Явления самоорганизации при взаимодействии макроскопической частицы и газа в электромагнитном поле тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ
|
Полуэктов, Павел Петрович
АВТОР
|
||||
|
доктора физико-математических наук
УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ
|
||||
|
Москва
МЕСТО ЗАЩИТЫ
|
||||
|
1993
ГОД ЗАЩИТЫ
|
|
01.04.07
КОД ВАК РФ
|
||
|
|
||||
московский ордена Трудового Красного Знамени инженерно-физический институт
ЯВЛЕНИЯ САМООРГАНИЗАЦИИ ПРИ ВЗАИМОДЕЙСТВИИ МАКРОСКОПИЧЕСКОЙ ЧАСТИЦЫ И ГАЗА В ЭЛЕКТРОМАГНИТНОМ ПОЛЕ.
01.04.07 - Физика твердого тела
Автореферат диссертации на соискание ученой степени доктора физико - математических наук
На правах рукописи
полузктов Павел Петрович
Автор
/
/
Москва - 1993
Работа выполнена во Всероссийском научно-исследовательском
институте ,неорганических материалов им.академика А. А. Бочвара.
Официальные оппоненты - доктор физико-математических наук,
профессор Рязанов М.И.,
доктор физико-математических наук,
старший научный сотрудник Осипов В.В.,
доктор физико - математических наук,
старший научный сотрудник Белов H.H..
Ведущая организация - Научно - исследовательский физико -
химический институт им. Л.Я.Карпова.
Защита диссертации состоится "12" января 1994г.
в--час. -мин. на заседании специализированного совета
в * Московском инженерно-физическом институтет по адресу: 115409, г.Москва, Каширское шоссе, д.31, тел. 324-84-98. с диссертацией можно ознакомиться в библиотеке МИФИ. Просим принять участие в работе совета или прислать отзыв в одном экземпляре, заверенный печатью организации.
Автореферат разослан "-"-1993г.
Ученый секретарь специализированного совета
подписано в печать /А £3
заказ
тираж ¿0
ОБШАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ
Актуальность темы. Интерес к веществу в диспергированном состоянии связан прежде всего с тем» что оно играет колоссальную роль в природе, технике и технологии.' во многих природных процессах диспергированная фаза является промежуточной стадией или промежуточным агентом, обеспечивающим протекание процесса. Колоссальные по объему аэрозольные и пылевые массы рождаются в результате активной человеческой деятельности. Аэрозоли являются основой многих технологических процессов. В настоящее время диспергированная фаза стала интенсивно. изучаемым объектом науки, что связано не только с их широким распространением,
но с возможностью управления размерами, составом и структурой частиц, что обеспечивает гибкость характеристик, изменяющихся в широком диапазоне. Существенно, что наиболее интересные явления в аэрозолях наблюдаются в условиях воздействия на частицы полей различной природы. !!з-за малости размеров частиц массознергообмен происходит быстро, вследствие чего существенную и зачастую определяющую роль играют флуктуации различного рода величин, приводящие к статистическим процессам в аэрозолях. . В интенсивных полях происходит перестройка структуры частиц или состояния движения этих частиц, т.е. возникают явления самоорганизации, в полном соответствии с представлениями синзргетики. именно эти явления контролируют • поведение аэродисперсных частиц при воздействии различных полей электромагнитной природы; принципиально важные вопросы связаны с процессами самоорганизации для отдельной макроскопической частицы, взаимодействующей с газом в электромагнитном поле.так, практически не изучены статистические распределения зарядов по аэрозолям и электрическим структурам, формирующимся на аэрозольных частицах. Это связано с отсутствием ' соответствующего теоретического подхода и экспериментального метода' для измерения электрических и дисперсных характеристик частиц. Недостаточна информация по
пространственно-временным структурам, возникающим при
взаимодействии макроскопической частицы с газом в различных полях.
цель работы. Настоящая работа посвящена развитию нового научного направления -исследованию явлений самоорганизации при взаимодействии макроскопической частицы с газом в электромагнитном
поле , статистических характеристик этих явлений и условий их возникновения прд действием поля.
Научная новизна работы состоит:
1. В обосновании статистического метода исследования электрической структуры макроскопической частицы, взаимодействующей с газом в различного рода полях.
2. В определении статистики электрической зарядки аэрозолей в слабоионизированном газе в различных условиях: в отсутствии излучательных воздействий на частицы и в постоянном электрическом поле, при фотоэффекте, в полях радиоактивного облучения.
3.В доказательстве олуктуационной природы электрических моментов частицы в различных полях и обосновании агрегации одноименных ионов на поверхности частицы при больших ионных концентрациях.
4. в разработке экспериментального метода и создании аппаратуры для одновременного экспресс-исследования электрических свойств и дисперсного состава аэрозолей, а также плотностей частиц.
5. В экспериментальном обосновании статистических закономерностей электрической зарядки аэрозолей для различных условий.
6. в определении пространственно-временных структурных изменений состояния жидких и 'твердых частиц при воздействии электромагнитных полей.
Методическая новизна состоит в использовании методов физики твердого тела <в частности, методов псевдопотенциала в модели коллективизации электронов, модели агрегации дефектов в твердом теле, вязко-упругой модели для исследования высокочастотных движений жидкости и т.д.) для моделирования явлений самоорганизации для аэрозольной частицы в поле.
На защиту выносятся следующие положения:
1.Теоретически и экспериментально . доказано, что распределение зарядов по аэрозольным частицам в слабоионизированном газе в различных внешних полях, воздействующих на газ и частицу, реализуется через детальное равновесие между связанными между собой зарядовыми состояниями (с учетом эмиссии зарядов частицей, обмена ионами с газом и флуктуаций ионов в треках ионизирующих частиц).
2. Впервые теоретически рассчитаны статистические распределения электрических зарядов по макроскопическим частицам, взаимодействующим со слабоионизированным газом, в постоянном электрическом поле, в условиях эмиссии зарядов с частиц < за счет
фотоэффекта, (3 - и а -распадов), а также в условиях захвата аэрозолей треками ' ионизирующих частиц, что позволяет прогнозировать зарядовую структуру аэрозолей в электромагнитном поле.
3. Экспериментально определены статистические закономерности зарядки аэрозолей в слабоисннзмрованном газе и в коронном электрическом разряде, полностью подтверждающее теоретические расчеты.
4.Теоретически доказано, что электрические моменты на частицах в ионизированном газе при воздействии различных полей имеют флуктуациокнуга природу и формирование их при больших ионных концентрациях происходит при одновременном агрегировании одноименных ионов на поверхности частицы, причем формирование дипольного момента макроскопической частицы в слабоионизированном газе под действием внешнего постоянного поля сопровождается возникновеннем вращения частиц, что согласуется известные из литературы экспериметальные данные.
5. впервые предсказано, что в условиях взаимодействия частиц атмосферой при воздействии различных полей электромагнитной природы может происходить ускоренная диффузия аэрозольных частиц. .
а. Теоретически ' доказано, что для жидких капель взаимодействующих с окружающей средой в различных полях, имеет место самоорганизация режима колебаний формы, возникающая при достижении и превышении определенного порога возбуждения; твердые частицы ео внешних полях изменяют свою форму, что получило экспериментальное подтверждение.
7. Теоретически обосновано, что взаимодействие когерентного излучения с примесями, входящими . в состав частиц или атмосферы, приводит к структурной перестройке частиц.
8. Разработан экспресс-метод измерения распределения аэрозолей по. размерам, электрическим зарядам и плотностям, основанный на измерении фракционного состава аэрозолей с различными электрическими подвижностями; метод реализован в виде прибора - универсального ' анализатора аэрозолей , включающего в себя лазерный анализатор размеров аэрозольных частиц и электростатические анализаторы подвижностей, изготовлены и испытаны опытные образцы прибора.
Практическая ценность. На основании проведенных исследований:
1. Предложена методика расчета зарядовой структуры аэрозолей, взаимодействующих с газом в различных полях электромагнитной
природы, в том числе в полях ионизирующего излучения.
2- определены условия получения монозаряженных и монодисперсных аэрозолей в электромагнитных полях.
3. Даны рекомендации по выбору параметров внешних попей с целью управления структурой аэрозолей и их подвижностью <при вращательном и поступательном движениях).
. 4. Разработан метод и создана аппаратура для экспресс-измерений зарядового состояния, дисперсного состава и Фракционных плотностей аэрозолей, позволяющие проводить прецизионные научные исследования, связанные с необходимостью измерения указанных параметров частиц, а также осуществлять автоматизированный контроль различных процессов.
Использование результатов работы. Результаты исследований были использованы при создании автоматизированных систем контроля дисперсного состава аэрозолей применительно к газоочистным (и другим) устройствам; прикладные результаты работы и экспериментальные образцы переданы для использования и внедрения в имм АН Казахстана (г.Алма-Ата), ВНШРТ (г.Рига), ибф (г.Москва), ВНИИХТ (г. Москва), внииаэс (г.москва), ияэ АН Белоруси (г.Минск), по "Спецатом" <г.чернобыль).
Апробация результатов работы. Весь материал, изложенный в диссертации, опубликован в печати с в 59 работах). Он неоднократно излагался на различных международных и всесоюзных конференциях: на всесоюзной школе - семинар? "Физика и химия твердого тела" <г. Благовещенск, 1985); на з-ем Всесоюзном симпозиуме по световому • эхо и когерентной "спектроскопии (г.Харьков, 1985); на 7-й всесоюзной конференции по взаимодействию оптического излучения с веществом (г.Ленинград, 1988); на всесоюзной школе-семинаре "Непериодические быстропротекающие явления в окружающей среде" (г.томск, 1988); на 4-м . Всесоюзном симпозиуме по атмосферному электричеству (г.Нальчик, 1990г.); на в, 7, 6 и 11 Вавиловских конференциях по нелинейной оптике <г. Новосибирск. 1979, 1981, 19S3 и issor.r.); на Европейских аэрозольных конференциях (Цюрих, Швейцария, 1990; Карлсруэ, германия, 1991, Руйсбург, Германия, 1993); на Международном симпозиуме по распространению лазерного излучения в атмосфере (г.Томск, 19Э0); на Всесоюзной конференции по физике аэродисперсных систем (Одесса, 1987, 1983), а также на научных семинарах вниинм. мифи, нифхн им. л.я.карпова, иаэ.
КРАТКОЕ СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ вследствие малости аэродисперсной частицы процессы обмена веществом и энергией между ней и окружающим газом происходят очень быстро; различные характеристики частицы, описывающие равновесие в системе частица - газ , имеют статистический разрос. Воздействие полей электромагнитной природы приводит к перестройке . подобных характеристик частицы, - более того, происходит перестройка структуры частицы: электрической структуры (заряда, дипольного момента), формы частицы, ее состояния движения и т.д. Возникновение структур в условиях, далеких от термодинамического равновесия, объединяется понятием "самоорганизация". В работе речь идет о явлениях самоорганизации при взаимодействии макроскопической частицы и газа в электромагнитных полях, последние могут обеспечивать ионизацию газа или частицы и возбуждение молекул (атомов), входящих в состав газа или частицы, а также трансформацию потоков вещества или энергии в системе. Поэтому логичным представляется следующее построение диссертации: прежде всего выделяется роль ионизационных процессов в возникновении электрической структуры частицы (при различных вариациях воздействия поля), а затем исследуется перестройка формы и движения частицы и возникновения пространственно-временных структур при различных процессах передачи энергии и импульса частице или газу, электрическое строение частицы взаимодействующей с газом во внешнем поле, исследуется в первых трех главах, а процессы деформации формы и самоорганизации пространственно -временных структур - в последующих двух главах; последняя глава посвящена описанию оригинальной экспериментальной техники, которая использована в работе для комплексного изучения характеристик аэрозольных ' частиц.
в работе исследовалось взаимодействие аэродисперсной частицы с биполярной ионизированной газовой средой, формирующейся в условиях внешнего облучения.
Разработан метод. позволяющий изучать статистику электрической зарядки аэродисперсных частиц в различных условиях. Суть его заключается в следующем. Пусть в системе имеется N частиц радиусом И. Обозначим через число частиц, обладающих в
момент времени t.электрическим зарядом ек, где 1с - целое число, о элементарный электрический заряд. очевидно, что условие
сохранения числа частиц
со
£ пк(*-5 = " (1>
к=-со .
' выполняется в любой момент времени ъ. вводится вероятность в
единицу времени изменения заряда частицы со значения ко на
значение (к+_))е в результате единичного акта перезарядки. Тогда
кинетические уравнения электрической зарядки записываются в виде
1 р Гт р"|
я "к-р-к-р - Е дк
^ = Е " |Е ^К <2>
Ср*0 5
В приведенном виде они описывают весьма общую ситуацию, когда в одном акте частица приобретает положительный заряд от 1 до т (в результате осаждения положительного иона из атмосферы и эмиссии отрицательных зарядов частицей под действием внешнего облучения) и единичный отрицательный заряд (при осаждении отрицательного иона из атмосферы >. Процессу обмена зарядами между состояниями можно поставить в соответствие граф с рис. 1; ш=2).
.уместно ввести понятие "тока" вдоль оси зарядовых состояний:
ш Гт-1 I 1
В стационарном случае, когда левая часть уравнения обращается в нуль, все значения становятся равными; поскольку не может быть перетекания заряда от (-со). - состояний в <+<»)- состояния, можно сделать вывод, что в равновесии 1^=0. Именно в этом состоит принцип детального равновесия. тем самым, получаем уравнения, в которые входят меньшее число неизвестных пк.
подобное упрощение особенно удобно для случая одноэлектронных перебросов (ш=1), когда = " ^к^к <4>: в этом слУчае
условие = о дает равенство
"¿-л-! =дч- (5>
Решение последнего уравнения очень просто
п
V
1-1 1
к V-1 — ] +1
<к>0>, п. - п. П -т-^—^ <к<ОЭ. (6)
* 1-1
В диссертации излагается процедура аналитического решения уравнений электрической зарядки • для более сложного случая, когда происходят и однозарядные, и двухзарядные перебросы (что характерно, например, для крупных аэрозольных частиц с собственной /^-активностью); при этом между п^ и устанавливается такая же
простая рекурентная связь , как (5), однако коэффициенты пропорциональности имеют иной вид и находятся из выражений, являющихся бесконечными цепными дробями (которые могут обрываться для получения приближенного решения).
Залетим, что использование стационарного кинетического
уравнения для термодинамического равновесного случая дано н.А.Фуксом - и затем неоднократно воспроизводилось. В развиваемом в данной работе методе детального равновесия Больимановское
распределение получается, если величины V:" выражать, как
+ к
термодинамические вероятности V" = а ехр стксО.где а - постоянная; в результате
* 2« , ^
2
Задача о зарядке макроскопической частицы при взаимодействии с ионной атмосферой является полным аналогом задачи о накоплении зарядов на структурных дефектах в диэлектрике (типа включений другой фазы) при различных условиях облучения, а также проблемы низкотемпературной агрегации радиационных дефектов, например, проблемы накопления в кристаллах дефектов Френкеля - вакансий и междоузельных атомов, для которых имеются различные механизмы рекомбинации. Применительно к последнему случаю недавние исследования св.л. винецкий и др. уфн. т. 160, в.ю, с.1-зз, 1990.1 свидетельствуют о статистическом эффекте радиационно стимулированной агрегации одноименных дефектов, когда кинетика накопления ограничена лишь аннигиляцией дефектов; в ходе облучения хаотическое распределение пар дефектов по обьему сменяется более упорядоченным, представляющим собой рыхлые скопления (агрегаты) невзаимодействующих дефектов одного типа (рис.2).
В связи с этим необходимо указать, ■ что имеются два типа накопления дефектов на любых обьектах (частицах, макроскопических включениях в Твердом теле, выделенных элементе« поверхности и т.д.): 1) при генерации (или осаждении) дефектов одного типа распределение их по истечению времени удовлетворяет нормальному закону, причем отношение среднеквадратичного отклонения к среднему значению монотонно уменьшается по мере развития процесса (т.е. происходит подавление флуктуаций процесса); 2) при генерации (или осаждении) дефектов двух типов, способных к взаимному уничножению,
в системе возникает распределение, для которого отклонение от среднего значения соизмеримо с этим средним, что собственно и является' проявлением агрегации одноименных частиц.
Эффективное пространственное разделение разнотипных дефектов представляет собой один из примеров самоорганизации дефектной структуры дажо ■ в отсутствие динамического взаимодействия между локализованными неподвижными разнотипными дефектами, а зарядка аэрозольных частиц представляет пример статистической самоорганизации системы в условиях облучения при сильном взаимодействии дефектов с частицами.
В работе даны результаты теоретического и экспериментального исследования ситуации, когда изменение заряда частиц происходит за счет потока ионов из газа, -ионов, которые формируются под действием какого-либо излучения. Выражения для ионных потоков и соответственно вероятностей (в единицу времени) приобретения того или иного заряда были получены h.a.фуксом:
V+ = 4nRD ri eXp<:°k1\, v: = 4rcRD n --°k , . ..- C8>
!c + + 1 - expC-ak? k - - 1 - expC-ak>
здесь предполагается, что частица велика по сравнению с длинами пробега молекул или ионов газа. Подстановка даст:
ак2
-— ехр | - •
ак
Сравнение этого распределения с распределением Больцмана (7) показывает,' что даже если подвижности ионов близки (как, например, в воздухе) и газовая среда электронейтральна (п+ = п_),
распределение ' близко к Больцмановскому при малых зарядах
д. UUA*-!'
»♦-♦Г - shH г
С9>
(-^М < г] и
существенно отличается от Б ольцмановского для
больших по абсолютной величине зарядов, когда выполняется
неравенство I > 1. экспериментальные данные представлены на рис. з-Б. Там же нанесены кривые, соответствующие распределениям (7) и (Э). Видно, что эксперимент адекватно описывается распределением О). .
В диссертации разбирается вопрос о флуктуационных дипольных моментах, которые формируются . на частицах в слабоионизированном газе. Ионы разного знака, осаждаясь на поверхности частиц, обеспечивают не только их зарядку, но вследствие случайного их распределения по поверхности - и возникновения моментов
различной м/льтипольности (в частности - диполькых моментов). Если при малой концентрации ионов на поверхности, они располагаются случайно и независимо, то при высокой поверхностной концентрации происходит агрегация ионов одного знака; соответственно изменяется зависимость дипольного момента от поверхностной концентрации ионов.
в диссертации исследован вопрос электрической зарядки дисперсной частицы в биполярной ионной атмосфере под действием постоянного электрического поля, когда ионы движутся в пространстве не только за счет диффузии, но и направленно • дрейфуют под действием поля, в результате изменяются ионные потоки на частицу; в общем случае задача о зарядке частицы в биполярной атмосфере в электрическом поле с учетом диффузии и дрейфа нонов не имеет аналитического решения, хотя решение задачи на ЭВМ с получением средних значений электрических зарядов частиц сделано в данной работе, значительно информативнее исследование статистики зарядки в том практически важном пределе , которое допускает аналитическое решение,- в пределе так называемой ударной зарядки частиц, который доминирует для частиц" микронного диапазона, взвешенных в нормальной атмосфере, в условиях предпробойных электрических полей
<Ео>1 кв/см). Ударная зарядка аэродисперсной частицы обеспечивается
столкновением с поверхностью ионов, движущихся вдоль силовых линий электрического поля, которое представляет собой суперпозицию поля заряженной частицы и внешнего поля . кинетику ударной зарядки в униполярной ионной атмосфере впервые исследовал М.Потенье в 1932г. ; он нашел, что частица приобретает стационарный заряд, . равный
?Е К2
- « - -г+г- <10>
с Е - напряженность внешнего поля), - при этом электрический ток на частицу равен нулю, с использованием последнего условия задача легко обобщается на случай ударной зарядки в биполярной атмосфере. Рассмотрим статистические закономерности ударной зарядки. Вероятности захвата положительных и отрицательных ионов представляются выражениями Ш. П. Верещагин и др. основы электрогазодинамики дисперсных систем. М. , энергия, 19741:
1 - р- С11>
еЕ
К --»А-^ - у2' "к = 4 - у2- А= ■
Положение максимума распределения по зарядам задается равенством '■
" ~~ "з 1 + р
где р = у -Для биполярной атмосферы, в которой
+п+
проводимости ионов разных знаков близки друг другу (1 - р = <5 « 1) распределение имеет вид (согласно (5)):
Г 2(к-к*>21 '
"к = "к* ехр г ~-У '
нормальное распределение, максимум которого близок к нулю ( к к^ , а дисперсия распределения растет пропорционально Ео для униполярной атмосферы (р « 1) распределение также является нормальным
«ъ - V ехр [" с£кз> ]- (13)
причем положение максимума близко (по модулю) к к (к*
кз(1-2/3)>, а дисперсия существенно меньше (в фактор 4р «1), чем в
предыдущем случае для зарядки частиц в биполярной атмосфере;
предел /9 = 0 соответствует монозарядке аэрозолей.
Вывод об однозначной связи между зарядом частицы
Фиксированного размера и значением электрического поля проверялся
нами экспериментально. Частицы пролетали через область коронного
разряда, который ' формировался между двумя электродами:
цилиндром (внешний электрод) и проволокой, расположенной по оси
цилиндра (внутренний электрод), траектории частиц искажались
полем незначительно, а время пролета было достаточным для
накопления частицами стационарных зарядов в поле. распределение
частиц по зарядам в коронном разряде, полученное в экспериментах,
представлено на рис. ©.Теоретическое распределение зарядов
частиц, пролетающих в цилиндрически симметричном электрическом
поле в униполярной ионной среде, рассчитано нами; оно имеет вид
к СЕ
х^СЮ » 2—2-1- . 77<к-к СЕ
к
где 7)(х) - единичная функция; Е - напряженность поля на поверхности внешнего электрода. Имеется хорошее совпадение
с экспериментом (рис. 3 >.
осаждение ионоз обоих знаков в условиях ударной зарядки в биполярной среде приводит к интересному эффекту: частицы приходят во вращательное движение относительно оси. перпендикулярной направлению поля. вследствие возникновения опрокидывающего дипольнсго момента при оседании ионов на частицу. Скорость: спонтанного вращения сферической частицы дается Формулой
ъ> = ;—гг—- еЕ , С14>
- °
где п. В - концентрация и коэффициент диффузии ионоз каждого знака (для простоты они считаются одинаковыми для разных сортов ионов), - динамическая вязкость газа, при вращении частицы формируется дипольный момент, перпендикулярный полю (и Еектору вращения):
Г~—'
/ Г1 2
<1 = ЗоУУ —,—<15> Бх
(V - объем частицы). Направление днпольных моментов разных частиц являются случайными.Наблюдения режима спонтанных вращений частиц в электрическом поле в ионизированном газе описано в литературе.
В работе изучена статистика зарядки частиц а световом поле -в условиях одноквантоесго фотоэффекта, когда эмиссия электронов приводит к накоплению на частице положительного заряда.
Расчеты показывают, что при увеличении интенсивности света можно обеспечить монозарядку аэрозольных частиц, когда большая часть частиц аэродисперсной фазы будет иметь одинаковый электрический заряд.
Б работе изучена статистика электрической зарядки в условиях . радиоактивного облучения. Возможны две ситуации: когда радиоактивными являются собственно частицы или газ подвергается воздействию ионизирующего излучения, - в • диссертации изучаются и та, и другая.. Эффективная зарядка частиц происходит при а. - и (3 распадах, - при г. ~ распаде зарядка- незначительна и обеспечивается Комптон - эффектом на электронах частицы.
Впервые электрическую зарядку радиоактивных аэрозолей
наблюдал эрнхафт в 1920 г. экспериментально й теоретически явление интенсивно исследовалось в 70 - вое годы группой В.Н.Кириченко, И.В.петрянова - Соколова и др. ими был обнаружен фундаментальный Факт униполярной (положительной) зарядки радиоактивных аэрозолей.
связанный со вторичной электронной эмиссией при вылете а - и р -частиц: так , для аэродисперсной частицы микронного диапазона на 1 ß - распад вылетают 1-2 электрона, при а - распаде Еылетают от 6 до ~ 42 вторичных электронов (соответственно заряд изменяется от 4 до 40е). в последнее время вопрос о зарядке радиоактивных аэрозолей интенсивно изучается в США, Германии, Великобритании. Японии. наиболее существенные результаты получены группой (Великобритания) [C.F.Clement., R.G.Harrison. J .Aerosol Sei., V.23, N3 <1992>, p.p. 481-3041, которые с использованием моделирования на ЭВМ получили решение системы кинетических уравнений зарядки для малых значений активности частиц, - решение, которое показало хорошее совпадение с экспериментальными данными. В диссертации с использованием метода детального равновесия построена аналитическая теория зарядки р-на- активных аэрозолей. Статистика зарядки ß - активных частиц для случая однозарядных перебросов между зарядовыми состояниями (т.е. для случая, когда' нет эмиссии вторичных электронов) определяется уравнением ( 5 ), в котором w~ остается в форме ( а ), а к V* добавляется постоянная а^, которая обозначает ß - активность частицы. Для больших частиц (akT « 1) распределение зарядов по частицам является нормальным с параметрами
. 4rcRCD.n. - D п > + а_ _ . . .. а_
, fc -1 + + -- р 2 _ -1 Г1+>Л р
к = а _ --г—=г-г-— , с =2а Ьгт— х= -г-~—. (16)
2nR<D+n+ + D_n_> (2+xj 4tiRD+n+
При выводе распределения не делались какие-либо допущения о малости активности частицы. Формулы показывают, что с ростом а- максимум распределения к* смещается вправо; существенно, что если для активных частиц значения к могут равняться нулю, то дисперсия распределения растет с увеличением активности, что свидетельствует об агрегации одноименных (не только положительных, но и отрицательных!) зарядов на частицах. Если активность велика
(а^ » 4nRD+n+), причем D+n+ г« D_n_, распределение становится
»
пуассоновским со значением к = -— (отметим, что этот
a4rrRD_n_
результат справедлив при произвольных значениях ак*). существенно, что в этом случае к* не зависит от R .
Исследовалась статистика зарядки а - активных аэрозолей
Осложняющим моментом при анализе данного процесса является
возможность вылета различного числа вторичных электронов при
одном акте сх - распада, т. е. необходимость рассмотрения
многозарядных перебросов между зарядовыми состояниями частиц.
Кратко метод решения задачи можно описать следующим образом.
Вводится статистика изменений заряда частицы в каждом акте
распада: вероятность приобретения заряда I равна с^сК); если М -
максимальный заряд, который может приобресть частица при одном
м
распаде, то выполняется условие нормировки Е а. =1.
1=1 *
в важном пределе "горячей" а - активной частицы Сок » 1) легко найти, что распределение будет нормальным со следующими параметрами
а 1
■ * - а -2 = к*/ , С17)
аЧпНО п М
где 1= Е 1а1 ~ среднее изменение заряда частицы при одном акте
- -if*
распада, / = (i)
_ i(i+l)
Е ^---
Уместно указать, что
4=1
поскольку / > 1, распределение является уширенным по сравнению с распределением Пуассона (для которого подобный фактор должен равняться единице); в пределе М=1 распределение становится пуассоновским (как в случае р - распада). Найдено решение в общем случае.
В работе изучена роль флуктуации плотности ионов в треках в статистике зарядки аэрозолей. Ярко выраженные треки со значительными изменениями в концентрации ионов в нормальной атмосфере образуются при прохождении а - частиц и осколков деления; для ft - электронов подобные флуктуации являются менее значительными. В результате, например, частица R =1 мкм в треке а - частицы (£ * 1 мзв)за время жизни трека может захватить заряд на величину от -10'е до +10е (по порядку), в то время как изменение заряда в треке ft - частицы той же энергии составляет ± 1 е. в диссертации рассмотрен простой случай зарядки. . неактивной аэрозольной частицы в треках ft - электронов (или комптон электронов для r-поля). тогда переходы между зарядовыми состояниями являются однозарядовыми, - и уравнение зарядки остается в виде ( 5); вероятности V* и W~ отличаются от формул
Н.А.фукса С в > дЛя биполярной среды дополнительными слагаемыми В, которые дают вероятности изменения заряда на единицу за единицу времени: В = ЬУ^Л, где Ъ - вероятность изменения заряда частицы на единицу при захвате в р - трек, - обьем трока, л - удельная р -активность газа. Распределение по зарядам выражается по-прежнему в виде с 8 >. Для важного предела большой активности газа (В » 4пМ>+п+, распределение изображено на рис.7;
Для сравнения там же дается распределение <е> по зарядам для электрснейтральной ионной среды без трековых флуктуация. Существенно, что интенсивный зарядообмен в траках приводят к уширению распределения зарядов, формирующемуся в биполярной атмосфере. В треках ионизирующих частиц вследствие флуктуации концентраций возникают случайные электрические поля. Оценки этих полей дают значения до 10 в/см для трека /5-электрона и до 1С3 в/см для треков «-частицы или осколка деления. Заряженные аэрозольные частицы под действием этих полой испытывают случайные толчки, которые, суммируясь, проявляются как радиационно-стимулирэзаннал диффузия аэрозолей. Коэффициент диффузии имеет вид
D=DT
6}
Ь М^РЛ ♦ (v-v)v? (¿i ♦ [№Л1-
' k Т
Б
где DT = ——--коэффициент броуновской тепловой диффузии частиц,
Y = впт)И; индексами a, ft. y отмечается принадлежность трека ионизирующей частице соответствующего сорта, А^ соответствующая удельная активность; - объем газа,
захватываемый 'треком- и время жизни соответствующего трека; черта означает усреднение по трекам. Формула применима в широком диапазоне активностей, . даже если за время существования разные треки накладываются друг на друга. Оценки показывают, что для частиц микронных размеров радиационно-стимулированная диффузия
-5-6
становится определяющей при достижении А =10 Ku/л, А
_4 а !>
= 10 Ки/л. заметим, что коэффициент радиационно-стимулированной линейно зависит от активности; его зависимость от размера частицы
содержит неопределенность, поскольку между q Си d) и размером частицы существует регрессионная, .а не функциональная связь.
особенности самоорганизации движений жидкой аэродисперсной частицы в электромагнитном поле поведения связаны главным образом с тем, что капля может совершать регулярные колебания формы со
значительными амплитудами, соизмеримыми с ее размером. г:ри уменьшении размеров капель характерные частоты колебаний растут, причем малые капли, для которых периоды- колебаний сопоставимы или меньше характерных времен релаксации упругих сдвиговых напряжений в жидкости, в динамическом отношении ведут себя, как изотропное твердое тело, в работе исследованы вязко-упругие колебания формы капли под действием капиллярных сил. Собственные колебания сферической капли несжимаемой идеальной жидкости впервые рассматривались лордом Рэлеем еще 1879г.; затухание колебаний Формы маловязкой жидкости было учтено Лэмбом. Однако развитая ими теория применима лишь к каплям достаточно больших размеров. Действительно, если форму капли представить в виде разложения по сферическим гармоникам
1
1т 1т
со 1
К = К0 + Е Е «,„.« У1тС9, ф> (18)
1=2 т=-1
«г - радиус невозмущенной капли >, то дискретный спектр колебаний выражается формулой
Л. 2т>
1С1-1ЭС1+2 - 1-- С1+|>«-1>, <19 >
рИ рИ
^ о о
где V , р. п - поверхностное натяжение, плотность и вязкость жидкости, 1 - индекс сферической гармоники, описывающей данное колебание. Последняя формула показывает, что при уменьшении
радиуса капли коэффициент затухания растет, как • в то БР-МЯ
П 13/2 °
как частота колебаний растет лишь, как 1^-1 . Это означает
^ о'
. (в рамках теории рэлея. - лэмба). что для частиц размером
2 2 10071 77 я < к* = _
о ^ о &ри не существует поверхностных колебаний (при
• к
> к* не существовало бы колебаний формы со значениями 1 > 1 =-!>• ° я
о
Значение П* не является малым: например для воды при комнатной о
температуре и* имеет соответственно следующие значения 1,71. сделанный вывод, однако, не является верным, поскольку на больших частотах, характерных для малых частиц, определяющую роль начинают играть релаксационные явления - релаксация вязкости и релаксация поверхностного натяжения. релаксация вязкости
является тем понятием, которое соединяет свойства твердого тела
и жидкости. действительно, жидкость представляет собой
равновесную структуру, при мгновенной деформации сдвига в ней
возникают силы, стремящиеся вернуть систему в равновесие, причем
из-за мобильности структуры жидкости возникающие сдвиговые
напряжения затухают- в течение некоторого времени ть> которое
много больше молекулярных времен. очевидно, что на больших
частотах (ыть » и жидкость ведет себя как твердое тело. Работами •
Б.в.Дерягина с сотрудниками доказано, что в нормальных условиях
для широкого класса жидкостей время релаксации сдвиговых
—5
напряжений малой амплитуды одного порядка или более, чем ю сек. это означает, что релаксацию вязкости необходимо учитывать уже для капель микронных размеров.
Математическое описание релаксации вязкости достигатся введением комплексной динамической вязкости
Г) = тэо( 1 - 1о>гь>*"1 (20)
(в предположении одного времени релаксации ть), г)о - динамическая вязкость при малых скоростях деформации, « - циклическая частота колебаний.
Физическая природа релаксации поверхностного натяжения аналогична релаксации вязкости; в описании вводится комплексный
коэффициент поверхностного натяжения
у
г " - т=таг • Гр - - »-о' (21>
где тр - время релаксации' поверхностного натяжения, г0- -
коэффициенты поверхнцстного натяжения на малых («тр «1) и больших » 1) частотах. Дисперсионное уравнение, описывающее колебания Формы капель с учетом процессов релаксации, в общем случае не решается, однако легко рассмотреть пределы больших и малых частиц. В пределе малой . вязкости и больших размеров частиц, когда выполняются неравенства <от. (т ) «1, ы » V я-2, т. и (иг -1>2 « 1
Ь р о Ь о о
имеем спектр (19) идеальной жидкости со слабым затуханием, причем меняется только мнимая часть частоты, приобретающая вид
[21 . Г т
с1-1Х1+1> + —Е-Е К1-1><1+2>
<22 >
о
Формула справедлива, например, для капель воды Е?о > ю мкм (1=2). в пределе большой вязкости и больших капель (шт, (г ) «1, « «
ь р
,2
Г) Г) 1
—5 . т. « 1) имеется лишь чисто затухающее движение.
рК рТГ
^ о о
наиболее интересны колебания формы малых капель. аналогичные движениям твердой частице с конечным модулем сдвига; дисперсионное уравнение в данном случав упрощается
(о® «11 Гый "1
<1 =Г * -
С23Э
V
где с г — - скорость распространения поперечного звука
ь
высокой частоты в жидкости. Решения этого уравнения представляются в виде
*1С>с)1Г*
(к = О, 1. 2, ...), С24)
где х1()с) определяется уравнением, записанным через функции Бесселя
д (*1Ск>]хх<к> - 2\+ з Ы - 0:
V , 1+ _
так, для X =2 имеем х2(0> = 1.5; *2(1) = 4,0; х2(2) а. 4,5; пк (к > 3). Затухание сдвиговых колебаний определяется временем релаксации вязкости ть: 1та>1(к) ~ г"1. оценки дают, например, для капли воды Но = 0,1 мкм, ^(О)31 5-1°В сек_1 •
капли жидкости, помещенные в поле переменных сил, могут прийти в режим вынужденных колебаний формы. Это может происходить в поле модулированного излучения или в переменном электромагнитном
поле. оценки показывают, . что водяная капля размером к =« ДО мкм
4 2 °
излучением со2 - лазера 1о = 10 вт/см при юо% модуляции
раскачивается до амплитуды 0,03 мкм, что на два порядка
превосходит амплитуду тепловых колебаний. Формула для
а2 показывает, что эта величина слабо зависит от размера (если
гпах „
учесть - зависимости «2(Ю и о^ст). Формула выведена в
предположении, что работает электрострикционный механизм
воздействия на каплю, что справедливо в отсутствии поглощения
излучения (или поглощение не приводит к нагреву частицы при
использовании достаточно коротких импульсов). Если капля, поглощая
электромагнитное излучение, нагревается, то за раскачку колебаний
отвечают тепловые механизмы, связанные с тепловым расширением и термокапиллярностью, в условиях нагреБа капель происходит не только раскачка колебаний модулированным излучением, но и самовозбуждение колебаний в поле постоянной интенсивности, процесс, который изучается ь § 4.2. Суть названной неустойчивости состоит в том, что при изменении формы в процессе случайных колебаний модулируется температура поверхности капли. вследствие зависимости поверхностного натяжения от температуры это приводит к перераспределению давления по поверхности капли, причем отстают на четверть периода колебаний от деформации поверхности, что и является в конечном счете причиной неустойчивости самовозбуждения колебаний формы. Рассчитана задача взаимодействия гидродинамических и тепловых полей частицы, в которой происходит однородное поглощение по объему.
Дисперсионное уравнение показывает, что неустойчивость
Ду
возникает, если < О, что обычно имеет место (например, для воды в интервале о - 100°с имеем ^ — = - 0,002 град-1). Условие самовозбуждения колебаний записывается в виде
10 *е 1
___________________________г. „
С1-1ЭС р 1к. + С1+1>!4 Г I <ЭТ| 1
е ® 1 е I
п
где - коэффициент затухания 1 - моды, Т^ - температура поверхности, *е> - теплопроводности газа и вещества капли, с^. р - удельная теплоемкость газа при постоянном давлении и его плотность, <) - мощность удельного тепловыделения, однородного по обьему капли.
при превышении порога неустойчивости коэффициент нарастания амплитуды колебания формы равен
Q > ы , (25)
1 ¡_¿r ]
«i+a+i>«e г { J,
П
Если условие неустойчивости выполняется для малых капель, то оно тем более будет выполняться ■ для капель большего размера. При фиксированном размере прежде всего будут возбуждаться моды с малыми 1. оценки показывают, что для капли воды R = Ю мкм в воздухе при нормальных условиях происходит самовозбуждение моды 1=2 ( с частотой 120 кгц), если температура поверхности повысится на 4°., что соответствует _ пороговой интенсивности излучения со., - лазера 130 вт/см'. При повышении
интенсивности вдвое характерное Бремя нарастания амплитуды ~ 1<Г5с. явление самовозбуждения поверхностных колебаний в поле аргонового лазора было обнаружено экспериментально с участием автора. Для капли размером 0,5 мм, подьепенкой на конце капилляра, измерялась интенсивность света, рассеянного под углем радуги. По мере увеличения интенсивности падающего света достигается состояние, когда рассеянный свет модулируется на наименьшей частоте колебаний формы, а при дальнейшем уьеличении интенсивности частота модуляции соответственно возрастала: наблюдаемые значения пороговых интенснсностей совпадают с теоретическими оценками, хотя для капель большого размера, использовавшимся в экспериментах, определенную роль может играть неоднородность тепловыделения по капле.
Специфична стохастическая раскачка колебаний формы радиоактивной жидкости за счат передачи импульса поверхности при вылете продуктов распыления. Расчеты показывают, что для капли 100
■улл
мкм 0,03%-ного водного раствора СтС^Т^^^ = 17>б лет) мода 1=2
2 -11 2 (с частотой за кгц) имеет значение |С СЪ) [ ^10 см , т.е.
амплитуда колебаний составляет з.ю-0 см, что на два порядка
превышает амплитуду тепловых колебаний.
Еще Рэлеем было предсказано, что при увеличении электрического заряда на жидкой капле она может потерять устойчивость сферической формы, причем существует критический заряд, при превышении которого происходит потеря устойчивости. 3 настоящее время реалистичный сценарий неустойчивости заряженной капли и ее распада разработан А. и. Григорьевым шфж, т. 61. ьг2, 19913. в диссертации исследован спектр колебаний формы докритической капли; доказана трансформация спектра заряженной капли и обнаружен ■ новый дополнительный механизм затухания колебаний, связанный с излучением электромагнитных' волн при колебаниях формы заряженной капли, - процесс, объясняющий экспериментально обнаруженное излучение предгрозовых облаков.
02с12"13
Мощность излучения равна \1 .=- -е, ^ ,С27> где с. -энергия
А О" 1 1
4гтрСГ!
о
поверхностных колебаний 1 - коды. Оценки по данной формуле дают величину ожидаемого радиоизлучения предгрозового облака, согласующуюся с наблюдениями.
в диссертации исследовались процессы пространственно временной самоорганизации для твердой аэрозольной частицы в электромагнитном поле, действие последнего на аэрозольную частицу или атмосферу приводит к возникновению потоков энергии, заряда или вещества в частице, в атмосфере или между ними. Наиболее простым эффектом является нагрев частицы , в результате которого она может расплавиться, - и тогда возможны те же процессы структурирования, что для жидких капель. Однако, форма твердой частицы в поле излучения может быть неустойчивой без расплавления: это связано'с диффузионным накоплением искажений формы при одновременной перестройке тепловых полей частицы или при перестройке распределения электрического заряда на частице, если она заряжается при облучении; этот процесс контролируется диффузией -и для малых частиц может происходить очень быстро.
На заряженнбй поверхности твердого тела микровыступы
могут не только стабилизироваться относительно диффузионного рассасывания, но и обратить этот процесс так, что поток вещества вдоль поверхности в противоположность будет направлен к сильно искривленным выпуклым участкам поверхности. Для этого необходимо, чтобы поверхностные атомы втягивались в область сильного электрического поля, которое пространственно локализовано на микровыступе, совершенно аналогично может возникать неустойчивость поверхности, через которую проходит тепловой поток.
для сферической частицы возмущение поверхности раскладывается по сферическим функциям (ср.(18>); если зависимость амплитуд от времени выбирается в видеа^Ъ) = а^СО) ехрС^О.то после решения уравнений получается
V. « бь с<0>к к^-оаги/тг к_т - 1-2>/тг4с ; (2в>
1 г 5 5 с о
¡от
= £ -обьем, приходящийся на одну молекулу;
если ч = ге - заряд частицы, то и = ^Ё® для дипольного механизма
К*
взаимодействия молекул с приповерхностным электрическим полем с <а -дипольный момент молекулы, р - косинус угла между дипольным
со2
моментом и нормалью' к поверхности : р = ± 1) и и = —для
й
поляризационного механизма (.а - поляризуемость молекулы). Критический заряд определяется равенством 1>1 =0. Видно, что в случае дипольного. механизма при одном знаке заряда на частице,
когда направления дипольного момента и поля совпадают, 1 шустойчивость может возникать, а при противоположном знаке заряда поверхность всегда стабилизирована . При поляризационном механизме всегда существует ситуация, когда наступает неустойчивость. Величины критических .зарядов соответственно для дипольного и поляризационного механизмов равны соответственно
4V иП о '
'4 и
3 . 1/2
ае2
На поверхности частицы новообразования появляются в виде усов, причем наибольшую скорость роста имеют моды с моментом I =
28 и 1
-2--1 . 4ч V I
п
О
Диффузионная неустойчивость твердых частиц может наступать
ранее неустойчивости Рзлея для жидких заряженных капель. Приведем
2 -30
оценки. Для частиц гг = 1 мкм, V = о,1 дж/м , г> = 4.Ю и", <1=и>
о о
имеем 2о = зоо, а для поляризующихся молекул в этих условиях 2о =
2.6. ю3. Если концентрация поверхностных молекул ссо:>/с = Ю-3,
-10 2
коэффициент диффузии О = ю м /с, а заряд на частице 2 = .
то характерное время роста выступов имеет порядок о, 1с для
-5
ориентированных диполей и 10 с для поляризующихся молекул.
Твердые аэрозольные частицы, имеющие несферическу» форму, зачастую являются вытянутыми в одном (или нескольких) направлении - и могут рассматриваться как волоконные частицы (или конгломераты волоконных частиц). поведение волоконных частиц в условиях-облучения или самооблучения имеет особенности, связанные с обстоятельствами, известными из механики упругого тела: 1) если к стержню прикладывается сжимающая сила, то при превышении определенного порога реализуется так называемая неустойчивость Эйлера, когда стержень- теряет линейную форму и принимает форму изогнутую; 2) длинные упругие стержни могут совершать изгибные колебания, спектр которых дискретен и определяется размерами стержня и упругими свойствами материала. для потери устойчивости волоконной аэродисперсной частицы требуются незначительные усилия: например, она возникает при разделении зарядов вдоль волокна, так, если на концах волокна находятся заряды q протияоподо.гнь»:
знаков, по абсолютной величине превосходящие = гг^к^У ^_Е (К -
радиус волокна, Е - модуль юнга, со - диэлектрическая постоянная), волокно изгибается и величина прогиба увеличивается с ростом разности - зк). Уместно указать, что не зависит от длины волокна, а определяется только его сечением. Например, для К =
3 10 2
10 см имеем чк - 10 е, если Е = ю н/м .Если заряд непрерывным образом распределяется вдоль волокна, то неустойчивость
реализуется, если флуктуационный дипольный момент на волокне превышает величину <1^• = Зчк (1 - длина волокна),- флуктуационный дипольный момент на частице может наводиться, например. при рекомбинации на ней ионов атмосферы. Неустойчивость нитевидных кристаллов в поле световой бэлны наблюдалась экспериментально СГ. А.Абакумов, В.И.Неводчиков, - ДАН СССР, т.223, кб, с.1407 -1410, Ю023, причем изгиб был тем более. чем больше была интенсивность света.
Дипольный момент на волоконной частице может накапливаться не только при рекомбинации ионов атмосферы, но и при испускании зарядов частицей, например, радиоактивном распаде. В этом'случае, кроме потери устойчивости, может происходить стохастическая раскачка колебаний, аналогично тому, как происходит раскачка колебаний формы радиоактивных капель.
Вопросы образования аэрозолей и их испарения в электромагнитных полях изучались во многих работах, исследованы различные режимы испарения массивной жидкости (и твердых тел) и последующей конденсации пересыщенного пара с образованием дисперсной фазы ; в пересыщенном паре, возникающем при лазерном испарении металла в буферный газ, происходит рождение и быстрый рост частиц нанометрового диапазона. последующая коалесценция которых приводит к образованию фрактальных кластеров, - последние могут объединяться в аэрогельные структуры, особенно быстро во внешнем электрическом поле [А. А.лушников и др. уфн. т.161, н~2, с.113-124, 19913. Испарение капель в лазерном поле с учетом неоднородности распределения тепловых источников - одна из базисных задач нелинейной оптики аэрозольных сред гв.Е.Зуев и др. Нелинейная оптическая эффективность в аэрозолях. - Новосибирск, Наука, 19803. Причем исследование сосредоточено главным образом на выявлении условий просветления среды за счет быстрого испарения или взрывного . разрушения капель в мощных лазерных
полях (вплоть до возникнозенпп пробоя лазерной искры).
В диссертации изучался случай резонансного взаимодействия излучения с молекулами. сечение столкновения возбужденных молекул пара с молекулами окружения отличается от такового для молекул в основном состоянии, совершенно аналогично у молекул в основном и возбужденном состояниях отличаются коэффициенты конденсации на поверхности, именно изменения коэффициентов диффузии и конденсации при возбуждении молекул пара открывают возможность управления процессами роста (испарения) капель, используем индексы п и т для
основного и соответственно
во зоугх данного коздошшенты
состояний,
ДИФФУЗИИ
(D
и
D > , I i тп
конденсации.
(а
а ) 1 m
Решение
системы уравнения ди-гФУгчи, максвелла для ноля
теплопроводности дает следукшс-е выражение для
пар? с единицы поверхности j = BAR
коэффициент диффузии выражается формулой , . 1 1
п - - - -
D " Dn —
а коэффициент л равен
+ d
А -
1 +
m п
~7.Z-
-1
вблизи частицы и плотности потока
где Гффектпвный (29)
(30)
'Г
со
QR ~3
¿с
Тв -температура газа, - модность тепловыделения в единице объема частицы (за счет поглощения излучения), * - теплопроводность газа, я - параметр насыщения поглощения. Вполне возможна ситуация, когда испаряющиеся в отсутствие поля капли под действием рэзонанского излучения растут.
При воздействии электромагнитного поля на частицы могут возникать не только перестройки структуры, но и может быть неустойчивым положение покоя частицы, следует отличать подобную неустойчивость от радиофореза, возникающего из-за неравномерного прогрева поверхности частицы, оказывается даже при равномерном нагреве поверхности частицы при превышении некоторого порогового потока тепла покой становится неустойчивым - и частица приходит в движение. Это связано с возникновением градиента температуры (и силы) на частице при ее движении.
особенно ярко отмеченная неустойчивость положения частицы проявляется в случае химических реакций на поверхности частним, поскольку скорости химических реакций экспоненциально загпепт от
г 1
; 1
t'
температурь:. При экзотермической реакции, когда выделяется тепло,
термофоретический механизм неустойчивости существенно
увеличивается за счет неоднородности отдачи продуктов реакции с
поверхности частицы. В этом случае возникает следующая добавка к
эффективной силе сопротивления: 3
-» Т ЛТ -»
Г =--j <Т > —Е- «пи V, <31)
3 - ° п кТ
п
где Т^ - температура поверхности частицы, Та - температура активации химической реакции, дт - изменение температуры поверхности из-за тепловыделения в результате химической реакции, т - масса молекулы продуктов реакции, V - их скорость, j плотность потока частиц с поверхности, V - скорость частицы.
Подчеркнем, неустойчивость возникает в
сферически-симметричной химически однородной частице, находящейся в однородной изотропной среде, эта ситуация существенно отличается от случая движения химически неоднородной частицы-
В начале 80-х годов в газовых смесях было обнаружено явление, названное светоиндуцированным дрейфом (СИД) [ф.х.гельмуханов, А.М.Шалагин. письма в ЖЭТФ, т.29, с.773-776, 1979], состоящее в появлении макроскопического потока газового компонента, переходы которого резонансны излучению, падающему на смесь . Поток возникает, если частоты столкновений возбужденных атомов с компонентами смеси отличаются от частот столкновений невозбуждекных атомов, причем при перестройке частоты излучения в пределах допплеровской ширины линии можно изменять направление потока.СИД наблюдается лишь в поле бегущей волны,для стоячей волны (например, в резонаторе лазера) СИД отсутствует,- однако только для однородной системы. Если в нее поместить каплю, то вследствие рассеяния света капля преобразует поле стоячей волны в бегущие от капли волны, которые обеспечивают возникновение светоиндуцированных потоков, направленных ( в зависимости от знака расстройки частоты) капли или к поверхности капли: в первом случае происходит испарение, а во втором- рост капли. Анализ, проведенный в диссертации, показывает, что светоиндуцированная неустойчивость капель в поле стоячей волны дает уникальную возможность управления размерами капель путем незначительных, перестроек частоты света.
Резонансное .излучение может взаимодействовать не только с
компонентами газа, но и компонентами, входящими в состав частицы. Наиболее простая ситуация - взаимодействие света с примесными центрами частицы, которая исследуется в диссертации.
Рассматривается возможность воздействия электромагнитного излучения на прозрачные вещества, связанная с одновременным возбуждением большого числа примесных центров. При возбуждении примесей в подходящих
условиях возможно образование дополнительной ("возбужденной") примесной зоны , причем внутренние напряжения -в системе примесных ионов будут отсутствовать только при некоторой, точно заданной плотности возбужденных примесей,при отклонении от которой возможно возникновение значительных внутренних давлений которые, могут механически разрушить прозрачную частицу или значительно перераспределить примеси.
В диссертации рассчитываются равновесные параметры металлической системы возбужденных примесей, а затем, используя уравнение состояния (нулевую изотерму), определяются внутренние напряжения в решетке примесных ионов г.ри произвольной плотности возбужденных на один и тот же уровень центров.
исходной является следующая физическая картина. При возбуждении примесей, чем выше уровень возбуждения, тем больше перекрытие их волновых функций. наконец, при определенной плотности возбуждений и уровне возбуждения электронная система коллективизируется. при этом можно говорить о неравновесном переходе металл - диэлектрик, так что граничные условия на плотность и уровень возбуждения, выше которых можно набпадать металлическое состояние в системе возбужденных примесей, определяются критерием типа мотта.
Для низких уровней возбуждения все еще возможно использование приближения однородной электронной жидкости в качестве исходной. Для определения суммарной энергии в этом случае можно использовать теорию возмущения по степеням псевдопотенциала электрон-исннсго взаимодействия . параметром теории возмущения в таком подходе является отношение Фурье-компонент псевдопотенциала в узлах обратной решетки У^п)к энергии Ферми электронов:^<п) =
е е
Энергия, приходящаяся на один примесный атом в
металлической статической системе возбужденных примесей.
представляется в виде следующего ряда теории возмущения:
Е Е + Е Со> + Е + ... <35>
1 е е
где -энергия ионной примесной решетки с возбужденные примеси >. помещенной в однородный фон возбужденных электронов; е^о:>- энергия однородного электронного газа с учетом корреляции < в приближении Нозьера - Пайнсаэ.Член первого порядка по степеням эффективного электрон-ионного взаимодействия в энергии электронного газа
о 2„ 2
2пе К
определяется некулоновской частью псевдопотенциала: Е^ = —"
Оценки показывают, что параметр теории возмущения все еде мал,
если К < ю а . п о
Роль уравнения состояния металлической системы возбужденных примесей для Т = О играет нулевая изотерма: р = - ¿¡Е/ го. при вариации энергии возбужденного конденсата предполагается, что
состояние матрицы остается неизменным, давление в металлической системе примесей выписывается з виде разложения 5 -«-Р^15'
..,
ю
1/3 а е „ 2.2/3. 2 , 5/3 £__ рС0>^ СЗп. > Ь _ ГСЛ
- (_ л}
„ 3' о _ 5/3 I п I 4/3
3 еП 5шП ^ 4сП
2
С,031 ©4т Г,С1> 2пв
— р а --- ,
бЬ2с2П " еСГ
Вблизи минимума энергии системы сп -» п^) возможно разложение
Р = ° СП - П ) Г) о
о
для сжимаемости в условиях равновесия имеем соответствующий ряд: в - в. + в (0) + в
оде о
Таким образом, при образовании в веществе металлического конденсата из возбужденных примесей в кристаллической решетке, могут возникать значительные внутренние напряжения.
Величина возникающих напряжений определяется не только плотностью возбуждений р = 1/П, но й параметрами системы т и с. оценим величину' внутренних напряжений для глубоких примесей, для которых примем с а: 1 и ш а; 1. Так, если для состояния п = 2 значение^*: 2р ., то р ~ 2. Ю атмосфер, - такие растягивающие напряжения могут разрушить вещество матрицы; внутренние
+
напряжения могут существенно перераспределить примеси в матрице. Возникновение внутренних напряжений в веществе должно также приводить к образованию большого числа неравновесных дефектов: вакансий, междоузлий и пр.
В работе представлены материалы по экспериментальной технике одновременных измерений распределений частиц по размерам, зарядам н плотностям.
В настоящее время существует несколько десятков методов определения размеров частиц в диапазоне от манометров до сотен микрометров. Явления электризации аэрозолей изучены в меньше!'; степени. Основная трудность заключается в отсутствие простых и экспрессных методов определения зарядов в дпзлазсне от нулю до ю~ элементарных зарядов на отдельной частице.
В диссертации развит новый экспериментальный метод определения размеров, зарядов и плотности вещества аэрозольных частиц. Суть которого заключается в разделении по подвижностяг: частиц в электрическом поле с последующим измерением функций распределения каждой фракции частиц по размерам и обработкой полученных экспериментальных результатов по специальным методикам.
определение размеров частиц выделенных фракций подвижности осуществлялось с помощью лазерного анализатора размеров аэрозолей (ДАРА) по величине рассеянного частицами света при прохождении их через каустику резонатора. в качестве активного элемента использовалась газоразрядная трубка с Но - Ne .смесью от серийно выпускаемого лазера ЛГ-105. ЛАРА обладает большим быстродействием
4
(10 частиц/с) и точностью определения размеров в диапазоне от 0,23 мкм до 10 мкм и позволяет проводить измерения пгп концентрациях до 10® частнц/см3.
Разделение частиц по величине подвижности осуществляется с помощью двух идентичных дифференциальных анализаторов подвижности (Differential Mobility Analyzer - ДМ А), ОДИН из которых располагается вертикально и используется при измерении зарядов "частиц, второй - горизонтально (используется при определении плотности вещества частиц). В литературе подробно описаны дал. имеющие цилиндрическую геометрию' электродов. Модифицированная конструкция таких анализаторов использовалась в данной работе рис. ; Часть частиц с малой величиной подвижности выходит из p.if ••■-гг.-
объема дмд вместе с основным ' потоком, а часть (с определенным соотношением q/D = f (U)) - через пробоотборную щель.
При разности потенциалов и параметры выделяемых ДМА частиц удовлетворяют соотношению qli- const..D.
Если бы дифференциальный анализатор подвижности обладал
идеальными аэродинамическими параметрами, выделение частиц с
Фиксированным зарядом ат = те, где т = 1,2,3,... не составляло бы
трудностей и осуществлялось бы при соответствующих значениях и .
ш
однако из-за неидеальности ДМА, аэрозольные частицы,
обладающие электрическим зарядом те, попадают в пробоотборную щель
при значениях и, лежащих в некоторой области Um, которая
определяется шириной передаточной функции ДМА. Передаточная
Функция характеризует вероятность попадания частиц с зарядом те и
размером D в пробоотборную щель как функцию U и имеет вид,
близкий к треугольной, а ее полуширина определяется
конструкцией ДМА и может быть представлена в виде л = AU , где
ui
величина А - постоянная. В результате типичная экспериментальная зависимость количества частиц N. проходящих через пробоотборную щель ДМА, от величины U имеет вид, представленный на рис. 9. В области больших напряжений (малых зарядов) пики спектра N(U>, отвечающие отдельным зарядам, не перекрываются, и определение количества частиц, имеющих определенный заряд осуществляется по максимуму соответствующего пика. Однако, для значений напряжений и, меньших и , где m > l/A, зависимость NCU> дает сплошной
m
спектр, и в этом случае в пробоотборную щель ДМА одновременно попадают частицы с разными величинами зарядов. В работе развит способ определения количества частиц для данного случая.
Дополнительное использование еще одного, горизонтально расположенного ДМА, делает возможным также определение и плотности вещества частиц, поскольку происходит искажение передаточной Функции. Развитый метод реализован в приборе - универсальном анализаторе аэрозолей.
С помощью анализатора получены экспериментальные результаты по измерению распределений частиц по зарядам в различных условиях. Сравнение их . с известными экспериментальными и теоретическими данными позволили сделать заключение о корректности предложенного в работе комплексного метода одновременного определения размеров, зарядов и плотности вещества аэрозольных частиц.
Основные результаты и выводы по диссертации.
1. Создан теоретический. метод исследования стационарной статистики электрических свойств аэрозолей в полях излучения. Метод основан на использовании условия ионизационного равновесия между связанными друг с другом зарядовыми состояниями и является обобщением известного из статистической физики принципа детального равновесия в физике твердого тела его аналогами являются модели агрегирования дефектов Френкеля в облучаемых кристаллах.
2. Газработан новый экспериментальный метод одновременного определения размеров, зарядов и плотности вещества аэрозольных частиц. Метод основан на разделении частиц по величине подвижности в электрическом поле с последующим анализом Функций распределения частиц каждой фракции подвижности по размерам, метод реализован в виде прибора. Разработаны методики проведения измерении и обработки данных. Получены результаты, подтверждающие корректность комплексного метода определения параметров аэрозолей.
3.с использованием развитой методики теоретически рассчитаны
и -экспериментально исследованы распределения аэрозольных частиц по зарядам в условиях равновесия с ионизированной атмосферой (создаваемой, например, внешним ионизирующим источником) и при прохождении частиц через коронный разряд. Имеется хорошее совпадение теоретических и экспериментальных результатов.
■1. Моделированием на ЭВМ исследована динамика зарядки аэрозольной частицы в постоянном электрическом поле при произвольном соотношении между концентрациями разных исноз. определена зависимость стационарного заряда аэрозольной частицы от поля и размера частицы.
5. Теоретически исследована электрическая зарядка аэрозолей в условиях фотоэффекта на частицах, найдены условия, при которых реализуется режим монозарядки монодисперсных аэрозолей.
6. Для радиоактивных и неактивных аэрозольных частиц оценены значения флуктуацнонных дипольных моментов; доказана возможность агрегирования ионов одного знака на поверхности частицы при увеличении ионных концентраций в газе. Формирование дипольного момента аэрозольной частицы в ионизированном газе в постоянной электрическом поле сопровождается возникновение;; Брсаатальксго движения частиц, относительно оси. нормальной г.нешнему плпю.
теоретически исследована ' статистика этектрнчесгэП с-срядк;:
радиоактивных . аэрозолей. Определено, что среднее значение заряда пропорционально активности частицы, а дисперсия распределения зависит от соотношения активности частицы и проводимости отрицательных ионов газа, при малых значениях названного отношения активность не влияет на ширину распределения, которая
определяется статистикой захвата ионов из газа; при больших значениях параметра для р- активных частиц распределения по зарядам является пуасеоновским, а для о-распадных частиц, когда важны многозарядные перебросы между состояниями распределение является нормальным, однако существенно уширенным по сравнению с соответствующим распределением Пуассона.
8. теоретически исследована статистика зарядки радиоактивных аэрозолей в условиях флуктуаций ионных концентраций в треках ионизирующих частиц. Найдено, что при высокой частоте образования треков в газе распределение по зарядам существенно уширяется с по сравнению с распределением в однородной ионной атмосфере). что можно . интерпретировать как агрегирование одноименных зарядов в стохастической ионной атмосфере.
9. теоретически исследован процесс радиационно стимулированной диффузии аэрозолей в условиях радиоактивного облучения, возникающей за счет блужданий заряженных частиц в случайных электрических полях в треках ионизирующих частиц, коэффициент радиационно-стимулированной диффузии пропорционален мощности дозы облучения, что приводит к существованию порогового значения мощности (зависящему от вида облучения), при превышении которого радиационно-стимулирсванная диффузия превалирует над броуновским процессом.
10. Проведено теоретическое исследование вязко-упругих колебаний формы жидких аэрозольных частиц (е том числе ' -заряженных) и их возбуждение при различных случайных воздействиях на капли, именно явлений параметрического резонанса возбуждения автоколебаний при нагреве' капель излучением, стохастической раскачки колебаний радиоактивной жидкости при радиационном распылении , возбуждения колебалий за счет коагуляции капель. Режим самовозбуждения капель при поглощении лазерного излучения реализован в опытах с участием автора, для . заряженных капель показано, что колебания формы сопровождаются эмиссией электромагнитного ' излучения, спектр которого однозначно связан
с размером и характеристиками вещества капли. Стохастическая
раскачка колебания формы заряженных капель при захвате более мелких частиц в процессе коагуляции является объяснением экспериментально ¿¡бнаружепного явления - непрерывно - шумового электромагнитного излучения конвективных облаков, не связанного непосредственно с грозовыми и предгрозовыми разрядами.
и. теоретически исследован процесс термо- и электронеустойчивости поверхности твердого тела, который реализуется в перестройке формы твердой аэрозольной частицы при накоплении заряда на ней (например, за счет фотоэффекта), а также при теплообмене с внешней атмосферой (обеспечиваемом поглощением энергии внешнего излучения). определены
пороговые условия процесса и характеристики его развития во времени. Для анизотропных частиц фотоэлектрическое воздействие излучения сопровождается изменениями формы, причем деформации Формы возрастают с увеличением интенсивности.
12. показано, что воздействие резонанского электромагнитного излучения на примесь, содержащуюся в атмосфере пли входящую в состав аэрозольной частицы приводит к структурной перестройке примесной подсистемы и, как следствие, к перестройке собственно частицы, причем, при определенных условиях может происходить разрусение частицы, имеющее взрывной характер.
13. Исследована возможность спонтанного нарушения состояния покоя дпсперсной частицы в процессе тепло н зарлдообмена частицы с окружающей атмосферой, происходящем при воздействии внешнего излучения. Спонтанное движение происходит при превышении определенного порогового воздействия и реализуется в виде аномально быстрой диффузии.
Основные результаты опубликованы в работах.-
1. Быковский ю. а. , Маныкин э.а. , Нахутин И.Е. , полуэктов п. П.. Рубежный Ю. Г. Комбинационное рассеяние света на произвольных колебаниях формы жидкой сферический частицы жпс,т.23, в. 4, (1Э75), с. 966.
2. . Быковский Ю. А. , маныкин Э.А., нахутин и. е.. полуэктов П. П.,
Рубежный Ю.Г. Спектр поверхностных колебаний жидкости с учетом релаксационных эффектов.-1КТФ,т. 44, с 1373),с. 2211 - 2213.
3. Калечиц З.Н., нахутин И.Е. , Полуэктов п. п.. Рубежный Ж. Г. оптический метод исследования распыления рздпоактпЕ-кых
веществ осколками деления.' -лт. энергия,т.51(1981).с. 201- 262. •1.. маныкин Э.А. , оаован м.и., полузктов II.П. к теории связанных состоянии заряженных частиц в резонансных средах- - ТМФ, т.
49, в. 2 <1931), с. 283 - 23s.
3. . Калечиц в:п.. Нахутин u.E., полузктов П. П. -Самовозбуждение позерхностных колебаний, капель в поле электромагнитной волны. - квантовая электроника, т. 9, ьг 6 (19S2), с. 1274 - 1277. б. Калечиц В.И.. Нахутин И.е., Полуэктов П.П. о возможном механизме радиоизлучения конвективных облаков. - ДАН СССР, т. 2s2, м 6 (1932) , с. 1344 - 1347. 7.. левачева г. д., маныкин Э.А. , полузктов П. П. О комбинационном рассеянии на монослое поверхностно - активного вещества. Журнал прикл, спектр-, т. 36, в. (1982), с. m - 115.
8. Калечиц в.И.. Нахутин И;Е-, Полузктов п. П.
■ светоиндуцированная неустойчивость капель в поле стоячей волны. кэ, т. 9, N 7 (1932), с. 1518 - 1519.
9. нахутин и. е., Полу актов п. п. , семыкин а.н. диффузионный механизм взаимодействия аэрозольных капель и возможность управления им с помощью электромагнитного излучения. - Инж. -фИЗ. Ж., Т. 44, К 4 (1963), С. 566 - 591.
Ю. Маныкин Э.А., Ожован М.И., полуэктов п.П. теория
конденсированного состояния в системе возбужденных атомов.• -ЖЭТФ, Т. 84, В. 2 (1983), С. 442 - 453.
11. Соболев H.a., хомчик л.м. , Тимофеев Е.М., ожован М.И., Полузктов п. П. Диффузионная неустойчивость поверхности твердых веществ. - поверхность: физика, химия, механика, к 12 (1984), с. 32 - 37.
12. калечиц В.П., нахутин И.Е., Полуэктов П.П. Возбуждение поверхностных колебаний капель радиоактивной жидкости. - Ат. энергия, т. 56, В. 4 (1984), С- 224 - 225.
13. Коломейцев г.ю., нахутин u.E., полуэктов п. п. Радиационно-стимулированная диффузия аэрозолей.
AT.энергия, Т. 56, В.4 (1964), С. 239 - 240.
14. Нахутин U.E., . полуэктов п.п., Скляров ю.М. Спонтанное движение дисперсных частиц в неравновесных условиях - ДАН СССР, т. 277, w 2 (19s4), с. 354 - 350.
15. Левачева г. А.. маныкин Э.А. , полузктов п. п. о спектре колебаний форм мицеллярной частицы. - известия АН СССР:
Механика жидкости и газа, к 2 <1005), с. 17-22.
16. Маныкин Э.Л. , ожован М.И. , Полузктсв П-П. О новом механизме воздействия, лазерного излучения на поверхность прозрачного вещества, содержащего примеси, -поверхность,ко(1905), с. но.
17. левачева Г. д., маныкнн Э.Л., полузктсв п. п. Теория фотомеханического возбуждения волны изгибных колебаний в ленгморовском монослое. - ФТТ, в. 12 (1980), с- 3709 - 3711.
18. Ожован м.И., Полуэктов п. п. Рост новообразований на поверхности твердых заряженных частиц. - Инж. физ. ж. , т. 53, к 2 (1987), с. 318 - 319.
19. Емец Е.П. , кащеев В. А., Полузктов П. П. Электростатический классификатор монодисперсных аэрозолей с улучшенными селективными свойствами. - ПТЭ, 1990,N 4, с. 232-234.
20. Emets Е.Р., Kascheev V.A., Poluektov P.P. Simultaneous measurement, of aerosol particle charge and size distribution.-J.Aer.Sci., 1991, Vol.22,No.3, p.339-394.
21. Емец Е.П., Кащеев В.А., Коломейцев Г.Ю. , полуэктов п.П. Универсальный анализатор аэрозолей.- ПТЭ,1991,N 1, с. 245-246.
22. Кащеев В. А. . Полуэктов П. П. Электрическая зарядка аэрозольных частиц под действием внешнего электрического поля в электронейтральной атмосфере. -ЖТФ.Т-81, в. S (1991), с. 51-5S.
23. Полуэктов П-П. зарядка аэрозолей в условиях радиоактивности. - деп. В ВИНИТИ К 6397 - В88 (1991), 38С.
24. Poluektov P.P., Emets Е.Р., Kascheev V.A. On Steady - State Distribution of Aerosol Particles Electric Charges. J.Aer.Sci., 1991, V.22, Special Issue, S237 - S240.
25. Emets' E.P., Kascheev V.A., Poluektov P.P. Density Determination of Different Size Fraction Aerosols. J.Aer.Sci., 1991, V.22, Special Issue, p.S2309 - S312.
26. Kascheev V.A., Koiomeytsev G.Yu., Poluektov P.P. Electric Charging; of Radioactive Aerosols. J.Aer.Sci., 1991, V.22, Special Issue, p. S735 - S730.
27. Kascheev V.A., Poluektov P.P., Semikin A.N., Czitrovszky A., P.Jani, Measurement of aerosol particle charge and size distribution by a laser particle size analyzer. Laser Physics, 1992, V.2, N 4, p.p. 613-616.
Рис.1. Схема перебросов мезду зарядовыми состояниями частиц (ограничение: одно- и двухзарядные перебросы).
\
/
X ° X
' © о о 4
°
Р • ° • О
©
О
Рис.2. Пространственное разделение дефектов Френкеля в кристаллах при малых дозах радиации (а) и больших дозах: при хаотическом ..распределении дефектов (б) и динамической агрегации однотипных дефектов (в).
Рис.6. Распределение частиц нитрата кальция по зарядам после пропускания их через отрицательный коронный разряд: I)D=0,55mkm, 2)"D=0.9MKM, 3)15=1,3шш, 4)D =I,8i.üW. ¿D/Ü =20%, ¿j/(j,=16%,лЦ/И =Ш
-к
Рис.7. Распределение зарядов по частицам в ионизированном газе I - в отсутствие треков (формула (1.3.3 )); 2 - при трэкообразовании (формулы (3.3.5) - (3.3.6))
аэрозоль
I Фильтрованный Т вс
высокое напряжение
воздух
ч^ 1
ч ч
1
0' чч
1«
0
V \\
п* \ \ \\
о1 '
° 0 \ > \\
й \
1
I к анализатору | размеров аэрозолей
Рис.8. Схема устройства дифференциального анализатора подвижности аэрозолей: I - внутренний-электрод, 2 - наружный электрод, 3 - пробоотборная щель
Рис.9, Экспериментально измеренная зависимость N=№4,^=0,4мкм)
Рис.10. Блок-схема универсального анализатора аэрозолей:
I - пробоотборное устройство, 2 - нейтрализатор зарядов частиц, 3 - дифференциальные анализаторы подвижности, 4,5 - блоки коммутации потоков аэрозоля, 6 - ротаметры,
7 - фильтры, 8 - микронагнетатели, 9 - лазерный анализатор размеров аэрозолей, 10 - управляемый высоковольтный блок питания
II - автоматизированная система управления процессами измерения и обработки данных
