Поглощение и преломление интенсивной электромагнитной волны сегнетоэлектрическим кристаллом (BaTiO3, PbTiO3) тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.10 ВАК РФ

• российский ордена трудового красного знамени государственный педагогический университет имени А.и.герцш

На правах рукописи УДК 537.226

КОСОЛДПОВ Игорь Владимирович

поглощение и преломление интенсивной электюмагнитной волны

сыгнетоэлектрическим кристаллом (в<ктсол,рькоз )•

01.04.10 - физика полупроводников и диэлектриков

Автореферат

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математичеоких наук

С

л

с

С-Петербург, 1932

ч 1 / . у

Работа выполнена щ кафедре физической влектроники Российского государственного педагогического университета имени А.И.Герцена

Научный руководитель - доктор физико-математических наук,

профессор, заслуженный деятель науки й техники РСФСР Э.В.БУРСИАН

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук,

црофеооор Л.Т. ТЕР-МАРТИРОСЯН,

кандидат физико-математических наук, отарший научный сотрудник Н.Н.ТРУНОВ ;

Ведущая организация - Московский государственный университет . . имени М.В.Лошнооова

Защита соотоитоя * г. в 16 чао.

на заседании специализированного7Совета К 113.05.03 по присуждению ученой степени кандидата наук РШУ им. А.И.Герцена (191186, С.-Петербург, наб.р.Мойки, 48, корпуо 3, ауд.20).

С диссертацией можно ознакомиться в фундаментальной библиотеке университета.

Автореферат разослан * ^* 992 г.

Ученый секретарь специализированного Совета _____ о. Ц.К.Михеева

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Объект исследования. Данная работа посвящена влиянию оильного электромагнитного поля на оптические и диэлектрические свойства сегнетоэлектрических кристаллов с фазовым переходом типа смещения. В работе изучались зависимости коэффициентов поглощения и преломления от интенсивности электромагнитного поля. Для исследования были выбраны титанат бария и титанат свинца, которые к настоящему моменту являются хорошо изученными модельными материалами.

Актуальность работы и аракгическая ценность. Исследование поведения сегнетоэлектрических кристаллов при воздействии на них сильным электромагнитным полем актуально в общефизическом плане, так как оно позволяет проверить основные вывода межзонной электрон-фононной теории сегнетоэлектричества, выявить специфику взаимодействия электромагнитных волн с электронами в средах с полярной осью. С другой стороны, в интенсивном поле в сегнетоэлектрике происходит фазовый переход в сильно возбужденном состоянии. Поведение системы в этом случае представляет большой интерео для физики фазовых переходов и шире - для физики конденсированного состояния. Этим определяется актуальность в теоретическом плане.

Широкое использование монокристаллических сегнетоэлектри-ков в качестве элементов лазерной техники (преобразователи, затворы, дефлекторы), а также в качестве сред для записи информации голографическими методами, делают подобные исследования особенно важными, поскольку позволяют дать рекомендации о выборе сегнетоэлектрических материалов для конкретных применений. Поэтому данная тема исследования является актуальной и в практическом аспекте.

Цель работы заключалась в следующем:

1. Изучение влияния сильного, но не разрушающего внешнего электромагнитного поля на оптические и диэлектрические параметры сегнетоэлектрика, а также на сегнетоэлектрический фазовый переход.

2. Сравнение оптико-нелинейных параметров сегнетоэлектри-ков с различными температурами перехода.

3

3. Сопоставление экспериментальных результатов, полученных в сильных полях, о теоретическими оценками измерения электронного спектра, происходящего в таких полях.

Научная новизна. В работе экспериментально изучено не ио-оледованное ранее влияние сильного электромагнитного поля ( Л Ъ »I, где Л = Е с{ , Е- амплитуда поля, с! - межзонный матричный элемент напольного момента, £ - время рекомбинации электронов) в'облаоти малых поглощений (S¿ * ) на оптические параметры сегнетоэлектрических кристаллов. Впервые экспериментально обнаружено увеличение коэффициента поглощения ва Тс 0Ъ . РЬ 71' Ог в полях £> 2*Ю5 В/см, не зависящее от примесей и температуры. Максимум пропускания сдвинут в облаоть более низких полей для образцов с высокой температурой перехода ( РЬЪО}). Исследован фотодиэлектрический эффект: диэлектрическая проницаемооть и температура перехода растут с увеличением интенсивности поля (начиная с £ >10 В/ом). Первая работа в этом направлении была выполнена В.В.Масловым на часто- ' те 28 МГц. Данные исследования производились на высоких и сверхвысоких измерительных частотах, что позволило существенно сократить длительность светового импульса и при той же общей (неразрушавдей) энергии повысить мощнооть излучения.

Апробация результатов работы. Основные результаты работы апробированы на научно-технической конференции молодых ученых и специалистов (г.Череповец, 1986 г.), XI Всесоюзной конференции по сегнетоэлектричеству (г.Черновцы, 1986 г.), на 1У Японо-Советском симпозиуме 20-26 августа 1988 г. (г.Цукуба), на ежегодных межвузовских конференциях "Герценовские чтения" ЛГГШ им.А.И.Герцена в 1983-1986 г., а также на научных семинарах кафедры.

Публикации. Содержание работы отражено в 5 опубликованных статьях в советских (4) и зарубежных (I) изданиях.

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка цитируемой литературы. Работа содержит 145 стр., в том числе I таблицу, 55 рисунков. Библиография содержит 122 наименования.

На защиту выносятся следующие положения:

1. Коэффициенты пропускания и отражения и вычисленные о их помощью коэффициенты поглощения и преломления для Во 7И03 в парафазе при изменении интенсивности меняются немонотонно.

В полях . 105<£. Е 4 2*Ю5 (В/см) коэффициенты поглощения и преломления падают (оптическое просветление), в полях Е>2»10^В/см эти коэффициенты начинают расти.

2. Пороговое значение поля, начиная с которого поглощение света увеличивается, в кристаллах 8 0Л практически не зависит от примесей и температуры. При введении примесей и изменении температуры меняются только абсолютное значение поглощения и предел разрушения.

3. В кристаллах РЬ 77 также наблюдается аналогичная зависимость коэффициента поглощения от интенсивности излучения, но максимум пропускания сдвинут в область более низких интен-сивностей поля.

'4. Статическая проницаемость и температура перехода растут о увеличением интенсивности поля, начиная с Е ~10 В/см и до Е - Ю6 В/см.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ .

Введение. Дана общая характеристика работы. Ставится цель исследования, обосновывается актуальность проблемы, практическая ценность и научная новизна.

Первая глава посвящена обзору работ, касающихся проблемы влияния сильного электромагнитного поля на оптические и диэлектрические свойства кристаллов, и фазовые переходы.

В §1.1 приведены сведения о классической теории прохождения электромагнитных волн через кристаллы. В этом параграфе приводятся необходимые для дальнейшего известные соотношения между коэффициентами преломления и поглощения и коэффициентами отражения и поглощения, измеренными независимыми способами.

В §1.2 описывается взаимодействие сильного светового поля оо средой, а также поглощение электромагнитных волн полупроводниками. Рассматривается случай, когда частота электромагнитно-

5

го поля больше ширины запрещенной зоны, и? >£* , При атом могу i реализовываться два режима взаимодействия: слабое (ЯТ^I) и сильное (Дгя » I) поля. Приводится схема перестройки электронного спектра в интенсивном поле согласно работам В.В.Га-лицкого и В.Ф.Елесина.

Резкое изменение энергетического распределения электронов и дырок, появление щели в электронном спектре, приводят к ряду новых эффектов'. переходу полупроводника в диэлектрическое состояние, подавлению слабого электромагнитного и ультразвуковых полай, а также к ре комбинационному излучению. В этих работах было показано, что коэффициент поглощения зависит от интенсивности электромагнитного поля. При больших интенсивностях поглощение света уменьшается (оптичеокое просветление).

Приводится обзор теоретических и экспериментальных исследований эффекта насыщения поглощения. Первые теоретические соображения были высказаны С.И.Вавиловым, Е.Бурштейном, Т.Моссом, О.Н.Крохиным.

В §1.3 обсуждаются особенности сегнетоэлектрического фазового перехода. В сегнетоэлектриках вследствие большой нелинейности поляризации и сильной электронно фононной связи, ряд рассмотренных в предыдущем параграфе эффектов выражены наиболее ярко. Однако наличие фазового сегнетоэлектрического перехода приводит и к некоторым качественно новым эффектам.

В §1.4 обсуждаются особенности сегнетоэлектрического фазового перехода в слабых световых полях, вотосегнетоэлектричеокие явления подробно изучены В.М.фридкиным, А.А.Грековым, Т.Р.Волк, А.А.Шуваловым, И.П.Григасом и другими.

В сегнетоэлектрике о большой фотопроводимостью (сульфоиди-де сурьмы) В.М.фридкиным было обнаружено снижение температуры фазового перехода на 1,5 градуса. Этот эффект имеет насыщение при увеличении интенсивности света, определяемое концентрацией ловушек в кристалле. При слабом освещении титаната бария фотоактивным светом также происходит уменьшение температуры фазового перехода.

В этой же главе диссертации приводится теоретическое обоснование противоположного эффекта, который должен наблюдаться в

оиль них полях, т.е. повышение температуры фазового перехода в сегнетоэлектриках при воздействии сильным электромагнитным полем ( Л-Х-ц У> I).

Здесь же рассмотрены экспериментальна исследования, посвященные взаимодействию сильного поля о сегнетоэлектриком. Это такие эффекты, как расслоение сегнетоэлектрика на области пара- и сегнетофазы, изменение диэлектрической проницаемости в пара- и сегнетофазе, повышение температуры фазового перехода, зависимость коэффициента преломления от поглощенной дозы, эффект возрастания пропускания при интенсивностях 10е Вт/см2.

Отдельно рассмотрены эффекты, связанные с повреждением лазерным лучом диэлектрических и сегнетоэлектрических образцов.

Задача данной работы состояла в исследовании вышеупомянутых параметров (температуры фазового перехода, диэлектрической проницаемости, коэффициентов пропускания, поглощения, преломления) при увеличении интенсивности электромагнитного поля до значений, больших чем в работах В.В.Маслова и соавторов.

■Вторая глава посвящена методике эксперимента.

В § 2.1 описывается изготовление перестраиваемого жидкостного лазера на краситете, аналогичного ОКГ Л0С-4М, но модернизированного с целью увеличения мощности и стабильности светового импульса до величин, необходимых для запланированных экспериментов. В этом параграфе подробно дана технология изготовления и настройка лазера. Длительность импульса составляла 0,8 + 1,5 мкс. При энергии накачки 200 Дж достигалась плотность мощности порядка 300 кВт/см2 и энергия пучка в импульсе I - 1,3 Дж. Амплитуда напряженности поля при этом равнялась 5.105 В/см. При реальных измерениях использовалась плотность мощности около 30 МВт/см2.

В описании методики эксперимента приводится разработанная электрическая схема ОКГ.

Изменение длины волны генерации производилось смешиванием красителей. Для диэлектрических измерений в кристаллах &сгТ1'Ол использовалась длина волны 590...600 нм, т.е. энергия кванта, меньшая ширины запрещенной зоны ВаТсОл(. 3,2 эВ).

Изменение интенсивности излучения достигалось при помощи

калиброванных нейтральных отекол, линейных при данных интенсивное тях излучения, либо путем использования сеточных ослабителей при неизменном рабочем режиме ОКГ. Форма и амплитуда лазерного импульоа регистрировалась на экране скоростного запоминающего осциллографа.

В экспериментах с более сильными, но неразрушаощими полями, применялся отандартный ОКГ марки ЛТИ1И-8 о некоторыми переделками.

В этой же главе, в § 2.2 даетоя описание наотройки, доработки и юстировки ОКГ на АИГ А/Ь*л, а' также меры, принимавшиеся для повышения стабильности ОКГ и получения максимальной интенсивности излучения.

В $ 2.3 описывается приготовление образцов для измерения диэлектрической проницаемооти в момент импульсного освещения.

В § 2.4 описывается установка для измерения показателя преломления Ва 77 03 в поле интенсивной лазерной волны методом интерференции в пластине. Первые же эксперименты показали, что в полях волн В/см интерферометры Рождественоко-

го-Маха-Цендера, Линника и другие не могут быть использованы, так как интенсивное излучение выводит из строя детали объективов, содержащих оптический клей и зеркала о маталличеоким покрытием. В связи о этим попользовался метод получения картины интерференции, образующейся при падении сходящегося пучка ове-та на плоскопараллельную плаотинку, сделанную из исследуемого кристалла.

Измерения производились путем оравнения картины интерференции, полученной в слабом поле, с картинами, полученными при постепенном увеличении интенсивности поля. В эксперименте сохранялось неизменным расположение воех оптических деталей установки, участвующих в образовании интерференционной картины.

В § 2.5 описан метод, позволяющий исследовать пропускание и отражение в полях до В/см. Образец ставился под малым углом (~Ю°) к лучу для отведения в сторону отраженного излучения. Малость этого угла, существенно меньшего угла Брюстера, позволяла пренебречь поляризационными эффектами. Для измерения энергии падающего, отраженного и прошедшего через кристалл излучения использовались предварительно калиброванные фотоэле-

менты Ф-17 или фотодиода ФД-23. Для исключения ошибки при измерениях, связанных о нестабильностью лазера, использовались одиночные импульсы и в каждом импульсе одновременно и независимо определялись интенсивности отраженного, прошедшего и падающего света. Схема установки приведена на рио.1.

Рис.1. Установка для измерения коэффициентов пропускания и отражения.

В § 2.6 описана уотановка для измерения диэлектричеокой проницаемости при воздействии мощного лазерного импульса (измерительная частота**280 МГц).

При работе на измерительных частотах~ 280 МГц использовалась схема, предложенная В.В.Масловым. Образец включался параллельно конденсатору контура задающего генератора. При изменении диэлектричеокой проницаемости образца в момент импульо-ного освещения возникала частотная модуляция, которая преобразовывалась в амплитудную с помощью резонансного фильтра-преобразователя. После детектирования огибающая высокочастотных ко-

лебаний воспроизводила изменение емкости образца. Сигнал поступал на вход запоминающего осциллографа. Параллельно образцу ставился градуированный конденсатор переменной емкооти, который позволял определить изменение емкооти образца о точностью 2-3$.

Работа установки проверялась о помощью специально разработанного блока, в котором изменение емкооти образца под действием оптическбго импульса моделировалось изменением емкости варикапа дейотвием электрического импульса такой же длительности.

В § 2.7 приводится теория сферического сегнетоэлектричес-кого резонатора. Необходимость обращения к сферическому резонатору диктовалась тем, что измерение диэлектрической проницаемости при больших мощностях излучения требует уменьшения длительности импульса из-за нагрева образца. Уменьшение времени импульса требовало уменьшения периода измерительного сигнала. Это вело, к необходимости перехода в область десятков ГГц, что и требовало другой геометрии эксперимента.

В § 2.6 описывается полностью вся установка для измерения диэлектрической проницаемости в СВЧ-диадазоне при импульсном воздействии света на образец. Установка состояла из генератора СВЧ, системы волноводов, согласующего трансформатора и рабочего резонатора. Сигнал снимался о детекторной секции и поступал через усилитель на вход запоминающего осциллографа С8-14. Схема установки приведена на рис.2.

Резонанс в сферическом образце фиксировался по падению коэффициента передачи, регистрируемому СВЧ-детектором. Начальным . уровнем являлся коэффициент передачи настроенного в резонанс металлического резонатора, слабо возмущенного неоднородностью в виде образца сегнетоэлектрика малого объема. Условие резонан-оа выполнялось изменением температуры образца. Термостатирова-ние осущеотвлялооь в струе горячего воздуха. Варьирование размеров образца позволяло получать резонансные кривые в значительном температурном интервале. Импульо света, изменяя диэлектрическую проницаемость, выводил образец из резонанса, что регистрировалось по импульсу напряжения детектора на выходе СВЧ-трак-та. Форма и величина импульса регистрировались запоминающим ос-

10

4.-2 3

Рио.2. Установка для измерения диэлектрической проницаемости при воздействии мощного лазерного импульса (измерительная частота ГГц).

паллографом. Производились проверки волноводного тракта СВЧ-сигналом модулированным одиночным прямоугольным импульсом, равным по времени импульсу освещения. Сигнал передавался по СВЧ-тракту без искажений.

Здесь же приведены схемы возбуждения сферического резонатора в волноводе и в свободном пространстве.

Третья глава поовящена экспериментальным результатам. В 5 3.1 рассматривается изменение показателя преломления вл7703 при воздействии импульса мощного лазерного излучения, обнаруженное методом интерференции в пластине. Приведен график зависимости у] /[ь'ДГ) (Е)]. Из него оледует, что показатель преломления уменьшается на 0,001 в момент дейотвия импульса о амплитудой электрического поля В/см.

В § 3.2 приводятся экспериментальные данные, полученные при исследовании коэффициентов пропускания и отражения. По этим результатам вычислены коэффициенты поглощения и прелом-

II

Рис.3. Зависимость коэффициентов пропускания К и отражения Я для /ЗяГ^от амплитуды поля световой, волны при температуре 20°С.

ентов поглощения вС и преломления П от интенсивности поля ДЛЯ ■ ВаТ; 0} в парафазе, полученные пересчетом экспериментальных кривых Я(^) и К (Е.).

.3-5.

Ею~$е>/с/ч Рис.4. Зависимость коэффициентов пропускания К (I) и отражения Я (2) для Вй7?0, от амплитуда поля световой волны. Температура криотал-ла выше температуры перехода на 5К. Здесь же приведены зависимости коэффициента пропускания от амплитуды поля для &аТ;0ЛШ и РЬТ!0Л(4), снятые при комнатной температуре.

В четвертой главе обсуждаются полученные в работе результаты по влиянию сильного электромагнитного поля на оптические и диэлектрические свойства сег-нетоэлектрика.

На первый взгляд то, что коэффициенты поглощения и преломления немонотонно зависят от интенсивности электромагнитного поля, противоречит результатам О.Н.Крохина, согласно которым коэффициент поглощения должен

монотонно падать (вплоть до 0) о роотом интенсивности. Однако' обнаруженный в данной работе эффект южно рассматривать как экспериментальное доказательство существования нового эффекта. Теоретически этот эффект впервые обсуждался в работах Гирш<5ер-га Я.Г. и Трунова H.H. В первой главе уже отмечалось, что в интенсивном поле перепутываются электромагнитная и фононная ветви спектра так, что межзонное электрон-фононное взаимодействие сопровождается реальным поглощением или пропусканием кванта электромагнитного поля. При этом возникает новый специфический канал рекомбинации (характерно только для сегнетоэлектриков, у которых реализуется сильное межзонное электрон-фононное взаимодействие). Это обстоятельство приводит к тому, что появляетоя дополнительное поглощение, которое растет о интенсивностью:

• ¿е -- (K/Ex, 4 и. Б ф (I)

< = м* (ГЛч J (L. М)1 (ui Ц ) Этот эффект существует наряду о эффектом Крохина:

А - сопst к/К = -п ™

Таким образом, полное поглощение:

+ ' (3)

откуда следует, что должно существовать характерное поле j(*

(Ш-тт^ <«

при котором коэффициент поглощения минимален, а затем при Л,>Я-„ он начинает расти пропорционально \fT . Это значение поля можно отождествить с экспериментальным пороговым. Тогда из (4) следует Ю4, что действительно соответствует режиму сильного поля.

Связь между температурой фазового перехода Т0 ■ (4Г2 - Е)

13

и конотантой связи Г0, позволяет записать (4) в виде

(К/ш£еомШ-Тс/£), ? (5)

т.е. в соответствии о экспериментом порог падает о ростом Тс, как это и наблюдается при сопоставлении ЬаЛОъ и РЬ Т; Ол .

Я.Г.ГиршОерг и Н.Н.Трунов в овоих работах показывают, что возможен сдвиг точки фазового переходам интенсивном электромагнитном поле. Это происходит потому, что из-за большой коно-танты межзонной овязи в сегнетоэлектрикв электронный опектр при Л ^ Я^ в сильном поле (» I) изменяется:

) (6)

Электрон-фононное межзонное взаимодействие теперь разыгрывается на новых состояниях 6; (р) . Авторы учитывают это влияние о помощью диаграммной техники. Сильное внешнее поле влияет на основные неравенства, контролирующие динамику перехода. На основании этих же работ выражение для перенормированной частоты может быть записано в виде:

где 3 - плотность мощности падающей волны, у = 0,577, а Х~(С/4х) $2/-е\1гп1~]~ Ю11 Вт/см2. В окрестности перехо-

Таким образом, в сильном внешнем электромагнитном поле появляется незначительная поправка к Т0, которая приводит к возрастанию температуры фазового перехода. В поле Е = 1,5*10® В/см эта поправка составляет 1+3 К. В экспериментальных данных В.В.Маслова и наших исследованиях для £¡>#7? возрастание Т0 составляет 1+2 К при Е =.1,5.10® В/см.

Теоретические оценки изменения диэлектрической проницае-

14

мости для температуры на 20R выше температуры фазового перехода составляют 5+1555, что согласуется о полученными в работе экспериментальными результатами (10+205?).

Полученные в настоящей работе результаты согласуются о экспериментальными данными работ В.В.Маслова, дополняя их, а также находятся в хорошем согласии о теоретическими выводами в рамках модели электрон-фононного взаимодействия в свгнетоэлект-риках.

В заключении диссертации сформулированы ооновные результаты работы:

1. Коэффициенты пропускания и отражения и найденные с их помощью коэффициенты поглощения и преломления для 9>aT,'0¡в па-рафазе тэи изменении интенсивности меняются немонотонно. В полях I0^< 2»105 В/см коэффициенты поглощения и преломления, падают (оптическое просветление), в полях Ез=-Е?* = 2«Ю5 В/см вновь начинают раоти.

2. Пороговое значение поля Е*, начиная о которого поглощение света начинает раоти, в кристаллах BctT¿Oi практически не зависит от примесей и при изменении температуры меняется только абсолютное значение поглощения и порог разрушения .

3. Для кристаллов PbT¿0} аналогичная зависимость коэффициента поглощения от интенсивности излучения также наблюдается, но максимум пропускания сдвинут в область более низких интен-сивноотей поля.

4. Статическая проницаемость £д и температура перехода

Тс раотут с увеличением интенсивности поля, начиная с Е~10^В/см. Результаты получены при более мощных световых импульсах, чем в предыдущих работах В.В.Маслова и др.

5. Экспериментальные результаты, полученные в работе, согласуются о теоретическими расчетами, ^ на -основе межзонной модели.

По теме дисоертации опубликованы следующие работы: I. Барышников о'.В., Косолапой И.В., Маслов В.В. Оптическое просветление кристаллов титаната бария в сильном.электромагнитном полз.//Межзонная модель сегнетоэлектричества: сб. научн. трудов. Л.: ЛПШ им.А.И.Герцена. 1987. C.I4I-I45. ..

15

2. Косолапов И.В., Казаков В.В. Обратимое изменение показателя преломления титаната бария при воздейотвии мощного лазерного импульса.//Городская научно-техническая конференция молодых специалистов и ученых: Тез. докл., Череповец, 1986. -- С.152.

3. Бурсиан Э.В., Рычгорский В.В., Косолапов И.В. Исследование СВЧ-диэлектрической проницаемости титаната бария в поле лазерного импульса.//XI Всесоюзная конференция по физике сег-нетоэлектриков: Тез. докл, том 2, Черновцы, сентябрь 1986. Киев, 1986. - C.I7I.

4. Барышников С.В., Косолапов И.В., Маслов В.В., Бурсиан Э.В., Гиршберг Я.Г. Немонотонная зависимость поглощения света в кристаллах В а Л Q3 v. PbTiO^ от интенсивности.//ФГТ. 1989. T.3I, Я 2. С.283-285. ' .

5. Baryshnikov S.V.,'.Bursito E.V. , Girghberg Ya.G., Kosola-pov I.V., liaslov V.V., Pryakhin G.H..Permittivity and refraction index of ferroeleotrio in intensive external-field. //Ferroelectrica. -1989. - V 96. - P.289-293.

Статьи 1-5 написаны в соавторстве с Э.В.Бурсианом (постановка задачи, обсуждение результатов), ЭГиршбергом Я.Г., Казаковым В.В., Пряхиным Г.Н. (обсуждение теоретической- части работ), Барышниковым С.В., Рычгорским В.В., Масловым В.В. (помощь в отладке измерительных уотройств и обсуждение результатов). Автором полностью выполнена экспериментальная часть работы.