Теоретическое исследование оптических и релаксационных свойств пленок YBa2 Cu3 O7-b , Au, Cu и Cu60 тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

61: 99

- /

РОССИЙСКАЯ АКАДЕМИЯ НАУК ИНСТИТУТ СПЕКТРОСКОПИИ

На правах рукописи

Добряков Александр Львович

ТЕОРЕТИЧЕСКОЕ ИССЛЕДОВАНИЕ ОПТИЧЕСКИХ И РЕЛАКСАЦИОННЫХ (ФЕМТО) СВОЙСТВ ПЛЕНОК\ Ba2Cu3O7-8,

Аи, Си И Сбо.

(специальность 01.04.05 - оптика)

ДИССЕРТАЦИЯ на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Научные руководители: кандидат физико-математических наук Матвеец Юрий Анатольевич кандидат физико-математических наук Фарзтдинов Вадим Миркаширович

Троицк -1999

Оглавление.

Стр.

Введение..................................................................................................4

Глава 1. Проявления энергетической щели в оптических спектрах межзонных переходов сверхпроводников...................16

1.1. Введение................................................................................16

1.2. Энергетическая щель в оптических спектрах сверхпроводников. Теория...................................................22

1.3. 'Возможные межзонные переходы в УВагСизСЬ-з...............33

1.4. Эксперимент..........................................................................38

1.5. Основные результаты исследования проявления энергетической щели Л в спектрах межзонных переходов..42

Глава 2. Линейный отклик нелокального сверхпроводника на переменное электромагнитное поле................................................44

2.1. Введение................................................................................44

2.2. Линейный отклик. Нелокальное ядро..................................49

2.3. Мнимая часть линейного отклика................................./.....52

2.4. Действительная часть линейного отклика...........................56

2.5. Глубина проникновения, поверхностный импеданс, коэффициент отражения.....................................................Г.65

2.6. Основные результаты исследования линейного отклика сверхпроводника на переменное электромагнитное

поле........................................................................................72

Глава 3. Фемтосекундная спектроскопия релаксационных процессов в высокотемпературных сверхпроводниках,

металлах и фуллеритах.......................................... .......................73

3.1. Введение................................................................................73

3.2 Спектральная зависимость электрон-электронной релаксации.............................................................................80

3.3 Спектральная зависимость электрон-фононной релаксации.............................................................................87

3.4 Фемтосекундная спектроскопия пленок Си, Аи...................91

3.5 . Фемтосекундная спектроскопия пленок УВагСизСЬ-б........ЮЗ

3.6 Когерентные фононы в пленках УВагСизСЬ-з.и Сбо...........112

Заключение..........................................................................................123

Литература..........................................................................................126

Введение

Исследование динамики фотовозбужденного состояния конденсированных сред с ультракоротким временным разрешением позволило непосредственно наблюдать протекание многих микроскопических процессов [1]. Подобно тому как микроскоп позволяет проникать в микромир за счет пространственного разрешения, ультракороткие импульсы позволяют увидеть детали сверхбыстрых процессов за счет временного разрешения [1-2]. Длительность импульса определяет временное разрешение методик, предназначенных для изучения многочисленных быстропротекающих процессов и явлений. Чем короче длительность, тем более быстрые процессы поддаются непосредственному измерению. Спектроскопия с использованием сверхкоротких лазерных импульсов [1-3] является единственным экспериментальным методом для прямого исследования процессов, протекающих в фемтосекундном (фемто — Ю-'5) интервале времени. Уникальные характеристики ультракоротких лазерных импульсов определили возможность их широчайшего применения в науке и технике [2]. Создание сверхбыстродействующих приборов и устройств не может быть осуществлено без понимания фундаментальных процессов, обеспечивающих требуемые времена отклика, и эффектов, ограничивающих быстродействие. В настоящее время существуют проекты по созданию оптического компьютера, быстродействие которого может быть на несколько порядков выше быстродействия электронного. Продемонстрированы

экспериментальные образцы оптических переключателей, основанных на когерентном взаимодействии сверхкоротких лазерных импульсов с полупроводником. Быстродействие этих переключателей на четыре порядка больше, чем у существующих в настоящее время, и нет

принципиальных проблем, чтобы увеличить скорость разработанных переключателей еще на порядок [2-3].

Традиционные экспериментальные методы исследования твердых тел (это относится к линейной спектроскопии) связаны с исследованием различных линейных откликов системы на внешнее воздействие, выражающихся через корреляционные функции невозбужденной системы. В комбинационном рассеянии света исследуются также и нелинейные функции отклика второго порядка, выражающиеся через более сложные корреляционные функции — но также невозбужденного состояния. Спектроскопия с фемтосекундным временным разрешением (метод "возбуждение-зондирование" [1-3]) дает уникальную и богатую информацию об отклике сильно возбужденных состояний электронов, индуцируемых ультракороткими лазерными импульсами. Анализ этого отклика позволяет в реальном времени проследить за рядом быстропротекающих процессов [1-3], что недоступно, например, для традиционных методов оптической спектроскопии.

По сравнению с другими спектроскопическими методами фемтосекундная оптическая спектроскопия обладает тем преимуществом, что дает возможность исследовать динамику релаксации неравновесных носителей заряда и фононов, позволяет разделить их вклады в изменение оптических свойств. Например, в применении к металлам, она позволяет выделить спектральную область, соответствующую переходам из некоторой валентной зоны в окрестность уровня Ферми и наблюдать динамику изменения температуры носителей заряда и решетки [4-11].

Другой интересной возможностью, которую предоставляет фемтосекундная спектроскопия, является возможность исследования в

субпикосекундном масштабе времен динамики фазовых переходов, механизмов возникновения, эволюции и разрушения новой фазы при воздействии лазерного импульса. Эксперименты такого типа позволяют исследовать поведение плотности электронных состояний вблизи уровня Ферми и ее изменение при сверхпроводящем [12-14] и других электронных переходах, определять величину энергетической щели [15-16], возможный тип ее симметрии [17]. Исследование возникновения и временной эволюции параметра порядка фазового перехода, кинетики возбужденных состояний позволяет проанализировать фундаментальные механизмы релаксации возбуждений. Можно полагать, что особенности динамики фазового перехода дают важную информацию о природе равновесной фазы. В частности, исследование динамики сверхпроводящей щели, измерение конкретных времен ее разрушения и восстановления позволяет нам получить определенные доказательства в выяснении природы сверхпроводящего состояния исследуемых материалов.

Материалы, выбранные в качестве объектов исследования — высокотемпературные сверхпроводники {'пленки УВагСизОт-з), металлы (пленки Аи и Си), фуллериты (пленки Сбо) — в настоящее время привлекают большое внимание различных исследовательских групп.

Природа сверхпроводящего состояния в высокотемпературных сверхпроводниках (ВТСП) является до сих пор одним из актуальных направлений исследования в физике конденсированного состояния {1827]. До сих пор фактически неясно, например, в какой мере основное состояние таких систем напоминает состояние типа "спаренных" электронов в рамках теории Бардина-Купера-Шрифера (БКШ) [18], либо состояние типа локальных пар [19] и пр. [20-27]. Дело усугубляется еще и тем, что по-существу не решен вопрос о симметрии

этого состояния (б- или (¿-симметрия [24-25]), а также о природе сил взаимодействия, ответственных за корреляцию электронов (фононы, магноны, кулоновское отталкивание [21-23, 25]). Кроме того, остается без ответа вопрос о поведении электронной подсистемы в ВТСП-материалах: адекватно ли ферми-жидкостное поведение электронов, или для этих материалов свойственно не-ферми-жидкостное поведение [26-32] ?

Открытие молекулы Сбо и ее последующий синтез в макроколичествах продемонстрировали многосторонность 6-го элемента периодической таблицы [33-35]. Углеродсо держащие соединения являются примерами материалов, демонстрирующих все доступные размерности: от трехмерного кристаллического алмаза с

■з 2

яр-связями, к двумерному слоистому графиту с ¿р -связями, от недавно открытых одномерных углеродных нанотрубок [34-35], к нульмерным фуллеренам. Углерод уникален и как электронный материал. Он может быть металлом в форме графита, полупроводником в форме алмаза или фуллерита, сверхпроводником при допировании соответствующим материалом, полимером при образовании связей с водородом и другими элементами. Такое уникальное богатство и многообразие углеродных материалов с чрезвычайно различными физическими свойствами является сильнейшим мотивом для достижения более полного понимания взаимосвязи между структурными и электронными, оптическими, колебательными и релаксационными свойствами.

В качестве метода исследования указанных материалов использовался метод "возбуждение-широкополосное зондирование" [1-3, 36]. Идея этого метода состоит в следующем. Исследуемый образец

возбуждается фемтосекундным лазерным импульсом. Изменения, вызванные ультракоротким импульсом возбуждения, регистрируются по модификации спектра образца в определенный момент времени после импульса возбуждения с помощью импульса зондирования, задержанного относительно импульса возбуждения. Изменяя время задержки между импульсами возбуждения и зондирования, удается проследить как меняется спектр поглощения (или отражения) образца после импульсного возбуждения и исследовать временное поведение релаксации возбужденного состояния. Обычно для пробного (зондирующего) излучения используют так называемый континуум' — ультракороткий импульс излучения с непрерывным спектром [1-3, 36].

Использование зондирования в широком спектральном диапазоне (300 - 800 нм) [36] с фемтосекундным временным разрешением (~ 20 фс) позволяет получить дополнительную [37-51] уникальную и богатую информацию об отклике системы, возбужденной ультракороткими лазерными импульсами, по сравнению с традиционным зондированием, осуществляемым, как правило [4-11], на той же длине волны, что и возбуждение. В частности, детальное

а

изучение зависимости скорости релаксации от энергии позволило впервые исследовать спектральные зависимости времен релаксацйи [30, 32, 37-40] и определить параметры электрон-электронного и электрон-фононного взаимодействия [32]. Наличие существенной спектральной

» При фокусировке излучения ультракоротких импульсов в некоторые вещества, такие как ШО, плавленный кварц, и др., возникает излучение с широким непрерывным спектром, причем длительность этого излучения такая же, как и у первоначального импульса [1-2]. В основе этого явления лежит процесс параметрического взаимодействия волн в нелинейной среде, т.е. образование двух новых частот при взаимодействии двух начальных. Совокупное действие вынужденного комбинационного рассеяния, фазовой самомодуляции и четырех-волнового смешения частот приводит к тому, что при интенсивностях порядка 10й Вт/см2 генерируется излучение, непрерывный спектр которого простирается от УФ до ближней ИК области.

зависимости скорости электрон-электронной и электрон-фононной релаксации позволило предложить новый способ [32, 37-39] определения положения уровня Ферми" по резкому возрастанию вблизи него времени релаксации за счет сокращения доступного фазового объема. Кроме того, оказалось возможным определять отклонения от ферми-жидкостного описания электронной подсистемы по выделению особенностей в спектральной зависимости времени релаксации возбужденных носителей заряда [32, 38-39]. И, наконец, замедление скорости электрон-фононной релаксации вблизи уровня Ферми позволяет непосредственно определить параметр электрон-фононного взаимодействия [40] по исследованию этой спектральной зависимости, что может способствовать выяснению механизма сверхпроводимости. Поэтому использование широкополосного зондирования в фемтосекундной спектроскопии металлов и ВТСП-материалов (в том числе и других новых сверхпроводников, включая фуллерены, легированные щелочными и щелочно-земельными элементами) как в сверхпроводящем, так и в нормальном состоянии, является одной из самых актуальных задач для исследования природы сверхпроводимости. Использование именно широкополосного

11 Идея определения положения уровня Ферми в рамках фемтосекундной термомодуляционной спектроскопии [4-11], которая детально будет рассмотрена в Главе 1 и 3 данной диссертации, состоит в следующем. В результате действия импульса возбуждения эффективная температура электронов возрастает, заселенность электронных состояний ниже уровня Ферми уменьшается, выше :— увеличивается. Измеряемый разностный отклик возбужденного и невозбужденного образца, пропорциональный мнимой части диэлектрической проницаемости, меняет свой знак на частоте, соответствующей переходам в область уровня Ферми. Однако, для определения положения уровня Ферми в рамках фетомосекундной термомодуляционной спектроскопии, требуется выполнение независимых экспериментов как на отражение, так и на пропускание, что и позволяет однозначно восстановить изменение мнимой части диэлектрической проницаемости и, следовательно, определить положение уровня Ферми [4-11]. По замедлению скорости релаксации вблизи уровня Ферми [30, 32, 37-40] оказалось возможным определять это положение в рамках одного эксперимента, либо на пропускание, либо на отражение.

зондирования оказалось весьма эффективным в качестве альтернативного метода экспериментального определения энергетической щели по разностным спектрам фотоиндуцированного отклика ВТСП-материалов [15-16].

Наконец, спектроскопия с фемтосекундным временным разрешением позволяет наблюдать генерацию когерентных фононов, индуцируемых фемтосекундными импульсами возбуждения [41-49]. Анализ спектра возбуждаемых фононов и спектральной области, где они доминируют, дает интересную информацию о колебаниях, наиболее, сильно взаимодействующих с электронами. Такой анализ дает возможность выделить вклад когерентных фононов в релаксацию различных групп электронов, выяснить роль возбуждаемых колебаний в установлении сверхпроводящего состояния [37, 41-49].

Основной целью работы являлось:

1). теоретическое обоснование возможности проявления энергетической щели сверхпроводников Л в оптической области спектра для частот, соответствующих межзонным переходам с участием зоны проводимости; анализ возможных экспериментально наблюдаемых межзонных переходов, характерных для ВТСП-материалов.

2). получение общей аналитической зависимости линейного отклика нелокального сверхпроводника, которая переходила бы в пиппардовскую и в лондоновскую зависимость в соответствующих предельных случаях; анализ характерных отличий экспериментально наблюдаемых величин для нелокальных, лондоновских и пиппардовских сверхпроводников.

3). исследование процессов релаксации неравновесных носителей заряда в пленках металлов (Au, Си), высокотемпературных сверхпроводников (УВазСизСЬ-б) и фуллеритах (Сбо); изучение спектральной зависимости скорости релаксации оптической плотности; наблюдение возбуждения когерентных фононов в этих материалах.

Краткое содержание диссертационной работы.

Диссертация состоит из Введения, трех Глав, Заключения и списка цитируемой литературы. Каждая глава предваряется введением, в котором формулируется постановка задачи, и завершается заключением, где изложены основные результаты, приведены их обсуждение и сделанные на их основе выводы. Диссретация изложена на 139 страницах печатного текста, включая 21 рисунок. Список литературы содержит 118 наименований.

В первой главе исследуются проявления энергетической щели сверхпроводников А в оптических спектрах межзонных переходов с участием сверхпроводящей зоны проводимости. Рассматривается межзонный переход из начального несверхпроводящего. состояния в валентной зоне в конечное сверхпроводящее состояние в зоне проводимости. В этом случае линейный отклик сверхпроводника на переменное электромагнитное поле для частот, соответствующих данному межзонному переходу, отличается от хорошо известных выражений для внутризонных переходов, где начальное и конечное состояния являются сверхпроводящими. Рассмотрены возможные проявления энергетической щели А , проанализированы различные межзонные переходы для сверхпроводника УВазСиз07-б и показано, что в оптических спектрах межзонных переходов вблизи уровня Ферми

должна наблюдаться характерная ст