Теория флуктуаций коэффициента поглощения в спектроскопии одиночных молекул тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

ВВЕДЕНИЕ.

ГЛАВА 1. ПРОБЛЕМА ПРОСТРАНСТВЕННОЙ И

ЧАСТОТНОЙ СЕЛЕКЦИИ.

1.1. Зондовая микроскопия.

1.2. Методы частотной селекции.

1.3. Что нового возникает в спектроскопии одиночной молекулы по сравнению со спектроскопией ансамбля?.

1.4. Двухуровневые системы полимеров и стекол.

1.5. Стохастическая проблема уширения спектральной линии.

ГЛАВА 2. «ВРЕМЯ ЭКСПЕРИМЕНТА» В

СПЕКТРОСКОПИИ ОДИНОЧНЫХ МОЛЕКУЛ.

2.1. Двухфотонные методы счета в СОМ.

2.2. Группировка и антигруппировка фотонов.

2.3. Одно фотонный метод счета.

2.4. Динамическая теория для дипольного коррелятора.

2.5. Результаты главы 2.

ГЛАВА 3. ПРОЯВЛЕНИЕ СПОНТАННЫХ КВАНТОВЫХ ПРЫЖКОВ В ПРОСТЕЙШЕМ СЛУЧАЕ: ОДНА ДУС В

БЛИЖАЙШЕЙ ОКРЕСТНОСТИ МОЛЕКУЛЫ.

3.1. Одна ДУС в ближайшей окрестности молекулы.

3.2. Два коэффициента поглощения.

3.3. Распределение on- и «^интервалов.

3.4. Двухфотонный коррелятор.

3.5. Временное уширение линии.

3.6. Результаты главы 3.

ГЛАВА 4. СПОНТАННЫЕ КВАНТОВЫЕ ПРЫЖКИ В БОЛЕЕ СЛОЖНЫХ СЛУЧАЯХ.

4.1. Двухфотонный коррелятор.

4.2. Четыре коэффициента поглощения.

4.3. Временное уширение линии.

4.4. Результаты главы 4.

ГЛАВА 5. СВЕТОИНДУЦИРОВАННЫЕ КВАНТОВЫЕ ПРЫЖКИ В ПРОСТЕЙШЕМ СЛУЧАЕ.

5.1. Светоиндуцированные переходы в ДУС. Первый вариант расположения ям. а) Два коэффициента поглощения. б) Двухфотонный коррелятор. с) on- и (^интервалы. Их зависимость от интенсивности возбуждения д) Временное уширение линии.

5.2. Светоиндуцированные переходы в ДУС. Второй вариант расположения ям. а) Два коэффициента поглощения. б) Двухфотонный коррелятор. с) on- и (^интервалы. д) Временное уширение линии.

5.3 Результаты главы 5.

В полимерах и стеклах атомы или группы атомов могут принимать различные пространственные конфигурации. Даже при очень низких температурах такие конфигурации не являются замороженными и между ними происходят туннельные переходы с участием фононов. Модель двухуровневых систем (ДУС), которая была впервые предложена Андерсоном [ 1 ] и Филипсом [2] для объяснения аномальных тепловых свойств аморфных тел при низких температурах, довольно точно описывает многие свойства стекол при низких температурах, связанные с такими конформационными изменениями.

Селективная спектроскопия ансамблей примесных центров использовала модель ДУС для объяснения таких экспериментальных данных, в которых ДУС проявляла себя косвенно в виде аномального температурного поведения полуширины БФЛ [3-6] и некоторых других эффектов. К сожалению прямых наблюдений дублетов оптической полосы поглощения, которые являются прямым доказательством взаимодействия хромофор-ДУС, у спектроскопии ансамблей примесных центров не было.

Первое непосредственное наблюдение таких дублетов [7] было произведено благодаря возникновению спектроскопии одиночных молекул (СОМ).

СОМ имеет два принципиальных отличия от спектроскопии ансамблей. Первое порождено квантовой природой молекулы. Вспомним, что квантовая механика дает рецепт для вычисления вероятностей различных процессов. Вместе с тем она предсказывает случайный характер самого процесса. Так вероятность поглощения и испускания фотона молекулой может быть рассчитана методами квантовой механики. Однако момент времени, когда это событие произойдет, является случайным и рассчитан быть не может. Все события в квантовой механике имеют случайный, т.е. флуктуационный характер. Флуктуационный характер событий не проявляет себя при измерениях, проводимых в больших молекулярных ансамблях, по причине их усреднения. Однако флуктуации проявляются во всех измерениях, проводимых на одиночных молекулах.

Второе отличие состоит в том, что с помощью СОМ можно измерять оптические полосы поглощения индивидуальных примесных центров. Причем оказалось, что неоднородное уширение, которое являлось основной причиной низкой структурности оптических полос, и с которым боролись в спектроскопии молекулярных ансамблей, теперь помогает измерять положение и контур БФЛ: линия лазерного возбуждения шириной несколько единиц МГц вводится в резонанс с частотой БФЛ избранной молекулы. Оценки показывают, что при умеренных концентрациях примесей, неоднородной ширине Fjnh « Юсм-1 , пятне возбуждения 5x5мкм и толщине образца в несколько микрон, БФЛ одиночной молекулы можно прекрасно выделить и возбуждать только ее [8].

В СОМ было замечено, что форма оптических полос примесных центров в неупорядоченных растворителях, таких как полимеры, стекла и т.д., очень сильно варьируется при переходе от одной примесной молекулы к другой. В ансамблях примесных центров происходит усреднение индивидуальных особенностей оптических полос, скрывающее эти особенности [9].

Из вышесказанного следует, что в СОМ довольно четко проявляется индивидуальность молекулы и ее локальное окружение. Именно большое разнообразие локальных условий в аморфных растворителях и сыграло решающую роль в том, что одним из главных направлений в СОМ стало исследование локальной динамики молекулы, взаимодействующей с окружением неупорядоченной матрицы.

У одиночных молекул, внедренных в аморфные матрицы, и подверженных непрерывному лазерному облучению, как правило, отмечаются внезапные прыжки БФЛ [8]. Причина прыжков БФЛ напрямую связана с существованием ДУС в таких матрицах.

Кванты возбуждения ДУС получили название туннелоны. При рассмотрении электрон-туннелонных систем возникают принципиально новые проблемы. Одной из них является наличие в электрон-туннелонной системе неравновесности.

При расчете формы электрон-фононных полос обычно считается, что в фононной системе устанавливается тепловое равновесие, и поэтому во время опыта форма оптической полосы не изменяется. Туннельные переходы могут происходить на временной шкале эксперимента. Следовательно, теория формы электрон-туннелонных полос обязана учитывать взаимодействие примесного центра с неравновесными туннелонами.

В связи со всем сказанным выше в настоящей работе были поставлены следующие задачи

1 .Теоретическое исследование спектральных траекторий (зависимости частоты резонансной линии от времени эксперимента) с помощью динамической теории формы оптической полосы примесного центра, учитывающей взаимодействие примесного центра с неравновесными ДУС. В этих исследованиях предполагалось получить информацию о зависимости формы оптической полосы от длительности измерения, а также информацию о видах и частоте прыжков спектральной линии, оставаясь в рамках модели ДУС.

2.Теоретическое исследование временного уширения оптических линий индивидуальных молекул. Такого рода исследования представляют интерес с точки зрения выяснения причин уширения оптической линии одиночной молекулы, внедренной в аморфную матрицу.

Работа построена следующим образом

Первая глава носит обзорный характер. В ней приведены результаты современных теоретических и экспериментальных достижений в СОМ.

Во второй главе рассматриваются основные методы измерения оптической полосы поглощения одиночной молекулы, а также двух- и однофотонные методы регистрации фотонов флуоресценции. В связи с тем, что форма полосы поглощения одиночной молекулы зависит от времени эксперимента, встает вопрос о методе расчета коэффициента поглощения одиночной молекулы, который содержал бы время эксперимента. Этот 6 ключевой вопрос решается в рамках динамического подхода для случая взаимодействия примесного центра с неравновесными двухуровневыми системами полимеров и стекол.

В третьей главе проводится теоретическое исследование спонтанных квантовых прыжков для случая взаимодействия хромофора с одной ДУС из ближайшей окрестности. Обсуждается проблема появления двух коэффициентов поглощения. С помощью полученных результатов обрабатываются экспериментальные данные по временному уширению оптических линий одиночных молекул.

В четвертой главе проводится теоретическое рассмотрение спонтанных квантовых прыжков для случая взаимодействия хромофора примесной молекулы с двумя ДУС из ближайшей окрестности. С помощью полученных результатов обрабатываются экспериментальные данные по временному уширению оптических линий одиночных молекул.

В пятой главе проводится теоретическое исследование светоиндуцированных квантовых прыжков для случая взаимодействия примесной молекулы с одной ДУС. Построена теория светоиндуцированного уширения оптической линии одиночной молекулы.

В заключении кратко сформулированы основные результаты и выводы, полученные в ходе проведенных теоретических исследований.

Основное положение, выносимое на защиту:

Динамическая теория формы оптической полосы одиночной молекулы, построенная в данной диссертации, в состоянии описать флуктуации коэффициента поглогцения и временное умирение оптических линий индивидуальных молекул, опираясь главным образом на гамильтониан и начальные условия системы.

По теме диссертации имеются следующие четыре публикации:

1. Осадько И.С., Хоц Е.В. Временное уширение оптических линий индивидуальных молекул и молекулярных ансамблей. Изв.АН. сер.физ., 2002, Т.66, №3, С.309.

2. Osad'ko I.S., Khots E.V. Scan time dependence of single molecule optical lines of polymers and glasses. Single Mol. 2002, Y.3. №4, P.236.

3. Osad'ko I.S., Khots E.V. Dynamical theory for jumping optical lines of single molecules. Proceedings of The IX International Conference on Quantum 0ptics'2002, Belarus, Raubichi, May, 2002, P.26.

4. Osad'ko I.S., Khots E.V. Quantum mechanical theory for fluctuating absorption coefficient of single molecules. Proceedings of International Conference on Luminescence and Optical Spectroscopy of Condensed Matter (ICL'02), Hungary, Budapest, August, 2002, P.41.

Основные результаты и выводы, полученные в диссертации, сводятся к следующему.

1 .Установлена связь между коэффициентом поглощения одиночной молекулы, измеряемого обычно с помощью сканов лазерной частоты (однофотонный метод счета фотонов) и двухфотонным коррелятором (двухфотонный метод счета). Этот результат отражен в формуле (2.4.13). Соотношение (2.4.13) позволило сделать вывод, что одно- и двухфотонные методы счета дают одинаковую зависимость формы оптической полосы от времени скана или задержки между фотонами пары.

2.Установлена зависимость коэффициента поглощения одиночной молекулы от времени скана и начальных условий. Этот результат отражен в формулах (2.4.9), (2.4.10) и (2.4.11). Показано, что такого рода зависимость приводит к: а) двум коэффициентам поглощения в случае взаимодействия хромофора примесной молекулы с одной ДУС из ближайшей окрестности; б) четырем коэффициентам поглощения в случае взаимодействия хромофора примесной молекулы с двумя ДУС из ближайшей окрестности.

3.Получены выражения для средней длительности on- и off- интервалов как для случая темновых так и для случая светоиндуцированных туннельных переходов в одной ДУС. Эти результаты отражены в формулах (3.3.18), (3.3.19) - для темнового и (5.1.34),(5.2.25)- для светоиндуцированного туннелирования ДУС. Полученные результаты позволяют с большой степенью достоверности ответить на вопрос: имеет ли место светоиндуцированное туннелирование в ДУС?

4.Построена теория временного уширения линии одиночной молекулы при темновом туннелировании в ДУС. Эта теория позволяет объяснить резкое временное уширение полосы за счет слияния линий.

5.Предложено простое качественное объяснение светоиндуцированного временного уширения оптической линии одиночной молекулы.

6. Построена теория светоиндуцированного временного уширения оптической линии одиночной молекулы. Показано, что в случае светоиндуцированных переходов в ДУС, одиночная линия поглощения испытывает с течением времени уширение.

7.Проведено сравнение теории уширения оптической линии при спонтанном и светоиндуцированном туннелировании в ДУС с экспериментальными данными по уширению индивидуальных молекул, внедренных в полимерную матрицу.

Не смотря на то, что СОМ является молодым разделом лазерной спектроскопии молекул, уже сегодня СОМ указывается в качестве одного из перспективных подходов к экспериментальной реализации квантовой информатики (КИ) [117].

На сегодняшний день СОМ нашла практическое применение во многих областях науки. Однако для правильной трактовки экспериментальных фактов необходима теория. Так в диссертации на основе динамической теории формы оптической полосы проведено теоретическое исследование ряда эффектов, которые имеют место в практической СОМ в случае внедрения молекулы в аморфную матрицу.

Полученные в диссертации результаты помогают не только правильно интерпретировать экспериментальные данные, но также дают некоторые рекомендации экспериментаторам по проведению эксперимента в СОМ с целью ответа на вопрос: что необходимо измерить для получения нужной экспериментатору информации.

В заключении автор считает своим долгом выразить глубокую и искреннюю благодарность своему научному руководителю доктору физ.- мат. наук Осадько И.С. и научному консультанту доктору физ.- мат. наук Витухновскому А.Г. за постоянное внимание и помощь, оказанные при выполнении работы.

Заключение

Основу диссертационной работы составляет динамическая теория флуктуации оптической полосы одиночной молекулы, внедренной в неупорядоченные матрицы, типа полимеров и стекол. Эта теория позволяет описать:

1) флуктуации коэффициента поглощения в спектроскопии одиночных молекул

2) различное временное уширение оптических линий индивидуальных молекул.

Показано, что динамическая теория оптической полосы, опирающаяся на гамильтониан системы, обязательно должна включать в себя начальные условия, т.к. именно наличие начальных условий позволяет динамической теории описывать квантовые прыжки спектральной линии, потому что каждый квантовый прыжок означает изменение начальных условий.

Показано, каким образом нужно выбирать эти условия, чтобы теория правильно описывала квантовые прыжки спектральной линии.

1. Anderson P.W., Halperin B.1., Varma C.M. // Phil. Mag. 1972, Y.25, P.l.

2. Phillips W.A. // J.Low Temp. Phys. 1972, V.7, P.351.

3. Hegarty J., Yen W.H. // Phys. Rev. Lett. 1979, V.43, P.l 127.

4. Thijssen H.P.H., Dicker A.I.M., Volker S.// Chem. Phys. Lett. 1982,V.92,P7.

5. Thijssen H.P.H., van der Berg R.E., Volker S. // Chem. Phys. Lett. 1983, V.97, P.295.

6. Thijssen H.P.H., van der Berg R.E., Volker S. //Chem. Phys. Lett.1983, V.107, P.23.

7. Talon H., Fleury L., Bernard J., Orrit M. // JOSA.B. 1992, V.9, P.825.

8. Single-Molecule Optical Detection. Imaging and Spectroscopy, Ed. By Basche Th , Moerner W.E., Orrit M., Wild U.P. Weinbeim:VCH 1996.

9. Boiron A.M., Tamarat Ph., Lounis В., Brown R., Orrit M.// Chem. Phys. 1999,V.247, P.l 19.10. //Scanning Tunneling Microscopy, Eds. Gunterrodt H.J. and R. Wiesendanger R., Springer Series in Surface Scince, V.20, Berlin: Springer-Verlag, 1992.

10. Binning G., Rohrer H.// Helv. Phys. Acta. 1982, V.55, P.726.

11. Binning G., Rohrer H., Gerber Ch., Weibel E. //Appl. Phys. Lett. 1982, V.40, P.178.

12. Binning G., Rohrer H., Gerber Ch., Weibel E. // Physica B. 1982, V.109/110, P.2075.

13. Marquet J., Gulhaar L., and Jacobi K. // Appl. Phys. Lett. 2001, V.78, P.2309.

14. Travaglini G., Rohrer H., Amrein M., Gross H. // Surf. Sci. 1987, V.181, P.380.

15. Dunlap D.D., Bustamante C. //Nature 1989, V.342, P.204.

16. Clemmer C.R., Beebe T.P. // Scince 1991, V.251, P.640.

17. Heckl W.M., Binning G. // Ultramicroscopy 1992, V.42-44, P. 1073.

18. Bustamante C., Vesenka J., Tang C.L., Rees W., Guthod M., Keller R. //Biochemistry 1992, V.31, P.22.

19. Vesenka J., Guthod M., Tang C.L., Keller R., Delaine E., Bustamante C. // Ultramicroscopy 1992, V.42-44, PI243.

20. Murray M.N., Hansma H.G., Bezanilla M., Sano Т., Ogletree D.F., Kolbe W., Smith C.L., Cantor C.R., Spengler S., Hansma P.K., Salmeron M. //Proc. Natl. Acad. Sci. USA. 1993, V.90, P3811.

21. Приходько А.Ф. // Оптика и Спектроскопия. 1957, Т.З, С.434.

22. Pesteil P. //Ann. Phys. 1955, V.10, P. 128.

23. McClure D.S. // Electronic Spectra of Molecules and Ions in Crystals. In Solid State Physics; Seitz F., Turnbull D., Eds.; Academic Press: New York, 1959, V.8.

24. Шпольский Э.В., Ильина А.А., Климова Л.A. // ДАН СССР 1952, T.87, С.935.

25. Rebane К.К., Khizhnyakov V.V. // Opt. Spectrosk. 1963, V.14, P.362.

26. Richards J.L., Rice S.A. // J. Chem. Phys. 1971, V.54, P.2017.

27. Osad'ko I.S., Personov R.I., Spol'skii E.V. // J.Lum. 1973, Y.6, P.369.

28. Personov R.I., Godyaev E.D., Korotaev O.N. // Sov. Phys. Solid. State. 1971, V.13, P.88.

29. Персонов Р.И., Осадько И.С., Годяев Э.Д., Альшиц ЕМ.// ФТТ 1971, Т.13, С.2653.

30. Personov R.I., Al'shits E.I., Bykovskaja L.A. // Opt. Commun. 1972, V.6, P.169.

31. Персонов Р.И., Альшиц Е.И., Быковская JI.A, Харламов B.M., // ЖЭТФ. 1973, Т.63, С.1825.

32. Kharlamov В.М., Personov R.I.; Bykovskaya L.A. // Opt. Commun. 1974, V.12, P. 191.

33. Гороховский A.A., Каарли P.K, Ребане Л.А. // Письма в ЖЭТФ. 1974, Т.20, С.474.

34. Авармаа Р.А., Мауринг К.Х. // Опт.спектр. 1976, Т.41, С.393.

35. Shelby R.M., Macfarlane R.M. // Chem.Phys.Lett. 1979, V.64, P.545.

36. Коротаев O.H., Персонов Р.И. // Опт.спектр. 1972, Т.32, С.900.

37. Hayes J.M., Small G.J. //J.Lum. 1979, V.18/19, P.219.

38. Hayes J.M., Small G.J. // Chem. Phys. 1978, V.27, P.151.

39. Hayes J.M, Small G.J. // Chem. Phys. Lett. 1978, V.54, P.435.

40. Kimble H.J, Dagenais M., and Mandel L. // Phys. Rev. Lett. 1977, V.39, P.691.

41. Kimble H.J. and Mandel L.// Phys. Rev. A. 1976, V.13, P.2123.

42. Kimble H.J and Mandel L. // Phys. Rev. A. 1977, V.15, P.689.

43. Dagenais M., and Mandel L. // Phys. Rev. A. 1978, Y. 18, P.2217.

44. Kimble H.J., Dagenais M, and Mandel L. // Phys .Rev. A. 1978, Y.18, P.201.

45. Bergquist J.C., Hulet R.G., Itano W.M., Wineland D.J. // Phys. Rev. Lett. 1986, V.57, P. 1699.

46. Diedrich F., Walther, H., // Phys. Rev. Lett. 1987, V.58, P.203.

47. Diedrich F., Krause S., Rempe G., Scully M.O., Walther H. //J. Quantum. Electron. 1988, V.24, P. 1314.

48. Wineland D.J., Itano, W.M., Bergquist J.C. // Opt.Lett. 1987, V.12, P.389.

49. Nguyen D.C., Keller R.A., Jett J.H., Martin J.C. // Anal.Chem. 1987, V.59, P.2158.

50. Lange R., Grill W., Martienssen W.// Europhys.Lett. 1988, V.6, P.499.

51. Moerner W.E., Kador L.I/ Phys.Rev.Lett. 1989, V.62, P.2535.

52. Kador L., Home D.E., Moerner W.E. //J.Phys.Chem. 1990, V.94, P.1237.

53. Bernard J., OrritM.// Acad.Sci. Paris. 1990, Y.311, P.923.

54. Orrit M., Bernard J.// Phys.Rev.Lett. 1990, V.65, P.2716.

55. Wrachtrup J., C. von Boreryskowski, Bernard J., Orrit M., R. Brown R. //Nature. 1993, V.363, P.244.

56. Koehler J., Disselhorst J.A.J.M, Donekerrs M.C.J.M., Groenen E.J.J., Schmidt J., Moerner W.E. // Nature. 1993, V.363, P.242.

57. Wrachtrup J., C. von Boreryskowski, Bernard J., Brown R., Orrit M. //Chem. Phys. Lett. 1995, V.245, P.262.

58. Fleury L.; Tamarat Ph., Lounis В., Bernard J., Brown R., Orrit M. //Chem. Phys. Lett. 1995, V.236, P.87.

59. Orrit M., Bernard J., Zumbusch A., Personov R.I. // Chem. Phys. Lett. 1992, V.196, P.595.

60. Wild U.P., Guttler F, Pirotta M., Renn A. // Chem. Phys. Lett. 1992, V.193, P.451.

61. Burkhalter F.A., Suter C.W., Wild U.P., SamoilenkoV.D., Rasumova N.V., Personov R.I.// Chem. Phys. Lett. 1983, V.84, P.483.

62. Bogner U., Schats P, Seel R., Maier M. // Chem. Phys. Lett. 1983, V.102, P.267.141

63. Ambrose W.P., Moerner W.E. //Nature. 1991, V.349, P.225.

64. Basche Th., Moerner W.E., Orrit M., Talon H.//Phys.Rev.Lett. 1992,V.69, P.1516.

65. Moerner W.E., Plakhotnik Т., Irngartinger Th, Mauro Croci, Palm V., Wild Urs.P, //J. Phys. Chem. 1994, V.98, P. 1382.

66. Bernard J., Fleury L., Talon H., Orrit M. //J.Chem.Phys. 1993, V.98, P.850.

67. Basche Th., Kummer S., Brauchle C. //Nature. 1995, V.373, P. 132.

68. Basche Th, and Moerner W.E.// Nature. 1991, V.355, P.355.

69. AmbroseW.P., Basche Th., and Moerner W.E. // J .Chem. Phys. 1991,V.95, P.7150.

70. Lu H.P., Xun L., X. Xie X.S. // Science. 1998, Y.282, P. 1877.

71. Zeller R.C., Pohl R.O. // Phys.Rev.B. 1971, V.4, P.2029.

72. Осадько И.С. //Селективная спектроскопия одиночных молекул. Физматлит М., 2000.

73. Pohl R.O. // In Amorphous solids. Low temperature properties; Phillips W.E. Ed.; Springer - Verlag: Berlin, 1981, P.27.

74. Golding В., Graebner J.E., Schutz R. // J. Phys. Rev. B. 1976, V.14, P.1660.

75. Black J.L, Halperin B.I. //J. Phys. Rev. B. 1977, V.16, P.2879.

76. Golding В., Graebner J.E., Halperin B.I., Schutz R. // J. Phys. Rev. Lett. 1973, V.30, P.233.

77. Graebner J.E., Allen L.C., Golding В., Kane A.B. // Phys. Rev. B. 1983, V.27, P.3697.

78. Osad'ko I.S. //Spectroscopy and Excitation Dynamics of Condensed Molecular Systems, ed. By V. Agranovich and R. Hochstrasser, North Holland, Amsterdam 1983, P.437.

79. Rebane K.K. // Impurity Spectra of Solids. Plenum Press; New York. 1970.

80. Osad'ko I.S. // Phys. Rep. 1991, V.206, P.45.

81. Duppen K., MolenKamp L.W., Morsin J.B.L., Wiersma K.D.A. and Trommsdorff H.P. // Chem. Phys. Lett. 1981. V.84, P.421.

82. Осадько И.С. //ЖЭТФ. 1996, V.109, P.805.

83. Breinl W., Friendrich J., and Haarer D. //J. Chem. Phys. 1984, V.81, P.3915.

84. Littau К., Bay Y.S., and Fayer M.D. // J. Chem. Phys. 1990, V.92. P.4145.

85. Meijers H.C. and Wiersma D.A. // J. Chem. Phys. 1994, V.101, P.6927.

86. Zilker S. and Haarer D.// Chem. Phys. 1997, V.220, P. 167.

87. Narasimhan L.R., Bay Y.S., Dugan M.A., Fayer M.D. // Chem. Phys. Lett. 1991, V.176, P.335.

88. Gruzdev N.V., Sil'kis E.G., Titov V.E., Vainer Yu.G. //J. Opt. Soc. Am. B. 1992, V.9, P.941.

89. Breinl W., Friendrich J., Haarer D. // J. Chem. Phys. 1984, V.81, P.3915.

90. Anderson P.W, Weiss P.R. //Rev. Mod. Phys. 1953, V.25, P.269.

91. Anderson P.W. // J. Phys. Soc. Japan 1954 V.9, P.316.

92. Осадько И.С // ЖЭТФ. 1999, V.l 16, P.962.

93. Осадько И.С. // ЖЭТФ 1998, Т. 113.С. 1606.

94. Осадько И.С. // ЖЭТФ 1990Д.98.С.1045.

95. Fleury L., Zumbusch A., Orrit М., Brown R., Bernard J. //J. Lum.1993, V.56, P.15.

96. Loudon R. //The Quantum Theory of Light: Oxford University, Oxford, 1973, Chaps 5 and 9

97. Kettener R., Tittel J., Basche Th. and Brauchle C. // J. Chem .Phys 1994, V.98, P.6671.

98. Plakhotnik T. and Walser D. // Phys. Rev. Lett 1998, V.80, P.4064.

99. Naumov A.V., Vainer Yu.G., Bauer M., Zilker S. and Kador L. // Phys. Rev. В 2001, V.63, P.212302.

100. Donskoi V., Zaitsev N.N. and Osad'ko I.S // Chem. Phys. 1993, V.176, P.135.

101. Reilly P.D. and Skinner J.L. // J. Chem. Phys. 1994, V.101, P.959.

102. GevaE. and Skinner J.L .//J. Phys. Chem. 1997,V.101, P.8920.

103. GevaE. and Skinner J.L. // J. Phys. Chem. 1998, V.109, P.4920.

104. Plakhotnik T. // J. Lum. 1999, V.83/84, P.221.

105. Barkai E., Silbey R. and Zumoffen G. // Phys. Rev. Lett. 2000, V.84, P.5332.

106. Osad'ko I.S. and YershovaL.B. // J. Chem. Phys. 2000, V.l 12, P.9645.

107. Osad'ko I.S. and Yershova L.B. // J. Lum. 2000, V.86, P.211.