Статистическая теория коллективных возбуждений в жидкостях: подход обобщенных коллективных мод тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.02 ВАК РФ

ЛЬВІВСЬКИЙ НАЦІОНАЛЬНИЙ УНІВЕРСИТЕТ імені Івана Франка

На правах рукопису

МРИГЛОД Ігор Миронович

УДК 536.75; 538.9

СТАТИСТИЧНА ТЕОРІЯ КОЛЕКТИВНИХ ЗБУДЖЕНЬ У РІДИНАХ: ПІДХІД УЗАГАЛЬНЕНИХ КОЛЕКТИВНИХ МОД

01.04.02 - теоретична фізика

Автореферат дисертації на здобуття наз'кового ступеня доктора фізико-математичних наук

Львів - 2000

Дисертацією є рукопис.

Робота виконана в Інституті фізики конденсованих систем НАН України Офіційні опоненти:

Член-кореспондент НАН України, доктор фіз.-мат. наук, професор Загородній Анатолій Глібович,

Інститут теоретичної фізики ім. М.М.Боголюбова НАН України, заступник директора з наукової роботи;

Доктор фіз.-мат. наук, професор Ваврух Маркіян Васильович,

Львівський національний університет імені Івана Франка, завідувач кафедри астрофізики;

Доктор фіз.-мат. наук, професор Ткач Микола Васильович,

Чернівецький державний університет ім. Юрія Федьковича, проректор.

Провідна установа:

Національний науковий центр “Харківський фізико-технічний інститут”, теоретичний відділ, м. Харків.

Захист відбудеться 2_” \і~Є-к 2000 р. о ^ годині на засіданні

спеціалізованої вченої ради Д 35.051.09 при Львівському національному університеті імені Івана Франка за адресою: 79005, м. Львів, вул. Драгоманова, 50.

З дисертацібю можна ознайомитися у науковій бібліотеці Львівського національного університету імені Івана Франка за адресою: 79005, м. Львів, вул. Драгоманова, 5.

Автореферат розісланий

2000 р.

Вчений секретар

спеціалізованої вченої ради Д 35.051.09

доктор фіз.-мат. наук ^ .Ф.Блажиевський

Актуальність теми. Проблема вивченая динамічних властивостей густих газів, рідин та плинів поза гідродинамічною областю характерних часів та відстаней є однією з ключових у сучасній нерівноважній статистичній теорії. Дослідження у цьому напрямі розпочалися ще у 40х роках і особливо активно ведуться останнім часом. їх зростаюча актуальність зумовлена насамперед двома факторами. Перший з них - це швидкий розвиток і удосконалення експериментальних методів дослідження динамічних властивостей рідин та розширення переліку фізичних об’єктів, що вивчаються у зв’язку з практичними потребами (магнітні та полярні рідини, суміші, колоїдні системи, тощо). Це привело до накопичення значної кількості експериментальних даних, які не знаходять свого пояснення в рамках гідродинаміки Нав’е-Сгокса або ж традиційних методів кінетичної теорії. Серед них можна назвати явище швидкого звуку у простих рідинах та бінарних сумішах, кросовер від в’язкої до еластичної поведінки у рідинах та формування зсувних хвиль, спостереження високочастотних збуджень оптичного типу, виникнення теплових хвиль, тощо. Поряд з цим, для складніших фізичних об’єктів, зокрема для магнітних рідин чи багатокомпонентних сумішей, виникла потреба послідовного отримання аналітичних результатів, зокрема для динамічних структурних факторів, які могли б бути застосовані у гідродинамічній області. Слід відмітити також те, що традиційні експерименти із розсіяння нейтронів виконуються у значній частині випадків для хвильових векторів к та частот ш, які лежать поза областю застосування стандартної гідродинаміки Нав’в-Стокса.

Другий важливий фактор, значення якого посилюється в останні роки, пов’язаний із швидким розвитком методів комп’ютерного експерименту, зокрема методів молекулярної динаміки (МД), та широким їх застосуванням до вивченням динаміки статистичних моделей реальних рідин. Це відкрило нові можливості для розрахунку динамічних характеристик та отримання надійних результатів, в тому числі і для величин, які важко чи досі неможливо вивчати експериментально. Прикладом останніх можуть служити різноманітні часові кореляційні функцій та узагальнені (залежні від к таш) коефіцієнти переносу, знання яких дозволяє отримати важливу інформацію про динаміку досліджуваних систем, що має не лише академічний інтерес, але і прикладне значення. Так вивчення узагальненої теплопровідності та поведінки часової кореляційної функції “енергія-енергія” важливе для розуміння динаміки теплових процесів, а поперечна кореляційна функція “імпульс-імпульс” несе інформацію про узагальнену зсувну в’язкість системи та ширину пропагаторної щілини, в межах якої працює квазігідродинамічний опис. Водночас, поява великої кількості

числових результатів для різноманітних моделей рідин вимагає створення адекватної теорії, яка дозволяла б їх пояснити і виділити основні риси динамічної поведінки, найбільш типові для тих чи інших класів рідин.

Для розв’язання окремих проблем узагальненої гідродинаміки рідин, а під цим терміном будемо розуміти нерівноважну теорію динамічних властивостей системи поблизу рівноваги, область застосування якої включає гідродинамічний (малі к, ш), молекулярний (проміжні к, ш) та кінетичний (великі к, режими, запропоновано чимало теоретичних підходів. Серед них виділимо наступні; методи, орієнтовані на розрахунок поправок до відомих гідродинамічних розв’язків (газокіп стичні та флюкгпуаційпі поправки): напівфеноменологічні теорії температурної, зсувної та структурної релаксацій, спільною рисою яких є припущення про додатковий релаксаційний механізм типу Максвелла; інтерполяційні схеми формалізму функцій пам’яті, що базуються на використанні тих чи інших наближень або ж наближених анзаців для розрахунку функцій пам’яті; схеми всеможливих узагальнень у теорії кінетичних рівнянь, які запропоновані у методі моментів або ж формулюються у вигляді спектральної проблеми для оператора типу Енскога; методи теорії лінійного відгуку та узагальненої термодинаміки необоротнії процесів. Дим переліком далеко не вичерпується сукупність теоретичних підходів, які запропоновані у цій ділянці в останні роки. Проте, слід відзначити, що наявність великої кількості різноманітних методів дослідження даної проблеми є скоріше свідченням того, що теорія динамічних властивостей рідин в області проміжних значень к та ш все ще залишається далекою до свого завершення, а роботи у цьому напрямі є актуальними і важливими.

Зв’язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Вибраний напрямок досліджень пов’язаний із науковою тематикою Інституту фізики конденсованих систем НАН України, зокрема частина результатів отримана в рамках роботи за пошуковою темою ІФКС НАН України “Розробка нерів-новажної статистичної теорії узгодженого опису кінетики і гідродинаміки в рідинах і плазмі” (1991 - 1993 рр., шифр теми 1.4.8.1п), за бюджетними темами НАН України: “Вивчення рівноважних і кінетичних властивостей іонних та іонно-молекулярних систем” (1988 - 1993 рр., номер державної реєстрації 01.9.10 013040), “Розвиток і застосування статистичної теорії нерівноважних властивостей простих, полярних і магнітних рідин та плазми на основі узгодженого опису кінетики і гідродинаміки” (1994 - 1998 рр., номер державної реєстрації 0194 022991), “Узагальнена статистична теорія узгодженого опису швидких та повільних процесів у рідинах і плазмі” (1999 - 2001 р.р., номер державної реєстрації БТ00499 0199 000669), а також гемами Фонду фундаментальних досліджень ДКНТ та Міністерства науки України.

з

Мета дисертаційної роботи полягав в аналізі існуючих теорій, спрямованих на побудову узагальненої гідродинаміки густих газів, рідин та плинів, та розробці нового статистичного підходу, який, зберігаючи їх позитивні риси, дозволяв би уникнути властивих їм проблем і задовільняв би наступним вимогам:

• забезпечував опис в рамках єдиної схеми та в широкому інтервалі значень хвильових векторів та частот (від гідродинамічної границі до гаусової границі ‘вільних частинок’) часових кореляційних функцій та узагальнених коефіцієнтів переносу;

• базувавсяна концепції колективних збуджень, що в особливо корисним з точки зору коректної фізичної інтерпретації експериментальних даних, і давав можливість виконання розрахунків спектрів колективних збуджень досліджуваних систем;

• правильно відтворював граничні випадки (гідродинамічна та ґаусова границі), де існують відомі в літературі і добре апробовані результати.

Такі завдання роботи продиктували і вибір різних об’єктів дослідження, починаючи від моделей простих одноатомних рідин, для який отримано чимало експериментальних результатів та даних комп’ютерних симуляцій, і далі до більш складних статистичних моделей, що приймають до розгляду наявність додаткових ступенів вільності в частинок (магнітні і полярні рідини) та присутність частинок різних сортів (бінарні та багатокомпонентні рідини).

Наукова новизна одержаних результатів. В дисертаційній роботі запропоновано новий метод побудови узагальненої гідродинамічної теорії рідкого стану, який дозволяє з єдиних позицій виконувати самоузгоджені розрахунки часових кореляційних функцій та узагальнених коефіцієнтів переносу у широкому інтервалі зміни хвильового вектора і частоти. Метод базується на концепції узагальнених колективних збуджень, що дає ряд перевар у розумінні та інтерпретації особливостей динамічної поведінки у рідинах. Теорія сформульована у комп’ютерно-адаптованій формі і, таким чином, дозволяє оптимально поєднувати аналітичні методи із результатами комп’ютерного експерименту. Показано, що в граничних випадках гідродинамічного та кінетичного режимів, із загальних виразів методу узагальнених колективних мод отримуються вирази, що відомі із гідродинаміки Нав’є-Стокса та методу кінетичних рівнянь.

Базуючись на концепції узагальнених колективних мод, вперше виконано розрахунки спектрів узагальнених колективних збуджень у простих рідинах у вищих наближеннях та вивчено їх вклади до часових кореляційних функцій і узагальнених коефіцієнтів переносу. Показано, що в рамках даного формалізму ефекти взаємодії мод, які передбачалися в рамках теорії взаємодіючих мод, добре прослідковуються у поведінці узагальнених гідродинамічних

збуджень. Нами вперше проведено самоузгоджені розрахунки узагальнених коефіцієнтів переносу для леннард-джонсівсьхої рідини, що дозволило наочно продемонструвати можливості методу, та проаналізовано роль (А;,и))-залежних коефіцієнтів переносу у рідині.

У випадку поперечної динаміки з’ясовано механізм формування узагальнених колективних пропагаторних збуджень, які відомі в літературі як зсувні хвилі і описують поширення поперечних звукових збуджень у рідині. Показано, що це в збудження кінетичного типу, які виникають при певному скінченому значенні хвильового вектора ка. В області к ~ кн відбувається перехід від в’язкої поведінки, що є типовою для рідини, до еластичної поведінки, характерної для пружного середовища. На прикладі моделі Леннард-Джонса та рідкого цезію досліджено вклад від цих збуджень до часових кореляційних функцій та узагальненої зсувної в’язкості.

На основі послідовного статистичного підходу розглянуто проблему побудови рівнянь узагальненої гідродинаміки для гайзенбергівської моделі феро-флюїду. Це дало змогу розв’язати ряд протиріч, які виникають при використанні феноменологічних рівнянь магнітогідродинаміки і отримати мікроскопічні вирази для спектрів гідродинамічних збуджень та коефіцієнтів переносу магнітної рідини. Нами отримано аналітичні вирази для динамічних структурних факторів гайзенбергівського ферофлюїду в однорідному зовнішньому магнітному полі. Це дозволило передбачити ряд нових індукованих зовнішнім полем ефектів, які можуть бути виявлені в експериментах із розсіяння. Зокрема, показано, що під впливом поля якісно змінюється форма магнітного динамічного структурного фактора, у якому через ефекти магнітострикції проявляються додаткові бокові піки, обумовлені звуковими збудженнями.

При розгляді багатокомпонентної суміші хімічно нереагуючих частинок отримано рівняння узагальненої гідродинаміки та виведено вирази для узагальнених термодинамічних характеристик та узагальнених коефіцієнтів переносу. Аналіз цих рівнянь у гідродинамічній границі показав їх узгодження із результатами феноменологічних теорій і дозволив провести розрахунки спектрів гідродинамічних збуджень та вперше отримати аналітичні вирази для гідродинамічних часових кореляційних функцій. Ці результати створюють необхідну математичну основу для поширення методу узагальнених колективних мод на випадок багатокомпонентних рідин.

На основі результатів, отриманих нами для багатокомпонентної суміші, запропоновано узагальнену гідродинамічна теорію бінарних рідин. Зокрема, вперше проведено послідовний статистичний розгляд проблеми виникнення “швидкого звуку” у бінарних рідинах із великою різницею у масах частинок окремих сортів. На прикладі суміші Не^е показано, що адекватний опис та-

ких систем в можливим в рамках термов’язкої моделі, яка дозволяє врахувати не лише в’язко-еластичні ефекти, але і теплові процеси, а також їх взаємодію. При вивченні поперечної динаміки з’ясовано механізми формування високочастотних збуджень оптичного типу, вклади від яких спостерігаються у поведінці часових кореляційних функцій. В рамках запропонованої теорії вперше проведені розрахунки узагальнених коефіцієнтів переносу для бінарної суміші.

Практичне зпаченпя одержаних результатів. Розв’язання поставлених у дисертації завдань вимагало розвитку нових підходів таметодик, з допомогою яких можуть досліджуватися також багато інших задач, що стосуються мікроскопічного опису динамічних властивостей конденсованих систем. Окремі результати дисертації (вирази для часових кореляційних функцій та динамічних структурних факторів, означення узагальнених термодинамічних величин та узагальнених коефіцієнтів переносу, результати для високочастотних збуджень) мають самостійне значення і можуть бути використані при вивченні різних питань теорії рідких металів, бінарних сумішей і розплавів, феромагнетиків. Запропонований у роботі метод узагальнених колективних мод може бути застосований для дослідження іонних та молекулярних рідин, вивчення діелектричних властивостей полярних рідин, дослідження колоїдних та полімерних систем. Зокрема, формалізм узагальнених колективних збуджень уже показав свою перспективність1 у теорії рідких металів і полярних рідин.

Результати роботи можуть знайти своє застосування при поясненні експериментально спостережуваних особливостей у поведінці динамічних структурних факторів рідин. Вони також можуть стимулювати проведення нових експериментів, зокрема експериментів із розсіяння на системах частинок із локалізованим магнітним моментом (фероколоїди, рідкі перехідні метали та їх сплави) у зовнішньому магнітному полі.

Основні положення, що виносяться на захист.

1. Метод узагальнених колективних мод, який сформулювало у замкнутій са-моузгодженій формі, що дозволяє в рамках єдиної схеми вивчати усі динамічні характеристики, які становлять практичний інтерес. Даний метод є застосовним до вивчення динаміки рідин в широкій області зміни хвильових векторів та частот, починаючи від гідродинамічних значень і закінчуючи так званим ґаусівським або ж кінетичним режимом.

2. Методика розрахунку узагальнених коефіцієнтів переносу, що базується на використанні рекурентних формул для функцій пам’яті, та отримані на цій основі результати для простих рідин і бінарних сумішей.

3. Схема розрахунку спектрів узагальнених колективних збуджень у густих га-‘Bryk Т., Chushak Ya. J. Phys.: Cond. Matt. 9 (1997) 3329; Omelyan I.P. Physica A 247 (1997) 121.

зах та рідинах, що формулюється у вигляді спектральної проблеми для узагальненої гідродинамічної матриці та результати, отримані у вищих модових наближеннях для простих рідин та бінарних сумішей.

4. Результати дослідження аналітичних властивостей розв’язків для часових кореляційних функцій у методі узагальнених колективних мод і доведення для них правил сум. Зокрема, твердження, що для простих рідин у (3+2з)-модовому наближенні вираз для динамічного структурного фактора, отриманий в методі узагальнених колективних мод, точно відтворює перші (2з + 3) частотні моменти. Окрім того, у даному випадку точним є і нульовий момент у часовому просторі.

5. Доведення, що у методі узагальнених колективних мод для спектрів узагальнених гідродинамічних збуджень виконуються передбачення теорії взаємодіючих мод про появу неаналітичних вкладів до результатів, які відомі із традиційної гідродинаміки Нав’е-Стокса, та отримання оцінок для цих вкладів.

6. Результати аналітичного розгляду рівнянь узагальненої гідродинаміки для гай-зенбергівської магнітної рідини та багатокомпонентної суміші простих рідин: вирази для узагальнених термодинамічних величин та узагальнених коефіцієнтів переносу, спектри гідродинамічних збуджень та вирази для гідродинамічних часових кореляційних функцій. Зокрема, твердження, що швидкість звуку у гайзенбергівській магнітній рідині залишається ізотропною при включенні постійного магнітного поля і є обернено пропорційною до стисливості системи у ансамблі з постійною намагніченістю.

7. Аналітичні вирази для динамічних структурних факторів гайзенбергівськог моделі ферофлюїду у гідродинамічній границі. Ці результати узагальнюють відому формулу Ландау-Плачека на випадок магнітних рідин у постійному магнітному полі. Показано, що при включенні магнітного поля в силу магнітострикційних ефектів поведінка магнітного динамічного структурного фактора якісно змінюється.

8. Статистичне обгрунтування термов’язкої динамічної моделі для простих рідин та бінарних сумішей і отримані на цій основі результати. Зокрема, доведення того факту, що лише починаючи із семизмінного формалізму є можливим адекватне поясненя появи збуджень типу ‘швидкий’ та ‘повільний’ звук у бінарних сумішах.

Особистий внесок здобувача. У роботах, виконаних спільно із співавторами, вклад здобувача визначається таким чином. При дослідженні простих рідин та бінарних сумішей здобувачеві належить формулювання методу узагальнених колективних мод, аналітична частина його застосування до вивчення конкретних фізичних систем та проведення аналізу отриманих результатів

в контексті їх порівняння із результатами, що відомі в літературі. При вивченні динаміки магнітних рідин здобувачем здійснено вивід основних рівнянь узагальненої гідродинаміки, проведено їх аналіз у граничних випадках та виконано аналітичні розрахунки, що демонструють як працюють отримані рівняння у випадку простої моделі магнітної релаксації. Здобувачеві належить також постановка задачі про дослідження гідродинамічної поведінки гайзенбергівської моделі ферофлюїду та виконання аналітичних обчислень для спектрів колективних збуджень і динамічних структурних факторів. При дослідженні напів-квантового гелію здобувачеві належить постановка задачі та аналітична частина застосування термов’язкої моделі до аналізу спектру узагальнених колективних мод і розрахунку динамічного структурного фактора та узагальнених коефіцієнтів переносу в області малих та проміжних значень хвильового вектора. Здобувачем сформульована також ідея використання рекурентних рівнянь для функцій пам’яті з метою їх наближеного розрахунку та проведено аналіз збіжності такої процедури в граничних випадках малих і великих к. За участю здобувача в аналітичних: розрахунках і при аналізі результатів проведено дослідження часових кореляційних функцій для бінарних сумішей та в моделі Штокмаєра.

Апробація результатів дисертації. Основні результати дисертаційної роботи доповідались та обговорювалися на таких наукових зустрічах: Всесоюзна конференція Современные проблемы статистической физики (Харків, 1992), Українсько-французький симпозіум Condensed Matter: Science & Industry (Lviv, 1993), Ювілейна наукова конференція присвячена 40-річчю фізичного факультету Львівського держуніверситету (Львів, 1993), Міжнародна конференція Physics in Ukraine (Kiev, 1993), І Українська конференція Структурні і фізичні властивості невпорядкованих систем (Львів, 1993), Міжнародний семінар з фізики водневих зв’зків (Львів, 1994), 20th Seminar of the Middle European Cooperation in Statistical Physics (Weis, 1995), International Workshop on Statistical Physics and Condensed Matter Theory (Lviv, 1995), Науковий семінар із статистичної теорії конденсованих систем (Львів, 1997), INTAS-Ukraine Workshop on Condensed Matter Physics (Lviv, 1998), 8th International Conference on Magnetic Fluids (Timisoara, 1998), International Conference on Statistical Physics (Paris, 1998), NATO ASI Dynamics: Models and kinetic methods for nonequilibrium many body systems (Leiden, 1998), 24th Seminar of the Middle European Cooperation in Statistical Physics (Lutherstadt-Wittenberg, 1999), International Conference Selected problems of Liquid Physics (Odessa, 1999), 4th Liquid Matter Conference (Granada, 1999). Окремі результати були темами семінарів, проведених автором в Інституті теоретичної фізики Університету м.Лінц (Австрія, січень, листопад, 1995; листопад 1996;

лютий 1998) та неодноразово обговорювалися на семінарах Інституту фізики конденсованих систем НАН України і відділу теорії нерівноважних процесів цього інституту.

Публікації. За матеріалами дисертації опубліковано біля 75 робіт. Список робіт, котрі містять основні положення дисертації, що виносяться на захист, приведено в кінці автореферату. Він налічує 33 статті та 3 препринти.

Структура і об’єм дисертації. Дисертація складається із вступу, шести розділів, висновків та списку використаних джерел, що містить 341 поклик. Повний обсяг дисертації - 339 сторінок. Обсяг основної частини складає 301 сторінку, в тому числі 37 рисунків.

ОСНОВНИЙ ЗМІСТ РОБОТИ

У вступі аналізується стан обраної для досліджень проблеми, обгрунтовується її актуальніть, зроблено короткий огляд літератури та приводяться основні положення, що виносяться на захист, описується їх новизна та практичне значення.

Перший розділ дисертації розпочинається викладом загальної схеми методу нерівноважного статистичного оператора у застосуванні до опису рідкого та газового стану у класичних та квантових системах. Тут отримано узагальнені рівняння переносу для середніх значень динамічних змінних, що визначають динаміку системи в контексті ідеї скороченого опису М.М.Боголюбова. Детально проаналізовано рівняння узагальненої гідродинаміки, що отримуються з нелінійних рівнянь переносу у випадку слабонерівноважних процесів, і отримано загальні рівняння для часових кореляційних функцій системи та спектру узагальнених колективних збуджень у випадку довільного вибору початкового набору динамічних змінних. Далі розглянуто кілька випадків вибору різних наборів динамічних змінних. Зокрема, детально проаналізовано випадок, коли набір динамічних змінних побудований таким чином, що до нього входять мікроскопічні густини А0(к) усіх адитивних інтегралів руху та їх часові похідні А¡(к) = гХ,уАі_і(/г), де гід- - оператор Ліувілля, до з-го порядку включно. При цьому доведено, що розв’язки для часових кореляційних функцій які

побудовані на динамічних змінних = {Ао, Аі,..., А3} і знайдені у марків-ському наближенні для функцій пам’яті найвищого порядку, можна записати у наступному вигляді:

, і м

Нт,5)(м) = е 0ї(*) «р (і)

а=1

де

м

ОЇ(к) = ЕХ<,с.К,^?(к,0). (2)

і=і

- вагові коефіцієнти, які описують парціальний вклад колективного збудження га(к) у функцію Згі™',\к,і). Власні вектори Ха та власні значення га{к) знаходяться із розв’язку спектральної задачі:

м

'£Т»к^ = гаХііа (3)

для узагальненої гідродинамічної матриці

Т1^) = ^(5)(М) [^'’(Ь.О)]"1,

де г = 1,2,.. .,М, а М — число змінних скалярного типу, що включені до набору А^. Елементи матриці статичних кореляційних функцій 0) та лаллас-

зображень 3^‘\к,г) часових кореляційних функцій при 2 = 0 форму-

ють набір початкових параметрів теорії, які повністю визначають поведінку М х М часових кореляційних функцій у підході узагальнених колективних мод.

Для самоузгодженого визначення узагальнених коефіцієнтів переносу, які виражаються через гідродинамічні функції пам’яті ф0(к,г), пропонується нова схема їх розрахунку, суть якої зводиться до виконання двох послідовних етапів: (і) знаходження субматриці функцій пам’яті найвищого порядку ф,(к,г) у марківському наближенні (при г = 0) і елементів частотної матриці іЯ(к) = ||іїїні(&)||, що означені на ортогоналізованому наборі динамічних змінних (іі) розрахунку гідродинамічних функцій пам’яті ф0(к,г) на основі

рекурентних виразів, що зв’язують між собою функції пам’яті вищих порядків.

Ортогональні змінні отримуються із набору з допомогою процедури

ортоговалізації Ґрама-Шмідта. Ці два набори є пов’язані між собою з допомогою матриці лінійного перетворення Ь^(і),

У(ї> = І>> А(,). (4)

При цьому, елементи матриці виражаються через статичні кореляційні

функції досліджуваної системи. Гідродинамічна матриця Т^(к), означена на змінних УМ, зв’язана із матрицею Т^(к) з допомогою унітарного перетворення

Т<*>(к) = Ь^(к)Т1‘\к) [і»^)]“1 = -ІП{к) + ф(‘\к,0), (5)

з якого можна отримати матричні елементи частотної матриці Ш(к) та субматриці функцій пам’яті фа(к,0) найвищого порядку. Остання визначається

ненульовими елементами матриці Використовуючи рівняння макро-

динаміки, нами виведено зовсім загальні матричні рекурентні співвідношення, що зв’язують між собою субматриці функції пам’яті різних порядків:

Ф,-і{^,2)=[гІ-іП^к) + ф,(к,г)\ 'г^к), (6)

де іСІ,(к) таГ5_і(і) - квазідіагональні субматриці частотної матриці іСІ(к), розрахунок яких можливий з виразу (5). Таким чином, отримується замкнута схема досліджень динамічних властивостей системи, суть якої зводиться до: а) розрахунку елементів узагальненої гідродинамічної матриці 7”^(Ь) та матриці лінійного перетворення що виражаються через статичні кореляційні

функції і набір гідродинамічних кореляційних часів; б) знаходження розв’язків спектральної задачі (3) і отримання на цій основі спектру узагальнених колективних збуджень {га{к)} та часових кореляційних функцій (1); в) розрахунку на основі виразів (5) та (6) гідродинамічних функцій пам’яті фа(к,г), а отже і узагальнених коефіцієнтів переносу. Запропонований формалізм складає математичну основу підходу узагальнених колективних мод в теорії рідин і дозволяє легко прослідкувати як залежно від вибору вихідного набору динамічних змінних модифікуються рівняння переносу, як змінюються при цьому результати для узагальнених коефіцієнтів переносу та яким чином виникають відомі в літературі динамічні моделі рідини. Важливим аспектом розгляду є строге означення узагальнеїшх колективних збуджень системи через власні значення узагальненого гідродинамічного оператора. При цьому показано, що таке означення колективних мод є еквівалентним до загальноприйнятого в статистичній фізиці визначення спектру колективних збуджень через полюси відповідних (у даному випадку кореляційних) функцій Ґріна.

У першому розділі обговорюється таї: о ж проблема моментів (правил сум) для рівноважних часових кореляційних функцій (1). В загальній формі нами вперше доведено, що у методі узагальнених колективних мод, коли базис динамічних змінних включав в себе часові похідні до 5-го порядку включно, частотні моменти для гідродинамічних часових кореляційних функцій відтворюються точно до 2в-го порядку включно. Окрім того, для цих функцій точно відтворюється також нульовий момент у часовому просторі. Для часових кореляційних функцій, які побудовані на часових похідних від гідродинамічних змінних, має місце більш складна відповідність для моментів. Проте і в цьому випадку вдалося довести, що справедливим є загальне твердження: аналітичні вирази, що отримані у методі узагальнених колективних мод, для будь-якої з часових кореляційних функцій, які побудовані на динамічних змінних із розширеного набору (з часовими похідними до 5-го порядку включно), точно відтворюють + 2 моменти цієї функції у частотному та часовому просторах.

У цьому сенсі отримані результати узагальнюють раніше відомі вирази та результати, зокрема ті, що слідують із математичної теорії класичних моментів. Суттєво відмітити також, що запропонована схема може бути використана для одису як класичних, так і квантових систем.

Результати досліджень, що викладені в першому розділі, використовуються далі в усіх наступних розділах, де вивчається динаміка конкретних фізичних об’єктів - статистичних моделей рідин.

Предметом другого розділу дисертації є використання підходу узагальнених колективних мод до вивчення полеречної динаміки у простих рідинах. Використовуючи загальну схему, викладену у першому розділі, отримано конкретні вирази для усіх величин, що можуть становити теоретичний інтерес, і на цій основі виконано розрахунки спектрів узагальнених колективних збуджень, часових кореляційних функцій та узагальненої зсувної в’язкості для двох моделей простої рідини - моделі Леннард-Джонса та моделі металічного цезію. При цьому, вперше у літературі отримано результати для спектрів узагальнених поперечних колективних мод у вищих наближеннях (три- та чотиримодові наближення). Спектри узагальнених колективних мод, які знайдені як розв’язок проблеми на власні значення матриці Т^(к) у дво- (з = 1) та чотиримодово-му (в = 3) наближеннях для моделі Леннард-Джонса, приведено на рисунку 1. На рисунку 1 бачимо, що існує два типи узагальнених колективних мод. Се-

Рис. 1: Спектри поперечних колективних збуджень леннард-джонсівської рідини при п‘ = 0.845 та Т' — 1.705: (а) коефіцієнти згасаппя і (Ь) дисперсія. Результати дво-та чогоримодового наближень показані пунктиром та суцільною лінією, відповідно. Масштабпий множник г„ =

ред усіх власних значень оператора Т^\к) є лише одне, коефіцієнт згасання якого незалежно від порядку використаного наближення прямує до нуля при к —>■ 0 і має поведінку Бк2, де Б = т)/р - кінематична зсувна в’язкість, що до-

бре відома з гідродинамічного розгляду. Дійсні частини усіх інших власних значень, що б фактично коефіцієнтами згасання відповідних колективних збуджень, у гідродинамічній границі прямують до скінчених додатніх величин. В силу цієї властивості ці власні значення асоціюються з узагальненими кінетичними збудженнями, які описують короткоживучі колективні процеси. Останні є суттєвими в області проміжних та великих значень хвильового вектора і частоти. Важливим результатом розгляду є встановлення особливостей поведінки нижньої пропагаторної моди, яка виникає при певному скінченому значенні А:н, що є характерним для кожної системи зокрема. Величину кн можна оцінити, використовуючи вираз:

Р = 9 = (7\

я 4т?(к)в{к) ЦЦк) У4

де р, т](к), 0[к) - масова густина, ¿-залежна зсувна в’язкість та узагальнений модуль жорсткості, відповідно. Вираз (7) отримано аналітично у двомодово-му наближенні. Зауважимо, що саме із виникненням нижньої пропагаторної колективної моди (зсувних хвиль) пов’язана специфіка динамічного кросове-ру від в’язкої до еластичної поведінки у рідині. Цей висновок підтверджують наші розрахунки, виконані для рідкого цезію, а також для бінарних систем, динаміка яких розглядається у шостому розділі.

Аналіз отриманих результатів показав, що незважаючи на те, що у вшцих модових наближеннях появляються додаткові гілки кінетичних збуджень, їх вплив у гідродинамічному режимі є незначним. Він починає проявляється в області молекулярного режиму і стає значним при великих значеннях: хвильових векторів к га частот и>. Розрахунки часових кореляційних функцій доводять, що уже в рамках чотиримодового наближення отримуються результати, які добре узгоджуються з даними молекулярної динаміки практично в усій області зміни к, яка може становити практичний інтерес. Зауважимо, що у цьому випадку часова кореляційна функція ‘імпульс-імпульс’ відтворюється із точністю до шостого частотного моменту включно зі збереженням, окрім того, нульового часового моменту. Порівняльний алаяіз запропонованого підходу із іншими методами, які відомі в літературі, показав, що результати інших авторів можна легко відтворити в рамках більш загальної схеми узагальнених колективних мод. Зокрема, на прикладі розрахунків спектрів узагальнених колективних збуджень вдається пояснити усі відомі особливості кросоверу від в’язкої до еластичної поведінки в рідині. Отримані при цьому аналітичні вирази для частоти поперечних “акустичних” збуджень, узгоджуючись формально із феноменологічними результатами, показують однак відмінність у їх мікроскопічному трактуванні. Слід відмітити також і те, що в ряді випадків певний

фізичний зміст може мати і верхня вітка пропагаторних кінетичних збуджень [Balucani ü., Brodholt J.P., Vallauri R. J. Phys.: Cond. Matt. 8 (1996) 9269].

В останній частині розділу розглядається задача самоузгодженого розрахунку узагальненої зсувної в’язкості. Зауважимо, що ця проблема е далеко не тривіальною і свідченням тому є незначна кількість робіт, в яких вона розглядалася. При цьому автори як правило обмежувалися розрахунками лише частотної (при к = 0) або ж лише просторової (при иі = 0) залежностей функції ij(k,iu>). Один із прикладів таких розрахунків, а саме дослідження г/(к), обговорюється нами більш детально при розгляді проблеми наближеного розрахунку кореляційного часу rf](к) із використанням відомих статичних кореляційних функцій. При цьому показано, що так звана проблема плеча [Balucani U., Vallauri R., Gaskeil T. Phys. Rev. А 35 (1987) 4263], яка пов’язана із трудністю опису області проміжних значень к, знаходить своє розв’язання у рамках запропонованої нами схеми. Відмітимо також, що запропонована тут процедура наближеного розрахунку кореляційного часу має більш широке значення і може бути використана при дослідженні інших задач динаміки.

Результати, які отримані при застосуванні методу узагальнених колективних мод до дослідження поздовжньої динаміки у простих рідинах, викладено в третьому розділі дисертації. Розділ розпочинається із детального аналізу та виводу основних співвідношень, на основі яких є можливим всестороннє вивчення основних динамічних властивостейу простих рідинах, що передбачає: розрахунок часових кореляційних функцій, їх аналіз на основі даних для узагальнених колективних мод і дослідження узагальненої поздовжньої в’язкості та узагальненої теплопровідності. Аналітичні результати використовуються далі для проведення розрахунків у двох системах - моделі Леннард-Джонса та налівквантовому гелії. Ці два випадки модельних систем досліджувалися із принципово різних позицій. Коли для моделі Леннард-Джонса усі початкові параметри теорії бралися виключно із комп’ютерного експерименту, то у випадку гелію, як системи, де суттєвими s квантові ефекти і важко провести послідовний розрахунок необхідних статичних кореляційних функцій, при виборі початкових параметрів теорії ми виходили лише із наявних у літературі експериментальних величин. В обох випадках отримано числові результати, які добре корелюють із даними молекулярної динаміки та експериментами із розсіяння, відповідно.

Дослідження моделі Леннард-Джонса вперше проведено в рамках семи- та дев’ятимодового наближень. При цьому, нами не використовувалися будь-які вільні параметри, що дозволило провести порівняння з комп’ютерним експериментом у ‘чистому’ вигляді. На рисунку 2 приведено результати для динаміч-

0.09

0.06 \ А:=10А:тіІ1

ь

>

V 0-04

Э

0.02

Ьї

0.00 -0.02

Рис. 2: Динамічний структурний фактор леннард-джонсівської рідини при п* = nof, =

0.845 та Т' = kBT/ei] = 1.706 як фувхція для: (a) haL1 = 0.936, (b) = 2.807,

(с) = 6.549, (d) kcrLJ = 9.355, (е) kaCJ = 14.033, (f) = 18.710. Суцільні лінії -

результати дев’ятимодового опису. Окремо показано парціальні вклади від узагальнених кінетичних (крапки), гідродинамічних (пунктир) та узагальнених звукових (довгий пунктир) мод.

ного структурного фактора S(k,ui) як функції частоти ш для шести значень к, а саме к =[l,3,7,10,15,20]fcm;n, Де fcm;„ = 0.936/<7LJ. Дані молекулярної динаміки показано кружечками. Результати дев’ятимодозого наближення - суцільні лінії. На цьому ж рисунку показано також парціальні вклади до функції S(k,u>) від усіх узагальнених кінетичних збуджень, від усіх узагальнених гідродинамічних збуджень, а також окремо від двох узагальнених звукових мод. Легко бачити, що в рамках дев’ятимодового опису отримані результати практично не відрізняються від далих молекулярної динаміки. Цей висновок справедливий для усіх значень к, які нами розглядалися (від к = ¡п до к = 25^;,,). Зауважимо, що у цьому наближенні динамічний структурний фактор відтворюється з точністю до восьмого частотного моменту включно. Функція S(k,io), а також інші часові кореляпііші функції, які становлять практичний інтерес, розраховувалися нами також у нижчих наближеннях, зокрема в рамках три-, п’яти- та семимодового наближень. Результати порівняння свідчать, що починаючи із семимодового опису, результати теорії кількісно узгоджуються з даними МД в усій області зміни хвильових векторів та частот. Таким чином, можна стверджувати, що метод узагальнених колективних мод задовільняє основній вимозі, яка ставиться перед будь-якою теорією, що претендує на опис узагальненого гідродинамічного стану.

Аналіз результатів, отриманих для спектрів узагальнених колективних збуджень, підтвердив висиовки, які були зроблені раніше для випадку поперечної динаміки. Основний із них полягав в тому, що вклади від нових гілок кінетичних збуджень, які виникають у вищих наближеннях, стають суттєвими в області великих значень хвильових векторів к та частот uj. Водночас, розрахунки показали, що мінімально необхідним для якісного опису усіх можливих сценаріїв динамічної поведінки у простих рідинах є розгляд п’ятимодової термов’язкої моделі. Лише в рамках цієї моделі вдається пояснити явище “швидкого звуку”, властиве деяким простим рідинам, зокрема тим, у яких важливу роль відіграють квантові ефекти [Bodensteiner Т., Moikel Ch., Gläser W., Dorner B. Phys. Rev. А 45 (1392) 5709]. Останнє положення добре ілюструють результати розрахунків, які отримані нами для напівквантового гелію. Зауважимо, що динамічний структурний фактор у п’ятимодовому наближенні описується з точністю до четвертого частотного моменту включно, а при семимодовому описі - з точністю до шостого. В обох випадках точно відтворюються також граничні значення функції S(k,ui) при и = 0.

В рамках методу узагальнених колективних мод нами виконано також розрахунки усіх узагальнених коефіцієнтів переносу для леннард-джонсівської моделі рідини. Зауважимо, що такого типу дослідження виконувалися раніше у методі кінетичних рівнянь лише для негустих газів із потенціалом взаємодії

итс

сзтв

« т„

сот9

0Т„

Рис. 3: Дійсна частина узагальненої теплопровідності Л'(Аг,о;) як функція и> для моделі Леннард-Джонса при к = [1,3,5,7,10,15] кт\п. Результати п’яти-, семи- та дев’ягимодового наближень зображено пунктирною, точковою та суцільною лініями. Дані молекулярної динаміки — кружечки.

типу твердих кульок [Velasco R.M., Garsia-Colin L.S. Phys. Rev. A 44 (1995) 4961]. Серед інших узагальнених коефіцієнтів переносу нами вперше для системи із неперервним міжчастинковим потенціалом розраховано перехресний коефіцієнт переносу, що описує динамічну взаємодію в’язких та теплових процесів, та вказано на його особливу роль при виході із гідродинамічного режиму.

В якості ілюстрації на рисунку 3 приведено результати розрахунків дійсної частини узагальненої теплопровідності у безрозмірній формі. При

цьому бачимо, що врахування вшцих наближень стає важливим, коли мова іде про опис великих значень к. При фіксованому к із ростом порядку модового наближення все точніше описується поведінка у високочастотній області. У гідродинамічній області результати усіх наближень співпадають. Порівняння результатів теорії із даними комп’ютерного експерименту показує, що в рамках семи- та дев’ятимодового наближень коефіцієнт узагальненої теплопровідності добре відтворюється в усій області зміни к та иі, яка нами розглядалася. Результати дев’ятимодового опису практично співпадають із даними молекулярної динаміки. Аналогічна картина спостерігалася і для інших узагальнених коефіцієнтів переносу. Суттєвим моментом проведеного дослідження є загальний висновок про застосовність методу узагальнених колективних мод до розв’язання однієї із ключових проблем узагальненої гідродинаміки рідин - розрахунку нелокальних {к,и>)~залежних коефіцієнтів переносу.

У даному' розділі розглядається також питання про прояв у поведінці узагальнених гідродинамічних збуджень ефектів взаємодії мод, що можуть приводити, як відомо [Morozov V.G. Physica А 117 (1983) 511], до виникнення не-аналітичних поправок до чисто гідродинамічних розв’язків. Базуючись на результатах дев’ятимодового опису для спектрів узагальнених колективних збуджень, нами проведено порівняльний аналіз цих результатів із передбаченнями теорії взаємодіючих мод. Висновок, який слідує із такого аналізу наступний: ефекти взаємодії гідродинамічних збуджень коректно враховуються у методі узагальнених колективних мод. Зокрема, прояв неаналітичних флюктуапійяих поправок спостерігається у спектрах, починаючи уже із п’ятимодового опису. Такого типу результат слід розглядати як ще один суттєвий тест для запропонованої в дисертації теорії.

У четвертому розділі дисертації досліджується динаміка гайзенбергівсь-кої моделі магнітної рідини у зовнішньому магнітному полі, що включає: послідовний статистичний вивід рівнянь узагальненої гідродинаміки на основі методу нерівноважного статистичного оператора Зубарєва; детальний аналіз випадку слабонерівноважних процесів та отримання рівнянь для часових кореляційних функцій і рівняння для спектру колективних збуджень; розгляд гра-

ничних випадків рідинної, магнітної та змішаної динамік. На цій основі знайдено розв’язки рівняння Блоха для простої моделі спік-релаксації у рідині і показано, до отримані результати добре корелюють із виразами, отриманими іншими методами, та переходять у відомі результати при розгляді відповідних наближень.

Предметом окремого дослідження в задача про динаміку магнітної рідини в гідродинамічній області, де на основі статистичного розгляду: вперше знайдено вирази для узагальнених термодинамічних характеристик та узагальнених коефіцієнтів переносу; показано, що для останніх в границі к,ш —» 0 отримуються мікроскопічні формули типу Ґріна-Кубо; одержано вирази для спектрів усіх гідродинамічних збуджень та проведено порівняння отриманих результатів із результатами, що відомі з теорії простих рідин та теорії твердотільних магнетиків. Дослідження спектрів гідродинамічних мод показали, що швидкість звуку и, у магнітній гаїізснбергівській рідині в постійному магнітному полі е ізотропною (не залежить від напрямку магнітного поля) і виражається через адіабатичну стисливість системи в ансамблі із фіксованим магнітним моментом:

де 7„ - відношення питомих теплоємностей при постійному тиску та постійному об’ємі. Таким чином, для розглянутої моделі вдалося розв’язати протиріччя, що існувало у феноменологічних теоріях магнітогідродинаміки рідин [Hubbard J.B., Stiles P.J. J. Chem. Phys. 84 (1986) 6955]. Зокрема, показано, що поява анізотропії у магнітній рідині може мати місце для систем із складною анізотропною взаємодією чи за умови включення неоднорідного магнітного поля.

На основі запропонованої у дисертації схеми, яка базується на використанні матричної теорії збурень за малим параметром к, знайдено аналітичні розв’язки для часових кореляційних функцій у гідродинамічній області. Ці розв’язки записано через власні значення та власні вектори гідродинамічної матриці, що дозволяє у явній формі аналізувати парціальні вклади від кожної із відповідних колективних мод. Зокрема, для динамічних структурних факторів “густина-густина” S(k,uj) та “спінова густина-спінова густина” Sm(k,u) отримано наступні вирази:

(8)

S(k, ш) S(k)

Р,к2 - ак(ш/уа + ak)bnn „ 6gnZ)0fc;

(w -f akv,)2 -і- (Dsk2)2 w2 + (Dak2)2'

Sm{k,w) _ (I-&T) Dsk2 — ak{ujv, + ak)bmm „ G™mDak2 Sm(k) 2lm (w + akv,)2 + (Dsk2)2 + u2 + {Dak2)2’

'mm

де Ь„„, Ьтт, 02", - відповідні вагові множники, формули для яких приведе-

но в дисертації, 5Т = /сТі„/кТ|/і - відношення ізотермічних стисливостей системи при фіксованому спіновому моменті т та фіксованому полі /г, а 1Уа - коефіцієнти згасання відповідних гідродинамічних збуджень. Вирази (9) і (10) важливі з точки зору можливостей їх застосування для пояснення експериментів із розсіяння у магнітній рідині та впливу на них зовнішнього магнітного поля. Нами знайдено також вирази для відповідних коефіцієнтів Ландау-Плачека, які характеризують відношення інтегральних інтенсивностей центрального піку до інтенсивності бокових піків у функціях 5(й,ш) і Зт(к,ш). Одним із цікавих результатів, що може бути предметом експериментальних досліджень, є якісна зміна форми магнітного динамічного структурного фактора Зт(к,и>) при включенні магнітного поля. У цьому випадку через магнітострикційні ефекти виникає ненульвий вклад від звукової моди, який може спостерігатися як поява бокового піку Бріллюена у функції Бт{к, ш).

Отримані у даному розділі результати відкривають нові можливості для подальшого розвитку узагальненої гідродинамічної теорії магнітних рідин на основі методу узагальнених колективних мод за схемою, що була використана нами для простих рідин. Розвинутий формалізм поширено також на дослідження динаміки бінарної суміші магнітних і немагнітних частинок [23,24]. При цьому використано модель суміші, яка є більш реалістичною з точки зору опису динамічних властивостей ферохолоїдних систем. Результати, що одержані для гідродинамічної області, можуть бути використані і при вивченні інших систем, частинки яких володіють додатковими ступенями вільності, зокрема полярних рідин чи при вивченні орієнгаціґгаої динаміки колоїдних систем.

П’ятий розділ дисертації присвячений розгляду та послідовному виводу рівнянь узагальненої гідродинаміки для багатокомпонентної суміші простих хімічно-неактивних рідин. Із використанням статистичного підходу тут отримано вирази для узагальнених термодинамічних величин та означено узагальнені коефіцієнти переносу. Зокрема, доведено, що узагальнена питома теплоємність багатосортної суміші у великому канонічному ансамблі визначається виразом:

квТгСу(к)=(Ні,Н_*). (11)

де змінна

Нк = (1 - ТМ) Ек = Ек~ (Ек,Лї)(А,ЛїТ1Лг* (12)

у повній аналогії із випадком простих рідин характеризує мікроскопічну густину ентальпії, а Ек та ** динамічні змінні, що відповідають гу-

стинам енергії та парціального числа частинок а сорту а. Подібні вирази знайдено також і для інших узагальнених термодинамічних величин, а також

проаналізовано точні співвідношення, яким вони задовільняють.

Порівняльний аналіз отриманих результатів із феноменологічними теоріями показав їх повне узгодження у гідродинамічній границі. Зокрема, при аналізі спектру гідродинамічних збуджень для швидкості звуку у багатокомпонентній суміші отримано вираз с] = 7/(ркт), де р - масова густина і кт - стисливість системи, який повністю еквівалентний результату, що відомий з теорії простих рідин (адіабатична швидкість звуку) і співпадає із результатом феноменологічних підходів для багатокомпонентних сумішей [Jordan P.C., Jordan J.R. J. Chem. Phys. 45 (1966) 2492]. У простій аналітичній формі вдалося також знайти вираз для коефіцієнта згасання звуку:

Г = ^ +- -А + (v+Dv) + (и+ІІГ) , (13)

2р 2сР 27кт ' ' сРкт ' '

де D та К - матриця та вектор-стовпець, які побудовані із коефіцієнтів дифузії Daß та термодифузії Ка, відповідно, а v - вектор-стовпець компонентами якого є парціальні молярні об’єми va частинок сорту а. Окрім звукових гідродинамічних збуджень, у ^-компонентній суміші знайдено V гідродинамічних мод чисто дифузійного типу, серед яких одна гідродинамічна мода = ßTfc2 описує термо-дифузію (теплова мода), а інші и — 1 розв’язки характеризують концентраційні дифузійні процеси в системі з дисперсією srd = 2\к2, де г = {1,2,..., v — 1}. Коефіцієнти згасання Dт та 2?г знаходяться як розв’язки алгебраїчного рівняння, параметрами якого виступають термодинамічні величини та гідродинамічні коефіцієнти переносу.

Іншим суттєвим результатом дослідження гідродинамічного режиму є отримання аналітичних розв’язків для повного набору гідродинамічних часових кореляційних функцій багатокомпонентної суміші, які побудовані на мікроскопічних густинах консервативних величин. Знання останніх особливо важливе для правильної інтерпретації та пояснення як експериментів з розсіяння світла у сумішах, так і для розуміння результатів комп’ютерних симуляцій в області малих значень хвильового вектора к та частоти ш. Зауважимо, що як показали результати розрахунків, які проведено для бінарних систем, у сумішах із різними масами частинок окремих сортів область гідродинамічного режиму може суттєвим: чином залежати від концентрацій частинок та координат термодинамічної точки.

Таким чином, запропонований підхід і отримані нами результати створюють необхідну математичну базу для подальших застосувань підходу узагальнених колективних мод з метою дослідження динаміки багатокомпонентних сумішей при довільних значеннях хвильових векторів та частот. Одним із таких застосувань теорії є динаміка бінарних рідин, що є предметом розгляду завершального розділу дисертації.

У шостому розділі дисертації метод узагальнених колективних мод використовується до дослідження динаміки бінарних сумішей. У першій частині розділу нами розглянуто загальну схему побудови рівнянь узагальненої гідродинаміки у бінарних рідинах. При цьому отримано аналітичні вирази для узагальнених термодинамічних величин та узагальнених коефіцієнтів перекосу, проаналізовано результати, що слідують із отриманих рівнянь у гідродинамічній границі, та показано їх узгодження із висновками феноменологічного розгляду. Наступним кроком дослідження стало статистичне обгрунтування термов’язкої моделі динаміки, що базується на розгляді розширеного набору динамічних змінних, який включав в себе, окрім мікроскопічних густин консервативних величин, їх перші часові похідні. Для цього випадку отримано рекурентні формули для функцій пам’яті та знайдено структуру матриці лінійного перетворення, яка зв’язує між собою два набори динамічних змінних -вихідний базис динамічних змінних, що будується на густинах консервативних величин, та ортогоналізований набір динамічних змінних, який є зручним для означення узагальнених коефіцієнтів переносу. Усі ці аналітичні результати складають математичну основу для виконання розрахунків динамічних характеристик конкретних моделей бінарних рідин в рамках термов’язкої моделі і використовуються нами у другій частині розділу.

Розгляд поздовжної динаміки у суміші Нео.б5‘^ео.з» із потенціалами міжчас-тинкової взаємодії типу Азіза [Aziz R.A., Me Court F.R.W., Wang С.С.К. Mol. Phys. 61 (1987) 1487; Aziz R.A., Slaman N.J. Chem. Phys. 130 (1989) 187] мали своїм основним завданням з’ясування фізичних механізмів формування колективних збуджень типу “швидкий звук” у бінарних сумішах із великою різницею в масах частинок окремих сортів. Останні не мають прямої аналогії у рамках традиційної гідродинаміки. З цією метою проведено разрахунки спектрів узагальнених колективних мод для кількох динамічних моделей бінарних систем і показано, що лише починаючи із семизмінного набору динамічних змінних, який відповідає термов’язкій моделі бінарної рідини, можна адекватно описати кінетичний механізм виникнення пропагаторних колективних збуджень типу “швидкий” та “повільний” звук, розглянутий раніше Кампа та Коеном [Campa A., Cohen E.G.D. Phys. Rev. Lett. 61 (1988) 853] для випадку розрідженого газу твердих кульок. Використання до опису густих бінарних газів та рідин динамічних моделей нижчих рівнів [Westerhuijs P., Montfrooij W., de Graaf L.A., de Schepper I.M. Phys. Rev. A 6 (1992) 3749] не дозволяє правильно відтворити усі особливості цього явища.

На основі схеми, що базується на методі узагальнених колективних мод і відповідає термов’язкій моделі бінарної суміші, нами вперше проведено розрахунки усіх узагальнених коефіцієнтів переносу у бінарній рідині. При цьому,

Рис. 4: Дійсна (квадратики) та уявна (кружечки) частини узагальнених кінетичних коефіцієнтів суміші Heo.e5-Neo.35 при Т = 39.3 К та п = 0.0186А"3 як функції

для к = 0.247А-1.

схему сформульовано у вигляді, що дозволяє приймати до уваги швидкі кінетичні процеси вищих порядків. На рисунку 4 показано результати розрахунків узагальнених (¿,ш)-залежних коефіцієнтів переносу, які отримані в рамках термов’язкої моделі. Усі величини приведено у безрозмірній формі. Бачимо, що у випадку бінарної суміші Heu.65-Neo.35 при температурі Т = 39.3 К та густині п — 0.0186А'3 процеси теплопереносу є особливо важливими. Зокрема, про це говорить той факт, що коефіцієнт Ьц{к,ш) в границі малих из є великим порівняно з іншими узагальненими кінетичними коефіцієнтами. Фізичною причиною такого ефекту е велика різниця мас частинок окремих сортів, яка приводить до необхідності вирівнювання ефективних температур кожної з компонент зокрема. Порівняльний аналіз отриманих результатів дозволив виділити як спільні з простими рідинами риси у поведінці узагальнених коефіцієнтів переносу бінарних систем, таж і виявити ряд особливостей, які не є притаманними простим рідинам. Зокрема, цікавою є поведінка перехресних коефіцієнтів переносу Ьіз{к,іи) та Ьц(к,іи>), дійсні частини яких прямують до нуля в гідро-

динамічній границі, проте приводять до суттєвих вкладів в області проміжних значень хвильового вектора к та частоти и. Зауважимо, що у бінарних сумішах саме ці незалежні перехресні коефіцієнти переносу, яких в уже два на відміну від випадку простих рідин, описують динамічну взаємодію між процесами різно! тензорної розмірності.

Настінним кроком дослідження стало вивчення природи виникнення високочастотних колективних збуджень у поперечній динаміці бінарних систем, її важливість обумовлена насамперед необхідністю пояснення результатів комп’ютерних експериментів, які однозначно вказують на існування колективних мод негідродинамічної природи. Для вивчення цієї проблеми до набору динамічних змінних нами додатково включено змінну, що описує флюктуації масової концентрації. Розрахунки спектрів узагальнених колективних мод, які виконані для кількох динамічних моделей, показали, що поперечна концентраційна динаміка у густій бінарній системі описується в основному пропага-торними колективними збудженнями оптичного типу. Ці збудження у рідких сумішах мають певні характерні риси, які дозволяють розглядати їх як свого роду “відбиток" оптичних фононних мод, що існують у твердотільній фазі. Для

Іт{га{к))

к{А-1)

Рис. 5: Уявпі частили власних значень поперечної узагальненої гідродинамічної матриці для бінарної суміші М&а-їпза при Т =833 К та п = 0.0435А-3. Масштабний множник 0.664гтіеУ.

ілюстрації на рисунку 5 приведено результати для уявних частин відповідних власних значень, що характеризують дисперсію поперечних пропагаторних колективних збуджень, які отримані для бінарної системи Мдго^Пзо при темпера-

турі Т =833 К та густині п = 0.0435Ä"3. Розрахунки виконано на базисі восьми динамічних змінних (символи + та х), який включав поперечну складову густини повного імпульсу та концентраційну динамічну змінну, а також їх часові похідні до третього порядку включно. При цьому встановлено, що верхня та нижня гілки узагальнених пропагаторних колективних збуджень (символи х) є пов’язані із в’язкоеластичними процесами, як це мало місце у простих рідинах. Дві середні пропагаторні моди (символи +) описують концентраційну динаміку, яка є притаманною лише для сумішей. Концентраційні збудження є слабо дисперсійними і в силу того, що вони описують антифазні коливання частинок різних сортів та мають певну характерну поведінку в області малих к, вони можуть бути ототожнені із оптичними колективними модами. Порівняльний аналіз результатів для цих мод із даними для спектру оптичних фононів сплаву Mgro-Zn3o в алюрфоному стані [Hafner J. J. Phys. С ЗО (1983) 5773] показав тісний зв’язок між ними і дає підстави розглядати концентраційні колективні збудження як зародки оптичних фононних мод у рідині.

В рамках методу узагальнених колективних мод нами запропоновано оригінальну схему, що дозволяє вивчати питання про взаємодію узагальнених гідродинамічних мод із збудженнями оптичного типу. Приклад застосування цієї схеми можна бачити на рисунку 5, де “затравочні” результати для спектрів узагальнених колективних збуджень (точкові та суцільні лінії), які отримані без врахування взаємодії мод, приведено поряд із результатами, що одержані при їх врахуванні (символи). При цьому бачимо, що ефекти взаємодії мод посилюються по мірі збільшення значення хвильового вектора к. Цей висновок підтверджується розрахунками поперечної спектральної функції, які показали, що по мірі росту к вклад від оптичних збуджень збільшується і став визначальним при великих значеннях хвильового вектора. Результати дослідження поперечної динаміки у бінарній леннард-джонсівської суміші Кг-Аг підтвердили наші висновки і показали перспективність запропонованого підходу.

В розділі висновки підведено підсумок дослідження та перелічено найбільш важливі результати, які отримані в дисертації. Відзначається, що метою роботи є побудова послідовної статистичної теорії узагальненої гідродинаміки у рідинах та її застосування до вивчення ряду реалістичних моделей рідин, що включає в себе моделі простих та магнітних рідин і їх сумішей. Теорія будується у формі, що дозволяє поєднати результати, котрі традиційно використовуються у нерівноважній фізиці рідин, та доповнити їх новими методами, які дозволяють вивчати область недоступну для традиційної гідродинаміки та теорії кінетичних рівнянь. Головні висновки роботи можна сформулювати у вигляді таких тверджень:

1. Розвинуто математичні засади методу узагальнених колективних мод для вивчення динамічної поведінки густих газів, рідин та плинів. Показано, як в рамках такої теорії можна самоузгодженим чином без використання будь-яких вільних параметрів отримати часові кореляційні функції, спектри узагальнених колективних збуджень та розрахувати узагальнені коефіцієнти переносу. Проаналізовано властивості розв'язків для часових кореляційних функцій, які отримуються в рамках АГ-модового наближення формалізму узагальнених колективних мод, та отримано ряд точних співвідношень, яким вони задовільня-ють.

2. В рамках методу узагальнених колективних мод проведено дослідження поперечної динаміки у простих рідинах. У спектрах узагальнених колективних збуджень знайдено розв’язки типу “зсувна хвиля" та вивчено кросовер від в’язкої до еластичної поведінки поведінки, обумовлений цими збудженнями. Проведено розрахунки часових кореляційних функцій та узагальненої зсувної в’язкості для лекнард-джонсівської рідини та металічного цезію, які показали добре узгодження з даними молекулярної динаміки у широкій області значень хвильового вектора та частоти, починаючи від гідродинамічного режиму і до області ґаусової поведінки.

3. Метод узагальнених колективних мод використано до вивчення поздовж-ної динаміки простих рідин. Порівняльний аналіз результатів, отриманих у різних наближеннях показав добру збіжність до даних молекулярної динаміки при збільшенні порядку модового наближення. Зокрема, показано, що починаючи із п’ятимодового наближення (термов’язка модель) забезпечується якісний опис усіх динамічних характеристик в усій області к та ш, яка нами розглядалася. У рамках дев’ятимодового опису результати теорії практично не відрізняються від даних молекулярної динаміки.

4. Дослідження поздовжної динаміки простих рідин показали, що у ряді випадків у простих рідинах, в яких суттєвими є квантові ефекти, став можливим прояв у часових кореляційних функціях спостережуваних вкладів від кінетичних пропагаторних збуджень типу “швидкий звук”. Цей висновок підтверджується нашими розрахунками для напівквантового гелію і узгоджується із експериментальтими результатами, отриманими для ряду систем, зокрема у рідких металах та квантових рідинах.

5. Із проведеного нами дослідження динаміки гайзенбергівської моделі магнітних рідин випливають результати, котрі розв’язують протиріччя відомі у феноменологічних теоріях. Зокрема, отримано вирази для гідродинамічних збуджень у магнітній рідині із обмінної взаємодією між магнітними моментами частинок, які показують, що рідинна підсистема залишається ізотропною і при включенні зовнішнього однорідного магнітного поля, а швидкість звуку вира-

жається через стисливість системи в ансамблі із фіксованою намагніченістю. Аналітичні вирази для динамічних структурних факторів ізотропного феро-флюїду становлять інтерес для інтерпретації експериментів із розсіяння при включеному магнітному полі.

6. Отримані нами рівняння узагальненої гідродинаміки для багатокомпонентних сумішей разом із виразами для узагальнених термодинамічних величин та узагальнених коефіцієнтів переносу створюють необхідну математичну базу для поширення методу узагальнених колективних мод до опису динаміки цих систем поза областю гідродинамічного режиму. Прикладний інтерес при цьому можуть викликати також аналітичні вирази, знайдені у гідродинамічній області для усіх часових кореляційних функцій, що побудовані на густинах консервативних величин.

7. Важливі результати отримано при вивченні динаміки бінарних рідин. Зокрема, з’ясовано механізм виникнення та умови спостереження колективних збуджень типу “швидкий звук”, що створює передумови для наступного поширення підходу узагальнених колективних мод на опис колоїдних систем. Останні можна розглядати як граничну модель бінарної системи із великим відношенням між масами та розмірами частинок окремих компонент. Використання формалізму узагальнених колективних мод дозволило вперше провести послідовні розрахунки узагальнених коефіцієнтів переносу у бінарних рідинах.

8. З’ясовано фізичні механізми формування високочастотних колективних збуджень оптичного типу, що проявляються у поперечній динаміці бінарних систем, та досліджено їх вклад у повну спектральну функцію із зміною значення хвильового вектора к. Доведено, що в основі їх виникнення лежить концентраційна динаміка взаємноналравлених потоків частинок окремих компонент, що дозволяє розглядати ці пропагаторні моди як відбиток оптичних фононів у рідині. Нами розвинуто також методику вивчення ролі ефектів взаємодії в’язкоеластиних мод із збудженнями оптичного типу та виконано відповідні розрахунки.

Основні результати дисертації опубліковані в таких роботах:

1. Мрыглод И.М., Токарчук М.В. К статистической гидродинамике простых жидкостей// Вопросы атомной науки и техн.- 1992.- Вып. 3(24).- С.134-139.

2. Мриглод І.М., Токарчук М.В. Узагальнена гідродинаміка рідких магнетиків // Cond. Matt. Phys.- 1993.- Iss. 2.- P.102-110.

3. Mryglodl.M., Tokarchuk M.V. Hydrodynamic theory of a magnetic liquid // Cond. Matt. Phys.- 1994,- Iss. З,- P.116-133.

4. Мриглод I.M., Токарчук М.В. Гідродинаміка рідкого стану системи частинок з локалізованим магнітним моментом // Укр. фіз. жур.- 1994.-

T. 39, No 7/8,- С.838-842.

5. Omelyan І.Р., Mryglod I.M. Generalized collective modes of a Lennard-Jones fluid. High mode approximation // Cond. Matt. Phys.- 1994.- Iss. 4,- P.128-160.

6. Mryglod I.M., Omelyan I.P., Tokarchuk M.V. Generalized collective modes for the Lennard-Jones fluid // Mol. Phys.- 1995.- V. 84, No 2.- P.235-259.

7. Mryglod I.M., Hachkevych A.M. On non-equilibrium statistical theory of a fluid: Linear relaxation theories with different sets of dynamic variables // Cond. Matt. Phys.- 1995.- Iss. 5.- P.105-123.

8. Mryglod I.M., Omelyan I.P. Generalized collective modes for a Lennard-Jones fluid in higher mode approximations // Phys. Lett. A.- 1995.- V. 205, No 4.- P.401-406.

9. Mryglod I.M., Tokarchuk M.V., Folk R. On the hydrodynamic theory of a magnetic liquid: I. General description // Physica A.- 1995.- V. 220, No 3/4,- P.325-348.

10. Mryglod I.M., Folk R.. On the hydrodynamic theory of a magnetic liquid: II. Hydrodynamic modes in the Heisenberg fluid Ц Physica A.- 1996,- V. 234, No 1-2,-P.129-150.

11. Мриглод I.M., Ігнатюк В.В. Узагальнена гідродинаміка бінарних сумішей /У Журнал фіз. досліджень.- 1997.- Т. 1, No 2.- С.181-190.

12. Mryglod І.М., Omelyan I.P. Generalized mode approach: 1. Transverse time correlation functions and generalized shear viscosity of a Lennard-Jones fluid // Mol. Phys.- 1997,- V. 90.- P.91-99.

13. Mryglod I.M., Omelyan I.P. Generalized mode approach: 2. Longitudinal time correlation functions of a Lennard-Jones fluid // Mol. Phys.- 1997,- V. 91, No 6.-P. 1005-1015.

14. Мриглод I.M., Гачкевич A.M. До гідродинаміки рідин: І. Концепція узагальнених колективних мод // Укр. фіз. жур.- 1997.- Т. 42, No 4,- С.423-430.

16. Mryglod І.М., Omelyan I.P. Generalized mode approach: 3. Generalized transport coefficients of a Lennard-Jones fluid // Mol. Phys.- 1997.- V. 92, No 5.- P.913-927.

16. Mryglod I.M. Generalized hydrodynamics of multi-component fluids // Cond. Matt. Phys.- 1997.- Iss.10.- P.115-135.

17. Bryk T.M., Mryglod I.M., and Kahl G. Generalized collective modes in a binary Heo.65-Neo.35 mixture // Phys. Rev. E.- 1997.- V.56, No 3.- P.2903-2915.

18. Bryk T., Mryglod I. Spectrum of collective transverse excitations in liquid cesium near the melting point // J. Phys. Studies - 1998.- V. 2, No 3.- P.322-330.

19. Omelyan I.P., Mryglod I.M., Tokarchuk M.V. Dielectric relaxation in dipolar fluid. Generalized mode approach // Cond. Matt. Phys.- 1998.- V. 1, No 1(13).- P.179-200.

20. Omelyan I.P., Mryglod I.M., Tokarchuk M.V. Generalized dipolar modes of a Stockmayer fluid in high-order approximations // Phys. Rev. E.- 1998.- V. 57, No 6.- P.6667-6676.

21. Мриглод I.М. Узагальнена гідродинаміка рідин: II. Часові кореляційні функції у формалізмі узагальнених колективних мод // Укр. фіз. жур.-1998.- Т. 43, No 2,- С.252-256.

22. Мрыглод И.М., Токарчук М.В. Статистическая гидродинамика магнитных жидкостей: I. Метод неравновесного статистического оператора. // Теор. и матем. физ.- 1998.- Т. 115, No 1.- С.132-153 [Theor. Math. Phys. 115

(1998) 479].

23. Mryglod I.M. Generalized statistical hydrodynamics of fluids: Approach of generalized collective modes // Cond. Matt. Phys.- 1998.- V. 1, No 4 (16).- P.753-796.

24. Мриглод I.M., Рудавський Ю.К., Токарчук M.B., Вацевич О.Ф. Статистична гідродинаміка суміші магнітних та немагнітних частинок // Укр. фіз. жур.- 1999,- V. 44, No 8.- С. 1030-1039.

25. Мриглод І.М., Рудавський Ю.К., Токарчук М.В., Вацевич О.Ф. Статистична гідродинаміка суміші магнітних та немагнітних частинок: Слабо-нерівноважні процеси // Укр. фіз. жур.- 1999.- V. 44, No 9.- С.1174-1180.

26. Mryglod I., Folk R., Dubyk S., Eudavskii Yu. Dynamic structure factors of a Heisenberg model ferrofluid // Cond. Matt. Phys.- 1999.- V.2, No 2 (18).- P.221-226.

27. Mryglod I.M. Mode-coupling behavior of the generalized hydrodynamic modes for a Lennard-Jones fluid // J. Phys. Studies.- 1999.- V. 3, No 1.- P.33-36.

28. Bryk Т., Mryglod I. Spectra of transverse excitations in liquid glass-forming metallic alloy Mg7oZn3a: Temperature dependence // Cond. Matt. Phys.- 1999.- V.2, No 2 (18).- P.285-292.

29. Игнатюк В.В., Мрыглод И.М., Токарчук М.В. К теории динамических свойств полуквантового гелия. // Физика низ. темп,- 1999.- Т. 25, No 5.-С.407-416 [Low Temp. Phys. 25 (1999) 295].

30. Мриглод І.М., Гачкевич А.М. Проста ітераційна схема розрахунку функцій пам’яті: проблема “плеча” для узагальненої зсувної в’язкості // Укр. фіз. жур.- 1999.- V.44, No 7.- С.901-907.

31. Bryk Т., Mryglod I. Transverse optic-like modes in binary liquids // Phys. Lett. A.- 1999.- V. 261, No 5-6.- P.349-356.

32. Игнатюк В.В., Мрыглод И.М., Токарчук М.В. Временные корреляционные функции и обобщённые коэффициенты переноса полуквантового гелия // Физика низ. темп.- 1999- Т.25, No 11,- С.1145-1153. [Low Temp. Phys. 25

(1999) 857].

33. Mryglod I.M., Tokarchuk M.V. Macroscopic equations of the generalized hydrodynamics of magnetic fluids.- In: Proc. Int. Conf. “Physics in Ukraine” (Kiev, 22-27 June 1993).- Kiev, 1993.- Iss.: Solid State Physics.- P.145-148.

34. Bryk T.M., Mryglod I.M., Ignatyuk V.V. Generalized transport coefficients in a binary Heo.65Neo.35 mixture.- Lviv, 1999.- 25 p.- (Preprint/ National Acad, of Sci. of Ukraine; Inst, for Cond. Matter Phys.: ICMP-99-13E).

35. Бацевич О.Ф., Мриглод І.М., Рудавський Ю.К., Токарчук М.В. Спектр гідродинамічних збуджень та часові кореляційні функції суміші магнітних і немагнітних частинок,- Львів, 1999.- 20 с.- (Препр. / НАН України, Ін-т фізики конденсованих систем; 1ФКС-99-14У).

36. Bryk Т., Mryglod I. Optic-like excitations in binary liquids: Transverse dynamics.-Lviv, 1999,- 10 p.- (Preprint/ National Acad, of Sci. of Ukraine; Inst, for Cond. Matter Phys.: ICMP-99-27E).

Мриглод І.М. Статистична теорія колективних збуджень у рідинах: Підхід узагальнених колективних мод. - Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня доктора фізико-математичних наук за спеціальністю 01.04.02 - теоретична фізика. - Інститут фізики конденсованих систем НАН України, Львів, 1999.

Дисертація присв’ячена розвитку узагальненої гідродинамічної теорії рідин і базується на використанні нового методу досліджень у цьому напрямі - методу узагальнених колективних збуджень. Запропонований у роботі метод сформульовано у формі зручній для поєднання засобів аналітичної теорії та комп’ютерного експерименту. Розглянуто приклади використання формалізму узагальнених колективних мод до вивчення динаміки простих та магнітних рідин, а також бінарних та багатокомпонентних сумішей, які наглядно демонструють добре узгодження отриманих результатів у широкій області зміни хвильового вектора та частоти (від гідродинамічної режиму до області ґаус-сової поведінки) із даними молекулярної динаміки та іншими результатами, що відомі в літературі. Серед прикладних результатів: з’ясування механізму виникнення зсувних хвиль у простих рідинах та їх сумішах; пояснення природи прояву явища “швидкий звук” у бінарних сумішах з великою різницею мас частинок та у рідинах, де б суттввими квантові ефекти; отримання аналітичних виразів для динамічних структурних факторів магнітних рідин та багатокомпонентних сумішей у гідродинамічній області.

Ключові слова: узагальнена гідродинаміка, колективні збудження, прості рідини, суміші, ферофлюїди.

Мрыглод И.М. Статистическая теория коллективных возбуждений в жидкостях: Подход обобщённых коллективних мод. - Рукопись.

Диссертация на соискание ученой степени доктора физико-математических наук по специальности 01.04.02 - теоретическая физика. - Институт физики конденсированных систем НАН Украины, Львов, 1999.

Диссертация посвящена розвитию обобщённой гидродинамической теории жидкостей и основывается на использовании нового метода для исследований в этом направлении - метода обобщённых коллективных возбуждений. Предложений в работе метод сформулирован в форме, которал является удобной для совмещения возможностей аналитической теории и комшотерного эксперимента. Рассмотренные примеры использования формализма обобщённых коллективных мод к изучению динамики простых и магнитных жидкостей, а также бинарных и многокомпонентных смесей, наглядно продемонстрировали хоро-шое согласие полученных результатов в широкой области изменения волнового вектора и частоты (от гидродинамического режима к области гауссового поведения) с данными молекулярной динамики, а также другими результатами известными в литературе. Среди прикладных результатов: выяснение механизма возникновения сдвиговых волн в простых жидкостях и их смесях; изучение природы возникновения: явления “быстрый звук” в бинарных смесях с большой разницей масс частиц различных сортов и в жидкостях, где существенными являются квантовые эффекты; получение аналитических выражений для динамических структурных факторов магнитных жидкостей и многокомпонентных смесей в гидродинамической области.

Ключевые слова: обобщённая гидродинамика, коллективные возбуждения, простые жидкости, смеси, феррофлюиды.

Mryglod I.M. Statistical theory of collective excitations in liquids: Generalized collective mode approach. - Manuscript.

Thesis for a doctor’s degree by speciality 01.04.02 - theoretical physics.- Institute for Condensed Matter Physics of the National Academy of Sciences of Ukraine, Lviv, 1999.

The dissertation is devoted to the development of generalized hydrodynamic theory of liquids and is based on the application of new method in this field - the generalized collective mode (GCM) approach. A conception of generalized collective modes is developed in the computer-adapted form which is free of any adjustable parameters and allows us to consider generalized collective modes spectrum, time correlation functions (TCFs) as well as generalized transport coefficients of a dense fluid within an unified scheme. This approach can be considered as a generalization of the known dynamical models of a fluid with the intent of constructing a theory which is exact in the hydrody-

namic limit and gives a reasonable approximation for intermediate and large values of wave-numbers and frequencies. The GCM approach appears to be particularly promising in the context of developing methods of computer simulations as it enables one to obtain the self-consistent description of dynamical properties, using computer experiment data for lower-order time correlation functions or, as an alternative, for static correlation functions.

Within GCM approach the TCFs are presented as the sum of partial terms, each of them being associated with the corresponding collective excitation can be simply written via eigenvectors and eigenvalues of a generalized operator of evolution. The generalized transport coefficients can be calculated on the base of explicit recurrent relations for memory functions which are derived in the dissertation.

The generalized collective mode approach is appied for the study of dynamic properties of a Lennard-Jones fluid, liquid cesium, semi-quantum helium, a Heisenberg model ferrofluid, binary mixtures of He-Nc, Kr-Ar, Mg-Zn and a multicomponent mixture of simple liquids. The study of a Lennard-Jones fluid is performed in the nine-mode description for longitudinal fluctuations and in the four-mode description for transverse fluctuations. It is shown that the obtained results for the TCFs and generalized transport coefficients agree closely with molecular dynamics data, and the accuracy of calculations increases as the order of mode approximation increases. The mode-coupling parameters, describing the non-analytic contributions to the generalized hydrodynamic mode spectrum, are calculated.

With the help of Zubarev’s method of nonequilibrium statistical operator we derive the generalized transport equations, the equations for time correlation functions and collective mode spectrum for a model of magnetic fluids with isotropic interparticle interactions in an inhomogeneous external magnetic field. These equations are used for the subsequent investigation of hydrodynamic collective modes. In particular, it is found that the sound velocity of a Heisenberg-like model ferrofluid at constant magnetic field is isotropic and can be expressed via an adiabatic compressibility at constant magnetization. In addition to the hydrodynamic sound and heat modes known for simple liquids, the spin diffusion mode with purely real eigenvalue are discovered. The microscopic expressions for the generalized thermodynamic quantities and generalized transport coefficients are derived as well. On this basis the analytical results for the time correlation functions of 'particle density-particle density’ and ‘spin density-spin density’, being exact in the hydrodynamic limit, are obtained. The expressions for the corresponding dynamical structure factors are analyzed.

The generalized mode approach is developed for description of a multi-component, chemicallj’ nonreactive mixtures. The analytic expressions for the generalized thermodynamic quantities as well as for the generalized transport coefficients are derived. Starting from the rigorous microscopic approach and taking into account densities of

all the additive coaserved quantities of multi-component fluids, the spectrum of hydrodynamic collective modes is studied. We found as well the analytical solutions for all the hydrodynamic time correlation functions in the range of hydrodynamic regime. The obtained results form the mathematical basis for subsequent applications of the GCM approach for multi-component mixtures. Within this theory we have studied the dynamic behavior of binary mixtures. The main attention has been paid to the investigation of collective mode spectra and the role of non-hydrodynamic propagating kinetic modes, which can he observed experimentally (“fast” and “slow” sounds, optic-like high-frequency excitations, etc).

The considered applications of generalized collective mode approach to the study of dynamics of liquids show obviously a good agreement of the results obtained in a wide range of wave-vector and frequency (starting from the hydrodynamic regime and up to the Gaussian behaviour limit) with molecular dynamics data and other results, known in the literature. Among the most important results are: the clarification of the mechanism of shear waves formation in simple liquids and its mixtures; the explanation of the “fast sound” phenomena in binary mixtures with disparate masses and in simple liquids in which quantum effects are significant; the derivation of analytical expressions for the dynamic structure factors of magnetic liquids and multicomponent mixtures in the hydrodynamic limit.

Key words: generalized hydrodynamics, collective excitations, simple liquids, mixtures, ferrofluids.