Акустические свойства несовершенных диэлектриков вблизи точек фазовых переходов тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.14 ВАК РФ

таджикский государственный национальный

„ _ _ „ университет

РГБ ОД

О ^95)7 На пРавах рукописи

мухтаров низомитдин

УДК. 534. 22. 537. 226. 4.

акустические свойства несовершенных диэлектриков вблизи точек фазовых переходов

01.04.14 — теплофизика и молекулярная физика

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

ДУШАНБЕ —1997

Работа выполнена в Физико-техническом институте имени С. У. Умарова Академии наук Республики Таджикистан

Научный консультант — д. ф. м. н., профессор Салахутди-нов М. И.

ОФИЦИАЛЬНЫЕ ОППОНЕНТЫ;

доктор физико-математических наук, профессор

ЛАГУНОВ А. С. доктор физико-математических наук, профессор

САБУРОВ Б. доктор физико-математических наук, профессор

ОДИНАЕВ С.

Ведущая организация — Самаркандский государственный университет им. А. Навои

Защита состоится «» (Т)^^/^997 г. в /(? часов

на заседании диссертационного совета ДО 65.01.04 при Таджикском государственном национальном университете по адресу: 734С25, Душанбе, пр. Рудаки, 17.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Таджикского государственного национального университета.

Автореферат разослан «

Ученый секретарь диссертационного совета д. т. н.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

йктульность проблемы. В физике твердого тела и молекулярной физике в целом уделяется особое внимание исследованиям кристаллов с несовершенной структурой, поскольку несовершенства кристаллической решетки существенно изменяют или да«е . гшшостью определяют различные физические свойства реальных веществ. Интерес к этим вопросам связан с одной стороны с тем, что вещества со сложной структурой, в частности, спонтанно-поляризованные диэлектрические кристаллы, кристаллы с примесями или радиационными дефектами, материалы с ионно-неупорядоченной структурой находят все большее применение в различных технических устройствах современной твердотельной электроники. Причем обеспечение оптимальных условий управления свойстваии кристаллов и получение материалов с заранее прогнозируемыми параметрами мояет быть достигнуто на пути направленного изменения их дефектности. С другой стороны изучение влияния дефектов на физические свойства кристаллов привлекает к себе внимание с точки зрения исследования фундаментальных вопросов процесса плавления веществ и фазо.вых переходов (ФП) второго рода.

Изучение влияния несовершенства структуры на предлереход-нш; процессы предваряющие плавление вещества, является актуальной проблемой физики конг/нсированного состояния. Эта проблема тесно связана с прогнозированием пределов устойчивости твердых тел при внешних воздействиях. Интерес к данной проблеме стимулируется не только их ролью в изучении динамики кристаллической решетки и , в понимании некоторых процессов, происходящих в слоялых органических соединениях, но и реальными потревностями практики для различных технологических процессов, связанных с получением новых материалов для технических прило«ении.

Физика спонтанно-поляризованных диэлектриков и, в частг ^ости. физика сегнетозлектриков-охвзтывает широкий круг проб-' лем как общего, так и частного характера, среди которых виде-

ляштся проблемы аефектов, структурных ФП и критических явлений, динамики решетки и ее роли в возникновении спонтанной поляризации пр-и ФП.

Введение в кристаллическую решетку сегнетозлектрика точечных дефектов в виде дозированных примесей парамагнитных ионов или радиационных дефектов приводит к изменению макроскопической спонтанной поляризации, к ее стабилизации, смешению и искажению петель гистерезиса,-/позволяет управлять пироэлектрической активностью и выявлять физические особенности сегнетоз-лектричества. Наиболее, сильно влияние дефектов проявляется в области структурных ФП. При о-.ои наблюдается сдвиг точки Кюри, растягивание области ФП, изменение поведения многих характеристик кристаллов вблизи точек ФП.

Несмотря на большое число накопленных к настоящему времени экспериментальных данных, посвященных исследовании роли дефектов в. изменении критических аномалий, этот вопрос практически остается открытии. И, прежде всего, не ясно, в какой степени критическое поведение номинально чистых кристаллов объясняется внутренними механизмами, а в какой - присутствием неконтролируемых дефектов стрктуры, В этом плане перспективным является исследование критического поведения в сегнетоэлектри-ческих кристаллах с различной концентрацией контролируемых дефектов, создаваемых либо в процессе радиационного облучения, либо в процессе легирования.

Исследование ионно-неупорядоченных сегнетоэлектриков имеет особое значение из-за сочетания в них сегнетозлектрического ближнего порядка с беспорядком ионной структуры. В этих материалах, в отличие от спонтанно-поляризованных сегнетоэлектриков, не происходит спонтанный ФП из высокотемпературной фазы в низкотемпературную сегнетозлектрическуи фазу, а наблюдается размытый ФП (РФП), приводящий ' большой величине диэлектрической проницаемости в «шрокой области температур. Из-за этой особенности сегнетоэлектрики с РФП нашли самое широкое -применение в конденсаторостроении. Потребности техники стимулировали бурный рост исследований сегнетоэлектриков с РФП, Получена важная информация о диэлектрических, оптических, пьезоэлектри-

ческих и других свойствах этих материалов, разработаны основные представления о кинетике РФП. На 6аяр Фундаментальных исследований возникли новые области практического применения сегнетозлектриков с РФП: электрооптические модуляторы и дефлекторы, злектрострикционныэ прецизионные микроманипуляторы и приводи, а также некоторые другие приборы.

В то ве врмя многие вопросы Физики РФП остаются нерешенными- -Так, например, в твердых растворах циркона га титаната свйнца-лантана (ЦТСЛ) область температур ниже температуры максимума диэлектрической проницаемости (полярная область) вызывает большие,дискуссии, ее связывают и с пенсегкетоглектри-чеством, и с сосуществованием фаз, и с антисегнетоэлектричест-вом, однако, единой точки зрения не существует,

Дополнительную информацию о структурных перестройках при РФП в ионно-неупорядоченных сегнетоэлектриках дсет изучение нелинейных электроакустических эффектов, проявляющихся в изменении скорости звука под действием электрического поля, представляющим собой некий аналог нелинейной восприимчивости системы, что позволяет использовать этот эффект для решения вопроса о пределе эргодичности в сегнетоэлектриках с РФП,

Б смете излояенного задача углубленного изучения поведения терчодинамичес'ких характеристик в области структурных ФП диэлектрических кристаллов, в свойствах которых доминирующа® роль играют примеси или радиационные дефекты, является 8 настоящее время одной из актуальнейших проблем современной физики твердого тела.

Как известно, акустические методы, основанные на измерении скорости н коэффициента поглощения упругих волн, ЯВЛЯЯСЬ одним из наиболее информативных способов исследования, могут дать важные сведения о фононной системе твердых тел, В связи с этим представляется естественным использовать их для" исследования термодинамических характеристик несовершенных диэлектрических кристаллов в широкой области температур, вцлючаюцей и температуру структурных ФП. Однако, к момента'начала проведения данной работы, число акустических исследований диэлектрических кристаллов было ограничено, что объясняется, •по-видимо-

иу. методическими трудностями проведения эксперимента в области ФП.

Целью работы явилось изучение закономерностей влияния дефектности структуры и состава на акустические свойства кристаллов дибензила (С11( Н,ч ), диглициннитрата (ДГН) СННг СНг СООН)г НН03, триглицинсульфата (ТГС) (НН^ Шг СООН 5э Н2 БО^ и прозрачной ЦТСЛ-керамики (Рв.Ьа) 12г,Т1)03 вблизи точек ФП и получение материалов с заданными свойствами.

В соответствии с целью работы, с учетом выбранных для его достижения методов и объектов исследования, были поставлены следующие задачи:

1. Систематически исследовать влияния полииристалличности структуры кристаллов дибензила на скорость распространения и коэффициент поглощения ультразвуковых волн (УЗВ) вблизи температуры плавления в широком диапазоне частот.

2. Систематически исследовать влияние примесей ионов ванадия (УО2*) и радиационных дефектов, инициированных, рентгеновским, ¿г и НФ-излучениеи на акустические характеристики С1 -нетоэлектрических кристаллов ТГС вблизи точек ФП.

3. Систематически изучить влияние нейтронного и УФ-облу-чения на акустические характеристики сегнетозлектрических кристаллов ДГН вблизи точек ФП.

4. Исследовать упругие характеристики ЦТСЛ-сегнетокерами-ки как ромбоэдрических, так и тетрагональных составов в -области РФП.

5. Изучить нелинейные электроакустические эффекты и температурное поведение электроакустических коэффициентов в ЦТСЛ-керамике с РФП.

6. Для получения дополнительной информации о степени дефектности структуры сегнетозлектрических кристаллов, а такв'е подтверждения достоверности полученных экспериментальных результатов, исследовать их оптические, диэлектрические и ЗПР характеристики.

Выполнение поставленной задачи потребовало:

1. Создания автоматизированных ультразвуковых установок, позволявших получать информацию о скорости и коэффициенте пог-

лощения ЯЗВ как в твердых, так и в жидких средах, в широкой области температур и частот, непосредственно з цифровом виде.

2. Создания ряда установок, использующих известные методы измерений и приборы, выпускаемые промышленностью, ло содержащих ряд усовершенствований, позволивших проводить прецизионные измерения в широком интервале температур в условиях больших акустических потерь,

3. Создания целого ряда кристаллизаторов и остнасток к ним для выращивания кристаллов из расплава и водных растворов методами охлаждения раствора и испарения при постоянной температуре.

Научная новизна. Впервые получены экспериментальные результаты по температурной, частотной и структурной зависимости скорости и коэффициента поглощения продольных УЗВ, вблизи температуры плавления поликристаллических структур дибекзила с размерами кристаллитов от 0,03 до 14 мм в диапазоне частот 3 - 20 МГц.

Обнаруяена сильная структурная и частотная зависимость акустических характеристик вблизи точек плавления этих структур.

Проанализированы различные механизмы диссипативной потзрм энергии упругой волны и сделана оценка вкладов в потери, вносимых каждым из этих механизмов.

Впервые систематически изучены акустические характеристики вблизи точек ФП глициносодеряаиих сегнетоэлектрических кристаллов ТГС, легированных ионами 1Шг+ с концентрацией от 2 до 10 моль У., подвергнутых рентгеновскому и аг -облучениям с дозой оТ'1 до 4 Мрад, УФгоблучению с дозой по времени от 4 до 20 часов (доза облучения условно принята в часахи кристаллов ДГН, облученных нейтронами и УФ с дозой от 4 до 20 часов.

Установлено, что общими закономерностями для все* типов дефектов, при значительных концентрациях, является уширение области ФП, сдвиг максимума релаксационного пика поглощения (кроме образцов облученных- УФ) вниз по температурной шкале, умпньоение величины скачка скорости 33В при ФП, Для УФ-облу-ченных кристаллов ТГС и ДГН наблюдается смещение релаксацион-

ного пика поглощения вверх по температурной шкале. Однако, форма пика поглощения, ее величина, несовпадение точки Кюри при акустических и диэлектрических измерениях зависят от природы дефектов.

Впервые в широком температурном интервале (90-800К) измерены скорости упругих волн (продольные и сдвиговые) в прозрачной ЦТСЛ-керамике, из значений которых вычислены величины упругих модулей ромбоэдрического состава с концентрацией лантана X = 7, 8 и 9 моль У. и тетрагонального состава с X = 12, 14, 15 и 20 моль У..

Цля всех исследованных составов ЦТСЛ-керамики температурные. изменения скоростей [упругих модулей) претерпевают плавные превращения в отличие от резкого уменьшения скоростей при переходе в упорядоченную фазу, наблндаемого в обычных сегнетоэ-лектриках, что является проявлением размытого ФП.

Проведены измерения полевых зависимостей скоростей упругих волн и вычислены электроакустические коэффициенты для двух ренимов измерения - при охлаждении в поле и в изотермическом , еииме. Обнаруяена неэргодичность в значениях этих величин.

Практическая ценность работы. Полученные сведения о температурных аномалиях физических свойств несовершенных диэлектрических кристаллов вблизи точек ФП, выявленных методами акустической спектроскопии, могут быть использованы как справочный материал при технологических процессах для получения новых материалов перспективных для технических, прилояений. Сведения о влиянии дефектов различной природы на свойства сег-нетдэлектрических кристаллов ТГС и ДГН могут быть использованы для повыпения эффективности рабочих тел пироэлектрических преобразователей при низких и высоких температурах.

Полученные сведения о величинах и температурных аномалйях упругих модулей ЦТСЛ-керамики. сведения о их полевых . зависимостях вавны для расчетов упругих и прочностных характеристик при конструировании приборов, использующих эти материалы. В частности, сведения о температурной зависимости электроакустических коэффициентов ЦТСЛ-керамики могут быть использованы 'при конструировании нелинейных акустоэлектронных преобразователей

- У -

в качестве рабочего элемента с этим материалом.

Разработанные автоматизированные ультразвуковые системы могут быть использованы в заводских и научно-исследовательских лабораториях для получения экспресс-информации об акустических свойствах твердых и нидких сред.

Апробация работы. Основные результаты диссертационной работы докладывались и обсуядались на: Всесоюзной конференции по релаксационным процессам в жидкостях (Душанбе, 1969); X Всесоюзной конференции по физике яидкого состояния вещества (Самарканд, 1974); IX Неядународном акустическом конгрессе (Мадрид, 1977); I и II Всесоюзных симпозиумах по акустической спектроскопии (Ташкент, 1976,1978); I Всесоюзном симпозиуме по электрическим свойствам жидких кристаллов (Душанбе, 1979); III Всесоюзной конференции ультразвук в физиологии и медицине (Ташкент, 1980); XI Всесоюзной конференции по акустоэлектрони-ке и квантовой акустике (Душанбе, 1961); IU Меадународной конференции социалистических стран по яидким кристаллам (Тбилиси, 1981); X Всесоюзной акустической конференции (Москва, 1983); Выездной сессии научного совета АН СССР по Физике сегнетоз-лектрикоз и диэлектриков (Душанбе, 1984); XI Всесоюзной конференции по физике сегнетоэлектриков (Черновцы, 1S8B); III Ues-ведомстенном семинаре-выставке "Получение, исследование и применении прозрачной сегнетокерамики" (Рига. 1988), других конференциях, семинарах и совещаниях.

Основные полоаения, выносимые на защиту.

1, Экспериментальные данные по температурной, частотной и структурной зависимости коз(Цициенга поглощения продольных У30 в несовершениях кристаллах дибспзила. Поведение скорости УЗВ вблизи точек плавления моно- и поликристаллических структур,

2, Возмовные механизмы акустических потерь в области плавления поликристалличе^ких структур дибензила: резо-наисно-релаксационный и дислокационный механизмы, механизм ге-терофазны» флуктуаций., " '

3, Синтез монокристаллов спонтанно-поляризованных диэлектрических кристаллов Тсегнетозлектрики). Легирование и радиационные облучения. Оптические, диэлектрические и ЗПР изме-

рения,

4. Аномагное поведение скорости и коэффициента поглощения УЗ.В вблизи точек ФП сегнетоэлектрических кристаллов ТГС и ДГН, и их зависимости от концентрации примесей и доз радиационных облучений. Поведение времени релаксации спонтанной поляризации вблизи точек ФП. Применимость теории Ландау-Халатнико-ва и модели Левантеа к сегнегоэлектрикам с дефектами различной природы вблизи точек ФП.

5. Обнаружение РФП в.) твердых растворах прозрачной ЦТСЛ-сегнетокерамики тетрагонального состава, наличие особых температурных точек означающих начало РФП и требушцих внесения их в фазовые'диаграммы состояний ЦТС/1. Выявление общих закономерностей температурного поведения упругих модулей ЦТСЛ-кера-мики (ромбоэдрические и тетрагональные составы).

6. Полевые зависиомсти скорости УЗВ в сегнетоэлектриках с РФП. Злектроаьутический эффект и неэргодичность электроакустических коэффициентов в области РФП.

Публикации. Основное содержание диссертационной работы страшено в 2? статьях и 5 тезисах докладов на Международных и Всесоюзных конференциях и симпозиумах, Часть работы отражена в 7 отчетах по НИР института.

Личное участие автора. Экспериментальные результаты 3, 5 и б глав, представленные в диссертации, получены автором лично; п,п. 2.4,, 2.5. и 2.6, главы 2 и глава 4 выполнены под руководством автора и при его непосредственном участии. Совместно с автором в выполнении этой'части работы участвовали сотрудники лаборатории физическои'акустики: Р.йхунов, И.Рахимов, (1.1'айсина, Х.Мирзоахмед'ов, И.Шербадалов. Автору принадлеват формулировка задачи, анализ и обобщение всего цикла работ по теме диссертации, а тате основные, представленные на защиту обобщавшие положения и вывода диссертации.

Структура и объем рабо.т, Диссертация состоит из введя--ния, шести глав, заключения й списка литературы. Общий объе^ диссертации составляет 242 страницы, содержит 74 рисунка, 13 таблиц.и библиографию из 17& наименований. ■

Основное содеражние работы:

- II -

Во введении обоснована актуальность темы, показано состояние проблемы, сформулированы цель и основные задачи диссертационной работы, перечислены объекты исследования, излояены научная новизна полученных результатов и их практическая значимость, указаны основные положения, выносимые на защиту.

В первой главе кратко рассматривается теория плавления и фазовых переходов второго рода в диэлектрических материалах. Проведен критический анализ состояния теоретических и экспериментальных исследований акустических характеристик несовершенных диэлектрических кристаллов вблизи точек ФП. В результате сформулированы задачи, требующие своего экспериментального разрешения в ходе выполнения диссертационной работы.

Во второй главе описывается экспериментальное оборудование и методики, применявшиеся в работе. Сюда относятся автоматизированные ультразвуковые системы разработанные в лаборатории физической акустики ФТИ им. С.У.Умарова АН Республики Тад-аикистан, которые позволяют в диапазоне частот 3 - 100 КГц и широком интервале температур, измерять скорость и коэффициент поглощения УЗВ в твердых и кидких средах с точностью 10"*и 10Х соответственно, и получать данные, автоматически, в цифровом виде.

В про1 ::,:се работы был создан такие ряд обычных УЗВ уста-нопок, использующих известные методы измерениий и приборы, выпускаемые промышленностью. В конструкцию которых был внесен ряд усовершенствований, позволивший провести прецизионные измерения скорости и коэффициента поглощения упругих волн в интервале температур 90 - 80? К.

Методом наложения импульсов (метод Пападакиса) проводились измерения скорости с точностью 10"^ при возможности перестройки частоты от 5 до 50 МГц. Метод импульсной интерференции (метод Вильямса-Лзмба) позволял измерять 'скорость звука с высокой точностью - лучше, чем в диапазоне частот от 5 до 30 МГц. Затухание упругих волн, определялось методом импульса сравнения с, точностью до' 10 У..

Дополнительно, в качестве независимых методик при исследованиях, применялись оптические методы (метод рентгено- и

термолишинесце'ции), диэлектрические и ЗПР спектроскопии.

Третья глава посвящена ■ исследования« температурной, частотной и структурной зависимости скорости и коэффициента поглощения 93В с поликристаллах дибензила со средним размером кристаллитов D: 0,03; 4,5; 6,5; 9,5; 14 мм в диапазоне частот 3-20 МГц. Обнаружено, что в крупнозернистых структурах дибензила температурно-независимая часть поглощения звука простирается до температур,-) отстоящих от точки плавления на 4 - 5 К, . Выше этой температуры начинается резкий подъем на кривых поглощения и их максимумы наблюдается за 1-1,5 К до точки плавления. 6 мелкозернисто, структуре (D = 0,03 мм) максимум , поглощения смещен в сторону более низких температур по отноие-нию к температуре плавления (на 5-6 К) и ее величина значительно выше (на 1-2 порядка) поглощения в крупнозернистых структурах.

Частотная зависимость коэффициента поглощения на длину волны (d, / i> ■ от ) проходит через максимум для всех структур в диапазоне частот 5-6 МГц и форма кривых зависит от поликристаллической структуры, С уменьшением размеров зерен намечается ссужение вирины максимума d / у> и рост ее величины.

Из измерений скоростей упругих волн в моно- и поликристаллах дибензила обнаружено, что в монокристаллах (вдоль осц flOÚj вдали от температуры плавления, наблюдается линейное уменьшение скорости с ростом температуры и эта линейность простирается до температур, расположенных на 1-2 К ниае точки плавления. Дальнейшее повышение температуры приводит к резкому спаду скорости ЯЗВ. В отличие от монокристаллов, в поликристаллах дибензила в широком интервале температур наблюдается непрерывное нарастание спада скорости по мере приближения к температуре плавления.

Темпнратурно-частотная ^'зисиыость скорости 93В в монокристаллах дибензила позволила обнаружить.дисперсию в нелинейной области тецпературного хода скорости."-С ростом температуры сдвиг области дисперсии ■ скорост.и в сторожу более высоких * частот сопровоадается увеличением величины дисперсии от 0,5 У. до 2 У..

В качестве дополнительных измерений для поникания поведения свойств вещества вблизи температуры кристаллизации были приведены измерения скорости УЗВ в' расплавах дибензила. Выявлено, что скорость звука линейно растет с понижением температуры и эта линейность не нарушается при приближении к температуре кристаллизации и ниже ее, Если учесть способность вещества к глубокому переохлаждения, то сохранение линейной зависимости скорости звука в области температуры кристаллизации является закономерным следствием сохранения агрегатного состояния вещества.

Проведены количественные оценки различных механизмов акустических потерь. Установлено, что потери, обусловленные дифракцией, значительно меньше поглощения, обусловленного диффузным рассеянием. В области 0 > Л на диффузное рассеяние УЗВ приходится до 30 У. энергии упругих волн, однако, это не является основным вкладом в акустические потери. Условия потерь, обусловленные рэлеевскик и когерентным рассеянием не выполняются.

Потери, обусловленные теплопроводностью на 3-4 порядка ниже экспериментальных. Поглощение, обусловленное термоупругими явлениями для мелкозернистых поликристаллических структур дибензила ( ?) > 0), незначительно (°< /V2 = 72- 10*16секг/см) по сравнению с измеренными и не является основным вкладом.

Механизм акустических потерь в поликристаллах дибензила можно было бы объяснить с точки зрения релаксационной теории с учетом вязкого сколькения межзеренных границ поликристаллов. Однако,' частотная и структурная зависимости поглощения УЗВ не соответствуют выводам теории,

Расчеты показываит, что частотная зависимость коэффициента поглощения УЗВ в поликристаллах дибензила для" температур, далеко отстоящих от температуры плавления, хорошо описывается резонансно-дислокационной теорией Гранато и Люкке для случая малого демпфирования движения дислокаций (рис.1).

Плотность дислокаций , б этом случае составляет' величину 10* - 106 сы'г при длине дислокационной петли порядка - М^ем.

Температурный ход аномального поглощения УЗВ' вблизи точек

г 14 -

плавления поликристаллов дибензила поддается формальному описанию с помощью резонансно-релаксационной теории йдхамова, учитывающей инерционные свойства параметра релаксации в пред-полоаении, что изменение инерции внутреннего параметра определяется температурной зависимостью вязкостного члена (рис.2).

Однако, наиболее приемлемым механизмом акустических потерь в поликристаллах дибензила вблизи точек плавления являются механизхмы предложенные Кривоглазом. Один из них связан с изменением фазового состава под действием упругих колебаний, другой обусловлен нарушением стационарного распределения концентрации частиц новой фазы. Параметр релаксации характеризует изменение концентрации гетерофазных флуктуаций и их распределение по размерам, инерционные свойства которого определяются массой зародышей новой фазы, которые совершают вынувденные колебательные движения под действием упругих колебаний.

Исследованиям акустических характеристик глициносодеряа-щих сегнетозлектриков вблизи точек ФП посвящена четвертая глава диссертации. На примере сегнетозлектрического кристалла ТГС

I ¡ервые изучено влияние примесей ванадия и радиационных дефектов инициированных рентгеновским, ¿г и 9Ф-излучениеи на скс рость и коэффициент поглощения УЗВ вблизи и вдали от точки ФП. Установлено, что общими закономерностями для всех типов изученных дефектов при различных концентрациях является .уигирение области ФП, сдвиг »аксимука релаксационного пика поглощения по температуре, уменьаение скачка скорости звука при ФП. Однако, Форма пика пйглощения.ее величина и не совпадение сдвига точки Кюри при акустических и диэлектрических игиерениях зависит от типа дефектов.

Акустические характеристики кристаллов ТГС выращенных при различных температурах выше и нике точки Кюри указывают на су-цественные количественные различия. Скорость УЗВ с повышением температуры в сегнетофазе, линейно падает достигает острого минимума и при Т = Тс испытывает скачок, предсказываемый теорией /¡андац-Халатникова, и далее в парафазе скорость не меняется с температурой. Величина скачка скорости примерно ЗОО м/с и 260 ы/с для образцов, выращенных в пара- и сегнетофазе соот-

- it) -

вптственно, а релаксационный пик поглощения достигает величины порядка 2,8 см"' и 2 см_<. Сдвиг точки Кюри не наблюдается. Кроме того, для образцов, выращенных в сегнетофазе наблюдается некоторое умирение области ФП. Количественное отличие акустических характеристик кристаллов ТГС, выращенных при температурах выше и ниже Тс, по-видимому, связаны с рассеянием звука на дпйенах, как это имеет место в кристаллах сегнетовой соли. В самом деле, теория Ландау-Халатникова развита для монодоменного кристалла, а ниже точки Кюри сегнетоэлектрик, как правило, в результате спонтанной поляризации разбивается на отдельные домены. На границах этих доменов должно происходить рассеяние звука. Конечно, определяющую роль в этом процессе играют условия выращивания кристаллов и степень однородности распределения собственных (тепловых) дефектов в них.

В кристаллах ТГС с примесью ванадия вблизи точки ФП наблюдаются значительные аномалии акустических характеристик. Так, для образцов с • содержанием примесей ванадия 3 моль '/., скачок скорости составляет 215 м/с, а для образцов с содержанием примесей ванадия 10 моль У. - 1?0 м/с. Релаксационный пик поглощения с увеличением содержания примесей ванадия уширяется, возрастает до величины 0,92 см~1 и сдвигается на 0,9 К вниз по 'аппаратурной шкале, сохраняя при этом свою несимметричную ссрму, что связано с вкладом дипольного механизма в поглощение УЗВ, накладывающимся на примесное размытие области ФП (рис.3)'.

В кристаллах ТГС облученных рентгеном с дозой от 1 до 4 Мрад, наблюдается незначительное изменение аномалий акустических характеристик вблизи точки ФП. Температурная зависимость скорости звука с ростом дозы облучения становится более плавной и острый минимум при Г—^Тс несколько сглаживается. Скачок скорости уменьшается как за счет размытия минимума, так и за счет уменьшения скорости, звука в парафазе. Релаксационный пик поглодения имеет ,почти симметричную лоренцовув форму и незначительно уменьшается с ростом дозы облучения. Смещение точки Кюри, вниз по ¡температуре при дозе облучения 1 Нрад, составляет 0,25 К, а при дозе облучения.4 Мрад сдвиг составля-

вт - 1,1 К и не коррелирует со смещением точки Кюри, определяемой зависимостью диэлектрической проницаемости, что монет быть связано со степенью размытия ФП при диэлектрических измерениях (рис. 4),

Влияние 5" -облучения на акустические характеристики кристаллов ТГС вблизи точки ФП сильно отличается от влияния рентгеновского облучения при одинаковых дозах облучения. Видимо, какую-то роль в этом отличии играют условия выращивания кристаллов и неравномерность распределения радиационных дефектов возникающих при облучении (короткоживующие и долгогивущие радикалы). С ростом дозы облучения релаксационный пик поглощения сильно уменьшается по высоте и уииряется. Сдвиг точки Кюри составляет примерно 0, 9, 1, 4 и 3,5 К соответственно для доз 1,2 и 4 Мрад и полностью коррелирует со смещением точки Кюри определяемой зависимостью диэлектрической проницаемости,Скачок скорости также уменьшается как и при рентгеновском облучении, как за счет размытия особенности при Т-*Тс, гак . и за счет уменьшения скорости звука в парафазе (рис.5). Сильное уменьше-гие релаксационного пика поглощения связано с разрушением, в результате облучения, сегнетоактивных диполей, сопрововдающим ся ослаблением спонтанной поляризации и смещением точки Кюри. Этот вывод подтверждается результатами температурной зависимости диэлектрической проницаемости и характеристиками ЭПР у-сблученных кристаллов ТГС.

Для УФ-облученних кристалов ТГС характерны такие ве количественные изменения акустических характеристик вблизи точки ФП, как и при рентгеновском облучении. Однако, отличительной особенностью влияния УФ-лучей является смещение релаксационного пика поглощения в область высоких температур, что связано с типом и концентрацией образовавшихся, в результате облучения дефектов, а такке процессами циклообразования.

Разнохарактерность влияния дефектов на акустические характеристики кристаллов ТГС вблизи точки ФП не описывается в рамках одной модели дефектов. Наиболее приемлемой моделью является модель предложенная Леванюком. В которой дефект представляется в виде объема радиусом порядка постоянной репетки с

- IV -

фиксированным в нем значением поляризации как ниже, так и выше г очки Кюри. Такой полярный дефект вызывает поляризации в кристалле. В околодефектной области существует сильное пьезоэлектрическое взаимодействие упругой деформации с поляризацией, эффективная константа которого пропорциональна электрострикцион-ной постоянной. При Т-»- Тс радиус корреляции растет, соответственно растет вклад дефекта в комплексный модуль упругости. Для одноосных сегнетоэлектриков типа ТГС полярные дефекты приводят к критическому уменьшению скорости звука (Т - Тс Г1 и росту затухания (Т - ТсГг (при условии сдС^!), пропорциональным квадрату поляризации на дефекте.

Пятая глава посвящена исследованиям акустических характеристик чистых и подвергнутых различным дозам УФ и нейтронного облучения сегнетоэлектрических кристаллов ДГН вблизи точки ФП. Из результатов исследований следует, что акустические характеристики облученных и необлученных кристаллов ДГН, вблизи точки ФП, во многом схожи со свойствами кристаллов ТГС. В чистых кристаллах ДГН, в непосредственной близости от точки ФП в сег-нстофазе наблюдается аномальное уменьшение скорости звука с острым минимумом при Т - Тс, что связывается по аналогии с ТГС с полидоненностьвз исследованных образцов. Скачок скорости сос-тавляит примерно -"НО к/с. Вблизи точки .ФП наблюдается также характерная аномалия' коэффициента поглощения УЗВ и ее температурная зависимость находится .в полном согласии с теорией Ландау-Халатникова. Время релаксации поляризации находится в пределах 10"- Ю*сек. Температурная зависимость обратной величины времени релаксации СР"1) свидетельствует о выполнении закона Кюри-Ве'йса для этой величины.

Основными тенденциями наблюдаемыми в облученных кристаллах ДГН является, как и в кристаллах ТГС;-. уменьшение скачка скорости при Т = Тс, уиирение и уменьшение релаксационного пика поглощения, смещение точки Кюри в область высоких температур по мере возрастания дозы облучения. Так, скачан скорости для образцов облученных УФ при максимальной-дозе облучения 20 часов (доза облучения условно принята в часах) составляет - 92 м/с, '

• 5 w 15 го Я мг^

Рис Л. Частотная зависимость коэффициента поглощения УЗВ в поликристаллах дибензила: сплошные кривые-теория, точки-эксперимент, (l-f)-0.03 мм, 2-6-4 мм, 3-Й-6.5 мм, 4-D-9.5 № 5-Î-I4 мм.)

I*

Plie .2, ¡ЗависшлО'сть приведенного коэффициента поглощения УЗВ (Ja) от приведенной температуры сплошные кршые-теория, точки-экспаримент. (1-5= 4, 2-$- I) •

г:

О

Н

Ц28 0.24 0.20

4.12-

0 '4- -8 С ^

3 £>, мраЭ

Рис.З. Зависикбсть акустических характеристик кристаллов ТГС от содержания гр:ш"ебей V02вблизи точки.ФП: 1-л^-с.качок скорости 2-ЙТ-сдвиг точки }фри; З-с^-махсимум поглощения звука; 4-лТ-иягервал наблюдаемых явлений. ' ■

Рио.4-> Скачок скорости УЗВ при ФП(1)и Скорости выше Г (2)в облученных рентгеном кристаллах ТГС в зависимости от дозы облучения.

403

2.4 11 Ю {8

4ЦНРМ

5.2

4.8

4.4

/ >=»йо 2 / А-»"* 4

11 Ч Лг

_и_I_I-

200 400 600 Т»К

Ряс. 5. Скачок скорости УЗВ при ФП ( I) и скорости выше ТсС2 ) ' и значения максимума коэффициента поглощения ( 3 ) в у- облученных кристаллах ТГС в зависимости рт дозьГоблучения.

Рис.6. Зависимость скорости продольных УЗВ от температуры в тетрагональных составах ЦТСЛ керамики? 1-12/50/50^ 2-14/50/50; 3-15/50/50; 4-20/30/70.

г

1

— ли J

Величина пика поглощения уменьшается на 0,1 см относительно необлученного, а ее сдвиг по температуре составляет 1,2 К.

В облученных нейронами образцах, при той ке дозе облучения, скачок скорости составляет 81 м/с. Пик поглощения уменьшается на 0,16 см"' относительно необлученного. Смещение точки Кюри составляет - 1,8 К. Качественно полученные для ДГН аномалии акустических характеристик вблизи точки ФП и их эволюция по мере возрастания дозы облучения, близки к соответствующим аномалиям акустических характеристик для УФ-облученных кристаллов ТГС,

Количественное различие связывается с типом образовавшихся дефектов, частичным их разруиением и процессами циклообра-зования,

Ёестая глава посвящена исследованиям акустических характеристик прозрачной керамики цирконата-титаната свинца-лантана (Рв. La) (Zz, Ti) 0з - ЦТСЛ (ромбоэдрические и тетрагональные составы), для которого при определенных соотношениях компонент проявляется РФП и характер этого перехода более - сложный, чек ФП у широко известной сегнетокерамики магниобата свинца (PMN). В отличие от PMN в ЦТСЛ керамике разупорядочение ионов ответственных за РФП происходит как по полояениям типа A (La и Рв), так и по положениям типа В (Т1 Zz); что значительно услоиняет картину ФП. Впервые выполненные акустические измерения в ЦТС/ керамике, в иироком интервале температур (90 - 800 К) выявил^ ряд характерных особенностей. Обнаружено, что в значениях температурной зависимости скорости ЯЗВ (рис. 0) можно выделит! три различных области: для температур, меньших 250 К и большиз 600 К, наблюдается отрицательный температурный коэффициен' (ТКС) (обл. I и 111 на рис. 6), а в интервале температур - 251 - 600 К пологительный ТКС (обл. II). Эту область можно интерпретировать как растянутый на 300 - 350 К ФП, в котором npi некоторой температуре Td > 600 Н в образце возникают первт микрообласти (кластеры) с ненулевым параметром порядка. Эп микрообласти по мере понижения температурь; разрастаются до те; пор, пока при некоторой температуре Tj> 4 250 К не заполнят вес:

объем образца. Участки с отрицательным ТКС ногно связать с обычным для диэлектриков энгармонизмом решетки в упорядоченной сегнетофазе и парафазе.

Значения Тиин.. разделяющие области Г и II, и Тиах. на границе между областями Пи III приведены в таблице, где представлены такае температуры, при которых наблюдаются максимумы диэлектрической проницаемости Т^ и тангенса диэлектрических потерь Ttg6 . Приводятся такве значения температур Тс и То, полученные из данных фазовой диаграммы, либо путем ее экстраполяции к отрицательным температурам, и температуры Td, при которой начинается спад показателя преломления п(Т) из-за возникновения полярных микрообластей в РФП. В последнем столбце таблицы приведены значения температуры Тс для состава 0/Y/Z, Из сказанного следует, что температурная зависимость скорости упругих волн в ИТОН керамике имррт типиинмй длч матрриалпв с РФП вид (PMN, шпинели) и находит свое качественное объяснение в рамках существующих представлений о кинетике РФП. Обнаруженные особые температурные точки Td - Тиах. необходимо внести в фазовые диаграммы состояний ЦТСЛ, как точки появления первых зародышей полярной фазы, означавших начало РФП, окончание которого происходит при температуре на 300 - 350 К меньше Td.

На пгнозе полученных данных для скоростей продольных и сдвиговых упругих волн проведен расчет величин упругих модулей (продольного, сдвигового, Юнга) для тетрагональной ЦТСЛ керамики. Для всех исследованных составов в температурных изменениях ' упругих модулей наблюдаются лишь плавные изменения в отличие от резкого понижения скоростей (упругих модулей) при переходе в упорядоченную фазу, наблюдаемого в обычных сегнето-электриках. В рамках теории упругости микронеоднородных сред проведен расчет температурной зависимости концентрации сегне-тофазы для исследованные'составов ЦТСЛ керамики.

Исследования полевых зависимостей скоростей упругих волн проводились в ЦТСЛ .керамике состава 14/50/50, 20/30/70 • PMN-кристалле, и PMN-керамике СЕ = 2 KB/см и 4 KB/см). Результаты показали, что заметное изменение скорости от поля происходит только для продольных волн и ее -зависимость от поля

Таблица

Состав X /У /1 Тмин Тшах те Пчб Тй Тс То Тс со/у/г)

7/65/35 330 680 430 395 620 425 400 638

8/65/35 330 690 555 270 623 380 348 638

9/65/35 330 660 за 310 639 358 293 638

12/50/50 280 660 340 210 378 308 673

14/50/50 290 700 300 215 630 333 190 673

15/50/50 300 650 $30 303 180 673

20/30/70 250 670 224 205 630 273 200 723

является квардатнчной функцией поля.

Вычислены значения второй производной скорости от поля и построен^ температурные зависимости этой производной для двух различных режимов измерения: в к .отерыическом режиме и при охлаждении в поле. Обнаружено заметное различие как величины,( так'и температурных зависимостей этих производных, характеризующих нелинейные электроакустические эффекты в сегнетозлект-риках с РФП.

Различие поведения электроакустических коэффициентов при различных режимах измерений, представляющих собой аналог нелинейной восприимчивости, можно интерпретировать как проявление невргодичности при РФП.

- 23 -ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Важнейшие результаты, полученные в отдельных главах, приведены в конце глав в виде основных результатов и выводов. Это дает возмояность сформулировать в краткой форме следующие основные результаты проведенных исследований:

1. Разработан и изготовлен рад автоматизированных ультразвуковых установок, позволяющих получать информацию о скорости и коэффициенте поглощения УЗВ как в твердых, так и в жидких средах, в широкой области температур и частот, непосредственно в цифровом виде.

2. Впервые исследована температурная, частотная и структурная зависимости скорости и коэффициента поглощения УЗВ, в окрестности точки плавления, поликристаллических структур молекулярного кристалла-дибензила. Обнаружено, что вблизи температуры плавления во всех исследованных структурах наблюдается максимум поглощения УЗВ и ее характер зависит от поликристалличности структуры. В крупнозернистых структурах максимум поглощения находится вблизи температуры плавления (за 1-1,5 К), й мелкозернистой структуре максимум поглощения смещен в сторону более низких температур и ее величина значительно выше (1-2 порядка), чём в крупнозернистых структурах.

3. Проанализированы различные механизмы акустических потерь, Установлено, что основной вид акустических потерь в поликристаллах дйбензила, вдали от точки плавления, обусловлен резонансно-дислокационным механизмом. Резкое возрастание коэффициента поглощения УЗВ вб/.':зи точки плавления качественно хорошо описывается резонансно-релаксационной теорией йдхамова. учитывающий инерционные свойства параметра релаксации и теорией гетерофазных флуктуаций.

4. Впервые систематически изучено влияние примесей парамагнитных ионов и радиационных дефектов, инициированных рентгеновский, у и УФ-излученивм на акустические характеристику, кристаллов ТГС вблизи точки ФП. Установлено, что общими тенденциями влияния для всех типов изученных дефектов, при значительных концентрациях, является уширение области ФП. сдвиг максимума релаксационного пика поглощения вниз по температур-"

ной шкале (кроме УФ-облученных ТГС), уменьшение величины скорости 93В при Т = .Тс. Однако, форма пика поглощения, величина и несовпадение'смещения точки Кари при акустических и диэлектрических измерениях зависят от природы дефектов.

5. Впервые изучено влияние нейтронного и УФ-облучения на акустические характеристики кристаллов ДГН вблизи и вдали рт точки ФП. . Установлено, что основными тенденциями наблюдаемыми при возрастании доз облучения';' как и в кристаллах ТГС, является уменьшение величины скачка скорости при ФП и размытие острого минимума, уширение и уменьшение релаксационного пика поглощения. Но, в'отличие от кристаллов ТГС р ДГН сдвиг точки Кюри наблюд-лтея в область высоких температур, что связывается с процессами циклообразования. . 4

6, Разнохарактерность экспериментальных результатов влияния дефектов на свойства сегнетоэлектрических кристаллов не описывается в рамках одной модели дефектов. Наиболее приемлемой моделью является модель предлоненная Леванюком утверадав-щая, что дефекты внедренные в решетку сегнетозлектрического кристалла существенно изменяют его физические свойства в области структурного ФП. ^

?. Впервые в широком интервале температур (90 - 800 К) измерена скорость продольных и сдвиговых упругих волн в прозрачной сегнетокерамике цирконата-титаната свинца-лантана -ЦТС/1 (ромбоэдрические и тетрагональные составы), Установлено общее для всех сегнетозлектриков^ с РФГС поведение температурной зависимости скорости упругих "волн состоящее в существовании трех температурных областей, в двух из которых наблюдается отрицательное температурные коэффициенты (ТКС)., меяду ними располагается область с полойительным ТКС, которую мовно интерп-ретироваг как растянутый на 300-350 К ФП.

8. На основе полученных д^.ных для скоростей продольных и сдвиговых упругих волн вычислены величины упругих модулей (продольного, сдвигового, Юнга) для тетрагональных сист&вор ЦТСЛ керамики. Установлено, что для всех исследованных-составов температурная зависимость упругих модулей претерпевает лишь плавные изменения,, в отлиЧие от "резкого понивения скортс-

тей (упругих модулей) при перехода в упорядоченную фазу, наблюдаемого в обычных сегнетозлектриках и пьезокерамикзх.

9, Изучены полевые зависимости скоростей упругих волн в Ц'ГСЛ керамике, Обнаружено, что заметное изменене.з скорости от поля происходит только для продольных волн и имеет квадратичную зависимость от поля. Нелинейные электроакустические коэффициенты проявляют неэргодичность при РФП, заключающаяся, в частности, в зависимости их величины от режима измерений.

Основное содержание диссертационной работы изложены в следующих публикациях:

1. Мухтаров Н., Горбунов Й.А. Методика выращивания кристаллических структур дибензила, толана и стильбена. Сб. приме, ненце ультраакустики к исследованию вещества // Изд. МОПИ,

1969, в. 24, с. 69-73,

2. Исследование молекулярных кристаллов вблизи температуры плавления акустическими методами /Мухтаров К., Богданов В ►К,, Горбунов М.А., Никитин В.В.// Тез. доил, Всесойзного симпозиума по проблеме релаксационных явлений в жидкостях. Душанбе, 1969, с. 84..

3. Мухтаров Й.Исследование структурной зависимости поглощения ультразвуковых волн вблизи температуры плавления дибензила. Сб, применение 4 ультраакустики к исследования вещества // Изд. МОПИ, 1971, в. 25, с. 316-318.

4. Мухтаров Н., Горбунов М.й. Измерение поглощения ультразвуковых Волн в поликристаллах' дибензила вблизи температуры плавления. Сб.применение ультраакустики к исследованию ве-^ ще'ства // Изд. МОПИ. 1971. в. 25, с. 319-322.

5. Мухтаров Н. Измерение поглощения ультразвуковых волн в области плавления монокристаллов дибензила и толана// X Всесоюзная конференция по Физике жидкого, .состояния вещества. Тез. докл. Самарканд, 1974, с. 98.

6. Мухтаров Н., Махмудов 3. Скорость ультразвуковых волн в области плавления и кристаллизации дибензила. Сб. "применение ультраакустики к исследований вещества // Изд. . ВЗМИ, 1977. в. 29, с. 126-129.

7. МикЫагоч N.. АйкИавои fi.fi., МакИишЗоу Е. . АсоиЬИс 1п«ег-

tigatlon of dibesil mono- and polycrystals in prenelting rage //9 Internaional congress on acoustics. Madrid, 1977, p. 571.

8. йдхамов fi.ß., Нухтаров H., Рахимов И. Экспериментальные данные о существовании нидкокристаллической фазы в расплавах органических соединений II Тезисы докладов I Всесоиз-ного симпозиума по электрическим свойствам жидких кристаллов. Душанбе, 1979, с. 30-31.

9, Автоматизированная система для измерения акустических характеристик жидких сред / Ахунов Р., Мухтаров Н.. йербада-лов И.К., Рахимов И. // Изв. АН. Тадж. ССР, отд. физ. мат. и геол. хим. наук, 1979, N 3(73), с. 84-88.

10. Рахимов И., Мухтаров Н. Цифровой акустический измеритель времени прохоадения и затухания ультразвуковых волн в твердых телах // Изв. АН. Тадв. ССР, отд. .физ. мат. и геол. хим. наук. 1983, К 3 (89). с. 75-77.

11. Мухтаров Н., Рахимов И. Цифровой акустический интерферометр для исследования скорости ультразвука в йидких средах I/ Изв. АН. Тадк. ССР, отд. физ. мат. хим. и геол. наук, 1963, К 1(87), с. 100-102.

12. Нухтаров Н., Рахимов И. Контактный дифференциальный длиномер /I ПТЗ, 1980, Н 4, с. 237.

13. Ультразвуковые исследования влияния примесей на время релаксации спонтанной поляризации в монокристаллах ТГС / Да-видъян 3., Мухтаров Н., Мирзоахмедов X., Рахимов И, // На-териалы XI Всесоюзной конференции по акустозлектронике ,и квантовой акустике, Душанбе, 1981, ч, 2, с. 121-123,

14. Влияние примесей ванадия на температурную зависимость скорости звука в кристаллах ТГС / Адхамор Р..й., Мухтаров Н., Мирзоахмедов X., Рахимов И. I/ Докл. АН. Тадж. ССР, 1981 \ т. 24, N 9, с. 548-550.

15. Ультразвуковые исследования кристаллов ТГС с дозировантш точечными дефектами / Мебиус I., Мирзоахмедов X., Мухтаро! Н.. Рахимов И.. Сарнацкий В.М.. Путилов В.А. // Материал! X Всесоюзной акустической конференции, Москва, 1983, с 31-34.

6. Адхамов А.А., Мухтаров П., Рахимов И. Влияние радиационного облучения на критические явления в кристаллах тригли-цинсульфата // Докл. АН. Тадж. ССР, 1988, т. 29. N 6, с. 345-348.

7. Влияние УФ-облучения на акустические свойства кристаллов трлглицинсульфата / Адхамов А.А., Мухтаров Н., Рахимов И,, Гайсика ¡1. // Докл. АН. Гадя. ССР, 1985 , т. 28, К 5, с. 278-280.

8. йдхамов А.А., Мухтаров Н.. Рахимов И. Влияние УФ-облучения на структурный фазовый переход кристаллов триглицинсульфа-та // Материалы XI Всесоюзной конференции по физике сегне-тозлектриков! Черновцы, 198S, с. 186.

19„ Люминесценция и терковысвечивзкяе в некоторых кристаллах триглицинсулъфата / Адхамов А.А., Аксаков B.C., Мухтаров 11., Рахимов И. // Докл. АН. Тадх. ССР, 1985, т. 28, N 6, с. 336-339.

20. 0 центрах свечения и поглощения в примесиых кристаллах триглицинсульфата / Адхамов А.А., Лысаков B.C., Мухтаров Н., Сенченко О. // Докл. АН. Тадк. ССР, 1986, т. 29. Н 10, с. 531-594.

21. Исследование добротности кристаллов кварца акустическим нетодон / Салахйтдинов Ф.А., Мухтаров Н., Дысаков B.C., Новоселов В.П. // Докл. АН. Тадк. ССР, 1990, т. 33, N 12, с. 812-813.

22. Мухтаров Н., Салахитдинов Ф.А., Махмудов Э. Исследование акустической добротности пьезокристаллов // Депонировано в' ВНЙТЙ, 1990, К 3360-В90, 26 с.

23. Мухтаров П., 1укуров;Я. Влияние радиационного облучения на акустические характеристики кристаллов диглициннитрата // Материалы конференции стран СНГ, "Координационные соединения и аспекты их применения", Душанбе, 1995, с,

24. Hukhtarov N.. Yushin N.K. Acoustic properties of irradiated diglicine nitrate c\ istals // Ferroelectrics, 1990. v.21, p. 135-139. ■ ' •

25. Hukhtarov H., Yushin N.K, Influence of irradiation on acoustic characteristics of dtglizlnnitrate crystals.// Tech.

i- 28 -

Phys. Lett. Í995, v 21 p. 879-880.

26. Наблюдение размытого фазового перехода в ЦТСЛ керамике акустическими методами /Юлин Н.И..Гулямов Г..Маматкулов Н., Нухтаров Н. // Письма ЭТФ, 1988, г. 14, с.1271-1275.

27. Мухтаров Н.» Юшин Н.К. Упругие свойства тетрагональной сегнетокерамики типа ЦТС/1 в области размытого ФП И Докл. АН. ТадЕ. ССР, 1988, т. 31, N 8. с. 514-517.

28. Мухтаров Н. Размытый фазовый переход в тетрагональной сегнетокерамике типа ЦТС/1 // Докл. АН. РТ, 1994, т. 37, N 5-6, с. 35-38

29. Мухтаров Н. Изотропные упругие модули тетрагональной сег-иегокераники типа ЦТСЛ // Докл. АН. РТ, 1994, т. 37, N 5-6, с. 55-59.

30. Аномалии скорости и поглощения ультразвука в ЯН-Теллеровс-ких шпинелях / Мирзоахмедов X., Хромова И., . Мухтаров Н., (Путилов В.В. // Материалы II Всесоюзного симпозиума по акустической спектроскопии, Изд. ФАН, Таикент, 1978, 176 с,

31. Яухтаров Н. Влияние УФ-облучения на акустические характеристики кристаллов диглициннитрата // Докл. АН. РТ, 1996, т. 39. N 3-4. с. 38-42.

32. Ндхтаров Н. Акустические характеристики кристаллов диглициннитрата подвергнутых нейтронному облучению // Докл. АН, РТ. 1998, г. 39. N 3-4,с.55-58.