Взаимосвязь межчастичного взаимодействия со структурой ближнего порядка в жидких металлах тема автореферата и диссертации по химии, 02.00.04 ВАК РФ

ЧЕЛЯБИНСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ ТЕХНИЧЕСКИЙ УНИВЕРаїТЕТ

На правах рукописи

ШАТЇ'ЛНОВ ТОЛБАГЛ ПААБАЕВ1Ч

УСІ 1,-0-154: 541 . 6

ВЗАИМОСВЯЗЬ НЕЗМАСТИЧНОГО ВЗЛ!"ЮДБ1СТЕИЯ СО СТРУКТУРО,! БЛЕНЕГО ПОРЯІНА В ЗЩЛ!Х МЕТАЛЛАХ-

02- СО- 04 - ї’.ізичзская

ЛзтсрзЮрат диссертации па сс::скс.ч::'з у’гзнс.І степс’::! гсеістглтз г.”грг?ских ту:;

1 Работа выполнена в Институте неорганической и физической і

¡химии и Научно-инженерном центре "Искра" ЛИ Республики Киргшстан- ■ '

Научный руководитель - доктор физико-математических наук ГЕЛЬЧИНСКНЙ Б- Р.

О^ициалыше оппонента - доктор химических наук-

профессор ПАСТУХОВ Э- А: кандидат фнз-^ат наук

доцент Базин Ю. А.

Ведущая организация - Институт химической кинетики и горени

• СОАН СССР Г-Новосибирск-

Защита состоится 1992 г- в часов

на заседании специализированного совета Л 053- 13-03 при Челябинском государственном техническом университете по адресу; 454080. г-Челябинск, пр- Ленина.76-

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Челябинска-государственного технического университета-

Автореферат разослан 1992 г-

Ученій секретарь специаг.изиро-вг;-.ного совета. кандидат физика математических наук, доцент- 1

1£е*С'

В- П- БЕПІАЧІЮ

ОЕІІІЛЛ ;<А!'Д!ШГіК:'і1'лЛ І-АСОїи.

<ч.ту;-.;.ьіі:.;7ь і -ь-луш- Современное материаловедение ставит на повестку дня задачу прогнозирования сьолсів ішучсеїш ї.:ате риалов, для Чгго необходимо глубокое- понимание природы изучаем веществ. в том числе структурно-неупорядоченных О.идкое к аг.ор нее) • Детальную информация о структуре ближнего порядка дают г. тоды катанного моделирования, которое наали енрокое приязненно связи с появлением мощных ЭВМ и развитием численных методов- Д получения в машинных экспериментах достоверных результатов нео ходимо иметь наложную информацию о характере коячзстичного вза модействия в исследуемом веществе-

Наиболее строгий метод для оценки характера взаимодействия в простих жидких металлах дает теория псевдопотенциала, од нако. при этом использует ряд приближений при оценке ион-злект ронного и электрон-электронного вкладов, что приводит к неодно значності! результатов- Кроме того, при вычислении эффективного мзеионного потенциала методом ¡-сдельного псевдопотенциала не принимается во внимание внутренняя структура иона, его поляриз; емость и конечные размеру (кеточечность)- Учет этих факторов необходим для получения достоверна; данник при расчетах свойсп и моделировании- •

В настоящее время сироко обсукдается вопрос о ‘возможних структурных превращениях в металлических расплавах- Интерес к указанной проблеме объясняется как в связи с необходимостью бо лее глубокого понимания природа кидкометаллического состояния, так и практическими задача:.-!« связанными с повышением качества получаемых из расплава металлов и совершенствованием (Металлургической технологии- Гироскопическая теория, позволяя вычислять достаточно реалистичные эффективные мекюнные потенциалы, в сочетании с методом машинного моделирования и статистико-геометрическими методами анализа реализованной структуры может внесті значительный вклад в решение этой проблемы-

Цель работы- нахождение оптимальных и обоснованных методої теоретического расчета потенциалов ыежионного взаимодействия, их применение как в аналитических расчетах, так и в машинном їлоделировании для изучения особенностей структуры ближнего порядка проси ¡х жидких металлов

з

Лп j-;rro г, гот¡ ;:::ч';:сь с;:с-"ук;: пал^’ :

!• г'.'г-' г:п’.:'ш i,~:.iv.ro г, :л г r.z^vr/iiir^ !:i":

... ,4 - •• ... ,

.

! ' ’

n- ? • с ‘-ісг- 'j , '-.::т-:.;:сго r-vrciwr-ra ;.o-

r,- y..,.TC-. c.M er-'":::! Г'-::;:? сіру^;у;;;:гі'

•.'CC'ÎCMKCCT.S r.?":cro гг\~г^-

•}■ Ичтсяж глг,:::::сго і: стгп*.;^г.*\&-гсс-зтг-?'

:-;'>с::сго смзлаа па ocücr? ггзсгсгрпч^г'.оп Поренсго т:.с."азі;;о су-^?стгс"г.;і'!? струг.турну:< r.^.^rrf-Kx (Тір^српсснл структури ö-из-(его пгряЕха) о r.f,4vcrt

: Op-kt-i^-wx- www* .рууоті 0!сте«тпгі‘.'скк<} »Л-рзсч'гт ряіпиия парного потеникала из

структуру ближнего порядка в жидких металлах могут найти приме нение при конструировании новых потенциалов-

Сформулированы практические рекомендации по использованию потенциалов межчастичного взэпмодействия при проведении расчете м.-ь д'м Уик'а Чандлера-Андерсена и приближением разупорядочсши;

[азвптля ь работе методика вычисления эффективного мекион-пего потенциала с учетом некулоновских сил позволяет выполнять количественное моделирование структуры жидких полуметаллов-

Предложенные методы исследования структурных превращении в металлах могут применяться в прикладных работах, а результата, полученные в работе, могут Сыть использованы при разработке и совершенствовании технологий, связанных с получением литах и аморфных металлических материалов- '

Пт заияту выносится= ’

1- Результаты систематического изучения потенциала межион

ного взаимодействия в зависимости от различных приближений для модельного псевдопотенциала и поправок на обмен и корреляцию электронов проводимости- ■

2- Методика самосогласованного расчета эффективного межион ного потенциала в металлах с учетом сил некулоновского характер

3- Количественная зависимость результатов расчета структур них характеристик жидких металлов от вида используемого парного потенциала-

4- Результаты ИД-моделирования, показ ывак^ие взаимосвязь особенностей структуры жидких металлов типа галлия с наличием в них значительных поляризационных сил-

5- Вывод о наличии структурных превращений в гадком рубидии с изменением температуры по данным машинного моделирования

с привлечением статистико-геометрического анализа многограннике; ВороногоОсновные положения диссертационной работы докладывались на Всесоюзных конференциях “№¡¿1% и технология редких, цветных металлов и солей" (г-Срунзе. 19В2. 1906). на XV Всесоюзном семинаре по катанному моделировании дефектов в. кристаллах (г-Кривой Рог. 1982). на V. VI. VII всесоюзных конференциях по строению и

". з ■

свойствам металлических и злаковых расплавов С г • Свердловск-1983. 1086; г- Челябинск- 1990). Международном симпозиуме "Нл. сие достижения по изучен:':: гибкого и &>»р1нсго состояний" '-г генн. СЛЛ. 199 Р-

Публнкенни- Основные результаты работы изложены в я публикациях. список котег;к приведен в кенце автореферата-

Структура и оггк'и янссертанни- Работа состоит из введения, четырех глав, заключения и библиографического списка- Она из."-': "с-на на 120 страницах, включая 32 рисунка. 7 таблиц и списка литературу 'из 106 источников-

ОСНОВНОЕ С0Д£Р1»ШИЕ РА БОШ-В п~-рпоП глар° дан обзор расчетно- тесретнч:'скп;: нётод._в получения эффективного потенциала мегионнсго взаимодействия г. простых хидких металлах, работ по исследованию их структурных характеристик как аналитическими методами, так и с пометь:: машинного моделирования- Отмечается, что в проводи,в:;ихся до наг -тоя^его времени компьютерных экспериментах по моделированию простых металлов наследовался широкий круг свойств, но до сих пор не реген вопрос выбора адекватного потенциала- Для металлов с высокой степенью поляризуемости ионов вклад сил некулоневсксго характера в эффективный потенциал взаимодействия становится до- . волыю значительным и их необходимо принимать во внимание при проведении количественных расчетов- Однако, обоснованной и однозначной методики определения указанных сил в настоящее креня нет-

Полезная ин'Ю-рмация о взаимосвязи парного потенциала взаимодействия и структуры Оликнего порядка в жидких металлах мохет бить поручена посредством использования- методов Уикса-Чандлера-Андерсена и приблигения разупорядоченных фаз- Наиболее детальную картину ближнего упорядочения в моделируемых материалах можно получать на основе метода статистико-геометрического анализа Этот метод представляется перспективным и полезным инструментом при изучении структуры ближнего порядка и. в частности, структурных превращении в жидких металлах-

В заключение главы из анализа состояния вопроса следует

постановка задач настоящего исследования-

Вторая глава посвясена расчетам элективного потенциала мекионного взаимодействия (ГМВ) в простых жидких металлах методом модельного псевдопотенциала- Неоднозначность в вопросе параметризации модельного потенциала (МП) и обменно-корреляционных поправок.(СЖГ1) приводит к необходимости определения парного потенциала с различными МП и аппроксимациями для (ЖП с целью их дальнейшей аттестации- В расчетах использовался локальный потенциал Аикрофта (МПА) с 11 и нелокальный потенциал, удовлетворяющий условию термодинамического равновесия (МП НТР) '■21 ■ а такке экранирующие поправки по Вакиата-Сингви (ОС) сзь Ичимару-Утсуми (ИУ) [41 и ГороОченко-Кону (ГК) [51 • Показано, что для получаемых потенциалов межионного взаимодействия в металлах со значительной долей псевдопотенциального вклада но сравнению с чисто кулоновским (алюминий, галлий, олово, индий, висмут- свинец) наиболее существенно влияние экранирующих поправок- Причем ос' новное действие поправки на обмен и корреляцию электронов проводимости приходится на глубину потенциальной ямы. приводя в от-делышх случаях (приближения ИУ и ГК) к эффективном ПМВ с минимумом в положительной области значений- Для металлов с малым псевдопотенциальним вкладом (литий, натрий, магний, калий) более важен учет нелояльности, котор’ьгй отражается и на глубине, и на положении основного минимума эффективного ГО.ІВ-

Проведени сравнительные расчеты сил диполь-дипольного взаимодействия в металлах на примере жидкого олова по известны,! приближениям- Ионы олова характеризуются високим коэффициентом поляризуемости- Эмпирические приближения для коэффициента С в фор!,гуле ^ * -с V к*5 приводят к незначительным величинам поляризационных сил (рис-1. кривые 1.2)-

Более обере охранение для диполь-ддоолыюго взаимодействия *>усю - ЛьО I с г*г/кгс /дагз*і < і)

где '-электростатичсскиа потенциал в точке к, от иона,

распэлосешого о точ:е к,, оецшшфукдего с частотой <* -ко-э£-*;:ц;;еит полярюуеі^ости. приводят к ♦>„ (Ю примерно на порядок Оолъсо (рис- 1. кривая 3)- СЩцахо. при этой полученная кривая . затухает довольно бистро и влияет только на отталкивательиую ветЕЬ суммарного эффективного потенциала, несколько смягчая ее-

т), ю

Р;:с.1 1-4 - с;-лн :;оллр;:зац::он!;ого /птг;:т

з олово (& ); Ь -%, + Ур ; С - по •..ягоду псеЕ-Попотечщ’аЛй без учета н"кулс:!П:>с;с:::

СИЛ (9р ).

Представляется более естественным для металлов оценивать величину С<к) в уравнении С1) не как точєчїііій кулоновский заряд, а через экранированное мэлшонное взаимодаиствие определя-

емое в ранках метода МП как разность кулоновского и косвенного ичі-ионного взаимодействия-

Тогда- в области главного минимума парного потенциала ве-диполь-дипольного взаимодействия к> становится такой.

1:;о полько >МГ'Г СорнЧ'.-лиеровского отталкивзппя ионов позволяет і л-ы- назвать его действие на »» скэ (рис- 1. кривая 4)- Хотя по;; іризационниз силы довольно быстро спадают с увеличенном расстояния. они все-же достаточно велики в области первой осцилляции и сопоставимы с р(Ю. а величина Горн-Майеровсксго отталкивания ионов в этой области пренебрежимо мала- Суммарный эу;ектпвнь:и пттенциал обладает двумя минимумам», один из которых появляется только при учете диполь-дипольного взаимодействия ионов (рис- 1. кривая 5. без учета сил Сорн-Майгра'* и расположен правее главно го минимума- Модно ожидать, что использование такого вида потен -ци-зла в машинно;: эксперименте необходимо для описания плеча на главном пике экспериментального структурного фактора- Аналогичные расчета эффективного «ЧЮ ’для алюминия и рубидия приводят к иным результатам- • '

миний км.ч- г очень маленький коэффициент остсвной шля-риь>-м ■ чи. а '.|> кда и величина »’„СЮ столь мала. что практически її-/ оказывает никакого влияния на суммарную потенциальную кривую- Кроме ьоэмициента поляризуемости на величину Оольвое

влияние оказывав г и размер иона, или расстояние кеяду соседями-Рубидии имеет высокую степень поляризуемости ионов- однако главный минимум *» (Ю расположен на гораздо Оольсих расстояниях, чем у алюминия или галлия (больсой размер ионного остова). Вследствие достаточно бистрого затухання величина послед-

него на Сольсих расстояниях становится столь яе і'ллоп. что и у алк.5шия. и эффективный потенциал определяется на этих расстояния лигь поведением рр(Ю. а вклад поляризационных сил сводится только к сшгчениа оттолхивателыюй ветви суммарной потенциальной кривой-

Твхка образом- предложенная к;етоднха расчета сил диполь -ДИПОЛЬНОГО БЗШЦЗОдействия позволяет ЄДИНШ образом ОПИСЬЗЭТЪ мэ-

таллы с различным характером межчастачного взаимодейсшин п по л у чать однозначные эффективные межисшшэ нотсншпчли. лі но к-.; редірукгуїе СО структурой ближнего ігрядка Hi irj/Vm'u --і ІІЛ і ,11.:. BOB- .

В третьей главе приведены ¡уезучьташ рас.-:;..ь ¿і у: ............................

фактора для Еирохого ряда лроглш .-чагмс-с с и. ¡ніж :\..і , г, ..

тодса Уихса*Чзндлера-Андр|»л из и i aiyiri' u;.^;,. іі'.іи,. г..,- -і... :..ї полученных теердосфернцх їьі".оугл. uj.-і продол.»«, 1.1 і,; і,. чі . все исследованные металлы ишао ¡.^.глслп гь ¡і ; ;;,.j і (.уп...;- і. и., вую войдут Металлы с еєличинсп s (0> < s < о> (і :і.і • калий. магний). во вторую - с s <. і j> > s coj (j уГ'мш.іі. p-v,.., алюминий. галлия» олово, индий, ьмиуі її < ».ни^ці. i»i.v,.!.ni.

отклонения S (0) ОТ S ‘ <0) .объясняют.:‘Л л , і Г ;;

ТВ экс

вклада электронно;! подсистемы и могут оыть а.сп;;.. і. ■■ .

более реалистичного.' чем твердосіерное. предстал;,u <,..і ,, ¡, -ИОННОГО В38К!ЮДеЙСТВИЯ- Принятие ВО вникание ВОЗМУцаК;.:,..,; ь- : • . t, потенциального "хвоста" по уравнении метода разулсрядо'лнм;-. у приводит К появлений более реалистичной тенденция - -nOEUli./ili.i значені:;’-, малоуглевого предела структурного фактора для первси группы'металлов (Табл-D- Используемые .потенциалы взаимодсие г бия имеют для этих »металлов минимум, расположенный в отрицатель ной полуплоскости значений-

Для второй группы металлов картина более сложная- 'Генленп.*., к уменьшению значения s(0) относительно завышенного твердоеь-р ного имеется для алюминия, индия, олова, галлия и пискута при использовании только таких парных потенциалов, у которых оакь нсЛ минимум является Е.чсоколекад’им (!ЛА с поправка:.';! по ИУ и ГЬ > (Тобл- і)- В количественном отношении хорошее согласие с экс: -

м'мгатными данными наблюдается только у алюминия- Характери-.. •-.'У';!!-ості,у) остальных металлов является высокая поляризує’'-•ТЬ „■ т-.-.и с-стсьсв. а следсг-ательно у них возможно поколение зі:ь-,;і і о цели1 ¡пне сил Вш-дер-Ваальса. которые в рамках тра;;:»-і / нс^вдепотеннкала нэ принимается а расчет- Птг< нг . , і • і : руоидия- цезия и свинца при г;; ,".плг.;л !Т1 и с:'.!1 не

г ■ -Г!Н Г.,НК>",ГСВ И не приводят К Н.У)ЛГ:ДЕ:ЄН.'Л Е1Г>?

■ ■■ іо^ралеч. для гэталлсв с низкел зл~кгрг.;:і::й

і, ■■■, • -,, ■ :>■ СУП типа П-аиг.ппа-О'нгни или И--;i-

тт

:,.:>-суглс; r.çvr.c.~. с:пу”Ту;;ного їакто?с 2 метоле <Л?А7.

1 S. м • «J 3i!;Jo¡ • МПА МП HTP • !

t-îDJ cC I ІІУ E0 I І1У !

Г ..rr 0.021-З 0.02'?J 0.0273 I I I I I 0.0228 0.0353 I 0.0374 !

Натрій 0.0222 0.0240 0.0362 0.0230 0.0312 I 0.0258 (

*.!nriiiír! 0.0206 0.0250 0.0254 0.0216 0.024Э I 0.0216 І

Z'i.rsü 0.Û231 G.0247 0.0426 I 0.0354 :

Ґ'уСПЛІ'.ії 0.0201 0.0220 0.0724 I I I T 0.0463 0.0500 I 0.0366 !

U зсії о.озоь 0.0220 0.0809 0.0437 !

0.0223 0.0170 0.0251 I 0.0199 0.0262 I 0.0212 І

Г ,v O'. 0.';01 0.0050 0.0576 I I I I I 0.0190 І

Слеп:; 0 Со50 0.0070 C.C615 0.0241 T !

' V : 0.010-0 0.0677 0.0223 !

/. 1 ! . 0.0 070 0.0462 I 0.0222 І

1 _ , 0. С 0 S 0 0.0603 I 0.0312 !

ру -Утсу;:л> тсгдз i:z:: д:;я г.с-тз;:;:оя с иисскси П.ЧОТНОСТЬП згс-їс'ірсн.ть рр:::'іі;!',;:.! topulo поправки типз. і1^г‘р;ру-Утсу: рс6ч;ь;.о-Ксна- У’-:лт::>то с;:-?дуєт р^-кс^епдссать п; ::0

По уь^;:їГ'ї;-:іії7і ррутмзь:,і отта;;ррра1^;.ыи л l-

тенц;:а::икп t:¡ ньгй псс.іо;;^таллм располагаы'ся в псряд::е; Cs - Hb - F. - ГГл - Lí - - Gn - En - Гп

Bí - Fb. Лля ггілттііп- ьнег.ута. о^сї;а и рндлл. у fcrrcpnx

г;і7с*;ллі:,;^ РОТЫ1 :^/;'chü;;;î jtotc. і í ці î * і о; і іглі^ол-іЄ пр;'6;:п;‘\ тп'їрдсГї сте-ых*. полуЧ'.'Шїг? в гірнОліР-cïu::î Уикса-Ч':іїд;М‘р: сен:і зHav_-íi:;;i гльрнкх пиков СГ' лр.'рплчрскл Iі: отліч-лур.

аа;зі злзтсп Ра еснс-інсм плкз СІ' начинал с гдпмія- а;п г ;:і;'ілл ¡i HYip'n iîVj: ’лдг-.-:-т.:я р-'рлкі "рн:;-киля к ур -;¡p::,_k, р::п гл’сстіі клка отк.'слпе-; мю тр-:р;;.ср;р'ї:гп Ра/лл

СРОК; ЛтКЛ

\іп\ Го

л и уп;::- і . Л її. -р -

c:’-'íiv: t -- ЛІ -

оп з;.::;: іютіаі к 'і-Аіід-.-р -м от :лі г-а.Р'ї

J1

Высота главного пика СЗ в приближении УЧА.

! ! МЕТАЛЛ ! V«' ! МПА МП НТР

| ВС ! ИУ . ВС ! ' ИУ

! Литий у ! 2,7496 ( 2,1132 ! 2,4562 1,1250 ! 2,2598

I ! Натрий ! 2,6282 | 2,3599 ! '2,3901 1,5241 ! 1,9317

! ! Магний ! 2,7160 ! 2,280В ! 2,3052 1,7268 ! 1,9865

! КалиИ ! 2,6349 1 3,4146. ! 3,3109 — ! —

! Рубидий 1 ! 2,3057 ! 1~8742 I” 1,9454 1,5660 ! *1 ^7018

! Цезий | ! 2,2779 ! 1,7070 ■ ! 1,9305 — ! —

! Алвинний 1 ! 2,6376 ! 1,9323 ! 2,2100 1,4551 ! 1,9364

I ! Галлий ! 2,3210 ! 2,3321' ! 2,3359 — ! —

1 Олово ! . 2,0780 ! 2,0775 ! 2,0784 • — ! —

! Висмут I 2,0142 ! 2,0147 ! 2,0145 ' — ! —

1 Икаий ! 2,5170 ( 2,5157 ! 2,5172 — ! —

! Свинец ! 2,4580 ! 2,4304 ! 2,7438 — ! —

вает и принятой модели экспериментально наблюдаемый СФ- Число частиц в системе 1024. периодические граничные условия-Далее мы последовательно изменяли отдельные части исходного потенциала взаимодействия - крутизну отталкивательной ветви, глубину потенциальной ямы. амплитуду осцилляций, сохраняя все остальные характеристики расплава постоянными- Увеличение жесткое -ти отталкиватель-ной ветви потенциала относительно исходного показывает существенное (до ЗСРО увеличение главного пика СЭ и ФРГ и. наоборот, смягчение - уменьсает эти величины- Очевидно, что сдвиг отталкивательной ветви влево по оси'к приводит к уменьсе-нию эффективных размеров частицы, что моделирует рост беспорядка в жидкости и приводит к понижению высот первых пиков структурного фактора и функции радіального распределения-

С увеличением глубины потенциальной яга в два раза па 25* возрастает висота пика *РР. в то время кех С5 сказывается »«енее чувствительном к тахому из гонения потенциала С увеличение *£>0-Дальнейшее увеличение глубины яка практически. нэ юкэняет висоту СФ. рост пиха СРР продолжает нпблгдзться ico от исходного)

Интересен момент перехода основного !."гнм:г/мз потенциальной кривой в положительную полуплоскость гра’мха и его расположение в этой области значений- Для фуіікции радіального распределения га наблюдаем упеньпение его висота на 2~« в первом случае и на 16* - во втором- На кривея структурного фахторз обнаруживается раздвоение главного пиха. причем чем больпз по величине значение минимума. тен раздзоение Солее резкое-

Увеличение екплитудм перго Л ОСЦИЛЛЯЦИИ П0ТЄВД!ЗЛЬІ!0Я кривой в дпа раза не приводит в изжнеийю в висотах СЗ и СРР (графически кривые практически неразгжгіяа). положения гсяссз теккэ не меняются- Увеличив амплитуду ез» из такую же велнчшіу получили нефизичнне картины указанных структур»«* характеристик-

Таким і^р-псм. избиение по леке!-:;'л сснссних плкоз СРР » С? при заданной плотности и температуре одмознэ'аю происходит только при соотпетствугзом изменении положения глвпного иинскукэ парного i'oraii'jcna; висота главных пикез СРР и CS определяется в основи.« степенью жесткости отталкивательной ветви иотгждаггл. ог’лко на них оказывают определенное влияние и глубина потенцн-

а/іін!.й яш и. висота первой осцлллк:£кк для получения количлст-і:Н'Юр;.:иц::я при ;:эдел,:роіігін;;:: структури Оли*него порч;:,-га pa' плазах носо>;оди;.:о инеть адгксатш* изкчастач;іиз покащиага» i.wTv-pi;.,' оС;.ад«'іют Нсшоолыеай точностью d oiлисти до второй осцил

ЛЯЦИИ- '

Ііалее б глаїс приводятся результати моделирования структури Раашіааов натрия. руопдня м галлия- рассчитанное с ислользсь?.н;і см афективнім потенциалов иэхионного взаиаодзистьпя. получении, і, рааиах іютода псевдототснциалз как с учета;.! вклада сил диполь диіілкььогр пр;ітя/ен;т и Борн-МаПерОБского оггаякиааняя понос.та: а сд'З такового-

Модель для натрия состояла из 512 частиц, ефект^шими по-н-нцпал получен с использованием МП Ла::роі;та и 0;(П Ела ота-’ С'ннгш Учет сил Ьан-дер Ваальса ьз приводит і; сколько-нибудь ju^eTHo.v,/ изменению кривой ПИВ из-за г,алой «ОЛЙРИЗЩІЛ иенсгз натрия и. следоаателыго. ими г.м.но пренебречь. Полученное крн-ы,? СРР и 05 корае.о согласуются с зкспериг.зпталапааа данники-

• Для рубидия влияние ксроткодайстсуїс^іл кокулоноаскнх сил. ua:r показано и г лаке 2. сдюиаас-тся такг.е нсоольа.к.: и присадит л.¡...о к некоторому а:лгч;н;» оггалкиаателанзи катки а;-;ектианзго поіиііцидха- Это сОстоятельстао. согласно сделачна:: кааа ы:лолг:. дел. но скгдіизаться на результатах моделироааннл лила- ь тс..:- чю r;,-aui::j пики С-' п СРР ур.-ныдлься го васоте на некоторую селнч::-і¡у• Получ^ннее результате с кзпользсаанла;: !‘,1 /.акрсета it поара-i v. ¡к; со:.ін и керрелд'дн.з по Гсрсочзнло-Кону подгаер. дека ею п, •-•лг.о.'.о-.ен;;.* и к.;,а.зі^а:л' согласие с э;:сп;р.:::»пто:;-

В раОоте сделана покигка ¡:злзі;уллрнз)-;;лка::нч:сксго оплаа,.,: > сеозсннзсти Оли. .него -упорлдочзнил ;.пд.-:ого галлия- З.хгдрпдзнтс-л.. не ііаал;е,:.ае;.:ее пл.-чо па структурном (¡акторе аид.юго галлия не сдискаается путе:.: ГЛ-аеделирсьания на основе пэтенциалла. юлу-чапаал ь рз...:аа тралацканныл раечелоз нзтедз..: касадалап-нцлала Сдн-ко. ь не:: из-за наличия Оолы.:ого коэМлц'-.еита па; ■ :г: і ^ у -а; ха; и талого раэнэра нанаа кэзгз:ано появление значлгел.ллл г..» і.;л. на паллрнзационнал сил. которае приводят к зр;октилнаи крнг.а.: дополнительна;: fа:ни:-;у?:ел' ь области пераои осцилляшш Сое- рис- I) 1аач:я!; і:роаодил,.сь се следук'..,-к.:и эКеатилнл..и гтр-пциал..;-;.л іза;.а »д.-,. ;тьл.а П'!В с :адзл: пае полешиалз:: лллр..;іа и г...л-

іг.

іп лс:із"Ь!к.9 по.1;® то г,':";:::та-С:нгЕ:і Сру.с- ?. кр’.т.м і) 11

:о Гі.рсО'-’-:-!і::о-і'сму . потеН"!;;:":-':!. з гп ::■•:! рг.'Утт [ г- П’і-

■. і?:■""? с ігрггч по'гои^'. с котсргп учте!:: Г'.гг'"ч от (:;р;^гг-.п 2) ■

Г"С "‘Т С' '.'ог.оул гпл.т.л с ::сг'"і" • ‘"ч- ;

а и г: р: !;;';?сі:;гсЯ г:о Г:':::;:гл'а-С/і!Гі,>:. г:г:~о;::;т :: іггі1 ■ -■; ¡т'■ і:і<.м

-:‘.'.'7гг-з с ?кс,Г;грк,,їНтсч результатам Сргс-З» ч-’"--" і) І-:"-"" ■?:сп >: ■ ;■ ~су-\гг:.г_!:"го с* в >'Т'.

г .... V .. с,-’".Тг> у::г\-

■ ... ....'Ї'/Г. С і І'СС."-''

''.т:......V, ("’V,-ПО • кг-х и г. сгуч;.? с г-:;,г і- <'"л ї

\"'?:-у.г:г:їА'.-) го іі:-:гл стручтург'огс р-у.тгр"; с і:?:.: ■'!

>■ - !•" А"' и і; * з.о А'1- Гаг/чп.г.гл •

г г-;г'П о5с:гі слугл.ч ...................................... ; а-'у:< >< .

•; СТ і--? іг'С'"'-. тсп-

•х^грс"зс ?сг? а р.-гуп-’.' • г: •; ог гг-з ;і

■".’лу-> С-л с.:с''’г:,!,с';т“'.і кр”і:уч С'гру.пурчсго ';~'Л'СР'і' ’'т.'Р’ї-

ю гнз.'їсг:;'';”'' !..-".сгл полу1''::!! и к рч'отї 1 Пі с тч:;1, м

:тодз ::с'рг*1'"',.'?н!::,:^ с

11 !П':с’;г:і. і;п г?с-3 гргрсл 2 гр-'^--:тр?г.сп слг.у::туг.п,.,;і :р. тг_\”уч•.•!!■:!’;! с ¡•-'і'.огь.-’с.р; ;:.;п:г!ісго гогсиикал-і. із ко-?рсм учГ-::'ч з”‘.і С!'Л г~:;угс:'.ег.сксго ::грг.'лсргї сп'Л"'Но пр?Д-гс'М1:.":! г'-"? (с:і- г.і-2) Г?"»:'п:!:з ::с?і-".':р:с;гг:і дзлгтри-

:п”-і рзг.га V. 16 (а. є-У'- а п?;.-.!<:.:р.;і "Ср-, ^ігмитсз Горн-•.Ргрсг.сксго огі'ал:ггао";::г. ;:ог;'г.:;::нг; р:гп!р:г::с::и. ссстг.зля;.;!

- З.?0”»!0‘7а- є- • О - 0*79 а-о- • Гл-чо. чго іп прг.”оЛ сісрсі:? ;!іс~!:сго п::;:а СІ іірсяз-'іпотсп' йгрпктсрНі-'Г! іг.пл!.*з. пла'О. котсріМ то і!д?іт:;;пу:рорать с г:сспс;-г:-%чтально нг.бл!"даіт^.1 сіруглур-'Я С'СС-'С'ГЇСС’П'") ггі'р’ссго гр'~::л. Тг^іг: сСррзсч. гг?г;т.:-г!лг:2тся ф!!і:.ч греглоло-гпігє о сзп!":ссіпзі! а:сг*лл:*й на стр'/кг/рмом С-гл-:ре лля т:?талгсз •піпі гапл^ч с мгрг-чгерс’і ксротсодопстауіг;«

'КУЛС!ІСЗСХ!!Х СИЛ II НРСЇХОЛУГГСГЛ ПріІ ГрСГЄЛ"Ь'1':і КОЛЛЯ^СТПОН!!'«

ю’^тоз учітгаать гхлагл от ухззг.!'!»г< сил. ■

| ї'етод !!Д с грипл»ч?ш:м гзтод:!хи стаг.:с7іі<:мко-гссг:гтричзс* го шіализа использсппн не?”і для изучетп пробло»^ структурній • ■свра?ения п яипхих »'етаялях на при^р* гидкого рубигля- Ряд

д

Fue.2 ' Эч^окхквнне потоищшди ьзак^одшістуї іилдзд:

I - МП AriKpOijia, ОІШ Еаи-.ііть-Оенгои; 2-е y-, ' ТО" НСКуЛОКОВСКЕХ сил. '

Рпо.З Структурно! ¿[актор ,r^rj:oro га.гтгл:

I - с Ш Лг::"-о;та,0?Л - 2пгппта-Сг:гтпп ;

2-е учотс?* нокулоповегах спл;

3 - экспзргазнталышз лапшз.

ТеМйе^сі ГурНиХ (і! і ::' ьІіОрЗ-Н Б соответствии С раООТОИ £ 5^ • [’Де ПО

лучани экспериментальные (иеитроногра^ия) свидетельства о наличии СП в жидких рубидии и цезии- Число частиц в моделируемой си; теме составляло 686. мемюнный потенциал рассчитан методом модельного псевдопотенциала С МП НТР с учетом КШ по ГороОченко-Кону)- Некоторые пара!,:етры моделируемой системы приведены Б ТабЛ- 3- ■

Параметры моделируемой система- Табл- 3-

т.к 363.0 429.0 492.0 553.7 577.8 611.3 721.0 812.

р.кг^м3 1452.2 1420.0 1392.3 1365-8 1359. 1 1340.7 1295.2 1258.

р . с ю riran -0.2919- -0. 2905-0.2893-0.2880- -0.2877- -0.2868-0.2845- -0.201

R min 5.65 5.65 5.65 5.65 5.65 5-65 5.65 5.6í

а 5.78 5.82 5. CG 5.90 5.92 5.94 6.00 6.0

р.- плотность, р (R5 - величина минимума ПМВ (10 годг:-). R -

rrun * min

положение минимума ШВ (10~‘°м). а - длина ребра элементарной ячейки ( Ю~1°м). Т - температура-

Из полученной зависимости изменения положений глазных пиков И скр) и СРР (fy> от температуры (рис-4) видно, что величина К почти не изменяется с ростом температуры, но имеет кзныл пик в области 550-600 К-. Температурная зависимость высоты главного пик; Ci имеет аналогичный вид. т-е- с ростом температури высота С5> в oOti',eí! уменьпается. но в указанной области наблюдается выброс-Характер кривой зависимости положения и высоты главного пики ЇРР также имеет нелинейный характер, причем аномальное поведение наблюдается в том i.e интервале температур- 1о 550 к происходит плавное уменьшение величины пика по высоте и смещение его положения в сторону меньших расстояний, т-е- уменьшение плотности происходит не за счет увеличения расстояния, а за счет уменьшения числа блиг.аишх соседей (рост числа дырок)- В области,550-600 К наблюдается резкое увеличение положения основного пика, а число ближайших соседей стабилизируется- или осуществляется такая перестройка ближнего порядка, где в уменьшении плотности ух:а определяющую роль играет увеличение расстояния между частицами-

S,i

r.i

s,(

S,0

it

if

Рпс.4 ТіхггорагурііЛ гззассйеть поло-ліоюа гласного плгл СР? /І/

:5 /2/ ибадя.

^гпзгдтуркал заь;іс::\:осгь дата :'Д nina n*tlrÏIg /І/, /хг П/ л и^слііего числа ітаїїс;! із :.::-:пго-

Ü ./¡¡олпшслміал детальная информация о структурних п~ре-

0 гонках бліші«го порядка получена из результатов статистичс-с -

1 ого анализа Многогранников Вороного приведонних ЦД-моделзй-

(рис- Ь). По температурной зависимости миогограішикої» с топологическим индексом t><tnon<j, которые характеризуют мэру упорлдоч..-ü пости системи. видно. что с ростом температури упорядоченность уменьшается- Такая тенденция наблюдается до 550 К- При ?тш до; многогранников Вороного с большим числом пятиугольных граней пь характерных для идеальной жидкости сикосаэдрические типы) сначз ла растет, но при 550 К резко убивает- Зто падение величини п,. коррелирует с редким уменьшением значения п. среднего числа Гри ней в многограннике- '

Полученные результата свидетельствуют о том. что при нагревании рубидия вплоть до 550 К происходит процесс разупорядочз ния системы; уменьшается число оликайших соседей и расстояние между НИМИ, сокращается ДОЛ7 MB С топологическим индексом n4non растет доля MB с преобладанием п=. в интервале 550-600 К происходит резкое изменение всех исследуемых характеристик- значение К возрастает- растет и высота пика Сф. увеличивается доля НВ с топологическим индексом’ Iv,s|v уменьшается доля MB с преобладанием пятиугольных граней, среднее число граней п. что указывает на то- что имеет место процесс локального упорядочения в распла ве- После 600 К все указанные характеристики изменяются с росто температуры плавно, не имея перегибов или выбросов- .

Полученные аномалии на исследовании^ характеристиках поз во ляют говорить о наличии структурных превращений в кидком рубиди Возможная интерпретация этого явления может виглядеть следующий образом- При плавлении металлов происходит потеря трансляционно симметрии, однако характер и силы межчастичного взаимодействия практически не изменяются- В расплаве продолжают действовать те ке силы, которые формировали кристаллическую решетку, только при температуре плавления кинетическая энергия атомов становите: сопоставимой с потенциальной энергией межатомного взаикодейстаи: Однако, при этом возможно сохранение локальних конфигураций (кластеров), характеризующихся наличием старих межатомных рас-стояний и анизотропией- По мере увеличения температури эти конфигурации неизбежно распадаются, что и фиксируется как анома

ч

лпи Сизим,1-і;и!''ич:смі}: се'.иств- Переход в истинно гемог енн;.е с--точіте из предвествуюп'.го єну гикрогетерогенного пгеисходиі х;рп перегреве металла на "СО - 300 ¡і виге точки плавления-

Окнорщн^тлюдь!;

1- Исследовано влияние вида псевдопотенциала и пс-і:равсл; іп ссмен и корреляцию электронов проводимости на потенциал мл*иен -него взаимодействия для широкого ряда простих металлов-

Предложенная самосогласованная методика определения ио-лягнеацисннсго вклада в элективный потенциал неточного взаимо-;т!г -: сттип позволяет виявить его индивидуальные особенности для кс икротных металлов-

З- Сформированы практические рекомендации по использованию как саг.« методов расчета структурного фактора (приближения Уикса-Чандлера-Андерсена и разупорядочснннх Фаз). так и используем1« в ник потенциалов взаимодействия для различи*.« групп метал лез-

■1- Лена количественная оценка влияния вииа и сори;; мег.юн -ного потенциала на характеристики структурі! блнгиего порядка (структурній! фактор и функция радиального распределения) жидких металлов-

5- Результаты !Щ-модедпрсвания для ¡гидкого галлия с использование?» различиях типов лоте::циглса кэзионного взаимодействия позволили установить взаимосвязь экспериментально наблюдаемого плеча на гласной гоже структурного {актора с наличием значительных короткодейстпуггах поляризационная сил и необходимости их

их учета для корректного описания структуры блигнего порядка-

6- Методом чолекулярнсП динатзяси и статистико-геометрического анализа на основе многогранников Вороного обнаружено отклонение от линейного поведения о те?перзтурньи зависимостях характеристик ближнего породо в гпдксч рубидии п интервале ЕОО-ЕОО К-что в сочетании с известии»» даний:'! Еиїргхциснного 3!ссі:гри!*ента кнтеріфетаруется как структурно превратил о гидг.ся {азе*

ПуСлккрнии-

Основное содержание рсбота отрагеїю и следугг;?х реботах‘

1- Пзтианоз Т-П- Влияние потенциала ка структуру расплава при моделировании на ЭЕУ/Осессган- кон?- “Улмня и технология

ег

г_'1 а;:;;и солои”; Г1 ^з- ,т/ \ ]\ ■ >;о!Т'■ : И.л;!м>

2 Пл,ьч;!п;.К11П Б [’■ • Гсго;;::н П- II • 1. 1ч:':л)си Т- И ъ',г,\ - ь]; ;л:',:л;лгл;и (УГ)у;) к,. ь.-\ у: .-¡с. I.!,;. ж:

дсг>//Н:<учн- сс:5ц VII &;ссо...хл!-- :;с: . -¡о сцои’лк и сго^стиа’' г.-ггал- и слаксьих рзгипассь- -Чс-г.ьЗг.н':'-:: ЧГ55. 1рэо.-т. ЬЧ- 1- -С- 117-119- -

б- Гельч;шскиа Б-Р-- Сат?.:знзз Т-Г . Лнчзроа А- И- Структурные? превращения в расплавах трости:; к;-хаплоа и их корреляция со сБс;'!ства::!//Науч:1- сооО^- VII Осссошн- кенф- по строетда и свойствам г.ктал- и с.-.гхсз1И расплавов- -Челябинск: ЧГБ1.19Э0- -Т- 1. Ч 1- -С 146-143-

гз

Ц!Ш'ПУ::’-!Д П _ ]\ '■ 1Т^рп7Р1:

1. Achcrrrft !l. W. ГКу^. 1-i‘t.t . -1Г-3. -7. 23,N l.-P.

Г?- Гет:кT-;inc;:i!;t Б- Р- > А-Л-> Езто;:::н Н-Л-

V. 23 , N 1 . - Р . 4fi- L 0

В

1-М] СССР- - 1^3 1- “Т- £6 bf} Г> -С- GÜ3-655-

3- Vashisht^ Р., irir-jvi к. 1> ГЬу-:. Pwv. В. , 1 072. - ч'. о -

• Г17 53-ПП7. • .

•1. Ichirr'irt] S. , IJtriU'.'l K. Ph/L. f.'ev. П. , 1Г131. - N 1

5. Горс6чеш:о 13 JI-■ Kcu В- Г- ?;зг;> 1G31- -T- CO -C 75 4-7i‘6-

G. iiorx K. K., Ashcrcf V N. W. , СЬ^-stor G. V. Fhys. Rov. B. -137П МЭ.М 10.-P. 5103-ül£2.

7. Bretcnret T. L. , Per^naut C. Phys. Rev. D. -1 Г> П. -V 31 , N H. -

•\so7i-nco5. .

0. Беленко л К- Нэтали- 1052." -1. -С- 57-59 ’

9- Нжолпев В-0-.' Полин Е- !!• • с\твсродько С II-. Гог;;ш Е Л . .’ПИЛЬР&ЙН Э Э- Гзсчгт ТСГЯ1?РЭ1УР»12{ ЗпЕНСИГГСТСЙ ст&тиотичгс».»:.; лругстурних {лктсрпв тиотю рубилт и цезия- Препринт. ПЛГМ-oü

’.ч.^ЭСПИЛС- - 1К6- -32 с- ■

■пэт-7: