Водородное охрупчивание и гидридное разрушение циркониевых изделий водоохлаждаемых ЯЭУ

Шмаков, Андрей Александрович

Водородное охрупчивание и гидридное разрушение циркониевых изделий водоохлаждаемых ЯЭУ тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

Шмаков, Андрей Александрович АВТОР

доктора физико-математических наук УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ

Москва МЕСТО ЗАЩИТЫ

2006 ГОД ЗАЩИТЫ

01.04.07 КОД ВАК РФ

Диссертация по физике на тему «Водородное охрупчивание и гидридное разрушение циркониевых изделий водоохлаждаемых ЯЭУ»

Автореферат диссертации на тему "Водородное охрупчивание и гидридное разрушение циркониевых изделий водоохлаждаемых ЯЭУ"

На правах рукописи

ШМАКОВ Андрей Александрович

ВОДОРОДНОЕ ОХРУПЧИВАНИЕ И ГИДРИДНОЕ РАЗРУШЕНИЕ ЦИРКОНИЕВЫХ ИЗДЕЛИЙ ВОДООХЛАЖДАЕМЫХ ЯЭУ

01.04.07 - «Физика конденсированного состояния»

диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

АВТОРЕФЕРАТ

Автор:

Москва - 2006

Работа выполнена в Государственном образовательном учреждении высшего профессионального образования «Московский инженерно-физический институт (государственный университет)»

Научный консулы ант: д ф.-м.н., профессор Б А. Калин (МИФИ)

Официальные олноненты.

д.ф.-vr.h., профессор В.Т. Заболотный (ИМЕТ им. Байкова РАН); д.ф -м.н., профессор В В Лиханский (ГНЦ РФ ТРИНИТИ), д.т.н., профессор П А. Платонов (РНЦ КИ).

Ведущая органшация. Федеральное государственное унитарное предприятие РФ «Всероссийский научно-исследовательский институт неорганических материалов им. академика A.A. Бочвара» (ВНИИНМ)

Защита диссертации состоится « 1Ь » ноября 2006 г в 15 час 00 мин на заседании диссертационного совета Д 212.130.04 МИФИ.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке МИФИ. ^

Автореферат разослан « IS » сентября 2006 г.

Заверенные печатью учреждений отзывы (в 2-х экземплярах) просим направлять по адресу. 115409, Москва, Каширское шоссе, 31 (МИФИ).

Ученый секретарь диссертационного совета МИФИ, д.ф.-мл., профессор

Е.М. Кудрявцев

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность работы. Циркониевые сплавы - основной конструкционный материал для активных зон водоохлаждаемых ядерных энергетических установок (ЯЭУ). Взаимодействуя с теплоносителем, циркониевые изделия окисляются и поглощают водород. Диффузионное накопление водорода на участках с пониженной температурой и повышенным уровнем растягивающих напряжений приводит к образованию зон с повышенным содержанием гидридов, вызывающих охрупчивание и разрушение изделий по механизму замедленного гидридного растрескивания (ЗГР).

Гидридное разрушение циркониевых материалов - процесс сложный и многофакторный, поэтому попытки его изучения исключительно экспериментальным путем непродуктивны. Действительно, поведение водорода в сплавах циркония исследуют более 50 лет, и за этот период накоплено большое количество экспериментальных данных. Однако, опубликованные результаты получены с использованием разных методик и режимов на образцах, имевших разную микроструктуру, геометрию, химический и фазовый состав. Отсутствие «объединяющих» теоретических моделей затрудняет анализ накопленной информации и понимание закономерностей разрушения, что приводит к необходимости полномасштабного экспериментального исследования особенностей поведения материалов в каждом случае изменения их состава или условий эксплуатации.

• Дальнейшее развитие атомной энергетики требует создания новых сплавов, способных обеспечить более глубокое выгорание топлива и увеличить ресурс эксплуатации тепловыделяющих сборок (TBC). Кроме того, экономически целесообразна принципиально новая схема обращения с облученными TBC, которая заключается в переходе на «сухое» хранение отработавшего ядерного топлива (ОЯТ). В обоих случаях образование гидридов рассматривают как одну из главных причин деградации циркониевых изделий водоохлаждаемых ЯЭУ. В этой связи выявление закономерностей охрупчивания и разрушения наводороженных циркониевых материалов на протяжении многих лет входит в перечень первоочередных задач Росатома и МАГАТЭ.

Цель работы. Целью настоящей диссертации является экспериментальное и теоретическое определение закономерностей поведения водорода в промышленных сплавах циркония и прогнозирование на этой основе возможности гидридного разрушения циркониевых изделий водоохлаждаемых ЯЭУ.

Решение поставленных в диссертации задач позволит уточнить критерии безопасной эксплуатации TBC и хранения ОЯТ российских реакторов ВВЭР и РБМК, а также обосновать конкурентоспособность промышленных и перспективных российских циркониевых материалов с позиции их стойкости к ^^ разрушению вследствие образования гидридов.

Для достижения поставленной цели

• систематизированы и проанализированы литературные данные о механизмах окисления, наводороживания, гидридного разрушения циркониевых изделий ЯЭУ, диффузионной подвижности и предельной растворимости водорода (ПРВ) в промышленных сплавах циркония;

• экспериментально исследованы ПРВ в сплаве Э110, диффузия водорода в оксидной фазе сплавов Э110 и 7гу-4, термодиффузия водорода в сплаве Э110 и оболочках твэлов из перспективных российских сплавов Э1 ЮМ и Э635;

• разработаны теория разрушения циркониевых материалов по механизму ЗГР и вычислительная модель термодиффузии водорода в сплавах циркония, учитывающая гистерезис ПРВ.

Научная новизна работы

• Разработана теория гидридного разрушения циркониевых материалов, объединяющая ряд вычислительных моделей, позволяющих прогнозировать критические характеристики гидридов, уровень пороговых коэффициентов интенсивности напряжений и скорость распространения трещин по механизму ЗГР.

• Установлены факторы, определяющие стойкость циркониевых изделий ^ ЗГР, а также взаимосвязь между ними. Щ

• Проанализирована возможность и даны практические рекомендации для предотвращения водородного охрупчивания и гидридного разрушения оболочек твэлов ВВЭР и РБМК из сплава Э110 в условиях эксплуатации и хранения ОЯТ,

• Впервые определена температурная зависимость коэффициентов диффузии водорода в оксидах сплавов Э110 и 2гу-4 после «перелома».

• Предложен способ разделения пиков термодесорбции водорода из оксидной и металлической фаз отработавших циркониевых изделий водоохла-ждаемых ЯЭУ.

• Впервые проведено комплексное экспериментально-теоретическое исследование предельной растворимости и термодиффузии водорода в сплаве Э110 и оболочках твэлов из сплавов Э1 ЮМ и Э635.

• Получены статистически обоснованные температурные зависимости для предельной растворимости и коэффициентов диффузии водорода в промышленных сплавах циркония.

Автор защищает

• результаты экспериментального определения коэффициентов диффузии водорода в оксидах сплавов Э110 и Ziy-4 после «перелома»;

• методику экспериментального анализа распределения водорода в окисленных сплавах циркония;

• установленные температурные зависимости предельной растворимости и коэффициентов диффузии водорода в промышленных сплавах циркония;

• результаты экспериментально-теоретического исследования термодиффузии водорода в сплавах Э110, Э1 ЮМ и Э635;

• вычислительные модели, составляющие, в целом, теорию разрушения циркониевых материалов по механизму ЗГР;

• результаты теоретического анализа возможности гидридного разрушения оболочек твэлов ВВЭР и РБМКта сплава Э110 в-условиях эксплуатации и хранения ОЯТ.

Практическая ценность работы. Установленные закономерности и разработанные вычислительные модели позволяют наметить пути предотвращения гидридного разрушения циркониевых изделий водоохлаждаемых ЯЭУ в условиях эксплуатации и хранения ОЯТ. Полученная информация необходима для разработки и верификации расчетных кодов, полезна при создании новых материалов, позволяет минимизировать объем и конкретизировать характер дорогостоящих и трудоемких экспериментов.

Достоверность полученных результатов. Разработанный метод анализа распределения водорода в окисленных сплавах циркония проверен в Институте им. Пауля Шеррера (Виллиген, Швейцария) на примере ОЯТ реакторов типа PWR. Основные положения предложенной теории ЗГР экспериментально верифицированы в Атомном исследовательском центре им. Баба (Мумбаи, Индия) и Университете Альберты (Эдмонтон, Канада) при испытании труб из сплава Zr-2,5%Nb, предназначенных для эксплуатации в индийских реакторах PHWR и канадских реакторах CANDU.

твердого тела», Севастополь, 1998 и 1999; II Intern. Conf. «Diffusion & Reactions, From Basic to Applications», Zakopane, Poland, 1999; V Intern. Conf. «Diffusion in Materials», Paris, France, 2000; II Международная конф. «Радиацион-но-термические эффекты и процессы в неорганических материалах», Томск, Россия, 2000; VI и VII Российские конф. по реакторному материаловедению, Димитровград, Россия, 2000 и 2003; I и II Международные сем. «Взаимодействие изотопов водорода с конструкционными материалами», Саров, Россия, 2001 и 2004; Научно-техническая конф. «Свердловскому ядерному научному центру - 35 лет», Заречный, Россия, 2001; Intern. Workshop «Diffusion, Segregation & Stresses», Moscow, Russia, 2002; I и [I Российские научные конф. «Материалы ядерной техники», Агой, Краснодарский край, Россия, 2002 и 2005; Научно-практическая конф. материаловедческих обществ России «Новые функциональные материалы и экология», Звенигород, Россия, 2002; Russian-Dutch Partnering Event on Nanomaterials, Metals, Alloys, Coatings, Industrial Ceramics and Polymers, Amsterdam, Netherlands, 2003; V и VI Международные Уральские Сем. «Радиационная физика металлов и сплавов», Снежинск, Россия, 2003 и 2005; Международная научная конф. «Диффузия и фазовые превращения в сплавах», Черкассы, Украина, 2004; VI Intern. Conf. «Diffusion in Materials», Krakow, Poland, 2004; XIV-XVI Международные конф. по физике радиационных явлений и радиационному материаловедению, Алушта, Крым, 2000, 2002 и 2004; Научно-практическая конф. материаловедческих обществ России «Создание материалов с заданными свойствами: методология и моделирование», Звенигород, Россия, 2004; National Conf. «Ageing Management of ^^ Structures, Systems & Components», Mumbai, India, 2004; Отраслевой сем «Физическое моделирование изменения свойств реакторных материалов в номинальных и аварийных условиях», Троицк, Россия, 2005; I Международная школа «Взаимодействие водорода с конструкционными материалами: эксперимент и математическое моделирование», Петрозаводск, Россия, 2005; XI Intern. Conf. on Fracture, Turin, Italy, 2005; XV Intern. Workshop «Computational Mechanics of Materials», Dusseldorf, Germany, 2005; II Международная школа «Взаимодействие водорода с конструкционными материалами: методы исследования», Петрозаводск, Россия, 2006.

Публикации. По материалам диссертации опубликовано 79 работ: два учебных пособия, препринт, 21 статья в российских и международных журналах, 32 статьи в сборниках научных трудов и 23 статьи в сборниках тезисов докладов научных конференций. Список основных публикаций приведен в конце автореферата (с. 37-39).

Объем и структура работы. Диссертация состоит из введения, пяти глав и выводов, содержит 164 страницы, включая 82 рисунка, 17 таблиц и список литературы из 333 наименований.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

КОРРОЗИЯ ЦИРКОНИЕВЫХ ИЗДЕЛИЙ ВОДООХЛАЖДАЕМЫХ ЯЭУ

Рассмотрены механизмы и закономерности равномерного и очагового (нодулярного) окисления циркониевых материалов в водных средах, сопоставлены литературные данные о коэффициентах диффузии изотопов водорода в оксидах циркониевых материалов до «перелома» и результаты наших экспериментов по изучению диффузии водорода в оксидах сплавов Э110 и Ziy-4 после «перелома», изложены и обобщены современные представления о механизмах поглощения водорода сплавами циркония, разработан способ экспериментального анализа распределения водорода в окисленных циркониевых материалах.

Основными конструкционными материалами для изделий активных зон реакторов PWR (ВВЭР),- BWR (РБМК) и PHWR (CANDU) являются циркониевые сплавы Э110, Zr-2,5%Nb, Zry-2 и Zry-4. Коррозия циркониевых элементов водоохлаждаемых ЯЭУ заключается в их окислении и наводорожива-нии. Кинетику равномерного окисления циркониевых материалов характеризуют функцией [1-4]*

Дш - Axt", (1)

где Am - прирост массы в расчете на единицу площади поверхности образца за время А и п — постоянные. В начальный период окисления показатель степени п составляет от 0,33 до 0,5. Когда толщина пленки достигает 2-3 мкм, наблюдают переход к линейной кинетике окисления — явление «перелома». При переходе через «перелом» меняется не только кинетика окисления материала, но также структура и внешний вид оксида. Пленки толщиной более 3 мкм (после «перелома») состоят, главным образом, из моноклинных кристаллов cc-Zr02. В более тонких пленках (до «перелома») значительна доля метастабильных тетрагональной (ß) и кубической (у) модификаций оксида. До «перелома» пленка имеет черный цвет, является относительно плотной и хорошо сцепленной с металлической поверхностью. После «перелома» цвет пленки постепенно меняется от черного до белого, что соответствует приближению к стехиометрическому составу Zr02. Процесс «перелома» сопровождается образованием и развитием в пленке макроскопических несплош-ностей - трещин и пор, которые делают ее рыхлой и осыпающейся. Кроме того, из-за развития фретшнг- и нодулярной (очаговой) коррозии послереак-торные испытания твэлов PWR и BWR выявляют локальные повреждения оболочек на глубину до 400-500 мкм.

Список цитируемой литературы приведен в конце автореферата (с. 39-40).

Для разработки и верификации вычислительных моделей коррозии циркониевых сплавов в водных средах необходима информация о диффузии водорода в оксидах до и после «перелома». Литературные данные о коэффициентах диффузии изотопов водорода (Н, Д, Т) в оксидах до «перелома» (толщиной менее 2,5 мкм), пересчитанные с учетом соотношений

Оп = у2/>, = (2)

сопоставлены на рис. 1. Видно, что экспериментальные точки имеют значительный разброс, возможными причинами которого являются разные методы исследования, приближенность соотношений (2), наличие вторичных фаз и дефектов.

10»

Символы:

Литературные данные Ж Zry ; (Aust n et al , 1974) © Zry-2 (Kunz et al, 1985)

Zr (Khatamian & Manchester, 1089) Zr 2,5Nb (Тзы же) Zr-; SNb (WaiT et al, 1991) Z'-:.5Nb (Eimoseihi et al. 1ЧЧ4)

Наши Аашше ♦ Э110

О Zr} -4

1,9 2,2

1000/г

Рис 1 Коэффициенты диффузии водорода в оксидах циркониевых материалов

Эксперименты по изучению диффузии водорода в оксидной фазе сплавов ЭПО и Zry-4 после «перелома» проведены нами в Институте им. Пауля Шер-рера11. После автоклавных испытаний материала (табл. 1) образовавшиеся оксиды отделяли от металлической подложки. Коэффициенты диффузии определяли, анализируя кривые термодесорбции водорода (рис. 2а), полученные на установке LECO RH-402 при 505 и 1045°С. В расчетах использовали уравнение, описывающее испарение диффузанта из тонких пластин [5]

Q 8 ( л-2ОяЛ

о0 *2~expl А2

" При участии Dr H Bruchertscifer (Paul Scherrer Institute - PS1, Villigen, Switzerland)

где ( — текущее время эксперимента; А - толщина оксида; (20 - начальное содержание водорода (при 0); ¿>- содержание водорода ко времени Искомые значения £>я оценивали по тангенсам углов наклона прямолинейных участков (рис. 26). Как видно из рис. 1, полученная нами экспериментальная зависимость согласуется с известной теоретической оценкой коэффициентов диффузии водорода по структурным несовершенствам фазы а-гю2 [6].

Таблица 1. Характеристики испытанных оксидов

№ Исходный материал Толщина, мкм Содержание Н, ррш

1 Э110 200 ± 50 247 ±5

2 Zry-4 60 ±30 189 ±5

3 Zry-4 60 ±30 190 ±5

Таким образом, до «перелома» оксидная пленка на поверхности циркониевого образца действует как мощный диффузионный барьер, защищающий металл от взаимодействия с водородом. После «перелома» появляется возможность легкого транспорта водорода по структурным несовершенствам оксида - трещинам и порам. Результаты наших экспериментов показывают (см. рис. 1), что при рабочей для водоохлаждаемых ЯЭУ температуре 300°С коэффициенты диффузии водорода в оксидах после «перелома» на 8-9 порядков выше, чем до «перелома».

Стандартная методика исследования ОЯТ предусматривает высокотемпературное изотермическое обез-гаживание образцов. При этом определяют общее содержание водорода, но не получают информацию о его распределении. В этой связи нами предложен метод анализа, позволяющий разделить выход водорода из оксидной и металлической фаз. Отработку методики проводили в «горячей» лаборатории PSI на газоанализаторе LECO RH-402 в режиме линейного нагрева образцов (табл. 2) от 480 до 2100°С со скоростью 1,6 град/с. Типичные результаты проведенных экспериментов показаны на рис. 3. Видно, что кривые выхода водорода из «двухфазных» образцов (оксид + металл) № 1 и № 5 имеют три явных пика, тогда как кривые термодесорбции из «однофазных» образцов (оксид или металл) содержат по единственному пику. При этом пики выхода водорода из чисто металлических образцов № 3 и образцов-оксидов N° 6 аналогичны соответственно высоко- (1480±40°С) и низ-

Выход Н, атн. ед. In (Q / fi, )

Время отжига, с

Рис. 2. Кинетика выделения водорода из образца № 1 (табл. 1) при 1045°С

котемпературным (500°С) пикам на кривых газовыделения из «двухфазных» образцов. Отмеченная корреляция позволяет идентифицировать низкотемпературный пик / как выход водорода из оксидной фазы, а промежуточный и высокотемпературный пики (2 и 3 соответственно) как выход водорода из металла. Известно, что наличие концентрационного градиента кислорода под оксидом приводит к существенно неоднородному распределению водорода, что объясняет раздвоение «металлического» пика, наблюдаемое на рис. За,6. По-видимому, пик 2 характеризует выход водорода из обогащенного кислородом металлического слоя Ъх(0\ а пик 3 - из глубины образца.

Я Е Я 8 8 В

"ч Г

£ Е

О. а.

' 8-

зГ 5

м 3 а

зГ

£ %

Таблица 2. Классификация испытанных образцов

Тип, № Образец Примечание

1 гг 688+22 ррш Н (Образцы для калибровки ЬЕСО)

2 7л 396±10 ррш Н (Образцы для калибровки ЬЕСО)

3 Типа №2 (прим.) Оксид удален механическим путем

4 Типа № 3 (прим.) Последующее окисление на воздухе (500°С, 2 ч)

5 ггу-4 После испытаний в автоклаве (350°С, 15 МПа)

6 Оксид сплава 2гу-4 (прим.) Отделен химическим путем от образца № 5

7 ггу-4 Фрагмент облученной оболочки твэла PWR

Разработанная нами, изложенная выше методика идентификации термо-десорбционных пиков используется исследователями PSI. Согласно их недавним статистическим данным [7], в оксидах толщиной 10-70 мкм на оболочках отработавших твэлов PWR локализовано до 25% от общего содержания водорода. Таким образом, несплошности оксидов способны аккумулировать значительное количество водорода, определяемого стандартными методами анализа ОЯТ.

ПРЕДЕЛЬНАЯ РАСТВОРИМОСТЬ ВОДОРОДА В ПРОМЫШЛЕННЫХ СПЛАВАХ ЦИРКОНИЯ

Рассмотрена диаграмма состояния системы Zr-H, обобщены литературные данные о равновесных (5) и метастабильных (у) гидридах циркония, систематизированы и статистически обработаны литературные данные о предельной растворимости водорода (ПРВ) в циркониевых материалах за период с 1954 по 2004 г. Полученные зависимости сопоставлены с результатами наших экспериментов по определению ПРВ при нагреве и охлаждении образцов сплава Э110.

Количество гидридов в структуре циркониевого образца зависит от температуры, содержания водорода и ПРВ. Применительно к сплавам циркония различают два типа ПРВ - TSSD (Terminal Solid Solubility for Dissolution) и TSSP (TSS for Precipitation). Равновесный сольвус TSSD характеризует условия полного растворения гидридов при нагреве, а предельная растворимость TSSP - условия образования гидридов при охлаждении материала. Основными методами исследования ПРВ в сплавах циркония (табл. 3) являются анализ равновесного давления водорода в зависимости от концентрации и температуры (Р-С-Т метод), диффузионные испытания, дилатометрия, калориметрия, измерение электрического сопротивления (ЭС), внутреннего трения (ВТ) и модулей упругости (МУ).

Таблица 3

Литературные данные о ПРВ в цирконии, циркалоях и сплавах системы Zr-Nb

№ Авторы Год Материал Метод

I Schwartz, Mallett 1954 Zr Диффузия

2 Gulbransen, Andrew 1955 Zr Р-С-Т

3 Mallett, Albrecht 1957 Zr Диффузия

4 Douglas 1958 Zr Калориметрия

5 Hspagno et al 1459 Zr Дилатометрия

6 Sawatzky 1960 Zry-2 Диффузия

7 Ostberg 1962 Zr. Zry-2, 4 Р-С-Т

8 Erickson, Hardie 1064 Zr, Zr-2%Nb Дилатометрия

9 Pebler, Gulbransen 1965 Zry-4 Р-С-Т

!0 Enckson 1966 Zr Р-С-Т

И Wcsterman 1966 Zry-2 Диффузия

12 Keams 1967 Zr, Zry-2,4 Диффузия

13 Емельянов идр 1967 Zr Р-С-Т

14 Sawatzky, Wilkms 1967 Zry-2, Zr-2,5%Nb Термодиффузия

15 Slattery 1967 Zry-2, 4, Zr-2,5%Nb Дилатометрия

16 Mishima et al 1968 Zr ЭС

17 Kammenzmd et a! 1996 Zry-4 Диффузия

18 McMinn et al 1998, 2000 Zry-2,4 Калориметрия

19 Pan, Puls 1998, 2000 Zr-2,5%Nb ВТ, МУ

20 Khatamian 1999, 2003 Zr-2,5%Nb Калориметрия

21 Иванова 2001 Э110, Э635 Дилатометрия

22 Vizcaino et al 2002 Zry-4 Калориметрия

23 Une, Ishimoto 2003 Zry-2 Калориметрия

24 Smgh et al 2004 Zry-2; Zr-2,5%Nb Дилатометрия

Сопоставив температурные зависимости для ПРВ типа TSSD в нелегированном иодидном и губчатом цирконии (см. табл. 3), исключив из рассмотрения явно выпадающие результаты /, 8 и 13, путем статистической обработки массива из 55 согласующихся точек получаем выражение2'

Igc^fppm} = (5,12 ±0,05)-(1892 ±33)/Г, 530К < Т < 825К . (4)

Аналогичным образом, обработав данные для циркалоев (111 точек) и сплавов системы Zr-Nb (43 точки), находим зависимости

lgc£^{ppm} =(5,09 ±0,04)-(1882 ±23)/Г, 420К <; Г < 800К; (5) lg {ppm} = (5,08 ± 0,05) - (1882 ± 27) / Т, 485К < Т < 790К, (6)

2) Для твердого раствора водорода в a-Zr I ppm H = Ю-1 масс %Н 6,45 моль Н/м3

которые в пределах погрешности анализа совпадают с выражением (4), что позволяет установить единую температурную зависимость равновесной ПРВ в необлученных промышленных сплавах циркония с содержанием кислорода до 1500 ррш (рис. 4):

1ё {РРт} = (5,12 ± 0,02) - (1897 ± 15)/Г , 420К < Т < 825К. (7)

сгам»»РРт

Рис. 4. ПРВ типа Т88Б в необлученных циркониевых материалах

С1ЖМ>» РРт

Рис. 5. ПРВ типа ТБвР в необлученных циркониевых материалах:

символы - экспериментальные данные из табл. 3; линии - оценка по выражениям (7) и (8), цифры - значения гистерезиса АТ(К)

Литературные данные о ПРВ типа ТББР в цирконии, циркалоях и сплавах системы 2г-МЬ сопоставлены на рис. 5. Для проведения инженерных расчетов удобен способ параметрического описания фазовой границы ТББР соотношением

где ДТ - температурный гистерезис ПРВ, который зависит, главным образом, от режима испытаний (термической предыстории) и прочности материала. Как видно из рис. 5, весь массив литературных данных о ПРВ типа Т85Р можно описать, варьируя параметр ЛТв пределах 20-75К.

Проведенный нами анализ литературных данных (см. табл. 3 и рис. 4) показал, что легирующие элементы замещения (ЫЬ, Бп, Ре, Сг, N1), струк1ур-но-фазовый состав, микроструктура (размер зерна, текстура), гидростатические напряжения и облучение (при температурах выше 550К) практически не влияют на положение равновесного сольвуса ТБББ в промышленных циркониевых изделиях ЯЭУ. При низких температурах эффект облучения, по-видимому, аналогичен влиянию растворенного кислорода: в обоих случаях увеличение ПРВ обусловлено упрочнением материала, затрудняющим аккомодацию образующихся гидридов, а также деформационным взаимодействием водорода с радиационными дефектами или кислородом.

С целью определить ПРВ в необлученном сплаве Э110 нами проведены эксперименты по измерению характеристик внутреннего трения - логарифмического декремента 6 и отношения ДМ = Мт / М0, где М, и М0 - значения

превращений с ошибкой менее 10К. Образцы - пластины размером 10x8x0,3 мм из листового материала Чепецкого Механического завода (г. Глазов) -были наводорожены на Машиностроительном заводе (г. Электросталь) «сухим» способом при 673-693К (рис. б).

(8)

Рис. б. Распределение гидридов по толщине образцов сплава Э110: а) 50 ррш Н, мелленное охлаждение; 6) 100 ррш Н, быстрое охлаждение

динамического модуля упругости при температуре испытания и 293К. Эксперименты проводили в МИФИ на вакуумном релаксометре при частоте колебаний 5 Гц. Важным преимуществом выбранного метода исследования является одновременное измерение двух температурных зависимостей, что позволяет определять температуры фазовых

Каждый эксперимент предусматривал реализацию нескольких термических циклов, состоящих из нагрева образца от 293К до 673-723К (полное растворение гидридов) и последующего охлаждения со скоростью 2 К/мин. Приемлемую воспроизводимость экспериментальных кривых наблюдали после 2-го цикла испытаний (рис. 7).

Нагрев

Модуль упругости » 2-й цикл □ 3-Й цикл

о 4-й цикл 578К

50 100 150 200 250 300 350 400 Тем пературн, °С

0,10 ЛМ 1.0-

0,08 0,9-

0,06 0,8-

0,04

0,7-

0,02 0,6

0,00 0,5-

Охлаждение

Модуль упругости

о 3-й цикл о 4-й цикл

<5 0,10

0,08

0,06

0,04

0,02

100 150 200 250 300 350 400 Температура, °С

0,00

Рис. 7. Температурные зависимости относительного динамического модуля упругости и логарифмического декремента для сплава Э110 (65±5 рртп Н)

Таблица 4. Предельная растворимость водорода в сплаве Э110

' Содержание Н, ррш Тгшь К К Гистерезис АТ, К

20 ±5 509 ± 10 484 ± 10 25

65 ±5 578 + 10 558 ± 10 20

Содержание водорода в испытанных образцах определяли на установке ЬЕСО ЯН-402 в ИМЕТ им. Байкова РАН (погрешность анализа +5 ррш Н). Полученные результаты приведены в табл. 4. Можно отметить, что измеренные значения ПРВ (ТЭБО) согласуются со статистическим выражением (4), а меньшее значение температурного гистерезиса ПРВ по сравнению с цирка-лоями и сплавом Zr-2,5%NЪ (см. рис. 5) обусловлено, вероятно, относительно невысокой прочностью сплава Э110.

ДИФФУЗИЯ ВОДОРОДА В ПРОМЫШЛЕННЫХ СПЛАВАХ ЦИРКОНИЯ

Систематизированы, проанализированы и статистически обработаны литературные данные о коэффициентах диффузии водорода в циркониевых материалах за период с 1954 по 2004 г. Впервые проведено комплексное экспериментально-теоретическое исследование термодиффузии водорода в российских сплавах Э110, ЭН0М и Э635.

В рамках термодинамической теории Онзагера диффузионные потоки водорода в доминирующей а-фазе промышленных сплавов циркония3' определяют известным выражением

О са О са —

и ни пт2 и кт н

где с" - концентрация, Ви — коэффициенты диффузии, (2' - теплота переноса, Р'н - парциальный молярный объем водорода, & — гидростатические напряжения. Согласно (9), под действием градиента температуры ЧТ водород мигрирует из горячей области образца в холодную, а под действием градиента - из области сжимающих в область растягивающих напряжений.

Проведенные нами критический анализ и статистическая обработка литературных данных (табл. 5 и рис. 8) о коэффициентах диффузии водорода в нелегированном а-Хт (губчатом и иодидном), его промышленных сплавах и реальных изделиях ЯЭУ показали, что микроструктура (размер зерна, текстура), химический и фазовый состав изделий, а также облучение (по меньшей мере, при температурах ~573К) не оказывают существенного влияния на значения коэффициентов йн, которые подчиняются температурной зависимости4'

Он = (2,9^®)х Ю-3 ечр[-(38080± 1380)/ЯГ]. (10)

Таблица 5 Литературные данные о коэффициентах диффузии водорода

X» Авторы Год Материал Изотоп51

1 Gulbransen, Andrew 1954 Zr Н.Д

ч Schwartz, Mallett 1954 Zr H

3 Mallett, Albrecht 1957 Zr H

4 Sawatzky I960 Zry-2 H

5 Cupp, Flubacher 1962 Zr T

6 Kearns 1972 Zr; Zry-2. 4 H

7 Austin et al. 1974 Zry-2 T

8 Elleman. Vergnese 1974 Zry-2 T

9 Greger et al. 1980 Zry-2 T

10 Kunz et al. 1982 Zr, Zry-2 T

11 Kammenzind et al. 1996 Zry-4 H

12 Khatamian et al. 1999 Zr-2,5%Nb Д

13 Иванова, Никулина 2001 Э110; Э635 H

14 Иванова, Бочаров 2004 ЭНО;Э635 H

''Те в твердых растворах на основе а-'/л

^ Размерность коэффициентов диффузии - смг/с, энергии активации - Дж/моль 5) При анализе и статистической обработке данных из табл 5 использовали соотношения (2)

£>#, см2/ с

1000 /Т

Рис. 8. Результаты анализа и статистической обработки литературных данных о коэффициентах диффузии водорода в циркониевых материалах (см. табл. 5)

Определение температурной зависимости коэффициентов диффузии водорода по результатам изотермических отжигов требует значительных материальных и временных затрат. При этом высокая реакционная способность циркония и сложность приготовления образцов с точно известным начальным распределением водорода, удовлетворяющим условиям «классических» диффузионных задач, часто приводят к неконтролируемой ошибке конечного результата. Поэтому более практичным представляется проведение экспериментов по изучению диффузии водорода в условиях градиентов температуры. Во-первых, проблема термодиффузии водорода в циркониевых изделиях во-доохлаждаемых ЯЭУ имеет самостоятельное важное прикладное значение. Во-вторых, изучение термодиффузии не требует продолжительных отжигов и может быть проведено на образцах с изначально однородным распределением водорода. В-третьих, термодиффузионные профили более информативны, т.к. позволяют оценивать не только коэффициенты диффузии, но также предельную растворимость водорода. В этой связи нами в МИФИ проведено комплексное экспериментально-теоретическое исследование термодиффузии водорода в российских сплавах Э110, Э110М и Э635. Каждому реальному испытанию в нашем исследовании предшествовал вычислительный эксперимент, который выполняли, используя метод конечных разностей (сеток). Алгоритм расчета предусматривал следующую последовательность действий.

1. Из начальных условий (распределение водорода и температуры), используя данные о ПРВ, определяли исходное структурно-фазовое состояние (СФС) элементов - объемную долю гидридной 5-фазы (\Уу[«]) и концентрацию водорода с", [/] для каждого участка ! < : < N (рис. 9).

2. На основе феноменологического выражения (9) оценивали диффузионные потоки Jн[р} = {\- \\>5[р]) хУ«[я] через ограничивающие поверхности 0 < р < N и соответствующее изменение полного содержания водорода Дсн [/, Д?] на участках за расчетный шаг времени А/.

3. Анализировали текущее СФС элементов и, при необходимости, повторяли выполнение п. 1 и 2.

О *[']

0 12 3 р N

Рис. 9. К использованию метода сеток (линейная геометрия образцов) С„, ррш

1000 ■ ...... ДГ = 0 АГ-ЗОК

100- 130 ррга Н С ТЭБОП)

10- 1 а ! а* 6

750К •103К '

0,0 0,5 1,0 1,5 2,0 2.5 Расстояние от горячего торца (г), см

Рис. 10. Распределение водорода в сплаве Ъгц-1 после отжига в условиях линейного распределения температуры (816 ч): символы - эксперимент [9], линии - наш расчет методом сеток

В отличие от известных вычислительных схем наша модель учитывает гистерезис ПРВ, предполагая, что для образования 8-гидридоз химического состава 2гН15 [8] концентрация водорода в твердом растворе (а-фазе) должна превысить предельную растворимость ТББР, а для их растворения - уменьшиться до значений ниже предельной растворимости ТББО. Проверку модели проводили, используя литературные данные о термодиффузии водорода в сплаве 7ху-2 [9], значение теп-

лоты переноса водорода 0*=24 кДж/моль [10] и установленные ранее зависимости (7), (10). Как видно из рис. 10, учет температурного гистерезиса ПРВ (30К) приводит к более точному описанию результатов эксперимента [9].

Термодиффузия водорода в сплаве Э110 изучена нами на образцах в виде пластин 50x10x0,3 мм. После наводороживания образцы полировали и отжигали на воздухе (773 К, 8 ч), чтобы обеспечить их гомогенность и образование защитной оксидной пленки. Диффузионный отжиг пакета образцов, содержащих 30, 107 и 304 ррт Н, проводили на воздухе в течение 56 ч. Распределение температуры контролировали с помощью хромель-алюмелевых термопар (рис. 11). После испытания образцы секционировали вдоль диффузионной зоны на элементы шириной 2-6 мм для анализа на установке ЬЕСО ЯН-402. Полученные экспериментальные точки показаны на рис. 12. Там же приведены результаты вычислительного эксперимента, который выполняли, используя выражения (7) и (10), значения £?*=24 кДж/моль и ДТ^ОК (см. табл. 4). Число участков-элементов и расчетный шаг по времени составляли 200 и 30с. Видно, что прогнозируемые профили, водорода отличаются от экспериментальных не более, чем на 30%.

Нагреватель г Термостат

I " 0 Кварцевый экран V «= 5

с отверстиями дпя термопар Рис. 11. Схема установки дли изучения термодиффузин водорода

Сн > ррш

1000

100

100,0 0.5 1.0 1.5 2,0 2,5 3,0 3,5 4,0 4,5 5,0 Расстояние от горячего края образца (*), см

Рис. 12. Распределение водорода после отжига образцов сплава ЭП0 в условиях градиента температуры (56 ч): символы - эксперимент, линии - расчет методом сеток для Д7"= 20К

Для изучения термодиффузии водорода в сплавах Э11 ОМ (2г-1%ЫЬ-1200ррш02-750рртРе) и Э635 были использованы фрагменты оболочек твэлов ВВЭР длиной 48,5±0,5 мм Полученные из ВНИИНМ им. Бочвара трубчатые образцы наводороживали «сухим» способом при 673±10К, окисляли на воздухе (773 К, 16 ч), подвергали диффузионному отжигу, секционировали и анализировали на установке ЬЕСО ЯН-402 (рис 13)

Си- ррт

1000

100

0 12 3 4 5

Расстояние от горячего края образна (*), см

Рис 13 Распределение водорода в оболочках твэлов ВВЭР после отжига в условиях градиента температуры (73 ч) Символы - эксперимент, линии - расчет методом сеток Цифры / -сплав Э1 ЮМ (141 ±5 ррт Н, ДГ-30К), 2-3635 (86 ±5 ррт Н, Д7М0К)

Как видно из рис. 12 и 13, результаты нашего экспериментально-теоретического исследования подтверждают правомерность использования температурных зависимостей (7), (10) и значения теплоты переноса О*-24 кДж/моль для анализа поведения водорода в реакторных изделиях из российских сплавов Э110, Э110М и Э635. Кроме того, установлено, что дополнительное легирование сплава Э110 приводит к увеличению температурного гистерезиса ПРВ6) до значений, которые характерны для циркалоев и сплава 7.x- 2,5%ЫЬ.

МЕХАНИЗМЫ ДЕГРАДАЦИИ И РАЗРУШЕНИЯ НАВОДОРОЖЕННЫХ СПЛАВОВ ЦИРКОНИЯ

Обсуждается проблема водородного охрупчивания оболочечных и канальных труб водоохлаждаемых ЯЭУ, изложены основные гипотезы и проанализированы литературные данные о разрушении циркониевых материалов (изделий) по механизму замедленного гидридного растрескивания (ЗГР), раз-

Температура, К

^1.1«»*"®"* Чч г

ч ТЭЭО (7)

01 Что, по-видимому, обусловлено упрочнением материала

работана и экспериментально верифицирована математическая модель ЗГР для расчета критических характеристик гидридов и пороговых значений коэффициентов интенсивности напряжений.

Гидриды снижают способность циркониевых материалов к пластической деформации и уменьшают их трещиностойкость (вязкость разрушения). Водородное охрупчивание может быть общим или локальным. В последнем случае формирование обогащенных гидридами зон происходит на участках материала (изделия) с повышенной концентрацией растягивающих напряжений и пониженной температурой, т.е. на участках, предпочтительных с точки зрения диффузионного накопления водорода.

Наиболее опасным случаем деградации наводороженных сплавов циркония является ЗГР. Этот механизм предполагает диффузионное накопление водорода у концентратора растягивающих напряжений, образование гидрид-ных пластин, ориентированных перпендикулярно приложенной нагрузке, их рост до критического размера и разрушение охрупченной гидридами области. Циклическое повторение вышеуказанных процессов приводит к постепенному разрушению изделия. Зависимость скорости разрушения наводороженного материала от коэффициентов интенсивности напряжений (КИН) показана схематично на рис. 14. Критерием разрушения является соотношение й Кт, где АГ1Н -пороговый КИН для ЗГР. Полагают [11], что на участке 1 скорость разрушения чувствительна к значениям КИН, тогда как на участке 2 она практически постоянна вплоть до Рис. 14. Зависимость скорости ЗГР от КИН значений К1С, характеризующих

трещиностойкость материала. Как видно из рис. 14, механизм ЗГР реализуется при Кх« К\С, что и представляет угрозу для циркониевых изделий ЯЭУ.

Разрушение по механизму ЗГР - процесс сложный и многофакторный. Опубликованные экспериментальные данные часто противоречивы, поскольку получены разными методами на образцах, имевших разный химический и структурно-фазовый состав, разную геометрию и микроструктуру. При этом существующие теоретические модели ЗГР не обладают должной предсказательной силой, поскольку они не учитывают ряд принципиально важных моментов, например, зависимость критических характеристик гидридов от температуры и КИН. В этой связи нами разработана и экспериментально верифицирована излагаемая ниже математическая модель для расчета критических характеристик гидридов и пороговых коэффициентов К\ц-

Распределение напряжений в области острой трещины

Анализ растягивающих напряжений у вершины острой трещины нормального отрыва (типа I) проводят обычно в рамках линейной механики разрушения. Для состояния плоской деформации (ПДС) известны выражения

К,

ъ&

- сов — I 1 — БШ — ЭШ 1ЯГ г\ 2 2

К,

л/2лг

■9,

СОв— 1 + БШ

9 . 3<9^

2 )

сгг = и(<тх +сту),

(И)

где /л — коэффициент Пуассона; г и Э - полярные координаты (рис. 15а). Соответственно, гидростатические напряжения

2 Ц+мЖг 9 ег(г, 5) =--¡=—соб —

3 у/2 лг 2

(12)

максимальны при .9=0. Следовательно, диффузионное накопление растворенного в металле водорода должно происходить, преимущественно, в плоскости Х-2. При этом за хрупкое разрушение

материала в данной плоско-Рис 15 К анализу напряженного состояния материала сти будет ответственна ком.

понента напряжений ау. Рассмотрим распределение напряжений7' вдоль линии продолжения трещины, т.е. в плоскости Х-2 (см. рис. 15).

Известный критерий Мизеса позволяет оценить размер зоны пластической деформации

(1 - 2М)2

2 я

(13)

где (Год - предел текучести материала по нормали к плоскости Х—7.. В области упругой деформации (г > л>) справедливы выражения (11) и (12). Авторы [12] предположили линейное изменение напряжений на участках 0<г<гЛу и гм<г<гр, рассмотрели баланс (рис. 15 б)

1 1

аргр = ~ + °> (гг ~ гм > + Г - °> КО- " ги ) 2 2

^ Последующие выкладки справедливы для о}(г) и а(г)

и получили соотношение

(1 + <7)о> .

(15)

где <7 = гм / гр; аР- напряжения на упруго-пластической границе />; гм - позиция действия максимальных напряжений сгм. Развивая идею [12], предполагая непрерывность производной с1сг(г)/& в позиции гг, находим ¿/=1/3 и

получаем полное аналитическое описание растягивающих напряжений а. Математическая модель ЗГР

Суть разработанной нами модели состоит в следующем. Диффузионное накопление водорода на участке максимальной концентрации растягивающих напряжений приводит к образованию гидрида в позиции (рис. 16). При этом в плоскости трещины формируется композит ач-8 из вязкой металлической матрицы а и хрупкой гидридной фазы 5. Когда длина гидрида достигает критического значения /<-, эффективная трещиностойкость композита уменьша- ^ г- 1 а 1 5 ется до уровня действующего КИН, и 1

происходит разрушение локально ох-рупченного участка размером гс=гмт1с Совершив скачок, трещина останавли- Рис 16 Схема распределения напряжений вается в вязком металле. Повторение 11 образования гидрида в плоскости острой указанных процессов приводит к следующему ее скачку и т.д.

трещины нормального отрыва

Используя принцип аддитивности и рис. 16, получаем

кх = =

'с

ГИ + 1С

К5

(16)

где И/а и - доля а- и 5-составляющих в разрушаемом композите сх+8; АТ" и К?с - вязкость разрушения матрицы и гидрида. Из (16) находим

гК1(К«-Кх) 9(1 -2М)2

1Г У

К,

V У

(17)

Согласно выражению (17), критическая длина гидрида возрастает до бесконечности при АГ, = и уменьшается до нуля при К] = К"..

Образование 8-гидрида из а-Ъг сопровождается увеличением объема на 17%, поэтому гидрид в составе композита а+8 находится под действием сжимающих напряжений. Чтобы оценить его трещиностойкость, можно использовать выражение [12]8)

оф2 =

Ееху(а02)2

2д(1 - М2Х1 ~ 2/0[(1 + д)а0 2 - (1 - 2м)а,.]

(18)

где Е - модуль Юнга матрицы; - упругая деформация при фазовом превращении «а->5» по нормали к плоскости образования гидрида; оу.-и ц/- предел прочности гидрида и его толщина.

Современная технология производства циркониевых труб такова, что в обычных условиях гидриды имеют тангенциальную (окружную) ориентацию. Для развития ЗГР в осевом или радиальном направлении трубы необходимо образование-ориентированных радиальных гидридов. При одноосном растяжении гладких (т.е. не имеющих трещин) образцов выделение гидридов перпендикулярно приложенным напряжениям происходит, когда эти напряжения превышают определенный пороговый уровень <т*. Предположим, что для образца с трещиной соблюдается пропорция

о-'н Iо-0,2 = о-у(гк)/ау(гг) = ак /<т;>,

(19)

где Гц — размер области, в которой возможно образование ориентированного гидрида (см. рис. 16). Тогда, используя выражения (11), (13) и (19), получаем соотношение

гк1гр={ай2!анУ. (20)

Таким образом, длина ориентированного гидрида в составе композита а+5 ограничена и не превышает значения

1я =гя

гм =[(°"о,2/о"Й)2 -<?>/>•

(21)

Минимальному разрушающему коэффициенту АГШ должна отвечать максимально возможная длина гидрида /тах. Используя (13) и (21) при Кх=К\Кь находим

/п

(1-2 мУ

1к

Г \ Кт 1 ( \ СТ0.2

J V )

-ч

(22)

Физическое значение коэффициентов (18) уточнено нами в совместных работах с проф. Ю.Г. Матвиенко (ИМАШ им. Благонравова РАН).

Сопоставив (17) и (22), получаем соотношение

= Кн■ + - ] * « ' ^0.2 )2 - (23)

согласно которому > К"® • Выражения (17), (18) и (23) определяют в условиях ПДС связь между критическими параметрами гидридов и механическими характеристиками разрушаемого материала.

Проверка математической модели ЗГР

Принципиальным отличием нашей модели от известных расчетных схем является предположение о зарождении гидридов в позиции действия максимальных растягивающих напряжений

(1-2 fi)2

6л

К,

а0Л J

Трвхшша

(24)

Известно, что поверхность разрушения образца после ЗГР имеет характерный «бороздчатый» рельеф (рис. 176) из чередующихся светлых и темных полос. При этом ширина темных полос равна критической длине гидридов [14]. Учитывая схему на рис. 17«, можно предположить, что ширина светлых полос соответствует значениям (24).

На рис. 18 сопоставлены коэффициенты Пуассона, полученные путем механических испытаний циркалоев и рассчитанные по выражению (24) из металлографических данных о ЗГР в стандартных трубах давления реакторов САКБи91. Наблюдаемое соответствие сопоставленных данных подтверждает справедливость выражения (24) и приводит к зависимости

/л = 0,5 - 3,215 х Ю~4 Т. (25)

Рис. 17. Схема разрушения материала по механизму ЧГР: а) образование [идрида, 5) поверхность разрушения [13]

0,44 0 42 0 40 0,38 0.36 0.34 0,32 0,30-

0,28

Оценка на данных о ЗГР

I Yen 4 tadie <2000) г Shalabi Д Meneley (t990) 3 Markefov el el (200?)

Механические испытания

i Povoio A Rolmnro (1903] 5 Panae et el (199B)

Аппроксимация (25)

250 300 350 400 450

500 550 600 650 Температура, К

Рис 18 Коэффициенты Пуассона для циркалоев и сплава /г-2,5%МЬ

41 Трубы давления реаютэров РОТ/Я (в том числе, САК'Ци) выполняют из сплава 7.г-2,5%ЫЬ

Эксперименты по изучению гидридов при ЗГР в стандартных трубах САИБи проводили в Университете Альберты (Канада), Излагаемый ниже материал опубликован в наших совместных работах 101 Компактные образцы (толщина 4 мм, 165 ррт Н) с усталостными трещинами в осевом направлении трубы нагревали до 483К, выдерживали 1-2 ч и медленно охлаждали до температуры испытания 423К. Эксперименты выполняли при постоянных заданных КИН в течение 40-80 ч. Распространение трещины контролировали методами акустической эмиссии и падения электрического потенциала. После испытания образцы охлаждали без нагрузки до 293 К, с внешней поверхности удаляли слой металла толщиной 0,1 мм, поверхность полировали, подвергали травлению и определяли размер образовавшихся гидридов.

Основные полученные результаты состояли в следующем. При > 7 МПахм"2 наблюдали устойчивое развитие ЗГР (рис. 19а),'которое сопровождалось пластической деформацией и разрушением поверхностных слоев образца. В интервале 5,9 < А',-< 7- МПахм1/2 растрескивание принимало неустойчивый характер и протекало исключительно внутри образца, тогда как его поверхностные слои толщиной 10-20 мкм не разрушались (поэтому после образования^и разрушения нескольких гидридов процесс прекращался). При Кх < 5,9 МПахм"2 образовавшиеся гидриды оставались неразрушенными (рис. 196). Во всех случаях средняя толщина гидридов составляла 1,5-2 мкм.

Рис. 19. Гидриды в осевом направлении трубы СА^и при 423К:

а) А', = 7 МПахм"2; 6) = 5,6 МПахм"2

Как видно из рис. 20, теоретическая зависимость (17) хорошо аппроксимирует экспериментальные данные о критической длине первых разрушенных гидридов Iс во всем изученном интервале КИН, а рассчитанные в рамках нашей теоретической модели характеристики трещиностойкости труб САИБи (табл. 6) согласуются с литературными данными.

10) В соавторстве с Prof. R. Eadie и Dr. D. Yan (University of Alberta, Edmonton, Canada).

Таблица 6 Вязкость разрушения циркониевых труб (МПахм"2)

Параметр к'а \с К8 1С

Наш расчет 45 60 5,35

Литература 44 55-60 Нет

Наблюдаемый в интервале 5,9 < АГ, < 7 МПахм"2 «тоннельный» эффект ЗГР связан с неоднородностью напряженного состояния по толщине образцов. Дело в том, что в поверхностных слоях образца возникает плосконапряженное состояние (ПНС), а в его объеме - более жесткое состояние ПДС. Поэтому образование и разрушение гидридов внутри изделия происходит интенсивнее, чем у поверхности. В такой ситуации условия разрушения первого гидрида наименее чувствительны к масштабному фактору и,

— Расчет по выражению (17) Эксперимент Ф Первый гидрид (разрушен) О Первый гндрнд (не разрушен) Ж Среднее значение {по М1 гидридам)

12 14 16 18 20 22 МПя-м,а

Рис. 20. Длина гидридов у вершины трещины в трубе СА^Ш1) при 423К

следовательно, наиболее близки к условиям ПДС. По мере распространения трещины неразрушенные приповерхностные слои металла увеличивают эффективную трещиностойкость образца от первоначального значения АГ". до

некоторого значения К",. При этом критическая длина гидридов внутри образца возрастает до значения

<7(1-2/л)2 2л

' к\с

К,

Сравнив (17) и (26), получаем соотношение

1'с кл: ~ к\

к\с.

К,

(26)

(27)

'С "1С *ч

согласно которому Гс'г1с. Как видно из рис. 20, измеренная длина первого разрушенного гидрида 1С действительно меньше значений 1'с, полученных усреднением длин 30 последующих гидридов. Используя экспериментальные значения Гс и выражение (26), можно оценить трещиностойкость труб давле-

ния реакторов САК Б и в условиях «тоннельного» эффекта. Рассчитанное значение приведено в табл. 6.

По результатам проведенных испытаний можно определить два пороговых КИН для ЗГР (рис. 21а). Первое значение ЛТШ = 5,9 МПахм"2 характеризует возможность страгивания трещины в условиях ПДС. Второе значение К'н = 7 МПахмш соответствует минимальному КИН, при котором возможно в принципе неограниченное распространение трещины в образце. По своему физическому смыслу коэффициенты являются характеристикой материала, коэффициенты К'и - характеристикой изделия. Сдерживающее влияние поверхностных слоев проявляется в соотношении ЛТ*Н > ЛТ1Н и возрастает с увеличением температуры.

А'ш.МПя-м"1 16

- Расчет (23)

• Эксперимент

О Лит, данные

г* V 1,1 ~ 9° о °_о—п-

3—о -о»^ и О О и

500 550 600 Температура, К'

423 448 473 498 523 548 573 Температура, К

с • мкм

Расчет (17): —о—423К —•— 473К —*—523К —«—57ЭК

7.5

10,0 12,5 15.0 17.5 20,0 XV, МПа-мш

400 425 450 475 500 525 550 575 Температура, К

Ряс. 21. Температурные зависимости характеристик ЗГР в трубах СА№>и: а) пороговые КИН; б) толщина гидридов; в) критическая длина первых гидридов (в условиях ПДС); г) критическая длина гидридов в условиях «тоннельного» эффекта при ЛГ] = 15 МПахм"2

На практике используют два способа определения пороговых КИН. В первом случае фиксируют условия страгивания усталостной трещины при увеличении КИН и оценивают действительные коэффициенты ЛГ1Н. Во втором случае регистрируют условия остановки распространяющейся трещины при уменьшении КИН и оценивают, фактически, коэффициенты К'п . Использование разных методик и ошибочное отождествление коэффициентов ЛГ]Н и АГ,*Н является главной причиной разброса литературных данных на рис. 21а.

Рассчитанные в рамках нашей модели значения у/ (рис. 21 б) согласуются с общепринятым мнением о средней толщине гидридных пластин -2 мкм. Кроме того, согласно нашим данным на рис. 21в, при 12 < К\< 20 МПахм"2 значения 1С практически не зависят от КИН и определяются выражением

1С {мкм} = 0,26 ехр(7,58 х 10"3 Т) . (28)

Выражения (27) и (28) позволяют оценить при заданном КИН среднюю критическую длину гидридов /*.. Как видно из рис. 21 г, при типичных для экспериментов по изучению ЗГР значениях К^ « 15 МПахм"2 прогнозируемая зависимость Гс = 1,5/с хорошо согласуется с данными МАГАТЭ [15].

ЗАКОНОМЕРНОСТИ ГИДРИДНОГО РАЗРУШЕНИЯ ^ ЦИРКОНИЕВЫХ ИЗДЕЛИЙ ЯЭУ

Развиты и экспериментально верифицированы методы теоретической оценки скорости ЗГР в сплавах циркония, проанализирована возможность гидридного разрушения оболочек штатных твэлов ВВЭР и РБМК, обсуждаются способы предотвращения водородного охрупчивания и ЗГР циркониевых изделий водоохлаждаемых ЯЭУ.

Методы оценки скорости ЗГР

С инженерной точки зрения оценка скорости ЗГР второстепенна, поскольку главной задачей обеспечения работоспособности изделий является соблюдение условия < АТ]Н [16]. Тем не менее, анализ скорости распространения трещин в зависимости от механических характеристик образцов, содержания водорода, температуры и действующих КИН дает дополнительную информацию, полезную при создании новых материалов. В этой связи нами развиты и экспериментально верифицированы излагаемые ниже вычислительные схемы, позволяющие прогнозировать скорость ЗГР в промышленных сплавах циркония. Совместно с изложенной ранее основной математической моделью эти расчетные схемы составляют первую в своем роде единую теорию разрушения материалов по механизму ЗГР.

Согласно (9), изотермический диффузионный поток водорода в сх-фазе определяется выражениями

¿с" (г) с«(г)^(г)

¿г

ЯГ

Ыг) = гн

г)

¿г

(29)

где Fн(r) - обусловленная гидростатическими напряжениями сила, действующая на 1 моль Н. Рассчитав диффузионные потоки 3н = и>а./® (и>а -

доля «транспортной» а-фазы в структуре сплава) и определив время тс, за которое в область трещины г<гс (рис. 22) поступит количество водорода, достаточное для формирования критического гидрида, можно оценить скорость ЗГР:

Трещнга

'ЭГР

= (зо)

'с гс Используя обычное в инженерных оценках допущение о цилиндрической симметрии поля гидростатических напряжений [17], определим условия решаемой диффузионной задачи. Радиус гс ограничивает область зарождения и роста гидридов, поэтому с° (гс) = . Радиус /у=20/> отвечает критерию /-я(г/.-)=0,01 Гц(гг) и ограничивает зону влияния напряжений на диффузию водорода.

Концентрация с", (гР) зависит от термической предыстории образца. В

частности, если при температуре 7о концентрация водорода в а-фазе равна с0, то после охлаждения образца до температуры испытания Т

Г с Г

Рис. 22. Гидрид у вершины трещины: область диффузионного накопления водорода затенена

-о>

со —

(31)

Трещина

Аг грЫ

1 2 3 1 N

р: 0 12 3

(0.)

т ф)

К г

С V)

Рис. 23. К использованию метода сеток: цилиндрическая геомелрия

Для оценки диффузионных потоков в стационарных условиях {(г) / с11 - 0, где г - текущее время} можно использовать выражения [17]

•/SO-)-- — КМехр

Лг

(гс ) ехр

-У:

ехр

У„<у(Г) RT

dr;

(32)

в более общем случае - метод сеток (рис. 23) и изложенный ранее алгоритм, разработанный нами для изучения термодиффузии.

^ згр ■> м/с

106~

10 «•

10'

Расчет:

1 стационарная модель

2 - метод сеток

Эксперимент: О Индийские PHWR • CANDU CWarlcelov et а[, 2002) Ж CANDU (Smghctal, 1004)

1.7 l!» K9 2fi 2,] 2,2

2,3 2,4 1000/T

Рис. 24. Скорость ЗГР в трубах давления реакторов РН\УЯ

Проверку обеих вычислительных схем проводили в рамках проекта 1ЬТР № А-2.51 «Водородное охрупчивание конструкционных материалов» МИФИ с Атомном исследовательским центром им. Баба (Мумбаи, Индия). Излагаемый ниже материал опубликован в наших совместных работах1". Фрагменты труб индийских реакторов РН\УЛ (толщина 3,7 мм) были наводорожены «сухим» способом до 40-80 ррт. Изотермические испытания на ЗГР выполняли при 20 МПахм"2, используя компактные образцы с усталостной трещиной в осевом направлении трубы. Схема эксперимента включала нафев образца до полного растворения гидридов, отжиг в течение 90 мин и медленное охлаждение до температуры испытания. Распространение трещин контролировали

В соавторстве с Dr R Smgh и Dr Р De (Bhabha Atomic Research Centre, Mumbai, India)

методом падения электрического потенциала. Результаты испытаний и теоретического расчета сопоставлены на рис. 24. Обработка экспериментальных точек методом наименьших квадратов дает энергию активации ЗГР 56,5 кДж/моль, стационарная модель и метод сеток12) приводят к значениям 56,65 и 54,6 кДж/моль. Для сравнения, на рис. 24 приведены литературные данные о ЗГР в трубах С АКБ и. Изделия индийского и канадского производства имеют близкие характеристики, поэтому скорость ЗГР в них практически одинакова. Как видно из рис. 24, использование обеих вычислительных схем приводит к удовлетворительному согласию с экспериментом.

Прогнозируемая температурная зависимость скорости ЗГР в трубах РЬП^И., содержащих 25-100 ррш Н, показана на рис. 25. Расчет выполняли в рамках стационарной модели (СМ) и методом сеток (МС) для АГ,=20 МПахм1/2. Видно, что при низких температурах значения изГр подчиняются закону Аррениуса и не зависят от содержания водорода. Однако, для каждой концентрации водорода существует пороговая температура, выше , которой имеют место затухание и полное прекращение ЗГР. Эта температура возрастает с увеличением содержания водорода и отвечает условиям предельной растворимости ТББР. Полученные результаты легко объяснить на основе выражения (31). Дело в том, что при с0 < с7Ж/> рост гидрида у вершины трещины происходит в условиях восходящей диффузии, т.е. увеличения градиента концентрации водорода. Процесс разрушения прекращается, когда приложенная нагрузка недостаточна для преодоления этого градиента.

МЗГР,м/с ю-«-

—О—100 ррш Н (СМ)

1.6

2,0 2.2 2.4

1000 /т

Рис. 25. Температурная зависимость скорости ЗГР для труб давления РНХУЛ

12) Размер элементов выбирали в пределах 1-3 мкм, шаг по времени составлял 0,01-0,05с.

Как видно из рис. 26, рассчитанная методом сеток зависимость из¡p ~ ) имеет ожидаемый вид (см. рис. 14) и согласуется с литературными данными. При этом участок уменьшения скорости разрушения (см. рис. 26) соответствует участку увеличения критических значений 1Г (см. рис. 2le), а прогнозируемое значение К1Н=6,7 МПахм1'2 согласуется с данными на рис. 21а.

Ujrp, м/с

ю-'

1ÍHH

10»

10 ><н

о . ° •

Г*

$ —*— Расчет МС (50 ppir H)

О Shi. 1999 (50 ррш H)

К,

Y¡m & ЕаАе. 2003 (165 ppm Н)

6 g 10 12 14 16 18 30 22 Ки МПа м"2

Рис. 26. Зависимость скорости ЗГР ог КИН для труб давления PHWR при 523К

Согласно нашим теоретическим выражениям (17) и (23), критическая длина гидридов и пороговые значения АГ!Н обратно пропорциональны квадрату предела текучести оог- Таким образом, упрочнение материала облегчает инициацию ЗГР и увеличивает скорость разрушения, что согласуется с результатами большинства известных экспериментальных работ.

Гибридное разрушение оболочек твэлов ВВЭР и РБМК

Согласно экспериментальным данным [18, 19], предел текучести облученных оболочек из сплава Э110 существенно меньше, чем необлученных труб РН\\П?.. Поэтому российские изделия заведомо менее склонны к разрушению по механизму ЗГР. Известные выражения для КИН [20]

= 1,1 <тгл/л/ ;

а = / / А,

(33а)

К„

F(a) = 1,12 - 0,23 la + 10,55а2 - 21,72а3 f 30,39а4

(336)

IJLJL^

Гтт i

о:

h i <rr

Рис. 27. Схематичное изображение осевой (а) и радиальной (б) трещины в трубчатом образце

и условие начала ЗГР в виде АГ^/чн позволяют оценить допустимый размер трещин в осевом и радиальном направлениях трубы (рис. 27).

Номинальная толщина оболочки твэла ВВЭР-1000 составляет 0,7 мм. Согласно [21], к исходу кампании твэла окружные напряжения сгт достигают 70 МПа. Для значений АГш=6+7 МПахм"2 (консервативная оценка по данным на рис. 21 о) находим =2+3 мм и 1*гр =

340+360 мкм. Полученные результаты совпадают с заключением исследователей из США о том, что безопасный в плане ЗГР размер трещин в оболочках твэлов PWR составляет -50% от их номинальной толщины [22].

к. к

' 1 I

Рис. 28. Схематичное изображение нодуля в оболочке твэла

Рис. 29. Разрушение оболочек твэлов РБМК внутренним давлением при 623К

Оценим влияние коррозионных очагов (нодулей, участков фреттинг-износа) на водородное охрупчивание оболочек отработавших твэлов РБМК. Номинальные внутренний радиус г0 и толщина h0 оболочки равны 5,9 и 0,9 мм. Нодулярная коррозия уменьшает сечение оболочки до значения h = ho-hcor, где hcor - глубина коррозионного очага (рис. 28). Соответственно, средний уровень окружных напряжений в «живом» сечении под нодулем составит

<т'т = Ргаз (0.5 + Г0 /[/,„ - hcor ]), (34)

где ргаз = УГ — внутреннее давление газа в твэле. Из выражения (34) и условия образования разрушающих радиальных гидридов а] — cr'R находим допустимую глубину повреждения оболочки

h =h , 2гаРгоз __h ¿'РУТ

"cor - "О . - я0 . . ■ (-35)

2сгя - Ргаз 2<*х - У?

Проведенный нами расчет показал, что в интервале !00-350°С даже при 100%-ом выходе газообразных продуктов деления (ГПД) из топлива допустимая глубина повреждения hcor составляет не менее 400 мкм. Поскольку глубина нодулей обычно не превышает 300 мкм, а реальный выход ГПД составляет до 5%, влияние коррозионных очагов на водородное охрупчивание ОТВС РБМК незначительно. Это согласуется с результатами наших дореак-торных испытаний оболочек твэлов РБМК с нанесенными на внешнюю поверхность продольными надрезами длиной 15 мм и глубиной 300 мкм. Наво-дороженные до 500 ррш Н образцы нагружали внутренним давлением Не при 623К. Было обнаружено, что гидриды13' не оказывают существенного влияния на вязкий характер разрушения образцов (рис. 29).

ЩГппсобы предотвращения водородного охрупчивания и ЗГР

Реальными способами борьбы с водородным охрупчиванием и ЗГР являются максимально возможное устранение остаточных напряжений, влаги в таблетках ядерного топлива и внутритвэльном пространстве; ужесточение требований по качеству изделий в плане уменьшения размера технологических дефектов; снижение количества неблагоприятно ориентированных гидридов путем создания радиальной текстуры; соблюдение водно-химического режима и регламента эксплуатации TBC, исключающее возможность нештатных колебаний мощности, появления в теплоносителе посторонних предметов (дебризов), а также снижающее интенсивность очаговой коррозии; оптимизация конструктивных решений, позволяющих уменьшить фретгинг-взаимодействие оболочек твэлов с дистанционирующими решетками; уточнения состава и структурно-фазового состояния циркониевых сплавов с целью повышения их коррозионной стойкости, пластичности и трещиностойко-сти.

J^ Рентгенофазовый анализ образцов показал присутствие гидридов состава ZrH|.j ■ 35

Структура циркониевых изделий зависит от химического состава и технологии производства. Структура относительно слабо влияет на упругие характеристики изделий, но определяет их прочность и трещиностойкость. При заданной текстуре склонность циркониевых изделий к ЗГР зависит, главным

образом, от двух стандартных «макроскопических» характеристик материала -вязкости разрушения Л"]С и предела текучести оьд. Между этими характеристиками часто проявляется «отрицательная» взаимосвязь: упрочнение сопровождается уменьшением трещиностой-кости [23]. ..Таким образом, требование минимального формоизменения (максимальной прочности) изделий должно сочетаться с требованием их достаточной вязкости. Кроме того, важно отметить следующее. Когда гидриды находятся в состоянии сжатия, они обладают достаточно высокой трещиностойкостью (18). Релаксация упругих, напряжений (например, при термоциклировании) приводит к тому, что гид-' рид оказывается в «свободном» состоянии, и его трещиностойкость понижается до 1-3 МПахм"2 [24]. В результате, эффективная вязкость разрушения материала в плоскости трещины может оказаться более низкой, чем это следует из (23).

Для решения прикладных задач полезны диаграммы, которые показывают связь между механическими характеристиками материала (К\с, 00,2) и допустимым с точки зрения ЗГР размером дефектов 1ЗГР. В качестве примера, на рис. 30 приведена диаграмма разрушения твэла ВВЭР-1000, рассчитанная нами по выражениям (23) и (336) для наиболее консервативных значений К*с = 1 МПахм1/2 [24] и о> = <т* = 140 МПа [25].

ВЫВОДЫ

1. Разработана теория гидридного разрушения циркониевых материалов, позволяющая прогнозировать критические характеристики гидридов, уровень пороговых КИН и скорость распространения трещин по механизму ЗГР. Основные положения предложенной теории подтверждены в ведущих научных центрах Индии и Канады при испытании труб из сплава 2г-2,5%№ для реакторов типа

I зрр (мкм)

зоо

1 1 1 -1-•-1— 1 1

-20

•30

- -* -40 -

'•■. ''ж. '••■..

о. о- -50

¡| *

•-.. О...

'""О.... -

— .....•+.. •о......

.......•+-.. ■ж.......

( «— ------- «.......

Уровень технологических дефекта« —■-1 ' 1---1---г—

250

300

400 450 500

Рис. 30. Допустимая глубина трещин в оболочке твэла ВВЭР-1000 при разных значениях прочности и трещино-стойкости (цифры — значения К\с в МПахм"2)

2. Теоретически показано, что безопасный в плане ЗГР размер трещин в облученной оболочке штатного твэла ВВЭР-1000 составляет -50% от ее номинальной толщины, а коррозионные очаги глубиной менее 400 мкм не вызывают подородпого охрупчивания оболочек при «сухом» хранении ОЯТ РБМК-1000. Установлено, что в условиях штатной эксплуатации технологические дефекты не могут являться причиной разрушения оболочки твэла ВВЭР-1000 по механизму ЗГР, если при значениях предела текучести 200-500 МПа вязкость разрушения материала составляет более 40 МПахм"2. Таким образом, впервые обосновано, что водородное охрупчинание и ЗГР оболочек твэлов ВВЭР и РБМК из сплава Э! 10 возможно лишь при наличии значительных эксплуатационных повреждений.

3. Разработана новая вычислительная модель термодиффузии водорода в сплавах циркония, учитывающая гистерезис ПРВ. Впервые проведено комплексное экспериментально-теоретическое исследование предельной растворимости и диффузии водорода в промышленных сплавах циркония и оболочках твэлов ВВЭР из перспективных российских сплавов Э1 ЮМ и Э635. Для необлученных материалов получены и рекомендованы к использованию температурные зависимости

и значение теплоты переноса водорода 24*2 кДж/моль. Показано, что при рабочей _ для водоохлаждаемых ЯЭУ температуре 573К реакторное облучение не влияет на ^^равновесную предельную растворимость и коэффициенты диффузии водорода. Установлено, что дополнительное легирование сплава Э110 приводит к упрочнению материала и увеличению температурного гистерезиса ПРВ от 20-25К до значений 30-40К, которые характерны для циркалоев и сплава Zr-2,5%Nb.

4. Экспериментально показано, что при температуре 573К коэффициенты диффузии водорода в оксидной фазе сплавов ЭИ0 и Zry-4 после «перелома» составляют ~10*7 см2/с, что на 8-9 порядков выше, чем до «перелома». Установлено, что образующиеся во время «перелома» дефекты (трещины и поры), обеспечивая легкий транспорт водорода через оксид, способны аккумулировать значительное количество водорода, определяемого стандартными методами исследования ОЯТ.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ ДИССЕРТАЦИИ ОПУБЛИКОВАНЫ В РАБОТАХ

1 Bruchertserfer Н., Bart G, Hermann А, Shmakov А А, Smirnov Е А. Rodchenkov В S , Subbotin A.V. Investigation of hydrogen distribution in oxidized zirconium alloys by thermo-release method // Proc Annual Meeting on Nucí Technol «Jahrestagung Kerntechnik», München, Germany, 1998, p 351-354

2 Шмаков A A , Смирнов E A , Bruchertseifer H Распределение и диффузия водорода в окисленных сплавах на основе циркония // Атомная энергия, 1998, г 85, вып 3, с 253-255

36300 + 300 Дж/моль RT

Сгеад{ррт} = (1,32 ± 0,06) х 105 ехр

3. Smimov Е.А, Shmakov A.A. Effect of alloying and impurities on anisotropy of diffusion processes in non-cubic metals // Металлофизика и новейшие технологии, 1999, т. 21, №2, с. 1215.

4. Shmakov A.A, Smirnov Е.А, Bruchertseifer Н. Hydrogen diffusion and distribution in oxidized zirconium alloys by thermo-release method // Там же, с. 35-39.

5. Шмаков А.А, Калин Б.А., Смирнов Е.А., Бибилашвили Ю.К. О возможности гидриднош растрескивания оболочек твэлов легководных реакторов // Инженерная физика, 1999, № 1, с. 60-62.

6. Смирнов Е.А., Шмаков АА. Разработка метода прогнозирования характеристик радиаци-онно-ускоренной диффузии // Труды IX Межнац. совет. «Радиационная физика твердого тела». Т. 1. М.: НИИ ПМТ при МГИЭМ, 1999, с. 104-111.

7. Шмаков А А., Бибилашвили Ю.К., Калин Б. А, Смирнов Е.А. Прогнозирование возможности гидридного растрескивания циркониевых оболочек твэлов. Препринт JVs 003-99. М.: МИФИ, 1999.-40с.

8. Smimov Е.А., Shmakov АА Analysis of basic kinetic equations solutions for accelerated diffii-sional processes in metals // Defect & Diffusion Forum, 1999, v. 175-176, p. 13-20; Solid State Phenomena, 2000, v. 72, p. 171-178.

9. Шмаков A.A. Механизм поглощения водорода сплавами циркония II Атомная техника за ' рубежом, 2000, № 6, с. 16-20.

10. Smimov Б. A., Shmakov A.A. Radiation enhancement of diffusion in metals and alloys H Defect & Diffusion Forum, 2001, v. 194-199, p. 1451-1456.

11. Шмаков АА., Иолтуховский АГ., Калин Б.А., Смирнов Е.А. Прогнозирование гидридного растрескивания циркониевых оболочек с учетом фактора коррозионного повреждения // Докл. VI Рос. конф. по реакторному материаловедению. Т.2. 4.2. Димитровград, ГНЦ РФ НИИАР, 2001, с. 82-97.

12/ Иолтуховский АГ., Калин Б.А., Шмаков АА.' Водородное охрупчивание и гидридное растрескивание циркониевых элементов легководных реакторов. Учебное пособие. М..4 МИФИ, 2001.-44с. "

13. Шмаков A.A., Калин Б.А, Иолтуховский АГ. Расчет скорости ЗГР в сплавах циркония методом конечных элементов // Физика и химия обработки материалов, 2002, № 6, с. 8-14.

14. Шмаков АА., Калин Б.А., Смирнов Е.А Водород в реакторных сплавах циркония: диффузия и предельная растворимость // Докл. I Межд. сем. «Взаимодействие изотопов водорода с конструкционными материалами». Саров, РФЯЦ ВНИИЭФ, 2002, с. 332-338.

15. Шмаков A.A. Феноменологическое описание диффузии водорода в сплавах циркония // В сб.: Научная сессия МИФИ-2003. Т.9. М.: МИФИ, 2003, с. 167-170.

16. Шмаков A.A., Калин Б.А, Иолтуховский А.Г. Теоретическое исследование кинетики гидридного растрескивания в сплавах циркония // Металловедение и термическая обработка металлов, 2003, № 8, с. 35-40.

17. Шмаков А А, Калин Б. А., Смирнов Е.А. Расчет скорости гидридного растрескивания в облученных твэлах легководных реакторов // Атомная энергия, 2003, т. 95, вып. 5, с. 363-366.

18. Шмаков A.A. Калин Б.А., Смирнов Е.А. Расчет скорости гидридного растрескивания в сплаве Zr-2,5%Nb // В сб.: Исследование диффузионных процессов в реакторных материалах на кафедре физических проблем материаловедения МИФИ. М.: МИФИ, 2004, с. 73-78.

19. Чернов И.И., Калин Б.А, Годин Ю.Г., Иошуховский А.Г., Бинюкова С.Ю., Волков Н.В., Кохтев С.А., Смирнов Е.А, Федотов В.Т., Шмаков A.A., Шульга A.B. Отработавшее ядерное топливо. 4.2. Транспортировка и хранение. Учебное пособие. М.: МИФИ, 2004. -160с. .

20 Шмаков А А , Калин Е А, Иолтуховский А Г Прогнозирование скорости гидрид!юю растрескивания в облученных реакторных сплавах Э110 и Zrv-2 // Докл VII Рос конф по реакторному материаловедению Т 2 4 4 Димитровград, ФГУП «ГНЦ РФ НИИАР», 2004, с 154-162

21 Шмаков А А, Калин Б А , Singh R N , De Р К Замедленное гидридное растрескивание в сплавах циркония теория и эксперимент И Физика и химия обработки материалов, 2004, №6, с 89-94.

22 Шмаков А А , Калин Б А, Матвиенко Ю Г , Singh R N, De Р К Диффузионная модель замедленного гидридного растрескивания в циркониевых сплавах // Физико-химическая механика материалов, 2004, т 40, № 6, с 49-S4

23 Шмаков А А Критическая длина и толщина гидридных пластин при замедленном i идрид-ном растрескивании в сплавах циркония // Атомная энергия, 2004, т 07. вып 4, с 280-286

24 Калин Б А , Шмаков А А Водород в промышленных сплавах циркония // Физика и химия обработки материалов, 2005, № I, с 78-84

25 Шмаков А А , Калин Б А, Иолтуховский А Г Теоретическое исследование кинетики накопления водорода вблизи концентраторов напряжений в сплавах циркония // ВАНТ Серия Материаловедение и новые материалы, 2005, вып I, с 239-246

26 Калин Б А, Шмаков А А Поведение водорода в реакторных сплавах циркония // Материаловедение, 2005, № 10, с 50-56, Докл II Межд сем «Взаимодействие изотопов водорода с конструкционными материалами» Саров, ФГУП РФЯЦ ВНИИЭФ, 2005, с 216-224.

27. Шмаков А А, Калин Б А , Singh R N , De Р К Стационарная модель замедленного гидридного растрескивания в сплавах циркония и ее экспериментальная верификация И Гам же, с 225-233

28 Шмаков А А, Yan D, Eadie R L Теоретическое и экспериментальное исследование гидри-Ь дов в сплавах циркония // Металловедение и термическая обработка металлов, 2006, № 4, W с 5-9

29 Шмаков А А Диффузия водорода в оксидах циркония до и после «перелома» // Труды II Рос науч конф «Материалы ядерной техники» ВАНТ Серия Материаловедение и новые материалы, 2006 , Ъып.ИЬЬ) С. 362-¿65.

30 Шмаков А А, Калин Б А, Ананьин В M , Буланов А А , Пименов Ю В , Тимошин С H , Новиков В.В , Маркелов В А Предельная растворимость водорода в сплавах циркония И Там же, С. ЪЧО.

СПИСОК ЦИТИРУЕМОЙ ЛИТЕРАТУРЫ

1 Дуглас Д Металловедение циркония / Пер с англ M • Атомиздат, 1975 -360 с.

2 Corrosion of zirconium alloys m nuclear power plants 1AEA-TECDOC-684 IAEA, Vienna, 1993

3. Займовский А С., Никулина А В, Решетников H Г. Циркониевые сплавы в ядерной энергетике M ■ Энсргоатомиздат, 1994 - 256 с

4 Бескоровайиый H M , Калин Б А, Платонов ПА и др Конструкционные материалы ядерных реакторов. Учебник для вузов / M Энергоатомиздат, 1995 -704 с

5 Crank J The mathematics of diffusion Clarendon Press, Oxford, 1975

6. Smith T Kinetics and mechanism of hydrogen permeation of oxide films on zirconium//J Nucl Mater., 1966, v 18, p 323-336

7. Hermann A., Wiese H., Buhner R. et al. Hydrogen distribution between fuel cladding metal and overlying corrosion layers // Proc. Int. Topical Meeting on LWR Fuel Performance, 2000, Park City, Utah, USA, p. 89-101.

8. Dupin N., Ansara I., Servant C. et al. A thermodynamic database for zirconium alloys // J. Nucl. Mater., 1999, v. 275, p. 287-295.

9. Sawatzky A. Hydrogen in zircaloy-2: its distribution and heat of transport // J. Nucl. Mater., 1960, v. 2, №4, p. 321-328.

10. Sawatzky A. The heat of transport of hydrogen in zirconium alloys // J. Nucl. Mater., 1963, v. 9, №3, p. 364.

11. Sawatzky A., Ells C. Understanding hydrogen in zirconium // Proc. XII Int. Symp. «Zr in the Nucl. Industry», ASTM STP 1354,2000, p. 32-48.

12. Kim Y., Matvienko Yu., Cheong Y. et al. A model of the threshold stress intensity factor ЛГш for delayed hydride cracking of Zr-2.5Nb alloy // J. Nucl. Mater., 2000, v. 278, p. 251-257.

13. Markelov V.A., Zheltkovskaya T.N., Tsvelev V.V. et al. Fracture toughness and delayed hydride cracking of Zr-alloys for CANDU and RBMK pressure tubes // Proc. Int. Symp. «Fontevraud 5», France, 2002, v. 1, p. 493-503.

■14. Jovanovic M., Shek G., Seahra H. et al: Metallographic and fractographic observations of hydrides during delayed hydride cracking in Zr-2.5% Nb alloy // Mater; Characterization, 1998, v. 40, p. 15-25.

15. Delayed hydride cracking in zirconium alloys in pressure tube nuclear reactors. IAEA-TECDOC-1410. IAEA. Vienna, 2004.

16. Нормы расчета на прочность оборудования и трубопроводов атомных энергетических установок. ПНАЭ Г-7-002-86.: М.: Энергоатомиздат,-1989.

17. Sagat S., Chow С., Puis М. et al. Delayed hydride cracking in zirconium alloys in a temperature gradient // J. Nucl. Mater., 2000, v. 279, p. 107-117.

18. Кобылянский Г.П., Новоселов A.E. Радиационная стойкость циркония и сплавов на его ' основе. Справочные материалы по реакторному материаловедению. Димитровград, ГНЦ РФНИИАР, 1996.

19. Солонин М.И., Иолтуховский А.Г., Велюханов В.П. и др. Материаловедческие проблемы длительного мокрого и сухого хранения ОЯТ РБМК-1000 // Докл. VI Рос. конф. по реакторному материаловедению. Т.2. 4.2. Димитровград, ГНЦ РФ НИИАР, 2001, с. 3-22.

20. Справочник по коэффициентам интенсивности напряжений. Под ред. Ю. Мураками / Пер. с англ. М.: Мир, 1990.

21. Решетников Ф.Г., Бибилашвили Ю.К., Головнин И.С. и др. Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов энергетических реакторов. Кн. 1. М.: Энерго--атомиздат, 1995. - 320 с.

22. Siegmann Е., Anderson Н., Rechard R. et al. Initial cladding condition // Report ANL-EBS-MD-000048. ArgonneNat. Lab., USA, 2000.

23. Никулин C.A., Рожнов А.Б., Бабукин A.B. и др. Структура и сопротивление разрушению циркониевых сплавов для атомной энергетики // МиТОМ, 2005, № 5, с. 8-17.

24. Никулин С.А., Маркелов В.А., Фатеев Б.М. и др. Цирконий в атомной промышленности. Вып. 17. Структура и разрушение гидрированных сплавов циркония. М.: ЦНИИатомин-форм, 1989. - 36 с.

25. Самойлов А.Г. Тепловыделяющие элементы ядерных реакторов: Учебное пособие для вузов // М.: Энергоатомиздат, 1985. - 224 с.

Подписано в печать 20/06/2006 Формат 60x00 ¡/16

Принято к исполнению 20/06/2006 Заказ Л"» 4°0

Исполнено 21/06/2006 Гира.^ 100 эчл

Уел печ л 2, >

ООО ' 11-й ФОРМА Г« ИНН 77263 30400 Москва, Варшавское ш , 36 (495) 975-74-56 (495) 747-&4-70

Содержание диссертации автор исследовательской работы: доктора физико-математических наук, Шмаков, Андрей Александрович

ВВЕДЕНИЕ

Глава 1. Коррозия циркониевых изделий водоохлаждаемых ЯЭУ.

1.1. Промышленные сплавы циркония.

1.2. Окисление циркониевых материалов в водных средах.

1.2.1. Равномерное окисление.

1.2.2. Очаговое окисление.

1.3. Диффузия водорода в оксидной фазе циркониевых сплавов.

1.4. Механизмы поглощения водорода.

1.5. Распределение водорода в окисленных сплавах циркония

Выводы по главе 1.

Глава 2. Предельная растворимость водорода в промышленных сплавах циркония.

2.1. Система Zт-H. Гидриды циркония.

2.2. Предельная растворимость водорода (ПРВ).

2.2.1. Условия растворения гидридов (фазовая граница ТввБ).

2.2.2. Условия образования гидридов (фазовая граница ТБвР).

2.2.3. Анализ факторов, влияющих на ПРВ.

2.2.4. Предельная растворимость водорода в сплаве Э

Выводы по главе 2.

Глава 3. Диффузия водорода в промышленных сплавах циркония.

3.1. Феноменология

3.2. Коэффициенты диффузии водорода.

3.3. Термодиффузия водорода.

3.3.1. Математическая модель термодиффузии водорода.

3.3.2. Термодиффузия водорода в сплаве Zтy-2.

3.3.3. Термодиффузия водорода в сплаве Э110.

3.3.4. Термодиффузия водорода в оболочках твэлов из сплавов Э1 ЮМ и Э635. 77 Выводы по главе 3.

Глава 4. Механизмы деградации и разрушения наводороженных сплавов циркония.

4.1. Водородное охрупчивание.

4.2. Общие сведения о замедленном гидридном растрескивании (ЗГР).

4.2.1. Трещиностойкость циркониевых образцов.

4.2.2. Основные характеристики ЗГР.

4.2.3. Экспериментальные данные о ЗГР в сплавах циркония.

4.3. Теоретическое описание механизма ЗГР.

4.3.1. Распределение напряжений в области острой трещины

4.3.2. Математическая модель ЗГР.

4.3.3. Экспериментальная проверка математической модели ЗГР.

Выводы по главе 4.

Глава 5. Закономерности гидридного разрушения циркониевых изделий ЯЭУ

5.1. Методы теоретической оценки скорости ЗГР.

5.1.1. Стационарная модель расчета скорости ЗГР.

5.1.2. Расчет скорости ЗГР методом сеток.

5.1.3. Экспериментальная проверка вычислительных схем.

5.1.4. Зависимость скорости ЗГР от содержания водорода, температуры и КИН.

5.2. Гидридное разрушение оболочек твэлов ВВЭР и РБМК.

5.3. Способы предотвращения водородного охрупчивания и ЗГР.

Выводы по главе 5.

ВЫВОДЫ.

Введение диссертация по физике, на тему "Водородное охрупчивание и гидридное разрушение циркониевых изделий водоохлаждаемых ЯЭУ"

Актуальность работы. Циркониевые сплавы являются основным конструкционным материалом для активных зон водоохлаждаемых ядерных энергетических установок (ЯЭУ). Взаимодействуя с теплоносителем - водой или водяным паром, циркониевые изделия окисляются и поглощают водород. Диффузионное накопление водорода на участках с пониженной температурой и повышенным уровнем растягивающих напряжений приводит к образованию зон с повышенным содержанием гидридов, вызывающих охрупчива-ние и разрушение изделий по механизму замедленного гидридного растрескивания (ЗГР).

Гидридное разрушение циркониевых материалов - процесс сложный и многофакторный, поэтому попытки его изучения исключительно экспериментальным путем малопродуктивны. Действительно, поведение водорода в сплавах циркония исследуют более 50 лет, и за этот период накоплено большое количество экспериментальных данных. Однако, опубликованные результаты получены с использованием разных методик и режимов на образцах, имевших разную микроструктуру, геометрию, химический и фазовый состав. Отсутствие «объединяющих» теоретических моделей затрудняет анализ накопленной информации и понимание закономерностей разрушения, что приводит к необходимости полномасштабного экспериментального исследования особенностей поведения материалов в каждом случае изменения их состава или условий эксплуатации.

Дальнейшее развитие атомной энергетики требует создания новых сплавов, способных обеспечить более глубокое выгорание топлива и увеличить ресурс эксплуатации тепловыделяющих сборок (TBC). Кроме того, экономически целесообразна принципиально новая схема обращения с облученным топливом, которая заключается в переходе на «сухое» хранение ОЯТ. В обоих случаях образование гидридов рассматривают как одну из главных причин деградации циркониевых изделий ЯЭУ. В этой связи выявление закономерностей охрупчивания и разрушения наводороженных циркониевых материалов на протяжении многих лет входит в перечень первоочередных задач Росатома и МАГАТЭ.

Для достижения поставленной цели

• экспериментально исследованы ПРВ в сплаве Э110, диффузия водорода в оксидной фазе сплавов Э110 и ЪтуА, термодиффузия водорода в сплаве Э110 и оболочках твэлов из перспективных российских сплавов Э1 ЮМ и Э635;

Научная новизна работы

• Установлены факторы, определяющие стойкость циркониевых изделий к ЗГР, а также взаимосвязь между ними.

• Предложен способ разделения пиков термодесорбции водорода из оксидной и металлической фаз отработавших циркониевых изделий водоохлаждаемых ЯЭУ.

На защиту выносятся

• результаты экспериментального определения коэффициентов диффузии водорода в оксидах сплавов Э110 и Zry-4 после «перелома»;

• методика экспериментального анализа распределения водорода в окисленных сплавах циркония;

• результаты экспериментально-теоретического исследования термодиффузии водорода в сплавах Э110, Э1 ЮМ и Э635;

• вычислительные модели, составляющие, в целом, теорию разрушения циркониевых материалов по механизму ЗГР;

• результаты теоретического анализа возможности гидридного разрушения оболочек твэлов ВВЭР и РБМК из сплава Э110 в условиях эксплуатации и хранения ОЯТ.

Достоверность полученных результатов. Разработанный метод анализа распределения водорода в окисленных сплавах циркония проверен в Институте им. Пауля Шер-рера (Виллиген, Швейцария) на примере ОЯТ реакторов типа PWR. Основные положения предложенной теории ЗГР экспериментально верифицированы в Атомном исследовательском центре им. Баба (Мумбаи, Индия) и Университете Альберты (Эдмонтон, Канада) при испытании труб из сплава Zr-2,5%Nb, предназначенных для эксплуатации в индийских реакторах PHWR и канадских реакторах CANDU.

Апробация работы. Материалы диссертации отражены в 15 научно-технических отчетах, выполненных по заданиям ведущих предприятий атомной отрасли РФ, доложены на следующих научных конференциях, сессиях, совещаниях и семинарах: «Научная сессия МИФИ», Москва, Россия, 1998-2006; Annual Meeting on Nuclear Technology «Jahrestagung Kerntechnik», München, Germany, 1998; I and II International Workshop «Diffusion & Diffusional Phase Transformations in Alloys», Cherkasy, Ukraine, 1998 and 2001; VI International Conference «Hydrogen Materials Science & Chemistry of Metal Hydrides», Katsiveli, Ukraine, 1999; VIII и IX Межнациональные совещания «Радиационная физика твердого 7 тела», Севастополь, 1998 и 1999; II International Conference «Diffusion & Reactions, From Basic to Applications», Zakopane, Poland, 1999; V International Conference «Diffusion in Materials», Paris, France, 2000; II Международная конференция «Радиационно-термические эффекты и процессы в неорганических материалах», Томск, Россия, 2000; VI и VII Российские конференции по реакторному материаловедению, Димитровград, Россия, 2000 и 2003; I и II Международные семинары «Взаимодействие изотопов водорода с конструкционными материалами», Саров, Россия, 2001 и 2004; Научно-техническая конференция «Свердловскому ядерному научному центру - 35 лет», Заречный, Россия, 2001; International Workshop «Diffusion, Segregation & Stresses», Moscow, Russia, 2002; I и II Российские научные конференции «Материалы ядерной техники», Агой, Краснодарский край, Россия, 2002 и 2005; Научно-практическая конференция материаловедческих обществ России «Новые функциональные материалы и экология», Звенигород, Россия, 2002; V и VI Международные Уральские Семинары «Радиационная физика металлов и сплавов», Снежинск, Россия, 2003 и 2005; Международная научная конференция «Диффузия и фазовые превращения в сплавах», Черкассы, Украина, 2004; VI International Conference «Diffusion in Materials», Krakow, Poland, 2004; XIV-XVI Международные конференции по физике радиационных явлений и радиационному материаловедению, Алушта, Крым, 2000, 2002 и 2004; Научно-практическая конференция материаловедческих обществ России «Создание материалов с заданными свойствами: методология и моделирование», Звенигород, Россия, 2004; National Conference «Ageing Management of Structures, Systems & Components», Mumbai, India, 2004; Отраслевой семинар «Физическое моделирование изменения свойств реакторных материалов в номинальных и аварийных условиях», Троицк, Россия, 2005; I Международная школа «Взаимодействие водорода с конструкционными материалами: эксперимент и математическое моделирование», Петрозаводск, Россия, 2005; XI International Conference on Fracture, Turin, Italy, 2005; XV International Workshop «Computational Mechanics of Materials», Dusseldorf, Germany, 2005; II Международная школа «Взаимодействие водорода с конструкционными материалами: методы исследования», Петрозаводск, Россия, 2006.

Публикации. По теме диссертации опубликовано 79 работ: два учебных пособия, препринт, 21 статья в российских и международных журналах, 32 статьи в сборниках научных трудов и 23 статьи в сборниках тезисов докладов научных конференций.

Объем работы и ее структура. Диссертация состоит из введения, пяти глав и выводов, содержит 164 страницы, в том числе 82 рисунка, 17 таблиц и список литературы из 333 наименований.

Заключение диссертации по теме "Физика конденсированного состояния"

ВЫВОДЫ

2. Теоретически показано, что безопасный в плане ЗГР размер трещин в облученной оболочке штатного твэла ВВЭР-1000 составляет -50% от ее номинальной толщины, а коррозионные очаги глубиной менее 400 мкм не вызывают водородного охрупчивания оболочек при «сухом» хранении ОЯТ РБМК-1000. Установлено, что в условиях штатной эксплуатации технологические дефекты не могут являться причиной разрушения оболочки твэла ВВЭР-1000 по механизму ЗГР, если при значениях предела текучести 200-500 МПа вязкость разрушения материала составляет более 40 МПаТм . Таким образом, впервые обосновано, что водородное охрупчивание и ЗГР оболочек твэлов ВВЭР и РБМК из сплава Э110 возможно лишь при наличии значительных эксплуатационных повреждений.

3. Разработана новая вычислительная модель термодиффузии водорода в сплавах циркония, учитывающая гистерезис ПРВ. Впервые проведено комплексное экспериментально-теоретическое исследование предельной растворимости и диффузии водорода в промышленных сплавах циркония и оболочках твэлов ВВЭР из перспективных российских сплавов ЭП0М и Э635. Для необлученных материалов получены и рекомендованы к использованию температурные зависимости сто {ррт} = (1,32 ± 0,06) х 103 ехр

36300 ±300 Дж/моль ЯТ

1В)

38080 ±1380 Дж/моль КГ

Ин {см2 /с} = (2,9*$) х Ю-3 ехр

2В) и значение теплоты переноса водорода 24000 ± 2000 Дж/моль. Показано, что при рабочей для водоохлаждаемых ЯЭУ температуре 573К реакторное облучение не влияет на равновесную предельную растворимость и коэффициенты диффузии водорода. Установлено, что дополнительное легирование сплава Э110 приводит к упрочнению материала и увеличению температурного гистерезиса ПРВ от 20-25К до значений 30-40К, которые характерны циркалоев и сплава 2г-2,5%МЬ.

4. Экспериментально показано, что при температуре 573 К коэффициенты диффуп зии водорода в оксидной фазе сплавов Э110 и Ъху-А после «перелома» составляют ~10 см2/с, что на 8-9 порядков выше, чем до «перелома». Установлено, что образующиеся во время «перелома» дефекты (трещины и поры), обеспечивая легкий транспорт водорода через оксид, способны аккумулировать значительное количество водорода, определяемого стандартными методами исследования ОЯТ.

Список источников диссертации и автореферата по физике, доктора физико-математических наук, Шмаков, Андрей Александрович, Москва

1. Wadman В. Mechanisms of uniform corrosion of zirconium alloys in water and steam. Chalmers University of Technology, Goteborg, Sweden, 1994.

2. Никулина A.B. Цирконий-ниобиевые сплавы для элементов активных зон реакторов с водой под давлением // МиТОМ, 2003, № 8, с. 7-13; ВАНТ. Сер.: Материаловедение и новые материалы, 2005, вып. 1(64), с. 190-199.

3. Солонин М.И., Решетников Ф.Г., Иолтуховский А.Г., Никулина А.В. Новые конструкционные материалы активных зон ядерных энергетических установок // В сб.: Избранные труды ВНИИНМ. T.l. М.: ВНИИНМ, 2002, с. 84-101.

4. Солонин М.И., Бибилашвили Ю.К., Никулина А.В., Маркелов В.А., Цыканов В.А., Шамардин В.К., Новоселов А.Е. Цирконий-ниобиевые сплавы для оболочек ТВЭЛ и ТВС энергетических реакторов и установок типа ВВЭР и РБМК // Там же, с. 65-71.

5. Солонин М.И., Бибилашвили Ю.К., Никулина А.В., Соколов Н.Б., Шишов В.Н., Перегуд М.М., Коньков В.Ф., Лавренюк П.И., Цыканов В.А., Новоселов А.Е. Циркониевый сплав для ТВС реакторов ВВЭР нового поколения // Там же, с. 71-83.

6. Corrosion of zirconium alloys in nuclear power plants. LAEA-TECDOC-684. IAEA, Vienna, 1993.

7. Займовский A.C., Никулина A.B., Решетников Н.Г. Циркониевые сплавы в ядерной энергетике. М.: Энергоатомиздат, 1994,256с.

8. Бескоровайный Н.М., Калин Б.А., Платонов П.А., Чернов И.И. Конструкционные материалы ядерных реакторов. М.: Энергоатомиздат, 1995,704с.

9. Koutsky J., Kocik J. Radiation damage of structural materials. Materials science monographs. V. 79. Elsevier, 1994.

10. Герасимов B.B., Монахов A.C. Коррозия реакторных материалов. М.: ЦНИИатоминформ, 1994,160с.

11. Abriata J.P., Versaci R., Garces J. Oxygen-Zirconium // In: Binary Alloy Phase Diagrams. Ed. T.B. Massalski. American Society for Metals, Metals Park, 1986, pp. 1797-1801.

12. Rosa C.J. Oxidation of zirconium a critical review of literature // J. Less-Com. Met., 1968, v. 16, pp. 173-201.

13. Douglass D.L. The metallurgy of zirconium. Atomic Energy Review, IAEA, Vienna, 1971; Дуглас Д. Металловедение циркония / Пер. с англ. М.: Атомиздат, 1975,360с.

14. Кобылянский Г.П., Новоселов А.Е. Радиационная стойкость циркония и сплавов на его основе. Справочные материалы по реакторному материаловедению. Димитровград: ГНЦ РФ НИИАР, 1996,176с.

15. Yoo H., Hong J., Hwan I., Jeong Y. A working hypothesis on oxidation kinetics of zircaloy // J. Nucl. Mater., 2001, v. 299, pp. 235-241.

16. Arima Т., Masuzumi Т., Furuya Н., Idemitsu К., Inagaki Y. The oxidation kinetics and the structure of oxide film on zircaloy before and after the kinetic transition // J. Nucl. Mater., 2001, v. 294, pp. 148-153.

17. Ding Yu., Northwood D. The formation of a barrier oxide layer on a Zr-2.5 wt.%Nb alloy during corrosion in high temperature pressurized water // J. Alloys & Сотр., 1992, v. 187, pp. 317-330.

18. Khatamian D., Lalonde S.D. Crystal structure of thin oxide films grown on Zr-Nb alloys studied by reflection high energy electron diffraction // J. Nucl. Mater., 1997, v. 245, pp. 10-16.

19. Garzarolli F., Seidel H., Tricot R., Gros J.P. Oxide growth mechanism on zirconium alloys // Proc. IX Int. Symp. «Zr in the Nucl. Industry», ASTM STP 1132,1991, pp. 395-415.

20. Jeong Y., Kim H., Kim T. Effect of P-phase, precipitate and Nb concentration in matrix on corrosion and oxide characteristics ofZr-xNb alloys // J. Nucl. Mater., 2003, v. 317, pp. 1-12.

21. Jeong Y., Kim H., Kim D., Choi В., Kim J. Influence of Nb concentration in the a-matrix on the corrosion behavior ofZr-xNb binary alloys // J. Nucl. Mater., 2003, v. 323, pp. 72-84.

22. Yilmazbayhan A., Motta A., Comstock R., Sabol G., Lai В., Cai Z. Structure of Zr alloy oxides formed in pure water studied with synchrotron radiation and optical microscopy: relation to corrosion rate // J. Nucl. Mater., 2004, v. 324, pp. 6-22.

23. Черняева Т.П., Стукалов А.И., Грицина B.M. Кислород в цирконии: Обзор. Харьков, ХФТИ, 1999,112с.

24. Черняева Т.П., Стукалов А.И., Грицина В.М. Поведение кислорода в цирконии // ВАНТ. Сер.: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение, 1999, № 2, с. 71-85.

25. Черняева Т.П., Стукалов А.И., Грицина В.М. Влияние кислорода на характеристики работоспособности циркониевых сплавов // Тр. межд. конф. «Проблемы циркония и гафния в атомной энергетике», 1999, Алушта, с. 86-88.

26. Черняева Т.П., Стукалов А.И., Грицина В.М. Поведение кислорода в цирконии. Ч.Ш. Влияние кислорода на механические свойства циркония // Там же, с. 98-99.

27. Douglass D.L. Oxide plasticity in the oxidation mechanism of zirconium and its alloys // Cor. Sci., 1965, v. 5, pp. 255-268.

28. Chung H.M. Fundamental metallurgical aspects of axial splitting in zircaloy cladding // Proc. Topical Meeting on LWR Fuel Performance, 2000, Park City, Utah, USA, pp. 325-344.

29. Крицкий В.Г., Березина И.Г., Стяжкин П.С., Гарусов Ю.В., Шмаков JT.B., Ковалев С.М., Тишков В.М., Козлов Е.П. Совершенствование технологии длительного хранения отработавшего топлива РБМК-1000 //Ат. энергия, 1999, т. 86, вып. 5, с. 383-391.

30. Велюханов В.П., Новиков В.В., Иолтуховский А.Г., Кадарметов И.М., Мещеринова И.А. Обоснование допустимой длительности мокрого хранения ОТВС реакторов РБМК-1000 // ВАНТ. Сер.: Материаловедение и новые материалы, 2004, вып. 1, с. 85-91.

31. Ватулин А.В., Велюханов В.П., Иолтуховский А.Г., Кадарметов И.М., Соколов Н.Б. Обоснование режимов сухого хранения ОТВС реактора РБМК-1000 в металлобетонном контейнере // ВАНТ. Сер.: Материаловедение и новые материалы, 2005, вып. 2(65), с. 89-96.

32. Zwicky Н., Loner Н., Andersson В., Wiktor С., Harbottle J. Enhanced spacer shadow corrosion on SVEA fuel assemblies in the Leibstadt nuclear power plant // Proc. Topical Meeting on LWR Fuel Performance, 2000, Park City, Utah, USA, pp. 53-63.

33. Kim H.K. Mechanical analysis of fuel fretting problem // Nucl. Eng. & Design, 1999, v. 192, pp. 81-93.

34. Fisher N.J., Weckwerth M.K., Grandison D., Cotnam B.M. Fretting-wear of zirconium alloys // Nucl. Eng. & Design, 2002, v. 213, pp. 79-90.

35. Иолтуховский А.Г., Калин Б.А., Шмаков A.A. Водородное охрупчивание и гидридное растрескивание циркониевых элементов легководных реакторов. М.: МИФИ, 2001,44с.

36. Матвеев А.В., Перехожев В.И., Синельников Л.П., Шемякин Г.В. Исследование защитных свойств оксидных пленок и склонности к нодульной коррозии цирконий-ниобиевых сплавов // ВАНТ. Сер.: Ядерная техника и технология, 1992, вып. 5, с. 13-24.

37. Перехожев В.И., Синельников Л.П., Тимохин А.Н., Аверин С.А., Чернецов М.В., Кузнецов В.Р. Равномерная и «нодульная» коррозия сплавов циркония в условиях эксплуатации // МиТОМ, 2003, № 10, с. 26-31.

38. Garzarolli F., Hoffmann Р.В., Seibold A. Shadow corrosion or crevice corrosion? // J. Nucl. Mater., 2001, v. 289, pp. 338-341.

39. Chatelain A., Andersson В., Ballinger R.G., Wikmark G. Enhanced corrosion of zirconium-base alloys in proximity to other metals: the «shadow» effect // Proc. Topical Meeting on LWR Fuel Performance, 2000, Park City, Utah, USA, pp. 17-30.

40. Cheng В., Smith D., Armstrong E., Turnage K., Bond G. Water chemistry and fuel performance in LWRs // Ibid., pp. 64-80.

41. Keys L.H., Beranger G., De Gelas В., Lacombe P. Etude micrographique du processus de desquamation («break-away») au cours de l'oxydation du zirconium // J. Less-Com. Met., 1968, v. 14, pp. 181-200.

42. Roy C., Burgess В. A study of the stresses generated in zirconia films during the oxidation of zirconium alloys // Oxidation of Metals, 1970, v. 2, № 3, pp. 235-261.

43. Zhilyaev A.P., Szpunar J.A. Influence of stress developed due to oxide layer formation on the oxidation kinetics of Zr-2.5%Nb alloy // J. Nucl. Mater., 1999, v. 264, pp. 327-332.

44. Godlewski J., Bouvier P., Lucazeau G., Fayette L. Stress distribution measured by Raman spectroscopy in zirconia films formed by oxidation of Zr-based alloys // Proc. XII Int. Symp. «Zr in the Nucl. Industry», ASTM STP 1354,2000, pp. 877-900.

45. Vrtilkova V., Jaros J., Cmakal J., Belovsky L. Corrosion of Zr-alloys // Proc. Topical Meeting on LWR Fuel Performance, 2000, Park City, Utah, USA, pp. 110-124.

46. Greenbank J.C., Harper S. Solute distribution in oxidized zirconium alloys // Electrochem. Tech., 1966, v. 4, № 3-4, pp. 142-148.

47. Gulbransen E.A., Andrew K.F. Mechanism of the reaction of hydrogen with zirconium // J. Electrochem. Soc., 1954, v. 101, № 7, pp. 348-353.

48. Yamanaka S., Nishizaki T., Uno M., Katsura M. Hydrogen dissolution into Zr oxide // J. Alloys & Сотр., 1999, v. 293-295, pp. 38-41.

49. Hong H., Sihver L., Olander D., Hallstadius L. High-pressure hydriding of zircaloy cladding by the thermogravimetry and tube-burst techniques // J. Nucl. Mater., 2005, v. 336, pp. 113-119.

50. Austin J.H., Elleman T.S., Vergnese K. Tritium diffusion in zircaloy-2 in the temperature range -78 to 204°C // J. Nucl. Mater., 1974, v. 51, pp. 321-329.

51. Elleman T.S., Vergnese К. Surface effects on tritium diffusion in niobium, zirconium and stainless steel //J. Nucl. Mater., 1974, v. 53, pp. 299-306.

52. Kunz W., Munzel H., Kunz U. Tritium release from zircaloy-2: dependence on temperature, surface conditions and composition of surrounding medium // J. Nucl. Mater., 1985, v. 136, pp. 6-15.

53. Khatamian D., Manchester F.D. An ion beam study of hydrogen diffusion in oxides of Zr and Zr-2.5 wt% Nb // J. Nucl. Mater., 1989, v. 166, pp. 300-306.

54. Elmoselhi M.B., Warr B.D., Mclntyre S. A study of the hydrogen uptake mechanism in zirconium alloys // Proc. X Int. Symp. «Zr in the Nucl. Industry», ASTM STP 1245,1994, pp. 62-79.

55. Johnson O.W., Paek S.H., De Ford J.W. Diffusion of H and D in ТЮ2: suppression of internal fields by isotope exchange // J. Appl. Phys., 1975, v. 46, № 3, pp. 1026-1033.

56. Cox B. Processes occurring during the breakdown of oxide films on zirconium alloys // J. Nucl. Mater., 1969, v. 29, pp. 50-66.

57. Oskarsson M., Ahlberg E., Andersson U., Pettersson K. Characterization of pre-transition oxides on zircaloys // J. Nucl. Mater., 2001, v. 297, pp. 77-88.

58. Stern A., Khatamian D., Laursen Т., Weatherly G.C., Perz J.M. Hydrogen and deuterium profiling at the surface of zirconium alloys. The effects of oxidation // J. Nucl. Mater., 1987, v. 148, pp. 257-265.

59. Smith T. Kinetics and mechanism of hydrogen permeation of oxide films on zirconium // J. Nucl. Mater., 1966, v. 18, pp. 323-336.

60. Shmakov A.A., Hermann A., Steinemann M., Vlassov A.V., Smirnov E.A., Subbotin A.V., Bruchertseifer H. Separate determination of hydrogen in zirconium alloys and in their oxide // Rep. PSITM-43-97-03, Villigen, Switzerland, 1997.

61. Шмаков A.A., Смирнов E.A., Брухертзойфер X. Распределение и диффузия водорода в окисленных сплавах на основе циркония //Ат. энергия, 1998, т. 85, вып. 3, с. 253-255.

62. Hydrogen determinator RH-402 (version 5.0). Instruction manual / Form № 200-396-0293. LECO Corporation, 1992.

63. Thermodynamic of certain refractory compounds. Academic Press, New York & London, 1996.

64. Зайт В. Диффузия в металлах / Пер. с нем. М.: ИЛ, 1958,384с.

65. Герцрикен С.Д., Дехтяр И.Я. Диффузия в металлах и сплавах в твердой фазе. М.: ФМЛ, 1960,564с.

66. Crank J. The mathematics of diffusion. Clarendon Press, Oxford, 1975.

67. Hatano Yu., Sugisaki M., Kitano K., Hayash M. Role of intermetallic precipitates in hydrogen transport through oxide films on zircaloy // Proc. XII Int. Symp. «Zr in the Nucl. Industry», ASTM STP 1354,2000, pp. 901-917.

68. Lim B.H., Hong H.S., Lee K.S. Measurements of hydrogen permeation and absorption in zirconium oxide scales // J. Nucl. Mater., 2003, v. 312, pp. 134-140.

69. Шмаков A.A., Бибилашвили Ю.К., Калин Б.А., Смирнов Е.А. Прогнозирование возможности гидридного растрескивания циркониевых оболочек твэлов / Препринт № 003-99. М.: МИФИ, 1999,40с.

70. Шмаков А.А. Механизм поглощения водорода сплавами циркония // Атомная техника за рубежом, 2000, № 6, с. 16-20.

71. Калин Б.А., Шмаков А.А. Поведение водорода в реакторных сплавах циркония // Докл. II Межд. сем. «Взаимодействие изотопов водорода с конструкционными материалами». Саров, ФГУП «РФЯЦ ВНИИЭФ», 2005, с. 216-224; Материаловедение, 2005, № 10, с. 50-56.

72. Калин Б.А., Шмаков А.А. Водород в промышленных сплавах циркония // ФиХОМ, 2005, № 1, с. 78-84.

73. Coleman С.Е., Сох В. Cracking zirconium alloys in hydrogen // Proc. VI Int. Symp. «Zr in the Nucl. Industry», ASTM STP 824,1984, pp. 675-690.

74. Rudling P., Wikmark G. A unified model of zircaloy BWR corrosion and hydriding mechanisms // J. Nucl. Mater., 1999, v. 265, pp. 44-59.

75. Roy С. Hydrogen distribution in oxidized zirconium alloys by autoradiography // Rep. AECL-2085, Chalk River, Ontario, Canada, 1964.

76. Cox B. A mechanism for the hydrogen uptake process in zirconium alloys // J. Nucl. Mater., 1999, v. 264, pp. 283-294.

77. Сох В., Wong Y.-M. A hydrogen uptake micro-mechanism for Zr alloys // J. Nucl. Mater., 1999, v. 270, pp. 134-146.

78. Kammenzind B.F., Franklin D.G., Peters H.R., Duffin W.J. Hydrogen pickup and redistribution in a-annealed Zry-4 // Proc. XI Int. Symp. «Zr in the Nucl. Industry», ASTM STP 1295,1996, pp. 338-370.

79. Arias D., Palacios T., Turrillo C. Composition of precipitates present in zircaloy-2 and 4 // J. Nucl. Mater., 1987, v. 148, pp. 227-229.

80. Sen D., Masumder S., Tewari R., De P.K., Amenitsch H., Bernstorff S. Investigation on precipitation in Zry-2 fuel cladding tube // J. Alloys & Сотр., 2000, v. 308, pp. 250-258.

81. Groeschel F., Hermann A. Experiments to understand the corrosion process of fuel rod claddings //Annual Rep. PSI, Annex IV, Villigen, Switzerland, 1996, pp. 59-64.

82. King H.W. Melting points of the elements // Bui. Alloy Phase Diagrams, 1981, v. 2, № 1, p. 146.

83. Hardie D. The effect of oxygen on the precipitation of hydrogen from zirconium // J. Nucl. Mater., 1965, v. 17, pp. 88-90.

84. Yamanaka S., Tanaka T., Miyake M. Effect of oxygen on hydrogen solubility in zirconium II J. Nucl. Mater., 1989, v. 167, pp. 231-237.

85. Yamanaka S., Fujita Y., Uno M., Katsura M. Influence of interstitial oxygen on hydrogen solubility in metals // J. Alloys & Сотр., 1999, v. 293-295, pp. 42-51.

86. Miyake M., Uno M., Yamanaka S. On the Zr-O-H ternary system // J. Nucl. Mater., 1999, v. 270, pp. 233-241.

87. Бугаев B.H., Татаренко B.A. Взаимодействие и распределение атомов в сплавах внедрения на основе плотноупакованных металлов. Киев, Наукова думка, 1989,183с.

88. Крэчун К.Н., Морозов С.И., Натканец И., Сумин В.В. Изучение локализации и динамики водорода в твердых растворах Zr-0 методом неупругого рассеяния нейтронов // ФТТ, 1988, т. 30, вып. 9, с. 2585-2593.

89. Blanter M.S., Golovin I.S., Granovskiy E.B., Sinning H.R. Stain-induced interaction of hydrogen atoms with dissolved atoms in IVA group metals // J. Alloys & Сотр., 2002, v. 345, pp. 1-9.

90. Константы взаимодействия металлов с газами. Справочник / Под ред. Б.А. Колачева и Ю.В. Левинского. М.: Металлургия, 1987,368с.

91. Жолнин А.Г., Залужный А.Г. Анализ кривых газовыделения / Препринт № 10-84. М.: МИФИ, 1984,24с.

92. Hermann A., Wiese Н., Buhner R., Steinemann М., Bart G. Hydrogen distribution between fuel cladding metal and overlying corrosion layers // Proc. Int. Topical Meeting on LWR Fuel Performance, 2000, Park City, Utah, USA, pp. 89-101.

93. Hermann A. Thermal behaviour of hydrogen in zircaloy corrosion layers // J. Nucl. Mater., 2002, v. 302, pp. 217-219.

94. Dupin N., Ansara I., Servant C., Toffolon C., Lemaignan C., Brachet J. A thermodynamic database for zirconium alloys // J. Nucl. Mater., 1999, v. 275, pp. 287-295.

95. Gulbransen E.A., Andrew K.F. Crystal structure and thermodynamic studies on the zirconium-hydrogen alloys // J. Electrochem. Soc., 1954, v. 101, № 9, pp. 474-480.

96. Libowitz G.G. The nature and properties of transition metals hydrides // J. Nucl. Mater., 1960, v. 2, № 1, pp. 1-22.

97. Ells C.E. Hydride precipitates in zirconium alloys (a review) // J. Nucl. Mater., 1968, v. 28, pp. 129-151.

98. Puis M.P., Shi S.Q., Rabier J. Experimental studies of mechanical properties of solid zirconium hydrides // J. Nucl. Mater., 2005, v. 336, pp. 73-80.

99. King H.W. Crystal structures and lattice parameters of allotropes of the metallic elements // Binary Alloy Phase Diagrams. Ed. T.B. Massalski. American Society for Metals, Metals Park, 1986, pp. 2179-2181.

100. Yamanaka S., Yamada K., Kurosaki K., Uno M., Takeda K., Anada H., Matsuda Т., Kobayashi S. Characteristics of zirconium hydride and deuteride // J. Alloys & Сотр., 2002, v. 330-332, pp. 99-104.

101. Никулин С.А., Маркелов В.А., Фатеев Б.М., Некрасова Г.А., Гусев А.Ю. Цирконий в атомной промышленности. Вып. 17. Структура и разрушение гидрированных сплавов циркония. М.: ЦНИИатоминформ, 1989,36с.

102. Puis M.P. Elastic and plastic accommodation effects on metal-hydride solution // Acta Met., 1984, v. 32, №8, pp. 1259-1269.

103. Cann C.D., Puis M.P., Sexton E.E., Hutchings W.G. The effect of metallurgical factors on hydride phases in zirconium // J. Nucl. Mater., 1984, v. 126, pp. 197-205.

104. Gill B.J., Cotterill P., Bailey J.E. Aspects of the constitution of zirconium-hydrogen alloys // J. Less-Com. Metals, 1975, v. 39, pp. 189-193.

105. Puis M.P. The effects of misfit and external stress on terminal solid solubility in hydride-forming metals //Acta Met., 1981, v. 29, pp. 1961-1968.

106. Kim Y.S., Perlovich Yu., Isaenkova M., Kim S.S., Cheong Y.M. Precipitation of reoriented hydrides and textural change of a-Zr grains during delayed hydride cracking of Zr-2,5%Nb pressure tube // J. Nucl. Mater., 2001, v. 297, pp. 292-302.

107. Perovic V., Weatherly G.C. The nucleation of hydrides in a Zr-2.5 wt% Nb alloy // J. Nucl. Mater., 1984, v. 126, pp. 160-169.

108. Neogy S., Strivastava D., Tewari R., Singh R.N., Dey G.K., Baneijee S. Microstructural study of hydride formation in Zr-lNb alloy // J. Nucl. Mater., 2003, v. 322, pp. 195-203.

109. Une K., Nogita K., Ishimoto S., Ogata K. Crystallography of zirconium hydrides in recrystallized Zry-2 fuel cladding by electron backscatter diffraction // J. Nucl. Sci. Tech., 2004, v. 41, №7, pp. 731-740.

110. Ma X.Q., Shi S.Q., Woo C.H., Chen L.Q. Effect of applied load on nucleation and growth of y-hydrides in Zr // Сотр. Mater. Sci., 2002, v. 23, pp. 283-290.

111. Gruss K.A., Brown C.L., Hodges M.W. U.S. nuclear regulatory commission acceptance criteria and cladding considerations for the dry storage and transportation of spent fuel // Proc. Int. Conf. «TopFuel», 16-19 March, 2003, Germany.

112. Самойлов А.Г., Волков B.C., Солонин М.И. Тепловыделяющие элементы ядерных реакторов. М.: Энергоатомиздат, 1996,400с.

113. Singh R.N. Kishore R., Singh S.S., Sinha Т.К., Kashyap B.P. Stress-reorientation of hydrides and hydride embrittlement of Zr-2,5 wt% Nb pressure tube alloy // J. Nucl. Mater., 2004, v. 325, pp. 26-33.

114. Singh R.N., Kishore R., Sinha Т.К., De P.K., Baneijee S. Hydride induced embrittlement of zirconium alloy pressure tubes // Mater. Res. in BARC. Bhabha Atomic Research Center, Mumbai, India, 2003, pp. 5-6.

115. Smith E. The stress in a zirconium alloy due to the hydride precipitation misfit strains. Part I. Hydrided region in an infinite solid or at a free surface // J. Mater. Sci., 1997, v. 32, pp. 1121-1125.

116. Carpenter G.J., Jackman J.A., McCaffrey J.P., Alani R. In situ hydride formation in Zr and Ti during ion milling // J. Microscopy Soc. of America, 1995, v. 1, № 4, pp. 175-184.

117. Shi S.Q., Puis M.P. Criteria for fracture initiation at hydrides in zirconium alloys. Sharp crack tip // J. Nucl. Mater., 1994, v. 208, pp. 232-242.

118. Wappling D., Massih A.R., Stahle P. A model for hydride-induced embrittlement in zirconium-based alloys // J. Nucl. Mater., 1997, v. 249, pp. 231-238.

119. Kim Y.S., Matvienko Y.G., Cheong Y.M., Kim S.S., Kwon S.C. A model of the threshold stress intensity factor KjH for delayed hydride cracking of Zr-2.5Nb alloy // J. Nucl. Mater., 2000, v. 278, pp. 251-257.

120. Varias A., Massih A. Temperature and constraint effects on hydride fracture in zirconium alloys // Eng. Fract. Mech., 2000, v. 65, pp. 29-54.

121. Matvienko Yu.G. The cohesive zone model in a problem of delayed hydride cracking of zirconium alloys // Int. J. Fract., 2004, v. 128, pp. 73-79.

122. Erickson W.H. Hydrogen solubility in zirconium alloys // Electrochem. Tech., 1966, v. 4, № 56, pp. 205-211.

123. Kearns J.J. Terminal solubility and partitioning of hydrogen in the a-phase of Zr, Zry-2 and Zry-4 // J. Nucl. Mater., 1967, v. 22, pp. 292-303.

124. Mallett M., Albrecht W.M. Low-pressure solubility and diffusion of hydrogen in zirconium // J. Electrochem. Soc., 1957, v. 104, № 3, pp. 142-146.

125. Sawatzky A. The diffusion and solubility of hydrogen in the a-phase of Zry-2 // J. Nucl. Mater., 1960, v. 2, № 1, pp. 62-68.

126. Ostberg G. Determination of hydrogen solubility in a-phase Zr, Zry-2 and Zry-4 // J. Nucl. Mater., 1962, v. 5, № 2, pp. 208-215.

127. Erickson W.H., Hardie D. The influence of alloying elements on the terminal solubility of hydrogen in a-Zr // J. Nucl. Mater., 1964, v. 13, № 2, pp. 254-262.

128. Westerman R. Charging Zry-2 with hydrogen beyond the solubility limit // J. Nucl. Mater., 1966, v. 18, pp. 31-38.

129. Емельянов B.C., Борков H.B., Бычков Ю.Ф., Пищагин B.B. Определение растворимости водорода в а-цирконии и его сплавах с молибденом и хромом // В сб.: Металлургия и металловедение чистых металлов. Вып. 6. М.: Атомиздат, 1967, с. 46-51.

130. Sawatzky A., Wilkins B.J.S. Hydrogen solubility in zirconium alloys determined by thermal diffusion // J. Nucl. Mater., 1967, v. 22, pp. 304-310.

131. Slattery G.F. The terminal solubility of hydrogen in zirconium alloys between 30 and 400°C // J. Inst. Metals, 1967, v. 95, pp. 43-47.

132. Mishima Y., Ishido S., Nakajima S. A resistometric study of the solution and precipitation of hydrides in unalloyed zirconium // J. Nucl. Mater., 1968, v. 27, pp. 335-344.

133. Pan Z.L., Puis M.P. The effect of cold-work on terminal solid solubility of hydrogen in Zr-2.5Nb alloy // Abstr. XII Int. Symp. «Zr in the Nucl. Industry», June 15-18, 1998, Toronto, Canada, pp. 75-76.

134. Pan Z.L., Puis M.P. Precipitation and dissolution peaks of hydride in Zr-2.5Nb during quasistatic thermal cycles // J. Alloys & Сотр., 2000, v. 310, pp. 214-218.

135. Khatamian D. Solubility and partitioning of hydrogen in metastable Zr-based alloys used in the nuclear industry // J. Alloys & Сотр., 1999, v. 293/295, pp. 893-899.

136. Khatamian D. Effect of P-Zr decomposition on the solubility limits for H in Zr-2.5Nb // J. Alloys & Сотр., 2003, v. 356-357, pp. 22-26.

137. Vizcaino P., Banchik A.D., Abriata J.P. Solubility of hydrogen in Zry-4: irradiation induced increase and thermal recovery // J. Nucl. Mater., 2002, v. 304, pp. 96-106.

138. Une K., Ishimoto S. Dissolution and precipitation behavior of hydrides in zircaloy-2 and high Fe zircaloy // J. Nucl. Mater., 2003, v. 322, pp. 66-72.

139. Singh R.N., Mukheijee S., Gupta A., Baneijee S. Terminal solid solubility of hydrogen in Zr-alloy pressure tube materials // J. Alloys & Сотр., 2004, v. 389, pp. 102-112.

140. Sawatzky A., Ells C.E. Understanding hydrogen in zirconium // Proc. XII Int. Symp. «Zr in the Nucl. Industry», ASTM STP 1354,2000, pp. 32-48.

141. Cameron D.J., Duncan R.G. On the existing of a memory effect in hydride precipitation in cold-worked Zr-2.5%NbHi. Nucl. Mater., 1977, v. 68, pp. 340-344.

142. Шмаков A.A., Калин Б.А., Смирнов E.A. Водород в реакторных сплавах циркония: диффузия и предельная растворимость // Докл. I Межд. сем. «Взаимодействие изотопов водорода с конструкционными материалами». Саров, ФГУП «РФЯЦ ВНИИЭФ», 2002, с. 332-338.

143. Vrtilkova V., Novotny L., Cmakal J., Belovsky L. Dissolution of UO2 by (Zr, Fe) and (Zr, Ag) melts // Proc. Topical Meeting on LWR Fuel Performance, 2000, Park City, Utah, USA, pp. 270-283.

144. Abriata J.P., Bolcich J.C. Niobium-Zirconium // Bull. Alloy Phase Diagr., 1982, v. 3, № 1, pp. 126-128.

145. Шишов B.H., Перегуд M.M., Никулина A.B., Новоселов А.Е., Кобылянский Г.П., Островский З.Е. Исследование структуры и радиационная повреждаемость циркониевых сплавов // ВАНТ. Сер.: Материаловедение и новые материалы, 2004, вып. 2, с. 104-110.

146. Смирнов А.А. Теория сплавов внедрения. М.: Наука, 1979,368с.

147. Vizcaino P., Banchik A.D., Abriata J.P. Hydride phase dissolution enthalpy in neutron irradiated zircaloy-4 // J. Nucl. Mater., 2005, v. 336, pp. 54-64.

148. MacEwen S.R., Coleman C.E., Ells C.E. Dilatation of hep zirconium by interstitial deuterium // Acta Met., 1985, v. 33, № 5, pp 753-757.

149. Cox B. Environmentally-induced cracking of zirconium alloys a review // J. Nucl. Mater., 1990, v. 170, pp. 1-23.

150. Shi S.Q. The effect of external stress on hydride precipitation temperature in zirconium for a given hydrogen concentration in solid solution // Scr. Met., 1999, v. 41, № 10, pp. 1115-1121.

151. Лившиц Б.Г., Крапошин B.C., Линецкий Я.Л. Физические свойства металлов и сплавов. М.: Металлургия, 1980,320с.

152. Дашковский А.И., Евстюхин А.И., Савицкий Е.М. Установка для измерения внутреннего трения металлов и сплавов // В сб.: Металлургия и металловедение чистых металлов. М.: Атомиздат, 1960, с. 207-213.

153. Дашковский А.И., Савицкий Е.М. Температурная зависимость внутреннего трения, модуля нормальной упругости и модуля сдвига циркония, ниобия и сплавов циркония с ниобием // Там же, с. 214-223.

154. Бокштейн Б.С. Диффузия в металлах. М.: Металлургия, 1978,248с.

155. Шмаков А.А. Феноменологическое описание диффузии водорода в сплавах циркония // В сб.: Научная сессия МИФИ-2003. Т.9. М.: МИФИ, 2003, с. 167-170.

156. Subbotin А.V., Bart G., Bruchertseifer H., Smirnov E.A. The peculiarities and mechanisms of oxygen diffusion in zirconium // Defect & Diffusion Forum, 1997, v. 143-147, pp. 73-78.

157. Waisman J.L., Sines G., Robinson L.B. Diffusion of hydrogen in titanium alloys due to composition, temperature and stress gradients // Metall. Trans., 1973, v. 4, pp. 291-301.

158. Дуров B.A., Агеев Е.П. Термодинамическая теория растворов. М.: Едиториал УРСС, 2003,248с.

159. Gulbransen Е.А., Andrew K.F. Diffusion of hydrogen and deuterium in high purity zirconium // J. Electrochem. Soc., 1954, v. 101, № 11, pp. 560-566.

160. Cupp C.R., Flubacher P. An autoradiographic technique for the study of tritium in metals and its application to diffusion in zirconium at 149 to 240°C // J. Nucl. Mater., 1962, v. 6, № 2, pp. 213-228.

161. Kearns J.J. Diffusion coefficient of hydrogen in a-zirconium, zircaloy-2 and zircaloy-4 // J. Nucl. Mater., 1972, v. 43, pp. 330-338.

162. Greger G.U., Munzel H., Kunz W., Schwierczinski A. Diffusion of tritium in zircaloy-2 // J. Nucl. Mater., 1980, v. 88, pp. 15-22.

163. Kunz W., Munzel H., Helfrich U. Diffusion of tritium in zircaloy-2: influence of low irradiation damage, oxygen concentration and formation of 5-hydrides // J. Nucl. Mater., 1982, v. 105, pp. 178-183.

164. Khatamian D., Shaddick A., Urbanic V.F. Influence of neutron irradiation on H diffusion in Zr-2.5Nb alloy // J. Alloys & Сотр., 1999, v. 293-295, pp. 324-328.

165. Иванова C.B., Никулина A.B. Изучение процессов, происходящих в тонкостенных циркониевых изделиях ТВС под действием водорода // Докл. VI Рос. конф. по реакторному материаловедению. Т.2. 4.2. Димитровград, ГНЦ РФ НИИАР, 2001, с. 128-145.

166. Иванова С.В., Никулина А.В. Циркониевые сплавы для компонентов ТВС реакторов типа ВВЭР и РБМК // ФиХОМ, 2001, № 6, с. 15-25.

167. Иванова С.В., Бочаров О.В. Закономерности диффузии водорода в циркониевых сплавах и изделиях из них // ВАНТ. Сер.: Материаловедение и новые материалы, 2004, вып. 2, с. 134-141.

168. Криштал М.А. Механизм диффузии в железных сплавах. М.: Металлургия, 1972,400с.

169. Sizmann R. The effect of radiation upon diffusion in metals // J. Nucl. Mater., 1968, v. 69-70, pp. 386-412.

170. Шалаев A.M. Радиационно-стимулированная диффузия в металлах. М.: Атомиздат, 1972, 148с.

171. Rothman S.J. Effects of irradiation on diffusion in metals and alloys // In: Phase transformations during irradiation. Appl. Sci. Publ., 1983.

172. Смирнов E.A., Шмаков А.А. Разработка метода прогнозирования характеристик радиационно-ускоренной диффузии // Тр. IX Межнац. сов. «Радиационная физика твердого тела». T.l. М.: НИИ ПМТ при МГИЭМ, 1999, с. 104-111.

173. Smirnov Е.А., Shmakov А.А. Analysis of basic kinetic equations solutions for accelerated diffusional processes in metals // Defect & Diffusion Forum, 1999, v. 175-176, pp. 13-20; Solid State Phenomena, 2000, v. 72, pp. 171-178.

174. Smirnov E.A., Shmakov A.A. Radiation enhancement of diffusion in metals and alloys // Defect & Diffusion Forum, 2001, v. 194-199, pp. 1451-1456.

175. Смирнов E.A., Шмаков А.А. Радиационное ускорение диффузии в металлах // В сб.: Исследование диффузионных процессов в реакторных материалах на кафедре физических проблем материаловедения МИФИ (1953-2003). М.: МИФИ, 2004, с. 66-73.

176. Krom A. Numerical modeling of hydrogen transport in steel. Delft University, The Netherlands, 1998.

177. Jovanovic M.T., Eadie R.L., Ma Y., Anderson M., Sagat S., Perovic V. The effect of annealing on hardness, microstructure and delayed hydride cracking in Zr-2.5Nb pressure tube material // Mater. Characterization, 2001, v. 47, pp. 259-268.

178. Кузьменко В.И., Балакин В.Ф. Решение на ЭВМ задач пластического деформирования. Справочник. Киев, Тэхника, 1990,136с.

179. Kearns J.J. Dissolution kinetics of hydride platelets in zircaloy-4 // J. Nucl. Mater., 1968, v. 27, pp. 64-72.

180. Fernandez G.E., Meyer G. A reaction-diffusion analysis of the hydriding kinetics of zirconium-based alloys // J. Nucl. Mater., 2000, v. 279, pp. 167-172.

181. Sawatzky A., Vogt E. Mathematics of the thermal diffusion of hydrogen in Zry-2 // Trans. Met. Soc. AIME, 1963, v. 227, pp. 917-928.

182. Varias A.G., Massih A.R. Simulation of hydrogen embrittlement in zirconium alloys under stress and temperature gradients // J. Nucl. Mater., 2000, v. 279, pp. 273-285.

183. Marino G.P. A numerical calculation of the redistribution of an interstitial solute in a thermal gradient//Nucl. Sci. Eng., 1972, v. 49, pp. 93-98.

184. Hong H.S., Kim S.J., Lee K.S. Thermotransport of hydrogen in zircaloy-4 and modified zircaloy-4 //J. Nucl. Mater., 1998, v. 257, pp. 15-20.

185. Sawatzky A. Hydrogen in zircaloy-2: its distribution and heat of transport // J. Nucl. Mater., 1960, v. 2, №4, pp. 321-328.

186. Nakajima H., Yoshioka M., Koiwa M. Thermomigration of hydrogen and deuterium in vanadium, its alloys, niobium and tantalum // Trans. Japan Inst. Met., 1987, v. 28, № 12, pp. 949-956.

187. Sawatzky A. The heat of transport of hydrogen in zirconium alloys // J. Nucl. Mater., 1963, v. 9, № 3, p. 364.

188. Емельянов B.C., Борков H.B., Евстюхин А.И., Казакевич A.T. Экспериментальное исследование влияния градиента температур на распределение водорода в цирконии // В сб.: Металлургия и металловедение чистых металлов. Вып. V. М.: Атомиздат, 1966, с. 12-21.

189. Forsberg К., Massih A.R. Redistribution of hydrogen in zircaloys // J. Nucl. Mater., 1990, v. 172, pp. 130-134.

190. Hong S.I., Lee K.W., Kim K.T. Effect of the circumferential hydrides on the deformation and fracture of zircaloy cladding tubes // J. Nucl. Mater., 2002, v. 303, pp. 169-176.

191. Yamanaka S., Kuroda M., Setoyama D., Une M., Takeda K., Anada H., Nagase F., Uetsuka H. Analysis of the fracture behavior of a hydrided cladding tube at elevated temperatures by fracture mechanics // J. Alloys & Сотр., 2002, v. 330-332, pp. 400-403.

192. Bertolino G., Meyer G., Ipina J.P. Degradation of the mechanical properties of Zry-4 due to hydrogen embrittlement // J. Alloys & Сотр., 2002, v. 330-332, pp. 408-413.

193. Власов H.M., Федик И.И. Водородное охрупчивание сплавов циркония // МиТОМ, 2003, №8, с. 48-51.

194. Bertolino G., Meyer G., Ipina J.P. Effects of hydrogen content and temperature on fracture toughness of Zry-4 // J. Nucl. Mater., 2003, v. 320, pp. 272-279.

195. Bertolino G., Meyer G., Ipina J.P. In situ crack growth observation and fracture toughness measurement of hydrogen charged Zry-4 // J. Nucl. Mater., 2003, v. 322, pp. 57-65.

196. Никулин C.A., Рожнов А.Б., Бабукин A.B., Перепелкина О.Г., Лященко Н.В. Структура и сопротивление разрушению циркониевых сплавов для атомной энергетики // МиТОМ, 2005, №5, с. 8-17.

197. Wisner S.B., Adamson R.B. Combined effects of radiation damage and hydrides on the ductility of Zry-2//Nucl. Eng. & Design, 1998, v. 185, pp. 33-49.

198. Феодосьев В.И. Сопротивление материалов. М.: Наука, 1979,560с.

199. Chan K.S., Lee Y. A fracture mechanics-based model for assessing the mechanical failure of nuclear fuel rods due to rock fall //Nucl. Eng. & Design, 2000, v. 201, pp. 209-226.

200. Edsinger K. A review of fuel degradation in BWRs // Proc. Topical Meeting on LWR Fuel Performance, 2000, Park City, Utah, USA, pp. 162-179.

201. Singh R.N., Kishore R., Sinha Т.К., Kashyap B.P. Hydride blister formation in Zr-2.5wt% Nb pressure tube alloy // J. Nucl. Mater., 2002, v. 301, pp. 153-164.

202. Domizzi G., Vigna G., Bermudez S., Ovejero-Garcia J. Hydride distribution around a blister in Zr-2.5Nb pressure tubes // J. Nucl. Mater., 1999, v. 275, pp. 255-267.

203. Pierron O.N., Koss D.A., Motta А.Т., Chan K.S. The influence of hydride blisters on the fracture of Zry-4 // J. Nucl. Mater., 2003, v. 322, pp. 21-35.

204. Kim Y.S., Kim S.K. Kinetic studies on massive hydriding of commercial zirconium alloy tubing// J. Nucl. Mater., 1999, v. 270, pp. 147-153.

205. Афанасьева Е.Ю., Евдокимов И.А., Лиханский B.B., Сорокин А.А., Хоружий О.В., Новиков В.В. Моделирование гидридного разрушения твэлов водоохлаждаемых реакторов // Ат. энергия, 2003, т. 95, вып. 4, с. 275-283.

206. Афанасьева Е.Ю., Евдокимов И.А., Лиханский В.В., Сорокин А.А., Хоружий О.В. Моделирование гидридного разрушения твэлов в водоохлаждаемых реакторах // ВАНТ. Сер.: Материаловедение и новые материалы, 2004, вып. 2, с. 225-233.

207. Бородачев Н.М. Предельное состояние трубопровода, подверженного питгинг-коррозии // Проблемы прочности, 2002, № 6, с. 89-95.

208. Тутнов А.А. Методы расчета работоспособности элементов конструкций ядерных реакторов. М.: Энергоатомиздат, 1987,184с.

209. Rashid Y.R., Lemaignan C.L., Strasser A. Evaluation of fracture initiation and extension in fuel cladding // Proc. Topical Meeting on LWR Fuel Performance, 2000, Park City, Utah, USA, pp. 151-161.

210. Нормы расчета на прочность оборудования и трубопроводов атомных энергетических установок. ПНАЭ Г-7-002-86. М.: Энергоатомиздат, 1989.

211. Бернштейн М.Л., Займовский В.А. Механические свойства металлов. М.: Металлургия, 1979,496с.

212. Никулин С.А., Ханжин В.Г., Рожнов А.Б., Бабукин А.В., Белов В.А. Методы анализа процессов деформации и разрушения тонкостенных изделий из сплавов с низкой прочностью // МиТОМ, 2005, № 5, с. 43-50.

213. Varias A., Massih A. Hydride-induced embrittlement and fracture in metals effect of stress and temperature distribution// J. Mech. & Phys. Solids, 2002, v. 50, pp. 1469-1510.

214. Chatteijee S., Balakrishnan K.S., Sriharsha H.K., Anantharaman S. Estimation of fracture toughness of zircaloy pressure tubes from ring tension test // Mater. Res. in BARC. Bhabha Atomic Research Center, Mumbai, India, 2003, pp. 10-11.

215. Актуганова Е.Н. Разработка труб давления из сплавов циркония с улучшенными характеристиками для тяжеловодных реакторов канального типа // Автореф. дисс. на соискание ученой степени кандидата технических наук, Глазов, 2004,18с.

216. Xu J., Shi S.Q. Investigation of mechanical properties of e-zirconium hydride using micro- and nano-indentation techniques // J. Nucl. Mater., 2004, v. 327, pp. 165-170.

217. Matvienko Yu.G. A theoretical estimation of fracture toughness of zirconium hydride // J. Mater. Sci. Let., 2000, v. 19, pp. 1697-1699.

218. Бибилашвили Ю.К., Долгов Ю.Н., Нестеров Б.И., Новиков В.В. Исследование скорости роста трещин в оболочках из сплава Zr-l%Nb в условиях йодного коррозионного растрескивания под напряжением // Ат. энергия, 1996, т. 80, вып. 2, с. 87-91.

219. Sidky P.S. Iodine stress corrosion cracking of zircaloy reactor cladding: iodine chemistry (a review) // J. Nucl. Mater., 1998, v. 256, pp. 1-17.

220. McNeil M.B. Irradiation assisted stress corrosion cracking // Nucl. Eng. & Design, 1998, v. 181, pp. 55-60.

221. Ciocan E., Ignat M., Gheorghiu E. The effect of the corrosion plane crystallographic orientation on the stress corrosion cracking process // J. Nucl. Mater., 1998, v. 255, pp. 1-13.

222. Bibilashvili Yu.K., Medvedev A.V., Nesterov B.I., Novikov V.V., Golovanov V.N., Eremin S.G., Yurtchenko A.D. Influence of irradiation on ATiscc of Zr-l%Nb claddings // J. Nucl. Mater., 2000, v. 280, pp. 106-110.

223. Лиханский B.B., Матвеев Л.В. Теоретическое моделирование квазистационарного роста трещин в циркониевых оболочках в атмосфере иода под напряжением // Ат. энергия, 2001, т. 91, вып. 3, с. 120-126.

224. Likhanskii V.V., Matweev L.V. The development of the crack growth model in zirconium claddings in iodine environment // Nucl. Eng. & Design, 2002, v. 213, pp. 133-140.

225. Shi S.Q., Puis M.P., Sagat S. Criteria of fracture initiation at hydrides in zirconium alloys. Shallow notch // J. Nucl. Mater., 1994, v. 208, pp. 243-250.

226. Kwak S.L., Lee J.S., Kim Y.J., Park Y.W. A probabilistic integrity assessment of flaw in zirconium alloy pressure tube considering delayed hydride cracking // Int. J. Modern Phys. B, 2003, v. 17, № 8-9, pp. 1587-1593.

227. Хаяши X., Цукуда И., Шимада С., Это И. Изучение механизма повреждений топливных стержней BWR при высоких выгораниях // Ат. техника за рубежом, 2003, № 11, с. 12-16.

228. Grigoriev V., Josefsson В. On the mechanism of zircaloy cladding axial splits // J. Nucl. Mater., 1998, v. 257, pp. 99-107.

229. Lysell G., Grigoriev V., Efsing P. Axial splits in failed BWR fuel rods // Proc. Topical Meeting on LWR Fuel Performance, 2000, Park City, Utah, USA, pp. 216-230.

230. Foster J.P., Abram T. Critical review of in-reactor zircaloy creep test data reported by the Halden reactor project // Proc. Topical Meeting on LWR Fuel Performance, 2000, Park City, Utah, USA, pp. 125-136.

231. Sakurai H., Wakashima Y., Ito K., Sasaki M., Nomata Т., Tsukuda Y., Hayashi H., Kubota O. Irradiation characteristics of high burnup BWR fuels // Ibid., pp. 515-525.

232. Singh R.N., Roychowdhury S., Sinha V.P., Sinha Т.К., De P.K., Baneijee S. Delayed hydride cracking in Zr-2.5Nb pressure tube material: influence of fabrication routes // Mater. Sci. & Eng. A, 2004, v. 374, pp. 342-350.

233. Choo K.N., Kim Y.S., Hydrogen uptake and corrosion behaviour of Zr-2.5%Nb pressure tubes in Wolsong Unit 1 // J. Nucl. Mater., 2001, v. 297, pp. 52-56.

234. Simpson L.A., Cann C.D. The effect of microstructure on rates of delayed hydride cracking in Zr-2.5%Nb alloy// J. Nucl. Mater., 1984, v. 126, pp. 70-73.

235. Ambler J.F.R. Effect of direction of approach to temperature on the delayed hydride cracking behavior of cold-worked Zr-2.5Nb // Proc. VI Int. Symp. «Zr in the Nucl. Industry», ASTM STP 824,1984, pp. 653-674.

236. Yan D., Sun S., Eadie R.L., Shek G.K., Seahra H. The delayed hydride cracking avoidance manoeuvre for Zr-2.5Nb pressure tube alloy // Int. J. Pressure Vessels & Piping, 2000, v. 77, pp. 531-538.

237. Kim S.S., Kwon S.C., Kim Y.S. The effect of texture variation on delayed hydride cracking behavior of Zr-2.5%Nb plate // J. Nucl. Mater., 1999, v. 273, pp. 52-59.

238. Kim S.S., Kim Y.S. K.H in radial textured Zr-2.5%Nb pressure tube // J. Nucl. Mater., 2000, v. 279, pp. 286-292.

239. Kim Y.S., Kwon S.C., Kim S.S. Crack growth pattern and threshold stress intensity factor Km of Zr-2.5Nb alloy with the notch direction // J. Nucl. Mater., 2000, v. 280, pp. 304-311.

240. Jovanovic M.T., Shek G.K., Seahra H., Eadie R.L. Metallographic and fractographic observations of hydrides during delayed hydride cracking in Zr-2.5% Nb alloy // Mater. Characterization, 1998, v. 40, pp. 15-25.

241. Shalabi A.F., Meneley D.A. Initiation of delayed hydride cracking in Zr-2.5%Nb // J. Nucl. Mater., 1990, v. 173, pp. 313-320.

242. Pan Z., Lockley A. Metallographic observation of DHC in Zr-2.5Nb // Microscopy & Microanalysis, 2002, v. 8, pp. 1288-1289.

243. Singh R.N., Kumar N., Kishore R., Roychaudhury S., Sinha Т.К., Kashyap B.P. Delayed hydride cracking in Zr-2.5Nb pressure tube material // J. Nucl. Mater., 2002, v. 304, pp. 189-203.

244. Kim Y.S., Kim S.J., Im K.S. Delayed hydride cracking in Zr-2.5Nb tube with the cooling rate and the notch tip shape // J. Nucl. Mater., 2004, v. 335, pp. 387-396.

245. Панин B.E., Гриняев Ю.В. Физическая мезомеханика новая парадигма на стыке физики и механики деформируемого твердого тела // Физическая мезомеханика, 2003, т. 6, №4, с. 9-36.

246. Шмаков А.А., Калин Б.А., Матвиенко Ю.Г., Singh R.N., De Р.К. Диффузионная модель замедленного гидридного растрескивания в циркониевых сплавах // Физико-химическая механика материалов, 2004, т. 40, № 6, с. 49-55.

247. Шмаков А.А., Калин Б.А., Синх Р.Н., Ди П.К. Замедленное гидридное растрескивание в сплавах циркония: теория и эксперимент // ФиХОМ, 2004, № 6, с. 89-94.

248. Шмаков А.А. Критическая длина и толщина гидридов в сплавах циркония // Тр. XVI Межд. конф. по физике радиационных явлений и радиационному материаловедению, Алушта, Крым, 2004, с. 167-168.

249. Шмаков А.А. Критическая длина и толщина гидридных пластин при замедленном гидридном растрескивании в сплавах циркония // Ат. энергия, 2004, т. 97, вып. 4, с. 280-286; Atomic Energy, 2004, v. 97, № 4, pp. 707-712.

250. Шмаков A.A. Характеристики гидридных пластин в трубах давления из сплава Zr-2,5%Nb // В сб.: Научная сессия МИФИ-2005. Т. 9. М.: МИФИ, 2005, с. 92-94.

251. Шмаков А.А., Yan D., Eadie R.L. Теоретическое и экспериментальное исследование гидридов в сплавах циркония // МиТОМ, 2006, № 4 (610), с. 5-9.

252. Shmakov А.А., Singh R.N., Yan D., Eadie R.L., Matvienko Yu.G. The integrated model of delayed hydride cracking in zirconium materials // Сотр. Mater. Sci., 2006 (in press).

253. Гусев A.C. Сопротивление усталости и живучесть конструкций при случайных нагрузках. М.: Машиностроение, 1989,248с.

254. Matvienko Yu.G. On the cohesive zone model for a finite crack // Int. J. Fract., 1999, v. 98, p. L 53-58.

255. Rowe R.G., Subcritical cracking of Zry-2 in high pressure hydrogen gas // Scr. Mater., 1998, v. 38, №10, pp. 1495-1503.

256. Shi S.Q. Diffusion-controlled hydride growth near crack tip in zirconium under temperature transients // J. Nucl. Mater., 1999, v. 275, pp. 318-323.

257. Shi S.Q., Liao M., Puis M.P. Modelling of time-dependent hydride growth at crack tips in zirconium alloys // Modelling Simul. Mater. Sci. Eng., 1994, v. 2, pp. 1065-1078.

258. Sagat S., Chow C.K., Puis M.P., Coleman C.E. Delayed hydride cracking in zirconium alloys in a temperature gradient // J. Nucl. Mater., 2000, v. 279, pp. 107-117.

259. Yan D., Eadie R.L. An approach to explain the stage И1 behaviour of the delayed hydride cracking velocity vs. Ki curve for Zr-2.5Nb // Scr. Mater., 2000, v. 43, pp. 89-94.

260. Yan D., Eadie R.L. Calculation of the delayed hydride cracking velocity vs. Ki curve for Zr-2.5Nb by critical hydride cluster length // J. Mater. Sci., 2002, v. 37, pp. 5299-5303.

261. Yan D. The initiation of delayed hydride cracking in Zr-2.5Nb. University of Alberta, Edmonton, Canada, 1999.

262. Yan D., Eadie R.L. The critical length of the hydride cluster in delayed hydride cracking of Zr-2.5 wt% Nb // J. Mater. Sci., 2000, v. 35, pp. 5667-5672.

263. Yan D., Eadie R.L. The near threshold behaviour of delayed hydride cracking in Zr-2.5 wt% Nb // Int. J. Pressure Vessels & Piping, 2000, v. 77, pp. 167-177.

264. Scarth D.A., Smith Т. The use of failure assessment diagrams to describe DHC initiation at a blunt flaw // Int. J. Pressure Vessels & Piping, 2002, v. 79, pp. 233-243.

265. Shi S.Q., Puis M.P. Fracture strength of hydride precipitates in Zr-2.5Nb alloys // J. Nucl. Mater., 1999, v. 275, pp. 312-317.

266. Nilsson P., Stable P., Sundin K. On the behavior of crack surface ligaments // Nucl. Eng. & Design, 1998, v. 184, pp. 145-153.

267. Chatteijee S., Sriharsha H.K., Balakrishnan K.S. Evaluation and analysis of critical crack length of irradiated pressure tubes from Indian PHWRs // Mater. Res. in BARC. Bhabha Atomic Research Center, Mumbai, India, 2003, pp. 9-10.

268. Ivanova S.V. Effect of hydrogen on serviceability of zirconium items in WER and RBMK type reactors fuel assemblies // Int. J. Hydrogen Energy, 2002, v. 27, pp. 819-824.

269. Иванова C.B., Шиков A.K., Бочаров O.B. Наводороживание циркониевых изделий в процессе изготовления и эксплуатации фактор, ограничивающий ресурс их работы в реакторах ВВЭР и РБМК // МиТОМ, 2003, № 8, с. 40-47.

270. Штремель М.А. Возможности фрактографии // МиТОМ, 2005, № 5, с. 35-43.

271. Povolo F., Bolmaro R.E. Poisson's ratio in zirconium single crystals // J. Nucl. Mater., 1983, v. 118, pp. 78-82.

272. Parise M., Sicardy O., Cailletaud G. Modelling of the mechanical behavior of the metal-oxide system during Zr alloy oxidation // J. Nucl. Mater., 1998, v. 256, pp. 35-46.

273. Delayed hydride cracking in zirconium alloys in pressure tube nuclear reactors. IAEA-TECDOC-1410. IAEA, Vienna, 2004.

274. Шмаков A.A., Калин Б.А., Смирнов E.A., Бибилашвили Ю.К. О возможности гидридного растрескивания оболочек твэлов легководных реакторов // Инженерная физика, 1999, № 1, с. 60-62.

275. Шмаков А.А., Калин Б.А., Иолтуховский А.Г. Расчет скорости ЗГР в сплавах циркония методом конечных элементов // ФиХОМ, 2002, № 6, с. 8-14.

276. Шмаков А.А., Калин Б.А., Иолтуховский А.Г. Теоретическое исследование кинетики гидридного растрескивания в сплавах циркония // МиТОМ, 2003, № 8, с. 35-40; Metal Sci. & Heat Treatment, 2003, v. 45, № 7-8, pp. 315-320.

277. Шмаков A.A., Калин Б.А., Смирнов E.A. Расчет скорости гидридного растрескивания в облученных твэлах легководных реакторов // Ат. энергия, 2003, т. 95, вып. 5, с. 363-366; Atomic Energy, 2003, v. 95, № 5, pp. 776-780.

278. Шмаков A.A., Калин Б.А., Смирнов Е.А. Стационарная модель ЗГР в сплавах // В сб.: Научная сессия МИФИ-2003. Т.9. М.: МИФИ, 2003, с. 129-132.

279. Шмаков А.А., Калин Б.А., Смирнов Е.А., Иолтуховский А.Г., Новиков В.В. О скорости ЗГР в сплаве Zr-2,5%Nb // В сб.: Научная сессия МИФИ-2004. Т.9. М.: МИФИ, 2004, с. 110-111.

280. Шмаков А.А., Калин Б.А., Иолтуховский А.Г. Теоретическое исследование кинетики накопления водорода вблизи концентраторов напряжений в сплавах циркония // ВАНТ. Сер.: Материаловедение и новые материалы, 2005, вып. 1(64), с, 239-246.

281. Фильчаков П.Ф. Справочник по высшей математике. Киев, Наукова думка, 1974,744с.

282. Puis М.Р. On the consequences of hydrogen supersaturation effects in Zr alloys to hydrogen ingress and delayed hydride cracking // J. Nucl. Mater., 1989, v. 165, pp. 128-141.

283. Ashida Y., Yamamoto М., Naito S., Mabuchi M., Hashino Т. Measurements of Young's modulus and modulus of rigidity of the solid solution of hydrogen in zirconium between 300 and 1300K // J. Appl. Phys., 1996, v. 80, № 6, pp. 3254-3258.

284. Cheong Y.M., Kim S.S., Kim Y.S. Temperature effect of dynamic anisotropic elastic constants of Zr-2.5% Nb pressure tube by resonant ultrasound spectroscopy // J. Nucl. Mater., 2002, v. 303, pp. 83-91.

285. Чернов В.М., Глушков И.Ю. Влияние температуры и скорости деформации на механические свойства сплава Zr-l%Nb // ВАНТ. Сер.: Материаловедение и новые материалы, 2004, вып. 2, с. 234-240.

286. Шмаков А.А., Морозов Е.М., Матвиенко Ю.Г. О концентраторах напряжений в твэлах РБМК // В сб.: Научная сессия МИФИ-2003. Т.9. М.: МИФИ, 2003, с. 155-158.

287. Справочник по коэффициентам интенсивности напряжений. Под ред. Ю. Мураками / Пер. с англ. М.: Мир, 1990.

288. Siegmann Е., Anderson H., Rechard R., MacKinnon R. Initial cladding condition // Rep. ANL-EBS-MD-000048, Argonne Nat. Lab., USA, 2000.

289. Siegmann E., Anderson H., Rechard R., MacKinnon R. Cladding degradation features, events and processes screening arguments // Rep. ANL-WIS-MD-000008, Argonne Nat. Lab., USA, 2000.

290. Chung H.M. Hydride-related degradation of spent-fuel cladding under repository conditions // Rep. Argonne Nat. Lab. (Contract W-31-109-ENG-38), USA, 2000.

291. Макклинток Ф., Аргон А. Деформация и разрушение материалов / Пер. с англ. М. Мир, 1970,444с.

292. Roy A. Delayed hydride cracking of spent fuel cladding under repository conditions // Rep. TR-03-010, University and Community College System of Nevada, USA, 2003.

293. Чернов И.И., Калин Б.А., Годин Ю.Г., Иолтуховский А.Г., Бинюкова С.Ю., Волков Н.В., Кохтев С.А., Смирнов Е.А., Федотов В.Т., Шмаков А.А., Шульга А.В. Отработавшее ядерное топливо. 4.2. Транспортировка и хранение. М.: МИФИ, 2004,160с.

294. Иолтуховский А.Г., Калин Б.А., Смирнов Е.А., Шмаков А.А. К вопросу о безопасном хранении отработавшего ядерного топлива реакторов ВВЭР и РБМК // В сб.: Научная сессия МИФИ-2000. Т.9. М.: МИФИ, 2000, с. 92-93.

295. Шмаков А.А., Калин Б.А., Смирнов Е.А., Бибилашвили Ю.К., Иолтуховский А.Г. О разрушении твэлов на стадии «сухого» хранения ОЯТ РБМК // В сб.: Научная сессия МИФИ-2002. Т.9. М.: МИФИ, 2002, с. 101-102.

296. Барон А.А. Исследование связи трещиностойкости и деформации перед вершиной трещины // Проблемы прочности, 1997, № 2, с. 33-40.

297. Матвиенко Ю.Г. Модели и критерии механики разрушения. М.: Физматлит, 2006,328с.