Спиновая восприимчивость сверхпроводников Tl2Ba2CaCu2O8-5 ЯМР исследования тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

На правах рукописи

Геращенко Александр Павлович

Спиновая восприимчивость сверхпроводников ТЬВагСаСигО^: ЯМР исследования.

01.04.07 - физика твердого тела

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Екатериибург-1998

Работа выполнена в лаборатории кинетических явлений Ордена Трудового Красного Знамени Института физики металлов УрО РАН.

Научный руководитель

Научный консультант

Официальные оппоненты

Ведущая организация

кандидат физико-математических наук, с. н. с. Верховский C.B.

доктор физико-математических наук, профессор Танкеев А.П.

доктор физико-математических наук, профессор Показаньев В.Е

кандидат физико-математических наук, с. н. с. Мирмелыитейн A.B.

Казанский государственный университет ( г.Казань )

Защита состоится 1998г. в час. на

заседании Диссертационного совета К 002.03.01 в Институте физики металлов УрО РАН по адресу: 620219, Екатеринбург, ГСП-170, ул. С.Ковалевской, 18.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института физики металлов УрО РАН.

Автореферат разослан " /9-" /^/Л^ 1998г.

Учёный секретарь Диссертационного совета, кандидат физико-математических наук, с.н.с.

З.Р.Галахов

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы исследования. Исследование электронных и магнитных свойств высокотемпературных сверхпроводников (ВТСГТ) является одним из актуальных направлений в физике твердого тела. За прошедшее десятилетие выявлены качественные отличия электронных свойств нормального и сверхпроводящего состояний ВТСП оксидов от свойств, . присущих низкотемпературным сверхпроводникам. К ним относятся: линейный ход удельного сопротивления в зависимости от температуры, необычная частотная дисперсия оптической проводимости, низкотемпературные аномалии гальваномагнитных свойств, малая длина когерентности, псевдощелевое поведение спиновой восприимчивости.

Особенности основного состояния зоны проводимости во многом обусловлены сильными спиновыми корреляциями подвижных дырок и почти локализованных спинов антиферромагнитно взаимодействующих атомов меди в слоях Си02. Выяснение этих особенностей является крайне актуальным при обсуждении механизмов сверхпроводящего спаривания в купратах. Поэтому одной из важных проблем в изучении свойств ВТСП систем является построение фазовой диаграммы магнитного состояния медь-кислородных слоев. Прогресс в построении фазовой диаграммы металлооксидов может быть достигнут в результате целенаправленных экспериментальных исследований спектра ангиферромагнитных АФ флуктуаций электронных спинов ионов меди.

В качестве основного экспериментального метода исследования в данной работе был выбран метод ядерного магнитного резонанса (ЯМР), как один из эффективных при изучении нюкочастбтной спиновой динамики в медь-кислородных слоях. Немаловажным преимуществом метода ЯМР является его локальная чувствительность. Комплексные ЯМР исследования на различных ядрах позволяют проследить за изменениями спиновой восприимчивости в центре и на границе зоны Бриллюэна медь-кислородного слоя, а также оценить значения пространственных и энергетических параметров спиновых флуктуаций.

Чтобы выявить общие тенденции изменения магнитного и электронного состояний ВТСП купратов, необходимы исследования

ЯМР на серии образцов с разной концентрацией дырок. Такие исследования на таллиевых купратах, входящих в «лидирующую» группу ВТСП с ТС>100К до настоящего времени не проводились.

Цель данной работы состояла в том, чтобы на основе ЯМР/ЯКР исследований сверхпроводников ИгВагСаСигС^-б с различной степенью дырочного допирования выяснить особенности спиновых флуктуаций, определить критические температуры изменения их режима и, оценив концентрации дырок в медь-кислородных слоях, проследить за изменением параметров спиновых флуктуаций при переходе от слабодопированного к передопированному состоянию купрата.

Научную новизну диссертации составляют следующие положения:

1. Определены магнитные сверхтонкие поля на ядрах атомов меди и кислорода. Обнаружено, что с ростом концентрации дырок сверхтонкое поле на ядрах меди увеличивается, а на атомах кислорода остается постоянным.

2. Получены свидетельства, что признаки щелевого поведения спиновой восприимчивости при и д=(7г/а,тг/а) сохраняются в передопированном состоянии купрата Т12Ва2СаСи208_б.

3. Получены данные о градиентах электрического поля на атомах в медь-кислородных слоях Т^ВагСаСигО»^ и сделаны оценки заселенностей орбиталей атомов Си и О. Выяснена тенденция перераспределения дырочного заряда между орбиталями атомов меди и кислорода в структурно эквивалентных плоскостях Си02 соединений ТЬВагСаСигОз-б и ТЬВагСагСизОю^

4. Установлено, что характерное для нормальной ферми-жидкости произведение Корринги 7К52Т[Т=сош1 выполняется лишь в передопированном составе ТЬВагСаСигОв-б. Для соединений с концентрацией дырок пь<пь,опг выполняется соотношение ^К^Т^сош!

5. Впервые получены температурные зависимости магнитной

корреляционной длины и характерной энергии

антиферромагнитных спиновых флуктуаций для соединений

Т12Ва2СаСи208-5 с различной концентрацией дырок в медь-кислородном слое.

6. Разработана и опробована методика измерения времени спин-решеточной релаксации 17(Т0, стимулирующая

одноэкспоненциальный релаксационный процесс в спин-системе ядер 170.

Научпая и практическая цсппость. Изучение методами ЯМР сверхпроводящих оксидов позволило получить сведения об особенностях электронных спиновых возбуждений в плоскостях Си02. Полученные результаты могут быть использованы при анализе механизмов, приводящих к явлению высокотемпературной сверхпроводимости.

Достоверность полученных результатов обеспечивается физической корректностью постановки задачи, надежной аттестацией образцов, корректной обработкой экспериментальных данных, их воспроизводимостью и наглядной интерпретацией.

Апробация работы. Результаты работы докладывались на различных конференциях и семинарах, в том числе на: Итоговой научной сессии Института физики металлов УрО РАН 1996 года, У-й Международной конференции по высокотемпературной сверхпроводимости М28-НТ8С-У (1997, Пекин, Китай), Школе молодых ученых: «Актуальные проблемы магнитного резонанса в ВТСП» (1997, Казань), XXVII Международной зимней школе-симпозиуме физиков-теоретиков «Коуровка-98» (1998, Екатеринбург-Челябинск)

Публикации. Основное содержание диссертации опубликовано в работах [1-7].

Структура и объём работы. Диссертация состоит из введения, четырёх глав, заключения и списка литературы, включающего 83 наименования.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована актуальность темы диссертации, сформулирована цель исследования, приведены основные выносимые на защиту положения, дана краткая аннотация работы по главам.

В первой главе рассмотрены особенности кристаллического строения соединения Т12Ва2СаСи20К-8 (Т12212). Сделан обзор основных результатов предшествующих исследований магнитного состояния Си02-слоев ВТСП оксидов методами неупругого рассеяния нейтронов и ЯМР. Изложены основные принципы ЯМР и связь спектральных и релаксационных парамегров с электронными свойствами медь-кислородного слоя сверхпроводящих купратов.

17

Во второй главе описаны процедура синтеза, изотопного О обогащения и последующей термической обработки оптимально допированного оксида Т12212 (ТС=112К, п^от) Для получения слабодопированного (ТС=102К, гц1<пь,0пг) и передопированного (ТС=104К, п^п^опг). составов. Рассмотрены особенности спектрометра ЯМР, методики измерений и обработки данных эксперимента.

В конце главы рассмотрена разработанная автором методика выравнивания населенностей энергетических уровней с различными ть примененная для измерения скорости спин-решеточной релаксации ядер 170 (1=5/2). Из решения системы релаксационных уравнений следует, что в случае выравнивания населенностей неэквидистантных энергетических уровней, намагниченность М2(1) ведет себя как одноэкспоненциальная функция времени. Одноэкспоненциальное восстановление намагниченности безусловно приводит к более достоверной обработке экспериментальных результатов. Выравнивание населенностей может быть достигнуто, если на образец, находящийся в магнитном поле, воздействовать серией радиочастотных импульсов, частота заполнения которых изменяется в пределах полной ширины спектра по определенному периодическому закону. В тексте диссертации описаны необходимые технические изменения в схеме спектрометра ЯМР и даны рекомендации для выбора оптимальных параметров насыщающей последовательности. В результате, в экспериментах по измерению времени спин-решеточной релаксации нам удалось минимизировать погрешность определения Т! (ДТ/Г^О^) и существенно повысить достоверность полученных данных.

В третьей главе представлены результаты ЯМР исследований высокотемпературных сверхпроводников Т^ВагСаСигО^д с различной степенью допирования.

В начале главы анализируются изменения градиента электрического поля (ГЭП) на ядрах атомов меди и кислорода с целью оценить дырочные заселенности и проследить за изменением концентрации допируемых в слой дырок бП),.

Квадрупольная частота пропорциональная главному

значению тензора ГЭП Уи, определялась из спектров ядерного квадрупольного резонанса 63Си, а также из анализа особенностей спектров ЯМР ,70 переходов ±3/2<->±1/2. С увеличением степени допирования наблюдался рост значений квадрупольных частот63 у0,

V

Рост 63 у0 связывается с изменением так называемого "валентного" вклада Уита1 в полный ГЭП Уи на ядрах меди. Этот вклад представлен суммой двух основных слагаемых: дырочного вклада почти заполненной Си 3(1х2_у2-орбитали и электронного вклада частично заполненной 4р-орбитали атомов меди[1,2]:

V »V 3<1+у 4р С Г»

' V У 22. 1 » 7Х • \ХУ

Опираясь на результаты зонных расчетов/1,21 полагалось, что при изменении степени дырочного допирования медь-кислородного слоя вклад в ГЭП от 4р-состояний атомов Си остается неизменным, а вклад - изменяется. Этот вклад пропорционален дырочной заселённости Си 3(1х2_у2-орбитали пх2_у2:

У22за=(4/7)е<г"3>з(1пх2_у2. (2)

Используя выражения (1), (2), экспериментальные значения величины Уд-У^лУ^™' И ТСОрСТИЧССКИС ОЦеНКИ вклада Уи4"311'21, были определены заселённости п/_у2 3(1Ду2-орбиталей меди для всех трёх соединений Т12212.

На атомах кислорода основной вклад в ГЭП вносят дырки 2ра и 2р1С-орбиталей. Дырочные заселённости этих орбиталей, и пр71 соответственно, были определены с использованием следующих выражений:

про=(и-п/3)17уо/у2р1о, прт=2т117Уо/ЗУ2рд (3)

1 Schwarz К., Ambrosch-Draxl С., and Blaha P. Charge distribution and electric-field gradients in YBa2Cu307-x // Phys.Rev.B -1990. -V.42. -P.205 1.

2 Yu J., Freman A. J., Podloucky R., Herzig P. and Weinberger P. Origin of electric-field

gradients in high-temperature superconductors: YBa2Cu]07// Phys. Rev.B -1991. -V.43. -P.532.

Рис.1. Отношение заселенностей пх2-у2/(пра+прт) в слоях СиОг для Т12212 и неэквивалентных медь-кислородных слоев Си(1)02, Си(2)02 для Т12223 в зависимости от концентрации Локируемых в слой дырок 5пь.

где Уо=(Зе2С)/2511)<г"3>2р - квадрупольная частота, соответствующая одной дырке в 2р-орбите, г| - параметр асимметрии тензора ГЭГ1. Общее число дотированных дырок О-Си-О-орбиталь определялось в с оответствие с выражением:

5пь=п311-П45-2]ап4ра+2(п2р1а+П2р;Я)+2п28-1. (4)

Значения п45 и п28 были взяты из работы^1 для У123.

В результате полученных оценок отмечено, что при увеличении степени допирования происходит рост дырочных заселенностей Си(пх2_у2), 0(Пра7 прт) орбиталей. С ростом 5пь величина отношения пх2-у2/(пра+прл) уменьшается, свидетельствуя о том, что дырки, допируемые в слои Си02, в основном, размещаются на орбиталях атомов кислорода. Для соединения ТЬВагСагСизОю-а, имеющего две неэквивалентные плоскости Си02, в рамках единой схемы также были оценены значения дырочных заселенностей. На рис.1, приведена зависимость величины ^-//(п^+пр^) от степени допирования для соединения Т12Ва2СаСи208_5 и соединения Т12Ва2Са2Си30ю-5 для двух неэквивалентных слоев Си02. Видно, что с ростом бпь перераспределение дырочного заряда между орбиталями атомов меди и кислорода в структурно эквивалентных

3 Hanzawa K. Analisis of the Electric Field Gradients and the Knight Shifts at all Cu and O Nuclei in YBa2Cu307 // J of Physical Society of Japan -1993. -V.62. -P.3302.

100

200

300 Т,К

100

Рис.2. Температурная зависимость сдвигов ЯМР п'бзК и величины 63(TiT)"1 в ТЬВагСаСигОв-г при различной ориентации магнитного поля: Н-слабодопированный состав (Во±с); А-оптимально допированный состав (Bo-Lc); ®-передогпфоватшй состав (Bo_Lc); □-слабодопировашшй состав(В0||с); А-оптимально допированный состав(В0||с) О -передопированный состав (В0||с).

плоскостях Си02 соединений Т12Ва2СаСи20к_й и ТЬВагСагСизОю-а имеет одну и ту же крутизну изменения.

Во втором разделе главы рассматривается изменение с температурой найтовского вклада в сдвиг линии ЯМР 63Си, 170, пропорционального статической спиновой восприимчивости Xs(q=0) слоя Си02. Выделение сдвига Найта Ks из общего сдвига линии ЯМР 17,63К проводилось с использованием двух основных предположений: 1) орбитальный вклад в сдвиг линии К^ анизотропен и не зависит от температуры; 2) при синглетаом спиновом состоянии куперовских пар для температур Т=10К«ТС КгО.

Температурные зависимости компонент тензора магнитного сдвига линии ЯМР 17'63К демонстрируют поведение Xs(T), которое

200

300

т,к

наблюдалось и в других ВТСП купратах (рис.2). При переходе к слабодопированному составу уменьшение %s(q=0) в нормальном состоянии при понижении температуры становится более резким.

В соответствии с гамильтонианом Мила и Райса[4], описывающим магнитные сверхтонкие взаимодействия ядер атомов в плоскостях С11О2 с электронным окружением, сдвиг Найта можно представить в следующем виде: 63KS;abiC=(Aab;C+4B)xs(q=0J и 17Ks,ab,c=Cab,cXs(4=0)- Анизотропная константа Аоа учитывает суммарный эффект магнитного сверхтонкого взаимодействия спина ядра 3Си с почти локализованным электронным спином 3dx2 / орбитали. Вклад косвенного Cu-0-Cu взаимодействия от четырех ближайших соседей атомов Си учитывается сверхтонкой константой В, которая предполагается изотропной величиной. Магнитное сверхтонкое поле на атомах кислорода определяется константой СаЬ>0.

Из параметрических зависимостей 17КаЬ(б3КаЬ), 17Кс(б3КаЬ), 63Кс(б3КаЬ) определялись отношения соответствующих сверхтонких полей. Предполагая, что значения Аоа в исследуемых соединениях такие же, как и в YBa2Cu307 (АаЬ=37кЭ/(1В, Ас= -165кЭ/|дн), бьши определены значения констант В, Саь, С0- Обнаружено, что с ростом концентрации дырок сверхтонкое поле на ядрах меди увеличивается, а на атомах кислорода остается постоянным. Рост константы В свидетельствует об усилении эффекта ковалентности между атомами меди и кислорода с увеличением концентрации дырочных носителей в слое.

В третьем разделе главы представлены температурные зависимости скорости спин-решеточной релаксации 63(Ti) и гауссова вклада в затухание спинового эха 63T2g. Температурные зависимости величины 63(Т1Т)"1 имеют характерный максимум при температурах выше Тс (рис.2). В слабодопированном и оптимально допированном составах этот максимум наблюдается при температуре Т*=160(±10)К. Для состава с максимальным содержанием дырок в слоях Си02 величина 63(TiT)-1 возрастает вплоть до Т=130(±10)К. В настоящее время установлено, что магнитная релаксация ядерного спина атомов меди в основном определяется вкладом флуктуаций коротковолновых спиновых возбуждений в медь-кислородных плоскостях. Наличие максимума

4MilaF.,RiceT.M. Spin dynamics of УВа2СизОб+х: what do we leam from NMR//Physica С 1989. -V.157.-P.561.

в 63(TiT)_1 связывается с критической температурой Т*, при которой происходит смсна режима АФ спиновых флуктуаций атомов меди. Уменьшение величины 63(TiT)"1 в области Т<Т* связывают с влиянием спиновой щели в спектре антиферромагнитных спиновых возбуждений в слое Си02. Следует отметить, что признаки щелевого поведения спиновой восприимчивости при q=(7t/a,7t/a) сохраняются в передопированном состоянии купрата ТЬВагСаСигОз-б с концентрацией носителей, превышающей nh)0rrr Анизотропия скорости спин-решеточной релаксации ядер атомов Си обусловлена анизотропией сверхтонкого поля, создаваемого почти локализованным электроном 3dx2_y2 орбитали. В области выше 160К анизотропия тензора спин-решеточной релаксации (Ti ')ab/(Ti_^)c в пределах погрешности измерений не зависит от температуры и монотонно увеличивается при переходе к слабодопированному составу Т12212.

В последнем параграфе третьей главы приведены температурные зависимости скорости спин-решеточной релаксации ядер кислорода для соединений Tl2Ba2CaCu20g_5 при ориентации внешнего магнитного поля В0||с. Величины 17(TiT)_I для всех исследуемых соединений монотонно уменьшаются с понижением температуры подобно поведению сдвига Найта.

Для нормальных металлов выполняется простое соотношение

Рис.3 Температурная зависимость величины log2(17TiT) от log2(17Ks) в Т12212: П-слабодопированный состав; А-оптималыю дотированный состав; О-передопированный состав.

между скоростью релаксации и найтовским сдвигом (соотношение Корринги):

■К,2Т1Т=сопй. (5)

В ряде теоретических работ предсказывалось, что это соотношение должно выполняться и для передопированных ВТСП составов. Выполнение соотношения Корринги является веским аргументом в пользу возможности традиционного ферми-жидкостного описания дырочных носителей тока в слое Си02.

На рис.3 приведена зависимость в двойном логарифмическом масштабе величины сдвига Найта К3 от произведения Т1Т. Угол наклона определяет коэффициент пропорциональности в соотношении К/'-Т^Т. Экспериментальные точки аппроксимировались прямой в нормальной области температур. Для оптимально допированного и слабодопированного составов tga«l,0(3), что говорит о выполнении соотношения КД^Т^опз!

В то же время для соединения с максимальной концентрацией дырок в Си02 плоскости наклон аппроксимирующей прямой более крутой ^а» 1,7(3)). Поэтому для передопированного соединения мы можем говорить, что связь между скоростью спин решеточной релаксации на атомах меди и сдвигом Найта лучше описывается соотношением Корринги. Выполнение соотношения Корринги в передопированном составе говорит о возможности описания поведения квазичастиц в зоне проводимости в рамках теории ферми-жидкости Ландау.

Четвёртая глава посвящена анализу особенностей антиферромагнитных спиновых флуктуаций в соединениях Т12212 по данным сдвигов ЯМР и ядерной магнитной релаксации 63Си и 170.

Уменьшение ъ(ч=0) с температурой в нормальном состоянии ВТСП купратов в настоящее время связывают с эффектами энергетической щели Ее в плотности состояний с я=0 вблизи Еф. Для описания «щелевого» поведения восприимчивости & М.МеЬгт§[51 предложил следующее выражение, хорошо описывающее экспериментальные данные по сдвигу Найта в области kT<Eg:

5 Mehring M. What does NMR Tell us About the Electronic State of High-Tc Superconductors? / Appl. Magn. Reson. -1992. -V.3. -P.383.

Г ^

1-1апЬ2

В Таблице 1. приведены значения Ей для трех образцов, исследуемых в данной работе. Как видно из таблицы, наблюдается тенденция уменьшения энергии щели Её(ц=0) с ростом концентрации дырок.

Величины Её^=0) характеризуют поведение %а только вблизи ц=0. Как говорилось выше, уменьшение величины ^(Т^)"1 в области Т<Т* связывают с влиянием спиновой щели в спектре антиферромагнитных спиновых возбуждений в слое Си02 при Ф=Оаф. Можно предположить, что температура Т* связана с энергией спиновой щели: Т*~Д5г(0Аф).

Таблица 1. Значения энергии щели и температуры Т* для ТЬВагСаСигОв-г купратов с разной степенью допирования._

Т12212 ТС=102К, пь< пьшгг Тс~112К, Пь.опт ТС=104К, пь> пь,слт

Си ь ,70 Си О Си ]70

В||с ВХс В||с В±с В||с В±с В||с В||с ВХс В||с В_1_с

БД в, К 176 (15) 181 (15) 172 (15) 170 (15) 150 05) 170 (15) 170 (15) 115 05) 155 05) 140 (15) 150 (15)

Т*,К 150(20) 150(20) 130(20)

В области передопированного состава примерное равенство Е8/кв=Т* можно рассматривать как свидетельство слабой дисперсии ¿^(Ч). В этом случае: ^(ОафЭ^ЦСч^О^Е^ С уменьшением концентрации допированных в слой дырок нарастает различие в оценках значений Е8(д=0) и А58(Оаф)). Это может свидетельствовать о преимущественном вымораживании в спектре флуктуаций коротковолновых состояний с энергией меньше Д5ё Различие значений Е8/кв и Т* в составах пь< пкот. может возникать вследствие усиления дисперсии Д56(я), отражающей пространственную анизотропию косвенного обменного взаимодействия атомов Си в слоях Си02.

Дальнейшее относится к обсуждению поведения с температурой и допированием параметров спиновой восприимчивости в области аномального пика <1=Оаф на основе данных о скорости спин-решеточной аТ1-1 релаксации ядер б3Си, 170 и гауссова вклада в

затухание спинового эха Т2& ядер б3Си. Согласно^ эти величины связаны с интегральными соотношениями:

=21пп^12['Р.Гх"(Ч.Ю (7)

Т. 4-»« ЙШ ч.а

1 я

1 0.69

(8)

т;г з2Ц4вйг

Формфакгор аРа(ч) выражается через соответствующие сверхтонкие константы:

в^=АадЬ+2В(со8Яж+со8яу), ■ (9)

17 Ра = 2Са соз(ях / 2) (10)

Для спиновой восприимчивости мы использовали выражение, предложенное для описания спектра спиновых возбуждений в медь-кислородных плоскостях ВТСП купратов в феноменологической модели В этой модели с одной спиновой степенью свободы значения динамической спиновой восприимчивости х^,©) в центре (4=0) и на границе (ч=Оак) зоны Бриллюэна связаны между собой. Соответствующие мнимая и реальная части восприимчивости в пределе малых частот записываются в виде:

яшХо(Т)Г fe(T)/a)4 \

fe(T)/a)2

Гв(Т)

(12)

Здесь ^-магнитная корреляционная длина, йГ0- характерная энергия спиновых флуктуаций при р-параметр, учитывающий рост интенсивности флуктуаций при ч=<Злф относительно ее значения в центре зоны Бриллюэна, и ГQ=Гo/VР(£,/а)2тс. В

большинстве работ для расчета спин-флуктуационных параметров (Г<з,£) по данным ЯМР 63Си, 170 используют приближенные выражения, полученные в результате разложения интегральных соотношений (7)-(8) по малому параметру (а/£«1).

Это приближение является вполне оправданным для соединений У123 и ЬаЯгСиО. Для соединений на основе Т1 такое приближение является неудовлетворительным. Предварительные оценки

6 SlichterC.P., NMR of high-Tc superconductors. In Strongly Correlated Electronic Materials, ed ByK.S.Bedel etal. (Addison-Wesley, 1994)p. 487.

7 Millis A. J., Monien H., Pines D., Phenomenological model of nuclear relaxation in the norma state of YBa2Cu307//Phys. Rev. B.-1990.-V42.-P.167.

магнитной корреляционной длины показали, что в области комнатных температур значение £,/а<2. Поэтому для получения более достоверных зависимостей Е,(Т), ГС(Т) мы отказались от подобного приближения.

Привлекая данные б3(Т1)аЬ>с, 17(Т1)С, бзТ2ё, измеренные в области температур нормального состояния, и используя для динамической спиновой восприимчивости выражения (11)—(12), мы находили Г'д и Е, путем численного решения следующей системы интегральных уравнений:

1

= Б1К(Т),Г0(Т),Р(Т)]

3Т,(Т)

1_

7Т,(Т)

1

3Т2Е(Т)

Л \

= Р2К(Т),Г0(Т),(3(Т)] . = Р,К(Т),Г0(Т),Р(Т)]

(13)

На рис.4 приведены значения магнитной корреляционной длины в единицах параметра решетки а и характерной энергии спиновых флуктуации С ростом кислородного индекса 5 значения корреляционной длины уменьшаются. Характерная энергия спиновых флуктуаций достигает максимального значения в

2,8 2,4 2,0 1,6 1,2

1 • ■ 1 □ 1 1 1 1 г ■ •

а _

аа д а

- Ж2 о Й □ -

д □ □ □

о о О д

о а Д

. 1 . о .....

100 150 200 250 300 Т,К

100 150 200 250 300 Т,К

Рис.4 Температурная зависимость величин с, и Т"ч в ТЬВагСаО^Ов-б, □-слабодопированный состав; Д-оптималъно допированный состав; О-передопированиый состав.

оптимально дотированном составе Т12212 (ТС=112К).

В конце главы обсуждается изменение с температурой параметров Г<з и характеризующих пространственное и временное затухание АФ флуктуаций в медь-кислородных слоях Т12212, с целью установить общность диаграммы магнитного состояния сверхпроводящих купратов, предложенной в работах^8'91. При ее построении авторы опирались на результаты исследований особенностей поведения с температурой ^(ЧэЮ^О) по данным экспериментов ЯМР для систем Ьа2.х5гхСи04 и УВа2СизОб+у (0,6<у<1,0). Анализируя в 2Б-модели Гейзенберга изменения спектра спиновых возбуждений при допировании, авторы установили, что в слабодопированном состоянии купрата переход в режим "спиновой щели" из высокотемпературного квантового критического режима (2С(г=2; Г(}(Т)~£(Т)"2~аТ+Ь) происходит через промежуточное состояние - квантовый критический режим флуктуаций 0С(г=1; Гд(Т)Ч(Т)"~аТ+Ь; а%5/(1Т=а>0). Предсказывается, что область существования этого состояния резко сужается с ростом концентрации дырок в слое.

а) Пгргдопированиый состав Т12212 (щ>щг0пт, ТС-104К)

В образце с максимальной концентрацией дырок для области температур выше 130К значения £/а могут быть хорошо описаны зависимостью Г<2~(^/а)"г~аТ+Ь с х=2. Наиболее наглядно наличие в этой области температур скейлингового поведения параметров, характеризующих временную и пространственную дисперсию спиновой восприимчивости, видно из рис.5, где приведены значения Г<2(§) при неявном параметре Т.

Согласно работам18'91, функциональный вид затухания спиновых возбуждений (я=Оаф) с Г<з~Т и соответствует

квантовому критическому режиму С)С(г=2). Таким образом, можно сделать вывод, что для передопированного состава Т12Ва2СаСи208_5 поведение параметров спиновых возбуждений (Гс>,Н,) в медь-кислородных плоскостях в области температур выше 130К соответствует квантовому критическому режиму с критическим

8.D.Pines, Physica С282-287 (1997) 272-278.

9 Barzykin.V. and Pines D. Magnetic scaling in cuprate superconductors - Phys. Rev. B, 1995, 52, N18, p.13585-13596.

индексом г-2. Для сильно допированных составов предсказывается существование квантового критического режима (7=2) спиновых флуктуации вплоть до Те. К сожалению, неустойчивость структуры Т12Ва2СаСи208.5 при дальнейшем уменьшении 8 не позволяет продвинутся в область больших 8пь и проверить общность этого предсказшшя. Для исследованного передопированного состава имеется область температур ТС<Т<130К, где проявляются признаки «щелевого» поведения спиновой восприимчивости:

• резкий рост крутизны уменьшения однородного вклада в спиновую восприимчивость по данным сдвигов ЯМР б3Си,170;

• замедление роста Е, с последующим насыщением при Т=ТС;

• наличие характерного максимума величины (63Т1Т) при Т=130К.

Узкий температурный интервал не позволяет нам говорить о существовании или отсутствии промежуточного режима спиновых флуктуации С)С(г=1). Таким образом, критическая температура Т=130К может быть связана, либо с переходом 0С(/ = 2)—^—>00(2 = 1)—^-»(спиновая щель) либо с переходом

О.С(г = 2)—-—»(спиновая щель). Интересно отметить, что значение критической температуры практически совпадает с Ее^=0) -энергетической щелью в области q=0.

6) Слабодопированный (щ<п^0„т, ГС-102К) и оптимально допированный (щ:0пт, ТС=112К) составы Т12212

В области температур выше 150К для слабодопировапиою и оптимально допированного образцов Т12212 изменение магнитной корреляционной длины удовлетворительно описывается зависимостью (<Е/а)"!~аТ+Ь. В этой области температур характерная энергия АФ спиновых флуктуации монотонно возрастает при увеличении температуры (рис.4). Подобное поведение параметров спиновых флуктуаций соответствует квантовому критическому режиму (ЗС(г=1). Верхняя граница существования этого режима Ткр-250К может быть определена лишь для оптимально допированного состава: для температур Т>Ткр спиновая восприимчивость х5(ч=0) не зависит от температуры в пределах

lofcfí/a)

Рис.5. Температурная зависимость величины 1о&(Г<}) от log2(£/a) в Т12212. □-слабодопирова1П1ый состав; Д-оптимально допированный состав; О-передопированный состав.

300 250 200

К

Н 150 100 50

0,22 0,24 0,26 0,28 0,30

Ч

Рис.6. Магнитная фазовая диаграмм соединения ТЬВагСаСиО^, построенная по данным ЯМР 170, бзСи и показывающая смену режимов спиновых флуктуаций при изменении температуры и концентрации допированных в слой дырок.

i • г Т щ>

• _ -2

QC(z=l)

- ,QC(Z=2>

/г*

\

Спвнсвая

щель Ш

" О 4

Т" Сверхпроводник

с i »

погрешности определения. В слабодопированном составе вплоть до комнатной температуры наблюдается рост Поэтому мы можем лишь предпологать, что, по-видимому, в слабодопированном

составе Т12212 значение Т^ЗООК. Таким образом, при уменьшении концентрации дырочных носителей в слабодопированных составах происходит существенное расширение области существования режима флуктуаций, при описании спектра которого в терминах сильно затухающих спиновых волн существенным являются процессы многочастичного рассеяния191.- Процесс термического распада такого коллективного спинового возбуждения становится доминирующим лишь при температурах, существенно превышающих Ткомн.

На рис.6 приведены характерные критические температуры изменения режимов спиновых флуктуаций в слое Си02 соединения Т12212. По оси абсцисс отложены значения допированных в слой дырок 5пь. Несомненно, построение магнитной фазовой диаграммы "большего разрешения" требует проведения дополнительных экспериментальных исследований, особенно в области слабодопированного состояния кунрата.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ

1. Получены данные о магнитных сверхтонких полях на ядрах атомов Си и О в медь-кислородных слоях Т12Ва2СаСи208.5 с различной концентрацией носителей дырочного заряда. Обнаружено, что с ростом концентрации дырок сверхтонкое поле на ядрах меди увеличивается, а на атомах кислорода остается постоянным.

2. Получены данные о градиентах электрического поля на атомах в медь-кислородных слоях Т12Ва2СаСи20в.5 и сделаны оценки заселешюстей орбиталей атомов Си и О. Показано, что с увеличением степени допирования заселенности Си(пх2_у2) и 0(Пр„ Ир*) растут, а отношение пх2_у2/(прст+пр7С) уменьшается. Установлено, что в структурно эквивалентных плоскостях Си02 соединений Т12Ва2СаСи208-5 и Т12Ва2Са2СизОю-б перераспределение дырочного заряда между орбиталями атомов меди и кислорода имеет одну и ту же крутизну изменения с ростом средней концентрации дырок в слое.

3. Установлено, что характерное для нормальной ферми-жидкости произведение Корринги ^К/'^Т^согШ выполняется лишь

в передопированном составе Т12Ва2СаСи208-5- Для соединений с концентрацией дырок nh<nh,orrr выполняется соотношение 17Ks17TiT=const.

4. Впервые получены температурные зависимости магнитной корреляционной длины и характерной энергии антиферромагнитных спиновых флуктуаций для соединений Tl2Ba2CaCu2Og.§ с различной концентрацией дырок в медь-кислородном слое. Обнаружено, что корреляционная длина уменьшается с ростом концентрации дырок в слое. Характерная энергия спиновых флуктуаций достигает максимального значения в оптимально дотированном составе Tl2Ba2CaCu20g.ô (Тс-=112К). Установлено различие функциональной зависимости корреляционной длины от температуры в передопированном составе и составах с концентрацией дырок в медь-кислородном слое меньшей или равной оптимальной.

5. Определены значения критических температур, ограничивающих области существования определенных режимов спиновых флуктуаций на диаграмме магнитного состоянияТ12Ва2СаСи208^. Получены свидетельства, что признаки щелевого поведения спиновой восприимчивости при q=0 и q—(и/а,тг/а) сохраняются в передопированном состоянии купрата Tl2Ba2CaCu20g.s с концентрацией носителей, превышающей nh>om,

Основное содержание работы изложено в следующих публикациях:

1) Пискунов Ю.В., Михалев К.Н., Жданов Ю.И., Геращенко А.П. Верховский C.B., Медведев Е.Ю., Якубовский А.Ю., Шустов Л.Д. Трокинер А. Спиновая восприимчивость и дырочное допированш кристаллографически неэквивалентных Си02 плоскостей i ТУЗагСагСизОю-а с различным содержанием кислорода // СФХТ 1995,-т.8.-стр.470.

2) Gerashenko A., Mikhalev К., Verkhovskii S., Piskunov.Yu. Yakubovskii A., Spin fluctuation parameters in T]2Ba2CaCu20s.5 as seei by 63Cu and 170 //Physica C. -1997. -V.282-287. -P. 1347.

3) Геращенко А.П., Верховский C.B., Михалев К.Н., Пискунов Ю.В., Ананьев А.В., Окулова КА., Шустов Л.Д., Якубовский А.Ю. Влияние степени допирования Си02 плоскостей на поведение спиновой восприимчивости в Т12Ва2СаСи208-5 // ФММ, -1998.-т.86,-вып.1.

4) Piskunov Yu.V.,Mikhalev K.N., Gerashenko А.Р., Zhdanov Yu.I., Verkhovskii S.V., OkulovaK.A., Medvedev E.Yu., Yakubovskii A.Yu., Shustov L.D., Trokiner A., Bellot P.V.- Influensce of the doping level on the charge distribution among the inequivalent Cu02 Layers in Tl2Ba2Ca2Cu3Oio-d//PhysicaC.,-1998., -V.300, -P.935.

5) Михалев K.H., Геращенко А.П., Пискунов Ю.В., Верховский C.B., Медведев Е.Ю. Характеристики спиновых флуктуаций и сверхпроводимость в Т12Ва2СаСи208.5 (Тс=112К) по данным ЯМР

¿-J 1 ¡-J

Си и О // Научная сессия Института физики металлов УрО РАН. -Екатеринбург. -1996. —с.18.

6) Геращенко А.П. Спиновая восприимчивость в соединениях

63

Tl2Ba2CaCu20g_s с разной степенью допирования по данным ЯМР Си н 170 // Школа молодых ученых: «Актуальные проблемы магнитного резонанса в ВТСП».-Казань. -1997. -с.26.

7) Геращенко А.П., Верховский C.B., Михалев К.Н., Пискунов Ю.В., Ананьев A.B., Магнитное состояние медь-кислородных плоскостей в Т12Ва2СаСи208-а с различной концентрацией дырок // Программа (материалы) XXVII Международной зимней школы-симпозиума физиков-теоретиков «Коуровка-98», с.54, издание УрО РАН, Екатеринбург, 1998.