляющееся в переносе возбуждения может, не иметь отношения к оптическому спектру РЗИ, как в теории Ферстера (1949) и Декстера (1953), так как г переносе могут быть активными квадрупольные переходы, которые не проявляются в оптических спектрах РЗИ.

Б акустическом пределе, который обладает определенней универсальностью в том смысле, что акустическая ветвь колебательного спектра характерна для всех без исключения конденсированных сред, зависимость Ы"^11^ от ДЕ также имеет универсальный вид. В этом пределе независимо от симметрии позиции, в которой расположен РЗИ (Вагнер, 1968). Зависимость функции формы недиагонального вибронного крыла определяется симметрией позицкр, занимаемой РЗИ^в среде. Для центросимметричных^ позиций 1"(дЕ)~[г1(6Е)Ч] ¿дЕ^, в в безынверсионных позицияхТ ' 6с.3 (Вагнер, 1968). Соответсзуюцими зависимостями обладает и иГ^'-'^Х

Однофононный перенос возбузодения диагонального типа между однотипными ионами в трансляционно-эквивалентных позициях, расположенных на расстоянии, меньшем длины волны фонона, подавляется вследствие коррелированного движения ионов лигандов в поле деформаций. В этом случае ¡П(д£)+1]ДЕ"' . Эффект

подавления ЬГ^ неверно трактовался (НсЬЫа, 1ус ,СтЬаск , 1981) как общий случай, безотносительно к трансляционной эквивалентности позиций, занимаемых РЗИ в среде..

Поведение ^¿а как функции &Е было рас-смотрено Наги-баровой (1970).

Оценка скорости однофононного переноса энергии между ионами фосфатном стекле показывает, что доминирующим в актуальной области значений |ДЕ| 100 см~* является недиагональный механизм в полном соответствии с экспериментальным результатом о доминирующей роли недиагонального механизма формирования однофононного вибронного крыла переходов в РЗИ (Ов -сянкин,. Игнатьев, 1985).

глава н. дадазия и захват локализованных возбуждений в разугюрйдочёшой системе с нщдородак

ушрекиел /3-9/

При неоднородном уширении пареное возбукденип в пространстве) сопровсздается диффузией по энергии, что находит свое отражение в трансформации спектра заселенности ансамбля ЛЦ. Данный процесс, очевидно, следует отнести к безызлучательной релаксации, направленной на установление теплового равновесия в системе неоднородно уширенных центров, если первоначально создано неравновесное распределение.

Бо второй главе рассмотрена теория релаксации неравновесного распределения заселенности разупорядоченного ансамбля ЛЦ вследствиз слабого мехцентрового взаимодействия. Предложены два подхода к описания пространственно-спектральной диффузии возбуждений ЛЦ. Один.из них является корректным обобщением метода непрерывных случайных блузданий (НСБ). применявшегося для описания прыкковей проводимости ( Sc'ri€-r, Lax,, 1973),

на случай разброса энергий ЛЦ. Другой основан.на самосогласованной теории для усредненной функции Грина (УФГ) локализованного возбузвдения в пространственно разупорядоченном ансамбле ЛЦ ((àcchancur, АпЛсгьса , Foyer 1979), такяе обобщенной на случай энергетического беспорядка. Оба подхода приводят к немарковскому уравнению для усредненной по реализациям функции распределения неравновесной заселенности ) « которое,

имеет вид

c ■ О L „CO

-CdE,gCE')W(E'E't-"t')i.(E't/)^ (5)

Причина немарковости - в огрублении пространственно-временных масштабов описания процесса диффузии при переходе к усреднен-ныл величина!/.

Лалласовский образ '¿/(Е^ЕД) имеет смысл обобщенной скорости переноса, h методе НСБ он определяется выражением

^-»¿(¿ïT 1(61

13

i(E,-0= e J -t e (7)

ti- ' -со L J' •

Здесьlw{_R,E-E/)- скорость элементарного процесса, f - время внутрицентровой дезактивации возбуждения, tir-WV- концентрация ЛЦ. Можно показать, что W(E^E,t) обладает памятью на временах порядка времени прыжка возбуждения на среднее расстояние ыехду ЛЦ с энергиями £'■£■ tí. Как видно, в общем случае WCE'E.t"1 зависит от каадой энергии (Е и Е ) в отдельности, а не от их разности (E-i/), как скорость элементарного процесса ЬГ(К, Е-Е').

В методе УФГ обобщенная скорость переноса ^'(t'E/:.) в двухчастичном самосогласованном приближении находится из следующей системы интегральных уравнений

W(?,E,s) = a. f^R ^-------------- (8)

J Érg Е - Е ) + (j(S) uT(íí,E -£)

= +С , o)

где (j^CS)- лалласовский образ диагональной части УФГ.

В качестве иллюстрации на рис. 1-3 представлены результаты расчетов распределений неравновесной заселенности системы ЛЦ на основании уравнения (5) (сплошные кривые) и метода Монте-Карло (светлые кружочки) при стационарном возбуждении, штриховой кривой изображено распределение ЛЦ по энергии перехода. В расчетах использовалась скорость элементарного процесса следующего вида lü(R,E-£.')= íf(Rc/U)lL(t-E') >_где рс - радиус Ферстера, 1=6, 8, 10,... Параметр CQ = характери-

зует эффективность диффузии.

Рис. I демонстрирует низкотемпературную релаксацию (T=ü) распределения заселенности, создаваемого широкополосным возбу-жденйем, когда накачкой равновероятно заселяются все состояния неоднородного контура CJVE). В данном расчетеI^E-t'j^E-E ,Е> с' haK видно, имеет место очень хорошее соответствие точного (ívio— нте-Карло) и модельного (уравнение (t>) cV^E'E,;) в виде (6), (7) ) расчетов

На рис. 2 изображено перераспределение заселенности при конечной температуре, обусловленное сднофенсннкм процессом переноса возбуждения при селективном возбуждении в центр неод-

нородного контура С^Е). Здесь! .Е-Е'л^СЕ-Е'С0=4,1 =б. Лак следует из рис. 2, модельное уравнение (5) с\^(Е',Е,з) в виде (6), (9) дает энергетическое распределение возбуждений» менее чувствительное к включении температуры, чем это должно быть на самом деле. Ь области температур к^Т^Д , Д - ширина Чч^) • Длл которых уже реализуется термодинамически равновесное распределение, уравнение (Ь) и метод Монте-Карло дают совпадающие распределения. Заметим, что уравнение (5) с обобщенной скоростью , зал жней формулами (6), (7), строго говоря, нельзя использовать для расчетов релаксации неравновесной заселенности при конечной температуре, так как она при 'Г / 0 не удовлетворяет принципу детального равновесия в

отличие от I определяемой (8), (9).

па рис. 3 показано перераспределение заселенности при селективном возбуждении в центр (а) и крыло (б) неоднородного контура С^'Е) для случая резонансной дифф,узии1(Е-Е')=^/[СЕ-е'Г^] , где й - однородная ширина линии оптического перехода ЛЦ. В расчетах полагалось 6' = 0.1 & , С0 =12, 1 = 6. В данном случае имеет место полное соответствие точного и модельного ( с ^(Е'Е.'З) в виде (8), (9) ) расчетов.

Во второй главе рассмотрен также канал релаксации неравновесной заселенности, связанный с доставкой возбуждений к центрам ловушкам, в качестве которых выступает малая доля тех же центров, по которым воэбувдение диффундирует, но с аномально большой константой Енутрицентровой дезактивации. Детально проанализирована температурная зависимость скорости захвата £с для случая мультипольного межцентрового взаимодействии к однофонон-ных и квазирезонансных перескоков■возбуждения с одного ЛЦ на другой. Для этой цели использована методика расчета У®' в двухчастичном самосогласованном приближении. Основные результаты сводятся к следующему.

Однофононпый перенос. При низких температурах ( к^Т<<Д) температурно зависящая часть скорости тушение О.(о)

дается выражением 3(пД-с1

орСГ) ~ (кБТ/д) , (10)

Г >Г- ,-К -г- -

где 1п- показатель степенной зависимости .¡.(.с-с / . При

высоких температурах ( КдТ » ¿л )

^СТ) - КБ7М • . _ (И)

Б области промежуточных температур ( к£Т Д ), где распределение Возбуждений по энергии уже равновесно, зависимость 5(7) не универсальна и определяется формой неоднородного контура д(Е) . При гауссовском профиле

а ел - 1а 2 (л/кЕ;т)2] и2)

Численными расчетами установлено, что низкотемпературное поведение (10) наблюдается в интервале температур к^Т -5 0.1 Л , высокотемпературное, начиная с и^Т > 2 А .

Резонансная диффузия. Для зависимости 1(Е-Е';лоренцевско-го вида температурное поведение £ (ГР'; несколько отличается для

диполь-дипольного взаимодействия ЛЦ (Ь=6 ) и взаимодействия высших мультипольносте;"; ( "I 6 ). 3 первом случае

<кт;~ ^ь2^ . аз)

<2(7; - С(Т)/'Л , ,1А)

во ВТ0Г)0м

то есть целиком определяется температушой зависимостью однородной ширины линии 6 . Некоторое усиление этой зависимости при диполь-дипольнсм взаимодействии лц объясняется вкладом в обобщенна скорость диффузии расстояний, больших среднего С'-П"1'1) и энергетических зазоров, меньших типичного ( ~Л ). Подчеркнем, что подобное усиление скорости захвата специфично только, для диполь-дипольного взаимодействия "лц.

•' глаза, з. ядзшжг резонансной фйуоресцэщи /10-12/

Лрсцесс перепоглоцения фотона з оптически плотной резонансной среде, повторенный многократно, приводит к увеличений времени релаксации неравновесной заселенности лц-. В третьей, глазе диссертации рассмотрено резонансное пленение излучения в ансамбле лц в условиях упругого рассеяния фотона центром. О таком процессе говорят как о резонансной флуоресценции (РФ). Этот предел в теории пленения излучения получил неадекватную трактовку (Ёрмаченко, 1953).

Адекватной величиной для описания пленения РФ является локальная спектральная плотность возбужденных центров на частоте падающего фотона В "лестничном" приближении, соответствующем независимым актам РЗ на различных центрах, уравнение для -И.Г, имеет вид

* СЩы) = £ - «6,

5?г .Л / - ^ ^

Здесь - радиационная константа -ЛЦ> 1^(63) - коэффициент поглощения фотона частоты 6) системой неоднородно уширенных ЛЦ;^ Ц = £/¡«1 , 1-с1/Ц;, с1 -дилольный момент перехода Лц; ^(1) -

распределение ориентация дипольных моментов; - спект-

ральная плотность в отсутствие пленения.

^ В случае изотропного распределения ориентации диполей (lf(l) = A/4'Л) уравнение (15) сводится к уравнению диффузии с коэффициентом диффузии Б (/.дЗ) = Уа/Ъ\С~(рУ) • В соответствии с этим время релаксации неравновесной заселенности f может быть оценено. по известной диффузионной формуле Т/Т ~ , где и - линейный размер среды. Отсюда следует, что где iy -коэффициент поглощения в центре линии . Этот результат существенно отличается от полученных Биборманом (¿947) и Холстейном (1947) для случая пленения люминесценции: Т""^„Цin^L)1^/' при гауссовской форме спектра системы и Т ~ •J?CL,)VV<5'C при лорек-цевской форме.

Физическая причина диффузионного режима пленения Pi в изотропной среде - в существовании конечной длины свободного пробега фотона в условиях упругого рассеяния на ЛЦ, в то время как при пленении люминесценции эта велич.ша бесконечна (Екберыан, 1947; ХолстеШ, 1947).

&хпи дипольные моменты переходов ЛЦ ориентированы в_одном направлении tc (например, в одноосном кристалле), то оно является ось:) прозрачности для света. Как следст-

вие, длина свободного пробега'квайта в отем направлении бесконечна, несмотря на упругий характер рассеяния света на ЛЦ ( в то же время в перпендикулярном направлении она конечна).iio этой причине пленение вдоль оси прозрачности нельзя описывать в диффузионном приближении.

Оценку времени релаксации неразкоьесной заселенности X б -данном случае можно получить, используя варигционный принцип для Т . Этс дает следующий результат Т~ (кЛ/ттУУ^цг [XL /ji), несколько меньший диффузионного 'f — (_krL)V

У.нтересным эффектом анизотропного пленения, гФ является узкая направленность плененного излучения в узком конусе с углом раствора б'^^-У^доль оси прозрачности, поскольку коэффициент поглощения i;(wVsinv6 , где Ь - угол между \с и направлением распространения фотона, обращается в нуль при 6=0 и б = ТГ .

Хотя изложенные выше результата относятся к пленению РФ

Ш

фотонов, впервые особенности пленения НВ были экспериментально исследованы на акустических фононах 29 см~* в оптически возбужденном 'рубине ( Ъеп.к , ¡кчЧспЬепт. 1971) на переходе "¿к - 5 терма иона Б третьей главе диссертации получено стаци-

онарное уравнение переноса фснснов 29 см~А с учетом структуры уровней резонансного перехода и поперечной релаксации состояний. Использовано также изотропное приближение. 3 приближении медленности спектральной диффузии уравнение переноса з коорди-натно-частотнсм пространстве может быть сведено к значительно более простому уравнению в пространстве частот, которое имеет вид

где ^ - скорость спонтанного перехода 2А -> Ё, Т^о)-"к время выхода фононов из плоского слоя толщиной Ь вследствие пространственной диффузии, ТСл),'.0 )- сечение рассеяния ионом

в Е-состоянии фонона частоты ■' з единичный интервал частот вблизи 0.! , ~ = - сечение поглощения.

При наличии дефазировки электронных состояний, которая описывается в приближении константы релаксации уравнение (17) решается точно, и для времени плененияполучается следующие результаты. Если 1, то'для "Г имеет место пространственно-диффузионная формулаТ-'^/^/ так как спектральная диффузия не успевает сказаться за время выхода фононов из резонансного объема Т^со).

При ^ц рассеяние фонона на ЛЦ является полностью неупругим (пленение резонансной люминесценции), и для X получается ответ Бкбермана-Холстейна (1947) /'/.^

Если Гх Ч • но ' чт0 актУально для пленения

Кононов '¿9 см~* при низкой температуре, тоТ-С'/^У'Тй^'У^-Учет малых расщеплений нижнего уровня резонансного перехода 2А - Е иона в локальных магнитных полях ( << ^ц ) также приводит к спектральной' диффузии возбуждений вследствие процессов резонансного комбинационного рассеяния фононов на ионах Уравнение (17) в этом случае эквивалентно уравне-

нию диффузии в пространстве частот, которое имеет точное решение. В условиях эффективной спектральной диффузии, когда за время пространственной диффузии из активного объема Ьозбужце-

19

ние смещается на крыло линии поглощения, результат для времеп* пленения имеет видТ+ . то есть спе-

ктральная диффузия типа резонансного комбинационного рассеяния соЕместнс с пространственной диффузией приводит к линейной зависимости времени пленения от лг?01. в сравнении с. результатов ТГ для пространственно-диффузионного ^пленения.

Квадратичная зависимость времени пленения Т" от концентрации ионое хрома в 23-состояякк, -соответствующая пространственно-диффузионному режиму, наблюдалась в опытах по^пленению фононов'29 см"1 в области, концентраций л* < 10^ ск~® СлучКи! в , с!е М^г- , 1979; КаплянсхиЙ, Басун, иехтман, 1580), линейная зависимость, обусловленная спектральной дифрузией типа резонансного комбинационного рассеяния - в облает?; концентраций . Ю16-»!-3^« 1С17 см"3 ,1/оп ?а! , с!е ,

1976; Еасун, Рлллянский, Ьехтман, 1962). последняя наблюдалась также в опытах по пленению акустических фенонов в кристаллах аллмо-иттриевего граната Ч^АЦО.^; Сг"т (Абрамов и др., 1965).

ГЛАВА 4. ЮНЕКЙШЙАЕ РАДКА^'ЮННАН Р2Ш\.СА1ЛЯ СКСТ1М ДВУХУРОВНЕВЫХ ДЬЪТРОВ-СВСРХЛЗ^ЧЫ-шЕ /¿3-17/

Ь инвертированных системах двухуровневых центров возможен сверхкзлучательный канал релаксации неравновесной,заселенности, который реализуется, если коллективное спонтанное высвечивание (сверхизлучение - СИ), обусловленное взаимодействием Лц через 'собственное поле излучения, опереаает дефазировку атомных состояний, связанную с однородным и неоднородном ушрением линии люминесценции.

о четвертой главз диссертации на основе полуклассического подхода проанализированы различные режимы СИ протяженных сред и влияние на СИ дефааирующих фактороз - однородного и неоднородного уыирения.

Базовыми уравнениями полуклассической теории СИ протяженных сред является одномерная система укороченные уравнений Ма-ксвелла-Блоха для комплексных амплитуд электрического поля Е и недиагонального элемента матрицы плотности Г^ и полуразности заселенностей 2 - (1/2) ( р - )

■ "ЬН / ах = - 2ТТ) с1к0п0 ^ Д д (6) р , (18а)

где с! - дипольный момент перехода атома, К, -/с - волнозсе "••ело резонансного атомному переходу света, П0 - плотность атомов, Д - отклонение частоты перехода атома з среде СО от частоты, перехода изолированного атома, 2(Д) - контур неоднородного уаирския, Г = Т - х/с, и То - феноменологические константы вкутрицектрозой релаксации заселенности и г.оляризова-нности соответственно. Одномерная модель, рассмотренная в диссертации, справедлива для геометрий системы, характеризуемой числом Френеля р = ГГ/л1^ "" I, где 1) и и - поперечный и продольный размеры активного объема, X - длина волны излучения.

Б сравнительно коротких системах, время прохода света через которые С Ь/с) меньае длительности импульса СИ, эволюция ^ СИ определяется временем Тр= 2Тд1п(М(?о0> где Тр>=(Зп*Х1й"3') , П.* - плотность инверсии,( М"1^ амплитуда затразочных флуктуации поляризоданности,. К' - число атомов в системе. Таким образом,, длительность СИ сокращается обратно пропорционально плотности инверсии, соответственно, полная интенсивности возрастает пропорционально квадрату этой величины. Кинетика интенсивности СИ для короткой системы (Ь/с <Тр) имеет вид затухающих осцилляции, а спектр оИ испытывает дублетное расщепление, обусловленное оптическими нутациями в собственном поле излучения и эффектами распространения (рис.4). С увеличением дефазировки амплитуда осцилляций в импульсе СИ и дублетное расцепление в спектре уменьшаются и затем исчезают вовсе, ¿то наступает, когда время дефазировки становится короче характерного масштаба осцилляционной структуры Тр . Динамику подавления СИ иллюстрирует рис.4, на котором представлены результаты численных расчетов изменения интенсивности СИ Т С^). спектра ф(Ш) и распределения заселенности возбужденного состояния ^О^д) в конце импульса при увеличении неоднородного уиирения, характеризуемого временем дефазировки Щ, для системы длиной I =2сГк при ¡Ро!= Ю~б.

Для системы с числом Френеля СИ "сосредоточено в ди-

фракционном телесном угле. Если интенсивность обычного спонта-

иного излучения б полный телесный угол начинает превосходить интенсивность коллективного излучения в дифракционном телесном угле, то эволюция инверсии системы будет определяться обычным радиационным распадом. Отсюда следует пороговое условие для коллективного распада в условиях преобладающего неоднородного у^ирения

гУ'~. (19)

ыхд

о »2

.5-10

10.4

Т^100гк л -Л

1Мл,. У^к

--',/г

Б длинных системах, время прохода света через которые много больше длительности импульса СИ, временной масштаб СИ связан с единицей времени ^ » (¿Ъа1 г;с £021/п^1 которая имеет смысл периода оптических нутаций в поле с числом фотонов, равным числу атомов в системе. Ь этом случае в течение времени Ь/с энергия, запасенная в атомах, теряется в виде 27Г -импульсов

длительность которых определяется к не зависит от длины системы Ь . Эти импульсы представляют собой пространственно-однородное решение уравнений максвелла-Блоха (16). Спустя время Ь/с высвечивается импульс, характерный для коротких систем (см. рис.5а).

При условии т2 <Т£) система уравнений ¿¡аксвелла-Блоха (16) сводится к балансным уравнениям для интенсивности поля и разности заселенностей

О 200 400

Рис.4

тг

которые описывают усиление спонтанной люминесценции (или сверх-люмкнесцснцию - СЛ). В диссертации найдено точное решение этих уравнений для заданию: начальных распределений инверсии и поля в системе, кз которого следует, что спустя некоторое время задержки , определяемое уровнем спонтанных флуктуации, интенсивность СЛ на :з1^оде системы достигает значения с №/£!_, к остается на этом уровне в течение времени Ь/с. Таким образом, интенсивность СЛ растет линейно с N , в то время как интенсивность Ск ~ . Динамику перехода СИ в СЛ при уменьшении Т^ иллюстрирует рис. Ь, на котором изображены результаты численных расчетов интенсивности коллективного спонтанного излучения для системы длиной Ь = 20 ст^ . Экспериментально переход от СИ к СЛ наблюдался в кристалле КО ¡и^ ( Ма1с1п-{: е{ а1. , 1987).

В четвертой главе также проанализированы эксперименты по наблюдению радиочастотного СИ на системе протонных спинов в твердотельном образце, помещенном в радиочастотный контур (Баженов и др., 1988; Киселев и др., 1988). На основе уравнений Блоха, описывающих релаксацию неравновесного магнитного момента, дано качественное объяснение всем экспериментальным закономерностям радиочастотного СИ: существованию порога СИ-генерации, порога реверса ядерной поляризации и многоимпульсного режима СИ-генерации при сканировании лармо-ровой частоты из области далекого крыла резонансной линии радиочастотного контура к ее центру (Бажанов и др., 1988).

глава 5. з<шкта дшюль-дипольного взашодействия в

КОЛЛШИШОЙ РАДИАЦИОННОЙ РЕЛАКСАЦИИ СИСТЕМЫ ДВУХУРиВНЕВЫХ ЦШТРОВ /18-23/ В пятой главе рассмотрены эффекты диполь-дипольного взаи модействия (ДЦ) центров в коллективной релаксации большого ансамбля регулярно расположенных двухуровневых центров. Учет ди-польных сил важен в системах, у которых хотя бы один из разме-

0.47, 0.1

С 0.21

0.05

О

0.05

■д д! а к

| т^гол-1 АЛЛ^ 1/

Та=5й-1' 1

т^озег* г

О 10 20 Т/Гл Рис.5

ров меньше длины волны излучения Л .

Для описания о^енгоь близкодействия на основе полуклассической теории'СИ макроскопическое поле з материальных уравнениях следует заменить на действуо-цее. последнее рассчитывается на основе точного выражения для поля, испускаемого колеблющемся диполем, как сумма полей всех диполей, кроме выделенного, а результате для медленней (по времени) амплитуды недиагонального элемента матрицы .плотности и полуразности заселенности 2 к к-того цгнтоа получается следующие уравнения

Матрица описывает частотные сдвиги, вызываемые взаимодействием как "в ближе;';, так и в дальней зонах, Матрица отвечает за убыль энергии, запасенной в атомах, в процессе излучения.

В диссертации детально проанализирован случай СП линейной регулярно; ■ почки из N атомов, дмхльные моменты которых с -наковы по величине и ориентированы перпендикулярно оси цепочли. На основе численного религия точных уравнений (22) показано, что ДД-Бзаиыодействие, приводя к быстрому переносу возбуждения •вдоль цепочки, обусловливает приблизительную пространственную однородность амллитудк поляриеовакности и заселенности независимо от длины цепочки и = N0. < Характеристики СИ точной модели оказывается -близкими к аналогичным характеристикам; пространственно-однородного приближения.

В этом приближении уравнения (22) существенно упрощаются

К = 2 =-^"¡81* (23а)

, V (У) - дзета-функция, (236)

•V= V ; = (2^у4/а0й) а>\> (23в)

и имеат точное решение, а результате для интенсивности СИ Х(±) и динамики частоты (£} мокко получить

WCt)= ^^/2)tK[(i-tD)/.?rRj. (25)

Таким образом, ДД-взаимодейстэие не влияет на форму импульса с/., но вследствие фазовой модуляция приводит к чиренке спектра Ci-;, так что его аирина определяется Не обратной длительностью импулоса Тр*, а величлюй ДД-взаикоде/;отвия, т.к.^Т^»! . Ь диссертации дана интерпретация этим особенностям Ui линейной цепочки на основе кзантоьой теории.

t пятой глаге'рассмотрен также отклик тонкого резонансного слоя толщиной L « л на действие ультракороткого импульса света (УКИ). ДД-взакмодействле атомов учтено з рамках локального поля лсрентца {A7\/i) ¿J , на которое отличается макроскопическое поле в слое t =Е'г-2я1с1пеКеЬК от действующего Е/=Е+%р. В случае нормального падения укороченные (по времени) уравнения полуклассического подхода для тонкого слоя име^т вид

R = (iA/+ =>)R , Д'= (26а)

""»л

v - 4 ( к - R* ) - ^ ! R г, ( 266 )

где , 6J - частота падающего поля, = 4?ГсРпс /Ьп i

WiO^-ç^ , TR ="П/2Пd"f\.if0!J - время Cil для тонкого глея.

= сдЕ*/"ri , с: - амплитуда падающего на ело Л поля. Локальная поправка вызывает сдвиг резонансной частоты при возСуздении, пропорциональный разности засоленностей \>/ (слагаемое Aj_\>/), реакция среды отвечает за релаксацию поляризованное™ и засоленностей (слагаемое W/t"^ )•

Зависимость резонансной частоты системы от разности засе-ленкостег порождает копье/. механизм нелинейного просветления и оптической бистабилькести тонких резонансных слоев в полях УКИ.

па рис.6 изображена кинетика установления коэффициента пропускания ГУ и разности заселенностейW тонкого слоя (kL = =0.067, =10) после включения реэонасного поля i &'0 =

=0) постоянной амплитуды = '¿0/TR (цифры указывают 'значение £с ). ^розрачноеть наступает при амплитуде падающего поля £• r(cK0L)V2/T,, которой соответствует заселенность возбужденного состояния KtL -Л I. «'алое значение , необходимое для просветления, связано с тем, что Л^Г^ = 2/3kqLS> I.

Если частота возбуадения находится вше перенормиров&нного

25

атомного резонанса iù£<0), то действие поля компенсирует начальную нерезснанс-ность. IlpK некоторых условиях возможно скачкообразное изменение пропускания 'J -, связанное с бистабильной зависимостью оаселекности cv амплитуды внешнего.полк v [ , Виотабильность пропускания реали--зустся. при A^nx- Vi . Рис. 7 демостри-рует скачкообразное изменение кинетики пропускаешь тонким слоем (kqL «G. (267) нерезокаоного .поля (Д^Ту * псс-тсннной ы.;плитудц в (цифры' обо-

значают значения са). при превышении амплитуды падсцсцего поля некоторй порога. вой, величин; (в денном случае » <=0.7£5). Бре:.;я переключения от состоя' кия почти полного пропускания (-с< С.725) «ЗС725 j к почтя полному стрзамико ■ ( £с"> 0.71:5} °7К ' w:ée? порядок времени cil слоя '. С -тималькое условие реализации высокого

i

контраста переключения есть =àc;/f,<

.Тг

Р.роме того, для установления П-

стационарнсго значения 'J . за врзыя дейс- '

Рис.7

твия импульса ого длительность о должка бить бэльле Тд . ' Представляется. гозможным реализовать опкецшый вьД;е механизм,нелинейной прозрачности и бистабильности тонких резонансных- слоев в области экситошыг. ре-зонансоэ диэлектрических' кристаллов с-, экситонаык Френкеля. Для этих объектов время ОИ для слоя тол-' Чиной О Л Я, лежит в фемтосекундксм диапазоне.

0СЧ0ЬНЬЙ 'Р£а1гЛЬТАТЫ И ЪЬОЗДа

I. Построена теория однооконного переноса здерг/.и ме-:ду редкоземельными ионами в 4 {-состояниях. Показано., что зависи-

мость скорости однофонэнного перекоса г-нэргнк от расстояния и энергетического зазора существзншш образов определяется номенклатурой комбинирующие з перэхогах состояли? и симметрией пози-цкй, занимаемых ВЭК в среде. Ка основании чкележке огекэк псо-де«онстрирозаяа докнир/юп&я роль аедолгонадьяого кох&низт переноса, СВЯЗАННОГО с СООТЗе—тствую.п:с{ однофоно!шкм вибоочнын крылом опт;с«есксго спектра РЗЙ з твердотельной матрице.

2. Развит подход для опчеания игакотеап?рмзд>лей релаксации распределения засоленности неоднородно узиронкых локальных центроз по екергии при мультипольном мзгцзнтрозоы взапмосс;':ст-

основанный на корректном обобщении уетода непрерыв;Е:х случайных блужданий на случай энергетического беспорядка. Ечкэдэно немарковское нхнет:*ческое уравнение, описывающее релаксацию, и найдена связь ядра этого уравнения, икеютаго смысл обобщённой скорости переноса со скоростью элементарного акта. Показано,что ядро обладает памятью на'временах порядка врзмешт прькка возбуждения с гнертией I на расстояние, .равное среднему расстоянию ме.'аду центрами с энергия® Е'^.Е, и Что л общем отучае оно зависит не от энергетического зазора В - Е^мсгду парой взаимодействующих цент-роз,"как оатргвочная скорость, а от каллой энергии в отдельности, .'.'етэдок Монте-Карло доказаны адекватность полученного кинетического уравнения,

3. Разработан метод описания. релаксация нзраьнозесного распределения заселённости ансамбля неоднородно ушреннкх локально: центров по энергии, при конечной температуре,.основанный ка самосогласованном уравнении для усреднённой функции Грина локализованного возбуждения. В данном подходе обобщённая скорость перекоса представляется в виде.бесконечного ряда-типа кластерного разложения, учитывавшего эклад в эту геличину кластеров из двух,, трёх и более частиц. Рассмотрено и детально проанализировано двухчастичное самосогласованное приближение для обобщённой скорости переноса. С-помощью статистического моделирования установлено, что предложенное уравнение удовлетворительно' описывает-релаксация неравновесного распределения заселённости ЛЦ по энергии во всем, диапазоне изменения температуры.

4.. Выведено , самосогласованное уравнение, описывающее диффузионно-ускоренный захват возбуждений:ЛЦ точечными ловушками при неоднородном уиирении. На основе двухчастичного самосогласованного приближения проанализирована температурная зависи-

27. .

ыость скорости захвата при мультипольном ыеяцентровом взаимодействии. Показано, что температурная зависимость скорости захвата в случае резонансной спектральной диффузии полностью определяется температуркой зависимостью однородной ширины линии, однако характер связи этих зелг-г-мн разлтгчается для диполь-ди-польного взаимодействия и взаимодействия высшх мультипольнос-тей. При нерезонаисной спектральной диффузии температурная зависимость скорости захвата определяется параметрам скорости элементарного процесса переноса' и формой неоднородно угдреннок полосы, и"только при высоких .тешературах, когда, тепловая с-ке-ргия прзБьшает неоднородную зжрхну, эта еависимость обнаруживает' универсальный рост с температурой.

5. йаззкта квантовая теория пленения резонансной флуоресценции в оптически. плотной среде двухуровневых центров. Учтены неоднородное уиирские к разброс ориентация д:пояьных моментов оптического перехода. Показано, что при изотропном распределении ориентация ■ квант света фкксяфованной частоты-и поляризации ■ имеет конечную длхну свободного.пробега, а его движение в резонансной среде' мокно рассматривать как классическую диффузию.5 случае одинаково ориентированных диполей длина свободного пробега в направлении оси анизотропии бесконечна, и диффузионное приближение для распространения'здо'ль г того направления не справедливо. Получено уравнение пленения резонансной флуоресценции вдоль оси анизотропии. Вычислено время--пленения и диаграммы направленности -выходящего из среди излучения, которое в этих условиях сосредоточено в узком конусе вдоль оси анизотропии,

6. Дан феноменологический вывод стационарного уравнения переноса резонансного излучения в форме, позволяющей рассматривать попзречную релаксацию электронных состояний и тонкую структуру уровней резонансного перехода, к-предложен метод редукции этого уравнения к более простор'уравнению в пространстве частот. Вычислена точно времена пленения излучения в слу-. чае. перераспределения по частотам вследствие поперечной релаксации и в случае со-спектральной диффузией, связанной с небольшим дублетным расщеплением нише го уровня. Результаты применены к объяснению закономерностей пленения акустических Кононов 29 см"-1 на резонансном переходе Е - 2А терт ^Е ионаСг5* в оптически возбуждённом рубиле.

2 В

?. На оспозе оптических уро.->ноиИ! /о.^хгелла-Елоха д-.ггль-ко г.'сследоза:?! еоз«о"!по рея-тве- :'оллзктхз:ой радиационной ре-лаксзлх:: мкзги&гзмко? гротягтгзнно;? схс?:;:.':- (с1:Стэххзл,;ч<:?х;;) з .зг>=::г::чеетп от состнслонх- гг^гду зр-?мокг:< проход?. озега ч^оо.? скгга^ Ь/с х временс-ч гч/пульса ггзрххолучзнллТ^, ксгсгоо со-крг/дцстся обратно лрсггарсиоязлько гелэтииз усилзнх-» с:х?е:н. Покатано, что :;р:: Ь/с < Тр ::г«пульс сн-зрхлзлученхя :н:зег ссцхл-ляциокх\-п структуру, а спектр свсрххзлтчз-х" ::спнтлзаз~ дублетной раодгллзнхе, зчгз:;кнее оптическими кутацхямх з ссбстпен-нон голо получения к з'фехтам:! распространения. 3 случае дл;гт-но: окотом (Ь/с> Тр) зчсвс г/хол:л$ снергпх, запасенной з атомах, в течение грс-меш; и/с происходит з г.пдо йЯ-и*.лульсов, дяг.тчль» ность которых не зависит от зелнчлн-т усулж'л, Спустя зре;гт Ь/с .-«т-свечирается :::'пульс о озхллляц-очной структурой, характерной для коротких систг.м (Ь/с < Тр) .

5. Изучено кггягг.о дс::аз;;ровю:, обуслоглзкнс? одеогоднзм и неоднородным уичрепнем линии .о»<ккесиенЦ'«, на сззрхчзлучение, Наедено пороговое условие для ^верхпзлученнл з случае коротких систем (Ь/с <Тр) к лреобладаетэго неоднородного узгирэяия лкинч лвмлЕесцзкцхн, галагадктз ограничение снизу на се.хяину усилгния. Показано, что в длинных системах (Ь/с >Те) при Соль-пом однородно" угарен:» излучен:« еггегег.гг представляет собой ус!'лзнную спзнтг.ннуд лг^.г:нзсцснц::», интенсивность которой пропорциональна плотности инверсии, в то время как интенсивность езерхнзлучения пропорциональна квадрату плотности инверсии Найдена форма инаужьеа усиленной спонтанной лгмжеецетгд«!.

9. На основе ;-рапнек:::1 Влоха ,описывающих релаксацию неравновесного магнитного момента, сформулирована теория сверх-излученпя системы ядернчх спиноб, помещённых з резонатор. Результаты зтой теории ноимензкы для описания экспериментов по наблюдению радиочастотного езепхазлучення па системе протонных спинов в твердотельном образце в условиях медленного сканирования частоты ядерного магнитного резонанса. Дано качественное объяснение всем экспериментальным закономерностям.

"0. Показано, что при рассмотрении'сверххзлучения систем с малым числом Зренеля сосредоточенных систем необходимо учитывать дкполь-дипольное взаимодействие.атомов. Построена полуклассическая теория сверхнзлучешя с .учётом дйлоль-диполь-

¿9

ного зьагггодействкг па базе ввлячегео: в материальные уразнснил поля, действующего на атом в среде. Не. приыосз линейной регулярно;': цело'-еж д-зухуроззззкх еяэхоэ продемонстрировано, что ди-поль-дипольксе злакмодэйстзпе пргэс:?:? к пространственной одкс-родлоотл ;.г.терна.т.ЬгЭ..-: пзремснккгс. Хмпульс. -лаграг.сгз. нопрсзлек-ност:: и спектр слорллзлучелл.л прст.'лсёкнс гпгкейкой плпочлн оказываются б.-п:з.-лс£: к «•а.-огс-;:-^ хароктгргсгткка^ пространственно-однородного прпблилленнл. Установлено, "то глгзнгц слодсгз*»: 'учзгг. .дллоль-длпольного гкжкздвйссг»: является фазовая ыодулл-цля лг.лтульоа сзорхлзлучзнил и, соответственно, уллсенле спзкгра. Елр::;:а логладкого определяется не обратной длительность:: иыду-льса еззрхпглучения, а величиной лкпель-днпельного зза-пло,действия, которое суд-зстгекио больше обратной длительности импульса. &ка ¡аплрлротацлл долкого уллржя на ос-лссе квантовой теории.

II. .Построена сс.туиласс:яссзая сзор::я столика плоеного слоя с рсоснанс:пс.г-: длусуролкев^л: на дейстзло ультра-

короткого импульса слет:.. Показ с,:-: о, что при толдннз слоя ыепыле . дллкл волны лзлучеклл !-:;;об::одт::а учитывать д пель-дппельное леа-имедзлетлке атсыов, что сделано звлзгсеязвм в-материальные уравнения локалгного поля Лоронтда. Посл-дкзь г.рлзаднт к зависимос-И'. резонансной частоты теплого слоя от разнсстл заселенности, что является причиной нового механизма недлинного про ев с тле кия и оптической блосабллькести.тонких розоллыгных слоев в полб ультракороткого юпульса езста. Найдено, что время установления стационарного отклика" совладает с временем сверхизлу-гекия слоя, которое при с'ольыой плотности резонансны;: центров ыокет быть весьма малым. Продемонстрировано, что при -кристаллической плотности цзнтроз и для разреызкнын переходов величина времен;; езэр-хизлучекия ле?л:т в фемтссекундном диапазона..

Основные работ:;, включенные з диссертаций:

1. ¡&лиаев 5.А. Одюрон'ошке процессы переноса энергии мекду 4.^-состоянкя«,и родк-озомзльнгтх ионов.// В кн.: Спектроскопия кристаллсз. Л.:Наука, 1585, С. 100-117.

2. Т.Т., зЬеу У.Л., Рза^оу.-из^и к.1..■ ЛргсЬга! rrJ.eru.ti~ ог. 1г. ¿"гсагео.// озео;:у о? аоИйд лаге-

1ог.з. Аг.з-Ьег-Ь'й-Ох^огЛ-Яе'/ Ког-а-НоНапЗ.

1237. Р. ¿75-341.

3. "ллггоя. З.А., Гехтман З.Л. К тсор:::: :.с.трхлгг елегтсонкэго гозбу^снл-ч з aKrtiHTpc^C-KKt-r-: средах пр--: неоднородном угау»« и:-:::.// 3 ык. гТеорстГ-геская ^нзнна :: аг:г)о::о:::••-. Л.:j'TTH' :::.:. А.ЗЧГсрдока, ¿СТ.", 5.27 - 32.

4. Cr-¿.Д., S.A., Тро::::к A.C. ?гср::~

лькой .••етр'цин эсзбус.с'ггх пгдмес:-пх атомов д хокг.>нс::спз:-к-срздах.// В :::-:.: Опроси хгактэгс?. тоорг:: а?с:.мв '/. : »гену-. Л.: ЛГУ," Iv8I, - 110. '

5. Бодуноз З.Н., -Мэлтт:зз З.А. Негт?.рковскк£ безк-члуча-?;лького горгнсса теерпгк з среде со с.т,'ча;":н1"л распс.то'юн::-

прг-м-зстглх цеятрсз.// >ТТ. IS3I. 7.22, 34. C.I0c° - 1591.

6. Годукоз E.H., З.А. Зр::слн;:ек:'е балансного ур^зкснкч £ теория ?нэрггтлчсско:': диггуз.:;: локслигогаичкх Еозбутхеон:".;': г:р:: тягзкок темпгр£:урс.//'.:?ТТ. 1932. Т.24. 'Л2. 0.3654-3»2.

7. Вззуноз 5.3., 1Ьжсев З.А. Теорс-тпческоо списание кинетики лкшиссцснц^й к^одн-ро/л-ю уорёкккх систем при нчзкс'А темле-рптуре.// 1334. Г.41. 3. 4. 0. 571 - 575.

8. Бсдуноз З.Н., :.л,Г1':ев З.А. локаллгсзаннхэе воэ5укде-;::':! э -системах о -росгр-тнсхгонккк н энергетическим бэспоря-дгок.// С'ТТ. 1355. Т. 27. :""12. С. 3642 - 2652.

9. Лалыпез З.А. Термоаят;гз:;роза;д-:ыЙ захват оптических гэзбуж-дек::;'' гокальннм" лозуезат в системах с неоднородагш упл-ренчеы.// «KT. 1392. Т. 34.

10..шльаиоБ Б.А., Пехтегш З.Л. Пленение излучения з активированной конденсированной среде.// OTT. 1978. Т.20. 310. С.2915-

- 2928.

П.Угикпез З.А., Лохтман З.Л. йокусирозна излучения, пленённого в анизотропной регонансной среде. // Опт. и спектр. 1979. Г. 45. 3. 4. С. 300 - SOG.

12.!.ллыпэв З.А., се>:тоа.ч З.Л. Оагозая релаксация, ^спектральная дисфузия пленений йезоиаию-кх Кононов 23 сы~А в оптически воэбуэдённом руб-.:н£ Äl20b'.Cri+.// ФТТ. IS34. Т.25. ?4. С. 1016 - 1026. -

13.Маликов ?.']?., :,'йльгпев З.А., Трифонов' S.Д. Подуклассгчеспая теория кооперативного излучения протяжённой системы. // 3 кн.: Теория кооперативных когерентных-эсоектов б изучен;:;:. Л.: ЛГЯ" лм. А.И.Гс-рцека, 1980, С. 3 - 32.

14.Маликов Р.Ф., .'.алытлев З.А., Трифонов Е.Д. Окорме спектра езерхкэлучения.//" Опт. и спектр. 1Г81. T.5I. З.'З. С. 406 -

- 410. 31

Io. üiraKos P.v,, ikucnes В,Л., Трифонов Е.Д. Влияние рэлак-• cai^K: кг. д::на>.г-с:у -кооперативного гглл-чзния лротякённоК системы. //Опт. 7 спектр. I5S2. Т.55. 3.4. С. 652SSS.

К. ЕеЛцев А.!!., 1,Ьла:о5 -.А., Тр/.тскоз Z.Z. Влидкне неоднородного уылргнля на сз?рхн~лучек::е.// Спт; и спектр. 1086^ Т.65. 2.5. С. 1016 - IC24.

17. Еа:::а:-:оз H.A., Д.С/, Ga;tiOB A.Z., Козалоз А,Л., '.Ьлплез 2,А., гГр::фонэг. Ь.Д. Сгерхизлучонце з скотег® про-токкяс спкноз. // SSW. 1ЭЗС. Т.97. 3.6. G. ISS5 - 2СС4.

18. Зайцев А.¡Г., ^ллг^-в В.А., "Грифонов Е.Д. Сзсрх::злучек:;о ыногоа^ожой снетск-: с учётов кулокосокогс взаимодействия. // ¿ЭК. ISS3. X.Ô4. 3.2. С. 475 •• 46с.

19. Азе~:-:с.~-: i.A., Зайцоз A.Z., Ik^zzos В.А., 1..Д. К теории сз-зрх?:злучекия ^огсатгмг::-: систск. Учёт резонансного дллсль-дилслького взаимодействия атомов, // Опт. спектр. IS25..Т,59. B.c. G, SS7 - 974.

20. Венедикт Z.T., Зайцев Л.*;., ¿адкззв З.А., Трифонов £.Д. Взеонансное гза^здойстзиа ультракороткого к-яульса свет«* с тонкой пленкой. // Опт. :•: спектр. ÏSûG. Т.£6. 2.4. С,

. 725 - 72S.

21. Бслкл:-:.-:? Z.T., Зайцев A.Z.,-г.'алы-лзв З.А., Тркфокоз £.Д. Вез зеркальная бпстабкльность при прохождении ультракороткого имг.ульса света.через тонкий слой с резонансными двух-урозкавкын центрами.// Опт. и спокТр. Г390. Т.53. В.4. С. 812 - 817. '

22. rtr. saies V..?.., "c.Iyoh.c:-; 7Tri "or.ov ':.Г„ , Znit:.v!v /..t. xbiiectior. w.d trass:"iîcior. oï иИггагйиг-; pela о tr.rsr.-r. a thin r ec-6r»-i£.t aïoàiai.: ;,ûcû1 iiol.-. efioota.//

2év. a. «99*i. V. 43. 7. I». 3545-3353.

23. yiJ.ysi.EY V.A., Criio.'.ov Zuitr.ev ArI-, Ba.iûdict î,:irïorlôBa optical "oista'^lity oî tr.ir. luyer with tvvo-lûvol ti.-to."a ir. ultru^Iiort lirait iialsu i'ield.// In: Ceûli-nica- fcl^eet on 3onlinesr Oyn'unlçe la Ojtioal'Syaiea. 199C. ( Cptioal Society oi /¿trioa. ,,vashinstor.o.0.1990 ) ?. 1027-'!/113 - 33327-3/1*15 -