Теория сверхизлучения системы ядерных спинов тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.02 ВАК РФ

Введение

1. Сверхизлучение в ЯМР

1.1. Общие положения.

1.2. Эксперимент по обнаружению сверхизлучения системы ядерных спинов.

1.3. Уравнения Максвелл а-Блоха.

1.4. Выводы.

2. Уширение спектральной линии ЯМР

2.1. Общие положения.

2.2. Спектр ларморовых частот

2.2.1. Случай низких концентраций 1)

2.2.2. Случай средних и высоких концентраций

2.2.3. Оценка влияния границы образца.

2.2.4. Оценка протяженности крыльев распределения

2.3. Метод моментов Ван-Флека.

2.3.1. Функция формы.

2.3.2. Вычисление нормировочного множителя

2.3.3. Вычисление второго момента.

2.3.4. Случай стохастического распределения спинов

2.4. Численный статистический расчет контура уширения спектральной линии ЯМР.

2.4.1. Стохастическое распределение спинов по объему образца

2.4.2. Учет молекулярной структуры.

2.5. Выводы.

Модель сверхизлучения с учетом неоднородности локального поля

3.1. Общие положения.

3.2. Уравнение связи с полем резонатора

3.3. Система уравнений.

3.4. Оценка пороговых условий сверхизлучения.

3.5. Выводы.

Динамическая модель сверхизлучения на основе диполь-дипольных взаимодействий

4.1. Общие положения.

4.2. Поле магнитных диполей.

4.2.1. Векторный потенциал изменяющегося диполя

4.2.2. Магнитное поле изменяющегося диполя

4.2.3. Исключение быстроизменяющейся компоненты

4.3. Система уравнений.

4.4. Выводы.

Анализ полученных результатов и их сравнение с экспериментальными данными

5.1. Модель сверхизлучения с учетом уширения спектра ЯМР.

5.2. Модель на основе прямых диполь-дипольных взаимодействий

5.3. Выводы.

- 5

Актуальность проблемы. Теория спонтанного распада была предложена Дираком [1] в 1927 году. Переход атома из возбужденного состояния в основное может произойти вследствие взаимодействия с квантованным электромагнитным полем. Непосредственное применение этой теории к системе нескольких атомов возможно лишь в отсутствии корреляций между ними (то есть при слабом межатомном взаимодействии). В таком случае мы получим хорошо известную экспоненциальную зависимость распада, одним из примеров которой является затухание люминесценции.

Принципиальная идея о возможности наблюдения сверхизлучения была высказана Дике [3] еще в 1954 году. Он обратил внимание на необходимость учета межатомного взаимодействия, происходящего через обычное электромагнитное поле. Такое взаимодействие приводит к появлению корреляций между атомными магнитными моментами. Как следствие, изменение состояния одного спина может спровоцировать переходы ближайших соседей, порождая лавинообразный процесс. Дике показал, что характерное время излучения многоатомной системы обратно пропорционально числу ядер, а динамика процесса носит не экспоненциальный, а импульсный характер.

Таким образом, сверхизлучение представляет собой коллективный спонтанный распад совокупности первоначально возбужденных излучателей, протекающий в условиях слабой фазовой релаксации. Характер процесса для большого числа взаимодействующих излучателей N 1 может быть существенно отличным от спонтанного распада Л^ независимых источников.

- 6

Интенсивное изучение сверхизлучения было стимулировано в 1973 году появлением первой экспериментальной работы Скрибановича и др. [18] по наблюдению сверхизлучающего импульса на переходе между вращательными подуровнями молекул газа НГ в инфракрасном диапазоне длин волн (Л = 84мкм). При этом наблюдалась значительная задержка излучения после накачки образца, а интенсивность, по сравнению с обычным спонтанным излучением, была больше на 10 порядков.

К настоящему времени проведен ряд экспериментов по наблюдению явления сверхизлучения в газовых средах [18-20,24], твердых телах [2729], а так же в системах электронных [7,8] и ядерных спинов [30,31].

Из экспериментально подтвержденных характеристик сверхизлучения можно отметить следующие.

1) Большое время задержки от момента накачки системы.

2) Малое время высвечивания.

3) Большую интенсивность импульса сверхизлучения.

Одним из малоизученных явлений на сегодняшний день является сверхизлучение системы ядерных спинов на переходе между зееманов-скими уровнями в магнитном поле в твердотельных образцах с длинами волн, большими размеров образца (Л > /) [25,30,31,36,41,43].

Возможность наблюдения сверхизлучения в системе ядерных спинов, помещенных в магнитное поле, обсуждалась Бломбергеном и Паундом [4] одновременно с публикацией работы Дике [3] еще в 1954 году.

Хорошо известно, что обычное спонтанное излучение электронного или ядерного спина, находящегося в постоянном магнитном поле не может происходить из-за очень больших времен спонтанного распада ц. Для изолированного электронного или протонного спина, помещенного

- 7 в магнитное поле Щ ~ 104Э, время спонтанного распада то составит « 1018 и « 1025 секунд соответственно.

Как было показано Дике [3], характерное время распада многоатомной системы, обладающей сильным межатомным взаимодействием, т = то/N. Поскольку N может достигать ~ 1024, то возникновение генерации возможно.

Однако, в системах ядерных спинов, не обладающих регулярной структурой, диполь-дипольное взаимодействие препятствует развитию процесса сверхизлучения. Ширина зеемановского перехода зависит от величины магнитного поля. Такое поле образуется как за счет внешнего магнитного поля, так и всеми электронными и ядерными магнитными моментами образца, а так же и под влиянием других факторов. Вследствие чего, появляется разброс резонансных частот отдельных спинов, приводящий с течением времени к распаду первоначально коррелированного состояния фаз магнитных моментов.

Характерное время такого распада Т2 называют постоянной спин-спинового взаимодействия. Для возникновения сверхизлучения необходимо, чтобы процесс развивался за время т < Тч- Эта постоянная может быть оценена по величине взаимодействия спинового магнитного момента /./, на среднем расстоянии /.т1//3, где п - концентрация спинов в образце. В таком случае, характерное время дефазировки Т\ ~ Н/^п. Расчеты показывают, что характерное время распада ядерной многоспиновой системы г превышает Т2, как минимум, на два порядка.

Возникновения сверхизлучения в такой системе все же можно добиться, как было показано Бломбергеном и Паундом [4], помещая образец в резонатор (смотри раздел 1).

Квантово-механическое описание многоспиновой системы с примене

- 8 нием нестационарного уравнения Шредингера в условиях сильного взаимодействия представляет собой слишком громоздкую задачу. Помимо этого возможны, по крайней мере, два подхода для создания теоретического описания явления сверхизлучения в указанных выше условиях. Первый основан на модификации уравнений Блоха посредством учета неоднородности локального поля. Второй - на создании динамической модели, учитывающей прямое диполь-дипольное взаимодействие.

Целью настоящей работы является создание теоретического описания явления сверхизлучения между зеемановскими уровнями в системе ядерных спинов, помещенной в резонатор.

Для достижения поставленной цели необходимо решить следующие отдельные задачи .

1) Провести исследование функции распределения локального магнитного поля, обусловленного магнитными моментами протонов и электронов.

2) Разработать теоретическое описание явления сверхизлучения на основе уравнений Блоха с учетом влияния локального магнитного поля, на динамику генерации радиочастотного сигнала в системе ядерных спинов.

3) Провести решение уравнений Блоха и сравнение теоретических исследований, результатов численных расчетов, выполненных на основе разработанных моделей, с экспериментальными данными.

Структура работы. Диссертация состоит из введения, пяти разделов, заключения, списка литературы из 63 наименований и приложения, содержит 155 страниц текста и 13 рисунков.

5.3. Выводы

Представлен сравнительный анализ данных эксперимента [31] и результатов проведенных применительно к нему численных расчетов на основе предложенных в настоящей диссертационной работе моделей (разделы 3 и 4).

Обе модели показали лучшее соответствие эксперименту, по сравнению с работами [35,36]. С их применением удалось реализовать режим одиночных импульсов при больших значениях начальной поляризации, чего не удавалось достичь ранее.

Модель, основанная на полуфеноменологических уравнениях Блоха для парциальных компонент намагниченности с учетом неоднородности локального поля (раздел 3), показала лучшее соответствие эксперименту. Однако, не удалось отказаться от использования феноменологического параметра Т^ характеризующего динамическое взаимодействие поперечных компонент дипольных магнитных моментов излучателей.

Другая модель (раздел 4), использующая классические эквиваленты уравнений для движения каждого дипольного магнитного момента в изменяющемся магнитном поле не использует феноменологических параметров. Видимо, отсутствие учета уширения спектра ЯМР, формируемого примесными дипольными моментами, а так же в силу специфики полуклассического подхода не удалось реализовать некоторые режимы генерации.

Тем не менее, обе предложенные модели могут быть использованы для описания сверхизлучения системы частиц, обладающих дипольными моментами, длина волны которого много больше размеров образца (А /), в образце помещенном в резонатор во внешнем постоянном магнитном поле.

- 99

Причем, первая из выше упомянутых моделей позволяет учитывать функцию распределения локального поля любой произвольной формы, а во второй реализован непосредственный учет структуры вещества (стохастическая, кристаллическая, молекулярная, и т.п.). 100

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

В настоящей диссертационной работе исследовано сверхизлучение между зеемановскими уровнями в постоянном магнитном поле твердотельной системы ядерных спинов с размерами много меньшими длины волны излучения (I С А), помещенной в резонатор. Основными научными результатами являются.

1) Разработана теория ядерного сверхизлучения с применением уравнений Блоха при учете неоднородности локального магнитного поля (раздел 3).

Разработанная теория позволяет описывать сверхизлучения в образце с размерами I <С А, находящимся в резонаторе для частиц, обладающих дипольным моментом и помещенных во внешнее постоянное магнитное поле. Причем, может быть применена любая, диктуемая строением вещества и спецификой постановки задачи, форма распределения неоднородности локального поля.

Проведено сравнение результатов численных расчетов (подраздел 5.1) для системы протонных спинов с применением распределения локального поля, полученного в разделе 2 в соответствии с данными эксперимента [31]. Показано хорошее соответствие на всех режимах генерации (погрешность не превысила 20%).

2) Проведено теоретическое исследование формы спектральной линии ЯМР (раздел 2). Выявлено, что основной вклад в уширение линии вносит неоднородность поля, вызванная нерегулярно расположенными электронными и ядерными спиновыми магнитными моментами.

- 101

Определен параметр, позволяющий различать два характерных случая

Р = rmin/ni где: fmin ~ минимальное расстояние между спинами; п - концентрация спинов.

- Если ¡3 1, то наиболее подходящей является функция распределения Лоренца (смотри пункт 2.2.1). Этот случай может соответствовать, например, уширению спектра, вызванному примесями, концентрация которых существенно меньше концентрации излучателей.

- В противном случае, если /3 1, то наиболее точной аппроксимации соответствует функция нормального распределения (смотри пункт 2.2.2). Такое уширение линии ЯМР формируется, например, за счет диполь-дипольного взаимодействия самих излучателей.

Выявлено, что определяющий вклад в формирование локального магнитного поля в случае стохастической спин-ситемы в выбранной точке вносит окрестность этой точки, ограниченная несколькими средними межспиновыми расстояниями. Вследствие чего, влиянием границы образца на уширение линии ЯМР (внося погрешность, не более 1%) можно пренебречь.

Анализ данных эксперимента [31] показал, что в используемом образце (пропандиол-1,2 - С^Н^Оъ) преимущественный вклад (>70%) в формирование уширения линии ЯМР вносят электронные спины примесных ионов Сгь+.

- 102

Проведен расчет полуширины распределения квантово-механичес-ким методом моментов Ван-Флека для случая полной инверсии. Выяснено, что стохастичность распределения магнитных моментов по объему образца нивелирует разницу между полной инверсией и случаем высокотемпературного распределения по энергиям [10]. При наличии корреляций в расположениях магнитных моментов, появляется дополнительное уширение линии ЯМР, являющееся предметом дальнейшего изучения.

Численная оценка полуширины распределения, полученной методом моментов Ван-Флека, показала хорошее соответствие результатам статистического подхода (погрешность не превысила 25%).

3) Разработана модель ядерного сверхизлучения, использующая прямой динамический учет диполь-дипольного взаимодействия.

Такой подход позволил отказаться от феноменологического параметра Т2, характеризующего диполь-дипольное взаимодействие поперечных компонент магнитного поля и от непосредственного учета неоднородности локального поля спин-системы. Оба этих компонента получаются естественным образом.

Сравнение результатов расчетов (подраздел 5.2), выполненных для системы протонных спинов с данными эксперимента [31] для образца пропандиол-1,2 показало хорошее соответствие на большинстве режимов генерации.

Данная модель не позволила объяснить режим генерации без реверса поляризации (населенности). Такой режим наблюдается [31] в области малых начальных поляризаций, что приводит к возможности появления нескольких импульсов сверхизлучения. Кроме того,

- 103 не удалось обнаружить пороговое значение расстройки резонанса, больше которой не наблюдается генерация.

Это можно объяснить отсутствием в данной модели учета уши-рения линии ЯМР за счет примесей. Кроме того, в отличие от квантовой интерпретации, статическая компонента суммарного локального магнитного поля к-го спина Н'кг существенно зависит от ориентации остальных магнитных моментов. В области, когда 2-компонента макроскопической намагниченности Мг ~ 0, влияние неоднородности продольных компонент магнитного поля, вносящих дефазирующий вклад будет минимальным, а сфазированных продольных компонент - максимальным. Следовательно, создаются лучшие условия для сверхизлучения, чем в квантовой картине, что может приводить к вышеуказанным результатам.

Тем не менее, предложенная модель может быть с успехом использована для описания сверхизлучения в помещенном в резонатор образце с характерными размерами, много меньшими длины волны излучения (/ <С А) и слабой концентрацией примесей, которая может оказывать существенное влияние на форму линии ЯМР в постоянном внешнем магнитном поле. Причем, структура вещества не накладывает каких-либо ограничений, поскольку модель носит достаточно универсальный характер и может быть гибко адаптирована к любому строению вещества (молекулярному, кристаллическому, и т.п.).

По сравнению с работами [35,36] основным качественным результатом обоих подходов (динамического - раздел 4, и основанного на учете неоднородности локального поля - раздел 3) в объяснении характеристик сверхизлучения, наблюдавшихся в эксперименте [31] с использованием в качестве образца пропандиола-1,2 явилась возможность объясне

- 104 ния возникновения одиночного импульса при большой начальной поляризации.

В заключение автор выражает свою глубокую признательность научному руководителю Трифонову Евгению Дмитриевичу за предложенную тему исследования, руководство работой и ее обсуждение. Булянице Дмитрию Семеновичу и Зайцеву Александру Ивановичу за обсуждение результатов работы и разностороннюю помощь. А так же всем сотрудникам кафедры Теоретической физики и астрономии РГПУ им. А.И. Герцена за постоянное внимание и отзывчивость.

- 105

1. Dirac РА.М., Emission and absorption of radiation Proc. R. Soc. A 114, p.243, 1927.

2. A^an Vleck J.H. Phys. Rev., 74, p.1168, 1948.

3. Dicke R.H., Coherence in spontaneous radiation processes Phys. Rev. 93, p.99, 1954.

4. Blombergen N., Pound R., Radiation dumping in magnetic resonance experiments ~ Phys. Rev. 95 p.8, 1954.

5. Эндрю. Э. Ядерный магнитный резонанс Москва, 1957.

6. Андерсен A. Phys. Rev., 74, p.1168, 1957.

7. Fener G., Gordon J.P., Buehler E., at.al. Spontaneous emission of radiation from electron spin system Phys. Rev. 109, p.221, 1958.

8. Chester P.F., Wagner R.E., Castle J.G., Two level solid state master ~ Phys. Rev. 110, p.281, 1958.

9. Yariv A.J. Spontaneous emission from an inverted spin system J. Appl. Phys, 31, p740, I960.

10. Абрагам А. Ядерный магнетизм Москва, Изд-во иностр. лит.,1963.

11. Jeffers С. Dynamic Nuclear Orientation New York, Interscience, 1963.

12. Александров И.В. Теория ядерного магнитного резонанса Москва,1964.- 106

13. Сликтер Ч. Основы теории магнитного резонанса Москва, Изд-во иностр. лит., 1967.

14. Альтшулер С.А., Козырев Б.М., Электронный парамагнитный резонанс, ~ Наука, Москва (1972).

15. Абрагам А., Гольдман М. Ядерный магнетизм: порядок и беспорядок Т. 1, Т.2, Москва, 1984.

16. Соколов И.В., Трифонов Е.Д., Коллективное спонтанное излучение многоатомных систем ЖЭТФ, т.65, с.74, 1973.

17. Вонсовский С.В. Магнетизм микрочастиц Москва, Наука, 1973.

18. Skribanowitz N., Herman I.P., MacGillivray J.С., Feild M.S., Observation of Dicke super-radiance in optically pumped HF gas Phys. Rev. Lett 30 p.309, 1973.

19. Туркин H.Г., Якунин В.П., Влияние охлаждения на характеристики импульсного сверхизлучения неона Оптика и спектр. 36, с.1072, 1974.

20. Flusberg A., Mossberg Т., Hartmann S.R., Observation of Dicke super-radiance at 1.30mm in atomic TL vapor Phys. Rev. Lett. A 58, p.373, 1976.

21. Уо Дж. Новые м,em,оды ЯМР в твердых телах Москва, 1978.

22. Хэммерлен У., Меринг М. ЯМР высокого разрешения в твердых телах Москва, 1980.

23. Андреев А.В., Емельянов В.И., Ильинскиб Ю.А., Коллективное спонтанное излучение (сверхизлучение Диек) УФН, Т.131, С.653, 1980.- 107

24. Егоров B.C., Зацерковнюк Н.М., Исследование характеристик суперизлучения неона с длиной волны А = 165.3мж при импульсном разряде в капилляре Оптика и спектр. 50 с.858, 1981.

25. Зайцев А. И., Малышев В. А., Трифонов Е.Д., Сверхизлучение многоатомной системы с учетом кулоновского взаимодействия -ЖЭТФ 84, с.475, 1983.

26. Блохинцев Д.И. Основы квантовой механики Москва, Наука, 1983.

27. Зиновьев П.В., Лопина С.В., Набойкин Ю.В., и др., Сверхизлучение в кристалле дефенила с пиреном ЖЭТФ 85, с.1945, 1983.

28. Florian R., Schwan L.O., Schmid D., Time-resolving experiments on Dicke superfluorescence of O^ centers in KCl. Two-color superfluorescence Phys. Rev. A. 29, p.2709, 1984.

29. Варнавский О.П., Киркин А.Н., Леонтович A.m., и др., Когерентное усиление ультракоротких импульсов в активированных кристаллах ЖЭТФ 41, вып.1, с.9, 1985.

30. Киселев Ю. Ф., Прудкогляд А.Ф., Шумовский A.C., Юкалов В.И., Обнаружение явления сверхизлучения системой ядерных магнитных моментов ЖЭТФ 94, Вып.2. с.344, 1988.

31. Бажанов H.A., Ковалев А.И., Поляков В.В. и др., Сверхизлучение на ЯМР в системе протонных спинов в твердотельном образце -Препринт ЛИЯФ 1358, 1988.

32. Аветисян Ю.А., Дифракционные эффекты в сверхизлучении Ленинград, ЛГПИ им. А.И. Герцена, УДК 535.33, 1988.- 108

33. Ландау Jl.Д., Лифшиц Е.М. Теоретическая физика, том 2: Теория поля. Москва, Наука, 1988.

34. Ландау Л.Д., Лифшиц Е.М. Теоретическая физика, том 3: Квантовая механика, нерелятевистская теория. Москва, Наука, 1989.

35. Бажанов Н. А., Буляница Д. С., Ковалев А. И., и др., Сверхизлучение на частоте ЯМР в системе протонных спинов в твердотельном образце ФТТ 31, с.206, 1989.

36. Бажанов Н.И., Буляница Д.С., Ковалев А.И., и др., Сверхизлучение в системе протонных спинов ЖЭТФ 97, Вып.6, с.1995, 1990.

37. Джепаров Ф.С., Хеннер Е.К., ЖЭТФ 104 Вып.5, 3667 (1993).

38. Андреев A.B., Цыганив А.Э.,- Квантовая электроника, 18, Вып.11, с.1379, 1991.

39. Belozerova T.S., Henner V.K., Yukalov V.l. Phys. Rev. В 46, N.2, p.682, 1992.

40. Фокина Н.П., Хуцишвили K.O., Чхаидзе С.Г. ЖЭТФ 102, Вып.З, с.1013, 1992.

41. Yukalov V.l. Origin of pure spin super-radiance Phys. Rev. Lett 75, N.16, p.3000, 1995.

42. Фокина Н.П., Хуцишвили К.О., Чхаидзе С.Г., Ломидзе A.M. ФТТ 37, Вып.7, с.1910, 1995.

43. Yukalov V.l. Phys.Rev. В 53, р.9232, 1996.

44. Benedict M.G., Ermolaev A.M., Malyshev V.A. et.al. Super-radiance: Multiatomic Coherent Emission IOP Publishing, Bristol and Philadelphia, 1996- 109

45. Костаров Д.А., Фокина Н.П., Хуцишвили К.О. ЖЭТФ 112, Вып.2, с.551. 1997.

46. Петрашень М.И., Трифонов Е.Д., Применение теории групп в квантовой механике Москва, УРСС, 1999.

47. Bulyanitsa D.S., Druzhin A.V., Trifonov E.D., Nuclear superradiance of the spin system, Proc. SPIE 4061, p.252-258, 2000.

48. Буляница Д.С., Дружин A.B., Трифонов Е.Д., Сверхизлучение системы ядерных спинов, ЖЭТФ 118, Вып.8, 2000, с.6.

49. Буляница Д.С., Дружин A.B., Трифонов Е.Д., Влияние неоднородности локального поля на сверхизлучение системы ядерных спинов, Известия РАН, Серия физическая, Т.64, N 10, с.2102, 2000.

50. Дружин A.B., Динамическая модель сверхизлучения системы ядерных спинов, Вестник молодых ученых, серия: физические науки, 2000. //в печати.

51. Рыжик И.М., Градштейн И.С., Таблицы интегралов, сумм, рядов и произведений Москва, Гос. изд.-во технико-теоретической лит,-ры, 1951.

52. Смирнов В.И., Курс высшей математики, в 4-х томах Москва, изд.-во технико-теоретической лит.-ры, 1953.

53. Корн Г., Корн Т., Справочник по математике для научных работников и инженеров Москва, Наука, 1968.

54. ХартманФ., Обыкновенные дифференциальные уравнения -Москва, Мир, 1970.- 110

55. Гмурман В.Е., Теория вероятности и математическая статистика Москва, Высшая школа, 1972.

56. Таблицы физических величин под ред. Кикона И.К. Москва, 1976.

57. Камке Э., Справочник по обыкновенным дифференциальным уравнениям Москва, Наука, 1976.

58. Лундин А.Г., Сергеев H.A., Фалалеев О.В. Метод моментов в ЯМР твердого тела В кн: Проблемы магнитного резонанса. Москва, 1978.

59. Ядерный магнитный резонанс, под ред. проф. Бородина П.М. Ленинград, изд.-во ленинградского унив.-та, 1982.

60. Двайт Г.Б., Таблицы интегралов и другие математические формулы Москва, Наука, 1983.

61. Кунцман Ж., Численные методы Москва, Наука, 1979

62. Сена Л.А., Единицы физических величин и их размерности Москва, Наука, 1988.

63. Физические величины, справочник, под ред. Григрьева Г.С. и Мей-лихова Е.З. Москва, Энергоатомиздат, 1991.- Ill