Турбулентность и диссипативные структуры в уравнении Гинзбурга-Ландау с глобальной связью тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

МОСКОВСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ

___им. 1У1.В. Ломоносова___

ФИЗИЧЕСКИЙ ФАКУЛЬТЕТ

На правах рукописи УДК__

БАТТОГТОХ Доржсурэн

ТУРБУЛЕНТНОСТЬ И ДИССИПАТИВНЫЕ СТРУКТУРЫ В УРАВНЕНИИ ГИНЗБУРГА — ЛАНДАУ С ГЛОБАЛЬНОЙ СВЯЗЬЮ

01.04.07 — физика твердого тела

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Москва - 1996

Работа выполнена на кафедре биофизики физического факультета Московской Государственного Университета им. М.В. Ломоиосоьа

Научный руководитель:

доктор физико-математических наук профессор В.А. Твердислоп

Научный консультант:

доктор физико-математических наук А.С. Михайлов

Официальные оппоненты:

Ведущая организация:

доктор физико-математических наук профессор В.А. Давыдов, доктор физико-математических наук B.C. Зыков

Сосу/у^стЬеичь

Институт физико-техн ических проблем

Защита диссертации состоится "2М" ок.Т'ЛЫ^ 1996 года в° часов н заседании диссертационного совета К 053.05.19, отделения физики твердого тел МГУ по адресу: 119 899, ГСП, г. Москва, Воробьевы горы, МГУ, физически факультет, ауд.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке физического факультета МГУ. Автореферат разослан "30' СХЦТ» 996 года

Ученый секретарь

диссертационного совета К 053.05.19, ОФТТ

кандидат физико-математических наук /", / ' ( И.А. Никаноров

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Использование современных методов электронной микроскопии позволило установить, что многие химические реакции между адсорбированными молекулами на поверхностях металлических катализаторов сопровождаются формированием сложных автоволновых структур. Образование автоволновых структур может оказывать существенное влияние на каталитическую активность кристаллов и, поскольку соответствующие процессы широко используются в промышленности и технике, изучение этих эффектов весьма актуально.

Важным классом являются автоколебательные каталитические реакции, сопрождающиеся периодическим изменением химической активности. Эти реакции могут протекать в синхронном режиме, когда колебания скорости реакции на отдельных элементах поверхности жестко скоррелированы по своим фазам. Однако, строгая сихронизация может также нарушаться из-за образования регулярных или хаотических автоволновых структур. Теоретическому исследованию общих закономерностей таких процессов посвящена настоящая диссертация.

При математическом моделировании и численном исследовании каталитических реакций применяются два основных подхода. Первый из них основан на построении детальных моделей, стремящихся возможно полнее учесть все известные механизмы и свойства рассматриваемой реакции. Хотя такой подход продемонстрировал свою плодотворность при изучении ряда реакций, он имеет также определенные ограничения. Даже в наиболее

изученных случаях все еще нельзя быть уверенным, что эксперименты полностью установили механизм протекания реакции. Многие параметры и константы реакций известны лишь приблизительно или по порядку величины. С другой стороны, получаемые при таком подходе математические модели являются обычно довольно сложными и их прямой анализ, способный выяснить зависимость осуществляющихся режимов от параметров системы, бывает затруднен.

Альтернативой служит рассмотрение, в соответствии с си-нергетическим подходом, более общих моделей, которые имеют простую математическую структуру и, хотя они не претендуют на количественное воспроизведение экспериментальных результатов, способны прояснить качественную картину наблюдаемых явлений. Примером такой общей модели явлется комплексное уравнение Гинзбурга-Пандау с глобальной связью, которое описывает систему самовозбуждающихся осцилляторов с локальной диффузионной и глобальной связью между отдельными элементами. Физической причиной глобальной связи для рассматриваемых систем является взаимодействие между удаленными элементами реагирущей поверхности через газовую фазу.

Целью настоящей диссертационной работы является детальное численное моделирование автоволновых процессов в системе, описываемой комплексным уравнением Гинзбурга -йандау с глобальной связью, и построение на этой основе качественной классификации возможных процессов структуро-образования в таких системах.

Научная новизна работы определяется сочетанием аналитического подхода с проведением широкомасштабного численного моделирования, позволяющего построить портрет поведения системы в различных плоскостях ее параметров.

Практическая ценность работы определяется тем, что ее результаты могут быть использованы и уже используются для качественной интерпретации и анализа экспериментов с химическими реакциями на поверхности металлических катализаторов, что в свою очередь вносит вклад в лучшее понимание процессов, имеющих существенное прикладное значение. На эашиту выносятся:

- детальная формулировка условий синхронизации автоколебаний при наличии глобальной связи;

- предсказание и результаты теоретического изучения ячеечных пространственных автоколебательных структур;

- результаты численного моделирования свойств локализованной турбулентности;

- формулировка метода управления турбулентностью с помощью запаздывающей глобальной связи и результаты его численного исследования.

Апробация работы.

Материалы диссертационной работы докладывались и обсуждались на научном семинаре кафедры биофизики физфака НГУ, на двухгодичном отчете института Ф. Габера общества им. М. Планка (Берлин, Германия, 1995), на международном семинаре "Сложная динамика в биологии и химии" (Оденсе, Дания, 1995), на немецко-французской научной конференции "Структурообразование в распределенных неравновесных системах" (Эрфурт, Германия, 1995) и на научной школе "Нелинейная физика сложных систем" (Бад Хонеф, Германия, 1995).

Публикации. По материалам диссертации опубликовано 4 работы.

Структура и объем диссертации.

Диссертационная работа состоит из пяти глав, выводов, 37 рисунков и библиографии, включающей 80 названий цитируемой литературы. Диссертация изложенадо120 страницах.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во ВВЕДЕНИИ обоснована актуальность темы, сформулированы цель и основные задачи работы, охарактеризованы научная новизна и практическая ценность работы.

В первой главе диссертации дан обзор автоволновых явлений при каталитических реакциях на поверхностях монокристаллов и методов их теоретического описания, Изложены наиболее детально изученные каталитические реакции окисления СО на поверхностях платины. Кратко охарактеризован механизм протекания реакции - схема Аенгмюра-Хеншилвуда и причина кинетических осцилляции -индуцированный адсорбатами фазовый переход на поверхности кристалла. Описаны синхронизирующие механизмы, приводящие к установлению макроскопических колебании на поверхности: глобальная связь за счет изменений парциального давления в газовой фазе и диффузия адсорбатов. Охарактеризованы особенности автоволновых и хаотических структур при каталитических реакциях на поверхностях монокристаллов и дан обзор литературы, посвященной моделированию таких структур. Излагается общая схема вывода комплекного уравнения Гинзбурга-йандау из уравнений с реакциями и анализированы устойчивость однородных колебании и обсуждаются ее особенности для рассматриваемых систем.

Во второй главе проведено аналитическое исследование устойчивости однородных колебаний для комплексного

уравнения Гинзбурга-Пандау с глобальной связью

дц/дС = п + (1 + и)д*г)/дх.2 - (1 + 1(3) 1т)|гт) +

и г) = С1/5)/27)(х,1)с!х ,

где п - комплексная амплитуда колебаний, параметры с, (3 учитывают диффузионную связь и нелинейный сдвиг частот, параметр х характиризует фазовый сдвиг между действующей силой глобальной связи и усредненной амплитудой, и р определяет интенсивность глобальной свази.

Линейная устойчивость однородных колебании

определяется путем исследования уравнения для скорости роста у^ моды с волновым числом к:

(у + 2 + З^сог* + к2 Кук + ^соз* + к2) +

+(ек +

¿шп^Л 2/3(1 + усоБх') + ¿к.г + ^ш^)] = 0.

Граница устойчивости однородных колебаний на плоскости (р,*) показана на Рис.1. Расчеты позволяют также найти длину волны первых неустойчивых мод, которые представляют стоячие волны в рассматриваемой системе.

Третья глава посвящено численному моделированию одномерного КУГА с глобальной связью. Вначале рассмотрена область параметров 1+е(3 < 0, где однородные колебания неустойчивы и при отсутствии глобальной связи наблюдается автоволновая турбулентность. Подробно исследован процесс

хЛ

Р^с 1

рЧлс 3

-ъ-

подавления турбулентности с нарастанием глобальной связи и определены основные сценарии восстановления однородных колебании. Турбулентные режимы подавляются либо плавно через возникновение стоячих волн (Рис.2), либо скачкообразно с гистерезисом (Рис 3).

Затем рассмотрена область, где однородные колебания устойчивы в отсутствие глобальной связи. В этой области изучено воздействие глобальной связи на одномерные автоволновые источники - дырки Нозаки-Бекки. Описаны сценарии разрушения дырок и других автоволновых обьектое.

Четвертая глава посвящена систематическому численному исследованию двумерных систем, описываемых комплексным уравнением Гинзбурга-Ландау с глобальной связью. Численные расчеты проводились с использованием явной разностной схемы ка квадратной решетке размером 200 х 200 с граничным условием второго рода (отсутствие диффузионного потока через границу). Для вычислений использовался компьютер - рабочая станция фирмы Silicon Graphics.

Вначале изучено действие глобальной связи на спиральные волны. Установлено, что спиральные волны разрушаются с ростом глобальной связи и что этому предшествует пространственная самолокализация спиральной волны (Рис.4). Затем проведено детальное исследование действия глобальной связи на автоволновую турбулентность. В ходе такого исследования обнаружено, что взаимодействие реакции, диффузии и глобальной связи приводит к появлению нового типа автоволновых структур - гексагональных ячеек в автоколебательной распределенной системе. Рис.5 показывает, как турбулентность сменяется вначале ячеечным режимом, а

- ю -

*л

рмс е

затем однородными колебаниями при увеличении интенсивности глобальной связи (верхний график: эволюция со временем параметра, характеризующего степень синхронизации колебаний, средний: временная развертка вдоль линии, проходящей через центр системы, нижний ряд: три -последовательных кадра временной эволюции).

Подробно изучена поведение ячеечных структур при изменении параметров системы. На Рис. 6 показана построенная по результатам численных расчетов диаграмма* поведения системы на плоскости параметров (р,*). Внутри области Н наблюдаются устойчивые гексагональные ячейки, в области ВН обнаружены устойчивые дыиащие ячейки. Устойчивые однородные колебания найдены в области U0. Развитая автоволновая (дефектная) турбулентность обнаружена в области DMT, тогда

- м-

Рис 7

как внутри областей НТ и И установлено наличие локализованной турбулентности на фоне ячеечной структуры и на фоне однородных колебаний, соответственно.

Переход с нарастанием глобальной связи от развитой автоволновой турбулентности к однородным колебаниям через возникновение локализованная турбулентности, сосуществующей с синхронными однородными колебаниями изображен на Рис.7. В работе подробно изучены свойства локализованной турбулентное ти и показано, что присутствие дефектов и неоднородностей •может являться дополнительными механизмами возникновения и локализации турбулентных островков.

Существование и свойства предсказанных в работе ячеечных автоволновых структур подтверждено в ходе экспериментов с использованием электронной микроскопии с реакцией каталитического окисления СО на монокристаллах платины, проведенных в берлинском институте им. Ф. Габера. Результаты соответствующего теоретического и экспериментального анализа опубликованы в совместной статье [3].

В пятой главе предложен метод управления и подавление турбулентности в распределенных автоколебательных системах, основанный на введении искусственной запаздывающей глобальной связи и проанализированы возможности этого метода. Показано, что для подавления турбулентности индуцированной диффузией достаточно использовать зависящий от времени управляющий сигнал. Продемонстрировано, что подавления турбулентности всегда можно добиться путем варьирования всего лишь двух параметров: интенсивности управляющего сигнала и его временной задержки т. Введение искусственной запаздывающей глобальной обратной связи может быть, таким образом, использована для управления и контроля автоволяовых режимов на

поверхностях твердотельных катализаторов, а также 8 других распределенных активных средах.

Автор выражает благодарность иностранному отделу физического факультета МГУ за предоставление льготного обучения и немецкому фонду Volkswagen за финансовую поддержку при выполнении данной"работы.

Основные результаты и выводы

1. Аналитически определены границы устойчивости однородных автоколебаний в пространстве параметров системы и найдены ее первые неустойчивые моды.

2. Путем численного моделирования определена последовательность автоволновых режимов, ведущая в одномерном случае к возникновению турбулентности в системе при уменьшении интенсивности глобальной связи.

3. Посредством численного моделирования изучено влияние глобальной связи на вращающиеся спиральные волны в двумерном случае и показано, что достаточно сильная глобальная связь приводит к разрушению спиральных волн.

4. При помощи теоретического анализа и численного моделирования изучен новый вид диссипативных структур в автоколебательных распределенных системах с глобальной связью - гексагональные ячеечные структуры. Исследованы процессы их возникновения и турбулизации с уменьшением интенсивности глобальной связи. Теоретическое предсказание ячеечных структур привело к их обнаружению 8 экспериментах с реакцией каталитического окисления СО на монокристаллах платины.

5. Посредством численного моделирования изучены свойства ло-

- Л ST —

кализованной турбулентности и механизмы ее возникновения. Исследовано влияние поверхностных дефектов на свойства локализованной турбулентности.

6. Предложен и теоретически исследован метод подавления турбулентности в автоколебательных распределенных системы с помощью введения искусственной запаздывающей глобальной связи.

ЛИТЕРАТУРА

1. D.Battogtokh, A. S. Mikhailov "Controlling spatiotemporal chaos in the complex Ginzburg-Landau equation", Proc. Int. Conf. "Complex Dynamics in Chemistry and Biology", COdense Univ.,1995).

2. D. Battogtokh, A.S. Mikhailov "Controlling turbulence in the complex Ginzburg-Landau equation", Physica D 90, 84 (1996).

3. K.Rose, D.Battogtokh, A.S.Mikhailov, R.Imbihl, W.Engel, A. Bradshow "Cellular structures in catalytic oscillatory surface reactions", Phys. Rev. Lett. 76, 3582(1996)

4. D.Battogtokh, A.Preusser, A.Mikhailov, "Localized turbulence and celuular structures in systems with global coupling" препринт института Ф.Габера, 1996.