Структурные эффекты ионизации в широкозонных диэлектриках тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

Скуратов, Владимир Алексеевич АВТОР
доктора физико-математических наук УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ
Дубна МЕСТО ЗАЩИТЫ
2008 ГОД ЗАЩИТЫ
   
01.04.07 КОД ВАК РФ
Диссертация по физике на тему «Структурные эффекты ионизации в широкозонных диэлектриках»
 
Автореферат диссертации на тему "Структурные эффекты ионизации в широкозонных диэлектриках"

14-2008-186 На правах рукописи УДК 539.534.9

СКУРАТОВ Владимир Алексеевич

СТРУКТУРНЫЕ ЭФФЕКТЫ ИОНИЗАЦИИ В ШИРОКОЗОННЫХ ДИЭЛЕКТРИКАХ

Специальность: 01.04.07 — физика конденсированного

состояния

Автореферат диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

Дубна 2008

003460144

Работа выполнена в Лаборатории ядерных реакций им. Г.Н.Флерова Объединенного института ядерных исследований, Дубна.

ОФИЦИАЛЬНЫЕ ОППОНЕНТЫ:

Ю.В. Мартыненко, доктор физико-математических наук

A.Н. Васильев, доктор физико-математических наук, профессор

B.А.Осипов, доктор физико-математических наук, профессор

ВЕДУЩАЯ ОРГАНИЗАЦИЯ: Институт кристаллографии им. А.В.Шубникова РАН

Защита состоится «CZ-i" » (\OOJbpCuiJUQ__в ° часов

на заседании диссертационного совета D.720.001.06

при Объединенном институте ядерных исследований, по адресу:

141980, г. Дубна, Объединенный институт ядерных исследований.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ОИЯИ. Автореферат разослан « » _2009 г.

Ученый секретарь - — ------"*

диссертационного совета ~ " .. —_>

кандидат физико-математических наук Попеко А.Г.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность проблемы. Развитие ускорительной техники сделало возможным достаточно широкое применение в радиационной физике твердого тела пучков тяжелых ионов высоких энергий (Е >. 1 МэВ/аем). Основной отличительной особенностью взаимодействия ионов с веществом при таких энергиях является высокий уровень удельных ионизационных потерь энергии, достигающий для некоторых комбинаций ион плюс мишень несколько десятков кэВ/нм. Начиная с некоторого порогового уровня, в целом ряде материалов ионизация приводит к формированию зоны структурных нарушений, локализованной вокруг ионной траектории и называемой латентным треком. Несмотря на значительное количество экспериментальных и теоретических работ, в настоящее время нет единого представления о микроскопических механизмах подобного воздействия и определение порогов образования треков, геометрических размеров и морфологии структурных нарушений в трековых областях представляет актуальную задачу радиационной физики конденсированных сред.

Известно, что ионизация влияет на эволюцию дефектной структуры в кристаллах с ионной и смешанной ионно-ковалентной связью при любых значениях удельных потерь энергии, даже не являясь самостоятельным источником радиационных повреждений. Это происходит за счет изменения зарядового состояния дефектов, созданных по каналу упругого рассеяния, или уже существующих в материале, а также примесных атомов или комплексов дефект плюс примесь. Поэтому исследования процессов радиационной повреждаемости в условиях облучения тяжелыми заряженными частицами, когда сочетаются высокие уровни скорости дефектообразования и высокие уровни ионизационных потерь энергии, представляется весьма актуальными для решения большого числа практических задач радиационного материаловедения. К таким задачам относится моделирование структурных нарушений, вызываемых осколками де-

ления в керамических и оксидных материалах - инертных разбавителях (матрицах) композитного ядерного топлива, предлагаемых для технологии трансмутации минорных актинидов. Особый интерес представляет изучение воздействия эффектов ионизации в материалах с предварительно созданной дефектной структурой, что наиболее точно воспроизводит изменения в инертных матрицах, облучаемых в ядерных реакторах.

Одним из результатов облучения тяжелыми ионами высоких энергий может быть образование на поверхности твердых тел радиационных дефектов с характерными размерами от единиц до нескольких десятков нанометров, ассоциируемых с воздействием отдельных ионов и не наблюдаемых при бомбардировке другими ядерными частицами. Регистрация подобных изменений в профиле поверхности стала возможной только в последнее время благодаря развитию техники сканирующей зондовой микроскопии. Исследование механизмов формирования наноразмерных дефектов на поверхности и их взаимосвязи со структурными нарушениями в объеме также представляет значительный интерес для прогноза поведения материалов инертных матриц, радиационная стойкость которых в значительной степени определяется дефектами, создающимися осколками деления. Как и в случае латентных треков в объеме материала, особую важность представляет определение пороговых значений потерь энергии частиц, начиная с которых регистрируются изменения рельефа поверхности облучаемой мишени. Кроме этого, понимание физических процессов, ответственных за модификацию поверхности высокоэнергетическими ионами, открывает новые возможности для создания наноразмерных структур с заданными свойствами.

Процессы диссипации энергии заряженных частиц в диэлектриках сопровождаются генерацией излучения, вызванного излучательным распадом электронных возбуждений, люминесценцией центров, связанных с примесными атомами, структурными дефектами и их комплексами. Изменения в спектральном составе и интенсивности люминесценции, регистрируемой "т-вки", отра-

жают эволюцию дефектной структуры, что позволяет выделить ионолюминес-ценцию как один из немногих методов получения "структурной" информации при исследовании свойств твердых телах непосредственно во время облучения. Одним из интересных практических применений высокоэнергетической ионо-люминесценции может быть определение уровня механических напряжений в процессе ионного облучения на основе пьезоспектроскопического эффекта, связывающего изменения в спектрах поглощения, люминесценции и Раманов-ского рассеяния с уровнем напряжений. Это дает возможность для мониторинга накопления механических напряжений в облучаемых материалах и установления связи между уровнем напряжений и параметрами дефектной структуры на разных стадиях ее эволюции.

Состояние исследований. К моменту начала работ, результаты которых представлены в настоящей диссертации, в литературе не было данных о структурном отклике подавляющего большинства широкозонных диэлектриков, в том числе монокристаллов и керамик тугоплавких оксидов, на воздействие высокого уровня ионизационных потерь энергии. В частности, пороговые уровни электронного торможения, начиная с которых формируются структурные нарушения в объеме и на поверхности материалов, не были известны ни для одного из радиационно-стойких диэлектриков, рассматриваемых для использования в качестве инертных матриц. Значительный объем информации о радиационных повреждениях в широкозонных кристаллах был получен с использованием экспериментальных методов оптической спектроскопии в послерадиаци-онных экспериментах. "1п-зки" исследования параметров дефектной структуры, создаваемой высокоэнергетическими ионами, методами оптической спектроскопии ранее не проводились.

Цель работы - "ш-вИи" и послерадиационные исследования оптических свойств монокристаллов ЫБ и А^Оз, облученных тяжелыми ионами с энергией

1-7 МэВ/аем, а также исследование структурных эффектов, вызываемых тяжелыми ионами высоких энергий в радиационностойких диэлектриках 1У^А120-|, а-А1203, 1г02, - кандидатных материалах инертных разбавителей

композитного ядерного топлива.

Работа предусматривала решение следующих основных задач:

1. Разработку экспериментальных методик регистрации спектров люминесценции твердых тел в процессе воздействия тяжелых ионов высоких энергий, создание мишенных устройств и устройств контроля параметров облучения и сбора информации.

2. Определение зависимости спектрального состава ионолюминесценции монокристаллов сапфира и фторида лития от величины удельных потерь энергии тяжелых ионов на ионизацию и упругое рассеяние, уровня радиационных повреждений и температуры облучения.

3. Проведение сравнительного анализа радиационной стойкости ряда керамик и монокристаллов тугоплавких оксидов, облученных высокоэнергетическими ионами.

4. Исследование модификации поверхности монокристаллов оксида магния, алюмомагниевой шпинели, оксида циркония и сапфира тяжелыми ионами высоких энергий.

Научная новизна. В ходе выполнения диссертационной работы были впервые рассмотрены и решены следующие задачи:

- на основе систематических исследований спектрального состава ионолюминесценции монокристаллов А1203 и 1лР установлены особенности основных стадий развития дефектной структуры в этих материалах в процессе облучения тяжелыми ионами с Ъ от 10 до 83 и энергиями 1+7 МэВ/аем; .- определен уровень механических напряжений в монокристаллах А120з:Сг в процессе облучения высокоэнергетическими ионами;

- исследованы структурные эффекты высокой плотности ионизации в ряде кан-дидатных материалах инертных матриц композитного ядерного топлива (А^Оз, М8А120„, 5!3К4);

- изучены закономерности образования наноразмерных радиационных дефектов на поверхности сапфира, алюмомагниевой шпинели, оксидов магния и циркония, облученных тяжелыми ионами высоких энергий.

Практическая значимость работы. Полученные в работе результаты могут быть использованы при решении задач физики радиационных повреждений, связанных с моделированием эффектов, вызываемых осколками деления в инертных разбавителях композитного ядерного топлива, в других диэлектрических материалах, являющихся элементами конструкций ядерно-энергетических установок, а также при разработке технологий высокоэнергетической ионной имплантации. Разработанные мишенные устройства и системы сбора информации используются в экспериментах по радиационной физике твердых тел на циклотронах У-400 и ИЦ-100 ЛЯР ОИЯИ.

На защиту выносятся:

- Создание комплекса экспериментальных установок для "¡п-эки" изучения оптических свойств твердых тел в процессе облучения тяжелыми ионами высоких энергий, специализированных мишенных устройств для облучения материалов в широком интервале температур, системы контроля условий облучения и сбора экспериментальных данных.

- Установленные закономерности изменения спектрального состава высокоэнергетической ионолюминесценции а-А120з и 1ЛР с дозой радиационных повреждений, плотностью ядерных и ионизационных потерь энергии ионов, температурой облучения.

- Результаты "in-situ" пьезоспектроекопичееких исследований накопления механических напряжений в кристаллах А1203:Сг, облучаемых высокоэнергетическими ионами.

- Определение пороговых значений плотности ионизации для образования латентных треков в MgAl204, Si3N4.

- Данные микроструктурных исследований воздействия высокого уровня ионизационных потерь энергии на дефектную структуру в MgAl204, созданную низкоэнергетическим ионным облучением.

- Установленные закономерности формирования наноразмерных радиационных дефектов в форме хиллоков на поверхности А1203, MgAl204, MgO и YSZ от уровня удельных ионизационных потерь энергии ионов.

- Результаты исследования модификации профиля поверхности монокристаллов А120з в зависимости от температуры, ионного флюенса и угла падения ионного пучка.

Апробация работы. Основные результаты и отдельные положения диссертации докладывались на IV и XI Межнациональных совещаниях "Радиационная Физика Твердого Тела" (Севастополь, 1994, 2001), X International Conference on "Ion Implantation Technology" (Catania, Italy, 1994), International Conferences "Swift Heavy Ions in Matter (Caen, France, 1995; Berlin, 1998; Aschaffenburg, Germany, 2005), Seventh International Conference on Fusion Reactor Materials (Обнинск, 1995), Materials Research Society Fall meetings (Boston, USA, 1998, 2000), 2 и 3 Schools and Workshops on Cyclotrons and Applications (Cairo, 1997,

1999), VI International School-Seminar on Heavy Ion Physics (Dubna 1997), International Conferences on Nuclear Tracks in Solids (Dubna 1997; Portoroz , Slovenia,

2000), 14th International Workshop on Inelastic Ion-Surface Collisions (Ameland, Netherlands, 2002), 13lh International Conference on Surface Modification of Materials by Ion Beams (San Antonio, USA, 2003), International Conferences "Radiation Effects in Insulators" (Lisbon 2001; Santa Fe, USA, 2005), XVI Международной

конференции по электростатическим ускорителям и пучковым технологиям (Обнинск 2006), V и VI международной конференции "Взаимодействие излучений с твердым телом" (Минск 2003, 2005).

Результаты, представленные в диссертации обсуждались также на научных семинарах Центра прикладной физики Лаборатории ядерных реакций им. Г.Н.Флерова, Университета им. Л.Этвеша, Института материаловедения ЦИФИ (Будапешт), Института кристаллографии РАН, Агентства по атомной энергии (Каир), Университета им. М. Кюри-Склодовской (Люблин, Польша).

Представленные в диссертации результаты получены лично автором или при его непосредственном участии и руководстве. Все результаты, представленные в Главах 2 и 3, получены лично автором.

Публикации: Диссертационная работа включает в себя исследования, выполненные в период с 1988 по 2006 годы в Лаборатории ядерных реакции им. Г.Н.Флерова ОИЯИ. Результаты диссертации изложены в 34 публикациях, из которых в список литературы внесены 30 работ, относящихся к категории статей в научных журналах и докладов в сборниках материалов конференций.

Структура и объем работы: Диссертация состоит из введения, 5 глав, заключения и списка литературы, включающего в себя 180 наименований. Работа изложена на 176 страницах, содержит 12 таблиц и 53 рисунка.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована актуальность и сформулирована цель диссертационной работы. Указана практическая важность и научная новизна полученных результатов.

В первой главе {Экспериментальные методы исследований) приведено описание разработанных методик проведения экспериментов на ускорителях циклотронного комплекса ЛЯР ОИЯИ. Основные эксперименты на пучках вы-

сокоэнергетических тяжелых ионов проводились на специализированном канале 10-А циклотрона У-400, предназначенного для серийного облучения полимерных материалов и образцов твердых тел в широком интервале ионных флю-енсов. Оборудование канала включает в себя элементы электронной оптики, устройства измерения и контроля параметров ионных пучков, мишенные устройства и систему сбора информации. Однородное распределение ионного пучка по облучаемой площади (до 600 см2) достигается за счет применяется системы сканирования. Для развертки пучка в горизонтальном направлении используется низкочастотная электромагнитная (интервал рабочих частот 80-120 Гц) система сканирования, а в вертикальном- высокочастотная (2-8 кГц) электростатическая система. Степень однородности облучения определяется с помощью различных устройств диагностики - монитора вторичной электронной эмиссии, вращающегося проволочного сканера, перемещаемого проволочного коллектора и сборок цилиндров Фарадея.

Облучение твердотельных образцов проводится в камере, снабженной автономной откачкой, что позволяет проводить быструю смену образцов. Максимальная площадь одновременно облучаемых мишеней составляет 30 см2. Сигналы, характеризующие ток пучка и температуру образцов, а также сигналы с устройств диагностики передаются на компьютер системы сбора информации, расположенный в измерительной комнате и пульт управления циклотроном. Технические параметры электронной аппаратуры системы сбора обеспечивают измерение тока пучка с точностью 0,1 нА.

В зависимости от требуемого интервала температур облучения, 80-300 К, 300-380 К и 400-1000 К были разработаны три различных типа мишенных устройств. Основным элементом низкотемпературного мишенного устройства является криостат с микронагревателем, температура которого может варьироваться в пределах 80 - 300 К. Криостат находится в вакуумной камере с кварцевым окном для вывода света в экспериментах по регистрации спектров люминесценции. Нагрев мишеней в высокотемпературном устройстве проводится с

помощью малоинерционного бораэлектрического нагревательного элемента. Точность поддержания температуры облучаемой мишени составляет ±2 градуса при 800 К и ±5 градусов при 1000 К. Время нагрева образцов до 1000 К не превышает 30 минут. Поддержание рабочей температуры в интервале 300-380 К обеспечивалось за счет прокачки воды с помощью термостата.

Для изучения люминесценции, генерируемой высокоэнергетическими

ионами, были разработаны установки, схема одной из которых, на базе спектрометра Shamrock SR-303i, представлена на рис. 1. Управление спектрометром и передача данных из устройств контроля условий облучения (распределение пучка по сечению ионопровода, плотность потока ионов, набранный флюенс, температура образца) осуществляется с использованием TCP/IP протокола.

Послерадиационные исследования оптических свойств включали в себя измерения спектров поглощения, фото- и катодолюминесценции. В первом случае измерения проводились на спектрофотометре SPECORD-M40. Для регистрации спектров фотолюминесценции применялся флуоресцентный спектрофотометр Shimadzu RF-1501. Спектры катодолюминесценции облученных образцов измерялись на сканирующем электронном микроскопе JSM-840 ЛЯР ОИЯИ с использованием спектроскопической системы InstaSpec™ IV.

Основными экспериментальными методиками исследования структурных изменений, вызываемых тяжелыми ионами высоких энергий, в настоящей ра-

Устройство сбора данных

Shamrock SR-303i

Monochromator/

Spectrograph

Образец

Ионный пучок

Рис. 1. Блок-схема установки, использующейся в экспериментах по ионолюминесценции на циклотроне ИЦ-100.

боте являлись - просвечивающая электронная микроскопия (ПЭМ) и атомно-силовой микроскопия (АСМ).

Во второй главе {Высокоэнергетическая ионолюминесценция монокристаллов AI2O3) приводятся и обсуждаются результаты исследований высокоэнергетической ионолюминесценции (ИЛ) монокристаллов а-А1203. Люминесцентная спектроскопия является одним из наиболее эффективных методов исследования радиационных повреждений, так как дает информацию, как о конкретных типах дефектов, так и об общем состоянии кристаллической решетки. Особый интерес представляет применение этого метода непосредственно в процессе высокоэнергетического ионного облучения, поскольку в настоящее время практически нет данных о кинетике накопления структурных нарушений при данном виде воздействия.

В настоящей работе эксперименты проводились на пучках ионов, В+2, 22Ne+4, Ar+7 (Е ~ 1 МэВ/аем), Аг+'5 (7 МэВ/аем), Кг+26(~ 2, 5 и 3 МэВ/аем) и Bi+51 (3,4 МэВ/аем) а также ионов Не42 и 0+5 с энергий 40 и 100 кэВ, соответственно. Полученные результаты позволяют сделать вывод, что спектральный состав высокоэнергетической ионолюминесценции сапфира, в основном, обусловлен излучением примесей и комплексов F центров (анионная вакансия + 2 электрона), находящихся в различном зарядовом состоянии. Установлено, что интенсивность всех наблюдаемых на исходных монокристаллах полос, за исключением F и F* центров (анионная вакансия + электрон), уменьшается с ростом флюенса ионов до недетектируемого уровня (рис. 2). Дозовые зависимости выхода люминесценции в F и F* полосах от флюенса ионов имеют более сложный характер, отражающий различные стадии накопления радиационных повреждений. Основной особенностью поведения функций Ir(dpa) и ^ (dpa) является переход через максимум при некотором значении дозы повреждений, dpa,, представляющем критический уровень разупорядочения кристаллической решетки при определенных условиях облучения, начиная с которого доминирует

безизлучательный канал распада возбужденных состояний центров люминесценции. Установлено, что этот уровень для 1^(с1ра) при облучении ионами В1 составляет 2,4x10"5 смещений на атом (сна), на ~2 порядка меньший, чем для других ионов.

■ 80 К -а 300 К

Кг

] 12 14

усредненно-потерь энер-

Это является экспериментальным подтверждением доминирующей роли неупругих потерь энергии тяжелых ионов в формировании структурных нарушений в монокристаллах а-А1203 при среднем уровне энерговыделения <5е> = 29,5 кэВ/нм. Спектры ионолюминесценции, измеренные в процессе облучения криптоном (<&> =13,9 кэВ/нм) и более легкими ионами, отражают влияние дефектов, образованных по каналу упругого рассеяния.

Установлено, что при одинаковом уровне радиационных повреждений, образованных в упругих столкновениях, наблюдается существенное различие в соотношении интенсивности полос люминесценции нейтральных и заряженных ^ и центров. Более высокая плотность возбуждения приводит к снижению выхода излучения .Г центров по сравнению с Р*. Зависимость соотношения интенсивности ^ и полос от плотности ионизации представлена на рис. 3. Низкая величина соотношения 1р/1г+ при высоком уровне энерговыделения, начиная с уровня ~ 5-6 кэВ/нм, может быть обусловлена высокой вероятностью

20151.00.50.0-

Рие. 2. Спектральный состав люминесценции а-АЬОз в зависимости от флюенса ионов Кг(245 МэВ). Т=300 К.

Рис. 3. Зависимость If/If+ oi го значения ионизационных гии.

ударной ионизации и ударного возбуждения центров, а также высокой концентрацией электронных ловушек в области ионной траектории.

В третьей части главы рассматривается применение пьезоспектро-скопического метода для оценки уровня механических напряжений в монокристаллах А1203:Сг в процессе облучения ионами Аг, Кг В1 с энергиями 3-7 МэВ/аем. По сдвигу и Я2 линий в спектрах ионолюминесценции обнаружено, что при одинаковой дозе повреждений в интервале 0 - 2,5x10"' сна, напряжения регистрируются только при воздействии ионов висмута, а уровень напряжений не определяется полной концентрацией дефектов, образованных в упругих столкновениях.

Радиационные дефекты, созданные в А1203:Сг по каналу электронного торможения, вызывают сжимающие механические напряжения, величина которых при флюенсах ~ 1,6x1012 см2 (режим неперекрывающихся трековых областей) сравнима с пределом прочности материала на сжатие, ~ 2 ГПа. Разделение каждой из Я линий при таком уровне напряжений на четко выраженные составляющие (рис. 4), демонстрирующее вклад излучения атомов Сг3+ из поврежденной и исходной части кристалла, говорит от дельтообразной зависимости поля напряжений вокруг траектории иона от расстояния. Проведенные эксперименты показали высокую эффективность пьезоспектроскопического мониторинга накопления механических напряжений в облучаемых высокоэнергетическими ионами кристаллах А12Оз:Сг.

волновое число, см"1

Рис. 4. Зависимость формы К линий от флюенса ионов висмута (Е=710 МэВ). Т=80 К.

Третья глава ("¡п-ъ 'йи" и послерадиационные исследования оптических свойств ПР) посвящена анализу экспериментальных данных по изучению оптических свойств фторида лития, облученного тяжелыми ионами высоких энергий. Показано, что концентрации одноэлектронных центров окраски кристаллов ир, полученные из спектров поглощения, определяются полной поглощенной дозой. Эти данные находятся в соответствии с результатами других исследований.

Спектральный состав высокоэнергетической ионолтоминесценции 1Л7 в зависимости от температуры облучения и флюенса ионов изучался на пучках Аг, Ые, В (~1 МэВ/аем) и Кг, Хе, В1 с энергиями до 5 МэВ/аем. Установлено, что регистрируемая люминесценция обусловлена излучательной рекомбинацией Ук и Уг -центров, а также свечением и -центров окраски.

Ион Е, МэВ Гц, нм грь нм Гр, нм

Кг+1ь 245 13 14,7 14,3

Хе+^ 372 14 16 15

вГ' 710 18 17,9 20

5 о.а ±

к о

¡о 0.6 о

0

1 0.4

0

1 0)

| 0.2

8*

Ф/ \

Чр

■ки

• 300К О Хе, ЗООК » Кг, ЗООК 4 В1,80К •'-■ Кг, 80К

* Хе, 80К и ■ е", ЗООК

1x10" 2x10" 3x10" 4x10" 5x10" поглощенная энергия, МэВ/см2

Таблица 1. Радиусы гало треков ионов Кг, Хе, В1 в 1иГ.

Рис. 5. Зависимость интенсивности люминесценции /■¿-центров от поглощенной энергии при облучении тяжелыми нонамн и электронами (35 кэВ).

На основе анализа дозовых зависимостей интенсивности ионо- и фотолюминесценции ^агрегатных центров окраски определены флюенсы ионов, при которых начинается перекрытие гало трековых областей во фториде лития. Значения радиусов гало для ионов Кг, Хе, В!, полученные из данных по ионо-{гц) и фотолюминесценции а также спектров поглощения (г,.) для Т=300

К, представлены в следующей таблице 1. Отмечается близость значений поперечного размера треков, полученного различными оптическими методами. Установлено, что перекрытие треков происходит при Т = 80 и 300 К происходит при существенно разных поглощенных дозах (рис. 5, снижение интенсивности люминесценции связано с перекрытием трековых областей).

Это говорит о том, что формирование /^-агрегатными центров окраски при воздействии тяжелых ионов высоких энергий определяется процессами обычной термической диффузии точечных дефектов при уровнях плотности ионизации 12 +28 кэВ/нм и не зависит от температурных эффектов в треках.

В четвертой главе (Структурные эффекты высокой плотности ионизации в радиационностойких диэлектриках) изложены результаты микроструктурных исследований кандидатных материалов инертных матриц (MgAl204, а-AI2O3, SiC, AIN, S13N4), облученных тяжелыми ионами высоких энергий. Основной целью этих экспериментов было определение пороговых значений плотности ионизации, Sel, начиная с которых регистрируются латентные треки, образование которых сопровождается генерацией локальных механических напряжений, что, в конечном итоге, при больших дозах облучения в реакторе может привести к неприемлемому формоизменению топливных элементов. Помимо этого, значения Se, и размер трека являются основными исходными данными для численного моделирования процессов образования структурных нарушений в различных моделях.

В первой части главы представлены данные, полученные на полнкри-сталлической шпинели, облученной ионами Хе и Кг с энергией 4,6 МэВ/аем. Перед облучением высокоэнергетическими ионами часть образцов была предварительно имплантирована ионами Fe (3,6 МэВ, Т0бЛ. = 350 К, 3, 1,2х1016 см'2, dpa = 1+6) и AI (2 МэВ, Тобл. = 950 К, 7х1017 см-2, dpa = 30-100). ПЭМ анализ показал наличие прерывистых треков с длиной дискретных частей от 4 до 12 нм во всех облученных образцах. На периферии ионных треков были обнаружены

небольшие по размеру кластеры дефектов, большинство из которых представляют собой дислокационные петли в плоскостях {111}. Подобные петли наблюдались ранее в шпинели, облученной низкоэнергетическими ионами и нейтронами при значительно более высоких дозах повреждений, чем 10"5 сна (1,1х1012 см"2, 430 МэВ Кг), что говорит о принципиально разных механизмах их формирования.

Установлено, что диаметр трека равен 2,0± 0,4 нм (на глубине от 0 до 15 рт) для ионов Кг и 2,6± 0,4 нм (на глубине от 10 до 15 рт) для ионов Хе. Метод темного поля позволил также установить, что центральная часть трека не аморфизована. Похожие структурные изменения (прерывистые треки и кластеры дефектов в виде петель) регистрировались в шпинели после облучения ионами йода с энергией 72 МэВ при Sv > 7,5 кэВ/нм. Это значение можно считать порогом образования дефектов в шпинели по каналу электронного торможения. Исследования предварительно облученных образцов показали, что эффект воздействия ионизации высокой плотности проявляется в диссоциации преципитатов имплантированных атомов и значительно более сильной диссоциации и уменьшении размера межузельных дислокационных петель диаметром ~5 нм. Диссоциация петель диаметром ~30 нм не наблюдалась. Данный результат, демонстрирующий избирательность действия ионизации на радиационные повреждения определенного вида и размера, может иметь большое практическое значение для прогноза радиационной стабильно сти материалов инертных матриц.

Электронно-микроскопические исследования монокристаллов SiC, поликристаллов A1N и P-Si3N4, облученных ионами Кг(245 МэВ) и Bi(710 МэВ) до

2 12 2 13 2

флюенсов 10 см" , 3x10 см"" и 10 см" дали следующие результаты. Обна-

Рис. 6. Светлопольное "cross-section" изображение структуры MgAhO), облученной ионами Кг(430 МэВ). Флюенс 1,1х1012 см"2)

ружено, что после бомбардировки ионами висмута образцов SÍ3N4 на глубине менее 23 мкм (расчетный проективный пробег составляет 28 мкм) регистрируются латентные треки диаметром 4,5 нм. Облучение ионами криптона не вызывает трекообразования ни в одном из изучавшихся материалов. Удельные потери энергии ионов Bi на ионизацию на глубине 23 мкм составляют ~15 кэВ/нм, что и определяет пороговый уровень плотности ионизации, необходимый для образования латентных треков. В A1N и SiC треки не детектируются даже при самых высоких уровнях ионизационных потерь -35 и 34 кэВ/нм, соответственно. Детальные исследования образцов SÍ3N4, облученных ионами висмута, в планарной геометрии при высоком разрешении позволили установить, что центральная часть трека, диаметр которой составляет 3,5 нм, является аморфной.

Радиационные дефекты, регистрируемые ва-АЬОз, облученном ионами висмута (710 МэВ, Sc =41 кэВ/нм) до флюенса 7х1012 см"2 представляют собой разупорядоченные области в районе ионных траекторий диаметром от 3 до 4 нм, дающие очень сильный дифракционный контраст, свидетельствующий о высоком уровне локальных механических напряжений. Микродифракционные изображения этих областей показывают, что они сохраняет кристаллическую структуру исходного материала. Таким образом, можно сделать вывод об отсутствии фазовых изменений в области трека в сапфире при данной плотности ионизации.

Результаты электронно-микроскопических исследований, относящиеся к определению размера треков и пороговых энергий дефектообразования по каналу ионизационных потерь энергии суммированы в следующей таблице. Таблица 2.

Материал Sri, КЭВ/НМ Диаметр трека Фазовый переход

MgAl204 8 2,0+0,4 нм, Se =16 кэВ/нм 2,6 ± 0,4 нм, Se =26 кэВ/нм нет

p-Si,N4 15 3,5 нм есть

AI2O3 -20 < S,,,< 41 3+4 нм, S,, =41 кэВ/нм нет

AIN >34 - -

SiC >34 - -

Анализ возможных механизмов образования латентных треков обсуждается в диссертации в рамках различных моделей термического пика на примере комбинации Bi(710 МэВ) + сапфир. Во всех рассмотренных механизмах температура решетки в области радиусом ~ 2 нм, близким к экспериментально установленному поперечному размеру трека, превышает как температуру плавления, так и испарения. Это говорит о принципиальной возможности образования латентного трека при данном уровне электронного торможения. В то же время, учет динамики электронно-дырочной плазмы в возбужденной области приводит к понижению расчетной температуры до уровня ниже температуры плавления. В этом случае для интерпретации формирования треков необходимо развивать новые модели.

Полученные в настоящей главе экспериментальные результаты свидетельствуют о высокой радиационной стойкости SiC и A1N по отношению к воздействию высокой плотности ионизации. Это качество вместе с высокой теплопроводностью дает основание считать их одними из самых перспективных канди-датных материалов инертных матриц. Низкий порог энерговыделения для образования треков в шпинели, ~ 8 кэВ/нм, серьезно ограничивает использование этого материала в качестве инертного разбавителя, несмотря на высокую радиационную стойкость в отношении аморфизации за счет упругих столкновений при нейтронном облучении. Формирование аморфных латентных треков в Si3N4 происходит при достаточно высоком уровне потерь энергии ~ 16 кэВ/нм, реализуемом при воздействии только тяжелых осколков деления. Поэтому этот материал также можно рассматривать как перспективный инертный разбавитель.

В пятой главе (Модификация поверхности А120з, MgO, MgAhO4, YSZ высокоэнергетическими ионами) обсуждаются результаты исследований методом атомно-силовой микроскопии поверхности монокристаллов а-А120з, MgAl204, Zr02, SiC, MgO, облученных высокоэнергетическими ионами Кг, Хе, W, Bi. Ус-

ловия облучения - тип и энергия ионов, флюенс, температура мишени, угол падения ионного пучка а, а также удельные ионизационные потерь энергии на входе в мишень Бе, даны в таблице 3. Установлено, что, начиная с некоторого порогового значения плотности ионизации, на поверхности оксидов магния, циркония, алюминия и шпинели регистрируются наноразмерные структурные дефекты в виде конических хиллоков (рис. 7), геометрические размеры которых зависят от уровня удельных ионизационных потерь энергии тяжелых ионов. Модификация рельефа поверхности образцов БЮ, которую можно было бы ассоциировать с воздействием высокоэнергетических ионов криптона или висмута в проведенных экспериментах не обнаружена.

Se, кэВ/нм

Рис. 7. АСМ изображения иоверхно- Рис. 8. Средняя высота хиллоков как

сти Y:ZrC>2, облученного ионами функция плотности ионизации на

Bi(7t0 МэВ, 1011 см"2). входе в мишень.

Результаты АСМ измерений на перечисленных выше кристаллах для разных типов ионов суммированы на рис. 8 в виде зависимости средней высоты хиллоков от уровня ионизационных потерь энергии на входе в мишень. Как видно из этого графика, зависимость <h>(Se) для А1203 и MgAl204 в рассматриваемом интервале значения плотности ионизации может быть достаточно точно аппроксимирована линейной функцией. Определение точных значений пороговой плотности ионизации формирования хиллоков зависит от качества исходной поверхности изучаемых образцов. Поэтому в данном случае можно

Таблица 3. Условия облучения образцов для АСМ исследований.

Тип иона Энергия, МэВ материал мишени в« кэВ/нм Флюенс, см"2 Тобл.) К а, град.

вГ" 710 А1203 41 2хЮ10, 10" 5x10", 1012 77, 300 0, 30, 45, 60,75

ВГ32 495 39

вГ25 292 36

В1+'7 128 25,4

вГ51 710 МяО 38,1 2хЮ|и 300 0

вГ" 710 1У^А1204 36,7 - - -

вГм 710 БЮ 34 - -

В1+5' 710 УБг 43 2хЮ|и, 5x10'° - -

180 МёА1204 25,2 5хЮ'°, 10" 300. 1000 -

чГ" 180 А120з 27 - 300 -

^ 180 узг 28,9 - - -

Хе"5 580 А120з 28,6 2хЮ'и, 10" - -

Хе+^ 580 МеА1204 25,9 - - -

Хе^5 580 УБг 30 - - -

Хе+" 430 УБг 30,5 2хЮ|и -

Хе+"" 233 29 - -

Хе+" 233 М8А1204 24,4 - - -

Хе+Л 233 А120З 26,6 - - -

Хе+" 130 MgAl204 21,5 - - -

Хе+" 130 УБг 24,4 -

Хе+" 130 А120з 23 - - -

Кг+2/ 305 А120З 16,6 - - -

Кг+2/ 245 А120з 16,8 - - -

Кг+2' 245 МЕО 15,8 - - -

Кг+2/ 245 МбА1204 15,5 - - -

Кг+|5 85 МвА1204 14,6 - - -

говорить об установлении некоторого интервала граничных значений Se, от ~15 до ~23 кэВ/нм для всех кристаллов.

Определенные выводы о влиянии различных физических механизмов на процессы формирования поверхностных радиационных дефектов могут быть сделаны из зависимости их параметров от угла падения ионов. В особенности это касается механизма образования поверхностных нарушений в результате воздействия ударной волны, возникающей в веществе мишени при пролете иона. Для исследования особенностей формирования дефектов в зависимости от угла падения ионов было проведено облучение кристаллов А1203 ионами висмута с энергией 710 МэВ при углах 0°, 30°, 45°, 60° и 75°. Заметные изменения формы хиллоков были зарегистрированы только при максимальном отклонении ионов от нормали к поверхности образца (75°) -форма основания хиллоков становится эллиптической, вытянутой в направлении движения ионов. При этом, в пределах точности измерений не наблюдается характерная для ударной волны асимметрия дефектов со стороны входа иона в мишень., что позволяет исключить этот механизм образования хиллоков.

Исследование поверхности образов монокристаллов А120з, облученных при 80 и 300 К показали, что образование хиллоков не зависит температуры, при которых решеточная теплопроводность изменяется от ~ 1000 Вт/мК до ~ 30 Вт/Мк, в то время как можно было бы ожидать уменьшения степени структурных нарушений при низкой температуре мишени за счет более быстрого отвода тепловой энергии из области, прилегающей к траектории иона.

АСМ измерения на образцах сапфира, облученных при 300 К ионами висмута с энергией 710 МэВ до различных флюенсов, позволили установить, что при ~10" ион/см2, поверхностные дефекты начинают перекрываться и высота перекрывающихся хиллоков возрастает примерно вдвое. При 1012 ион/см2 все хиллоки уже полностью перекрываются, образуя на поверхности сплошной ра-зупорядоченной слой с повышенной нерегулярностью рельефа. Формирование

такого слоя, очевидно, должно привести к заметному снижению радиационной стойкости облучаемого материала.

Наблюдаемое при флюенсе 10й ион/см2 возрастание высоты хиллоков при перекрытии может свидетельствовать о том, что при попадании иона в область хиллока с уже имеющимися значительными структурными нарушениями происходит вторичное образование хиллока сходных размеров. Таким образом, можно сделать вывод о том, что процессы образования наблюдаемых нами поверхностных дефектов не зависят от состояния структуры образца в точке падения иона. Для того, чтобы более детально изучить этот вопрос, нами было проведено исследование модификации поверхности в зависимости от исходной концентрации дефектов в кристаллической решетке мишени.

Для изучения образования дефектов на поверхности кристаллов с существующей дефектной структурой, образцы AI2O3 предварительно облучались ионами гелия с энергиями 17 и 20 кэВ до флюенсов 1014 + 1016 ион/см2. Анализ АСМ изображений, полученных на образцах имплантированных гелием и облученных затем ионами висмута с энергией 710 МэВ, показал, что на них так же образуются хиллоки, средняя высота которых составляет 1,48 ± 0,44. Таким образом, размеры наблюдаемых хиллоков в пределах точности измерений не отличаются от размеров хиллоков, возникающих при облучении ионами висмута исходных образцов сапфира. Данные результаты позволяют сделать вывод о том, что существующая дефектная структура монокристаллов при числе смещений на атом ~ 10"2 и значительном уровне остаточных механических напряжений не оказывает заметного влияния на процессы образования хиллоков на поверхности.

В заключительной части главы рассмотрены возможные механизмы образования наноразмерных дефектов на поверхности с учетом полученных экспериментальных данных. Проведенный расчет уровня термоупругих напряжений в сапфире, вызываемых ионами Bi с энергией 710 МэВ показал, что они могут оказывать значительное влияние на изменения в рельефе поверхности. В то же

время, отмечается, что линейные уравнения для компонент тензора напряжений при таких уровнях термоупругих напряжений, скорее всего уже неприменимы, и их можно использовать только для самой грубой оценки.

В качестве возможного механизма образование дефектов на поверхности рассматривается механизм кулоновского взрыва в приповерхностном слое кристаллов. Применимость данного механизма обосновывается нарушением квазинейтральности на границах облучаемого вещества (в местах входа и выхода иона) за счет того, что горячие электроны покидают поверхность кристалла.

В заключении приведены основные результаты диссертационной работы:

1. Создан комплекс экспериментальных установок для регистрации спектров люминесценции кристаллов в процессе воздействия пучков высокоэнергетических ионов на циклотронах У-400 и ИЦ-100 Лаборатории ядерных реакций ОИЯИ.

2. Разработаны специализированные мишенные устройства для облучения образцов твердых тел тяжелыми ионами высоких энергий в интервале температур 80-1000 К, устройства диагностики ионных пучков, контроля параметров облучения и сбора экспериментальной информации.

3. Впервые определена зависимость спектрального состава ионолюминесцен-ции монокристаллов синтетического сапфира от величины удельных потерь энергии тяжелых ионов на ионизацию и упругое рассеяние, уровня радиационных повреждений и температуры облучения. На основе анализа дозовых зависимостей интенсивности люминесценции центров установлена доминирующая роль неупругих потерь энергии тяжелых ионов в формировании структурных нарушений в монокристаллах а-А12Оз при среднем уровне удельных ионизационных потерь энергии 29,5 кэВ/нм.

4. Обнаружено, что эффект релаксации высокой плотности ионизации в спектрах ионолюминесценции монокристаллов а-АЬОз проявляется в подавле-

нии излучения Р- центров по сравнению с центрами, начиная с уровня ~ 5-6 кэВ/нм.

5. Впервые проведены "т-эки" пьезоспектроскопическне измерения уровня механических напряжений в монокристаллах А120з:Сг в процессе облучения ионами Аг, Кг и В1 с энергиями 3-7 МэВ/аем. Обнаружено, что при одинаковой дозе повреждений в интервале 0 - 2,5x10"4 сна, напряжения регистрируются только при воздействии ионов висмута, а уровень напряжений не определяется полной концентрацией дефектов, образованных в упругих столкновениях. Установлено, что радиационные дефекты, созданные в Л1:0,:Сг по каналу электронного торможения, вызывают сжимающие механические напряжения, величина которых при флюенсах ~ 1,6x1012 см"2 сравнима с пределом прочности материала.

6. Установлен спектральный состав высокоэнергетической ионолюминесцен-ции ЫБ, обусловленный излучательной рекомбинацией Ук и V/- -центров, а также свечением ^ и Р* -центров окраски.

7. Получены и проанализированы данные о зависимости интенсивности ионо-люминесценции /^-агрегатных центров в от температуры и дозы облучения. Показано, что формирование ^-агрегатными центров окраски при воздействии тяжелых ионов высоких энергий определяется процессами термической диффузии точечных дефектов при уровнях плотности ионизации 12 +28 кэВ/нм и не зависят от температурных эффектов в трековой области.

8. Впервые проведен сравнительный анализ радиационной стойкости ряда керамик и монокристаллов тугоплавких оксидов по отношению к воздействию высокоэнергетических ионов. В результате этой работы методами просвечивающей электронной микроскопии:

- определены пороговые уровни удельных ионизационных потерь энергии, необходимые для образования латентных треков в М§А1204 и а также поперечные размеры трековых областей;

- установлен размер трека в монокристаллах а-АЬОз при плотности ионизации 41 кэВ/нм;

- показано, что радиационные повреждения в A1N и SiC по каналу электронного торможения не регистрируются даже при уровнях энерговыделения 34 кэВ/нм и 35 кэВ/нм, соответственно;

- Обнаружен эффект перестройки существующей дефектной структуры в MgAl204 под действием ионизации высокой плотности. Модификация структурных нарушений в виде дислокационных петель проявляется в диссоциации и уменьшении размера межузельных петель диаметром ~5 нм, сопоставимым с размером латентного трека. Диссоциация дислокационных петель больших размеров, ~30 нм, не наблюдается.

9. Методами атомно-силовой микроскопии проведено исследование поверхности монокристаллов А120з, MgO, MgAl204, YSZ и SiC, облученных ионами Кг, Хе, W, Bi с энергиями в интервале 0,6+3,5 МэВ/аем. Установлено, что результатом воздействия единичных ионов является образование на поверхности оксидов магния алюминия, циркония а также шпинели наноразмерных структурных дефектов в виде конических хиллоков, геометрические размеры которых зависят от уровня удельных ионизационных потерь энергии тяжелых ионов. Модификация рельефа поверхности образцов SiC, которую можно было бы ассоциировать с воздействием высокоэнергетических ионов криптона или висмута в проведенных экспериментах не обнаружена.

Ю.Определены верхние границы значений плотности ионизации на входе в мишень, начиная с которых регистрируются радиационно-стимулированные изменения в профиле поверхности данных кристаллов, вызываемые отдельными высокоэнергетическими ионами. Эти пороговые значения для всех изучавшихся материалов лежат в интервале 15 +23 кэВ/нм.

11 .Установлено, что образование хиллоков на поверхности монокристаллов А120з, облученных ионами висмута с энергией 710 МэВ не зависит от температуры мишеней в интервале 80 + 300 К и уровня радиационных повреж-

дений исходных образцов (до 5x10'2 смещений на атом). Показано, что зависимость формы хиллоков от угла падения ионов проявляется только при значительном отклонении пучка от нормали к поверхности образца, более чем на 60 градусов.

12.Установлено, что образование наноразмерных радиационных дефектов на поверхности не связано с процессом перехода кристаллической фазы в аморфную в треках высокоэнергетических ионов в объеме кристалла. Наблюдаемые эффекты проанализированы в рамках моделей термического пика и кулоновского взрыва в приповерхностной области мишени.

Рассматривая работу в целом можно сделать вывод, что в ней решена важная научно-техническая проблема, связанная с установлением закономерностей образования структурных нарушений, вызываемых высоким уровнем ионизационных потерь энергии тяжелых ионов в объеме и на поверхности радиа-ционно-стойких диэлектриков, а также разработкой экспериментальных методов "т-эки" исследования радиационно-индуцированных явлений в материалах в процессе облучения.

СПИСОК ОСНОВНЫХ ПУБЛИКАЦИЙ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ.

1. К. Хаванчак, В.А.Скуратов, А. Иллеш, Син Хон Чер, В. Малиновский, Е.Д. Воробьев, В.А. Щеголев. Диагностика пучков тяжелых ионов в экспериментах по радиационному материаловедению.- Сообщения ОИЯИ, 13-84-601, Дубна, 1984, 7с..

2. Хаванчак К., Скуратов В.А., Сенеш Д., Син Хон Чер, Малиновский В., Щеголев В.А. Изменение предела текучести никеля, облученного ионами неона.- Физика металлов и металловедение, 1986, т.62, вып.2, с.390-395.

3. Д.В. Акиньшин, А.Ю. Дидык, В.А. Скуратов. Люминесценция кристаллов под действием тяжелых ионов с энергией 1 МэВ/а.е.м. Краткие сообщения ОИЯИ N[43]-906, Дубна, 1989, с. 48-55.

4. Акиньшин Д.В., Борисова М.Н., Големинов Н.Г., Дидык А.Ю., Скуратов В.А., Смирнов В.И. Применение матриц запоминающих элементов для контроля потоков тяжелых ионов.- Приборы и техника эксперимента, 1990, № 6, с.49-50.

5. А.Ю. Дидык, Р.Ц. Оганесян, В.Р. Регель, В.А. Скуратов. Влияние ионизационных и ядерных потерь энергии тяжелых ионов на дефектообразование в кристаллах LiF.- Физика твердого тела, 1989, т.31, с. 17-21.

6. V.A. Skuratov, D.V. Akinshin and A.Yu. Didyk. Intrinsic luminescence of lithium fluoride under 1 MeV/amu heavy ion irradiation.- Nucl. Instr. Meth. B, 1993, v.82, p.571-574.

7. V.A. Skuratov, A.Yu. Didyk, S.M. Abu A1 Azm. High-energy ionoluminescence of LiF.- Nucl. Instr. Meth. B, 1994, v.94, p.480-484.

8. V.A. Skuratov, V.A. Altynov, A.Yu. Didyk and S.M. Abu A1 Azm. Track effects in luminescence of LiF during 1 MeV/amu heavy ion irradiation.- Radiation Measurements, 1995, v.25, Nos 1-4, p. 167-168.

9. V.A. Skuratov, V.A. Altynov and S.M. Abu AlAzm. High energy ion implantation: luminescence studies of solids during irradiation.- Proceedings of the Tenth International Conference on Ion Implantation Technology, Catania, Italy, June 1317, 1994, p.914-917.

10. V.A. Skuratov, V.A. Altynov and S.M. Abu AlAzm. Luminescence studies of sapphire under 1 MeV/amu ion irradiation.- Nucl. Instr. Meth. B, 1996, v.107, N1-4, p.263-267.

11. V.A. Skuratov, V.A. Altynov V.A. and S.M. Abu AlAzm. Luminescence characterization of radiation damage of A1203 under 1 MeV/amu ion irradiation.- J. Nucl. Mater., 1996, v.233-237, p. 1321-1324.

12. V.A. Skuratov, A.Yu. Didyk and S.M. Abu AlAzm. In-situ investigations of high-energy heavy ion irradiation effects: high-energy ionoluminescence of LiF.- Radiat. Phys. Chem., 1997, v.50, N2, p. 183-188.

13. V.A. Skuratov, V.A. Altynov and S.M. Abu AlAzm. (1-3) MeV/amu Heavy Ion Irradiation Effects on Optical Properties of A1203.- Materials Science Forum, 1997, v.248-249, p.399-403.

14. V.A. Skuratov, V.A. Altynov and S.M. Abu AlAzm. Radiation damage effect on high energy ionoluminescence of а-А120з,- Proceedings of the VI International School-Seminar on Heavy Ion Physics, Dubna, Russia, 22-27 September 1997, World Scientific. Singapore. New-Jersey. London. Hong-Kong, 1998, p.835-841.

15. V.A. Skuratov, V.A. Altynov, S.M. Abu AlAzm, A.Yu. Didyk. Luminescence spectra from а-А1203 under 1 MeV/amu ion irradiation.- Сообщения ОИЯИ, E14-95-193, Дубна, 1995,7 c.

16. V.A. Skuratov. Luminescence of LiF and a-Al203 crystals under high density excitation.- Nuc. Instr. and Meth. B, 1998 , v. 146, N1-4, p.385-392.

17. V.A. Skuratov. In-situ investigations of radiation effects in dielectric single crystals." Proceedings of the 2nd School and Workshop on Cyclotrons and Applications. Cairo, Egypt 15-19 March, 1997. Editors: M.N.N.Comsan, Z.A.Saleh. Nuclear Research Centre, Atomic Energy Authority, Egypt, 1998, p.300 - 317.

16. V.A. Skuratov, A. Illes, Z. Illes, K. Bodnar, A.Yu. Didyk, A.V. Arkhipov, K. Ha-vancsak.- Beam diagnostics and data acquisition system for ion beam transport line used in applied research. Сообщения ОИЯИ E13-99-161, 1999, Дубна, с.8.

17. S.J. Zinkle, V.A. Skuratov. Track formation and dislocation loop interaction in spinel irradiated with swift heavy ions.- Nucl. Instr. Meth. B, 1998, v. 141, N1-4, p.737-746.

18. S.J. Zinkle, Hj. Matzke and V.A. Skuratov. Microstructure of swift heavy ion irradiated MgAl204 spinel.- In: Microstructural Processes in Irradiated Materials. Eds. S.J.Zinkle et al., MRS Symp. Proc., vol. 540 (Mat. Res. Soc., Warrendale, PA, 1999), p.299-304.

19. B.A. Скуратов, A.E. Ефимов, Д.Л. Загорский. Модификация поверхности А1203 высокоэнергетическими ионами висмута,- Физика твердого тела, 2002, т.44, вып. 1, с. 165-169.

20. S.J. Zinkle, J.W. Jones, V.A. Skuratov. Microstructure of swift heavy ion irradiated SiC, Si3N4 and A1N.- In:Microstructural Processes in Irradiated Materials. Eds. G.E. Lucas, L. Sncad, M.A. Kirk, Jr., R.G. Elliman. MRS Symp. Proc., 2001. v.650, p.R3.19.1-R3.19.6.

21. V.A. Skuratov, D.L. Zagorski, A.E. Efimov, V.A. Kluev, Yu.P. Toporov, B.V Mchedlishvili. Swift heavy ion irradiation effect on the surface of sapphire single crystals.- Radiation Measurements, 2001, v.34/1-6, p.571-576.

22. S.J. Zinkle, V.A. Skuratov and D.T. Hoelzer. On the conflicting roles of ionizing radiation in ceramics.- Nucl. Instr. Meth. B, 2002, v. 191, N1-4, p.758-766.

23. V.A. Skuratov, S.M. Abu AlAzm, V.A. Altynov. Luminescence of aggregate centers in lithium fluoride irradiated with high energy heavy ions. Nucl. Instr. Meth. B, 2002, v. 191, N1-4, p.251-255.

24. V.A. Skuratov, S.J. Zinkle, A.E. Efimov, K. Havancsak. Swift heavy ion-induced modification of A1203 and MgO surfaces.- Nucl. Instr. Meth. B, 2003, v.203, p.136-140.

25. B.A. Скуратов, A.E. Ефимов, К. Хаванчак. Наноразмерные дефекты на поверхности А1203 и MgO, вызванные тяжелыми ионами высоких энергий.-

Материалы IV международной конференции "Взаимодействие излучений с твердым телом", Минск, Беларусь, 6-9 октября 2003 г, с.197-199.

26. L. Liszkay, P. М. Gordo, К. Havancsak, V.A. Skuratov, A. de Lima, Zs. Kajcsos. Positron lifetime and Doppler broadening study of defects created by swift ion irradiation in sapphire.- Material Science Forum, 2004, v.445-446, p.138-140.

27. B.A. Скуратов, Ким Чен Гын, Д.Л. Загорский, Й. Стано. Механические напряжения в монокристаллах А120з:Сг, облученных тяжелыми ионами высоких энергий,- Материалы XII Международного совещания "Радиационная физика твердого тела", Севастополь, 5-10 июля, 2004 г., под редакцией Бон-даренко Г.Г., Издательство НИИ ПМТ МИЭМ(ТУ), Москва, с.455-460.

28. Е.В. Калинина, Г.Ф. Холуянов, Г.А. Онушкин, Д.В.Давыдов, A.M. Стрельчук, А.О. Константинов, A.Hallen, А.Ю.Никифоров, В.А.Скуратов, К. Havancsak. Оптические и электрические свойства 4H-SiC, облученного нейтронами и тяжелыми ионами высоких энергий.- Физика и техника полупроводников, 2004, т.38, вып.10, с.1223-1227.

29. V.A. Skuratov, S.J. Zinkle, А.Е. Efimov, К. Havancsak. Surface defects in A1203 and MgO irradiated with high energy heavy ions.- Surface and Coating Technology, 2005, v.196, N1-3, p 56-62.

30. V.A. Skuratov, Kim Jong Gun, D.L. Zagorski, J. Stano. Radiation damage dose effects in high energy ionoluminescence of a-Al203.- Proceedings of the 6th International Conference "Interaction of Radiation with Solids", Minsk, Belarus, September 28-30, 2005, p.15-17.

31. V.A. Skuratov, Kim Jong Gun, J. Stano, D.L. Zagorski. In situ luminescence as monitor of radiation damage under swift heavy ion irradiation.- Nucl. Instr. Meth.

B, 2006, v.245, Iss.l, p. 194-200.

32. V.A. Skuratov, A.E. Efimov, K. Havancsak. Surface modification of MgAI204 and oxides with heavy ions of fission fragments energy.- Nucl. Instr. Meth. B, 2006, v.250, p.245-249.

33. E.V. Kalinina, V.A. Skuratov, A.A. Sitnikova, E.V. Kolesnikova, A.S. Tregubova, M.P. Scheglov. Structural peculiarities of 4H-SiC irradiated by Bi ions.- Физика и техника полупроводников, 2007, т.41, вып.4, с.392-396.

34. Б. Н. Гикал, С. Н. Дмитриев, Г. Г. Гульбекян, П. Ю. Апель, В. В. Башевой,

C. JI. Богомолов, О. Н. Борисов, В. А. Бузмаков, И. А. Иваненко, О. М. Иванов, Н. 10. Казаринов, И. В. Колесов, В. И. Миронов, А. И. Папаш, С. В. Пащенко, В. А. Скуратов, А. В. Тихомиров, М. В. Хабаров, А. П. Черева-тенко, Н. Ю. Язвицкий. Ускорительный комплекс ИЦ-100 для проведения научно-прикладных исследований.- Письма в ЭЧАЯ, 2008, т.5, №1(143), с.59-85.

Получено 16 декабря 2008 г.

р

Отпечатано методом прямого репродуцирования с оригинала, предоставленного автором.

Подписано в печать 17.12.2008. Формат 60 х 90/16. Бумага офсетная. Печать офсетная. Усл. печ. л. 1,31. Уч.-изд. л. 1.15. Тираж 100 экз. Заказ №56444.

Издательский отдел Объединенного института ядерных исследований 141980. г. Дубна. Московская обл., ул. Жолио-Кюри. 6. E-mail: publish@jinr.ru www.jinr.ru/publish/

 
Содержание диссертации автор исследовательской работы: доктора физико-математических наук, Скуратов, Владимир Алексеевич

ВВЕДЕНИЕ

СОДЕРЖАНИЕ

ГЛАВА 1. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЙ.

1.1 Краткая характеристика ускорителей тяжелых ионов.

1.2 Устройства диагностики пучков тяжелых ионов в экспериментах по радиационному материаловедению.

1.3 Мишенные устройства для облучения образцов высокоэнергетическими ионами.

1.4 Установки регистрации спектров ионно-стимулированной люминесценции.

1.5 Методики исследования облученных материалов.

1.6 Подготовка образцов для облучения и послерадиационных исследований.

1.7 Выводы к Главе 1.

ГЛАВА 2. ВЫСОКОЭНЕРГЕТИЧЕСКАЯ ИОНОЛЮМИНЕСЦЕНЦИЯ

МОНОКРИСТАЛЛОВ А1203.

2.1 Спектральный состав высокоэнергетической люминесценции сапфира.

2.2 Влияние уровня радиационных повреждений на ионолюминесценцию

А1203.

2.3 Зависимость спектрального состава ионолюминесценции сапфира от плотности ионизации.

2.4"1п-зки" пьезоспектроскопический анализ механических напряжений в А120з:Сг при облучении высокоэнергетическими ионами.

2.5 Выводы к Главе 2.

ГЛАВА 3. "Ш-вГГи" И ПОСЛЕРАДИАЦИОННЫЕ ИССЛЕДОВАНИЯ

ОПТИЧЕСКИХ СВОЙСТВ Ы¥.

3.1 Спектры поглощения монокристаллов ГлБ, облученных тяжелыми ионами высоких энергий.

3.2 Спектральный состав ионолюминесценции фторида лития.

3.3 Ионо-, фото- и катодолюминесценция агрегатных центров окраски в LiF.

3.4 Выводы к Главе 3.

ГЛАВА 4. СТРУКТУРНЫЕ ЭФФЕКТЫ ВЫСОКОЙ ПЛОТНОСТИ ИОНИЗАЦИИ В РАДИАЦИОННОСТОЙКИХ

ДИЭЛЕКТРИКАХ.

4.1 Образование треков и влияние ионизации на дефектную структуру в MgAl204 при облучении тяжелыми ионами высоких энергий.

4.2 Структурный отклик SiC, AIN, Si3N4, А1203 на воздействие высокоэнергетических тяжелых ионов.

4.3 Механизмы формирования латентных треков.

4.4 Выводы к Главе 4.

ГЛАВА 5. МОДИФИКАЦИЯ ПОВЕРХНОСТИ А12Оэ, MgO, MgAl204,

YSZ ВЫСОКОЭНЕРГЕТИЧЕСКИМИ ИОНАМИ.

5.1 Параметры дефектов на поверхности А1203, MgO, MgAl204,YSZ, вызванных единичными тяжелыми ионами высоких энергий.

5.1.1 А1203.

5.1.2 MgAl204.

5.1.3 MgO.

5.1.4 YSZ.

5.1.5 SiC.

5.2 Зависимость формы дефектов на поверхности А1203 от угла падения ионов.

5.3 Влияние температуры мишени при облучении на параметры дефектов поверхности А1203 и MgAl204.

5.4 Зависимость морфологии нарушений поверхности А1203 от флюенса ионов.

5.5 Модификация поверхности кристаллов А1203 с существующей дефектной структурой.

5.6 Механизмы формирования наноразмерных дефектов на поверхности оксидов.

5.6.1. Оценка термоупругих напряжений в области ионного трека.

5.6.2. Формирование дефектов на поверхности в модели кулоновского взрыва.

5.7 Выводы к Главе 5.

 
Введение диссертация по физике, на тему "Структурные эффекты ионизации в широкозонных диэлектриках"

АКТУАЛЬНОСТЬ ПРОБЛЕМЫ. Развитие ускорительной техники сделало возможным достаточно широкое применение в радиационной физике твердого тела пучков тяжелых ионов высоких энергий (Е >. 1 МэВ/а.е.м.). Основной отличительной особенностью взаимодействия ионов с веществом при таких энергиях является высокий уровень удельных ионизационных потерь энергии, достигающий для некоторых комбинаций ион плюс мишень несколько десятков кэВ/нм. Начиная с некоторого порогового уровня, в целом ряде материалов ионизация приводит к формированию зоны структурных нарушений, локализованной вокруг ионной траектории и называемой латентным треком. Характер нарушений и условия их формирования являются объектами исследований на протяжении многих лет, с начала работы первых ядерно-энергетических установок и ускорителей заряженных частиц. Если основным направлением работ на первом этапе было определение возможности регистрации осколков деления или продуктов ядерных реакций, то в дальнейшем все большее внимание уделялось структурному отклику твердых тел на воздействие высокого уровня ионизации. Несмотря на значительное количество экспериментальных и теоретических работ, в настоящее время нет единого представления о микроскопических механизмах подобного воздействия на большинство материалов и непрерывно растущее число публикаций - прямое свидетельство важности и актуальности данного направления исследований.

Как известно, ионизация влияет на эволюцию дефектной структуры в кристаллах с ионной и смешанной ионно-ковалентной связью при любых значениях удельных потерь энергии, даже не являясь самостоятельным источником радиационных повреждений. Это происходит за счет изменения зарядового состояния дефектов, созданных по каналу упругого рассеяния, или уже существующих в материале, а также примесных атомов или комплексов дефект плюс примесь [1]. Одним из многочисленных примеров этого эффекта является радиационно-индуцированная проводимость монокристаллов а-А^Оз, величина которой зависит от соотношения ионизирующей и повреждающей компонент излучения [2]. Поэтому исследования процессов радиационной повреждаемости в радиационно-стойких диэлектриках в условиях облучения тяжелыми заряженными частицами, когда сочетаются высокие уровни скорости дефектообразования по каналу упругого рассеяния и ионизационных потерь энергии, представляется весьма актуальными. К моменту начала работ, результаты которых представлены в настоящей диссертации, в литературе не было данных о пороговых уровнях электронного торможения, начиная с которых формируются структурные нарушения в подавляющем большинстве широкозонных диэлектриков, в том числе и монокристаллах и керамиках тугоплавких оксидов. Соответствующие значения были надежно установлены только для очень ограниченного числа материалов, таких как Si02 и магнитные диэлектрики [3-5].

Помимо развития общих фундаментальных представлений о дефектообразова-нии в условиях облучения тяжелыми высокоэнергетическими ионами, эти работы представляют значительный интерес и для решения ряда практических задач радиационного материаловедения. К таким задачам можно отнести моделирование эффектов, вызываемых осколками деления, т.е. атомами с массой от 80 до 155 и энергией около ста МэВ, в керамических и оксидных материалах - инертных разбавителях (матрицах) композитного ядерного топлива, предлагаемых для эффективной и экономичной технологии трансмутации минорных актинидов. В качестве наиболее перспективных материалов инертных матриц в настоящее время рассматриваются MgO, MgAl204, Zr02, А1203, SiC, AIN, TiN, Si3N4 [6,7]. Необходимо отметить, что процессы, происходящие в треках осколков деления, не могут имитироваться с использованием достаточно широко доступных пучков тяжелых ионов с энергиями в несколько МэВ, поскольку при отборе кандидатных материалов-матриц для инертного топлива в реакторах деления необходимо обязательно учитывать эффекты высокой плотности ионизации [8]. Это возможно только при использовании высокоэнергетического ионного облучения в широком интервале масс и энергий, позволяющего варьировать различные уровни ионизационных и ядерных потерь энергии для моделирования воздействия продуктов деления. Особый интерес представляет изучение воздействия эффектов ионизации в материалах с предварительно созданной дефектной структурой, что наиболее точно воспроизводит изменения в инертных матрицах, облучаемых в ядерных реакторах. Систематические исследования кандидатных материалов - инертных разбавителей на пучках тяжелых ионов с энергиями осколков деления ранее не проводились.

Одним из результатов облучения тяжелыми ионами высоких энергий может быть образование на поверхности твердых тел радиационных дефектов, ассоциируемых с воздействием отдельных ионов и не наблюдаемых при бомбардировке другими ядерными частицами. В зависимости от условий облучения и типа материала, они представляют собой кратеры или хиллоки (от английского hillock - холмик) с характерными размерами от единиц до нескольких десятков нанометров. Регистрация подобных изменений в профиле поверхности стала возможной только в последнее время благодаря развитию техники атомно-силовой микроскопии. Исследование механизмов формирования наноразмерных дефектов на поверхности и их взаимосвязи со структурными нарушениями в объеме также представляет значительный интерес для прогноза поведения материалов инертных матриц, радиационная стойкость которых в значительной степени определяется дефектами, создающимися осколками деления. Как и в случае латентных треков в объеме материала, особую важность представляет определение пороговых значений потерь энергии частиц, начиная с которых регистрируются изменения рельефа поверхности облучаемой мишени. Кроме этого, понимание физических процессов, ответственных за модификацию поверхности высокоэнергетическими ионами, открывает новые возможности для создания наноразмерных структур с заданными свойствами. К моменту начала настоящей работы, в литературе были представлены только отдельные данные, по изменению топографии поверхности кристаллов сапфира, полученные с применением пучков фуллеренов с энергией 10-40 МэВ [9].

Среди экспериментальных методов изучения радиационных дефектов в диэлектриках значительную роль играют методы оптической спектроскопии, такие как измерение спектров поглощения и люминесценции. Как известно, процессы диссипации энергии заряженных частиц в диэлектрических материалах сопровождаются генерацией электромагнитного излучения в ультрафиолетовой и видимой областях оптического спектра, вызванного излучательным распадом электронных возбуждений, люминесценцией центров окраски, центров, связанных с примесными атомами, а также других структурных дефектов и их комплексов. Поэтому "in-situ" исследования спектров люминесценции, возбуждаемой тяжелыми ионами в зависимости от дозы повреждений, температуры облучения и других факторов, представляют интерес с точки зрения получения информации об эволюции дефектной структуры облучаемых мате риалов. В таких экспериментах ранее использовались, как правило, пучки ионов с энергиями в десятки и сотни кэВ, в результате чего исследуемый слой образца ограничивался проективным пробегом низкоэнергетических ионов, т.е. толщиной, значительно меньшей 1 мкм [10]. Кроме того, для исключения процессов распыления материала, играющих существенную роль в этом диапазоне энергий, необходимо использовать для возбуждения люминесценции пучки только легких ионов - водорода, дейтерия, гелия. Увеличение энергии ионов до 1 МэВ/аем и выше позволяет снизить распыление, полностью исключить влияние поверхности как стока радиационных дефектов и, за счет увеличения ионизационных потерь энергии, повысить выход люминесценции по сравнению с низкоэнергетическими ионами. Известно, что потери энергии тяжелых ионов на возбуждение электронной подсистемы имеют максимальное значение при энергии бомбардирующей частицы ~1 МэВ/аем. Эти особенности позволяют выделить высокоэнергетическую ионолюминесценцию как один из немногих нераз-рушающих методов получения "структурной" информации при исследовании свойств твердых телах в процессе облучения тяжелыми заряженными частицами. Значительный интерес представляет использование возможностей этого метода для изучения радиационных повреждений в диэлектриках, обладающих различной чувствительностью к ионизационным потерям энергии, в частности, в монокристаллах тугоплавких окислов и щелочно-галоидных кристаллах. Одним из интересных практических применений высокоэнергетической ионолюминесценции может быть оценка уровня механических напряжений в процессе ионного облучения на основе пьезоспектроскопи-ческого эффекта, связывающего изменения в спектрах поглощения, люминесценции и Рамановского рассеяния с уровнем напряжений. Это дает возможность для мониторинга накопления механических напряжений в облучаемых материалах и установления связи между уровнем напряжений и параметрами дефектной структуры на разных стадиях ее эволюции. Следует заметить, что на момент начала исследований, результаты которых представлены в настоящей работе, в литературе не было данных по "т-Бки" экспериментам на пучках тяжелых ионов высоких энергий.

ЦЕЛЬ РАБОТЫ - "ш-эки" и послерадиационные исследования оптических свойств монокристаллов 1ЛР и А120з, облученных тяжелыми ионами с энергией 1-7 МэВ/аем, а таюке исследование структурных эффектов, вызываемых тяжелыми ионами высоких энергий в диэлектриках - кандидатных материалах инертных разбавителей композитного ядерного топлива.

Работа предусматривала решение следующих основных задач:

1. Разработку экспериментальных методик регистрации спектров люминесценции твердых тел в процессе воздействия тяжелых ионов высоких энергий, создание многофункциональных мишенных устройств для облучения образцов материалов и систем контроля параметров облучения и сбора информации.

2. Определение зависимости спектрального состава ионолюминесценции монокристаллов сапфира и фторида лития от величины удельных потерь энергии тяжелых ионов на ионизацию и упругое рассеяние, уровня радиационных повреждений и температуры облучения.

3. Проведение сравнительного анализа радиационной стойкости ряда керамик и монокристаллов тугоплавких оксидов, облученных высокоэнергетическими ионами.

4. Исследование модификации поверхности монокристаллов оксида магния, алюмо-магниевой шпинели, оксида циркония и сапфира тяжелыми ионами высоких энергий.

НАУЧНАЯ НОВИЗНА. В ходе выполнения диссертационной работы были! впервые рассмотрены и решены следующие задачи:

- получены данные о спектральном составе люминесценции монокристаллов а-А12.0з и 1ЛР в процессе облучения высокоэнергетическими ионами В, N6, Аг, Кг, Хе, В1 (энергия ионов 1-5-7 МэВ/аем).

- изучена зависимость спектров люминесценции а-А1203 и ГлБ от уровня радиационных повреждений, плотности ядерных и ионизационных потерь энергии тяжелых ионов, температуры облучения.

- определен уровень механических напряжений в монокристаллах рубина в процессе облучения высокоэнергетическими ионами.

- исследованы структурные эффекты высокой! плотности ионизации в ряде кандидатных материалах инертных матриц композитного ядерного топлива (А120з, 1^А1204,

- изучены закономерности образования наноразмерных радиационных дефектов на поверхности сапфира, алюмомагниевой шпинели, оксидов магния и циркония, облученных тяжелыми ионами высоких энергий.

ПРАКТИЧЕСКАЯ ЗНАЧИМОСТЬ РАБОТЫ. Полученные в работе результаты могут быть использованы при решении задач физики радиационных повреждений, связанных с моделированием эффектов, вызываемых осколками деления в инертных разбавителях композитного ядерного топлива, в других диэлектрических материалах, являющихся элементами конструкций ядерно-энергетических установок, а также при разработке технологий высокоэнергетической ионной имплантации. Разработанные мишенные устройства и системы сбора информации используются в экспериментах по радиационной физике твердых тел на циклотронах У-400 и ИЦ-100 ЛЯР ОИЯИ.

На защиту выносятся:

- Комплекс экспериментальных установок для "т-вки" изучения оптических свойств твердых тел в процессе облучения тяжелыми ионами высоких энергий, специализированные мишенные устройства для облучения материалов в широком интервале температур, системы контроля условий облучения и сбора экспериментальных данных.

- Установленные закономерности изменения спектрального состава высокоэнергетической ионолюминесценции а-А1203 и ГЛБ с дозой радиационных повреждений, плотностью ядерных и ионизационных потерь энергии ионов, температурой' облучения.

- Результаты "т-эки" пьезоспектроскопических исследований накопления механических напряжений в кристаллах А120з:Сг, облучаемых высокоэнергетическими ионами.

- Определение пороговых значений плотности ионизации для образования латентных треков в М§А1204, 813М4.

- Данные микроструктурных исследований воздействия высокого уровня ионизационных потерь энергии на дефектную структуру в Г^А^О^ созданную низкоэнергетическим ионным облучением.

- Установленные закономерности формирования наноразмерных радиационных дефектов в форме хиллоков на поверхности А1203, MgAbO.!, MgO и YSZ от уровня , удельных ионизационных потерь энергии ионов.

- Результаты исследования модификации профиля поверхности монокристаллов А1203 в зависимости от температуры, ионного флюенса и угла падения ионного пучка. • •

АПРОБАЦИЯ РАБОТЫ. Основные результаты и отдельные положения диссертации докладывались, на IV и XI Межнациональных совещаниях "Радиационная Физика Твердого Тела" (Севастополь, 1994^ 2001), X International Conference on "Ion Implantation Technology" (Catania, Italy, 1994), International Conferences "Swift Heavy Ions in Matter (Caen, France, 1995; Berlin, 1998; Aschaffenburg, Germany, 2005), Seventh;Inter-nationa! Conference on Fusion Reactor Materials (Обнинск, 1995), Materials Research Society Fall meetings (Boston, USA, 1998- 2000), 2 и 3 Schools and Workshops on Cyclotrons and, Applications (Cairo, 1997, 1999), VI International School-Seminar on Heavy Ions Physics (Dubna 1997); International Conferences on Nuclear Tracks in Solids (Dubna 1997; Portoroz , Slovenia, 2000), 14th International Workshop on Inelastic Ion-Surface Collisions (Ameland, Netherlands, 2002), 13th International; Conference on Surface Modification of Materials by Ion Beams (San Antonio, USA, 2003), International Conferences "Radiation Effects in Insulators" (Lisbon 2001; Santa Fe, USA, 2005); XVI Международной конференции по электростатическим ускорителям и пучковым технологиям (Обнинск 2006), V и VI международной конференции "Взаимодействие излучений с твердым телом" ( Минск 2003, 2005).

Результаты, представленные в диссертации обсуждались также на научных семинарах Центра прикладной физики Лаборатории ядерных реакций им. Г.Н.Флерова, Университета им. Л.Этвеша, Института материаловеденияЦИФИ (Будапешт), Института кристаллрграфии. РАН, Агентства по атомной энергии (Каир), Университета им. М. Кюри-Склодовской (Люблин, Польша).

Представленные в диссертации результаты получены лично автором или. при его непосредственном участии и руководстве. Все результаты, представленные вГла-вах 2 и 3, получены лично автором. •

ПУБЛИКАЦИИ: Диссертационная работа включает в себя исследования, выполненные в период с 1988 по 2002 годы в Лаборатории ядерных реакций им. Г.Н.Флерова ОИЯИ. Результаты диссертации изложены в 34 публикациях, из которых в список литературы внесены 30 работ, относящихся к категории статей в научных журналах и докладов в сборниках материалов конференций.

СТРУКТУРА И ОБЪЕМ РАБОТЫ: Диссертация состоит из введения, 5 глав, заключения и списка литературы, включающего в себя 180 наименований. Работа изложена на 176 страницах, содержит 12 таблиц и 53 рисунка.

 
Заключение диссертации по теме "Физика конденсированного состояния"

Основные результаты настоящей работы состоят в следующем:

1. Создан комплекс экспериментальных установок для регистрации спектров люминесценции кристаллов в процессе воздействия пучков высокоэнергетических ионов на циклотронах У-400 и ИЦ-100 Лаборатории ядерных реакций ОИЯИ.

2. Разработаны специализированные мишенные устройства для облучения образцов твердых тел тяжелыми ионами высоких энергий в интервале температур 80-1000 К, устройства диагностики ионных пучков, контроля параметров облучения и сбора экспериментальной информации.

3. Впервые определена зависимость спектрального состава ионолюминесценции монокристаллов синтетического сапфира от величины удельных потерь энергии тяжелых ионов на ионизацию и упругое рассеяние, уровня радиационных повреждений и температуры облучения. На основе анализа дозовых зависимостей интенсивности люминесценции Б* центров установлена доминирующая роль неупругих потерь энергии тяжелых ионов в формировании структурных нарушений в монокристаллах а-А1203 при среднем уровне удельных ионизационных потерь энергии 29,5 кэВ/нм.

4. Обнаружено, что эффект релаксации высокой плотности ионизации в спектрах ионолюминесценции монокристаллов а-А1203 проявляется в подавлении излучения Е- центров по сравнению с 1центрами, начиная с уровня ~ 5-6 кэВ/нм.

5. Впервые проведены "т-БНи" пьезоспекгроскопические измерения уровня механических напряжений в монокристаллах А1203:Сг в процессе облучения ионами Аг, Кг и В1 с энергиями 3-7 МэВ/аем. Обнаружено, что при одинаковой дозе поврежл дений в интервале 0 - 2,5x10' сна, напряжения регистрируются только при воздействии ионов висмута, а уровень напряжений не определяется, пол ной концентрацией дефектов, образованных в упругих столкновениях. Установлено, что радиационные дефекты, созданные в А1203:Сг по каналу электронного торможения, вызывают сжимающие механические напряжения, величина которых при флюенсах ~ 1,6x10 см" сравнима с пределом прочности материала.

6. Установлен спектральный состав высокоэнергетической ионолюминесценции LiF, обусловленный излучательной рекомбинацией и VF -центров, а также свечением F2 и F3+ -центров окраски.

7. Получены и проанализированы данные о зависимости интенсивности ионолюминесценции ^-агрегатных центров b LiF от температуры и дозы облучения. Показано, что формирование F-агрегатными центров окраски при' воздействии тяжелых ионов высоких энергий определяется процессами термической диффузии точечных дефектов при уровнях плотности ионизации 12 -^28 кэВ/нм и не зависят от температурных эффектов в трековой области.

8. Впервые проведен сравнительный анализ радиационной стойкости ряда* керамик и ■ монокристаллов тугоплавких оксидов по отношению ж воздействию высокоэнергетических ионов. В результате этой работы методами просвечивающей электронной микроскопии:

- определены- пороговые- уровни удельных ионизационных потерь энергии; необходимые для образования латентных треков в MgAl204 и Si3N4, а также поперечные размеры трековых областей;

- установлен размер трека в монокристаллах а-А1203 при плотности ионизации 41 кэВ/нм;

- показано, что радиационные повреждения в A1N и SiC по каналу электронного торможения не регистрируются даже при уровнях энерговыделения 34 кэВ/нм и 35 кэВ/нм, соответственно;

- Обнаружен эффект перестройки существующей/дефектной структуры в MgAl204 под действием ионизации,высокой плотности. Модификация структурных нарушений в виде дислокационных петель проявляется >в«диссоциации и уменьшении размера межузельных петель диаметром ~5 нм, сопоставимым с размером латентного трека. Диссоциация дислокационных петель больших размеров, ~30 нм, не наблюдается.

9. Методами атомно-силовой микроскопии проведено исследование поверхности монокристаллов А1203, MgO, MgAl204, YSZ и SiC, облученных ионами Кг, Хе, W, Bi с энергиями в интервале 0,6+3,5 МэВ/аем. Установлено, что результатом воздействия единичных ионов является образование на поверхности оксидов магния алюминия, циркония а также шпинели наноразмерных структурных дефектов в виде конических хиллоков, геометрические размеры которых зависят от уровня удельных ионизационных потерь энергии тяжелых ионов. Модификация рельефа поверхности образцов SiC, которую можно было бы ассоциировать с воздействием высокоэнергетических ионов криптона или висмута в проведенных экспериментах не обнаружена.

10. Определены верхние границы значений плотности ионизации на входе в мишень, начиная с которых регистрируются радиационно-стимулированные изменения в профиле поверхности данных кристаллов, вызываемые отдельными высокоэнер-. гетическими ионами. Эти пороговые значения для всех изучавшихся материалов лежат в интервале 15 +23 кэВ/нм.

11. Установлено, что образование хиллоков на поверхности монокристаллов А12Оэ, облученных ионами висмута с энергией 710 МэВ не зависит от температуры мишеней в интервале 80 + 300 К и уровня радиационных повреждений исходных образцов (до 5x10" смещений на атом). Показано, что зависимость формы хиллоков от угла падения ионов проявляется только при значительном отклонении пучка от нормали к поверхности образца, более чем на 60 градусов.

12. Установлено, что образование наноразмерных радиационных дефектов на поверхности не связано с процессом перехода кристаллической фазы в аморфную в треках высокоэнергетических ионов в объеме кристалла. Наблюдаемые эффекты проанализированы в рамках моделей термического пика и кулоновского взрыва в приповерхностной области.

В заключение, автор диссертации выражает благодарность сотрудникам Центра прикладной физики и научно-технического отдела ускорителей ЛЯР ОИЯИ за помощь в проведении экспериментов на ускорителях ИЦ-100 и У-400. Автор выражает благодарность своим коллегам и соавторам А.Е.Ефимову и А.Е.Волкову (1чГГ МОТ, Зеленоград), К.Хаванчаку (Университет Л. Этвеша, Будапешт), С.Зинкле (ОРНЛ, Ок Ридж) за помощь в проведении структурных исследований. Автор также благодарит Российский Фонд Фундаментальных Исследований (гранты № 95-02-04885-а, 00-02-16559-а, 03-02- 16957-а, 06-08-00587-а) за поддержку исследований, результаты которых представлены в данной работе.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ.

В диссертационной работе решена важная научно-техническая проблема, связанная с установлением закономерностей образования структурных нарушений, вызываемых высоким уровнем ионизационных потерь энергии тяжелых ионов в объеме и на поверхности радиационно-стойких диэлектриков, а также разработкой экспериментальных методов "т^йГ исследования радиационно-индуцированных явлений в материалах в процессе облучения.

 
Список источников диссертации и автореферата по физике, доктора физико-математических наук, Скуратов, Владимир Алексеевич, Дубна

1. Arnold G.W., Kreft G.B., and Norris C.B. Atomic displacement and ionization effects on the optical absosrption and structural properties of ion-implanted A1203.- Appl. Phys. Lett., 1974, v.25, p.540-542.

2. Zinkle S.J. Effect of irradiation spectrum on the microstructural evolution in ceramic insulators.- J. Nucl. Mater., 1995, v.219, p.l 13-127.

3. Meftah A., Brisard F., Costantini J.M., Hage-Ali M., M., Stoquert J.P., Studer F., Toulemonde M.- Swift heavy ions in magnetic insulators: A damage-cross-section velocity effect.- Phys. Rev. B, 1993, v.49, N17, p.920-925.

4. Costantini J.M., Ravel F., Brisard F., Caput M., Cluzeau C. Structural modifications of yttrium iron garnet after high-energy heavy ion irradiations.- Nucl. Instr. Meth., 1993, B91, p.129-1254.

5. Meftah A., Brisard F., Costantini J.M., Dooryhee E., Hage-Ali M., Herveieu M., Stoquert

6. J.P., Studer F., Toulemonde M.- Track formation in Si02 quartz and the thermal-spike mechanism.- Phys. Rev. B, 1994, v.49, N18, p. 12457-12463.

7. Matzke Hj., Rondinella V.V. and Wiss T. Materials research on inert matrices: a screening study.- J. Nucl. Mater., 1999, v.274, p.47-53.

8. Matzke Hj. Radiation Effects in Nuclear Fuels.- In.: Radiation Effects in Solids. Eds. Kurt E. Sickafiis, Eugene A. Kotomin, Bias P. Uberuaga. NATO Science Series II. Mathematics, Physics and Chemistry, 2007, v.235, p.401-421.

9. Ramos S. M. M., Bonardi N., Canut В., Bouffard S., Della-Negra S. Damage creation in a- A1203 by MeV iullerene impacts.- Nucl. Instr. Meth., 1998, В143, p.319-332.

10. Townsend P.D. Optical effects of ion implantation.- Reports on Progress in Physics, 1987, v. 50, N. 50, p.503-557.

11. Хаванчак К., Скуратов В.А., Иллеш А., Син Хон Чер, Малиновский В., Воробьев Е.Д., Щеголев В.А. Диагностика пучков тяжелых ионов в экспериментах порадиационному материаловедению.- Сообщения ОИЯИ, 13-84-601, Дубна, 1984, с.6.

12. Изменение предела текучести никеля, облученного ионами неона.- Физика металлов и металловедение, 1986, т.62, вып.2, с.390-395.

13. Акиныпин Д.В., Дидык А.Ю., Скуратов В.А. Люминесценция кристаллов под действием тяжелых ионов с энергией 1 МэВ/а.е.м.- Краткие сообщения ОИЯИ N43.-906, Дубна, 1989, с.48-55.

14. Акиныпин Д.В., Борисова М.Н., Големинов Н.Г., Дидык А.Ю., Скуратов В.А., Смирнов В.И. Применение матриц запоминающих элементов для. контроля потоков тяжелых ионов.- Приборы и техника эксперимента, 1990, № 6, с.49-50.

15. Skuratov V.A., Illes A., Illes Z., Bodnar К., Didyk A.Yu., Arkhipov A.V., Havancsak K. Beam diagnostics and data acquisition system for ion beam transport line used in applied research.- Сообщения ОИЯИ E13-99-161, 1999, Дубна, с. 8.

16. Chandler P.J and Townsend P.D. Implantation temperature measurement using impurity luminescence.- Rad. Eff. Lett., 1979, v.43, p.61-64.

17. Skuratov V.A., Altynov V.A. and Abu AlAzm? S.M. (1-3) MeV/amu Heavy Ion . Irradiation Effects on Optical Properties of AI2O3.- Materials Science Forum; 1997, v.248.249, p.399-403.

18. Skuratov V.A. Luminescence of LiF and a-Al203 crystals under high density excitation.- Nuc. Instr. and Meth: B, 1998, v.146, 1-4, pp.385-392.

19. Skuratov V.A., Kim Jong Gun, Stano J.,.Zagorski D.L. In-situ luminescence as monitorof radiation damage under swift heavy ion irradiation.- Nucl. Instr. Meth: B, 2006, v.245, Issue 1, p. 194-200.

20. Pells-G.P.Radiation damage effects in. alumina. J. Am. Ceram. Soc., 1994, v.772., p 368-377.

21. Caulfield К .J., Cooper R., and Boas J. F. Threshold for displacement defect production in electron-irradiated alumina.- J. Nucl. Mater. 1991, v. 184, p. 150-151.

22. Caulfield K. J., Cooper R., Boas J. F. Luminescence from electron-irradiated sapphire.-Phys. Rev.B, 1993, v.47, p.55-61.

23. Барышников В.И., Колесникова T.A., Квапил И. Возбуждение люминесценции примесных ионов широкозонных кристаллов мощными электронными пучками и оптическими вспышками.- ФТТ, 1994, т.36, №9, с.2788-2791.

24. Vallayer J., Jardin С., Treheux D. Optical and dielectric behaviors of alumina after an electromagnetic irradiation.- Optical materials, 2001, v.16, p.329-333.

25. Барышников В.И., Колесникова T.A. Возбуждение собственных дефектов в ионных кристаллах мощными оптическими и электронными пучками.- ФТТ, 1998, т. 40, №6, с. 1031-1035.

26. Brewer J.D., Jeffries В.Т. and Summers G.P.- Low-temperature fluorescence in sapphire. Phys. Rev.B, 1980, v.22, N10, p.4900-4906.

27. Kulis P.A., Springis M.J., Tale I.A., Vainer V.S., Valbis J.A. Impurity-associated colour centers in Mg- and Ca-doped A1203 Single Crystals. phys. stat. sol. (b), 1981, v.10, p.719-725.

28. Jonnard P., Bonnelle C,. Blaise G., Remond G., and Roques-Carmes С.f* and f centers in a-Al203 by electron-induced X-ray emission spectroscopy and cathodoluminescence.- J. Appl. Phys., 2000, v.88, iss.ll, p.6413-6417.

29. Кулис П. А., Рачко 3.A., Спрингис M.E., Тале И. А., Янсонс Я. Л. Рекомбинационная люминесценция неактивированной окиси алюминия. Сб. научных трудов. Отв. ред. И.Тале, Рига, ЛГУ, 1985. 87 с.

30. Kulis Р.А., Springis M.J., Tale I.A., Valbis J.A. Recombination luminescence in singlecrystal A1203.- phys. status solidi. a , 1979, v.53, p.113-119.

31. A1203. J. Nucl. Instr. Meth. B, 1994, v.91, p.258-262.

32. Pogatshnik G.J., Chen Y and Evans B.D. A model of lattice defect in sapphire. -IEEE transactions on nuclear science, 1987, v.NS-34, N.6, p.1709-1712.

33. Toshima R., Miyumaru H., Asahara J., Murasawa Т., and Takaharu A. Ion Induced Luminescence of Alumina with Time-resolved Spectroscopy.- J. Nucl. Sci. Techn., 2002, v.39, N1, p.15-18.

34. Алукер Э.Д., Гаврилов B.B., Коневский B.C., Литвинов Л.А., Ситдиков A.M., Чернов С.А., Эртс Д.П. Влияние расстехиометрии на люминесцентные свойства а-А1203.- Оптика и Спектроскопия, 1991, т.70, вып.1, с.75-81.

35. Surdo A.I., Kortov V.S., Pustovarov V.A. Luminescence of F and F* centers in corundum upon excitation in the interval from 4 to 40 eV.- Radiation Measurements, 2001, v.33, 587-591, p.587-591.

36. Kirm M., Zimmerer G., Feldbach E., Lushchik A., Lushchik Ch., and Savikhin F. Self-trapping and multiplication of electronic excitations in AI2O3 and Al203:Sc crystals. Phys. Rev.B, 1999, v.60, p.502-510.

37. Evans B.D. and Stapelbroek M. Optical properties of the F center in crystalline A1203. -Phys. Rev.B, 1978, v.l8;p.7089-7098.

38. Jeffries В. T, Summers G. P and Crawford J. H. F-center fluorescence in neutron bombarded sapphire.- J. Appl. Phys. Lett., 1980, v.51, p.4984-4987.

39. Tanabe Т., Fujiwara M., Miyazaki K. Energetic particle induced luminescence of A1203. -J. Nucl. Mater., 1996, v.233-237, p. 1344-1348.

40. Yasushi Aoki, Nguen T. My, Shunya Yamamoto, Hiroshi Naramoto. Luminescence of sapphire and ruby induced by He and Ar ion irradiation.- J. Nucl. Instr. Meth. B, 1996, v.114, p.276-280.

41. Jardin C., Canut В., and Ramos S.M.M. The luminescence of sapphire subjected to the irradiation of energetic hydrogen and helium ions.- J. Phys. D: Appl. Phys., 1996, v.29, p.2066-2070.

42. Dalai M.L., Rahmani M. and Townsend P.D. UV absorption of ion implanted sapphire. -J. Nucl. Instr. B, 1988, v.32, p.61-65.

43. AlGhamdi A. and Townsend P.D. Ion beam excited luminescence of sapphire. J. Nucl. Instr. Meth. B, 1990, v. 6, p. 133-136.

44. AlGhamdi A. and Townsend P.D. Luminescence efficiency during ion implantation of sapphire.- Radiat. Eff., 1990, v.115, p.73-78.

45. Hiroki Abe, Shunya Yamamoto, Hiroshi Naramoto. Amorphization in aluminum oxide induced by ion irradiation.- Nucl. Instr. Meth. B, 1997, v.127/128, p.170-175.

46. Canut В., Benyagoub A., Marest G., Meftach A., Moncoffre N., Ramos S.M.M., Studer F., Thevenard P., Toulemonde M. Swift-uranium-ion-induced damage in sapphire.-Phys. Rev.B, 1995, v.51, N18, p.12194-12197.

47. Skuratov V.A., Zinkle S.J.,.Efimov A.E, Havancsak K. Swift heavy ion-induced modification of A1203 and MgO surfaces.- Nucl. Instr. Meth. 2003, B203, pp.136-140.

48. Kazuie Kimura.Ultra-fast luminescence in heavy-ion track-cores in insulators: Electron-hole plasma.- Nucl. Instr. Meth. B, 2003, v.212, p.123-134.

49. Jaegle P., Sebban S., Carillon A., Jamelot G., Klisnick A., Zeitoun P., RusB., Nantel M., AlbertF. , and Ros D. Ultraviolet luminescence of Csl and CsCl excited by soft x-ray laser.- Appl. Phys., 1997, v.81,p.2406-2409.

50. Ghamnia M., Jardin C., L Martinez, Bouslama M. and Durupt P.Electronic spectroscopy (AES, EELS) and cathodoluminescence (CL) for a-Al203 characterization.- Vacuum, 1997, v.48, p.129-134.

51. Ghamnia M., Jardin C., Bouslama M. Luminescent centres F and F+ in a-alumina detected by cathodoluminescence technique.- Journal of Electron Spectroscopy andi Related Phenomena, 2003, v.l33,p.55-63.

52. Withers P.J.,. Bhadeshia H. K, Residual stress. Part 1 Measurement techniques.-Materials Science and Technology, 2001 v.17, p.355-465.

53. Каплянский А.А. и Пржевуский A.K. Пьезоспектроскопический эффект в кристаллах рубина-ДАН СССР. Физика, 1962, т.142, № 2, с.313-316.

54. Ma. Q., Clarke D. R. Stress Measurement in Single-Crystal and PolycrystallineCeramics Using Their Optical Fluorescence.- J. Am. Ceram. Soc., 1993, v.76, p.1433-1442.

55. He Jun and Clarke D. R. Determination of the piezospectroscopic coefficients chromium-doped sapphire.- J Am. Ceram. Soc., 1995, v.78, N5, p. 1347-1353.

56. Matsunami N., Sataka M., Iwase A., Okayasu S. Electronic excitation induced sputtering of insulating and semiconducting oxides by high energy heavy ions.- Nucl. Instr. Meth. B, 2003, v.209, p.288 293.

57. Townsend P.D., Chandler P.J. and Zhang L. Optical Effects of Ion Implantation. Cambridge University Press, 1994, -267p.1.л

58. He J. and Clarke D. R. Polarization Dependence of the Cr R-line Fluorescence from

59. Sapphire and Its Application to Crystal Orientation and Piezospectroscopic Measurement.- J. Am. Ceram. Soc., 1997, v.80, p.69-78.

60. Kaiser W., Sugano S, and Wood D.L. Splitting of the emission lines of ruby by an external electric field.- Phys. Rev.Lett., 1961, v.6, N11, p.605-607.

61. Каплянский A.A., В.Н.Медведев, Пржевуский A.K. Влияние электрического поля на спектры люминесценции обменно-связанных пар ионов хрома в рубине.-Письма в ЖЭТФ, 1967, т. 5, с. 427-430.

62. Каплянский А.А.и В.Н.Медведев. Линейный эффект Штарка в U-полосе рубина.-ФТТ, 1967, т.9. в.9, с.2704-2706.

63. Басун С.А., Каплянский А.А., Феофилов С.П. Индуцированная светом полярная пространствен ная структура в кристаллах рубина,- Письма в ЖЭТФ, 1983, т. 37, в. 10, с.492-495.

64. Liao P.F., Glass A.M., and Hemphrey L.M. Optically generated pseudo-Stark effect in ruby.- Phys. Rev.B, 1980, v.22, N5 p.2276-2281.

65. Plaksin O.A., Stepanov V.A., Stepanov P.A., Demenkov P.V., Chernov V.M., Krutskikh A.O. Optical and electrical phenomena in dielectric materials under irradiation.- Nucl. Instr. Meth. B, 2002, v.193, p.265-270.

66. Дидык А.Ю., Оганесян Р.Ц., Регель B.P. Скуратов В.А. Влияние ионизационных иядерных потерь энергии тяжелых ионов на дефектообразование в кристаллах LiF.- Физика Твердого Тела, т.31, в.7, 1989, с.17-22.

67. Skuratov V.A., Akinshin D.V., and Didyk A.Yu. Intrinsic luminescence of lithium fluoride under 1 Mev/amu heavy ion irradiation.- Nucl. Instr. Meth. B, 1993, v.82, p.571-574.

68. Skuratov V.A., Didyk A.Yu., Abu A1 Azm S.M. High-energy ionoluminescence of LiF.-Nucl. Instr. Meth. B, 1994, v. 94, p.480-484.

69. Skuratov V.A., Altynov V.A., Didyk; A.Yu., and Abu A1 AzmS.M. Track effects, in luminescence of LiF during 1 MeV/amu heavy ion; irradiation:- Radiation* Measurements, 1995, v. 25, N.l-4, p.167-168.

70. Skuratov V.A., Didyk A.Yu. and Abu AlAzm S.M. In-situ investigations of high-energyheavy ion irradiation effects: high-energy ionoluminescence of LiF.- Radiat. Phys. Chem., 1997, vol. 50, N 2, p. 183-188.

71. Skuratov V.A. Luminescence of LiF and а-Л120з crystals under high density excitation.T Nuc.Ihstr. and Meth: В (146), 1998,1-4; pp:385-392. ,

72. V.A.Skuratov, Abu AlAzm; S.M., Altynov V.A.Luminesccncc of aggregate centers inlithium fluoride irradiated; with high energy heavy ions.- Nucl: Instr. Meth. B, 2002, v.191,N1-4, p.251-255. '

73. Skuratov V.A., Kim Jong Gun, Stano, J. Zagorski D.L. In-situ. luminescence as monitorof radiation damage under swift heavy ion irradiation.- Nucl. Instr: Meth. В 2006, 245, p. 194-200. Л

74. Ботаки A.A., Воробьев А.А;,. Ульянов B.JT. Радиационная физика; ионных кристаллов:-М;, Атомиздат, 1980^- 207 с.

75. Алукер Э.Д., Лусис Д.Ю., Чернов G.A. Электронные возбуждения и; радиолюминесценция; щелочно-галоидных кристаллов. Рига,. Зинатне, 1979, с. 251. . - ■■.'■.•'■'

76. Schwartz K. Electronic excitations and defect creation in LiF crystals.- Nucl. Instr. Meth. B, 1996, v.107, N1-2, p. 128-132.

77. Trautmann С., Toulemonde M., Schwartz К., Costantini J. M. and Miiller A. Damage structure in the ionic crystal LiF irradiated with swift heavy ions.- Nucl. Instr. Meth. B, 2000, v.164-165, p.365-376.

78. Schwartz K., Trautmann C., El-Said A. S., Neumann R., Toulemonde M., and Knolle W. Color-center creation in LiF under irradiation with'swift heavy ions: Dependence on energy loss and fluence.- Phys. Rev.B, 2004, v.70, p. 184104-1 184104-8.

79. Головин A.B., Захаров Н.Г., Родный П.А.Собственная люминесценция фторидов лития и натрия.- Оптика и спектроскопия, 1989, т.67,'вып.2, с.337-341.

80. Непомнящих А.И.Раджабов Е.А., Егранов А.В. Центры окраски и люминесценция кристаллов LiF.- Наука. Новосибирск, 1984, -113 с.

81. Алукер Э.Д., Лусис Д.Ю., Чернов С.А. Электронные возбуждения и радиолюминесценция щелочно-галоидных кристаллов. Рига, Зинатне, 1979, -251с.

82. Раджабов Е.А., Непомнящих А.И. Температурная зависимость рентгенолюминесценции в LiF. Оптика и спектроскопия, 1980, т. 49, вып. 4, с. 184-187.

83. Mascarenhas S., Wiegand D. A., Smoluchowski R. Low-Temperature Annealing of the X-Ray-Induced Volume Expansion and Coloration of LiF.- Phys. Rev., 1964, v.134, p.A485 A491.

84. Bouchaala N., Kotomin E.A., Kuzovkov V.N. and Reichling M. F center aggregation kinetics in low-energy electron irradiated LiF.- Solid State Communications, 1998, v.108, N9, p.629-633.

85. Флеров В.И. Зависимость эффективности образования ^-центров от температуры во фтористом литии. Изв. АН ЛатвССР. Сер. Физ. и техн. наук, 1977, №4, с. 3336.

86. Комаров Ф.Ф. Дефекгообразование и трекообразование в твердых телах при облучении ионами сверхвысоких энергий- Успехи физических наук, 2003, т.173, №12, с. 1287-1318.

87. Itoh N. Self-trapped exciton model of heavy ion track registration.- Nucl. Instr. Meth. B, 1996, v. 116, p. 33-36.

88. Itoh N., Stoneham A. M. Excitonic model of track registration of energetic heavy ions in insulators. Nucl. Instr. Meth., 1998, B146, p. 362-366.

89. Martin J., Bishoff L., Wannenmacher R. Microscopy of ion-beam generated fluorescent color-center patterns in LiF.- Optics Communications, 2001, v. 188, p.l 19128.

90. Zinkle S.J., Skuratov V.A.Track formation and dislocation loop interaction in spinel irradiated with swift heavy ions.- Nucl. Instr. Meth. B, 1998, v.141, N(1-4), p.737-746.

91. Zinkle S.J., Skuratov V.A. and Hoelzer D.T. On the conflicting roles of ionizingradiation in ceramics.- Nucl. Instr. Meth. B, 2002, 191,1-4, p.758-766.

92. Wiss T.and Matzke Hj. Heavy ion induced damage in MgAl204, an inert matrix candidate for the transmutation of minor actinides-. Radiation Measurements, 1999, v.31, p.507-514.

93. Zinkle S.J., Pells G.P.Microstructure of A1203 and MgAl204 irradiated at low temperatures.- J. Nucl. Mater., 1998, v.253, p.120-132.

94. Zinkle S.J., Haltom C.P., Jenkins L.C., H. DuBose C.K. Technique for preparing cross-section transmission electron microscope specimens from ion-irradiated ceramics.-J. Electron Microsc.Tech. 1991, v.19, p.452-460.

95. Yamamoto Т., Shimada M., Yasuda К., Matsumura S., Chimi Y. and Ishikawa N. Microstructure and atomic disordering of magnesium aluminate spinel irradiated with swift heavy ions.- Nucl. Instr. Meth. B, 2006, v.245, p.235-238.

96. Yasuda K., Yamamoto Т., Shimada M., Matsumura S., Chimi Y. and Ishikawa N. Atomic structure and'disordering induced by 350 MeV Au ions in MgAl204.- Nucl. Instr. Meth. B, 2006, v.250, p.238-244.

97. Kalinina E.V., Skuratov V.A., Sitnikova A.A.,.Kolesnikova E.V, Tregubova A.S., Scheglov M.P.Structural peculiarities of 4H-SiC irradiated by Bi ions.- ФТП, 2007, т. 41, вып.4, c.392-396.

98. Lhermitte-Sebire I., Chermant J.L., Levalois М., Paumier Е. and Vicens J. Study of defects created by swift Xe ions in 6H SiC single crystals.- Radiation Effects and Defects in Solids, 1993, v. 126, p.173-178.

99. Toulemonde M., Dufour Gh., Meftah A., Paumier E. Transient thermal processes in heavy ion irradiation of crystalline inorganic insulators.- Nucl. Instr. Meth., 2000, B166-167, p.903-912.

100. Metfah A., Brisard F., Constantini J. M., Dooryhee E., Hage -Ali M., Hervieu M., Stoquert J. P., Studer F., Toulemonde M. Track formation in Si02 quartz and the thermal spike mechanism.- Phys. Rev.B, 1994, v.49, p. 12457-12463.

101. Toulemonde M., Paumier E., Dufour Ch. Thermal spike model in the electronic stopping power regime.- Radiat. Eff., 1993, v.56, p. 201-206.

102. Wang Z. G., Dufour Ch., Paumier E., Toulemonde M. The Se sensitivity of metals under swift-heavy-ion" irradiation: a transient thermal process J. Phys. Condens. Matter, 1994, v.6, p.6733-6750.

103. Metfah A., Djebara M., Stoquert J. P., Studer F., Toulemonde M. Electronic stopping power threshold of sputtering in yttrium iron garnet.- Nucl. Instr. Meth, 1996, B107, p.242-245.

104. Toulemonde M., Dufour Ch., Paumier E. Transient thermal process after a high-energy heavy-ion irradiation of amorphous metals and semiconductors.- Phys. Rev.B, 1992, v.46, No. 22, p. 14362-14369.

105. Dufour C., Stoquert J. P., Toulemonde M. A code for transient thermal processes in insulators. Abstracts of EuNITT Workshop on Ion Track Technology, February 25-26, 2002, Caen; France, p.46.

106. Szenes G. Amorphous tracks in insulators induced by monoatomic and cluster ions. -Phys. Rev.B, 1999, v.60, p.3140-3147.

107. Szenes G. Analysis of tracks induced by cluster ions in CaF2.- Phys. Rev. B^ 2000,' v.61, p. 14267-14270.

108. Szenes G., Paszti F., Peter A., Popov A. I. Tracks induced'in Te02 by heavy ions at low velocities.-Nucl. Instr. Meth. B, 2000, v. 166-167, p.949-953

109. Szenes G. Formation of amorphous latent tracks in mica.- Nucl. Instr. Meth., 1996, B 107, p.146-149.

110. Szenes G. Thermal spike model of amorphous track formation in insulators irradiated by swift heavy ions. Nucl. Instr. Meth. B, 1996, v. 116, p. 141-144

111. Szenes G. Amorphous track formation in Si02.- Nucl. Instr. Meth. B, 1997, v. 122, p.530-533.

112. Szenes G. The anisotropic growth in amorphous materials and the latent tracks formation induced by energetic ion bombardment. Nucl. Instr. Meth. B, 1996, v. 107, p.150-154.

113. Szenes G. Monoatomic and cluster ion irradiation induced amorphous tracks in yttriumiron garnet. Nucl. Instr. Meth., 1998, B 146, p.420-425.

114. Szenes G. Information provided by thermal spike analysis on the microscopic processes of track formation.- Nucl. Instr. Meth. B, 2002, v. 191, p.54-58.

115. Szenes G. Ion-induced amorphization in ceramic materials.- Journal of Nuclear Materials, 2005,v. 336, p.81-89.

116. Баранов И. А., Мартыненко Ю. В., Цепелевич С. О., Явлинский Ю. Н. Неупругое распыление твердых тел ионами-УФН, 1988, т. 156, в. 3, с. 477-511.

117. Yavlinskii Yu. N. Electron exitation in wide-gap single crystal insulators under swift heavy-ion irradiation.- Nucl. Instr. Meth. B, 2000, v. 166-167, p.35-39.

118. Yavlinskii Yu. N. Track formation in amorphous metals under swift heavy ion bombardment.- Nucl. Instr. Meth. B, 1998, v.146, p. 142-146.

119. Valbis J., Itoh N. Electronic excitations, luminescence and lattice defect formation in a-Al203 crystals.- Radiat. Eff., 1991, v. 166, p. 171-189.

120. Ritchie G. G., Claussen C.A core plasma model of charged particle track formation in insulators.- Nucl. Instr. Meth., 1982, 198, p.133-138.

121. Yavlinskii Yu.N. Coulomb repulsion of lattice ions under swift heavy ion irradiation.-Nucl. Instr. Meth. B, 2006, v. 245 , p. 114-116.

122. Verral. R.A., Vlajic M.D., Krstic V.D. Silicon carbide as an inert-matrixifor a thermal reactor fuel.- J. Nucl. Mater., 1999, v.274, p.54-60.

123. Carmack W.J., Todosow M., Meyer M.K. and. Pasamehmetoglu K.O. Inert matrix fuel neutronic, thermal-hydraulic, and transient behavior in a light water reactor.- J. Nucl. Mater., 2006, v.252, Iss.1-3, p.276-284.

124. Viability of inert matrix fuel in reducing plutonium amounts in reactors, IAEA, Vienna, IAEA-TECDOC-1516, 2006, -83p.

125. Kleykamp H. Selection of materials as diluents for burning of plutonium fuels in nuclear reactors.- J. Nucl. Mater., 1999, v.275, Iss.l, p. 1-11.

126. Skuratov V.A., Zagorski D.L., Efimov A.E., Kluev V.A., Toporov Yu.P., Mchedlishvili B.V. Swift heavy ion irradiation effect on the surface of sapphire single crystals.- Radiation Measurements, 2001, v.34/1-6, p.571-576.

127. Скуратов В.А., Ефимов A.E., Загорский Д.Л. Модификация поверхности А1203высокоэнергетическими ионами висмута.- Препринт ОИЯИ Р14-2001-47, Дубна, 2001, с.11.; Физика твердого тела, 2002, т.44, вып., с. 165-169.

128. Skuratov V.A., Zinkle S.J., Efimov А.Е., Havancsak К. Swift heavy ion-inducedmodification of А120з and MgO surfaces.- Nucl. Instr. Meth,.B, 2003, v.203, p. 136140.

129. Skuratov V.A., Zinkle S.J., Efimov A.E., Havancsak K. Surface defects in A1203 and

130. MgO irradiated with high energy heavy ions.- Surface and Coating Technology, 2005, v.196, N1-3, p.56-62.

131. Skuratov V.A., Efimov A.E., Havancsak K. Surface modification of MgAl204 andoxides with heavy ions of fission fragments energy.- Nucl. Instr. Meth. B, 2006, v.250, p.245-249.

132. Muller A., Neumann R., Swartz K., Trautmann C. Scanning probe microscopy of heavy-ion tracks in lithium fluoride.- Nucl. Instr. Meth. B, 1998, v.146, p.393-398.

133. Swartz K., Trautmann C., Steckenreiter Т., Geiss O., Kramer M. Damage and trackmorphology in LiF crystals irradiated by GeV ions Phys. Rev. B, 1998, v.58, No. 17, p. 11232-11240.

134. Thevenard P., Dupin J. P., Vu Thien Binh, Purcell S. Т., Semet V., Guillot D. Electronemission devices formed by energetic cluster impacts on Ti02 rutile.- Nucl. Instr. Meth. B, 2000, v. 166-167, p.788-792.

135. Girard J.C., Michel A., Tromas C., Jaouen C., Della-Negra S. Track formation in amorphous Feo.55Zro.45 alloys irradiated by MeV Ceo ions: influence of intrinsic stress on induced surface deformations.- Nucl. Instr. Meth. B, 2003, v.209, p.85-92.

136. Thibaudau F., Cousty J., Balanzat E., Bouffard S. Atomic-force-microscopy observations of tracks induced by swift Kr ions in mica.- Phys. Rev.Lett., 1991, v.67, p.1582.

137. Ackermann J., Angert N., Neumann R., Trautmann C., Dischner M., Hagen Т., Sedlacek M. Ion track diameters in mica studied with scanning force microscopy.-Nucl. Instr. Meth. B, 1996, v. 107, p. 181 184.

138. Gentils A., Thome L., Jagielski J., Nowicki L., Klaumuunzer1 S., Garrido F., Beauvy ; M; Damage production in cubic zirconia irradiated with swift heavy ions;- Nucl.1.strum. Meth. B, 2004, v.218, p. 457-460.

139. Miiller C., Granney M., El-Said A., Ishikawa N., Iwase A., Lang M., Neumann R. Ion tracks on LiF2 and CaF2 single crystals characterized by scanning force microscopy.-Nucl. Instr. Meth. B, 2002, v.191, p.246 250.

140. Dobeli M., Ames F., Musil G.R:, Scandella L., Suter M., Synal H. A. Surface tracks by MeV C60 impacts on mica and PMMA.- Nucl. Instr. Meth: B, 1998, v. 143, p.503-512.

141. Khalfaoui N:, Rolaru C.C., Bouffard S., Jacquet E., Lebius Hi, Toulemonde M: Study of swift heavy ion tracks on crystalline quartz surfaces.- Nucl. Instr. Meth. B, 2003, v.209, p. 165-169. . ,

142. Vorobyova I. V.Three kinds of high-energy Pb ion tracks on the LiF crystal surface at grazing angles of incidence.- Nucl. Instr. Meth. B, 2002, v. 198, p.l 19-128;

143. Vorobyova I. V., Kopniczky J. Track formation on LiF single crystal surface induced; by high-energy Xe ions.- Nucl. Instr. Meth: B^2003j v.211; p.374-3821. ;

144. Burghartz St., Schulz B. Thermophysical properties of sapphire, A1N and MgAl20.i down:to 70 K.- J. Nucl. Mater., 1995, v.212-215, p. 1065-1068.

145. Волков A.A., Калин Б.А., Конопленко В.П. Напряженное состояние в поверхностном слое материала, облученного ионами гелия.- Поверхность. Физика, химия, механика. 1986, т.1, с. 112-116.

146. EerNisse Е. Р; Compaction of ion-implanted fused silica.- J. Appl. Phys., 1974, N1., v.45, p.167-174.173; Colin J., Lesueur D., Grilhe J. Free-surface deformation: of irradiated solids.-Philosophical Magazine A, 2001, v.81, No.4, p.857-866.

147. Szenes G. Mixing of nuclear and electronic stopping powers , in: the: formation of surface tracks on mica by fullerene impact.- Nucl. Instr. Meth: B, 2002; v. 191, p.27-31.

148. Калиниченко А. И., Лазурик В. Т. Акустические импульсы, порождаемые осколками деления и быстрыми нейтронами в веществе.- В сб.: Радиационная акустика, отв. ред. Л. М. Лямшев, М.:, Наука, 1987, с. 27-35.

149. Kambara T., Kageyama К., Kanai Y., Kojima Т.М., Nanai Y., Yoneda A., Yamazaki Y. Elastic wave from fast heavy ion irradiation in solids.- Nucl. Instr. Meth. B, 2002, v.193, p.371-375.

150. Kambara T., Kanai Y., Kojima T.M., Nakai Y., Yoneda A., Kageyama K., Yamazaki Y. Acoustic emission from fast heavy ion irradiation in solids.- Nucl. Instr. Meth. B, 2002, v.164-165, p.415-419.

151. Флейшер P. Л., Прайс П. Б., Уокер P. M. Треки заряженных частиц в твердых телах. Принципы и приложения. В 3-х ч. Ч. 1. Методы исследования треков-М.: Энергоатомиздат, 1981, -152 с.

152. Fast Transport of Fission Energy through Shock Waves.- ITU Activity Report 2001 (EUR20252), p. 10-11.

153. Киттель Ч. Введение в физику твердого тела. -М.: Наука, 1978, 792 с.